TWI671186B - 蓄電裝置用外裝材料、及使用其之蓄電裝置 - Google Patents

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Abstract

一種蓄電裝置用外裝材料，其具備：基材層；金屬箔層，其係在該基材層的其中一面上隔著接著層而形成；及密封劑層，其係配置於該金屬箔層之與基材層相反的面上，基材層係包括含有聚酯彈性體及/或非晶質聚酯之聚酯樹脂的層。

Description

蓄電裝置用外裝材料、及使用其之蓄電裝置
本發明係有關於蓄電裝置用外裝材料、及使用其之蓄電裝置。
作為蓄電裝置，周知有例如鋰離子電池、鎳氫電池、及鉛蓄電池等的二次電池、以及電雙層電容器等的電化學電容器。因行動裝置的小型化或設置空間的限制等，而要求蓄電裝置的進一步小型化，能量密度高的鋰離子電池因而備受矚目。作為鋰離子電池所使用的外裝材料，傳統上係使用金屬製罐體，後來逐漸改用呈輕量、放熱性高且能以低成本製作的多層薄膜。
在使用上述多層薄膜作為外裝材料的鋰離子電池中，為防止水分向內部滲入，係採用由包含鋁箔層的外裝材料被覆電池內容物(正極、隔離膜、負極、電解液等)的構成。採用此種構成的鋰離子電池係稱為「鋁疊層型鋰離子電池」。
就鋁疊層型鋰離子電池而言，周知有例如在外裝材料的一部分藉由冷成型形成凹部，將電池內容物收容於該凹部內，再將外裝材料的其餘部分翻折並以熱封密封周緣部分而成的壓花型鋰離子電池(以下有稱為「單側成型加工電池」)。又，近年來，以提高能量密度 為目的，亦製造出一種在貼合之外裝材料的兩側形成凹部，而使其可容納更多的電池內容物的鋰離子電池(以下有稱為「兩側成型加工電池」)。兩側成型加工電池有貼合外裝材料彼此時不易對準等問題。然而，為了在單側成型加工電池中獲得與兩側成型加工電池同等的能量密度，需要形成更深的凹部。
愈加深藉由冷成型形成的凹部，愈可提高鋰離子電池的能量密度。然而，形成的凹部愈深，成型時的外裝材料愈容易發生針孔或破裂，以致成型性降低。因此，便在外裝材料的基材層使用雙軸延伸聚醯胺薄膜，例如雙軸延伸耐綸薄膜(以下有稱為「雙軸延伸Ny薄膜」)來保護金屬箔。然而，雙軸延伸Ny薄膜對屬鋰離子電池內容物的電解液的耐性較低，在鋰離子電池的製造步驟中，當注入電解液時，電解液會附著於雙軸延伸Ny薄膜，此時，雙軸延伸Ny薄膜發生溶解而引起外觀不良。
從而，作為使基材層表面具有電解液耐性的外裝材料，已提出一種在雙軸延伸Ny薄膜的外側進一步積層雙軸延伸聚對苯二甲酸乙二酯薄膜(以下有稱為「雙軸延伸PET薄膜」)而成的外裝材料(例如參照專利文獻1)。
先前技術文獻 專利文獻
專利文獻1 日本專利第4559547號公報
然而，當進行如上述在習知外裝材料形成凹部的深壓深成型時，成型加工後的外裝材料會朝基材層側大幅度翹曲。此種傾向，尤其在製造單側成型加工電池時甚為顯著。外裝材料的翹曲茲認為係一面將外裝材料延伸一面進行成型加工之際，延伸之基材層擬回復成原本狀態而產生者，對於專利文獻1中所得之外裝材料，不易解決上述翹曲之問題。本發明人等認為其理由如下。亦即，茲認為：專利文獻1的外裝材料，夾著金屬箔層，其中一側配置有使用雙軸延伸PET薄膜及雙軸延伸Ny薄膜的基材層、另一側配置有經酸改質的聚烯烴系樹脂等的熱接著性樹脂層，比起熱接著性樹脂層，基材層在拉伸試驗中的上降伏點強度明顯較大，對由成型加工所實施的延伸擬回復成原本狀態的力在基材層側較大所致。
成型加工後的翹曲，其成因在於：向次一步驟等吸附運送外裝材料時發生吸附誤差、或在屬次一步驟的熱封時發生熱封不良所致。
本發明係鑒於上述實情而完成者，茲以提供一種可維持優良的成型性，並且可減少成型加工後之翹曲的蓄電裝置用外裝材料、及使用其之蓄電裝置為目的。
為達成上述目的，本發明係提供一種蓄電裝置用外裝材料，其具備：基材層；金屬箔層，其係在該 基材層的其中一面上隔著接著層而形成；及密封劑層，其係配置於該金屬箔層之與上述基材層相反的面上，上述基材層係包括含有聚酯彈性體及/或非晶質聚酯之聚酯樹脂的層。
上述蓄電裝置用外裝材料(以下僅稱「外裝材料」)由於具備包括含有聚酯彈性體及/或非晶質聚酯之聚酯樹脂的基材層作為基材層，可抑制成型時外裝材料發生針孔或破裂等，可獲得良好的成型性。又，可降低成型加工時之基材層側(相對於金屬箔層之基材層側)的上降伏點強度，可抑制成型加工後之基材層側的收縮，能夠減少翹曲量。
在蓄電裝置用外裝材料中，上述基材層的厚度較佳為5μm以上30μm以下。透過基材層的厚度為5μm以上，可提升成型性。又，透過基材層的厚度為30μm以下，由於可進一步充分抑制基材層側之藉由成型加工所延伸之部位的收縮率，容易維持成型加工後的形狀，而能夠進一步減少翹曲量。
本發明又提供一種蓄電裝置用外裝材料，其具備：第一基材層；第二基材層，其係在該第一基材層的其中一面上隔著第一接著層而形成；金屬箔層，其係在該第二基材層之與上述第一基材層相反的面上隔著第二接著層而形成；及密封劑層，其係配置於該金屬箔層之與上述第二基材層相反的面上，上述第一基材層係包括含有聚酯彈性體及/或非晶質聚酯之聚酯樹脂的層，上述第二基材層為延伸聚醯胺薄膜。
上述蓄電裝置用外裝材料(以下僅稱「外裝材料」)由於具備延伸聚醯胺薄膜作為第二基材層，可抑制成型時外裝材料發生針孔或破裂等，可獲得良好的成型性。又，上述外裝材料由於具備包括含有聚酯彈性體及/或非晶質聚酯之聚酯樹脂的第一基材層，可降低成型加工時之基材層側(相對於金屬箔層的第一及第二基材層側)的上降伏點強度，可抑制成型加工後之基材層側的收縮，能夠減少翹曲量。該第一基材層所產生之減少翹曲量的效果，在與屬第二基材層的延伸聚醯胺薄膜併用時尤其可顯著地發揮。換言之，延伸聚醯胺薄膜雖可提升外裝材料的成型性，但另一方面有容易引起成型後之翹曲的傾向，其結果，此影響由第一基材層緩和，而能夠抑制翹曲。
在蓄電裝置用外裝材料中，上述第一基材層的厚度較佳為4μm以上20μm以下，且上述第二基材層的厚度較佳為5μm以上20μm以下。透過第一基材層的厚度為4μm以上，且第二基材層的厚度為20μm以下，由於可進一步充分抑制基材層側之藉由成型加工所延伸之部位的收縮率，容易維持成型加工後的形狀，而能夠進一步減少翹曲量。又，透過第一基材層的厚度為20μm以下，且第二基材層的厚度為5μm以上，可進一步提升成型性。
在蓄電裝置用外裝材料中，上述聚酯樹脂中之上述聚酯彈性體的含量，以上述聚酯樹脂的總量為基準較佳為2~15質量%。又，上述聚酯樹脂中之上述非晶 質聚酯的含量，以上述聚酯樹脂的總量為基準較佳為20~60質量%。由此，由於可進一步充分抑制基材層側之藉由成型加工所延伸之部位的收縮率，容易維持成型加工後的形狀，而能夠進一步減少翹曲量。
本發明另提供一種蓄電裝置，其具備：包含電極之電池要素、從上述電極起延伸之導線、及容納上述電池要素之容器，上述容器係從上述本發明之蓄電裝置用外裝材料起，以上述密封劑層為內側的方式形成。所述蓄電裝置由於使用上述本發明之蓄電裝置用外裝材料作為容納電池要素的容器，而無針孔及破裂，而且具備翹曲減少的容器。
根據本發明，可提供一種可維持優良的成型性，並且可降低成型加工後之翹曲的蓄電裝置用外裝材料、及使用其之蓄電裝置。
1‧‧‧電池要素
2‧‧‧導線
10‧‧‧外裝材料(蓄電裝置用外裝材料)
11‧‧‧第一基材層
12‧‧‧第一接著層
13‧‧‧第二基材層
14‧‧‧第二接著層
15‧‧‧金屬箔層
16‧‧‧防腐蝕處理層
17‧‧‧密封劑接著層
18‧‧‧密封劑層
21‧‧‧基材層
22‧‧‧接著層
30‧‧‧壓花型外裝材料
32‧‧‧成型加工區域(凹部)
34‧‧‧蓋部
40‧‧‧二次電池
第1圖為本發明一實施形態之蓄電裝置用外裝材料的示意剖面圖。
第2圖為本發明另一實施形態之蓄電裝置用外裝材料的示意剖面圖。
第3圖為表示使用本發明一實施形態之蓄電裝置用外裝材料所得之壓花型外裝材料的圖，(a)為其立體圖；(b)為沿(a)所示之壓花型外裝材料之b-b線的縱剖面圖。
第4圖為表示使用本發明一實施形態之蓄電裝置用外裝材料來製造二次電池的步驟的立體圖，(a)表示備妥蓄電裝置用外裝材料的狀態；(b)表示備妥加工成壓花型之蓄電裝置用外裝材料與電池要素的狀態；(c)表示翻折蓄電裝置用外裝材料的一部分並將端部熔融的狀態；(d)表示將翻折之部分的兩側朝上方翻折的狀態。
[實施發明之形態]
以下，一面參照圖式一面對本發明之較佳實施形態加以詳細說明。此外，圖式中，對於同一或等效部分係附加同一符號，省略重複之說明。
〔蓄電裝置用外裝材料〕
第1圖為示意性表示本發明之蓄電裝置用外裝材料的一實施形態的剖面圖。如第1圖所示，本實施形態之外裝材料(蓄電裝置用外裝材料)10為依序積層：第一基材層11；在該第一基材層11的其中一面上隔著第一接著層12而形成的第二基材層13；在該第二基材層13之與上述第一基材層11相反的面上隔著第二接著層14而形成的金屬箔層15；在該金屬箔層15之與上述第二基材層13相反的面上形成的防腐蝕處理層16；及在該防腐蝕處理層16之與金屬箔層15相反的面上隔著密封劑接著層17而形成的密封劑層18而成的積層體。外裝材料10係以第一基材層11為最外層、以密封劑層18為最內層。亦即，外裝材料10係以第一基材層11朝向蓄電 裝置的外部側、以密封劑層18朝向蓄電裝置的內部側而使用。
又，第2圖為示意性表示本發明之蓄電裝置用外裝材料的另一實施形態的剖面圖。如第2圖所示，蓄電裝置用外裝材料可為基材層為單層的情形。第2圖所示外裝材料(蓄電裝置用外裝材料)20為依序積層：基材層21；在該基材層21的其中一面上隔著接著層22而形成的金屬箔層15；在該金屬箔層15之與上述基材層21相反的面上形成的防腐蝕處理層16；及在該防腐蝕處理層16之與金屬箔層15相反的面上隔著密封劑接著層17而形成的密封劑層18而成的積層體。外裝材料20中，基材層21與金屬箔層15之間不存在其他的基材層，僅隔著接著層22貼合。外裝材料20係以基材層21為最外層、以密封劑層18為最內層。亦即，外裝材料20係以基材層21朝向蓄電裝置的外部側、以密封劑層18朝向蓄電裝置的內部側而使用。以下，就構成外裝材料10、20的各層加以說明。
(第一基材層11)
第一基材層11係用以在製造蓄電裝置時之後述的加壓熱熔接步驟中對外裝材料10賦予耐熱性，抑制加工或流通時可能引起之針孔的產生的層。又，第一基材層11係包括含有聚酯彈性體及/或非晶質聚酯之聚酯樹脂而構成的層，亦為緩和經成型加工而延伸之部分的收縮率的層。透過使用含有聚酯彈性體及/或非晶質聚酯之聚 酯樹脂作為第一基材層11的構成材料，可減小對應拉伸應變的上降伏點強度，能夠大幅減少成型加工後的翹曲。
上述聚酯彈性體係包括硬鏈段與軟鏈段。作為硬鏈段，可舉出聚對苯二甲酸丁二酯、聚萘二甲酸丁二酯及聚對苯二甲酸乙二酯等的結晶性聚酯，基於柔軟性觀點，尤以聚對苯二甲酸丁二酯為佳。作為軟鏈段，可舉出聚四亞甲基二醇等的聚氧伸烷基二醇類、以及、聚己內酯及聚己二酸丁二酯(polybutylene adipate)等的低熔點聚酯，基於耐水解性、耐熱性、低溫特性觀點，尤以聚四亞甲基二醇為佳。此等可單獨使用1種或組合使用2種以上。
聚酯彈性體為上述硬鏈段與上述軟鏈段的嵌段共聚物。軟鏈段相對於硬鏈段的共聚合量，以硬鏈段及軟鏈段的總量為基準較佳為20~95質量%，更佳為25~90質量%。軟鏈段的共聚合量多於20質量%，由此有可進一步減少外裝材料之成型加工後的翹曲量的傾向；軟鏈段的共聚合量少於95質量%，則有能以高水準維持耐熱性的傾向。
再者，上述非晶質聚酯為看不出結晶性的聚酯樹脂、或結晶性低且透明性高的聚酯樹脂。是否屬於非晶質聚酯，例如可藉由在微差掃描熱分析中未看到熔解峰來判斷。
聚酯樹脂可藉由多元醇與多羧酸的聚縮合而得到，而透過選擇所使用的多元醇及多羧酸，可得到非晶質聚酯。舉例來說，使對苯二甲酸與乙二醇聚縮合之 際，藉由將乙二醇的一部分變更為環己烷二甲醇，可得屬非晶質聚酯的經二醇改質的聚對苯二甲酸乙二酯(PETG)及經二醇改質的聚對苯二甲酸環己二甲酯(PCTG)。
作為非晶質聚酯，除上述之PETG及PCTG外，亦可舉出在製作PET薄膜之際予以加熱急速冷卻而得到的非晶質聚酯等。此等當中，由可不受製膜方法影響地獲得非晶質聚酯，而且擠出成形性良好而言較佳為PETG。此等可單獨使用1種或組合使用2種以上。
就含有聚酯彈性體及/或非晶質聚酯的作為母材之聚酯樹脂而言，可舉出例如聚對苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚萘二甲酸乙二酯、聚萘二甲酸丁二酯等。此等當中，基於材料成本觀點，較佳為聚對苯二甲酸乙二酯。
在含有聚酯彈性體的聚酯樹脂中，聚酯彈性體的含量，以含有聚酯彈性體之聚酯樹脂的總量為基準較佳為2~15質量%，更佳為5~10質量%。該含量若為2質量%以上，有可進一步減少外裝材料之成型加工後的翹曲量的傾向；若為15質量%以下，則有能以高水準保持耐熱性的傾向。
在含有非晶質聚酯的聚酯樹脂中，非晶質聚酯的含量，以含有非晶質聚酯之聚酯樹脂的總量為基準較佳為20~60質量%，更佳為30~50質量%。該含量若為20質量%以上，有可進一步減少外裝材料之成型加工後的翹曲量的傾向；若為60質量%以下，則有能以高水準保持耐熱性的傾向。
又，第一基材層11除了包括含有聚酯彈性體及/或非晶質聚酯之聚酯樹脂以外，在不妨礙本發明效果的範圍內，尚可進一步含有其他成分。作為其他成分，可舉出例如聚醯胺樹脂、聚烯烴樹脂、聚醯亞胺樹脂、及聚碳酸酯樹脂等。
包括含有聚酯彈性體及/或非晶質聚酯之聚酯樹脂的第一基材層11較佳為延伸薄膜，基於穿刺強度或衝擊強度優良觀點，更佳為含有聚酯彈性體及/或非晶質聚酯之雙軸延伸聚對苯二甲酸乙二酯薄膜。
第一基材層11的厚度較佳為4~20μm，更佳為10~15μm。第一基材層11的厚度為20μm以下，由此有可因應薄型化的傾向。又，第一基材層11的厚度為4μm以上，由於可進一步充分抑制基材層側之藉由成型加工所延伸之部位的收縮率，容易維持成型加工後的形狀，而有可進一步減少翹曲量的傾向。
(第一接著層12)
第一接著層12係用以接著第一基材層11與第二基材層13的層。作為第一接著層12所使用的接著材料，較佳使用使包含聚酯多元醇、聚醚多元醇、丙烯酸多元醇等具羥基之化合物的主劑，與作為硬化劑之二官能以上的芳香族系或脂肪族系異氰酸酯化合物作用而得的兩液硬化型胺基甲酸酯系接著劑。上述胺基甲酸酯系接著劑，經塗敷後，再進行例如40℃、4日以上的熟化，使主劑的羥基與硬化劑的異氰酸酯基進行反應，可使第一基材層11與第二基材層13強固地接著。
第一接著層12的厚度，基於接著強度、依隨性、加工性等觀點，較佳為1~10μm，更佳為3~7μm。
(第二基材層13)
第二基材層13係以延伸聚醯胺薄膜構成。延伸聚醯胺薄膜由於強度高、延展性大且為軟質，可形成薄型且銳利的成型加工形狀。因此，具備第二基材層13的外裝材料10，比起如外裝材料20等不具第二基材層13的外裝材料，可獲得更優良的成形性。
作為延伸聚醯胺薄膜，可舉出耐綸6薄膜、耐綸11薄膜、耐綸12薄膜等；基於耐熱性觀點，較佳為耐綸6薄膜；基於穿刺強度或衝擊強度優良觀點，更佳為雙軸延伸耐綸6(ONy)薄膜。
第二基材層13的厚度較佳為5~20μm，更佳為10~15μm。第二基材層13的厚度為5μm以上，由此有可得優良成型性的傾向；為20μm以下，則有可進一步減少外裝材料之成型加工後的翹曲量的傾向。
(第二接著層14)
第二接著層14係用以接著第二基材層13與金屬箔層15的層。構成第二接著層14的接著劑，係與第一接著層12同樣較佳使用使包含聚酯多元醇、聚醚多元醇、丙烯酸多元醇等具羥基之化合物的主劑，與作為硬化劑之二官能以上的芳香族系或脂肪族系異氰酸酯化合物作用而得的兩液硬化型胺基甲酸酯系接著劑。上述胺基甲 酸酯系接著劑，經塗敷後，再進行例如40℃、4日以上的熟化，使主劑的羥基與硬化劑的異氰酸酯基進行反應，可使第二基材層13與金屬箔層15強固地接著。
第二接著層14的厚度，基於接著強度、依隨性、加工性等觀點，較佳為1~10μm，更佳為3~7μm。
(基材層21)
外裝材料20中的基材層21係與第一基材層11同樣，為包括含有聚酯彈性體及/或非晶質聚酯之聚酯樹脂而構成的層。透過使用含有聚酯彈性體及/或非晶質聚酯之聚酯樹脂作為基材層21的構成材料，可抑制成型時外裝材料20發生針孔或破裂等，能夠獲得良好的成型性。又，可減小對應拉伸應變的上降伏點強度，能夠大幅減少成型加工後的翹曲。
當基材層為單層時，基材層21的厚度較佳為5~30μm，更佳為10~25μm。基材層21的厚度為30μm以下，由於可進一步充分抑制基材層21側之藉由成型加工所延伸之部位的收縮率，容易維持成型加工後的形狀，而有可進一步減少翹曲量的傾向。又，基材層21的厚度為5μm以上，由此可抑制成型時外裝材料發生針孔或破裂等，能夠獲得良好的成型性。基材層21其厚度以外的構成可作成與第一基材層11同樣的構成。
(接著層22)
接著層22係用以接著基材層21與金屬箔層15的層。構成接著層22的接著劑，係與第一接著層12同樣較佳使用使包含聚酯多元醇、聚醚多元醇、丙烯酸多元醇等具羥基之化合物的主劑，與作為硬化劑之二官能以上的芳香族系或脂肪族系異氰酸酯化合物作用而得的兩液硬化型胺基甲酸酯系接著劑。上述胺基甲酸酯系接著劑，經塗敷後，再進行例如40℃、4日以上的熟化，使主劑的羥基與硬化劑的異氰酸酯基進行反應，可使基材層21與金屬箔層15強固地接著。
接著層22的厚度，基於接著強度、依隨性、加工性等觀點，較佳為1~10μm，更佳為3~7μm。
(金屬箔層15)
作為金屬箔層15，可舉出鋁及不鏽鋼等的各種金屬箔，由防濕性及延展性等加工性、以及成本方面而言，金屬箔層15較佳為鋁箔。鋁箔可為一般的軟質鋁箔，由耐針孔性及成形時的延展性優良觀點而言，較佳為含鐵的鋁箔。
在含鐵的鋁箔(100質量%)中，鐵的含量較佳為0.1~9.0質量%，更佳為0.5~2.0質量%。鐵的含量為0.1質量%以上，由此可得具有更優良之耐針孔性及延展性的外裝材料10、20。鐵的含量為9.0質量%以下，則可獲得柔軟性更優良的外裝材料10、20。
金屬箔層15的厚度，基於阻隔性、耐針孔性及加工性觀點，較佳為9~200μm，更佳為15~100μm。 金屬箔層15的厚度為9μm以上，即使由成型加工外加應力亦不易破裂。金屬箔層15的厚度為200μm以下，則可降低外裝材料的質量增加，能夠抑制蓄電裝置的重量能量密度下降。
(防腐蝕處理層16)
防腐蝕處理層16可發揮抑制電解液、或電解液與水分反應所產生之氫氟酸所致之金屬箔層15的腐蝕的作用。又，可發揮提高金屬箔層15與密封劑接著層17之密接力的作用。
防腐蝕處理層16較佳為由塗布型或浸漬型之耐酸性的防腐蝕處理劑所形成的塗膜。就該塗膜而言，金屬箔層15之對酸的防腐蝕效果優異。又，由於可藉由錨定效應使金屬箔層15與密封劑接著層17的密接力更為強固，可獲得對電解液等蓄電裝置要素之優良的耐性。又，防腐蝕處理層16，亦可視所需之機能在第二接著層14或接著層22與金屬箔層15之間追加設置。
防腐蝕處理劑的塗膜係藉由例如：使用包含氧化鈰、磷酸鹽與各種熱硬化性樹脂的防腐蝕處理劑的氧化鈰溶膠處理；及使用包含鉻酸鹽、磷酸鹽、氟化物與各種熱硬化性樹脂的防腐蝕處理劑的鉻酸鹽處理等而形成。此外，防腐蝕處理層16只要是可充分獲得金屬箔層15之耐蝕性的塗膜，則不限於上述之塗膜。防腐蝕處理層16亦可為例如藉由磷酸鹽處理及水鋁土處理等所形成的塗膜。
防腐蝕處理層16可為單層，亦可為多層。又，防腐蝕處理層16中亦可添加有矽烷系偶合劑等的添加劑。防腐蝕處理層16的厚度，由防腐蝕機能、及作為錨定物之機能而言，例如較佳為10nm~5μm，更佳為20~500nm。
(密封劑接著層17)
密封劑接著層17係用以接著形成有防腐蝕處理層16之金屬箔層15與密封劑層18的層。外裝材料10、20，根據形成密封劑接著層17的接著成分，可粗分為熱層合構成與乾式層合構成。
熱層合構成中之形成密封劑接著層17的接著成分，較佳為將聚烯烴系樹脂以酸接枝改質而成的經酸改質的聚烯烴系樹脂。經酸改質的聚烯烴系樹脂中，由於對非極性之聚烯烴系樹脂的一部分導入了極性基，故可使以非極性之聚烯烴系樹脂薄膜等構成時的密封劑層18、與多具有極性的防腐蝕處理層16此兩者強固地密接。又，透過使用經酸改質的聚烯烴系樹脂，可提升對外裝材料10、20之電解液等內容物的耐性，縱使在電池內部產生氫氟酸，亦容易防止密封劑接著層17的劣化所致之密接力的降低。
作為經酸改質的聚烯烴系樹脂的聚烯烴系樹脂，可舉出例如低密度、中密度及高密度聚乙烯；乙烯-α烯烴共聚物；聚丙烯；以及丙烯-α烯烴共聚物等。屬共聚物時的聚烯烴樹脂可為嵌段共聚物，亦可為隨機共聚 物。又，作為聚烯烴樹脂，亦可使用使上述者與丙烯酸或者甲基丙烯酸等極性分子共聚合而成的共聚物、或交聯聚烯烴等的聚合物等。作為將聚烯烴系樹脂改質的酸，可舉出羧酸、環氧化合物及酸酐等，較佳為馬來酸酐。密封劑接著層17所使用的經酸改質的聚烯烴系樹脂可採用1種或2種以上。
熱層合構成的密封劑接著層17可藉由擠出上述接著成分，並在裝置中擠出而形成。熱層合構成的密封劑接著層17的厚度較佳為2~50μm。
作為乾式層合構成之形成密封劑接著層17的接著成分，可舉出例如與第一接著層12及第二接著層14所列舉者同樣的兩液硬化型聚胺基甲酸酯系接著劑。
乾式層合構成的密封劑接著層17由於具有酯基及胺基甲酸酯基等水解性高的鍵結部位，因此，在要求更高可靠度的用途中，較佳使用熱層合構成的接著成分作為密封劑接著層17。
密封劑接著層17的厚度，若為熱層合構成時，較佳為8μm以上50μm以下，更佳為20μm以上40μm以下。密封劑接著層17的厚度為8μm以上，容易獲得金屬箔層15與密封劑層18之充分的接著強度；為50μm以下，則可易於降低從外裝材料端面滲入至內部之電池要素的水分量。又，密封劑接著層17的厚度，若為乾式層合構成時，較佳為1μm以上5μm以下。密封劑接著層17的厚度為1μm以上，容易獲得金屬箔層15與密封劑層18之充分的接著強度；為5μm以下，則可抑制密封劑接著層17的破裂的產生。
(密封劑層18)
密封劑層18係對外裝材料10、20賦予藉熱封所產生之密封性的層。作為密封劑層18，可舉出包含對聚烯烴系樹脂、或聚烯烴系樹脂以馬來酸酐等酸進行接枝改質而成的經酸改質的聚烯烴系樹脂的樹脂薄膜。
作為聚烯烴系樹脂，可舉出例如低密度、中密度及高密度的聚乙烯；乙烯-α烯烴共聚物；聚丙烯；以及丙烯-α烯烴共聚物等。屬共聚物時的聚烯烴樹脂可為嵌段共聚物，亦可為隨機共聚物。此等聚烯烴系樹脂可單獨使用1種，亦可併用2種以上。
作為經酸改質的聚烯烴系樹脂，可舉出例如與密封劑接著層17所列舉者相同者。
密封劑層18可為單層薄膜，亦可為多層薄膜，只要視所需之機能來選擇即可。例如就賦予防濕性而言，可使用其中存在有乙烯-環狀烯烴共聚物及聚甲基戊烯等的樹脂的多層薄膜。
又，密封劑層18亦可含有難燃劑、滑劑、抗黏連劑、抗氧化劑、光安定劑及賦黏劑等的各種添加材料。
密封劑層18的厚度較佳為10~100μm，更佳為20~60μm。密封劑層18的厚度為20μm以上，可得充分的熱封強度；為90μm以下，可降低水蒸氣從外裝材料端部的滲入量。
〔外裝材料的製造方法〕
其次，就外裝材料10的製造方法加以說明。此外，外裝材料10的製造方法非限於以下之方法。
作為外裝材料10的製造方法，可舉出例如具有下述步驟S11~S14的方法。
步驟S11：在金屬箔層15的其中一面上形成防腐蝕處理層16的步驟。
步驟S12：將第一基材層11與第二基材層13隔著第一接著層12貼合而得到積層體的步驟。
步驟S13：將金屬箔層15的另一面(形成有防腐蝕處理層16之一側的相反側的面)，隔著第二接著層14與上述積層體之第二基材層13側的面貼合的步驟。
步驟S14：在防腐蝕處理層16上，隔著密封劑接著層17形成密封劑層18的步驟。
(步驟S11)
在步驟S11中，防腐蝕處理層16係藉由例如在金屬箔層15的其中一面上塗布防腐蝕處理劑並加以乾燥，而形成於金屬箔層15的其中一面上。作為防腐蝕處理劑，可舉出例如上述之氧化鈰溶膠處理用之防腐蝕處理劑、鉻酸鹽處理用之防腐蝕處理劑等。防腐蝕處理劑的塗布方法不特別限定，可採用凹版塗布、反向塗布、輥塗布、或棒式塗布等的各種方法。
(步驟S12)
在步驟S12中，係使用用以在第一基材層11形成第一接著層12的接著劑，再以乾式積層等手法貼合第二基材層13，而得到依序積層有第一基材層11、第一接著層12及第二基材層的積層體。在步驟S12中，為促進接著性，可於40℃~100℃之範圍進行熟化(老化)的熟化時間為例如1~10日。
(步驟S13)
在步驟S13中，係使用供形成第二接著層14的接著劑，並以乾式積層等手法貼合金屬箔層15的另一面(形成有防腐蝕處理層16之一側的相反側的面)、與上述積層體之第二基材層13側的面。在步驟S13中，為促進接著性，亦可於40℃~100℃之範圍進行熟化(老化)處理。熟化時間為例如1~10日。
(步驟S14)
步驟S13後，在依序積層有第一基材層11、第一接著層12、第二基材層13、第二接著層14、金屬箔層15及防腐蝕處理層16之積層體的防腐蝕處理層16上，隔著密封劑接著層17形成密封劑層18。密封劑層18可藉由乾式積層及三明治積層等積層，亦可與密封劑接著層17同時藉由共擠出法而積層。密封劑層18，基於提升接著性觀點，較佳為例如藉由三明治積層而積層、或與密封劑接著層17同時藉由共擠出法而積層，更佳為藉由三明治積層而積層。
根據以上說明之步驟S11~S14，可得外裝材料10。此外，外裝材料10的製造方法的步驟順序不限於依序實施上述步驟S11~S14的方法。例如亦可進行步驟S12後再進行步驟S11等適當變更實施之步驟的順序。
又，當製造外裝材料20時，在上述之外裝材料10的製造方法中，只要未進行步驟S12，而在步驟S13中將金屬箔層15的另一面(形成有防腐蝕處理層16之一側的相反側的面)與基材層21，使用供形成接著層22的接著劑，並以乾式積層等手法貼合即可。除此之外係與上述之外裝材料10的製造方法相同。
〔蓄電裝置〕
其次，就具備外裝材料10、20作為容器的蓄電裝置加以說明。蓄電裝置係具備：包含電極之電池要素1、從上述電極起延伸之導線2、及容納電池要素1之容器，上述容器係從蓄電裝置用外裝材料10、20起，以密封劑層18為內側的方式形成。上述容器可將兩外裝材料以密封劑層18彼此相向的方式重合，並將重合之外裝材料10、20的周緣部進行熱熔接而得；又，亦可將一外裝材料翻折而重合，並同樣地將外裝材料10、20的周緣部進行熱熔接而得。作為蓄電裝置，可舉出例如鋰離子電池、鎳氫電池、及鉛蓄電池等的二次電池、以及電雙層電容器等的電化學電容器。
導線2係由以密封劑層18為內側而形成容器的外裝材料10、20夾持而密封。導線2亦可經由舌片密封劑由外裝材料10、20夾持著。
〔蓄電裝置的製造方法〕
其次，對使用上述之外裝材料10來製造蓄電裝置的方法加以說明。此外，於此係舉出使用壓花型外裝材料30來製造二次電池40的場合為例加以說明。第3圖為表示上述壓花型外裝材料30的圖。第4圖之(a)~(d)為表示使用外裝材料10之單側成型加工電池的製造步驟的立體圖。就二次電池40而言，亦可為設有兩個如壓花型外裝材料30的外裝材料，並將此種外裝材料彼此，一面調整對準度一面加以貼合而製成的兩側成型加工電池。
屬單側成型加工電池的二次電池40可藉由例如以下之步驟S21~S25來製造。
步驟S21：準備外裝材料10、包含電極的電池要素1、以及從上述電極起延伸的導線2的步驟。
步驟S22：在外裝材料10的單面形成用以配置電池要素1之凹部32的步驟(參照第4圖(a)及第4圖(b))。
步驟S23：在壓花型外裝材料30的成型加工區域(凹部32)配置電池要素1，以蓋部34覆蓋凹部32的方式翻折壓花型外裝材料30而重疊，並以夾持從電池要素1起延伸之導線2的方式將壓花型外裝材料30的一邊進行加壓熱熔接的步驟(參照第4圖(b)及第4圖(c))。
步驟S24：留下夾持導線2的邊以外的一邊，將另一邊進行加壓熱熔接，其後，從留存的一邊注入電解液，並在真空狀態下將留存的一邊進行加壓熱熔接的步驟(參照第4圖(c))。
步驟S25：切除夾持導線2的邊以外的加壓熱熔接邊端部，並朝成型加工區域(凹部32)側予以翻折的步驟(參照第4圖(d))。
(步驟S21)
在步驟S21中，係準備外裝材料10、包含電極的電池要素1、以及從上述電極起延伸的導線2。外裝材料10係基於上述之實施形態來準備。就電池要素1及導線2而言無特殊限制，可使用周知的電池要素1及導線2。
(步驟S22)
在步驟S22中，係在外裝材料10的密封劑層18側形成用以配置電池要素1的凹部32。凹部32的平面形狀係作成對應電池要素1之形狀的形狀，例如俯視呈矩形。凹部32係藉由例如將具有矩形之壓力面的按壓構件，對外裝材料10的一部分向其厚度方向按壓而形成。又，按壓的位置，亦即凹部32係形成於距切成長方形之外裝材料10的中央處，略偏外裝材料10之長度方向的其中一端部的位置。藉此，在成型加工後可將未形成凹部32的另一端部側翻折而形成蓋(蓋部34)。
作為形成凹部32的方法，更具體而言可舉出使用模具的成型加工(深壓深成型)。作為成型方法，可舉出使用配置成具有外裝材料10的厚度以上之間隙的母模與公模，將公模與外裝材料10共同朝母模壓入的方法。透過調整公模的壓入量，可將凹部32的深度(深 壓深量)調整成所要的量。藉由在外裝材料10形成凹部32，可得到壓花型外裝材料30。該壓花型外裝材料30具有例如如第3圖所示之形狀。於此，第3圖(a)為壓花型外裝材料30的立體圖；第3圖(b)為順沿著第3圖(a)所示之壓花型外裝材料30之b-b線的縱剖面圖。
(步驟S23)
在步驟S23中，係在壓花型外裝材料30的成型加工區域(凹部32)內配置由正極、隔離膜及負極等構成的電池要素1。又，從電池要素1起延伸並與正極及負極分別接合的導線2係從成型加工區域(凹部32)向外部引出。其後，壓花型外裝材料30係於其長度方向的略中央處經翻折，以密封劑層18彼此為內側的方式重合，並將壓花型外裝材料30之夾持導線2的一邊進行加壓熱熔接。加壓熱熔接係由溫度、壓力及時間此三條件所控制，可適當加以設定。加壓熱熔接的溫度較佳為使密封劑層18熔解的溫度以上者。
再者，密封劑層18之熱熔接前的厚度，相對於導線2的厚度較佳為40%以上80%以下。密封劑層18的厚度為上述下限值以上，由此有熱熔接樹脂可充分填充導線2端部的傾向；為上述上限值以下，則可適度抑制二次電池40之外裝材料10端部的厚度，而能夠降低水分從外裝材料10端部的滲入量。
(步驟S24)
在步驟S24中，係留下夾持導線2的邊以外的一邊，進行另一邊的加壓熱熔接。其後，從留存的一邊注入電解液，並在真空狀態下將留存的一邊進行加壓熱熔接。加壓熱熔接的條件係與步驟S23相同。
(步驟S25)
切除夾持導線2的邊以外的周緣加壓熱熔接邊端部，而去除由端部露出的密封劑層18。其後，將周緣加壓熱熔接部朝成型加工區域32側翻折而形成翻折部42，由此得到二次電池40。
此外，當使用外裝材料20來製造蓄電裝置時，在使用上述之外裝材料10的蓄電裝置的製造方法中，只要使用外裝材料20來替代外裝材料10即可。
[實施例]
以下，基於實施例對本發明更具體地加以說明，惟本發明不限於以下實施例。
〔使用材料〕
以下示出實施例及比較例所使用之材料。
(第一基材層11或基材層21)
使用下表1所示的基材。
表1中，作為聚酯彈性體係使用「Hytrel」(商品名；DU PONT-TORAY公司製)；作為非晶質聚酯係使用「SKYGREEN」(商品名；SK Chemicals公司製)。又，作為基材A-21及基材A-34，係使用不含聚酯彈性體及非晶質聚酯的雙軸延伸PET薄膜(商品名「Lumirror」；TORAY ADVANCED FILM製)。
(第一接著層12或接著層22)
接著劑B-1：聚酯胺基甲酸酯系接著劑(商品名「TAKELAC/TAKENATE」；三井化學公司製)
(第二基材層13)
使用下表2所示的基材。
表2中，作為基材C-4，係使用雙軸延伸PET薄膜(商品名「Lumirror」；TORAY ADVANCED FILM製)；作為基材C-7，係使用未延伸耐綸薄膜(商品名「DIAMIRON C」；三菱樹脂公司製)。
(第二接著層14)
接著劑D-1：聚酯胺基甲酸酯系接著劑(商品名「TAKELAC/TAKENATE」；三井化學公司製)
(金屬箔層15)
金屬箔E-1：軟質鋁箔8079材(Toyo Aluminium公司製；厚度40μm)
(防腐蝕處理層16)
處理劑F-1：以氧化鈰、磷酸、丙烯酸系樹脂為主體的塗布型氧化鈰溶膠處理用之處理劑。
(密封劑接著層17)
接著樹脂G-1：以馬來酸酐進行接枝改質而成之聚丙烯系樹脂(商品名「ADMER」；三井化學公司製)
(密封劑層18)
薄膜H-1：未延伸聚丙烯薄膜(厚度60μm)之作為內面側的面經電暈處理的薄膜(商品名「GHC」；Mitsui Chemicals Tohcello公司製)
〔實施例1~41及比較例1~5〕 (外裝材料的製作)
對作為金屬箔層15之金屬箔E-1的其中一面塗布處理劑F-1並加以乾燥而形成防腐蝕處理層16。其次，對金屬箔層15之防腐蝕處理層16的相反面，藉由使用接著劑B-1的乾式積層法黏貼作為基材層21的基材A-1~A-10、A-17、A-19、A-21~A-27任一者。又，對作為第一基材層11的基材A-11~A-20、A-28~A-34任一者，藉由使用接著劑B-1的乾式積層法貼合作為第二基材層13的基材C-1~C-7任一者；接著，對金屬箔層15之防腐蝕處理層16的相反面，藉由使用接著劑D-1的乾式積 層法貼合第一基材層11、第一接著層12及第二基材層13之積層體的第二基材層13側。其後，進行60℃、6日的熟化。其次，朝所得之積層體的防腐蝕處理層16側擠出並以裝置擠出接著樹脂G-1而形成密封劑接著層17，再貼合薄膜H-1進行三明治積層而形成密封劑層18。其後，藉由對所得之積層體，在190℃下進行加熱壓接而製成實施例1~41及比較例1~5之外裝材料。此外，積層後之接著層22的厚度為5μm、積層後之第一接著層12的厚度為5μm、積層後之第二接著層14的厚度為5μm，積層後之密封劑接著層17的厚度為25μm。將各例中所使用之基材的種類示於表3。
(成型加工後之翹曲量的評定)
將實施例及比較例所得之外裝材料切成120mm×260mm的矩形，以密封劑層面向上方的方式配置於成型裝置內。將成型裝置的成型深度設定為3mm，在室溫23℃、露點溫度-35℃的環境下進行冷成型。衝模係使用具有70mm×80mm的長方形橫切面、底面具有0.75mm的衝壓直徑(RP)，側面具有1.5mm的衝壓區直徑(RCP)者。又，底模係使用開口部上表面具有0.75mm的底模直徑(RD)者。衝模與底模之間的間距係取0.2mm。成型區域係取由切割之外裝材料的長邊方向的略中央所區分的半面的略中央處。亦即，以成型區域的兩端從切割之外裝材料的短邊方向的兩端分別位於25mm之位置的方式配置成型區域。
將成型加工後的外裝材料以第一基材層11側面向上方的方式，在室溫23℃、露點溫度-35℃的環境下靜置於水平的基臺上60分鐘，測定未成型之區域側之短邊方向的邊距基臺之距離的最大值，以測定值為翹曲量。惟，若以90度以上的角度翹曲時，由於無法量測翹曲量，而視為「無法測定」。翹曲量的評定係依循以下的評定基準來進行。將結果示於表3。
A：翹曲量小於50mm。
B：翹曲量為50mm以上且小於75mm。
C：翹曲量為75mm以上且小於100mm。
D：翹曲量為100mm以上。
(成型深度的評定)
將實施例及比較例所得之外裝材料切成150mm×190mm的矩形，以密封劑層面向上方的方式配置於成型裝置內。將成型裝置的成型深度按每1mm設定為1~10mm，在室溫23℃、露點溫度-35℃的環境下進行冷成型，依下述基準評定各成型深度下的成型性。此外，衝模係使用具有100mm×150mm的長方形橫切面、底面具有0.75mm的衝壓直徑(RP)，側面具有1.5mm的衝壓區直徑(RCP)者。又，底模係使用開口部上表面具有0.75mm的底模直徑(RD)者。成型深度的評定係依循以下的評定基準來進行。將結果示於表3。
A：未發生破裂或裂痕，可實施成型深度6mm以上的深壓深成型。
B：未發生破裂或裂痕，可實施成型深度5mm以上且小於6mm的深壓深成型。
C：未發生破裂或裂痕，可實施成型深度4mm以上且小於5mm的深壓深成型。
D：在小於成型深度4mm的深壓深成型中發生破裂或裂痕。
(耐熱性的評定)
將實施例及比較例所得之外裝材料切成兩片50mm×200mm的長條狀。其後，在使切下之試樣的基材層彼此相向的狀態下，用其夾住加熱至200℃或210℃的熱封棒達10秒，評定基材層彼此是否黏著。耐熱性的評定係依循以下的評定基準來進行。將結果示於表3。
A：縱使在熱封溫度210℃下亦未黏著。
B：在熱封溫度200℃下未黏著，惟在210℃下黏著。
C：在熱封溫度200℃下黏著。
如以上所述，在具有本發明之構成的實施例中，可提供一種可維持充分的成型性，同時可減少成型加工後之翹曲量的蓄電裝置用外裝材料。

Claims (5)

  1. 一種蓄電裝置用外裝材料，其具備：基材層；金屬箔層，其係在該基材層的其中一面上隔著接著層而形成；及密封劑層，其係配置於該金屬箔層之與該基材層相反的面上，該基材層係包括含有1種或2種以上的非晶質聚酯之聚酯樹脂的層，該聚酯樹脂進一步含有聚酯彈性體，該聚酯樹脂中之該聚酯彈性體的含量，以該聚酯樹脂的總量為基準係為2~15質量%，且該非晶質聚酯的含量，以該聚酯樹脂的總量為基準係為20~60質量%。
  2. 如請求項1之蓄電裝置用外裝材料，其中該基材層的厚度為5μm以上30μm以下。
  3. 一種蓄電裝置用外裝材料，其具備：第一基材層；第二基材層，其係在該第一基材層的其中一面上隔著第一接著層而形成；金屬箔層，其係在該第二基材層之與該第一基材層相反的面上隔著第二接著層而形成；及密封劑層，其係配置於該金屬箔層之與該第二基材層相反的面上，該第一基材層係包括含有1種或2種以上的非晶質聚酯之聚酯樹脂的層，該聚酯樹脂進一步含有聚酯彈性體，該聚酯樹脂中之該聚酯彈性體的含量，以該聚酯樹脂的總量為基準係為2~15質量%，且該非晶質聚酯的含量，以該聚酯樹脂的總量為基準係為20~60質量%，該第二基材層為延伸聚醯胺薄膜。
  4. 如請求項3之蓄電裝置用外裝材料，其中該第一基材層的厚度為4μm以上20μm以下，且該第二基材層的厚度為5μm以上20μm以下。
  5. 一種蓄電裝置，其具備：包含電極之電池要素、從該電極起延伸之導線、及容納該電池要素之容器，該容器係從如請求項1至4中任一項之蓄電裝置用外裝材料起，以該密封劑層為內側的方式形成。
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