WO2007040021A1 - 可溶性フィルム - Google Patents
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Definitions
- the present invention when a soluble film is used as a coating, packaging material or carrier for food, medicine or cosmetics, or as a film preparation for eating containing various functional ingredients, Alternatively, the present invention relates to a soluble film excellent in water solubility and excellent in film properties such as drying resistance and blocking resistance.
- soluble films have been used as packaging materials or carriers for foods, vitamins, pharmaceuticals, etc., or in preparations such as cosmetics.
- an edible soluble film is used as a flavor film holding a fragrance or the like for the purpose of mood change, prevention of bad breath, and the like.
- a cosmetic film holding a moisturizer or the like as a pack, or dissolving it in water and using it as an emulsion has been presented.
- an anti-inflammatory agent or the like as a poultice.
- wafers are known as soluble films. This is a potato starch that has been pre-gelatinized into a thin film, and has been used as an auxiliary product for wrapping and drinking medicine.
- the idea of adding useful components using the technology of wafers can be proposed, but in the case of thin wafers, the amount of added calories of useful components is limited due to film thickness problems.
- the film thickness is increased, additive blending is possible, but since a highly viscous denpun is used, it is necessary to reduce the starch concentration at the time of film preparation, resulting in a thin film. There's a problem.
- an edible film for the purpose of disintegrating and dissolving the film, it is mainly composed of starch.
- Some examples are disclosed in the patent publication. However, what is disclosed in the publication is not sufficient from the viewpoint of water solubility, and when consumed as an edible film with low water solubility, when the throat is swollen, the amount of saliva is insufficient, It is not satisfactory for film dissolution. In general, film dissolution is best achieved without creating so-called “dama”.
- Soluble films are generally commercialized by dissolving a film-forming agent, a plasticizer, etc. in water, spreading it into a film, drying it, cutting it into an appropriate size, and putting it in a container.
- a soluble film is required to dissolve in water or saliva without causing so-called “dama”.
- a supplement film containing ingredients such as vitamins as a supplement supply film can be considered S. If the film melts badly, it will cause a sense of incongruity. In addition, this tendency is strong in people called dry mice who have a small amount of saliva secretion. In addition, this tendency is demanded to improve the solubility in water and saliva, which is stronger in elderly people. No definitive solution for water and saliva solubility and mouth-melting is yet known
- a soluble film when used, it is required to have excellent mouth solubility and / or water solubility and excellent film properties such as drying resistance and blocking resistance.
- a film made of gelatin is good for melting in the mouth, but under high-temperature and high-humidity conditions in summer, blocking occurs during storage, which is not satisfactory.
- various films have been disclosed for soluble films. However, those satisfying the above-mentioned film characteristics required when using a soluble film are presented.
- a film-like cosmetic in which a raw material for external use is blended with a soluble film mainly composed of polysaccharides such as starch, mannan, locust bean gum, carrageenan, etc. — No. 212027).
- a soluble film mainly composed of polysaccharides such as starch, mannan, locust bean gum, carrageenan, etc. — No. 212027.
- an edible film which is formed from a compound material containing no aqueous pull-up pullulan containing an aqueous colloid such as sodium alginate, maltodextrin, and a filler, and used for oral ingestion of pharmaceuticals ( US Pat. No. 6,656,493).
- this film has a low molecular weight maltodextrin added to improve water solubility.
- increasing the concentration of the film decreases the moisture resistance and tends to cause blocking. Dryness is also insufficient.
- starches that have been chemically modified such as cross-linking, acetylation and organic esterification, hydroxyethylation and hydroxypropylation, starches modified by oxidation, enzymatic conversion, acid hydrolysis, etc.
- An edible film is disclosed which is based on modified starch and used as an oral film (Japanese Patent Laid-Open No. 2003-213038).
- this finoleme uses substantially any one of the modified starches and has insufficient blocking resistance.
- polyglutamic acid such as ⁇ _polyglutamic acid is a polymer produced by Bacillus natto and is known as a substance that is the main component of “stickiness” of natto.
- Polygnoretamic acid has been used for cosmetics and the like because of its excellent moisturizing property in addition to its thickening action (Japanese Patent Laid-Open No. 59-209635). In addition to the moisturizing effect, the effect of promoting salivary secretion is also disclosed (W2005Z049050A1).
- ⁇ use polyglutamic acid or its salt for edible capsenoles (WO2003 / 049771A1), use polygnoretamic acid as a base material for wound dressing (Japanese Patent Laid-Open No. 2003-38633), It is disclosed.
- ⁇ -polygnoretamic acid having an average molecular weight of 2 million or more or a salt thereof is used as a cosmetic composition, and the cosmetic composition is also used in a dosage form such as a sheet.
- JP 2004-210699 A JP 2004-210699 A.
- these disclosures have Or it does not disclose a soluble film excellent in water solubility.
- Patent Document 1 Japanese Patent Application Laid-Open No. 59-209635.
- Patent Document 2 JP-A-5-236885.
- Patent Document 3 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2002-212027.
- Patent Document 4 Japanese Patent Laid-Open No. 2003-38633.
- Patent Document 5 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2003-213038.
- Patent Document 6 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2004-210699.
- Patent Document 7 WO2005 / 049050Al.
- Patent Document 8 WO2003 / 049771Al.
- Patent Document 9 US Patent No. 6528088.
- Patent Document 10 US Pat. No. 6,656,493.
- An object of the present invention is to cause lumps when a soluble film is used as a coating / packaging material or carrier for food, medicine, cosmetics, etc., or as a film preparation for eating containing various functional ingredients. It is an object of the present invention to provide a soluble film having excellent water solubility and excellent mouth meltability and excellent film properties such as drying resistance and blocking resistance.
- the film formed from the water-soluble polymer is not less than a group selected from the group consisting of ⁇ - polyglutamic acid and ⁇ or a salt thereof. It has been found that the inclusion of both types can provide a soluble film in which the solubility in the mouth and water is greatly improved, and the strength and moisture resistance and drying resistance are not easily lowered.
- the present invention has been completed.
- the film is formed by adding a gelling agent and / or a plasticizer together with a water-soluble polymer and polygnoretamic acid and / or a salt thereof to form a soluble film having further excellent film characteristics. It is possible to provide power S.
- the amount of the soot -polygnoretamic acid and / or salt thereof to be added is preferably from! To 25% by weight per solid content.
- the water-soluble polymer used for forming a soluble film is selected from the group consisting of starches, modified starches, polysaccharides, proteins, peptides, cellulose derivatives, and synthetic polymers. At least one can be cited as a suitable example.
- preferable examples of the water-soluble polymer used for forming the soluble film include etherified starch, esterified starch and / or low molecular weight product of etherified starch, and resistant starch. At least one selected from the group consisting of:
- the soluble film of the present invention causes lumps when used as a coating, packaging material or carrier for food, medicine or cosmetics, or as a film preparation for eating containing various functional ingredients.
- a soluble film that has no water solubility and excellent mouth solubility, and excellent film properties such as drying resistance and blocking resistance.
- the soluble film of the present invention is a edible and soluble film containing a pharmacological component, nutritional component, oral fragrance refreshing component for preventing bad breath or changing mood, or a favorite component.
- the thickness of the finolem can be used in the range of 20 x m to 200 x m, which is different in its application.
- the present invention specifically relates to (1) a soluble film formed by adding at least one selected from the group consisting of ⁇ -polygnoretamic acid and / or a salt thereof to a film formed from a water-soluble polymer.
- the film or (2) a film formed from a water-soluble polymer is a film formed by adding a gelling agent and / or a plasticizer to a water-soluble polymer.
- the soluble film according to (1), or (3) -polygnoretamic acid and / or a salt thereof is contained in a solid content:! To 25%, according to (1) or (2) above Soluble film strength.
- the water-soluble polymer is at least one selected from the group consisting of starches, modified starches, polysaccharides, proteins, peptides, cellulose derivatives, and synthetic polymers.
- the present invention includes a film formed from a water-soluble polymer containing at least one selected from the group consisting of y-polygnoretamic acid and / or a salt thereof, and coatings such as foods, pharmaceuticals, and cosmetics.
- a water-soluble polymer containing at least one selected from the group consisting of y-polygnoretamic acid and / or a salt thereof, and coatings such as foods, pharmaceuticals, and cosmetics.
- a packaging material or carrier or as a film preparation containing various functional ingredients, it has water-solubility that does not cause lumps and excellent mouth-solubility, and is resistant to drying and blocking. It consists of a soluble film with excellent film properties.
- the addition of a gelling agent and Z or a plasticizer to the water-soluble polymer makes it possible to obtain a soluble film with even better film properties.
- the soluble film of the present invention is prepared with the following component strengths.
- the ⁇ polyglutamic acid of the present invention is a product in which glutamic acid is bound by a ⁇ bond, has a molecular weight of about several tens of thousands to 2 million, and is produced by a fermentation method.
- microorganisms to be used include microorganisms belonging to the genus Bacillus having the ability to produce polyglutamic acid, such as Bacillus subtilis, Bacillus anthracis, Bacillus licheniformis, and the like.
- the component gnoretamic acid is generally a mixture of D-form and L-form. It is also possible to use ⁇ -polygnoretamic acid mainly composed of D form.
- ⁇ -polygnoretamine is ⁇ polydaltami It can be produced by reacting an acid with a basic compound.
- the basic compound is not particularly limited, but alkali metals such as sodium hydroxide, potassium hydroxide and magnesium hydroxide, hydroxides of alkaline earth metals, ammonia, amines, etc.
- the organic basic compound can be used.
- a bivalent or higher metal capable of reacting with a plurality of carboxynole groups of polypolygnoretamic acid is used.
- calcium, iron, aluminum, chromium or the like can be used.
- the soluble film of the present invention is a finoleme containing a water-soluble polymer and, if necessary, a plasticizer.
- a soluble film preparation as an optional component, for example, a fragrance, vitamin, herbal extract, inorganic substance It is a film or sheet processed by adding ingredients such as cosmetic ingredients and stone walls.
- Water-soluble polymers that can be used in the present invention include gelatin, carrageenan, microfibrous cellulose, locust bean gum, modified starch, dextrin, indigestible dextrin, hydroxypropyl starch, hydroxyethyl chloride, Pullulan, hydroxypropylmethylcellulose, hydroxyethylcellulose, hydroxypropylcellulose, polybutylpyrrolidone, carboxymethylcellulose, polyvinyl alcohol, polyethylene glycol, xanthan gum, tragacanth gum, guar gum, acacia gum, gum arabic, sodium polyacrylate, alginic acid And salts thereof, agar, methyl methacrylate copolymer, carboxyvinyl polymer, high amylo starch, hydroxypropylated high amylose starch Dextrin, pectin, chitin, chitosan, can levan, elsinan, collagen, zein, Daruten, soy protein, w
- Preferable water-soluble polymers are hydroxypropylated high amylose corn starch, hydroxypropylated cocoon starch by low molecular weight product by oxidative bleaching treatment, indigestible dextrin, dextrin, celluloses, and the like.
- the plasticizer in the present invention has a function of softening the film.
- one kind or two or more kinds of dariserine, sugar alcohol, monosaccharide, oligosaccharide and the like may be used. it can.
- the blending ratio of the plasticizer is usually preferably about 3 to 40 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the water-soluble polymer. If the plasticizer is less than this range, the drying resistance tends to decrease, while if it exceeds this range, the blocking resistance tends to decrease, such being undesirable.
- the blending ratio of plasticizer is more preferably about 7 to 35 parts by weight.
- the gelich agent in the film of the present invention has a property of gelling upon cooling, and for example, one or more of carrageenan, gelatin, dillanglan gum, agar, alginate and the like can be used.
- the alginate include alkali metal alginate such as sodium alginate; alkaline earth metal alginate such as calcium alginate.
- the blending ratio of the gelling agent is usually preferably about 12 to 50 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the water-soluble polymer. If the gelling agent is less than this range, the resulting film tends to curl easily, while if it exceeds this range, the meltability tends to decrease, such being undesirable.
- the blending ratio of the gely glaze is more preferably about 15 to 30 parts by weight.
- the soluble film of the present invention in addition to the water-soluble polymer and the plasticizer, which are essential components, depending on the use of the film, nutrients, various plant extracts, herbal ingredients, vitamins, minerals, antibacterial agents, anti-inflammatory agents Agent, anti-corrosion agent, salivation promoter, antiallergic agent, antitussive agent, motion sickness agent, nitroglycerin, catechin, polyphenol, enzyme, organic acid, fragrance, dye, emulsifier, stone Ingredients such as koji ingredients, flavoring agents, fragrances, coloring agents, fats and oils, UV absorbers, etc. can be blended in timely.
- nutrients various plant extracts, herbal ingredients, vitamins, minerals, antibacterial agents, anti-inflammatory agents Agent, anti-corrosion agent, salivation promoter, antiallergic agent, antitussive agent, motion sickness agent, nitroglycerin, catechin, polyphenol, enzyme, organic acid, fragrance, dye, emulsifier, stone Ingredients such as koji ingredients, flavoring agents, fragrances, coloring agents, fats and oils,
- the soluble film of the present invention is prepared as follows.
- the film of the present invention comprises a water-soluble polymer and a plasticizer, if necessary, containing other optional components, and is prepared into a film shape by a conventional method.
- it can be easily prepared by the steps of (1) preparation of stock solution, (2) coating, (3) drying, (4) aging, and (5) cutting.
- Preparation of stock solution y-polyglutamic acid and water-soluble polymer are dispersed in about 1.5 to 4.5 times the amount of water at room temperature and then heated as necessary to dissolve in water. Dissolve and suspend the polymer. While maintaining the liquid temperature at about 60 ° C, add the plasticizer and dissolve and mix.
- the above-mentioned optional components are dissolved or dispersed to obtain a stock solution.
- Coating Adjust the solids concentration so that the viscosity is about 2,000-5, OOOmPa.s while maintaining the temperature of the above stock solution at 50-55 ° C (usually 20-30 weight) Using an applicator, adjust the film thickness on the synthetic resin sheet.
- the synthetic resin sheet for example, a polyester resin sheet or the like can be used.
- Drying 80 to: Dry with hot air of about 110 ° C to obtain a dry film.
- the thickness of the dried film is usually about 20 im to 200 im. From the viewpoint of drying resistance, touch, water solubility, and the like. In addition, the water content of the film is usually 5 to 15% by weight.
- the film in each example was prepared according to the above-mentioned preparation method, and a film having a length of 3.3 cm, a width of 2.3 cm, and a thickness of 45-60 / im was prepared.
- each of the obtained film was subjected to the following methods for performance tests of film piercing, water solubility, drying resistance and blocking resistance.
- Blocking resistance The film is kept in a desiccator adjusted to “relative humidity (RH) 45%, temperature 50 ° C” (high temperature condition) for 24 hours, or “RH81%, 25 ° C” (high humidity condition).
- RH relative humidity
- temperature 50 ° C high temperature condition
- RH81%, 25 ° C high humidity condition
- ⁇ -polyglutamic acid Na (manufactured by Ajitan Enterprises Co., Ltd .: molecular weight of about 2 million) was added to a soluble film mainly composed of modified starch to prepare a refreshing film in the mouth, and the dissolution in the mouth was evaluated. As shown in Table 1, ⁇ -polyglutamate Na was added to the film (water content: 10%) formulation and evaluated. As reference examples, dextrin (DE: 16) and sodium alginate were prepared and compared.
- Hydroxypropylated high amylose corn starch (DS0.12, amylose content 65 wt%, viscosity of 20 wt% aqueous solution (50 ° C, B-type viscometer 10rpm) 248, OOOmPa-s), hydroxypropyl Tapio-power starch oxide (viscosity of 20 wt% aqueous solution (50 ° C, B-type viscometer 10rpm) 500mPa's), ⁇ -carrageenan (CP Kelco) and glycerin with the composition shown in Table 1 below
- Six types of films having a final moisture content of 10% by weight and a thickness of 60 zm were prepared using the mixture and subjected to performance tests. Table 1 shows the composition and performance test results for the cool film in the mouth. The numerical value in a table
- surface shows a weight part.
- Punoreran was used as a water-soluble polymer, and a supplement film composed of ⁇ -polyglutamic acid Na (manufactured by Ajidan Enterprises Co., Ltd .: molecular weight of about 2 million) and glycerin was evaluated.
- Table 2 shows the composition of the supplement film and the performance test results. The numbers in the table indicate parts by weight. The resulting supplement film melted in the mouth.
- ⁇ - polyglutamic acid Na (Mitani Enterprises Co., Ltd. T: Co., Ltd .: molecular weight of about 2 million) was added to a film mainly composed of cellulosic raw materials, and a sarcophagus component was added to evaluate water solubility.
- ⁇ -Polygnoretamic acid Na was added to the following film (water content: 10%) composition so that the final concentration was 8.1%.
- Table 3 shows the composition of the stone wall film. The numbers in the table indicate parts by weight. The resulting sarcophagus film melted smoothly and was whipped without creating lumps.
- Casein was used as a water-soluble polymer, and ⁇ ⁇ ⁇ ⁇ -polygnoretamic acid Na was combined to produce a cosmetic film.
- Table 4 shows the composition of the cosmetic film. The resulting film dissolved smoothly with water, and it was possible to apply water on the face that was melted and applied to the face.
- a soluble film having excellent film characteristics as described below is provided as an edible and soluble film to be taken orally and as a soluble film carrying other active ingredients such as pharmaceuticals and cosmetics. be able to.
- the soluble film of the present invention it is possible to provide a soluble film having water solubility without causing so-called “dama”. That is, in the present invention, water-soluble high Based on the mixing ratio of the molecule, ⁇ -polyglutamic acid and / or salt thereof, and the plasticizer, the dissolution rate in water can be variously adjusted depending on the purpose of use of the film. It is possible to dissolve in water without causing “dama”.
- the soluble film of the present invention hardly breaks or curls due to drying. Therefore, it has excellent drying resistance.
- the soluble film of the present invention exhibits excellent solubility and film properties as a packaging material for foods, pharmaceuticals, etc. and as a carrier for holding active ingredients such as foods, pharmaceuticals, etc., and is suitably used for these applications. be able to.
- a film retaining an active ingredient as a cosmetic can be suitably used as a cosmetic film preparation.
- the film can be used by sticking it using a liquid mainly composed of water, or by applying it by dissolving in the liquid.
- the sarcophagus film retaining the sarcophagus component is a form of use of the present invention that can be easily carried and can be suitably used.
- the soluble film of the present invention is excellent in melting in the mouth, it can be suitably used as a flavor film having a cooling effect, a cooling film in the mouth, or a supplement film holding vitamins and the like. Furthermore, these films can be easily carried in a compact plastic container or the like.
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Abstract
ダマを生じることのない水溶解性と優れた口溶け性を有し、かつ耐乾燥性及び耐ブロッキング性等のフィルム特性に優れた可溶性フィルムを提供するものである。水溶性高分子から形成されるフィルムに、γ－ポリグルタミン酸及び／又はその塩からなる群より選ばれた少なくとも一種を含有させることにより、口溶け、水溶解性を大幅に改良し、しかも、耐湿性、耐乾燥性が低下しにくい可溶性フィルムを提供することができる。本発明の可溶性フィルムにおいて、ゲル化剤及び／又は可塑剤を含有させることにより、更に優れたフィルム特性の可食性フィルムを提供するこができる。本発明の可溶性フィルムは、食品や医薬或いは化粧品等の被覆・包装材又は担体として、或いは、種々の機能成分を配合した喫食用フィルム調製品として用い、優れたフィルム特性を発揮することができる。
Description
明 細 書
可溶性フィルム
技術分野
[0001] 本発明は、可溶性フィルムを食品や医薬或いは化粧品等の被覆 ·包装材又は担体 として、或いは、種々の機能成分を配合した喫食用フィルム調製品として用いるに際 して、 口溶け性及び/又は水溶解性に優れ、かつ耐乾燥性及び耐ブロッキング性等 のフィルム特性に優れた可溶性フィルムに関する。
背景技術
[0002] 近年、食品、ビタミン、医薬品等の包装材又は担体として、又は、化粧品等の製剤 ィ匕に、可溶性フィルムが使用されるようになってきている。例えば、香料等を保持させ たフレーバーフィルム等として気分転換、口臭予防等を目的として、可食性の可溶性 フィルムが使用されている。また、保湿剤等を保持させた化粧品用フィルムを、パック として使用したり、水に溶解して乳液として使用するといつたアイディアも出されている 。更に、抗炎症剤等を保持させて湿布薬として使用したりすることも検討されている。
[0003] 従来、可溶性フィルムとして、オブラートが知られている。これは、馬鈴薯デンプンを アルファ化した後、薄膜状にしたもので、薬を包み飲むための補助製品として使われ てきたものである。オブラートの技術を利用し、有用成分を添加するというアイディア が提案できるが、膜厚の薄いオブラートの場合は、膜厚の問題から有用成分の添カロ 量が制限される。また、膜厚を厚くすれば添加配合が可能であるが、高粘性のデンプ ンを使用することから、フィルム調製時のデンプン濃度を薄くする必要があり、得られ るフィルムが薄くなつてしまうという問題がある。
[0004] 可溶性フィルムとして、利用範囲を拡大するためには、どうしても膜厚を厚くする必 要がある。このため、ゼラチン、プルラン、加工デンプン、デンプン由来成分を組み合 わせて、フィルム形成材とし、これにゲル化剤、可塑剤などを組み合わせて、フィルム を作ることがなされてレ、る。ところが、膜厚を厚くすればするほど、フィルムの溶解性 等が悪くなる傾向にあり、その溶解性を改良するために色々な工夫がなされている。
[0005] フィルムの崩壊溶解を目的とした可食性のフィルムとして、デンプンを主体とするい
くつかの例が特許公開公報で開示されている。しかし、該公報に開示されたものは、 水溶解性という点から、充分なものではな 水溶性が低ぐ食用フィルムとして摂食 する場合、のどが渴いた時などでは、唾液量が不足し、フィルムの溶解にとっては、 満足のいくものとはなっていない。一般に、フィルムの溶解は、いわゆる「ダマ」をつく ることなしに達成されるのが最良である。
[0006] 可溶性フィルムは、一般に、皮膜形成剤、可塑剤などを水に溶解し、膜状に広げ、 乾燥後、適当な大きさにカット後、容器に入れて製品化されている。一般的には、可 溶性フィルムは、いわゆる「ダマ」を生じることなく水、或は唾液に溶解することが、要 求される。サプリメント補給フィルムとして、ビタミン等の成分を配合したサプリメントフ イルムが考えられる力 S、フィルムの口溶けが悪いと、違和感を生じる。また、ドライマウ スとよばれる、唾液分泌量の少ない人では、この傾向が強い。またこの傾向は、高齢 者でより強ぐ水、唾液に対する溶解性を向上することが要望されている。水及び唾 液に対する溶解性及び口溶けについての決定的な解決法は、未だ知られていない
[0007] また、可溶性フィルムの利用に際して、口溶け性及び/又は水溶解性に優れること と共に、かつ耐乾燥性及び耐ブロッキング性等のフィルム特性に優れることが要求さ れる。例えば、ゼラチンで作ったフィルムは、 口溶けは良いが、夏場の高温多湿条件 下では、保存中にブロッキングを起こし、満足の行くものではなレ、。従来、可溶性フィ ルムについて、種々のフィルムが開示されている。しかしながら、可溶性フィルムの利 用に際して要求される上記のようなフィルム特性を満足するものは提示されてレ、なレ、
[0008] 例えば、デンプン、マンナン、ローカストビーンガム、カラギーナンのような多糖類等 を主成分とする溶解性フィルムに外用剤原料を配合したフィルム状化粧品が開示さ れてレ、る（特開 2002— 212027号公報）。し力し、このフィルムは、吸湿し易いために 、ブロッキングを起こしやすいという問題がある。また、カラギーナン、ぺクチン、プル ラン、カードラン等の多糖類の何種類かと、キサンタンガム、ローカストガム等の増粘 安定剤、オリゴ糖、ソルビット等の可塑剤に、香料、甘味料、酸味料、エキス類を配合 してフィルム化し、口中で唾液により溶解し、耐乾燥性に優れる、芳香と清涼感とを味
わうことができるフィルム調製品とした食品が開示されている（特開平 5— 236885号 公報)。しかし、このフィルムは、耐湿性が低ぐ高湿度下でブロッキングが起こる。
[0009] また、アルギン酸ナトリウムのような水性コロイドとマルトデキストリン及び充填材を含 有する、プルランを含まない配合材料から形成され、医薬の経口摂取等に用いられ る可食性フィルムが開示されている（米国特許第 6， 656, 493号公報）。しかし、この フィルムは、水に対する溶解性を改良するために低分子量のマルトデキストリンを添 加しているが、その添加濃度を上げると、耐湿性が低下してブロッキングを起こしや すくなり、又耐乾燥性も不十分である。更に、エーテルィ匕デンプン、エステルイ匕デン プン等の加工デンプンに、該デンプンの 50重量％以上の可塑剤を配合した、ゼラチ ンを含まない、柔軟性に優れた可食性フィルムが開示されている（米国特許第 6, 52 8, 088号公報特許）。し力し、このフィルムは、大量の可塑剤に起因して、耐ブロッキ ング'性も低下している。
[0010] また、架橋、ァセチル化及び有機エステル化、ヒドロキシェチル化及びヒドロキシプ 口ピル化等の化学修飾がされたデンプン、酸化、酵素転換、酸加水分解等により変 性されたデンプン等の加工デンプンを主成分とした、 口腔フィルムとして用いるような 可食性フィルムが開示されている（特開 2003-213038号公報）。し力し、このフィノレ ムは、加工デンプンのいずれかを実質的に単独使用するものであり、耐ブロッキング 性が不十分である。
[0011] 一方、 γ _ポリグルタミン酸のようなポリグルタミン酸は、納豆菌が生産する高分子 で、納豆の「粘り」の主成分である物質として知られている。ポリグノレタミン酸は、増粘 作用に加え、優れた保湿性を有することから、化粧料等に用レ、られてきた (特開昭 59 — 209635号公報)。また、保湿効果とともに、唾液分泌促進作用の効果も開示され てレヽる（W〇2005Z049050A1)。更に、 Ί—ポリグルタミン酸やその塩を可食性の カプセノレに用レ、ること（WO2003/049771A1)、ポリグノレタミン酸を、創傷被覆材 の基材とすること（特開 2003— 38633号公報）、も開示されている。また、平均分子 量が 200万以上の Ί—ポリグノレタミン酸又はその塩を化粧料組成物として用いること が開示されており、該化粧料組成物は、シート状等の剤型で用いることも示されてい る（特開 2004— 210699号公報）。し力 ながら、これらの開示は、 口溶け性及び/
又は水溶解性に優れた可溶性フィルムについて開示するものではない。
[0012] 以上のように、従来より可溶性及び可食性のフィルムは、種々開示されているが、 食品や医薬等の被覆 ·包装材又は担体として、或いは、種々の機能成分を配合した 喫食用フィルム調製品として用いるに際して、口溶け性及び Z又は水溶解性に優れ 、かつ耐乾燥性及び耐ブロッキング性等のフィルム特性に優れた可溶性フィルムは、 開示されていない。
[0013] 特許文献 1 :特開昭 59— 209635号公報。
特許文献 2 :特開平 5— 236885号公報。
特許文献 3 :特開 2002— 212027号公報。
特許文献 4 :特開 2003— 38633号公報。
特許文献 5：特開 2003-213038号公報。
特許文献 6：特開 2004— 210699号公報。
特許文献 7： WO2005/049050Al。
特許文献 8 :WO2003/049771Al。
特許文献 9：米国特許第 6528088号公報。
特許文献 10：米国特許第 6656493号公報。
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0014] 本発明の課題は、可溶性フィルムを食品や医薬或いは化粧品等の被覆 ·包装材又 は担体として、或いは、種々の機能成分を配合した喫食用フィルム調製品として用い るに際して、ダマを生じることのない水溶解性と優れた口溶け性を有し、かつ耐乾燥 性及び耐ブロッキング性等のフィルム特性に優れた可溶性フィルムを提供することに ある。
課題を解決するための手段
[0015] 本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意検討する中で、水溶性高分子から形成 されるフィルムに、 Ί—ポリグルタミン酸及び Ζ又はその塩からなる群より選ばれた少 なくとも一種を含有させることにより、 口溶け、水溶解性を大幅に改良し、し力も、耐湿 性、耐乾燥性が低下しにくい可溶性フィルムを提供することができることを見い出し、
本発明を完成するに至った。本発明の可溶性フィルムにおいては、水溶性高分子と —ポリグノレタミン酸及び/又はその塩とともにゲル化剤及び/又は可塑剤を添カロ してフィルムを形成することにより、更に優れたフィルム特性の可溶性フィルムを提供 すること力 Sできる。
[0016] 本発明において、添加する Ί—ポリグノレタミン酸及び/又はその塩の量は、固形 分当たり:!〜 25重量％であることが好ましい。本発明において、可溶性フィルムの形 成に用レ、られる水溶性高分子としては、デンプン類、加工デンプン類、多糖類、蛋白 質、ペプチド、セルロース誘導体、及び合成高分子からなる群より選ばれた少なくとも 一種を好適な例として挙げることができる。更に、本発明において、可溶性フィルムの 形成に用いられる水溶性高分子の好適な例としては、エーテル化デンプン、エステ ル化デンプン及び/又はエーテル化デンプンの低分子化物、及び難消化性デキス トリンからなる群より選ばれた少なくとも一種を挙げることができる。
[0017] 本発明の可溶性フィルムは、食品や医薬或いは化粧品等の被覆 ·包装材又は担体 として、或いは、種々の機能成分を配合した喫食用フィルム調製品として用いるに際 して、ダマを生じることのない水溶解性と優れた口溶け性を有し、かつ耐乾燥性及び 耐ブロッキング性等のフィルム特性に優れた可溶性フィルムを提供する。特に、本発 明の可溶性フィルムは、薬理成分や栄養成分、或いは口臭予防や気分転換を図る 口腔内芳香清涼化成分、又は嗜好成分を含有させた可食性及び可溶性フィルムと して成形した喫食用フィルム調製品として用いた場合に、或いは化粧料成分を配合 した可溶性フィルムとして成形した化粧料含有フィルム調製品として用いた場合に、 優れた口溶け性及び Ζ又は水溶解性とを有し、かつ耐乾燥性及び耐ブロッキング性 等のフィルム特性に優れた可溶性フィルムを提供する。本発明の可食性フィルムに おいて、フイノレムの厚さは、その用途において相違する力 20 x m〜200 x mの範 囲で用いることができる。
[0018] すなわち具体的には本発明は、 （1)水溶性高分子から形成されるフィルムに、 γ - ポリグノレタミン酸及び/又はその塩からなる群より選ばれた少なくとも一種を含有させ てなる可溶性フィルムや、（2)水溶性高分子から形成されるフィルムが、水溶性高分 子にゲルィ匕剤及び/又は可塑剤を添加して形成されるフィルムであることを特徴とす
る前記（1)記載の可溶性フィルムや、（3) —ポリグノレタミン酸及び/又はその塩を 、固形分あたり:!〜 25%含有させたことを特徴とする前記（1)又は（2)記載の可溶性 フィルム力 なる。
[0019] また本発明は、（4)水溶性高分子が、デンプン類、加工デンプン類、多糖類、蛋白 質、ペプチド、セルロース誘導体、及び合成高分子からなる群より選ばれた少なくとも 一種であることを特徴とする前記（1)〜（3)のいずれか記載の可溶性フィルムや、（5 )水溶性高分子が、エーテル化デンプン、エステル化デンプン及びエーテル化デン プンの低分子化物、及び難消化性デキストリンからなる群より選ばれた少なくとも一種 であることを特徴とする前記（1)〜（3)のいずれか記載の可溶性フィルムや、（6)可 溶性フィルムの厚さが、 20 μ m〜200 μ mであることを特徴とする前記（1)〜（5)の レ、ずれか記載の可溶性フィルムからなる。
発明を実施するための最良の形態
[0020] 本発明は、水溶性高分子から形成されるフィルムに、 y—ポリグノレタミン酸及び/ 又はその塩からなる群より選ばれた少なくとも一種を含有させて、食品や医薬或いは 化粧品等の被覆 ·包装材又は担体として、或いは、種々の機能成分を配合したフィ ルム調製品として用いるに際して、ダマを生じることのない水溶解性と優れた口溶け 性を有し、かつ耐乾燥性及び耐ブロッキング性等のフィルム特性に優れた可溶性フ イルムからなる。本発明の可溶性フィルムにおいては、水溶性高分子にゲルィ匕剤及 び Z又は可塑剤を添加することにより、更に優れたフィルム特性の可溶性フィルムと すること力 Sできる。
[0021] 本発明の可溶性フィルムは、以下のような成分力 調製される。
( γ ポリグノレタミン酸）：
本発明の γ ポリグルタミン酸はグルタミン酸が γ結合により結合したもので、分子 量は数万〜 200万程度であり、発酵法により生産される。用いる微生物としては、 y ポリグルタミン酸産生能を有する Bacillus属に属する微生物があり、例えば、 Bacillu s subtilis、 Bacillus anthracis、 Bacillus licheniformis等を挙け こと力でさる。構成要 素のグノレタミン酸は、 D体と L体の混合物が一般的である。 D体のみを主成分とした γ—ポリグノレタミン酸も使用可能である。 γ—ポリグノレタミン酸塩は、 γ ポリダルタミ
ン酸と塩基性化合物を反応させることによって製造することができる。該塩基性化合 物としては、特に制限はなレ、が、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化マグネシ ゥムなどのアルカリ金属、アルカリ土類金属の水酸化物、或いは、アンモニア、ァミン 類などの有機塩基性化合物を用いることができる。また、 γ—ポリグノレタミン酸の架橋 体を形成するために、 Ίーポリグノレタミン酸の複数のカルボキシノレ基と反応できる二 価以上の金属が用いられる。好ましくは、カルシウム、鉄、アルミニウム、クロム等を用 レ、ることができる。
[0022] (可溶性フィルム）：
本発明の可溶性フィルムは、水溶性高分子と必要により可塑剤を含有してなるフィノレ ムで、可溶性フィルム調製品として用いる場合は、任意成分として、例えば、香料、ビ タミン、ハーブ抽出物、無機質、化粧成分、石鹼等の成分を含有させてフィルム又は 、シート状に加工したものである。本発明に使用できる水溶性高分子とは、ゼラチン、 カラギーナン、微小繊維状セルロース、ローカストビーンガム、加工デンプン、デキス トリン、難消化性デキストリン、ヒドロキシプロピルィ匕デンプン、ヒドロキシェチルイ匕デン プン、プルラン、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシェチルセルロース、ヒ ドロキシプロピルセルロース、ポリビュルピロリドン、カルボキシメチルセルロース、ポリ ビニルアルコール、ポリエチレングリコール、キサンタンガム、トラガカントガム、グァー ガム、アカシアガム、アラビアガム、ポリアクリル酸ナトリウム、アルギン酸及びその塩、 寒天、メタクリル酸メチルコポリマー、カルボキシビ二ルポリマー、高アミローデンプン 、ヒドロキシプロピル化高アミロースデンプン、デキストリン、ぺクチン、キチン、キトサン 、レバン、エルシナン、コラーゲン、ゼイン、ダルテン、大豆タンパク質、乳漿タンパク 質、カゼインなど及びそれらの混合物等からなる群から選択することができる。好まし い水溶性高分子は、ヒドロキシプロピル化ハイアミローストウモロコシデンプン、ヒドロ キシプロピルィ匕デンプンの酸化漂白処理による低分子化物、難消化性デキストリン、 デキストリン、セルロース類、等である。
[0023] (可塑剤）：
本発明における可塑剤は、フィルムを軟化させる機能を有するもので、例えば、ダリ セリン、糖アルコール、単糖類、オリゴ糖などの一種又は二種以上を使用することが
できる。可塑剤の配合割合は、水溶性高分子 100重量部に対して、通常、 3〜40重 量部程度であるのが好ましい。可塑剤がこの範囲より少なくなると耐乾燥性が低下す る傾向にあり、一方この範囲より多くなると耐ブロッキング性が低下する傾向にあるの で、好ましくない。可塑剤の配合割合は、 7〜35重量部程度であるのがより好ましレヽ
[0024] (ゲル化剤）：
本発明フィルムにおけるゲルィヒ剤は、冷却時にゲル化する性質を有するもので、例 えば、カラギーナン、ゼラチン、ジヱランガム、寒天、アルギン酸塩などの一種又は二 種以上を、使用することができる。アルギン酸塩としては、例えばアルギン酸ナトリウム 等のアルギン酸アルカリ金属塩；アルギン酸カルシウム等のアルギン酸アルカリ土類 金属塩等を挙げることができる。ゲル化剤の配合割合は、水溶性高分子 100重量部 に対して、通常、 12〜50重量部程度であるのが好ましい。ゲルィ匕剤がこの範囲より 少なくなると得られるフィルムがカールし易くなる傾向にあり、一方この範囲より多くな ると口溶け性が低下する傾向にあるので、好ましくない。ゲルィ匕剤の配合割合は、 15 〜30重量部程度であるのがより好ましレ、。
[0025] (任意成分）：
本発明可溶性フィルムは、必須成分である、水溶性高分子及び可塑剤以外に、フィ ルムの用途に応じて、栄養剤、各種植物エキス、ハーブ成分、ビタミン類、ミネラル類 、抗菌剤、抗炎症剤、杭う触剤、口臭防止剤、唾液分泌促進剤、抗アレルギー剤、鎮 咳剤、乗り物酔い止め剤、ニトログリセリン、カテキン、ポリフエノール、酵素類、有機 酸、香料、染料、乳化剤、石鹼成分、風味剤、芳香剤、着色剤、油脂、紫外線吸収 剤、などを適時配合することができる。
[0026] 本発明の可溶性フィルムは、以下のようにして調製される。
(フィルムの調製）：
本発明フィルムは、水溶性高分子及び可塑剤に、必要に応じて、その他の任意成分 を含有してなり、常法により、フィルム形状に調製したものである。例えば、 （1)原液の 調整、（2)塗工、 （3)乾燥、（4)熟成、（5)カットの工程により、容易に調製することが できる。以下に、これらの工程について、説明する：
[0027] (1)原液の調整： y—ポリグルタミン酸と水溶性高分子を、室温で 1. 5〜4. 5倍量 程度の水に分散させた後、必要に応じて、加熱し水溶性高分子を溶解'懸濁する。 液温を約 60°Cに保ちつつ、可塑剤を加え、溶解混合する。さらに、必要に応じて、上 記任意成分を溶解又は分散して、原液を得る。
(2)塗工：上記原液の温度を 50〜55°Cに保ちつつ、粘度が 2, 000〜5， OOOmPa. s程度になるように固形分濃度を調整してから（通常 20〜30重量％程度）、 アプリケーターを使って、合成樹脂シート上に、膜厚を調整して塗工する。合成樹脂 シートとしては、例えば、ポリエステル樹脂系シート等を使用することができる。
[0028] (3)乾燥: 80〜： 110°C程度の熱風で乾燥し、乾燥フィルムを得る。乾燥したフィルム の厚さは、通常、 20 i m〜200 i m程度とするの力 耐乾燥性、触感、水溶解性等 の点から適当である。また、フィルムの水分含量は、通常、 5〜： 15重量％程度とする の力 触感、保存性等の点から適当である。
(4)熟成:得られたフィルムを、温度 25°C、相対湿度 45%の調湿した部屋に、 24時 間静置して、フィルムの水分含量等を安定化する。
(5)カット:熟成したフィルムを、合成樹脂シートから剥離し、適宜、カットして、製品化 する。
[0029] 以下、実施例により本発明をより具体的に説明するが、本発明の技術的範囲はこ れらの例示に限定されるものではない。
実施例 1
[0030] (材料及び評価）
材料:各例におけるフィルムは、前記調製方法に従って、縦 3. 3cm、横 2. 3cm、厚 さ 45〜60 /i mのフィルムを調製した。また、得られたフィルムのフィルム口どけ、水溶 解性、耐乾燥性及び耐ブロッキング性の各性能試験は、次の方法により行った。
[0031] フィルム形成性：塗工工程でのフィルムの形成のし易さとカットしたフィルム
(口どけ）：フィルム 1枚を、舌の上で溶かしたとき、どの程度スムーズに溶けるかを、試 験郡内で相対評価した。評点の大きい方が優れていることを表す。
(水溶解性）：手のひらにフィルム 1枚を取り、それに蒸留水 lmlを加え、指先で溶か したときに、どの程度「ダマ」を生ずることなく溶解するかを、相対評価した。評点の大
きレ、方が優れてレ、ることを表す。
(しっとり感）：各フィルムの「しっとりさ」を相対評価した。評点の大きい方が優れてい ることを表す。
[0032] (耐乾燥性）：「RH20%、 25°C」に調節したデシケーター中で 1週間保存し、「割れ 」及び「カール」の出方を、相対評価し、評点した。評点の大きい方が優れていること を表す。
(耐ブロッキング性）：フィルムを、「相対湿度 (RH) 45%、温度 50°C」（高温条件）に 調節したデシケーター中で 24時間、又は「RH81 %、 25°C」（高湿条件）に調節した デシケーター中で 1週間、保存し、ブロッキングの発現状態を相対評価した。評点の 大きレ、方が優れてレ、ることを表す。
[0033] (実施例 1 )
加工デンプンを主体とする可溶性フィルムに γ —ポリグルタミン酸 Na (味丹企業股 盍分 有限公司製:分子量約 200万）を添加し、 口中清涼フィルムを調製し、 口溶け 、水溶けの評価をした。 γ —ポリグルタミン酸 Naを表 1に示すようにフィルム（水分： 1 0%)配合に添加し評価した。参考例として、デキストリン (DE : 16)のもの、アルギン 酸 Naを添加したものを調製し比較した。
[0034] ヒドロキシプロピル化ハイアミローストウモロコシデンプン（DS0.12、アミロース含有 量 65重量％、 20重量％水溶液の粘度（50°C、 B型粘度計 10rpm) 248， OOOmPa - s)、ヒドロキシプロピルィ匕タピオ力デンプンの酸化物（20重量％水溶液の粘度（50°C 、 B型粘度計 10rpm) 500mPa ' s)、 κ—カラギーナン（CPケルコ社製）及びグリセリ ンを、下記表 1の配合組成で混合使用して、最終水分含量 10重量％、厚さ 60 z m の 6種類のフィルムを調製し、性能試験に供した。 口中清涼フィルムの配合組成及び 性能試験結果を、表 1に示す。表中の数値は、重量部を示す。
[0035] [表 1]
フィル AN D. 1 2 3 4. 5 6 7 8 m 7. 8 5.2 5.25 7,07 6.78 6, 27 B.2B 4.2 合 t r x f oピ射匕タビォカ r す .の酸化物 3,12 128 2.25 3, 04 2,91 1.70 2.25 1,8 観 Κ—カラギ一ナン · 1.8 1,8 2.S 2.8 2.8 2』 18 2,8 成 グリセリン 0.8 0,8 0.8 0.8 ■0,8 0.8 0.8 0,8
L— ジト ル 0.75 0.7S 5,15 0. ?5 Q.75 0. ?8 ϋ. 0.75 麓 剥離剤 （グ yセ ΰン脂脑酸エステル》 0, 2 0.2 0,2 ft, 2 0. 'ι 0.1 0,2 fl.2 値 A ァ―ポリダルタミ >纖 0 ί, 29 0.71 1.4i|2.90 4.4 は ソルピ卜一ル 2.9
m アルギン酸: N a 2..S J
缋 II·フィルム中の Α©¾ί 0 20,0 2».0 2,0 S.O 10.0- 20.0 30.»
、 ·
す
性 Οど 1 3 4 2 3 4 5 5 能 *溶解性 （漏壞性） 2 2- 2 ■2 4 S 4 5 レ と 感 1 4 1 1 2 4 霾耐乾燥性 4 1 1 4 4 4 4 2 耐プ οヅキング性 4 1 a 4 d 4 3 1
[0036] 表 1に示される通り、 口どけについては、 No.2〜8のフィルムで、すべて効果が見 られた。参考例の No.2及び No.3のフィルムと比較すると、 No.7のフィルムは、 口ど け、水溶解性、しっとり感、耐乾燥性及び耐ブロッキング性において、優れていた。 N o. 1のフィルムと No.4のフィルム比較では、口どけについて、 γ -ポリグルタミン酸 N aの添加により向上した。 No.8のフィルムのように、 γ -ポリグルタミン酸 Naが 30%に なると耐乾燥性、耐ブロッキング性が、低下する傾向がみられた。
[0037] (実施例 2)
水溶性高分子として、プノレランを用い、 γ ポリグルタミン酸 Na (味丹企業股▲分 T有限公司製:分子量約 200万）及びグリセリンからなるサプリメントフィルムをつくり 評価した。サプリメントフィルムの配合組成及び性能試験結果を、表 2に示す。表中 の数値は、重量部を示す。出来たサプリメントフィルムの口溶けは良 無理なぐサ プリメントの摂食が出来た。
[0038] [表 2]
[0039] (実施例 3)
セルロース系原料を主体とするフィルムに γ—ポリグルタミン酸 Na (味丹企業股▲分 T有限公司製:分子量約 200万）を添加し、さらに、石鹼成分を添加し水溶けの評価 をした。 γ—ポリグノレタミン酸 Naを以下のフィルム (水分： 10%)配合に最終 8· 1 %に なるように添加し評価した。石鹼フィルムの配合組成を、表 3に示す。表中の数値は、 重量部を示す。出来た石鹼フィルムは、ダマをつくることなしに、スムーズに溶解し、 泡立てをすることが出来た。
[0040] [表 3]
原料名 t T3 β ( M i-ik/
T—ポリダルタミン酸 Na 8.7
ヒドロキシメチルセルロース 34.6
フィッシュコラーゲンぺプチド 2.6
ニートソープ 33.9
グリセリン 10.2
香料 0.3
最終製品水分 10%
(実施例 4)
水溶性高分子としてカゼインを用レ、、 Ύ—ポリグノレタミン酸 Naと組み合わせて化粧品 用フィルムをつくった。化粧品用フィルムの配合を表 4に示す。出来たフィルムは、水 により溶解がスムーズで、溶力して顔に塗っても良ぐ水を付け、顔に貼っても良いも のであった。
[表 4]
本発明によれば、経口的に摂取する可食性及び可溶性フィルムとして、及びその 他の医薬品や化粧品等の有効成分を担持した可溶性フィルムとして、以下のような 優れたフィルム特性の可溶性フィルムを提供することができる。
(1)本発明の可溶性フィルムによれば、いわゆる「ダマ」を生じることのない水溶解性 を有した可溶性フィルムを提供することができる。即ち、本発明において、水溶性高
分子と、 γ—ポリグルタミン酸及び/又はその塩と、可塑剤との混合比に基づいて、 水に対する溶解速度を、フィルムの使用目的に応じて、種々調整することができるが 、最終的には「ダマ」を生じることなく水に溶解することが可能である。
(2)本発明の可溶性フィルムは、乾燥によって割れたり、カール等を起こし難い。した がって、耐乾燥性に優れる。
(3)本発明の可溶性フィルムは、食品、医薬品等の包装材として、又食品、医薬品 等の有効成分を保持する担体として、優れた溶解性とフィルム特性を示し、これらの 用途に好適に用いることができる。また、化粧品としての有効成分を保持させたフィ ルムは、化粧品フィルム調製品として好適に用いることができる。これらの用途の場合 、フィルムを、水を主成分とする液体を用いて、貼付したり、該液体に溶解して塗布し たりして、用いることができる。また、石鹼成分を保持させた石鹼フィルムは、手軽に 携帯することができ、好適に利用することができる本発明の利用形態である。
(4)更に、本発明の可溶性フィルムは、 口溶けに優れているので、清涼効果を有する フレーバーフィルム或いは口中清涼フィルムや、ビタミン類等を保持させたサプリメン トフイルムとして、好適に用いることができる。更に、これらのフィルムは、コンパクトな プラスチック容器等に入れて、容易に携帯することが可能である。
Claims
[1] 水溶性高分子から形成されるフィルムに、 yーポリグノレタミン酸及び/又はその塩か らなる群より選ばれた少なくとも一種を含有させてなる可溶性フィルム。
[2] 水溶性高分子から形成されるフィルムが、水溶性高分子にゲル化剤及び/又は可 塑剤を添加して形成されるフィルムであることを特徴とする請求項 1記載の可溶性フィ ノレム。
[3] y—ポリグノレタミン酸及び/又はその塩を、固形分あたり:!〜 25%含有させたことを 特徴とする請求項 1又は 2記載の可溶性フィルム。
[4] 水溶性高分子が、デンプン類、加工デンプン類、多糖類、蛋白質、ペプチド、セル口 ース誘導体、及び合成高分子からなる群より選ばれた少なくとも一種であることを特 徴とする請求項 1〜3のいずれか記載の可溶性フィルム。
[5] 水溶性高分子が、エーテル化デンプン、エステル化デンプン及びエーテル化デンプ ンの低分子化物、及び難消化性デキストリンからなる群より選ばれた少なくとも一種で あることを特徴とする請求項 1〜3のいずれか記載の可溶性フィルム。
[6] 可溶性フィルムの厚さが、 20 ζ πι〜200 ζ πιであることを特徴とする請求項:!〜 5の レ、ずれか記載の可溶性フィルム。
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