KR20140030357A - 열가소성 수지 복합 조성물, 열가소성 수지 복합재 및 그 제조 방법 - Google Patents

열가소성 수지 복합 조성물, 열가소성 수지 복합재 및 그 제조 방법 Download PDF

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Abstract

유리 섬유, 기둥형상의 목재칩, 및 열가소성 수지를 포함하는 열가소성 수지 복합 조성물이 제공된다.

Description

열가소성 수지 복합 조성물, 열가소성 수지 복합재 및 그 제조 방법{THERMOPLASTIC RESIN COMPOSITE COMPOSITION, THERMOPLASTIC RESIN COMPOSITE MATERIAL AND METHOD OF PREPARING THE SAME}
열가소성 수지 복합 조성물, 열가소성 수지 복합재 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
복합재는 두 가지 이상의 재료의 결합으로 이루어진 재료로 강화상(reinforcing phase)으로 불리는 섬유, 판, 입자의 형태의 재료가 매트릭스상(matrix phase)으로 불리는 수지 형태의 재료에 묻혀있는 구조이다. 매트릭스상은 강화재의 측면 지지력을 제공하고 하중을 전달하며 외부의 충격에 버티고, 강화재는 고강도 및 고강성의 특성을 가져야 한다.
대부분의 열가소성 플라스틱 수지는 내열성이 부족하고 결정성(cristallinity)을 가지고 있기 때문에 충격 강도가 떨어지고 성형시 수축률이 높다는 단점이 존재한다. 이를 보완하기 위해 폴리머 얼로이(alloy)를 도입하거나 무기물인 유리 섬유를 강화재로 투입하는 기술이 개발되어진 상태이다.
목재의 분말을 이용하여 유리 섬유를 포함하는 폴리프로필렌 수지의 물성을 개량하는 것을 목표로 한 수지 조성물이 존재하지만, 목분이 강화재가 아닌 충진재의 역할만을 함으로써 복합 재료의 강성의 증대는 기대할 수 없고 목분 함유 중량이 높아지면 가공성이 저하됨으로 인해 사출 및 압출 성형에 적합하지 않다는 단점을 가지고 있다.
본 발명의 일 구현예는 물리적 강성 (modulus)과 충격 흡수성이 우수하고, 휨 등의 변형을 최소화한 열가소성 수지 복합 조성물을 제공한다.
본 발명의 다른 구현예는 상기 열가소성 수지 복합 조성물을 성형하여 제조된 열가소성 수지 복합재를 제공한다.
본 발명의 또 다른 구현예는 상기 열가소성 수지 복합재를 제조하는 방법을 제공한다.
본 발명의 일 구현예에서, 유리 섬유, 기둥형상의 목재칩, 및 열가소성 수지를 포함하는 열가소성 수지 복합 조성물을 제공한다.
상기 기둥형상은 적어도 하나의 평탄면을 가질 수 있다.
상기 기둥형상은 침형상을 포함할 수 있다.
상기 목재칩은 상기 기둥형상의 높이 대 폭의 비가 약 1 : 10 내지 약 1 : 40일 수 있다.
상기 기둥형상의 폭 평균이 약 6mm 내지 약 40mm일 수 있다.
상기 유리 섬유는 평균 직경이 약 15㎛ 내지 약 17㎛일 수 있다.
상기 열가소성 수지는 폴리프로필렌, 폴리에틸렌,폴리아미드 및 이들의 조합을 포함하는 군으로부터 선택된 하나를 포함할 수 있다.
상기 열가소성 수지 복합 조성물은 상기 열가소성 수지 100 중량부, 상기 유리 섬유 약 25 중량부 내지 약 80 중량부 및 상기 목재칩 약 0 중량부 초과 내지 약 80 중량부 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 구현예에서, 열가소성 수지 매트릭스에 유리 섬유 및 기둥형상의 목재칩이 분산된 열가소성 수지 복합재를 제공한다.
본 발명의 또 다른 구현예에서, 열가소성 수지 및 기둥형상의 목재칩을 혼합하는 단계; 상기 열가소성 수지 및 상기 목재칩의 혼합물에 유리 섬유를 혼합하는 단계; 상기 열가소성 수지 및 상기 목재칩 및 유리 섬유의 혼합물을 압축 성형하는 단계; 및 상기 중간층, 상기 적어도 하나의 표면층 및 상기 적어도 하나의 열가소성 수지층이 적층된 적층체을 압축 성형하여 적층체를 제조하는 단계를 포함하는 열가소성 수지 복합재의 제조 방법을 제공한다.
제1 압출기를 사용하여 열가소성 수지 및 기둥형상의 목재칩을 혼합하고, 제2 압출기를 사용하여 상기 열가소성 수지 및 상기 목재칩의 혼합물에 유리 섬유를 혼합할 수 있다.
상기 제1 압출기 및 상기 제2 압출기에서 약 190 내지 약 230℃의 온도에서 혼합할 수 있다.
열가소성 수지 복합재는 LFT-D(Long Fiber Thermoplastic-Direct) 공법에 의해 수행되어 제조될 수 있다.
상기 열가소성 수지 복합 조성물을 성형하여 제조된 복합재는 물리적 강성 (modulus)과 충격 흡수성이 우수하고, 휨 등의 변형을 최소화할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 열가소성 수지 복합재의 제조 단계에 따른 제조 방법의 모식도를 나타낸 것이다.
이하, 본 발명의 구현예를 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 예시로서 제시되는 것으로, 이에 의해 본 발명이 제한되지는 않으며 본 발명은 후술할 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
본 발명의 일 구현예에서 유리 섬유, 기둥형상의 목재칩, 및 열가소성 수지를 포함하는 열가소성 수지 복합 조성물을 제공한다.
상기 열가소성 수지 복합 조성물은 열가소성 수지에 보강 재료를 혼합함으로써 물리적 강성 (modulus)과 충격 흡수성을 향상시키고 제품 성형 시 문제가 되는 휨 등의 변형을 최소화하며, 또한 가격면에서 저렴한 목재칩을 사용함으로써 그 제조 단가를 절감할 수 있다.
상기 열가소성 수지 복합 조성물은 기둥형상의 목재칩을 포함함으로써, 상기 열가소성 수지 복합 조성물이 성형되어 제조된 복합재 안에서의 상기 목재칩의 배열을 통해 배열 방향 강성을 향상시키고, 또한 상기 복합재의 전반적인 충격 흡수성을 향상시키며, 유리 섬유만으로 열가소성 수지를 보강할 때와 비교하여 열가소성 수지의 수축 이방성을 개선하여 상기 복합재의 휨을 최소화할 수 있다.
상기 목재칩의 기둥형상은 일정 높이를 갖는 모든 막대형상을 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 기둥형상은 적어도 하나의 평탄면을 가질 수 있다. 상기 평탄면의 형상은 삼각형, 사각형 등의 다각형을 포함할 수 있고, 평탄면의 형상에 제한이 있는 것은 아니다.
또한, 상기 기둥형상은 침형상을 포함할 수 있다. 상기 침형상은 일 면을 기준으로 다른 일면의 폭이 좁아지는 바늘모양의 형상을 의미하는 바, 일정높이를 가진 침형상은 모두 포함 할 수 있다.
상기 목재칩은 구체적으로 기둥형상에 대한 높이 대 폭의 비가 1 : 약 10 내지 약 40, 구체적으로 1 : 약 12 내지 약 16일 수 있다. 상기 형상비를 갖는 목재칩을 사용함으로써 전술한 바와 같은 목재칩을 포함하여 얻을 수 있는 이점을 용이하게 구현할 수 있다.
상기 ‘기둥형상에 대한 높이’는 일 면의 수직 길이를 의미하고, 상기 ‘기둥형상에 대한 폭’은 기둥형상의 가로를 건너지른 너비를 의미한다.
예를 들어, 상기 기둥형상 폭의 평균이 약 6mm 내지 약 40mm일 수 있다. 예를 들어, 상기 기둥형상에 대한 높이의 평균이 약 1mm 내지 약 2mm일 수 있다.
상기 목재칩은 산업용으로 사용되는 목재가 제한없이 사용될 수 있고, 예를 들어 소나무 등 목재를 사용할 수 있으며, 목재의 심재 뿐만 아니라 심재를 제외하고 남은 표면에 가까운 부분을 파쇄하여 얻은 목칩을 사용할 수도 있다.
상기 기둥형상을 갖는 목재칩은 충진재 역할로서 그치지 않고 나아가 유리 섬유와 더불어 재료 안에서 강화재의 역할을 하여 열가소성 수지 복합 조성물의 강성을 증대한다. 예를 들어, 상기 목재칩의 밀도는 1.1 g/cm3일 수 있다.
상기 목재칩은 상기 열가소성 수지 100 중량부 대비 0 초과 내지 약 80 중량부, 구체적으로 약 20 내지 약 50 중량부 포함할 수 있다. 상기 열가소성 수지 복합 조성물은 상기 함량비의 목재칩을 포함하여 전술한 바와 같은 목재칩을 포함하여 얻을 수 있는 이점을 용이하게 구현할 수 있다.
상기 유리 섬유는 특별히 제한되지 않고, 공지된 물질이 제한 없이 사용될 수 있다. 예를 들어, 조성물 내의 다른 성분과의 분리 현상을 방지하기 위해 계면 접착력 향상을 위한 실란 커플링제가 코팅된 것을 사용할 수 있다. 다른 예를 들어, 상기 유리 섬유는 E-glass 연속 섬유 타입을 사용할 수 있다.
구체적으로, 상기 유리 섬유는 평균 직경(filament diameter) 약 15㎛ 내지 약 17㎛인 로빙(roving) 타입이 주로 쓰인다. 상기 유리 섬유는 제조 과정 중 압출기 안에서 스크류를 통과하면서 길이가 잘리게 되므로 특정 길이의 유리 섬유에 제한 되지 않는다.
상기 유리 섬유는 상기 열가소성 수지 100 중량부 대비 약 25 내지 약 80 중량부, 구체적으로 약 20 내지 약 40 중량부 포함할 수 있다. 상기 열가소성 수지 복합 조성물은 상기 함량비의 유리 섬유를 포함하여 강도 및 수축 이방성 개선 효과를 모두 우수하게 하면서, 가격 측면에서도 적절하게 조절할 수 있다.
상기 열가소성 수지는 특별히 제한 되지 않고, 공지된 필름 또는 시트로 성형될 수 있는 열가소성 수지가 제한없이 사용될 수 있다. 상기 열가소성 수지의 구체적인 예를 들면, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리아미드 및 이들의 조합을 포함하는 군으로부터 선택된 하나를 포함할 수 있다. 일 구현예에서 상기 열가소성 수지는 호모 프로필렌 (homo-PP), 코폴리머 프로필렌 (co-PP) 수지 또는 이들의 조합을 사용할 수 있으며, 예를 들어, 상기 열가소성 수지는 유동지수(g/10분)가 약 40 내지 약 800인 것일 수 있다.
상기 열가소성 복합 수지 조성물은 구현하고자 하는 물성에 따라서 열안정제, 커플링제 등 및 이들의 조합을 포함하는 군으로부터 선택된 첨가제를 더 포함할 수 있다. 상기 첨가제는 상기 열가소성 수지 100 중량부 대비 약 1 내지 약 5 중량부 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 구현예에서 따르면, 열가소성 수지 매트릭스에 유리 섬유 및 기둥형상의 목재칩이 분산된 열가소성 수지 복합재를 제공한다.
상기 열가소성 수지 복합재는 상기 열가소성 수지 복합 조성물을 성형하여 제조될 수 있다. 상기 열가소성 수지 복합 조성물을 성형하는 구체적인 방법은 후술된다. 후술되는 방법에 의해 제조된 상기 열가소성 수지 복합재는 상기 열가소성 수지 매트릭스에 상기 유리 섬유와 상기 목재칩이 균일하게 분산되어 존재하게 된다.
상기 열가소성 수지, 상기 유리섬유, 상기 기둥형상의 목재칩은 전술하여 설명한 바와 같다.
상기 열가소성 수지 복합재는 인장 및 굴곡 강성, 내충격성이 우수하며, 수축 이방성 문제가 개선되어 제품 성형시 휨 등의 변형 문제가 효과적으로 개선된다. 또한 상기 열가소성 수지 복합재는 상대적으로 저렴한 가격의 목재칩을 사용함으로써 제조 단가를 낮출 수 있으며, 구체적으로 자동차 경량화 소재로 언더바디 커버(underbody cover)나 시트 백(seat back) 등에 유용하게 적용될 수 있다.
본 발명의 또 다른 구현예에서 따르면, 열가소성 수지 및 기둥형상의 목재칩을 혼합하는 단계; 상기 열가소성 수지 및 상기 목재칩의 혼합물에 유리 섬유를 혼합하는 단계; 상기 열가소성 수지 및 상기 목재칩 및 유리 섬유의 혼합물을 압축 성형하는 단계; 및 상기 중간층, 상기 적어도 하나의 표면층 및 상기 적어도 하나의 열가소성 수지층이 적층된 적층체을 압축 성형하여 적층체를 제조하는 단계를 포함하는 열가소성 수지 복합재의 제조 방법을 제공한다.
상기 제조 방법에 의해서 전술한 열가소성 수지 복합재를 제조할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 구현예에 열가소성 수지 복합재의 제조 단계에 따른 제조 방법의 모식도를 나타낸 것이다.
도 1에 의하면, 제1 및 제2 압출기 2대를 준비하고, 상기 2대의 압출기를 이용하여, 예를 들어 펠렛 형태로 제조된 열가소성 수지와, 상기 기둥형상의 목재칩을 함께 섞어 먼저 제1 압출기에 투입하고, 이어서, 유리 섬유를 제2 압출기에 투입한 뒤, 이로써 얻어진 열가소성 수지, 유리 섬유 및 목재칩의 혼합물을 압축 성형하여 상기 열가소성 수지 복합재를 제조한다.
상기 제1 압출기 및 상기 제2 압출기에서 실린더 배럴의 온도는 열가소성 수지의 종류에 따라서 적절히 조절될 수 있고, 구체적으로 약 190 내지 약 230℃의 온도에서 압출 혼련을 수행할 수 있다.
이와 같이 먼저 제1 압출기에 열가소성 수지와 목재칩을 함께 섞어 투입함으로써, 목재칩의 열가소성 수지에 대한 함침성을 높임으로써 가공성이 향상될 수 있다. 상기 기둥형상의 목재칩을 혼합하는 경우 가공성이 저하되어 사출 및 압출 성형에 적합하지 않을 우려가 있는데, 상기와 같은 제조 방법에 의해 그러한 우려를 불식시키면서, 또한 목재칩이 전술한 바와 같은 기둥형상을 가지기 때문에, 유리 섬유와 함께 배열시, 배열된 방향으로 물성이 증대되는 효과를 얻을 수 있다.
일 구현예에서, 상기 열가소성 수지 복합재의 제조 방법은 LFT-D(Long Fiber Thermoplastic-Direct) 공법에 의해 수행될 수 있다.
이하 본 발명의 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러한 하기한 실시예는 본 발명의 일 실시예일뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
실시예 및 비교예
실시예 1
LFT-D 공법에 의해, 먼저 폴리프로필렌 수지를 성형하여 제조된 펠렛 100 중량부 및 목칩 (wood chip, 기둥형상의 평균폭 15mm, 기둥형상의 높이 대 폭의 비가 14) 33.3 중량부를 제1 압출기에 함께 섞어 투입하고, 이어서, 제2 압출기에 실란계 커플링제로 코팅된 유리 섬유 (SE4121_폴리프로필렌 사이징됨, OCV 제조) 33.3 중량부를 투입하여 LTF 스트랜드를 얻었다. 상기 LTF 스트랜드는 전술한 바와 같이 재료를 투입하여, 220℃의 제1 압출기 실린더 배럴 및 220℃의 제2 압출기의 실린더 배럴에서 각각 압출 혼련되어 얻어진 것으로서, 이어서, 상기 LTF 스트랜드를 63℃ 성형틀에서 50초 정도 압출 성형하여 열가소성 수지 복합재를 제조하였다.
실시예 2
상기 목칩의 투입량을 23.08 중량부, 유리섬유의 투입량을 30.77중량부로 한 점을 제외하고 상기 실시예 1에서와 동일한 방법으로 열가소성 수지 복합재를 제조하였다.
실시예 3
상기 목칩의 투입량을 14.28 중량부, 유리섬유의 투입량을 28.57중량부로 한 점을 제외하고 상기 실시예 1에서와 동일한 방법으로 열가소성 수지 복합재를 제조하였다.
비교예 1
상기 목칩을 사용하지 않고, 열가소성 수지 100 중량부 및 유리 섬유 25 중량부를 사용한 점을 제외하고 상기 실시예 1에서와 동일한 방법으로 열가소성 수지 복합재를 제조하였다.
비교예 2
상기 목칩 대신 평균 직경 2mm의 목분을 사용한 점을 제외하고 상기 실시예 1에서와 동일한 방법으로 열가소성 수지 복합재를 제조하였다.
평가
실시예 1~3 및 비교예 1~2에서 제작된 열가소성 수지 복합재에 대하여 아래와 같은 방법으로 물성을 측정하였다.
[굴곡 강성]
목칩을 함유함으로 인해 향상된 강성을 측정하기 위해 ASTM D790에 의거하여 강화재의 배열 방향으로 길이 5 inch, 폭 1/2 inch 시편을 제작하여 굴곡 강성을 측정하고 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
[인장 강성]
목칩을 함유함으로 인해 향상된 강성을 측정하기 위해 ASTM D638에 의거하여 강화재의 배열 방향으로 dog bone 모양의 시편을 제작하여 굴곡 강성을 측정하고 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
[충격 강도]
목침을 함유함으로 인해 향상된 충경 강도를 측정하기 위해 ISO180/1A에 의거하여 상온에서 아이조드 노치(izod notch) 충격 강도를 측정하고 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
[수축 이방성 개선]
상기 실시예 및 비교예에서, 열가소성 수지 복합재 제조시 약 220℃의 제2 압출기 실린더 배럴로부터 얻어진 상기 LTF 스트랜드를 약 63℃의 압출기의 성형틀에 넣으면 냉각이 이루어지면서 수축이 일어나게 된다. 도 2는 압축 성형되어 제조된 실시예 1 및 비교예 1의 열가소성 수지 복합재의 사진이고, 실시예 1의 열가소성 수지 복합재가 비교예 1의 열가소성 수지 복합재에 비하여 수축 이방성이 개선되었음을 확인할 수 있다.
구성비
(수지: 유리 섬유: 목칩)
[단위 중량%]		 굴곡 강성
(GPa)		 인장 강성
(GPa)		 충격 강도
(kJ/m2)
실시예 1 60:20:20 4.63 4.06 26.2
실시예 2 65:20:15 4.52 4.06 25.4
실시예 3 70:20:10 4.50 4.05 24.0
비교예 1 80:20:0 3.85 4.04 15.6
비교예 2 60:20:20(목분) 3.68 3.89 12.26

Claims (20)

  1. 유리 섬유, 기둥형상의 목재칩, 및 열가소성 수지를 포함하는 열가소성 수지 복합 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 기둥형상은 적어도 하나의 평탄면을 갖는
    열가소성 수지 복합 조성물.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 기둥형상은 침형상을 포함하는
    열가소성 수지 복합 조성물.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 목재칩은 상기 기둥형상의 높이 대 폭의 비가 1 : 10 내지 1 : 40인
    열가소성 수지 복합 조성물.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 기둥형상의 폭 평균이 6mm 내지 40mm인
    열가소성 수지 복합 조성물.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 유리 섬유는 평균 직경이 15㎛ 내지 17㎛인
    열가소성 수지 복합 조성물.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 열가소성 수지는 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리아미드 및 이들의 조합을 포함하는 군으로부터 선택된 하나를 포함하는
    열가소성 수지 복합 조성물.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 열가소성 수지 100 중량부, 상기 유리 섬유 25 내지 80 중량부 및 상기 목재칩 0 초과 내지 80 중량부 포함하는
    열가소성 수지 복합 조성물.
  9. 열가소성 수지 매트릭스에 유리 섬유 및 기둥형상의 목재칩이 분산된 열가소성 수지 복합재.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 기둥형상은 적어도 하나의 평탄면을 갖는
    열가소성 수지 복합재.
  11. 제9항에 있어서,
    상기 기둥형상은 침형상을 포함하는
    열가소성 수지 복합재.
  12. 제9항에 있어서,
    상기 목재칩은 상기 기둥형상의 높이 대 폭의 비가 1 : 10 내지 1 : 40인
    열가소성 수지 복합재.
  13. 제9항에 있어서,
    상기 기둥형상의 폭 평균이 6mm 내지 40mm인
    열가소성 수지 복합재.
  14. 제9항에 있어서,
    상기 유리 섬유는 평균 직경이 15㎛ 내지 17㎛인
    열가소성 수지 복합재.
  15. 제9항에 있어서,
    상기 열가소성 수지는 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리아미드 및 이들의 조합을 포함하는 군으로부터 선택된 하나를 포함하는
    열가소성 수지 복합 조성물.
  16. 제9항에 있어서,
    상기 열가소성 수지 매트릭스 100 중량부, 상기 유리 섬유 25 내지 80 중량부 및 상기 목재칩 0 초과 내지 80 중량부 포함하는
    열가소성 수지 복합재.
  17. 열가소성 수지 및 기둥형상의 목재칩을 혼합하는 단계;
    상기 열가소성 수지 및 상기 목재칩의 혼합물에 유리 섬유를 혼합하는 단계;
    상기 열가소성 수지 및 상기 목재칩 및 유리 섬유의 혼합물을 압축 성형하는 단계; 및
    상기 중간층, 상기 적어도 하나의 표면층 및 상기 적어도 하나의 열가소성 수지층이 적층된 적층체을 압축 성형하여 적층체를 제조하는 단계
    를 포함하는 열가소성 수지 복합재의 제조 방법.
  18. 제17항에 있어서,
    제1 압출기를 사용하여 열가소성 수지 및 기둥형상의 목재칩을 혼합하고, 제2 압출기를 사용하여 상기 열가소성 수지 및 상기 목재칩의 혼합물에 유리 섬유를 혼합하는
    열가소성 수지 복합재의 제조 방법.
  19. 제17항에 있어서,
    상기 제1 압출기 및 상기 제2 압출기에서 190 내지 230℃의 온도에서 혼합하는
    열가소성 수지 복합재의 제조 방법.
  20. 제17항에 있어서,
    LFT-D(Long Fiber Thermoplastic-Direct) 공법에 의해 수행되는
    열가소성 수지 복합재의 제조 방법.
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