WO2007010860A1

WO2007010860A1 - 希土類焼結磁石及びその製造方法

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Publication number: WO2007010860A1
Application number: PCT/JP2006/314076
Authority: WO
Inventors: Hideyuki Morimoto; Tomoori Odaka
Original assignee: Neomax Co., Ltd.
Priority date: 2005-07-15
Filing date: 2006-07-14
Publication date: 2007-01-25
Also published as: US9551052B2; CN101031984B; US20090053094A1; CN101031984A; DE112006000070T5

Abstract

　本発明の希土類焼結磁石は、１２．０原子％～１５．０原子％の希土類元素（Ｎｄ、Ｐｒ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、及びＨｏからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、Ｎｄ及び／又はＰｒを５０％以上含む）と、５．５原子％～８．５原子％の硼素（Ｂ）と、所定量の添加金属Ａと、残部の鉄（Ｆｅ）及び不可避的不純物とを含有する。前記所定量の添加金属Ａは、０．００５原子％～０．３０原子％の銀（Ａｇ）、０．００５原子％～０．４０原子％のニッケル（Ｎｉ）、および０．００５原子％～０．２０原子％の金（Ａｕ）の少なくとも１つである。

Description

明細書

希土類焼結磁石及びその製造方法

技術分野

[0001] 本発明は希土類焼結磁石及びその製造方法に関する。

背景技術

[0002] 高性能永久磁石として代表的な希土類一鉄硼素系の希土類焼結磁石は、正方晶化合物である R Fe B型結晶相（主相）と粒界相とを含む組織を有し、優れた磁石

2 14

特性を発揮する。ここで、 Rは希土類元素及びイットリウム力なる群力選択された少なくとも 1種の元素であり、主として Nd及び Z又は Prを含む。 Feは鉄、 Bは硼素であり、これらの元素の一部は他の元素によって置換されていても良い。粒界相には、希土類元素 Rの濃度が相対的に高、Rリッチ相と、硼素の濃度が相対的に高、Bリツチ相とが存在している。

[0003] 以下、希土類一鉄硼素系の希土類焼結磁石を「R— T B系焼結磁石」と称することとする。ここで、「T」は鉄を主成分とする遷移金属元素である。 R—T—B系焼結磁石では、 R Τ Β相（主相）が磁化作用に寄与する強磁性相であり、粒界相に存在

2 14

する Rリッチ相は低融点の非磁性相である。

[0004] R— Τ Β系焼結磁石は、 R— Τ Β系焼結磁石用合金 (母合金）の微粉末 (平均粒径:数/ z m)をプレス装置で圧縮成形した後、焼結することによって製造される。焼結後、必要に応じて時効処理が施される。 R— T B系焼結磁石の製造に用いられる母合金は、金型铸造によるインゴット法や冷却ロールを用いて合金溶湯を急冷するストリップキャスト法を用いて好適に作製される。

[0005] 保磁力の高い R—Fe— B系焼結磁石を製造するためには、希土類元素 Rとして広く用いられている Ndや Prの一部を、重希土類である Dy、 Ho、及び Z又は Tbで置換することが行われている（例えば特許文献 1)。 Dy、 Tb、 Hoは、異方性磁界の高い希土類元素であるため、主相の希土類元素 Rのサイトで Ndを置換することにより、保磁力を増大させる効果を発揮する。

[0006] 一方、保磁力発現のため、 A1や Cuを微量に添加することが R—T—B系焼結磁石の開発当初力も行われてきた (例えば、特許文献 2)。 R— T— B系焼結磁石が開発された当時、不可避的不純物として原料合金中に混入していた A1や Cuが、その後、 R T B系焼結磁石の高い保磁力を実現する上で不可欠ともいえる添加元素であることがわ力つてきた。逆に、 A1や Cuを意図的に排除すると、 R— T— B系焼結磁石の保磁力は極めて低、値しカゝ示さず、実用には供しなヽこともゎカゝつてヽる。

[0007] また、特許文献 5および特許文献 6は、保磁力向上効果を得るため、 V (バナジウム )を添加することを開示して、る。

[0008] 更に、特許文献 7〜 11は種々の金属元素を添加した希土類焼結磁石を開示している。

特許文献 1：特開昭 60— 32306号公報

特許文献 2：特開平 5 - 234733号公報

特許文献 3：特開平 4— 217302号公報

特許文献 4：特開昭 60 - 138056号公報

特許文献 5：特開 2004 - 277795号公報

特許文献 6：特許第 2787580号明細書

特許文献 7：特開昭 59— 89401号公報

特許文献 8：特開昭 59— 132104号公報

特許文献 9：特開平 1― 220803号公報

特許文献 10：特開平 5— 205927号公報

特許文献 11：特開 2003 - 17308号公報

発明の開示

発明が解決しょうとする課題

[0009] Dy、 Tb、 Hoは、その添加量を増やすほど、保磁力が高く上昇するという効果が得られる力 Dy、 Tb、 Hoは稀少元素であるため、今後、電気自動車の実用化が進展し、電気自動車用モーターなどに用いられる高耐熱磁石の需要が拡大してゆくと、 D y資源が逼迫する結果、原料コストの増加が懸念される。このため、高保磁力磁石における Dy使用量削減技術の開発が強く求められている。一方、 Al、 Cu、 Vの添カロは、保磁力を向上させるが、残留磁束密度 Brの低下を招くという問題がある。 [0010] 本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、その主たる目的は、 A1 や Cuを添加した場合の保磁力と同等の保磁力を発揮しつつ、 A1や Cuを添加した場合よりも残留磁束密度を向上させた希土類焼結磁石を提供することにある。

課題を解決するための手段

[0011] 本発明の希土類焼結磁石は、 12. 0原子％〜15. 0原子％の希土類元素 (Nd、 Pr 、 Gd、 Tb、 Dy、及び Hoからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、 Nd 及び Z又は Prを 50%以上含む）と、 5. 5原子％〜8. 5原子％の硼素（B)と、所定量の添加金属 Aと、残部の鉄 (Fe)及び不可避的不純物とを含有する希土類焼結磁石であって、前記所定量の添加金属 Aは、 0. 005原子％〜0. 30原子％の銀 (Ag)、 0 . 005原子％〜0. 40原子％のニッケル（Ni)、および 0. 005原子％〜0. 20原子⁰ /₀ の金（Au)の少なくとも 1つである。

[0012] 好ましい実施形態において、 Agの組成比率が 0. 005原子％〜0. 20原子％である。

[0013] 好ましい実施形態において、 Niの組成比率が 0. 005原子％〜0. 20原子％である。

[0014] 好ましい実施形態において、 Auの組成比率が 0. 005原子％〜0. 10原子％である。

[0015] 好ましい実施形態において、不可避的不純物は A1を含み、前記 A1の含有量は 0.

4原子％以下である。

[0016] 好ましい実施形態において、 0. 05原子％〜1. 0原子％の元素 M (Mは、 Ti、 V、 Cr、 Zr、 Nb、 Mo、 Hf、 Ta、および Wからなる群から選択された少なくとも 1種の元素 )を更に含む。

[0017] 本発明による希土類焼結磁石の製造方法は、 12. 0原子％〜15. 0原子％の希土類元素（Nd、 Pr、 Gd、 Tb、 Dy、及び Hoからなる群力選択された少なくとも一種の元素であり、 Nd及び Z又は Prを 50%以上含む）と、 5. 5原子％〜8. 5原子％の硼素（B)と、所定量の添加金属 Aと、残部の鉄 (Fe)及び不可避的不純物とを含有する合金であって、前記所定量の添加金属 Aが 0. 005原子％〜0. 30原子％の銀 (Ag) 、 0. 005原子％〜0. 40原子％のニッケル（Ni)、および 0. 005原子％〜0. 20原子％の金 (Au)の少なくとも 1つである合金を用意する工程と、前記合金を粉砕して粉末を作製する工程と、前記粉末を焼結する工程とを含む。

[0018] 好ましい実施形態において、前記合金は、 0. 05原子％〜1. 0原子％の元素 M (

Mは、 Ti、 V、 Cr、 Zr、 Nb、 Mo、 Hf、 Ta、および Wからなる群から選択された少なくとも 1種の元素）を更に含む。

[0019] 好ましい実施形態において、不可避的不純物は A1を含み、前記 A1の含有量は 0.

4原子％以下である。

[0020] 本発明による他の希土類焼結磁石の製造方法は、 12. 0原子％〜15. 0原子％の希土類元素（Nd、 Pr、 Gd、 Tb、 Dy、及び Hoからなる群力も選択された少なくとも一種の元素であり、 Nd及び Z又は Prを 50%以上含む）と、 5. 5原子％〜8. 5原子％の硼素（B)と、残部の鉄 (Fe)及び不可避的不純物とを含有する合金を用意するェ程と、前記合金を粉砕して粉末を作製する工程と、前記粉末に対して 0. 005原子％〜0. 30原子％の銀 (Ag)、 0. 005原子％〜0. 40原子％のニッケル（Ni)、および 0 . 005原子％〜0. 20原子％の金 (Au)の少なくとも 1つを添カ卩し、微量元素添加粉末を作製する工程と、前記微量元素添加粉末を焼結する工程とを含む。

[0021] 好ましい実施形態において、前記微量元素添加粉末には、 0. 05原子％〜1. 0原子⁰ /₀の元素 M (Mは、 Ti、 V、 Cr、 Zr、 Nb、 Mo、 Hf、 Ta、および Wからなる群から選択された少なくとも 1種の元素）が更に添加されている。

[0022] 好ま、実施形態にぉ、て、不可避的不純物は A1を含み、前記 A1の含有量は 0.

4原子％以下である。

[0023] 本発明による希土類焼結磁石の製造方法は、 12. 0原子％〜15. 0原子％の希土類元素（Nd、 Pr、 Gd、 Tb、 Dy、及び Hoからなる群力選択された少なくとも一種の元素であり、 Nd及び Z又は Prを 50%以上含む）と、 5. 5原子％〜8. 5原子％の硼素 (B)と、残部の鉄 (Fe)及び不可避的不純物とを含有する希土類磁石用合金粉末であって、潤滑剤が添加された合金粉末を用意する工程 Aと、前記合金粉末の成形体を作製した後、前記成形体を焼結する工程 Bとを含み、前記潤滑剤は、脂肪族力ルボン酸銀塩または芳香族カルボン酸銀塩を含有する。

[0024] 好ま、実施形態にぉ、て、前記脂肪族カルボン酸銀塩または芳香族カルボン酸銀塩の添加量は、希土類焼結磁石における Agの組成比率が 0. 005原子％〜0. 2 0原子％となるように調節されて、る。

[0025] 好ましい実施形態において、前記合金粉末を用意する工程 Aは、 12. 0原子％〜1 5. 0原子％の希土類元素（Nd、 Pr、 Gd、 Tb、 Dy、及び Hoからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、 Nd及び Z又は Prを 50%以上含む）と、 5. 5原子％〜8. 5原子％の硼素（B)と、残部の鉄 (Fe)及び不可避的不純物とを含有する希土類磁石用合金を用意する工程 alと、前記合金の粗粉砕粉末を作製する工程 a2と、前記合金の粗粉砕粉末力微粉砕粉末を作製する工程 a3と、前記工程 a2と工程 a3 の間、または前記工程 a3の後に、前記潤滑剤を前記粉末に添加する工程 a4とを含む。

[0026] 好ま、実施形態にぉ、て、前記脂肪族カルボン酸銀塩または芳香族カルボン酸銀塩の炭素数は 6以上 20以下である。

[0027] 好ま、実施形態にぉ、て、不可避的不純物は A1を含み、前記 A1の含有量は 0.

4原子％以下である。

発明の効果

[0028] 本発明の希土類焼結磁石は、微量に添カ卩した Ag、 Ni、または Auの働きにより、 C uや A1を添加した従来の R -Fe- B系焼結磁石と同等の保磁力を発現するとともに、それらの磁石よりも高い残留磁束密度を示すことができる。

図面の簡単な説明

[0029] [図 l]Ag添加量と磁石特性との関係を示すグラフである。グラフの左側縦軸は保磁力 H (kAZm)であり、右側縦軸は残留磁束密度 B (T)である。保磁力の測定値は「 cj r

〇」で示し、残留磁束密度 Bの測定値は「♦」で示して!/、る。

[図 2] Ag添加量と保磁力 H との関係を示すグラフである。図 2では、 Agメタル粉末を cj

添加した場合の測定結果を「〇」で示し、 Ag O粉末を添加した場合の測定結果は「

2

X」で示している。

[図 3]残留磁束密度 Bと A1添加量との関係を示すグラフである。

[図 4] Ag添加量と保磁力 H との関係を示すグラフである。

cj

[図 5]元素 Mの添カ卩量と保磁力 H との関係を示すグラフである。 [図 6]Ag添加量と磁石特性との関係を示すグラフである。グラフの左側縦軸は保磁力 H (kAZm)であり、右側縦軸は残留磁束密度 B (T)である。保磁力の測定値は「 cj r

♦」で示し、残留磁束密度 Bの測定値は「口」で示している。

[図 7]残留磁束密度 Bと A1添加量との関係を示すグラフである。

[図 8]Ni添加量と磁石特性との関係を示すグラフである。グラフの左側縦軸は保磁力

H (kAZm)であり、右側縦軸は残留磁束密度 B (T)である。保磁力の測定値は「 cj r

[図 9]Ni添カ卩量と保磁力 H との関係を示すグラフである。図 9では、 Niメタル粉末を添加した場合の測定結果を「〇」で示し、 NiO粉末を添加した場合の測定結果は「 X 」で示している。

[図 10]残留磁束密度 Bと A1添加量との関係を示すグラフである。

[図 ll]Au添加量と磁石特性との関係を示すグラフである。グラフの左側縦軸は保磁力 H (kAZm)であり、右側縦軸は残留磁束密度 B (T)である。保磁力の測定値は cj r

「〇」で示し、残留磁束密度 Bの測定値は「♦」で示している。

[図 12]残留磁束密度 Bと A1添加量との関係を示すグラフである。

発明を実施するための最良の形態

[0030] 従来、保磁力を高める目的で、種々の元素を添加する試みが行われてきた。しかしながら、比較の対象となる R— T B系焼結磁石には、不可避的不純物とともに、当然の如く A1や Cuが含有されて、た。これらの元素を含有しな!ヽ場合に得られる保磁力が余りに低力つたためである。

[0031] しかしながら、本発明者は、敢えて A1や Cuの添カ卩を行わない Nd— Fe— B系焼結磁石の基本三元組成に対して、種々の元素を微量に添カ卩したところ、微量の Ag、 Ni 、または Auを添加した場合に、残留磁束密度を低下させることなく保磁力を大幅に向上させる効果が発現することを見出し、本発明を完成するに至った。また、これらの微量元素に加えて、 Ti、 V、 Cr、 Zr、 Nb、 Mo、 Hf、 Ta、および Wからなる群から選択された少なくとも 1種の元素を添加した場合に、更に保磁力が増加するという好ましい効果が得られることを見出した。

[0032] なお、従来、 Agを R—T—B系焼結磁石に添加する試みが全く行われてこな力つたわけではない。例えば特許文献 2〜4には、添カ卩の目的は異なるとはいえ、 Agを R— T—B系焼結磁石に添加することが記載されている。同様に、 Niを R— T— B系焼結磁石に添加することが特許文献 7〜9に、 Auを R— T— B系焼結磁石に添加することが特許文献 10〜： L 1に記載されて、る。

[0033] しカゝしながら、添加の対象となる R—T—B系焼結磁石には、当然に A1や Cuが（意図的又は不可避的に）添加されていたため、 Ag、 Ni、または Auの微量添カ卩による保磁力上昇効果は、 A1や Cuあるいは Dyなどによる保磁力上昇効果に埋もれてしまつて観察されな力つた。し力も、後に詳しく説明するように、本願発明者が見出した、これら微量元素添加の効果は、その添加量を極めて低ぐかつ狭い範囲に抑えることによって得られるものであり、特許文献 2〜4などに教示されている添カ卩量では、このような効果を適切に得ることはできな力つた。

[0034] このように本発明は、基本的組成を有する R—T—B系焼結磁石を比較例として用い、しかも、極めて微量の Ag、 Ni、または Auを添加することによって初めてわ力る新しい知見に基づいてなされたものである。以下、簡単のため、本発明で微量に添カロする Ag、 Ni、または Auを「添加金属 A」と称することとする。

[0035] 本願発明者の検討によると、添加金属 Aは、焼結磁石の粒界相中に存在するものと考えられる。 R— T B系焼結磁石では、その保磁力の発現に粒界相が重要な役割を担って、ることが知られており、微量の添加金属 Aが粒界相中にお、て保磁力を高める何らかの作用をしていると推定される。しかしながら、これらの微量元素添加による保磁力上昇メカニズムの詳細は、現在のところ不明であり、本願発明者は鋭意解明を試みつつある。

[0036] なお、好ま、実施形態にお！、て、 Agを原料合金そのものに添加しておくのではなぐ潤滑剤の形態で合金粉末と混合してもよい。脂肪族カルボン酸銀塩または芳香族カルボン酸銀塩を含有する潤滑剤を添加することにより、潤滑剤を構成する銀塩中の Agが焼結時に合金粉末の粒子中に拡散し、最終的に得られる焼結磁石の特性を向上させられる。

[0037] 以下、本発明の希土類焼結磁石の好ましい実施形態を説明する。

[0038] (実施形態） [原料合金]

まず、 12. 0原子％〜15. 0原子％の希土類元素 Rと、 5. 5原子％〜8. 5原子％の Bと、所定量の添加金属 Aと、残部 Fe及び不可避的不純物とを含有する原料合金を用意する。ここで、 Rは、 Nd、 Pr、 Gd、 Tb、 Dy、及び Hoからなる群から選択された少なくとも一種の元素であり、 Nd及び/又は Prを 50%以上含む。所定量の添加金属 Aは、 0. 005原子％〜0. 30原子⁰ /₀の Ag、 0. 005原子％〜0. 40原子⁰ /₀の Ni、または 0. 005原子％〜0. 20原子％の Auである。また、 0. 05原子％〜1. 0原子％の元素 M (Ti、 V、 Cr、 Zr、 Nb、 Mo、 Hf、 Ta、および Wからなる群から選択された少なくとも 1種の元素）を追加的に添加してもよ、。

[0039] R、 Bの組成比率が上記範囲力外れると、 R— T— B系焼結磁石の基本的な組織構造が得られず、所望の磁石特性を発揮させることができない。本発明では、上記の添加金属 Aを微量に添加することにより、基本三元組成の R—Fe— B系希土類磁石に比べ、残留磁束密度をほとんど低下させることなぐ保磁力を 2倍以上に増カロさせることが可能である。添加金属 Aの組成比率が 0. 005原子％未満になると、保磁力上昇効果が得られず、逆に添加金属 Aが上記所定量の上限を超えると、保磁力が低下してしまうという問題が発生する。本発明者の実験によると、 Agの組成比率は 0. 0 05原子％以上 0. 30原子％以下の範囲に設定される。 Agの組成比率の好ましい範囲は 0. 005原子％以上 0. 20原子％以下である。 Niの糸且成比率は 0. 005原子％以上 0. 40原子％以下の範囲に設定される。 Niの組成比率の好ましい範囲は 0. 00 5原子％以上 0. 20原子％以下である。 Auの組成比率は 0. 005原子％以上 0. 20 原子％以下の範囲に設定される。 Auの組成比率の好ましい範囲は 0. 005原子％以上 0. 10原子％以下である。

[0040] なお、元素 Mの組成比率が 1. 0原子％を超えると、保磁力は向上する力残留磁束密度が大きく低下してしまう。このため、元素 Mを添加する場合、元素 Mの組成比率は 0. 05原子％以上 1. 0原子％以下の範囲に設定される。元素 Mの組成比率の好ましい範囲は 0. 1原子％以上 0. 5原子％以下である。

[0041] なお、添加金属 Aおよび元素 Mの添カ卩のタイミングは、焼結工程前であれば任意である。原料合金の溶解時に添加してもよいし、添加金属 Aや元素 Mを含まない母合金を用意し、ジェットミルによって粉砕する前、又は粉砕した後に添加金属 Aや元素 Mの微粉末として添カ卩してもよい。また、添加金属 Aのみを添カ卩した母合金を用意し、母合金をジェットミルによって粉砕した後、元素 Mの微粉末を添加しても良いし、元素 Mのみを添加した母合金を用意し、母合金をジェットミルによって粉砕した後、添加金属 Aの微粉末を添カ卩しても良い。すなわち、添加金属 Aと元素 Mの添加タイミングは同時である必要は無い。

[0042] 添加金属 Aの微粉末は、 Agメタル、 Niメタル、または Auメタルを粉砕することによつて作製されたものであってもょ、し、これら金属の酸化物などの化合物を粉末化したものであってもょヽ。粉末状態の添加金属 A又は添加金属 Aの化合物の平均粒径は、例えば 0. 5 μ m〜50 μ mに設定され得る。このような粒径範囲にあれば、他の合金粉末と混合して適正な焼結体を得ることができるからである。元素 Mの粉末についても、添加金属 Aの粉末と同様である。粉末状態の Mメタル又は M化合物の平均粒径は、例えば 0. 5 μ m〜50 μ mに設定され得る。

[0043] なお、本発明の焼結磁石は、不可避的不純物として A1や Cuを含有してヽてもよヽ力 A1の含有量が増加すると、残留磁束密度が低下するため、 A1の含有量は 0. 4原子％以下に調節することが好ましい。

[0044] 本発明による焼結磁石の製造に用いられる母合金を作製するには、例えばインゴット铸造法や急冷法 (ストリップキャスティング法や遠心铸造法など）を用いることができる。以下、ストリップキャスティング法を用いる場合を例にとり、原料合金の作製方法を説明する。

[0045] まず、上記組成を有する合金をアルゴン雰囲気中において高周波溶解によって溶融し、合金溶湯を形成する。次に、この合金溶湯を 1350°Cに保持した後、単ロール法によって合金溶湯を急冷し、例えば厚さ約 0. 3mmのフレーク状合金铸塊を得る。このときの急冷条件は、例えばロール周速度約 lmZ秒、冷却速度 500°CZ秒、過冷却 200°Cとする。こうして作製した急冷合金铸片を、次の水素粉砕前に、 1〜： LOm mの大きさのフレーク状に粉砕する。なお、ストリップキャスト法による原料合金の製造方法は、例えば、米国特許第 5、 383、 978号明細書に開示されている。

[0046] このような原料合金の段階にぉ、て、既に添加金属 Aや元素 Mが添加されて、ても良いし、以下に説明する粉砕工程の後に添加されても良い。

[0047] [粗粉砕工程]

上記のフレーク状に粗く粉砕された原料合金铸片を水素炉の内部へ挿入する。次に、水素炉の内部で水素脆化処理 (以下、「水素粉砕処理」と称する場合がある）ェ程を行なう。水素粉砕後の粗粉砕合金粉末を水素炉から取り出す際、粗粉砕粉が大気と接触しないように、不活性雰囲気下で取り出し動作を実行することが好ましい。そうすれば、粗粉砕粉が酸化'発熱することが防止され、磁石の磁気特性が向上するからである。

[0048] 水素粉砕によって、希土類合金は 0. 1mm〜数 mm程度の大きさに粉砕され、その平均粒径は 500 m以下となる。水素粉砕後、脆ィ匕した原料合金をロータリクーラ等の冷却装置によって、より細力べ解砕するとともに冷却することが好ましい。比較的高い温度状態のまま原料を取り出す場合は、ロータリクーラ等による冷却処理の時間を相対的に長くすれば良い。

[0049] [潤滑剤添加工程]

添加金属 Aが銀 (Ag)の場合は、上述した方法で Agを添加する代わりに、水素粉砕後の粗粉砕粉に対して所定量の脂肪族カルボン酸銀塩または芳香族カルボン酸銀塩を含有する潤滑剤を添加し、混合してもよい。最終的な焼結磁石に含まれる Ag 量が 0. 005原子％以上 0. 20原子％以下の範囲になるように脂肪族カルボン酸銀塩または芳香族カルボン酸銀塩の量を調節することにより、他の方法で Agを添加した場合と同様の効果を得ることが可能になる。

[0050] 銀塩を形成するカルボン酸としては、例えば、力プリル酸、力プリン酸、ラウリン酸及びステアリン酸等の直鎖飽和脂肪酸や、安息香酸及び t ブチル安息香酸などの芳香族カルボン酸が挙げられる。これらカルボン酸の銀塩は 1種単独で使用することもできるが、 2種以上を組み合わせて用いてもよいし、他の潤滑剤 (銀を含まないもの）が添加されていてもよい。重要な点は、最終的に得られる焼結磁石中の Ag量が上記の所定範囲内にあることである。このため、粗粉砕粉にステアリン酸亜鉛をカロえ、その後微粉砕後にステアリン酸銀を含む潤滑剤を加えてもよい。なお、炭素数が 6未満の脂肪族カルボン酸塩銀、芳香族カルボン酸塩銀は、潤滑剤効果を充分に発揮しない可能性がある。一方、炭素数が 20を超えると、炭素量の増加により、焼結密度不足や磁石特性の低下を引き起こす可能性がある。炭素による磁石特性の劣化を抑制するには、最終的に得られる焼結磁石中の炭素濃度が 2000ppmを超えないように潤滑剤の添加量または残存量を調節することが好ましい。

[0051] 本発明では、最終的に得られる焼結磁石における Agの組成比率を 0. 005原子％〜0. 20原子％の範囲に設定する必要がある力そのために添加すべき潤滑剤の量は、潤滑剤を添加するタイミングによっても変化する。後述する微粉砕工程の前にステアリン酸銀を添加する場合は、合金粉末に対して例えば 0. 03〜： L 23重量％程度のステアリン酸銀を添加すればよい。潤滑剤の添加量は、最終的に得られる焼結磁石の Ag量を測定し、 Agの組成比率を 0. 005原子％〜0. 20原子％の範囲内になるように適宜調整することができる。

[0052] なお、上記の潤滑剤は室温では固体であるため、粉末状態で混合されることになる。潤滑剤の粉末粒径は例えば 1〜50 mの範囲に調整され得る。

[0053] [微粉砕工程]

次に、粗粉砕粉に対してジェットミル粉砕装置を用いて微粉砕を実行する。本実施形態で使用するジェットミル粉砕装置にはサイクロン分級機が接続されてヽる。ジエツトミル粉砕装置は、粗粉砕工程で粗く粉砕された希土類合金 (粗粉砕粉)の供給を受け、粉砕機内で粉砕する。粉砕機内で粉砕された粉末はサイクロン分級機を経て回収タンクに集められる。こうして、 0. 1〜20 m程度の微粉末を得ることができる。このような微粉砕に用いる粉砕装置は、ジェットミルに限定されず、アトライタやボールミルであってもよい。

[0054] [プレス成形]

本実施形態では、上記方法で作製された磁性粉末に対し、ロッキングミキサー内で潤滑剤を例えば 0. 3wt%添加 '混合し、潤滑剤で合金粉末粒子の表面を被覆する。次に、上述の方法で作製した磁性粉末を公知のプレス装置を用いて配向磁界中で成形する。印加する磁界の強度は、例えば 1テスラ (T)である。

[0055] なお、 Agを添加する場合、上述したカルボン酸銀塩を含む潤滑剤を微粉砕工程後に追加的に加えてもよい。また、微粉砕工程前には潤滑剤を添加することなぐ微粉砕工程後に上記の潤滑剤を加えるようにしてもよい。あるいは、微粉砕工程前には公知の潤滑剤のみを添加し、微粉砕工程後に脂肪族カルボン酸銀塩または芳香族力ルボン酸銀塩を含む潤滑剤を添加するようにしてもょ、。

[0056] [焼結工程]

上記の粉末成形体に対して、 650〜1000°Cの範囲内の温度で 10〜240分間保持する工程と、その後、上記の保持温度よりも高い温度 (例えば 1000〜： L100°C)で焼結を更に進める工程とを順次行なうことが好ましい。焼結時、特に液相が生成されるとき（温度が 650〜1000°Cの範囲内にあるとき）、粒界相中の Rリッチ相が融け始め、液相が形成される。その後、焼結が進行し、焼結磁石が形成される。焼結後、必要に応じて、時効処理が行われる。

[0057] 上記の焼結工程を行なう前に、粉末成形体を水素雰囲気中において 200〜500 °Cの温度で 30〜300分程度保持する脱バインダ工程 (水素中脱バインダ工程)を行なってもよい。このような工程により、潤滑剤中の炭素が水素と反応し、潤滑剤が炭化水素として取り除かれるため、潤滑剤に含まれている炭素が焼結磁石中に残存する量を低減することができる。水素中脱バインダ工程を行う場合は、添加する潤滑剤の量を多くすることが可能になる。

[0058] 以下、本発明の実施例を説明する。

[0059] (実施例 1)

Nd: 14. 1原子％、B: 6. 1原子％、Ag:0. 05〜0. 6原子％、A1:0. 05原子％、残部 Feからなる合金を用意し、上述した実施形態における製造方法により、焼結磁石を作製した (実施例 1)。一方、 Agを添加しないこと以外では実施例 1と同様の組成を有する母合金を用い、実施例 1と同様にして比較例 1を作製した。

[0060] プレス成形前における粉末の平均粒径は 4. 4 μ mであった。成形は、 1. OTの磁場中で行った。成形後、 1000〜： L100°Cで 4時間の焼結工程、及び 620°Cで 2時間の時効処理を行った。得られた焼結体は、 1 lmm X 10mm X 18mmの直方体形状を有していた。

[0061] 図 1は、 Ag添加量と磁石特性との関係を示すグラフである。グラフの左側縦軸は保磁力 H (kAZm)であり、右側縦軸は残留磁束密度 B (T)である。保磁力の測定値 cj r は「〇」で示し、残留磁束密度 B_fの測定値は「♦」で示して!/、る。

[0062] 図 1からわ力るように、僅か 0. 05原子％の Agを添加するだけで、比較例 1 (Ag無添加）の保磁力 H (約 340kAZm)に比べて 2倍以上の値 (約 930kAZm)に増加 cj

することがわかる。図 1の例では、 Ag添加量が 0. 1原子％程度で保磁力 H はピーク cj 値を示している。 Ag添加量が 0. 3原子％を超えて大きくなると、 Ag添加の効果はほとんど得られなくなる。一方、残留磁束密度 Bは、 Ag添加量が 0. 3原子％以下であれば、ほとんど変化しないが、 Ag添加量が 0. 3原子％を超えて大きくなると、徐々に低下してゆく。

[0063] 更に詳しい実験によると、 Ag添加の効果は、 Ag添加量が 0. 005原子％以上の場合に発現することがわ力つた。以上のことから、本発明では、 Ag添加量を 0. 005原子％以上 0. 3原子％以下の範囲に設定している。

[0064] (実施例 2)

Nd: 14. 1原子％、B: 6. 1原子％、残部 Feからなる合金を用意して、上述した実施形態の製造方法によって焼結磁石を作製した (実施例 2及び比較例 2)。この例では、プレス成形工程前における上記合金の粉末に対して 0. 02-0. 5原子％の Ag 粉末を混合し、比較例 2では、 Ag粉末を混合しなカゝつた。 Agは、 Agメタル粉末又は Ag O粉末の 2通りの形態で合金粉末と混合した。

2

[0065] プレス成形前における粉末の平均粒径は 4. 6 μ mであった。プレス成形は 1. 0T の磁場中で行った。プレス成形後、 1000〜： L 100°Cで 4時間の焼結工程、及び、 62 0°Cで 2時間の時効処理を行った。得られた焼結体は、 1 lmm X 10mm X 18mmの直方体形状を有していた。

[0066] 図 2は、 Ag添カ卩量と保磁力 H との関係を示すグラフである。図 2では、 Agメタル粉 cj

末を添加した場合の測定結果を「〇」で示し、 Ag O粉末を添加した場合の測定結果

2

は「X」で示している。

[0067] 図 1及び図 2を比較してわ力るように、 Ag微量添カ卩の効果は、添カ卩のタイミングに依存していない。 Agは粉砕する前の合金段階力も添加していてもよいし、また、粉末ィ匕した後に添加してもよい。また、図 2から明らかなように、 Agの添カ卩は、酸化物などの Ag化合物の形態で添加しても、 Agメタルの状態で添加してもよ、。 [0068] (実施例 3)

Nd: 14. 1原子％、B: 6. 1原子％、Ag : 0. 1原子％、 A1: 0. 05〜0. 5原子％、残部 Feからなる合金を用意して、上述した実施形態の製造方法によって焼結磁石を作製した (実施例 3及び比較例 3)。

[0069] プレス成形前における粉末の平均粒径は 4. 6 μ mであった。成形は、 1. OTの磁場中で行った。成形後、 1000〜1060。Cで 4時間の焼結工程、及び、 600〜640。C で 2時間の時効処理を行った。得られた焼結体は、 1 lmm X 10mm X 18mmの直方体形状を有していた。

[0070] 図 3は、残留磁束密度 Bと A1添カ卩量との関係を示すグラフである。 A1添加量が 0. 4

0原子％を超えると、飽和磁束密度が低くなり、 Ag微量添加の効果が損なわれるおそれがあることがわかる。

[0071] (実施例 4)

Nd: l l. 4原子％、Pr; 2. 8原子％、B : 6. 1原子％、Ag : 0. 1原子％、残部 Feからなる合金を用意し、実施例 1と同様の工程により、実施例 4を作製した。実施例 4〖こついて磁石特性を測定したところ、保磁力 H は 1035kAZm、残留磁束密度 Bは 1

cj r

. 39Tであった。 Nd以外に Prなどの希土類元素が添加される場合でも本発明の効果を奏することができることを確認した。

[0072] (実施例 5)

Nd: 14. 1原子％、B: 6. 1原子％、Ag : 0. 005〜0. 30原子％、Mo : 0. 4原子⁰ /₀ 、残部 Feからなる合金を用意し、上述した実施形態における製造方法により、焼結磁石を作製した (実施例 5)。一方、 Agおよび元素 Mを添加しないこと以外では実施例 5と同様の組成を有する母合金を用いて、実施例 5と同様にして比較例 4を作製した。

[0073] プレス成形前における粉末の平均粒径は 4. 4 μ mであった。成形は、 1. OTの磁場中で行った。成形後、 1000〜： L 100°Cで 4時間の焼結工程、及び 620°Cで 2時間の時効処理を行った。得られた焼結体は、 1 lmm X 10mm X 18mmの直方体形状を有していた。

[0074] 図 4は、 Ag添カ卩量と保磁力 H (kAZm)との関係を示すグラフである。園のデータは、 0. 4原子％の Moを添カ卩した実施例に関しており、◊のデータは、 Moを添加しない比較例に関している。

[0075] 図 4からわ力るように、実施例も比較例も、僅か 0. 05原子％の Agを添加するだけで、 Ag無添カ卩の場合における保磁力 H (約 340kAZm)に比べて 2倍以上の値 (約

cj

930kA/m)に増加することがわかる。図 4の例では、 Ag添加量が 0. 1原子％程度で保磁力 H はピーク値を示している。 Ag添加量が 0. 3原子％を超えて大きくなると

cj

、 Ag添加の効果はほとんど得られなくなる。

[0076] また図 4から明らかなように、 Agに加えて 0. 4原子％の Moを添加することにより、保磁力が更に増大することがわ力る。

[0077] 詳しい実験によると、 Mo以外にも、 Ti、 V、 Nb、および Wからなる群力も選択された少なくとも 1種の元素を添加しても、 Ag微量添カ卩による保磁力増大効果が更に促進されることがわかった。これらの元素 Mの添カ卩効果は、 Agの組成比率が 0. 005〜0 . 30原子％の範囲にあるとき発現することも確認した。

[0078] (実施例 6)

Nd: 14. 1原子％、B: 6. 1原子％、Ag : 0. 1原子％、元素 M (Mは、 Ti、 V、 Nb、 Mo、および Wからなる群力選択された少なくとも 1種の元素）：0. 05原子％〜1. 0 原子％、残部 Feからなる合金を用意し、上述した実施形態における製造方法により、焼結磁石を作製した（実施例 6)。一方、元素 Mを添加しないこと以外では実施例 6 と同様の組成を有する母合金を用い、実施例 6と同様にして比較例 5を作製した。

[0079] プレス成形前における粉末の平均粒径は 4. 4 μ mであった。成形は、 1. 0Tの磁場中で行った。成形後、 1000〜： L 100°Cで 4時間の焼結工程、及び 620°Cで 2時間の時効処理を行った。得られた焼結体は、 1 lmm X 10mm X 18mmの直方体形状を有していた。

[0080] 図 5は、元素 Mの添カ卩量と保磁力 H (kAZm)との関係を示すグラフである。グラフ

cj

の縦軸は保磁力 H (kAZm)である。

cj

[0081] 図 5からわ力るように、僅か 0. 1原子％程度の Ti、 V、 Nb、 Mo、 Wを添加するだけで、比較例 5 (0. 1原子％の Ag添加あり）の保磁力 H (約 95kAZm)に比べて増加

cj

することがゎカゝる。図 5の例では、元素 Mの添加量が増加するつれて保磁力 Hも増加している。

[0082] 更に詳しい実験によると、元素 M添加の効果は、 M添加量が 0. 05原子％以上 1.

0原子％以下の範囲内で発現することがわ力つた。

[0083] また、残留磁束密度につ!ヽては、実施例 5および実施例 6の欄に記載した本発明の希土類磁石は、 Cuや A1が添加された従来の R— Fe— B系希土類磁石と同等の値を示した。

[0084] なお、 M元素としては、上記実施例において添加した元素以外に、 Cr、 Zr、 Hf、 T aを用いても同様の効果を得ることを確認した。

[0085] (実施例 7)

Nd: 14. 1原子％、B: 6. 1原子％、A1: 0. 05原子％、残部 Feからなる合金を用意し、上述した実施形態における製造方法により、焼結磁石を作製した。潤滑剤としては、 0. 12〜0. 3重量％のステアリン酸銀を添加した (実施例 7)。一方、比較例 6では、ステアリン酸銀に代えて、ステアリン酸亜鉛を添加した。

[0086] プレス成形前における粉末の平均粒径は 4. 4±0. 2 mであった。成形は、 1. 7

Tの磁場中で行った。成形後、 1000〜： L 100°Cで 4時間の焼結工程、及び 500〜70

0°Cで 2時間の時効処理を行った。得られた焼結体は、 20mm X 50mm X I 2mmの直方体形状を有していた。

[0087] 図 6は、 Ag添加量と磁石特性との関係を示すグラフである。グラフの左側縦軸は保磁力 H (kAZm)であり、右側縦軸は残留磁束密度 B (T)である。保磁力の測定値 cj r

は「♦」で示し、残留磁束密度 Bの測定値は「口」で示している。

[0088] 図 6からわかるように、僅か 0. 02原子％の Agを添加するだけで、比較例 (Ag無添カロ）の保磁力 H (約 340kAZm)に比べて 2倍以上の値 (約 880kAZm)に増加す

cj

ることがわ力る。図 6には示されていないが、 Ag添カ卩量が 0. 2原子％を超えて大きくなると、磁石特性が劣化し、 Ag添加の効果はほとんど得られなくなる。

[0089] 更に詳しい実験によると、 Ag添加の効果は、 Ag添加量が 0. 005原子％以上の場合に発現することがわ力つた。以上のことから、本発明では、 Ag添加量を 0. 005原子％以上 0. 2原子％以下の範囲に設定している。本発明では、 Ag添加量は、潤滑剤の添加量によって調節しており、 Ag添加量を増力！]させると、必然的に潤滑剤に含まれる炭素量も増加する。炭素含有量が多くなると、焼結磁石の特性が劣化する可能性があるため、潤滑剤の添加量を増やす場合は、焼結前に潤滑剤を揮発させるェ程を充分に行なうことが好ましい。前述した水素中脱バインダを行う場合、最終的な

Ag添加量が 0. 2原子％となるような潤滑剤を添加しても問題なヽ。

[0090] (実施例 8)

Nd: 14. 1原子％、B: 6. 1原子％、A1: 0. 02〜0. 5原子％、残部 Feからなる合金を用意して、上述した実施形態の製造方法によって焼結磁石を作製した。潤滑剤としては、 0. 12重量％のステアリン酸銀をジェットミルによる微粉砕工程前に粉末に添加した（実施例 8)。最終的な Ag添加量は焼結磁石の組成全体に対して 0. 02原子 %になった。

[0091] プレス成形前における粉末の平均粒径は 4. 4±0. であった。成形は、 1. 7 Tの磁場中で行った。成形後、 1000〜： L 100°Cで 4時間の焼結工程、及び、 500〜 650°Cで 2時間の時効処理を行った。得られた焼結体は、 20mm X 50mm X I 2mm の直方体形状を有して!/、た。

[0092] 図 7は、残留磁束密度 Bと A1添カ卩量との関係を示すグラフである。 A1添加量が 0. 4 0原子％を超えると、残留磁束密度 Bが低くなり、 Ag微量添加の効果が損なわれるおそれがあることがわかる。

[0093] (実施例 9)

Nd: 14. 1原子％、B: 6. 1原子％、Ni: 0. 05〜0. 6原子％、A1: 0. 05原子％、残部 Feからなる合金を用意し、上述した実施形態における製造方法により、焼結磁石を作製した (実施例 9)。一方、 Niを添加しないこと以外では実施例 9と同様の組成を有する母合金を用い、実施例 9と同様にして比較例 7を作製した。

[0094] プレス成形前における粉末の平均粒径は 4. 4〜4. 6 μ mであった。成形は、 1. 0 Tの磁場中で行った。成形後、 1000〜： L 100°Cで 4時間の焼結工程、及び 580〜66 0°Cで 2時間の時効処理を行った。得られた焼結体は、 1 lmm X 10mm X 18mmの直方体形状を有していた。

[0095] 図 8は、 Ni添加量と磁石特性との関係を示すグラフである。グラフの左側縦軸は保磁力 H (kAZm)であり、右側縦軸は残留磁束密度 B (T)である。保磁力の測定値 cj r は「〇」で示し、残留磁束密度 B_fの測定値は「♦」で示して!/、る。

[0096] 図 8からわかるように、僅か 0. 05原子％の Niを添加するだけで、比較例 7 (Ni無添カロ）の保磁力 H (約 340kAZm)に比べて 2倍以上の値 (約 800kAZm)に増加す cj

ることがわ力る。図 8の例では、 Ni添加量が 0. 05原子％程度で保磁力 H はピーク cj 値を示している。 Ni添カ卩量が 0. 4原子％を超えて大きくなると、 Ni添カ卩の効果は徐々に低下してゆく。一方、残留磁束密度 Bは、 Ni添加量が 0. 4原子％以下であれば、ほとんど変化しない。

[0097] 更に詳しい実験によると、 Ni添加の効果は、 Ni添加量が 0. 005原子％以上の場合に発現することがわ力つた。以上のことから、本発明では、 Ni添加量を 0. 005原子 %以上 0. 4原子％以下の範囲に設定している。

[0098] (実施例 10)

Nd: 14. 1原子％、B: 6. 1原子％、残部 Feからなる合金を用意して、上述した実施形態の製造方法によって焼結磁石を作製した (実施例 10及び比較例 8)。この例では、プレス成形工程前における上記合金の粉末に対して 0. 02-0. 5原子％の Ni 粉末を混合し、比較例 8は、 Ni粉末を混合しなカゝつた。 Niは、 Niメタル粉末又は NiO 粉末の 2通りの形態で合金粉末と混合した。

[0099] プレス成形前における粉末の平均粒径は 4. 6 μ mであった。プレス成形は 1. 0T の磁場中で行った。プレス成形後、 1000〜： L 100°Cで 4時間の焼結工程、及び、 58 0〜620°Cで 2時間の時効処理を行った。得られた焼結体は、 l lmm X 10mm X 18 mmの直方体形状を有して!/、た。

[0100] 図 9は、 Ni添加量と保磁力 H との関係を示すグラフである。図 9では、 Niメタル粉 cj

末を添加した場合の測定結果を「〇」で示し、 NiO粉末を添加した場合の測定結果は「X」で示している。

[0101] 図 8及び図 9を比較してわ力るように、 Ni微量添加の効果は、添カ卩のタイミングに依存していない。 Ni粉砕する前の合金段階力も添加していてもよいし、また、粉末化した後に添加してもよい。また、図 9から明らかなように、 Ni添カ卩は、酸ィ匕物などの Niィ匕合物の形態で添加しても、 Niメタルの状態で添加してもよ、。

[0102] (実施例 11) Nd: 14. 1原子％、B: 6. 1原子％、Ni: 0. 05原子％、A1: 0. 05〜0. 5原子％、残部 Feからなる合金を用意して、上述した実施形態の製造方法によって焼結磁石を作製した (実施例 11及び比較例 9)。

[0103] プレス成形前における粉末の平均粒径は 4. 5〜4. 7 mであった。成形は、 1. 0

Tの磁場中で行った。成形後、 1000〜1060°Cで 4時間の焼結工程、及び、 600〜

620°Cで 2時間の時効処理を行った。得られた焼結体は、 l lmm X 10mm X 18mm の直方体形状を有して!/、た。

[0104] 図 10は、残留磁束密度 Bと A1添カ卩量との関係を示すグラフである。 A1添加量が 0.

40原子％を超えると、飽和磁束密度が低くなり、 Ni微量添加の効果が損なわれるおそれがあることがわかる。

[0105] (実施例 12)

Nd: l l. 4原子％、 Pr; 2. 8原子％、 B : 6. 1原子％、 Ni: 0. 05原子％、残部 Feからなる合金を用意し、実施例 9と同様の工程により、実施例 12を作製した。実施例 12 について磁石特性を測定したところ、保磁力 H は 855kAZm、残留磁束密度 Bは 1 cj r

[0106] (実施例 13)

Nd: 14. 0原子％、B: 6. 0原子％、Au: 0. 01〜0. 3原子％、A1: 0. 05原子％、残部 Feからなる合金を用意し、上述した実施形態における製造方法により、焼結磁石を作製した (実施例 13)。一方、 Auを添加しないこと以外では実施例 13と同様の組成を有する母合金を用い、実施例 13と同様にして比較例 10を作製した。

[0107] プレス成形前における粉末の平均粒径は 4. 4〜4. 6 mであった。成形は、 1. 5 Tの磁場中で行った。成形後、 1000〜： L 100°Cで 4時間の焼結工程、及び 500〜70 0°Cで 2時間の時効処理を行った。得られた焼結体は、 20mm X 50mm X I 5mmの直方体形状を有していた。

[0108] 図 11は、 Au添加量と磁石特性との関係を示すグラフである。グラフの左側縦軸は保磁力 H (kAZm)であり、右側縦軸は残留磁束密度 B (T)である。保磁力の測定 cj r

値は「〇」で示し、残留磁束密度 Bの測定値は「♦」で示している。 [0109] 図 11からわ力るように、僅か 0. 01原子％の Auを添加するだけで、比較例 10 (Au 無添加）の保磁力 H (約 340kAZm)に比べて 2倍以上の値 (約 890kAZm)に増

cj

カロすることがゎカゝる。図 11の例では、 Au添加量が 0. 01原子％程度で保磁力 H は

cj ピーク値を示している。 Au添カ卩量が 0. 3原子％を超えて大きくなると、 Au添力卩の効果はほとんど得られなくなる。一方、残留磁束密度 Bは、 Au添加量が増えるに従い、徐々に低下してゆく。

[0110] 更に詳しい実験によると、 Au添加の効果は、 Au添カ卩量が 0. 005原子％以上の場合に発現することがわ力つた。以上のことから、本発明では、 Au添力卩量を 0. 005原子％以上 0. 2原子％以下の範囲に設定している。

[0111] (実施例 14)

Nd: 14. 0原子％、B: 6. 0原子％、Au: 0. 05原子％、A1: 0. 05〜0. 5原子％、残部 Feからなる合金を用意して、上述した実施形態の製造方法によって焼結磁石を作製した (実施例 14及び比較例 11)。

[0112] プレス成形前における粉末の平均粒径は 4. 4〜4. 6 mであった。成形は、 1. 5 Tの磁場中で行った。成形後、 1000〜1060°Cで 4時間の焼結工程、及び、 550〜 650°Cで 2時間の時効処理を行った。得られた焼結体は、 20mm X 50mm X I 5mm の直方体形状を有して!/、た。

[0113] 図 12は、残留磁束密度 Bと A1添加量との関係を示すグラフである。 A1添加量が 0.

4原子％を超えると、飽和磁束密度が、 Al、 Cuが添加された従来組成の磁石が有する飽和磁束密度と同程度になるため、 Au微量添加の効果が損なわれるおそれがあることがゎカゝる。

[0114] (実施例 15)

Nd: l l. 2原子％、 Pr; 2. 8、 B : 6. 0原子％、 Au: 0. 05原子％、残部 Feからなる合金を用意し、実施例 14と同様の工程により、実施例 15を作製した。実施例 15について磁石特性を測定したところ、保磁力 H は 929kAZm、残留磁束密度 Bは 1. 41

cj r

Tであった。 Nd以外に Prなどの希土類元素が添加される場合でも本発明の効果を奏することができることを確認した。

[0115] 以上の実施例に基づくと、添加金属 Aのうち、 Agを添加した場合に最も優れた効果が得られることがわ力つた。添カ卩の効果は、 Ni、 Au、 Agの順序で大きくなる。産業上の利用可能性

本発明の希土類焼結磁石は、 Cuや A1が添加された従来の R— Fe— B系希土類焼結磁石と同等の保磁力を発現するとともに、それらの磁石よりも高い残留磁束密度を示す。このため、本発明の希土類焼結磁石は、保磁力及び残留磁束密度の両方が高ヽ値を有することの求められる種々の用度に好適に用いられる。

Claims

請求の範囲

[1] 12. 0原子％〜15. 0原子％の希土類元素（Nd、 Pr、 Gd、 Tb、 Dy、及び Hoからなる群力も選択された少なくとも一種の元素であり、 Nd及び/又は Prを 50%以上含む)と、

5. 5原子％〜8. 5原子％の硼素（B)と、

所定量の添加金属 Aと、

残部の鉄 (Fe)及び不可避的不純物と、

を含有する希土類焼結磁石であって、

前記所定量の添加金属 Aは、

0. 005原子％〜0. 30原子％の銀 (Ag)、 0. 005原子％〜0. 40原子％の-ッケル（Ni)、および 0. 005原子％〜0. 20原子％の金（Au)の少なくとも 1つである、希土類焼結磁石。

[2] Agの組成比率が 0. 005原子％〜0. 20原子％である請求項 1に記載の希土類焼結磁石。

[3] Niの組成比率が 0. 005原子％〜0. 20原子％である請求項 1に記載の希土類焼結磁石。

[4] Auの組成比率が 0. 005原子％〜0. 10原子％である請求項 1に記載の希土類焼結磁石。

[5] 不可避的不純物は A1を含み、前記 A1の含有量は 0. 4原子％以下である請求項 1 に記載の希土類焼結磁石。

[6] 0. 05原子％〜1. 0原子⁰ /₀の元素 M (Mは、 Ti、 V、 Cr、 Zr、 Nb、 Mo、 Hf、 Taゝおよび Wからなる群力選択された少なくとも 1種の元素）を更に含む、請求項 1に記載の希土類焼結磁石。

[7] 12. 0原子％〜15. 0原子％の希土類元素（Nd、 Pr、 Gd、 Tb、 Dy、及び Hoからなる群力も選択された少なくとも一種の元素であり、 Nd及び/又は Prを 50%以上含む）と、 5. 5原子％〜8. 5原子％の硼素（B)と、所定量の添加金属 Aと、残部の鉄（ Fe)及び不可避的不純物とを含有する合金であって、前記所定量の添加金属 Aが 0 . 005原子％〜0. 30原子％の銀 (Ag)、 0. 005原子％〜0. 40原子％のニッケル（ Ni)、および 0. 005原子％〜0. 20原子％の金（Au)の少なくとも 1つである合金を用意する工程と、

前記合金を粉砕して粉末を作製する工程と、

前記粉末を焼結する工程と、

を含む希土類焼結磁石の製造方法。

[8] 前記合金は、 0. 05原子％〜1. 0原子％の元素 M (Mは、 Ti、 V、 Cr、 Zr、 Nb、 M o、 Hf、 Ta、および Wからなる群力選択された少なくとも 1種の元素）を更に含む請求項 7に記載の希土類焼結磁石の製造方法。

[9] 不可避的不純物は A1を含み、前記 A1の含有量は 0. 4原子％以下である請求項 7 に記載の希土類焼結磁石の製造方法。

[10] 12. 0原子％〜15. 0原子％の希土類元素（Nd、 Pr、 Gd、 Tb、 Dy、及び Hoからなる群力も選択された少なくとも一種の元素であり、 Nd及び/又は Prを 50%以上含む）と、 5. 5原子％〜8. 5原子％の硼素（B)と、残部の鉄 (Fe)及び不可避的不純物とを含有する合金を用意する工程と、

前記合金を粉砕して粉末を作製する工程と、

前記粉末に対して 0. 005原子％〜0. 30原子％の銀 (Ag)、 0. 005原子％〜0.

40原子％のニッケル（Ni)、および 0. 005原子％〜0. 20原子％の金（Au)の少なくとも 1つを添加し、微量元素添加粉末を作製する工程と、

前記微量元素添加粉末を焼結する工程と、

を含む希土類焼結磁石の製造方法。

[11] 前記微量元素添加粉末には、 0. 05原子％〜1. 0原子％の元素 M (Mは、 Ti、 V、

Cr、 Zr、 Nb、 Mo、 Hf、 Ta、および Wからなる群から選択された少なくとも 1種の元素

)が更に添加されている請求項 10に記載の希土類焼結磁石の製造方法。

[12] 不可避的不純物は A1を含み、前記 A1の含有量は 0. 4原子％以下である請求項 1

0に記載の希土類焼結磁石の製造方法。

[13] 12. 0原子％〜15. 0原子％の希土類元素（Nd、 Pr、 Gd、 Tb、 Dy、及び Hoからなる群力も選択された少なくとも一種の元素であり、 Nd及び/又は Prを 50%以上含む）と、 5. 5原子％〜8. 5原子％の硼素（B)と、残部の鉄 (Fe)及び不可避的不純物とを含有する希土類磁石用合金粉末であって、潤滑剤が添加された合金粉末を用意する工程 Aと、

前記合金粉末の成形体を作製した後、前記成形体を焼結する工程 Bと、を含み、

前記潤滑剤は、脂肪族カルボン酸銀塩または芳香族カルボン酸銀塩を含有する、希土類焼結磁石の製造方法。

[14] 前記脂肪族カルボン酸銀塩または芳香族カルボン酸銀塩の添加量は、希土類焼結磁石における Agの糸且成比率が 0. 005原子％〜0. 20原子％となるように調節されて、る請求項 13に記載の希土類焼結磁石の製造方法。

[15] 前記合金粉末を用意する工程 Aは、

12. 0原子％〜15. 0原子％の希土類元素（Nd、 Pr、 Gd、 Tb、 Dy、及び Hoからなる群力も選択された少なくとも一種の元素であり、 Nd及び/又は Prを 50%以上含む）と、 5. 5原子％〜8. 5原子％の硼素（B)と、残部の鉄 (Fe)及び不可避的不純物とを含有する希土類磁石用合金を用意する工程 alと、

前記合金の粗粉砕粉末を作製する工程 a2と、

前記合金の粗粉砕粉末から微粉砕粉末を作製する工程 a3と、

前記工程 a2と工程 a3の間、または前記工程 a3の後に、前記潤滑剤を前記粉末に添加する工程 a4と、

を含む、請求項 13に記載の希土類焼結磁石の製造方法。

[16] 前記脂肪族カルボン酸銀塩または芳香族カルボン酸銀塩の炭素数は 6以上 20以下である、請求項 13に記載の希土類焼結磁石の製造方法。

[17] 不可避的不純物は A1を含み、前記 A1の含有量は 0. 4原子％以下である請求項 1

3に記載の希土類焼結磁石の製造方法。