WO1999029781A1 - Composition thermoplastique composite renforcee par du mica et une charge de fibres de bois - Google Patents

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Fumio Goto
Yasumasa Kasahara
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Definitions

  • the present invention relates to a thermoplastic composite composition for various moldings, and particularly to mixing a flat inorganic material of a certain size, a wood fiber filler, and a thermoplastic at a predetermined ratio.
  • a thermoplastic composite composition for various moldings, and particularly to mixing a flat inorganic material of a certain size, a wood fiber filler, and a thermoplastic at a predetermined ratio.
  • the present invention relates to a thermoplastic plastic composite composition that can be used.
  • thermoplastic composite materials used to mold various sheet-like sheets and various parts by extrusion molding and injection molding, and to improve physical properties. Have been.
  • This force is generally flat, has good dispersibility during molding, is oriented along the surface of the molded product (see Fig. 2), and has excellent tensile strength, flexural strength, flexural modulus, and HDT. It is known to be easy to obtain, and the weight average flake diameter is less than OOOO ⁇ m and the weight-average aspect ratio is 30 to 50. My force, which is mixed with such thermoplastics.
  • wood fibrous fillers such as wood flour and waste paper Composite compositions mixed with pyrene are also known worldwide as materials for extrusion molding.
  • the wood fibrous filler to be mixed is a force obtained by crushing the wood material to about 40 to 200 mesh. Although this includes fine particles, it is shown in Fig. 1 As shown in the figure, most of them are attached with pillars iHn.
  • the flow direction ie, the flow direction when the molten composition is formed while flowing
  • the physical properties such as tensile strength, flexural modulus, and impact strength are different. Warpage or torsion deformation occurs in the molded product.
  • the material since the material exhibits a strong orientation in the flow direction as described above, it exhibits excellent tensile strength and flexural modulus in that direction, but the brittleness of the molded article increases as the amount of addition increases. The impact strength is significantly reduced.
  • the shape of the crushed wood fiber filler is not uniform, and even if the surface of the filler is in an irregular state in which the bow I is likely to be caught, it is dried together with small granules of smooth olefin plastic.
  • the screw drops from the hot spot at the composition supply site to the molding equipment. During the process, the wood fiber filler and the plastic particles are separated from each other due to vibrations, and the mixing ratio changes.
  • additives and fillers improve the physical properties such as tensile strength, flexural strength, flexural modulus, and HDT of the molded product. Impact resistance could not be obtained at the same time.
  • the olefin plastic is rubber-modified and modified to ethylene propylene-modified polypropylene to improve the impact resistance.
  • this method not only reduces the fluidity during molding, but also has a high practical cost and has practical problems.
  • JP-B-60-40965 (“Panel manufacturing method and equipment A method of using hemp fiber in combination with a composite composition of wood fibrous filler such as wood flour and an olefinic plastic, which is disclosed in European Patent No. 0319589, has been proposed. Although this method provides excellent impact resistance, it has the drawback that the flexural modulus and fluidity during molding are significantly reduced.
  • Japanese Patent Publication No. 57-43575 (“Composite composition using waste paper and its production method”) discloses a method of using natural rubber and synthetic rubber in combination with waste paper and olefin plastics. Have been. Although this method has improved impact resistance due to the elastomer, it is costly and has a significant decrease in fluidity during molding, resulting in productivity problems.
  • a composite composition in which an inorganic filler such as talc or an organic filler such as wood fiber is added to and mixed with an olefin-based plastic has excellent properties by adjusting the amount of the filler and the size of the filler.
  • properties such as tensile strength, flexural strength, flexural modulus, and HDT are easily imparted to molded products, the impact resistance is greatly reduced. If the impact resistance is to be improved, properties such as the flexural modulus will be significantly reduced, and the fluidity during molding will also be significantly reduced.
  • thermoplastic plastic that can provide relatively good impact resistance and excellent flexural strength, flexural modulus, and HDT to molded products. Obtaining things was considered difficult.
  • the present invention has been made to solve the above-mentioned problems, and its object is to obtain a relatively good impact resistance while ensuring good molding fluidity that could not be obtained with a conventional composition. It is an object of the present invention to provide a thermoplastic composite composition capable of giving a molded product excellent flexural strength, flexural modulus and HDT.
  • Another object of the present invention is to provide the composite composition suitable for extrusion molding, compression molding, transfer molding, and blow molding.
  • Still another object of the present invention is to provide the above composite composition which can be easily injection molded.
  • thermoplastic composite composition of the present invention which achieves the above object, is obtained by uniformly dispersing and mixing my strength and a woody fibrous filler as a main component in a granular thermoplastic plastic.
  • My power of wood fibrous filler and thermoplastic 6 The composition is 10 to 50 parts by weight, 10 to 43 parts by weight, and 70 to 82 parts by weight, respectively.
  • thermoplastic composite composition When the thermoplastic composite composition is used for extrusion molding or hollow molding, my strength and the blending of the wood fiber filler and the thermoplastic are 10 to 35 parts by weight, 10 to 30 parts by weight, and 50 parts by weight, respectively. Hopefully it will be done in When the thermoplastic composite composition is used for injection molding, it is desirable that the composition be 15 to 35 parts by weight, 10 to 25 parts by weight, and 65 parts by weight, respectively.
  • the type and shape of the wood fibrous filler are not particularly limited, and may be used according to the purpose of use. Conifers, hardwoods, hardboards, pulp, etc. It is preferable to pulverize it into various shapes such as granules and scales (this is also called wood flour).
  • the size of the wood flour is not particularly limited. If the force is too large, it will emerge on the surface of the molded product and affect the appearance quality. In addition, internal stress will be generated in the molded product and various physical properties will be degraded. while to, too small a dispersion force S decreases, the fluidity becomes poor at the time of molding, since the deteriorated physical properties, especially impact resistance force, whose magnitude is 50 to 700 1 «Ka? desirable.
  • the moisture content of wood flour also affects the physical properties, it is desirable to use less than 3%.
  • the size of the wood flour from 70 to 600 111, the water content of 2% strength? Desirable.
  • the size of the wood flour should be 70 to 300 111 and the water content should be 2%.
  • the my power used here is an important factor of the present invention together with the mixing ratio of the components constituting the composite composition, and the weight average flake diameter and the aspect ratio are required to achieve the effects of the present invention. It is the basis.
  • some conventional composite compositions use my power, and when force-combined with my power and an olefin plastic and molded, flakes of my power are formed on the molded product, especially on the surface. It is highly oriented (see Fig. 2) and gives good physical properties not only in the flow direction during molding but also in the vertical direction, that is, in two dimensions. We examined whether the reduction in impact resistance due to the filler could be suppressed. However, even if the force of the size used for conventional olefin plastics is added to a composite composition consisting of wood fibrous filler and olefin plastic, the orientation of the filler is strong and the impact resistance is high. No improvement was observed in the steel, and it was found that the impact resistance deteriorated when the added amount was increased.
  • the present inventor has set the magnitude of my force to be larger than that of the conventional product by adapting it to the size of the above-mentioned woody fibrous filler, and the orientation of my force to the orientation of the filler. It was found that it was necessary to make it equal to or slightly larger than.
  • the weight average flake diameter of the my strength is preferably 100 to 300 m, more preferably ZOO SSO / ⁇ m, and the aspect ratio of the my strength is preferably 50 to 75, more preferably 60 to 75 m. 70.
  • thermoplastic plastic composite composition of the present invention can be subjected to extrusion molding, compression molding, injection molding, and hollow molding.
  • the My power, thermoplastic, and wood fibrous fillers are mixed most efficiently and homogeneously without changing the composition ratio.
  • Thermoplastics for use in the present invention is that the force? Desirably Orefin based plastic, Orefin based plastic is polyethylene, it is polypropylene or metamorphic or derived compounds thereof, Shi desired
  • the mixing ratio of my power, wood fiber filler, and thermoplastic is as described above. This power was determined comprehensively after setting the above-mentioned various conditions. It is possible to simultaneously obtain good flowability, impact resistance, tensile strength, flexural strength, flexural elasticity, and HDT during molding, which cannot be obtained by using.
  • the desired physical properties can be obtained in this way because, as described above, the predetermined strength of the my force, the wood fiber filler, and the thermoplastic plastic are uniformly mixed at a predetermined mixing ratio. The following factors are considered to indicate such good physical properties. If the wood fibrous filler contained in the composite composition is heated together with other elements at a high temperature of 190 to 230 ° C during molding, the wood fibrous filler remains even after it has been dried to remove moisture in advance. Moisture oozes out on the surface and becomes acidic.
  • thermoplastic Olefin-based plastic
  • the acid Neutralizes the wood and changes the obstacle at the joint surface between the wood fibrous filler and the olefin-based plastic to an inactive one, and promotes the adhesion between them.
  • the combination of my force and wood fibrous filler exhibits well-balanced and good physical properties.
  • Figure 1 shows the wood fibrous filler compounded in the composite composition. It is a schematic enlarged view of (wood flour).
  • FIG. 2a is a schematic perspective view showing a molded article injection-molded using the composition of the present invention together with the direction of flow o
  • FIG. 2b is a schematic view showing (A) and (B) in FIG.
  • FIG. 3 is a schematic view of a cross section of each of the sections indicated by.
  • thermoplastic plastic composite composition according to the present invention various physical properties of a molded article formed by extrusion and a molded article formed by injection molding are examined. It is shown in Table 1.
  • the mixing ratio of polypropylene: my power: wood flour is 50:15 to 35:10 to 30 (parts by weight).
  • the composition ratio of polypropylene: my strength: wood flour in the composition is 65:10 to 35:10 to 20 (parts by weight).
  • Fig. 2a is a schematic perspective view showing a molded article formed using the above composite composition together with the flow direction.
  • Fig. 2 is a schematic cross-sectional view showing the state of orientation from a cross-sectional photograph of a molded product in the flow direction and a direction perpendicular to the flow direction. From this figure, it can be seen that the flakes of my strength and the wood fibrous filler are highly and two-dimensionally oriented on the surface.
  • thermoplastic plastic composite composition according to the present invention mixes my strength with the wood fibrous filler at a predetermined ratio in accordance with the size of the wood fibrous filler, and mixes.
  • the molded product is provided with good impact resistance and good fluidity in various moldings, which were not obtained before, and has excellent tensile strength, flexural strength, flexural modulus,
  • the composite composition of the present invention the fluidity is insufficient, due to the low impact resistance of the form made molded articles, wood cellulose filler, such as a conventional injection molding force? Can Nakatsu wood flour and waste paper It eliminates the drawbacks of the composite material made of a plastic and a olefin-based plastic, and has the advantage that it can be applied not only to extrusion molding with better workability than in the past, but also to hollow molding as well as easy injection molding under ordinary molding conditions. Yes, the scope of application is expanded.
  • the composite composition of the present invention has an effect of remarkably suppressing the variation in strength, warpage, and torsional deformation of a molded article, which is generally regarded as a drawback of the wood fibrous filler.
  • the added force does not need to be of a special grade that requires fine grinding. Therefore, the composite composition can be provided at a relatively low cost.

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Description

明 細 書
マイ力と木質繊維質充填材とで強化した熱可塑性複合組 成物
技術分野
本発明は， 各種成形用の熱可塑性プラスチック複合組 成物に関し， 特に一定の大きさの扁平状の無機物と， 木 質繊維質充填材と， 熱可塑性プラスチックとを所定の割 合で混合することにより， 成形品に優れた引張り強さ， 曲げ強さ， 曲げ弾性率， 熱変形温度 （以下 H. D. Tとい う） を与えるとともに， 良好な耐衝撃性， 各種成形時の 良好な流動性をも与えることのできる熱可塑性プラス チック複合組成物に関するものである。
背景技術
押出成形や射出成形などにより種々の板状シート， 各 種部品を成形する熱可塑性プラスチック複合材料への添 加材としてタルク， 炭酸カルシウムのほか， マイ力も物 性の向上を図るために， 広く使用されている。
このマイ力は一般に扁平状で， 成形時の分散性がよ く， 成形品の表面にそって配向し （図 2を参照） ， 優れ た引張り強さ， 曲げ強さ， 曲げ弾性率， H. D. Tが得易い ことが知られ， 重量平均フレーク径カ ^OO^ m以下， 重量 平均ァスぺクト比が 30〜50のマイ力力， このような熱可 塑性プラスチックに混合されている。
また， 木粉， 故紙などの木質繊維質充填材をポリプロ ピレンに混合した複合組成物も， 押出成形用材料として 世界的に知られている。
混合する木質繊維質充填材は， 木質材料を 40〜200メッ シュ程度に粉砕してなる力 この中には微細な粒子状の ものも含まれるものの， 図 1 (これは顕微鏡で拡大した 木粉を略示したもの） に示されているように， 殆どは柱 iHnでめる。
このような木質繊維質充填材をォレフィン系プラス チックと混合して成る複合組成物を使用し， 成形する と， 流動方向 （つまり， 溶融した組成物が流れながら成 形されるときの流れ方向） に強い配向を起こし， 流れ方 向 （タテ） とそれに垂直な方向 （ョコ） に対して， 引張 り強さ， 曲げ弾性率， 衝撃強さなどの物性に大きさの違 いが生じ， そのため成形品に反りやねじれ変形が生じ る。
また， 上記のように流れ方向に対して強い配向を示す ために， その方向では優れた引張り強さや曲げ弾性率を 示すものの， その添加量力 曾えるにしたがって， 成形品 の脆性が増大し， そのため衝撃強さが著しく低下する。
さらに， 粉砕した木質繊維充填材の形状は不均一な 上， 充填材の表面が弓 I掛り易い不規則な状態となってい ても， 表面が平滑なォレフィン系プラスチックの小さい 粒状物と一緒にドライ混合， 撹拌をした場合， 成形装置 への組成物供給部位にあるホツバからスクリュ一^ ^と落 下していく際に， 振動などにより， 木質繊維質充填材と プラスチックの粒子とがそれぞれ分離し， 配合割合が変 化するという問題がある。
さらにまた， 木質繊維質充填材は， スクリユーの中で ォレフィ ン系プラスチックと一緒に溶融， 混合される場 合でも， 無機充填材などと比べて非常に分散性力 ?悪レ、。 そのため， 木質繊維質充填材を混合した複合組成物で は， 成形品の強度が一定せず， 時々大きなバラツキが生 じている。
このように， これら添加剤， 充填材は， 成形品の引張 り強さ， 曲げ強さ， 曲げ弾性率， H. D. Tといった物性を 向上させることから， 極めた有効なものではある力， 良 好な耐衝撃性を同時に得ることができなかった。
そのため， 良好な耐衝撃性を， 高い引張り強さ， 曲げ 弾性率， H. D. Tとともに得るためのいろいろな方法力 s提 案されている。
たとえば， タルク， 炭酸カルシウムなどの無機材料と ォレフィン系プラスチックの複合組成物に対し， ォレ フィン系プラスチックをゴム変性させ， エチレンプロピ レン変性ポリプロピレンに改質させて， 耐衝撃性の向上 を図っている方法がある。 しかし， この方法では， 成形 時の流動性が低下するばかりか， 本質的にコストが高く 実用上に問題がある。
特公昭 60-40965号 （ 「パネルの製造方法及びその装 置」 ） が開示する， 木粉などの木質繊維質充填材とォレ フィン系プラスチックとの複合組成物において， 麻繊維 を併用する方法が提案されている （欧州特許第 0319589 号） 。 この方法は， 優れた耐衝撃性が得られる反面， 曲 げ弾性率及び成形時の流動性が著しく低下するという欠 点がある。
また， 特公昭 57-43575号 （ 「故紙を利用した複合組成物 及びその製造方法」 ） が開示する， 故紙とォレフィン系 プラスチックとの複合組成物において， 天然ゴム， 合成 ゴムを併用する方法も提案されている。 この方法は， ェ ラストマ一による耐衝撃性の向上があるものの， コスト が高く， さらには成形時の流動性の低下が著しく， 生産 性に問題がある。
このように， タルクなどの無機物や木質繊維質などの 有機物充填材をォレフィン系プラスチックに添加， 混合 して成る複合組成物は， その添加量や充填材の大きさを 調節することにより， 優れた引張り強さ， 曲げ強さ， 曲 げ弾性率， H. D. Tといった特性を成形品に対し容易に与 えるものの， 耐衝撃性については非常に低下するという 問題がある。 そして， 耐衝撃性を向上させようとする と， 曲げ弾性率などの特性が著しく低下し， さらには成 形時の流動性も著しく低下するという問題も生じる。
これは， このような引張り強さ， 曲げ弾性率， H. D. T の各特性が， 一般に， 耐衝撃性や （成形のための） 加熱 溶融時の流動性と互いに相反する性質のものであるため である。
そのため， 成形時の良好な流動性を確保しながら， 比 較的良好な耐衝撃性とともに優れた曲げ強さ， 曲げ弾性 率， H. D. Tを成形品に与えることのできる熱可塑性ブラ スチックの複合組成物を得ることは困難と考えられてい た。
本発明は上記課題を解決するためになされたもので， その目的は， 従来の組成物では得ることができなかった 良好な成形時の流動性を確保しながら， 比較的良好な耐 衝撃性とともに優れた曲げ強さ， 曲げ弾性率， H. D. Tを 成形品に与えることのできる熱可塑性プラスチックの複 合組成物を提供することである。
本発明の他の目的は， 押出成形， 圧縮成形， トランス ファー形成， 中空成形に適した上記複合組成物を提供す ^-とで、める。
さらに， 本発明の他の目的は射出成形が容易な上記複 合組成物を提供することである。
発明の開示
上記目的を達成する本発明の熱可塑性プラスチック複 合組成物は， 主成分としてマイ力と木質繊維質充填材と を粒状の熱可塑性ブラスチックに均一に分散， 混合して 成 o
マイ力と木質繊維質充填材と熱可塑性プラスチックの 6 配合は， それぞれ 10〜50重量部， 10〜43重量部， 70〜82 重量部でなされる。
当該熱可塑性プラスチック複合組成物を押出成形また は中空成形に利用するときのマイ力と木質繊維質充填材 と熱可塑性プラスチックの配合はそれぞれ 10〜35重量 部， 10〜30重量部， 50重量部でなされることが望まし レ、。 また， 当該熱可塑性プラスチック複合組成物を射出 成形に利用するときの配合は， それぞれ 15〜35重量部， 10〜25重量部， 65重量部の熱可塑性プラスチックでなさ れること力望ましい。
木質繊維質充填材の種類， 形状は， 特に限定されるも のではなく， 使用目的に応じて利用すればよく， 針葉 樹， 広葉樹， ハードボード， パルプなど （このような材 料を木質材という） を粉砕し， 粒状， 鱗片状など各種の 形状にしたもの （これを木粉ともいう） が好適である。 その木粉の大きさも特に限定されるものではない力， 大 きすぎると成型品の表面に浮き出て外観品質に影響を及 ぼすほか， 成形品内に内部応力を発生させ種々の物性を 低下させる一方， 小さすぎると分散性力 S低下し， 成形時 の流動性が悪くなり， 物性特に耐衝撃性力悪くなること から， その大きさは 50〜700 1«カ?望ましい。 木粉の含水 率も物性に影響を与えることから 3%以下力望ましレ、。 複 合組成物を押出または中空成形に利用するときは， 木粉 の大きさは 70〜600 111， 含水率は 2%力 ?望ましい。 また， 複合組成物を射出成形に利用するときは， 木粉の大きさ は 70〜300 111， 含水率は 2%力望ましい。
ここで使用するマイ力は， 上記複合組成物を構成する 要素の配合割合とともに， 本発明の重要な要素で， その 重量平均フレーク径およびァスぺクト比は本発明の効果 を達成するための基本となるものである。
つまり， 従来からの複合組成物にもマイ力を利用する ものがあり， マイ力とォレフィン系プラスチックと力複 合化され， 成形される場合， マイ力のフレークが成形品 の， 特に表面部分に高度に配向し （図 2を参照） ， 成形 時の流れ方向のみならずそれと垂直方向， すなわち二次 元にわたって良好な種々の物性を与えることから， 本発 明者はマイ力により， 木質繊維質充填材に基づく耐衝撃 性の低下を抑制できないかどうかを検討した。 しかし， 従来のォレフィン系プラスチックに使用される大きさの マイ力を， 木質繊維質充填材とォレフイン系プラスチッ クから成る複合組成物に添加しても， その充填剤の配向 が強く， 耐衝撃性に改良が認められず， むしろ添加量を 増やすと， 耐衝撃性が悪くなることが分かった。
そこで， 本発明者は種々の試験， 研究の結果， マイ力 の大きさを上記木質繊維質充填材の大きさに適合せて， 従来品より大きく し， マイ力の配向を該充填材の配向と 同等もしくはやや大きくする必要があることを見出した のである。 そのマイ力の重量平均フレーク径は， 好適には 100〜 300 mで， さらに好ましくは ZOO SSO/^ mで， そのマイ 力のアスペクト比は， 好ましくは 50〜75であり， さらに 好ましくは 60〜70である。
このようなマイ力を添加することにより， 成形品に良 好な耐衝撃性を与えることができる。 また， このマイ力 の大きさは木質繊維質充填材の分散性を促進させるとと もに， 柱状の該充填材の大きさとマッチし， 分散した該 充填材の間に均一に混ざり合い， 潤滑剤としても作用 し， 木質繊維質充填材と熱可塑性プラスチックとの溶融 複合物の流動性を向上させる。 このため， 本発明の熱可 塑性プラスチック複合組成物は押出成形， 圧縮成形のほ 力， 射出成形， 中空成形も可能となる。
また， このようなマイ力を木質繊維質充填材と熱可塑 性プラスチックとでドライ混合， 撹拌し， 成形装置へ供 給のためのホッパーからスクリユー上へと落下させると きも， スクリユーで溶融， 混練するときも， マイ力， 熱 可塑性プラスチック， 木質繊維質充填材は， その配合割 合が変化することなく， 最も効率よく均質に混ざる。 本発明で使用する熱可塑性プラスチックはォレフィン 系プラスチックであること力 ?望ましく， ォレフィン系プ ラスチックは， ポリエチレン， ポリプロピレン， または それらの変成あるいは誘導化合物であることが望まし マイ力， 木質繊維質充填材， 熱可塑性プラスチックの 配合割合は前述の通りである力 これは上述した種々の 条件の設定後に総合的に決定されたもので， かく して従 来の複合組成物では得ることのできなかつた良好な成形 時の流動性， 耐衝撃性， 引張り強さ， 曲げ強さ， 曲げ弾 性率， H. D. Tを同時に得ることができる。
このように所期の物性を得ることができるのは， 上述 したように所定の大きさのマイ力と， 木質繊維質充填材 と， 熱可塑性プラスチックとを所定の配合割合で均一に 混合したことによる力 さらに， このような良好な物性 を示すのは次の要因があると考えられる。 複合組成物に 含まれる木質繊維質充填材は， 成形時に他の要素と一緒 に高温度の 190〜230°Cで加熱されると， 予め水分をとば して乾燥させておいても， 残留水分が表面に滲みだし酸 性を呈する。 その滲みだした水分は， 熱可塑性 （ォレ フィン系） プラスチックとの密着性を阻害するものと考 えられる力， しかし， その高温度の水分とマイ力力 s接触 するとアルカリ性を示し， 上記酸を中和して， 木質繊維 質充填材とォレフイン系プラスチックの接合面の阻害物 を不活性なものに変え， その間の密着性を促進する。 そ の結果， マイ力と木質繊維質充填材の組合せがバランス のとれた良好な物性を呈するものと考えられる。
図面の簡単な説明
図 1は、 複合組成物に配合される木質繊維質充填材 (木粉） の略示拡大図である。
図 2 aは本発明の組成物を使用して射出成形された成型 物を流れ oの方向とともに示す概念略示斜視図であり， 図 2 bは， 図 2 aにおいて (A)および (B)により示されたそれぞ れの断面の略示図である。
発明を実施するための最良の形態 本発明にしたがつた熱可塑性ブラスチック複合組成物 を使用して， 押出成形により成形された成形品および射 出成形により成形された成形品の種々の物性を表 1に示 す。
ここで， 押出し成形品を成形する複合組成物におけ る， ポリプロピレン：マイ力 ：木粉の配合割合は 50： 15 〜35 : 10〜30 (重量部） であり， 射出成形品を成形する 複合組成物における， ポリプロピレン：マイ力 ：木粉の 配合割合は 65： 10〜35： 10〜20 (重量部) である。
表 1
表 1
ι ι ι レ 乂ノドノ J UJ MJC Iシロロ 流動忤 （MFR) 3.0〜5.5 9.5〜7
1.07〜1.14 1 ·07〜1.13
S張り強さ （keた m2) 320〜380 320〜 345 曲げ弾忡率 （keた m2) 32000〜45000 22000〜 35000 衝撃強さ IZODノツチ 2.5〜 3.4 3.卜 3.7
(kpcm/cm)
熱変形温度 （186ks/c 3 C) 97〜112 97〜107
図 2 aは， 上記複合組成物を使用して成形された成形品 を流れの方向とともに示す概念略示斜視図であり， 図 2 b はその流れ方向およびその方向に垂直な方向の成形品の 断面写真から， 配向の様子を表した断面略示図である。 この図から， マイ力のフレークおよび木質繊維質充填材 が表面部分に高度にかつ二次元方向に配向していること が分かる。
以上詳説したように， 本発明にしたがった熱可塑性プ ラスチック複合組成物は， 木質繊維質充填材の大きさに 適合してマイ力を木質繊維質充填材に所定の割合で配合 し， 混合することで， 成形品に対し， 従来得られなかつ た良好な耐衝撃性と， 種々の成形時に良好な流動性を与 え， さらに優れた引張り強さ， 曲げ強さ， 曲げ弾性率，
H. D. Tを与えるという， 独特の効果を奏する。
また， 本発明の複合組成物は， 流動性が不十分で， 形 成された成形品の耐衝撃性が低いために， 従来射出成形 力 ?できなかつた木粉や故紙などの木質繊維質充填材とォ レフイン系プラスチックの複合材の欠点を解消し， 従来 より作業性のよい押出成形はいうまでもなく， 中空成形 にも適用できる外， 普通の成形条件でも容易に射出成形 を行える利点があり， 適用範囲が拡大する。
さらに， 本発明の複合組成物は， 一般に木質繊維質充 填材の欠点とされている成形品の強度のばらつき， 反 り， ねじれ変形を顕著に抑制する効果を奏する。
さらにまた， 添加されるマイ力について， 微細な粉砕 を要求する特殊なグレードのものとする必要がなく， そ のため比較的低コストの当該複合組成物が提供できる。

Claims

請求の範囲
1 . マイ力と木質繊維質充填材とを粒状の熱可塑性ブラ スチックに混合してなる配合を主成分とする熱可塑性プ ラスチック複合組成物であって，
10〜50重量部のマイ力と，
10〜43重量部の木質繊維質充填材と，
70〜82重量部の熱可塑性プラスチックと，
を均一に分散させて含有することを特徴とする熱可塑性 プラスチック複合組成物。
2 . 当該熱可塑性プラスチック複合組成物を押出成形ま たは中空成形に利用するとき， 10〜35重量部のマイ力 と， 10〜30重量部の木質繊維質充填材と， 50重量部の熱 可塑性プラスチックとを均一に分散させて含有すること を特徴とする請求項 1に記載の熱可塑性プラスチック複 合組成物。
3 . 当該熱可塑性プラスチック複合組成物を射出成形 に利用するとき， 10〜35重量部のマイ力と， 10〜25重量 部の木質繊維質充填材と， 65重量部の熱可塑性プラス チックとを均一に分散させて含有することを特徴とする 請求項 1に記載の熱可塑性プラスチック複合組成物。
4 . 前記木質繊維質充填材が木質材料の木粉であり， そ の大きさ力50〜700〃mであり， その含水率が 5%以下であ ることを特徴とする請求項 1に記載の熱可塑性プラス チック複合組成物。
5 . 前記木質繊維質充填材が木質材料の木粉であり， そ の大きさは 70〜600 mであり， 含水率は 2%以下であるこ とを特徴とする請求項 2に記載の熱可塑性プラスチック 複合組成物。
6 . 前記木質繊維質充填材が木質材料の木粉であり， そ の大きさは 70〜300 / mであり， 含水率は 2%以下であるこ とを特徴とする請求項 3に記載の熱可塑性プラスチック複 合組成物。
7 . 前記マイ力の重量平均フレーク径が 100〜300 mで あり， そのマイ力のアスペクト比が 50〜75であることを 特徴とする請求項 1または 4に記載の熱可塑性プラス チック複合組成物。
8 . 前記マィ力の重量平均フレーク径が 100〜280 μ mで あり， そのマイ力のアスペクト比力 ?60〜70であることを 特徴とする請求項 1または 4に記載の熱可塑性プラス チック複合組成物。
9 . 前記熱可塑性プラスチックがォレフィン系プラス チックであることを特徴とする請求項 1に記載の熱可塑 性プラスチック複合組成物。
1 0 . ォレフィン系プラスチック力 ポリエチレン， ポ リプロピレン， またはそれらの変成あるいは誘導化合物 であることを特徴とする請求項 9に記載の熱可塑性ブラ スチック複合組成物。 補正書の請求の範囲
[1 998年 8月 1 2日 （12. 08. 98 ) 国際事務局受理：出願当初の請求の範囲 は取り下げられた；出願当初の請求の範囲 1は補正された；他の請求の範囲は変更なし。
(2 Μ) ]ι . (補正） マイ力と木質繊維質充填材とを粒状の熱可
塑性ブラスチックに混合してなる配合を主成分とする熱 可塑性プラスチック複合組成物であって，
10〜50重量部のマイ力と，
10〜43重量部の木質繊維質充填材と，
70〜82重量部の熱可塑性プラスチックと，
を均一に分散させて含有し，
前記マイ力の重量平均フレーク径カ 100〜300 /mであ り， そのマイ力のアスペクト比が 50〜75である，
ことを特徴とする熱可塑性プラスチック複合組成物。
2. 当該熱可塑性ブラスチック複合組成物を押出成形ま たは中空成形に利用するとき， 10〜35重量部のマイ力
と， 10〜30重量部の木質繊維質充填材と， 50重量部の熱 可塑性プラスチックとを均一に分散させて含有すること を特徴とする請求項 1に記載の熱可塑性プラスチック複 合組成物。
3. 当該熱可塑性プラスチック複合組成物を射出成形 に利用するとき， 10〜35重量部のマイ力と， 10〜25重量 部の木質繊維質充填材と， 65重量部の熱可塑性プラス
チックとを均一に分散させて含有することを特徴とする 請求項 1に記載の熱可塑性プラスチック複合組成物。
4. 前記木質繊維質充填材が木質材料の木粉であり， そ の大きさ力 0〜700 _ίΠΐであり， その含水率が 5%以下であ
補正された用紙 (条約第 19条） ることを特徴とする請求項 1に記載の熱可塑性プラス チック複合組成物。
5 . 前記木質繊維質充填材が木質材料の木粉であり， そ の大きさは 70〜600 ; mであり， 含水率は 2%以下であるこ とを特徴とする請求項 2に記載の熱可塑性ブラスチック 複合組成物。
6 . 前記木質繊維質充填材が木質材料の木粉であり， そ の大きさは 70〜300 mであり， 含水率は 2%以下であるこ とを特徴とする請求項 3に記載の熱可塑性ブラスチック複 合組成物。
7 . (削除）
8 . 前記マィ力の重量平均フレーク径カ ?100〜280 μ mで あり， そのマイ力のアスペクト比が 60〜70であることを 特徴とする請求項 1または 4に記載の熱可塑性プラス チック複合組成物。
9 . 前記熱可塑性プラスチックがォレフィン系プラス チックであることを特徴とする請求項 1に記載の熱可塑 性プラスチック複合組成物。
1 0 . ォレフィ ン系プラスチック力 s, ポリエチレン， ポ リプロピレン， またはそれらの変成あるいは誘導化合物 であることを特徴とする請求項 9に記載の熱可塑性ブラ スチック複合組成物。
補正された用紙 (条約第 19条)
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