TWI819017B - 被覆粒子 - Google Patents
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Abstract
本發明之課題，在於提供一種被覆粒子，其為在導電性粒子之表面被覆絕緣層之被覆粒子，而導電性粒子表面與絕緣層具有優良之密著性。
本發明之被覆粒子，其為含有：在芯材的表面上形成金屬皮膜，而在此金屬皮膜上之與此芯材相反側之外表面上含有三唑系化合物的導電性粒子；以及被覆此導電性粒子的絕緣層之被覆粒子；而前述絕緣層包括含有鏻基的化合物。前述絕緣層，以由複數之微粒排列成層狀之物構成、或為連續皮膜為佳。三唑系化合物，以苯并三唑系化合物為佳。同時前述之金屬皮膜，以選自：鎳、金、鎳合金及金合金之至少1種的金屬之皮膜為佳。前述絕緣層，以由選自：苯乙烯類、酯類及腈類之至少1種的聚合物構成為佳。
Description
本發明為關於由絕緣層被覆的導電性粒子之被覆粒子。
在樹脂粒子之表面形成鎳、金等的金屬皮膜的導電性粒子，被使用作為導電性接著劑、異向性導電膜、異向性導電接著劑等地導電性材料。
近年來，隨著電子機器類的進一步小型化，電子電路的電路寬度、間距等亦更加縮小。伴隨此情況，被使用在上述導電性接著劑、異向性導電膜、異向性導電接著劑等的導電性粒子，亦要求其粒徑須小。但在使用此種粒徑小的導電性粒子時，為了提高其接續性，必須增加導電性材料中導電性粒子的配合量。然而，在增加導電性粒子的配合量時，又會發生向非預期的方向導通之情形，亦即，向與相對電極不同方向的導通，而發生短路，因此有在該方向上難以獲得絕緣性的問題。
為了解決前述問題，而使用被覆絕緣層之導電性粒子，其在導電性粒子之表面上被覆含有對金屬皮膜具有親和性的官能基之絕緣性物質，以防止導電性粒子的金屬皮膜彼此接觸。在此種導電性粒子中，在將絕緣性物質被覆在金屬表面之前，先以有機處理劑表面處理之技術已為一般所知。
例如，在專利文獻1中，曾揭示以防銹劑處理導電性粒子的金屬表面，以使帶有羥基之絕緣性粒子附著在處理後之導電性粒子。
同時，在專利文獻2中，曾揭示以三唑系化合物處理導電性粒子的金屬表面，以使帶有銨基的絕緣性粒子附著在處理後之導電性粒子。
[先前技術文獻]
專利文獻
專利文獻1：日本專利特開2014-29857號公報
專利文獻2：國際公開第2016/063941號簡報
然而，在專利文獻1及2中所揭示之先前的被覆有絕緣性粒子之導電性粒子，在絕緣性粒子與導電性粒子之密著性方面仍有改善的餘地。對於能夠實現與相對電極不同方向的絕緣性之同時在相對電極間獲得導通（以下，有時只稱為接續信賴性），絕緣性粒子與導電性粒子的密著性是重要的。
因此本發明之目的，旨在提供絕緣性物質對導電性粒子之接著性較以往更為優良的被覆絕緣層之導電性粒子。
本發明人等，為了解決前述問題刻意加以研究，結果發現，當使用含有鏻基之絕緣層作為絕緣性物質，而且使導電性粒子的表面含有三唑系化合物時，絕緣性物質與含有三唑系化合物的導電性粒子具有優異之親和性，與先前技術相比，絕緣性物質對導電性粒子之被覆率更為提高，而完成本發明。
亦即，本發明提供一種被覆粒子，其為包括在芯材的表面形成金屬皮膜且在此金屬皮膜的外表面上配置三唑系化合物的導電性粒子、及被覆此導電性粒子之絕緣層的被覆粒子，其中前述絕緣層包括含有鏻基的化合物。
[發明之實施形態]
以下，基於本發明較佳之實施形態加以說明。
本發明實施形態之被覆粒子，包括：在芯材的表面上形成導電性之金屬皮膜的導電性粒子、前述金屬皮膜之外表面上所配置的三唑(triazole)系化合物、及被覆在其表面含有前述三唑系化合物的前述導電性粒子之絕緣層，而前述絕緣層包括含有鏻(phosphonium)基的化合物。
作為導電性粒子，可使用導電性接著劑、異向性導電膜、異向性導電接著劑之中已被使用的公知之物。
在導電性粒子中之芯材，只要為粒狀即可，可為無機物，亦可為有機物，在使用上並無特別之限定。作為無機物之芯材粒子，可列舉：金、銀、銅、鎳、鈀、焊料等的金屬粒子；合金、玻璃、陶瓷、氧化矽(silica)、金屬或非金屬之氧化物（包括水合物）、包括鋁矽酸鹽之金屬矽酸鹽、金屬碳化物、金屬氮化物、金屬碳酸鹽、金屬硫酸鹽、金屬磷酸鹽、金屬硫化物、金屬酸鹽、金屬鹵化物及碳等。另一方面，作為有機物之芯材粒子，可列舉，例如：天然纖維、天然樹脂、聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯、聚苯乙烯、聚丁烯、聚醯胺、聚丙烯酸酯、聚丙烯腈、聚縮醛(polyacetal)、離子聚合物、聚酯等的熱塑性樹脂；醇酸樹脂(alkyd resin)、酚樹脂、尿素樹脂、苯并胍胺(benzoguanamine)樹脂、三聚氰胺樹脂、二甲苯樹脂、矽氧樹脂、環氧樹脂、鄰苯二甲酸二烯丙酯樹脂等。此些物質可單獨使用，亦可以2種以上組合使用。其中，由比重較由金屬構成之芯材粒子為小因而不易沉降、分散安定性亦優良、由於樹脂之彈性而更易於維持電性接續之觀點而言，以由樹脂材料構成之芯材粒子為較佳。
在使用有機物作為芯材粒子時，其不具有玻璃轉移溫度、或者該玻璃轉移溫度超過100℃，從在異向性導電接續步驟中可容易地維持芯材粒子的形狀、在形成金屬皮膜的步驟中可容易地維持芯材粒子的形狀等的觀點而言，是較佳的。又，在芯材粒子具有玻璃轉移溫度之場合，玻璃轉移溫度為200℃以下時，在異向性導電接續中會有導電性粒子易於軟化而使接觸面積變大，因而容易導通之特點，因此是較佳的。由此觀點而言，在芯材粒子具有玻璃轉移溫度之場合，玻璃轉移溫度，以超過100℃且180℃以下為更佳，以超過100℃且160℃以下為特佳。玻璃轉移溫度，可藉由後述實施例中所述之方法測定。
在芯材粒子使用有機物之場合，在該有機物為高度交聯之樹脂時，即使嘗試以下述實施例中所述之方法測定至200℃，亦幾乎無法觀測到玻璃轉移溫度。本案說明書中稱此種粒子為無玻璃轉移點粒子，本發明中，亦可使用此種芯材粒子。作為如前述之無玻璃轉移溫度粒子之芯材粒子材料的具體例，可藉由使構成前述所例示的有機物之單體再併用交聯性單體共聚而獲得。作為交聯性單體，可列舉：四亞甲基二(甲基)丙烯酸酯、乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚丙二醇(甲基)丙烯酸酯、氧化伸乙烯二(甲基)丙烯酸酯、四氧化伸乙烯(甲基)丙烯酸酯、1,6-己烷二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,9-壬烷二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、四羥甲基甲烷二(甲基)丙烯酸酯、四羥甲基甲烷三(甲基)丙烯酸酯、四羥甲基甲烷四(甲基)丙烯酸酯、四羥甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯、二新戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、丙三醇二(甲基)丙烯酸酯、丙三醇三-二(甲基)丙烯酸酯等的多官能(甲基)丙烯酸酯；二乙烯基苯、二乙烯基甲苯等的多官能乙烯基系單體；乙烯基三甲氧基矽烷、三甲氧基矽基苯乙烯、γ-(甲基)丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷等的含矽烷系單體；三聚異氰酸三烯丙酯(triallyl isocyanurate)、苯二甲酸二烯丙酯(diallyl phthalate)、二烯丙基丙烯醯胺(diallylacrylamide)、二烯丙基醚等的單體。特別在COG(Chip on Glass)範疇已使用許多此種硬質之有機材料的芯材粒子。
芯材粒子的形狀並無特別之限定。一般而言，芯材粒子為球狀。然而，芯材粒子亦可為球狀以外之形狀，例如：纖維狀、中空狀、板狀或針狀，亦可為在其表面含有多個凸起之物或不定形之物。本發明中，由填充性佳、容易被覆金屬之觀點而言，以球狀之芯材粒子為較佳。
導電性粒子的形狀，亦視芯材粒子的形狀而定，但並無特別之限定。可列舉，例如：纖維狀、中空狀、板狀或針狀，亦可為表面含有多個凸起之物或不定形之物。本發明中，由填充性、接續性佳之觀點而言，以球狀或表面含有凸起之形狀為較佳。在導電性粒子為表面含有凸起之形狀的情形，以表面含有多個凸起為較佳，以表面為球狀而含有多個凸起為更佳。在導電性粒子為含有多個凸起之形狀的情形時，芯材粒子可為含有多個凸起之物，亦可為芯材粒子不含凸起而金屬皮膜含有多個凸起之物。以芯材粒子不含凸起而金屬皮膜含有多個凸起之物為較佳。
本發明之被覆粒子，由於金屬皮膜的外表面含有三唑系化合物，而且絕緣層又含有鏻基，所以絕緣層對導電性粒子之密著性優良，為了確保電性的導通，亦可在導電性粒子表面具有凸起。藉由在導電性粒子表面具有突起，當在裝配期間導電性粒子表面被電極壓縮時，可藉由該突起有效地推開絕緣層。導電性粒子表面的凸起之高度H，在絕緣層的厚度為L時，由組裝時可排除絕緣層而在電學上可確確保電性的導通之觀點而言，以H/L為0.1以上為較佳。又，由可獲得填充性、與相對電極不同方向之絕緣性之觀點而言，以H/L為10以下為較佳。由這些觀點而言，H/L為0.2以上、5以下為進一步更佳。在此些較佳之範圍，厚度L，在絕緣層為絕緣性微粒之情形時，是指絕緣性微粒的平均粒徑。
凸起的高度H，以平均為20nm以上為佳，特別是以50nm以上為更佳。凸起的個數，視導電性粒子的粒徑而定，由更進一步提高導電性粒子的導電性之觀點而言，以每1粒子為1至20000個為佳，特別是以5至5000個，為更佳。又，凸起的縱橫比，以0.3以上為佳，以0.5以上為更佳。凸起的縱橫比大時，可容易地突破形成在電極表面上之氧化皮膜，因此是有利的。縱橫比，為凸起的高度H與凸起的基部之長度D的比例，亦即，是以H/D所定義之值。凸起的高度H、凸起的基部之長度D，是針對藉由電子顯微鏡觀察的20個不同粒子所測定之平均值；凸起的縱橫比，是計算藉由電子顯微鏡觀察的20個不同粒子之縱橫比，所求得之平均值。基部的長度D，是指電子顯微鏡照片中，凸起的基部之沿著導電性粒子的表面之長度。
在導電性粒子表面形成之凸起的縱橫比如上所述，凸起基部的長度D本身以5至500nm為佳，特別是以10至400nm為更佳；凸起的高度H，則以20至500nm為佳，特別是以50至400nm為更佳。
表面含有凸起的導電性粒子，在絕緣層為絕緣性微粒之情形，會有凸起部分的被覆不完全之情形。但本發明之被覆粒子，由於在金屬皮膜外表面上所含的三唑系化合物本身即會表現絕緣性，因此可更提高表面含有凸起的導電性粒子之絕緣性。
導電性粒子上的金屬皮膜，具有導電性，作為其構成之金屬，可列舉，例如：金、白金、銀、銅、鐵、鋅、鎳、錫、鉛、銻、鉍、鈷、銦、鈦、銻、鉍、鍺、鋁、鉻、鈀、鎢、鉬等的金屬或其合金；ITO、焊料等的金屬化合物等。其中以金、銀、銅、鎳、鈀或焊料，由於電阻小因此較佳，特別是，鎳、金、鎳合金或金合金，由於與絕緣性微粒中之鏻基的鍵結性高，因此更適於使用。導電性粒子中之金屬可使用1種或以2種以上組合使用。
金屬皮膜，可為單層構造，亦可為複數層構成之積層構造。在複數層構成之積層構造之情形，最表層以鎳、金、鎳合金或金合金為佳。金屬皮膜之最表層，由減少高價之貴金屬量之觀點而言，以鈀的量少較佳，而以5質量%以下為佳，以1質量%以下為更佳，以不含鈀為最佳。
又，金屬皮膜，可以不被覆在芯材粒子之全體表面，亦可以只被覆在其表面的一部分。在只被覆在芯材粒子之表面的部分之情形時，被覆的部分亦可為連續，亦可不連續地被覆成如島狀般。金屬皮膜的厚度，可列舉，例如，以0.001μm以上、2μm以下為佳。
在芯材粒子表面形成金屬皮膜的方法，可列舉，例如：利用蒸鍍法、濺鍍法、機械化學(mechanochemical)法、混成(hybridization)法等的乾式法；利用電解電鍍法、無電電鍍法等的濕式法。同時，亦可組合此些方法，而在芯材粒子表面形成金屬皮膜。
導電性粒子，在金屬皮膜的外表面含有三唑系化合物。三唑系化合物可與位在導電性粒子表面的金屬化學鍵結，亦可不鍵結。三唑系化合物，只要存在於導電性粒子的表面即可，此情形下，可存在於導電性粒子的全體表面上，亦可只存在於表面的一部分上。三唑系化合物，亦可形成被覆在導電性粒子的表面之部分或全部的層。在導電性粒子的表面上含有三唑系化合物時，會與含有鏻基的絕緣性微粒有高親和性。
作為三唑系化合物，可列舉：在5員環中含有3個氮原子之具有含氮雜環構造的化合物。
作為三唑系化合物，除了具有未與其他環縮合之三唑單環構造的化合物之外，亦可列舉，具有三唑環與其他環縮合而成的環構造之化合物。作為其他之環，可列舉如：苯環、萘環。
其中，從與絕緣層之密著性良好的觀點而言，以具有三唑環與其他環縮合而成的環構造之化合物為較佳，密著性特別是以具有三唑環與苯環縮合而成的構造之化合物之苯并三唑(benzotriazole)系化合物為更佳。
作為苯并三唑系化合物，可列舉以下述式（I）表示之物。
[化1]
（式中，R11
為負電荷，為氫原子、鹼金屬、可經取代之烷基、胺基、甲醯基(formyl)、羥基、烷氧基、磺酸基或矽基(silyl)；R12
、R13
、R14
及R15
各為獨立，為氫原子、鹵素原子、可經取代之烷基、羧基、羥基或硝基。）
作為式（I）中之以R11
表示之鹼金屬，可列舉：鋰、鈉、鉀等。以R11
表示之鹼金屬，為鹼金屬陽離子，在式（I）中之R11
為鹼金屬時，R11
與氮原子之鍵結亦可為離子鍵。
作為式（I）中之以R11
、R12
、R13
、R14
及R15
表示之烷基，可列舉碳數為1至20者，特別以碳數為1至12者為更佳。此種烷基可經取代，作為取代基，可列舉：胺基、烷氧基、羧基、羥基、醛基、硝基、磺酸基、四級銨基、鋶(sulfonium)基、磺醯(sulfonyl)基、鏻基、氰基、氟化烷基、氫硫(mercapto)基、及鹵素原子。
作為以R11
表示之烷氧基，以碳數為1至12者為佳。
又，作為以R12
、R13
、R14
及R15
表示之烷基的取代基之烷氧基的碳數以1至12為佳。作為式（I）中之以R12
、R13
、R14
及R15
表示之鹵素原子，可列舉：氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等。
作為三唑系化合物之具體例，其中作為具有三唑單環構造之化合物，可列舉：1,2,3-三唑、1,2,4-三唑、3-胺基-1H-1,2,4-三唑、5-氫硫基-1H-1,2,3-三唑化鈉、4-胺基-3-肼基-5-氫硫基-1,2,4-三唑、3-胺基-5-氫硫基-1,2,4-三唑，另外，作為具有三唑環與其他環縮合而成之環構造之物，可列舉：苯并三唑、1-甲基-1H-苯并三唑、4-甲基-1H-苯并三唑、5-甲基-1H-苯并三唑、4-羧基-1H-苯并三唑、5-羧基-1H-苯并三唑、5-乙基-1H-苯并三唑、5-丙基-1H-苯并三唑、5,6-二甲基-1H-苯并三唑、1-胺基苯并三唑、5-硝基苯并三唑、5-氯苯并三唑、4,5,6,7-四溴苯并三唑、1-羥基苯并三唑、1-(甲氧基甲基)-1H-苯并三唑、1H-苯并三唑-1-甲醇、1H-苯并三唑-1-甲醛、1-(氯甲基)-1H-苯并三唑、1-羥基-6-(三氟甲基)苯并三唑、苯并三唑丁酯、4-羧基-1H-苯并三唑丁酯、4-羧基-1H-苯并三唑辛酯、1-[N,N-雙(2-乙基己基)胺基甲基]甲基苯并三唑、2,2'-[[(甲基-1H-苯并三唑-1-基)甲基]亞胺基]雙乙醇、苯并三唑四丁基鏻、六氟磷酸-1H-苯并三唑-1-基氧基參(二甲基胺基)鏻、六氟磷酸-1H-苯并三唑-1-基氧基三吡咯啶基鏻、1-(甲醯胺甲基)-1H-苯并三唑、3-氧化六氟磷酸-1-[雙(二甲基胺基)亞甲基]-1H-苯并三唑、3-氧化四氟硼酸-1-[雙(二甲基胺基)亞甲基]-1H-苯并三唑、六氟磷酸-(6-氯-1H-苯并三唑-1-基氧基)三吡咯啶基鏻、六氟磷酸-O-(苯并三唑-1-基)-N,N,N',N'-雙(四亞甲基)脲鎓鹽(O-(benzotriazol-1-yl)-N,N,N',N'-bis(tetramethylene)uranium hexafluorophosphate)、四氟硼酸-O-(6-氯苯并三唑-1-基)-N,N,N',N'-四甲基脲鎓鹽(O-(6-chlorobenzotriazol-1-yl)-N,N,N′,N′-tetramethyluronium tetrafluoroborate)、六氟磷酸-O-(6-氯苯并三唑-1-基)-N,N,N',N'-四甲基脲鎓鹽(O-(6-chlorobenzotriazol-1-yl)-N,N,N′,N′-tetramethyluronium hexafluorophosphate)、六氟磷酸-O-(苯并三唑-1-基)-N,N,N',N'-二(五亞甲基)脲鎓鹽(O-(benzotriazol-1-yl)-N,N,N′,N′-bis(pentamethylene) uronium hexafluorophosphate)、1-(三甲基矽基)-1H-苯并三唑、1-[2-(三甲基矽基)乙氧基羰基氧基]苯并三唑、1-(三氟甲烷磺醯基)-1H-苯并三唑、(三氟乙醯基)苯并三唑、參(1H-苯并三唑-1-基)甲烷、9-(1H-苯并三唑-1-基甲基)-9H-咔唑(9- (1H-benzotriazol-1-ylmethyl) -9H-carbazole)、氯化[(1H-苯并三唑-1-基)甲基]三苯基鏻、1-(異氰基甲基)-1H-苯并三唑、1-[(9H-茀-9-基甲氧基)羰基氧基]苯并三唑(1-[(9H-fluoren-9-ylmethoxy) carbonyloxy] benzotriazole)、1,2,3-苯并三唑鈉鹽、萘并三唑(naphthotriazole)等。
為了使導電性粒子之金屬皮膜的外表面含有苯并三唑系化合物，可以在後述之被覆粒子的較佳製造方法中，進行利用苯并三唑系化合物的導電性粒子之表面處理。
導電性粒子的平均粒徑，以0.1μm以上、50μm以下為佳，以1μm以上、30μm以下為更佳。藉由導電性粒子的平均粒徑為上述範圍內，可使獲得的被覆粒子不會發生與相對電極不同方向的短路，因此可容易地確保相對電極間導通。又，本發明中，導電性粒子的平均粒徑，是使用掃描型電子顯微鏡(Scanning Electron Microscope：SEM)所測定之粒徑的平均值。又，在掃描型電子顯微鏡照片中，導電性粒子為球狀之情形時，使用SEM測定之粒徑，是指圓形導電性粒子照片之球徑。在導電性粒子為非球狀之情形時，使用SEM測定之粒徑，是指橫越導電性粒子照片的線段中最長之長度(最大長度)。此點，在後述絕緣性微粒之平均粒徑時亦為相同。惟，在導電性粒子含有凸起之情形時，則以凸起以外之部分中的上述最大長度為平均粒徑。
具體而言，導電性粒子的平均粒徑是以實施例中所述之方法測定。
被覆導電性粒子的絕緣層包括含有鏻基的化合物。因此，本發明之被覆粒子，相較於含有銨基等但不含鏻基之先前的絕緣層，與含有三唑系化合物的導電性粒子的密著性是較高的。所以，本發明之被覆粒子，可容易地發揮因絕緣層而造成的防止與相對電極間不同方向的短路之效果，因此預期可提高在該方向之絕緣性。
作為本發明中之絕緣層，可列舉：以含有鏻基的複數絕緣性微粒排列成層狀而構成之物，或者，含有鏻基之絕緣性的連續皮膜。
首先，先對絕緣層是由絕緣性微粒所構成，而此微粒為含有鏻基的化合物之情形加以說明。在該情形時，是在電極間加熱壓著被覆粒子，使絕緣性微粒熔融、變形、剝離或在導電性粒子表面移動，而使位於加熱壓著部分之導電性粒子的金屬表面露出，藉此即可獲得可在電極間導通之接續性。另一方面，向著被覆粒子中的加熱壓著方向之外的方向之表面部分，由於絕緣性微粒已使導電性粒子表面維持為被覆狀態，因此可以防止在加熱壓著方向之外的方向上之導通。
絕緣性微粒，由於包括含有鏻基的化合物，因此可容易地緊密接著於在表面含有三唑系化合物的導電性粒子上，藉此不只導電性粒子表面受到絕緣性微粒被覆的比例是充分的，同時亦可有效地防止絕緣性微粒自導電性粒子剝離等。如此一來，可容易地發揮防止因絕緣性微粒而造成的與相對電極間不同方向上的短路之效果，預期可提高該方向上的絕緣性。
又，本發明之被覆粒子，由於鏻基會導致含有正電荷的絕緣性微粒彼此相斥，因此在導電性粒子表面可容易地形成單層之絕緣性微粒層。因此，在本發明之被覆粒子使用異向性導電材料等的情形時，預期可有效地防止因絕緣性微粒為重疊存在而導致的伴隨加熱壓著之導通不良，進而提高接續性。
因此，由含有鏻基的絕緣性微粒組成絕緣層之本發明的被覆粒子，藉此可提高接續之信賴性。
絕緣性微粒以在表面含有鏻基為佳。本案說明書中，若是絕緣性微粒含有鏻基，且可藉由掃描型電子顯微鏡觀察而證實絕緣性微粒附著在導電性粒子之表面之情形，則可相當於「絕緣性微粒在表面含有鏻基」之情形。
絕緣性微粒的形狀，並無特別之限定，可為球狀，或者可為球狀以外之形狀。做為球狀以外之形狀，可列舉，例如：纖維狀、中空狀、板狀或針狀。又，絕緣性微粒可為在其表面含有多個凸起之物或不定形之物。由對導電性粒子之附著性的觀點、合成時的容易性之觀點等而言，以球狀之絕緣性微粒為較佳。
在絕緣性微粒中，作為構成絕緣性微粒的物質之部分，以鏻基形成該物質之化學構造的部分為佳。在絕緣性微粒中，以在構成絕緣性微粒的聚合物之構成單位的至少1種的構造中包含鏻基為佳。鏻基，以化學鍵結到構成絕緣性微粒的聚合物為佳，以鍵結到聚合物之側鏈為更佳。
鏻基，以如下述式（2）所示為佳。
[化2]
（式中，R可互相相同，亦可不同，為直鏈狀、支鏈狀或環狀之烷基、或芳基。*為鍵結鍵。）
作為以R表示之直鏈狀之烷基，可列舉：甲基、乙基、正丙基、正丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基、正壬基、正癸基、正-十一碳烷基、正-十二碳烷基、正-十三碳烷基、正-十四碳烷基、正-十五碳烷基、正-十六碳烷基、正-十七碳烷基、正-十八碳烷基、正-十九碳烷基、正-二十碳烷基等。
作為以R表示之支鏈狀之烷基，可列舉：異丙基、異丁基、二級丁基、三級丁基、異戊基、二級戊基、三級戊基、異己基、二級己基、三級己基、乙基己基等。
作為以R表示之環狀之烷基，可列舉：環丙基、環丁基、環戊基、環己基、環庚基、環辛基、環十八碳烷基等的環烷基等。
作為以R表示之芳基，可列舉：苯基、苯甲基、甲苯基、O-二甲苯基等。
由提高導電性粒子與絕緣性微粒的密著性之觀點；及在加熱壓著異向性導電膜的內部時，可容易地確保絕緣性微粒能夠自導電性粒子脫離而導通之觀點而言，R以碳數為1以上、12以下之烷基為較佳，以碳數為1以上、10以下之烷基為更佳，以碳數為1以上、8以下之烷基為最佳。又，由絕緣性微粒可容易地接近導電性粒子而緊密接著之觀點而言，R以直鏈狀之烷基為較佳。
構成絕緣性微粒的聚合物，以含有乙烯性不飽合鍵之聚合性化合物的聚合體為佳。作為含有乙烯性不飽合鍵之聚合性化合物，可列舉：苯乙烯類、烯烴類、酯類、α,β-不飽合羧酸類、醯胺類、腈類等。作為苯乙烯類，可列舉：苯乙烯、鄰-、間-、對-甲基苯乙烯、二甲基苯乙烯、乙基苯乙烯、氯苯乙烯等的核取代苯乙烯及α-甲基苯乙烯、α-氯苯乙烯、β-氯苯乙烯等苯乙烯之衍生物等。作為烯烴類，可列舉：乙烯、丙烯等。作為酯類，可例舉如：乙酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、苯甲酸乙烯酯等的乙烯酯；及(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸苯酯等(甲基)丙烯酸的酯等。作為α,β-不飽合羧酸類，可列舉：丙烯酸、甲基丙烯酸、伊康酸、順丁烯二酸等。α,β-不飽合羧酸類亦包含此些α,β-不飽合羧酸之鹽。作為醯胺類，可列舉：丙烯醯胺、甲基丙烯醯胺等。作為腈類，可列舉：丙烯腈等。此等化合物亦可進一步經取代，作為取代基，可列舉：鏻基、胺基、四級銨基、醯胺基、鋶基、磺酸基、硫醇(thiol)基、羧基、磷酸基、氰基、醛基、酯基、羰基等。此些單體，可以1種或以2種以上組合使用。構成絕緣性微粒的聚合物，由聚合率高之觀點、可容易地形成球狀之觀點而言，特別是以選自苯乙烯類、酯類及腈類之至少1種的聚合物為較佳。在構成絕緣性微粒的聚合物含有複數種之構成單位的情形時，此些構成單位在聚合物中之存在樣態可為隨機的、交替的、或分散的。構成絕緣性微粒的聚合物可為交聯，亦可為非交聯。構成絕緣性微粒的聚合物為交聯的情形時，作為交聯劑，可列舉，例如：二乙烯基苯、二乙烯基萘等的芳族二乙烯基化合物；甲基丙烯酸烯丙酯、三丙烯醯基甲縮醛(triacryl formal)、異氰酸三烯丙酯、乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、三乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,4-丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,9-壬二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,10-癸二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚乙二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三甲基丙烯酸酯、丙三醇二甲基丙烯酸酯、二羥甲基-三環癸烷二丙烯酸酯、新戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、新戊四醇四丙烯酸酯、二新戊四醇六丙烯酸酯、新戊二醇丙烯酸苯甲酸酯、三羥甲基丙烷丙烯酸苯甲酸酯、2-羥基-3-丙烯醯氧基丙基甲基丙烯酸酯、羥基三甲基乙酸新戊二醇二丙烯酸酯、二-三羥甲基丙烷四丙烯酸酯、2-丁基-2-乙基-1,3-丙烷二醇二丙烯酸酯等的二(甲基)丙烯酸酯化合物。
在絕緣性微粒為含有乙烯性不飽合鍵結之聚合性化合物的聚合物之情形時，以該含有乙烯性不飽合鍵結之聚合性化合物的至少1種含有鏻基為較佳。
作為含有鏻基的含乙烯性不飽合鍵結之聚合性化合物，可列舉：氯化-4-(乙烯基苯甲基)三乙基鏻、氯化-4-(乙烯基苯甲基)三甲基鏻、氯化-4-(乙烯基苯甲基)三丁基鏻、氯化-4-(乙烯基苯甲基)三辛基鏻、氯化-4-(乙烯基苯甲基)三苯基鏻、氯化-2-(甲基丙烯醯氧基乙基)三甲基鏻、氯化-2-(甲基丙烯醯氧基乙基)三乙基鏻、氯化-2-(甲基丙烯醯氧基乙基)三丁基鏻、氯化-2-(甲基丙烯醯氧基乙基)三辛基鏻、氯化-2-(甲基丙烯醯氧基乙基)三苯基鏻等。絕緣性微粒為含有鏻基之含乙烯性不飽合鍵結之聚合性化合物與不含鏻基之含乙烯性不飽合鍵結之聚合性化合物的共聚物之情形，含有鏻基之聚合性化合物與不含鏻基之聚合性化合物，可為相同種類亦可為不同的種類。作為在此所稱之種類，可列舉如前述之苯乙烯類、烯烴類、酯類、不飽合羧酸類、醯胺類、腈類。例如，含有鏻基而含乙烯性不飽合鍵結的聚合性化合物之至少1種與不含鏻基而含乙烯性不飽合鍵結的聚合性化合物之至少1種為相同種類時，可以是，例如，苯乙烯類。
特別是，構成絕緣性微粒的聚合物，在具有以下述式（1）或式（3）所示之構成單位時，由單體之取得容易性、聚合物之合成容易性等的觀點而言，是較佳的。作為式（1）及式（3）中之R之例，可列舉如在上述說明的式（2）中之R所舉之例。鏻基，可鍵結於相對於式（1）之苯環的CH基之任意之對位、間位、鄰位，而以鍵結於對位為較佳。式（1）及式（3）中，作為一價之An-
，以鹵化物離子較佳。作為鹵化物離子之例，可列舉：Cl-
、F-
、Br-
、I-
。
[化3]
（式中，R可互相相同，亦可不同，為直鏈狀、支鏈狀或環狀之烷基、或芳基。An-
表示一價之陰離子。m表示0至5之整數。）
[化4]
（式中，R可互相相同，亦可不同，為直鏈狀、支鏈狀或環狀之烷基、或芳基。An-
表示一價之陰離子。n表示1至5之數。R5
為氫原子或甲基。）
上述式（1）中，m以0至2為較佳，以0或1為更佳，以1為特佳。上述式（3）中，n以1至3為較佳，以1至2為更佳，以2為最佳。
構成絕緣性微粒的聚合物，在總構成單位中，鍵結有鏻基之構成單位的比例，以0.01莫耳%以上、5.0莫耳%以下為佳，以0.02莫耳%以上、2.0莫耳%以下為更佳。其中，聚合物中構成單位之數量，是以來自1個乙烯性不飽合鍵結的構造作為1個構成單位計算。
在構成絕緣性微粒的聚合物是含有2種以上的構成單位之共聚物時，較佳為該構成單位之至少1種在構造中具有酯鍵結。藉此，可容易適當地降低聚合物的玻璃轉移溫度，可提高絕緣性微粒中與導電性粒子接觸的面積之比例而增加絕緣性微粒與導電性粒子的密著性，除此之外，亦可提高絕緣性微粒彼此之鍵結程度，使被覆粒子間的絕緣性更高。
作為在構造中含有酯鍵結之構成單位，可列舉，源自於在構造中同時含有乙烯性不飽合鍵結及酯鍵結之聚合性化合物。作為此種聚合性化合物，可列舉如前述之酯類，具體而言，可列舉：丙酸乙烯酯、苯甲酸乙烯酯等的乙烯酯及(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸苯酯等的(甲基)丙烯酸的酯等。特別是，在構造中同時含有乙烯性不飽合鍵結及酯鍵結的聚合性化合物，以在其構造中含有以-COOR1
或-OCOR2
（R1
及R2
為烷基）表示之基為佳，更特別地，以這些基是鍵結到H2
C=CH*或H2
C=C(CH3
)*（*為上述之-COOR1
或-OCOR2
表示之基中鍵結鍵之鍵結對象）的化合物為更佳。作為R1
及R2
，以直鏈狀或支鏈狀之烷基為佳，以碳原子數為1以上、12以下為更佳，以2以上、10以下為又更佳。此些化合物可以1種或以2種以上組合使用。
構成絕緣性微粒的聚合物中，在總構成單位中，在構造中含有酯鍵結之構成單位的比例，由絕緣性微粒的玻璃轉移溫度適當之範圍之觀點，及聚合反應進行時生成之絕緣性微粒不會因為熱導致熔融而附著在反應容器之壁面而可取出之觀點而言，以0.1莫耳%以上、30莫耳%以下為佳，以1莫耳%以上、25莫耳%以下為更佳。在此所稱在構造中含有酯鍵結之構成單位的較佳例，例如，可以下述之式（4）表示。
[化5]
（式中，R3
表示氫原子或甲基。R4
為以-COOR1
或-OCOR2
表示之基。）
絕緣性微粒的玻璃轉移溫度，以較導電性粒子的芯材之玻璃轉移溫度更低為佳。藉由此種構成，可容易地提高絕緣性微粒中與導電性粒子接觸之面積的比例、及絕緣性微粒彼此之附著性。
特別是，在本發明之實施形態中，使用在表面含有鏻基的絕緣性微粒，如上所述，使絕緣性微粒能夠以單層而緊密接著在導電性粒子，而且使用玻璃轉移溫度較低之絕緣性微粒可更容易地提高絕緣性微粒對導電性粒子之密著性、及絕緣性微粒彼此之附著性。因此本發明之實施形態可有效地提高被覆粒子間之絕緣性。
更具體而言，絕緣性微粒的玻璃轉移溫度，以100℃以下為佳，以95℃以下為更佳，以90℃以下為特佳。
又，絕緣性微粒的玻璃轉移溫度，由被覆粒子保存時等的形狀安定性、絕緣性微粒合成的容易性之觀點而言，以40℃以上為較佳，以45℃以上以更佳，以50℃以上以特佳。玻璃轉移溫度，可藉由後述實施例中所載之方法測定。
由與前述相同之觀點而言，在芯材具有玻璃轉移溫度之情形，絕緣性微粒的玻璃轉移溫度與導電性粒子之芯材的玻璃轉移溫度之差，以160℃以下為佳，以120℃以下為更佳，以100℃以下為特佳。絕緣性微粒的玻璃轉移溫度與導電性粒子之芯材的玻璃轉移溫度之差，以5℃以上為佳，以10℃以上為更佳。
玻璃轉移溫度之測定方法，可列舉，例如，以下之方法。
使用示差掃描熱量分析儀「STAR SYSTEM」（METTLER TOLEDO公司製造），將試樣0.04至0.06g昇溫至200℃，再以降溫速度5℃/min由該溫度冷卻至25℃。然後以昇溫速度5℃/min將試樣昇溫，並測定熱量。在可觀察到波峰時，以該波峰之溫度為玻璃轉移溫度；在無法觀察到波峰而可觀察到段差時，以顯示該段差部分之曲線的最大斜率之切線與該段差的高溫端之基線的延長線之交點的溫度為玻璃轉移溫度。
絕緣性微粒的平均粒徑（D），以10nm以上、3,000nm以下為佳，以15nm以上、2,000nm以下為更佳。絕緣性微粒的平均粒徑在上述範圍內時，可使獲得之被覆粒子不會發生與相對電極間不同方向上之短路，可容易地確保相對電極間之導通。又，本發明中，絕緣性微粒的平均粒徑，是以掃描型電子顯微鏡觀察測定之值，具體而言，是以後述實施例所載之方法測定。
藉由前述方法而測定之絕緣性微粒的粒度分佈有其範圍。一般而言，粉體的粒度分佈之範圍，是以下述計算式（1）所示之變異係數（Coefficient of Variation，以下有時記載為「C. V.」）表示。
C. V. (%)=(標準偏差/平均粒徑)×100．．．（1）
此C. V.大表示粒度分佈寬廣，另一方面，C. V.小表示粒度分佈狹窄。本發明實施形態之被覆粒子，以使用之絕緣性微粒的C. V.為0.1%以上、20%以下為佳，以0.5%以上、15%以下為更佳，以1%以上、10%以下為最佳。C. V.在此範圍時，具有使絕緣性微粒之被覆層的厚度均一之優點。
又，亦可由聚合物所構成且含有鏻基之連續皮膜作為絕緣層，取代由前述絕緣性微粒所構成者。絕緣層為包括含有鏻基之化合物的連續皮膜之情形時，藉由在電極間加熱壓著該被覆粒子，可以使該連續皮膜熔融、變形或剝離，藉此而露出導電性粒子之金屬表面，因此使電極間可以導通而獲得接續性。特別是，藉由在電極間加熱壓著被覆粒子而破壞連續皮膜，藉此而露出金屬表面之情形是很多的。另一方面，在被覆粒子中向著與加熱壓著不同方向之方向的表面部分，由於已經維持因連續皮膜而造成之導電性粒子的被覆狀態，因此可防止在加熱壓著方向以外的方向上之導通。絕緣性皮膜亦以表面帶有鏻基為佳。
即使在絕緣層是由連續皮膜所構成之情形，亦可因含有鏻基，而使絕緣性之連續皮膜容易緊密接著於在表面含有三唑系化合物的導電性粒子。又，如後所述，在連續皮膜為加熱絕緣性微粒而構成之情形，由於可使構成絕緣層前驅體之絕緣性微粒均一地排列，因此，亦有使因絕緣性微粒熔融而獲得之被膜的膜厚均一之效果。基於這些理由，即使在絕緣層是由連續皮膜所構成之情形，亦可因含有鏻基，而可容易地發揮防止與相對電極間不同的方向上之短路的效果，因此增加該方向上之絕緣性，提高接續之信賴性。在絕緣層為包括含有鏻基的化合物之連續皮膜的情形，該皮膜可以被覆導電性粒子表面的全部，亦可被覆表面的部分。又，連續皮膜的表面，可為平坦的，亦可在表面含有因加熱絕緣性微粒而造成之凹凸。
連續皮膜的厚度，由提高與相對電極間不同的方向上之絕緣性的觀點而言，以10nm以上為較佳，由相對電極間可容易地導通的觀點而言，以3,000nm以下為較佳。由這些觀點而言，連續皮膜的厚度，以10nm以上、3,000nm以下為佳，以15nm以上、2,000nm以下為更佳。
與絕緣性微粒相同，在連續皮膜中，作為構成連續皮膜的物質之部分，以鏻基形成該物質之化學構造的部分為佳。在連續皮膜中，以在構成連續皮膜之聚合物的構成單位中之至少1種的構造中包含鏻基為佳。鏻基，以化學鍵結到構成連續皮膜之聚合物為佳，以鍵結到聚合物的側鏈上為更佳。
作為連續皮膜所含有之鏻基，可列舉與上述絕緣性微粒所含有之鏻基相同之物。
又，作為構成連續皮膜之聚合物的構成單位及其組成之例，可列舉與上述構成絕緣性微粒的聚合物的構成單位及其組成相同者，上述構成單位之較佳的比例範圍，完全適用於連續皮膜。作為連續皮膜之玻璃轉移溫度，可列舉與上述絕緣性微粒的玻璃轉移溫度相同者。作為連續皮膜的玻璃轉移溫度與芯材粒子之玻璃轉移溫度的關係，可列舉與上述絕緣性微粒之玻璃轉移溫度與芯材粒子的玻璃轉移溫度之關係相同的關係。
在絕緣層為連續皮膜之情形，較佳為導電性粒子以含有鏻基的絕緣性微粒被覆在其表面後，再將此絕緣性微粒加熱而獲得連續皮膜。在此情形，如上所述，絕緣性微粒可容易地緊密接著於導電性粒子上，因此，在導電性粒子表面受到絕緣性微粒被覆之比例是充分的，同時亦可容易地防止絕緣性微粒自導電性粒子表面剝離。而且，如上所述，含有鏻基的絕緣性微粒，可容易地以單層被覆在導電性粒子上。基於這些原因，加熱被覆在導電性粒子之絕緣性微粒而獲得的連續皮膜，厚度均一且在導電性粒子表面的被覆比例亦高。
又，基本上，藉由對特定之絕緣性微粒施行加熱處理而獲得之連續皮膜的所有構造及特性，均盡可能使用一些方式加以測定，並直接在本專利申請之說明書中詳細敘述。
雖然如此，至少在專利申請時，在專利申請人之技術程度下未能證實與本發明之效果有關之其他連續皮膜的構造或特性。
而且，即使確定了所有要因，也需要特別再建立新的測定方法，以判定與這些要因有關的連續皮膜的構造及特性如此，則需要明顯過大的經濟支出及時間。
基於上述情況，鑑於在專利申請之性質上、迅速性等的要求，本案申請人敘述了藉由上述之製造方法而製造之物作為連續皮膜的較佳特徵之一。
以下對本發明之實施形態的被覆粒子之較佳之製造方法加以說明。
本製造方法包括：使包括含有鏻基的聚合性化合物之聚合性組合物聚合，以獲得表面含有鏻基的絕緣性微粒的第1步驟；使導電性粒子之表面含有三唑系化合物的第2步驟；混合絕緣性微粒與表面含有三唑系化合物的導電性粒子，使絕緣性微粒附著於導電性粒子表面的第3步驟。
第1步驟與第2步驟，可先進行任一步驟，亦可同時進行。
（第1步驟）
上述聚合性組合物，可列舉：由2種以上之聚合性化合物所構成，而至少1種含有鏻基。作為聚合性化合物，可列舉：構成上述絕緣性微粒的聚合物之構成單位的含乙烯性不飽合鍵結之聚合性化合物。又，作為較佳之聚合性化合物及其構成比例，可列舉：在上述之構成絕緣性微粒的聚合物之較佳之構成單位及其較佳之含量比例所舉出之例。
作為聚合方法，可列舉：乳化聚合、無乳化劑乳化聚合(soap-free emulsion)、分散聚合、懸浮聚合等，這些方法可任意使用，然而，若是無乳化劑乳化聚合，具有無須使用界面活性劑即可製造單分散之微粒的優點，因而較佳。在無乳化劑乳化聚合之情形，作為聚合起始劑，可使用水溶性起始劑。聚合以在氮氣、氬氣等惰性氣體下進行為佳。
如上操作，即可獲得表面含有鏻基的絕緣性微粒。
（第2步驟）
表面含有三唑系化合物的導電性粒子，可藉由使導電性粒子分散於三唑系化合物的溶液中之後，再經過濾而獲得。在使用三唑系化合物處理之前，導電性粒子可使用其他有機藥劑處理，亦可為未經處理。
使導電性粒子分散之三唑系化合物的溶液（含導電性粒子的溶液）中三唑系化合物的濃度，可為0.01質量%以上、10.0質量%以下。又，三唑系化合物溶液中之溶劑，可列舉：水、甲醇、乙醇、1-丙醇、2-丙醇、1-丁醇、2-丁醇、異丁醇、異戊醇、環己醇等的醇類，丙酮、甲基異丁酮、甲基乙酮、甲基-正-丁酮等的酮類，乙酸甲酯、乙酸乙酯等的酯類，二乙基醚、乙二醇單乙基醚等的醚類，正己烷、環己酮、甲苯、1,4-二噁烷(1,4-dioxane)、N,N-二甲基甲醯胺、四氫呋喃等。經過分散、過濾之表面處理後的導電性粒子，以使其再次在溶劑中分散而去除過剩之三唑系化合物為佳。
（第3步驟）
然後，再將絕緣性微粒與表面含有三唑系化合物的導電性粒子混合，使絕緣性微粒附著於導電性粒子表面。絕緣性微粒與表面含有三唑系化合物的導電性粒子之混合，以在液體溶劑中進行為佳。作為液體溶劑，可列舉：水及有機溶劑及其混合物，而以水為較佳。
使絕緣性微粒與表面含有三唑系化合物的導電性粒子在液體溶劑中混合時，由可容易地獲得一定之被覆率以上的被覆粒子之觀點而言，較佳為由這些粒子與液體溶劑所構成的分散溶液在含有無機鹽、有機鹽或有機酸。作為無機鹽、有機鹽或有機酸，以使用可游離陰離子者為佳，作為這些陰離子，以下列為佳：Cl-
、F-
、Br-
、I-
、SO4 2-
、CO3 2-
、NO3 -
、COO-
、RCOO-
（R為有機基）等為佳。作為無機鹽，可使用，例如：NaCl、KCl、LiCl、MgCl2
、BaCl2
、NaF、KF、LiF、MgF2
、BaF2
、NaBr、KBr、LiBr、MgBr2
、BaBr2
、NaI、KI、LiI、MgI2
、BaI2
、Na2
SO4
、K2
SO4
、Li2
SO4
、MgSO4
、Na2
CO3
、NaHCO3
、K2
CO3
、KHCO3
、Li2
CO3
、LiHCO3
、MgCO3
、NaNO3
、KNO3
、LiNO3
、MgNO3
、BaNO3
等。又，作為有機鹽，可使用，例如：琥珀酸鈉、草酸鈉、乙酸鈉、檸檬酸鈉、丙二酸鈉、酒石酸鈉、反丁烯二酸鈉、順丁烯二酸鈉等。作為有機酸，可使用：甘胺酸等的胺基酸、及琥珀酸、草酸、乙酸、檸檬酸、酒石酸、丙二酸、反丁烯二酸、順丁烯二酸等。
無機鹽、有機鹽及有機酸的較佳濃度，視乎導電性粒子的表面積中絕緣性微粒所佔之被覆面積為何種程度而異，在包含絕緣性微粒及導電性粒子的分散溶液中，例如，在成為如5mmol/L以上、100mmol/L以下的濃度時，由於可有良好之被覆率，而且可容易地獲得絕緣性微粒為單層之被覆粒子，因此較佳。由此觀點而言，該分散溶液中之無機鹽、有機鹽及有機酸的濃度，以7mmol/L以上、90mmol/L以下為佳，以10mmol/L以上、80mmol/L以下為特佳。
在絕緣性微粒及導電性粒子在液體溶劑中混合時，可將包含絕緣性微粒的分散溶液與導電性粒子混合，亦可將包含導電性粒子的分散溶液與絕緣性微粒混合，或者，亦可將絕緣性微粒及導電性粒子分別投入液體溶劑，亦可將包含絕緣性微粒的分散溶劑與包含導電性粒子的分散溶劑混合。在含有導電性粒子及絕緣性微粒的分散溶液中，導電性粒子，以質量基準計，以含有100ppm以上、100,000ppm以下為佳，以含有500ppm以上、80,000ppm以下為更佳。
在含有導電性粒子及絕緣性微粒的分散溶液中，絕緣性微粒，以質量基準計，以含有10ppm以上、50,000ppm以下為佳，以含有250ppm以上、30,000ppm以下為更佳。
含有導電性粒子及絕緣性微粒的分散溶液之溫度，一般而言，以20℃以上、100℃以下為佳，由可容易地獲得品質一定之被覆粒子的觀點而言，以40℃以上、90℃以下為特佳。特別是，在絕緣性微粒的玻璃轉移溫度為Tg℃時，分散溶液的溫度，以Tg-30℃以上、Tg+30℃以下為佳，Tg-15℃以上、Tg+15℃以下為更佳。在此範圍時，絕緣性微粒可在維持其形狀之下與導電性粒子緊密接著，絕緣性微粒與導電性粒子之間亦可獲得適當之接觸面積，因此較佳。尤其是，本發明之含有鏻基的絕緣性微粒，與導電性粒子之親和性高，因此在上述溫度範圍內可充分地被覆。
在導電性粒子混合後之分散溶液中，供絕緣性微粒附著於導電性粒子的時間，以0.1小時以上、24小時以下為佳。在此期間，以攪拌分散溶液為佳。然後，視需要將分散溶液的固形成分予以清洗、乾燥，即可獲得含有鏻基的絕緣性微粒附著在導電性粒子表面之被覆粒子。
如上所述，藉由加熱絕緣性微粒附著在導電性粒子表面之被覆粒子，可使絕緣性微粒成熔融狀態，因此能夠以膜狀被覆導電性粒子表面。藉由使絕緣性微粒成為膜狀，絕緣性會進一步更強。作為加熱的方法，可列舉：加溫使絕緣性微粒附著在導電性粒子表面後的分散溶液的方法；在水等的溶劑中加溫被覆粒子的方法；惰性氣體等的氣相中加溫被覆粒子在的方法等。加熱溫度，由絕緣性微粒不會脫落而可容易地形成均一之膜狀的觀點而言，在構成絕緣性微粒的聚合物之玻璃轉移溫度為Tg時，以Tg+1℃以上、Tg+60℃以下為佳，以Tg+5℃以上、Tg+50℃以下為更佳，以超過Tg+15℃為最佳。又，在氣相中加溫被覆粒子之情形，其壓力條件，可在大氣壓力下、減壓下或加壓下進行。
以膜狀被覆導電性粒子表面的被覆粒子，為了使連續皮膜更為安定，可進行退火(annealing)處理。作為退火處理的方法，可列舉：將被覆粒子在惰性氣體等的氣相中加溫等方法。加熱溫度，在構成絕緣性微粒的聚合物之玻璃轉移溫度為Tg時，以Tg+1℃以上、Tg+60℃以下為佳，Tg+5℃以上、Tg+50℃以下為更佳。加熱時之氣體並無特別之限定，可在氮氣、氬氣等的惰性氣體或空氣等氧化性氣體中，並且可在大氣壓下、減壓下或加壓下之任意之條件下進行。
以上說明了較佳的製造方法，但本發明之被覆粒子亦可使用其他製造方法而製造。例如：預先藉由聚合反應製造不含鏻基的絕緣性微粒，再使所獲得之絕緣性微粒與含有鏻基的化合物反應等，即可在絕緣性微粒表面導入鏻基。
如上操作所獲得之被覆粒子，綜合表面含有三唑系化合物的導電性粒子、與含有鏻基的絕緣性微粒、連續皮膜等的優點，而可發揮被覆粒子間的絕緣性及相對電極間之接續性，因此適於使用為導電性接著劑、異向性導電膜、異向性導電接著劑等的導電性材料。
[實施例]
以下，利用實施例說明本發明。惟本發明之範圍並不受這些實施例之限定。例中之特性是以下述方法測定。
（1）平均粒徑
由測定對象的掃描型電子顯微鏡（SEM）之照片（倍率100,000倍）中，任意選取200個粒子，再測定其粒徑，取其平均值為平均粒徑。平均粒徑的定義如上所述。
（2）C. V.（變異係數）
以前述測定之平均粒徑，依照下式求出。
C. V. (%)=(標準偏差/平均粒徑)×100
（3）玻璃轉移溫度
以示差掃描熱量分析儀（METTLER TOLEDO公司製造，STAR SYSTEM）並以昇、降溫速度5℃/min、在氮氣氣體下，依照上述順序測定在測定溫度為25℃至200℃為止時的熱量變化。
（實施例1）
[鏻基系絕緣性微粒的製造]
先在裝置長為60mm的攪拌葉之200mL的4口燒瓶中，加入100mL純水。然後，再加入苯乙烯單體（關東化學公司製造）30.00mmol、丙烯酸正丁酯（關東化學公司製造）5.3mmol、氯化-4-(乙烯基苯甲基)三乙基鏻（日本化學工業公司製造）0.30mmol、及作為聚合起始劑之2,2'-偶氮-二(2-甲基二乙基酮脒)二鹽酸鹽（2,2'-azobis (2-methylpropionamidine) dihydrochloride；和光純藥工業公司製造，V-50）0.50mmol。通入氮氣15分鐘，以去除溶氧之後，再昇溫為60℃，並保持6小時進行聚合反應。然後將聚合後之微粒的分散溶液通過網孔徑150μm的SUS篩網，以去除凝聚物。將已去除凝聚物的分散溶液，再經過離心機（日立工機公司製造，CR-21N型）以20,000rpm、20分鐘之條件離心使微粒沉澱，並去除上清液。之後加入純水清洗所得到之固形物，即可獲得聚(苯乙烯/丙烯酸正丁酯/氯化-4-(乙烯基苯甲基)三乙基鏻)的球狀微粒。所獲得之微粒平均粒徑為86nm，C. V.為7.4%。玻璃轉移溫度為約62℃。
[被覆絕緣性微粒之導電性粒子之製造]
先準備在球狀樹脂粒子表面含有厚度為0.125μm的鎳皮膜，平均粒徑為3μm的鍍Ni粒子（日本化學工業公司製造）。其中樹脂粒子是由交聯性之丙烯酸樹脂所構成，玻璃轉移溫度為120℃。然後將前述鍍Ni粒子5.0g加入純水100mL中，經過攪拌即可獲得鍍Ni粒子之分散溶液。在將1質量%之苯并三唑的水溶液10mL加入該分散溶液中之後，再攪拌5分鐘進行表面處理。然後，以膜孔徑為2.0μm的濾膜過濾，即可回收在表面上含有苯并三唑層的鍍Ni粒子。以純水清洗回收的鍍Ni粒子後，再加入純水100mL後，即可獲得表面含有苯并三唑層的鍍Ni粒子之分散溶液。之後在該分散溶液中，加入上述所獲得之絕緣性微粒及Na2
SO4
，並於40℃下攪拌30分鐘。加入絕緣性微粒及Na2
SO4
之後，分散溶液中，絕緣性微粒的固形成分濃度，以質量基準計，為10,000ppm，Na2
SO4
濃度為5mmol/L。去除上清液，並經過純水清洗後，在50℃下真空乾燥，即可獲得被覆絕緣性微粒之導電性粒子。然後以下述方法求出所獲得之被覆粒子中的絕緣性微粒的被覆率。結果如表1所示。所獲得之被覆粒子的SEM照片如第1圖所示。
（實施例2）
[鏻系絕緣性微粒的製造]
以與實施例1相同之方法而得到絕緣性微粒。
[被覆絕緣性微粒之導電性粒子之製造]
先準備在球狀樹脂粒子表面含有1,030個凸起，而且含有厚度0.125μm之鎳皮膜，且平均粒徑為3μm的鍍Ni粒子（日本化學工業公司製造），其中這些凸起的平均高度為0.1μm、平均基底長度為0.197μm、縱橫比為0.5。其中樹脂粒子是由交聯性之丙烯酸樹脂所構成，玻璃轉移溫度為120℃。然後將前述鍍Ni粒子5.0g加入純水100mL中，經過攪拌即可得鍍Ni粒子之分散溶液。在將1質量%之苯并三唑的水溶液10mL加入該分散溶液中之後再攪拌5分鐘進行表面處理。然後，以膜孔徑為2.0μm的濾膜過濾，即可回收在表面上含有苯并三唑層的鍍Ni粒子。以純水清洗回收的鍍Ni粒子後，再加入純水100mL後，即可獲得表面含有苯并三唑層的鍍Ni粒子之分散溶液。之後在該分散溶液中，加入上述所獲得之絕緣性微粒及Na2
SO4
，並於40℃下攪拌30分鐘。加入絕緣性微粒及Na2
SO4
之後，分散溶液中，絕緣性微粒的固形成分濃度，以質量基準計，為10,000ppm，Na2
SO4
濃度為5mmol/L。去除上清液，並經過純水清洗後，在50℃下真空乾燥，即可獲得被覆絕緣性微粒之導電性粒子。然後以下述方法求出所獲得之被覆粒子中的絕緣性微粒的被覆率。結果如表1所示。
（實施例3）
[鏻系絕緣性微粒的製造]
以與實施例1相同之方法而得到絕緣性微粒。
[被覆絕緣性微粒之導電性粒子之製造]
以1質量%之4-羧基-1H-苯并三唑的水溶液10mL加入鍍Ni粒子之分散溶液進行表面處理，除此之外，以與實施例1相同之方法操作。然後以下述方法求出所獲得之被覆粒子中的絕緣性微粒的被覆率。結果如表1所示。
（實施例4）
[鏻系絕緣性微粒的製造]
以與實施例1相同之方法而得到絕緣性微粒。
[被覆絕緣性微粒之導電性粒子之製造]
以1質量%之4-羧基-1H-苯并三唑的水溶液10mL加入鍍Ni粒子之分散溶液進行表面處理，除此之外，以與實施例2相同之方法操作。然後以下述方法求出所獲得之被覆粒子中的絕緣性微粒的被覆率。結果如表1所示。
（實施例5）
先將實施例1中所獲得之被覆絕緣性微粒之導電性粒子1.0g，加入純水20mL中而成為分散溶液，然後於95℃下攪拌該分散溶液6小時。攪拌終了後，以膜孔徑為2μm的濾膜分離固形成分並加以乾燥，即可獲得受到由最大厚度為50nm、最小厚度為20nm的連續皮膜所構成之絕緣層被覆的被覆粒子。所獲得之被覆粒子的SEM照片如第2圖所示。
（實施例6）
[鏻系絕緣性微粒的製造]
先在裝置長為60mm的攪拌葉之200mL的4口燒瓶中，加入100mL純水。然後，再加入作為交聯性單體之二乙烯基苯單體（新日鐵住金公司製造）15.0mmol、作為非交聯性單體之苯乙烯單體（關東化學公司製造）30.00mmol、及丙烯酸正丁酯（關東化學公司製造）5.3mmol、氯化-4-(乙烯基苯甲基)三乙基鏻（日本化學工業公司製造）0.03mmol、及作為聚合起始劑之2,2'-偶氮-雙(2-甲基二乙基酮脒)二鹽酸鹽（和光純藥工業公司製造，V-50）0.50mmol。通入氮氣15分鐘，以去除溶氧之後，昇溫為60℃，並保持6小時進行聚合反應。然後將聚合後之微粒的分散溶液通過網孔徑150μm的SUS篩網，以去除凝聚物。去除凝聚物的分散溶液，再經過離心機（日立工機公司製造，CR-21N型）以20,000rpm、20分鐘之條件離心使微粒沉澱，並去除上清液。之後加入純水清洗所獲得之固形物，即可獲得聚(苯乙烯/二乙烯基苯/丙烯酸正丁酯/氯化-4-(乙烯基苯甲基)三乙基鏻)的球狀微粒。所獲得之微粒平均粒徑為220nm，C. V.為9.7%。
[被覆絕緣性微粒之導電性粒子之製造]
以與實施例1相同之方法而得到被覆絕緣性微粒之導電性粒子。然後以下述方法求出所獲得之被覆粒子中的絕緣性微粒的被覆率。結果如表1所示。
（比較例1）
[銨系絕緣性微粒的製造]
先在裝置長為60mm的攪拌葉之200mL的4口燒瓶中，加入100mL純水。然後，再加入苯乙烯單體（關東化學公司製造）30.00mmol、丙烯酸正丁酯（關東化學公司製造）5.3mmol、氯化-4-(乙烯基苯甲基)三乙基銨（日本化學工業公司製造）0.30mmol、及作為聚合起始劑之2,2'-偶氮-雙(2-甲基二乙基酮脒)二鹽酸鹽（和光純藥工業公司製造，V-50）0.50mmol。通入氮氣15分鐘，以去除溶氧之後，昇溫為60℃，並保持6小時進行聚合反應。然後將聚合後之微粒的分散溶液通過網孔徑150μm的SUS篩網，以去除凝聚物。去除凝聚物的分散溶液，再經過離心機（日立工機公司製造，CR-21N型）以20,000rpm、20分鐘之條件離心使微粒沉澱，並去除上清液。之後加入純水清洗所獲得之固形物，即可獲得聚(苯乙烯/丙烯酸正丁酯/氯化-4-(乙烯基苯甲基)三乙基銨)的球狀微粒。所獲得之微粒平均粒徑為90nm，C. V.為8.6%。又，玻璃轉移溫度為約59℃。
[被覆絕緣性微粒之導電性粒子之製造]
先準備在球狀樹脂粒子的表面含有厚度0.125μm之鎳皮膜，平均粒徑為3μm的鍍Ni粒子（日本化學工業公司製造）。其中樹脂粒子是由交聯性之丙烯酸樹脂所構成，玻璃轉移溫度為120℃。然後將前述鍍Ni粒子5.0g加入純水100mL中，經過攪拌即可獲得鍍Ni粒子之分散溶液。在將1質量%之苯并三唑的水溶液10mL加入該分散溶液中之後，再攪拌5分鐘進行表面處理。然後，以膜孔徑為2.0μm的濾膜過濾，即可回收表面含苯并三唑層的鍍Ni粒子。以純水清洗回收的鍍Ni粒子後，再加入純水100mL，即可獲得表面含有苯并三唑層的鍍Ni粒子之分散溶液。之後在該分散溶液中，加入上述所獲得之絕緣性微粒及Na2
SO4
，並於40℃下攪拌30分鐘。加入絕緣性微粒及Na2
SO4
之後，分散溶液中，絕緣性微粒的固形成分濃度，以質量基準計，為10,000ppm，Na2
SO4
濃度為5mmol/L。去除上清液，並經過純水清洗後，在50℃下真空乾燥，即可獲得被覆絕緣性微粒之導電性粒子。然後以下述方法求出所獲得之被覆粒子中的絕緣性微粒的被覆率。結果如表1所示。
（比較例2）
[鏻系絕緣性微粒的製造]
以與實施例1相同之方法而得到絕緣性微粒。
[被覆絕緣性微粒之導電性粒子之製造]
在實施例1中，不進行使用苯并三唑溶液的表面處理。詳細言之，先準備在球狀樹脂粒子的表面含有厚度0.125μm之鎳皮膜，平均粒徑為3μm的鍍Ni粒子（日本化學工業公司製造）。其中樹脂粒子是由交聯性之丙烯酸樹脂所構成，玻璃轉移溫度為120℃。然後將前述鍍Ni粒子5.0g加入純水100mL中，經過攪拌即可獲得鍍Ni粒子之分散溶液。之後在該分散溶液中，加入實施例1中所獲得之鏻系絕緣性微粒及Na2
SO4
，並於40℃下攪拌30分鐘。加入絕緣性微粒及Na2
SO4
之後，分散溶液中，絕緣性微粒的固形成分濃度，以質量基準計，為10,000ppm，Na2
SO4
濃度為5mmol/L。去除上清液，並經過純水清洗後，在50℃下真空乾燥，即可獲得被覆絕緣性微粒之導電性粒子。然後以下述方法求出所獲得之被覆粒子中的絕緣性微粒的被覆率。結果如表1所示。
（比較例3）
[銨系絕緣性微粒的製造]
以與比較例1相同之方法而得到絕緣性微粒。
[被覆絕緣性微粒之導電性粒子之製造]
在比較例1中，不進行使用苯并三唑溶液的表面處理。詳細言之，先準備在球狀樹脂粒子的表面含有厚度0.125μm之鎳皮膜，平均粒徑為3μm的鍍Ni粒子（日本化學工業公司製造）。其中樹脂粒子是由交聯性之丙烯酸樹脂所構成，玻璃轉移溫度為120℃。然後將前述鍍Ni粒子5.0g加入純水100mL中，經過攪拌即可獲得鍍Ni粒子之分散溶液。之後在該分散溶液中，加入上述比較例1中所獲得之銨系絕緣性微粒及Na2
SO4
，並於40℃下攪拌30分鐘。加入絕緣性微粒及Na2
SO4
之後，分散溶液中，絕緣性微粒的固形成分濃度，以質量基準計，為10,000ppm，Na2
SO4
濃度為5mmol/L。去除上清液，並經過純水清洗後，在50℃下真空乾燥，即可獲得被覆絕緣性微粒之導電性粒子。然後以下述方法求出所獲得之被覆粒子中的絕緣性微粒的被覆率。結果如表1所示。
（比較例4）
[鏻系絕緣性微粒的製造]
以與實施例1相同之方法而得到絕緣性微粒。
[被覆絕緣性微粒之導電性粒子之製造]
在實施例2中，不進行苯并三唑溶液的表面處理。詳細言之，先準備在球狀樹脂粒子的表面含有1,030個凸起，而且含有厚度0.125μm之鎳皮膜，平均粒徑為3μm的鍍Ni粒子（日本化學工業公司製造），其中這些凸起的平均高度0.1μm、平均基底長度0.197μm、縱橫比0.5。其中樹脂粒子是由交聯性之丙烯酸樹脂所構成，玻璃轉移溫度為120℃。然後將前述鍍Ni粒子5.0g加入純水100mL中，經過攪拌即可獲得鍍Ni粒子之分散溶液。之後在該分散溶液中，加入實施例1中所獲得之絕緣性微粒及Na2
SO4
，並於40℃下攪拌30分鐘。加入絕緣性微粒及Na2
SO4
之後，分散溶液中，絕緣性微粒的固形成分濃度，以質量基準計，為10,000ppm，Na2
SO4
濃度為5mmol/L。去除上清液，並經過純水清洗後，在50℃下真空乾燥，即可獲得被覆絕緣性微粒之導電性粒子。然後以下述方法求出所獲得之被覆粒子中的絕緣性微粒的被覆率。結果如表1所示。
（參考例1）
參考例1，是以與比較例4相同之被覆率，而比較被覆粒子之導通性及絕緣性的評價。
[鏻系絕緣性微粒的製造]
以與實施例1相同之方法而得到絕緣性微粒。
[被覆絕緣性微粒之導電性粒子之製造]
先準備在球狀樹脂粒子的表面含有1,030個凸起，而且含有厚度0.125μm之鎳皮膜，平均粒徑為3μm的鍍Ni粒子（日本化學工業公司製造），其中這些凸起的平均高度0.1μm、平均基底長度0.197μm、縱橫比0.5。其中樹脂粒子是由交聯性之丙烯酸樹脂所構成，玻璃轉移溫度為120℃。然後將前述鍍Ni粒子5.0g加入純水100mL中，經過攪拌即可獲得鍍Ni粒子之分散溶液。在將1質量%之苯并三唑的水溶液10mL加入該分散溶液中之後，再攪拌5分鐘進行表面處理。然後，以膜孔徑為2.0μm的濾膜過濾，即可回收表面含苯并三唑層的鍍Ni粒子。以純水清洗回收的鍍Ni粒子後，再加入純水100mL，即可獲得表面含有苯并三唑層的鍍Ni粒子之分散溶液。之後在該分散溶液中，加入上述所獲得之絕緣性微粒及Na2
SO4
，並於40℃下攪拌30分鐘。加入絕緣性微粒及Na2
SO4
之後，分散溶液中，絕緣性微粒的固形成分濃度，以質量基準計，為4,000ppm，Na2
SO4
濃度為5mmol/L。去除上清液，並經過純水清洗後，在50℃下真空乾燥，即可獲得被覆絕緣性微粒之導電性粒子。然後以下述方法求出所獲得之被覆粒子中的絕緣性微粒的被覆率。結果如表1所示。
（被覆率之評價）
評價實施例1至實施例6、比較例1至比較例4及參考例1中所獲得之被覆粒子的被覆率之差值。又，被覆率是藉由以下之方法而求取。
[被覆率的測定方法]
>實施例1至實施例4、實施例6、比較例1至比較例4及參考例1>
先藉由以下之計算式，計算在鍍Ni粒子的表面上，在絕緣性微粒為最緊密填入之排列下的絕緣性微粒的個數N。
N=4π(R+r)2
/2√3r2
（R：鍍Ni粒子之半徑（nm），r：絕緣性微粒之半徑（nm））
然後計算SEM中附著於鍍Ni粒子之絕緣性微粒的個數n，由以下之式計算被覆率。
被覆率(%)=(n/N)×100
評價中使用之被覆率，為20個鍍Ni粒子之平均值。
>實施例5>
將被覆粒子之SEM攝製照片之反射電子組成（COMPO）照片輸入自動照片解析裝置（Nireco公司製造，Luzex（註冊商標）AP），以前述COMPO照片中20個被覆粒子為對象進行計算。
[表1]
如表1所示，在絕緣性微粒使用含有如先前技術的含銨基之絕緣層時，導電性粒子不含三唑系化合物之情形（比較例3）與含有三唑系化合物之情形（比較例1），被覆率之差值為22.3－4.9=17.4%。同時，在使用不含三唑系化合物的導電性粒子時，絕緣性微粒含有鏻基之情形（比較例2）與含有銨基之情形（比較例3），被覆率之差值為18.4－4.9=13.5%。
相對於此，絕緣性微粒含有鏻基、導電性粒子含有三唑系化合物之情形（實施例1）與比較例3之情形，被覆率之差為47.9－4.9=43%，此差值相較於前述之比較例3與比較例2之差值13.5%、比較例3與比較例1之差值17.4%的合計值30.9%，是大幅度的增大。
又，本發明之導電性粒子，即使在表面含有多個凸起之情形亦顯示出良好之被覆率。
由此可知，藉由絕緣層被覆導電性粒子之被覆粒子，在使導電性粒子表面含有三唑系化合物、絕緣層含有鏻基時，可效果相乘地提高導電性粒子與絕緣層之密著性。
（導通性及絕緣性之評價）
使用實施例2、比較例4及參考例1之被覆粒子，藉由以下之方法進行導通性及絕緣性之評價。
>導通性之評價>
先將環氧樹脂100質量份、硬化劑150質量份及甲苯70質量份混合成絕緣性接著劑，再與實施例2及比較例4中所獲得之被覆粒子15質量份混合，而獲得絕緣性糊劑。以棒式塗佈機將該糊劑塗佈在以矽氧烷處理之聚酯膜上，然後，將糊劑乾燥，在膜上形成薄膜。再以所得到之形成薄膜之膜，置放於整面蒸鍍有鋁的玻璃基板與形成間距50μm的銅圖樣之聚醯亞胺膜基板之間，進行電性接續。然後測定這些基板間之導通電阻，以在室溫下（25℃，50%RH）評價被覆粒子之導通性。電阻值越低，可評價為被覆粒子之導通性越高。被覆粒子導通性之評定，以電阻值未達2Ω者為「非常良好」（表2中，以記號「○」表示。），電阻值為2Ω以上而未達5Ω者為「良好」（表2中，以記號「△」表示。），電阻值為5Ω以上者為「不良」（表2中，以記號「╳」表示。）。結果如表2所示。
[絕緣性之評價]
以微米壓縮試驗機（micro-compression tester）MCTM-500型（島津製作所公司製造），取20個被覆粒子為對象，在負載速度0.5mN/秒之條件下，壓縮實施例2及比較例4之被覆粒子，測定至測得電阻值為止之壓縮位移，藉此評價被覆粒子的絕緣性。至測得電阻值為止之壓縮位移越大時，可評價為被覆粒子的絕緣性越高。被覆粒子的絕緣性之評價，至測得電阻值為止之壓縮位移的算術平均值為10%以上者為「非常良好」（表2中，以記號「○」表示。），壓縮位移的算術平均值為超過3%而未達10%者為「良好」（表2中，以記號「△」表示。），壓縮位移的算術平均值為3%以下者為「不良」（表2中，以記號「╳」表示。）。結果如表2所示。
[表2]
如表2所示，可知使用苯并三唑表面處理之實施例2的被覆粒子，與未經過表面處理之比較例4的被覆粒子比較，在維持導通性之下亦有優良之絕緣性。同時，被覆率與比較例4為相同程度之參考例1，被覆率與比較例4程度相同而絕緣性亦優良，因此可知能夠獲得因苯并三唑而造成的絕緣效果。
[產業上利用之可能性]
本發明之被覆粒子，由於絕緣層含有鏻基、及配置在導電性的導電性粒子表面之三唑系化合物的緣故，使絕緣層與導電性粒子具有優良的密著性。
如此的本發明之被覆粒子，可具有高接續信賴性。
無。
[第1圖]第1圖為觀察實施例1中所獲得之被覆粒子的掃描型電子顯微鏡（SEM）之照片。
[第2圖]第2圖為觀察實施例5中所獲得之被覆粒子的掃描型電子顯微鏡（SEM）之照片。
無。
Claims (6)
- 一種被覆粒子，其為含有：在芯材的表面上形成金屬皮膜，而在該金屬皮膜之外表面上含有三唑系化合物的導電性粒子；以及被覆此導電性粒子的絕緣層之被覆粒子； 其中前述絕緣層包括含有鏻基的化合物。
- 如申請專利範圍第1項所述之被覆粒子，其中前述絕緣層由複數微粒所構成或為連續皮膜。
- 如申請專利範圍第1項所述之被覆粒子，其中前述三唑系化合物為苯并三唑系化合物。
- 如申請專利範圍第1項所述之被覆粒子，其中前述金屬皮膜為選自鎳、金、鎳合金及金合金之至少1種的皮膜。
- 如申請專利範圍第1項所述之被覆粒子，其中前述絕緣層為選自苯乙烯類、酯類及腈類之至少1種的聚合物。
- 如申請專利範圍第1項所述之被覆粒子，其中前述之導電性粒子在表面含有多個之凸起。
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