TWI769211B - 接著劑組合物、層疊體、蓄電元件用包裝材、蓄電元件用容器及蓄電元件 - Google Patents
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Abstract
提供一種在成形部中也不會產生外觀不良，可維持高接著強度的層疊體的接著劑組合物、蓄電元件用包裝材、蓄電元件用容器及蓄電元件。接著劑組合物含聚烯烴樹脂成分與硬化劑，聚烯烴樹脂成分包含聚烯烴樹脂，具有羧基或酸酐基，熔點為55℃～100℃，重量平均分子量為4萬～40萬；及聚合物，具有羧基或酸酐基，重量平均分子量為200～13000；相對於聚烯烴樹脂與聚合物的和100重量%的聚合物的含量為0.2重量%～5.0重量%，硬化劑具有選自異氰酸酯基、環氧基、碳二醯亞胺基、氮丙啶基中的至少一種。
Description
本發明涉及一種接著劑組合物。另外，本發明涉及一種使用所述接著劑組合物將金屬箔與熱熔接樹脂膜層疊而成的層疊體及蓄電元件用包裝材。進而，本發明涉及一種以所述熱熔接樹脂膜成為內面的方式將所述蓄電元件用包裝材加工而成的蓄電元件用容器、及使用所述蓄電元件用容器而成的蓄電元件。
二次電池為具代表性的蓄電元件。由於手機、可擕式個人電腦等電子設備的急速發展，輕量且小型的鋰離子電池等二次電池的需求不斷增大。作為二次電池的外包體，之前一直使用金屬制罐，但就輕量化或生產性的觀點而言，層疊塑膠膜或金屬箔等而成的包裝材逐漸成為主流。 作為最簡單的蓄電元件用包裝材（以下，也稱為包裝材），可列舉如圖1般自外層側起依次包含外層側樹脂膜（11）、外層側接著劑層（12）、金屬箔（13）、內層側接著劑層（14）及熱熔接樹脂膜（15）的層疊體。如圖2所示，電池用容器是以外層側樹脂膜（11）構成凸面、熱熔接樹脂膜（15）構成凹面的方式將所述包裝材成型（深拉伸成型加工、拉延成型加工等）而成。然後，在電池用容器的凹面側封入電極或電解質溶液等並進行密封，由此製造電池。 另外，電容器（capacitor）也為蓄電元件之一，其中，預計今後鋰離子電容器將於市場上增長。
蓄電元件用包裝材中，對用以將金屬箔與熱熔接樹脂膜貼合的內層側接著劑層主要要求以下性能。 （1）金屬箔 與熱熔接樹脂膜的接著強度大。 （2）所述內層側接著劑層具有耐電解質溶液性。即，即便將電解質密封在電池容器內，也可維持金屬箔與熱熔接樹脂膜的接著強度。 例如，鋰電池的電解質溶液包含六氟磷酸鋰之類的鋰鹽（電解質）與碳酸丙二酯（propylene carbonate）、碳酸乙二酯（ethylene carbonate）、碳酸二乙酯、碳酸二甲酯等溶劑。 若放入蓄電元件用容器中的電解質溶液穿過熱熔接樹脂膜而到達接著劑層，則引起熱熔接樹脂膜與金屬箔的接著強度降低。另外，若水分自電池容器的外部滲入至電解質溶液中，則六氟磷酸鋰之類的鋰鹽與水反應而產生氫氟酸。所產生的氫氟酸成為使熱熔接樹脂膜及接著劑層劣化的因素，若穿過熱熔接樹脂膜及接著劑層而到達金屬箔，則金屬箔會發生腐蝕。在發生金屬腐蝕的情況下，熱熔接樹脂膜與金屬箔的接著強度明顯降低。 因此，對於將熱熔接樹脂膜與金屬箔貼合的內層側接著劑層，除了要求對電解質本身的耐受性以外，也要求對來自蓄電元件外部的進入物作用於電解質而產生的物質的耐受性。
為了達成作為內層側接著劑而所需的性能，專利文獻1（日本專利特開2003-123708號公報）中公開一種含有酸改性熱塑性彈性體（A）及偶合劑（B）的接著劑組合物。且公開一種將層疊體設為包裝材的二次電池，所述層疊體中將該接著劑組合物用於未延伸聚丙烯膜、與將尼龍膜層壓而成的鋁箔的貼合，且包含未延伸聚丙烯膜/接著劑層/鋁箔/尼龍膜。進而，也公開可在接著劑組合物中包含粘合賦予劑。
專利文獻2（WO2004/041954號）中公開一種接著劑組合物，其包含含羧基的熱塑性彈性體（A）、聚烯烴多元醇（B）、粘合賦予劑（C）及多官能異氰酸酯（D）。而且，公開一種層疊體，其是使用所述接著劑將鋁箔或聚對苯二甲酸乙二酯膜與未延伸聚丙烯膜貼合而成。 另外，專利文獻3（日本專利特開2005-063685號公報）中公開一種接著劑，其將聚烯烴多元醇與多官能異氰酸酯硬化劑作為必需成分，並記載一種電池殼體用包裝材料，其使用該接著劑將鋁箔與熱塑性樹脂膜貼合，並將所述熱塑性樹脂膜設為內層。
專利文獻4（WO2009/087776號）中公開一種接著劑組合物，其具有熔解能為5 mJ/mg～15 mJ/mg且具有羧基的聚烯烴樹脂、以及多官能異氰酸酯。 另外，專利文獻5（日本專利特開2010-092703號公報）中公開一種接著劑，其是含有具有羧基的聚烯烴樹脂與多官能異氰酸酯化合物而成，且記載如下主旨：可用作使用所述接著劑而將鋁箔與熱塑性樹脂膜貼合，並將所述熱塑性樹脂膜設為內層的電池殼體用包裝材料。
[發明所要解決的課題] 伴隨在車載或家庭蓄電等中的用途擴大，要求蓄電元件大容量化、長期的耐久性及安全性。特別是在車載用途中，要求即便於暴露在電解質溶液中的條件下也維持優異的接著力、耐久性。尤其，在經成形加工的包裝材中，在成形時膜或接著劑被拉伸，因此需要在浸漬於電解質溶液中時不會產生浮起等更高水準的耐久性。
專利文獻1～專利文獻3中所記載的接著劑表現出充分的接著強度，但存在因長期浸漬於電解質溶液中而導致接著劑的交聯結構劣化，無法維持充分的接著強度的課題。 另外，與專利文獻1～專利文獻3相比，專利文獻4、專利文獻5中所記載的接著劑中提高交聯結構的耐久性，因此長期的耐電解質溶液性提高，但仍不充分。特別是在將包裝材成形加工時，存在因長時間浸漬於電解質溶液中而產生成形部的外觀不良或浮起的課題。
本發明是鑒於所述背景而成，其課題在於提供一種可形成即便長時間浸漬於電解質溶液中，在成形部中也不會產生外觀不良，且可以高水準維持接著強度的層疊體的接著劑組合物。另外，本發明的課題在於提供一種耐電解質溶液性較之前更優異的蓄電元件用包裝材、蓄電元件用容器及蓄電元件。 [解決課題的技術手段]
本發明者等人努力反覆研究，結果發現，在以下的實施方式中可解決本發明的課題，從而完成了本發明。 [1]：一種接著劑組合物，其特徵在於：含有聚烯烴樹脂成分與硬化劑（C）， 所述聚烯烴樹脂成分包含：聚烯烴樹脂（A），具有羧基或酸酐基，熔點為55℃～100℃，重量平均分子量為4萬～40萬；以及聚合物（B），具有羧基或酸酐基，重量平均分子量為200～13000； 在所述聚烯烴樹脂（A）與聚合物（B）的合計100重量%中包含0.2重量%～5.0重量%的所述聚合物（B）， 硬化劑（C）具有選自由異氰酸酯基、環氧基、碳二醯亞胺基、及氮丙啶基所組成的群組中的至少一種官能基。
[2]：根據[1]所述的接著劑組合物，其特徵在於：所述聚合物（B）的酸價X（mmol/g）為1.2～20。 [3]：根據[1]或[2]所述的接著劑組合物，其特徵在於：所述聚烯烴樹脂（A）的酸價P（mmol/g）為0.02～1.2。 [4]：根據[1]至[3]中任一項所述的接著劑組合物，其特徵在於：在將所述聚烯烴樹脂（A）設為i（g）、將所述聚合物（B）設為j（g）、將所述硬化劑的官能基設為Z（mmol）的情況下，Z/（P*i+X*j）為0.3～10。
[5]：根據[1]至[4]中任一項所述的接著劑組合物，其特徵在於：所述聚合物（B）為不飽和羧酸或其酸酐的均聚物（b-1），或者不飽和羧酸或其酸酐、與選自由芳香族乙烯化合物、脂肪族α-烯烴化合物、及共軛二烯化合物所組成的群組中的至少一種的聚合物（b-2）。 [6]：根據[1]至[5]中任一項所述的接著劑組合物，其特徵在於：所述聚烯烴樹脂（A）的熔點為65℃～90℃，且重量平均分子量為10萬～30萬。
[7]：一種層疊體，其特徵在於：在金屬箔與熱熔接樹脂膜層之間具有接著劑層，所述接著劑層是由根據[1]至[6]中任一項所述的接著劑組合物形成。 [8]：根據[7]所述的層疊體，其特徵在於： 在所述金屬箔與所述接著劑層之間具有表面處理層， 所述表面處理層是由與硬化劑（C）進行反應的處理劑形成。 [9]：根據[8]所述的層疊體，其特徵在於： 所述處理劑包含選自由羧基、羥基、及氨基所組成的群組中的至少一種。
[10]：一種蓄電元件用包裝材，其自外側起依次需要外層側樹脂膜、外層側接著劑層、金屬箔、內層側接著劑層、熱熔接樹脂膜，所述蓄電元件用包裝材的特徵在於： 所述內層側接著劑層是由根據[1]至[6]中任一項所述的接著劑組合物形成。
[11]：一種蓄電元件用容器，其是由根據[10]所述的蓄電元件用包裝材形成而成，所述蓄電元件用容器中熱熔接樹脂膜構成內面。 [12]：一種蓄電元件，其特徵在於： 其是使用根據[11]所述的蓄電元件用容器而成。
[發明的效果] 根據本發明，可提供一種可形成即便長時間浸漬於電解質溶液中，在成形部中也不會產生外觀不良，且可以高水準維持接著強度的層疊體的接著劑組合物。另外，本發明可提供一種耐電解質溶液性較之前更優異的蓄電元件用包裝材、蓄電元件用容器及蓄電元件。
以下，對本發明的實施形態進行詳細說明。此外，本說明書中“任意的數A～任意的數B”的記載是指數A及大於數A、且數B及小於數B的範圍。 如圖1所示，本實施形態的蓄電元件用包裝材是將外層側樹脂膜（11）、外層側接著劑層（12）、金屬箔（13）、內層側接著劑層（14）及熱熔接樹脂膜（15）依次層疊而成者。外層側接著劑層（12）發揮將外層側樹脂膜（11）與金屬箔（13）層疊（貼合）的功能。內層側接著劑層（14）發揮將金屬箔（13）與熱熔接樹脂膜（15）層疊（貼合）的功能。
本實施形態的蓄電元件用容器是使用本實施形態的蓄電元件用包裝材而形成，其形態並無特別限制。作為優選例，可列舉如圖2所示之類的托盤狀的蓄電元件用容器。圖2的例子中，在托盤的內部、即形成用以收納電極或電解質溶液等的空間的凹面側配置有熱熔接樹脂膜（15），在托盤的外側、即凸面側配置有外層側樹脂膜（11）。除托盤狀以外，也優選為筒狀（圓筒、四方筒、橢圓筒等）的蓄電元件用容器。這些蓄電元件用容器通常是將平坦狀態的蓄電元件用包裝材進行成型加工而獲得。 蓄電元件用容器的內側、即與電解質溶液等相接的面為熱熔接樹脂膜（15）。使熱熔接樹脂膜（15）的凸緣（flange）部、與構成其他蓄電元件用包裝材的熱熔接樹脂膜（15）的凸緣部或其他蓄電元件用容器的熱熔接樹脂膜（15）的凸緣部相向、接觸並進行加熱，由此使熱熔接樹脂膜（15）彼此熔接，封入電解質溶液或電極等蓄電元件構件。 除托盤狀以外，本實施形態的蓄電元件用的容器也包含袋狀用的容器（軟袋（pouch）型）。
蓄電元件用容器中，通常以金屬箔（13）為界而將靠近電解質溶液的一側稱為“內側”、“內層”，將遠離電解質溶液的一側稱為“外側”、“外層”。因此，在形成蓄電元件用容器的預定的蓄電元件用包裝材中，也以金屬箔（13）為界而將靠近電解質溶液的預定一側稱為“內側”、“內層”，將遠離電解質溶液的預定一側稱為“外側”、“外層”。
本實施形態的接著劑組合物可優選地用於形成內層側接著劑層（14）。 在將本實施形態的接著劑組合物夾持於金屬箔（13）與熱熔接樹脂膜（15）之間的狀態下，使聚烯烴樹脂（A）中的羧基或酸酐基與聚合物（B）中的羧基或酸酐基、以及與這些羧基或酸酐基具有反應性的硬化劑（C）中的官能基反應，由此可形成細密且牢固的交聯結構。結果，可表現出充分的接著強度，即便長期間浸漬在高溫的電解質溶液中也可將其接著強度維持於高水準。
＜聚烯烴樹脂成分＞ 聚烯烴樹脂成分包含：聚烯烴樹脂（A），具有羧基或酸酐基，熔點為55℃～100℃，重量平均分子量為4萬～40萬；以及聚合物（B），具有羧基或酸酐基，重量平均分子量為200～13000。將相對於聚烯烴樹脂（A）與聚合物（B）的和100重量%的聚合物（B）的含量設為0.2重量%～5.0重量%。
＜聚烯烴樹脂（A）＞ 為了在用於接著劑組合物的溶劑中的溶解性、或其溶解的溶液的保存穩定性（不沉澱而可穩定地保管），聚烯烴樹脂（A）優選為具有非晶性部位。另一方面，為了提高層疊體中的接著劑層的耐電解質溶液性，優選為也具有結晶性部位，且非晶性部位與結晶性部位的平衡變重要。 本實施形態中使用的聚烯烴樹脂（A）的重量平均分子量為4萬～40萬，熔點為55℃～100℃。
聚烯烴樹脂（A）的重量平均分子量為4萬～40萬，由此容易兼具構成接著劑組合物的聚烯烴樹脂（A）的溶液的保存穩定性與蓄電元件用包裝材的耐電解質溶液性、熱封性、塗敷性。更優選為聚烯烴樹脂（A）的Mw為10萬～40萬，進而優選為10萬～30萬。 換言之，若聚烯烴樹脂（A）的Mw未滿4萬，則有可能聚烯烴樹脂（A）的聚合物鏈的交聯不足，因此接著劑層的膜強度變低而耐電解質溶液性不足。另外，若Mw大於40萬，則有可能聚烯烴樹脂（A）溶液的25℃下的保存穩定性降低，或接著劑溶液的粘度過高而塗敷性惡化。
聚烯烴樹脂（A）的熔點為55℃～100℃，由此可平衡性良好地滿足電池用包裝材的接著強度（初期、電解質溶液浸漬後）或熱封性。 換言之，若聚烯烴樹脂（A）的熔點未滿55℃，則有可能電解質溶液浸漬後的接著強度或熱封性降低。若熔點大於100℃，則有可能接著強度（初期、電解質溶液浸漬後）降低。更優選為聚烯烴樹脂（A）的熔點為60℃～90℃，進而優選為65℃～85℃。
另外，聚烯烴樹脂（A）的熔解能（ΔE）優選為15（mJ/mg）～50（mJ/mg）。若為所述範圍內，則電解質溶液浸漬後的接著強度或熱封性優異，聚烯烴樹脂（A）溶液的保存穩定性也優異。更優選為聚烯烴樹脂（A）的熔解能（ΔE）為20（mJ/mg）～50（mJ/mg），進而優選為20（mJ/mg）～40（mJ/mg）。
本說明書中所謂“具有保存穩定性”，是指如下：向甲苯40 g、甲基環己烷40 g、甲基乙基酮10 g的混合溶媒中加入樹脂10 g，將樹脂加熱溶解並獲得透明的溶液後，在4℃下靜置1天，再次在25℃下靜置1天，此時無凝膠化或沉澱等外觀變化地保持流動性。
此處，對熱封性進行說明。 對於蓄電元件用包裝材而言，除接著強度及耐電解質溶液性以外，也進一步要求熱封性優異。 熱熔接樹脂膜（15）（熱封層）發揮在蓄電元件用容器內封入電解質溶液或電極等蓄電元件構件的功能。具體而言，使構成蓄電元件用容器的熱熔接樹脂膜（15）與相同或其他蓄電元件用容器（蓄電元件用包裝材）的熱熔接樹脂膜（15）對向配置，並利用熱使彼此熔接，由此將蓄電元件用容器密閉。就確保熱封強度（熱熔接樹脂膜（15）彼此的剝離強度）的觀點而言，優選為高溫、高壓下的熱封。 但是，若由熱封時的熱與壓力引起將熱熔接樹脂膜（15）與金屬箔（13）貼合的接著劑層（14）熔融或變形，則有可能導致電極端子與金屬箔（13）導通。在導通的情況下，不作為蓄電元件而發揮功能。因此，要求電極端子與金屬箔（13）的絕緣性不因熱封而受損，不會由熱封時的熱與壓力引起接著劑層（14）熔融或變形。通過使用熔點或熔解能（ΔE）在所述範圍內的聚烯烴樹脂（A），容易抑制、防止熱封時的接著劑層（14）的熔融或變形，因此優選。
聚烯烴樹脂（A）需要具有羧基或酸酐基，通過羧基或酸酐基與後述的硬化劑（C）的反應而形成牢固的交聯結構，由此可表現出充分的接著強度、耐電解質溶液性。 就接著性及溶解性優異的觀點而言，聚烯烴樹脂（A）優選為酸價P（mmol/g）為0.02～1.2。若為所述範圍內，則通過交聯反應而接著強度或在電解質溶液中的耐久性優異。另外，不易產生因過度的交聯而引起的塗膜的交聯收縮，接著強度或在溶劑中的溶解性優異。
作為導入羧基或酸酐基的方法，例如可列舉：使乙烯性不飽和羧基或其酸酐接枝聚合在不具有羧基或酸酐基的聚烯烴樹脂（A1）上的方法，或使烯烴單體與乙烯性不飽和羧酸或其酸酐進行共聚合的方法等。另外，也可通過使具有酸酐基的聚烯烴的酸酐基與水或醇等反應而獲得具有羧基的聚烯烴。其中，優選為使乙烯性不飽和羧基或其酸酐接枝聚合在不具有羧基或酸酐基的聚烯烴樹脂（A1）上而成的改性聚烯烴樹脂。聚烯烴樹脂（A）可單獨使用，也可任意地組合使用兩種以上。
聚烯烴的接枝聚合方法並無特別限定，例如可使用日本專利特開平11-293216中公開的方法。
作為可在聚烯烴的接枝聚合時使用的自由基引發劑，例如可使用過氧化苯甲醯、過氧化二碳酸二異丙酯、過氧化二碳酸二正丙酯、過氧化二枯基、過氧化二-叔丁基、過氧化新癸酸叔丁酯、過氧化2-乙基己酸叔丁酯、過氧化三甲基乙酸叔丁酯、2,5-二甲基-2,5-二(過氧化叔丁基)己烷等公知的有機過氧化物，可根據反應條件選擇最優選的有機過氧化物。這些可單獨使用，也可並用兩種以上。
所述聚烯烴樹脂（A1）並無特別限定，例如可列舉乙烯、丙烯、1-丁烯、丁二烯、異戊二烯、1-己烯、1-辛烯等烯烴單體的均聚物，烯烴單體彼此的共聚物或與其他單體的共聚物，以及所獲得的聚合物的氫化物或鹵化物等以烴骨架為主體的聚合物。優選為烯烴單體彼此的共聚物。
烯烴單體彼此的共聚物優選為1-丁烯與其他烯烴單體的共聚物。其他烯烴優選為乙烯、丙烯，作為1-丁烯與其他烯烴單體的共聚物，可列舉：乙烯與1-丁烯的二元共聚物、丙烯與1-丁烯的二元共聚物、乙烯與丙烯與1-丁烯的三元共聚物，更優選為丙烯與1-丁烯的二元共聚物。共聚合比優選為丙烯：1-丁烯=10：90～90：10（莫耳比），更優選為40：60～80：20（莫耳比）。丙烯與1-丁烯的共聚物中，丙烯未滿10莫耳%的情況下有時熔點低於55℃，丙烯多於90莫耳%的情況下有時熔點高於100℃。
可與烯烴單體共聚合的其他單體並無特別限定，例如可列舉： 苯乙烯、α-甲基苯乙烯、茚等芳香族乙烯化合物； (甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸山崳酯等(甲基)丙烯酸烷基酯化合物； (甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸異冰片酯等具有脂環結構的(甲基)丙烯酸酯化合物； (甲基)丙烯酸苄酯等具有芳香環的(甲基)丙烯酸酯化合物； (甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯等含羥基的(甲基)丙烯酸酯化合物； (甲基)丙烯酸二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸二乙基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸叔丁基氨基乙酯等具有氨基的(甲基)丙烯酸酯化合物； (甲基)丙烯醯胺、二甲基(甲基)丙烯醯胺、二甲基氨基丙基(甲基)丙烯醯胺、異丙基(甲基)丙烯醯胺、二乙基(甲基)丙烯醯胺、羥基乙基(甲基)丙烯醯胺等丙烯醯胺類； (甲基)丙烯腈、丙烯醯基嗎啉等。 就接枝聚合性的方面及與聚烯烴的相容性的方面而言，優選為苯乙烯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯。 所述乙烯性不飽和羧酸並無特別限定，例如可列舉：丙烯酸、甲基丙烯酸、馬來酸、富馬酸、丁烯酸、衣康酸等。這些乙烯性不飽和羧酸或其酸酐可僅使用一種，也可並用兩種以上。
烯烴單體的聚合方法並無特別限定，例如可利用日本專利特公平07-080948號中公開的方法等添加齊格勒-納塔催化劑（Ziegler-Natta catalysis）或茂金屬催化劑等金屬催化劑、或視需要的(甲基)鋁氧烷（(methyl)aluminoxane）等催化助劑進行聚合。
此外，聚烯烴樹脂（A）的重量平均分子量（Mw）是如以下般求出。 利用將TSKgel superHZM-N的管柱連接2根所得的東曹（Tosoh）股份有限公司製造的HLC-8220GPC系統，在管柱溫度40℃、洗脫液使用四氫呋喃、流量為每分鐘0.35 mL的條件下進行測定。樣品是將2 mg的聚烯烴樹脂（A）溶解在5 mL的四氫呋喃中而調整。另外，Mw是通過標準聚苯乙烯換算而算出。 在並用兩種以上的聚烯烴樹脂（A）的情況下，是指其混合物整體的重量平均分子量。
另外，熔點及熔解能（ΔE）可依據日本工業標準（Japanese Industrial Standard，JIS）K7121並通過差示掃描量熱法（Differential Scanning Calorimetry，DSC）測定來求出。具體而言如以下般求出。 直接使用直徑或各邊為0.5 mm以下的聚烯烴樹脂（A），對於超過0.5 mm的聚烯烴樹脂（A）而言，將聚烯烴樹脂（A）切斷為0.5 mm以下後，在容器中放入約10 mg的聚烯烴樹脂（A）。 以每分鐘10℃加熱至較熔點高約30℃的溫度，然後以每分鐘10℃冷卻至較Tg低約50℃的溫度為止。在無法觀測到明確的Tg的情況下，冷卻至較熔點低約50℃的溫度為止。然後，以每分鐘10℃加熱至較熔點高約30℃的溫度為止時，根據此時所顯示的與熔解相對應的峰值的峰頂來求出熔點。另外，ΔE是根據與熔解相對應的峰值從基線（base line）離開起直至再次回到基線為止的部分的面積而求出。 在並用兩種以上的聚烯烴樹脂（A）的情況下，熔點是根據高溫側的峰值的峰頂而求出，ΔE是根據由熔解所得的所有峰值面積的合計而算出。
＜聚合物（B）＞ 聚合物（B）具有羧基或酸酐基，重量平均分子量為200～13000。聚合物（B）與硬化劑（C）進行反應而形成細密的交聯結構，抑制電解質溶液的膨潤、滲透，與僅包含不含聚合物（B）的聚烯烴樹脂成分及硬化劑（C）的接著劑層相比，可飛躍性地提高在電解質溶液中的耐受性。
聚合物（B）例如可通過使具有不飽和羧酸或其酸酐的單量體進行聚合，或者使該單量體與其他單量體進行共聚合而獲得。
本發明中所使用的具有不飽和羧酸或其酸酐的單量體並無特別限定，例如作為具有羧基的例子，可列舉：丙烯酸、甲基丙烯酸、馬來酸、富馬酸、丁烯酸、衣康酸、及油酸或亞油酸等不飽和脂肪酸等。作為具有酸酐基的例子，可列舉馬來酸酐、衣康酸酐等。這些可僅使用一種，也可並用兩種以上。
可與不飽和羧酸或其酸酐進行共聚合的其他單量體並無特別限定，例如可列舉： 苯乙烯、α-甲基苯乙烯、茚等芳香族乙烯化合物； 丁烯、1-己烯、1-辛烯等脂肪族α-烯烴化合物； 丁二烯、異戊二烯、異丁烯等共軛二烯化合物； (甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯、(甲基)丙烯酸硬脂酯、(甲基)丙烯酸山崳酯等(甲基)丙烯酸烷基酯化合物； (甲基)丙烯酸環己酯、(甲基)丙烯酸異冰片酯等具有脂環結構的(甲基)丙烯酸酯化合物； (甲基)丙烯酸苄酯等具有芳香環的(甲基)丙烯酸酯化合物； (甲基)丙烯酸2-羥基乙酯、(甲基)丙烯酸2-羥基丙酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯等含羥基的(甲基)丙烯酸酯化合物； (甲基)丙烯酸二甲基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸二乙基氨基乙酯、(甲基)丙烯酸叔丁基氨基乙酯等具有氨基的(甲基)丙烯酸酯化合物； (甲基)丙烯醯胺、二甲基(甲基)丙烯醯胺、二甲基氨基丙基(甲基)丙烯醯胺、異丙基(甲基)丙烯醯胺、二乙基(甲基)丙烯醯胺、羥基乙基(甲基)丙烯醯胺等丙烯醯胺類； (甲基)丙烯腈、丙烯醯基嗎啉等。 這些單量體可僅使用一種，也可並用兩種以上。
聚合物（B）並無特別限定，可為無規聚合物、嵌段聚合物、接枝聚合物的任一種，這些聚合物中的酸酐基的至少一部分也可進行半酯化或半醯胺化。半酯化改性物可通過使用公知的半酯化反應法並使酸酐與公知的醇進行反應而獲得。半醯胺化改性物可通過使用公知的半醯胺化反應法並使酸酐與公知的胺進行反應而獲得。
另外，聚合物（B）也可為不飽和脂肪酸的二聚體或三聚體，這些也稱為二聚物酸。另外，其不飽和鍵也可進行氫化。氫化改性物可通過使用公知的氫化法並使聚合物（B）的不飽和基與氫進行反應而獲得。
作為聚合物（B）的優選例，可列舉不飽和羧酸或其酸酐的均聚物（b-1）。另外，作為聚合物（B），也優選為不飽和羧酸或其酸酐、與選自由芳香族乙烯化合物、脂肪族α-烯烴化合物、及共軛二烯化合物所組成的群組中的至少一種的聚合物（b-2）。通過使用聚合物（b-1）、（b-2），不易引起長時間浸漬於電解質溶液中時的成形部的外觀不良。脂肪族α-烯烴化合物優選為碳鏈數為6～30的α-烯烴。
作為不飽和羧酸或其酸酐的均聚物（b-1），可列舉：馬來酸聚合物、聚丙烯酸、不飽和脂肪酸的聚合物或者二聚物酸或其氫化物、馬來酸酐聚合物或其半酯化物或者半醯胺化物等。
作為不飽和羧酸或其酸酐與選自由芳香族乙烯化合物、脂肪族α-烯烴化合物、及共軛二烯化合物所組成的群組中的至少一種聚合物（b-2），可列舉：馬來酸酐/苯乙烯共聚物、馬來酸酐/α-烯烴共聚物、馬來酸酐/異丁烯共聚物、聚丁二烯/馬來酸酐接枝聚合物、或者這些聚合物的半酯化物或半醯胺化物等。
作為通過自由基反應製造聚合物（B）時所使用的自由基引發劑，可使用公知的偶氮系化合物或有機過氧化物。 作為偶氮系化合物的例子，例如可列舉：2,2'-偶氮雙(異丁腈)、2,2'-偶氮雙-2,4-二甲基戊腈、2,2'-偶氮雙(4-甲氧基-2,4-二甲基戊腈)、1,1'-偶氮雙-環己烷-1-甲腈等。作為所述有機過氧化物，可列舉：過氧化苯甲醯、過氧化二碳酸二異丙酯、過氧化二碳酸二正丙酯、過氧化二枯基、過氧化二-叔丁基、過氧化新癸酸叔丁酯、過氧化2-乙基己酸叔丁酯、過氧化三甲基乙酸叔丁酯、2,5-二甲基-2,5-二(過氧化叔丁基)己烷。這些可單獨使用，也可並用兩種以上。就反應性優異的觀點而言，優選為使用有機過氧化物。
聚合物（B）通過重量平均分子量為200～13000，與聚烯烴樹脂（A）的相容性優異，可獲得溶液的保存穩定性或接著劑的硬化性優異的接著劑。更優選為具有羧基或酸酐基的聚合物（B）的重量平均分子量為300～10000。 換言之，若聚合物（B）的重量平均分子量未滿200，則有可能接著劑層的機械強度變低而在電解質溶液中的耐受性不足。另外，若重量平均分子量大於13000，則有可能與聚烯烴樹脂（A）的相容性惡化，接著劑溶液的保存穩定性惡化，或接著劑膜白化而導致接著力惡化。
就可獲得在電解質溶液中的耐久性優異的接著劑的觀點而言，聚合物（B）優選為酸價X（mmol/g）為1.2～20。 若為所述範圍內，則通過交聯反應而在電解質溶液中的耐久性優異。另外，與聚烯烴樹脂（A）的相容性優異，接著強度得到優化。
聚合物（B）通過相對於聚烯烴樹脂（A）與具有羧基或酸酐基的聚合物（B）的和100重量%而含有0.2重量%～5重量%，可獲得在電解質溶液中的優異的耐久性。更優選為0.5重量%～4重量%。 換言之，若聚合物（B）的含量未滿0.2重量%，則有可能在長期的電解質溶液浸漬時引起接著強度的降低，或產生成形加工部的外觀不良。另外，若含量多於5重量%，則有可能接著劑膜變得過硬而導致接著力惡化，或在電解質溶液中的耐久性惡化。
＜其他聚烯烴樹脂＞ 在本實施形態中，在不損及發明的效果的範圍中，除具有羧基或酸酐基的聚烯烴樹脂（A）以外，也可並用不具有羧基或酸酐基的聚烯烴樹脂作為聚烯烴樹脂成分。其他聚烯烴樹脂的含量並無特別限定，在所述聚烯烴樹脂成分100重量%中，優選為未滿70重量%，更優選為未滿50重量%，進而優選為未滿30重量%。
＜硬化劑（C）＞ 其次，對本發明中使用的硬化劑（C）進行說明。 硬化劑（C）可通過與所述聚烯烴樹脂（A）及聚合物（B）的羧基或酸酐基進行反應而表現出充分的接著強度，即便長時間浸漬於電解質溶液中，也可抑制成形部的外觀不良，並將接著強度維持為高水準。
硬化劑（C）優選為具有選自異氰酸酯基、環氧基、碳二醯亞胺基、氮丙啶基中的至少一種以上的官能基，更優選為選自異氰酸酯基、環氧基中。 通過所述官能基與聚烯烴樹脂（A）及所述聚合物（B）的羧基或酸酐基進行反應，可獲得在電解質溶液中具有高的耐久性的交聯結構。
具有異氰酸酯基的硬化劑（C）並無限定，可優選地使用眾所周知的二異氰酸酯及由這些衍生出的化合物。 例如可例示：2,4-甲苯二異氰酸酯、2,6-甲苯二異氰酸酯、亞二甲苯基二異氰酸酯、二苯基甲烷二異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯、1,5-萘二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯、雙(4-異氰酸酯基環己基)甲烷、或氫化二苯基甲烷二異氰酸酯等二異氰酸酯及由這些二異氰酸酯衍生出的化合物。作為由二異氰酸酯衍生出的化合物，可列舉：所述二異氰酸酯的異氰脲酸酯體、加合物體、縮二尿素型體、脲二酮體、脲基甲酸酯體、具有異氰酸酯殘基的預聚物（由二異氰酸酯與多元醇獲得的低聚合物）、或者這些的複合體等。這些可單獨使用，也可任意地組合使用兩種以上。其中，就在電解質溶液中的耐久性優異的觀點而言，優選為含有選自縮二脲體、異氰脲酸酯體、尿素二酮體中的結構的硬化劑（C）。
作為具有異氰酸酯基的硬化劑（C）的市售品，例如可列舉：日本聚氨酯股份有限公司製造的克羅奈特（Coronate）HX、HL、L、2770，旭化成化學股份有限公司製造的多耐德（Duranate）24A-100、TPA-100、P301-75E、TSE-100、MFA-75B、MHG80-B，三井化學股份有限公司製造的塔克奈特（Takenate）D-110N、D-120N、D-127N、D-160N、D-170N、D-165N、D-178N等。
具有環氧基的硬化劑（C）並無限定，可優選地使用眾所周知的環氧化合物。 例如可列舉：雙酚A二縮水甘油醚、改性雙酚A二縮水甘油醚、酚醛清漆縮水甘油醚、甘油聚縮水甘油醚、聚甘油聚縮水甘油醚、N,N-雙(2,3-環氧基丙基)苯胺、2-甲基-N,N-雙(2,3-環氧基丙基)苯胺、N,N-二縮水甘油基苯胺、N,N-二縮水甘油基-2-甲基苯胺、N,N,N',N'-四(2,3-環氧基丙基)-1,4-苯二胺、N,N,N',N'-四(氧雜環丙烷-2-基甲基)-4,4'-亞甲基雙苯胺、N,N-二縮水甘油基-4-(縮水甘油氧基)苯胺等具有芳香族氨基的環氧化合物、2,4,6-三(縮水甘油氧基)-1,3,5-三嗪等具有三嗪骨架的環氧化合物等。這些可單獨使用，也可任意地組合使用兩種以上。
作为具有环氧基的硬化剂（C）的市售品，例如可列舉：三菱化学股份有限公司製造的jER-828、jER-834、jER-1001、jER-1002、jER-1004、jER-604、jER-630，艾迪科（ADEKA）股份有限公司製造的艾迪科樹脂（Adeka resin）EP-4100、EP-4340、EP-4901、EP-4950、EP-4000、EP-4005、EP-3950S、EP-3980S，長瀨化成（Nagase ChemteX）股份有限公司製造的丹納考爾（Denacol）EX-611、EX614、EX-411、EX-211、R-45EPT，日產化學股份有限公司製造的TEPIC-G、TEPIC-S、TEPIC-SP、TEPIC-SS、TEPIC-HP、TEPIC-L、TEPIC-PAS、TEPIC-VL，三菱氣體化學股份有限公司製造的特拉德（TETRAD）-X、特拉德（TETRAD）-C等。
具有碳二醯亞胺基的硬化劑（C）並無限定，但可優選地使用眾所周知的碳二醯亞胺化合物。例如可列舉具有異氰酸酯基的硬化劑中例示的眾所周知的二異氰酸酯及衍生物的縮聚物。這些可單獨使用，也可任意地組合使用兩種以上。
作為具有碳二醯亞胺基的硬化劑（C）的市售品，例如可列舉日清紡化學股份有限公司製造的卡保迪萊（Carbodilite）V-01、V-03、V-05、V-07、V-09等。
具有氮丙啶基的硬化劑（C）並無限定，但可優選地使用眾所周知的氮丙啶化合物。例如可列舉：N,N'-六亞甲基-1,6-雙(1-氮丙啶羧基醯胺)、N,N'-二苯基甲烷-4,4'-雙(1-氮丙啶羧基醯胺)、三羥甲基丙烷-三-β-氮丙啶基丙酸酯、N,N'-甲苯-2,4-雙(1-氮丙啶羧基醯胺)、三亞乙基三聚氰胺、三羥甲基丙烷-三-β-(2-甲基氮丙啶)丙酸酯、雙異鄰苯二甲醯基-1,2-甲基氮丙啶、三(1-氮丙啶基)氧化膦、三(2-甲基-1-氮丙啶基)氧化膦等。這些可單獨使用，也可任意地組合使用兩種以上。
作為具有氮丙啶基的硬化劑（C）的市售品，例如可列舉日本催化劑股份有限公司製造的凱米塔特（chemitite）PZ-33、相互藥工股份有限公司製造的庫勞斯林科（CROSSLINKER）CL-427等。
在將接著劑組合物中所含的聚烯烴樹脂（A）設為i克（g）、將具有羧基或酸酐基的聚合物（B）設為j克（g）、將硬化劑（C）的官能基設為Z毫莫耳（mmol）的情況下，以Z/（P*i+X*j）（P：聚烯烴樹脂（A）的酸價，X：聚合物（B）的酸價）成為0.3～10的範圍而包含硬化劑（C），更優選為以0.5～7的範圍包含。此外，本說明書中“*”表示乘算記號。 若為0.3～10的範圍內，則相對於源自聚烯烴樹脂（A）中的羧基的活性氫的環氧基的量適合，因此通過交聯結構而凝聚力、接著強度、在電解質溶液中的耐久性優異。另外，難以過量地存在未反應的硬化劑（C），因此在電解質溶液中的耐久性也優化。
本實施形態的接著劑可進一步含有矽烷偶合劑。作為矽烷偶合劑，例如可列舉：乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷等具有乙烯基的三烷氧基矽烷，3-氨基丙基三乙氧基矽烷、N-(2-氨基乙基)3-氨基丙基三甲氧基矽烷等具有氨基的三烷氧基矽烷，3-縮水甘油氧基丙基三甲氧基矽烷、2-(3,4-環氧基環己基)乙基三甲氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三乙氧基矽烷等具有縮水甘油基的三烷氧基矽烷等。以接著劑的固體成分為基準，矽烷偶合劑的添加量優選為0.1質量%～5質量%，更優選為0.5質量%～3質量%。由此，可提高與金屬箔的接著強度。
另外，本實施形態的接著劑可進一步含有磷的含氧酸或其衍生物。磷的含氧酸或其衍生物中，磷的含氧酸只要具有至少一個游離的含氧酸即可，例如可列舉：次亞磷酸（hypophosphorus acid）、亞磷酸、正磷酸、次磷酸等磷酸類，偏磷酸、焦磷酸、三聚磷酸、多磷酸、超磷酸等縮合磷酸類。另外，作為磷的含氧酸的衍生物，可列舉使所述磷的含氧酸以殘留至少一個游離的含氧酸的狀態與醇類局部地酯化而成的化合物等。作為這些醇，可列舉：甲醇、乙醇、乙二醇、甘油等脂肪族醇，苯酚、二甲苯酚、對苯二酚、鄰苯二酚、間苯三酚等芳香族醇等。磷的含氧酸或其衍生物也可組合使用兩種以上。以接著劑的固體成分為基準，磷的含氧酸或其衍生物的添加量優選為0.01質量%～10質量%，更優選為0.05質量%～5質量%，特別優選為0.1質量%～1質量%。由此，可提高電解質溶液浸漬後的接著強度。
本發明的接著劑可進一步含有環氧磷酸酯樹脂。所述環氧磷酸酯樹脂為環氧樹脂的環氧基與磷酸反應，環氧基開環，利用磷酸酯鍵將環氧樹脂部分與磷酸部分鍵合而成的樹脂。由此，可提高電解質溶液浸漬後的接著強度。
優選的環氧磷酸酯樹脂為下述通式（1）、通式（2）所表示的化合物。
通式（1） [化1]
通式（2） [化2]
作為與磷酸反應的環氧樹脂，例如可列舉：雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚AD型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、脂環式環氧樹脂、縮水甘油酯型環氧樹脂、縮水甘油胺型環氧樹脂、雜環式環氧樹脂、二芳基碸型環氧樹脂、對苯二酚型環氧樹脂及這些的改性物等。
作為環氧磷酸酯樹脂，也可使用市售品。具體而言，優選為烏拉德（URAD）-DD79（日本DSM公司製造）。進而，也優選為具有與所述烏拉德（URAD）-DD79同等的特性值的環氧磷酸酯樹脂。
本實施形態的接著劑可含有鄰苯二酚或其衍生物。具體可列舉：鄰苯二酚、叔丁基鄰苯二酚、腎上腺素（adrenaline）、去甲腎上腺素（noradrenaline）、多巴胺（dopamine）、去甲二氫愈創木酸（nordihydroguaiaretic acid）等。由此，可提高與金屬箔的接著強度。
本實施形態的接著劑組合物也可包含有機溶劑。有機溶劑並無特別限定，優選為可以單獨溶劑或混合溶劑的形式將本接著劑組合物中使用的材料溶解、與硬化劑（C）的反應性為非活性、且可通過接著劑塗敷時的乾燥步驟的過熱揮發而加以去除者。作為這些溶劑的具體例，例如可列舉：甲苯、二甲苯等芳香族系有機溶劑； 正己烷、正庚烷等脂肪族系有機溶劑； 環己烷、甲基環己烷等脂環族系有機溶劑； 甲基乙基酮、甲基異丁基酮、環己酮等酮系溶劑； 乙酸乙酯、乙酸丁酯等酯系溶劑； 乙醇、甲醇、正丙醇、2-丙醇、丁醇、己醇等醇系溶劑； 二異丙醚、丁基溶纖劑、四氫呋喃、二噁烷、丁基卡必醇等醚系溶劑； 二乙二醇單甲醚、三乙二醇單甲醚、丙二醇單甲醚等二醇醚系溶劑； 乙二醇單甲醚乙酸酯、丙二醇單甲醚乙酸酯、二乙二醇單乙醚乙酸酯等二醇酯系溶劑等，這些溶劑可單獨使用，也可並用兩種以上。 這些溶劑中，就聚烯烴樹脂（A）的溶液的保存穩定性的方面而言，優選為芳香族系有機溶劑與酮系溶劑並用、芳香族系有機溶劑與醇系溶劑並用、脂環族系有機溶劑與酮系溶劑並用、脂環族系有機溶劑與醇系溶劑並用。
本實施形態的接著劑組合物中，也可在不損及發明的效果的範圍內，視需要調配粘合賦予劑、塑化劑等公知的添加劑。 作為本實施形態中可使用的粘合賦予劑，可列舉：聚萜烯樹脂、松香系樹脂、脂肪族系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、共聚合系石油樹脂、苯乙烯樹脂及氫化石油樹脂等，所述粘合賦予劑是出於提高接著強度的目的而使用。這些粘合賦予劑可單獨使用，也可任意地組合使用兩種以上。 另外，作为本實施形態中使用的塑化剂，可列舉：聚異戊二烯、聚丁烯等液狀橡膠或工藝油等。
本實施形態的接著劑組合物適合用於金屬箔（13）與熱熔接樹脂膜（15）的層疊。
＜金屬箔＞ 作為金屬箔（13）的金屬，可列舉：鋁、銅、鎳、鋼、不銹鋼材（SUS）等。這些金屬箔也可為實施了各種表面處理的金屬箔。作為表面處理的例子，例如有噴砂（sand blast）處理、研磨處理等物理處理或利用蒸鍍的脫脂處理、蝕刻處理、塗布偶合劑或塗劑的底漆處理等表面處理。用以形成表面處理層的處理劑優選為包含與硬化劑（C）中的官能基反應的官能基，更優選為以包含選自由羧酸基、羥基及氨基所組成的群組中的至少一種官能基為宜。此處所謂的氨基，是一級胺與二級胺、及亞氨基。通過在金屬箔（13）表面上設置包含此種官能基的表面處理層，在使接著劑組合物熱硬化時，接著劑層中的環氧基與表面處理層中的所述官能基反應，由此可獲得初期接著強度大、耐電解質溶液性優異的層疊體，故優選。
＜熱熔接樹脂膜＞ 熱熔接樹脂膜（15）並無特別限定，優選為聚烯烴系膜，且優選為包含選自由聚乙烯、聚丙烯、烯烴系共聚物、這些化合物的酸改性物及離子聚合物所組成的群組中的至少一種熱塑性樹脂的未延伸膜。熱熔接樹脂膜的厚度並無特別限定，但優選為20 μm～150 μm。
使用本實施形態的接著劑組合物而成的層疊體例如可如以下般而獲得。 將本實施形態的接著劑組合物塗敷於金屬箔（13）（或熱熔接樹脂膜（15））的其中一面，使溶劑揮散（乾燥）而形成未硬化的接著劑層，在60℃～150℃、加壓下在所述未硬化的接著劑層的表面上重疊熱熔接樹脂膜（或金屬箔）後，在40℃～80℃下靜置1天～10天左右，使接著劑層充分硬化（也稱為老化），將金屬箔與熱熔接樹脂膜貼合，由此可獲得層疊體。 接著劑組合物的塗敷可使用缺角輪塗布機（comma coater）等通常的塗敷機。另外，乾燥硬化時的硬化接著劑層的厚度（量）優選為0.5 g/m2
～10 g/m2
左右。
本實施形態的蓄電元件用包裝材可在金屬箔（13）的另一面（不與由本實施形態的接著劑組合物所形成的內層側接著劑層（14）相接的面）上，隔著外層側接著劑層（12）而形成外層側樹脂膜（11）。 外層側樹脂膜（11）可預先使用接著劑組合物（可與本實施形態的接著劑組合物相同，也可不同）層疊在金屬箔（13）上，也可在使用本實施形態的接著劑組合物而獲得金屬箔（13）與熱熔接樹脂膜（15）的層疊體後，在金屬箔（13）上隔著外層側接著劑層（12）而層疊外層側樹脂膜（11）。 作為所使用的外層側樹脂膜（11），可列舉聚酯樹脂或聚醯胺樹脂（尼龍）等的延伸膜等。外層側樹脂膜層（11）在使用層疊體作為蓄電元件用包裝材來形成蓄電元件用容器時，位於不與電解質溶液接觸的外側。
關於本實施形態的蓄電元件用容器，可使用所述的蓄電元件用包裝材，以外層側樹脂膜層（11）構成凸面、熱熔接樹脂膜（15）構成凹面的方式成型而獲得。 此外，本說明書中所謂“凹面”，是指在將平坦狀態的電池用包裝材進行成型加工而製成如圖2所示的托盤狀的情況下，可將電解質溶液收納在內部的具有凹陷的面，本說明書中所謂“凸面”，是指所述具有凹陷的面的自身背面（相反側的面、背側的面）。
二次電池等蓄電元件具備電池本體、分別與所述電池本體的正極及負極接合而成的多個端子、電池容器以及電解質溶液。所述電池容器是由隔著由本發明的接著劑組合物所形成的接著劑層（14）將金屬箔（13）與熱熔接樹脂膜（15）層疊而成的層疊體所得，所述熱熔接樹脂膜與所述電解質溶液相接。
電解質溶液開始從熱熔接樹脂膜（15）向金屬箔（13）滲透，但由本發明的接著劑組合物所形成的接著劑層（14）對電解質溶液的耐受性優異，因此熱熔接樹脂膜與金屬箔之間的接著強度不會降低，不會產生漏液等問題。 [實施例]
以下，通過實施例對本發明進行更詳細說明，但以下的實施例絲毫不限制本發明的權利範圍。此外，實施例中的各評價是依據下述方法。此外，實施例中，%表示質量%，份表示質量份。 ＜酸價的定量＞ 使所秤量的試樣a（g）溶解於回流的二甲苯中，並冷卻至室溫後，將酚酞作為指示劑，使用0.1 M的乙醇性氫氧化鉀進行滴定，由此進行定量。將指示劑的呈色殘留10秒鐘的時刻作為滴定的終點。若將滴定量設為b（mL），則可由以下的式子求出酸價。 酸價=0.1*b/a
＜重量平均分子量＞ 利用將TSKgel superHZM-N的管柱連接2根所得的東曹（Tosoh）股份有限公司製造的HLC-8220GPC系統，在洗脫液使用四氫呋喃，將管柱溫度設為40℃，流量為每分鐘0.35 mL的條件下進行測定。樣品是將2 mg的聚烯烴樹脂（A）溶解在5 mL的四氫呋喃中而調整。另外，重量平均分子量是通過標準聚苯乙烯換算而算出。
＜熔點、熔解能（ΔE）＞ 熔點及ΔE可依據JIS K7121並通過DSC測定而求出。具體的測定方法如所述般。
＜共聚合組成比＞ 聚烯烴的共聚合組成比是使用日本電子股份有限公司製造的核磁共振（Nuclear Magnetic Resonance，NMR）（JNM-LA400）並通過13
C的測定而求出。 將20 mg樣品溶解在1 mL的氘代氯仿中進行測定。在25 ppm～30 ppm處包含源自丙烯的次甲基，在30 ppm～35 ppm處包含源自1-丁烯的次甲基。根據各峰值的積分比求出共聚合組成比。
＜聚烯烴樹脂（A）的製備＞ ＜製造例1＞ 作為聚烯烴聚合反應，在經氮氣置換的內體積500 mL的玻璃制高壓釜中投入250 mL純化甲苯、以Al原子換算計為0.5 mg的甲基鋁氧烷、以Zr原子換算計為1.25 μg原子的二氯化二甲基矽烷基-雙-(4,5,6,7,8-五氫薁-2-基)鋯，升溫至20℃。繼而，一面以100 L/hr的一定速度供給丙烯，一面以在20℃下維持1.32 MPa的一定壓力的方式連續供給1-丁烯單體，開始聚合。在20℃下進行8小時聚合後，添加異丙醇而停止聚合。將所獲得的聚合物溶液添加至大量的甲醇中，使聚合物析出。將所析出的聚合物過濾、乾燥，由此獲得以丙烯/1-丁烯=72/28（莫耳比）共聚合而成的聚烯烴。 作為與聚烯烴的單體接枝反應，向內體積2 L的玻璃制反應容器中裝入所獲得的聚烯烴380 g、甲苯600 g、作為接枝單體的馬來酸酐16 g，在氮氣流下進行加熱溶解，並將溶液溫度設為100℃。攪拌1小時後，添加過氧化(2-乙基己酸)叔丁酯4 g，在所述溫度下持續反應4小時。將如此獲得的聚合物溶液一面攪拌一面添加至大量的甲醇中，使聚合物析出。將所析出的聚合物過濾後利用甲醇清洗數次，進行乾燥，由此獲得聚烯烴樹脂（A1）。關於所獲得的聚烯烴樹脂（A1），根據GPC測定確認到可去除聚烯烴樹脂（A1）以外的成分。 聚烯烴樹脂（A1）的Mw、酸價P、熔點、ΔE分別為186000、0.018 mmol/g、76℃、30 mJ/mg。
＜製造例2＞ 在聚烯烴聚合反應時以20 L/hr的流量供給丙烯，使用以Al原子換算計為0.4 mg的甲基鋁氧烷、以Zr原子換算計為1 μg原子的二氯化二甲基矽烷基-雙-(4,5,6,7,8-五氫薁-2-基)鋯，在與聚烯烴的單體接枝反應時，使用聚烯烴388 g、作為接枝單體的馬來酸酐10 g、作為自由基引發劑的過氧化(2-乙基己酸)叔丁酯2 g，除此以外利用與製造例1相同的方法來獲得以丙烯/1-丁烯=19/81（莫耳比）共聚合而成的聚烯烴樹脂（A2）。 聚烯烴樹脂（A2）的Mw、酸價P、熔點、ΔE分別為290000、0.06 mmol/g、58℃、27 mJ/mg。
＜製造例3＞ 在聚烯烴聚合反應時以150 L/hr的流量供給丙烯，在與聚烯烴的單體接枝反應時，使用聚烯烴379 g、作為接枝單體的馬來酸酐15 g、甲基丙烯酸月桂酯4 g、作為自由基引發劑的過氧化(2-乙基己酸)叔丁酯2 g，除此以外利用與製造例1相同的方法來獲得以丙烯/1-丁烯=86/14（莫耳比）共聚合而成的聚烯烴樹脂（A3）。 聚烯烴樹脂（A3）的Mw、酸價P、熔點、ΔE分別為194000、0.12 mmol/g、92℃、28 mJ/mg。
＜製造例4＞ 在聚烯烴聚合反應時以85 L/hr的流量供給丙烯，在與聚烯烴的單體接枝反應時，使用聚烯烴350 g、作為接枝單體的馬來酸酐40 g、作為自由基引發劑的過氧化(2-乙基己酸)叔丁酯10 g，除此以外利用與製造例1相同的方法來獲得以丙烯/1-丁烯=67/33（莫耳比）共聚合而成的聚烯烴樹脂（A4）。 聚烯烴樹脂（A4）的Mw、酸價P、熔點、ΔE分別為165000、0.3 mmol/g、74℃、28 mJ/mg。
＜製造例5＞ 在聚烯烴聚合反應時，使用以Al原子換算計為1.5 mg的甲基鋁氧烷、以Zr原子換算計為3.5 μg原子的二氯化二甲基矽烷基-雙-(4,5,6,7,8-五氫薁-2-基)鋯，在與聚烯烴的單體接枝反應時，使用聚烯烴380 g、作為接枝單體的馬來酸酐18 g、作為自由基引發劑的過氧化(2-乙基己酸)叔丁酯2 g，除此以外利用與製造例1相同的方法來獲得以丙烯/1-丁烯=73/27（莫耳比）共聚合而成的聚烯烴樹脂（A5）。 聚烯烴樹脂（A5）的Mw、酸價P、熔點、ΔE分別為60000、0.12 mmol/g、76℃、26 mJ/mg。
＜製造例6＞ 在聚烯烴聚合反應時，使用以Al原子換算計為0.25 mg的甲基鋁氧烷、以Zr原子換算計為0.5 μg原子的二氯化二甲基矽烷基-雙-(4,5,6,7,8-五氫薁-2-基)鋯，在與聚烯烴的單體接枝反應時，使用聚烯烴380 g、作為接枝單體的馬來酸酐18 g、作為自由基引發劑的過氧化(2-乙基己酸)叔丁酯2 g，除此以外利用與製造例1相同的方法來獲得以丙烯/1-丁烯=72/28（莫耳比）共聚合而成的聚烯烴樹脂（A6）。 聚烯烴樹脂（A6）的Mw、酸價P、熔點、ΔE分別為376000、0.11 mmol/g、77℃、26 mJ/mg。
＜製造例7＞（比較用） 使用可樂麗股份有限公司製造的可樂普林（Kuraprene）LIR-403（馬來化聚異戊二烯）作為聚烯烴樹脂（A7）。 聚烯烴樹脂（A7）的Mw、酸價P分別為45000、0.1 mmol/g，不具有熔點。
＜聚合物（B）的製備＞ ＜製造例8＞ 使用克雷威利（Cray Valley）公司製造的SMA2625（苯乙烯/馬來酸酐共聚物的半酯化物）作為聚合物（B1）。 聚合物（B1）的Mw、酸價X分別為9000、3.9 mmol/g。
＜製造例9＞ 使用三菱化學股份有限公司製造的達亞卡魯那（daiyakaruna）30（馬來酸酐/碳鏈數為20～28的α-烯烴共聚物）作為聚合物（B2）。 聚合物（B2）的Mw、酸價X分別為9000、1.3 mmol/g。
＜製造例10＞ 使用巴斯夫（BASF）公司製造的塚克力（Joncryl）68（苯乙烯/丙烯酸共聚物）作為聚合物（B3）。 聚合物（B3）的Mw、酸價X分別為10000、3.5 mmol/g。
＜製造例11＞ 使用禾大（Croda）公司製造的普裡珀路（Pripol）1009（不飽和脂肪酸的氫化二聚物酸）作為聚合物（B4）。 聚合物（B4）的Mw、酸價X分別為900、2.4 mmol/g。
＜製造例12＞ 使用可樂麗股份有限公司製造的乙索半（isobam）600（馬來酸酐/異丁烯共聚物）作為聚合物（B5）。 聚合物（B5）的Mw、酸價X分別為7000、14.1 mmol/g。
＜製造例13＞ 使用克雷威利（Cray Valley）公司製造的瑞考（Ricon）130MA20（馬來酸接枝改性聚丁二烯）作為聚合物（B6）。 聚合物（B6）的Mw、酸價X分別為6500、2.1 mmol/g。
＜製造例14＞ 使用克雷威利（Cray Valley）公司製造的SMA3940（苯乙烯/馬來酸酐共聚物的半酯化物）作为聚合物（B7）。 聚合物（B7）的Mw、酸價X分別為11000、1.9 mmol/g。
＜製造例15＞ 在具備攪拌機、溫度計、回流冷凝器、氮氣導入管的1 L四口燒瓶中裝入甲基乙基酮160 g與馬來酸酐38.9 g，一面導入氮氣一面使用90℃的水浴進行加熱攪拌。在保持為回流狀態的情況下添加過氧化三甲基乙酸叔丁酯1.1 g，並進行4小時加熱攪拌來使其反應。使用蒸發器將以所述方式獲得的溶液蒸餾去除溶劑與未反應的馬來酸酐後，充分地進行乾燥，由此獲得馬來酸聚合物。將以所述方式獲得的聚合物設為聚合物（B8）。 聚合物（B8）的Mw、酸價X分別為250、16.9 mmol/g。
＜製造例16＞ 在具備攪拌機、溫度計、回流冷凝器、氮氣導入管的1 L四口燒瓶中裝入甲基乙基酮150 g，一面導入氮氣一面使用90℃的水浴進行加熱攪拌。在保持為回流狀態的情況下，使用滴加漏斗花費2小時滴加將甲基丙烯酸15 g、甲基丙烯酸月桂酯40 g、甲基丙烯酸甲酯45 g、及過氧化三甲基乙酸叔丁酯1.5 g均勻地混合而成的溶液，從而進行反應。滴加完成後持續加熱攪拌2小時，然後添加過氧化三甲基乙酸叔丁酯0.15 g，進而進行3小時加熱攪拌。使用蒸發器將以所述方式獲得的樹脂溶液濃縮並使其乾燥，由此獲得聚合物（B9）。 聚合物（B9）的Mw、酸價X分別為9000、17.0 mmol/g。
＜主劑的製備＞ 在玻璃容器中以相對於聚烯烴樹脂（A）與聚合物（B）的和100重量%的聚合物（B）的含有率成為表1記載的值的方式，調配共計20 g的聚烯烴樹脂（A）與聚合物（B），以甲基環己烷/甲基乙基酮=7/3（重量比）的混合溶媒80 g將其溶解，由此製備固體成分濃度20%的樹脂溶液，將其用作主劑溶液。
＜硬化劑的製備＞ ＜硬化劑的製備例1＞ 在玻璃容器中加入旭化成化學股份有限公司製造的多耐德（Duranate）TPA-100（六亞甲基二異氰酸酯的三聚體、異氰酸酯基的官能基量為5.2 mmol/g）50 g、乙酸乙酯50 g並使其溶解，由此獲得固體成分濃度為50%的溶液。將其設為硬化劑（C1）。
＜硬化劑的製備例2＞ 在玻璃容器中加入三菱化學股份有限公司製造的jER-604（四縮水甘油基二氨基二苯基甲烷、環氧基的官能基量為10.0 mmol/g）50 g、乙酸乙酯50 g並使其溶解，由此獲得固體成分濃度為50%的溶液。將其設為硬化劑（C2）。
＜硬化劑的製備例3＞ 在玻璃容器中加入日清紡化學股份有限公司製造的卡保迪萊（Carbodilite）V-05（1,3-雙(2-異氰酸基-2-丙基)苯的縮合反應物、碳二醯亞胺基的官能基量為3.8 mmol/g、異氰酸酯基的官能基量為1.9 mmol/g）50 g並使其溶解，由此獲得固體成分濃度為50%的溶液。將其設為硬化劑（C3）。
＜硬化劑的製備例4＞ 在玻璃容器中加入日本催化劑股份有限公司製造的凱米塔特（chemitite）PZ-33（三(1-氮丙啶丙酸)1,1,1-丙烷三基三亞甲基、氮丙啶基的官能基量為6.3 mmol/g）50 g、乙酸乙酯50 g並使其溶解，由此獲得固體成分濃度為50%的溶液。將其設為硬化劑（C4）。
＜金屬箔的製作＞ ＜處理鋁的製作例1＞ 使3.8份的多羧酸樹脂（壓克力賽特（Acryset）、EMN-260E、日本催化劑股份有限公司製造）、2份的正磷酸及4份的氟化鉻（III）溶解在990份的蒸餾水中，進而使0.2份的含噁唑啉基的聚合物（愛波卡斯（Epocros）WS-700、日本催化劑股份有限公司製造）溶解，由此製作固體成分濃度1%的處理劑1。 在實施了脫脂處理的鋁箔（40 μm）的其中一面上以乾燥塗布量成為50 mg/m2
的方式塗敷處理液1，在150℃下乾燥，由此獲得在表面處理層中具有源自多羧酸樹脂的羧基的AL-1。
＜處理鋁的製作例2＞ 使1份的氨基化苯酚聚合物、0.5份的氟化鉻（III）及2份的磷酸溶解在346.5份的蒸餾水中，由此製作固體成分濃度1%的處理劑2。 在實施了脫脂處理的鋁箔（40 μm）的其中一面上以乾燥塗布量成為50 mg/m2
的方式塗敷處理液2，在150℃下乾燥，由此獲得在表面處理層中具有源自氨基化苯酚聚合物的羥基的AL-2。
＜處理鋁的製作例3＞ 將9.1份的氧化鈰、0.9份的磷酸鈉鹽及90份的蒸餾水混合，由此獲得固體成分濃度10%的氧化鈰溶膠（處理劑3）。 在實施了脫脂處理的鋁箔（40 μm）的其中一面上以乾燥塗布量成為80 mg/m2
的方式塗敷處理液3，在200℃下乾燥，由此獲得在表面處理層中具有源自磷酸的羥基的AL-3。
＜處理鋁的製作例4＞ 使4.5份的聚乙烯亞胺、0.5份的丙烯酸-異丙烯基噁唑啉共聚物及95份的蒸餾水混合，由此製作固體成分濃度5%的處理劑4。 在處理鋁AL-3的表面處理層面上進一步以乾燥塗布量成為25 mg/m2
的方式塗敷處理液4，在200℃下乾燥，由此獲得在表面處理層中具有源自聚乙烯亞胺的氨基的AL-4。
＜實施例1～實施例23、比較例1～比較例4＞ 以成為表2所示的Z/（P*i+Z*j）的值的方式，調配各種主劑溶液與硬化劑溶液，並利用甲基環己烷/甲基乙基酮=7/3（重量比）的混合溶媒進行稀釋，調整為固體成分濃度15%而製作接著劑組合物。其中，關於實施例23，固體成分濃度為15%而粘度高，因此調整為固體成分10%來製作接著劑組合物。 依據後述的方法來製作表2記載的金屬箔與未延伸聚丙烯膜的層疊體，並評價初期接著強度、電解質溶液浸漬後的接著強度、電解質溶液浸漬後的成形部外觀變化的有無。
[表1] 
[表2] 
表1、表2中的記號如以下般。 LMA：甲基丙烯酸月桂酯 MMA：甲基丙烯酸甲酯 MAA：甲基丙烯酸
＜性能試驗＞ （尼龍/處理鋁層壓膜的製作） 相對於處理鋁的非處理面，以乾燥塗布量成為4 g/m2
的方式塗敷氨基甲酸酯系乾式層壓接著劑（東洋莫頓（Toyo morton）股份有限公司製造的“AD502/CAT10”），在100℃下乾燥1分鐘後，貼合厚度25 μm的二軸延伸尼龍膜。然後，在60℃下對所獲得的層疊體進行7天的硬化（老化），從而使接著劑充分硬化。以下將以所述方式獲得的尼龍/處理鋁層壓膜稱為“ONY/AL層疊膜”。
（尼龍/處理鋁/未延伸聚丙烯層壓膜的製作） 相對於ONY/AL層疊膜的鋁處理面，以乾燥塗布量成為2 g/m2
的方式塗敷實施例及比較例的各接著劑，在100℃下乾燥1分鐘後，貼合厚度30 μm的未延伸聚丙烯膜（CPP）。然後，在40℃下對所獲得的層疊體進行7天的老化，從而使接著劑充分硬化。以下將以所述方式獲得的尼龍/處理鋁/CPP層壓膜稱為“ONY/AL/CPP層疊膜”。
（處理鋁/未延伸聚丙烯層壓膜的製作） 相對於處理鋁的處理面，以乾燥塗布量成為2 g/m2
的方式塗敷各接著劑，在100℃下乾燥1分鐘後，貼合厚度30 μm的CPP。然後，在40℃下對所獲得的層疊體進行7天的老化，從而使接著劑充分硬化。以下將以所述方式獲得的處理鋁/CPP層壓膜稱為“AL/CPP層疊膜”。
[初期接著強度（電解質溶液浸漬前）] 將所述AL/CPP層疊膜在25℃、濕度65%的環境下靜置6小時後，分別切斷為200 mm×15 mm的大小，依據ASTM-D1876-61的試驗法，使用拉伸試驗機在25℃、濕度65%的環境下，以負荷速度100 mm/min進行T型剝離試驗。以5個試片的平均值表示鋁箔/CPP間的剝離強度（N/15 mm寬）。按照以下基準對結果進行判定。 ◎：實用方面優異：7 N以上 ○：實用範圍：5 N以上且未滿7 N ×：無法實用：未滿5 N
[電解質溶液浸漬後的接著強度] 在85℃下將初期接著強度試驗中使用的相同的試片在電解質溶液[將六氟磷酸鋰溶解於碳酸乙二酯/碳酸二乙酯/碳酸二甲酯=1/1/1（容積比），製成1 mol/l的六氟磷酸鋰溶液而成者]中浸漬7天。然後取出試片，以流水清洗約10分鐘左右，利用紙手帕（paper wiper）將水充分拭去後，與浸漬試驗前的接著強度同樣地測定試片的接著強度。按照以下基準對測定結果進行判定。 ◎：實用方面優異：7 N以上 ○：實用範圍：5 N以上且未滿7 N ×：無法實用：未滿5 N
[電解質溶液浸漬後的成形部外觀變化的有無] 將所述ONY/AL/CPP層疊膜形成為110 mm×180 mm的坯料形狀，利用直型模具（沖頭形狀的長邊為60 mm、短邊為45 mm，拐角R=1 mm～2 mm，沖頭肩R=1 mm，模肩R=0.5 mm）以成形高度為5 mm的方式拉延而進行1階段成形。其次，在85℃下將成形的層疊膜在電解質溶液[將六氟磷酸鋰溶解於碳酸乙二酯/碳酸二乙酯/碳酸二甲酯=1/1/1（容積比），製成1 mol/l的六氟磷酸鋰溶液而成者]中浸漬7天。然後取出成形的層疊膜，以流水清洗約10分鐘左右，利用紙手帕將水充分拭去後，以目視評價成形部位的AL/CPP表面的外觀變化的有無。按照以下基準對結果進行判定。 ◎：實用方面優異：無浮起、白化 ○：實用範圍：無浮起，但有白化 ×：無法實用：有浮起
[表3] 
如表3所示，比較例1中不含有具有羧基或酸酐基的聚合物（B），因此接著劑的交聯度不足，在長期電解質溶液浸漬時產生成形部的浮起。
比較例2中相對於聚烯烴樹脂（A）與聚合物（B）的和100重量%而較5重量%更多地含有聚合物（B），因此接著劑膜變得過硬，在電解質溶液浸漬時產生接著強度及成形部的外觀不良。
比較例3中聚烯烴樹脂（A）的熔點不處於55℃～100℃的範圍，因此接著劑的凝聚力不足，無法獲得充分的初期接著強度。
比較例4中不含有硬化劑（C），因此未形成與聚烯烴樹脂（A）或聚合物（B）的交聯結構，接著劑的凝聚力不足，無法獲得充分的初期接著強度。
另一方面，表3所示的實施例1～實施例23中，作為聚烯烴樹脂（A），含有優選量的重量平均分子量為4萬～40萬、熔點為55℃～100℃、且具有羧基或酸酐基的聚烯烴樹脂，作為硬化劑（C），含有優選量的具有選自異氰酸酯基、環氧基、碳二醯亞胺基、氮丙啶基中的至少一種以上的官能基的硬化劑，作為聚合物（B），含有優選量的重量平均分子量為200～130000的具有羧基或酸酐基的聚合物，因此均平衡性良好地滿足初期接著強度、電解質溶液浸漬後的接著強度、電解質溶液浸漬後的成形部外觀變化。
其中，實施例13～實施例20的接著劑在所有試驗中均顯示優異的性能。 實施例13～實施例20的接著劑中，聚烯烴樹脂（A）的酸價P為0.02～1.2的優選範圍，因此與優選範圍外的實施例1～實施例3相比，長期電解質溶液浸漬後的接著強度與成形部外觀優異。 另外，實施例13～實施例20的接著劑中，聚烯烴樹脂（A）為丙烯與1-丁烯的二元共聚物，共聚合比為丙烯：1-丁烯=40：60～80：20的優選範圍，因此與優選範圍外的實施例4～實施例7相比，初期接著強度優異。 另外，實施例13～實施例20的接著劑中，相對於聚烯烴樹脂（A）與具有羧基或酸酐基的聚合物（B）的和100重量%而以0.5重量%～4重量%的優選範圍調配具有羧基或酸酐基的聚合物（B），因此與優選範圍外的實施例8相比，電解質溶液浸漬後的接著強度與成形部外觀優異。 另外，實施例13～實施例20的接著劑中，Z/（P*i+X*j）為0.5～7的優選範圍，因此與優選範圍外的實施例9～實施例11相比，初期接著強度、電解質溶液浸漬後的接著強度均優異。 另外，實施例13～實施例20的接著劑中，使用具有異氰酸酯基或環氧基的硬化劑作為硬化劑，因此與使用具有氮丙啶基的硬化劑的實施例12相比，電解質溶液浸漬後的接著強度與成形部外觀優異。 另外，實施例13～實施例20的接著劑中，具有羧基或酸酐基的聚合物（B）為不飽和羧酸或其酸酐的均聚物（b-1）、或者不飽和羧酸或其酸酐與選自由芳香族乙烯化合物、脂肪族α-烯烴化合物、及共軛二烯化合物所組成的群組中的至少一種的聚合物（b-2），因此與調配有所述單量體未進行聚合的聚合物（B）的實施例21相比，電解質溶液浸漬後的接著強度與成形部外觀優異。
[產業上的可利用性] 本發明的接著劑組合物可優選地用於用以形成鋰離子電池或電雙層電容器、鋰離子電容器等蓄電元件的容器的包裝材用（層疊體）。 除此以外，本發明的接著劑組合物除了用以形成蓄電元件的容器的包裝材以外，也可優選地用於形成建築、化學、醫療、汽車等之類要求高接著強度、耐藥品性的各種產業領域的層疊體。
11‧‧‧外層側樹脂膜12‧‧‧外層側接著劑層13‧‧‧金屬箔14‧‧‧內層側接著劑層15‧‧‧熱熔接樹脂膜
圖1是實施形態的蓄電元件用包裝材的一實施方式的示意性剖面圖。 圖2是實施形態的蓄電元件用容器的一實施方式（托盤狀）的示意性立體圖。
11‧‧‧外層側樹脂膜
12‧‧‧外層側接著劑層
13‧‧‧金屬箔
14‧‧‧內層側接著劑層
15‧‧‧熱熔接樹脂膜
Claims (12)
- 一種接著劑組合物，含有聚烯烴樹脂成分與硬化劑C， 所述聚烯烴樹脂成分包含： 聚烯烴樹脂A，具有羧基或酸酐基，熔點為55℃～100℃，重量平均分子量為4萬～40萬；以及 聚合物B，具有羧基或酸酐基，重量平均分子量為200～13000； 相對於所述聚烯烴樹脂A與聚合物B的和100重量%的聚合物B的含量為0.2重量%～5.0重量%， 硬化劑C具有選自由異氰酸酯基、環氧基、碳二醯亞胺基、及氮丙啶基所組成的群組中的至少一種官能基。
- 如申請專利範圍第1項所述的接著劑組合物，其中所述聚合物B的酸價X為1.2～20 mmol/g。
- 如申請專利範圍第1項或第2項所述的接著劑組合物，其中所述聚烯烴樹脂A的酸價P為0.02～1.2 mmol/g。
- 如申請專利範圍第1項或第2項所述的接著劑組合物，其中在將所述聚烯烴樹脂A設為i克、將所述聚合物B設為j克、將所述硬化劑的官能基設為Z mmol的情況下，Z/（P*i+X*j）為0.3～10。
- 如申請專利範圍第1項或第2項所述的接著劑組合物，其中所述聚合物B為 不飽和羧酸或其酸酐的均聚物b-1，或者 不飽和羧酸或其酸酐、與選自由芳香族乙烯化合物、脂肪族α-烯烴化合物、及共軛二烯化合物所組成的群組中的至少一種的聚合物b-2。
- 如申請專利範圍第1項或第2項所述的接著劑組合物，其中所述聚烯烴樹脂A的熔點為65℃～90℃，且重量平均分子量為10萬～30萬。
- 一種層疊體，其在金屬箔與熱熔接樹脂膜層之間具有接著劑層， 所述接著劑層是由如申請專利範圍第1項至第6項中任一項所述的接著劑組合物形成。
- 如申請專利範圍第7項所述的層疊體，其在所述金屬箔與所述接著劑層之間具有表面處理層， 所述表面處理層是由具有與硬化劑C的官能基進行反應的官能基的處理劑形成。
- 如申請專利範圍第8項所述的層疊體，所述處理劑中的與硬化劑C的官能基進行反應的官能基為選自由羧基、羥基、及氨基所組成的群組中的至少一種。
- 一種蓄電元件用包裝材，其自外側起依次需要外層側樹脂膜、外層側接著劑層、金屬箔、內層側接著劑層、熱熔接樹脂膜， 所述內層側接著劑層是由如申請專利範圍第1項至第6項中任一項所述的接著劑組合物形成。
- 一種蓄電元件用容器，其是由如申請專利範圍第10項所述的蓄電元件用包裝材形成而成，熱熔接樹脂膜構成內面。
- 一種蓄電元件，其是使用如申請專利範圍第11項所述的蓄電元件用容器而成。
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