WO2009145090A1 - 燃料電池及びその製造方法 - Google Patents

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杉本　正和
矢野　雅也
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アクアフェアリー株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a fuel cell in which each layer constituting the fuel cell is integrated with a resin, and a method of manufacturing the same, and is particularly useful as a fuel cell used for mobile devices (portable devices) and the like.
  • a plate-shaped solid polymer electrolyte, an anode-side electrode plate disposed on one side, and the other side are disposed.
  • a cathode side electrode plate, an anode side metal plate disposed outside the anode side electrode plate, and a cathode side metal plate disposed outside the cathode side electrode plate What is sealed by caulking is known.
  • the sealing by caulking of a metal plate there is a problem that the process is complicated and the thickness control of the caulking portion also requires accuracy.
  • Patent Document 2 in a fuel cell comprising the same plate-like solid polymer electrolyte as described above, an electrode plate and a metal plate, a sealing material such as an epoxy resin is provided. It has been proposed to seal only the peripheral region of the metal plates on both sides while interposing an insulating material.
  • Patent Document 3 a resin frame provided with a plate-shaped solid polymer electrolyte and an electrode plate (catalyst layer + conductive porous body) provided on both sides thereof, and the periphery of each layer is insert-molded
  • the conductive member (such as the connecting member 18) for extracting electricity to the outside is disposed outside the resin and is in contact with the conductive porous body in a small area, and the conductive member is covered with the resin.
  • an object of the present invention is to provide a fuel cell and a method of manufacturing the same, which can improve the cell output by raising the contact pressure between the electrode layer and the metal layer or the like while having a simple structure.
  • the present invention can be achieved by the present invention as follows. That is, in the fuel cell of the present invention, the solid polymer electrolyte layer, the first electrode layer and the second electrode layer provided on both sides of the solid polymer electrolyte layer, and the further outside of these electrode layers A first conductive layer and a second conductive layer are provided, and these layers are integrated by an insert-molded resin molded body.
  • the conductive layer is held by the resin molded body and the electrode is formed.
  • the contact pressure with the layer can be increased, and the contact resistance can be reduced to improve the battery output. That is, a fuel cell having a high cell output can be obtained while having a simple structure in which each layer is used for insert molding.
  • the first conductive layer and the second conductive layer are pressurized from both sides by the injection pressure of the resin, but the conductive layer can be obtained by separately pressing the convex portion provided on the inner surface of the mold.
  • the contact pressure between the electrode and the electrode layer can be further increased.
  • the reaction and solid at each electrode Power can be generated by ion conduction in the polymer electrolyte.
  • the resin molded body has a supply unit for supplying a gas or a liquid to the first electrode layer and the second electrode layer.
  • the gas to be supplied include fuel gas such as hydrogen gas, and oxygen-containing gas such as air, and examples of the liquid include methanol.
  • the first conductive layer is made of a first metal layer having an exposed portion that partially exposes the first electrode layer, and the second conductive layer partially exposes the second electrode layer. It is preferable to consist of the 2nd metal layer which has an exposed part.
  • the conductive layer one having gas permeability or the like can be used, but by having the exposed portion, gas or liquid can be supplied to the electrode layer through the exposed portion.
  • the use of a metal layer makes it possible to take out a large current as compared with other materials.
  • the supply part of the said resin molding is a hole provided in the position corresponding to the exposed part of a said 1st metal layer or a 2nd metal layer.
  • the opening of the resin molded body is provided at the position corresponding to the exposed portion of the metal layer, so that gas or liquid can be supplied to the electrode layer through the opening and the exposed portion. Power can be generated efficiently.
  • a porous layer intervenes between the opening of the resin molded body and the first electrode layer or the second electrode layer.
  • the above-mentioned fuel cell is unit cell, and a plurality of unit cells are integrated by the above-mentioned resin molding. Further, it is preferable that a plurality of unit cells be arranged in parallel in the same plane. For example, by connecting the unit cells in series, the output voltage can be increased, and a fuel cell with a high output voltage can be obtained integrally.
  • connection part which electrically connects the conductive layers of the plurality of unit cells, and this connection part is integrated by the resin molded body.
  • the unit cells are electrically connected by the connection portion and integrated with the resin molded body by insert molding, so that the structure and process for connecting the unit cells are simplified, and connection is achieved. It becomes a fuel cell with good part reliability and durability.
  • a solid polymer electrolyte layer, first electrode layer and second electrode layer disposed on both sides thereof, and first conductive layer and second electrode disposed on the outside thereof A step of disposing a laminate with the conductive layer in a molding die, and a step of molding a resin molding for integrating the laminate by injecting a resin into the molding die are characterized. .
  • the conductive layer is formed of the resin molded body. It can be held to increase the contact pressure with the electrode layer, and the contact resistance can be reduced to improve the battery output. That is, it is possible to obtain a fuel cell having a high cell output while having a simple structure and manufacturing method of insert molding using each layer.
  • a solid polymer electrolyte layer, a first electrode layer and a second electrode layer disposed on both sides thereof, and an outer side of them, the first electrode layer and the second electrode layer are described.
  • Placing a laminate of a first metal layer and a second metal layer having an exposed portion that partially exposes the electrode layer in a mold, and adding the first metal layer and the second metal layer from both sides resin is injected into the mold to have a supply unit for supplying gas or liquid to the first electrode layer and the second electrode layer, and resin molding for integrating the laminate
  • the step of shaping the body is included.
  • the first metal layer and the second metal layer have an exposed portion that exposes the first electrode layer and the second electrode layer, and the laminate is placed in a mold to inject a resin. Then, a resin molded body having a supply portion for supplying gas or liquid to the electrode layer is molded. Fuel, oxygen and the like can be supplied to the electrode layer via the supply unit, and power generation can be performed by the reaction at each electrode and the ion conduction in the solid polymer electrolyte. At that time, since the insert molding is performed in a state where the first metal layer and the second metal layer are pressurized from both sides, the pressure when the metal layers on both sides contact the electrode layer becomes large, and the battery resistance is small. And the output of the battery is improved.
  • a resin is provided in the mold in a state in which a convex portion is provided on the inner surface of the mold member divided into the mold structure and the convex portion is in pressure contact with the first metal layer or the second metal layer. It is preferable to inject In this case, since the first metal layer or the second metal layer is pressurized by the convex portion on the inner surface of the mold member and sealed with the resin and integrated, the metal layers on both sides contact the electrode layer. Pressure is more reliably increased.
  • a plurality of openings are provided on the surface of the first metal layer or the second metal layer, and the divided mold member has a plurality of projections each having an upper surface slightly larger than the openings. It is preferable to provide each at a position corresponding to the opening of.
  • the periphery of the hole of the metal layer can be pressurized by the convex portion on the inner surface of the mold member, whereby the contact pressure between the metal layer and the electrode layer can be increased.
  • the coating with the resin can be prevented, and the first electrode layer or the second electrode layer can be exposed from the exposed portion.
  • the step of arranging the laminate in the molding die it is preferable to use a plurality of the laminates and to arrange them in parallel in the molding die in a state where each of the laminates is electrically connected.
  • this manufacturing method for example, by connecting stacks in series, the output voltage can be increased, a fuel cell with a high output voltage can be manufactured integrally, and manufacturing efficiency can also be improved.
  • the connecting portion it is preferable to arrange a plurality of the laminates in the mold in a state in which any laminate and conductive layers of other laminates are electrically connected by the connecting portion.
  • the conductive layers of the laminates constituting the unit cells are electrically connected by the connecting portion and integrated by the resin molding by insert molding. Therefore, the structure and process for manufacturing the fuel cell can be simplified, and a fuel cell with excellent reliability and durability of the connection can be manufactured.
  • FIG. 1 is a view showing an example of the fuel cell of the present invention, where (a) is a top view, (b) is a front sectional view, and (c) is a bottom view.
  • a first conductive layer and a second conductive layer respectively disposed on the further outside of the layers 2 and 3 are provided.
  • the first conductive layer and the second conductive layer are formed of the first metal layer 4 and the second metal layer 5 having exposed portions for partially exposing the first electrode layer 2 and the second electrode layer 3. An example is shown below.
  • a metal As a material of a conductive layer, a metal, a conductive polymer, a conductive rubber, a conductive fiber, a conductive paste, a conductive paint, etc. are mentioned.
  • Any solid polymer electrolyte layer 1 may be used as long as it is used in a conventional solid polymer membrane fuel cell, but from the viewpoint of chemical stability and conductivity, sulfonic acid group which is a super strong acid may be used.
  • the cation exchange membrane which consists of a perfluorocarbon polymer which it has is used suitably.
  • Nafion registered trademark
  • a porous membrane made of a fluorocarbon resin such as polytetrafluoroethylene impregnated with the above-mentioned Nafion or other ion conductive substance or a porous membrane or non-woven cloth made of a polyolefin resin such as polyethylene or polypropylene. It may be loaded with Nafion or another ion conductive material.
  • a fluorocarbon resin such as polytetrafluoroethylene impregnated with the above-mentioned Nafion or other ion conductive substance
  • a porous membrane or non-woven cloth made of a polyolefin resin such as polyethylene or polypropylene. It may be loaded with Nafion or another ion conductive material.
  • the electrode layers 2 and 3 may be any as long as they cause an electrode reaction on the anode side and the cathode side near the surface of the solid polymer electrolyte layer 1. Among them, one that exhibits the function as a gas diffusion layer and supplies and discharges the fuel gas, the fuel liquid, the oxidant gas and the water vapor, and at the same time, can preferably be used one that exhibits the function of current collection. As the electrode layers 2 and 3, the same or different ones can be used, and it is preferable to support an electrocatalytic catalyst on the substrate. The catalyst is preferably supported at least on the inner surface side in contact with the solid polymer electrolyte layer 1.
  • an electrode base material of the electrode layers 2 and 3 for example, a conductive porous material such as fibrous paper such as carbon paper and carbon fiber non-woven fabric, and an aggregate of conductive polymer fibers can be used. Further, it is also possible to use the electrode layers 2 and 3 in which the catalyst is directly attached to the solid polymer electrolyte layer 1 or supported on conductive particles such as carbon black and attached to the solid polymer electrolyte layer 1.
  • the electrode layers 2 and 3 are produced by adding a water repellent substance such as a fluorine resin to such a conductive porous material, and when carrying a catalyst, the catalyst such as platinum fine particles and the like and fluorine It is mixed with a water repellent substance such as a resin and mixed with a solvent to form a paste or ink, which is then applied to one surface of the electrode substrate to be opposed to the solid polymer electrolyte membrane.
  • a water repellent substance such as a fluorine resin
  • the electrode layers 2 and 3 and the solid polymer electrolyte layer 1 are designed according to the reducing gas and the oxidizing gas supplied to the fuel cell.
  • air is used as the oxidizing gas
  • hydrogen gas is preferably used as the reducing gas.
  • a fuel liquid such as methanol instead of the reducing gas.
  • the second electrode layer 3 on the cathode side where air is naturally supplied (herein, the anode side is the first electrode layer and the cathode side is the second electrode layer)
  • the anode side is the first electrode layer
  • the cathode side is the second electrode layer
  • it is preferable to design according to such an electrode reaction since a reaction between oxygen and hydrogen ions occurs to produce water.
  • the phenomenon of clogging (flooding) of the porous electrode due to condensation of water vapor tends to occur particularly at the air electrode where water is generated. Therefore, in order to obtain stable characteristics of the fuel cell over a long period of time, it is effective to ensure the water repellency of the electrode so that the flooding phenomenon does not occur.
  • At least one metal selected from platinum, palladium, ruthenium, rhodium, silver, nickel, iron, copper, cobalt and molybdenum, or an oxide thereof can be used. It is also possible to use those supported.
  • the electrode layers 2 and 3 and the solid polymer electrolyte layer 1 may be previously laminated and integrated by performing adhesion, fusion, application formation or the like in advance, but may be simply laminated and arranged. Such a laminate can also be obtained as a membrane electrode assembly (MEA) and may be used.
  • MEA membrane electrode assembly
  • the outer shape of the first electrode layer 2 and the second electrode layer 3 may be smaller than the outer shape of the solid polymer electrolyte layer 1, the outer shape of the first electrode layer 2 and the second electrode layer 3 and the solid polymer It is preferable that the outer shape of the electrolyte layer 1 be the same. If the outer shape of the electrode layer and the outer shape of the solid polymer electrolyte layer are the same, a laminate of the electrode plate and the solid polymer electrolyte can be punched out to produce a solid polymer electrolyte, electrode, and a junction; mass production The effect can reduce the cost of the bonded body.
  • the outer periphery of the metal layer is formed on the inner side from the outer periphery of the electrode layer, whereby the outer periphery of the electrode layer and the outer periphery of the solid polymer electrolyte layer can be sealed more reliably.
  • the first metal layer 4 on the anode side is disposed on the surface of the anode electrode layer 2, and the second metal layer 5 on the cathode side is disposed on the surface of the cathode electrode layer 3 (in the present specification, the anode side) Is assumed to be the first metal layer, and the cathode side is assumed to be the second metal layer).
  • the first metal layer 4 has an exposed portion that partially exposes the first electrode layer 2, but in the present embodiment, the anode-side metal layer 4 is provided with an opening 4 a for supplying a fuel gas or the like. Show an example.
  • the exposed portion of the first metal layer 4 may have any number, shape, size, formation position and the like as long as the anode electrode layer 2 can be exposed.
  • the holes 4a of the anode-side metal layer 4 are, for example, regularly or randomly provided with a plurality of circular holes, slits or the like, or provided with holes 4a by metal mesh, or the first metal layer 4 is a comb electrode
  • the anode-side electrode layer 2 may be exposed in the following shape. From the viewpoint of the balance between the contact area with the electrode and the gas supply area, the rate at which the area of the opening 4a is tightened (opening rate) is preferably 10 to 50%, and more preferably 15 to 30%.
  • the second metal layer 5 on the cathode side has an exposed portion that partially exposes the second electrode layer 3, but in the present embodiment, oxygen in the air is supplied to the cathode side metal layer 5 (natural
  • An example is shown in which a large number of apertures 5a are provided for air intake.
  • the number, shape, size, formation position, and the like of the openings 5 a may be any as long as the cathode electrode layer 3 can be exposed.
  • the openings 5a of the cathode-side metal layer 5 are, for example, regularly or randomly provided with a plurality of circular holes, slits or the like, or provided with the openings 5a by metal mesh, or the second metal layer 5 is a comb electrode
  • the cathode side electrode layer 3 may be exposed in the shape described above. From the viewpoint of the balance between the contact area with the electrode and the gas supply area, the rate at which the area of the opening 5a is tightened (opening ratio) is preferably 10 to 50%, and more preferably 15 to 30%.
  • any metal can be used as the metal layers 4 and 5 as long as it does not adversely affect the electrode reaction, and examples thereof include stainless steel, nickel, copper, copper alloys and the like. However, copper, a copper alloy, a stainless steel plate, etc. are preferable from the viewpoints of conductivity, cost, shape impartability, strength for pressing, and the like. Further, the above metal may be plated with metal such as gold plating.
  • the outer periphery of the first metal layer 4 is formed on the inner side from the outer periphery of the first electrode layer 2 from the viewpoint of favorably integrating the electrode layers 2 and 3 and the metal layers 4 and 5 with resin. It is preferable that the outer periphery of the second metal layer 5 be formed inside the outer periphery of the second electrode layer 3.
  • the outer periphery of the first metal layer 4 may be formed on the outer side than the outer periphery of the first electrode layer 2, and the outer periphery of the second metal layer 5 is formed on the outer side than the outer periphery of the second electrode layer 3. May be
  • the metal layer 4 and the metal layer 5 are an electrode of a unit cell. It is preferable that the projection 4b, 5b, which becomes as shown in FIG.
  • the protrusions 4 b and 5 b can also be used to hold the metal layers 4, 5 and the like (laminated product L) in a mold when performing insert molding.
  • the formation of the metal layer 4 and the metal layer 5 and the formation of the openings 5a and 4a can be performed using a press process (press punching process). Further, through holes may be provided in the portions to be insert-molded in the metal layer 4 and the protruding portions 4b, 5b of the metal layer 5 in order to improve the flow and adhesion of the resin. Furthermore, in order to perform connection and fixation well, through holes may be provided in the exposed portions of the protrusions 4b and 5b.
  • the above-described layers 1 to 5 are integrated by a resin molded body 6 obtained by insert molding.
  • the entire surface or substantially the entire surface of the first conductive layer and / or the second conductive layer is preferably covered with the resin molded body 6, and the entire surface or substantially the entire surface of the first conductive layer and the second conductive layer is the resin molded body 6 It is more preferable to cover with.
  • the resin molded body 6 may partially include a preformed body.
  • the resin molded body 6 preferably has a supply unit for supplying a gas or a liquid to the first electrode layer 2 and the second electrode layer 3, and the supply unit includes the first metal layer 4 or the second metal layer 5. It is preferable that it is the opening 6a provided in the position corresponding to the exposed part of.
  • resin molding is performed in a state in which the first metal layer 4 and the second metal layer 5 are pressed from both sides so that the first electrode layer 2 and the second electrode layer 3 are exposed from the opening 6 a.
  • the example which is insert-molded and integrated by the body 6 is shown.
  • the size of the openings 4a and 5a corresponding to the exposed portions of the metal layers 4 and 5 may be larger than or the same as the size of the openings 6a of the resin molded body 6 It is also good.
  • the resin molded body 6 is molded so that the size of the exposed portion of the first metal layer 4 and / or the second metal layer 5 and the size of the opening 6a are substantially equal.
  • the area of each opening 6a is preferably 60 to 150%, and more preferably 80 to 130% of the area of each exposed portion.
  • thermosetting resin As a material of the resin molding 6, although a thermosetting resin, a thermoplastic resin, a heat resistant resin etc. are mentioned, A thermoplastic resin and a thermosetting resin are preferable.
  • the thermoplastic resin include polycarbonate resin, ABS resin, liquid crystal polymer, polypropylene, polystyrene, acrylic resin, fluorine resin, polyester, polyamide and the like.
  • thermosetting resin an epoxy resin, unsaturated polyester resin, a phenol resin, an amino resin, a polyurethane resin, a silicone resin, or a thermosetting polyimide resin etc. are mentioned.
  • polyester, polypropylene and acrylic resin are preferable from the viewpoints of fluidity, strength, melting temperature and the like of the resin in the molding die, and these can be selected according to the application.
  • the overall thickness of the resin molded body 6 is preferably 0.3 to 4 mm, more preferably 0.5 to 2 mm, from the viewpoint of strength of integration by the resin, pressure for pressing the metal layer, thinning and the like.
  • the thickness of the resin molded body 6 in the portion covering the metal layer is preferably 0.2 to 1.5 mm, more preferably 0.3 to 1.0 mm, from the viewpoint of the pressure for pressing the metal layer.
  • the area of the outer shape of the resin molded body 6 is preferably 101 to 200% of the area of the outer shape of the solid polymer electrolyte layer 1 from the viewpoint of the strength of integration by the resin and the pressure for pressing the metal layer. % Is more preferable.
  • the fuel cell of the present invention can be generated by supplying fuel and the like as follows.
  • the cathode side is left open to the atmosphere, and fuel such as hydrogen gas is supplied to the space provided on the anode side, or power generation is performed by generating fuel such as hydrogen gas in the space provided on the anode side.
  • fuel such as hydrogen gas
  • power generation is performed by generating fuel such as hydrogen gas in the space provided on the anode side.
  • a flow path forming member for example, a plate-like body provided with a flow path groove, a supply port, and an exhaust port, or a structure having a similar structure to a stack type fuel cell separator can be used. The latter can be used to construct a stack type fuel cell.
  • the fuel cell as described above can be manufactured, for example, by the manufacturing method of the present invention. That is, as shown in FIGS. 2 (a) to 2 (d), the method for producing a fuel cell of the present invention comprises a solid polymer electrolyte layer 1, and first and second conductive layers disposed on both sides thereof. And disposing the laminate L with the first metal layer 4 and the second metal layer 5 disposed outside them in the mold 10.
  • the first metal layer 4 having exposed portions (for example, the openings 4 a and 5 a) in which the first conductive layer and the second conductive layer partially expose the first electrode layer 2 and the second electrode layer 3, and
  • An example is shown in which the second metal layer 5 is disposed in the mold 10 in a state where the exposed portion is closed by the projections 11 a and 12 a of the mold 10.
  • the method of manufacturing a fuel cell of the present invention includes the step of forming a resin molded body 6 in which the laminate L is integrated by injecting a resin into the above-described mold 10.
  • resin is injected into the mold 10 to form the first electrode layer 2 and the second electrode layer 3.
  • An example including a step of forming a resin molded body 6 having a supply portion for supplying a gas or a liquid and integrating the laminate L is shown. That is, the example which covers the substantially whole of the laminated body L by the resin molding 6 is shown except the opening 6a corresponded to the said supply part.
  • the lower mold 11 which has the convex part 11a in a bottom face is prepared.
  • the projections 11a and 12a are provided on the inner surface of the mold member divided into the mold 10 and having the division structure, and the projections 11a and 12a are brought into pressure contact with the first metal layer 4 and the second metal layer 5.
  • the convex part 11a has an upper surface of the magnitude
  • the lower mold 11 has a side wall around the bottom surface, and the upper mold 12 can be inserted along the inner surface of the side wall.
  • the lower mold 11 (or the upper mold 12) is provided with a resin injection port 11b, but a plurality of injection ports 11b may be provided. Further, in order to improve the flow of the resin at the time of molding, the small discharge port of the resin may be provided at one or more places.
  • the side walls of the lower mold 11 have a divided structure (not shown) in order to expose the protrusions 4b and 5b of the first metal layer 4 and the second metal layer 5 from the resin molded body 6 after molding.
  • the protrusions 4b and 5b of the first metal layer 4 and the second metal layer 5 are positioned in the rectangular notches provided on the side wall of the lower mold 11.
  • the mold member is configured to hold the projecting portions 4b and 5b. Thereby, the protrusions 4 b and 5 b can be exposed from the resin molded body 6.
  • the laminate L is disposed on the bottom of the lower mold 11.
  • the upper surface of the convex portion 11 a on the bottom surface is disposed at a position where the opening 4 a of the first metal layer 4 can be closed.
  • the laminate L may or may not be integrated.
  • each layer may be arrange
  • the configuration of the laminate L to be disposed is as described above, but when the disposition is performed, this preformed body is formed using a preformed body in which a part of the shape of the final resin molded body 6 is formed in advance. It is also possible to arrange in the mold 10 with the laminate L (see, for example, FIG. 4).
  • the upper mold 12 is inserted along the inner surface of the side wall of the lower mold 11, but a convex portion 12a is provided on the lower surface of the upper mold 12. .
  • the convex portion 12a has an upper surface having a size that closes the opening 5a of the second metal layer 5 on the upper side of the laminate L, and is provided at a position facing the opening 5a.
  • the laminate L is disposed in the mold 10.
  • the protrusions 4 b and 5 b of the first metal layer 4 and the second metal layer 5 may be disposed outside the internal space of the mold 10.
  • a resin (a raw material liquid of resin and uncured material is contained in the “resin”) is injected into the mold 10, but the exposed portions (eg, the openings 4a and 5a) have the convex portion 11a and the convex portion 12a As shown in FIG. 2D, in the obtained molded product, the first electrode layer 2 and the second electrode layer 3 are exposed from the opening 6a. Further, by injection of the resin, the solid polymer electrolyte layer 1, the electrode layers 2 and 3, the first metal layer 4 and the second metal layer 5 can be integrated by insert formation.
  • FIG. 8 is a view showing an example of the fuel cell of the present invention, wherein (a) is a top view, (b) is a sectional view taken along the line II and (c) is a sectional view taken along the line II-II is there.
  • the fuel cell of the present invention includes a plurality of unit cells C, and the conductive layers of any unit cell C1 and another unit cell C2 are electrically connected by a connection portion. .
  • first conductive layer first metal layer 4
  • second conductive layer second metal layer 5
  • first conductive layers and the second conductive layers of any unit cell C1 and the other unit cells C2 are electrically connected.
  • the number of unit cells C to be connected can be set according to the required voltage or current. In this embodiment, an example of connecting two unit cells C is shown.
  • Each unit cell C in the present invention comprises a solid polymer electrolyte layer 1, a first electrode layer 2 and a second electrode layer 3 provided on both sides of the solid polymer electrolyte layer 1, and these electrode layers 2, 3 And a first conductive layer and a second conductive layer respectively disposed on the outer side of.
  • the first conductive layer and the second conductive layer are formed of the first metal layer 4 and the second metal layer 5 having exposed portions for partially exposing the first electrode layer 2 and the second electrode layer 3.
  • the fuel cell of the present invention includes the connection portion J for electrically connecting the conductive layers of any unit cell C and another unit cell C, but in the case of series connection, The first conductive layer of any unit cell C and the second conductive layer of the other unit cell C are electrically connected.
  • one first conductive layer (metal layer 4) of the adjacent unit cells C, the other second conductive layer (metal layer 5), and the connection portion J are formed of a continuous metal plate. The example formed with the metal layer is shown.
  • connection portion J is a rectangle having a step portion at the center, but the shape of the connection portion J may be any shape, or may be a shape that partially protrudes outside the resin molded body 6. At the time of insert formation, it is necessary to fix the position of the laminate in the molding die, and at the time of position fixing, it is preferable that the connecting portion J partially protrude to the outside of the resin molded body 6.
  • connection portion J connects the adjacent unit cells C in series, and is a metal plate integrated with the first metal layer 4 and the second metal layer 5.
  • this metal plate instead of arranging the first metal layer 4 and the second metal layer 5 independently, only by arranging this in the mold, a fuel cell in which unit cells C are connected in series Can be manufactured.
  • the first metal layer 4 and the second metal layer 5 disposed adjacent to each other in parallel planes are extended outward in the same plane, respectively. , Connected and integrated by the step portion.
  • Such a stepped portion can be produced by processing a metal plate.
  • the fuel cell of the present invention includes the resin molded body 6 in which the unit cell C and the connection portion J as described above are integrated by insert molding.
  • the resin molded body 6 preferably has a supply unit for supplying a gas or a liquid to the first electrode layer 2 and the second electrode layer 3, and the supply unit includes the first metal layer 4 or the second metal layer 5. It is preferable that it is the opening 6a provided in the position corresponding to the exposed part of.
  • the fuel cell as described above can be manufactured, for example, by the manufacturing method of the present invention. That is, as shown in FIGS. 2 (a) to 2 (d), the method for producing a fuel cell of the present invention comprises a solid polymer electrolyte layer 1, and first and second electrode layers 2 and 3 disposed on both sides thereof. And the plurality of laminates L including the first conductive layer and the second conductive layer disposed outside them, the conductive layers of any laminate L and another laminate L are electrically connected by the connection portion J. Placing in the mold 10 in a connected state.
  • the first metal layer 4 having exposed portions (for example, the openings 4 a and 5 a) in which the first conductive layer and the second conductive layer partially expose the first electrode layer 2 and the second electrode layer 3, and
  • An example is shown in which the second metal layer 5 is disposed in the mold 10 in a state where the exposed portion is closed by the projections 11 a and 12 a of the mold 10.
  • a plurality of laminates L constituting the unit cell C may be juxtaposed in the same plane, and two sides of L-shaped, two sides to four sides of a square or a rectangle, and two sides to three sides of a triangle It may be arranged on each side.
  • an example is shown in which two laminates L are juxtaposed in the same plane.
  • the method of manufacturing a fuel cell of the present invention includes the step of forming a resin molded body 6 in which the laminate L and the connecting portion J are integrated by injecting a resin into the above-described mold 10.
  • resin is injected into the mold 10 to form the first electrode layer 2 and the second electrode layer 3.
  • An example including a step of forming a resin molded body 6 having a supply portion for supplying a gas or a liquid and integrating the laminate L is shown. That is, the example which covers the substantially whole of the laminated body L by the resin molding 6 is shown except the opening 6a corresponded to the said supply part.
  • the lower mold 11 which has the convex part 11a in the bottom face of the formation area of each unit cell C is prepared.
  • the projections 11a and 12a are provided on the inner surface of the mold member divided into the mold 10 and having the division structure, and the projections 11a and 12a are brought into pressure contact with the first metal layer 4 and the second metal layer 5.
  • the convex part 11a has an upper surface of the magnitude
  • the lower mold 11 has a side wall around the bottom surface, and the upper mold 12 can be inserted along the inner surface of the side wall.
  • the lower mold 11 (or the upper mold 12) is provided with a resin injection port 11b, but a plurality of injection ports 11b may be provided. Further, in order to improve the flow of the resin at the time of molding, the small discharge port of the resin may be provided at one or more places.
  • the side walls of the lower mold 11 have a divided structure (not shown) in order to expose the protrusions 4b and 5b of the first metal layer 4 and the second metal layer 5 from the resin molded body 6 after molding.
  • the protrusions 4b and 5b of the first metal layer 4 and the second metal layer 5 are positioned in the rectangular notches provided on the side wall of the lower mold 11.
  • the mold member is configured to hold the projecting portions 4b and 5b. Thereby, the protrusions 4 b and 5 b can be exposed from the resin molded body 6.
  • a plurality of laminates L are disposed on the bottom surface of the lower mold 11.
  • the upper surface of the convex portion 11a formed on the bottom surface of the formation region of each unit cell C is disposed at a position where the opening 4a of the first metal layer 4 of each laminate L can be closed.
  • one first conductive layer and the other second conductive layer of adjacent laminates L are disposed in the mold 10 in a state of being electrically connected by the connection portion J.
  • the laminate L When the laminate L is disposed, some or all of the layers may or may not be integrated. Moreover, when a part is not integrated, each layer may be arrange
  • the configuration of the laminate L to be disposed is as described above, but when the disposition is performed, this preformed body is formed using a preformed body in which a part of the shape of the final resin molded body 6 is formed in advance. It is also possible to arrange in the mold 10 with the laminate L (see, for example, FIG. 4).
  • the upper mold 12 is inserted along the inner surface of the side wall of the lower mold 11, but in the region where each unit cell C of the upper mold 12 is to be formed.
  • the lower surface is provided with a convex portion 12a.
  • the convex portion 12a has an upper surface having a size that closes the opening 5a of the second metal layer 5 on the upper side of the laminate L, and is provided at a position facing the opening 5a.
  • a resin (a raw material liquid of resin and uncured material is contained in the “resin”) is injected into the mold 10, but the exposed portions (eg, the openings 4a and 5a) have the convex portion 11a and the convex portion 12a As shown in FIG. 2D, in the obtained molded product, the first electrode layer 2 and the second electrode layer 3 are exposed from the opening 6a. Further, by injection of a resin, a plurality of laminates L including the solid polymer electrolyte layer 1, the electrode layers 2 and 3, the first metal layer 4 and the second metal layer 5 can be integrated by insert formation.
  • connection portion in this embodiment, an example is shown in which one first conductive layer of the adjacent unit cell, the other second conductive layer, and the connection portion are formed of a metal layer formed of a continuous metal plate.
  • any connection portion in the present invention may be used as long as it can electrically connect one first conductive layer to the other second conductive layer.
  • first conductive layer it is also possible to electrically connect one first conductive layer to the other second conductive layer by another member.
  • solder connection is also possible using a member such as a metal wire.
  • the member which comprises a connection part, and a conductive layer may be electrically connected by contacting mechanically.
  • each unit cell may be disposed on each side, such as two sides of L-shaped, two to four sides of a square or a rectangle, or two to three sides of a triangle.
  • a metal plate in which one first conductive layer of the adjacent unit cells, the other second conductive layer, and the connection portion are continuous is in accordance with the angle of the adjacent unit cells. It is preferable that it is refracted. For example, when arranging unit cells on four sides of a square (square pole), the metal plate is refracted at an angle of about 90 °.
  • the laminates constituting the unit cell are disposed on each of four sides in the mold 10 having a square pillar cavity, and are electrically connected to each other, thereby forming an insert. According to the method described above, it is possible to manufacture a fuel cell in which unit cells are arranged on the four sides of a quadrangular prism.
  • FIG. 1 An example of a fuel cell including two unit cells in a resin molded body and the connection portion does not protrude to the outside of the resin molded body is shown.
  • FIG. 1 three or more unit cells may be contained in a resin molded body.
  • four unit cells C1 to C4 are formed by using a metal plate in which the first metal layer 4, the second metal layer 5, and the connection portion J are continuous and partially project outside the resin molded body.
  • An example of connection is shown.
  • each unit cell C1 to C4 is basically the same as described above, but the protruding portions 4b and 5b of the metal layer and the metal plate in which the first metal layer 4 and the second metal layer 5 are integrated are It is different.
  • the protrusions 4b and 5b of the metal layer are provided only in the unit cell C1 and the unit cell C4. That is, only the protrusion 4b of the first metal layer 4 of the unit cell C1 and the protrusion 5b of the second metal layer 5 of the unit cell C4 exist.
  • the necessity, the shape, and the like of the protrusions 4 b and 5 b of the metal layer are as described above.
  • the metal plate in which the first metal layer 4 and the second metal layer 5 are integrated via the connection portion J is a member for connecting adjacent unit cells C in series.
  • the unit cells C1 to C4 are connected in series simply by arranging the same in the mold 10. Fuel cell can be manufactured.
  • the first metal layer 4 and the second metal layer 5 disposed adjacent to each other in parallel planes are extended outward in the same plane, respectively.
  • the extension portions 4j and 5j are provided, and the extension portions 4j and 5j are integrally connected by the step portion 4s.
  • Such a stepped portion can be produced by processing a metal plate.
  • parallel connection for example, a metal in which the first metal layers 4 (or the second metal layers 5) disposed adjacent to each other in the same plane are connected and integrated by the extended portion provided.
  • a board can be used.
  • the preformed body 7 in which the holes 6a are formed may be used to form the openings 6a by the projections 12a of only one of the molds 12.
  • the use of such a preform 7 facilitates positioning when placing the laminate L in the mold 10, and facilitates formation of the openings 6a of the resin compact 6.
  • one metal layer is pressurized by this and the other metal layer is pressurized by the convex part of a shaping
  • the preforming body 7 is shape
  • the preforming body 7 has an opening 7 a corresponding to the opening 6 a of the resin molding 6. That is, the openings 7a are maintained during the subsequent resin molding.
  • the outer shape of the preform 7 is not particularly limited, but may be smaller than the resin compact 6 after insert formation and slightly larger than the solid polymer electrolyte layer 1.
  • the preformed body 7 have a step 7 b for positioning the first metal layer 4 or a step 7 c for positioning the electrode layers 2 and 3 and the solid polymer electrolyte layer 1. Moreover, it is preferable to have the support part 7d for supporting the protrusion part 5b of the 2nd metal layer 5. As shown in FIG.
  • the preforming body 7 is placed in a forming die (not shown), and the first metal layer 4 is positioned and arranged along the step 7b. At this time, the position of the opening 4 a of the first metal layer 4 substantially coincides with the position of the opening 7 a of the preform 7.
  • the first electrode layer 2, the solid polymer electrolyte layer 1, and the second electrode layer 3 are formed along the step 7c of the preformed body 7, Position and arrange sequentially. At that time, it may be positioned and arranged in advance that these are stacked and integrated. At this time, the resin outer layer 2 and 3 and the outer periphery of the solid polymer electrolyte layer 1 can be sealed when resin is injected later by giving a slight allowance to the size of the step portion 7c.
  • the second metal layer 5 is stacked.
  • the protrusion 5b of the second metal layer 5 is supported by the support 7d, and the position of the opening 12a of the second metal layer 5 is substantially the same as the position of the protrusion 12a provided on the lower surface of the upper mold 12. Arranged to match.
  • a resin is injected into the mold after setting to form a fuel cell in which the preforming body 7 is integrated with the resin forming body 6.
  • the opening 5a is closed by the convex portion 12a, and the opening 7a of the preforming body 7 is not closed by the resin, so that the first electrode layer 2 and the second electrode are obtained in the obtained molded body.
  • the layer 3 is exposed from the openings 6a.
  • one metal layer 4 is pressurized by the preforming body 7 and the other metal layer 5 is pressurized by the convex portion 12 a of the molding die 10
  • the first metal layer 4 and the second metal layer 5 are formed on both sides. In the state of being pressurized from the above, it becomes a structure integrated by the resin molded body 6.
  • a mold having a convex portion whose upper surface is smaller than the size of the openings 4a and 5a is used. Sealing with a resin may be performed in a state where the convex portions are in contact with the electrode layers 2 and 3.
  • the first metal layer 4 and the first metal layer 4 and the first metal layer 4 are formed by pressing the portions other than the openings 4a and 5a of the metal layers 4 and 5 at the time of molding using, for example
  • the two-metal layer 5 can be integrated by the resin molded body 6 in a state of being pressurized from both sides. When such pressure is applied, a pressure opening 6b is formed in a portion in which a pin or the like is in pressure contact.
  • the resin molded body 6 with the through holes 6c that do not contribute to the power generation.
  • the through holes 6 c are also provided in the solid polymer electrolyte layer 1, the electrode layers 2, 3 and the like, and the through holes 6 c smaller than the through holes are provided, and the resin molded body 6 around the holes is used. , 3 etc. are integrated. According to this through hole 6 c, the solid polymer electrolyte layer 1, the electrode layers 2 and 3, and the metal layers 4 and 5 are integrated by the resin molded body 6 around the through hole 6 c. , 5 can be increased.
  • Such through holes 6c that do not contribute to power generation are provided together with the exposed portions of the electrode layers 2 and 3 for power generation. Further, by pressing the portion other than the through hole 6c at the time of molding using, for example, another pin or the like, the resin molded body 6 is used in a state where the first metal layer 4 and the second metal layer 5 are pressed from both sides. It can be integrated. Also in this case, the pressure opening 6b is formed in the portion where the pin or the like is in pressure contact.
  • the example of the hydrogen supply type fuel cell is mainly shown, but any fuel cell that can generate electricity by fuel may be used as the fuel cell used in the present invention, for example, methanol A reformed type, a direct methanol type, a hydrocarbon supply type and the like can be mentioned.
  • Various fuel cells using other fuels are also known, and any of them can be adopted.
  • a solid polymer electrolyte layer, an electrode layer, etc. according to various fuel cells are used.
  • an aromatic hydrocarbon-based solid polymer electrolyte in order to suppress the large crossover in the Nafion-based system.
  • a mixture of two (Pt, Ru) as a catalyst in the electrode layer.
  • half or less of the plurality of exposed portions of the first metal layer 4 and / or the second metal layer 5 may be exposed by providing two or more large apertures 6 a on one side. That is, in the present invention, two or more exposed portions may be exposed from one opening 6a.
  • the first conductive layer and the second conductive layer are formed of the first metal layer and the second metal layer having exposed portions that partially expose the first electrode layer and the second electrode layer.
  • a conductive layer without an exposed portion as the first conductive layer and / or the second conductive layer.
  • a conductive layer having gas permeability or gas diffusivity can be used, and as such a conductive layer, for example, a porous metal layer, a porous conductive polymer layer, a conductive rubber layer, a conductive fiber layer, Conductive paste, conductive paint and the like can be mentioned.
  • the opening of the resin molded body and the first electrode layer or A porous layer may be interposed between the second electrode layer and the second electrode layer.
  • the porous layer may be provided in advance on the outside of the metal layer or the conductive layer as a laminate used for insert molding.
  • the porous layer and the metal layer or the conductive layer may be bonded in advance or the like, but may be simply disposed in layers.
  • the porous membrane which can endure the temperature at the time of insert molding, nonwoven fabric, textiles, etc. are mentioned.
  • the resin molded body is provided with the openings for exposing the first electrode layer and the second electrode layer to the outside, but in the present invention, the gas or liquid is formed inside the resin molded body. It is also possible to provide a flow path for supplying In that case, the electrode layer can be exposed to the flow path by performing the above-described insert molding using a preform having a flow path provided on the inner surface on the side in contact with the conductive layer.
  • Example 1 A 0.2 mm thick copper plate is pressed and punched into the shape shown in FIG. 1 (a major diameter of 31 mm, a minor diameter of 10 mm, and an open hole diameter of 2.0 mm ⁇ 22 pieces of the protruding portion), and two copper plates to be metal layers Made.
  • the thin film electrode assembly (33 mm x 12 mm) of the shape shown in FIG. 1 was produced as follows.
  • a platinum catalyst a 20% platinum-supported carbon catalyst (EC-20-PTC) manufactured by US Electrochem Corp. was used.
  • the platinum catalyst is mixed with carbon black (Akzo Ketjen Black EC) and polyvinylidene fluoride (Kyner) in proportions of 75% by weight, 15% by weight and 10% by weight, respectively, and 2.5% by weight of dimethylformamide. % was added to the mixture of the platinum catalyst, carbon black and polyvinylidene fluoride and dissolved and mixed in a mortar to prepare a catalyst paste.
  • a carbon paper (Toray TGP-H-90, thickness 370 ⁇ m) is cut into 33 mm ⁇ 12 mm, and about 20 mg of the catalyst paste prepared as described above is applied with a spatula, and hot air circulation type at 80 ° C Dried in the dryer. In this way, carbon paper carrying 4 mg of the catalyst composition was produced.
  • the platinum loading is 0.6 mg / cm 2 .
  • a platinum catalyst-supporting carbon paper prepared as described above and a Nafion film (Nafion 112, 33 mm ⁇ 12 mm manufactured by Dupont, thickness 50 ⁇ m) as a solid polymer electrolyte (cation exchange membrane) were used, and molds were made on both sides thereof. Hot pressing at 135 ° C. and 2 MPa for 2 minutes.
  • the thin film electrode assembly thus obtained is sandwiched at the center of the above two copper plates, and using a die as shown in FIG. 2, the pressure (1 ton) is applied from both sides of the two copper plates, the die Placed inside.
  • a resin manufactured by Prime Polymer Co., Ltd., polypropylene resin, J-700GP
  • injection pressure 400 kgf / cm 2 injection pressure 400 kgf / cm 2
  • a fuel cell of 39 mm ⁇ 18 mm ⁇ 2.1 mm thickness was obtained.
  • Example 1 using a gold-plated SUS plate instead of a copper plate, the size is larger than that of the electrode (cathode side 35 mm ⁇ 14 mm, anode side 39 mm ⁇ 18 mm), and Nafion film is also larger than carbon paper (39 mm ⁇ 18 mm)
  • a fuel cell was produced and evaluated in the same manner as in Example 1 except that the periphery of the SUS plate was crimped and sealed so as not to cause a short circuit by interposing the Nafion film. The change of the output voltage at that time is shown in FIG.

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Abstract

　簡易な構造でありながら、電極層と金属層等の接触圧力を高めて、電池出力を向上させることができる燃料電池及びその製造方法を提供する。固体高分子電解質層１と、この固体高分子電解質層１の両側に設けられた第１電極層２及び第２電極層３と、これら電極層２，３の更に外側に各々配置される第１導電層４及び第２導電層５とを備え、これら各層１～５をインサート成形した樹脂成形体６で一体化してある。

Description

燃料電池及びその製造方法
　本発明は、燃料電池を構成する各層を樹脂により一体化してある燃料電池、及びその製造方法に関し、特にモバイル機器（携帯機器）等に使用する燃料電池として有用である。
　近年のＩＴの発展に伴い、携帯電話、ノートパソコン、デジタルカメラ等のモバイル機器のほとんどの電源は、リチウムイオン二次電池が用いられている。しかし、これらのモバイル機器の高機能化に伴い、消費電力がますます増加する傾向にあり、その電源用あるいは充電用としてクリーンで高効率な燃料電池に注目が集まっている。
　このような小型・軽量の燃料電池としては、例えば下記の特許文献１のように、板状の固体高分子電解質と、その一方側に配置されたアノード側電極板と、他方側に配置されたカソード側電極板と、アノード側電極板の外側に配置されたアノード側金属板と、カソード側電極板の外側に配置されたカソード側金属板とを備え、これら金属板の外周部を絶縁材を介してカシメることにより、封止したものが知られている。しかし、金属板のカシメによる封止では、工程が複雑化し、カシメ部分の厚み制御にも精度を要するという問題があった。
　そこで、封止工程を簡略化すべく、下記の特許文献２には、上記と同様の板状の固体高分子電解質と電極板と金属板とを備える燃料電池において、エポキシ系樹脂等の封止材料を用いて、絶縁材を介在させつつ、両側の金属板の周縁領域のみを封止したものが提案されている。
　また、下記の特許文献３には、板状の固体高分子電解質と、その両側に設けた電極板（触媒層＋導電性多孔質体）とを備え、それら各層の周囲をインサート成形した樹脂枠で一体化した燃料電池用セル部材が提案されている。この発明では、電気を外部に取り出すための導電部材（接続部材１８等）は、樹脂の外側に配置されて、少ない面積で導電性多孔質体と接触しており、導電部材は樹脂で覆われていない。
特開２００５－１５０００８号公報 実用新案登録第３１１５４３４号公報 特開２００５－１１６２４号公報
　しかしながら、特許文献２の燃料電池では、両側の金属板の周縁領域のみを封止する構造のため、両側の金属板と内側の電極板との接触面の圧力が低くなる傾向があり、これが電池抵抗となって電池の出力が低下するなどの問題があった。また仮に、製造時に両側の金属板を加圧した状態で周縁領域を封止しても、徐々に接触面の圧力が低くなる傾向があった。更に、金属板同士の間に絶縁材を介在させる必要があるため、製造工程が複雑となり、部材が多くなるという問題もあった。
　また、特許文献３の燃料電池用セル部材では、インサート成形しているため、簡易な構造・製法になるものの、樹脂枠により周囲のみが固着された構造のため、電気を外部に効率良く取り出すのが困難であった。つまり、電気の取り出しには、導電性多孔質体に導電部材を接触させる必要があるが、樹脂枠により周囲のみを固着させ、樹脂の外側に導電部材を配置する構造では、導電部材と電極板とを十分な圧力で接触させることができず、これが電池抵抗となって電池の出力が低下するなどの問題があった。
　そこで、本発明の目的は、簡易な構造でありながら、電極層と金属層等の接触圧力を高めて、電池出力を向上させることができる燃料電池及びその製造方法を提供することである。
　上記目的は、次の如き本発明により達成できる。　　
　即ち、本発明の燃料電池は、固体高分子電解質層と、この固体高分子電解質層の両側に設けられた第１電極層及び第２電極層と、これら電極層の更に外側に各々配置された第１導電層及び第２導電層とを備え、これら各層をインサート成形した樹脂成形体で一体化してあることを特徴とする。
　本発明の燃料電池によると、固体高分子電解質層、電極層、及び導電層を、これらを用いてインサート成形した樹脂成形体で一体化してあるため、樹脂成形体で導電層が保持されて電極層との接触圧力を高めることができ、接触抵抗を低減して電池出力を向上させることができる。つまり、各層を用いてインサート成形した簡易な構造でありながら、電池出力が高い燃料電池とすることができる。なお、インサート成形する際に、樹脂の注入圧力により、第１導電層及び第２導電層が両側から加圧されるが、成形型の内面に設けた凸部で別途加圧することにより、導電層と電極層との接触圧力を更に高めることができる。発電の際には、例えば樹脂成形体に設けた開孔や流路を介して、第１電極層及び第２電極層に燃料及び酸素等を供給することで、各々の電極での反応と固体高分子電解質でのイオン伝導とにより、発電を行うことができる。
　つまり、本発明では、前記樹脂成形体が、第１電極層及び第２電極層に気体又は液体を供給するための供給部を有することが好ましい。供給される気体としては水素ガス等の燃料ガス、空気等の酸素含有ガス等が挙げられ、液体としてはメタノール等が挙げられる。
　上記において、前記第１導電層は、前記第１電極層を部分的に露出させる露出部を有する第１金属層からなり、前記第２導電層は、前記第２電極層を部分的に露出させる露出部を有する第２金属層からなることが好ましい。導電層としては、ガス透過性を有するものなども使用可能であるが、露出部を有することにより、露出部を介して電極層に気体又は液体を供給することができる。また、金属層を用いることにより、他の材料に比べて大電流の取り出しが可能となる。
　その際、前記樹脂成形体の供給部は、前記第１金属層又は第２金属層の露出部に対応する位置に設けられた開孔であることが好ましい。この構成によると、金属層の露出部に対応する位置に樹脂成形体の開孔が設けられるため、この開孔と露出部とを介して電極層に気体又は液体を供給することができ、より効率良く発電を行うことができる。
　また、前記樹脂成形体の開孔と前記第１電極層又は第２電極層との間には、多孔質層が介在することが好ましい。これにより、気体又は液体の供給を可能にしながら、ゴミの付着等による電極層の劣化を防止することができる。
　更に、上記の燃料電池を単位セルとして、その単位セルの複数が前記樹脂成形体で一体化してあることが好ましい。また、単位セルの複数が同じ面内に並設されることが好ましい。例えば単位セル同士を直列接続することで、出力電圧を高めることができ、高出力電圧の燃料電池を一体のものとして得ることができる。
　また、前記複数の単位セルの導電層同士を電気的に接続する接続部を有し、この接続部が前記樹脂成形体で一体化してあることが好ましい。この燃料電池によると、単位セル同士が接続部により電気的に接続されて、インサート成形により樹脂成形体で一体化されているため、単位セル同士の接続のための構造や工程が簡易となり、接続部の信頼性や耐久性が良好な燃料電池となる。
　一方、本発明の燃料電池の製造方法は、固体高分子電解質層と、その両側に配される第１電極層及び第２電極層と、それらの外側に配される第１導電層及び第２導電層との積層物を成形型内に配置する工程と、その成形型内に樹脂を注入することで、前記積層物を一体化する樹脂成形体を成形する工程とを含むことを特徴とする。
　本発明の燃料電池の製造方法によると、固体高分子電解質層、電極層、及び導電層の積層物を用いて、インサート成形した樹脂成形体で一体化してあるため、樹脂成形体で導電層が保持されて電極層との接触圧力を高めることができ、接触抵抗を低減して電池出力を向上させることができる。つまり、各層を用いてインサート成形すると言う簡易な構造、製法でありながら、電池出力が高い燃料電池を得ることができる。
　本発明の燃料電池の製造方法としては、固体高分子電解質層と、その両側に配される第１電極層及び第２電極層と、それらの外側に配され、前記第１電極層及び第２電極層を部分的に露出させる露出部を有する第１金属層及び第２金属層との積層物を、成形型内に配置する工程と、前記第１金属層及び第２金属層を両側から加圧した状態で、その成形型内に樹脂を注入することで、第１電極層及び第２電極層に気体又は液体を供給するための供給部を有し、前記積層物を一体化する樹脂成形体を成形する工程とを含むことが好ましい。
　この製造方法によると、第１金属層及び第２金属層が第１電極層及び第２電極層を露出させる露出部を有し、その積層物を成形型内に配置して樹脂を注入して、電極層に気体又は液体を供給するための供給部を有する樹脂成形体を成形する。この供給部を介して燃料及び酸素等を電極層に供給することができ、各々の電極での反応と固体高分子電解質でのイオン伝導とにより、発電を行うことができる。その際、前記第１金属層及び第２金属層を両側から加圧した状態で、インサート成形しているため、両側の金属層が電極層に接触する際の圧力が大きくなり、電池抵抗が小さくなって電池の出力が向上する。
　上記において、前記成形型を分割構造にして分割した型部材の内面に凸部を設け、その凸部を前記第１金属層又は第２金属層に圧接させた状態で、前記成形型内に樹脂を注入することが好ましい。この場合、型部材の内面の凸部によって、第１金属層又は第２金属層を加圧した状態で、樹脂により封止して一体化されるため、両側の金属層が電極層に接触する際の圧力がより確実に大きくなる。
　また、前記第１金属層又は第２金属層の表面には複数の開孔が設けられており、前記分割した型部材には、前記開孔よりやや大きい上面を有する複数の凸部を前記複数の開孔に対応する位置にそれぞれ設けてあることが好ましい。この場合、型部材の内面の凸部によって、金属層の開孔の周囲を加圧することができ、これにより金属層と電極層との接触圧力を高くすることができる。また、同時に金属層の露出部を凸部で閉塞させることで、樹脂による被覆を防止して、露出部から第１電極層又は第２電極層を露出させることができる。
　また、前記積層物を成形型内に配置する工程で、前記積層物を複数用いて、それらの積層物の各々を電気的に接続した状態で成形型内に並設することが好ましい。この製造方法によると、例えば積層物同士を直列接続することで、出力電圧を高めることができ、高出力電圧の燃料電池を一体のものとして製造することができ、製造効率も高めることができる。
　また、前記積層物の複数を、何れかの積層物と他の積層物の導電層同士を接続部により電気的に接続した状態で成形型内に配置することが好ましい。この燃料電池の製造方法によると、単位セルを構成する積層物の導電層同士が接続部により電気的に接続されて、インサート成形により樹脂成形体で一体化されるため、単位セル同士の接続のための構造や工程が簡易となり、接続部の信頼性や耐久性が良好な燃料電池を製造することができる。
本発明の燃料電池の一例を示す図であり、（ａ）は上面図、（ｂ）は正面視断面図、（ｃ）は底面図 本発明の燃料電池の製造方法の一例を示す正面視断面図 本発明の燃料電池の他の例を示す図であり、（ａ）は斜視図、（ｂ）は上面図、（ｃ）は要部を示す斜視図 本発明の燃料電池の製造方法の他の例を示す斜視図 本発明の燃料電池の他の例を示す正面視断面図 実施例１等における燃料電池の出力電圧の変化を示すグラフ 本発明の燃料電池の他の例を示す図であり、（ａ）は上面図、（ｂ）は正面視断面図 本発明の燃料電池の別実施形態を示す図であり、（ａ）は上面図、はそのＩ－Ｉ矢視断面図、（ｃ）はそのＩＩ－ＩＩ矢視断面図
　［第１実施形態］
　本発明に係る燃料電池の好適な実施形態を図面を用いて説明する。図１は、本発明の燃料電池の一例を示す図であり、（ａ）は上面図、（ｂ）は正面視断面図、（ｃ）は底面図である。
　本発明の燃料電池は、図１に示すように、固体高分子電解質層１と、この固体高分子電解質層１の両側に設けられた第１電極層２及び第２電極層３と、これら電極層２，３の更に外側に各々配置された第１導電層及び第２導電層とを備えている。本実施形態では、第１導電層及び第２導電層が、第１電極層２及び第２電極層３を部分的に露出させる露出部を有する第１金属層４及び第２金属層５とからなる例を示す。
　なお、導電層の材質としては、金属、導電性高分子、導電性ゴム、導電性繊維、導電性ペースト、導電性塗料などが挙げられる。
　固体高分子電解質層１としては、従来の固体高分子膜型の燃料電池に用いられるものであれば何れでもよいが、化学的安定性及び導電性の点から、超強酸であるスルホン酸基を有するパーフルオロカーボン重合体からなる陽イオン交換膜が好適に用いられる。このような陽イオン交換膜としては、ナフィオン（登録商標）が好適に用いられる。その他、例えば、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素樹脂からなる多孔質膜に上記ナフィオンや他のイオン伝導性物質を含浸させたものや、ポリエチレンやポリプロピレン等のポリオレフィン樹脂からなる多孔質膜や不織布に上記ナフィオンや他のイオン伝導性物質を担持させたものでもよい。
　固体高分子電解質層１の厚みは、薄くするほど全体の薄型化に有効であるが、イオン伝導機能、強度、ハンドリング性などを考慮すると、１０～３００μｍが使用可能であるが、２５～５０μｍが好ましい。
　電極層２，３は、固体高分子電解質層１の表面付近でアノード側およびカソード側の電極反応を生じさせるものであれば何れでもよい。なかでも、ガス拡散層としての機能を発揮して、燃料ガス、燃料液、酸化ガス及び水蒸気の供給・排出を行なうと同時に、集電の機能を発揮するものが好適に使用できる。電極層２，３としては、同一又は異なるものが使用でき、その基材には電極触媒作用を有する触媒を担持させることが好ましい。触媒は、固体高分子電解質層１と接する内面側に少なくとも担持させるのが好ましい。
　電極層２，３の電極基材としては、例えば、カーボンペーパー、カーボン繊維不織布などの繊維質カーボン、導電性高分子繊維の集合体などの電導性多孔質材が使用できる。また、固体高分子電解質層１に触媒を直接付着させたり、カーボンブラックなどの導電性粒子に担持させて固体高分子電解質層１に付着させた電極層２，３を用いることも可能である。
　一般に、電極層２，３は、このような電導性多孔質材にフッ素樹脂等の撥水性物質を添加して作製されるものであって、触媒を担持させる場合、白金微粒子などの触媒とフッ素樹脂等の撥水性物質とを混合し、これに溶媒を混合して、ペースト状或いはインク状とした後、これを固体高分子電解質膜と対向すべき電極基材の片面に塗布して形成される。
　一般に、電極層２，３や固体高分子電解質層１は、燃料電池に供給される還元ガスと酸化ガスに応じた設計がなされる。本発明では、酸化ガスとして空気が用いられると共に、還元ガスとして水素ガスを用いるのが好ましい。なお、還元ガスの代わりにメタノール等の燃料液を使用することも可能である。
　例えば、水素ガスと空気を使用する場合、空気が自然供給される側のカソード側の第２電極層３（本明細書では、アノード側を第１電極層、カソード側を第２電極層と仮定する）では、酸素と水素イオンの反応が生じて水が生成するため、かかる電極反応に応じた設計をするのが好ましい。特に、低作動温度、高電流密度及び高ガス利用率の運転条件では、特に水が生成する空気極において水蒸気の凝縮による電極多孔体の閉塞（フラッディング）現象が起こりやすい。したがって、長期にわたって燃料電池の安定な特性を得るためには、フラッディング現象が起こらないように電極の撥水性を確保することが有効である。
　触媒としては、白金、パラジウム、ルテニウム、ロジウム、銀、ニッケル、鉄、銅、コバルト及びモリブデンから選ばれる少なくとも１種の金属か、又はその酸化物が使用でき、これらの触媒をカーボンブラック等に予め担持させたものも使用できる。
　電極層２，３の厚みは、薄くするほど全体の薄型化に有効であるが、電極反応、強度、ハンドリング性などを考慮すると、１～５００μｍが好ましく、１００～３００μｍがより好ましい。電極層２，３と固体高分子電解質層１とは、予め接着、融着、又は塗布形成等を行って積層一体化しておいてもよいが、単に積層配置されているだけでもよい。このような積層体は、膜／電極接合体（ＭｅｍｂｒａｎｅＥｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ：ＭＥＡ）として入手することもでき、これを使用してもよい。
　本発明では、第１電極層２及び第２電極層３の外形が固体高分子電解質層１の外形より小さいものでもよいが、第１電極層２及び第２電極層３の外形と固体高分子電解質層１の外形とが同じであることが好ましい。電極層の外形と固体高分子電解質層の外形とが同じであると、電極板と固体高分子電解質の積層体を打ち抜いて、固体高分子電解質・電極・接合体を製造することができ、量産効果により当該接合体のコストを低減することができる。また、電極層の外周より金属層の外周が内側に形成されていることで、電極層の外周及び固体高分子電解質層の外周をより確実に封止することができる。
　アノード側電極層２の表面にはアノード側の第１金属層４が配置され、カソード側電極層３の表面にはカソード側の第２金属層５が配置される（本明細書では、アノード側を第１金属層、カソード側を第２金属層と仮定する）。第１金属層４は、第１電極層２を部分的に露出させる露出部を有するが、本実施形態では、アノード側金属層４には燃料ガス等を供給するための開孔４ａが設けられている例を示す。
　第１金属層４の露出部は、アノード側電極層２が露出可能であれば、その個数、形状、大きさ、形成位置などは何れでもよい。アノード側金属層４の開孔４ａは、例えば、規則的又はランダムに複数の円孔やスリット等を設けたり、または金属メッシュによって開孔４ａを設けたり、第１金属層４を櫛形電極のような形状にしてアノード側電極層２を露出させてもよい。開孔４ａ部分の面積が締める割合（開孔率）は、電極との接触面積とガスの供給面積のバランスなどの観点から、１０～５０％が好ましく、１５～３０％がより好ましい。
　また、カソード側の第２金属層５は、第２電極層３を部分的に露出させる露出部を有するが、本実施形態では、カソード側金属層５には、空気中の酸素を供給（自然吸気）するための多数の開孔５ａが設けられている例を示す。開孔５ａは、カソード側電極層３が露出可能であれば、その個数、形状、大きさ、形成位置などは何れでもよい。カソード側金属層５の開孔５ａは、例えば、規則的又はランダムに複数の円孔やスリット等を設けたり、または金属メッシュによって開孔５ａを設けたり、第２金属層５を櫛形電極のような形状にしてカソード側電極層３を露出させてもよい。開孔５ａ部分の面積が締める割合（開孔率）は、電極との接触面積とガスの供給面積のバランスなどの観点から、１０～５０％が好ましく、１５～３０％がより好ましい。
　金属層４，５としては、電極反応に悪影響がないものであれば何れの金属も使用でき、例えばステンレス板、ニッケル、銅、銅合金などが挙げられる。但し、導電性、コスト、形状付与性、加圧のための強度などの観点から、銅、銅合金、ステンレス板などが好ましい。また、上記の金属に金メッキなどの金属メッキを施したものでもよい。
　なお、金属層４，５の厚みは、薄くするほど全体の薄型化に有効であるが、導電性、コスト、重量、形状付与性、加圧のための強度などを考慮すると、１０～１０００μｍが好ましく、５０～２００μｍがより好ましい。
　本発明では、電極層２，３と金属層４，５とを良好に樹脂で一体化する観点から、第１電極層２の外周より、第１金属層４の外周が内側に形成されていることが好ましく、第２電極層３の外周より、第２金属層５の外周が内側に形成されていることが好ましい。なお、第１電極層２の外周より、第１金属層４の外周が外側に形成されていてもよく、第２電極層３の外周より、第２金属層５の外周が外側に形成されていてもよい。
　金属層４及び金属層５は、少なくとも一部が樹脂から露出することにより、その部分を電極として電気を外部に取り出すことができる。このため、樹脂成形体６に対して、金属層４及び金属層５を一部露出させた端子部を設けてもよいが、本発明では、金属層４及び金属層５が、単位セルの電極となる突出部４ｂ，５ｂを備え、これが樹脂成形体６から外部に出ていることが好ましい。この突出部４ｂ，５ｂは、インサート成形を行う際に、金属層４，５等（積層物Ｌ）を成形型内に保持するためにも利用できる。
　金属層４及び金属層５の形成や開孔５ａ、４ａの形成は、プレス加工（プレス打ち抜き加工）を利用して行うことができる。また、金属層４及び金属層５の突出部４ｂ，５ｂには、樹脂の流動や密着性を良好にする目的で、インサート成形される部分に貫通孔を設けてもよい。更に、接続や固定を良好に行うために、突出部４ｂ，５ｂの露出した部分に貫通孔を設けてもよい。
　本発明の燃料電池は、図１に示すように、以上のような各層１～５をインサート成形した樹脂成形体６で一体化してある。本発明では、第１導電層及び／又は第２導電層の全面又は略全面を樹脂成形体６で覆うことが好ましく、第１導電層及び第２導電層の全面又は略全面を樹脂成形体６で覆うことがより好ましい。その場合、後述するように、樹脂成形体６は部分的に予備成形体を含むものであってもよい。樹脂成形体６は、第１電極層２及び第２電極層３に気体又は液体を供給するための供給部を有することが好ましく、この供給部は、第１金属層４又は第２金属層５の露出部に対応する位置に設けられた開孔６ａであることが好ましい。
　本実施形態では、前記第１電極層２及び第２電極層３が開孔６ａから露出するように、前記第１金属層４及び第２金属層５を両側から加圧した状態で、樹脂成形体６によりインサート成形して一体化してある例を示す。
　本発明では、金属層４，５の露出部に相当する開孔４ａ，５ａの大きさが、樹脂成形体６の開孔６ａの大きさより、大きくてもよく、同じ大きさでもよく、小さくてもよい。但し、第１金属層４及び／又は第２金属層５の露出部の大きさと、開孔６ａの大きさとがほぼ等しくなるように、樹脂成形体６を成形してあることが好ましい。具体的には、各々の開孔６ａの面積は、各々の露出部の面積の６０～１５０％が好ましく、８０～１３０％がより好ましい。
　本実施形態では、金属層４，５の露出部に相当する開孔４ａ，５ａの大きさが、樹脂成形体６の開孔６ａの大きさより小さい場合の例を示す。これにより金属層４，５の開孔４ａ，５ａの周囲に対して、樹脂成形体６の開孔６ａに相当する部分を利用して、成型時に加圧することができる（図２（ｃ）参照）。
　樹脂成形体６の材質としては、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂、耐熱性樹脂などが挙げられるが、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂が好ましい。なお、熱可塑性樹脂としては、ポリカーボネート樹脂、ＡＢＳ樹脂、液晶ポリマー、ポリプロピレン、ポリスチレン、アクリル樹脂、フッ素樹脂、ポリエステル、ポリアミドなどが挙げられる。熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、アミノ樹脂、ポリウレタン樹脂、シリコーン樹脂、または熱硬化性ポリイミド樹脂等が挙げられる。なかでも、成形型内での樹脂の流動性、強度、溶融温度などの観点から、ポリエステル、ポリプロピレン、アクリル樹脂が好ましく、これらはアプリケーションによって選択することが可能である。
　樹脂成形体６としては、熱可塑性エラストマーやゴム等の樹脂エラストマーを用いることも可能である。その場合、他の材料にも可とう性の有るものを使用することで、燃料電池全体を可とう性にすることが可能である。
　樹脂成形体６の全体の厚みとしては、樹脂による一体化の強度や、金属層を加圧する圧力、薄型化などの観点から、０．３～４ｍｍが好ましく０．５～２ｍｍがより好ましい。特に、金属層を覆う部分の樹脂成形体６の厚みとしては、金属層を加圧する圧力の観点から、０．２～１．５ｍｍが好ましく、０．３～１．０ｍｍがより好ましい。
　樹脂成形体６の外形の面積としては、樹脂による一体化の強度や、金属層を加圧する圧力の観点から、固体高分子電解質層１の外形の面積の１０１～２００％が好ましく、１５０～１８０％がより好ましい。
　本発明の燃料電池は、次のようにして燃料等を供給して発電させることができる。例えばカソード側は、そのまま大気開放にしておき、アノード側に設けた空間に水素ガス等の燃料を供給したり、アノード側に設けた空間内で水素ガス等の燃料を発生させることで発電を行うことができる。また、アノード側及び／又はカソード側に対して、流路を形成するための流路形成部材を取り付けて、その流路に酸素含有ガスや燃料を供給することも可能である。流路形成部材としては、例えば流路溝と供給口と排出口を設けた板状体や、スタック型燃料電池のセパレータと類似の構造のものが使用できる。後者を使用するとスタック型燃料電池を構成することができる。
　以上のような燃料電池は、例えば本発明の製造方法により製造することができる。即ち、本発明の燃料電池の製造方法は、図２（ａ）～（ｄ）に示すように、固体高分子電解質層１と、その両側に配される第１導電層及び第２導電層と、それらの外側に配される第１金属層４及び第２金属層５との積層物Ｌを成形型１０内に配置する工程を含む。本実施形態では、第１導電層及び第２導電層が第１電極層２及び第２電極層３を部分的に露出させる露出部（例えば開孔４ａ，５ａ）を有する第１金属層４及び第２金属層５であり、その露出部が成形型１０の凸部１１ａ，１２ａにより閉塞した状態で成形型１０内に配置する例を示す。
　また、本発明の燃料電池の製造方法は、上記の成形型１０内に樹脂を注入することで、積層物Ｌを一体化する樹脂成形体６を成形する工程を含む。本実施形態では、第１金属層４及び第２金属層５を両側から加圧した状態で、その成形型１０内に樹脂を注入することで、第１電極層２及び第２電極層３に気体又は液体を供給するための供給部を有し、積層物Ｌを一体化する樹脂成形体６を成形する工程を含む例を示す。つまり、前記供給部に相当する開孔６ａを除いて、積層物Ｌのほぼ全体を樹脂成形体６で覆う例を示す。
　まず、例えば、図２（ａ）に示すように、底面に凸部１１ａを有する下金型１１を準備する。本実施形態では、成形型１０を分割構造にして分割した型部材の内面に凸部１１ａ，１２ａを設け、その凸部１１ａ，１２ａを第１金属層４及び第２金属層５圧接させる場合の例を示す。凸部１１ａは、積層物Ｌの下側の第１金属層４の開孔４ａを閉塞させる大きさの上面を有し、各々の開孔４ａに対向する位置に設けている。下金型１１は、底面の周囲に側壁を有しており、側壁の内面に沿って上金型１２が挿入できる。
　下金型１１（又は上金型１２）には、樹脂の注入口１１ｂが設けられているが、注入口１１ｂは複数設けてもよい。また、成型時の樹脂の流れを良好にするために、樹脂の小排出口を１箇所以上に設けてもよい。
　更に、第１金属層４及び第２金属層５の突出部４ｂ，５ｂを、成形後に樹脂成形体６から露出させるために、下金型１１の側壁は分割構造になっている（図示省略）。積層物Ｌを成形型１０内に配置する際に、下金型１１の側壁に設けた矩形の切欠き部に、第１金属層４及び第２金属層５の突出部４ｂ，５ｂが位置決めされ、その突出部４ｂ，５ｂを型部材が押さえる構造になっている。これにより、突出部４ｂ，５ｂを樹脂成形体６から露出させることができる。
　次に、例えば、図２（ｂ）に示すように、積層物Ｌを下金型１１の底面に配置する。その際、底面の凸部１１ａの上面が、第１金属層４の開孔４ａを閉塞可能な位置に配置する。積層物Ｌを配置する際には、各層の一部又は全部が一体化されていてもよく、一体化されていなくてもよい。また、一部が一体化されていない場合、各層を別々に配置しても、同時に配置してもよい。配置する積層物Ｌの構成は、前述の通りであるが、配置を行う際に、最終的な樹脂成形体６の形状の一部を予め成形した予備成形体を用いて、この予備成形体を積層物Ｌと共に成形型１０内に配置することも可能である（例えば図４参照）。
　次に、例えば、図２（ｃ）に示すように、下金型１１の側壁の内面に沿って上金型１２を挿入するが、上金型１２の下面には凸部１２ａが設けてある。この凸部１２ａは、積層物Ｌの上側の第２金属層５の開孔５ａを閉塞させる大きさの上面を有し、各々の開孔５ａに対向する位置に設けている。そして、下金型１１の凸部１１ａと上金型１２凸部１２ａとで、金属層４，５を加圧した状態で、積層物Ｌを成形型１０内に配置する。その際、第１金属層４及び第２金属層５の突出部４ｂ，５ｂが成形型１０の内部空間から外側に配置されるようにしてもよい。
　その状態で、成形型１０内に樹脂（「樹脂」には樹脂の原料液や未硬化物を含む）を注入するが、露出部（例えば開孔４ａ，５ａ）が凸部１１ａと凸部１２ａによって閉塞されているため、図２（ｄ）に示すように、得られた成形体では第１電極層２及び第２電極層３が開孔６ａから露出する。また、樹脂の注入により、固体高分子電解質層１、電極層２，３、第１金属層４及び第２金属層５を、インサート形成により一体化することができる。
　［第２実施形態］
　　本発明に係る燃料電池の別の実施形態を図面を用いて説明する。図８は、本発明の燃料電池の一例を示す図であり、（ａ）は上面図、（ｂ）はそのＩ－Ｉ矢視断面図、（ｃ）はそのＩＩ－ＩＩ矢視断面図である。
　本発明の燃料電池は、図８に示すように、複数の単位セルＣを備え、何れかの単位セルＣ１と他の単位セルＣ２の導電層同士を、接続部により電気的に接続している。この実施形態では、単位セルＣ１の第１導電層（第１金属層４）と、単位セルＣ２の第２導電層（第２金属層５）とを電気的に接続（直列接続）する例を示すが、本発明では、何れかの単位セルＣ１と他の単位セルＣ２の導電層同士を、並列接続することも可能である。その場合、何れかの単位セルＣ１と他の単位セルＣ２の第１導電層同士及び第２導電層同士が電気的に接続される。もちろん、並列接続と直列接続とを組み合わせることも可能である。
　なお、接続する単位セルＣの数としては、要求される電圧又は電流に応じて、設定することが可能である、この実施形態では２つの単位セルＣを接続する例を示す。
　本発明における各々の単位セルＣは、固体高分子電解質層１と、この固体高分子電解質層１の両側に設けられた第１電極層２及び第２電極層３と、これら電極層２，３の更に外側に各々配置された第１導電層及び第２導電層とを有する。この実施形態では、第１導電層及び第２導電層が、第１電極層２及び第２電極層３を部分的に露出させる露出部を有する第１金属層４及び第２金属層５とからなる例を示す。以下、第１実施形態と相違する部分について述べるが、他の部分は前述の第１実施形態と同様である。
　本発明の燃料電池は、図８に示すように、何れかの単位セルＣと他の単位セルＣの導電層同士を電気的に接続する接続部Ｊを備えているが、直列接続の場合、何れかの単位セルＣの第１導電層と他の単位セルＣの第２導電層とが電気的に接続される。この実施形態では、隣り合う前記単位セルＣの一方の第１導電層（金属層４）と、他方の第２導電層（金属層５）と、接続部Ｊとが、連続する金属板からなる金属層で形成されている例を示す。
　この実施形態では、接続部Ｊが中央に段差部を有する長方形となっているが、接続部Ｊの形状は何れでもよく、また、部分的に樹脂成形体６の外部に突出する形状でもよい。インサート形成する際には、積層物を成形型内に位置固定する必要があり、位置固定の際には接続部Ｊが部分的に樹脂成形体６の外部に突出する形状であることが好ましい。
　接続部Ｊは、隣り合う単位セルＣ同士を直列に接続するものであり、第１金属層４及び第２金属層５と一体化した金属板になっている。第１金属層４及び第２金属層５を独立して配置する代わりに、この金属板を用いることにより、これを成形型内に配置するだけで、単位セルＣが直列に接続された燃料電池を製造することができる。
　金属板は、図８（ｃ）に示すように、相互に平行な面内に隣接して配置された第１金属層４及び第２金属層５が、同じ面内で外側に各々延設され、段差部によって連結一体化してある。このような段差部は、金属板を板金加工することで作製することができる。
　本発明の燃料電池は、図８に示すように、以上のような単位セルＣ及び接続部Ｊをインサート成形により一体化した樹脂成形体６を備えている。樹脂成形体６は、第１電極層２及び第２電極層３に気体又は液体を供給するための供給部を有することが好ましく、この供給部は、第１金属層４又は第２金属層５の露出部に対応する位置に設けられた開孔６ａであることが好ましい。
　以上のような燃料電池は、例えば本発明の製造方法により製造することができる。即ち、本発明の燃料電池の製造方法は、図２（ａ）～（ｄ）に示すように、固体高分子電解質層１、その両側に配される第１電極層２及び第２電極層３、並びにそれらの外側に配される第１導電層及び第２導電層を含む積層物Ｌの複数を、何れかの積層物Ｌと他の積層物Ｌの導電層同士を接続部Ｊにより電気的に接続した状態で成形型１０内に配置する工程を含む。直列接続の場合、隣り合う積層物Ｌの一方の第１導電層と他方の第２導電層とが接続され、並列接続の場合、隣り合う積層物Ｌの一方の第１導電層と他方の第１導電層とが接続されると共に、一方の第２導電層と他方の第２導電層とが接続される。
　この実施形態では、第１導電層及び第２導電層が第１電極層２及び第２電極層３を部分的に露出させる露出部（例えば開孔４ａ，５ａ）を有する第１金属層４及び第２金属層５であり、その露出部が成形型１０の凸部１１ａ，１２ａにより閉塞した状態で成形型１０内に配置する例を示す。
　単位セルＣを構成する積層物Ｌは、その複数を同じ面内に並設してもよく、またＬ字型の２辺、正方形又は長方形の２辺～４辺、三角形の２辺～３辺などの各辺に配置してもよい。この実施形態では、２つの積層物Ｌを同じ面内に並設する例を示す。
　また、本発明の燃料電池の製造方法は、上記の成形型１０内に樹脂を注入することで、積層物Ｌ及び前記接続部Ｊを一体化する樹脂成形体６を成形する工程を含む。この実施形態では、第１金属層４及び第２金属層５を両側から加圧した状態で、その成形型１０内に樹脂を注入することで、第１電極層２及び第２電極層３に気体又は液体を供給するための供給部を有し、積層物Ｌを一体化する樹脂成形体６を成形する工程を含む例を示す。つまり、前記供給部に相当する開孔６ａを除いて、積層物Ｌのほぼ全体を樹脂成形体６で覆う例を示す。
　まず、例えば、図２（ａ）に示すように、各々の単位セルＣの形成領域の底面に、凸部１１ａを有する下金型１１を準備する。この実施形態では、成形型１０を分割構造にして分割した型部材の内面に凸部１１ａ，１２ａを設け、その凸部１１ａ，１２ａを第１金属層４及び第２金属層５圧接させる場合の例を示す。凸部１１ａは、積層物Ｌの下側の第１金属層４の開孔４ａを閉塞させる大きさの上面を有し、各々の開孔４ａに対向する位置に設けている。下金型１１は、底面の周囲に側壁を有しており、側壁の内面に沿って上金型１２が挿入できる。
　下金型１１（又は上金型１２）には、樹脂の注入口１１ｂが設けられているが、注入口１１ｂは複数設けてもよい。また、成型時の樹脂の流れを良好にするために、樹脂の小排出口を１箇所以上に設けてもよい。
　更に、第１金属層４及び第２金属層５の突出部４ｂ，５ｂを、成形後に樹脂成形体６から露出させるために、下金型１１の側壁は分割構造になっている（図示省略）。積層物Ｌを成形型１０内に配置する際に、下金型１１の側壁に設けた矩形の切欠き部に、第１金属層４及び第２金属層５の突出部４ｂ，５ｂが位置決めされ、その突出部４ｂ，５ｂを型部材が押さえる構造になっている。これにより、突出部４ｂ，５ｂを樹脂成形体６から露出させることができる。
　次に、例えば、図２（ｂ）に示すように、積層物Ｌの複数を下金型１１の底面に配置する。その際、各々の単位セルＣの形成領域の底面に形成された凸部１１ａの上面が、各々の積層物Ｌの第１金属層４の開孔４ａを閉塞可能な位置に配置する。
　本発明では、隣り合う積層物Ｌの一方の第１導電層と他方の第２導電層とを接続部Ｊにより電気的に接続した状態で成形型１０内に配置する。この実施形態では、隣り合う積層物Ｌの一方の第１導電層（金属層４）と、他方の第２導電層（金属層５）と、接続部Ｊとが、連続する金属板からなる金属層で形成されている例を示す。
　積層物Ｌを配置する際には、各層の一部又は全部が一体化されていてもよく、一体化されていなくてもよい。また、一部が一体化されていない場合、各層を別々に配置しても、同時に配置してもよい。配置する積層物Ｌの構成は、前述の通りであるが、配置を行う際に、最終的な樹脂成形体６の形状の一部を予め成形した予備成形体を用いて、この予備成形体を積層物Ｌと共に成形型１０内に配置することも可能である（例えば図４参照）。
　次に、例えば、図２（ｃ）に示すように、下金型１１の側壁の内面に沿って上金型１２を挿入するが、上金型１２の各々の単位セルＣを形成する領域の下面には、凸部１２ａが設けてある。この凸部１２ａは、積層物Ｌの上側の第２金属層５の開孔５ａを閉塞させる大きさの上面を有し、各々の開孔５ａに対向する位置に設けている。そして、下金型１１の凸部１１ａと上金型１２凸部１２ａとで、金属層４，５を加圧した状態で、積層物Ｌを成形型１０内に配置する。その際、第１金属層４及び第２金属層５の突出部４ｂ，５ｂが成形型１０の内部空間から外側に配置されるようにしてもよい。
　その状態で、成形型１０内に樹脂（「樹脂」には樹脂の原料液や未硬化物を含む）を注入するが、露出部（例えば開孔４ａ，５ａ）が凸部１１ａと凸部１２ａによって閉塞されているため、図２（ｄ）に示すように、得られた成形体では第１電極層２及び第２電極層３が開孔６ａから露出する。また、樹脂の注入により、固体高分子電解質層１、電極層２，３、第１金属層４及び第２金属層５を含む積層物Ｌの複数を、インサート形成により一体化することができる。
　この実施形態では、隣り合う前記単位セルの一方の第１導電層と、他方の第２導電層と、前記接続部とが、連続する金属板からなる金属層で形成されている例を示したが、本発明における接続部は、一方の第１導電層と他方の第２導電層とを電気的に接続できるものであれば、何れでもよい。
　例えば、一方の第１導電層と他方の第２導電層とを、別の部材で電気的に接続することも可能である。例えば、金属ワイヤ等の部材を用いてソルダ接続することも可能である。また、接続部を構成する部材と、導電層とは、機械的に接触することで、電気的に接続されていてもよい。例えば、金属板等の部材を用いて導電層と接触させて、樹脂成形体により一体させることで、一方の第１導電層と他方の第２導電層とを、電気的に接続することも可能である。
　この実施形態では、複数の単位セルが同じ面内に配置される例を示したが、各々の単位セルは、立体的に配置することも可能である。例えば、各々の単位セルを、Ｌ字型の２辺、正方形又は長方形の２辺～４辺、三角形の２辺～３辺などの各辺に配置してもよい。
　このように各々の単位セルを立体的に配置する場合、インサート形成時に立体的に成形する方法と、可とう性の材料を使用してインサート形成時には平面的に成形した後、これを立体的に変形させる方法とがある。
　前者の場合には、隣り合う前記単位セルの一方の第１導電層と、他方の第２導電層と、前記接続部とが連続する金属板が、隣り合う前記単位セルの角度に応じて、屈折していることが好ましい。例えば、正方形（四角柱）の４辺に単位セルを配置する場合、上記金属板は、約９０°の角度で屈折される。
　このような金属板を使用して、単位セルを構成する積層物を、四角柱のキャビティを有する成形型１０内の４辺に各々配置して、各々を電気的に接続した状態で、インサート形成する方法により、四角柱の４辺に単位セルが配置された燃料電池を製造することができる。
　［別実施形態］
　（１）第２実施形態では、樹脂成形体中に２つの単位セルを含み、接続部が樹脂成形体の外部に突出しない燃料電池の例を示したが、本発明では、図３（ａ）～（ｃ）に示すように、樹脂の成形体中に３つ以上の単位セルを含むものでもよい。この実施形態では、第１金属層４と第２金属層５と接続部Ｊとが連続し、部分的に樹脂成形体の外部に突出する金属板を用いて、４つの単位セルＣ１～Ｃ４を接続した例を示す。
　各単位セルＣ１～Ｃ４の構成は基本的には、前述の通りであるが、金属層の突出部４ｂ，５ｂと、第１金属層４及び第２金属層５を一体化した金属板とが相違している。この実施形態では、各単位セルＣ１～Ｃ４が直列に接続されているため、金属層の突出部４ｂ，５ｂは、単位セルＣ１と単位セルＣ４とにだけ設けられている。つまり、単位セルＣ１の第１金属層４の突出部４ｂと、単位セルＣ４の第２金属層５の突出部５ｂとだけが存在する。金属層の突出部４ｂ，５ｂの必要性や形状等は、前述の通りである。
　第１金属層４及び第２金属層５を接続部Ｊを介して一体化した金属板は、隣り合う単位セルＣ同士を直列に接続するための部材である。第１金属層４及び第２金属層５を独立して配置する代わりに、この金属板を用いることにより、これを成形型１０内に配置するだけで、単位セルＣ１～Ｃ４が直列に接続された燃料電池を製造することができる。
　金属板は、図３（ｃ）に示すように、相互に平行な面内に隣接して配置された第１金属層４及び第２金属層５が、同じ面内で外側に各々延設された延出部４ｊ，５ｊを有しており、延出部４ｊ，５ｊを段差部４ｓによって連結一体化してある。このような段差部は、金属板を板金加工することで作製することができる。なお、並列接続を行う場合、例えば、同じ面内に隣接して配置された第１金属層４同士（又は第２金属層５同士）が、延設された延出部により連結一体化した金属板を使用することができる。
　（２）先の実施形態では、予備成形体を使用せずに、上下の成形型の凸部により開孔を形成する例を示したが、本発明では、図４に示すように、予め開孔６ａを形成した予備成形体７を使用して、一方の成形型１２のみの凸部１２ａにより開孔６ａを形成するようにしてよい。このような予備成形体７を使用することで、積層物Ｌを成形型１０内に配置する際の位置決めを容易にし、樹脂成形体６の開孔６ａの形成を容易にすることができる。なお、予備成形体７を使用する場合、これによって一方の金属層が加圧され、他方の金属層は成形型の凸部により加圧される。
　まず、図４（ａ）に示すように、予備成形体７を予め成形する。予備成形体７は、樹脂成形体６の開孔６ａに相当する開孔７ａを有している。つまり、この開孔７ａは、後の樹脂成形の際に開孔７ａが維持される。予備成形体７の外形は特に限定されないが、インサート形成後の樹脂成形体６より小さく、固体高分子電解質層１より若干大きい程度でよい。
　また、予備成形体７は、第１金属層４を位置決めするための段差部７ｂ又は電極層２，３及び固体高分子電解質層１を位置決めするための段差部７ｃを有することが好ましい。また、第２金属層５の突出部５ｂを支持するための支持部７ｄを有することが好ましい。
　次に、図４（ｂ）に示すように、予備成形体７を成形型（図示省略）内に配置し、更に第１金属層４を段差部７ｂに沿って位置決め配置する。このとき、第１金属層４の開孔４ａの位置は、予備成形体７の開孔７ａの位置と略一致する。
　次に、図４（ｃ）～（ｅ）に示すように、予備成形体７の段差部７ｃに沿って、第１電極層２、固体高分子電解質層１、及び第２電極層３を、順次位置決めして配置する。その際、予めこれらが積層一体化されたものを位置決め配置してもよい。その際、段差部７ｃの大きさに少し余裕をもたせることで、後に樹脂を注入した際に、電極層２，３の外周及び前記固体高分子電解質層１の外周を封止することができる。
　次に、図４（ｆ）に示すように、第２金属層５を積層配置する。このとき、第２金属層５の突出部５ｂは、支持部７ｄによって支持され、また、第２金属層５の開孔５ａが、上金型１２の下面に設けた凸部１２ａの位置と略一致するように配置される。
　次に、図４（ｇ）に示すように、セット後の成形型内に樹脂を注入して、予備成形体７が樹脂成形体６と一体化した燃料電池を成形する。そのとき、開孔５ａが凸部１２ａによって閉塞されており、また、予備成形体７の開孔７ａが樹脂で塞がれないため、得られた成形体では第１電極層２及び第２電極層３が開孔６ａから露出する。なお、予備成形体７によって一方の金属層４が加圧され、他方の金属層５は成形型１０の凸部１２ａにより加圧されるため、第１金属層４及び第２金属層５を両側から加圧した状態で、樹脂成形体６により一体化された構造となる。
　（３）先の実施形態では、金属層の露出部に相当する開孔の大きさが、樹脂の開孔の大きさより小さい例を示したが、図５（ａ）に示すように、金属層４，５の開孔４ａ，５ａの大きさより、樹脂成形体６の開孔６ａの大きさを小さくすることも可能である。その場合、開孔４ａ，５ａから露出する電極層２，３の一部（例えば周囲）が樹脂成形体６により封止されるため、樹脂成形体６と電極層２，３との接着力によって、電極層２，３と金属層４，５との密着性を高めることができる。開孔４ａ，５ａの大きさより、樹脂成形体６の開孔６ａの大きさを小さくするには、上面の大きさが開孔４ａ，５ａの大きさより小さい凸部を形成した成形型を使用して、その凸部が電極層２，３と接触した状態で、樹脂による封止を行えばよい。
　上記の場合、金属層４，５の開孔４ａ，５ａの周囲に対して、樹脂成形体６の開孔６ａに相当する部分を利用して、成型時に加圧できない。このため、図５（ｂ）に示すように、金属層４，５の開孔４ａ，５ａ以外の部分を、例えば別のピンを用いて成型時に加圧することで、第１金属層４及び第２金属層５を両側から加圧した状態で、樹脂成形体６により一体化することができる。このような加圧を行う場合、ピン等を圧接した部分に加圧用開孔６ｂが形成される。
　更に、図５（ｃ）に示すように、発電に寄与しない貫通孔６ｃを樹脂成形体６に設けることも可能である。この貫通孔６ｃは、固体高分子電解質層１、電極層２，３等にも貫通孔を設けておき、その孔より小さい貫通孔６ｃを設けて、その周囲の樹脂成形体６により電極層２，３等を一体化したものである。この貫通孔６ｃによると、その周囲の樹脂成形体６によって、固体高分子電解質層１、電極層２，３、及び金属層４，５が一体化するため、電極層２，３と金属層４，５との圧接力を高めることができる。
　このような発電に寄与しない貫通孔６ｃは、発電のための電極層２，３の露出部と共に設けられる。また、貫通孔６ｃ以外の部分を、例えば別のピン等を用いて成型時に加圧することで、第１金属層４及び第２金属層５を両側から加圧した状態で、樹脂成形体６により一体化することができる。その場合にも、ピン等を圧接した部分に加圧用開孔６ｂが形成される。
　（４）先の実施形態では、水素供給型の燃料電池の例を主に示したが、本発明に用いられる燃料電池としては、燃料により発電可能な燃料電池であれば何れでもよく、例えばメタノール改質型、ダイレクトメタノール型、炭化水素供給型などが挙げられる。その他の燃料を用いる燃料電池も各種知られており、それらを何れも採用できる。
　その場合、各種の燃料電池に応じた固体高分子電解質層、および電極層等が使用される。例えば、ダイレクトメタノール型の場合、一般的には、ナフィオン系ではクロスオーバーが大きくこれを抑止するために、芳香族炭化水素系の固体高分子電解質を使うことが好ましい。また、電極層には触媒は二種混合（Ｐｔ、Ｒｕ）を使用することが好ましい。
　（５）先の実施形態では、第１金属層及び／又は第２金属層の露出部の大きさと、開孔の大きさとがほぼ等しくなるように、樹脂成形体により一体化してある例を示したが、本発明では、図７（ａ）～（ｂ）に示すように、片面に１つの大きな開孔６ａを設けることで、第１金属層４及び／又は第２金属層５の複数の露出部の全数又は一部を露出させるようにしてもよい。
　また、片面に２つ以上の大きな開孔６ａを設けることで、第１金属層４及び／又は第２金属層５の複数の露出部の半数又はそれ以下を露出させるようにしてもよい。つまり、本発明では１つの開孔６ａから、２つ以上の露出部が露出するように成形してもよい。
　（６）先の実施形態では、第１導電層及び第２導電層が、第１電極層及び第２電極層を部分的に露出させる露出部を有する第１金属層及び第２金属層とからなる例を示したが、本発明では、露出部を有さない導電層を第１導電層及び／又は第２導電層として使用することも可能である。その場合、ガス透過性やガス拡散性を有する導電層が使用でき、このような導電層としては、例えば多孔質金属層、多孔質導電性高分子層、導電性ゴム層、導電性繊維層、導電性ペースト、導電性塗料などが挙げられる。
　（７）先の実施形態では、第１電極層及び第２電極層が樹脂成形体の開孔から露出する例を示したが、本発明では、樹脂成形体の開孔と第１電極層又は第２電極層との間に、多孔質層を介在させてもよい。多孔質層を介在させるには、インサート成形に使用する積層物として、金属層又は導電層の外側に多孔質層を予め設けておけばよい。多孔質層と金属層又は導電層とは予め接着等していてもよいが、積層配置するだけでもよい。
　多孔質層を形成する材料としては、インサート成形時の温度に耐え得る多孔質膜、不織布、織布などが挙げられる。
　（８）先の実施形態では、第１電極層及び第２電極層を外部に露出させる開孔を樹脂成形体に設ける例を示したが、本発明では、樹脂成形体の内部に気体又は液体を供給するための流路を設けることも可能である。その場合、導電層に接触する側の内面に流路を設けた予備成形体を用いて、前述のようなインサート成形を行うことで、その流路に電極層を露出させることができる。
　以下、本発明の構成と効果を具体的に示す実施例等について説明する。
　実施例１
　厚み０．２ｍｍの銅板を図１に示す形状（小判状部の長径３１ｍｍ、短径１０ｍｍ、突出部の開孔径φ２．０ｍｍ×２２個）にプレスして打ち抜き、金属層となる銅板を２枚作製した。
　また、図１に示す形状の薄膜電極組立体（３３ｍｍ×１２ｍｍ）は、下記のようにして作製した。白金触媒は、米国エレクトロケム社製２０％白金担持カーボン触媒（ＥＣ－２０－ＰＴＣ）を用いた。この白金触媒と、カーボンブラック（アクゾ社ケッチェンブラックＥＣ）、ポリフッ化ビニリデン（カイナー）を、それぞれ７５重量％、１５重量％、１０重量％の割合で混合し、ジメチルホルムアミドを、２．５重量％のポリフッ化ビニリデン溶液となるような割合で、上記白金触媒、カーボンブラック、ポリフッ化ビニリデンの混合物中に加え、乳鉢中で溶解・混合して、触媒ペーストを作製した。カーボンペーパー（東レ製ＴＧＰ－Ｈ－９０、厚み３７０μｍ）を３３ｍｍ×１２ｍｍに切断し、この上に、上記のようにして作製した触媒ペースト約２０ｍｇをスパチュラにて塗布し、８０℃の熱風循環式乾燥機中で乾燥した。このようにして４ｍｇの触媒組成物が担持されたカーボンペーパーを作製した。白金担持量は、０．６ｍｇ／ｃｍ２である。
　上記のようにして作製した白金触媒担持カーボンペーパーと、固体高分子電解質（陽イオン交換膜）としてナフィオンフィルム（デュポン社製ナフィオン１１２、３３ｍｍ×１２ｍｍ、厚み５０μｍ）を用い、その両面に、金型を用いて、１３５℃、２ＭＰａの条件にて２分間ホットプレスした。こうして得られた薄膜電極組立体を上記の銅板２枚の中央で挟み込み、図２に示すような金型を用いて、２枚の銅板の両側から圧力（１トン）がかかる状態で、金型内に配置した。その状態で、樹脂（（株）プライムポリマー製、ポリプロピレン樹脂、Ｊ－７００ＧＰ）を１９５℃で型内に注入して（射出圧力４００ｋｇｆ／ｃｍ２）、冷却した後に金型から取り出すことで、樹脂成形体の外寸３９ｍｍ×１８ｍｍ×２．１ｍｍ厚の燃料電池を得た。
　この燃料電池を用い、アノード側に内部空間を有しカソード側が大気開放となる評価治具にセットして、アノード側の内部空間に水素を１２ｍＬ／分で供給することで発電を行い、そのときの電池特性を評価した。電池特性は、東陽テクニカ製燃料電池評価システムを用い、電流を変化させながら出力電圧の変化を測定した。その際の出力電圧の変化を図６に示す。この結果から、金属板同士をカシメにより封止した燃料電池（比較例１）と比較して出力電圧が約２０％向上することが判った。
　比較例１
　実施例１において、銅板の代わりに金メッキしたＳＵＳ板を用いて、その大きさを電極より大きくし（カソード側３５ｍｍ×１４ｍｍ、アノード側３９ｍｍ×１８ｍｍ）、ナフィオンフィルムもカーボンペーパーより大きくし（３９ｍｍ×１８ｍｍ）、ナフィオンフィルムを介在させて短絡しないように、ＳＵＳ板の周囲をカシメて封止したこと以外は実施例１と同様にして、燃料電池を作製し、評価した。その際の出力電圧の変化を図６に示す。
　１　　　　固体高分子電解質層
　２　　　　第１電極層
　３　　　　第２電極層
　４　　　　第１金属層（第１導電層）
　４ａ　　　開孔（露出部）
　５　　　　第２金属層（第２導電層）
　５ａ　　　開孔（露出部）
　６　　　　樹脂成形体
　６ａ　　　開孔
　７　　　　予備成形体
　７ａ　　　開孔
１０　　　　成形型
１１ａ　　　凸部
１２ａ　　　凸部
　Ｃ　　　　単位セル
　Ｌ　　　　積層物
　Ｊ　　　　接続部
 

Claims (14)

  1. 　固体高分子電解質層と、この固体高分子電解質層の両側に設けられた第１電極層及び第２電極層と、これら電極層の更に外側に各々配置された第１導電層及び第２導電層とを備え、これら各層をインサート成形した樹脂成形体で一体化してある燃料電池。
  2. 　前記樹脂成形体は、第１電極層及び第２電極層に気体又は液体を供給するための供給部を有する請求項１に記載の燃料電池。
  3. 　前記第１導電層は、前記第１電極層を部分的に露出させる露出部を有する第１金属層からなり、前記第２導電層は、前記第２電極層を部分的に露出させる露出部を有する第２金属層からなる請求項１又は２に記載の燃料電池。
  4. 　前記樹脂成形体の供給部は、前記第１金属層又は第２金属層の露出部に対応する位置に設けられた開孔である請求項３に記載の燃料電池。
  5. 　前記樹脂成形体の開孔と前記第１電極層又は第２電極層との間には、多孔質層が介在する請求項４に記載の燃料電池。
  6. 　請求項１に記載の燃料電池を単位セルとして、その単位セルの複数が前記樹脂成形体で一体化してある燃料電池。
  7. 　前記単位セルの複数が同じ面内に並設される請求項６に記載の燃料電池。
  8. 　前記複数の単位セルの導電層同士を電気的に接続する接続部を有し、この接続部が前記樹脂成形体で一体化してある請求項６に記載の燃料電池。
  9. 　隣り合う前記単位セルの一方の第１導電層と、他方の第２導電層と、前記接続部とが、連続する金属板からなる金属層で形成されている請求項８に記載の燃料電池。
  10. 　固体高分子電解質層と、その両側に配される第１電極層及び第２電極層と、それらの外側に配される第１導電層及び第２導電層との積層物を成形型内に配置する工程と、
    　その成形型内に樹脂を注入することで、前記積層物を一体化する樹脂成形体を成形する工程とを含む燃料電池の製造方法。
  11. 　固体高分子電解質層と、その両側に配される第１電極層及び第２電極層と、それらの外側に配され、前記第１電極層及び第２電極層を部分的に露出させる露出部を有する第１金属層及び第２金属層との積層物を、成形型内に配置する工程と、
    　前記第１金属層及び第２金属層を両側から加圧した状態で、その成形型内に樹脂を注入することで、第１電極層及び第２電極層に気体又は液体を供給するための供給部を有し、前記積層物を一体化する樹脂成形体を成形する工程とを含む燃料電池の製造方法。
  12. 　前記成形型を分割構造にして分割した型部材の内面に凸部を設け、その凸部を前記第１金属層又は第２金属層に圧接させた状態で、前記成形型内に樹脂を注入する請求項１１に記載の燃料電池の製造方法。
  13. 　前記第１金属層又は第２金属層の表面には複数の開孔が設けられており、前記分割した型部材には、前記開孔よりやや大きい上面を有する複数の凸部を前記複数の開孔に対応する位置にそれぞれ設けてある請求項１２に記載の燃料電池の製造方法。
  14. 　前記積層物の複数を、何れかの積層物と他の積層物の導電層同士を接続部により電気的に接続した状態で成形型内に配置する請求項１０～１３いずれかに記載の燃料電池の製造方法。
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