TWI670316B - 樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
本發明之課題係提供一種樹脂組成物,其係用來獲得相位差夠低且耐衝擊性優異之光學材料者。
解決手段係提供一種樹脂組成物,其係含有丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯系樹脂、及橡膠彈性體粒子,其中,相對於前述樹脂組成物100質量份,前述聚碳酸酯系樹脂之含量與前述橡膠彈性體粒子之含量之乘積為1以上且120以下。
Description
本發明係關於樹脂組成物。
就透明性優異且可用於光學材料之樹脂而言,已知有丙烯酸系樹脂與聚碳酸酯系樹脂之樹脂組成物。例如專利文獻1及2中,就可用於光學材料之樹脂組成物而言,已揭示丙烯酸系樹脂與聚碳酸酯系樹脂之樹脂組成物。
然而,由該等專利文獻1及2揭示之樹脂組成物所得之光學材料係相位差不夠低,且耐衝擊性低者。
[專利文獻1]日本特開平5-32846號公報
[專利文獻2]日本特開2011-157412號公報
本案之課題為要求一種樹脂組成物,其係用來獲得相位差夠低並且耐衝擊性優異之光學材料者。
本發明係包含以下發明。
[1]一種樹脂組成物,其係含有丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯系樹脂、及橡膠彈性體粒子,其中,相對於前述樹脂組成物100質量份,前述聚碳酸酯系樹脂之含量與前述橡膠彈性體粒子之含量之乘積為1以上且120以下。
[2]如[1]所述之樹脂組成物,其中,相對於樹脂組成物100質量份,聚碳酸酯系樹脂之含量為0.1至10質量份。
[3]如[1]或[2]所述之樹脂組成物,其中,相對於樹脂組成物100質量份,橡膠彈性體粒子之含量為0.1至30質量份。
[4]如[1]至[3]中任一項所述之樹脂組成物,其中,聚碳酸酯系樹脂之黏度平均分子量為5000至20000。
[5]如[1]至[4]中任一項所述之樹脂組成物,其中,橡膠彈性體粒子係包含丙烯酸系彈性聚合物。
[6]如[1]至[5]中任一項所述之樹脂組成物,其中,丙烯酸系樹脂係甲基丙烯酸酯之均聚物(homopolymer)、或甲基丙烯酸酯與甲基丙烯酸酯以外之單體之共聚物。
[7]如[6]所述之樹脂組成物,其中,甲基丙烯酸酯以外之單體係丙烯酸酯。
[8]一種[1]至[7]中任一項所述之樹脂組成物之製造方法,其係製造[1]至[7]中任一項所述之樹脂組成物之方法,該製造方法係將丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯系樹脂、及橡膠彈性體粒子予以熔融混練。
[9]一種光學材料,其係包括[1]至[7]中任一項所述之樹脂組成物。
[10]一種光學膜,其係包括[1]至[7]中任一項所述之樹脂組成物。
[11]一種光學膜,其係將[1]至[7]中任一項所述之樹脂組成物進行擠出成形所得者。
[12]如[10]或[11]所述之光學膜,其厚度為20μm至200μm。
[13]一種偏光板,其係於偏光膜之至少一面具有[10]至[12]中任一項所述之光學膜。
[14]一種偏光板,其係於偏光膜之其中一面具有[10]至[12]中任一項所述之光學膜,於另一面具有與前述光學膜相異之保護膜。
藉由本發明之樹脂組成物,可獲得相位差夠低且耐衝擊性優異之光學材料。
本發明之樹脂組成物(以下,有時亦稱為本樹脂組成物)係含有丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯系樹脂、及橡膠彈性體粒子。
本樹脂組成物所含之丙烯酸系樹脂係例如將丙烯酸系單體予以聚合所得之聚合物。就丙烯酸系單體而言,可列舉例如(甲基)丙烯酸、及(甲基)丙烯酸酯等。丙烯酸系樹脂可為將單獨之丙烯酸系單體予以聚合所得之同元聚合物(均聚物),亦可為將2種以上丙烯酸系單體予以共聚合所得之共聚物,亦可為50質量%以上之丙烯酸系單體與50質量%以下之其他單體之共聚物。再者,本說明書中,有將用語「丙烯酸」及「甲基丙烯酸」一併記載為「(甲基)丙烯酸」之情形。
就(甲基)丙烯酸酯而言,可列舉例如:(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸異丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸正壬酯、(甲基)丙烯酸異壬酯、(甲基)丙烯酸癸酯、(甲基)丙烯酸十一酯、(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸異戊酯、及(甲基)丙烯酸月桂酯等(甲基)丙烯酸烷酯,(甲基)丙烯酸甲氧基乙酯、以及(甲基)丙烯酸乙氧基乙酯等。該等中,較佳係(甲基)丙烯酸烷酯,更佳係具有碳數1至8之烷基之(甲基)丙烯酸烷酯,再更佳係(甲基)丙烯酸甲酯。
就其他單體而言,可列舉:芳香族乙烯基單體、不飽和腈、乙烯性不飽和羧酸羥基烷酯、乙烯性不飽和羧酸醯胺、丙烯酸及甲基丙烯酸以外之乙烯性不飽和酸、乙烯性不飽和磺酸酯、乙烯性不飽和醇及其酯、乙烯
性不飽和醚、乙烯性不飽和胺、乙烯性不飽和矽烷化合物、以及、脂肪族共軛二烯等。
就芳香族乙烯基單體而言,可列舉:苯乙烯、乙烯基甲苯、及α-甲基苯乙烯等。
就不飽和腈而言,可列舉:丙烯腈、α-氯丙烯腈、α-甲氧基丙烯腈、甲基丙烯腈、及二氰亞乙烯(vinylidene cyanide)等。
就乙烯性不飽和羧酸羥基烷酯而言,可列舉:(甲基)丙烯酸羥基乙酯、(甲基)丙烯酸羥基丙酯、及(甲基)丙烯酸羥基丁酯等。
就乙烯性不飽和羧酸醯胺而言,可列舉:(甲基)丙烯醯胺、N-丁氧基甲基(甲基)丙烯醯胺、N-丁氧基乙基(甲基)丙烯醯胺、N-甲氧基甲基(甲基)丙烯醯胺、N-正丙氧基甲基(甲基)丙烯醯胺、N-甲基(甲基)丙烯醯胺、N,N-二甲基(甲基)丙烯醯胺、N,N-二乙基(甲基)丙烯醯胺等。
就(甲基)丙烯酸以外之乙烯性不飽和酸而言,可列舉:伊康酸、富馬酸、富馬酸酐、馬來酸、馬來酸酐、乙烯基磺酸、及異戊二烯磺酸等乙烯性不飽和羧酸,以及乙烯性不飽和磺酸等。乙烯性不飽和酸單體可被鈉、鉀等鹼金屬或氨等所中和。
就乙烯性不飽和磺酸酯而言,可列舉:乙烯基磺酸烷酯、及異戊二烯磺酸烷酯等。
就乙烯性不飽和醇而言,可列舉:烯丙醇、甲基烯丙醇等。就乙烯性不飽和醇之酯而言,可列舉:乙
酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、丁酸乙烯酯、硬脂酸乙烯酯、苯甲酸乙烯酯、乙酸烯丙酯、己酸甲基烯丙酯、月桂酸烯丙酯、苯甲酸烯丙酯、烷基磺酸乙烯酯、烷基磺酸烯丙酯、及芳基磺酸乙烯酯等。
就乙烯性不飽和醚而言,可列舉:甲基乙烯基醚、乙基乙烯基醚、正丙基乙烯基醚、異丙基乙烯基醚、甲基烯丙基醚、及乙基烯丙基醚等。
就乙烯性不飽和胺而言,可列舉:乙烯基二甲基胺、乙烯基二乙基胺、乙烯基二苯基胺、烯丙基二甲基胺、及甲基烯丙基二乙基胺等。
就乙烯性不飽和矽烷化合物而言,可列舉:乙烯基三乙基矽烷、甲基乙烯基二氯矽烷、二甲基烯丙基氯矽烷、及乙烯基三氯矽烷等。
就脂肪族共軛二烯而言,可列舉:1,3-丁二烯、2-甲基-1,3-丁二烯、2,3-二甲基-1,3-丁二烯、2-新戊基-1,3-丁二烯、2-氯-1,3-丁二烯、1,2-二氯-1,3-丁二烯、2,3-二氯-1,3-丁二烯、2-溴-1,3-丁二烯、2-氰基-1,3-丁二烯、取代直鏈共軛戊二烯類、以及直鏈及側鏈共軛己二烯等。
就丙烯酸系樹脂而言,從可給予具有優異的硬度、耐候性、透明性等之光學材料用樹脂組成物之觀點而言,較佳係使用甲基丙烯酸系樹脂。甲基丙烯酸系樹脂係將以甲基丙烯酸酯為主體之單體予以聚合所得之聚合物,可列舉
例如:屬於甲基丙烯酸酯之均聚物之聚甲基丙烯酸烷酯、2種以上之甲基丙烯酸酯之共聚物、50質量%以上之甲基丙烯酸酯與50質量%以下之甲基丙烯酸酯以外之其他單體之共聚物等。
當為甲基丙烯酸酯與甲基丙烯酸酯以外之其他單體之共聚物之情形,相對於單體總量,通常係甲基丙烯酸酯為99.9質量%以下、此外之其他單體為0.1質量%以上,較佳係甲基丙烯酸酯為70質量%以上、其他單體為30質量%以下,更佳係甲基丙烯酸酯為90質量%以上、其他單體為10質量%以下。
就甲基丙烯酸系樹脂所使用之甲基丙烯酸酯而言,可列舉上述甲基丙烯酸酯,較佳係使用甲基丙烯酸烷酯。
就甲基丙烯酸酯以外之單體而言,可列舉例如:丙烯酸酯、芳香族乙烯基單體、不飽和腈、乙烯性不飽和羧酸羥基烷酯、乙烯性不飽和羧酸醯胺、乙烯性不飽和酸、乙烯性不飽和磺酸酯、乙烯性不飽和醇及其酯、乙烯性不飽和醚、乙烯性不飽和胺、乙烯性不飽和矽烷化合物、脂肪族共軛二烯等。該等中,較佳係丙烯酸酯。甲基丙烯酸酯以外之單體係可單獨使用,亦可將2種以上組合使用。
就甲基丙烯酸系樹脂所使用之丙烯酸酯而言,可列舉上述丙烯酸酯,較佳係使用丙烯酸烷酯。
就甲基丙烯酸系樹脂所使用之芳香族乙烯基單體、不
飽和腈、乙烯性不飽和羧酸羥基烷酯、乙烯性不飽和羧酸醯胺、乙烯性不飽和磺酸酯、乙烯性不飽和醇、乙烯性不飽和醇之酯、乙烯性不飽和醚、乙烯性不飽和胺、乙烯性不飽和矽烷化合物及脂肪族共軛二烯而言,可列舉上述丙烯酸系樹脂中作為其他單體而例示之化合物。
就甲基丙烯酸系樹脂所使用之乙烯性不飽和酸而言,可列舉上述丙烯酸系樹脂中作為乙烯性不飽和酸而例示之化合物以及丙烯酸及甲基丙烯酸等。
丙烯酸系樹脂係可藉由將上述單體聚合之方法來獲得。就聚合方法而言,可列舉例如:乳化聚合法、懸浮聚合法、塊狀聚合法、注液聚合法(鑄造聚合法)等。聚合通常係藉由光照射、聚合起始劑而開始進行。就聚合起始劑而言,較佳係使用例如2,2'-偶氮雙異丁腈、2,2'-偶氮雙(2,4-二甲基戊腈)等偶氮系起始劑,過氧化月桂醯、過氧化苯甲醯等過氧化物系起始劑,組合有機過氧化物與胺類之氧化還原系起始劑等聚合起始劑。使用聚合起始劑時,相對於單體100質量份,通常係以0.01至1質量份,較佳係以0.01至0.5質量份之比例使用。再者,可添加用來調控分子量之鏈轉移劑(如甲基硫醇、正丁基硫醇、t-丁基硫醇等直鏈或分支烷基硫醇化合物等)、交聯劑等。
從可提升所得之光學材料用樹脂組成物之耐熱性之觀點而言,丙烯酸系樹脂可為分子鏈中具有環結構者。就其環結構而言,可列舉例如:內酯環結構、戊二酸酐結構、戊二醯亞胺結構、馬來酸酐結構、馬來醯亞胺
結構等。
分子鏈中具有內酯環結構之丙烯酸系樹脂,係可藉由例如使分子鏈中具有羥基與酯基之甲基丙烯酸系樹脂在分子內進行環化縮合反應而獲得。就分子鏈中具有羥基與酯基之丙烯酸系樹脂而言,可列舉例如藉由將含有甲基丙烯酸酯、丙烯酸酯及2-(羥基烷基)丙烯酸烷酯等單體之單體混合物予以聚合而得者。就甲基丙烯酸酯及丙烯酸酯而言,可列舉上述甲基丙烯酸酯及丙烯酸酯。
環化縮合係藉由例如將上述丙烯酸系樹脂加熱而進行,該丙烯酸系樹脂之存在於分子鏈中之羥基與酯基係進行環化縮合而產生內酯環結構,可獲得目標之丙烯酸系樹脂。在此種環化縮合反應時,通常使用有機磷化合物作為觸媒。
分子鏈中具有戊二酸酐結構之丙烯酸系樹脂,係可藉由例如將甲基丙烯酸甲酯之均聚物、甲基丙烯酸甲酯與甲基丙烯酸之共聚物、甲基丙烯酸甲酯與丙烯酸之共聚物、或甲基丙烯酸甲酯與甲基丙烯酸與丙烯酸之共聚物,在如氫氧化鈉、氫氧化鉀、甲醇鈉等鹼性化合物存在下,通常於150至350℃,較佳係於220至320℃進行熱處理,使其改質而獲得。
分子鏈中具有戊二醯亞胺結構之丙烯酸系樹脂,係可藉由例如將甲基丙烯酸甲酯之均聚物、甲基丙烯酸甲酯與甲基丙烯酸之共聚物、甲基丙烯酸甲酯與丙烯酸之共聚物、或甲基丙烯酸甲酯與甲基丙烯酸與丙烯酸之
共聚物,在氨或一級胺存在下,通常於150至350℃,較佳係於220至320℃之範圍進行熱處理,使其改質而獲得。
分子鏈中具有馬來酸酐結構之丙烯酸系樹脂,係可藉由例如將甲基丙烯酸甲酯與馬來酸酐予以共聚合而獲得。分子鏈中具有馬來醯亞胺結構之丙烯酸系樹脂,係可藉由例如將甲基丙烯酸甲酯與馬來醯亞胺、N-取代馬來醯亞胺之N-甲基馬來醯亞胺、N-環己基馬來醯亞胺、N-苯基馬來醯亞胺、N-苯甲基馬來醯亞胺等予以共聚合而獲得。
該等甲基丙烯酸系樹脂之中,特佳係屬於甲基丙烯酸甲酯的均聚物之聚甲基丙烯酸甲酯,50質量%以上且99.9質量%以下之甲基丙烯酸甲酯與50質量%以下且0.1質量%以上之甲基丙烯酸甲酯以外之(甲基)丙烯酸酯之共聚物。50質量%以上之甲基丙烯酸甲酯與50質量%以下之甲基丙烯酸甲酯以外之(甲基)丙烯酸酯之共聚物,係指將「相對於甲基丙烯酸甲酯與該(甲基)丙烯酸酯之合計量,以50質量%以上之比率含有甲基丙烯酸甲酯、以50質量%以下之比率含有甲基丙烯酸甲酯以外之(甲基)丙烯酸酯的單體混合物」予以聚合所得之共聚物。該單體混合物中,甲基丙烯酸甲酯較佳係以70至99.9質量%之比率而含有,更佳係以90至99.9質量%之比率而含有。該混合物中,甲基丙烯酸甲酯以外之(甲基)丙烯酸酯較佳係以30至0.1質量%之比率而含有,更佳係以10質量%至0.1質量%之比率而含有。
丙烯酸系樹脂之黏度平均分子量(Mv)較佳係50000至300000,更佳係80000至200000,再更佳係100000至150000。
丙烯酸系樹脂之Mv係使用下述式(1)而求得。
lnMv={ln[η]-ln(4.8×10-5)}/0.8 (1)
式(1)中,[η]表示極限黏度,由依據ISO 1628-6所測定之黏度數VN,作為滿足下述式(2)之正值而求得。
VN=[η]+0.4×[η]2 (2)
就本樹脂組成物所含之聚碳酸酯系樹脂而言,可列舉例如使二元酚與羰化劑藉由界面聚縮合法、熔融酯交換法等方法進行反應而獲得者。又,就聚碳酸酯樹脂而言,可列舉將碳酸酯預聚合物藉由固相酯交換法等進行聚合而獲得者。就聚碳酸酯樹脂而言,可列舉將環狀碳酸酯化合物藉由開環聚合法進行聚合而獲得者等。
就二元酚而言,可列舉:對苯二酚(hydroquinone)、間苯二酚、4,4'-二羥基聯苯、雙(4-羥基苯基)甲烷、雙{(4-羥基-3,5-二甲基)苯基}甲烷、1,1-雙(4-羥基苯基)乙烷、1,1-雙(4-羥基苯基)-1-苯基乙烷、2,2-雙(4-羥基苯基)丙烷(通稱為雙酚A)、2,2-雙{(4-羥基-3-甲基)苯基}丙烷、2,2-雙{(4-羥基-3,5-二甲基)苯基}丙烷、2,2-雙{(4-羥基-3,5-二溴)苯基}丙烷、2,2-雙{(3-異丙基-4-羥基)苯基}
丙烷、2,2-雙{(4-羥基-3-苯基)苯基}丙烷、2,2-雙(4-羥基苯基)丁烷、2,2-雙(4-羥基苯基)-3-甲基丁烷、2,2-雙(4-羥基苯基)-3,3-二甲基丁烷、2,4-雙(4-羥基苯基)-2-甲基丁烷、2,2-雙(4-羥基苯基)戊烷、2,2-雙(4-羥基苯基)-4-甲基戊烷、1,1-雙(4-羥基苯基)環己烷、1,1-雙(4-羥基苯基)-4-異丙基環己烷、1,1-雙(4-羥基苯基)-3,3,5-三甲基環己烷、9,9-雙(4-羥基苯基)茀、9,9-雙{(4-羥基-3-甲基)苯基}茀、α,α’-雙(4-羥基苯基)-鄰-二異丙基苯、α,α’-雙(4-羥基苯基)-間-二異丙基苯、α,α’-雙(4-羥基苯基)-對-二異丙基苯、1,3-雙(4-羥基苯基)-5,7-二甲基金剛烷、4,4'-二羥基二苯基碸、4,4'-二羥基二苯基亞碸、4,4'-二羥基二苯基硫醚、4,4'-二羥基二苯基酮、4,4'-二羥基二苯基醚、及4,4'-二羥基二苯基酯等。該等可單獨使用,亦可併用2種以上。
該等二元酚之中,較佳係雙酚A、2,2-雙{(4-羥基-3-甲基)苯基}丙烷、2,2-雙(4-羥基苯基)丁烷、2,2-雙(4-羥基苯基)-3-甲基丁烷、2,2-雙(4-羥基苯基)-3,3-二甲基丁烷、2,2-雙(4-羥基苯基)-4-甲基戊烷、1,1-雙(4-羥基苯基)-3,3,5-三甲基環己烷及α,α’-雙(4-羥基苯基)-間-二異丙基苯。特佳係雙酚A之單獨使用,或是雙酚A與選自由1,1-雙(4-羥基苯基)-3,3,5-三甲基環己烷、2,2-雙{(4-羥基-3-甲基)苯基}丙烷及α,α’-雙(4-羥基苯基)-間-二異丙基苯所成群組之至少1種之併用。
就羰化劑而言,可列舉:羰基鹵化物(光氣等)、碳酸酯(碳酸二苯酯等)、鹵甲酸酯(二元酚之二鹵甲酸
酯等)等。該等可單獨使用,亦可併用2種以上。
聚碳酸酯系樹脂之黏度平均分子量(Mv)較佳係5000至20000,更佳係10000至15000,再更佳係11000至14000。聚碳酸酯系樹脂之Mv係作為滿足下述Schnell式之值而可由20℃二氯甲烷溶液之極限黏度[η]計算出。
[η]=1.23×10-4Mv0.83
橡膠彈性體粒子係包含顯示橡膠彈性之層之粒子。該橡膠彈性體粒子可為僅由顯示橡膠彈性之層所構成之粒子,亦可為同時具有顯示橡膠彈性之層(以下,有時亦稱為橡膠彈性體層)與其他層之多層結構之粒子。顯示橡膠彈性之層係含有橡膠彈性聚合物。就橡膠彈性聚合物而言,可列舉例如:烯烴系彈性聚合物、二烯系彈性聚合物、苯乙烯-二烯系彈性共聚物、丙烯酸系彈性聚合物等。其中,從本樹脂組成物之耐光性及透明性之觀點而言,較佳係丙烯酸系彈性聚合物。
丙烯酸系彈性聚合物係可由以丙烯酸烷酯為主體之聚合物來構成。其可為丙烯酸烷酯之均聚物,亦可為50質量%以上之丙烯酸烷酯與50質量%以下之此外的單體之共聚物。就丙烯酸烷酯而言,通常使用其烷基之碳數為4至8者。當將丙烯酸烷酯以外之單體共聚合時,就其例而言,可列舉:如甲基丙烯酸甲酯及甲基丙烯酸乙酯等甲基丙烯酸烷酯、如苯乙烯及烷基苯乙烯等苯乙烯系
單體、如丙烯腈及甲基丙烯腈等不飽和腈等單官能單體,又,如(甲基)丙烯酸烯丙酯及(甲基)丙烯酸甲基烯丙酯等不飽和羧酸的烯酯、如馬來酸二烯丙酯等二元酸的二烯酯、如伸烷二醇二(甲基)丙烯酸酯等二醇類的不飽和羧酸二酯等多官能單體。
含有丙烯酸系彈性聚合物之橡膠彈性體粒子,較佳係具有丙烯酸系彈性聚合物層之多層結構之粒子。具體上,可列舉:於丙烯酸系彈性聚合物之外側具有以甲基丙烯酸烷酯為主體之硬質聚合物層之2層結構者、更進一步於丙烯酸系彈性聚合物之內側具有以甲基丙烯酸烷酯為主體之硬質聚合物層之3層結構者。構成「於丙烯酸系彈性聚合物之外側或內側所形成之硬質聚合物層」之以甲基丙烯酸烷酯為主體之聚合物中之單體組成之例,係與上述作為丙烯酸系樹脂之例而列舉之以甲基丙烯酸烷酯為主體之聚合物的單體組成之例相同,特佳係使用以甲基丙烯酸甲酯為主體之單體組成。此種多層結構之丙烯酸系橡膠彈性體粒子,係可藉由例如日本特公昭55-27576號公報所記載之方法而製造。
橡膠彈性體粒子,較佳係其中所含之橡膠彈性體層之數量平均粒徑在10至350nm之範圍。藉此,因膜表面係形成有些許凹凸,故可提高滑動性。該橡膠彈性體粒子之平均粒徑更佳係30nm以上,進一步為50nm以上,又更佳係300nm以下,進一步為280nm以下。
橡膠彈性體粒子之數量平均粒徑係依下述
方式測定。亦即,將此種橡膠彈性體粒子混合於丙烯酸系樹脂並進行膜化,將其剖面以氧化釕水溶液染色時,觀察到僅橡膠彈性體層有著色而呈幾乎圓形狀,母層之丙烯酸系樹脂未被染色。在此,由如此方式而經染色之膜剖面,使用切片機等來調製薄片,使用電子顯微鏡觀察之。然後,隨機抽樣100個經染色之橡膠彈性體粒子,計算出各個之徑後,將其數量平均值當作數量平均粒徑。
當使用最外層是以甲基丙烯酸甲酯為主體之硬質聚合物且於其中內包有橡膠彈性聚合物的橡膠彈性體粒子時,若將其混合於母體之丙烯酸系樹脂中,則橡膠彈性體粒子之最外層會與母體之丙烯酸系樹脂混合。因此,將其剖面以氧化釕染色並以電子顯微鏡觀察時,該橡膠彈性體粒子係以經去除最外層之狀態之粒子的形式被觀察。具體上,當使用內層為橡膠彈性聚合物且外層為以甲基丙烯酸甲酯為主體之硬質聚合物之2層結構之橡膠彈性體粒子時,內層之橡膠彈性聚合物部分會經染色而以單層結構之粒子的形式被觀察到,又,當使用最內層為以甲基丙烯酸甲酯為主體之硬質聚合物、中間層為橡膠彈性聚合物、且最外層為以甲基丙烯酸甲酯為主體之硬質聚合物之3層結構之橡膠彈性體粒子時,則是以最內層之粒子中心部分未經染色,僅中間層之橡膠彈性聚合物部分經染色之2層結構之粒子的形式被觀察到。
本樹脂組成物係以相對於本樹脂組成物100質量份,使聚碳酸酯系樹脂之含量與橡膠彈性體粒子之含量之乘積成為1以上120以下之方式含有聚碳酸酯系樹脂與橡膠彈性體粒子。該乘積之值較佳係10以上105以下,更佳係30以上55以下。
相對於本樹脂組成物100質量份,本樹脂組成物較佳係以0.1質量份以上且10質量份以下之比例含有聚碳酸酯系樹脂。聚碳酸酯系樹脂之含量未達0.1質量份時,相位差容易變大。聚碳酸酯系樹脂之含量超過10質量份時,透明性容易降低。相對於本樹脂組成物100質量份,聚碳酸酯系樹脂之含量更佳係1質量份以上,再更佳係4質量份以上,又,更佳係9質量份以下,再更佳係8質量份以下,再更佳係6質量份以下。
相對於本樹脂組成物100質量份,本樹脂組成物較佳係以0.1質量份以上且30質量份以下之比例含有橡膠彈性體粒子。橡膠彈性體粒子之含量為30質量份以下時,本樹脂組成物之彈性率有變得充分高之傾向。又,相對於本樹脂組成物100質量份,橡膠彈性體粒子之含量為0.1質量份以上時,更加提高由本樹脂組成物成形為膜時之製膜性及所得之膜之耐衝擊性,故較佳,又,藉由在該膜表面形成有些許凹凸而可提高滑動性。相對於丙烯酸系樹脂100質量份,橡膠彈性體粒子之含量更佳係25質量份以下,再更佳係20質量份以下,再更佳係15質量份以下,又,更佳係1質量份以上,再更佳係5質量份以上。
本樹脂組成物可含有添加劑。就添加劑而言,可列舉:潤滑劑、安定劑、抗氧化劑、紫外線吸收劑、光安定劑、著色劑、發泡劑、潤滑劑、脫模劑、抗靜電劑、阻燃劑、聚合抑制劑、阻燃助劑、補強劑等。該等可單獨使用,亦可將2種以上組合使用。在添加添加劑時,相對於本樹脂組成物,其含量較佳係0.005至30質量%。
就潤滑劑而言,可列舉:硬脂酸系化合物、丙烯酸系化合物、及酯系化合物等,較佳係硬脂酸系化合物。
藉由將潤滑劑調配於本樹脂組成物,例如可防止當將由本樹脂組成物所成之膜捲成輥狀時之捲緊,藉此,改善捲完狀態之包裝外觀。潤滑劑只要係具有提升該膜表面之滑動性之功能者即可。
本樹脂組成物以目視觀察時為透明。例如,將本樹脂組成物成形加工為膜狀所得之由本樹脂組成物所成之光學膜之全光線穿透率(Tt)較佳係超過92.0。前述全光線穿透率(Tt)係依據JIS K7361-1而測定。
就透明性之其他指標而言,可列舉依據JIS K7136所測定之霧度。由本樹脂組成物所成之光學膜之內部霧度較佳係0.4%以下。內部霧度超過0.4%時,例如將由本樹脂組成物所成之光學膜組裝於顯示裝置時會白亮度降低,畫面變暗。
就相位差之指標而言,可列舉以590nm之光線所測定之厚度方向相位差(Rth)。由本樹脂組成物所成之光學膜之Rth較佳係-7至7nm。
又,將Rth除以使用接觸式厚度計測定之光學膜厚度所算出之△P=Rth/d,較佳係-75×10-6至75×10-6,更佳係-50×10-6至50×10-6,再更佳係-30×10-6至30×10-6。
就本樹脂組成物之製造方法而言,可列舉將丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯系樹脂、及橡膠彈性體粒子予以熔融混練之方法。熔融混練通常在180至300℃之溫度以10至1000sec-1之剪切速度進行。
進行熔融混練時之溫度未達180℃時,會有使用之聚碳酸酯系樹脂未充分熔融之虞。另一方面,進行熔融混練時之溫度超過300℃時,會有使用之丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯系樹脂被熱分解之虞。再者,進行熔融混練時之剪切速度未達10sec-1時,會有丙烯酸系樹脂與聚碳酸酯系樹脂未充分混練之虞。另一方面,進行熔融混練時之剪切速度超過1000sec-1時,會有丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯系樹脂被分解之虞。
若欲獲得各成分更均勻地混合之樹脂組成物,則熔融混練較佳係在190至300℃之溫度進行,更佳係在200至300℃之溫度進行,較佳係以20至700sec-1之剪切速度進行,更佳係以50至500sec-1之剪切速度進行。
就熔融混練所使用之機器而言,可使用通常的混合機、混練機。具體上,可列舉:單軸混練機、雙軸混練機、多軸擠出機、亨舍爾混合機(Henschel mixer)、
班布里混合機(Banbury mixer)、捏揉機(kneader)、輥磨機等。又,當使剪切速度在上述範圍內提高時,可使用高剪切加工裝置等。就高剪切加工裝置而言,市售有例如NIIGATA MACHINE TECHNO股份有限公司製之「NHSS2-28」等。熔融混練可依需要而在氮氣、氬氣、氦氣等惰性氣體環境下進行。
本樹脂組成物含有上述添加劑時,添加劑可事先添加於丙烯酸系樹脂及聚碳酸酯系樹脂之至少一者中,或者可在熔融混練時添加,亦可在熔融混練之前或後添加。
本樹脂組成物可成形加工為期望的形狀,並使用作為相位差及衝擊耐性優異之光學材料。再者,由本樹脂組成物所成之光學材料有透明性及耐候性亦優異之傾向。就使用本樹脂組成物之適宜光學材料而言,可列舉:光學膜、導光板、顯示器前面板、看板等。
成形加工可為將藉由上述製造方法而熔融混練之樹脂組成物,直接以加熱熔融狀態供給至成形機而成形。又,亦可將所得之樹脂組成物作成粒狀(pellet)之樹脂粒,將其藉由射出成形機、油壓機、擠出成形機等成形機而加熱熔融後進行成形。成形溫度通常係150至350℃左右,較佳係180至300℃左右,更佳係200至300℃左右。
本樹脂組成物由於相位差夠小,因此即使
藉由相位差容易變大之擠出成形進行成形,所得之光學材料之相位差仍小。
製造前述光學膜時,例如可藉由將本樹脂組成物供給至擠出成形機,使其呈加熱熔融狀態後,從模頭擠出之擠出成形法而製造。就從模頭擠出之方法而言,係採用例如分流器(feed block)法、多歧管(multi-manifold)法等通常方法。
從模頭擠出之加熱熔融狀態之樹脂組成物通常係與輥、輸送帶密合而成形為膜狀。此時之輥、輸送帶之根數或配置、材質係無特別限定。例如,「藉由將加熱熔融且從模頭擠出之樹脂組成物夾在2根金屬輥間並通過、或使其接觸金屬輥與金屬輸送帶之間並通過,而轉印輥、輸送帶之表面形狀之方法」,係從提高膜表面之面精度、提升表面處理性之點而言為較佳。「使用有彈性之金屬輥與無彈性之金屬輥作為2根金屬輥,將剛從模頭擠出之加熱熔融狀態之樹脂組成物夾在該等金屬輥之間,一邊使樹脂組成物與兩金屬輥之表面接觸一邊使其通過之方法」,係就獲得成形時之變形減少並且強度或熱收縮性之異向性減少之膜而言為較適宜。就有彈性之金屬輥而言,可列舉例如具備軸輥、及以包覆該軸輥之外周面之方式配置並與熔融樹脂接觸之圓筒形金屬製薄膜,並且已在該等軸輥與金屬製薄膜之間封入水、油等溫度經調控之流體者;
或者使金屬輸送帶捲在橡膠輥表面者等。
如此方式所得之光學膜之厚度通常係20至200μm,較佳係20至180μm,更佳係20至170μm。
由本樹脂組成物所成之光學膜由於有相位差低且透明性優異之傾向,因此,在偏光板中,適宜使用作為積層於偏光膜之至少一面之保護膜。保護膜係使用例如接著劑而貼合於偏光膜。
就偏光膜而言,例如可使用使二色性色素吸附配向於聚乙烯醇系樹脂膜者。就二色性色素而言,可使用碘、二色性有機染料。此種偏光膜具有基於所吸附配向之二色性色素的吸收軸,藉由二色性色素,可將與該吸收軸平行之偏光成分吸收,並使與該吸收軸直交之偏光成分穿透。再者,於聚乙烯醇系樹脂膜吸附配向有碘之偏光膜係被稱為碘系偏光膜,於聚乙烯醇系樹脂膜吸附配向有二色性有機染料之偏光膜係被稱為染料系偏光膜。
構成偏光膜之聚乙烯醇系樹脂係可藉由將聚乙酸乙烯酯系樹脂予以皂化而得。就聚乙酸乙烯酯系樹脂而言,除了可使用屬於乙酸乙烯酯的均聚物之聚乙酸乙烯酯以外,還可使用乙酸乙烯酯及可與乙酸乙烯酯共聚合之其他單體之共聚物等。就可與乙酸乙烯酯共聚合之其他
單體而言,可列舉例如:不飽和羧酸類、烯烴類、乙烯基醚類、不飽和磺酸類等。聚乙烯醇系樹脂可經改質,例如可使用經醛類改質之聚乙烯縮甲醛、聚乙烯基縮醛(polyvinyl acetal)、聚乙烯基縮丁醛(polyvinyl butyral)等。
偏光膜,通常係經由調整聚乙烯醇系樹脂膜之水分之調濕步驟、將聚乙烯醇系樹脂膜予以單軸延伸之單軸延伸步驟、將聚乙烯醇系樹脂膜以二色性色素染色而使二色性色素吸附配向之染色步驟、將吸附配向有二色性色素之聚乙烯醇系樹脂膜以硼酸水溶液處理之硼酸處理步驟、及將硼酸水溶液洗去之洗淨步驟而製造。單軸延伸步驟可在染色步驟之前或後進行,亦可在染色步驟中進行。在染色步驟後進行單軸延伸步驟時,亦可在染色步驟後之硼酸處理步驟中進行。單軸延伸步驟可分成數次進行。單軸延伸之方法可為在圓周速度相異之輥間並於單軸進行延伸之方法,亦可為使用熱輥並於單軸進行延伸之方法。又,可為在大氣中進行延伸之乾式延伸,亦可為在使用溶劑而膨潤之狀態進行延伸之濕式延伸。延伸倍率通常係4至8倍左右。最終所得之偏光膜之厚度,較佳係例如1至50μm左右。
於偏光膜之兩面積層保護膜時,可使積層於兩面之保護膜皆為由本樹脂組成物所成之光學膜,亦可使積層於其中一面之保護膜為由本樹脂組成物所成之光學膜,且積層
於另一面之保護膜為由本樹脂組成物以外之其他透明樹脂所成之保護膜。
就由本樹脂組成物以外之樹脂所成之膜而言,可列舉例如:由丙烯酸系樹脂(例如甲基丙烯酸系樹脂等)、鏈狀聚烯烴系樹脂(例如聚丙烯系樹脂等)、環狀聚烯烴系樹脂、聚氯乙烯系樹脂、乙醯纖維素系樹脂等纖維素系樹脂(例如三乙醯纖維素、二乙醯纖維素等)、苯乙烯系樹脂、丙烯腈‧丁二烯‧苯乙烯系共聚合樹脂、丙烯腈‧苯乙烯系共聚合樹脂、聚乙酸乙烯酯系樹脂、聚二氯亞乙烯系樹脂、聚醯胺系樹脂、聚縮醛系樹脂、聚碳酸酯系樹脂、改質聚伸苯基醚系樹脂、聚聚對苯二甲酸丁二酯系樹脂、聚聚對苯二甲酸乙二酯系樹脂、聚碸系樹脂、聚醚碸系樹脂、聚芳酯系樹脂、聚醯胺醯亞胺系樹脂、聚醯亞胺系樹脂等所成之保護膜。
該等保護膜之厚度通常係20至200μm,較佳係20至170μm。
作為由本樹脂組成物以外之透明樹脂所成之膜,可使用1/4波長板、1/2波長板等波長板視角補償膜等相位差膜。與獨立於偏光板而使用相位差膜之情形相比,若藉由將此種相位差膜積層,即可減少膜的使用張數。因此,可謀得使用偏光板之液晶顯示裝置等之輕量化、薄型化。就波長板、視角補償膜等相位差膜而言,可使用以往習知者。相位差膜可藉由將例如聚碳酸酯系樹脂、聚乙烯醇系樹脂、聚苯乙烯系樹脂、丙烯酸系樹脂、聚烯烴系
樹脂(例如、聚丙烯等)、環狀聚烯烴系樹脂、聚芳酯系樹脂、聚醯亞胺系樹脂、聚醯胺系樹脂等所成之膜以單軸、雙軸等適當方式延伸而獲得。又,相位差膜可為藉由在與熱收縮性膜之接著下施加收縮力及/或延伸力而控制膜之厚度方向之折射率的雙折射性膜。
若欲將由本樹脂組成物所成之光學膜、其他保護膜等積層於偏光膜,通常只要使用接著劑貼合即可。在貼合之前,較佳係先對各個膜的貼合面中之至少一面施以電暈放電處理、電漿照射處理、電子束照射處理、其他表面活性化處理。
接著劑可使用任意選自能夠對各個構件顯示接著力者。就典型而言,可列舉含有會藉由活性能量線之照射而硬化之成分的活性能量線硬化性接著劑。
使用活性能量線硬化性接著劑時,就構成該接著劑之會藉由活性能量線之照射而硬化之成分(以下,有時簡稱為「硬化性成分」)而言,可列舉:環氧化合物、氧雜環丁烷化合物、丙烯酸系化合物等。當使用如環氧化合物、氧雜環丁烷化合物等陽離子聚合性化合物時,調配陽離子聚合起始劑。當使用如丙烯酸系化合物等自由基聚合性化合物時,調配自由基聚合起始劑。其中,較佳係將環氧化合物作為硬化性成分之一之接著劑,尤其較佳係將於飽和烴環直接鍵結有環氧基之脂環式環氧化合物作
為硬化性成分之一之接著劑。又,其與氧雜環丁烷化合物併用亦有效。
環氧化合物可容易取得市售品,例如,分別以商品名表示,可列舉:日本環氧樹脂股份有限公司所販賣之「EPIKOTE(註冊商標)」系列、DIC股份有限公司所販賣之「EPICLON(註冊商標)」系列、東都化成股份有限公司所販賣之「EPOTOHTO(註冊商標)」系列、ADEKA股份有限公司所販賣之「ADEKA RESIN」系列、Nagase ChemteX股份有限公司所販賣之「DENACOL(註冊商標)」系列、DOW Chemical公司所販賣之「Dow Epoxy」系列、日產化學工業股份有限公司所販賣之「TEPIC(註冊商標)」等。
於飽和烴環直接鍵結有環氧基之脂環式環氧化合物可容易取得市售品,例如,分別以商品名表示,可列舉:Daicel化學工業股份有限公司所販賣之「CELLOXIDE(註冊商標)」系列及「CYCLOMER(註冊商標)」系列、DOW Chemical公司所販賣之「CYRACURE」系列等。
氧雜環丁烷化合物可容易取得市售品,例如,分別以商品名表示,可列舉:東亞合成股份有限公司所販賣之「ARON OXETANE(註冊商標)」系列、宇部興產股份有限公司所販賣之「ETERNACOLL(註冊商標)」系列等。
陽離子聚合起始劑可容易取得市售品,例如,分別以商品名表示,可列舉:日本化藥股份有限公司所販賣之「KAYARAD(註冊商標)」系列、Union Carbide公
司所販賣之「CYRACURE」系列、San-Apro股份有限公司所販賣之光酸產生劑「CPI(註冊商標)」系列、Midori化學股份有限公司所販賣之光酸產生劑「TAZ」、「BBI」及「DTS」,ADEKA股份有限公司所販賣之「ADEKA OPTOMER」系列、Rhodia公司所販賣之「RHODORSIL(註冊商標)」系列等。
活性能量線硬化性接著劑可依需要而含有光敏劑。藉由使用光敏劑,可使反應性提升,並使硬化物層之機械強度、接著強度進一步提升。就光敏劑而言,可列舉例如:羰基化合物、有機硫化合物、過硫化物、氧化還原系化合物、偶氮及重氮化合物、蒽系化合物、鹵素化合物、光還原性色素等。
又,活性能量線硬化性接著劑,在不損害其接著性之範圍內可調配各種添加劑。就添加劑而言,可列舉例如:離子阱劑、抗氧化劑、鏈轉移劑、賦黏劑、熱塑性樹脂、填充劑、流動調整劑、塑化劑、消泡劑等。再者,在不損害其接著性之範圍內可調配以與陽離子聚合不同的反應機制而硬化之硬化性成分。
以上,說明之活性能量線硬化性接著劑係塗佈於光學膜之貼合面或偏光膜之貼合面,並經由其塗佈層將兩膜貼合後,對該處照射活性能量線而硬化,而成為將偏光膜與光學膜接合之接著劑層。又,塗佈於偏光膜之貼合面或保護膜之貼合面,並經由其塗佈層將兩膜貼合後,對該處照射活性能量線而硬化,而成為將偏光膜與保
護膜接合之接著劑層。用以形成將偏光膜與光學膜接合之接著劑層之接著劑、以及用以形成將偏光膜與保護膜接合之接著劑層之接著劑,可為相同組成亦可為不同組成,但用來將兩者硬化之活性能量線之照射係較佳為同時進行。
活性能量線硬化性接著劑之硬化所使用之活性能量線,可為例如波長為1至10nm之X射線、波長為10至400nm之紫外線、波長為400至800nm之可見光線等。其中,從利用容易性、以及活性能量線硬化性接著劑調製之容易性、安定性及硬化性能之觀點而言,較佳係使用紫外線。紫外線之光源係可使用例如在波長400nm以下具有發光分布之低壓水銀燈、中壓水銀燈、高壓水銀燈、超高壓水銀燈、化學燈、黑光燈、微波激發水銀燈、金屬鹵素燈等。
使用活性能量線硬化性接著劑所得之接著劑層之厚度通常係1至50μm左右,特佳係在1至10μm之範圍。
如此方式所得之偏光板,係在由聚乙烯醇系樹脂所成之偏光膜之至少一面積層由本樹脂組成物所成之光學膜者,並且為在上述偏光膜之其中一面積層由本樹脂組成物所成之光學膜,在另一面積層由其他透明樹脂所成之保護膜者。
使用由甲基丙烯酸甲酯單體單元、及丙烯酸甲酯單體單元所構成,且含有97質量%之甲基丙烯酸甲酯單體單元、3質量%之丙烯酸甲酯單體單元的甲基丙烯酸系樹脂。黏度平均分子量係124,000。
使用住化Styron Polycarbonate股份有限公司製之TR2201。黏度平均分子量係11,900。
使用具有下述條件之由乳化聚合法所得之球形3層結構之橡膠彈性體粒子作為橡膠彈性體粒子:最內層係由含有甲基丙烯酸甲酯93.8%、丙烯酸甲酯6.0%及甲基丙烯酸烯丙酯0.2%之單體組成物之聚合所得之硬質聚合物,中間層係由含有丙烯酸丁酯81%、苯乙烯17%及甲基丙烯酸烯丙酯2%之單體組成物之聚合所得之彈性聚合物,最外層係由含有甲基丙烯酸甲酯94%及丙烯酸甲酯6%之單體組成物之聚合所得之硬質聚合物,該最內層/該中間層/該最外層之質量比例係35/45/20,中間層之彈性聚合物之層之平均粒子徑係0.22μm。
再者,橡膠彈性體粒子之平均粒子徑係經由將橡膠彈性體粒子與前述甲基丙烯酸系樹脂混合並進行膜化,在其剖面中藉由氧化釕將彈性聚合物(中間層)染色,以電子顯微鏡觀察,從經染色之部分之直徑而求取。
折射率係使用ATAGO股份有限公司製之阿貝式折射
計,於25℃測定。
使用穿透率計(HR-100,村上色彩技術研究所股份有限公司製),並依據JIS K7361-1而測定。
於液體槽(liquid cell)中放入鄰苯二甲酸二甲酯,將膜浸漬於其中,使用穿透率計(HR-100,村上色彩技術研究所股份有限公司製),依據JIS K7136而測定。
使用王子計測機器股份有限公司製之相位差測定裝置KOBRA-WR,於波長590nm測定光學膜之面內相位差值(R0)及厚度方向相位差(Rth)。
將使用王子計測機器股份有限公司製之相位差測定裝置KOBRA-WR所測定之R0及Rth,除以使用接觸式厚度計所測定之光學膜厚度,而計算出△Nxy=R0/d及△P=Rth/d。
將光學膜使用手指彎折,將斷裂之情形作為×,將未斷裂之情形作為○。
將上述丙烯酸系樹脂、上述聚碳酸酯系樹脂、及上述橡膠彈性體粒子,以表1所示之比例,使用快速混合機(super mixer)混合,並使用雙軸擠出機進行熔融混練,獲得
含有丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯系樹脂及橡膠彈性體粒子之樹脂組成物粒。
將所得之各樹脂組成物使用螺桿(screw)徑65mm之附通氣孔(vent)之單軸擠出機進行熔融混練,將熔融樹脂供給至T字模。然後,將所供給之熔融樹脂從T字模連續擠出成為膜狀,更進一步將從T字模連續擠出之膜狀熔融樹脂夾進一對表面平滑之金屬製輥之間並予以成形/冷卻,獲得光學膜。將所得之光學膜之物性值表示於表2。
本發明之樹脂組成物係有用於獲得相位差夠低且耐衝擊性優異之光學材料。
Claims (12)
- 一種樹脂組成物,其係含有丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯系樹脂、及橡膠彈性體粒子,其中,相對於前述樹脂組成物100質量份,聚碳酸酯系樹脂之含量為7.0質量份以下,橡膠彈性體粒子之含量為10.4至15.0質量份,前述聚碳酸酯系樹脂之含量與前述橡膠彈性體粒子之含量之乘積為62以上且105以下。
- 如申請專利範圍第1項所述之樹脂組成物,其中,聚碳酸酯系樹脂之黏度平均分子量為5000至20000。
- 如申請專利範圍第1項所述之樹脂組成物,其中,橡膠彈性體粒子係包含丙烯酸系彈性聚合物。
- 如申請專利範圍第1項所述之樹脂組成物,其中,丙烯酸系樹脂係甲基丙烯酸酯之均聚物、或甲基丙烯酸酯與甲基丙烯酸酯以外之單體之共聚物。
- 如申請專利範圍第4項所述之樹脂組成物,其中,甲基丙烯酸酯以外之單體係丙烯酸酯。
- 一種申請專利範圍第1項至第5項中任一項所述之樹脂組成物之製造方法,其係將丙烯酸系樹脂、聚碳酸酯系樹脂、及橡膠彈性體粒子予以熔融混練。
- 一種光學材料,其係包括申請專利範圍第1項至第5項中任一項所述之樹脂組成物。
- 一種光學膜,其係包括申請專利範圍第1項至第5項中任一項所述之樹脂組成物。
- 一種光學膜,其係將申請專利範圍第1項至第5項中任 一項所述之樹脂組成物擠出成形所得者。
- 如申請專利範圍第8項所述之光學膜,其厚度為20μm至200μm。
- 一種偏光板,其係於偏光膜之至少一面積層有申請專利範圍第8項所述之光學膜。
- 一種偏光板,其係於偏光膜之其中一面積層有申請專利範圍第8項所述之光學膜,於另一面積層有與前述光學膜相異之保護膜。
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