WO2002078108A1 - Pile a combustible a electrolyte haut polymere - Google Patents

Pile a combustible a electrolyte haut polymere Download PDF

Info

Publication number
WO2002078108A1
WO2002078108A1 PCT/JP2002/002869 JP0202869W WO02078108A1 WO 2002078108 A1 WO2002078108 A1 WO 2002078108A1 JP 0202869 W JP0202869 W JP 0202869W WO 02078108 A1 WO02078108 A1 WO 02078108A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
conductive
gas flow
fuel cell
gas
plates
Prior art date
Application number
PCT/JP2002/002869
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Nobuhiro Hase
Hiroki Kusakabe
Hideo Ohara
Shinsuke Takeguchi
Yoshiaki Yamamoto
Tatsuto Yamazaki
Original Assignee
Matsushita Electric Industrial Co., Ltd.
Sugou, Masayo
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Matsushita Electric Industrial Co., Ltd., Sugou, Masayo filed Critical Matsushita Electric Industrial Co., Ltd.
Priority to JP2002576038A priority Critical patent/JP4226332B2/ja
Priority to EP02708658A priority patent/EP1357621B1/en
Priority to US10/296,513 priority patent/US7014940B2/en
Priority to KR10-2002-7015651A priority patent/KR100488254B1/ko
Publication of WO2002078108A1 publication Critical patent/WO2002078108A1/ja

Links

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02Details
    • H01M8/0202Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors
    • H01M8/0258Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors characterised by the configuration of channels, e.g. by the flow field of the reactant or coolant
    • H01M8/026Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors characterised by the configuration of channels, e.g. by the flow field of the reactant or coolant characterised by grooves, e.g. their pitch or depth
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02Details
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02Details
    • H01M8/0202Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors
    • H01M8/0258Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors characterised by the configuration of channels, e.g. by the flow field of the reactant or coolant
    • H01M8/0263Collectors; Separators, e.g. bipolar separators; Interconnectors characterised by the configuration of channels, e.g. by the flow field of the reactant or coolant having meandering or serpentine paths
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/02Details
    • H01M8/0271Sealing or supporting means around electrodes, matrices or membranes
    • H01M8/0273Sealing or supporting means around electrodes, matrices or membranes with sealing or supporting means in the form of a frame
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/24Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/24Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells
    • H01M8/241Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells with solid or matrix-supported electrolytes
    • H01M8/242Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells with solid or matrix-supported electrolytes comprising framed electrodes or intermediary frame-like gaskets
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/24Grouping of fuel cells, e.g. stacking of fuel cells
    • H01M8/2465Details of groupings of fuel cells
    • H01M8/2483Details of groupings of fuel cells characterised by internal manifolds
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/10Fuel cells with solid electrolytes
    • H01M2008/1095Fuel cells with polymeric electrolytes
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M2300/00Electrolytes
    • H01M2300/0017Non-aqueous electrolytes
    • H01M2300/0065Solid electrolytes
    • H01M2300/0082Organic polymers
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30Hydrogen technology
    • Y02E60/50Fuel cells

Definitions

  • the present invention relates to a polymer electrolyte fuel cell, and more particularly to the improvement of the conductive separator plate, which is a component of the fuel cell.
  • a polymer electrolyte membrane fuel cell generates electric power and heat at the same time by electrochemically reacting a hydrogen-containing fuel gas with an oxygen-containing oxidant gas such as air to generate this electric power.
  • the basic principle is to take it out.
  • This fuel cell basically comprises a polymer electrolyte membrane that selectively transports hydrogen ions and a pair of electrodes formed on both sides thereof, ie, an anode and a cathode.
  • the electrode is composed of a catalyst layer mainly composed of carbon powder carrying a platinum group metal catalyst, and a gas diffusion layer formed on the outer surface of the catalyst layer, having both air permeability and electronic conductivity.
  • a gas seal material or gasket is placed around the electrode with a polymer electrolyte membrane in between. Be done.
  • the sealing material and gas gasket are assembled in advance with the electrode and the polymer electrolyte membrane.
  • MEA electrolyte-electrode assembly
  • a conductive separator plate is disposed to mechanically fix the MEA and to connect adjacent MEAs in series electrically. At the portion of the separator plate in contact with the MEA, a reaction gas is supplied to the electrode surface, and a gas flow path for carrying away the generated gas and excess gas is formed.
  • the flow path can be provided separately from the separation plate, but it is common to provide a plurality of grooves on both the front and back main surfaces of the separation plate and use it as a gas flow groove.
  • one having the shape of a bank between adjacent grooves on the same main surface is called a rib.
  • a pair of such separate plates and an MEA sandwiched between them form a single battery, ie, a cell.
  • the fuel gas is supplied to the gas flow grooves on one of the main surfaces of the front and back main surfaces of the separate plate, and the excess gas is discharged, and the oxidant gas is supplied to the gas flow grooves on the other main surface.
  • two through holes are provided in the separator plate, and the inlet and outlet of the gas flow groove are respectively passed to these through holes, and the reaction gas is directly supplied to each gas flow groove from one of the through holes. It is a common practice to supply while dividing and discharge each gas from the other through hole.
  • the through holes for supplying the reaction gas to the respective gas flow grooves and for discharging the excess gas and the like from the respective gas flow grooves are referred to as the manifold holes. This kind of gas supply / discharge method is called the internal manifold method.
  • the external manifold method branches into the number of separate plates that use a pipe for supplying reaction gas, and the branch destination is directly separated using a piping jig called a manifold. This is a method of connecting to the groove of the plate.
  • the fuel cell since the fuel cell generates heat during operation, the cell is usually cooled with a cooling medium.
  • a cooling unit for flowing a cooling medium is provided every one to three cells.
  • two separation plates having a reaction gas flow channel on one main surface and a cooling medium flow channel on the other main surface, and the other main surfaces, that is, the surfaces having a cooling medium flow channel In many cases, they are combined to make a cooling unit.
  • the stack is called a battery stack.
  • This battery stack is sandwiched between the end plates via a current collector plate and an insulating plate, and both end plates are fastened by fastening bolts so as to apply pressure to the battery stack. It is the structure of a fuel cell.
  • the flow groove bottom portion sandwiched by both gas flow grooves on the front and back main surfaces of each separation plate is the thinnest portion of the separation plate.
  • the bottom of the groove may be cracked or damaged due to the pressure by the fastening bolt at the time of manufacturing the cell stack, or the pressure applied to the fuel cell at the time of using the fuel cell after manufacturing, etc. Was high.
  • the strength of the groove bottom is Due to the limit, there is a limit to thinning.
  • An object of the present invention is to suppress the occurrence of gas leak by improving the conductive separator plate and enhancing its mechanical strength.
  • the polymer electrolyte fuel cell of the present invention comprises a battery pack including a plurality of conductive separators and an MEA inserted between the conductive separators, and the MEA is a hydrogen ion conductive battery.
  • Polymer electrolyte membrane, anode and cathode sandwiching the hydrogen ion conductive polymer electrolyte membrane, each conductive separator plate supplies and discharges fuel gas to the anode on one main surface
  • a polymer electrolyte fuel cell having a plurality of parallel gas flow grooves, and a plurality of parallel gas flow grooves for supplying and discharging an oxidant gas to the cathode on the other main surface, wherein
  • the two gas flow grooves of the secondary separation plate are arranged such that the gas flow grooves on one main surface correspond to the ribs between the gas flow grooves on the other main surface.
  • a gas flow groove for supplying and discharging a fuel gas to the anode of the M E A and a gas flow groove for supplying and discharging an oxidant gas to the cathode of the same M A A correspond to each other.
  • this groove-MEA-groove substantially all of the conductive separation plates have the same shape, and the adjacent conductive separation plates alternately show the main surfaces of the respective conductive separation plates. It is preferable to rotate 180 degrees above.
  • the width of the rib between the gas flow grooves of the one main surface and the width of the rib of the other main surface of each conductive separation plate are respectively the width of the gas flow groove of the one main surface
  • the width is larger than the width of the gas flow groove of the other main surface and not more than 1.4 times the width.
  • the width of the bottom surface of the both gas flow grooves of each conductive separation plate is smaller than the width of the surface of the both gas flow grooves, and It is preferable that it is 0.6 times or more.
  • the mechanical strength of the conductive separation plate disposed at both ends of the battery stack higher than the mechanical strength of other conductive separation plates.
  • the thickness of the conductive separator plate disposed at the both ends is made larger than the thickness of the other conductive separator plates, or the conductive separator plate disposed at both ends is made of carbon material.
  • the comparison thickness of the thinnest part in the conductive separation plate in comparison with the thickness of the conductive separation plate is the case of the conventional conductive separation plate.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing a main stack configuration of a fuel cell according to Embodiment 1 of the present invention, including a partially enlarged view.
  • FIG. 2A is a plan view of a main surface of the conductive separator plate used in the fuel cell of Embodiment 1 of the present invention on the force sword side.
  • FIG. 2B is a plan view of the main surface of the conductive separation plate on the anode side.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view showing a part of a laminated structure in which two MEAs are sandwiched by two conventional conductive separator plates.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view showing a part of a laminated structure formed by sandwiching the M EA with two conductive separator plates used in the fuel cell of Embodiment 1 of the present invention.
  • FIG. 5 is a schematic cross-sectional view showing a part of a laminated structure using two other types of conductive separator plates which can be used for the fuel cell of Embodiment 1 of the present invention.
  • FIG. 6 is a plan view of one main surface on the cell stack side of a conductive separator plate for the both ends of the cell stack that can be used for the fuel cells of Embodiments 1 and 2 of the present invention.
  • FIG. 7 is a schematic cross-sectional view showing a part of a laminated structure formed by sandwiching the M EA with two conductive separator plates used in the fuel cell of Embodiment 2 of the present invention.
  • FIG. 8 is a schematic cross-sectional view showing a part of a laminated structure using two conductive separator plates of another form that can be used for the fuel cell of Embodiment 2 of the present invention.
  • FIG. 9 is a graph showing the relationship between the rib width / groove width ratio and the average voltage of the six fuel cells fabricated in Example 2.
  • FIG. 10 is a graph showing the change with time of the average cell voltage in the endurance test of the fuel cells of Example 4 and its comparative example.
  • the present invention is characterized in that, as described above, the gas flow grooves on one main surface of the front and back main surfaces of each conductive separate plate correspond to the ribs between the gas flow grooves on the other main surface. It is being distributed.
  • the thickness of the conventional conductive separation plate is the same as the thickness of the conventional conductive separation plate.
  • the necessary depth of the gas flow channel can be secured without extremely thinning the thinnest part in the conductive separator plate. As a result, it is possible to suppress gas leakage due to cracking or breakage of the thinnest part.
  • the thinnest part can be made to a certain thickness, it is possible to prevent the deterioration of the flow of the raw material for the separator plate into the thin part during compression molding or injection molding as described above. That is, according to the present invention, the thickness of the conductive separation plate can be reduced while securing the necessary thickness of the thinnest part of the conductive separation plate, which is small and easy to manufacture. We can provide fuel cells.
  • the MEA When preparing a plurality of such conductive separate plates and sandwiching the MEA between the adjacent conductive separate plates, supply and discharge of fuel gas to the anode of the MEA. If the groove and the gas distribution groove that supplies and discharges the oxidant gas to the force sword of the same MEA correspond to the corresponding position, that is, the groove-MEA-groove, the MEA can be interposed between the ribs. Because it can be made, it will be resistant to the clamping pressure applied to the battery pack. In addition, the reaction efficiency of both gases can be maintained high.
  • Embodiment 1 An example of such a design is shown in Embodiment 1 described later. Further, in such a configuration corresponding to a groove-MEA-groove, it is preferable that the width of the bottom surface of both gas flow grooves of each conductive separation plate is smaller than the width of the surface of both gas flow grooves. This is because the groove wall, ie, the rib wall, is narrowed toward the inside of the separator plate, so that mold removal is improved in manufacturing the separator plate by compression molding or injection molding.
  • a gas that supplies and discharges fuel gas to the anode of the MEA when preparing a battery pack by preparing a plurality of conductive separate plates and sandwiching the MEA between adjacent conductive separate plates, a gas that supplies and discharges fuel gas to the anode of the MEA. If the flow grooves and the ribs between the gas flow grooves that supply and discharge the oxidant gas to the same MEA cathodes correspond to the corresponding positions, that is, the groove MEA-ribs, virtually all the conductivity becomes Prepare multiple conductive separation plates with only one type of shape, and place adjacent conductive separation plates in the same direction on the main surface of the conductive separation plate. It is possible to maintain the comfort of manufacturing the battery stack high.
  • each rib of one separator plate of the two conductive separator plates sandwiching the MEA corresponds to the corresponding two of the other separator plates. It is preferable to be in a partially overlapping relationship with the width end of the rib. The reason is that the fastening pressure in fastening the both ends of the cell stack to make a fuel cell can be countered by the ribs by mechanically transmitting the fastening pressure by the ribs.
  • the width of the rib between the gas flow grooves on one of the main surfaces of the front and back main surfaces of each conductive separate plate and the width of the rib on the other main surface are respectively the gas of one main surface
  • the width of the flow channel and the width of the gas flow channel on the other main surface are preferably larger.
  • the width ratio of the width groove of this rib becomes larger than 1.4, the MEA part is pressed by the same rib, and Since the reaction gas diffusion to the catalyst is deteriorated and the battery voltage obtained is lowered, it is preferably 1.4 times or less.
  • the width of the bottom of both gas flow grooves of each conductive separation plate is smaller than the width of the surface of both gas flow grooves. The reason is that when fastening pressure is applied to the cell stack, the occurrence of cracks in the conductive separator plate is further suppressed.
  • the ratio of the width of the bottom surface to the width of the groove in this groove is smaller than 0.6, the crack generation will not be further improved, and the cross section of the gas flow groove will decrease and the pressure loss of gas will increase. That is, it is preferable that the ratio of the bottom surface width of the groove / the surface width of the groove is 0.6 or more, because the effective utilization of the gas is lost.
  • a correspondence relationship such as groove-M E A-groove and rib may be used. Furthermore, in other words, the relative positions of the facing grooves and ribs of two conductive separation plates adjacent to each other through M E A may be shifted as necessary.
  • the mechanical strength of the conductive separation plate disposed at both ends of the battery stack is compared with that of the other conductive separation plates, that is, Making the strength higher than the strength of the conductive separator plate in the middle part of the pond stack is preferable from the viewpoint of further increasing the strength of the battery stack.
  • the thickness of the conductive separator plate at both ends should be larger than the thickness of the other conductive separator plates, or the conductive separator plate at both ends should be made of a carbon material or metal material. It is preferable to add a reinforcing member as an element as a simple method for enhancing the mechanical strength of the conductive separator plate at both ends.
  • FIG. 1 The main laminated constitution of the polymer electrolyte fuel cell produced in Embodiment 1 is shown in FIG. Although FIG. 1 omits a part of the middle part of the laminated structure, the omitted part is the same as the illustrated part. In FIG. 1, the following description will be focused on the components given the numbers. Components that are not numbered are the same as those that are numbered in the same illustration. Also, FIG. 1 is a schematic diagram, and the dimensional relationship between each component is not necessarily accurate. The same is true for the other schematic drawings.
  • the main part of this fuel cell is a cell stack mainly composed of a plurality of conductive separators and an MEA (electrolyte membrane-electrode assembly) sandwiched between adjacent conductive separators.
  • Figure 1 shows the conductive separators 5 ae to 5 be on both ends. The partial enlarged view is numbered, but 1 is a polymer electrolyte membrane that selectively transports hydrogen ions It is.
  • a pair of electrodes 2a and 2b are formed on both sides of the polymer electrolyte membrane 1.
  • One of the pair of electrodes is an anode and the other is a force sword.
  • Each electrode is composed of a catalyst layer mainly composed of a carbon powder carrying a platinum group metal catalyst, and a gas diffusion layer formed on the outer surface of the catalyst layer, having both air permeability and electronic conductivity.
  • a polymer electrolyte membrane 1 is formed around the electrodes 2 a and 2 b so that the fuel gas and the oxidant gas supplied by the method described later will not leak out or the two types of gases will not mix with each other.
  • Gas seal material and gasket are placed across the. In FIG. 1, these are represented as a gasket 3 as a representative.
  • the gas seal material or gas gasket 3 is assembled in advance with the electrodes 2 a and 2 b and the polymer electrolyte membrane 1.
  • One M E A 4 is an integral assembly in this way.
  • conductive separation plates 5 a, 5 are disposed for mechanically fixing the M E A 4 and for electrically connecting adjacent M E A in series.
  • the conductive separation plates 5 a and 5 b and the M E A 4 constitute one battery, ie, a cell.
  • ribs 7 a defining the same gas flow grooves.
  • ribs 7 ar, 7 bf, 7 br also extend in parallel with the gas flow grooves 6 af, 6 ar, 6 bf, 6 br as well.
  • the fuel gas is arranged to be supplied to the anode of the electrodes 2a and 2b, and the oxidant gas is supplied to the force rod.
  • the feature of the present invention is that the positions of the gas flow grooves on the front and back main surfaces of each conductive separate plate, for example, the positions of the gas flow grooves 6 af and the positions of the gas flow grooves 6 ar do not correspond to each other. They correspond to Ribs 7ar and 7af, respectively. More specifically, when looking at, for example, the conductive separation plate 5 a on the paper surface of FIG. 1, the gas flow groove 6 ar and the rib 7 af further, the gas flow groove 6 af and 7 ar are additionally They are in line with each other up and down. In addition, as shown in FIG. 1, in the conductive separation plate 5 ae at the upper end, a gas flow groove is formed only on the lower main surface, and in the conductive separation plate 5 be at the lower end, gas The flow channel is formed only on the upper main surface.
  • the cooling part which has a flow path for cooling media is provided in the back of a conductive separation board for every 1-3 cells.
  • the battery stack of Fig. 1 is configured by alternately stacking these MEAs, conductive separation plates and, if necessary, cooling parts.
  • the battery stack is sandwiched between the end plates 10 a and 10 b through the current collectors 8 a and 8 b and the insulating plates 9 a and 9 b, and the end plates are fastened so that pressure is applied to the battery stack.
  • the fuel cell of Embodiment 1 is manufactured in this manner.
  • FIG. 2A is a plan view of the main surface of the conductive separator plate used in the fuel cell of Embodiment 1, for example, 5 a, of the conductive separator plate, and FIG. 2B is the same conductive separation plate. It is a top view of the anode side principal surface of a board, and is a reverse view of Drawing 2A.
  • 6a f and 7a f are the oxidant gas flow grooves and the ribs between the grooves, respectively
  • Fig. 2B 6ar and 7 ar are the fuel gas flow grooves and the ribs between the grooves.
  • 13 a is a manifold hole for supplying an oxidant gas
  • 13 b is a manifold hole for discharging the same
  • 14 a is a manifold hole for supplying fuel gas
  • 14 b is a manifold hole for discharging it
  • 15 a is a manifold hole for supplying a cooling medium
  • 15 b is a manifold hole for discharging the same.
  • the pattern of grooves and ribs shown here is a so-called serpentine-like pattern, but it may not be such a serpentine-like pattern as long as it exhibits the features of the present invention.
  • the part is shifted by one pitch, that is, by the width of one flow channel, so that basically, the groove 6 af on the force sort side and the rib 7 ar on the anode side correspond to the corresponding position is there.
  • conductive separation plates such as this one are stacked so that they are alternately rotated 180 degrees while the conductive separation plates adjacent to each other stay on the respective main surfaces.
  • the gas flow grooves facing each other across the MEA correspond to each other.
  • the conductive separation plates are arranged in the same direction every other sheet.
  • This 180 ° rotational arrangement will be described based on the plan view of the conductive separation plate 5a rectangle of FIG. 2A.
  • the rectangle passing through the center point of this rectangle and having a line perpendicular to the paper surface as the rotation axis It is an arrangement that rotates 180 degrees. That is, this configuration is preferable in that it is sufficient to prepare only one type of conductive separator plate of the same shape.
  • the cross-sectional view of FIG. 1 corresponds to a cross section obtained by laminating the conductive separation plates of FIG. 2A and FIG. 2B as described above and cutting along the plane of X-Y.
  • the first feature of the present invention is that, as described above, of the front and back main surfaces of each conductive separate plate, the gas flow groove on one main surface is a rib between the gas flow grooves on the other main surface. It is arranged to correspond. The point is explained based on FIG. 3, FIG. 4 and FIG.
  • 1, 2 a and 2 b are a polymer electrolyte membrane and a pair of electrodes, respectively, and are the main components of M EA.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view showing a part of the laminated structure in which the MEA is sandwiched by two conventional conductive separator plates, and is a reference view.
  • 3 5 a and 3 5 b are Are conventional conductive separation plates, and each conductive separation plate 3 5 a
  • 3 7 b r correspond to the top and bottom, that is, they are aligned.
  • the gas flow grooves 3 6 a f, 3 6 a r, and the gas flow grooves 3 6 b f correspond to the top and bottom, that is, they are aligned.
  • the bottom of the groove which is the thinnest part, is at a position where the 3 6 b rs are in correspondence
  • the thickness t of 3 8 a, 3 8 b is thin. Due to the thinness of this part, as described above, it was easy to cause breakage or cracking due to the fastening pressure to the battery stack, etc., and therefore it was easy to cause gas leak. In addition, it was difficult to make the conductive separate plates 35a and 35b thinner.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view showing a part corresponding to the laminated structure in which ME A is sandwiched between two conductive separators of the first embodiment of FIG. 1 for easier comparison with FIG. .
  • the gas flow grooves 46 a f correspond to the ribs 47 a r.
  • 4 7 af and 4 6 ar, 4 7 bf and 4 6 br, 4 6 bf and 47 br correspond ⁇ Thus, because thickness t like 3 8 a and 3 8 b in Fig. 3
  • the thin part is thicker than the conventional one. Therefore, the thickness of the conductive separator plate can be further reduced, and it is easy to manufacture by compression molding or injection molding.
  • FIG. 5 is a view in which the width Wb of the bottom of each groove is made smaller than the width W f of the surface of each groove by changing the cross-sectional shape of each gas flow groove of the conductive separator plate of FIG.
  • the gas flow grooves 5 6 af correspond to the ribs 5 7 ar.
  • 5 7 bf and 5 6 br, 5 6 bf and 5 7 br correspond.
  • there is no thin portion such as thickness t like 3 8 a and 3 8 b in FIG. 3.
  • the thin part is thicker than the conventional one.
  • FIG. 3 the configuration of FIG.
  • the width of the groove bottom is reduced, when manufacturing the conductive separator plate by compression molding or injection molding, further improvement in mold removal realizes further manufacturing comfort. Furthermore, the structure is stronger due to the fastening pressure at the time of manufacturing the cell stack and the pressure applied to the fuel cell at the time of using the fuel cell. Therefore, there is also a feature that the thickness of the conductive separator plate is thinner.
  • the shapes of the parallel gas flow grooves and ribs of the conductive separator plate can be arbitrarily designed as long as the features of the present invention are included.
  • the width, depth and height of the corresponding grooves, ribs may be made substantially equal or may be changed as shown in Fig. 5.
  • another feature is the reinforcement of the conductive separation plate at both ends of the battery pack. That is, as described above, the conductive separator plates at both ends are broken due to the occurrence of uneven pressure distribution when the battery stack is fastened by a fastening rod or the like. Therefore, as shown in Fig. 1, the thickness of the conductive separation plates 4 e a and 4 e b at both ends is made larger than the thickness of the other conductive separation plates. As a method of increasing the thickness, two or more conductive separation plates may be stacked.
  • FIG. 6 is a plan view of an example of one main surface on the battery shelf side of the conductive separation plate used at both ends of the battery pack, and the above problem of the conductive separation plate at both ends is shown.
  • FIG. 6 shows a measure in the case where the conductive separator plate at one end, for example 5a, has the anode-side gas flow groove shown in FIG. 2B on its one main surface.
  • Reference numerals 13a, 14a, 15a denote an oxidant gas, a fuel gas, and a manifold for supplying a cooling medium, respectively, and 13b, 14b, 15b denote an oxidant, respectively.
  • Gas fuel gas.
  • 1 6 a, 1 6 b is power It is a reinforcement member which uses as a component one carbon material or a metal material.
  • This reinforcement member 16a, 16b as shown in the figure, of the manifold holes 14a, 15b, 13b, 13a, 15a, 14b. It is attached to the periphery and has through holes corresponding to these six manifolds. With this configuration, it is possible to suppress damage such as cracking of the conductive separator plate 5a while maintaining the battery performance.
  • the feature of the present invention is that, as shown in the relationship between 4 6 af and 4 7 ar in FIG. 4, the gas flow groove on one main surface of the front and back main surfaces of each conductive separation plate. It is based on the positional correspondence between the and the rib on the other main surface. In the first embodiment, it is based on the fact that the gas flow grooves of the conductive separator plates adjacent to each other, for example, 46 a r and 46 b f in FIG. However, the correspondence relationship between the groove and rib positions of the conductive separation plates adjacent to each other across the MEA can be changed within the scope of the present invention. This will be described below as the second embodiment.
  • FIG. 7 is a schematic cross-sectional view showing a part of a laminated structure in which MEA is sandwiched between two conductive separators used in a fuel cell according to Embodiment 2 of the present invention.
  • the pair of conductive separation plates 75 a and 75 b sandwich the ME A, and the conductive separation plate 75 a has gas flow grooves 7 6 af, 7 6 ar, and ribs 7 7 af
  • the conductive separation plate 75 b has gas flow grooves 7 6 bf 7 6 br and ribs 7 7 bf 7 br.
  • 7 6 ar and 7 7 bf correspond to each other across the MEA. That is, one gas flow passage groove and the other rib of the adjacent conductive separator plate are arranged to correspond to each other across the MEA. Also in this configuration The two reaction gases react well via ME A.
  • this configuration is characterized in that the conventional thin portions of the conductive separation plates can be avoided and the production is also reduced.
  • the width W r of each rib is larger than the width W g of each groove. Wg and Wr may be the same, but it is preferable that Wr be greater than Wg. It is possible to positionally overlap both ends of the ribs of the two conductive separator plates that hold ME A, and when fastening the battery pack through the overwrap portion.
  • FIG. 8 is a schematic cross-sectional view showing a part of a laminated structure using two conductive separator plates of another form that can be used for the fuel cell of Embodiment 2 of the present invention.
  • 8 6 ar and 8 7 bf correspond to each other across ME A. That is, as in the case of FIG. 7, one of the gas flow grooves and the other rib of the adjacent conductive separator plates correspond to each other across the MEA. Also in this configuration, the two types of reaction gases react sufficiently via ME A. In addition, while maintaining leak resistance and strength, it is possible to construct a conductive separator plate with small pressure loss.
  • the width W r of each rib is larger than the width W f of each groove.
  • W f and W r may be the same, but it is preferable that W r be greater than W f for the same reason as the relationship between W g and W r described above with reference to FIG. That is, both ends of the ribs of the two conductive separation plates sandwiching the MEA can be positionally overlapped. Also, for the same reason as the relationship between W g and W r, it is preferable that W r is not more than 1.4 times W f.
  • the width W b of the bottom of the gas flow groove be smaller than the width W f of the surface of the gas flow groove. The reason is that when fastening pressure is applied to the cell stack, the occurrence of cracks in the conductive separator plate is further suppressed. However, if W b is less than 0.6 times W f, the crack generation will not be further suppressed, and the cross section of the gas flow channel will decrease, and the pressure loss of the gas will increase, ie, effective utilization of the gas Is preferably 0.6 times or more in order to lose the
  • the configuration of the cell stack other than the relationship between the groove and the rib of the conductive separation plate as described above and the configuration of the fuel cell are described in the first embodiment using FIG. It is the same as the one.
  • the method of reinforcing the conductive separator plate at the end of the cell stack shown in Fig. 6 can be used as it is. Therefore, the description corresponding to the part described in the first embodiment is omitted.
  • Example 1
  • the polymer electrolyte fuel cell described in Embodiment 1 and shown in FIG. 1 was produced by the following method.
  • the conductive carbon particles having an average primary particle diameter of 30 nm are What loaded 50 wt% of platinum particles having an average particle diameter of about 30 A by using tchchen black EC (manufactured by AK ZOC hemie, The Netherlands) was used as a force side catalyst. Further, the same ketjen black EC as described above, in which platinum particles and ruthenium particles each having an average particle diameter of about 30 A were supported by 25%, respectively, was used as a catalyst on the anode side. The catalyst powders were dispersed in isopropanol. On the other hand, powder of perfluoroca monosulfonic acid was dispersed in ethyl alcohol.
  • Each catalyst dispersion was mixed with a dispersion of perfluorocarbon sulfonic acid to form a paste.
  • Each of these pastes was applied to one side of a 250 m-thick carbon non-woven fabric by screen printing to form a cathode catalyst layer and an anode catalyst layer.
  • the amount of catalytic metal contained in the reaction electrode after formation was 0.5 mg / cm 2
  • the amount of perfluorinated carbon sulfonic acid was 1.2 mg Z cm 2 .
  • anode and cathode electrodes are joined by hot pressing so that the printed catalyst layer is in contact with the electrolyte membrane side on both sides of the central portion of the proton conducting polymer electrolyte membrane which has an area one size larger than the electrode.
  • the proton conductive polymer electrolyte a thin film of perfluorocarbon sulfonic acid (manufactured by DuPont in the United States: Naf ion 112) was used.
  • a gasket made of the same shape as the conductive separator plate was punched on both sides with an electrolyte membrane sandwiched between them by hot pressing to produce an MEA.
  • the conductive separation plate is made by machining an isotropic graphite material
  • the gasket is made of a sheet of butyl rubber.
  • This MEA is used as MEA 4 in FIG. 1 and conductive separation plates 5a, 5b, 5ae, 5be shown in FIGS. 1 and 2 as well as current collectors 8a, 8b, insulating plate 9 a, 9 b, end plates 1 0 a, 1 0 b, fastening ports 1 1 a,
  • the fuel cell of Example 1 was manufactured using 11 b and fastening bolts 12 a, 12 b, 12 c and 12 d.
  • the conductive separation plates 5a and 5b are replaced with the conductive separation plates 35a and 35b of the conventional example having the configuration shown in FIG. Fuel cells of the same configuration were produced.
  • Example 2 As can be seen from Table 1, it can be seen that the crack resistance strength of the conductive separator plate of Example 1 is significantly improved.
  • Example 2 As can be seen from Table 1, it can be seen that the crack resistance strength of the conductive separator plate of Example 1 is significantly improved.
  • Example 2 a fuel cell was manufactured by the same method as Example 1 except that the shape of the conductive separator plate was changed. In the second embodiment, the conductive separator plate having the cross-sectional structure shown in FIG. 7 was used.
  • conductive separation plates with six different rib widths were prepared.
  • a fuel cell was manufactured using one rib having a width W r 1 of one.
  • a fuel cell was fabricated using one having a rib width W r 2.
  • a total of six types of fuel cells are used, each using a rib width of W r 3-W r 6 was produced.
  • Fig. 9 The results of operating the fuel cells and measuring the cell voltage are shown in Fig. 9.
  • the conditions were set as follows for this operation. That is, the fuel cell is maintained at 85 ° C., hydrogen gas humidified and heated to a dew point of 83 on one electrode side, and humidified to a dew point of 78 on the other electrode side While supplying heated air, the fuel utilization rate of the fuel cell was 80%, the oxygen utilization rate was 40%, and the current density was 0.3 AZ cm 2 .
  • the horizontal axis is the ratio of the rib width W r to the groove width W g, and it is shown that the rib width becomes wider as the value becomes larger.
  • the battery voltage ie, the battery performance
  • the ratio of: to ⁇ 8 exceeds 1.4, it shows a remarkable drop. Therefore, it is understood that it is desirable to set the ratio of W r to W g to 1. 4 or less.
  • Example 3 a fuel cell was produced in the same manner as Example 1, except that the shape of the conductive separator plate was changed.
  • the conductive separator plate having the cross-sectional structure shown in FIG. 8 was used.
  • the crack initiation load is saturated in the range where the ratio of the groove bottom width to the groove width is smaller than 0.6. That is, even if the ratio of the groove bottom surface width Z groove surface width is smaller than 0.6, the cross-sectional area of the gas flow groove is reduced and the pressure loss is increased, but no strength effect can be obtained. Therefore, it is desirable that the ratio of the width to the groove surface of the groove bottom is 0.6 or more.
  • a fuel cell was manufactured by the same method as the first embodiment except that the configuration was partially different in the following points.
  • a cooling unit for flowing a cooling medium was provided every two cells of MEA 1.
  • Each cooling unit was constituted by a composite separation board combining two conductive separation boards. That is, a groove for circulating air was provided on one side, and a cathode side separator plate was first made on the other side provided with a groove for circulating cooling water. Furthermore, a groove is provided on one side to allow the fuel gas to flow, On the other side was made one nono-side separator plate provided with a groove for circulating cooling water.
  • the cooling unit was configured by pasting these two separation plates together with a sealing material so that the surfaces having the cooling medium grooves were in contact with each other.
  • MEAs are stacked for 50 cells, and the conductive separation plates 5 ae and 5 be located at both ends of the battery stack are 5 mm in thickness, and the current collectors 8 a and 8 b and the insulating plates 9 a, Fasten with a pressure of 20 kgf / cm 2 by using stainless steel end plates 10 a and 10 b with fastening ports 1 1 a and 11 b and fastening bolts etc. through 9 b.
  • Four fuel cells were produced.
  • the thickness of the conductive separator plate at both ends of the fuel cell of Example 4 manufactured in this way is replaced with the same 3 mm thick as the thickness of the conductive separator plate of the other middle part.
  • a fuel cell as a comparative example was produced. When each fuel cell after fastening was disassembled again and the conductive separator plates at both ends were observed, although a slight crack was generated in the fuel cell of the comparative example, a serious crack that causes gas leakage It was not. This crack was likely to be subjected to concentrated loads around the manifold. On the other hand, in the fuel cell of Example 4, no cracks were observed.
  • Example 4 and Comparative Example thus produced were held at 85, and hydrogen gas humidified and heated to a dew point of 8 3 was applied to one electrode side, The humidified / heated air was supplied to the electrode side of the electrode so as to have a dew point at 78.
  • These fuel cells were subjected to durability tests under the conditions of 80% fuel utilization, 40% oxygen utilization, and 0.3 AZ cm 2 current density. The test results are shown in FIG.
  • the average cell voltage of the fuel cell of the comparative example that is, the cell performance starts to decrease when about 1000 hours have passed since the start of the test. Ru.
  • the fastening pressure was removed and the condition of the conductive separator plates at both ends was observed.
  • the gas or the cooling medium grew into a crack that leaked around the minor hole.
  • the cause of this growth is that the cracks that occurred at the time of initial tightening progressed over time due to strain such as heat.
  • the thickness of the conductive separator plate at both ends is increased to enhance the strength, and there is no damage such as a crack and the durability of the fuel cell. The safety improvement was confirmed.
  • Example 4 an attempt was made to increase the thickness of the conductive separator plate at both ends from 3 mm to 5 mm.
  • a plurality of conductive separator plates are stacked to increase the strength. It is also possible. Therefore, the thickness and the number of conductive separator plates at both ends were changed, and the occurrence of cracks similar to the above was examined.
  • the thickness of the conductive separator plate in the middle of the battery stack was 3 mm. The results are summarized in Table 3. Table 3 Conductivity separation plate of both ends Effect (with or without cracks)
  • Example 5 Three As is clear from Table 3, the crack suppression effect can be obtained by thickening the conductive separator plate or by stacking several sheets.
  • Example 5 Three As is clear from Table 3, the crack suppression effect can be obtained by thickening the conductive separator plate or by stacking several sheets.
  • manifold holes 13a and 13b for the oxidant gas of the conductive separator plate at both ends are manifold holes 1 4a for fuel cells.
  • 14 b, and cooling medium use holes 15 a, 15 around which a reinforcing material 16 a, 16 b made of stainless steel is sealed with a sealing material, and other fuel cells.
  • the configuration and the conditions for evaluating the characteristics of the fuel cell were all the same as in Example 4.
  • Example 6 a 3 mm-thick stainless steel was used as the material of the conductive separator plate at both ends.
  • the shape of the conductive separation plate is an example. In 1), it was machined in the same manner as the machined shape of isotropic graphite material. All other fuel cell configurations and fuel cell performance evaluation conditions were the same as in Example 4.
  • stainless steel was used as the material of the conductive separator plate at both ends, but any type of material with high strength having conductivity can be used.
  • the problem of the mechanical strength of the conductive separator plate of the polymer electrolyte fuel cell can be simply solved. Fuel Cell Quality Improvement, Miniaturization and Reduction Cost can be realized.

Landscapes

  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Sustainable Development (AREA)
  • Sustainable Energy (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Electrochemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Fuel Cell (AREA)

Description

明 細 書 高分子電解質型燃料電池 技術分野
本発明は、 高分子電解質型燃料電池に関するもので、 特にその構成要 素である導電性セパレー夕板の改良に関する。
背景技術
高分子電解質膜型燃料電池は、 水素を含有する燃料ガスと、 空気など 酸素を含有する酸化剤ガスとを、 電気化学的に反応させることにより、 電力と熱とを同時に発生させ、 この電力を取り出すことを基本原理とし ている。 この燃料電池は、 基本的には水素イオンを選択的に輸送する高 分子電解質膜およびその両面に形成された一対の電極、 すなわちァノー ドとカソードからなる。 電極は、 白金族金属触媒を担持したカーボン粉 末を主成分とする触媒層、 およびこの触媒層の外面に形成された、 通気 性と電子導電性を併せ持つガス拡散層で構成される。
供給する燃料ガスおよび酸化剤ガスが外にリークしたり、 2種類のガ スが互いに混合したり しないように、 電極の周囲には、 高分子電解質膜 を挟んでガスシール材ゃガスケッ 卜が配置される。 このシール材ゃガス ケッ トは、 電極および高分子電解質膜と一体化してあらかじめ組み立て られる。 これを M E A (電解質—電極接合体) と呼ぶ。 M E Aの外側に は、 これを機械的に固定するとともに、 隣り合う M E Aを互いに電気的 に直列に接続するための導電性のセパレー夕板が配置される。 セパレー 夕板の M E Aと接触する部分には、 電極面に反応ガスを供給するととも に、 生成ガスや余剰ガスを運び去るためのガス流路が形成される。 ガス 流路は、 セパレ一夕板と別に設けることもできるが、 セパレー夕板の表 裏両主面に複数の溝を設け、 それをガス流通溝とする方式が一般的であ る。 なお、 同一主面上で隣り合う溝の間の土手の形状を有するものをリ ブという。 このようなセパレー夕板の一対とそれに挟まれた M E Aとで 一つの電池、 すなわちセルが構成される。
セパレー夕板の表裏両主面の一方の主面のガス流通溝に燃料ガスを供 給するとともに余剰ガス等を排出し、 他方の主面のガス流通溝に酸化剤 ガスを供給するとともに同じく余剰ガス等を排出するためには、 セパレ 一夕板に、 貫通孔を 2つ設け、 ガス流通溝の出入り口をそれぞれこれら の貫通孔まで通し、 一方の貫通孔から直接反応ガスを各ガス流通溝に分 岐しながら供給し、 他方の貫通孔から各ガスを排出するのが一般的な方 法である。 この各ガス流通溝へ反応ガスを供給し、 また各ガス流通溝か ら余剰ガス等を排出するための貫通孔をマ二ホールド孔と呼ぶ。 このよ うな、 ガス供給 ·排出方法を内部マ二ホールド方式という。
この内部マ二ホールド方式以外に、 外部マ二ホールド方式と呼ばれる 方法がある。 外部マ二ホールド方式とは、 反応ガスを供給するための配 管を使用するセパレー夕板の枚数に分岐し、 その分岐先を、 マ二ホール ドと呼ばれる配管治具を用いて、 直接セパレー夕板の溝につなぎ込むよ うに構成する方式である。
さらに、 燃料電池は、 運転中に発熱するので、 通常は電池を冷却媒体 で冷却する。 通常、 1〜 3セル毎に、 冷却媒体を流す冷却部が設けられ る。 その場合、 一方の主面に反応ガス流通溝を有し、 他方の主面に冷却 媒体流路を有するセパレー夕板 2枚を、 その他方の主面同士、 すなわち 冷却媒体流路を有する面同士が接するように組み合わせて、 冷却部とす る場合が多い。
これらの M E Aとセパレー夕板および必要に応じて冷却部を交互に重 ねていき、 1 0〜 2 0 0セルを積層する。 その積層体を電池スタックと いう。 この電池スタックを、 集電板と絶縁板を介して端板で挟み、 電池 スタックに圧力をかけるように両端板を締結ボル卜で締め付けて固定さ れたものが、 一般的なセル積層方式の燃料電池の構造である。
このような燃料電池において、 従来技術では (例えば特開 2 0 0 0— 1 3 3 2 9 1 ) 、 各セパレー夕板において、 その表裏両主面のうちの一 方の主面のガス流通溝と他方の主面のガス流路とを、 すなわち一方の主 面のリブと他方の主面のリブとを、 互いに対応する位置に形成するのが 常識となっていた。 そして、 電池スタックの一端から他端まで、 すべて のセパレ一夕板のリブ部分が単純にァラインし、 また従って、 セパレ一 夕板のすべてのガス流通溝部分が単純にァラインするようにセパレ一夕 板を積層し、 電池スタツクを固定するための締結力をそのリブを通して 伝達する構造とすることが常識となっていた。
しかしながら、 このような従来の燃料電池の場合は、 各セパレー夕板 の表裏両主面上の両ガス流通溝で挟まれた流通溝底部がセパレー夕板の 最薄肉部となる。 その結果、 電池スタック製造時の締結ボルトによる圧 力、 あるいは製造後の燃料電池使用時に燃料電池に加わる圧力などによ り、 溝底部に亀裂や破損が発生し、 その部分でガスリークが生じる可能 性が高かった。 また、 逆にいえば、 近年、 燃料電池の薄型化の要請が強 いが、 従来の、 溝底部に最薄肉部を有するセパレ一夕板の単純な積層と いう方法では、 溝底部の強度の限界により、 薄型化の限界があった。 さらに、 低コス ト化のために、 セパレ一夕板を型を用いた圧縮成形や 射出成形で製造する場合、 セパレー夕用の材料が、 型の中の上記薄肉部 対応部分へは流れ込みにくい。 そのため製造が困難であるという問題も あった。 発明の開示
本発明は、 導電性セパレー夕板を改良して、 その機械的強度を高める ことにより、 ガスリークの発生を抑制することを目的とする。
本発明の高分子電解質型燃料電池は、 複数の導電性セパレー夕板およ び前記導電性セパレ一夕板の間に挿入された M E Aを含む電池ス夕ック を具備し、 その M E Aが水素イオン伝導性高分子電解質膜、 並びに前記 水素イオン伝導性高分子電解質膜を挟むァノードおよびカソードを具備 し、 前記各導電性セパレー夕板が、 一方の主面に前記アノードに燃料ガ スを供給 · 排出する複数の並行するガス流通溝を有し、 他方の主面に前 記カソードに酸化剤ガスを供給 · 排出する複数の並行するガス流通溝を 有する高分子電解質型燃料電池であって、 前記各導電性セパレー夕板の 両ガス流通溝は、 一方の主面のガス流通溝が他方の主面のガス流通溝間 のリブに対応するように配されている。
前記 M E Aのァノ一ドに燃料ガスを供給 · 排出するガス流通溝と、 同 じ M E Aのカソードに酸化剤ガスを供給 · 排出するガス流通溝とが対応 する位置にあることが好ましい。 この溝— M E A—溝対応の場合、 実質 的にすべての前記導電性セパレー夕板が同一形状を有し、 隣り合う導電 性セパレー夕板が、 交互に、 各導電性セパレ一夕板の主面上で 1 8 0度 回転して配されていることが好ましい。
'前記 M E Aのァノ一ドに燃料ガスを供給 · 排出するガス流通溝と、 同 じ M E Aのカソードに酸化剤ガスを供給 · 排出するガス流通溝間のリブ とが対応する位置にあることが、 電池スタツクの製造のしゃすさを維持 するという観点から好ましい。 この溝一 M E A—リブ対応の場合、 実質 的にすべての前記導電性セパレー夕板が同一形状を有し、 隣り合う導電 性セパレー夕板が、 各導電性セパレ一夕板の主面上で同一方向に配され ていることが好ましい。 また、 この溝— M E A —リブ対応の場合、 前記 各導電性セパレー夕板の、 前記一方の主面の前記ガス流通溝間のリブの 幅、 および前記他方の主面の前記リブの幅が、 それぞれ前記一方の主面 の前記ガス流通溝の幅、 および前記他方の主面の前記ガス流通溝の幅と 比較して大きく、 かつ 1 . 4倍以下であることが好ましい。 さらに、 こ の溝 - M E A—リブ対応の場合、 前記各導電性セパレー夕板の、 前記両 ガス流通溝の底面の幅が、 それぞれ前記両ガス流通溝の表面の幅と比較 して小さく、 かつ 0 . 6倍以上であることが好ましい。
さらに、 前記導電性セパレー夕板のうち、 前記電池スタックの両端部 に配した導電性セパレー夕板の機械的強度を、 他の導電性セパレー夕板 の機械的強度よりも高くすることが好ましい。 この場合、 前記両端部に 配した導電性セパレー夕板の厚みを、 他の導電性セパレ一タ板の厚みよ り大きくするか、 または両端部に配した導電性セパレー夕板に、 カーボ ン材料または金属材料を構成要素とする補強部材を付加することが、 機 械的強度を簡便に高めるという観点から好ましい。
本発明の高分子電解質型燃料電池においては、 導電性セパレ一夕板の 厚さと比較した場合の導電性セパレー夕板内の最肉薄部の比較厚さを、 従来の導電性セパレー夕板の場合の同比較厚さよりも厚くすることによ り、 従来問題となっていた最薄肉部での亀裂や破損を抑制させるととも に、 最薄肉部を製造しやくする。 その結果、 燃料電池の機械的強度を維 持あるいはさらに高めつつ、 低コス卜で小型化を可能にするものである, 図面の簡単な説明
図 1は本発明の実施の形態 1の燃料電池の主要積層構成を示す概略断 面図であり、 部分拡大図を含む。
図 2 Aは本発明の実施の形態 1の燃料電池に用いた導電性セパレー夕 板の力ソード側主面の平面図である。 図 2 Bは同導電性セパレー夕板のァノード側主面の平面図である。 図 3は従来の導電性セパレ一夕板 2枚で M E Aを挟んでなる積層構成 の一部を示す概略断面図である。
図 4は本発明の実施の形態 1の燃料電池に用いた導電性セパレー夕板 2枚で M E Aを挟んでなる積層構成の一部を示す概略断面図である。 図 5は本発明の実施の形態 1の燃料電池に用いることができる他の形 態の導電性セパレー夕板 2枚を用いた積層構成の一部を示す概略断面図 である。
図 6は本発明の実施の形態 1および 2の燃料電池に用いることができ る電池スタック両端部用の導電性セパレー夕板の電池スタック側一主面 の平面図である。
図 7は本発明の実施の形態 2の燃料電池に用いた導電性セパレー夕板 2枚で M E Aを挟んでなる積層構成の一部を示す概略断面図である。 図 8は本発明の実施の形態 2の燃料電池に用いることができる他の形 態の導電性セパレー夕板 2枚を用いた積層構成の一部を示す概略断面図 である。
図 9は、 実施例 2で作製された 6個の燃料電池のリブ幅/溝幅の比と 平均電圧の関係を示すグラフである。
図 1 0は、 実施例 4およびその比較例の燃料電池の耐久試験における 平均セル電圧の経時変化を示すグラフである。 発明を実施するための最良の形態
本発明の特徵は、 上記のように各導電性セパレー夕板の表裏両主面の うち、 一方の主面のガス流通溝が、 他方の主面のガス流通溝間のリブに 対応するように配されていることである。 これにより、 従来の導電性セ パレー夕板の厚さが、 従来の導電性セパレー夕板の厚さと同じであって も、 導電性セパレータ板の中の最肉薄部を極端に薄くすることなく、 ガ ス流通溝の必要な深さを確保することができる。 その結果、 最肉薄部の 亀裂や破損によるガスリークを抑制することができる。
さらに、 最肉薄部をある程度の厚さにすることができるため、 上述の 圧縮成形や射出成形などの際の、 セパレー夕板用の原材料の薄肉部分へ の流れ込みの悪化を防ぐことができる。 すなわち、 本発明によれば、 導 電性セパレー夕板の最肉薄部の必要な厚さを確保しつつ、 導電性セパレ 一夕板の厚さを薄くすることができ、 小型でかつ製造しやすい燃料電池 を提供することができる。
このような導電性セパレ一夕板を複数用意し、 隣り合う導電性セパレ 一夕板の間に M E Aを挟んで電池ス夕ックを作る場合、 M E Aのァノー ドに燃料ガスを供給 · 排出するガス流通溝と、 同じ M E Aの力ソードに 酸化剤ガスを供給 · 排出するガス流通溝とが対応する位置、 すなわち溝 — M E A—溝対応になるようにすれば、 M E Aを挟んでリブ同士をも対 応させることができるので、 電池ス夕ックに加わる締結圧力に対して対 抗しゃすい。 また、 両ガスの反応効率も高く維持できる。
このような電池スタック構成を実現するためには、 隣り合う導電性セ パレー夕板用として、 2種類の形状の導電性セパレー夕板を作り、 それ を複数用意して、 順次積層すれば良い。 さらに、 電池スタックの製造の しゃすさ、 あるいは低コスト化の観点からは、 電池スタックの両端部用 や冷却部用を除き、 実質的にすべての導電性セパレー夕板用として、 1 種類だけの形状の導電性セパレー夕板を複数用意して、 隣り合う導電性 セパレー夕板を、 交互に、 導電性セパレー夕板の主面上で 1 8 0度回転 させて配置していく ことにより、 溝一 M E A—溝対応を実現するのが、 より好ましい方法である。 そのためには、 各導電性セパレー夕板の表裏 両主面の両ガス流通溝のパターンを適切に設計する必要がある。 そのよ うな設計の一例を後述の実施の形態 1に示す。 また、 このような溝一 M E A—溝対応の構成において、 各導電性セパレ一夕板の、 両ガス流通溝 の底面の幅が、 それぞれ両ガス流通溝の表面の幅より小さいことが好ま しい。 それは溝壁すなわちリブ壁がセパレー夕板の内部へ向かって狭く なる構造であることにより、 圧縮成形あるいは射出成形などによるセパ レー夕板の製造上、 型抜けが良くなるためである。
また、 同様に、 導電性セパレー夕板を複数用意し、 隣り合う導電性セ パレー夕板の間に M E Aを挟んで電池ス夕ックを作る場合、 M E Aのァ ノードに燃料ガスを供給 ·排出するガス流通溝と、 同じ M E Aのカソー ドに酸化剤ガスを供給 ·排出するガス流通溝間のリブとが対応する位置, すなわち溝一 M E A—リブ対応になるようにすれば、 実質的にすべての 導電性セパレー夕板用として、 1種類だけの形状の導電性セパレー夕板 を複数用意して、 隣り合う導電性セパレー夕板を、 導電性セパレ一夕板 の主面上で同一方向に配置していくことができ、 電池スタックの製造の しゃすさを高く維持できる。
この溝— M E A—リブ対応の場合、 M E Aを挾む 2枚の導電性セパレ 一夕板の、 一方のセパレー夕板の各リブの両幅端部が、 他方のセパレー 夕板の対応する 2つのリブの幅端部と一部オーバ一ラップする関係にな るようにすることが好ましい。 それは、 電池スタックの両端を締結して 燃料電池を作る際の締結圧力を、 そのリブ群が機械的に伝達することに より、 そのリブ群によって締結圧力に対抗することができるためである, このような理由から、 各導電性セパレー夕板の表裏両主面の一方の主面 のガス流通溝間のリブの幅、 および他方の主面のリブの幅が、 それぞれ. 一方の主面のガス流通溝の幅、 および他方の主面のガス流通溝の幅より 大きいことが好ましい。 ただし、 このリブの幅 溝の幅の比が 1 . 4よ り大きくなると、 同リブによる M E A部分の押さえつけにより、 M E A への反応ガス拡散が悪化し、 得られる電池電圧が低下するため、 1 . 4 倍以下であることが好ましい。
また同じく、 この溝一 M E A—リブ対応の場合、 各導電性セパレー夕 板の、 両ガス流通溝の底面の幅が、 それぞれ両ガス流通溝の表面の幅よ り小さいことが好ましい。 それは、 電池スタックへ締結圧力が加わった 場合、 導電性セパレー夕板の中のクラック発生がより抑制されるためで ある。 ただし、 この溝における底面の幅 表面の幅の比が 0 . 6より小 さくなると、 クラック発生の抑制がそれ以上向上しないとともに、 ガス 流通溝の断面積が減少し、 ガスの圧力損失が増加する、 すなわちガスの 有効活用が損なわれるようになるため、 溝の底面幅/溝の表面幅の比は 0 . 6倍以上であることが好ましい。
なお、 上記の記載および以下の実施の形態や実施例では、 溝一 M E A 一溝対応の例と、 溝一 M E A—リブ対応の例とを、 本発明を具現化させ るための代表例として記載している。 しかしながら、 各セパレー夕板の 中で、 表裏両主面の一方の主面上の溝と、 他方の主面上のリブとが対応 するという本発明の特徴が発揮されておりさえすれば、 M E Aを挟んで 隣り合う導電性セパレ一夕板の関係は、 それらの代表例の場合に限定す る必要はない。 たとえば、 本発明では、 M E Aの一方の電極側に面した 導電性セパレー夕板の溝の位置と、 同じ M E Aの他方の電極側に面した 導電性セパレー夕板の溝側面すなわちリブ側面とが対応するように配し ても良い。 つまり、 溝— M E A—溝 · リブ中間のような対応関係でも良 い。 さらに換言すると、 M E Aを介して隣り合う 2枚の導電性セパレ一 夕板の相向かい合う溝 · リブの相対的位置は、 必要に応じて、 ずらせた 位置にしても良い。
前記導電性セパレー夕板のうち、 電池スタックの両端部に配した導電 性セパレー夕板の機械的強度を、 他の導電性セパレー夕板、 すなわち電 池ス夕ックの中間部分の導電性セパレー夕板の強度よりも高くすること が、 電池スタックの強度をさらに高めるという観点から好ましい。 これ により次のような問題を解決する。 すなわち、 電池スタックを締結ロッ ド等で締結するときに、 導電性セパレー夕板の面内で均一な圧力分布に ならないとき、 電池スタックの両端部の導電性セパレー夕板では、 集中 荷重を受けてしまう部分の強度が不足し、 その両端部のセパレー夕板自 体が破損していまい、 ガス等の漏れが発生するという問題である。 この 場合、 両端部の導電性セパレー夕板の厚みを、 他の導電性セパレ一夕板 の厚みより大きくするか、 または両端部の導電性セパレー夕板に、 力一 ボン材料または金属材料を構成要素とする補強部材を付加することが、 両端部の導電性セパレー夕板の機械的強度を高めるための簡便な方法と して好ましい。 実施の形態 1
本実施の形態 1で作製した高分子電解質型燃料電池の主要積層構成を 図 1に示す。 図 1では積層構成の一部中間部分を省略しているが、 省略 している部分も図示されている部分と同様である。 図 1の中で、 番号を 付与した構成要素を中心にして以下説明する。 番号を付与していない構 成要素も、 図示が同様のものは、 番号を付与したものと同様な構成要素 である。 また、 図 1は概略図であり、 各構成要素の寸法関係は必ずしも 正確ではない。 これは他の概略図についても同様である。
まず、 この燃料電池の主要部分は、 複数の導電性セパレー夕板と、 隣 り合う導電性セパレ一夕板の間に挟まれた M E A (電解質膜一電極接合 体) を主構成要素とする電池スタックであり、 図 1では、 両端部の導電 性セパレー夕板 5 a eから 5 b eまでの部分である。 部分拡大図に番号 を付与しているが、 1は水素イオンを選択的に輸送する高分子電解質膜 である。 この高分子電解質膜 1の両面に、 一対の電極 2 a、 2 bが形成 されている。 この一対の電極は、 片方がアノードで他方が力ソードであ る。 各電極は、 白金族金属触媒を担持したカーボン粉末を主成分とする 触媒層、 およびこの触媒層の外面に形成された、 通気性と電子導電性を 併せ持つガス拡散層で構成される。
後述する方法で供給される燃料ガスおよび酸化剤ガスが外にリークし たり、 その 2種類のガスが互いに混合したりしないように、 電極 2 a、 2 bの周囲には、 高分子電解質膜 1を挟んでガスシール材ゃガスケッ ト が配置される。 図 1では、 これらを代表させてガスケッ ト 3として図示 している。 このガスシール材ゃガスケッ ト 3は、 電極 2 a、 2 bおよび 高分子電解質膜 1 と一体化してあらかじめ組み立てられる。 このように して一体的に組み立てられたものが一つの M E A 4である。 M E A 4の 表裏両主面には、 これを機械的に固定するとともに、 隣り合う M E Aを 互いに電気的に直列に接続するための導電性セパレー夕板 5 a、 5 が 配置されている。 導電性セパレ一夕板 5 a、 5 bと M E A 4とで一つの 電池、 すなわちセルが構成される。
導電性セパレ一夕板 5 a、 5 bの M E A 4と接触する主面には、 対応 する電極 2 a、 2 bの電極面に反応ガス、 すなわち燃料ガスおよび酸化 剤ガス、 を供給するとともに、 生成ガスや余剰ガスを排出するための複 数の並行するガス流通溝 6 a r 、 6 b f が相向かい合うように形成され ている。 また、 それらの導電性セパレー夕板 5 a、 5 bの反対側の主面 には、 それぞれ次に隣り合う M E Aへの反応ガスを供給 ·排出するガス 流通溝 6 a f 、 6 b rが形成されている。 ここで、 並行する、 というの は、 図 1における断面部分で紙面に垂直に伸びるという意味であるが、 単純に直線的に並行して伸びる場合だけでなく、 例えば後述の図 2のよ うに、 いわゆるサーペンタイン状に蛇行しつつ並行して伸びてもよい。 隣り合うガス流通溝 6 a f の間は同ガス流通溝を規定するリブ 7 a で ある。 同様に、 隣り合うガス流通溝 6 a r、 6 b f , 6 b rの間は、 そ れぞれ、 それらのガス流通溝を規定するリブ 7 a r、 7 b f 、 7 b rで ある。 したがって、 リブ 7 a f 、 7 a r , 7 b f 、 7 b rもガス流通溝 6 a f 、 6 a r、 6 b f 、 6 b rと同様に並行して伸びている。 なお、 燃料ガスは電極 2 a、 2 bのうちのアノードに、 また、 酸化剤ガスは力 ソードに供給されるように配置されている。
本発明の特徴は、 各導電性セパレー夕板の表裏両主面におけるガス流 通溝の位置、 例えばガス流通溝 6 a f の位置とガス流通溝 6 a rの位置 とがお互いには対応せず、 それぞれリブ 7 a r、 7 a f と対応するよう になっていることにある。 より詳しくいうと、 図 1の紙面上で、 例えば 導電性セパレ一夕板 5 aを見たとき、 ガス流通溝 6 a rとリブ 7 a f と が、 さらにガス流通溝 6 a f と 7 a r とが、 それぞれ上下にァラインし ていることにある。 なお、 図 1に示されているように、 上端部の導電性 セパレー夕板 5 a eでは、 ガス流通溝が下側主面にのみ形成され、 下端 部の導電性セパレー夕板 5 b eでは、 ガス流通溝が上側主面にのみ形成 されている。
本実施の形態 1では、 さらに、 M E A 4を挟む導電性セパレ一夕板 5 aと 5 bの ME A 4に面する主面上の流通溝 6 a r、 6 b f 同士、 また リブ 7 a r、 7 b f 同士が対応するように配置されていることも特徴で ある。 この特徴により、 ME A 4を挟んでリブ同士が対応するので、 そ れらリブ群で最終的な電池スタツクに対する締め付け圧力を受けとめや すい。 また、 ME A4を介した反応ガスの反応も高く維持しやすい。 図 2を用いて詳述するが、 図 1の電池スタツク内のすベての導電性セ パレー夕板の表裏両主面のガス流通溝を通して、 燃料ガスと酸化剤ガス を供給 ·排出するためのマ二ホールド孔などが各導電性セパレー夕板に 形成されている。 また、 1〜 3セル毎に、 導電性セパレー夕板の背面に 冷却媒体用流路を有する冷却部が設けられている。 これらの MEAと導 電性セパレー夕板および必要に応じて冷却部が交互に積層されて図 1の 電池スタックが構成されている。 この電池スタックを集電板 8 a、 8 b と絶縁板 9 a、 9 bを介して端板 1 0 a、 1 0 bで挟み、 電池スタック に圧力をかけるように両端板を締結口ッ ド 1 1 a、 1 1 bおよび締結ボ ルト 1 2 a、 1 2 b, 1 2 c、 1 2 dで締め付けて固定される。 このよ うにして作製されたのが本実施の形態 1の燃料電池である。
図 2 Aは本実施の形態 1の燃料電池に用いた導電性セパレー夕板、 た とえば 5 a、 の力ソード側主面の平面図であり、 図 2 Bは同じ導電性セ パレ一夕板のァノ一ド側主面の平面図であり、 図 2 Aの裏面図である。 図 2 Aの 6 a f と 7 a f はそれぞれ酸化剤ガス流通溝とその溝間のリブ であり、 図 2 Bの 6 a rと 7 a rはそれぞれ燃料ガス流通溝とその溝間 のリブである。 また、 図 2 Aと図 2 Bで共通して、 1 3 aは酸化剤ガス を供給するためのマ二ホールド孔、 1 3 bはそれを排出するためのマ二 ホールド孔である。 1 4 aは燃料ガスを供給するためのマ二ホールド孔. 1 4 bはそれを排出するためのマ二ホールド孔である。 1 5 aは冷却媒 体を供給するためのマ二ホールド孔、 1 5 bはそれを排出するためのマ ニホ一ルド孔である。 ここに示す溝 · リブのパターンは、 いわゆるサー ペン夕イン状のものであるが、 本発明の特徴を発揮するものであれば、 このようなサーペン夕イン状のものでなくても良い。
また、 ここでは、 内部マ二ホールド方式の冷却部を一例として記載し ているが、 外部マ二ホールド方式の冷却部を採用しても、 本発明の特徴 は発揮させることができる。
図 1で説明したように、 図 2 A、 2 Bにおける導電性セパレータ板の 表裏のガス流通溝 6 a f と 6 a rは紙面に垂直に位置関係をみると、 大 部分の箇所で 1 ピッチ分、 すなわち一つの流通溝の幅の分だけ、 シフト しており、 その結果、 基本的に力ソード側の溝 6 a f とアノード側のリ ブ 7 a rが対応した対置にある。 このような導電性セパレ一夕板を隣り 合う導電性セパレー夕板が、 それぞれの主面上にとどまりつつ、 交互に 1 8 0度回転した配置になるように積層されると、 図 1のように、 M E Aを挟んで向かい合うガス流通溝同士が対応する。 導電性セパレー夕板 は一枚おきに同じ方向に配されることになる。 この 1 8 0度回転配置を, 図 2 Aの導電性セパレー夕板 5 a矩形の平面図に基づき説明すると、 こ の矩形の中心点を通り、 紙面に垂直な線を回転軸として、 その矩形を 1 8 0度回転させる配置のことである。 つまり、 この構成は、 1種類の 同一形状の導電性セパレ一夕板を用意するだけで良いという点で好まし い。 なお、 図 1の断面図は、 図 2 A、 図 2 Bの導電性セパレ一夕板を上 記のように積層し、 X— Yの面で切った断面に相当する。
このような、 溝— M E A—溝対応の構成を実現しょうとする場合に、 図 2 A、 図 2 Bに示したような溝 · リブのパターンを設計して、 上述の ような交互 1 8 0度回転配置という手法を採用しても良いが、 それ以外 でも、 溝一 M E A—溝対応になるような 2種類の導電性セパレー夕板を 用意し、 それを順次積層するようにしても良い。
本発明の第一の特徴は、 上記のように、 各導電性セパレー夕板の表裏 両主面のうち、 一方の主面のガス流通溝が、 他方の主面のガス流通溝間 のリブに対応するように配されていることである。 その点について、 図 3、 図 4および図 5に基づき説明する。
図 3、 図 4および図 5の 1 、 2 a 、 2 bはそれぞれ高分子電解質膜お よび一対の電極であり、 M E Aの主要構成要素である。
図 3は、 従来の導電性セパレー夕板 2枚で M E Aを挟んだ積層構成の 一部を示す概略断面図であり、 参考図である。 3 5 aと 3 5 bはそれぞ れ従来の導電性セパレ一夕板であり、 各導電性セパレー夕板 3 5 a
3 5 bにおいて、 すべてのリブ 3 7 a f 、 3 7 a r、 3 7 b f >
3 7 b rは上下に対応、 すなわちァラインしている。 しかし、 同様にガ ス流通溝 3 6 a f 、 3 6 a r同士、 およびガス流通溝 3 6 b f 、
3 6 b r同士が対応する位置にあり、 その結果、 最肉薄部である溝底部
3 8 a, 3 8 bの厚さ tが薄くなつている。 この部分が、 その薄さのた め、 上述したように電池スタックへの締結圧力などにより、 破損や亀裂 を発生しやすく、 そのためガスリークを発生させやすかつた。 また、 そ のため導電性セパレー夕板 3 5 a、 3 5 bを薄くすることが困難であつ た。
図 4は、 図 3と比較しやすくするため、 図 1の本実施の形態 1の導電 性セパレー夕 2枚で ME Aを挟んだ積層構成に対応したものの一部を示 した概略断面図である。 導電性セパレ一夕板 4 5 a、 4 5 bにおいて、 ガス流通溝 4 6 a f はリブ 47 a rと対応している。 同様に、 4 7 a f と 4 6 a r、 4 7 b f と 4 6 b r、 4 6 b f と 47 b rが対応している < このため、 図 3の 3 8 aや 3 8 bのような厚さ tのような肉薄部が存在 しない。 肉薄部が従来のものよりも厚くなつている。 したがって、 導電 性セパレ一夕板の厚さをさらに薄くできるとともに、 さらに製造上も圧 縮成形や射出成形で作りやすい。
図 5は、 図 4の導電性セパレ一夕板の各ガス流通溝の断面形状を変え て、 各溝の表面の幅 W f に比べて各溝の底面の幅 Wbを小さく したもの である。 導電性セパレー夕板 5 5 a、 5 5 bにおいて、 ガス流通溝 5 6 a f はリブ 5 7 a rと対応している。 同様に、 5 7 a f と 5 6 a r . 5 7 b f と 5 6 b r、 5 6 b f と 5 7 b rが対応している。 このため、 図 3の 3 8 aや 3 8 bのような厚さ tのような肉薄部が存在しない。 肉 薄部が、 従来のものよりも厚くなつている。 さらに、 図 5の構成の場合 溝底部の幅が小さくなるため、 導電性セパレー夕板を圧縮成形や射出成 形で製造する場合、 一層の型抜け向上により、 更なる製造のしゃすさが 実現する。 さらに、 電池スタックの製造時の締結圧力や燃料電池使用時 に燃料電池に加わる圧力により強い構造であり、 したがって、 導電性セ パレー夕板の厚さを一層薄くしゃすいという特徵もある。
このように、 本発明の特徴を有している範囲において、 導電性セパレ 一夕板の並行するガス流通溝、 リブの形状は任意に設計することができ る。 図 4のように、 対応する溝、 リブの幅や深さ ·高さを実質的に等し くしても良いし、 図 5のように変えても良い。 またそれ以外でもリブの 幅を広くして機械的強度を高めることもできる。
本実施の形態 1の、 導電性セパレー夕板を強化するという目的の中で, もう一つの特徴は、 電池ス夕ックの両端部の導電性セパレー夕板の強化 にある。 すなわち、 上述のように、 電池スタックを締結ロッド等で締結 するときの不均一な圧力分布の発生に起因する両端部の導電性セパレー 夕板の破損である。 そのため、 図 1に図示しているように、 両端部の導 電性セパレ一夕板 4 e a、 4 e bの厚さを、 他の導電性セパレー夕板の 厚さよりも大きくしている。 この厚さを大きくする方法として導電性セ パレ一夕板を 2枚以上重ねても良い。
図 6は、 電池ス夕ックの両端部に用いる導電性セパレー夕板の電池ス 夕ック側の一主面の一例の平面図であり、 両端部の導電性セパレー夕板 の上記問題を解決する他の対策の一例を示す。 図 6は、 一端部の導電性 セパレー夕板、 例えば 5 aが、 その一主面上に図 2 Bに示すアノード側 ガス流通溝を有している場合の対策を示す。 1 3 a、 1 4 a、 1 5 aは それぞれ酸化剤ガス、 燃料ガス、 冷却媒体を供給するためのマ二ホール ド孔であり、 1 3 b、 1 4 b , 1 5 bはそれぞれ酸化剤ガス、 燃料ガス. 冷却媒体を排出するためのマ二ホールド孔である。 1 6 a、 1 6 bは力 一ボン材料あるいは金属材料などを構成要素とする補強部材である。 こ の補強部材 1 6 a、 1 6 bは、 図に示されているように、 マ二ホールド 孔 1 4 a、 1 5 b、 1 3 b、 1 3 a、 1 5 a、 1 4 bの周辺に貼り付け られており、 かつそれら 6つのマ二ホールドに対応した貫通孔を有して いる。 この構成により、 電池性能を維持しつつ、 導電性セパレー夕板 5 aを亀裂などの損傷を抑制できる。 実施の形態 2
本発明の特徴は、 図 4の 4 6 a f と 4 7 a rの関係のように、 基本的 に、 各導電性セパレー夕板の表裏両主面のうちの、 一方の主面上のガス 流通溝と他方の主面上のリブとが位置的に対応することを基本としてい る。 実施の形態 1では、 さらに MEAを挟んで、 隣り合う導電性セパレ —タ板のガス流通溝同士、 例えば図 4では、 46 a r と 4 6 b f とが対 応することを基本としている。 しかしながら、 MEAを挟んで隣り合う 導電性セパレ一夕板の溝 · リブ位置の対応関係は、 本発明の特徴を有す る範囲において変化させることができる。 それを本実施の形態 2として, 以下説明する。
図 7は本発明の実施の形態 2の燃料電池に用いた導電性セパレ一夕板 2枚で ME Aを挟んでなる積層構成の一部を示す概略断面図である。 一 対の導電性セパレー夕板 7 5 a、 7 5 bで ME Aを挟んだ構造であり、 導電性セパレー夕板 7 5 aは、 ガス流通溝 7 6 a f 、 7 6 a r、 リブ 7 7 a f 、 7 7 a rを有し、 導電性セパレー夕板 7 5 bは、 ガス流通溝 7 6 b f , 7 6 b r、 リブ 7 7 b f 、 7 7 b rを有する。 図 7において は、 M E Aを挟んで、 例えば 7 6 a r と 7 7 b f が対応している。 すな わち、 MEAを挟んで、 隣り合う導電性セパレー夕板の、 一方のガス流 通溝と他方のリブとが対応するようになっている。 この構成においても 2種類の反応ガスは ME Aを介して充分反応する。
この構成は、 図 5の場合と同様、 各導電性セパレ一夕板の従来のよう な肉薄部を避けることができるとともに、 製造もしゃすいという特徴が ある。 また、 1種類だけの同一形状の導電性セパレー夕板を複数用意し て、 すべてを単純に同一方向に積層していくことができ、 製造がしゃす いことも特徴である。 なお、 図 7では各溝の幅 Wgよりも各リブの幅 W rの方を大きくしている。 Wgと W rは同じでも良いが、 W rが Wg より大きい方が好ましい。 それは、 ME Aを挾む 2枚の導電性セパレー 夕板の、 リブの両端部を位置的にオーバーラップさせることができ、 そ のオーバ一ラップ部分を通して、 電池ス夕ックを締結する際の締結圧力 をリブ群に伝達させることができ、 締結圧力に対抗しやすいためである, ただし、 W rが Wgの 1. 4倍よりも大きくなると、 MEAへの反応ガ ス拡散が抑制されてしまうので、 1. 4倍以下である方が好ましい。 図 8は本発明の実施の形態 2の燃料電池に用いることができる他の形 態の導電性セパレー夕板 2枚を用いた積層構成の一部を示す概略断面図 である。 一対の導電性セパレ一夕板 8 5 a、 8 5 bで ME Aを挟んだ構 造であり、 導電性セパレ一タ板 8 5 aは、 ガス流通溝 8 6 a f 、
8 6 a r、 リブ 8 7 a f 、 8 7 a rを有し、 導電性セパレー夕板 8 5 b は、 ガス流通溝 8 6 b f 、 8 6 b r、 リブ 8 7 b f 、 8 7 b rを有する, 図 8においては、 ME Aを挟んで、 例えば 8 6 a rと 8 7 b f が対応し ている。 すなわち、 図 7の場合と同様に、 MEAを挟んで、 隣り合う導 電性セパレー夕板の、 一方のガス流通溝と他方のリブとが対応するよう になっている。 この構成においても、 2種類の反応ガスは ME Aを介し て充分反応する。 また、 耐リーク性や強度を維持しつつ、 圧力損失の小 さい導電性セパレー夕板を構成することが可能となる。
この構成も、 図 7の場合と同様に、 1種類だけの同一形状の導電性セ パレ一夕板を複数用意して、 すべてを単純に同一方向に積層していくこ とができ、 製造がしゃすいという特徴を有する。 なお、 図 8でも、 各溝 の幅 W f よりも各リブの幅 W rの方を大きくしている。 W f と W rは同 じでも良いが、 W rが W f より大きい方が、 図 7に基づいて上述した、 W gと W rとの関係と同様な理由で好ましい。 すなわち、 M E Aを挟む 2枚の導電性セパレー夕板の、 リブの両端部を位置的にオーバーラップ させることができるためである。 また、 W gと W rとの関係と同様な理 由で、 W rが W f の 1 . 4倍以下である方が好ましい。
また、 ガス流通溝の底面の幅 W bが、 ガス流通溝の表面の幅 W f より も小さいことが好ましい。 それは、 電池スタックへ締結圧力が加わった 場合、 導電性セパレー夕板の中のクラック発生がより抑制されるためで ある。 ただし、 W bが W f の 0 . 6倍より小さくなると、 クラック発生 の抑制がそれ以上向上しないとともに、 ガス流通溝の断面積が減少し、 ガスの圧力損失が増加する、 すなわちガスの有効活用が損なわれるよう になるため 0 . 6倍以上であることが好ましい。
なお、 本実施の形態 2においては、 上記の通りの導電性セパレー夕板 の溝 · リブの関係以外の電池スタックの構成、 および燃料電池の構成は, 図 1を用いて実施形態 1で記載したものと同じである。 たとえば、 図 6 で示した電池スタック端部の導電性セパレー夕板の補強方法をそのまま 用いることができる。 したがって、 それらの実施の形態 1で記載した部 分に対応した記載は省略する。 実施例 1
実施形態 1に記載し、 図 1に示す高分子電解質型燃料電池を以下の方 法で作製した。
まず、 3 0 n mの平均一次粒子径を持つ導電性カーボン粒子であるケ ッチェンブラック E C (オランダ国、 AK Z O C h e m i e社製) を 用いて、 平均粒径約 3 0 Aの白金粒子を 5 0重量%担持させたものを、 力ソード側の触媒とした。 また、 前記と同じケッチェンブラック E Cに、 平均粒径約 3 0 Aの白金粒子とルテニウム粒子とを、 それぞれ 2 5 %担 持させたものを、 アノード側の触媒とした。 これらの触媒粉末をイソプ ロパノールに分散させた。 一方、 パーフルォロカ一ボンスルホン酸の粉 末をエチルアルコールに分散させた。 各々の触媒分散液をパ一フルォロ カーボンスルホン酸の分散液と混合し、 ペースト状にした。 これらの各 ペーストを、 スクリーン印刷法を用いて、 厚み 2 5 0 mのカーボン不 織布の一方の面に塗工して、 それぞれカソ一ド触媒層とァノ一ド触媒層 を形成した。 形成後の反応電極中に含まれる触媒金属の量は 0. 5mg /c m2 、 パーフルォロカ一ボンスルホン酸の量は 1. 2mgZ c m2 となるようにした。
これらのァノード側およびカソード側電極は、 電極より一回り大きい 面積を有するプロ トン伝導性高分子電解質膜の中心部の両面に、 印刷し た触媒層が電解質膜側に接するようにホッ トプレスにより接合した。 こ こでは、 プロトン伝導性高分子電解質として、 パーフルォロカーボンス ルホン酸を薄膜化したもの (米国 デュポン社製: ナフイオン 1 1 2 ) を用いた。 さらに、 電極の外周には、 電解質膜を挾んで両側に、 導電性 セパレー夕板と同一の形状に打ち抜いて作られたガスケッ トをホットプ レスによって接合し、 MEAを作製した。 ここで、 導電性セパレ一夕板 は、 等方性黒鉛材を機械加工して作ったものであり、 ガスケッ トは、 ブ チルゴムのシートから作られたものである。
この MEAを、 図 1の M E A 4として用い、 図 1 と図 2で示す、 導電 性セパレー夕板 5 a、 5 b、 5 a e、 5 b e、 ならびに集電板 8 a、 8 b、 絶縁板 9 a、 9 b、 端板 1 0 a、 1 0 b、 締結口ッ ド 1 1 a、 1 1 b、 締結ボルト 1 2 a 、 1 2 b , 1 2 c 、 1 2 dを用いて本実施例 1の燃料電池を作製した。
比較のため、 導電性セパレー夕板 5 a 、 5 bを、 図 3に示す構成を有 する従来例の導電性セパレー夕板 3 5 a 、 3 5 bに替え、 その他は本実 施例 1 と同じ構成の燃料電池を作製した。
これら 2つの燃料電池に荷重を加え、 その荷重を変化させた。 そのと き導電性セパレー夕板にクラックが発生し始めた最小荷重をクラック発 生荷重として、 表 1に示す。
Figure imgf000023_0001
表 1からわかるように、 本実施例 1の導電性セパレー夕板の耐クラック 強度が大幅に向上していることがわかる。 実施例 2
本実施例 2では、 実施例 1 と同じ方法で、 ただし導電性セパレー夕板 の形状だけを変えて燃料電池を作製した。 本実施例 2では、 図 7に示す 断面構造の導電性セパレー夕板を用いた。
この際、 6つの異なったリブ幅の導電性セパレー夕板を用意した。 ま ず、 ある一つのリブ幅 W r 1のものを用いて燃料電池を作製した。 次に. リブ幅 W r 2のものを用いて燃料電池を作製した。 以下同じように、 リ ブ幅 W r 3 - W r 6のものをそれぞれ用いて、 合計で 6種類の燃料電池 を作製した。
これらの燃料電池を運転させ、 電池電圧を測定した結果を図 9に示す なお、 この運転のためには次のように条件設定した。 すなわち、 燃料電 池を 8 5 °Cに保持し、 一方の電極側に 83での露点となるように加湿 · 加温した水素ガスを、 他方の電極側に 78 の露点となるように加湿 · 加温した空気を供給するとともに、 燃料電池の燃料利用率 80 %、 酸素 利用率 40 %、 電流密度 0. 3AZcm2とした。
図 9において、 横軸はリブの幅 W rと溝の幅 Wgとの比であり、 値が 大きくなるほどリブ幅が広くなることを示している。 図 9からわかるよ うに、 リブ幅が広くなるにつれて電池電圧、 すなわち電池性能が低下す る傾向がある。 これは、 リブに押さえられた ME A部分への反応ガスの 拡散が低下するためであると考えられる。 とくに、 ]:対^¥8の比が1. 4をこえたところから顕著な落ち込みを示すことがわかる。 したがって, W r対 Wgの比は 1. 4倍以下に設定することが望ましいことがわかる < 実施例 3
本実施例 3では、 実施例 1と同じ方法で、 ただし導電性セパレー夕板 の形状だけを変えて燃料電池を作製した。 本実施例 3では、 図 8に示す 断面構造の導電性セパレー夕板を用いた。
この際、 4つの異なった溝底面幅 Z溝表面幅の比 (WbZWf ) の導 電性セパレ一夕板を用意した。 まず、 ある一つの幅比 Wb 1 f 1の ものを用いて燃料電池を作製した。 次に、 幅比 Wb 2 ZW f 2のものを 用いて燃料電池を作製した。 以下同じように、 幅比 Wb 3ZW f 3およ び Wb 4 /W f 4のものをそれぞれ用いて、 合計で 4種類の燃料電池を 作製した。
これら 4種類の燃料電池に締結荷重を加え、 その荷重を変化させた。 そのとき導電性セパレー夕板にクラックが発生し始めた最小荷重をクラ ック発生荷重として、 表 2に示す。 表 2
Figure imgf000025_0001
表 2からわかるように、 溝底面幅ノ溝表面幅の比が 0 . 6より小さくな る範囲では、 クラック発生荷重は飽和している。 すなわち溝底面幅 Z溝 表面幅の比は、 0 . 6より小さく しても、 ガス流通溝の断面積が減少し 圧力損失が増加するだけで、 強度的な効果は得られないことがわかる。 したがって、 溝底面の幅 溝表面の比は 0 . 6以上であることが望まし い。 実施例 4
本実施例 4では、 実施例 1 と基本的には同じ方法で、 ただし以下の点 で部分的に構成を異ならせて燃料電池を作製した。
すなわち、 M E A 1 を 2セル毎に、 冷却媒体を流す冷却部を設けた。 各冷却部は、 2枚の導電性セパレー夕板を組み合わせた複合セパレ一夕 板により構成した。 すなわち、 一方の面に空気を流通させる溝を設け、 他方の面に冷却水を流通させる溝を設けたカソード側セパレー夕板を、 まず 1枚作った。 さらに、 一方の面に燃料ガスを流通させる溝を設け、 他方の面に冷却水を流通させる溝を設けたァノード側セパレー夕板を 1 枚作った。 これらの 2枚のセパレー夕板を、 それらの冷却媒体用溝を有 する面同士が接するように、 シール材を介して貼り合わせることにより、 冷却部を構成した。
そして MEAを 5 0セル分積層し、 電池スタックの両端部に位置する 導電性セパレ一夕板 5 a e、 5 b eの厚さを 5mmとして、 集電板 8 a、 8 bと絶縁板 9 a、 9 bを介し、 ステンレス製の端板 1 0 a、 1 0 bと 締結口ッ ド 1 1 a、 1 1 bおよび締結ボルト等で 2 0 k g f / c m2の圧 力で締結して本実施例 4の燃料電池を作製した。
比較のため、 このように作製した本実施例 4の燃料電池の両端部の導 電性セパレータ板の厚さを、 その他の中間部の導電性セパレータ板の厚 さと同じ 3 mm厚のものに替えて比較例としての燃料電池を作製した。 締結後の各燃料電池を再び分解し、 両端部の導電性セパレータ板を観 察したところ、 比較例の燃料電池では僅かな亀裂が発生していたが、 ガ ス漏れを引き起こすほどの重大な亀裂ではなかった。 この亀裂はマニホ 一ルド周辺に集中荷重を受けやすくなつていたためである。 一方、 本実 施例 4の燃料電池では、 亀裂は見受けられなかった。 このようにして作製した本実施例 4と比較例の燃料電池 2種類を、 8 5でに保持し、 一方の電極側に 8 3 の露点となるように加湿 · 加温 した水素ガスを、 他方の電極側に 7 8での露点となるように加湿 · 加温 した空気を供給した。 これらの燃料電池を燃料利用率 8 0 %、 酸素利用 率 40 %、 電流密度 0. 3 AZ c m2の条件下で耐久試験を行った。 この 試験結果を図 1 0に示す。
図 1 0からわかるように、 試験開始から 1 0 0 0時間を経過した頃か ら、 比較例の燃料電池の平均セル電圧、 すなわち電池性能が低下し始め る。 この 2種類の燃料電池について耐久試験が終了した後、 締結圧力を 取り除き、 両端にあった導電性セパレー夕板の状態を観察した。 その結 果、 比較例では、 マ二ホールド孔の周辺でガスあるいは冷却媒体がリー クするほどの亀裂に成長しているのが観察された。 この成長の原因は、 初期の締結時に生じた亀裂が熱などのひずみによって、 経時的に進行し てしまったためである。 これに対して、 本実施例 4の燃料電池では、 両 端部の導電性セパレ一夕板の厚さを大きくして強度を高めたことにより 亀裂などの損傷は全くなく、 燃料電池の耐久性と安全性向上が確認でき た。
本実施例 4では、 両端部の導電性セパレー夕板の厚さを 3 m mから 5 m mに厚くすることを試みたが、 別の方法として、 導電性セパレー夕板 を複数枚重ねて強度を高めることも可能である。 そこで、 両端部の導電 性セパレ一夕板の厚さと枚数を変化させて、 上記と同様な亀裂の発生の 有無を調べた。 ただし、 電池スタックの中間部の導電性セパレー夕板の 厚さは 3 m mとした。 その結果を、 表 3にまとめる。 表 3 両端部の導電性セパレー夕板 効果 (亀裂の有無)
3m m 有
セパレー夕板厚さ 4m m ■till,
5m m
6m m
1枚 有
セパレ一夕板枚数 2枚
3枚 この表 3から明らかなように、 導電性セパレー夕板を厚く したり、 複 数枚数重ねたりすることによって、 亀裂抑制効果が得られる。 実施例 5
本実施例 5では、 図 6に一例を示すように、 両端部の導電性セパレー 夕板の酸化剤ガス用マ二ホールド孔 1 3 a 、 1 3 b、 燃料電池用マニホ —ルド孔 1 4 a 、 1 4 b , および冷却媒体用マ二ホールド孔 1 5 a 、 1 5 の周辺にステンレス鋼を材料とした補強材 1 6 a 、 1 6 bをシー ル材によって貼り付け、 それ以外の燃料電池構成、 および燃料電池の特 性評価条件については、 すべて実施例 4と同一とした。
その結果、 2 0 0 0時間の耐久試験において、 電池性能の低下は見受 けられず、 燃料電池分解後に両端部の導電性セパレー夕板を観察しても. 亀裂などの損傷を受けている様子はなく、 燃料電池の耐久性の改善と安 全性の向上が確認できた。 ここで、 補強部材 1 6 a 、 1 6 bの材料とし てステンレス鋼を使用したが、 補強することができる材料であれは種類 は問わない。 本実施例では、 ステンレス鋼の他に、 アルミニウム、 ガラ スフアイバー、 カーボンファイバ一、 P P S樹脂、 フエノール樹脂など の材料を使用しても燃料電池の耐久性の改善と安全性の向上が確認でき た。
本実施例では、 各マ二ホールド孔の周辺に補強部材を貼り付けること を試みたが、 導電性の補強材をセパレー夕板の全面に貼り付けることも 可能である。 実施例 6
本実施例 6では、 両端部の導電性セパレー夕板の材料として、 厚さ 3 m mのステンレス鋼を使用した。 導電性セパレー夕板の形状は、 実施例 1で、 等方性黒鉛材を機械加工して作った形状と同じように機械加工し て作った。 それ以外の燃料電池構成、 および燃料電池の特性評価条件に ついては、 すべて実施例 4と同一とした。 ここでは、 両端部の導電性セ パレ一夕板の材料とてステンレス鋼を使用したが、 導電性のある高強度 の材料であれば種類は問わない。
この結果、 2 0 0 0時間の耐久試験において、 電池性能の低下は見受 けられず、 燃料電池分解後に両端部の導電性セパレ一夕板を観察しても, 亀裂などの損傷を受けている様子はなく、 燃料電池の耐久性の改善と安 全性の向上が確認できた。 産業上の利用の可能性
以上から明らかなように、 本発明によれば、 高分子電解質型燃料電池 の導電性セパレー夕板の機械的強度の問題を簡便に解決することができ. 燃料電池の品質向上、 小型化および低コスト化を実現できる。

Claims

請 求 の 範 囲
1 . 複数の導電性セパレー夕板および前記導電性セパレー夕板の間に挿 入された電解質膜一電極接合体を含む電池スタツクを具備し、 前記電解 質膜 -電極接合体が水素イオン伝導性高分子電解質膜、 並びに前記水素 イオン伝導性高分子電解質膜を挟むァノードおよびカソードを具備し、 前記各導電性セパレー夕板が、 一方の主面に前記ァノ一ドに燃料ガスを 供給 · 排出する複数の並行するガス流通溝を有し、 他方の主面に前記力 ソードに酸化剤ガスを供給 · 排出する複数の並行するガス流通溝を有す る高分子電解質型燃料電池であって、 前記導電性セパレータ板の両ガス 流通溝は、 一方の主面のガス流通溝が他方の主面のガス流通溝間のリブ に対応するように配されていることを特徴とする高分子電解質型燃料電 池。
2 . 前記電解質膜一電極接合体のアノードに燃料ガスを供給 · 排出する ガス流通溝と、 同じ電解質膜一電極接合体のカソードに酸化剤ガスを供 給 · 排出するガス流通溝とが対応する位置にある請求の範囲第 1項記載 の高分子電解質型燃料電池。
3 . 実質的にすべての前記複数の導電性セパレー夕板が同一形状を有し 隣り合う導電性セパレー夕板が、 交互に、 前記各導電性セパレー夕板の 主面上で 1 8 0度回転して配されている請求の範囲第 2項記載の高分子 電解質型燃料電池。
4 . 前記各導電性セパレー夕板の、 前記両ガス流通溝の底面の幅が、 そ れぞれ前記両ガス流通溝の表面の幅より小さい請求の範囲第 2項記載の 高分子電解質型燃料電池。
5 . 前記電解質膜一電極接合体のァノードに燃料ガスを供給 · 排出する ガス流通溝と、 同じ電解質膜—電極接合体のカソ一ドに酸化剤ガスを供 給 · 排出するガス流通溝間のリブとが対応する位置にある請求の範囲第 1項記載の高分子電解質型燃料電池。
6 . 実質的にすべての前記複数の導電性セパレー夕板が同一形状を有し, 隣り合う導電性セパレー夕板が、 前記各導電性セパレー夕板の主面上で 同一方向に配されている請求の範囲第 5項記載の高分子電解質型燃料電 池。
7 . 前記各導電性セパレー夕板の、 前記一方の主面の前記ガス流通溝間 のリブの幅、 および前記他方の主面の前記リブの幅が、 それぞれ前記一 方の主面の前記ガス流通溝の幅、 および前記他方の主面の前記ガス流通 溝の幅より大きく、 かつ 1 . 4倍以下である請求の範囲第 5項記載の高 分子電解質型燃料電池。
8 . 前記各導電性セパレー夕板の、 前記両ガス流通溝の底面の幅が、 そ れぞれ前記両ガス流通溝の表面の幅より小さく、 かつ 0 . 6倍以上であ る請求の範囲第 7項記載の高分子電解質型燃料電池。
9 . 前記複数の導電性セパレー夕板のうち、 前記電池スタックの両端部 に配した導電性セパレー夕板の機械的強度を、 他の導電性セパレ一夕板 の機械的強度よりも高く した請求の範囲第 1項記載の高分子電解質型燃 料電池。
1 0 . 前記複数の導電性セパレー夕板のうち、 前記両端部に配した導電 性セパレー夕板の厚みを、 他の導電性セパレー夕板の厚みより大きく し た請求の範囲第 9項記載の高分子電解質型燃料電池。
1 1 . 前記両端部に配した前記導電性セパレー夕板に、 カーボン材料ま たは金属材料を構成要素とする補強部材を付加した請求の範囲第 9項記 載の高分子電解質型燃料電池。
PCT/JP2002/002869 2001-03-26 2002-03-25 Pile a combustible a electrolyte haut polymere WO2002078108A1 (fr)

Priority Applications (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2002576038A JP4226332B2 (ja) 2001-03-26 2002-03-25 高分子電解質型燃料電池
EP02708658A EP1357621B1 (en) 2001-03-26 2002-03-25 Polymer electrolyte fuel cell
US10/296,513 US7014940B2 (en) 2001-03-26 2002-03-25 High-polymer electrolyte fuel cell
KR10-2002-7015651A KR100488254B1 (ko) 2001-03-26 2002-03-25 고분자 전해질형 연료전지

Applications Claiming Priority (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2001-86987 2001-03-26
JP2001086987 2001-03-26
JP2001106731 2001-04-05
JP2001-106731 2001-04-05

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2002078108A1 true WO2002078108A1 (fr) 2002-10-03

Family

ID=26612014

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/JP2002/002869 WO2002078108A1 (fr) 2001-03-26 2002-03-25 Pile a combustible a electrolyte haut polymere

Country Status (6)

Country Link
US (1) US7014940B2 (ja)
EP (1) EP1357621B1 (ja)
JP (1) JP4226332B2 (ja)
KR (1) KR100488254B1 (ja)
CN (1) CN1274048C (ja)
WO (1) WO2002078108A1 (ja)

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005190706A (ja) * 2003-12-24 2005-07-14 Toyota Motor Corp 燃料電池スタック構造
WO2008126358A1 (ja) * 2007-03-15 2008-10-23 Panasonic Corporation 高分子電解質形燃料電池及びそれを備える燃料電池スタック
WO2010055607A1 (ja) * 2008-11-12 2010-05-20 パナソニック株式会社 燃料電池
JPWO2010029758A1 (ja) * 2008-09-12 2012-02-02 パナソニック株式会社 高分子電解質形燃料電池及びそれを備える燃料電池スタック
JP2014078337A (ja) * 2012-10-09 2014-05-01 Nissan Motor Co Ltd 燃料電池用セパレータ、燃料電池、燃料電池の製造方法および燃料電池の製造装置
WO2017212638A1 (ja) * 2016-06-10 2017-12-14 日産自動車株式会社 燃料電池スタック及び燃料電池スタック用セパレータ
CN109411800A (zh) * 2012-09-18 2019-03-01 智慧能量有限公司 燃料电池堆组件

Families Citing this family (21)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN103055607A (zh) * 2002-10-17 2013-04-24 贝卡尔特公司 包括短金属纤维的分层过滤结构
US20050014059A1 (en) * 2003-06-27 2005-01-20 Ultracell Corporation Micro fuel cell architecture
KR100529080B1 (ko) * 2004-03-25 2005-11-15 삼성에스디아이 주식회사 연료 전지 시스템 및 이에 사용되는 스택
CN100353602C (zh) * 2004-08-02 2007-12-05 中国科学院大连化学物理研究所 一种混合型流场
US7686937B2 (en) * 2004-09-28 2010-03-30 Honda Motor Co., Ltd. Separator plates, ion pumps, and hydrogen fuel infrastructure systems and methods for generating hydrogen
KR100718113B1 (ko) * 2006-01-27 2007-05-15 삼성에스디아이 주식회사 연료전지의 바이폴라 플레이트 및 연료전지
US20080199738A1 (en) * 2007-02-16 2008-08-21 Bloom Energy Corporation Solid oxide fuel cell interconnect
US8986905B2 (en) * 2008-11-11 2015-03-24 Bloom Energy Corporation Fuel cell interconnect
KR20110013963A (ko) 2009-08-04 2011-02-10 현대자동차주식회사 연료전지용 분리판
US8846269B2 (en) * 2010-03-17 2014-09-30 Panasonic Corporation Polymer electrolyte fuel cell and fuel cell stack comprising the same
WO2013074918A1 (en) 2011-11-18 2013-05-23 Bloom Energy Corporation Fuel cell interconnects and methods of fabrication
US9478812B1 (en) 2012-10-17 2016-10-25 Bloom Energy Corporation Interconnect for fuel cell stack
US9673457B2 (en) 2012-11-06 2017-06-06 Bloom Energy Corporation Interconnect and end plate design for fuel cell stack
EP3053211A4 (en) 2013-10-01 2017-07-05 Bloom Energy Corporation Pre-formed powder delivery to powder press machine
US9993874B2 (en) 2014-02-25 2018-06-12 Bloom Energy Corporation Composition and processing of metallic interconnects for SOFC stacks
USD753090S1 (en) 2014-09-29 2016-04-05 Amazon Technologies, Inc. Media player
US11211625B2 (en) 2016-04-21 2021-12-28 Fuelcell Energy, Inc. Molten carbonate fuel cell anode exhaust post-processing for carbon dioxide
CA3022534C (en) 2016-04-29 2021-01-26 Fuelcell Energy, Inc. Methanation of anode exhaust gas to enhance carbon dioxide capture.
KR20230011914A (ko) 2020-03-11 2023-01-25 퓨얼셀 에너지, 인크 탄소 포집을 위한 증기 메탄 개질 유닛
US11621429B2 (en) * 2020-09-21 2023-04-04 Hyaxiom, Inc. Fuel cell component including scale-accommodating flow channels
WO2023126475A2 (en) * 2021-12-30 2023-07-06 Nanofilm Vacuum Coating (Shanghai) Co., Ltd. Fuel cell bipolar plates

Citations (9)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH10255823A (ja) * 1997-03-07 1998-09-25 Asahi Glass Co Ltd 固体高分子型燃料電池
JPH11162479A (ja) * 1997-12-02 1999-06-18 Asahi Glass Co Ltd 固体高分子電解質型燃料電池
EP0951086A2 (en) * 1998-04-17 1999-10-20 Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. Solid polymer electrolyte fuel cell and method for producing the same
JPH11354138A (ja) * 1998-04-07 1999-12-24 Hitachi Chem Co Ltd リブ付き燃料電池セパレ―タ、その製造法及び燃料電池
JPH11354142A (ja) * 1998-06-11 1999-12-24 Toshiba Corp 固体高分子電解質型燃料電池
EP0967675A2 (en) 1998-06-26 1999-12-29 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Fuel cell, separator for the same and method for distributing gas in fuel cell
JP2000021434A (ja) * 1998-07-01 2000-01-21 Honda Motor Co Ltd 燃料電池スタックおよびその車載システム
JP2000182640A (ja) * 1998-12-14 2000-06-30 Riken Corp 車載用燃料電池
WO2000044059A1 (fr) 1999-01-21 2000-07-27 Asahi Glass Company, Limited Pile a combustible a electrolyte polymere solide

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4689280A (en) * 1986-02-20 1987-08-25 Energy Research Corporation Fuel cell stack end plate structure
US6127055A (en) * 1997-11-19 2000-10-03 Simmons, Jr.; Timothy C. Multi-source electrical drive system
US6071635A (en) * 1998-04-03 2000-06-06 Plug Power, L.L.C. Easily-formable fuel cell assembly fluid flow plate having conductivity and increased non-conductive material
JP3570669B2 (ja) * 1998-04-17 2004-09-29 松下電器産業株式会社 固体高分子電解質型燃料電池およびその製造法
DE19908555A1 (de) 1999-02-27 2000-09-28 Freudenberg Carl Fa Dichtungsanordnung für großflächige dünne Teile

Patent Citations (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH10255823A (ja) * 1997-03-07 1998-09-25 Asahi Glass Co Ltd 固体高分子型燃料電池
JPH11162479A (ja) * 1997-12-02 1999-06-18 Asahi Glass Co Ltd 固体高分子電解質型燃料電池
JPH11354138A (ja) * 1998-04-07 1999-12-24 Hitachi Chem Co Ltd リブ付き燃料電池セパレ―タ、その製造法及び燃料電池
EP0951086A2 (en) * 1998-04-17 1999-10-20 Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. Solid polymer electrolyte fuel cell and method for producing the same
JPH11354142A (ja) * 1998-06-11 1999-12-24 Toshiba Corp 固体高分子電解質型燃料電池
EP0967675A2 (en) 1998-06-26 1999-12-29 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Fuel cell, separator for the same and method for distributing gas in fuel cell
JP2000021434A (ja) * 1998-07-01 2000-01-21 Honda Motor Co Ltd 燃料電池スタックおよびその車載システム
JP2000182640A (ja) * 1998-12-14 2000-06-30 Riken Corp 車載用燃料電池
WO2000044059A1 (fr) 1999-01-21 2000-07-27 Asahi Glass Company, Limited Pile a combustible a electrolyte polymere solide
EP1154504A1 (en) 1999-01-21 2001-11-14 Asahi Glass Company Ltd. Solid polymer electrolyte fuel cell

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
See also references of EP1357621A4 *

Cited By (14)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2005190706A (ja) * 2003-12-24 2005-07-14 Toyota Motor Corp 燃料電池スタック構造
US7977011B2 (en) 2003-12-24 2011-07-12 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha Fuel stack structure with an adhesive layer
WO2008126358A1 (ja) * 2007-03-15 2008-10-23 Panasonic Corporation 高分子電解質形燃料電池及びそれを備える燃料電池スタック
US8309273B2 (en) 2007-03-15 2012-11-13 Panasonic Corporation Polymer electrolyte fuel cell and fuel cell stack including the same
JP4469415B2 (ja) * 2007-03-15 2010-05-26 パナソニック株式会社 高分子電解質形燃料電池及びそれを備える燃料電池スタック
JPWO2008126358A1 (ja) * 2007-03-15 2010-07-22 パナソニック株式会社 高分子電解質形燃料電池及びそれを備える燃料電池スタック
JPWO2010029758A1 (ja) * 2008-09-12 2012-02-02 パナソニック株式会社 高分子電解質形燃料電池及びそれを備える燃料電池スタック
JP5501237B2 (ja) * 2008-09-12 2014-05-21 パナソニック株式会社 高分子電解質形燃料電池及びそれを備える燃料電池スタック
WO2010055607A1 (ja) * 2008-11-12 2010-05-20 パナソニック株式会社 燃料電池
CN109411800A (zh) * 2012-09-18 2019-03-01 智慧能量有限公司 燃料电池堆组件
CN109411800B (zh) * 2012-09-18 2021-05-28 智慧能量有限公司 燃料电池堆组件
JP2014078337A (ja) * 2012-10-09 2014-05-01 Nissan Motor Co Ltd 燃料電池用セパレータ、燃料電池、燃料電池の製造方法および燃料電池の製造装置
WO2017212638A1 (ja) * 2016-06-10 2017-12-14 日産自動車株式会社 燃料電池スタック及び燃料電池スタック用セパレータ
US11139486B2 (en) 2016-06-10 2021-10-05 Nissan Motor Co., Ltd. Fuel cell stack having separators with protrusions

Also Published As

Publication number Publication date
EP1357621A1 (en) 2003-10-29
JP4226332B2 (ja) 2009-02-18
KR100488254B1 (ko) 2005-05-11
US20030157387A1 (en) 2003-08-21
JPWO2002078108A1 (ja) 2004-07-15
CN1460303A (zh) 2003-12-03
EP1357621B1 (en) 2012-01-25
KR20030005371A (ko) 2003-01-17
CN1274048C (zh) 2006-09-06
EP1357621A4 (en) 2008-12-31
US7014940B2 (en) 2006-03-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
WO2002078108A1 (fr) Pile a combustible a electrolyte haut polymere
KR100482419B1 (ko) 고분자 전해질형 연료전지
US7569301B2 (en) Fuel cell
JP4051076B2 (ja) 高分子電解質型燃料電池
WO2002015312A1 (fr) Pile a combustible a electrolyte polymere
CA2558166C (en) Dual function, bipolar separator plates for fuel cells
KR20100002253A (ko) 연료전지
US7790326B2 (en) Fuel cell and separator for fuel cell
US9559376B2 (en) Fuel cell with an electrolyte membrane and gas diffusion layers
JPH11154523A (ja) 固体高分子電解質型燃料電池の単セルおよびスタック
CA2594530C (en) Fuel cell separator
JP2004087311A (ja) 燃料電池スタックおよび燃料電池スタック用金属製セパレータ
JP3818149B2 (ja) 燃料電池
US7824817B2 (en) Fuel cell
JP4185734B2 (ja) 燃料電池スタック
JP4995063B2 (ja) 高分子電解質型燃料電池
KR100758773B1 (ko) 고분자 전해질형 연료전지
JP2007242512A (ja) 燃料電池、および、燃料電池の製造方法
US11316176B2 (en) Electrochemical reaction unit and electrochemical reaction cell stack
JP3496819B2 (ja) 高分子電解質型燃料電池
JP2002313386A (ja) 高分子電解質型燃料電池
JP2019216029A (ja) 電気化学反応セルスタック
WO2006049019A1 (ja) 高分子電解質形燃料電池
JP2010225414A (ja) 燃料電池スタックに用いられるセパレータ
JP2010282747A (ja) 燃料電池スタック

Legal Events

Date Code Title Description
AK Designated states

Kind code of ref document: A1

Designated state(s): CN JP KR US

AL Designated countries for regional patents

Kind code of ref document: A1

Designated state(s): AT BE CH CY DE DK ES FI FR GB GR IE IT LU MC NL PT SE TR

WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 1020027015651

Country of ref document: KR

WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 10296513

Country of ref document: US

Ref document number: 028008707

Country of ref document: CN

121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application
WWE Wipo information: entry into national phase

Ref document number: 2002708658

Country of ref document: EP

WWP Wipo information: published in national office

Ref document number: 1020027015651

Country of ref document: KR

WWP Wipo information: published in national office

Ref document number: 2002708658

Country of ref document: EP

WWG Wipo information: grant in national office

Ref document number: 1020027015651

Country of ref document: KR