WO2001085880A1 - Modificateur de viscosite pour huile lubrifiante et composition d'huile lubrifiante - Google Patents

Description

明 細 書 潤滑油用粘度調整剤および潤滑油組成物 技 術 分 野

本発明は、 潤滑油用粘度調整剤および潤滑油組成物に関し、 詳しく は、 低温特性に優れるとともに、 低温でのハンドリング性に優れた潤 滑油組成物が得られるような潤滑油用粘度調整剤およびこの粘度調 整剤を含む潤滑油組成物に関する。 背 景 技 術

石油製品は一般に温度が変化すると粘度が大きく変化するが、 例え ば自動車用などの潤滑油はこの粘度の温度依存性が小さいことが好 ましい。 このため潤滑油には温度依存性を小さくする目的で、 粘度指 数向上効果を有するェチレン · C ーォレフィン系共重合体が配合剤と して広く用いられている。

また潤滑油は、 低温になると潤滑油中のヮックス分が結晶固化し流 動性を失う。 このよ うな固化温度を下げるために潤滑油には流動点降 下剤も含まれており、 この流動点降下剤は、 潤滑油中のワックス分が 結晶化することによる 3次元ネッ トワークの形成を阻害し潤滑油の 流動点を低下させる。

ところでエチレン · _α—ォレフィン系共重合体と流動点降下剤とを 含む潤滑油の低温特性の中で、 高せん断速度下における粘度は潤滑油 基材とエチレン · ーォレフィン系共重合体との相溶性で決まるが、 低せん断速度下における粘度は、 流動点降下剤の影響を強く受ける。 また特定の組成のエチレン · ひーォレフィン系共重合体を用いると、 流動点降下剤との相互作用により、 流動点降下剤の効果が著しく低下 することが知られている （U S 3， 6 9 7， 4 2 9号、 U S 3， 5 5 1， 3 3 6号明細書参照） 。 '

このため潤滑油、 特に低温特性に優れることが要求される潤滑油に 配合されるエチレン · ひーォレフイ ン系共重合体には、 粘度指数向上 効果に優れるとともに、 流動点降下剤の働きを阻害しないことが求め られる。

このような、 流動点降下剤とエチレン . _α—ォレフィン系共重合体 との相互作用を防止するために、 特定の重合装置と重合条件により得 られる、 不均一な組成分布を有するエチレン · ひーォレフイ ン系共重 合体を粘度指数向上剤と して用いることが提案されている （特開昭 6 0 - 2 2 8 6 0 0号公報参照） 。 しかしながら、 せん断速度にかかわ らず、 優れた低温特性を有する潤滑油は得られていなかった。

また、 潤滑油の低温特性を改良する方法と して、 エチレン含量の高 いエチレン ·プロピレン共重合体を粘度指数向上剤として添加する方 法もあるが、 エチレン含量を高めると、 低温特性は向上するものの、 粘度指数向上剤中のエチレンシーケンスが低温で結晶化してしまい、 潤滑油組成物自体がゼリー状となり、 取扱い 性が低下することがあ つた。

また高いエチレン含量の共重合体を潤滑油用粘度調整剤と して使 用するのが適当である場合にも、 該エチレン共重合体にわずかな組成 分布などの広がりがあると、 低温でのゼリ一化などを起こす場合もあ つたため、 使用する共重合体の物性の許容範囲が広いとはいえず、 性 質を厳密にコントロールしておく必要がある場合があった。

本発明者は、 このよ うな状況において鋭意研究した結果、 特定のェ チレン ·炭素数 3以上のひ -ォレフィン ·炭素数 4以上の α -ォレフィ ン共重合体を使用することにより、 上記のような相互作用による流動 点降下剤の効果の減少を生じることなく、 しかも低温時の潤滑油基材 との相溶性が調整され、 あらゆるせん断速度領域で低温特性に優れる とともに、 低温での取扱い性にも優れた潤滑油組成物が得られること を見出して、 本発明を完成するに至った。

本発明は、 低温特性、 酸化安定性、 高温での潤滑性および省燃費性 に優れるとともに、 低温での取扱い性にも優れた潤滑油組成物および 該潤滑油組成物に使用される潤滑油用粘度調整剤を提供することを 目的と している。 発明の開示

本発明に係る潤滑油用粘度調整剤は、

(i)エチレンと、 （H)炭素数 3以上の α -ォレフィンと、 （iii)炭素数 4 〜 2 0の高級（¾ -ォレフィンであって、 前記炭素数 3以上の α -ォレフ インより炭素数が 1以上大きい高級 α -ォレフィンとの共重合体であ つて、

下記（1)〜（2)の特性を有するエチレン . α -ォレフィン共重合体 ( Β )

からなることを特徴とする潤滑油用粘度調整剤 ；

( 1) ( i )エチレン含量が 4 0〜 8 0重量％、 （i i)炭素数 3以上の _α - ォレフィン含量が 1 5〜 5 9重量⁰ /₀、 （iii)炭素数 4〜 2 0の高級ひ - ォレフィン含量が 0. 1〜 2 5重量⁰ /₀であり （合計で 1 0 0重量⁰ /₀)、

(2) G P Cによるポリスチレン換算重量平均分子量（Mw)が 8 0， 0 0 0〜 4 0 0， 0 0 0である。

前記エチレン · α-ォレフィン共重合体 （Β) は、 （3)MwZMnが 2. 4以下であるものが好ましい。

また、 前記エチレン · α-ォレフィ ン共重合体 （Β) は、 （4)D S C で測定した融点 （Tm) が 6 0 °C以下であることが好ましい。

前記エチレン · α -ォレフィ ン共重合体 （Β) を構成する（ii)炭素 数 3以上の α -ォレフィンは、 プロピレンが好ましい。 また、 前記ェ チレン . α -ォレフィン共重合体 （Β) を構成する（iii)高級 α -ォレ フィンは、 炭素数が 6〜 2 0の範囲にあるものが好ましい。

前記エチレン · α -ォレフイン共重合体 （Β) は、 特に（i)エチレン 含量が 6 0〜 8 0重量⁰/。、 （ii)炭素数 3以上の α -ォレフィ ン含量が 1 8〜 3 4重量⁰ /₀、 （iii)炭素数 4〜 2 0の高級ひ-ォレフィ ン含量が 0. 5〜 2 0重量％であるものが好ましい。

本発明に係る潤滑油組成物は、 （A) 潤滑油基材と、 （B) 前記し たエチレン . α -ォレフィン共重合体とを含み、

前記エチレン . α -ォレフィ ン共重合体 （Β ) を 1〜 3 0重量⁰ /₀の 割合で含有することを特徴と している。

本発明に係る潤滑油組成物は、 （Α) 潤滑油基材と、 （Β) 前記し たエチレン · _α -ォレフィ ン共重合体と、 （C) 流動点降下剤とを含 み、

前記エチレン . α-ォレフィ ン共重合体 （Β) を 0. 1〜 5重量⁰ /₀、 流動点降下剤 （C) を 0. 0 5〜 5重量％の割合で含有することを特 徴としている。 発明を実施するための最良の形態

以下、 本発明に係る粘潤滑油用粘度調整剤およぴ潤滑油組成物につ いて具体的に説明する。 なお、 本明細書においては、 特に明示しない 限り、 材料の量、 反応条件、 分子量、 炭素原子数などの実施例を除く 全ての数値は、 技術的に不明確にならない範囲で 「約」 という語を補 つて理解されることが好ましい。

潤滑油用粘度調整剤

本発明に係る潤滑油用粘度調整剤は、 以下のような特性を有する (i)エチレンと、 （ii)炭素数 3以上の α-ォレフィンと、 （iii)炭素数 4〜 2 0の高級ひ-ォレフィ ンであって、 前記炭素数 3以上のひ-ォレ フィンより炭素数が 1以上大きい高級 α-ォレフィンとの共重合体

( Β ) (以後、 本明細書では、 単にエチレン · ひ-ォレフィン共重合 体 （Β) ということもある） からなる。

(ii)炭素数 3以上のひ-ォレフィンと しては、 具体的に、 プロ ピレ ン、 1-ブテン、 1-ペンテン、 1-へキセン、 3-メチノレ -1-プテン、 3-メ チノレー 1一ペンテン、 3—ェチノレー 1—ペンテン、 4ーメチノレー 1—ペンテン、 - メチル -1 -へキセン、 4， 4-ジメチル- 1-へキセン、 4,4-ジメチル -1-ぺ ンテン、 4—ェチノレ— 1—へキセン、 3—ェチ /レ— 1—へキセン、 1—ォクテン、 1-デセン、 1-ドデセン、 1-テトラデセン、 1-へキサデセンおよび 1 -ォ クタデセンなどが挙げられる。 これらのうちでも炭素数 3〜 1 9のも のが好ましく 、 特にプロ ピレンが好適である。 (iiり炭素数 4〜 2 0の高級ひ -ォレフィンは、 具体的に、 1 -プテン、 I -ペンテン、 1-へキセン、 3-メチル -1 -ブテン、 3-メチル- 1-ペンテン、 3—ェチノレー 1一ペンテン、 4—メチノレー 1—ペンテン、 4—メチノレ一 1—へキセン、 4， 4-ジメチル- 1-へキセン、 4， 4-ジメチル- 1 -ペンテン、 4-ェチノレ- 1- へキセン、 3-ェチル -1-へキセン、 1 -ォクテン、 1-デセン、 1-ドデセ ン、 1-テ トラデセン、 1-へキサデセン、 1-ォクタデセンおょぴ 1-エイ コセンなどが挙げられる。 これらのうち、 本発明では、 炭素数 6〜 2 0、 好ましく は 8〜 2 0、 より好ましくは 1 2〜 2 0、 さらに好まし く は 1 4〜 2 0の高級 α -ォレフィンが好ましい。 このよ うな炭素数 であると、 広いエチレン含量の範囲にわたって、 潤滑油に配合したと きに特に低温特性に優れたものを作製することができる。

. なお、 本発明の目的を損なわない範囲で、 他のモノ マーが共重合さ れていてもよいが、 ポリエン化合物は共重合成分と して含まないこと が好ましい。 この場合、共重合体は、耐熱性に優れており、特に酸化、 着色などがなく、 さらには潤滑油に配合した場合の潤滑性能の点で特 に優れている。

エチレン . α -ォレフィン共重合体 （ Β ) は、 （i)エチレン含量 （ E ： エチレンから導かれる繰り返し単位の含有割合） が 4 0〜 8 0重量％、 (i i)炭素数 3以上の α -ォレフィ ン含量 （炭素数 3以上の _α-ォレフィ ンから導かれる繰り返し単位の含有割合）が 1 5〜 5 9重量％、 (iii) 炭素数 4〜 2 0の高級 α -ォレフィン （以後、 本明細書では ΗΑ〇と いう こともある）含量（ΗΑ Οから導かれる繰り返し単位の含有割合） が 0 . 1〜 2 5重量％の範囲にある （繰り返し単位の合計を 1 0 0重 量％とする） 。 (i)エチレン含量

(i)ェチレン含量は、 4 0〜 8 0重量⁰ /₀、 好ましくは 6 0〜 8 0重 量％である。

さらに、 （i)ェチレン含量は、 好ましくは 6 5〜 8 0重量⁰ /₀、 よ り 好ましくは 6 8〜 7 7重量％にあり、 特に好ましくは 6 8〜 7 5重 量⁰ /₀である。 （iii) H A Oの炭素数が 4〜 1 1の場合、 このような（i) エチレン含量の範囲が好ましい。

また（iii)HAOの炭素数が 1 2〜 2 0の場合、 （i)エチレン含量は. 好ましくは 6 5〜 8 0重量％、 より好ましくは 6 0〜 7 5重量％、 さ らに好ましく は 6 0〜 7 0重量％であることが望ましい。

また、 エチレン含量は、 4 0〜 6 0重量％、 好ましくは 4 0〜 5 9 重量⁰ /₀であることも好ましい態様である。 この場合、 （i)エチレン含 量は、 好ましくは 4 0〜 5 5重量％、 より好ましく は 4 3〜 5 3重 量％の範囲にあることが望ましい。 （iii)H A Oの炭素数が 4〜 1 1 のときは、 このよ うな（i)エチレン含量の範囲が好ましい。

また（iii) H A Oの炭素数が 1 2〜 2 0の場合、 （i)エチレン含量は. 好ましくは 4 0〜 5 5重量％、 より好ましくは 4 0〜 5 0重量％の範 囲にあることが望ましい。

(ii)炭素数 3以上の _α -ォレフィ ン含量

(ii)炭素数 3以上の _α -ォレフィン含量は、 1 5〜 5 9重量％、 好 ましくは 1 5〜 3 9重量％である。

(ii)炭素数 3以上の α -ォレフィ ン含量は、 より好ましくは 1 8〜 3 4重量％であり、 さらに好ましくは 2 0〜 3 1重量％である。 （iii) HAOの炭素数が 4〜 1 1の場合、 このような（ii)炭素数 3以上のひ -ォレフイン含量が好ましい。

また、 i)炭素数 3以上のひ-ォレフィン含量は、 1 5〜 3 1重量⁰ /。 より好ましくは 1 8〜 2 8重量％であることも望ましい態様である。 また（iii) H A Oの炭素数が 1 2〜 2 0の場合、 このよ うな（ii)炭素 数 3以上の α -ォレフィン含量が好ましい。

さらに（ii)炭素数 3以上のひ-ォレフィン含量は、 3 9〜 5 9重 量％、 好ましくは 4 0〜 5 9重量％の範囲にある場合も好ましい態様 である。 この場合、 （iii)H AOの炭素数が 4〜 1 1のとき、 （ii)炭 素数 3以上の α -ォレフィン含量は、 好ましくは 4 4〜 5 9重量⁰ /₀、 より好ましくは 4 0 ~ 5 0重量％の範囲にあることが望ましい。

さらにまた（iii)H AOの炭素数が 1 2〜 2 0の場合、 （ii)炭素数 3以上のひ-ォレフィン含量は、 好ましくは 4 0〜 5 3重量⁰ /₀、 よ り 好ましくは 4 0〜 5 0重量％であることが望ましい。

(iii)H AO含量

(iii)HAO含量は、 0. ：!〜 2 5重量％、 好ましくは 0. 5〜 2 0重量⁰ /₀の範囲にある。 （iii) H A Oの炭素数が 4〜 1 1のとき、 (iii)H AO含量は 0. 5〜 ： 1 5重量⁰ /₀であることが好ましく、 0. 5〜 1 0重量％、 特に好ましくは 0. 5〜 7重量％の範囲にある。

1 11 0の炭素数が 1 2〜 2 0のとき、 （iii)HAO含量は 7〜 2 0重量％であることが好ましく、 特に 1 0〜 2 0重量％の範囲にある ことが好ましい。

このよ うなエチレン ' α -ォレフィ ン共重合体 （Β) と しては、 た とえば（i)ェチレン含量が 6 0〜 8 0重量％、 （ii)炭素数 3以上の _α - ォレフィ ン含量が 1 5〜 3 9重量⁰ /₀、 （iii)H AO含量が 0. 5〜 2 0重量％の範囲にある態様（B- 1)が好ましく、 そのなかでも（i)ェチレ ン含量が 6 5〜 8 0重量⁰ /₀、 （ii)炭素数 3以上のひ-ォレフィン含量 1 8〜 3 4重量％、 （iii)H A O含量が 0. 5〜 7重量％であること が好ましく 、 さらに（i)エチレン含量 6 8〜 7 7重量⁰ /₀、 （ii)炭素数 3以上の α -ォレフィ ン含量が 2 0〜 3 1重量⁰/。、 （iii)HAO含量が 0 - 5〜 7重量⁰ /₀であることがより好ましい。 （iii)HAOの炭素数 が 4〜 1 1 の場合、 このような組成のェチレン ' α -ォレフィン共重 合体（Β - 1)が好ましい。

また、 エチレン ' -ォレフィン共重合体 （Β) としては、 たとえ ば（i)エチレン含量が 6 0〜 7 5重量％、 （ii)炭素数 3以上のひ-ォレ フィン含量が 1 5〜 3 1重量⁰ /。、 （iii)H AO含量が 7〜 2 0重量⁰ /。 の範囲にある態様（B- 2)も好ましく、 そのなかでも（i)エチレン含量が 6 0〜 7 0重量⁰ /₀、 （ii)炭素数 3以上の _α -ォレフィ ン含量 1 8〜 2 8重量％、 （iii) H A Ο含量が 1 0〜 2 0重量％であることが好まし い。 （iii)H AOの炭素数が 1 2〜 2 0の場合、 このよ うな組成のェ チレン . ひ-ォレフィ ン共重合体（B- 2)が好ましい。

さらに、 エチレン ' α -ォレフィン共重合体 （Β) の好ましい別態 様と しては、 たとえば（i)エチレン含量が 4 0〜 5 9重量⁰ /₀、 （ii)炭 素数 3以上の α -ォレフィン含量が 3 9〜 5 9重量％、 （iii)HAO含 量が 0. 5〜 2 0重量。 /₀の範囲にある態様（B - 3)も好ましく、 そのな かでも（i)エチレン含量が 4 0〜 5 5重量％、 （ii)炭素数 3以上のひ - ォレフィ ン含量が 4 4〜 5 9重量⁰ /₀、 （iii)HAO含量が 0. 5〜 1 5重量⁰ /₀であることが好ましく、 特に（i)エチレン含量が 4 3〜 5 3 重量％、 （ii)炭素数 3以上の α -ォレフィン含量が 4 6〜 5 6重量⁰ /₀、 (iii) H A〇含量が 0. 5〜 7重量％であることが好ましい。 （iii)H AOの炭素数が 4〜 1 1の場合、 このような糸且成のエチレン ' α-ォ レフィン共重合体（Β- 3)が好ましい。

さらにまた、 エチレン ' α-ォレフィン共重合体 （Β) としては、 たとえば（i)エチレン含量が 4 0〜 5 5重量％、 （ii)炭素数 3以上の α -ォレフイン含量が 4 0〜 5 3重量⁰ /。、 （1:^)«[ 0含量が 7〜 2 0 重量⁰ /。の範囲にある態様（Β - 4)も好ましく、 そのなかでも（i)エチレン 含量が 4 0〜 5 0重量⁰ /₀、 （ii)炭素数 3以上のひ-ォレフィン含量が 4 0〜 5 0重量⁰ /₀、 （iii)H AO含量が 1 0〜 2 0重量⁰ /₀であること が好ましい。 （iii) H A Oの炭素数が 1 2〜 2 0の場合、 このよ うな 組成のェチレン . α -ォレフィン共重合体（Β- 4)が好ましい。

これらのうち、 （i)エチレン含量が 6 0〜 8 0重量％、 （ii)炭素数 3以上の α -ォレフィン含量が 1 5〜 3 9重量％、 （iii)HAO含量が 1 0〜 2 0重量⁰ /₀の範囲にあるェチレン · α -ォレフィン共重合体 (Β - 1)が好ましい。

本発明で使用される（i)エチレンと （ii)炭素数 3以上の α-ォレフ インと （iii) 炭素数 4〜 2 0以上の高級 α-ォレフィンとからなるェ チレン . ひ-ォレフィン共重合体 （Β ) は、 以上のような組成を有し ていると、 充分な低温特性を有し、 かつ低温での取扱い性に優れた潤 滑油組成物を得ることができる。

また使用する共重合体は、 分子間組成分布などの点で物性の許容範 囲が広い。 このことは、 たとえば本発明で使用できる （Β) エチレン . α -ォレフィン共重合体のエチレン含量と MR粘度 （MRV) 、 ェチ レン含量と低温貯蔵安定性を表すグラフを作り許容しうる MR粘度、 低温貯蔵安定性の値に対する使用可能なエチレン含量の範囲を調べ、. エチレン '炭素数 3以上のひ -ォレフィン 2元共重合体の使用できる エチレン含量の範囲と比較することで判断することが可能である。 エチレン ' α-ォレフィン共重合体 （Β) 中の組成は、 「高分子分 析ハン ドブック」 （ 0本分析化学会、 高分子分析研究懇談会編、 紀伊 国屋書店発行） に記載の方法に従って¹³ C— NMRで測定することが できる。

エチレン . ひ-ォレフィン共重合体 （Β) の分子量は、 ゲルパーミ エーシヨ ンクロマ トグラフィー （G P C) によるポリスチレン換算の 重量平均分子量 （Mw) で 8 0， 0 0 0〜 4 0 0， 0 0 0である。 重量 平均分子量 （Mw) が上記範囲内にあると、 粘度指数向上性能 （増粘 性の付与性） に優れており、 このため特定の潤滑油粘度を得るための エチレン . ォレフィン共重合体 （ Β ) の必要量が少なくて済み、 低温時にゼリー化が起こりにく く、 また、 潤滑油粘度のせん断安定性 にも優れた潤滑油組成物を得ることができる。

このうち、 エチレン . _α-ォレフィ ン共重合体 （Β) の重量平均分 子量 （Mw) カ 2 5 0， 0 0 0〜 4 0 0， 0 0 0、 好ましくは 2 6 0， 0 0 0〜 3 8 0， 0 0 0、 よ り好ましく は 2 7 0 , 0 0 0〜 3 5 0 , 0 0 0の範囲にある場合には、 特に潤滑油の粘度指数を向上させるこ とができる。 また、 この重量平均分子量 （Mw) が 8 0 , 0 0 0以上 2 5 0 , 0 0 0未満、 好ましくは 1 0 0 , 0 0 0〜 2 4 0， 0 0 0、 よ り好ましくは 1 2 0 , 0 0 0〜 2 4 0， 0 0 0の範囲にある場合には、 特に潤滑油粘度のせん断安定性が良好である。

なお、 ゲルパーミエーシヨ ンクロマ トグラフィー （G P C) による 測定は、 温度 ： 1 4 0 ° (：、 溶媒 ： オルトジク ロロベンゼンの条件下で 行なわれる。

また、 エチレン ' プロピレン ' α-ォレフィ ン共重合体の分子量分 布を示す指標である Mwノ Mn (Mw ：重量平均分子量、 Mn ： 数平 均分子量） は、 2. 4以下、 好ましくは 2. 2以下であることが望ま しい。 分子量分布が 2. 4以下であると、 潤滑油粘度のせん断安定性 が良好であるので好ましい。

エチレン . α-ォレフィン共重合体 （Β) の融点 （Tm) は、 示差 走査型熱量計 （D S C) による測定で、 6 0°C以下であることが好ま しい。 このような融点であると、 低温での貯蔵安定性が低いため好適 である。

(i)エチレン含量が 6 0〜 8 0重量％にあるエチレン ' α-ォレフィ ン共重合体の融点（Tm)は、 1 5〜 6 0 °C、好ましくは 2 5〜 5 0 °C、 さらに好ましく は、 2 5〜 4 5 °Cの範囲であることが望ましい。

また、 （i)エチレン含量が 4 0重量％から 6 0重量％未満であるェ チレン - ひ-ォレフィン共重合の融点 （Tm) は、 一 2 0°C以下、 好 ましくは一 2 5 °C以下、 さらに好ましくは、 一 3 0 °C以下であること が望ましい。

融点は、 示差走查型熱量計 （D S C) の吸熱曲線を求め、 最大ピー ク位置の温度を融点と した。測定は、試料をアルミパンに詰め、 1 0 °C /分で 2 0 0 °Cまで昇温し、 2 0 0 °Cで 5分間保持した後、 2 0°C/ 分で一 1 5 0 °Cまで降温し、 次いで 1 0 °CZ分で昇温する際の、 すな わち 2 n dランの吸熱曲線よ り求めた。

(ii)炭素数 3以上の ct -ォレフィ ンがプロ ピレンである場合、 （i)ェ チレン含量 （£ :重量％) と D S Cで測定した融点 （Tm：。 C) とは、 以下の関係式を満たしていることが望ましい。

①（iii)炭素数 4〜 2 0の ォレフィ ンの炭素数が 1 2以上の場合

3. 3 1 X E - 1 6 5≥ Tm … （① - 1) 好ましくは 3. 3 l X E - 1 7 0≥ Tm … （①— 2) より好ましくは 3. 3 1 X E - 1 7 1 ≥ Tm … （①ー 3)

②（iii)炭素数 4〜 2 0の α-ォレフィ ンの炭素数が 6〜 1 1 の場合

3. 3 l X E - 1 7 9≥ Tm … （②- 1) 好ましくは 3. 3 l X E - 1 8 4≥ Tm … （②— 2) より好ましくは 3. 3 1 X E— 1 8 5≥Tm … （②— 3)

③（iii)炭素数 4〜 2 0の α-ォレフィ ンの炭素数が 4 , 5の場合

3. 3 1 X E - 1 8 6≥ Tm … （③- 1) 好ましくは 3. 3 1 X E - 1 9 2≥ Tm … （③ー 2) より好ましくは 3. 3 1 X E— 1 9 3≥ Tm … （③— 3) 上記式は分子内の組成分布の目安であり、 （i)ェチレン含量と融点 との関係が式 （①〜③） の範囲にあれば、 エチレン ' _α-ォレフィ ン 共重合体 （Β) の分子内組成分布が狭いと考えられ、 このため、 潤滑 油の耐寒性が低下したり、 高（i)エチレン含量部分が存在することに よる潤滑油の濁り （HA Z E) 等の問題を引き起こすことがより少な いので好ましい。

本発明で使用される（i)エチレンと （ii)炭素数 3以上の _α -ォレフ インと （iii) 炭素数 4〜 2 0以上の高級 α-ォレフィンとからなるェ チレン ' α-ォレフィン共重合体 （Β) は、 後述するメタ口セン化合 物と、 イオン化イオン性化合物とからなる触媒により （i)エチレンと (ii)炭素数 3以上のひ-ォレフィンと （iii) 炭素数 4〜 2 0以上の高 級 α -ォレフィンとを共重合して得られたものが、 分子内組成分布の 点から好ましい。

このよ う な本発明に係る潤滑油用粘度調整剤では、 エチレン ' _α- ォレフィ ン共重合体 （Β ) の¹³ C— NMRスペク トルにより求められ る S α αに対する S α の強度比 D ( S a j3 / S α α ) は、 0 . 5以 下であることが望ましい。

この強度比 D ( S α β S a a ) は、 0 . 5以下であるエチレン ' α -ォレフィ ン共重合体 （Β ) を含んでいると、 潤滑油の低温での流 動性を向上させることができる上に、 高温における潤滑特性を向上さ せることもでき、 さらには両者 （低温流動性おょぴ高温潤滑特性） の バランスに特に優れている。

¹³C— NMRスぺク トルにより求められる S α /3および S a αは、 それぞれェチレンまたは炭素数 3以上の α -ォレフィン （これは（ii) 炭素数 3以上の α -ォレフィ ンおよび（iii)炭素数 4〜 2 0の高級 α - ォレフィンに由来のものを含む） から導かれる構成単位中の C Η₂の ピーク強度であり、 下記に示す位置にある 2種の〇：《₂を意味してい る。

R R R R

— C一 C Η ₂— C Η ₂— C— - C H₂- C - C H₂- C -

H H H H

S α β S a a

¹³C— NMRによって測定されたスぺク トルは、 J. C. Randall (Review Macromolecular Chemistry Physics, C29, 201 (1989) ) に記 载された方法に従って、解析され、 S _{a J}3および S « _aが測定される。 強度比 Dは、 それぞれのピーク部分の積分値 （面積） 比で算出され る。 このよ うにして求められ'た強度比 Dは、 一般に a -ォレフィ ンの 1 , 2付加反応に続いて 2， 1付加反応が起こる割合、 または a -才 レフインの 2， 1付加反応に続いて 1 , 2付加反応が起こる割合を示 す尺度と考えられている。 したがつてこの強度比 D値が大きいほど、 _a—ォレフィ ンの結合方向が不規則であること示している。 逆に D値 が小さいほど、 α—ォレフィ ンの結合方向が規則的であることを示し ている。

このよ うなエチレン . α -ォレフィ ン共重合体 （Β ) は、 潤滑油基 材に配合されたときに粘度指数の向上効果が大きく、 また流動点降下 剤の効果が阻害されることもない。

このよ うなエチレン · _α -ォレフィ ン共重合体 （Β ) を粘度調整剤 として用いると、 次世代の北米潤滑油規格である G F— 3規格の低温 特性の規格を満たしうるような潤滑油を得ることができる。 なお、 潤 滑油が G F— 3規格を満たすかどうかは、 後述する C C S、 M R Vを 測定することにより判断することが可能である。

このよ うな本発明に係る潤滑油用粘度調整剤と して使用されるェ チレン · _α -ォレフィ ン共重合体 （Β ) は、 （i )エチレンと、 （i i )炭素 数 3以上の α -ォレフィンと、 （^ 1)炭素数4〜 2 0の高級 α -ォレフ インと、 必要に応じて他のモノマーをォレフイン重合用触媒の存在下 に共重合させることにより得ることができる。

このよ うなォレフィン重合用触媒としては、 ジルコニウム、 ハフ二 ゥム、 チタニウムなどの遷移金属の化合物と、 有機アルミニウム化合 物 （有機アルミニウムォキシ化合物） およぴ またはイオン化イオン 性化合物とからなる触媒が使用できるが、本発明では、 これらのう ち、 周期表第 4族などから選ばれる遷移金属のメ タ口セン化合物と、 有機 アルミニゥムォキシ化合物および Zまたはイオン化イオン性化合物 と、 からなるメ タ口セン系触媒が特に好ましく用いられる。

次に、 メタ口セン系触媒について説明する。

メタ口セン系触媒を形成する周期表第 4族から選ばれる遷移金属 のメタ口セン化合物は、 具体的には、 下記一般式（a)で表される。

M L X …（a)

式（a)中、 Mは周期表第 4族から選ばれる遷移金属であり、 具体的 にジルコニウム、 チタンまたはハフニウムであり、 Xは遷移金属の原 子価である。

Lは遷移金属に配位する配位子であり、 これらのう ち少なく とも 1 個の配位子 Lはシクロペンタジェニル骨格を有する配位子であり、 こ のシクロペンタジェニル骨格を有する配位子は置換基を有していて もよい。

シクロペンタジェニル骨格を有する配位子と しては、 たとえば、 シクロペンタジェニル基、 メチルシクロペンタジェニル基、 ェチノレ シク口ペンタジェニノレ基、 n-または i -プロピノレシク口ペンタジェニノレ 基、 n -、 i -、 s e c -、 t -、 プチルシクロペンタジェニル基、 へキシルシ クロペンタジェニル基、 ォクチ ノレシクロペンタジェニル基、 ジメチ ノレシクロペンタジェ二ノレ基、 ト リ メチノレシクロペンタジェ二ノレ基、 テ トラメチルシク口ペンタジェニル基、 ペンタメチルシク口ペンタジェ 二ノレ基、 メチノレエチノレシクロペンタジェ二ノレ基、 メチ /レプロピノレシク 口ペンタジェ二ノレ基、 メチノレブチルシクロペンタジェニル基、 メチノレ へキシルシク口ペンタジェニル基、 メチノレペンジノレシク 口ペンタジェ ニル基、 ェチルブチルシクロペンタジェニル基、 ェチノレへキシルシク 口ペンタジェ二ノレ基、 メ チノレシク 口へキシノレシク 口ペンタジェ二ノレ基 などのアルキルまたはシク 口アルキル置換シク口ペンタジェニル基、 さらに

イ ンデニル基、 4, 5， 6, 7-テ トラヒ ドロインデュル基、 フルォレニノレ 基などが挙げられる。

'これらの基は、 ハロゲン原子、 ト リアルキルシリル基などで置換さ れていてもよい。

これらのうちでは、 アルキル置換シクロペンタジェニル基が特に好 ましい。

一般式（a)で示される化合物が配位子 Lと してシク口ペンタジェ二 ル骨格を有する基を 2個以上有する場合には、 そのうち 2個のシク ロ ペンタジェニル骨格を有する基同士は、 エチレン、 プロ ピレンなどの アルキレン基、 イ ソプロ ピリ デン、 ジフエ二ルメチレンなどの置換ァ ルキレン基、 シリ レン基またはジメ チルシリ レン基、 ジフエ二ルシリ レン基、 メチルフエ二ルシリ レン基などの置換シリ レン基などを介し て結合されていてもよい。

シクロペンタジェニル骨格を有する配位子以外の L と しては、 炭素 原子数が 1〜 1 2 の炭化水素基、 アルコキシ基、 ァリ一口キシ基、 ス ルホン酸含有基 （一 S 0 ₃ R ^a) 、 ハロゲン原子または水素原子 （ここ で、 R ^aはアルキル基、 ハロゲン原子で置換されだアルキル基、 ァリ ール基またはハ口ゲン原子またはアルキル基で置換されたァリール 基である。 ） などが挙げられる。 炭素原子数が 1〜 1 2の炭化水素基と しては、 アルキル基、 シクロ アルキル基 、 ァリール基、 ァラルキル基などが挙げられ、 よ り具体 的には、

メチル基、ェチル基、 n -プロ ピル基、イ ソプロ ピル基、 n-プチル基、 ィ ソブチル基、 s ec-ブチル基、 t-ブチル基、ペンチル基、へキシル基、 ォクチル基、 デシル基、 ドデシル基などのアルキル基、

シク口ペンチノレ基、 シク 口へキシ /レ基などのシク口ァノレキノレ基、 フエニル基、 ト リル基などのァリール基、

ベンジル基、 ネオフィル基などのァラルキル基が挙げられる。

また、 アルコキシ基と しては、 メ トキシ基、 ェトキシ基、 n -プロボ キシ基、 イ ソプロポキシ基、 η-ブトキシ基、 イ ソブトキシ基、 s e c -ブ トキシ基、 t -ブトキシ基、 ペン トキシ基、 へキソキシ基、 ォク トキシ 基などが挙げられる。

ァリ一口キシ基と しては、 フエノキシ基などが挙げられ、

スルホン酸含有基 （一 S 0 ₃ R ^a) と しては、 メタンスルホナ ト基、 p-トルエンスノレホナ ト基、 ト リ フルォロメタンスノレホナト基、 p-クロ ルベンゼンスルホナト基などが挙げられる。

ハロゲン原子と しては、 フッ素、塩素、臭素、 ヨウ素が挙げられる。 以下に、 Mがジルコニウムであり、 かつシクロペンタジェニル骨格 を有する配位子を少なく と も 2個含むメ タロセン化合物を例示する。

ビス （メチノレシクロペンタジェ二ノレ） ジノレコニゥムジクロ リ ド、 ビス （ェチノレシクロペンタジェ二ノレ） ジノレコニゥムジクロ リ ド、 ビス （ n -プ口ピ シク口ペンタジェ二ノレ） ジノレコニゥムジク口 リ ド、 ビス （インデニル） ジルコニウムジクロ リ ド、 ビス （4， 5 , 6， 7 -テトラヒ ドロインデニル） ジルコニゥムジク ロ リ ド など。

また上記のような化合物においてジルコニウム金属を、 チタニウム 金属、 ハフ二ゥム金属に置き換えた化合物を挙げることもできる。

また本発明ではメタ口セン化合物として下記一般式（b)で表される 化合物を用いることもできる。

L — (b)

(式中 Mは、 周期表第 4族またはランタ二ド系列の金属であり、

L ¹は、 非局在化 π結合基の誘導体であり、 金属 Μ ¹活性サイ トに拘 束幾何形状を付与しており、

Xは、 それぞれ独立に水素、 ハロゲンまたは 2 0以下の炭素、 ケィ 素またはゲルマニウムを含有する炭化水素基、 シリル基またはゲルミ ル基である。 ）

このような一般式（b)で示される化合物のうちでも、 下記一般式（c) で示される化合物が好ましい。

C

式中、 M ¹はチタン、 ジルコニウムまたはハフニウムであり、 Xは、 上記と同様である。

C pは M ¹に 'π結合しており、 かつ置.換基 Ζを有する置換シクロぺ ンタジェニル基である。

Ζは酸素、 ィォゥ、 ホウ素または周期表第 1 4族の元素 （たとえば ケィ素、 ゲルマニウムまたは錫） であり、

Yは窒素、 リ ン、 酸素またはィォゥを含む配位子であり、

Zと Yとで縮合環を形成してもよい。

このような一般式（c)で示される化合物と しては、 具体的に、

[ジメチル （t -プチルァミ ド） （テ トラメチル- η ⁵-シク口ペンタ ジェ -ル） シラン] チタンジクロ リ ド、

[ ( t-ブチルアミ ド） （テ トラメチル- 7 ⁵-シクロペンタジェニル）

- 1， 2-エタンジィル] チタンジクロ リ ド、

[ジベンジル （t-ブチルアミ ド） （テ トラメチル - η ⁵ -シク ロペン タジェニル） シラン] チタンジクロ リ ド、

[ジメチル （t-ブチルアミ ド） （テ トラメチル- 7] しシクロペンタ ジェニノレ） シラン] ジベンジノレチタン、

[ジメチル （t -プチルアミ ド） （テ トラメチル- 7] ⁵-シクロペンタ ジェニル） シラン] ジメチルチタン、

[ ( t-プチルアミ ド） （テ トラメチル- η ⁵ -シク ロペンタジェニル） - 1， 2 -エタンジィ /レ] ジベンジノレチタン、

[ (メチルアミ ド） （テ トラメチル - 7? シク口ペンタジェニル）

-1， 2-エタンジィ /レ] ジネ才ペンチノレチタン、

[ (フェニノレホスフイ ド） （テ トラメチノレ- 77 ⁵-シク 口ペンタジェ ェノレ） メチレン] ジフエ-ノレチタン、

[ジベンジル （t-ブチルアミ ド） （テ トラメチル- ⁵ -シク ロペン タジェ二ノレ） シラン] ジベンジノレチタン、

[ジメチル （ベンジルアミ ド） （ η ⁵-シクロペンタジェニル） シラ ン] ジ （ ト リメチルシリル） チタン、 [ジメ チル （フエニルホスフィ ド） （テ トラメチル- η シク 口ぺ ンタジェ二/レ） シラン] ジベンジノレチタン、

[ (テ トラメチル- η ⁵ -シク 口ペンタジェニル） -1 , 2 -エタンジィル] ジベンジノレチタン、

[ 2- 7 ⁵- (テ ト ラメチル-シク ロペンタジェニル） - 1 -メチル-エタ ノ レー ト （2 -）] ジベンジノレチタン、

[ 2- ⁵- (テ トラメチル-シク口ペンタジェニル） - 1 -メチル-エタ ノ レー ト （2 -）；！ ジメチルチタン、

[ 2- ( (4a， 4b, 8a， 9, 9a - 77 ) - 9Η-フルオレン - 9 -ィル） シク ロへキサ ノ レー ト （2 -）] ジメ チルチタン、

[ 2- ( (4a， 4b, 8a， 9, 9a— ？ 7 ) - 9H-フルオレン- 9 -ィル） シク ロへキサ ノ レー ト （2 -）] ジベンジルジルチタンなどが挙げられる。

また上記のよ うな化合物においてチタ二ゥム金属を、 ジルコ二ゥム 金属、 ハフニウム金属に置き換えた化合物を挙げることもできる。

これらのメ タロセン化合物は、 1種単独でまたは 2種以上組み合わ せて用いることができる。

本発明では、 前記一般式（a)で表されるメ タ口セン化合物と しては、 中心の金属原子がジルコニウムであり、 少なく とも 2個のシクロペン タジェニル骨格を含む配位子を有するジルコノセン化合物が好ま し く用いられる。 また前記一般式（b)または（c)で表されるメタ口セン化 ' 合物と しては、 中心の金属原子がチタンであることが好ましい。 上記 メ タ口セン化合物のなかでは、 一般式（c)で表され、 中心の金属原子が チタンである化合物が特に好ましい。

メタ口セン系触媒を形成する有機アルミニゥムォキシ化合物は、 従 来公知のアルミノォキサンであってもよく、 またベンゼン不溶性の有 機アルミニゥムォキシ化合物であってもよい。 従来公知のアルミノォキサンは、 具体的には、 下記一般式で表され る。

R₂AI~fO— AI— )— OAIR₂ …（d)

m

R

(上記一般式（d)および（e)において、 Rはメチル基、 ェチル基、 プロ ピル基、 ブチル基などの炭化水素基であり、 好ましくはメチル基、 ェ チル基、 とく に好ましくはメチル基であり、 mは 2以上、 好ましく は 5〜 4 0の整数である。 ）

ここで、 このアルミノォキサンは式 （OA1 (R¹) ) で表されるァ ルキルォキシアルミニウム単位および式 （OA1 (R²) ) で表される アルキルォキシアルミニウム単位 [ここで、 R¹および R²は Rと同様 の炭化水素基を例示することができ、 R¹および R ²は相異なる基を表 す] からなる混合アルキルォキシアルミニゥム単位から形成されてい てもよい。

メタ口セン系触媒を形成するイオン化イオン性化合物としては、 ル イス酸、 イオン性化合物などを例示することができる。

ルイス酸と しては、 B R₃ (Rは、 フッ素、 メチル基、 トリ フルォ ロメチル基などの置換基を有していてもよいフエニル基またはフッ 素である。 ） で示される化合物が挙げられ、 たとえば ト リ フノレ才ロボロン、

ト リ フエニノレポロ ン、 ト リ ス （4—フノレオロフェニノレ） ボロン、 ト リ ス （3， 5 -ジフノレオロフェニノレ） ボロン、 ト リス （4 -フノレオロメチノレフ ェニノレ） ボロン、 ト リス （ペンタフノレオロフェニノレ） ボロン、 ト リ ス ( P -ト リ ル） ボロン、 ト リ ス （0 -ト リ ル） ボロン、 ト リ ス （3 , 5-ジ メチルフエニル） ボロンなどが挙げられる。

ィオン性化合物と しては、 トリアルキル置換アンモニゥム塩、 N, N- ジアルキルァニリ ニゥム塩、 ジアルキルアンモニゥム塩、 ト リ アリー ルホスフォニゥム塩などを挙げることができる。

具体的に、 ト リ アルキル置換アンモニゥム塩と しては、 たとえば ト リェチルアンモニゥムテ トラ （フエニル） ホウ素、

ト リプロピルアンモニゥムテ トラ （フエニル） ホウ素、

ト リ （n -プチル） アンモニゥムテ トラ （フエニル） ホウ素、 ト リ メチルアンモニゥムテ トラ （p-ト リル） ホウ素、

ト リ メチルアンモニゥムテ トラ （0-ト リル） ホウ素、

ト リブチノレアンモ-ゥムテ トラ （ペンタフ/レオ口フエ -ル） ホウ素、 ト リ プロピルアンモニゥムテ トラ （o，p-ジメチルフエニル） ホウ素、 ト リ ブチルアンモ-ゥムテ トラ （m， m-ジメチルフヱニル） ホウ素、 ト リ プチルアンモ-ゥムテ トラ （p-ト リ フルォロメチルフエニル） ホウ素、

ト リ （n-ブチル） アンモニゥムテ トラ （0-ト リル） ホウ素などが挙 げられる。 N，N -ジアルキルァニリニゥム塩と しては、 たとえば

N，N -ジメチルァ二リニゥムテ トラ （フエニル） ホウ素、

N，N-ジェチルァニリニゥムテ トラ （フエニル） ホウ素、 N，N - 2, 4，6 ペンタメチルァ二リ ニゥムテ トラ （フエニル） ホウ素な どが拳げられる。

ジアルキルアンモニゥム塩と しては、 たとえば

ジ （1-プロ ピノレ） アンモニゥムテ トラ （ペンタフルオロフェニ ホウ素、

ジシクロへキシルアンモニゥムテ トラ （フエニル） ホウ素などが挙 げられる。

さ らにィオン性化合物と して、 ト リ フヱニルカルべ二ゥムテ トラキ ス （ペンタフノレオロフェニノレ） ボレー ト、 Ν，Ν -ジメチ /レア二 リ ニゥム テ トラキス （ペンタフ ノレ才ロフエ二ノレ） ボレー ト、 フエロセニゥム テ トラ （ペンタフルオロフェニル） ボレー トなどを挙げること もでき る。 特に、 イオン化イオン性化合物がエチレン · α -ォレフィ ン共重 合体 （Β ) の組成分布を制御する点で好適に用いられる。

またメタ口セン系触媒を形成するに際しては、 有機アルミニウムォ キシ化合物おょぴ またはイオン化イオン性化合物と ともに、 有機ァ ルミニゥム化合物を用いてもよい。

有機アルミ二ゥム化合物と しては、 下記一般式（f)で表される化合物 が挙げられる。

R 1 X ₃__n -" (f)

式中、 ！^は炭素原子数が丄〜丄 、 好ましく は 1〜4 の炭化水素 基であり、 Xはハロゲン原子または水素原子であり、 nは 1〜 3であ る。

このような炭素原子数が 1〜 1 5の炭化水素基と しては、 たとえば アルキル基、 シクロアルキル基またはァリール基が挙げられ、 具体的 には、 メチル基、 ェチル基、 n -プロ ピル基、 イ ソプロ ピル基、 イ ソブ チル基、 ペンチル基、 へキシル基、 ォクチル基、 シクロペンチル基、 シクロへキシル基、 フエ二ル基、 ト リル基などが挙げられる。

このよ うな有機アルミニゥム化合物と して具体的には、 以下のよ う な化合物が挙げられる。

ト リ メチルアルミニウム、 ト リェチルアルミニウム、 ト リイ ソプロ ピルアルミニウム、 ト リイ ソブチルアルミニウム、 ト リオクチルアル ミニゥム、 ト リ 2 -ェチノレへキシノレァノレミユウムなどの トリァノレキノレア ノレ≤；ニム ；

一般式 （ i - C ₄H ₉) _XA 1 _y ( C _SH ₁₀) _z (式中、 x、 y、 zは正の数 であり、 z ≥ 2 xである。 ） で表されるイ ソプレニルアルミニウムな どのァノレケニノレアルミニウム ；

ト リイ ソプロぺニルアルミニウムなどの ト リ アルケニルアルミ二 ゥム ；

ジメチルアルミニウムクロ リ ド、 ジェチルァノレミニゥムクロ リ ド、 ジイ ソプロピルアルミニウムクロ リ ド、 ジイ ソブチルアルミニウムク ロ リ ド、 ジメチノレアルミユウムプロ ミ ドなどのジアルキルアルミニゥ ムノ、ライ ド ；

メチルアルミニウムセスキクロ リ ド、 ェチルァゥミニゥムセスキク ロ リ ド、 イ ソプロ ピルアルミニウムセスキクロ リ ド、 ブチルアルミ二 ゥムセスキク ロ リ ド、 ェチノレアノレミニゥムセスキブロ ミ ドなどのァノレ キノレアノレ ミ ニゥムセスキハライ ド ；

メチルァノレミニゥムジク ロ リ ド、 ェチルアルミニウムジクロ リ ド、 イ ソプロピルアルミニウムジクロ リ ド、 ェチルアルミニウムジブロ ミ ドなどのアルキルアルミニウムジハライ ド ；

ジェチルアルミニウムヒ ドリ ド、 ジブチルアルミニウムヒ ドリ ドな どのジアルキルアルミニウムヒ ドリ ド ；

ェチルアルミニウムジヒ ドリ ド、 プロ ピルアルミニウムジヒ ドリ ド などのアルキルアルミニウムジヒ ドリ ドなど。

上記のよ うなメ タ口セン系触媒の存在下に（i )エチレンと、 （i i )炭 素数 3以上の α -ォレフィ ンと、 ^ )炭素数4 〜 2 0の高級 α -ォレ フィ ン、 必要に応じて他のモノマーを、 通常液相で共重合させる。 こ の際、 重合溶媒と して一般に炭化水素溶媒が用いられるが、 プロ ピレ ン等の _α -ォレフィ ンを用いてもよい。

重合の際に用いられる炭化水素溶媒と しては、

ペンタン、 へキサン、 ヘプタン、 オクタン、 デカン、 ドデカン、 灯 油などの脂肪族炭化水素およびそのハロゲン誘導体； シク口へキサン、 メチルシク 口ペンタン、 メチルシク口へキサンなどの脂環族炭化水素 ぉょぴそのノヽロゲン誘導体；ベンゼン、 トノレェン、 キシレンなどの芳 香族炭化水素およぴク口口ベンゼンなどのハロゲン誘導体などが用 いられる。 これら溶媒は、 1種単独でまたは 2種以上組み合わせて用 いることができる。

( i )エチレンと、 （i i )炭素数 3以上の α -ォレフィ ンと、 （i i i )炭素 数 4 〜 2 0の高級 α -ォレフィ ン、 必要に応じて他のモノマーは、 Λ ツチ法、 連続法のいずれの方法でも共重合することができるが、 連続 法で共重合することが好ましく、 特に攪拌層型反応器を用い連続法で 共重合することが好ましい。 共重合を連続法で実施するに際して、 上 記メタ口セン系触媒は、 たとえば以下のよ うな濃度で用いられる。 重合系内のメ タ口セン化合物の濃度は、通常、 0. 0 0 0 0 5〜 0.

1 ミ リモルノリ ッ トル （重合容積） 、 好ま しく は 0. 0 0 0 ：!〜 0.

0 5 ミ リモル Zリ ッ トルである。 また有機アルミニゥムォキシ化合物 は、 重合系内のメ タ口セン化合物中の遷移金属に対するアルミニゥム 原子のモル比 （ A 1 遷移金属） で、 ：！〜 1 0 0 0 0、 好ま しく は 1

0〜 5 0 0 0の量で供給される。

イオン化イオン性化合物は、 重合系内のメタロセン化合物に対す'る イオン化イオン性化合物のモル比 （イオン化イオン性化合物 メ タ口 セン化合物） で、 0. 5〜 3 0、 好ましく は 1〜 2 5の量で供給され る。

また有機アルミニウム化合物が用いられる場合には、 通常、 約 0〜 5 ミ リモルノリ ッ トル （重合容積） 、 好ましく は約 0〜 2ミ リモル Z リ ッ トルとなるよ う な量で用いられる。

上記のよ う なメ タ口セン系触媒の存在下に、 （i)エチレンと、 （ii) '炭素数 3以上のひ -ォレフィンと、 （;1 ）炭素数4〜 2 0の高級 ォ レフイン、 必要に応じて他のモノマーを共重合させる場合には、 共重 合反応は、 通常、 温度が一 2 0 〜 1 5 0° ( 、 好ましく は 0°C〜 1 2 0 °C、 さらに好ましく は 0 °C〜 1 0 0°Cで、 圧力が 0を超えて 8 0 k gノ c m²以下、 好ましく は 0を超えて 5 0 k g Z c m ²以下の条件下 に行なわれる。 上記重合条件は、 連続重合法では一定であることが好 ま しい。

反応時間 （共重合が連続法で実施される場合には平均滞留時間） は、 触媒濃度、 重合温度などの条件によっても異なるが、 通常、 5分〜 5 時間、 好ましく は 1 0分〜 3時間である。 (i)エチレンと、 （iり炭素数 3以上の a -ォレフィンと、 （iiり炭素数 4 〜 2 0の高級 a -ォレフィ ン、 必要に応じて他のモノマーは、 上述の ような特定組成のエチレン · a -ォレフィン系共重合体が得られるよ うな量で重合系に供給される。 さらに共重合に際しては、 水素などの 分子量調節剤を用いることもできる。

上記のようにして（i)エチレンと、 （ii)炭素数 3以上の a -ォレフィ ンと、 （iii)炭素数 4〜 2 0の高級ひ-ォレフィン、 必要に応じて他の モノマーを共重合させると、 エチレン ' a -ォレフィン共重合体 （B ) は、 通常これを含む重合液と して得られる。 この重合液は、 常法によ り処理され、 本発明で用いられるエチレン · a -ォレフィン共重合体 ( B ) が得られる。

潤滑油組成物

本発明に係る潤滑油組成物は、 潤滑油基材 （A) と前記したェチレ ン · a -ォレフィ ン共重合体 （B) とを含有する潤滑油組成物、 また は潤滑油基材（A) と前記したエチレン · ひ -ォレフィン共重合体（B) と流動点降下剤 （C) とを含有する潤滑油組成物である。

まず本発明に係る潤滑油組成物を形成する各成分について説明す る。

(A) 潤滑油基材

本発明で用いられる潤滑油基材と しては、 鉱物油、 およびポリ ひ一 ォレフィ ン、 ポリオールエステル、 ジォクチルフタ レー ト、 ジォクチ ルセパケート等のジエステル類、 ポリアルキレングリ コール等の合成 油が挙げられ、 鉱物油または鉱物油と合成油とのブレンドが好ましく 用いられる。 鉱物油は一般に脱ヮックス等の精製工程を経て用いられ、 精製の仕方により幾つかの等級があるが、 一般に 0. 5〜 1 0 %のヮ ックス分を含む鉱物油が使用される。 たとえば、 水素分解精製法で製 造された流動点の低い、 粘度指数の高い、 ィソパラフィンを主体と し た組成の高度精製油を用いることもできる。 また 4 0 °Cにおける動粘 度が 1 0〜 2 0 0 c S tのものが一般的に使用される。

( B ) エチレン . α-ォレフィ ン共重合体

本発明で用いられるエチレン ' α-ォレフィン共重合体 （Β ) と し て、 上記した潤滑油用粘度調整剤であるエチレン · α-ォレフィン共 重合体が使用される。

すなわち、 （i)ェチレンと、 （iり炭素数 3以上の α-ォレフィンと、 （i ) 炭素数 4〜 2 0の高級ひ-ォレフィンであって、 前記炭素数 3以上の ひ -ォレフィンよ り炭素数が 1以上大きい高級 α-ォレフインとの共重 合体であって、

下記（1：)〜（2)の特性を有するエチレン . ひ-ォレフィン共重合体 (Β) が使用される。

(1) (i)エチレン含量が 4 0〜 8 0重量％、 （ii)炭素数 3以上の _α - ォレフィ ン含量が 1 5〜 5 9重量⁰ /₀、 （1^)炭素数4〜 2 0の高級《- ォレフィ ン含量が 0. 1〜 2 5重量⁰ /₀であり （合計で 1 0 0重量⁰ /。）、

(2) G P Cによるポリスチレン換算重量平均分子量（Mw)が 8 0 , 0 0 0〜 4 0 0 , 0 0 0である。

前記ヱチレン . _α -ォレフィン共重合体 （B) は、 （3)MwZMnが 2. 4以下であるものが好ましい。

また、 前記エチレン · α-ォレフィン共重合体 （Β) は、 （4)D S C で測定した融点 （Tm) が 6 0 °C以下であることが好ましい。 前記エチレン · α-ォレフィン共重合体 （Β) を構成する（ii)炭素 数 3以上の α -ォレフィンは、 プロピレンが好ましい。 また、 前記ェ チレン . ひ-ォレフィ ン共重合体 （Β ) を構成する（iii)高級 α -ォレ フィ ンの炭素数が 6〜 2 0の範囲にあるものが好ましい。

特にエチレン . -ォレフィン共重合体 （Β) として、 前述のよ う な（i)エチレン含量が 6 0〜 8 0重量⁰ /₀、 （ii)炭素数 3以上のひ -ォレ フィン含量が 1 8〜 3 4重量％、 （iii)炭素数 4〜 2 0の高級ひ-ォレ フィン含量が 0. 5〜 2 0重量％であるものが好適である。

このようなエチレン ' α-ォレフィン共重合体 （Β) は、

(ii)炭素数 3以上のひ-ォレフィンがプロピレンである場合、 （i)ェ チレン含量 （ E ：重量％) と D S Cで測定した融点 （T m： 。 C) とは、 以下の関係式を満たしていることが望ましい。

①（iii)炭素数 4〜 2 0の α-ォレフィンの炭素数が 1 2以上の場合

3. 3 1 X E - 1 6 5≥ Tm … （①- 1) 好ましく は 3. 3 l X E - 1 7 0≥ Tm … （①- 2) より好ましくは 3. 3 1 X E - 1 7 1 ≥ Tm … （①- 3)

②（iii)炭素数 4〜 2 0の -ォレフィ ンの炭素数が 6 1 1 の場合

3. 3 l X E - 1 7 9≥ Tm … （②- 1) 好ましくは 3. 3 1 X E - 1 8.4≥ Tm … （②- 2) より好ましくは 3. 3 1 X E - 1 8 5≥ Tm … （②- 3)

③（iii)炭素数 4〜 2 0の -ォレフィ ンの炭素数が 4 5の場合

3. 3 1 X E— 1 8 6≥ Tm … （③- 1) 好ましくは 3. 3 l X E - 1 9 2≥ Tm … （③- 2) より好ましくは 3. 3 1 X E - 1 9 3≥ Tm … （③ー 3) また、 このよ う なエチレン . α -ォレフィン共重合体 （Β ) は、 ¹³C— NMRスぺク トルにより求められる S a aに対する S a j3の強 度比 D ( S α β / S a a ) は、 0 . 5以下であることが望ましい。

( C ) 流動点降下剤

本発明で用いられる流動点降下剤としては、 アルキル化ナフタレン メタク リ ル酸アルキルの （共） 重合体、 アク リル酸アルキルの （共） 重合体、 フマル酸アルキルと酢酸ビュルの共重合体、 α—ォレフイ ン 重合体、 α—ォレフインとスチレンの共重合体等が拳げられるが、 中 でも、 メタク リル酸アルキルの （共） 重合体、 アク リル酸アルキルの (共） 重合体が好適に用いられる。 '

潤滑油組成物

本発明に係る第 1の態様の潤滑油組成物は、 上述したような潤滑油 基材 （Α) とエチレン · _α -ォレフィ ン共重合体 （Β ) とを含有し、 該潤滑油組成物中にェチレン ' α -ォレフィン共重合体が 1 〜 3 0重 量％、 好ましくは 1〜 2 0重量％、 より 5〜 1 0重量％の量で含有さ れている （残分は潤滑油基材 （Α) および後述の配合剤） 。

このよ うな潤滑油組成物は、 温度依存性が小さく低温特性に優れる _c この潤滑油組成物は、 場合によつてはそのまま潤滑油用途に使用する ことができ、 またこの潤滑油組成物にさらに潤滑油基材、 流動点降下 剤などを配合して潤滑油用途に使用することもできる。

また、 本発明に係る第 2の態様の潤滑油組成物は、 上述したような 潤滑油基材 （Α) とエチレン · α -ォレフィ ン共重合体 （Β ) と と も に、 流動点降下剤 （C ) とを含有している。 このよ う な潤滑油組成物 中に、 エチレン . _α -ォレフィン共重合体 （ Β ) が 0 . 1〜 5重量⁰ /0、 好ましくは 0. 2〜 1 . 5重量％、 さらに好ましく は 0. 2 5〜 ： 1 . 5重量％、 特に好ましく は 0. 3 0〜 1. 5重量％の量で含有され、 流動点降下剤 （ C ) が 0. 0 5〜 5重量％、 好ましく は 0. 1 〜 3重 量％、 さらに好ましくは 0. 1〜 2重量％、 最も好ましくは 0. 2〜 1 . 5重量％の量で含有されている （残分は潤滑油基材 （A) および 後述の配合剤） 。 このような本発明第 2の潤滑油組成物において、 ェ チレン . α-ォレフィ ン共重合体 （Β) の量が 0. 1重量⁰ /₀以上であ ると、 粘度向上の効果が得られ、 また、 共重合体 （Β) は組成分布を 有するため、 流動性降下剤 （C) の効果を阻害する成分を含むことが あるが、 共重合体 （Β) の配合量が 5重量％以下であると、 流動点性 降下剤 （C) の効果を阻害することがないため好ましく、 エチレン - α -ォレフィン共重合体 （Β ) の量が上述の範囲にある場合には、 粘 度向上効果に優れ、 かつ低温での流動性が良好な潤滑油組成物を得る ことができる。

このような潤滑油組成物は、 粘度の温度依存性が小さく、 かつェチ レン · 《 -ォレフィン共重合体と流動点降下剤との相互作用による流 動点の上昇が少なく、 あらゆるせん断速度領域で低温特性に優れてお り、 省燃費性にも優れている。 またこのような潤滑油組成物は高温特 性に優れており、 良好な潤滑性能を示す。

また本発明に係る潤滑油組成物は、 潤滑油基材 （Α) 、 エチレン - ひ-ォレフイ ン共重合体 （Β ) および流動点降下剤 （C) 以外に、 メ タクリル酸アルキルの （共） 重合体、 水添 S B R、 S E B Sなどの粘 度指数向上効果を有する配合剤、 清浄剤、 鳍止め添加剤、 分散剤、 極 圧剤、 消泡剤、 酸化防止剤、 金属不活性化剤などの配合剤を配合して'. もよい。

本発明に係る潤滑油組成物は、 従来公知の方法で、潤滑油基材 （A) にエチレン ' ひ -ォレフィン共重合体 （B) および必要に応じて配合 剤を混合または溶解するか、 または潤滑油基材 （A) にエチレン - _α -ォレフイ ン共重合体 （Β ) および流動点降下剤 （C) 、 さらに必要 に応じてその他の配合剤を混合または溶解することによ り調製する ことができる。 発明の効果

本発明に係る潤滑油用粘度調整剤を使用することによって、 低温特 性、 酸化安定性、 高温での潤滑性および省燃費性に優れた潤滑油組成 物を得ることができる。

このよ うな潤滑油組成物は低温特性に優れるとともに、 低温で潤滑 油組成物自 体がゼリ一状となることもなく取扱い性に優れている。 実施例

以下、 実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、 本発 明はこれら実施例に限定されるものではない。

なお本実施例において各種物性は以下のよ うにして測定した。

エチレン ' a -ォレフィン共重合体の組成

日本電子 （株） 製の L A 5 0 0型核磁気共鳴装置を用い、 オルトジ ク口ルベンゼンとベンゼン一 d 6 との混合溶媒 （オル トジクロルベン ゼンノベンゼンー d 6 = 3ノ 1〜4ノ 1 (体積比） ） 中、 1 2 0 °C、 パルス幅 4 5 ° パルス、 パルス繰返し時間 5. 5秒で測定した。

1 0 0 °Cでの粘度 （K. V. ) _ A S TM D 4 4 5に基づいて測定を行なった。 なお本実施例で は K. V.が 1 0 mm²/秒程度となるように調整した。

Cold Cranking simulator (し C_¾ )―

A S TM D 2 6 0 2に基づいて測定を行なった。 C C Sはクラン ク軸における低温での摺動性 （始動性） の評価に用いられ、 値が小さ い程、 潤滑油の低温特性がよいことを示す。

Mini-Rotary Viscometer ( M R V )

A S TM D 3 8 2 9、 D 4 6 8 4に基づいて測定を行なった。 MR Vはオイルポンプが低温でポンビングを行なうための評価に用 いられ、 値が小さい程、 潤滑油の低温特性がよいことを示す。

Shear Stability Index S I )

A S TM D 3 9 4 5に基づいて測定を行なった。 S S I は潤滑 油中の共重 合体成分が摺動下でせん弾力を受け分子鎖が切断するこ とによる動粘度の損失の尺度であり、 S S I が大きい値である程、 動 粘度の損失が大きいことを示す。

hign Temperature High Shear ュ scosi^y i_ri T H t> J_

A S TM D 4 6 2 4に基づいて、 1 5 0 °CZl 0⁶s一¹測定を行 なった。 HT H Sは高温、 高せん断下での、 潤滑油性能の評価に用い られ、 HTH S値が大きい程、高温での潤滑油性能がよいことを示す。

低温流動性

一 1 8 °Cで 2週間冷却した後の流動性 （外観） を観察し、 以下のよ うに評価した。

1 ： 流動し、 ゼリー状の部分がない。

2 ： 流動するが、 一部ゼリー状の部分がある。 3 .· 全体がゼリー状となっている。

低温で使用する際には、 一部ゼリ一状の部分が存在しないことが目 詰まりなどの点からみて、 特に好ましい。

重合例 1

[ォレフィン系共重合体の合成]

充分に、 窒素置換した容量 2 リ ッ トルの攪拌翼付ォートク レーブ ( S U S製） に、 2 3 °Cでヘプタン 9 0 0 m l を揷入した。 このォー トクレーブに、 攪拌翼を回し、 かつ氷冷しながらプロ ピレン 4. 5 N 1 、 水素 9 0 m l を導入した。 次にォートクレーブを 7 0 °Cまで加熱 し、 更に、 全圧が 6 K Gとなるようにエチレンで加圧した。 オートク レープの内圧が 6 K Gになった所で、 ト リイソプチルアルミニウム

(T I B A) の 1 . 0 ミ リモル Zm lへキサン溶液 1 . 0 m l を窒素 で圧入した。 続いて、 予め調製しておいた、 ト リフエニルカルべニゥ ム （テ トラキスペンタフノレオロフェニル） ポレー トを B換算で 0. 0 1 6 ミ リ モル、 [ジメチル（ t—プチルァミ ド）（テ トラメチルー η ⁵— シクロペンタジェニル）シラン] チタンジクロ リ ドを 0. 0 0 0 4 ミ リモルの量で含むトルエン溶液 3 m 1 を、 窒素でォートクレーブに圧 入し重合を開始した。 その後、 5分間、 オートク レーブを内温 7 0 °C になるように温度調製し、 かつ圧力が 6 k g となるよ うに直接的,にェ チレンの供給を行なった。 重合開始 5分後、 オートク レープにポンプ でメタノール 5 m l を挿入し重合を停止し、 オートクレーブを大気圧 まで脱圧した。 反応溶液に 3 リ ツ トルのメタノールを攪拌しながら注 いだ。 得られた溶媒を含む重合体を 1 3 0 ° (：、 1 3時間、 6 0 0 torr で乾燥して 3 2 gのエチレン · プロ ピレン共重合体を得た。 得られた ポリマーの性状を表 1に示す。

重合例 2

プロピレン仕込み量を 3. 5 N 1 と し、 さらに 5 gの 1 -ブテンを 添加した以外は、 実施例 1 と同様にして重合を行ない、 2 6 gのポリ マーを得た。 得られたポリマーの性状を表 1 に示す。

重合例 3

プロピレン仕込量を 4. 0 N 1 と し、 さらに 5 gの 1 -ォクテンを 添加した以外は、 実施例 1 と同様にして重合を行ない、 3 8 gのポリ マーを得た。 得られたポリマーの性状を表 1に示す。

重合例 4

プロピレン仕込量を 3. 5 N I と し、 さらに I'O gの 1 -オタテン を添加した以外は、 実施例 1 と同様にして重合を行ない、 2 2 gのポ リマーを得た。 得られたポリマーの性状を表 1に示す。

重合例 5

プロピレン仕込量を 3. 5 N 1 と し、 さらに 1 2 gのォクタデセン を添加した以外は、 実施例 1 と同様にして重合を行ない、 2 1 gのポ リマーを得た。 得られたポリマーの性状を表 1に示す。

表 1 <エチレン ·プロピレン共重合体の性状 >

実施例 4

潤滑油基材と して、 鉱油 1 0 0ニュートラル Z鉱油 1 5 0二ユート ラル （E S S O社製） = 8 0ノ 2 0の混合油を 8 9 . 0 4重量％、 粘 度指数向上剤 （粘度調整剤） として重合例 2〜 5で得られたポリマー を 0 . 4 6重量％、 流動点降下剤と してァクルーブ 1 3 3 (三洋化成 社製） を 0 . 5重量％、 清浄分散剤 （ルブリ ゾール社製） を 1 0重量 部用いて、 潤滑油を調製した。 得られた潤滑油の性能評価と低温時の 流動性の評価を行なった。 結果を表 2に示す。

比較例 1

潤滑油基材と して、 鉱油 1 0 0二ユー トラルノ鉱油 1 5 0 -ユー ト ラル （E S S O社製） = 8 0ノ 2 0の混合油と、 粘度指数向上剤とし て重合例 1で得られたポリマーとを表 2に示した割合で使用したこ と以外は、 実施例 1 と同様にして潤滑油を調製した。 得られた各潤滑 油の性能評価と低温時の流動性の評価を行なった。 結果を表 2に示す, 表 2 <潤滑油の配合および性状 >

表 2から明らかなように、 潤滑油用粘度調整剤と して特定のェチレ ンとプロピレンと炭素数 4〜 2 0の高級 α -ォレフィンとの共重合体 を使用した組成物は、 エチレンとプロピレンと との共重合体を潤滑油 用粘度調整剤と して使用した組成物と比較して、 低温で潤滑油組成物 自体がゼリー状となることもなく、 目詰まりがなく、 給油性に優れて いる。

なお、 潤滑油組成物においては、 C C S粘度、 M R V粘度といった 低温特性をできる限り よくすることが望まれている。 このためたとえ ば、 潤滑油用基油の精製度を上げることで、 C C S粘度をたとえば測 定値で 1 0程度、 M R V粘度をたとえば測定値で 1 0 0程度高めるこ とも可能であるが、 このためにはコス トがかかる。

これに対して、 本発明の手法によれば、 このような C C S粘度、 M R V粘度の向上をコス トのかかる手法を用いずに達成すること可能 であり、 非常に意味がある。

Claims

請求の範囲 1 - (i)エチレンと、 （ii)炭素数 3以上の α -ォレフィンと、 （iii) 炭素数 4〜 2 0の高級 α-ォレフィンであって、 前記炭素数 3以上の ひ -ォレフィンよ り炭素数が 1以上大きい高級 α-ォレフインとの共 重合体であって、 下記（1)〜（2)の特性を有するエチレン . -ォレフィン共重合体 (Β) からなることを特徴とする潤滑油用粘度調整剤 ；

(1) (i)ェチレン含量が 4 0〜 8 0重量⁰/。、 （ii)炭素数 3以上の α - ォレフィン含量が 1 5〜 5 9重量％、 （iii)炭素数 4〜 2 0の高級ひ - ォレフィン含量が 0. 1〜 2 5重量％であり （合計で 1 0 0重量⁰ /₀)、

(2) G P Cによるポリスチレン換算重量平均分子量（Mw)が 8 0， 0 0 0〜 4 0 0 , 0 0 0である。

2. 前記エチレン . （¾-ォレフィ ン共重合体 （B) の ）^^^^,]^!!

(Mn ：数平均分子量） が 2. 4以下であることを特徴とする請求項 1に記載の潤滑油用粘度調整剤。

3. 前記ェチレン . -ォレフィン共重合体 （ B ) の（4) D S Cで測 定した融点 （ T m) が 6 0 °C以下であることを特徴とする請求項 1ま たは 2に記載の潤滑油用粘度調整剤。

4. (ii)炭素数 3以上の a-ォレフィンがプロピレンであることを 特徴する請求項 1 〜 3のいずれかに記載の潤滑油用粘度調整剤。

5. (iii)高級 α -ォレフィ ンの炭素数が 6〜 2 0の範囲にあるもの であることを特徴する請求項 1〜 4のいずれかに記載の潤滑油用粘 度調整剤。

6. 前記エチレン · _a -ォレフィン共重合体 （B) は、

(1) (i)エチレン含量が 6 0〜 8 0重量％、 （ii)炭素数 3以上の _a - ォレフィン含量が 1 8〜 3 4重量％、 （;1^)炭素数4〜 2 0の高級（_¾- ォレフィン含量が 0. 5〜 2 0重量％であることを特徴する請求項 1 〜 5のいずれかに記載の潤滑油用粘度調整剤。

7. (A) 潤滑油基材と、

(B ) (i)エチレンと、 （ii)炭素数 3以上のひ-ォレフィンと、 （iii) 炭素数 4 ~ 2 0の高級ひ-ォレフィンであって、 前記炭素数 3以上の a -ォレフィンよ り炭素数が 1以上大きい高級 a-ォレフインとの共 重合体であって、 下記（1)〜（2)の特性を有するエチレン · <¾-ォレフ ィン共重合体とを含み、 かつ

前記エチレン · a-ォレフィン共重合体 （B) を 1〜 3 0重量⁰ /₀の 割合で含有することを特徴とする潤滑油組成物 ；

(1) (i)エチレン含量が 4 0〜 8 0重量％、 （ii)炭素数 3以上の a - ォレフィ ン含量が 1 5〜 5 9重量⁰ /₀、 11)炭素数4〜 2 0の高級 a- ォレフィン含量が 0. 1〜 2 5重量⁰ /₀であり （合計で 1 0 0重量⁰ /₀)、

(2) G P Cによるポリスチレン換算重量平均分子量（Mw)が 8 0， 0 0 0〜 4 0 0， 0 0 0である。

8. (A) 潤滑油基材と、

(B) (i)エチレンと、 （ii)炭素数 3以上の ォレフィンと、 （iii) 炭素数 4〜 2 0の高級ひ-ォレフィンであって、 前記炭素数 3以上の _α-ォレフィ ンょり炭素数が 1以上大きい高級 α-ォレフインとの共 重合体であって、 下記（1；)〜（2)の特性を有するエチレン ' ひ -ォレフ ィン共重合体と、

(C) 流動点降下剤を含み、 かつ

前記エチレン · ひ-ォレフィン共重合体 （Β) を 0. 1〜 5重量％、 (C) 流動点降下剤を 0. 0 5〜 5重量％の割合で含有することを特 徴とする潤滑油組成物 ；

(1) (i)エチレン含量が 4 0〜 8 0重量％、 （ii)炭素数 3以上の _α - ォレフィ ン含量が 1 5〜 5 9重量⁰ /。、 1 炭素数4〜 2 0の高級ひ - ォレフィン含量が 0. 1〜 2 5重量％であり （合計で 1 0 0重量⁰ /₀)、

(2) G P Cによるポリスチレン換算重量平均分子量（Mw)が 8 0 , 0 0 0〜 4 0 0， 0 0 0である。

9. ( B ) 前記エチレン ' α -ォレフィ ン共重合体の（3)MwZM n (Mn ：数平均分子量） が 2. 4以下であることを特徴とする請求項

7または 8に記載の潤滑油組成物。

1 0. ( B ) 前記ェチレン · α -ォレフィン共重合体の（4) D S Cで 測定した融点 （Tm) が 6 0 °C以下であることを特徴とする請求項 7 〜 9のいずれかに記載の潤滑油組成物。

1 1 . (ii)炭素数 3以上の a -ォレフィンがプロピレンであること を特徴する請求項 7〜 1 0のいずれかに記載の潤滑油組成物。

1 2 . (iii)高級 a -ォレフィ ンの炭素数が 6〜 2 0の範囲にあるも のであることを特徴する請求項 7〜 1 1のいずれかに記載の潤滑油 組成物。

1 3. 前記 （B ) エチレン . _a-ォレフィ ン共重合体は、

(1) (i)エチレン含量が 6 0〜 8 0重量％、 （ii)炭素数 3以上の a - ォレフィン含量が 1 8〜 3 4重量％、 （1 ）炭素数4 〜 2 0の高級ひ - ォレフィン含量が 0 . 5〜 2 0重量％であることを特徴する請求項 7 〜 1 2のいずれかに記載の潤滑油組成物。