WO2007116822A1 - 固体酸化物形燃料電池 - Google Patents

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Takashi Yamada
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Mitsubishi Materials Corporation
The Kansai Electric Power Co., Inc.
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Definitions

  • the present invention relates to a flat plate stacked solid oxide fuel cell in which a plurality of power generation cells are connected via a separator, and more particularly to a solid oxide fuel cell with improved high-temperature oxidation resistance of a separator.
  • the solid oxide fuel cell is attracting attention as a third-generation fuel cell for power generation.
  • three types of solid oxide fuel cells have been proposed: a cylindrical type, a monolith type, and a flat plate stack type, all of which include a solid electrolyte composed of an oxide ion conductor as an air electrode layer, a fuel electrode layer, and a fuel electrode layer. It has a laminated structure sandwiched between.
  • the fuel cell current collector and the air electrode current collector are interposed between the power generation cells and separators, which have the power of the stacked body, and a plurality of layers are stacked alternately.
  • oxygen (air) as an oxidant gas is supplied to the air electrode layer side of the power generation cell, and fuel gas (H, CO, CH, etc.) is supplied to the fuel electrode layer side.
  • fuel gas H, CO, CH, etc.
  • the air electrode layer and the fuel electrode layer are both porous so that the gas can reach the interface with the solid electrolyte layer.
  • Oxygen supplied to the air electrode layer passes through pores in the air electrode layer and reaches the vicinity of the interface with the solid electrolyte layer. At this part, oxygen is received from the air electrode layer and oxide ions (O 2 — ) Is ionized. The oxide ions diffuse and move in the solid electrolyte layer toward the fuel electrode layer.
  • Oxide ions that have reached the vicinity of the interface with the fuel electrode layer react with the fuel gas at this part to generate reactive gases (exhaust gas) such as HO and CO, and discharge electrons to the fuel electrode layer.
  • This electron can be taken out as an electromotive force in an external circuit of another route.
  • the separator has a function of supplying a reaction gas to the power generation cells and a function of electrically connecting the power generation cells. Is required to have good electrical conductivity, and usually a heat-resistant alloy such as stainless steel is used as a base material. [0005] However, such metal separators are used at high operating temperatures of fuel cells from 700 to 1000 ° C, so the base metal material is the main component during long-term use. A film of chromium oxide or the like is formed, and as this grows, the contact resistance between the separator and the current collector increases, and there is a problem that the electrical connection function between the power generation cells decreases.
  • This phenomenon is particularly noticeable on the fuel electrode side of the separator, and the increase in resistance due to the oxide film greatly affects the performance and life of the battery.
  • Patent Documents 1 and 2 are disclosed as prior art.
  • Patent Document 1 discloses that the separator is made of a heat-resistant alloy, the Ni plating layer is formed on the fuel electrode surface side of the separator, and the LaCrO-based plating layer is formed on the air electrode surface side.
  • the provided metal separator is disclosed
  • Patent Document 2 discloses a metal separator obtained by plasma spraying a mixed powder of a conductive ceramic powder and a metal powder on a heat-resistant alloy.
  • Patent Document 1 JP-A-5-36425
  • Patent Document 2 Japanese Patent Laid-Open No. 11-297339
  • the present invention improves the high temperature oxidation resistance of the fuel electrode side surface of the metal separator, thereby improving the electrical conductivity between the power generation cells even when used for a long time.
  • An object of the present invention is to provide a solid oxide fuel cell that can be favorably maintained.
  • the solid oxide fuel cell according to the present invention has a fuel on both sides of the solid electrolyte layer.
  • the surface on the fuel electrode layer side of the metal separator is more resistant to oxidation at a higher temperature than the metal separator. It is characterized by the fact that a protective plate with excellent properties is joined.
  • the separator and the protective plate are joined by diffusion bonding or the like.
  • the separator is configured, for example, by laminating a plurality of metal plates, and the plurality of metal plates and the metal plate and the protective plate are joined and integrated by diffusion bonding.
  • the protective plate is made of, for example, N or Cu.
  • the metal separator is made of, for example, a heat-resistant alloy of an Fe-based alloy, and the surface thereof is subjected to Ni plating and / or Ag plating.
  • the protective plate excellent in high-temperature oxidation resistance is joined to the surface of the separator on the fuel electrode layer side, the fuel is attached to the joint portion of both members.
  • the separator which has no risk of gas intrusion, is reliably protected from the fuel electrode atmosphere by this protective plate, and can maintain excellent electrical conductivity even when used for a long time. A long-life solid oxide fuel cell without deterioration can be realized.
  • the separator and the protective plate are joined by diffusion joining, the joining of both members is reliable and excellent airtightness can be obtained at the joining portion, and the joining strength is Since it is strong, the protective plate does not peel off in a high temperature atmosphere. Therefore, the separator is surely protected from the fuel electrode atmosphere by this protective plate, and can maintain excellent electrical conductivity in long-time use.
  • the separator has a multi-layer structure composed of a plurality of metal plates, the plurality of metal plates and the protective plate can be integrally bonded by diffusion bonding. It can be easily manufactured.
  • the protective plate is made of Ni or Cu as in the present invention
  • Ni and Cu are remarkably excellent in high-temperature oxidation resistance, so that the separator is reliably protected from the high-temperature and high-humidity fuel electrode atmosphere. Excellent electrical conductivity can be maintained over a long period of use.
  • Ni plating and / or Ag plating to the surface of the separator as in the present invention, the high-temperature oxidation resistance of the separator itself is further enhanced in combination with the above-described arrangement of the protective plate. be able to.
  • FIG. 1 is a main part configuration diagram showing an embodiment of a solid oxide fuel cell according to the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing a configuration example of the separator of FIG.
  • FIG. 3 is a view showing an appearance of a separator.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing a configuration example of a separator different from FIG.
  • FIG. 1 shows a configuration of a solid oxide fuel cell (fuel cell stack) according to the present invention
  • FIGS. 2 and 4 show a configuration example of the separator of FIG. 1
  • FIG. 3 shows an appearance of the separator.
  • the fuel cell stack 1 of the present embodiment includes a power generation cell 5 in which a fuel electrode layer 3 and an air electrode layer 4 are disposed on both surfaces of a solid electrolyte layer 2, and an outer side of the fuel electrode layer 3.
  • the solid electrolyte layer 2 is composed of stabilized zirconia (YSZ) or the like to which yttria is added, the fuel electrode layer 3 is composed of a metal such as Ni or a cermet such as Ni_YSZ, and the air electrode layer 4 is composed of It consists of LaMnO, LaCoO, etc.
  • YSZ stabilized zirconia
  • the fuel electrode layer 3 is composed of a metal such as Ni or a cermet such as Ni_YSZ
  • the air electrode layer 4 is composed of It consists of LaMnO, LaCoO, etc.
  • the air electrode current collector 7 is made of a sponge-like porous sintered metal plate made of Ag or the like.
  • the separator 8 Since the separator 8 has a function of electrically connecting the power generation cells 5, excellent electrical conductivity is required.
  • the separator 8 is excellent in mechanical strength, corrosion resistance, heat resistance, and the like.
  • Fe-based alloy such as S US430 is used.
  • An oxidant gas passage 10b is formed in which air as a gas is introduced from the oxidant manifold 22 and discharged from the surface facing the air electrode layer 4.
  • the end plates 9 at both ends have only one of the fuel gas passage 10a and the oxidant gas passage 10b.
  • the separator 8 of the present embodiment includes an inner metal plate 16 formed by an upper plate 12, an intermediate plate 11, and a lower plate 13, and upper and lower 2 disposed outside the inner metal plate 16.
  • a five-layer structure in which the outer metal plates 14 and 15 are laminated can be formed.
  • Each of these metal plates 11 to 15 is a rectangular metal plate (for example, SUS430) having a thickness of about 0.5 mm.
  • the upper plate 12 is provided with grooves 12a and 12b
  • the middle plate 11 is provided with grooves l la and l ib
  • the lower plate 13 is provided with grooves 13a and 13b.
  • a fuel gas discharge port 17 that communicates with the end of the fuel gas passage 10a is provided at the center of the outer metal plate 14, and the center of the outer metal plate 15 communicates with the end of the oxidant gas passage 10b.
  • An oxidant gas discharge port 18 is provided.
  • the plurality of metal plates 11 to 15 are joined and integrated to provide, for example, a spiral fuel gas passage 10a and an oxidant gas passage 10b as shown in FIG.
  • a rectangular separator 8 is formed.
  • the protective plate 20 having higher resistance to high temperature oxidation than the separator 8 covers the upper surface of the outer metal plate 14 on the surface of each separator 8 on the fuel electrode current collector 6 side. Piled up In this state, it is bonded to the outer metal plate 14 by diffusion bonding.
  • the protective plate 20 can be made of N or Cu, and in this embodiment, which is desired to have a thickness of 0.01 to 0.5 mm, the outer metal plate 14 having a thickness of about 0.5 mm is used. On the other hand, a protective plate 20 having a thickness of about 0.1 mm is used.
  • a through hole 20a communicating with the fuel gas discharge port 17 of the outer metal plate 14 is provided in the substantially central portion of the protective plate 20, and the fuel gas introduced into the fuel gas passage 10a of the separator 8 is supplied to the through hole. It can be introduced to the anode current collector 6 side through 20a.
  • the above-described diffusion bonding is a bonding method in which each member is heated and pressed to form an alloy layer (diffusion layer) between the bonding surfaces so as to be integrated (bonded).
  • the members that is, the outer metal plate 14 and the protective plate 20 are securely joined and excellent airtightness is obtained at the joined portion, the fuel gas penetrates into the joined portion in the high temperature fuel electrode atmosphere. Since there is no fear and the bonding strength is strong, the protective plate 20 does not peel off.
  • the separator 8 Since the Ni and Cu constituting the protective plate 20 are remarkably excellent in oxidation resistance in a high-temperature and high-humidity fuel electrode atmosphere, the separator 8 is reliably protected from the fuel electrode atmosphere by the protective plate 20. Because it is protected and the growth of high-temperature oxide film is prevented, the separator 8 can always maintain excellent electrical conductivity, and as a result, it has a long-life solid oxidation that does not degrade its performance even when used for a long time. A physical fuel cell can be realized. In addition, Ni and Cu plates can be supplied at a lower cost than the plating layer, thus reducing costs.
  • the Ni plate and the SUS plate have substantially the same diffusion temperature
  • a protective plate If a Ni plate is used for 20, it is possible to join these multiple metal plates 11 to 15 and Ni protective plate 20 simultaneously by diffusion bonding and to integrate them, resulting in a multilayer structure and high temperature resistance. Separator 8 having excellent oxidation properties can be easily produced.
  • the metal plates 11 to 15 are also reliably bonded to each other, and excellent airtightness and strong bondability can be obtained at each bonded portion.
  • the separator 8 of the present embodiment includes the inner metal plate 16 made up of a plurality of metal plates, that is, the upper plate 12, the middle plate 11, and the lower plate 13, and two upper and lower outer metal plates 14 arranged on the outer side. , 15, but with a three-layer structure consisting of an upper plate 32, an intermediate plate 31, and a lower plate 33 as shown in Fig. 4.
  • the inner metal plate 16 made up of a plurality of metal plates, that is, the upper plate 12, the middle plate 11, and the lower plate 13, and two upper and lower outer metal plates 14 arranged on the outer side. , 15, but with a three-layer structure consisting of an upper plate 32, an intermediate plate 31, and a lower plate 33 as shown in Fig. 4.
  • the inner metal plate 16 made up of a plurality of metal plates, that is, the upper plate 12, the middle plate 11, and the lower plate 13, and two upper and lower outer metal plates 14 arranged on the outer side. , 15, but with a three-layer structure consisting of an upper plate 32, an intermediate plate 31, and
  • the middle plate 31 is provided with groove holes 31a and 31b force S, and the central portion of the upper plate 32 is provided with a fuel gas discharge port 17 communicating with the end of the fuel gas passage 10a.
  • An oxidant gas discharge port 18 communicating with the end of the oxidant gas passage 10b is provided at the center of the lower plate 33.
  • the protective plate 20 is joined to the upper plate 32 by diffusion joining.
  • the upper plate 32 and the lower plate 33 are about 1 mm thick, the middle plate 31 is about 0.5 mm thick, and the protective plate 20 is about 0.1 mm thick, for example.
  • the separator 8 it is of course possible to configure the separator 8 as a single plate.
  • the multilayer structure is formed of a plurality of thin metal plates as described above, the internal flow of a complex reaction gas such as a spiral is performed.
  • the channels 10a and 10b can also be formed relatively easily, which has the advantage of reducing the manufacturing cost and reducing the thickness and weight of the separator 8 itself.
  • the separator 8 itself by applying Ni plating and silver plating, or Ni plating or silver plating to the separator 8 itself, the high temperature oxidation resistance of the separator 8 itself can be improved, so that more excellent electrical conductivity can be obtained. This is preferred for ensuring sex.
  • the protective plate excellent in high-temperature oxidation resistance is joined to the surface on the fuel electrode layer side of the separator by diffusion bonding.
  • High-temperature oxidation resistance can be improved, and a long-life solid oxide fuel cell that can maintain good electrical conductivity between power generation cells even when used for a long time can be provided.

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Abstract

　本発明の課題は、長時間使用しても発電セル間の電気電導性を良好に維持できる高寿命の固体酸化物形燃料電池を提供することである。この課題を解決するため、本発明においては、金属セパレータ（８）の燃料極層（３）側の面にＮｉまたはＣｕより成る保護板（２０）を拡散接合により接合した。かかる構成によれば、両部材の接合部分に燃料ガスが侵入することはなく、且つ、ＮｉおよびＣｕは耐高温酸化性に著しく優れるため、セパレータ（８）は、この保護板（２０）によって燃料極雰囲気から確実に保護され、高温酸化被膜の成長が阻止される。これにより、長時間の使用において優れた電気電導性を維持できる。

Description

明 細 書
固体酸化物形燃料電池
技術分野
[0001] 本発明は、セパレータを介して複数の発電セルを接続した平板積層型の固体酸化 物形燃料電池に関し、特に、セパレータの耐高温酸化性を向上した固体酸化物形 燃料電池に関する。
背景技術
[0002] 上記固体酸化物形燃料電池は、第三世代の発電用燃料電池として注目されてい る。現在、固体酸化物形燃料電池は、円筒型、モノリス型、および平板積層型の 3種 類が提案されており、何れも酸化物イオン伝導体から成る固体電解質を空気極層と 燃料極層との間に挟んだ積層構造を有する。間に燃料極集電体と空気極集電体を 介在してこの積層体力 成る発電セルとセパレータを交互に複数積層することにより スタック化されている。
[0003] 固体酸化物形燃料電池では、発電セルの空気極層側に酸化剤ガスとしての酸素（ 空気）が、燃料極層側に燃料ガス (H、 CO、 CH等）が供給される。空気極層と燃料 極層は、ガスが固体電解質層との界面に到達することができるように、いずれも多孔 質とされている。空気極層側に供給された酸素は、空気極層内の気孔を通って固体 電解質層との界面近傍に到達し、この部分で、空気極層から電子を受け取って酸化 物イオン (O2— )にイオン化される。この酸化物イオンは、燃料極層の方向に向かって 固体電解質層内を拡散移動する。燃料極層との界面近傍に到達した酸化物イオン は、この部分で、燃料ガスと反応して H〇、 CO 等の反応ガス (排ガス）を生じ、燃料 極層に電子を放出する。この電子を別ルートの外部回路にて起電力として取り出す こと力 sできる。
[0004] 平板積層型の固体酸化物形燃料電池において、セパレータは、発電セルに対して 反応用ガスを供給する機能を備えると共に、発電セル間を電気的に接続する機能を 備えることから、セパレータには良好な電気電導性が要求されており、通常、母材とし てステンレス等の耐熱合金が使用されている。 [0005] ところが、係る金属セパレータは燃料電池の作動温度 700〜： 1000°Cといった高温 下で使用されるため、長時間使用している間に金属表面に母材を主体とする、例え ば、クロム酸化物等の膜が形成され、これが成長するに従ってセパレータと集電体と の間の接触抵抗が増大し、発電セル間の電気的な接続機能が低下するという問題 があった。
この現象は特にセパレータの燃料極側で顕著であり、酸化膜による抵抗の増大は 電池の性能や寿命に大きく影響するものである。
[0006] このような酸化膜の形成 ·成長を阻止して良好な電気電導性を確保する目的で、セ パレータの表面に Ni等の耐高温酸化性に優れる金属保護皮膜を形成することが一 般的に行われており、その先行技術として、例えば、特許文献 1、 2が開示されている
[0007] 上記開示技術にぉレ、て、特許文献 1には、セパレータを耐熱合金で構成し、セパレ ータの燃料極面側に Niメツキ層を、空気極面側に LaCrO 系メツキ層を設けた金属 セパレータが開示されており、また、特許文献 2には、耐熱合金の上に導電性セラミツ タスの粉末と金属の粉末の混合粉末をプラズマ溶射した金属セパレータが開示され ている。
[0008] ところが、これらの開示技術は、何れも金属保護膜の形成にメツキやプラズマ溶射 による方法を用いているため、保護膜を厚くすることは難しぐ長時間使用中に金属 表面の保護膜が相互拡散により母材に吸収され、表面に母材が露出てしまうといつ た問題を有している。加えて、メツキやプラズマ溶射によるに保護膜の形成はコスト高 である。
特許文献 1 :特開平 5— 36425号公報
特許文献 2：特開平 11一 297339号公報
発明の開示
[0009] 本発明は、このような従来の問題点に鑑み、金属セパレータの燃料極側表面の耐 高温酸化性を向上することにより、長時間使用しても発電セル間の電気電導性を良 好に維持できる固体酸化物形燃料電池を提供することを目的としている。
[0010] すなわち、本発明に係る固体酸化物形燃料電池は、固体電解質層の両面に燃料 極層と酸化剤極層を配置し、これらの外側に金属セパレータを配置した平板積層型 の固体酸化物形燃料電池において、前記金属セパレータの燃料極層側の面に前記 金属セパレータより耐高温酸化性に優れる保護板が接合されていることを特徴として いる。
[0011] 上記固体酸化物形燃料電池においては、前記セパレータと前記保護板が拡散接 合等により接合されている。
[0012] 前記セパレータは、例えば複数の金属板を積層して構成されており、これら複数の 金属板同士および金属板と前記保護板が拡散接合により接合され、一体化されてい る。
[0013] また、前記保護板は、例えば Nほたは Cuより成る。
[0014] また、前記金属セパレータは、例えば Fe基合金の耐熱合金から成り、且つ、表面に Niメツキおよび/または Agメツキが施されている。
[0015] 本発明に係る固体酸化物形燃料電池によれば、セパレータの燃料極層側の面に 耐高温酸化性に優れる保護板が接合されてレ、るので、両部材の接合部分に燃料ガ スが侵入する虞はなぐセパレータはこの保護板によって燃料極雰囲気から確実に 保護され、長時間の使用にあって優れた電気電導性を維持でき、よって、長時間の 使用にあっても性能低下のない高寿命の固体酸化物形燃料電池が実現できる。
[0016] 特に、本発明では、セパレータと保護板の接合が拡散接合により行われるので、両 部材の接合は確実で接合部分に優れた気密性が得られるものであり、且つ、接合強 度は強固であるから高温雰囲気下において保護板が剥離することはない。よって、セ パレータはこの保護板によって燃料極雰囲気から確実に保護されることになり、長時 間の使用にあって優れた電気電導性を維持できる。
[0017] また、セパレータが複数の金属板による多層構造であっても、これら複数の金属板 と保護板を拡散接合により一体的に接合することができるため、耐高温酸化性に優 れるセパレータを容易に製造することが可能となる。
[0018] また、本発明のように、保護板を Niや Cuで構成すると、 Niや Cuは耐高温酸化性に 著しく優れるため、セパレータは高温、高湿の燃料極雰囲気から確実に保護され、長 時間の使用にあって優れた電気電導性を維持できる。 [0019] また、本発明のように、セパレータの表面に Niメツキおよび/または Agメツキを施す ことにより、上記した保護板の配設と合わせて、セパレータ自体の耐高温酸化性をよ り一層高めることができる。
図面の簡単な説明
[0020] [図 1]図 1は、本発明に係る固体酸化物形燃料電池の実施形態を示す要部構成図で ある。
[図 2]図 2は、図 1のセパレータの構成例を示す断面図である。
[図 3]図 3は、セパレータの外観を示す図である。
[図 4]図 4は、図 2とは別のセパレータの構成例を示す断面図である。
符号の説明
[0021] 1 固体酸化物形燃料電池 (燃料電池スタック）
2 固体電解質層
3 燃料極層
4 酸化剤極層
8 セハ °レータ
20 保護板 発明を実施するための最良の形態
[0022] 以下、図 1〜図 4に基づいて本発明の実施形態を説明する。
図 1は、本発明に係る固体酸化物形燃料電池 (燃料電池スタック）の構成を示し、 図 2、図 4は図 1のセパレータの構成例を示し、図 3はセパレータの外観を示している
[0023] 本実施形態の燃料電池スタック 1は、図 1に示すように、固体電解質層 2の両面に 燃料極層 3と空気極層 4を配した発電セル 5と、燃料極層 3の外側の燃料極集電体 6 と、空気極層 4の外側の空気極集電体 7と、各集電体 6、 7の外側のセパレータ 8 (最 上層及び最下層のものは端板 9である）とを順番に積層した構造を有する。
[0024] 固体電解質層 2はイットリアを添加した安定化ジルコニァ (YSZ)等で構成され、燃 料極層 3は Ni等の金属あるいは Ni_YSZ等のサーメットで構成され、空気極層 4は LaMnO、 LaCoO 等で構成され、燃料極集電体 6は Ni等のスポンジ状の多孔質焼
3 3
結金属板で構成され、空気極集電体 7は Ag等のスポンジ状の多孔質焼結金属板で 構成されている。
[0025] セパレータ 8は、発電セル 5間を電気的に接続する機能を有することから、優れた電 気電導性が要求されており、例えば、機械的強度、耐腐食性、耐熱性等に優れる S US430等の Fe基合金が使用されており、内部には、燃料ガスを燃料用マ二ホール ド 21から導入して燃料極層 3に対向する面から吐出させる燃料ガス通路 10aと、酸化 剤ガスとしての空気を酸化剤用マ二ホールド 22から導入して空気極層 4に対向する 面から吐出させる酸化剤ガス通路 10bとが形成されている。
但し、図 1に示すように、両端の端板 9は、燃料ガス通路 10a或いは酸化剤ガス通 路 10bの何れか一方のみを有する。
[0026] 本実施形態のセパレータ 8は、例えば、図 2に示すように、上板 12、中板 11、下板 13による内金属板 16と、この内金属板 16の外側に配した上下 2枚の外金属板 14、 15とを積層した 5層構造で構成することができる。これら各金属板 11〜： 15は板厚 0. 5mm程度の四角形の金属板（例えば、 SUS430)が使用されている。
[0027] 内金属板 16の内、上板 12には凹溝 12a、 12bが設けられ、中板 11には溝孔 l la、 l ibが設けられ、下板 13には凹溝 13a、 13bが設けられ、これら上板 12と中板 11と 下板 13を積層することにより、それぞれ対応する凹溝 12a、溝孔 l la、凹溝 13aによ つて図 1に示す燃料ガス通路 10aが形成され、それぞれ対応する凹溝 12b、溝孔 11 b、凹溝 13bによって酸化剤ガス通路 10bが形成されるようになっている。
また、外金属板 14の中央部には、上記燃料ガス通路 10aの末端に連通する燃料 ガス吐出口 17が設けられ、外金属板 15の中央部には酸化剤ガス通路 10bの末端に 連通する酸化剤ガス吐出口 18が設けられている。
[0028] そして、これら複数の金属板 11〜： 15が接合され、一体化されることにより、例えば、 図 3に示すように内部に螺旋状の燃料ガス通路 10aおよび酸化剤ガス通路 10bを備 えた四角形セパレータ 8が構成される。
[0029] そして、本実施形態では、各セパレータ 8の燃料極集電体 6側の表面に上記セパレ ータ 8より耐高温酸化性に優れる保護板 20が外金属板 14の上面を覆うように重ねら れた状態で外金属板 14と拡散接合により接合されている。この保護板 20は、 Nほた は Cuにより構成することができ、板厚は 0. 01-0. 5mmが望ましぐ本実施形態で は、板厚 0. 5mm程の外金属板 14に対して板厚 0. 1mm程の保護板 20が用いられ ている。
また、保護板 20のほぼ中央部に外金属板 14の燃料ガス吐出口 17に連通する通 孔 20aが設けられて、セパレータ 8の燃料ガス通路 10aに導入された燃料ガスを、こ の通孔 20aを介して燃料極集電体 6側に導入できるようになつている。
[0030] ここで、上述の拡散接合とは、各部材を加熱'加圧してその接合面間に部材同士の 合金層（拡散層）を生じさせることにより一体ィ匕 (接合)する接合方法であって、両部 材、すなわち、外金属板 14と保護板 20の接合は確実で接合部分に優れた気密性が 得られるため、高温度の燃料極雰囲気中において接合部分に燃料ガスが侵入する 虞はなぐ且つ、接合強度は強固であるから、保護板 20が剥離することはない。
[0031] 力 Qえて、保護板 20を構成する Niおよび Cuは、高温'高湿の燃料極雰囲気中で耐 酸化性に著しく優れることから、セパレータ 8は保護板 20によって燃料極雰囲気から 確実に保護され、高温酸化皮膜の成長が阻止されるため、セパレータ 8は常に優れ た電気電導性を維持することができ、その結果、長時間の使用にあっても性能低下 のない高寿命の固体酸化物形燃料電池を実現できる。また、 Ni板や Cu板は、メツキ 層に比べて安価に供給できるため、コストダウンが図れる。
[0032] 特に、 Ni板と SUS板は拡散温度がほぼ同じであることから、上記実施形態のように 、セパレータ 8が複数の金属板 11〜： 15による多層構造の場合は、例えば、保護板 2 0に Ni板を使用すれば、これら複数の金属板 11〜 15と Ni製の保護板 20を拡散接 合により同時に接合して一体化することが可能となり、多層構造で、且つ、耐高温酸 化性に優れるセパレータ 8を容易に製造することができる。しかも、拡散接合であるか ら、金属板 11〜： 15同士の接合も確実であって、各接合部分に優れた気密性と強固 な接合性が得られるものである。
[0033] 以上、本実施形態のセパレータ 8は、上板 12、中板 11、下板 13の複数の金属板に よる内金属板 16と、その外側に配した上下 2枚の外金属板 14、 15とで構成される 5 層構造としたが、図 4に示すように、上板 32、中板 31、下板 33による 3層構造とする ことも勿論可能である。
図 4において、中板 31には、溝孔 31a、 31b力 S設けられ、また、上板 32の中央部に は、上記燃料ガス通路 10aの末端に連通する燃料ガス吐出口 17が設けられ、下板 3 3の中央部には、酸化剤ガス通路 10bの末端に連通する酸化剤ガス吐出口 18が設 けられている。そして、図 2と同様に、上板 32には、拡散接合により保護板 20が接合 されている。尚、上板 32と下板 33は板厚 lmm程、中板 31は板厚 0. 5mm程であり、 保護板 20は、例えば、板厚 0. lmm程である。
[0034] また、セパレータ 8を単板で構成することも勿論可能であ力 上記のように複数の薄 い金属板による多層構造とした場合は、螺旋状のような複雑な反応ガスの内部流通 路 10a、 10bも比較的簡単に形成することができ、製造コストの低減と共に、セパレー タ 8自体の薄型化、軽量化が図れるというメリットを有する。
[0035] また、セパレータ 8自体に Niメツキと銀メツキ、或いは、 Niメツキまたは銀メツキを施こ しておくことにより、それ自体の耐高温酸化性を高めることができるため、より優れた 電気電導性を確保する上で好ましレ、。
産業上の利用可能性
[0036] 以上のように、本発明によれば、セパレータの燃料極層側の面に耐高温酸化性に 優れる保護板を拡散接合により接合するようにしたので、金属セパレータの燃料極側 表面の耐高温酸化性を向上させることができ、長時間使用しても発電セル間の電気 電導性を良好に維持できる高寿命の固体酸化物形燃料電池を提供することができる

Claims

請求の範囲
[1] 固体電解質層の両面に燃料極層と酸化剤極層を配置し、これらの外側に金属セパ レータを配置した平板積層型の固体酸化物形燃料電池において、
前記金属セパレータの燃料極層側の面に前記金属セパレータより耐高温酸化性に 優れる保護板が接合されていることを特徴とする固体酸化物形燃料電池。
[2] 前記セパレータと前記保護板が拡散接合により接合されていることを特徴とする請 求項 1に記載の固体酸化物形燃料電池。
[3] 前記セパレータは複数の金属板を積層して構成されており、これら複数の金属板 同士および金属板と前記保護板が拡散接合により接合され、一体化されていることを 特徴とする請求項 1に記載の固体酸化物形燃料電池。
[4] 前記保護板は Nほたは Cuより成ることを特徴とする請求項 1に記載の固体酸化物 形燃料電池。
[5] 前記金属セパレータは Fe基合金の耐熱合金から成り、且つ、表面に Niメツキおよ び/または Agメツキが施されていることを特徴とする請求項 1に記載の固体酸化物 形燃料電池。
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