JP4620966B2

JP4620966B2 - 駆動系潤滑油組成物

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Publication number: JP4620966B2
Application number: JP2004129125A
Authority: JP
Inventors: 良輔金重; 明祐松田; 聰池田; 圭司岡田
Original assignee: Mitsui Chemicals Inc
Current assignee: Mitsui Chemicals Inc
Priority date: 2004-04-26
Filing date: 2004-04-26
Publication date: 2011-01-26
Anticipated expiration: 2024-04-26
Also published as: JP2005307099A

Description

本発明は、エチレン・α−オレフィン共重合体において、特定の組成、分子量、分子量分布、融点を有する潤滑油粘度改良用ポリマーを含有する駆動系潤滑油組成物に関する。

石油製品は一般に温度が変わると粘度が大きく変化する、いわゆる粘度の温度依存性を有している。例えば、自動車等に用いられる潤滑油等では粘度の温度依存性が小さいことが好ましい。そこで潤滑油には、粘度の温度依存性を小さくする目的で、潤滑油基剤に可溶な、ある種のポリマーが粘度指数向上剤として用いられている。近年では、このような粘度指数向上剤としてエチレン・α−オレフィン共重合体が広く用いられているが、潤滑油の性能バランスを更に改善するため種々の改良がなされている（特許文献１）。

上記のような粘度指数向上剤は一般に高温時に適正な粘度を保持し、低温時の流動性に優れるポリマーが求められている。より優れた低温特性を得るためには、ポリマー濃度をできるだけ低く抑えることが有効であり、経済性の面でも有利であることなどから、できるだけ高分子量のポリマーを用いる方法が知られている。しかしながら、分子量を高くして添加量を減らすと、剪断安定性が悪化する傾向にあり、駆動系潤滑油のように低温特性に加えて優れた剪断安定性が要求される潤滑油製品においては、これら性能と経済性のバランスを考慮した品質設計が必要である。

最近では、機器の小型軽量化・高性能化のため、使用条件の高温・高速化が進む中で、機器の高温化が問題となっている。潤滑油としては、耐熱・耐久化が必要となるが、機器の温度が上昇すると潤滑油の粘度が低下して油膜形成能力を低下させるため、潤滑性や摩耗防止性能に支障をきたすこととなる。一方、潤滑油のもう一つの機能として冷却作用がある。潤滑油はオイルクーラー等により冷却されて、摺動部及びその周辺部の冷却を行うが、ギヤー油等の駆動系潤滑油は、混合潤滑油領域において高剪断条件下で使用されるため、摩擦により潤滑油自体も発熱を伴う。高剪断条件において潤滑油の発熱が大きいと機器の温度上昇を助長し、適正な粘度（油膜強度）を保持することが困難となる。効率的な冷却を行うためには摩擦による発熱の少ない潤滑油が好ましい。
ＷＯ００／３４４２０号公報

本発明が解決しようとする課題は、駆動系潤滑油組成物に関し、自動車用・産業用ギヤー油、ショックアブソーバー油、油圧油などとして粘度特性、剪断安定性に優れ、且つ、摩擦による発熱の少ない駆動系潤滑油組成物を提供することである。

駆動系潤滑油にように高剪断条件下で使用される潤滑油用の粘度指数向上剤としては、優れた低温特性、剪断安定性に加え、摩擦による発熱の少ないポリマーが有効である。自動車用・産業用のギヤー油（ＡＴＦを含む）、油圧作動油などの駆動系潤滑油用途では、新規格設定に伴う要求性能の高度化及び環境規制強化に対応するため、潤滑油基剤及び添加剤を含め高品質化・高性能化が進んでいる。高分子量のポリマーは、低温粘度特性及び経済性の優れた潤滑油の粘度改良剤として好適であり、これら性能のバランスの優れた品質設計がなされている。しかしながら、機器の高温化が進む中、潤滑油の発熱をも考慮したポリマーの品質設計は十分とは言えない。本発明者らは、このような状況において鋭意研究の結果、エチレン含量、分子量、分子量分布、融点が特定の範囲にあるエチレン・αオレフイン共重合体を使用することにより、上記のような駆動系潤滑油の摩擦による発熱を抑制できることを見出して、本発明を完成するに至った。

本発明の潤滑油組成物（ＡＡ）は、
下記（Ａ１）および（Ａ２）の物性を有する潤滑油基剤（Ａ）８５〜９９．９重量％と
（Ａ１）１００℃における動粘度が２〜４０mm²／s
（Ａ２）粘度指数が８０以上
下記（Ｂ１）〜（Ｂ４）の特性を有するエチレン・α−オレフイン共重合体（Ｂ）０．１〜１５重量％とからなることを特徴としている；
（Ｂ１）エチレン含量が７０〜８５重量％の範囲にあること
（Ｂ２）極限粘度［η］が０．２〜０．７ｄｌ／ｇの範囲にあること
（Ｂ３）Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であること
（Ｂ４）ＤＳＣで測定した融点が６０℃以下であること。

また本発明の第２の潤滑油組成物（ＢＢ）は
下記（Ａ１）〜（Ａ２）の特性を有する潤滑油基剤（Ａ）８２〜９９．８５重量％、下記（Ｂ１）〜（Ｂ４）の特性を有するエチレン・α−オレフイン共重合体（Ｂ）０．１〜１５重量％、流動点降下剤（Ｃ）０．０５〜３重量％とからなることを特徴としている；
（Ａ１）１００℃における動粘度が２〜４０mm²/sの範囲にあること
（Ａ２）粘度指数が８０以上
（Ｂ１）エチレン含量が７０〜８５重量％の範囲にあること
（Ｂ２）極限粘度［η］が０．２〜０．７ｄｌ／ｇの範囲にあること
（Ｂ３）Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であること
（Ｂ４）ＤＳＣで測定した融点が６０℃以下であること。

本発明の潤滑油組成物は粘度特性、低温流動性、剪断安定性に優れ、且つ、摩擦時の発熱が少なく特に高剪断条件で使用される潤滑油として有効である。

エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）
本発明に係わる駆動系潤滑油用粘度改良ポリマーは、は下記（Ｂ１）、（Ｂ２）、（Ｂ３）および（Ｂ４）の特性を有するエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）である。

（Ｂ１）エチレン含量
エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）のエチレン含量は、通常７０〜８５重量％の範囲にある。好ましくは７５〜８５重量％、特に好ましくは７５〜８０重量％であることが好ましい。

エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）のエチレン含量は「高分子分析ハンドブック」（日本分化学会、高分子分析研究懇談会編、紀伊国屋書店発行）に記載の方法に従って¹³Ｃ−ＮＭＲで測定される。
エチレン含量が上記範囲内にあるエチレン・α−オレフィン共重合体を含有する駆動系潤滑油組成物は剪断時の摩擦による発熱が少ない。

また、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）は、本発明の目的を損なわない範囲で環状オレフィン、ポリエンから選ばれる少なくとも１種のモノマー（以下「他のモノマー」ということがある）から導かれる繰り返し単位を、例えば、５重量％以下、好ましくは１重量％以下の割合で含有してもよい。尚、本発明はポリエンを含まないことが１つの好ましい態様である。この場合、特に耐熱性に優れている。実質的にエチレンとα−オレフィンのみからなっていることも好ましい。

（Ｂ２）極限粘度［η］（dl/g）
エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）の分子量は、極限粘度［η］が０．２〜１．０dl/g、好ましくは０．３〜０．９dl/g、特に好ましくは０．５〜０．８dl/gの範囲にある。０．２dl/g以下であると添加量が高くなり、経済性の面で好ましくなく、又、１．０dl/g以上では、剪断による粘度の低下が大きく、優れた剪断安定性が求められる駆動系潤滑油としては好ましくない。

極限粘度［η］が上記範囲内にあるエチレン・α−オレフィン共重合体を含有する駆動系潤滑油組成物は増粘性、粘度特性、剪断安定性に優れ、且つ、摩擦による発熱が少ない。

（Ｂ３）分子量分布
エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）は、分子量分布を示す指標であるＭｗ／Ｍｎ（Ｍｗ：重量平均分子量、Ｍｎ：数平均分子量）が２．４以下、好ましくは１ないし２．２の範囲にあることが望ましい。分子量分布は２．４を超えると潤滑油粘度の剪断安定性が低下する。

（Ｂ４）融点（Ｔｍ）
このようなエチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）の融点は、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）を用いて測定される。具体的には試料約５ｍｇをアルミパンに詰めて２００℃まで昇温し、２００℃で５分間保持した後、１０℃／分で−４０℃まで冷却し、−４０℃で５分保持した後、１０℃／分で昇温する際の吸熱曲線から求めた。本ＤＳＣによる測定で、エチレン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）の融点は６０℃以下、好ましくは５５以下、さらに好もしくは５０℃以下である。

本発明に係わるエチレン・α−オレフィン共重合体は、バナジウム、ジルコニウム、チタニウムなどの遷移金属化合物と、有機アルミニウム化合物（有機アルミニウムオキシ化合物）および／またはイオン化イオン性化合物とからなる触媒が使用できる。このようなオレフィン重合用触媒としては、例えばWO00/34420号公報に記載されているものが挙げられる。

潤滑油基剤（Ａ）
本発明で使用される潤滑油基剤としては、鉱物油、およびポリ・α−オレフイン、ポリオールエステル、ジエステル等の合成油が挙げられ、鉱物油は一般に脱ワックス等の精製工程を経て用いられ、精製の仕方により性状は異なる。表１に各種潤滑油基剤の特性を示す。

表１におけるポリ-α-オレフィンは少なくとも１−デセンあるいはＣ10以上のα-オレフィンを原料モノマーとして重合して得られる炭化水素ポリマーである。

本発明で使用される潤滑油基剤は、１００℃における動粘度が２〜４０mm2／s、かつ粘度指数が８０以上の鉱物油またはポリα−オレフィンが好ましい。ここでポリα−オレフィンとは少なくとも１−デセンあるいはＣ10以上のα-オレフィンを原料モノマーとして重合して得られる炭化水素ポリマーである。

本発明に用いる炭素数６−２０のα−オレフィンの少なくとも１種以上の重合体において用いられるα−オレフィンの炭素数は６〜２０であり、好ましくは８〜１６であり、このようなα−オレフィンが少なくとも１種以上用いられる。好ましくは１−デセンあるいはＣ10以上のα-オレフィンを原料モノマーとして重合して得られる炭化水素ポリマーであり、ポリデセンなどが挙げられる。また本発明の潤滑油用基剤は、ＡＳＴＮＤ９７法で測定した流動点が−２５℃以上、好ましくは−２０℃以上−１０℃以下のものが好ましい。またこのような潤滑油用基剤のうちでも鉱物油が特に好ましい。

また本発明の潤滑油用基剤は、流動点が−３５℃以下、さらには−４０℃以下であることが低温特性の点から好ましい。またこのような潤滑油用基剤のうちでも鉱物油が特に好ましい。

流動点降下剤（Ｃ）
本発明で使用される流動点降下剤としては、特に制限はないが、例えばメタクリル酸アルキルの（共）重合体、アクリル酸アルキルの（共）重合体、フマル酸アルキルの（共）重合体、マレイン酸アルキルの（共）重合体、アルキル化ナフタレン等が挙げられる。

駆動系潤滑油組成物（ＡＡ）
潤滑油基剤（Ａ）とエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）とからなり、且つ、潤滑油基剤（Ａ）を８５〜９９．９重量％、好ましくは９０〜９８重量％、エチレン・αオレフイン共重合体（Ｂ）を０．１〜１５重量％、好ましくは２〜１０重量％の割合で含有している。（Ａ）と（Ｂ）の合計を１００重量部とする。

このような駆動系潤滑油組成物は、温度依存性が小さく粘度特性に優れ、又、剪断時の粘度安定性及び発熱が少ないという特徴を有する。これら他の成分は前記潤滑油組成物（ＡＡ）においては、後述する、酸化防止剤、清浄分散剤、極圧剤、消泡剤、錆び止め剤、腐食防止剤等の添加剤を（Ａ）と（Ｂ）の合計１００重量部に対し、３０重量部程度まで添加されていても良い。この駆動系潤滑油組成物は、そのまま使用することができ、またこの駆動系潤滑油組成物にさらに他の潤滑油基剤、流動点降下剤などを配合して使用することもできる。

駆動系潤滑油組成物（ＢＢ）
本発明の駆動系潤滑油組成物（ＢＢ）は、例えば請求項２に記載の潤滑油組成物（ＡＡ）に流動点降下剤（Ｃ）を加えることで得られる。該駆動系潤滑油組成物（ＢＢ）中には、請求項２に記載の（Ａ１）〜（Ａ３）の特性を有する潤滑油基剤（Ａ）が８２〜９９．８５重量％、好ましくは８６〜９８．９重量％、更に好ましくは８９〜９７．７重量％、エチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）が０．１〜１５重量％、好ましくは１〜１２重量％、更に好ましくは２〜１０の割合で、流動点降下剤（Ｃ）が０．０５〜３重量％、好ましくは０．１〜２重量％、さらに好ましくは０．３〜１重量％の割合で含有されている。ここで（Ａ）と（Ｂ）と（Ｃ）の合計は１００重量％である。
特に駆動系潤滑油組成物（ＢＢ）が、前記（Ａ１）〜（Ａ３）の特性を有する鉱物油（Ａ）８２〜９９．８５重量％、下記（Ｂ１）〜（Ｂ４）の特性を有するエチレン・α−オレフイン共重合体（Ｂ）０．１〜１５重量％、流動点降下剤（Ｃ）０．０５〜３重量％とからなることが好ましい；
（Ａ１）１００℃における動粘度が２〜４０mm²/sの範囲にあること
（Ａ２）粘度指数が８０以上
（Ａ３）流動点が−２５℃以上
（Ｂ１）エチレン含量が７０〜８５重量％の範囲にあること
（Ｂ２）極限粘度［η］が０．２〜０．７ｄｌ／ｇの範囲にあること
（Ｂ３）Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であること
（Ｂ４）ＤＳＣで測定した融点が６０℃以下であること。

このような潤滑油基剤（Ａ）とエチレン・αオレフィン共重合体（Ｂ）と流動点降下剤（Ｃ）とからなる駆動系潤滑油組成物（ＢＢ）は、流動点が低く、温度依存性が小さく粘度特性に優れ、又、剪断時の粘度安定性及び発熱が少ないという特徴を有する。また前記潤滑油組成物（ＢＢ）においては、後述する、酸化防止剤、清浄分散剤、極圧剤、消泡剤、錆び止め剤、腐食防止剤等の添加剤を（Ａ）と（Ｂ）と（Ｃ）の合計１００重量部に対して、合計３０重量部程度まで添加されていても良い。
この駆動系潤滑油組成物は、そのまま使用することができ、またこの駆動系潤滑油組成物にさらに他の潤滑油基剤を配合して各種の潤滑油用途に使用することもできる。

本発明の駆動系潤滑油組成物は上記（Ａ）〜（Ｃ）成分からなるものであるが、必要により酸化防止剤、清浄分散剤、極圧剤、消泡剤、錆び止め剤、腐食防止剤等の添加剤を適宜配合することができる。

ここで、酸化防止剤として具体的には、2,6−ジ−t−ブチル−４メチルフェノール等のフェノール系酸化防止剤；ジオクチルジフェニルアミン等のアミン系酸化防止剤などが挙げられる。また清浄分散剤としては、カルシウムスルフォネート、メグネシウムスルフォネート等のスルフォネート系；フィネート；サリチレート；コハク酸イミド；ベンジルアミンなどを挙げることができる。

また、極圧剤としては、硫化油脂、硫化オレフィン、スルフィド類、リン酸エステル、亜リン酸エステル、リン酸エステルアミン塩、亜リン酸エステルアミン塩などが挙げられる。

次に、消泡剤としては、ジメチルシロキサン、シリカゲル分散体等のシリコン系消泡剤；アルコール、エステル系消泡剤など挙げることができる。

更に、錆止め剤としては、カルボン酸、カルボン酸塩、エステル、リン酸などが挙げられる。また、腐食防止剤としては、ベンゾトリアゾールとその誘導体、チアゾール系化合物などを挙げることができる。
本発明の潤滑油組成物はＳＡＥ粘度規格で規定される低温・低せん断速度条件下で低い粘度を有し、ポンピング特性に優れるので特にエンジン油等の内燃機関用潤滑油として有効である。

以下、実施例に基づいて本発明を具体的に説明するが、実施例における各種物性は以下のようにして測定した。

・エチレン含量
日本電子ＬＡ５００型核磁気共鳴装置を用い、オルトジクロルベンゼンとベンゼンーｄ６との混合溶媒（オルトジクロルベンゼン／ベンゼン−ｄ６＝３／１〜４／１（体積比））中、１２０℃、パルス幅４５°パルス、パルス繰り返し時間５．５秒で測定した。

・極限粘度［η］
１３５℃、デカリン中で測定した。

・Ｍｗ／Ｍｎ
ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）を用い、オルトジクロロベンゼン溶媒で、１４０℃で測定した。

・１００℃での動粘度（Ｋ．Ｖ．）
ＡＳＴＭＤ４４５に基づいて測定を行った。尚、本実施例では試料油のＫ．Ｖ．が１１mm²／sとなるように調整した。

・発熱温度（ΔＴ）
・ＤＩＮ５１３５０−６に基づくＫＲＬ剪断試験機（テーパーベアリング式）を用いて、試料アダプターには本来の冷却水を流さずに、荷重２５Ｋｇにおいて３０分間の剪断を行い、試験開始温度（２０℃）からの温度上昇を測定した。

・粘度変化率（％）
上記ＡＳＴＭＤ４４５に基づいた剪断試験前後の粘度変化率を求めた。数値が大きい程、剪断による粘度低下率が大きいことを示す。

［エチレン・α−オレフィン共重合体の製造］
［重合例１］
充分窒素置換した容量２リットルの攪拌翼付ＳＵＳ製オートクレーブに、２３℃でヘプタン９００ｍｌを挿入した。このオートクレーブに、攪拌翼を回し、かつ氷冷しながらプロピレン７Ｎｌ、水素２８０ｍｌを挿入した。次にオートクレーブを７０℃まで加熱し、更に、全圧が６ＫＧとなるようにエチレンで加圧した。オートクレーブの内圧が６ＫＧになった所で、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡ）の１．０ｍＭ／ｍｌヘキサン溶液１．０ｍｌを窒素で圧入した。続いて、予め調製しておいた、トリフェニルカルベニウム（テトラキスペンタフルオロフェニル）ボレートをＢ換算で０．０２ｍＭ、［ジメチル(t−ブチルアミド)(テトラメチル−η５−シクロペンタジエニル)シラン］チタンジクロリドを０．０００５ｍＭの量で含むトルエン溶液３ｍｌを、窒素でオートクレーブに圧入し重合を開始した。その後、５分間、オートクレーブを内温７０℃になるように温度調製し、かつ圧力が６ｋｇとなるように直接的にエチレンの供給を行った。重合開始７分後、オートクレーブにポンプでメタノール５ｍｌを挿入し重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。反応溶液に３リットルのメタノールを攪拌しながら注いだ。得られた溶媒を含む重合体を１３０℃、１３時間、６００torrで乾燥して３１ｇのエチレン・プロピレン共重合体を得た。得られたポリマーの性状を表２に示す。

［重合例２］
水素仕込み量を２２０ｍｌに変えて重合時間を５分にした以外は重合例１と同様に行ない、２５ｇのポリマーを得た。得られたポリマーの性状を表２に示す。

［重合例３］
充分窒素置換した容量２リットルの攪拌翼付連続重合反応器に、脱水精製したヘキサン１リットルを張り、８．０ｍｍｏｌ／ｌに調整した、エチルアルミニウムセスキクロリド（Ａｌ（Ｃ2Ｈ5）1.5・Ｃｌ1.5）のヘキサン溶液を５００ｍｌ／ｈの量で連続的に１時間供給した後、更に触媒として０．８ｍｍｏｌ／ｌに調整したＶＯ（ＯＣ2Ｈ5）Ｃｌ2のヘキサン溶液を５００ｍｌ／ｈの量で、ヘキサンを５００ｍｌ／ｈの量で連続的に供給した。一方重合器上部から、重合液器内の重合液が常に１リットルになるように重合液を連続的に抜き出した。次にバブリング管を用いてエチレンを２４０ｌ／ｈの量で、プロピレンを６０ｌ／ｈの量で水素を７．４ｌ／ｈの量で供給した。共重合反応は、重合器外部に取り付けられたジャケットに冷媒を循環させることにより５０℃で行った。
上記条件で反応を行うと、エチレン・プロピレン共重合体を含む重合溶液が得られた。得られた重合溶液は、塩酸で脱灰した後に、大量のメタノールに投入して、エチレン・プロピレン共重合体を析出させた後、１３０℃で２４時間減圧乾燥を行った。得られたポリマーのエチレン含量は７５．４ｗｔ％、[η]は０．７ｄｌ／ｇ、Ｍｗ／Ｍｎは１．９、融点は４５．１℃であった。

［重合例Ｃ１］
充分窒素置換した容量２リットルの攪拌翼付ＳＵＳ製オートクレーブに、２３℃でヘプタン９００ｍｌを挿入した。このオートクレーブに、攪拌翼を回し、かつ氷冷しながらプロピレン１４Ｎｌ、水素２８０ｍｌを挿入した。次にオートクレーブを７０℃まで加熱し、更に、全圧が６ＫＧとなるようにエチレンで加圧した。オートクレーブの内圧が６ＫＧになった所で、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡ）の１．０ｍＭ／ｍｌヘキサン溶液１．０ｍｌを窒素で圧入した。続いて、予め調製しておいた、トリフェニルカルベニウム（テトラキスペンタフルオロフェニル）ボレートをＢ換算で０．０２ｍＭ、［ジメチル(t−ブチルアミド)(テトラメチル−η５−シクロペンタジエニル)シラン］チタンジクロリドを０．０００５ｍＭの量で含むトルエン溶液３ｍｌを、窒素でオートクレーブに圧入し重合を開始した。その後、５分間、オートクレーブを内温７０℃になるように温度調製し、かつ圧力が６ｋｇとなるように直接的にエチレンの供給を行った。重合開始７分後、オートクレーブにポンプでメタノール５ｍｌを挿入し重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。反応溶液に３リットルのメタノールを攪拌しながら注いだ。得られた溶媒を含む重合体を１３０℃、１３時間、６００torrで乾燥して２７ｇのエチレン・プロピレン共重合体を得た。得られたポリマーの性状を表３に示す。

［重合例Ｃ２］
水素仕込み量を２２０ｍｌに変えて重合時間を５分にした以外は重合例１と同様に行ない、２２ｇのポリマーを得た。得られたポリマーの性状を表３に示す。

［重合例Ｃ３］
充分窒素置換した容量２リットルの攪拌翼付連続重合反応器に、脱水精製したヘキサン１リットルを張り、８．０ｍｍｏｌ／ｌに調整した、エチルアルミニウムセスキクロリド（Ａｌ（Ｃ2Ｈ5）1.5・Ｃｌ1.5）のヘキサン溶液を５００ｍｌ／ｈの量で連続的に１時間供給した後、更に触媒として０．８ｍｍｏｌ／ｌに調整したＶＯ（ＯＣ2Ｈ5）Ｃｌ2のヘキサン溶液を５００ｍｌ／ｈの量で、ヘキサンを５００ｍｌ／ｈの量で連続的に供給した。一方重合器上部から、重合液器内の重合液が常に１リットルになるように重合液を連続的に抜き出した。次にバブリング管を用いてエチレンを１８０ｌ／ｈの量で、プロピレンを１２０ｌ／ｈの量で水素を７．４ｌ／ｈの量で供給した。共重合反応は、重合器外部に取り付けられたジャケットに冷媒を循環させることにより１５℃で行った。
上記条件で反応を行うと、エチレン・プロピレン共重合体を含む重合溶液が得られた。得られた重合溶液は、塩酸で脱灰した後に、大量のメタノールに投入して、エチレン・プロピレン共重合体を析出させた後、１３０℃で２４時間減圧乾燥を行った。得られたポリマーのエチレン含量は４９．１ｗｔ％、[η]は０．７ｄｌ／ｇ、Ｍｗ／Ｍｎは２．０、融点はー４０．４℃であった。

［重合例Ｃ４］
充分窒素置換した容量２リットルの攪拌翼付ＳＵＳ製オートクレーブに、２３℃でヘプタン９００ｍｌを挿入した。このオートクレーブに、攪拌翼を回し、かつ氷冷しながらプロピレン７Ｎｌ、水素３００ｍｌを挿入した。次にオートクレーブを７０℃まで加熱し、更に、全圧が６ＫＧとなるようにエチレンで加圧した。オートクレーブの内圧が６ＫＧになった所で、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡ）の１．０ｍＭ／ｍｌヘキサン溶液１．０ｍｌを窒素で圧入した。続いて、予め調製しておいた、トリフェニルカルベニウム（テトラキスペンタフルオロフェニル）ボレートをＢ換算で０．０２ｍＭ、［ジメチル(t−ブチルアミド)(テトラメチル−η５−シクロペンタジエニル)シラン］チタンジクロリドを０．０００５ｍＭの量で含むトルエン溶液３ｍｌを、窒素でオートクレーブに圧入し重合を開始した。その後、５分間、オートクレーブを内温７０℃になるように温度調製し、かつ圧力が６ｋｇとなるように直接的にエチレンの供給を行った。重合開始３分後、オートクレーブにポンプでメタノール５ｍｌを挿入し重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。反応溶液に３リットルのメタノールを攪拌しながら注いだ。得られた溶媒を含む重合体を１３０℃、１３時間、６００torrで乾燥して１８ｇのエチレン・プロピレン共重合体を得た。得られたポリマーの性状を表４に示す。

［重合例Ｃ５］
水素仕込み量を１２５ｍｌに変えて重合時間を１０分にした以外は重合例１と同様に行ない、３６ｇのポリマーを得た。得られたポリマーの性状を表４に示す。

［実施例１］
ベース油として、鉱油１００ニュートラル（富士興産社製）を９０．９重量％、粘度指数向上剤として重合例１で得られたポリマーを９．１重量％用いて潤滑油を調製し、動粘度及びＫＲＬ剪断試験機で粘度変化と油温の上昇を評価した。結果を表５に示す。

［実施例２］
ベース油として、鉱油１００ニュートラル（富士興産社製）を９７．７重量％、粘度指数向上剤として重合例２で得られたポリマーを２．３重量％用いて潤滑油を調製し、実施例１と同様の評価を行った。結果を表５に示す。

［実施例３］
粘度指数向上剤として重合例３で得られたポリマーを２．３重量％用いる以外は実施例２と同様に行った。結果を表５に示す。

［実施例４］
ベース油として、鉱油１００ニュートラル（富士興産社製）を９７．４重量％、粘度指数向上剤として重合例２で得られたポリマーを２．３重量％、流動点降下剤（三洋化成社製アクルーブ１３６）を０．３重量％用いて潤滑油を調製し、同様の評価を行った。結果を表５に示す。

［比較例１］
粘度指数向上剤として重合例Ｃ１で得られたポリマーを９．１重量％用いる以外は実施例１と同様に行った。結果を表６に示す。

［比較例２］
粘度指数向上剤として重合例Ｃ２で得られたポリマーを２．３重量％用いる以外は実施例２と同様に行った。結果を表６に示す。

［比較例３］
粘度指数向上剤として重合例Ｃ３で得られたポリマーを２．３重量％用いる以外は実施例２と同様に行った。結果を表６に示す。

［比較例４］
ベース油として、鉱油１００ニュートラル（富士興産社製）を８４．７重量％、粘度指数向上剤として重合例Ｃ４で得られたポリマーを１５．３重量％用いて潤滑油を調製し、同様の評価を行った。結果を表６に示す。

［比較例５］
ベース油として、鉱油１００ニュートラル（富士興産社製）を９８．７重量％、粘度指数向上剤として、重合例Ｃ５で得られたポリマーを１．３重量％用いて潤滑油を調製し、同様の評価を行った。結果を表６に示す。

［比較例６］
ベース油として、鉱油１００ニュートラル（富士興産社製）を８３．５重量％、粘度指数向上剤として、ポリアルキルメタクリレート（三洋化成社製アクルーブ８０５）を１６．５重量％用いて潤滑油を調製し、同様の評価を行った。結果を表６に示す。

［実施例５］
ベース油として、鉱油１２０ニュートラル（Ｅｘｘｏｎ社製高度脱漏鉱油：ヒタノールＬＰ−４０）を９７．６重量％、粘度指数向上剤として重合例２で得られたポリマーを２．４重量％用いて潤滑油を調製し、同様の評価を行った。結果を表７に示す。

［比較例７］
粘度指数向上剤として重合例Ｃ２で得られたポリマーを２．４重量％用いる以外は実施例５と同様に行った。結果を表７に示す。

［比較例８］
ベース油として、鉱油１２０ニュートラル（Ｅｘｘｏｎ社製高度脱漏鉱油：ヒタノールＬＰ−４０）を８２．５重量％、粘度指数向上剤として、ポリアルキルメタクリレート（三洋化成社製アクルーブ８０５）を１７．５重量％用いて潤滑油を調製し、同様の評価を行った。結果を表７に示す。

［実施例６］
ベース油として、ポリαオレフィン（Ｆｏｒｔｕｍ社製ＮＥＸＢＡＳＥ２００４）を９６．９重量％、粘度指数向上剤として重合例２で得られたポリマーを３．１重量％用いて潤滑油を調製し、同様の評価を行った。結果を表８に示す。

［比較例９］
粘度指数向上剤として重合例Ｃ２で得られたポリマーを３．１重量％用いる以外は実施例６と同様に行った。結果を表８に示す。

［比較例１０］
ベース油として、ポリαオレフィン（Ｆｏｒｔｕｍ社製ＮＥＸＢＡＳＥ２００４）を７４．８重量％、粘度指数向上剤として、ポリアルキルメタクリレート（三洋化成社製アクルーブ８０５）を２５．２重量％用いて潤滑油を調製し、同様の評価を行った。結果を表８に示す。

Claims

下記（Ａ１）および（Ａ２）の物性を有する潤滑油基剤（Ａ）８５〜９９．９重量％と
（Ａ１）１００℃における動粘度が２〜４０mm²／s
（Ａ２）粘度指数が８０以上
下記（Ｂ１）〜（Ｂ４）の特性を有するエチレン・α−オレフイン共重合体（Ｂ）０．１〜１５重量％とからなる駆動系潤滑油組成物（ＡＡ）；
（Ｂ１）エチレン含量が７０〜８５重量％の範囲にあること
（Ｂ２）極限粘度［η］が０．２〜０．７ｄｌ／ｇの範囲にあること
（Ｂ３）Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であること
（Ｂ４）ＤＳＣで測定した融点が６０℃以下であること
前記潤滑油基剤（Ａ）が下記（Ａ１）〜（Ａ３）の特性を有する鉱物油であることを特徴とする請求項１に記載の駆動系潤滑油組成物（ＡＡ）；
（Ａ１）１００℃における動粘度が２〜４０mm²/sの範囲にあること
（Ａ２）粘度指数が８０以上
（Ａ３）流動点が−２５℃以上
前記潤滑油基剤（Ａ）が下記（Ａ４）〜（Ａ６）の特性を有する鉱物油であることを特徴とする請求項１に記載の駆動系潤滑油組成物（ＡＡ）
（Ａ４）１００℃における動粘度が２〜４０mm²/sの範囲にあること
（Ａ５）粘度指数が８０以上
（Ａ６）流動点が−３５℃以下
前記潤滑油基剤（Ａ）がポリαオレフィンであることを特徴とする請求項１に記載の駆動系潤滑油組成物（ＡＡ）；
下記（Ａ１）〜（Ａ２）の特性を有する潤滑油基剤（Ａ）８２〜９９．８５重量％、下記（Ｂ１）〜（Ｂ４）の特性を有するエチレン・α−オレフイン共重合体（Ｂ）０．１〜１５重量％、流動点降下剤（Ｃ）０．０５〜３重量％とからなる駆動系潤滑油組成物（ＢＢ）；
（Ａ１）１００℃における動粘度が２〜４０mm²/sの範囲にあること
（Ａ２）粘度指数が８０以上
（Ｂ１）エチレン含量が７０〜８５重量％の範囲にあること
（Ｂ２）極限粘度［η］が０．２〜０．７ｄｌ／ｇの範囲にあること
（Ｂ３）Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であること
（Ｂ４）ＤＳＣで測定した融点が６０℃以下であること。
潤滑油基剤が鉱物油であることを特徴とする請求項５記載の駆動系潤滑油組成物（ＢＢ）。
潤滑油基剤が（Ａ３）流動点が−２５℃以上を満たすものであることを特徴とする請求項５または６のいずれかに記載の駆動系潤滑油組成物（ＢＢ）。