WO2003091015A1 - Pre-impregne, procede de fabrication et article moule - Google Patents

Description

明 細 書 プリ プレダ、 その製造方法および成形品 技 W分野

本発明は、 強化繊維と熱可塑性榭脂からなるプリ プレダに関する。 さ らに詳しく は、 生産性に優れ、 容易に金型に賦形でき る ドレープ性 を備え、 樹脂含浸性に優れ、 かつ、 取り扱い性に優れたプリ プレダに 関する。 背景技術

連続した強化繊維束に熱可塑性榭脂を含浸させた繊維強化熱可塑性 樹脂複合体は一般的にプリ プレダと呼ばれ、 自動車 · 航空機部材ゃー 般用工業材料の他、 例えばゴルフ ク ラ ブやスポ一ッ、 レジャ ー用途の 成形基材と しても幅広く利用 されている。

上記プリ プレダを成形して得られる成形品には、 表面外観品位や力 学特性などが要求されるため、 強化繊維束に十分に榭脂を含浸させボ ィ ドを極力低滅する必要がある。 そのため、 プリ プレダの時点で強化 繊維束に熱可塑性樹脂がほぼ完全に含浸された、 いわゆる完全含浸タ イブのプリ プレダが好ま しく 利用 されている。

ここで含浸とは、 強化繊維束の単繊維間に、 熱可塑性樹脂が実質的 に隙間なく 浸透されている状態を言う。

しかしながら、 この完全含浸タイプのプリ プレダは成形品のボイ ド を低減でき る反面、 剛直であるため、 成形する際に複雑形状の金型に 沿わせて賦形する際のハン ドリ ング性 （以下、 ドレープ性という〉 に 劣り 、 最終製品の形状自由度には大きな制限があった。 また、 一般的 に熱可塑性樹脂を強化繊維束内部まで十分含浸させるには、 溶融状態 の樹脂と強化繊維束を複合 してから強制的に 「しごく 」 などの工程が 必要と なり 、 強化繊維束がケバ立つなど して得られる成形品の品位や 力学特性を損ねたりするなどの問題が発生した。 さ らに、 このよ う な 含浸には長い時間が必要な場合もあり 、 成形品の生産性が課題となつ ていた。

このよ う に、 含浸性および ド レープ性を高度なレベルで維持するに は完全含浸タイ プのプリ プレダでは技術的に限界があった。

そこで近年、 コ ミ ングル形態や不連続コ ミ ングル形態のプリ プレダ が開発されている。

こ こでコ ミ ングル形態とは、 連続した強化繊維束内部に連続した熱 可塑性樹脂を繊維状で存在させている複合形態を言う。 また、 不連続 コ ミ ングル形態とは、 連続した強化繊維束内部に不連続の熱可塑性樹 脂を繊維状で存在させている複合形態を言う。

例えば、 特開昭 6 0 - 2 0 9 0 3 3 号公報には、 連続した強化繊維 束と連続した熱可塑性樹脂繊維束から構成されるコ ミ ングル形態のプ リ プレダの製造方法が開示されている。 こ の形態は、 プリ プレダの状 態で熱可塑性樹脂の含浸がなされていないため ドレープ性に優れ、 か つ'強化繊維束と熱可塑性榭脂が近接して配置されているため含浸性も 良好である。 しかしながら、 プリ プレダの搬送時や金型への賦形時に 強化繊維束と熱可塑性樹脂繊維が分線分離したり 、 熱可塑性樹脂を予 め紡糸 しマルチフ ィ ラ メ ン ト化する工程が必要となるため、 結果的に 生産性および取り扱い性の面で工業的に使用するには耐えない形態と なっている。

また、特開平 0 3 — 4 7 7 1 3号公報には、連続した強化繊維束に、 長さ 2 O tn n！〜 2 0 O m mに力 ッ ト された不連続の熱可塑性樹脂短繊 維がラ ンダム配向 したシー トを乗せ、 ウォータージェ ッ トなどの交絡 手法を用いて強制的に交絡させた不連続コ ミ ングル形態のプリ プレダ の製造方法が開示されている。 こ の形態も、 同様に、 成形時の含浸性 が良好である。 また、 完全交絡して形態が保持されているため強化繊 維束と熱可塑性樹脂繊維が分離する問題がない。 しかしながら、 熱可 塑性樹脂繊維が短繊維状で配置されているためプリ プレダが嵩高く な り 、金型形状によっては賦形できないなどの ドレープ性に問題がある。 また、 ウォータ一ジエ ツ トなどの強制交絡手法を用いるため強化繊維 が折損した り 、 湾曲 したりするため、 成形品の表面外観品位や力学特 性などが低下する といつた問題もある。 さ らには、 熱可塑性榭脂を予 め紡糸 しマルチフィ ラメ ン ト化する工程、 それを力 ッターなどで短繊 維化する工程が別途必要となり 、 結果的にコ ミ ンダル形態同様、 生産 性の面で工業的に使用するには耐えない形態となっている。

このよ う に、 含浸性、 ドレープ性、 取り扱い性および生産性を高度 なレベルで満足するプリ プレダはこれまでに見出されていない。 発明の開示

本発明は、 生産性に優れ、 容易に金型に賦形できる ドレープ性を備 え、 榭脂含浸性に優れ、 かつ、 取り扱い性に優れたプリ プレダを提供 するものである。

本発明者らは、 強化繊維束と熱可塑性樹脂と をある特定の構造とす ることで、 かかる課題を一挙に解決すること を見出した。

すなわち、 本発明は、 強化繊維と熱可塑性樹脂から構成されるプリ プレダであって、 通気性を有する熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) が、 連続した強化繊維束 （A ) 上に積層され、 該強化繊維束 （A ) と該熱 可塑性樹脂からなる層 （ B ) とが両者の界面において接合しているこ とを特徴とするプリ プレダである。

また、 本発明は、 加熱して溶融状態と した熱可塑性樹脂をエアーブ ローする こ とによ り 、熱可塑性榭脂からなる層 （ B ) を形成する工程、 および、 連続した強化繊維束 （ A ) と熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) を積層する工程を含むプリ プ レダの製造方法である。

また、 本発明は、 強化繊維束を連続して搬送する搬送装置、 強化繊 維束を開繊する開繊装置および熱可塑性榭脂を溶融しエアーブローで 吹き付ける積層装置を備えたプリ プレダの製造装置である。

また、本発明は、本発明のブリ プレダを成形してなる成形品を含む。 図面の簡単な説明

第 1 図は、 ドレープ性を評価する治具の斜視図である。

第 2図は、 含浸性を評価する金型の斜視図である。

第 3図は、 曲げ試験片を成形する金型の斜視図である。

第 4図は、 本発明のプリ プレダの製造装置の一例を示す模式図であ る。 発明を実施するための最良の形態

以下、 本発明について具体的に説明する。

本発明のプリ プレダは、 強化繊锥と熱可塑性榭脂から構成される。 こ こで、 本発明で使用される強化繊維束 （A ) とは、 強化繊維を一方 向に引き揃え、 束状となったものを意味する。 こ こで、 強化繊維とは 主に熱可塑性樹脂を補強する 目的で使用される。 かかる強化繊維と し ては、 例えば、 ガラス繊維、 炭素繊維、 金属繊維、 芳香族ポリ ア ミ ド 繊維、 ポリ アラ ミ ド繊維、 アルミ ナ繊維、 炭化珪素繊維、 ボロ ン繊維 などが挙げられる。 これらを単独または 2種以上を併用 しても良い。 また、 強化繊維の表面に金属などを被覆した り蒸着させたり してもよ い。 さ らに、 強化繊維に予め表面処理やカ ップリ ング処理を行う こ と もできる。 と り わけ、 比重が小さ く 、 高強度、 高弾性率である炭素繊 維が、 成形品の補強効率をよ り 高める こ とができるため、 好ま しく使 用される。

また、 かかる強化繊維束には、 その取り扱い性を向上する 目的でサ イ ジング剤を付与するこ とができ る。 サイ ジング剤については、 本発 明の効果を達成でき る範囲内であれば、 その種類、 付与方法、 付着量、 付着形態などについて特に制限はない。 さ らに、 強化繊維束には、 そ の目的に応 じて任意の添加剤を付与してもよい。

本発明で使用される熱可塑性樹脂と しては、 例えば、 ポ リ エチ レン テ レフタ レー ト 、 ポ リ ブチ レンテ レフ タ レー ト 、 ポ リ シク ロ へキサン ジメ チルテ レフ タ レ一 ト 、液晶ポ リ エステルな どのポ リ エステル樹脂、 ポ リ エチ レ ン、 ポ リ プロ ピ レン、 ポ リ プチ レンな どのポ リ オ レフ イ ン 樹脂、 ポ リ オキシメ チ レン樹脂、 ポ リ ア ミ ド樹脂、 ポ リ カーボネー ト 樹脂、 ポ リ ア リ ー レー ト樹脂、 ポ リ メ チルメ タ ク リ レー ト樹脂、 ポ リ 塩化ビュル、 A B S樹脂、 A E S樹脂、 A A S樹脂、 ポ リ スチ レ ン （ P S ) 樹脂、 H I P S樹脂などのス.チ レ ン系榭脂、 ポ リ フ ヱ ニ レンサル フ ァイ ド （ P P S ) 樹脂、 変性ポ リ フ エ 二 レ ンェ一テル （ P P E ) 樹 脂、 ポリ イ ミ ド樹脂、 ポリ ア ミ ドイ ミ ド樹脂、 ポリ エーテルイ ミ ド樹 脂、 ポ リ スルホ ン樹脂、 ポ リ エーテルスルホ ン樹脂、 ポ リ エ一エルケ ト ン樹脂、 ポリ エーテルエーテルケ ト ン樹脂、 フ エ ノ ール樹脂、 フ エ ノ キシ樹脂やこれ ら の共重合体、 変性体などが挙げられる。 これらを 単独または 2種以上を併用 しても良い。 と り わけ、 得られる成形品の 力学特性と、成形性の観点から、 ポリ アミ ド榭脂、 ポリ エステル榭脂、 ポリ フ エ二レンスルフ ィ ド （ P P S ) 樹脂、 ポリ エーテルイ ミ 1 ^樹脂、 ポリ カーボネー ト樹脂およびスチ レ ン系樹脂からなる群よ り選択され る少なく と も 1種の熱可塑性樹脂で構成される こ とが好ま しい。

また、 上記樹脂に、 本発明の効果を損なわない範囲内で、 エ ラ ス ト マー、 ゴム成分、 難燃剤、 無機充填材、 カーボンブラ ックなどの導電 性向上成分、 結晶核剤、 紫外線吸収剤、 制振剤、 抗菌剤、 防虫剤、 防 臭剤、 着色剤、 顔料、 染料、 熱安定剤、 離型剤、 耐電防止剤、 可塑剤、 滑剤、 発泡剤、 制泡剤、 カ ップリ ング材などを添加しても良い。

本発明のプリ プレダは、 通気性を有する熱可塑性樹脂からなる層 ( B ) が、 連続した強化繊維束 （A ) 上に積層され、 該強化繊維束 （A) と該熱可塑性樹脂からなる層 ( B ) と が両者の界面において接合 して いるこ とを特徴とする。

こ こ で、 強化繊維束 （A ) と熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) の界面 とは、強化繊維の単糸と熱可塑性樹脂とが接触している面を意味する。 また、 接合とは強化繊維の単糸と熱可塑性樹脂とが化学的、 物理的、 電気的な結合力などで、 搬送や成形工程で容易に分離しない程度の強 さで結合している状態にあるこ と を言う。 例えば、 本発明での目安と しては、 強化繊維束 （ A ) または熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) のど ちらか一方を保持して、 プリ プレダを持ち上げた場合に、 その界面で 両者が剥離しないこ とが挙げられる。 具体的には、 たと えば、 強化繊 維束 （A ) と熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) とが、 それらの界面にお いて、 融着 したり 、 接着剤によって接着されている状態などが挙げら. れる。 製造が容易である こ とから、 融着が特に好ま しい。

本発明のプリ プレダは、 以下の条件を満たすこ とが重要である。 ( 1 ) ド レープ性を有する、

( 2 ) 成型時の樹脂含浸性に優れる、

( 3 ) 取り扱い性に優れる。 ，

' 上記 （ 1 ) の条件について説明する。 例えば該プリ プレダをプレス 金型にレイアップし加熱プレス成形などを行う場合、 いかにプレス金 型の形状に沿わせてレイアップでき るかが成形性を左右するポイ ン ト となる。 プレス金型の形状に正確に、 かつ容易に沿わすこ とができな い場合は、 該プリ プレダに熱をかけながら徐々に変形させながらプレ ス金型の形状に沿わすなどの作業が必要となり 、 成形品の生産性が著 しく低下する。

次に、 上記 （ 2 ) の条件について説明する。 例えば該プリ プレダを プレス金型にレイア ップし、 加熱プレス成形などを行う場合、 閉塞状 態のプレス金型の中にあっては、 強化繊維束内に残存するエアは熱可 塑性樹脂の含浸圧に大き く 抗するため、 熱可塑性樹脂が強化繊維束内 に含浸する こ と を妨げる。 また、 強化繊維束内に残存したエアが、 そ のまま成形品中にボイ ドと して残留するこ と も問題となる。 プ レス成 形の過程で、 強化繊維束内に残存するエアをいかに効率よ く 排出する かが成形品の表面外観や物性を左右するポイ ン ト となる。 従って、 熱 可塑性樹脂からなる層が通気性を有するこ と によ り 、 プ レス成形時に 強化繊維束内からエアを速やかに該プリ プレダ外に排出させる こ とが でき る。 かかるプリ プレダは含浸性に優れ、 得られる成形品にはボィ ドが発生しにく い。

こ こ で、 通気性は、 例えば、 J I S P 8 1 1 7 に基づく ガーレー 式試験機法、 あるいは、 A S T M D 7 3 7 に基づく フラジ一ル形法 で測定することができる。 通気性の目安と しては、例えば、 J I S P 8 1 1 7に基づく ガーレー式試験機法で測定される通気性の指標が 5 0 0 0秒以下である と、成形時に十分なエア排出が可能である。なお、 こ の指標は値が小さいほど通気性に優れるこ とを意味する。 また、 よ り 通気性に優れた領域での評価と しては、 A S T M D 7 3 7 に基づ く フラジール形法で測定される空気量 （ c n^ Z c m ² * s ) を通気性 の目安とするこ とが好ま しい。 好ま しい空気量は 1 0以上であり、 よ り好ま しく は 5 0以上であ り 、 と り わけ好ま しく は 1 0 0以上である。 こ の指標は値が大きいほど通気性に優れる こ とを意味する。 空気量の 上限は、好ま しく は 3 0 0 0以下である。空気量がこ の範囲である と、 成形時のエア排出が良好であるだけでなく 、 ド レ一プ性も良好になる。

さ らに、 上記 （ 3 ) の条件について説明する。 例えば該プリ プレダ の搬送や成形工程での振動によ り 、 強化繊維束 （A ) から熱可塑性榭 脂からなる層 （ B ) が容易に分離、 脱落する場合、 得られる成形品中 で樹脂の偏り が生じ、 力学特性や表面外観を損な う恐れがある。 さ ら に、 分離、 脱落が著しい場合は、 成形自体が困難になる。

本発明における熱可塑性樹脂からなる層と しては、 通気性を有する も のであれば良く 、 具体的にはたと えば繊維、 多孔質フイ ノレム、 粉末 などを用いるこ とができ る。 しかし、 上記 （ 1 ) ~ ( 3 ) の条件を効 果的に達成させる観点から、 繊維集合体が好ま しい。

本発明において、 繊維集合体とは、 熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) を走査型電子顕微鏡 （ S E M ) 、 光学顕微鏡などで表面観察した際、 繊維状形態または繊維由来の形態が認められ、 かつ、 それが部分的に 融着している状態のこ と を言う。 こ こで部分的な融着とは、 繊維集合 体を構成する繊維同士が、 少なく と も一部で溶融一体化しているこ と を意味する。

このよ うな繊維集合体は、 繊維集合体自身が柔軟で ド レープ性に優 れる と ともに、 強化繊維束との界面において、 部分的に接合している ため、 プリ プレダ全体と しても ドレープ性に優れる。 ここで、 部分的 に接合している とは、 強化繊維束を構成する単繊維と繊維集合体を構 成する繊維とが接触した部分のみが接合状態にあ り 、 界面のその他の 部分は接合状態にないこ と を意味する。 強化繊維束と熱可塑性樹脂か らなる層との界面の全てが接合状態にある と、 プリ プレダの ドレープ 性が低下する。 一方、 界面の全てが非接合状態にある と、 プリ プレダ の取り扱い性が低下する。

かかる繊維集合体の形態については、 特に制限はないが、 生産が容 易であ り、 かつ形状設計の自由度に優れる点から、 不織布または織物 が好ま しく 、 と り わけ不織布が好ま しい。

さ らに、 繊維集合体を構成する繊維が、 実質上ランダム配向である 方が、 該プリ プレダの ドレープ性をよ り 高める上で好ま しい。

こ こで、 繊維集合体を構成する繊維の平均繊維径については特に制 限はなく 2 Ο Ο μ πι以下のものを好ま しく 用いる こ とができ る。 本発 明のプリ プレダの ドレープ性をさ らに高める観点から、 繊維の平均繊 維径は、 よ り好ま しく は 0 . l 〜 1 0 /x m、 と り わけ好ま しく は 1 〜 8 /x mである。 こ こ で平均繊維径とは、 光学顕微鏡などを用いて繊維 集合体を観察し、 サンプル数と して 5 0 0本以上の直径を測定したと きの数平均値である。 繊維集合体の製造方法は限定されないが、 後述のメ ル トブロー法に よる と、 繊維が実質上ラ ンダム配向で、 部分的に融着 し、 かつ、 平均 繊維径が細い不織布が得られるので、 好ま しい。

さ らに、 プリ プレダにおいて強化繊維束 （ A) に熱可塑性樹脂から なる層 （ B ) の一部が含有されているこ とが好ま しい。強化繊維束（A) に予め熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) の一部が含有されている と、 成 形時に樹脂の含浸が容易になるため好ま しいが、 一方でプリ プレダの ドレープ性の観点からは、 熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) の含有量が 少ない方が好ま しい。 従って、 強化繊維束 （A) 中の熱可塑性樹脂か らなる層 （ B ) の含有量は好ま しく は 1 %以上 5 0 %以下であり、 さ らに好ま しく は 3 %以上 3 0 %以下である。 こ こで、 プリ プレダにお ける、 強化繊維束 （ A) 中の熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) の含有量 は、 S E M、 光学顕微鏡などの観察によって測定できる。 例えば、 プ リ プレダの断面を強化繊維束 （A) の配向方向から観察し、 強化繊維 束の最外郭にアウ トライ ンを引き、 強化繊維束領域とする。 そ して、 該領域に存在する熱可塑性樹脂の面積を、 前記領域の面積で除した割 合から求める方法が例示できる。

本発明のプリ プレダは、 ドレープ性に優れるこ とから、 複数枚を金 型に積層 して成形するこ と もできる。 このよ う な場合、 プリ プレダ 1 枚の厚みが薄いほど成形品を薄く できたり 、 プリ プレダをよ り多く稹 層できる こ とから積層構成の設計自由度の点で有利である。 一方、 プ リ プレダを安定して生産するためには、 ある程度の厚みを保持する こ とが望ま しい。

そこで、 本発明のプリ プレダに使用する強化繊維束 （A ) の平均厚 みは 1 0 〜 2 0 0 0 mの範囲内が好ま しく 、 1 0 0 ~ 1 0 0 0 / m の範囲内がさ らに好ま しい。 '

また、 本発明のプリ プレダに積層 される熱可塑性樹脂からなる層 ( B ) の平均厚みは 1 0 ~ 2 0 0 0 z mの範囲内が好ま しく 、 3 0 〜 3 O O mの範囲内がさ らに好ま しい。

さ らに、成形時のエア排出を効率的に行う観点から、強化繊維束（ A ) の平均厚みを t 1 ( μ m ) 、 熱可塑性榭脂からなる層 （ B ) の平均厚 みを t 2 ( μ m ) と した場合の平均層厚み比 （ t = t 1 / t 2 ) が 0 . 5 〜 5 0の範囲内にあるこ とが好ま しく 、 1 ~ 4 5 の範囲内がさ らに 好ま しく 、 3 ~ 4 0 の範囲内がと り わけ好ま しい。

こ こ で平均厚みは、 熱可塑性樹脂の含有量の測定と同様に、 該プリ プレダの断面を S E M、 光学顕微鏡などの観察によって測定できる。 測定点の間隔を 0 . 1 m m以上と して、 少なく と も 1 0点の厚みを平 均した値を平均厚みとする。

また、 本発明のプリ プレダにおける、 強化繊維束 （A ) と熱可塑性 樹脂からなる層 （ B ) の好ま しい比率を容量比で示すと、 得られる成 形品の力学特性と表面外観の観点から、 強化繊維束 （ A ) が 5 〜 8 0 容量。 /₀が好ま しく 、 1 0 ~ 8 0容量％がさ らに好ま しく 、 1 5 〜 8 0 容量％がと りわけ好ま しい。 従って、 熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) は 2 0 ~ 9 5容量。 /₀が好ま しく 、 2 0 〜 9 0容量％がさ らに好ま しく 、 2 0 ~ 8 5容量。 /₀がと り わけ好ま しい。 こ こで、 容量％とは、 各々の 成分の重量と比重から容易に測定するこ とができる。

次に、 本発明のプリ プレダの製造方法について説明する。

本発明のプリ プレダは、 少なく と も、 加熱して溶融状態と した熱可 塑性樹脂をエアーブローする こ と によ り 、 熱可塑性樹脂からなる層 ( B ) を形成する第 1 の工程、 および、 連続した強化繊維束 （A ) と 熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) を積層する第 2の工程を含む製造工程 によ り製造するこ とができ る。

第 1 工程では、 まず熱可塑性樹脂を加熱して溶融状態と し、 ついで エアーブローするこ とで、 上記 （ 1 ) 〜 （ 3 ) の条件を満足する形態 へ加工するこ とができる。 こ こで、 熱可塑性樹脂を加熱して溶融する 方法と しては、 単軸押出機、 二軸押出機などの一般的な方法を用いる こ とができ る。

また、溶融状態の熱可塑性樹脂をエアーブローする方法は、例えば、 熱可塑性樹脂を溶融状態のまま口金よ り 吐出させながら、 吐出口近傍 に設置されたエア一噴出口から圧力空気を排出させる方法が挙げられ る。 こ こで用いるエアーの圧力と しては、 特に制限はないが、 0 . 5 〜 1 5 0 M P a が好ま しい。 圧力を上記範囲内とするこ と で、 熱可塑 性樹脂を好ま しい繊維状形態とするこ とができ るだけでなく 、 得られ るプリ プレダの品位を確保するこ とができ る。 また、 予め加熱したェ ァーを使用する と、 熱可塑性樹脂の繊維径を細く でき、 プリ プレダの ドレープ性の観点でよ り好ま しい。

第 2工程では、 第 1 工程で得られる熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) を、 連続した強化繊維束 （A) に積層 させる。 こ こで、 熱可塑性樹脂 からなる層 （ B ) を、 別途形成した後、 強化繊維束 （A ) と積層 して も良いが、 こ こで、 加熱して溶融状態と した熱可塑性樹脂を、 エアー ブローを用いて、 連続した強化繊維束 （A) に吹き付けることによ り 、 連続した強化繊維束 （A ) と熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) を積層す る方法がよ り好ま しい。 この方法は、 上記第 1 の工程と第 2 の工程を 1 プロセスで行う こ とが可能であるため、 生産性の観点で好ま しい。 さ らに、 エアーブローによ り強化繊維束に吹き付けられた熱可塑性榭 脂が、 繊維同士が相互に融着した通気性を有する不織布の形態を形成 する。 また、該不織布を構成する繊維は、 実質上ランダム配向である。 さ らには、 強化繊維束 （ A ) と熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) が界面 で融着している。 従って、 得られるプリ プレダは、 上記 （ 1 ) 〜 （ 3 ) の条件を満足する。

連続した強化繊維束 （A ) と熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) を積層 するにあたって、 該強化繊維束 （A) を予め開繊しておく こ とが望ま しい。 予め開繊しておく こ とで強化繊維束の厚みを薄く するこ とがで き、 成形する際の熱可塑性樹脂の含浸性をよ り 高める こ とができ る。 開繊比と しては、 2 . 0以上が好ま しく 、 2 . 5以上がさ らに好ま し い。 こ こで開繊比とは、 開繊前の強化繊維束の幅を b 1 ( m m ) 、 厚 みを a l ( μ m ) 、 開繊後の強化繊維束の幅を b 2 ( m m ) 、 厚みを a 2 ί μ m ) と した場合、 開繊比 = ( b 2 / a 2 ) / ( b 1 / a 1 ) と して算出できる。

強化繊維束の開繊方法と しては、 特に制限はなく 、 例えば凹凸ロー ルを交互に通過させる方法、 太鼓型ロールを使用する方法、 軸方向振 動に張力変動を加える方法、 垂直に往復運動する 2個の摩擦体による 強化繊維束の張力を変動させる方法、 強化繊維束にエアーを吹き付け る方法 （特開平 5 — 2 4 7 7 1 6号公報） 、 強化繊維束をエア一吸引 する方法、 パネ開繊要素を用いる方法、 エキスパンダロールを用いる 方法など公知の方法を利用でき る。 さ らに、 これら 2つ以上の方法を 組み合わせても良い。

こ こで、 エアーブローを用いて、 連続した強化繊維束 （A ) の開繊 と、 熱可塑性樹脂の吹き付けを同時に行う こ とが、 プリ プレダの生産 性の観点から好ま しい。

なお、 本発明のプリ プレダの製造方法には、 その効果を損なわない 範囲内で、 他の工程を組み合わせる こ とができる。 例えば、 強化繊維 束の予熱工程や、 冷却工程、 電子線照射工程、 プラズマ処理工程、 強 磁場付与工程、 超音波付与工程および第 3成分を付着させる工程など が挙げられる。

かかる本発明のプリ プレダは、強化繊維束を連続して搬送する装置、 強化繊維束を開繊する開繊装置および熱可塑性樹脂を溶融しエア一ブ ローで吹き付ける積層装置を備えた製造装置によ り製造する こ とがで き る。 さ らに、 プリ プレダの生産性を向上させる 目的で、 好ま しく は 上記装置を同一ライ ンに配置し、 さ らに好ま しく は開繊装置と積層装 置を連続して配置し、 強化繊維束の開織と、 熱可塑性樹脂の積層と を 同時にイ ンライ ンで行う機能を兼ね備えた装置を用いるこ とができ る かく して得られる本発明のプリ プレダは、 強化繊維束 （A ) に熱可 塑性樹脂からなる層 （ B ) が積層された形態であるが、 さ らに強化繊 維束の上下に熱可塑性樹脂からなる層が積層されたサン ドィ ツチ状の 形態や、 強化繊維束の全周囲に熱可塑性樹脂からなる層が積層された 芯鞘状の形態とするこ と もできる。 このよ う に、 強化繊維束の被覆が 大き く なる と、 プリ プレダの取り扱いは比較的容易となる。

こ こ で、 強化繊維束の上下に熱可塑性樹脂からなる層が積層された 形態は、 例えば、 連続した強化繊維束の両面に熱可塑性樹脂を吹き付 けるこ とで達成でき る。 また、 このと きのエアーブローが交差する位 置に強化繊維束を配置する と強化繊維束の開繊をよ り一層促進させる こ とができる。

また、 強化繊維束の全周囲に熱可塑性樹脂からなる層が積層された 形態は、 例えば、 本発明のプリ プレダを長手方向の軸芯に沿って丸め 込んだり、 折り 重ねたりすることで達成できる。

すなわち本発明のプリ プレダは、 目的とする成形品の形状や、 成形 法に合わせて任意の形状に 2次加工する こ とができ る。 2次加工の形 状には特に制限はなく 、 例えば、 一方向に引き揃えた長尺のシー ト形 状、 長手方向に折り 目 を付けた形状、 長手方向にたたんだ形状、 1 〜 5 O m m程度の長さに力 ッ ト した不連続形状、 複数のヤーン状プリ プ レグを織り 込んだ織物形状や編み物形状などが挙げられる。

本発明の成形品は、 かかるプリ プレダを通常の成形法で成形、 加工 したものである。 成形方法と しては、 例えば、 プレス成形、 フィ ラメ ン ト ワイ ンデイ ング成形、 スタ ンビング成形などが挙げられる。 得ら れる成形品は熱可塑性であるこ とから、 イ ンサー ト成形、 アウ トサー ト成形、熱溶着、振動溶着、超音波溶着などに活用するこ と もできる。 本発明で得られる成形品は、 連続した強化繊維で強化されているた め力学的特性に優れ、 かつ工業的に有用な生産性および経済性を兼ね 備えてお り 、 種々の用途に展開できる。 例えば、 各種ギヤ—、 各種ケース、 セ ンサー、 L E Dラ ンプ、 コネ ク タ一、 ソケ ッ ト 、 抵抗器、 リ レーケース、 スィ ッチ、 コイルボ ビン、 コ ンデンサー、 光ピッ ク ア ッ プ、 発振子、 各種端子板、 変成器、 ブラ グ、 プリ ン ト配線板、 チューナー、 ス ピーカ一、 マイ ク ロ フォ ン、 へ ッ ドフ ォ ン、 小型モ—ター、 磁気へッ ドベース、 パワーモジユーノレ、 半導体、 ディ スプレー、 F D Dキヤ リ ッ ジ、 シャーシ、 H D D、 M O、 モーターブラ ッ シュホノレダー、 ノヽ。ラボラ ア ンテナ、 ノ ー トノヽ。ソ コ ン、 携帯電話な どの電気または電子機器の部品、 部材および筐体、 電話、 フ ァ ク シミ リ 、 V T R、 コ ピー機、 テ レビ、 アイ ロ ン、 ヘアー ドライ ヤー、 炊飯器、 電子 レンジ、 音響機器、 掃除機、 トイ レタ リ 一用品、 レーザーディ ス ク、 コ ンパク トディ ス ク 、 照明、 冷蔵庫、 エア コ ン、 タイ プライ ター、 ヮー ドプロセ ッサーな どに代表される家庭または事 務製品部品、 部材および筐体、 パチン コ、 ス ロ ッ トマシン、 ゲーム機 などの遊技または娯楽製品部品、 部材および筐体、 顕微鏡、 双眼鏡、 カメ ラ、 時計などの光学機器、 精密機械関連部品、 部材および筐体、 モーター部品、 オルタネーターター ミ ナル、 オルタネーターコネク タ 一、 I C レギュ レーター、 ライ トディ ヤー用ポテンシ ョ メ一ターべ一 ス、 サスペンショ ン部品、 排気ガスバルブなどの各種バルブ、 燃料関 係、 排気系または吸気系各種パイ プ、 エア一イ ンテーク ノ ズルス ノ ー ケル、 イ ンテーク マ二ホール ド、 各種アーム、 各種フ レーム、 各種ヒ ンジ、 各種軸受、 燃料ポンプ、 ガソ リ ンタ ンク 、 C N Gタ ンク 、 ェン ジン冷却水ジ ョ イ ン ト 、 キャブレターメ イ ンボディ 一、 キャ ブレター スぺーサ一、 排気ガスセンサー、 冷却水セ ンサー、 油温セ ンサ一、 ブ レーキ ノ ッ ト ウェアーセンサ—、 ス ロ ッ トノレポジシ ョ ンセ ンサー、 ク ラ ンク シャ フ トポジシ ョ ンセ ンサ一、 エア一フ ローメ 一タ一、 ブレー キバッ ト磨耗センサー、 エア コ ン用サーモス タ ッ トベース、 暖房温風 フ ローコ ン ト ローノレ ノく ノレブ、 ラ ジェ一ターモ一ター用ブラ ッ シュ ホノレ ダー、 ウォーターポンプイ ンペラ一、 タービンベイ ン、 ワイ パーモー ター関係部品、 ディ ス ト リ ビユ タ一、 スタータ一ス ィ ッチ、 ス タータ — リ レー、 ト ラ ンス ミ ッ シ ョ ン用 ワイ ヤーノヽ ーネ ス 、 ウ ィ ン ド ウォ ッ シヤー ノ ズル、 エア コ ンパネルス ィ ッ チ基板、 燃料関係電磁気弁用コ ィノレ、 ヒ ューズ用コネク ター、 バッテ リ ー ト レイ 、 A Tブラケッ ト、 ヘ ッ ドラ ンプサポー ト 、 ペダ^/ハ ウジング、 ノヽン ドノレ、 ド ア ビーム、 プロテク ター、 シャーシ、 フ レーム、 アーム レス ト 、 ホーンターミ ナ ル、 ステ ップモーターロ ーター、 ラ ンプソケ ッ ト、 ラ ンプ リ フ レク タ ―、 ラ ンプハウジング、 ブレーキピス ト ン、 ノ イ ズシーノレ ド、 ラ ジェ タ一サポー ト、 スペアタイ ヤカ ノく一、 シー ト シェル、 ソ レノ イ ドボ ビ ン、 エンジンオイルフ ィ ルタ—、 点火装置ケース、 ア ンダーカバー、 スカ ツ フプレー ト、 ピラー ト リ ム、 プロペラ シャ フ ト 、 ホイ一ノレ、 フ エ ンダー、 フ エイ シャ一、 バンノ 一、 ノく ンノ ー ビーム、 ボンネ ッ ト 、 エ ア 口 パー ツ 、 プラ ッ ト フォーム、 カ ウノレノレ—バー、 ノレー フ 、 イ ン ス トルメ ン トパネル、 スポィ ラーおよび各種モジュールなどの自動車関 連部品、 部材および外板、 ランディ ングギアポッ ド、 ウイ ングレツ ト、 スボイ ラー、 エッジ、 ラダー、 エ レベーター、 フ ェイ リ ング、 リ ブな どの航空機関連部品、 部材および外板、 各種ラケッ ト、 ゴルフク ラブ シャ フ ト、 ヨ ッ ト、 ボー ド、 スキー用品、 釣り竿などのスポーツ関連 部品、 部材および人工衛星関連部品などの各種用途に有用である。

上記の中でも、 軽量かつ高剛性であって、 さ らに電磁波遮蔽能力を 持っため、 パソ コ ン、 ディ スプレー、 携帯電話、 携帯情報端末などの 電気または電子機器、 O A機器の用途で好ま しく 用いられる。 と り わ け筐体などの剛性の必要な部位に好適に用いる こ とができる。

さ らに、力学特性に優れた大型成形品が容易に成形できるこ とから、 自動車または航空機用の部材ゃ外板にも好適に用いる こ とができ る。 以下に実施例を示し、 本発明をさ らに具体的に説明する。

本発明の構成要件、 プリ プレダ、 およびそれを用いた成形品に関す る評価項目およびその評価方法を下記する。 [本発明の構成要件に関する評価方法]

( 1 ) 通気性

熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) の通気性は、 A S T M D 7 3' 7規 格に基づいたフラジール形法で測定される空気量 （ c m ³ / c m ² · s ) で評価した。空気量が大きいほど通気性に優れているこ と を意味する。 また、 通気性の著しく劣る場合は、 上記規格では測定不能であるた め、 J I S P 8 1 1 7規格に基づく ガーレー式試験法で測定される 通気量 （ s ) を目安評価と した。 通気量が小さいほど、 通気性に優れ ているこ とを意味する。

なお、 熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) の通気性は、 強化繊維束 （A) に積層する前の状態で測定すればよい。 また、 熱可塑性樹脂からなる 層 （ B ) の形成と積層を同時に行う場合は、 プリ プレダの製造と同一 条件にて熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) のみを別途製造して測定して も良い。 さ らには、 熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) をプリ プレダから 強制的に分離して測定しても良い。 強制的に分離しても、 実質的に損 傷がなければ、 通気性の測定値には大きな影響を及ぼさない。

( 2 ) 界面接合状態

プリ プレダにおいて、 強化繊維束 （A) も しく は熱可塑性樹脂から なる層 （ B ) のどち らかを保持し、 その界面で剥離する方向に、 保持 した位置からプリ プレダ持ち上げる程度の力を付与した場合の界面状 態を観察した。

完全接合 ： 実質的に全.ての界面が接合した状態を維持する。

部分的接合 ： 界面の一部が接合した状態を維持する。

非接合 ： 実質的に全ての界面が接合 していない。

分離 ： 強化繊維束と熱可塑性樹脂が分離する。

( 3 ) 含有量

S E Mによるプリ プレダ断面の観察を行い、 プリ プレダの断面を強 化繊維束 （A) の配向方向から観察 し、 強化繊維束の最外郭にア ウ ト ライ ンを引き、 強化繊維束領域と した。 強化繊維束領域に存在する熱 可塑性樹脂の深さを測定し、 強化繊維束領域の厚みで除するこ とによ り含有量 （％ ) と して評価した。

[本発明のプリ プレダに関する特性評価方法]

( 1 ) ドレープ性

本発明での ドレープ性とは、 プリ プレダを型に沿って変形させた場 合に、 プリ プレダの破壊や、 強化繊維の折損を伴う こ となく 、 プリ プ レグが型に柔軟に追随する度合いを表すものである。 本発明において は、 図 1 に示す評価治具 1 を用いて評価を行った。 治具 1 は、 長さ a 力 1 0 0 m m、高さ b 力 S 1 0 0 mm、プロ ック コーナー角度 d力' 9 0 ° であった。 得られたプリ プレグを長さ 1 0 O m m X幅 1 O m mにカ ツ ト し、 試験サンプル 2 とする。 こ こで、 サンプルの長さ方向と、 強化 繊維束の長手方向を揃えるものとする。 強化繊維束が多方向に積層 し ている場合は、 その最外層の長手方向を基準とする。 図に示すよ うに サンプルの一方の端に 2 0 0 g の重錐 3 を取り付け、 も う一方の端と 中間点を治具 1 のク ランプ 4 に固定し（固定部分 c の長さ 5 O m m) , 重錐 3 が静止した状態でプリ プレダ 2 を観察する。 各サンプルの ドレ 一プ性を下記基準に従い、 5段階で評価を行った。

〇〇 ： プリ プレダの破壊、 強化繊維の折損なく 、 9 0 ° の角度をな すブロ ック面に実質的に接する。 （ ド レープ性に特に優れる。 ）

〇 ： プリ プレダの破壊、 強化繊維の折損なく 、 9 0 ° の角度をなす ブロ ック コーナーで屈折している。 さ らに力を加える と、 プリ プレダ の破壊、 強化繊維の折損を伴う こ となく 、 強制的にブロ ッ ク面に接す る こ とができる。 （ ドレープ性に優れる。 ）

Δ ： プリ プレダが破壊、 強化繊維の折損なく 、 9 0 ° の角度をなす ブロ ック コーナーで屈折している。 さ らに力を加えても、 強制的にプ ロ ッ ク面に接するこ とができない、 も しく はプリ プレダの破壊、 強化 繊維の折損を伴う。 （ ドレープ性に優れない。 ） X : 9 0 ° の角度をなすプロ ッ ク コーナーで屈折している。 プリ プ レグの破壊、 強化繊維の折損を伴う。 （ ドレープ性に劣る。 ）

X X ： 9 0 ° の角度をなすプロ ック コーナーで屈折しない。 （ ド レ ープ性に著しく 劣る。 ）

( 2 ) 含浸性

本発明での含浸性とは、 熱可塑性樹脂を加熱し溶融状態と して成形 する場合の、 熱可塑性樹脂の強化繊維束の内部への浸透のしゃすさを 表すものである。 本発明においては、 下記条件にてプリ プレダを成形 し、 その成形品中のボイ ド （空隙） を観察した。 すなわち、 得られた プリ プレダを、 ドレープ性評価と同 じ要領にて長さ 1 0 O m xn X幅 1 0 m mにカッ ト し、 試験サンプルとする。 なお、 比較評価は強化繊維 の容量。 /。を揃える必要がある。

試験サンプルを、 図 2に示す評価金型を用いて成形を行った。 プリ プレダを雌型 6 の溝 7 (溝長さ e が 1 0 0 m m、 溝幅 f が 1 0 m m、 溝深さ gが 1 0 m m) にセ ッ ト して、 雄型 5 で固定し、 予めプ レス温 度に昇温しておいたプレス機でプレス成形した。 プレス温度は、 熱可 塑性樹脂の種類に応 じて設定する。 P P S樹脂を用いた場合は 3 2 0 °Cと した。 プレス圧力は、 金型を挿入してから 1 分後までは O M P a 、 それから 2分後まで 5 M P a と した。 放圧後、 金型を水冷プ レス にて冷却した。

得られた成形品の断面観察を行い、 各サンプルの含浸性を下記基準 に従い、 4段階で評価を行った。 なお、 断面観察には、 光学顕微鏡を 用いた。

〇〇 ： ボイ ドがほとんど確認できない。 （含浸性に特に優れる） 〇 ： 成形品の断面積に対するボイ ド面積が 1 0 %以下である。 （含 浸性に優れる。 ）

△ ： 成形品の断面積に対するボイ ド面積が 1 0 %を越える。 （含浸 性に優れない。 ） X ： 成形品の断面積に対するボイ ド面積が 5 0 %を越える。 （含浸 性に劣る。 ）

( 3 ) 取り扱い性

得られたプリ プレダの外観品位を観察した。 主に、 プリ プレダと し ての形状の安定性、 強化繊維の毛羽立ちや蛇行などの不具合の有無な どから、 下記基準に従い、 3段階で評価を行った。

〇 ： 問題なく使用できる。 （取り扱い性に優れる。 ）

△ ： 使用でき るが、 形状不良や不具合が見られる。 （取り扱い性に 優れない。 ）

X ： 形状不良や不具合の影響で、 使用に支障がある。 （取り扱い性 に劣る。 ）

[本発明の成形品に関する特性評価方法]

( 1 ) 曲げ試験

得られたプリ プレ ダを長さ 2 0 0 m m X幅 6 0 m mにカ ツ ト し、 そ れを図 3 に示す評価用金型を用い、成形品厚みが 1 m mとなるよ う に、 雌型 9 の溝 1 0 (溝長さ h力 S 1 0 0 m m、 溝幅 i 力 S 6 0 m m、 溝深さ j が 1 O m m) に 0 ° 方向積層し、 雄型 8で固定し、 プレス成形した。 プレス温度は 3 2 0 °C、 プレス時間 1 0分間、 プ レス圧力 5 M P a の 条件で行った。 放圧後、 水冷プレスにて冷却した。

成形品から所定の大き さのを試験片を切 り 出 し、 A S T M D 7 9 0規格に基づいて曲げ試験を行った。

本発明の実施例および比較例に用いた各種構成要素は下記の通り で ある。

連続した強化繊維束

炭素繊維束 ： 繊維数 1 2 0 0 0本、 繊度 0 . 6 ( g / 9 0 0 0 m ) ガラ ス繊維束 ： 日東紡 （株） 製 R S I 1 0 - Q L - 5 2 0 熱可塑性樹脂

ポリ フ ヱ ニ レンスルフ ィ ド樹脂 ： 東レ （株） 製 ト レ リ ナ （登録商標） M 2 5 8 8

(実施例 1 )

図 4に示す装置を用いてプリ プレダを製造した。 連続した炭素繊維 束 1 1 を、 ス トラ ン ド間隔が l ~ 5 m mとなるよ う に、 幅 1 0 0 m m の間に複数本引き揃え、 ワイ ンダー （図示せず） にて張力をかけつつ、 1 0 mZ分の速度で引き取り を行った。 該引き取り ライ ン上流に、 2 0 0 °Cでの加熱ゾーン 1 2 を設け、 炭素繊維に付着している集束剤を 除去した。 続いて、 エアーブローによ る開繊ゾーン 1 3 を設け、 開織 比が 2. 5 となる よ う にエアーの圧力を調整しつつ、 炭素繊維束の上 面よ り エア一を吹き当てた。

こ こ で、 P P S樹脂 1 4 を、 スク リ ュー直径 2 O ra mの単軸押出機 にて、 その先端に取り付けたメルトプロ一方式ダイ 1 5 ( 0. 3 5 mm、 7 8 ホール、 1 . 2 mmピッチ） から溶融吐出させ、 加熱した エアーブロー 1 6 によ り 吐出樹脂が飛散するよ う にエアーの圧力を調 整しつつ、 上記開繊工程直後の炭素繊維束に吹き付けた。 プリ プレダ における繊維体積含量 （ V f ) が 6 0 %となるよ う、 P P S榭脂の吐 出量を コ ン トロールした。

熱可塑性樹脂を固化させる冷却ゾーンを経て、 プリ プレダ 1 7 と し、 ワインダ一で卷き取り を行った。プリ プレダは、連続した炭素繊維に、 P P S樹脂が不織布状の形態で積層されていた。 S E M、 光学顕微鏡 で観察した結果、 不織布を形成する P P S繊維は、 ラ ンダム配向で相 互に部分的融着 し、 その一部は強化繊維束の中に混入 していた。 得ら れたプリ プレダを特性評価、 および成形品特性評価に供した。

なお、別途、 P P S樹脂を、 プリ プレダを製造するのと同一条件で、 エアーブローした繊維集合体をメ ッ シュ コ ンベア一にて採取し、 通気 量測定に供した。

(実施例 2 )

連続した炭素繊維束の引き取り速度を 2 O mZ分に変えた以外は、 実施例 1 と同様の方法でプリ プレダの製造を行った。 引き取り速度に 比例して P P S樹脂吐出量を増加させたため、 エアーブローによる吐 出樹脂の飛散が小さ く なつた。 '

なお、 実施例 1 と同様に、 繊維集合体をメ ッシュ コ ンベア一で採取 し、 通基量測定に供した。

(実施例 3 )

連続した炭素繊維束を、 ス ト ラ ン ド 1本にて、 さ らに炭素繊維束の 引き取り ライ ン上流の加熱ゾーンを設けなかった以外は、 実施例 1 と 同じ要領で、 幅 1 0 m mのヤーン状のプリ プレダを製造し、 各種評価 に供した。 P P S樹脂の吐出量、 エアーの圧力は V f が 6 0 %となる よ う調整した。

(実施例 4 )

さ らに炭素繊維束の引き取り ライ ン上の開繊ゾー ンを設けなかった 以外は、 実施例 3 と同 じ要領で、 ヤーン状のプリ プレダを製造し、 各 種評価に供した。

(実施例 5 )

実施例 4の P P S榭脂を吹き付けるエア一圧力を 1 . 5倍と し、 他 の条件は実施例 4 と同 じと して、 ヤー ン状のプリ プレダを製造し、 各 種評価に供した。

(実施例 6 )

V i が 4 5 %となるよ う 、 P P S樹脂の吐出量を調整し、 実施例 4 と同 じ容量でヤーン状のプリ プレダを製造し、 各種評価に供した。 P P S樹脂の吐出量が増加したため、 エアーブローによ る飛散が小さ く な り 、 繊維径の太いまま炭素繊維に積層された。

(実施例 7 )

メ ル トブ口 一方式ダイを 2箇所設け、 炭素繊維束の両面から P P S 樹脂を吹き付けるよ うに し、 かつ V f が 6 0 %となる よ う に P P S榭 脂の吐出量を調整した以外は、 実施例 4 と同じ条件で、 ャ一ン状のプ リ プレダを製造 し、 各種評価に供した。

(実施例 8 )

連続 した強化繊維束をガラ ス繊維束に変えた以外は、 実施例 4 と 同 じ条件で、 ヤーン状のプ リ プレダを製造 し、 各種評価に供 した。

(比較例 1 )

連続 した炭素繊維束を、 ス ト ラ ン ド間隔が 1 m m以下と なる よ う に、 幅 1 0 O m mの間に複数本引 き揃え、 ワイ ンダ一にて張力をかけつつ、 1 O mZ s の速度で引き取 り を行った。

こ こ で、 P P S樹脂を、ス ク リ ユ ー直径 2 O m mの単軸押出機にて、 その先端に取り 付けたフ イ ノレムス リ ッ ト ダイ （幅 1 0 0 m m ) 力ゝら押 出 しなが ら、 上記炭素繊維束に積層 した。 さ らに、 これを加熱ゾー ン を経て、 ホ ッ ト ロールにてフ ィ ルム と炭素繊維を圧着 してプリ プレダ を製造 した。 プリ プレダにおける V ί が 6 0 % と なる よ う 、 P P S樹 脂の吐出量をコ ン ト ロール した。

なお、 上記フ ィ ルムを、 通気量測定に供した。 '

(比較例 2 )

連続 した炭素繊維束を、 ス ト ラ ン ド 1 本にて、 ワ イ ンダ一にて張力 をかけつつ 1 O mZ分の速度で引 き取 り を行った。 こ の引 き取 り ライ ン上流には加熱ゾーンを設けなかった。

ス ク リ ユ ー直径 2 O m mの単軸押出機の先端に取 り 付けたフ ィ ルム ス リ ッ ト ダイ （幅 3 O m m) 力ゝら、 P P S樹脂を溶融押出 し しなが ら、 上記引 き取 り ライ ン上の炭素繊維束に積層 した後、 加熱されたバーに 卷きかけて しごき、 溶融状態の P P S樹脂を強制的に含浸させ、 幅 1 O m mのヤーン状のプリ プレダを製造 し、 各種評価に供 した。

(比較例 3 )

比較例 2 と 同様に、 ス ク リ ュー直径 2 O m mの単軸押出機にて、 そ の先端に取 り 付けたフ イ ノレムス リ ッ ト ダイ （幅 1 0 m m ) 力ゝら、 P P S樹脂を押出 し し、 得られたフ ィ ルム を引 き取 り ラ イ ン上の炭素繊維 束に積層 した。 さ らに、 これを加熱ゾーンを経て、 ホッ ト ロールにて フィルムと炭素繊維束を圧着 して、 幅 1 O m mのヤーン状のプリ プレ グを製造し、 各種評価に供した。

(比較例 4 )

P P S樹脂を別工程にてあらかじめマルチフ ィ ラ メ ン ト化 （繊維直 径 φ - 2 0 / m ) し、 連続した炭素繊維束と連続した P P S樹脂マル チフィ ラメ ン ト とを合糸 し、空気流を当てるこ とによ り 十分交絡させ、 コ ミ ングル形態の幅 1 O m mのヤーン状のプリ プレダを製造し、 各種 評価に供した。

(比較例 5 )

P P S樹脂を別工程にてあらかじめマルチフィ ラメ ン ト化 （繊維直 径 φ - 2 0 /z m) し、 それをギロチンカ ッターでカ ッ トする こ と によ り P P S短繊維を得た。 次にその P P S短繊維をラ ンダム配向させて シー ト状に配置し、 収束剤を加えながらローラーで加圧するこ とによ り P P S短繊維シー トを得た。 P P S短繊維シー トを連続した炭素繊 維束上に乗せ、 ウォータージヱ ッ ト を用いて炭素繊維束と P P S短繊 維と を強制的に交絡させ、 不連続コ ミ ングル形態のプリ プレダを製造 した。 得られたプリ プレダを、 繊維方向に沿って幅 l O m m X長さ 2 0 O m mにカツ ト したものを各種評価に供した。

最後に、 上記評価項目、 および生産性、 経済性のパ ラ ンスを、 〇〇 〇 ： 特に優れる、 〇〇 ： よ り優れる、 〇 ： 優れる、 Δ : 優れない、 X ： 劣る、 の 5段階にて総合的に評価した。

評価結果を表 1 ~ 3 にま とめた。

※片面部分の厚み 表 3

表から明 らかなよ う に、 実施例のプ リ プレダは、 比較例のプリ プレ グに比べ、 ドレ一プ性、 含浸性および取 り 扱い性が良好である。 さ ら に、 実施例のプ リ プレダは、 熱可塑性樹脂からなる層の形成と 、 その 強化繊維束の上への積層を 1 工程で実施でき、 高い生産性が確保でき る。

実施例 1 、 2 および比較例 1 の比較から、 実施例のプ リ プレダから は、 比較例のプ リ プレダから よ り も力学特性が良好な成形品が得られ る こ と がわかる。 実施例 1 のプリ プレダは、 特性に特に優れ、 実施例 2 のプリ プレグは、 生産性に特に優れる。 産業上の利用可能性

本発明のプリ プレダは、 容易に金型に賦形でき る ド レープ性、 取 り 扱い性、 および、 成形時の樹脂含浸性を兼ね備えたものである。 さ ら には、 上記プリ プレダを、 安定 して、 高い生産性の下に提供する こ と ができ る。

また、 本発明のプリ プレダを用いる こ と によ り 、 力学特性に優れた 成形品を提供でき る。 本発明の成形品は、 電気または電子機器、 家庭 または事務製品、遊技または娯楽製品、 光学機器、 精密機械関連部品、 自動車関連、 航空機関連、 ス ポーツ関連、 人工衛星関連等の各種用途 に有用である。 中でも、 電気または電子機器の筐体や、 自動車または 航空機用の部材ゃ外板に好適に用いる こ とができる。

Claims

sn 求 の 範 囲

1 . 強化繊維と熱可塑性榭脂から構成されるプリ プレダであって、 通気性を有する熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) が、 連続した強化繊維 束 （A) 上に積層され、 該強化繊維束 （A) と該熱可塑性樹脂からな る層 （ B ) とが両者の界面において接合しているこ とを特徴とするプ リ プレダ。

2 . 熱可塑性榭脂からなる層 （ B ) が、 繊維集合体である請求の範 囲第 1項に記載のプリ プレダ。

3 . 繊維集合体が、 不織布または織物である請求の範囲第 2項に記 載のプリ プレダ。

4 . 繊維集合体を構成する繊維が、 実質上ラ ンダム配向である請求 の範囲第 2項に記載のプリ プレダ。

5 . 繊維集合体を構成する繊維が、 部分的に融着 している請求の範 囲第 2項に記載のプリ プレダ。

6 . 繊維集合体を構成する繊維の平均繊維径が、 0 . 1 〜 1 0 X m の範囲内である請求の範囲第 2項に記載のプリ プレダ。

7. 繊維集合体の、 A S T M D 7 3 7に基づく フラジ一ル形法で 測定される空気量 （ c m ³/ c m ² ' s ) が 1 0以上である請求の範囲 第 2項に記載のプリ プレダ。

8 . 連続した強化繊維束 （A) に、 熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) の一部が 1 %以上 5 0 %以下の範囲内で含有されてなる請求の範囲第 1 項に記載のプリ プレダ。

9 . 連続した強化繊維束 （ A) の平均厚みが 1 0 ~ 2 0 0 0 μ πιの 範囲内である請求の範囲第 1 項に記載のプリ プレダ。

1 0 . 熱可塑性樹脂からなる層 （ Β ) の平均厚みが 1 0 ~ 2 0 0 0 mの範囲内である請求の範囲第 1項に記載のプリ プレダ。

1 1 . 連続した強化繊維束 （ A) を構成する強化繊維が炭素繊維で ある請求の範囲第 1 項に記載のプリ プレダ。

1 2 . 熱可塑性榭脂からなる層 （ B ) を構成する熱可塑 1½樹脂がポ リ ア ミ ド榭脂、 ポ リ エステル樹脂、 ポリ フ エ二レンスルフイ ド樹脂、 ポリ エ一テルイ ミ ド榭脂、 ポリ カーボネー ト樹脂およびス チ レン系樹 脂からなる群よ り選択される少なく と も 1 種の熱可塑性樹脂である請 求の範囲第 1項に記載のプリ プレダ。

1 3 . 加熱して溶融状態と した熱可塑性樹脂をエアーブローするこ とによ り 、 熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) を形成する工程、 および、 連続した強化繊維束 （A) と熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) を積層す る工程を含むプリ プレダの製造方法。

1 4 . 加熱して溶融状態と した熱可塑性樹脂を、 エアーブローを用 いて、 連続した強化繊維束 （A) に吹き付けるこ とによ り、 連続した 強化繊維束 （A) と熱可塑性樹脂からなる層 （ B ) を積層する請求の 範囲第 1 3項に記載のプリ プレダの製造方法。

1 5 . 連続した強化繊維束 （A) と、 熱可塑性樹脂 （ B ) を積層す るにあたって、 強化繊維束 （A) を、 あらかじめ開織して、 熱可塑性 樹脂からなる層 （ B ) を積層する請求の範 S第 1 3項に記載のプリ プ レグの製造方法。

1 6 . エアーブローを用いて、 連続した強化繊維束 （A) の開繊と、 熱可塑性樹脂の吹き付けを同時に行う請求の範囲第 1 4項に記載のプ リ プレダの製造方法。

1 7 . 強化繊維束 （A) を、 開繊比 2 . 0以上で開繊する請求の範 囲第 1 5項または 1 6項に記載のプリ プレダの製造方法。

1 8 . 強化繊維束を連続して搬送する搬送装置、 強化繊維束を開繊 する開繊装置および熱可塑性樹脂を溶融しエアーブローで吹き付ける 積層装置を備えたプリ プレダの製造装置。

1 9 . 搬送装置、 開繊装置および積層装置を同一ライ ンに配置した 請求の範囲第 1 8項に記載のプリ プレダの製造装置。

2 0 . 請求の範囲第 1項に記載のプリ プレダを成形してなる成形品。

2 1 . 電気または電子機器用の筐体である請求の範囲第 2 0項に記 載の成形品。

2 2 . 自動車または航空機用部材である請求の範囲第 2 0項に記載 の成形品。