WO2008015939A1 - procédé de recyclage des eaux usées - Google Patents

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Shigehiro Suzuki
Motoharu Noguchi
Hideki Kozono
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    • C02F2209/23—O3

Definitions

  • the present invention relates to a wastewater recycling method for obtaining recycled water by membrane filtration of sewage treated water and other various wastewater.
  • Patent Documents 1 and 2 disclose a method of reusing reused washing water by filtering the washing drainage of the filtration pond of a water purification plant.
  • the properties of the wastewater are relatively good.
  • the membrane surface may be shortened by organic matter in the wastewater. There is a risk that it will become blocked in time and become inoperable.
  • Patent Documents 3 and 4 As a technique for preventing such clogging of the film surface, as disclosed in Patent Documents 3 and 4, a method of decomposing organic substances that cause clogging of the film surface by adding ozone to raw water. There is. In order to fully decompose organic matter, a large amount of ozone is required. Patent Document 3 aims to leave enough ozone to decompose organic matter on the membrane surface! A large amount of ozone is supplied so that the residual ozone concentration in the filtered water is 0.5 mg / L. Further, in Patent Document 4, the residual ozone concentration in the filtrate after permeation through the membrane is 0.05 to l.Omg / L, but ozone is further added to the membrane filtrate at a later stage.
  • Ozone generation requires a large amount of electric power, so there is a problem that the running cost becomes high when a large amount of ozone is added in this way.
  • decomposition of organic substances proceeds with a large amount of ozone and passes through the membrane surface. Therefore, when the raw water is wastewater containing organic substances, there is a problem that the concentration of residual organic matter in the membrane filtered water increases. For these reasons, ozone is rarely used to obtain wastewater by membrane filtration of wastewater, and Patent Documents 3 and 4 are mainly used for the purification of relatively clean raw water. It is the purpose.
  • Patent Document 1 Japanese Patent Application Laid-Open No. 11-235587
  • Patent Document 2 JP 2001-87764 A Patent Document 3: Japanese Patent Laid-Open No. 2003-285059
  • Patent Document 4 Japanese Patent No. 3449248
  • an object of the present invention is to provide a wastewater recycling method capable of stably obtaining reused water from wastewater containing organic matter while preventing clogging of the membrane surface at low cost.
  • the wastewater recycling method of the present invention which has been made to solve the above-mentioned problems, has a small amount of ozone within the range where the residual ozone concentration before membrane permeation is 0.01 to 1.0 mg / L.
  • Add ozone to bring it into contact with the fine solids contained in the wastewater modify the surface properties of the fine solids to easily aggregate, add a flocculant to agglomerate, and use an ozone-resistant separation membrane.
  • Recycled water with a residual ozone concentration of less than 0.5 mg / L after membrane permeation is obtained by membrane filtration.
  • Contact between wastewater and ozone can be performed by an ozone contact tower equipped with an ozone generator. Contact between wastewater and ozone can be brought into wastewater by an injector or a pump. It can also be performed by supplying.
  • the residual ozone concentration is measured immediately before the aggregation step, and the residual ozone concentration before the membrane permeation is 0.01 to; l. It is possible to adopt a method of measuring the amount of ozone added between the process and the membrane filtration process so that the residual ozone concentration before the membrane permeation is 0.01 to l.Omg / L.
  • ozone is added in a small amount for the purpose of improving cohesiveness, and by combining with a coagulant, fine solids in the waste water are made into flocs having good cohesiveness. Prevent clogging of the filtration surface of the separation membrane.
  • the amount of ozone added to the wastewater for this purpose is very small so that the residual ozone concentration in the wastewater before permeation of the membrane is 0.01 to 1.003 ⁇ 4 / less than 0.5 mg / L after permeation of the membrane. Patented running cost for ozone generation Compared to the prior art shown in References 3 and 4, it can be significantly reduced.
  • FIG. 1 is a flow sheet showing a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a flow sheet showing a modification of the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a flow sheet showing a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a flow sheet showing a third embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a diagram showing a first embodiment of the present invention.
  • 1 is an ozone contact tower
  • 2 is an ozone generator for supplying ozone to the ozone contact tower
  • 3 is a flocculant addition device
  • 4 is an ozone concentration measurement.
  • 5 is a coagulation tank
  • 6 is an ozone-resistant separation membrane.
  • the ozone supply method to the ozone contact tower includes an air diffuser 8 such as a diffuser cylinder and a diffuser plate installed in the ozone contact tower 1, an idator installed outside the ozone contact tank 1,
  • ozone is dissolved in raw water using a pump and then injected into the ozone contact tower.
  • Ozone is used to modify the surface properties of fine solids to easily aggregate by contacting with the fine solids contained in the waste water.
  • the residual ozone concentration in the waste water after leaving the ozone contact tower 1 is measured by the ozone concentration measuring device 4, and the ozone generator is always in the range of 0.01 to LOLO / L. Control 2 Even if the residual ozone concentration exceeds 1. Omg / L, the coagulation improvement effect will not increase. The power consumption of the ozone generator 2 will increase and the running cost will increase. Another problem is that organic matter concentration may increase. If the residual ozone concentration before membrane permeation is less than 0.01 mg / L, the effect of improving aggregation is insufficient. More preferably, the residual ozone concentration before the membrane permeation is in the range of not less than 0.
  • ozone is added to the waste water to improve the surface properties of the fine solids contained in the waste water to easily coagulate, and the flocculant is added from the flocculant addition device 3.
  • the type of the flocculant those conventionally used such as PAC, ferric chloride, sulfuric acid band, and polymer flocculant may be used.
  • the wastewater is agitated slowly in the coagulation tank 5 and condensed. Flock force S is formed. Since flocculant has been improved in the previous process, flocs having good flocculence are formed.
  • the drainage discharged from the coagulation tank 5 is subjected to membrane filtration by the separation membrane 6.
  • the material of the separation membrane 6 must be ozone resistant, and it is possible to use an ozone resistant polymer membrane such as PVdF in addition to the ceramic membrane.
  • Various membrane shapes such as a monolith type, a tubular type, a flat membrane, and a hollow fiber membrane can be used, and an external pressure type or an internal pressure type may be used.
  • the type of membrane is preferably MF membrane or UF membrane.
  • the wastewater is dead-end filtered using a monolithic MF membrane made of ceramic to obtain recycled water from which fine solids have been removed.
  • the fine solids in the wastewater are flocs with good cohesiveness, so that the membrane surface is prevented from clogging, and the wastewater contains a relatively large amount of organic matter, such as sewage treated water.
  • organic matter such as sewage treated water.
  • regular backwashing operations and chemical cleaning are necessary.
  • Ozone is consumed during membrane filtration by the separation membrane 6, and the residual ozone concentration after permeation through the membrane is less than 0.5 mg / L. If the residual ozone concentration after membrane permeation exceeds 0.5 mg / L, an excessive amount of ozone will be supplied to achieve the purpose of coagulation improvement. Should be reduced.
  • the residual ozone concentration in the waste water is measured by the ozone concentration measuring device 4 immediately before the coagulation step.
  • the residual ozone concentration is measured between the coagulation step and the membrane filtration step. It is possible to control the amount of ozone added so that the residual ozone concentration before passing through the membrane is less than 1. Omg / L. This is because the residual ozone concentration in the wastewater hardly changes during the coagulation process.
  • FIG. 3 shows a second embodiment of the present invention, in which a line mixer 7 is used in place of the agglomeration tank 5 of the first embodiment.
  • the line mixer 7 has stirring blades arranged in the pipe, and a commercially available product can be used.
  • the wastewater to which the flocculant is added is stirred while flowing inside the line mixer 7 to form a floc.
  • Other configurations are the same as those of the first embodiment.
  • FIG. 4 shows a third embodiment of the present invention, in which the ozone contact tower 1 is eliminated and ozone is directly added to the piping by using the radiator 9.
  • the ozone contact tower 1 is eliminated and ozone is directly added to the piping by using the radiator 9.
  • the contact time is shorter than that of the ozone contact tower 1.
  • ozone may be supplied to the suction side of the water pump in addition to the generator 9.
  • the running cost can be stabilized by membrane filtration while being greatly reduced as compared with the prior art. Recycled water can be obtained.
  • the concentration of residual organic matter in membrane filtered water can be suppressed, and the membrane filtration flux can be increased to about twice that when ozone is not used. be able to.
  • Example 1 According to the flow shown in FIG. 1, an experiment was conducted to obtain reused water from sewage treated water.
  • the residence time of the ozone contact tower was 10 minutes, and in Example 1, the ozone generator was controlled so that the residual ozone concentration before membrane permeation was maintained in the range of 0.03 to 0.04 mg / L.
  • Example 2 the ozone generator was controlled so that the residual ozone concentration before the membrane permeation was 0.4 mg / L.
  • Example 3 the ozone generator was controlled so that the residual ozone concentration before membrane permeation was 0.7 mg / L.
  • PAC was used as the flocculant and added to the wastewater to a concentration of 2 mg-Al / L.
  • the separation membrane used was a monolithic ceramic membrane with a pore size of 0.1 m.
  • An experiment was also conducted when no ozone was added (Comparative Example 1) and when the ozone concentration was 1 • 5 mg / L (Comparative Example 2). The results are summarized in Table 1.
  • Example 1 Example 2 Example 3 Comparative Example 1 Comparative Example 2 Water Quality SS (mg L) 0-3 ⁇ 1 ⁇ 1 1 1 1 1

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Description

明 細 書
排水再利用方法
技術分野
[0001] 本発明は、下水処理水その他の各種の排水を膜ろ過して再利用水を得る排水再 利用方法に関するものである。
背景技術
[0002] 水資源の有効利用を図るために、各種の排水を膜ろ過して再利用水を得る技術が 開発されている。例えば特許文献 1、 2には、浄水処理場のろ過池の洗浄排水を膜ろ 過することにより、洗浄水として再利用する方法が開示されている。これら特許文献 1 、 2に記載の発明の場合には排水の性状が比較的良好であるが、排水の性状によつ ては、排水を単に膜ろ過すると膜面が排水中の有機物などによって短時間のうちに 閉塞してしまい、運転不能となるおそれがある。
[0003] このような膜面の閉塞を防止する技術としては、特許文献 3、 4に示されるように、原 水中にオゾンを添加して膜面閉塞の原因となる有機物を分解してしまう方法がある。 し力、し有機物を十分に分解するためには多量のオゾンを必要とし、特許文献 3では 膜面上に有機物を分解できるだけのオゾンを残留させることを狙って!/、るため、膜透 過後のろ過水中の残留オゾン濃度が 0.5mg/Lとなるように多量のオゾンを供給して いる。また特許文献 4では膜透過後のろ過水中の残留オゾン濃度は 0.05〜； l.Omg/ Lであるが、膜ろ過水に対して後段でさらにオゾンを添加している。オゾン発生には 多量の電力を要するため、このように多量のオゾンを添加するとランニングコストが高 くなるという問題がある。また多量のオゾンにより有機物の分解が進み、膜面を通過し てしまうため、原水が有機物を含有する排水である場合には、膜ろ過水中の残留有 機物濃度が高まるという問題がある。これらの理由により、排水を膜ろ過して再利用 水を得るためにオゾンを利用することはほとんど行われておらず、特許文献 3、 4は何 れも比較的清浄な原水の浄水処理を主目的とするものである。
特許文献 1 :特開平 11 -235587号公報
特許文献 2：特開 2001 -87764号公報 特許文献 3：特開 2003-285059号公報
特許文献 4：特許第 3449248号公報
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0004] 従って本発明の目的は、低コストで膜面の閉塞を防止しつつ、有機物を含有する 排水から安定して再利用水を得ることができる排水再利用方法を提供することである
〇
課題を解決するための手段
[0005] 上記の課題を解決するためになされた本発明の排水再利用方法は、原水である排 水に、膜透過前の残留オゾン濃度が 0.01〜； 1.0mg/Lとなる範囲で少量のオゾンを 添加して排水中に含まれる微細固形物と接触させ、微細固形物の表面性状を易凝 集性に改質したうえ、凝集剤を添加して凝集させ、耐オゾン性の分離膜により膜ろ過 することにより、膜透過後の残留オゾン濃度が 0. 5mg/L未満の再利用水を得ること を特徴とするものである。
[0006] なお、排水とオゾンとの接触を、オゾン発生器を備えたオゾン接触塔により行わせる ことができ、また排水とオゾンとの接触を、インジェクターまたはポンプによって、ォゾ ンを排水中に供給することにより行わせることもできる。本発明では、残留オゾン濃度 を凝集工程の直前で測定し、膜透過前の残留オゾン濃度が 0.01〜； l.Omg/Lとなる 範囲でオゾン添加量を制御する方法、または残留オゾン濃度を凝集工程と膜ろ過ェ 程との間で測定し、膜透過前の残留オゾン濃度が 0.01〜； l.Omg/Lとなる範囲でォゾ ン添加量を制御する方法を採用することができる。
発明の効果
[0007] 本発明によれば、従来技術とは異なりオゾンを凝集性改善の目的で少量添加し、 凝集剤との組み合せによって排水中の微細固形物を凝集性の良好なフロックとする ことによって、分離膜のろ過面の閉塞を防止する。この目的で排水に添加されるォゾ ン量は、膜透過前の排水中の残留ォゾン濃度が0.01〜1.00¾/レ膜透過後には 0. 5mg/L未満となるごく微少量であるから、オゾン発生のためのランニングコストを特許 文献 3、 4に示された従来技術に比較して、大幅に引き下げることができる。また、有 機物の過度の分解が進行しなレ、ので、膜ろ過水中の残留有機物濃度を抑制すること ができるうえ、オゾンを使用しない場合に比較して膜ろ過流束を 2倍程度にまで高め ること力 Sできる。このため本発明によれば、排水が下水処理水のように比較的多量の 有機分を含む水質である場合にも、排水中の微細固形物を膜ろ過する方法で再利 用水を得ること力 Sできる。
図面の簡単な説明
[0008] [図 1]本発明の第 1の実施形態を示すフローシートである。
[図 2]本発明の第 1の実施形態の変形を示すフローシートである。
[図 3]本発明の第 2の実施形態を示すフローシートである。
[図 4]本発明の第 3の実施形態を示すフローシートである。
符号の説明
[0009] 1 オゾン接触塔
2 オゾン発生器
3 凝集剤添加装置
4 オゾン濃度測定器
5 凝集槽
6 分離膜
7 ラインミキサ
8 散気装置
9 イジエタター
発明を実施するための最良の形態
[0010] 以下に本発明の好ましい実施形態を示す。
図 1は本発明の第 1の実施形態を示す図であり、 1はオゾン接触塔、 2はこのオゾン 接触塔にオゾンを供給するオゾン発生器、 3は凝集剤添加装置、 4はオゾン濃度測 定器、 5は凝集槽、 6は耐オゾン性の分離膜である。原水としては、下水、返流水、ェ 場排水、ゴミ浸出水、屎尿、農業廃水、畜産排水、養殖排水などを処理した排水を挙 げること力 Sでさる。 [0011] 原水である排水は先ずオゾン接触塔 1に導入され、排水中にオゾンが添加される。 この実施形態では排水を下向流としてオゾンと接触させた力 上向流としても差し支 えない。オゾン接触塔へのオゾン供給方法としては、図 1に示すように散気筒や散気 板などの散気装置 8をオゾン接触塔 1内に設置したり、オゾン接触槽 1外に設置した イジエタターやポンプなどによりオゾンを原水中に溶解させてからオゾン接触塔に投 入する方法などがある。オゾンは排水中に含まれる微細固形物と接触することにより 、微細固形物の表面性状を易凝集性に改質するために用いられる。オゾンによる微 細固形物の表面性状改質のメカニズムについては学術的には十分解明されていな いが、例えば微細固形物の表面電荷の変化によるものと想定される。この表面性状 改質は少量のオゾンによりごく短時間に行われるので、滞留時間は 0.；!〜 10分程度 で十分である。なお、オゾンを消費する物質としては、微細固形物である SS、有機物 (COD)のほか、 NO -N等を挙げること力 Sできる。
2
[0012] 本発明では、オゾン接触塔 1を出た後の排水中の残留オゾン濃度をオゾン濃度測 定器 4により測定し、常に 0.01〜； LOmg/Lの範囲内にあるようにオゾン発生器 2を制 御する。残留オゾン濃度が 1. Omg/Lを越えても凝集改善効果が高まることはなぐ オゾン発生器 2の電力使用量が増加してランニングコストが嵩むとともに、有機物の 分解が進み、膜ろ過水中の残留有機物濃度が高まるという別の問題が生ずるおそれ 力 る。なお、膜透過前の残留オゾン濃度が 0. 01mg/L未満では凝集改善効果が 不足するので、 0.01〜； L0mg/Lの範囲とすることが好ましい。より好ましくは、膜透過 前の残留オゾン濃度が 0. Olmg/L以上、 0. 5mg/L未満の範囲とし、さらに好ましく は膜透過前の残留オゾン濃度が 0. Olmg/L以上、 0. 05mg/L未満の範囲とし、必 要オゾン量を削減し、有機物分解を抑制することが望ましい。このようにオゾン濃度測 定器 4とオゾン発生器 2とを組み合せて使用すれば、原水の濃度変動に応じて必要 量のオゾンを添加することができる。
[0013] 上記のように排水中にオゾンを添加して排水中に含まれる微細固形物の表面性状 を易凝集性に改質したうえ、凝集剤添加装置 3から凝集剤が添加される。凝集剤の 種類としては、 PAC、塩化第二鉄、硫酸バンド、高分子凝集剤などの従来力 用いら れているものを使用すればよい。その後排水は凝集槽 5において緩速撹拌され、凝 集フロック力 S形成される。前工程において凝集改善がなされているので凝集性の良 好なフロックが形成される。
[0014] 凝集槽 5を出た排水は分離膜 6により膜ろ過される。分離膜 6の材質は耐オゾン性 であることが必要であり、セラミック膜のほかに PVdF等の耐オゾン性の高分子膜を使 用すること力 Sできる。膜形状はモノリス型、チューブラー型、平膜、中空糸膜などの様 々なものを用いることができ、外圧式であっても内圧式であってもよい。膜の種類は MF膜または UF膜であることが好ましい。この実施形態では、セラミック製のモノリス 型 MF膜を用いて排水をデッドエンドろ過し、微細固形物が除去された再利用水を得 る。前述のとおり、排水中の微細固形物は凝集性の良好なフロックとなっているため 膜面の閉塞が防止され、下水処理水のように比較的多量の有機分を含む排水であ る場合にも、長期間にわたり安定して再利用水を得ることができる。ただし定期的な 逆洗操作や薬液洗浄が必要であることはいうまでもない。分離膜 6により膜ろ過する 際にオゾンが消費され、膜透過後の残留オゾン濃度は 0. 5mg/L未満となる。なお 膜透過後の残留オゾン濃度が 0. 5mg/Lを越える場合には、凝集改善の目的を達 成するには過剰量のオゾンが供給されて!/、ることとなるので、オゾン添加量を減少す べきである。
[0015] なお、この実施形態では凝集工程の直前で排水中の残留オゾン濃度をオゾン濃度 測定器 4により測定したが、図 2に示すように残留オゾン濃度を凝集工程と膜ろ過ェ 程との間で測定し、膜透過前の残留オゾン濃度が 1. Omg/L未満となるようにオゾン 添加量を制御してもよレ、。これは凝集工程では排水中の残留オゾン濃度がほとんど 変化しないためである。
[0016] 図 3は本発明の第 2の実施形態を示すもので、第 1の実施形態の凝集槽 5に代えて ラインミキサ 7を用いたものである。ラインミキサ 7は撹拌用固定羽根を管内に配置し たものであり、市販品を利用することができる。凝集剤が添加された排水はラインミキ サ 7の内部を流れる間に撹拌され、フロックを形成する。その他の構成は第 1の実施 形態と同様である。
[0017] 図 4は本発明の第 3の実施形態を示すもので、オゾン接触塔 1をなくして配管中に イジエタター 9を利用して直接オゾンを添加するようにしたものである。前記したように オゾンによる凝集改善効果は短時間内に行われるため、オゾン接触塔 1に比較して 接触時間が短くなる第 3の実施形態の方式を採用することが可能となる。なお、ォゾ ンと原水を効率的に混合させるために、イジエタター 9のほかに送水用ポンプの吸引 側にオゾンを供給するようにしてもよい。
[0018] 以上に説明したように、本発明によれば排水が比較的多量の有機分を含む場合に も、ランニングコストを従来技術に比較して大幅に引き下げながら、膜ろ過によって安 定して再利用水を得ることができる。また、オゾンによる有機物の過度の分解が進行 しないので、膜ろ過水中の残留有機物濃度を抑制することができるうえ、オゾンを使 用しない場合に比較して膜ろ過流束を 2倍程度にまで高めることができる。
以下に本発明の実施例を示す。
実施例
[0019] 図 1に示したフローにより、下水処理水から再利用水を得る実験を行った。オゾン接 触塔の滞留時間は 10分であり、実施例 1では膜透過前の残留オゾン濃度が 0.03〜 0.04mg/Lの範囲に維持されるようにオゾン発生器を制御した。また実施例 2では、 膜透過前の残留オゾン濃度が 0.4mg/Lとなるようにオゾン発生器を制御した。さらに 実施例 3では、膜透過前の残留オゾン濃度が 0.7mg/Lとなるようにオゾン発生器を 制御した。いずれの場合にも凝集剤としては PACを使用し、 2mg-Al/Lの濃度となる ように排水中に添加した。使用した分離膜は細孔径が 0.1 mのモノリス型セラミック 膜である。また比較のために、オゾンを添加しない場合（比較例 1)と、オゾン濃度を 1 • 5mg/Lとした場合（比較例 2)についても実験を行った。その結果を表 1にまとめた。
[0020] [表 1]
原水 処理水 （再利用水）
実施例 1 実施例 2 実施例 3 比較例 1 比較例 2 水質 SS(mg L) 0〜3 < 1 < 1 ぐ 1 ぐ 1 ぐ 1
BOD(mg/L) 0〜2 ぐ 1 < 1 1 < 1 2 色度 (度） 13〜： 19 2〜3 2〜3 2〜3 8 2〜3 try 膜ろ過前 (mg/L) 一 0.03- 0.4 0.7 0 1.5 濃度 0.04
膜ろ過後 (mg/L) ― 0 0.05 0.2 0 1 膜ろ過流束 (m/日） ― 4 4 4 2 4 実施例 1、 2では少量のオゾン添加による凝集改善効果により膜の閉塞が防止され 、高い膜ろ過流束を維持することができた。これに対してオゾンを添加しない比較例 1では膜ろ過流束が半減した。さらにオゾン添加量を本発明範囲よりも増加させた比 較例 2では当然ながら高い膜ろ過流束を維持することができた力 S、実施例以上の効 果は認められず、オゾンが無駄に消費されてコストアップとなる。

Claims

請求の範囲
[1] 原水である排水に、膜透過前の残留オゾン濃度が 0.01〜； l.Omg/Lとなる範囲で少 量のオゾンを添加して排水中に含まれる微細固形物と接触させ、微細固形物の表面 性状を易凝集性に改質したうえ、凝集剤を添加して凝集させ、耐オゾン性の分離膜 により膜ろ過することにより、膜透過後の残留オゾン濃度が 0. 5mg/L未満の再利用 水を得ることを特徴とする排水再利用方法。
[2] 排水とオゾンとの接触を、オゾン発生器を備えたオゾン接触塔により行わせることを 特徴とする請求項 1記載の排水再利用方法。
[3] 排水とオゾンとの接触を、インジェクターまたはポンプによって、オゾンを排水中に 供給することにより行わせることを特徴とする請求項 1記載の排水再利用方法。
[4] 残留オゾン濃度を凝集工程の直前で測定し、膜透過前の残留オゾン濃度が 0.01 〜； 1.0mg/Lとなるようにオゾン添加量を制御することを特徴とする請求項 1または 2記 載の排水再利用方法。
[5] 残留オゾン濃度を凝集工程と膜ろ過工程との間で測定し、膜透過前の残留オゾン 濃度が 0.01〜； 1.0mg/Lとなるようにオゾン添加量を制御することを特徴とする請求項 1または 2記載の排水再利用方法。
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