JPH07272929A - 希土類元素−Fe−B系薄膜永久磁石 - Google Patents

希土類元素−Fe−B系薄膜永久磁石

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JPH07272929A
JPH07272929A JP6059362A JP5936294A JPH07272929A JP H07272929 A JPH07272929 A JP H07272929A JP 6059362 A JP6059362 A JP 6059362A JP 5936294 A JP5936294 A JP 5936294A JP H07272929 A JPH07272929 A JP H07272929A
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magnetic
earth element
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JP6059362A
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Hideo Fujii
秀夫 藤井
Junichi Nakai
淳一 中井
Shigenori Kusumoto
栄典 楠本
Kazuo Yoshikawa
一男 吉川
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Kobe Steel Ltd
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Kobe Steel Ltd
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    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01FMAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F1/00Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties
    • H01F1/01Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials
    • H01F1/03Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity
    • H01F1/032Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of hard-magnetic materials
    • H01F1/04Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of hard-magnetic materials metals or alloys
    • H01F1/047Alloys characterised by their composition
    • H01F1/053Alloys characterised by their composition containing rare earth metals
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    • H01F1/057Alloys characterised by their composition containing rare earth metals and magnetic transition metals, e.g. SmCo5 and IIIa elements, e.g. Nd2Fe14B

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Abstract

(57)【要約】 【目的】 保磁力機構を従来の逆磁区発生型から回転磁
化型となるような粒界相が、粒子間を磁気的に分離する
と共に、形状磁気異方性の効果が付与される様な膜を実
現し、薄肉であってしかも良好な磁気特性を発揮するこ
とのできる希土類元素−Fe−B系薄膜永久磁石を提供
する。 【構成】 R(Rは希土類元素のうちNdおよび/また
はPrを表わす)とFeおよびBを主成分とする合金か
らなる希土類元素−Fe−B系薄膜永久磁石であって、
非磁性相である粒界が膜厚方向に貫いて形成されると共
に、粒子相互間で磁気的に分離された磁気的主相が膜厚
方向に延びる柱状構造を有して形成されたものであり、
且つ該柱状構造相のアスペクト比(長さ/直径比)が5
以上である。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は、優れた磁気特性を有す
る希土類元素−Fe−B系薄膜永久磁石に関し、この磁
石は一般家庭用の各種電気製品やコンピュータを始めと
し、高性能小型モータ等の電気・電子材料の素材として
有用である。
【0002】
【従来の技術】永久磁石とは、外部から電気的エネルギ
ーを供給しなくとも磁界を発生する材料であり、その需
要は上記の様な電気・電子材料を主体にしてますます増
大してきている。近年、フェライト磁石およびアルニコ
磁石に次ぐ第3の永久磁石として、希土類磁石が注目を
集めている。この希土類磁石は電気製品や精密機器類の
小型化および高精度化に寄与し得る優れた磁気的性質を
発揮するものと期待され、物性研究面および生産技術面
共に活発な進展を見せている。中でも近年特に期待をさ
れているのは、希土類元素−遷移元素−B系、例えばN
d−Fe−BやPr−Fe−B等の永久磁石であり、こ
の系の永久磁石は高い保磁力(iHc)を有すると共
に、残留磁束密度(Br)と保磁力(iHc)の積で示
される最大エネルギー積[以下(BH)max で表わすこ
とがある]も高いと言われている。
【0003】本発明の永久磁石組成は、希土類元素(但
し、Ndおよび/またはPr)−Fe−Bを基本成分と
する他、必要によって第4の成分としてAgを含むもの
であって、その評価については追って詳述するが、以下
の説明においては便宜上、希土類元素−Fe−B系(以
下、R−Fe−B系と略称することがある)の3元素磁
石を代表的に取り上げて述べることとする。
【0004】ところでR−Fe−B系磁石の製造方法と
しては、焼結法や液体急冷法等が代表的な方法として知
られており、これらの方法によって薄膜永久磁石の形成
が行なわれている。そして磁石材料の磁気特性は、微細
組織に大きく影響されることが知られており、例えば焼
結型磁石では、図2に示す様に結晶粒界相1が主相結晶
粒2を十分に取り囲む構造とすることによって(尚図中
3は基板を示す)、逆磁区の発生サイトを減少させて磁
気特性を向上させることができると言われている(日本
金属学会誌,第57巻第4号(1993)P470〜4
77)。また高速急冷型磁石では、微細な主相結晶粒と
非晶質から構成され、急冷速度を調整することによって
高い磁気特性が得られると言われている(電気学会論文
誌A,113巻第4号(1993),P251〜26
0)。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記し
た様な焼結法や液体急冷却によって得られたR−Fe−
B系永久磁石では、膜厚方向で見ると結晶粒は粒界相を
挟んで不規則に積み重なっている構造であり、垂直磁気
異方性に対する形状磁気異方性の寄与は小さい。また保
磁力は、逆磁区の発生磁界に左右される逆磁区発生型で
あり、実際の保磁力は、理論的に一軸異方性を有する単
磁区粒子の磁化反転磁界Haの1/10〜2/5程度と
小さいものである。こうしたことから、上記いずれの方
法によっても、薄肉化と高性能化という両特性を満足す
ることのできる永久磁石は実現できず、小型化,高性能
化という近年の要求に十分応えることのできる製品用の
永久磁石の実現が望まれているのが実情である。
【0006】一方、R−Fe−B系薄膜永久磁石の新し
い形成方法として、例えば特開平4−99010号に見
られる様なスパッタリング法による方法も提案されてい
る。この技術は、主相であるR2 Fe14B相の磁化容易
軸であるC軸を膜厚方向に成長させ、膜厚方向に強い異
方性を有する膜を形成するものである。しかしながら、
この技術では、非磁性の粒界相や形状磁気異方性につい
ては何ら考慮されておらず、磁気特性の更なる向上が望
まれる。
【0007】本発明はこうした状況の下になされたもの
であって、その目的は、保磁力機構を従来の逆磁区発生
型から回転磁化型となるような粒界相が、粒子間を磁気
的に分離すると共に、形状磁気異方性の効果が付与され
る様な膜を実現し、薄肉であってしかも良好な磁気特性
を発揮することのできる希土類元素−Fe−B系薄膜永
久磁石を提供することにある。
【0008】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成し得た本
発明とは、R(Rは希土類元素のうちNdおよび/また
はPrを表わす)とFeおよびBを主成分とする合金か
らなる希土類元素−Fe−B系薄膜永久磁石であって、
非磁性相である粒界が膜厚方向に貫いて形成されると共
に、粒子相互間で磁気的に分離された磁気的主相が膜厚
方向に延びる柱状構造を有して形成されたものであり、
且つ該柱状構造相のアスペクト比(長さ/直径比)が5
以上である点に要旨を有する希土類元素−Fe−B系薄
膜永久磁石である。本発明の希土類元素−Fe−B系薄
膜永久磁石はR:8〜18原子%、B:5〜10原子
%、残部:実質的にFeからなる化学成分組成のものが
好ましく、またFeの一部を1.5原子%以下までの範
囲でAgで置換することも有効である。
【0009】
【作用】本発明者らは、これまで提案されてきた技術を
基礎とし、薄肉でしかも高性能な永久磁石を実現すべ
く、特にその結晶組織構造と磁気特性の関係について検
討を重ねた。その結果、非磁性相である粒界相と磁気的
主相であるR2 Fe14B相が特定の組織構造を呈してい
るものでは、薄肉であっても極めて優れた磁気特性を示
すことがわかった。即ち、図1に示す様に、非磁性相で
ある粒界4が膜厚方向に貫いて形成されると共に、粒子
相互間で分離された磁気的主相5(例えばR 2 Fe14
相)が膜厚方向に延びる柱状構造を有して形成されたも
のであり、且つ該柱状構造相のアスペクト比(長さ/直
径比)が所定の範囲のものでは(尚図1中、3は基板を
示す)、従来技術で示した様な永久磁石に比べて、(B
H)maxが顕しく向上することを見出し、本発明を完成し
た。
【0010】本発明によって上記の様な効果が得られた
理由については、その全てを解明し得た訳ではないが、
おそらく次の様に考えることができる。即ち、上記の様
な組織構造では、磁気的主相がアスペクト比が大きい柱
状構造を有しているので、結晶磁気異方性以外に形状磁
気異方性が生じて膜厚方向の磁気異方性が大きくなると
共に、前記磁気的主相が粒子相互間で磁気的に分離され
ているので粒子間の磁気的相互作用が弱まって、保磁力
が大きくなるものと考えられる。
【0011】次に、本発明のR−Fe−B系磁石を構成
する合金組成について説明する。まず希土類元素として
は、Ndおよび/またはPrとする必要がある。即ち、
最も高い磁気特性が得られるのは、Pr,Ndであるの
で、希土類元素としてはPrおよび/またはNdである
ことが必要であり、他の希土類元素を含んでいると、希
望する磁気特性が得られない。
【0012】本発明のR−Fe−B系磁石において、R
が少な過ぎると主相であるR2 −Fe14−B(原子比、
例えばPr2 Fe14B)を形成されにくくなり、磁石の
高性能化は達成されない。こうした観点からして、Rの
割合は8原子%以上とするのが好ましい。一方上限につ
いては、18原子%を超えると、非磁性相であるRリッ
チ相の過剰を招きこれが磁束密度(Br)の低下等とな
って現われ、良好な磁気特性を発揮することはできな
い。尚Rのより好ましい組成割合は、12〜15原子%
の範囲である。
【0013】一方、Bは5〜10原子%とするのが好ま
しく、5原子%未満では主相体積率の不足が生じ、磁束
密度(Br)の低下を招く。他方上限については、磁気
特性を有しないR2 Fe44 相の出現による保磁力
(iHc)の低下を防止するという観点から10原子%
以下とするのが好ましい。尚Bのより好ましい範囲は、
7〜9原子%程度である。
【0014】本発明のR−Fe−B系磁石において、上
記RとB以外は実質的にFe(即ち、Feおよび不可避
不純物)であるが、Feの一部をAgで置換することも
有効である。即ち、Agを添加すると粒子間の磁気的孤
立度が向上し、(BH)maxが増大する。但し、Agの
添加量を余り多くすると非磁性の粒界相が増加し、(B
H)max が却って低下するので、1.5原子%以下とす
べきである。尚Agの添加量のより好ましい範囲は1原
子%以下である。
【0015】本発明のR−Fe−B系薄膜磁石における
前記柱状構造相(磁気的主相)のアスペクト比(長さ/
直径比)は、5以上とする必要があるが、この値が5未
満では形状磁気異方性付与による特性の向上が小さいも
のとなる。
【0016】尚本発明者らは、アスペクト比、(BH)
max および膜厚の関係について検討したところ、下記の
点について確認している。即ち、Nd−Fe−B系薄膜
磁石では、膜厚が5μmでアスペクト比が5〜15のも
ので(BH)max が17〜18MGOeが達成されてお
り、膜厚20μmでアスペクト比が20〜50のもので
(BH)max が14〜16MGOeが達成されていた。
【0017】本発明のR−Fe−B系薄膜永久磁石を製
造する方法としては、基本的にスパッタリング法によっ
て柱状構造を有する磁気的主相を形成する様にすれば良
いが、上記の様な微細組織を形成することができれば、
真空蒸着法やCVD法等も採用することもできる。また
製造する際の条件については特に限定するものではない
が、上記組織を形成するためには、特に製造時の基板温
度を500〜700℃程度とするのが好ましい。即ち、
このときの基板温度が500℃未満では、膜がアモルフ
ァス状態になって硬磁性が得られず、700℃を超える
とR2 Fe14B以外の相(例えばα−Fe相等)が生成
して、(BH)max が減少することになる。更に、本発
明のR−Fe−B系薄膜永久磁石を製造する際のスパッ
タガス圧は、従来方法(例えば8×10-3Torr程
度)よりも高くするのが良い(例えば15×10-3To
rr程度)。
【0018】以下本発明を実施例によって更に詳細に説
明するが、下記実施例は本発明を限定する性質のもので
はなく、前・後記の趣旨に徴して設計変更することはい
ずれも本発明の技術的範囲に含まれるものである。
【0019】
【実施例】
実施例1 組成割合を変えた合金ターゲットを使用して、DCスパ
ッタリング法(スパッタガス圧:15×10-3Tor
r)により様々な組成割合のNd−Fe−B合金薄膜磁
石を作成した。このとき基板温度は、600℃とした。
また薄膜の膜厚は20μmであった。更に、得られた薄
膜は、前記図1に示した結晶組織であることを、電子顕
微鏡観察によって確認した。得られた合金薄膜磁石につ
いて、各々振動試料型磁力計(VSM)によって、最大
エネルギー積(BH)max を測定した。図3には、Nd
とBとFeを基本組成とする薄膜磁石の最大エネルギー
積(BH)max の値が14MGOeを超える組成範囲を
斜線で示す。尚14MGOeを超えるものは、アスペク
ト比が20〜50であった。
【0020】実施例2 組成割合を変えた合金ターゲットを使用して、DCスパ
ッタリング法(スパッタガス圧:15×10-3Tor
r)により様々な組成割合のPr−Fe−B合金薄膜磁
石を作成した。このとき基板温度は、600℃とした。
また薄膜の膜厚は20μmであった。更に、得られた薄
膜は、前記図1に示した結晶組織であることを、電子顕
微鏡観察によって確認した。得られた合金薄膜磁石につ
いて、各々VSMによって、(BH)max を測定した。
図4には、PrとBとFeを基本組成とする薄膜磁石の
(BH)max の値が14MGOeを超える組成範囲を斜
線で示す。尚14MGOeを超えるものは、アスペクト
比が20〜50であった。
【0021】実施例3 NdとBの組成を一定にして、残部のFeとAgの組成
を変化させて成膜した。図5は、Nd12−Fe83-x−B
5 −Agx 膜のAg添加量(x)の変化による(BH)
max の変化を示すグラフである。尚図5の結果は、それ
ぞれの組成において、最大値が得られた成膜条件で行な
ったものである。また得られた合金薄膜磁石は、アスペ
クト比が20〜50で図1に示した結晶組織であること
を電子顕微鏡観察によって確認した。この結果から明ら
かな様に、1.5原子%以下のAgの添加は(BH)
max の向上に有効であることがわかる。
【0022】実施例4 PrとBの組成を一定にして、残部のFeとAgの組成
を変化させて成膜した。図6は、Pr12−Fe83-x−B
5 −Agx 膜のAg添加量(x)の変化による(BH)
max の変化を示すグラフである。尚図6の結果は、それ
ぞれの組成において、最大値が得られた成膜条件で行な
ったものである。また得られた合金薄膜磁石は、アスペ
クト比が20〜50で図1に示した結晶組織であること
を電子顕微鏡観察によって確認した。この結果から明ら
かな様に、Pr−Fe−B系においても1.5原子%以
下のAgの添加は(BH)max の向上に有効であること
がわかる。
【0023】比較例 15.0原子%Pr−79.2原子%Fe−5.5原子
%B−0.3原子%Agの合金を、アルゴンガス雰囲気
中で高周波加熱より溶解し、ロール表面速度10m/s
で回転する鋼製の単ロール(200mmφ)上に噴出し
急冷薄帯を作成した。このときの膜厚は20μmであっ
た。また得られた薄膜は、前記図2に示した結晶組織で
あることを、電子顕微鏡観察によって確認した。得られ
た薄膜について、VSMによって、(BH)max を測定
したところ、最大で14MGOeしか得られなかった。
【0024】
【発明の効果】本発明は以上の様に構成されており、薄
肉であってしかも良好な磁気特性を発揮することのでき
る希土類元素−Fe−B系薄膜永久磁石が実現できた。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に係る永久磁石の微細組織を示す模式図
である。
【図2】従来の永久磁石の微細組織を示す模式図であ
る。
【図3】本発明のNd−Fe−B系薄膜磁石の(BH)
max の値が14MGOeを超える組成範囲を示したグラ
フである。
【図4】本発明のPr−Fe−B系薄膜磁石の(BH)
max の値が14MGOeを超える組成範囲を示したグラ
フである。
【図5】本発明のNd12−Fe83-x−B5 −Agx 薄膜
磁石の(BH)max におけるAg添加量による変化を示
したグラフである。
【図6】本発明のPr12−Fe83-x−B5 −Agx 薄膜
磁石の(BH)max におけるAg添加量による変化を示
したグラフである。
【符号の説明】
1 結晶粒界相 2 主相結晶粒 3 基板 4 粒界 5 磁気的主相
フロントページの続き (72)発明者 吉川 一男 兵庫県神戸市西区高塚台1丁目5番5号 株式会社神戸製鋼所神戸総合技術研究所内

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 R(Rは希土類元素のうちNdおよび/
    またはPrを表わす)とFeおよびBを主成分とする合
    金からなる希土類元素−Fe−B系薄膜永久磁石であっ
    て、非磁性相である粒界が膜厚方向に貫いて形成される
    と共に、粒子相互間で磁気的に分離された磁気的主相が
    膜厚方向に延びる柱状構造を有して形成されたものであ
    り、且つ該柱状構造相のアスペクト比(長さ/直径比)
    が5以上であることを特徴とする希土類元素−Fe−B
    系薄膜永久磁石。
  2. 【請求項2】 R:8〜18原子%、B:5〜10原子
    %、残部:実質的にFeからなるものである請求項1に
    記載の希土類元素−Fe−B系薄膜永久磁石。
  3. 【請求項3】 Feの一部を1.5原子%以下のAgで
    置換したものである請求項2に記載の希土類元素−Fe
    −B系薄膜永久磁石。
JP6059362A 1994-03-29 1994-03-29 希土類元素−Fe−B系薄膜永久磁石 Withdrawn JPH07272929A (ja)

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