TWI641574B - Cover glass for light-emitting diode package, sealing structure and light-emitting device - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種於長期使用時可抑制透射率特性劣化之發光二極體封裝件用蓋玻璃及發光裝置。
一種發光二極體封裝件用蓋玻璃，其以氧化物換算之質量%計，含有下述基本組成：SiO2 55~80%、Al2O3 0.5~15%、B2O3 5~25%、Li2O 0~7%、Na2O 0~15%、K2O 0~10%(但是，Li2O+Na2O+K2O 2~20%)、SnO2 0~0.1%、Fe2O3 0.001~0.1%；並且，實質上不含As2O3、Sb2O3及PbO，且於0~300℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數為45~70×10-7/℃。

Description

發光二極體封裝件用蓋玻璃、封接構造體及發光裝置 發明領域
本發明係有關於一種以發光二極體為發光光源之發光裝置、用於該裝置之發光二極體封裝件用蓋玻璃、及具有該蓋玻璃之封接構造體。
發明背景
以發光二極體為發光光源之發光裝置，係以發光二極體晶片使放射出光後，再將該放射光以螢光體進行波長轉換，藉此而獲得所欲色彩之發光者。
舉例來說，於發光裝置為了獲得白光，係以氮化鎵(GaN)系之發光二極體晶片使發出藍光後，再使該藍光通過保持釔鋁石榴石(YAG)系之螢光體的波長轉換層。藉此，作為螢光所得之由紅至綠的光與通過螢光體而得的藍色會合一，而可獲得白光。
前述之波長轉換層係將已使各種螢光體分散於樹脂成分等者載置於發光二極體晶片上。因此，而擔憂由於源自發光二極體晶片本身之熱散逸與大氣中之氧成分，會導致因長時間之使用所致之波長轉換性能之劣化。
對此，則提案有具備平板狀的保護構件之構造(參考專利文獻1)，該保護構件對自發光二極體晶片所放射出的光具有透光性，且於半導體基板之一面側以封閉收納凹處之形式氣密地緊貼於封裝件本體上。依據該構造，則可於無使用如習知之密封樹脂的情況下，保護收納於內部之發光二極體晶片免於來自外部之機械上的破壞主要因素及環境上的破壞主要因素，而可使可靠性提升。
先行技術文獻 專利文獻
專利文獻1：日本特開2005-166733號公報
發明概要
於前述之先行技術文獻中所記載之發光二極體用封裝件中，係利用陽極接合或表面活化接合來固定黏著由矽基板構成之封裝件本體與由玻璃基板構成之保護構件。然而，當封裝件本體之基板材料與矽不同的情況時，是無法充分防止因封裝件本體與保護構件之熱膨脹係數差所引起之氣密性的降低。
本發明係解決前述問題者，目的在於提供一種於長期使用時可抑制透射率特性之劣化的發光二極體封裝件用蓋玻璃、接合有蓋玻璃與發光二極體封裝件之封接構造物及發光裝置。
為了達成前述目的，有關本發明之發光二極體封裝件用蓋玻璃，其特徵在於：以下述氧化物換算之質量%計，具有如下之基本組成：SiO2 55~80%、Al2O3 0.5~15%、B2O3 5~25%、Li2O 0~7%、Na2O 0~15%、K2O 0~10%(但是，Li2O+Na2O+K2O 2~20%)、SnO2 0~0.1%、Fe2O3 0.001~0.1%；並且，實質上不含As2O3、Sb2O3及PbO，且於0~300℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數為45~70×10-7/℃。
又，有關本發明之發光二極體封裝件用蓋玻璃，其以下述氧化物換算之質量%計，具有如下之基本組成：SiO2 55~80%、Al2O3 0.5~15%、B2O3 5~25%、Li2O 0~7%、Na2O 0~15%、K2O 0~10%(但是，Li2O+Na2O+K2O 2~20%)、SnO2 0~0.1%、Fe2O3 0.003~0.1%；並且，實質上不含As2O3、Sb2O3及PbO，且於0~300℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數為45~70×10-7/℃。
又，有關本發明之接合有蓋玻璃與發光二極體封裝件之封接構造物，其特徵在於：係由前述蓋玻璃與發光二極體封裝件接合而成。
又，有關本發明之發光裝置，其特徵在於具備有：前述發光二極體封裝件用蓋玻璃；已安裝有發光二極體之前述發光二極體封裝件；及密封材料，係用以接合前述發光二極體封裝件用蓋玻璃與前述發光二極體封裝件，且含有可藉照射雷射光而熔融之低熔點玻璃。
本說明書中表示數值範圍之「~」，係將其前後所記載的數值以包含下限值及上限值的意思來使用，而只要無特 別的規定，以下於本說明書中之「~」係以同樣的意思來使用。
依據本發明，因為已安裝有發光二極體之發光二極體封裝件與發光二極體封裝件用蓋玻璃之氣密密封由於溫度變化等而遭受破壞之可能性少，故於長期使用時可抑制透射率特性之劣化。
1‧‧‧發光裝置
2‧‧‧波長轉換構件
3‧‧‧發光二極體(發光二極體晶片)
4‧‧‧發光二極體封裝件用蓋玻 璃
5‧‧‧發光二極體封裝件(玻璃陶瓷基板)
6‧‧‧密封材料
圖1係有關本發明實施形態之發光二極體封裝件用蓋玻璃及發光裝置之概略截面圖。
用以實施發明之形態
將參照圖式說明本發明之發光二極體封裝件用蓋玻璃及發光裝置之一實施形態。
圖1所記載之本實施形態之發光裝置1具備有：發光二極體晶片(以下，亦記為「發光二極體」)3；已安裝有發光二極體晶片3之發光二極體封裝件5(以下，亦記為「封裝件5」)；重疊配置於發光二極體晶片3上之波長轉換構件2；經以覆蓋封裝件5之開口部之方式作氣密密封之發光二極體封裝件用蓋玻璃4(以下，亦稱「蓋玻璃4」)；及用以接合封裝件5與蓋玻璃4之密封材料6。本實施形態之發光裝置1係用於例如各種照明器具之光源及電子機器之操作顯示部等者。
封裝件5具備一凹部，且於凹部之底面搭載有發 光二極體晶片3。又，封裝件5之內部設有配線(不作圖示)，且該配線係用以連接設於發光二極體晶片3與封裝件5之外側的電極部(不作圖示)者。
封裝件5可舉由下述玻璃陶瓷基板構成者作為代表性之例子且為適宜使用，該玻璃陶瓷基板係燒結含有玻璃粉末與陶瓷填料之玻璃陶瓷組成物而得者(低溫共燒陶瓷基板。以下，有記作「LTCC」的情形。)。又，亦可於封裝件5之凹部內面設置可反射來自發光二極體晶片等的光之銀等的光反射層。而對於前述反射層，考慮長期可靠性，則亦可為以由玻璃構成之保護玻璃覆蓋由銀等構成之導體層之構造。
作為封裝件5之構成材料，以前述玻璃陶瓷基板以外的例子來說，還可舉氧化鋁、氮化矽、氮化鋁及碳化矽等。
LTCC係含有玻璃粉末與陶瓷填料，且因其玻璃之折射率與陶瓷填料之折射率的差大，故可增加分散於LTCC中之陶瓷填料的量。因而，可反射光之界面的面積會變大，並且，因可將其界面兩側之玻璃或陶瓷填料之厚度作得較光之波長大故反射率高。因此，由LTCC構成之封裝件可效率良好地反射來自發光元件的光，而結果亦可減少熱發生。
又，LTCC因是由如玻璃粉末與陶瓷填料之無機氧化物所形成的，故不會有如樹脂基板般因光源所致之劣化，而可長期間穩定地保持色調。
LTCC通常可依如下之方式形成。即，首先，將 以玻璃粉末與陶瓷填料(陶瓷粉末)為主成分之原料粉末與聚乙烯丁醛或丙烯酸樹脂等之樹脂混合，亦可依所需添加鄰苯二甲酸二丁酯、鄰苯二甲酸二辛酯、鄰苯二甲酸丁苄酯等之可塑劑等進行混合。其次，添加甲苯、二甲苯、丁醇等之溶劑製成漿體，並於聚對酞酸乙二酯等之薄膜上利用刮刀法等將該漿體成形成片狀。最後，將該已成形成片狀者予以乾燥並去除溶劑而製成生胚片。於該等生胚片上視需要使用銀糊、銀導體等利用網版印刷等來形成配線圖案或貫通導體之通孔等。又，視情況亦可利用網版印刷等來形成用以保護以銀形成之配線等的保護玻璃。
前述生胚片係燒結後加工成所欲之形狀而作為玻璃陶瓷基板。而為此情況時，被燒結體係1片或重疊了數片相同之生胚片者。
又，LTCC係於生胚片上設置貫通孔，並將導熱率高的銀導體或銅導體之粉末製成糊，且將之埋入該貫通孔等後與銀導體或銅導體之粉末同時燒結，藉此，可有效率地生產具有優異熱散逸性之附貫通導體之玻璃陶瓷基板。
作為玻璃陶瓷組成物之成分的陶瓷填料，可舉氧化鋁、氧化鈦及氧化鋯。藉由含有氧化鋁填料可提高基板之強度。且為了提高基板之強度，組成物中宜含有30質量%以上之氧化鋁填料。
為玻璃陶瓷組成物之成分的玻璃粉末，通常係研磨以熔融法製得之玻璃來製造。研磨之方法只要無損本發 明之目的者則無特別限定，可為乾磨法亦可為濕磨法。於濕磨法的情況時宜使用水作為溶劑。又對於研磨可適宜使用輥磨機、球磨機、噴射磨機等之研磨機。玻璃於研磨後可依所需進行乾燥及分級。
為玻璃陶瓷組成物之成分的玻璃粉末，其50%粒徑(D50)以0.5~5μm為佳。另外，於本說明書中，D50係自依據雷射繞射式粒度分布測定所得之粒度分布算出的值，且係以體積為基準之累計%中之50%的值。
作為前述玻璃粉末之玻璃組成，以氧化物換算宜為以SiO2、B2O3、CaO及Al2O3為必要成分者。舉例來說，作為玻璃粉末之化學組成，以氧化物換算之莫耳百分率來表示以含有下述者為宜：57~65%之SiO2、13~18%之B2O3、9~23%之CaO、3~8%之Al2O3、0~6%之K2O、0~6%之Na2O，且0.5~6%之K2O+Na2O。
玻璃粉末與陶瓷填料之比率，以含有25~55質量%之玻璃粉末、及45~75質量%之陶瓷填料為宜。
此時，陶瓷填料之含量較佳為50質量%以上，特別理想的則為55質量%以上。陶瓷填料之含量超過75質量%的話，恐有難藉由燒結獲得緻密的燒結物之虞，或是恐有基板表面之平滑性受損之虞，故宜為70質量%以下。
發光二極體晶片3係發藍色光之GaN系藍色發光二極體晶片，而作為晶體成長用基板可使用藍寶石基板或由n形之SiC基板構成之導電性基板等。於晶體成長用基板之主表面側由GaN系化合物半導體材料形成有利用晶膜成 長法(例如MOVPE法等)成長之發光部，且該發光部例如由具有雙異質構造之積層構造部所構成，而於晶體生長用基板之背面形成有無圖示之陰極側之電極即負電極(n電極)，且於發光部之表面(導電性基板11之主表面側之最表面)形成有無圖示之陽極側之電極即正電極(p電極)。總之，發光二極體晶片係於其中一表面側形成有正電極且同時於另一表面側形成有負電極。
波長轉換構件2係重疊配置於發光二極體晶片3上。波長轉換構件2係由混合了如聚矽氧樹脂之透明材料與粒子狀黃色螢光體而成之混合物的成形品所構成，其中該黃色螢光體係受到自發光二極體晶片3放射之藍光激發而放射泛黃色系的光者。因此，本實施形態之發光裝置1因自發光二極體晶片3放射之藍光與自黃色螢光體放射之光會從波長轉換構件2之光射出面放射，故可獲得白光。另外，用於波長轉換構件2之透明材料並不限於聚矽氧樹脂，亦可採用例如丙烯酸樹脂、環氧樹脂及玻璃等。又，用於波長轉換構件之螢光體並不限於前述之黃色螢光體，舉例來說，混合紅色螢光體與綠色螢光體亦可獲得白光。此外，為了可獲得白光以外之特定波長的光，螢光體亦可使用適宜者。
波長轉換構件2，如前述係由螢光體與用以分散螢光體之樹脂或玻璃構成，且深受發光二極體晶片3之發熱的影響。因此，波長轉換構件2不僅會因該發熱之影響還會因與大氣中之空氣發生反應而劣化，而恐有無法長期維持 發光裝置之初始發光特性之虞。
因此，藉由以蓋玻璃4將封裝件5之開口部予以氣密密封，來隔絕波長轉換構件2與大氣之接觸，可抑制波長轉換構件2之劣化。
蓋玻璃4為了長期維持與封裝件5之接合狀態，而於0~300℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數為45~70×10-7/℃。據此，作為封裝件5以作為前述封裝件5來說，於使用玻璃陶瓷基板作為基板材料的情況時，因與蓋玻璃4之熱膨脹係數的差異小，從而因發光二極體晶片3之發熱致使兩者之接合狀態遭受破壞的情況會受到抑制。
蓋玻璃4之於0~300℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數宜為45~65×10-7/℃，且為48~62×10-7/℃較佳。
又，封裝件5與蓋玻璃4宜透過密封材料6來接合，且該密封材料6含有可藉照射雷射光而熔融之低熔點玻璃。藉由使用所述之接合方法，可將兩者確實且堅固地接合。
密封材料6係設於蓋玻璃4之封裝件5側的面上，且係用以封接封裝件5之開口部者。形成密封材料6之封接材料係於由低熔點玻璃構成之熔封玻璃(即，玻璃料)中添加了電磁波吸收材料(即，吸收雷射光或紅外線等之電磁波而發熱之材料)者。又，從密封材料6之熱膨脹係數之調整及提升封接強度之觀點來看，則亦可添加如低膨脹填充料之填充料，並且，亦可依所需含有該等以外之添加劑。另外，如電磁波吸收材料及低膨脹填充料等之添加劑係被稱為「無機填充料」者。
作為熔封玻璃(玻璃料)，係使用例如錫-磷酸系玻璃、鉍系玻璃、釩系玻璃、鉛系玻璃、及硼酸鋅鹼玻璃等之低熔點玻璃。而於該等之中，考量對蓋玻璃4及封裝件5之接合性及其可靠性(例如接合可靠性及氣密密封性)，並且進一步考量對環境及人體之影響等，則宜使用由錫-磷酸系玻璃或鉍系玻璃構成之熔封玻璃。
錫-磷酸系玻璃(玻璃料)，以下述氧化物換算之莫耳%來表示，宜具有下述組成：55~68莫耳%之SnO、0.5~5莫耳%之SnO2、及20~40莫耳%之P2O5(基本上係令該等之合計量為100莫耳%)。
鉍系玻璃(玻璃料)，以下述氧化物換算之質量%來表示，宜具有下述組成：70~90質量%之Bi2O3、1~20質量%之ZnO、2~12質量%之B2O3、及0~20質量%之Al2O3(基本上係令該等之合計量為100質量%)。
作為電磁波吸收材料，可舉選自於Fe、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、In、Sn、及Zn中之至少1種的金屬(亦含合金)，以及含有至少1種前述金屬的氧化物，或是含ITO(Sn doped Indium oxide)、摻雜劑之錫系氧化物(ATO(Sb doped Tin oxide))或FTO(F doped Tin oxide))等之透明導電性氧化物。電磁波吸收材料之粒子徑D50宜為0.1~30μm。亦可為該等以外之顏料。
此時，電磁波吸收材料之含量，宜設為相對於封接材料在0.1~40體積%之範圍。電磁波吸收材料之含量小於0.1體積%的話，恐有無法使封接材料充分熔融之虞。電磁波 吸收材料之含量超過40體積%的話，則於封裝件5或蓋玻璃4之界面附近恐有局部發生發熱之虞，或封接材料於熔融時流動性劣化而恐有與封裝件5或蓋玻璃4之接合性降低之虞。
又，作為亦可添加之低膨脹填充料，可舉氧化矽、氧化鋁、氧化鋯、矽酸鋯、堇青石、磷酸鋯系化合物、鈉鈣玻璃、及硼矽酸玻璃。「低膨脹填充料」係指具有低於熔封玻璃之熱膨脹係數者。低膨脹填充料之含量係適當設定成使熔封玻璃粉末之熱膨脹係數接近於蓋玻璃4之熱膨脹係數。低膨脹填充料雖然亦會因熔封玻璃粉末或蓋玻璃4之熱膨脹係數而異，但宜使占封接材料中0.1~50體積%之範圍來含有。
其次，將前述封接材料分別與媒液混合並調製封接材料糊(即，密封材料)。媒液係已將為黏結劑成分之樹脂溶解於溶劑中者。作為媒液用之樹脂，舉例來說可使用下述者：甲基纖維素、乙基纖維素、羧甲基纖維素、氧乙基纖維素、苄基纖維素、丙基纖維素、硝化纖維素等之纖維素系樹脂，或是將甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丁酯、甲基丙烯酸2-羥乙酯、丙烯酸丁酯、丙烯酸2-羥乙酯等之1種以上的丙烯酸系單體聚合而得之丙烯酸系樹脂等之有機樹脂。作為溶劑，為纖維素系樹脂的情況時可使用萜品醇、丁基卡必醇醋酸酯、乙基卡必醇醋酸酯等之溶劑，而為丙烯酸系樹脂的情況時，則可使用甲基乙基酮、萜品醇、丁基卡必醇醋酸酯、乙基卡必醇醋酸酯 等之溶劑。
封接材料糊之黏度只要配合對應塗布於蓋玻璃4之裝置之黏度即可，且可依樹脂(即，黏結劑成分)與溶劑之比率或熔封玻璃之成分與媒液之比率來調整。於封接材料糊中亦可添加如消泡劑或分散劑之於玻璃糊中公知的添加物。對於封接材料糊之調製，可適用使用具備有攪拌翼之旋轉式混合機或輥磨機、球磨機等之公知之方法。
該密封材料於50~350℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數宜為90×10-7/℃以下，較佳為88×10-7/℃以下，更佳則為85×10-7/℃以下。又宜為為30×10-7/℃以上。一旦變得低於該溫度的話密封材料之流動性會顯著降低，導致無法使用雷射光進行封接。
依此來減少封接部於照射雷射光時之熱膨脹量，可抑制因殘留應力而產生之裂痕。
作為蓋玻璃4係使用滿足前述之平均熱膨脹係數且具有下述玻璃組成者：以氧化物換算之質量%計，具有SiO2 55~80%、Al2O3 0.5~15%、B2O3 5~25%、Li2O 0~7%、Na2O 0~15%、K2O 0~10%(但是，Li2O+Na2O+K2O 2~20%)、ZrO2小於0.01%、SnO2 0~0.1%、Fe2O3 0.001~0.1%，並且，實質上不含As2O3、Sb2O3及PbO。
又，作為蓋玻璃4係使用滿足前述之平均熱膨脹係數且具有下述玻璃組成者：以氧化物換算之質量%計，具有SiO2 55~80%、Al2O3 0.5~15%、B2O3 5~25%、Li2O 0~7%、Na2O 0~15%、K2O 0~10%(但是，Li2O+Na2O+K2O 2~20%)、ZrO2 小於0.01%、SnO2 0~0.1%、Fe2O3 0.003~0.1%，並且，實質上不含As2O3、Sb2O3及PbO。
以下將說明將構成本實施形態之蓋玻璃4之各成分的含量等限定如前述之理由。另外，各成分的含量均以質量%來表示。
SiO2係構成玻璃骨架之主成分，且係使玻璃之耐久性提升之成分，但若小於55%的話將無法獲得化學耐久性，而超過80%的話熔融性即會顯著地惡化。故宜為58~75%。
Al2O3雖是使玻璃之耐氣候性提升之成分，但若小於0.5%的話化學耐久性會不充分，而一旦超過15%則有玻璃內變得容易發生擦痕之傾向。故宜為1~15%。
B2O3雖為以提升熔融性及調整黏度之目的而使用之成分，但一旦超過25%的話即會有耐氣候性降低之傾向，而小於5%的話則有熔融性惡化之傾向。故宜為10~22%。
Li2O、Na2O及K2O係作為溶劑來發揮作用，且使耐失透性良好之成分。各成分之含量以質量%計宜設為Li2O：0~7%，Na2O：0~15%，K2O：0~10%。當個自含量超過各上限值的情況時，則熱膨脹係數會變得過大，或耐氣候性變差。惟，Li2O、Na2O及K2O之合計量(Li2O+Na2O+K2O)係設為2~20%。Li2O、Na2O及K2O之合計量小於2%的話則會無前述之效果，而超過20%的話耐氣候性會變差，且熱膨脹係數會變大。
鹼土金屬氧化物(MgO、CaO、SrO、BaO)係對熔融性、耐氣候性、耐失透性之改善及熱膨脹係數之調整具有效果的成分，故亦可適當含有。SrO及BaO以降低玻璃之折射率之目的而言不宜含有。
Fe2O3係抑制玻璃因紫外線曝晒作用而變色之成分。鐵成分係會強力吸收紫外線之成分，且為一藉使玻璃含有少量即可期待隔絕紫外線效果之成分，而為本發明實施形態中之必要成分，但以質量%計，當Fe2O3小於0.001%的情況時，則無法期待其效果，而超過0.1%的話則恐有玻璃會著色而光之透射量降低之虞。故宜為0.003%~0.07%，較佳則在0.004%~0.05%之範圍。鐵成分於玻璃中係以Fe2+或Fe3+之不同價數之離子狀態存在，藉由照射紫外線而使離子原子價轉換即成為玻璃著色之主要原因。另一方面，已因照射紫外線而著色之部分會扮演截斷紫外線的膜的角色，而藉遮斷紫外線往玻璃內部入侵來防止紫外線曝晒作用的進行。因此，若玻璃中之鐵成分含量少的話，則因已入侵玻璃內部之紫外線的作用所產生之孔洞(電洞)會成為發色中心，結果會使玻璃之透射率特性劣化。基於所述之紫外線所致之玻璃著色的機制，Fe2O3須含有預定範圍。
玻璃中之鐵成分因是以Fe2O3與FeO之狀態存在，故於本發明中，所有鐵成分係指換算成Fe2O3之值。另外，Fe2O3為提高紫外線吸收能力之成分，而FeO則為提高熱線吸收能力之成分。為了玻璃可獲得高透射率，FeO相對於總氧化鐵之比率，宜小於40%。Fe2O3與FeO之平衡可藉由調 整添加於玻璃原料中之氧化劑及還原劑的量、及調整玻璃熔融爐內氣體環境之氧化還原條件等來控制。
又，玻璃中之鐵成分，除添加鐵成分作為玻璃原料之方法外，亦可使用下述方法中之任一者：掌握矽砂原料中所含之鐵成分，由矽砂原料添加之方法；及掌握從製造程序混入之鐵成分，從製造程序添加、即以原料以外之機構來添加之方法。
SnO2係用以防止紫外線曝晒作用之成分，雖非必要但亦可含有。SnO2以SnO2換算計含有超過0.1%的情況時，因玻璃之紫外線吸收性能力高，而近紫外光之透射率降低而不理想。故SnO2之含量，宜為0.002~0.04%，較佳為0.002~0.015%。另外，於本發明中，係將Sn成分以SnO2之含量來規定，而此乃係指作為玻璃組成含有之Sn(錫)的含量，以換算成氧化物之二氧化錫時之質量比來表示在預定範圍內之意。又，關於玻璃組成之其他成分，亦同樣是以換算成所記載之氧化物時來表示。
TiO2係用以防止紫外線曝晒作用之成分，雖非必要但亦可含有。TiO2以TiO2換算計含有超過2%的情況時，因玻璃之紫外線吸收性能力高，不但近紫外光之透射率降低且同時折射率升高故並不理想。TiO2之含量宜為0.003~1.5%，較佳則為0.005~1%。
此外，蓋玻璃4針對譬如氣泡及異物等之缺點品質所要求的是須儘可能地少，且須小(例如5μm以下)。本發明之蓋玻璃，由於在習知之玻璃中作為澄清劑使用之As2O3、 Sb2O3及PbO為環境有害物質，而實質上不含有。因此，以澄清為目的則宜將硫酸鹽、硝酸鹽、氯化物及氟化物單獨或組合而適當地添加。
該等硫酸鹽、硝酸鹽、氯化物及氟化物之成分，因均為分解揮發成分而會作為廢氣揮發，故考量玻璃製造上花費於排氣處理裝置之腐蝕及處理之成本的情況時，宜將上限設在0.5%以下。又，為了有效地消泡，宜設在0.005%以上。關於該等之含有率，當為硫酸鹽與硝酸鹽的情況時，係以氧化物換算計，而當為氯化物及氟化物的情況時則係以元素(Cl、F)換算計。
蓋玻璃4，其在板厚1mm下，波長365nm之透射率宜為85%以上。藉依此方式，可提供適宜作為近紫外線光源之發光裝置。
蓋玻璃4，其在板厚1mm下，波長808~1064nm之平均透射率宜為85%以上。藉依此方式，於使用密封材料6來接合封裝件5與蓋玻璃4時，蓋玻璃4不會遮蔽於熔融密封材料6時所用之雷射光，而可迅速地熔融密封材料6。
蓋玻璃4，折射率(nd)宜為1.52以下。藉依此方式，表面上的反射損耗會受到抑制，而透射率將會變高。折射率(nd)較佳為1.50以下，更佳則為1.49以下。另外，於此處之折射率係d線(590nm)之折射率。
其次將就本發明之發光二極體封裝件用蓋玻璃之製造方法進行說明。
首先，準備用以構成所欲組成之各成分的玻璃原料。 於本發明所利用之原料可使用氧化物、氫氧化物、碳酸鹽、硫酸鹽、硝酸鹽、氟化物及氯化物等任何形態之化合物。
其次，進行玻璃原料之調合以使該原料成為具有所欲組成之玻璃，並將原料投入於熔融槽中。
熔融槽係以選自白金、白金合金及耐火材料之容器進行。於此處，「選自白金合金之容器」係指使用選自由白金(Pt)與銥(Ir)、鈀(Pd)、銠(Rh)及金(Au)中之1種或多種所構成之合金構成群組之白金合金的容器，且為可耐高溫熔融使用者。
將經於熔解槽進行過熔解之玻璃於配置在下流側之消泡槽及攪拌槽進行氣泡與擦痕之去除，藉此可製得玻璃缺點少且經均質化之高品質的玻璃。使前述之玻璃透過噴嘴等流出且於模具進行鑄塑成型，並將其軋出且拉出成板狀而形成成預定之形狀。對已進行過徐冷之玻璃施行切片加工及研磨加工等，而製得預定形狀之玻璃。
本發明之發光二極體封裝件用蓋玻璃係可適宜用於下述發光裝置，該發光裝置具備有：已安裝有發光二極體之封裝件(於前述例中係玻璃陶瓷基板)；發光二極體封裝件用蓋玻璃；及密封材料，係用以接合該發光二極體封裝件用蓋玻璃與前述封裝件(玻璃陶瓷基板)，且含有可藉照射雷射光而熔融之低熔點玻璃。
如此一來，因用以構成發光裝置之發光二極體封裝件用蓋玻璃、作為發光二極體封裝件之玻璃陶瓷基板及密封材料均含有玻璃成分，故不會有像異種物質彼此接合 時會發現到之發生反應性差的情況，而可良好地接合。又，藉將玻璃陶瓷基板與發光二極體封裝件用蓋玻璃於25~300℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數的差設在20×10-7/℃以內，且宜設在15×10-7/℃以內，將可適應發光裝置使用時之熱衝擊，且可長期維持高氣密密封性。
進而言之，藉由令「玻璃陶瓷基板之平均熱膨脹係數」≧「發光二極體封裝件用蓋玻璃之平均熱膨脹係數」，因可提高基板對發光二極體封裝件用蓋玻璃於雷射密封時之熱應力的強度，而可防止無機材料基板之龜裂因而理想。另外，上述關係式係述說於25~300℃之溫度範圍下，玻璃陶瓷基板之平均熱膨脹係數係在發光二極體封裝件用蓋玻璃之平均熱膨脹係數以上。
又，藉由設為前述關係式，可增寬發光二極體封裝件用蓋玻璃於雷射密封時之雷射光之輸出寬度(輸出裕度)。雷射光之輸出會由於雷射照射裝置之劣化等而發生變動。密封材料之密著性係與雷射光之輸出有關，故可獲得良好密著性之雷射光之輸出寬度愈廣，密著性不良會愈少而可穩定地生產。
以下，將根據實施例說明本發明。
用於各實施例(表1及表2之例1~例15、及例20)及各比較例(表2之例16及例17)之試料係依如下方式作成。
首先，調合玻璃原料以使成為表1及表2所記載之玻璃組成，並使用白金坩堝將該玻璃原料調合物在以矽化鉬為發熱體之電爐於1550℃之溫度下經進行5小時熔融之後，進 行澄清及攪拌。將該玻璃於鑄鐵之模具進行鑄塑成形，並進行徐冷，而獲得800g之玻璃試料(玻璃磚)。又，對該玻璃磚進行切片加工及研磨加工等而製得預定形狀(25mm(縱尺寸)×25mm(橫尺寸)×1mm(板厚))之板狀的發光二極體封裝件之蓋玻璃用的玻璃。
就所得之玻璃進行如下之測定：於0~300℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數、於25~300℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數、在板厚1mm下之波長365nm之透射率(照射紫外線前及照射紫外線300小時後)、在板厚1mm下之波長808~1064nm之平均透射率、及折射率(nd)。並將該等之結果示於表1及表2。另外，於表1及表2之評價結果中記載為「-」之處係表示未測定。
於0~300℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數係將加工成直徑6mm且長度100mm之圓柱狀的試樣放入0℃及300℃之恆溫槽中，並以度盤規測定玻璃之伸長而算出。
又，於25~300℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數係同樣地將加工成直徑6mm且長度100mm之圓柱狀的試樣放入25℃及300℃之恆溫槽中，並以度盤規測定玻璃之伸長而算出。
透射率係針對以使厚度成為1mm之方式經兩面光學研磨加工成預定形狀(25mm(縱尺寸)×25mm(橫尺寸)×1mm(板厚))之玻璃，以V-570型紫外可見近紅外分光光度計(日本分光社製)測定透射率(波長365nm及波長 808~1064nm)。其次根據日本光學硝子工業會(Japan Optical Glass Manufacturers’ Assosiation)測定規格JOGIS-04，於對玻璃照射紫外線300小時之後，再度測定玻璃之透射率(波長365nm)，並比較紫外線照射前後之透射率變化。
如表1及表2所示，實施例之各玻璃之平均熱膨脹係數在48~62×10-7/℃之範圍內，於使用密封材料接合由玻璃陶瓷基板構成之發光二極體封裝件時，因為由熱衝擊所造成之各構件之平面方面的變形量類似，故可長期間維持已安裝有發光二極體晶片之封裝件內部之氣密密封。
又，實施例之各玻璃因紫外線照射前後之波長365nm之透射率變化小，故可長期維持發光裝置之初始的發光特性。
又，實施例之各玻璃因折射率(nd)在1.52以下，故於透射率測定中表面及背面的反射可抑制得低，而可獲得高透射率。
相對於此，比較例之各玻璃之平均熱膨脹係數係脫離本申請案發明之範圍，而擔憂會發生如下之缺陷：於將含低熔點玻璃之密封材料以雷射進行封接時雷射光之輸出裕度窄等，或是將封接構造物投入溫度循環測試的話即會發生龜裂或剝離等。
接著，針對使用本申請案發明之蓋玻璃之發光裝置，驗證以含低熔點玻璃之密封材料來接合封裝件及蓋玻璃時之雷射輸出及接合性，其中作為該封裝件係以由LTCC構成之玻璃陶瓷基板製之發光二極體封裝件。
作為密封材料係使用以下所述之材料。
作為熔封玻璃，係準備以下述氧化物換算之質量%計，具有Bi2O3 83%、B2O3 5%、ZnO 11%、及Al2O3 1%之組成，且D50為1.0μm之鉍系玻璃(軟化點：410℃)；作為低膨脹填充料係準備D50為4.3μm之堇青石粉末；作為電磁波吸收材料係準備D50為1.0μm之ATO粉末。
堇青石粉末及ATO粉末之D50係使用粒度分析計(日機裝社製，Microtrac HRA)作測定。測定條件係設定成測定模式：HRA-FRA模式；Particle Transparency：yes；Spherical Particles：no；Particle Refractive index：1.75；Fluid Refractive index：1.33。使各粉末分別分散於水及六偏磷酸而得漿體，並以超音波使該漿體分散後進行測定。
接著，將熔封玻璃60.7體積%、堇青石粉末26.1體積%、及ATO粉末13.2體積%予以混合而製作出封接材料(平均熱膨脹係數，50~350℃之溫度範圍：62×10-7/℃)。接下來，混合封接材料83質量%與媒液17質量%，並使其通過3輥式輥磨機7次，而使糊中堇青石粉末與ATO粉末充分分散，藉此調製封接材料糊。媒液係使用以5質量%之乙基纖維素作為有機黏結劑，且以95質量%之2,2,4-三甲-1,3-戊二醇單異丁酸酯作為溶劑者之混合物。
(例18)
對已將前述例1之玻璃加工成23mm(縱尺寸)×23mm(橫尺寸)×0.5mm(板厚))之尺寸的蓋玻璃(平均熱膨脹係數(於0~300℃之溫度範圍下為52×10-7/℃)，以網版印刷法塗布密 封材料，並予以乾燥且燒結而製作出表面形成有封接材料層之附封接材料層之蓋玻璃。
於此處，網版印刷係使用網目尺寸為200，且乳膠厚為10μm之網版。又，網版之圖案係採用線寬0.5mm且半徑20mm之圓形圖案。又，使密封材料之塗布層以於120℃下10分鐘之條件經進行乾燥之後，以480℃下10分鐘之條件燒結，而於例1之蓋玻璃的表面形成膜厚為15μm且線寬為0.5mm之封接材料層。
其次，積層前述蓋玻璃與由表面未形成有封接材料層之LTCC(平均熱膨脹係數(於25~300℃之溫度範圍下為60×10-7/℃，尺寸為23mm(縱尺寸)×23mm(橫尺寸)×1mm(板厚))構成之玻璃陶瓷基板製之發光二極體封裝件，並透過前述蓋玻璃對封接材料層照射雷射光以將封接材料熔融，並且予以急速冷卻且並固化，藉此封接前述蓋玻璃與前述發光二極體封裝件。
作為雷射光係使用半導體雷射，以光點徑1.6mm，4mm/秒之掃描速度且於15~35W之範圍一邊變更輸出一邊照射雷射光。另外，雷射光之強度分布並無固定成形，係使用具有突起狀之強度分布的雷射光。此時之光點徑係使用雷射強度成為1/e2之等高線之半徑。
又，可封接之雷射光之輸出範圍，係使用光學顯微鏡調查封接部，來算出封接部對前述基板之密著性良好，且皆未觀察到蓋玻璃之龜裂及封接部之剝離的輸出範圍及輸出寬度(輸出裕度)。並將該結果記載於表3。
(例19)
將使用與例18同一封接材料製成之密封材料，以網版印刷法塗布於已將例17之玻璃加工成23mm(縱尺寸)×23mm(橫尺寸)×0.5mm(板厚)之尺寸的基板(平均熱膨脹係數(於0~300℃之溫度範圍下為38×10-7/℃)上。接著，與例18同樣地照射雷射光將封接材料熔融，並予以急速冷卻且固化，藉此封接前述蓋玻璃與前述發光二極體封裝件。然後，調查可封接例17之玻璃與由LTCC構成之發光二極體封裝件之雷射光的輸出範圍，算出雷射輸出之裕度，並記載於表3。
將例18及例19之封接構造物(以下，將接合有發光二極體封裝件用蓋玻璃與發光二極體封裝件(代表性的為玻璃陶瓷基板)者稱「接合有蓋玻璃與發光二極體封裝件之封接構造物」)投入溫度循環測試(1循環：-40~150℃，200循環)中。並觀察於溫度循環測試之前後，於玻璃與由LTCC構成之發光二極體封裝件之封接部有無發生龜裂及剝離。將該等結果彙整示於表3。例18為實施例，例19則為比較例。
如表3所示，例18無溫度循環測試後之龜裂剝離，可明白可維持良好的封接狀態。相對於此，例19所用之玻璃(例17之玻璃)之平均熱膨脹係數不符本申請案發明之範圍，而發生有溫度循環測試後之龜裂剝離。
又，玻璃與由LTCC構成之玻璃陶瓷基板製之發光二極體封裝件之平均熱膨脹係數的差小的例18，雷射光之輸出裕度廣，而可密著性不良少且穩定的生產。相對於此，玻璃與由LTCC構成之玻璃陶瓷基板製之發光二極體封裝件之平均熱膨脹係數的差大的例19，則雷射光之輸出裕度狹小，而恐有因雷射光之輸出變動而發生密著性不良之虞。
產業上之可利用性
依據本發明，可提供一種於長期使用時可抑制透射率特性之劣化的發光二極體封裝件用蓋玻璃、封接構造物及發光裝置。
另外，在此援引已於2013年12月11日提出申請之日本專利申請案第2013-256170號之說明書、申請專利範圍、圖式及摘要之全部內容，並將其納入作為本發明之揭示。

Claims (9)

  1. 一種封接構造物，具有蓋玻璃、含低熔點玻璃之接合層及玻璃陶瓷基板依序排列之構造，其特徵在於：前述蓋玻璃以氧化物換算之質量%計，具有下述基本組成：SiO2 55~80%、Al2O3 0.5~15%、B2O3 5~25%、Li2O 0~7%、Na2O 0~15%、K2O 0~10%(但是，Li2O+Na2O+K2O 2~20%)、SnO2 0~0.1%、Fe2O3 0.001~0.1%；且實質上不含As2O3、Sb2O3及PbO，於0~300℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數為45~70×10-7/℃；前述蓋玻璃與前述玻璃陶瓷基板於25~300℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數之差為20×10-7/℃以下。
  2. 如請求項1之封接構造物，其中前述蓋玻璃以氧化物換算之質量%計，具有下述之基本組成：SiO2 55~80%、Al2O3 0.5~15%、B2O3 5~25%、Li2O 0~7%、Na2O 0~15%、K2O 0~10%(但Li2O+Na2O+K2O 2~20%)、SnO2 0~0.1%、Fe2O3 0.003~0.1%；且實質上不含As2O3、Sb2O3及PbO，於0~300℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數為45~70×10-7/℃。
  3. 如請求項1或2項之封接構造物，其中前述蓋玻璃在板厚1mm下，波長365nm之透射率為85%以上。
  4. 如請求項1或2之封接構造物，其中前述蓋玻璃在板厚1mm下，波長808~1064nm之平均透射率為85%以上。
  5. 如請求項1或2之封接構造物，其中前述蓋玻璃之折射率(nd)為1.52以下。
  6. 一種發光裝置，具備有：如請求項1至5項中任一項之封接構造物；及發光二極體；前述封接構造物中含低熔點玻璃之接合層係由密封材料構成，該密封材料含有可藉照射雷射光而熔融之低熔點玻璃。
  7. 如請求項6之發光裝置，其中前述密封材料含有前述低熔點玻璃與無機填充料。
  8. 如請求項7之發光裝置，其中前述無機填充料係選自低膨脹填充料及電磁波吸收材料中之至少一種。
  9. 如請求項6至8項中任一項之發光裝置，其中前述封接構造物中，前述玻璃陶瓷基板係將含有玻璃粉末與陶瓷填料之玻璃陶瓷組成物燒結而得者；該玻璃陶瓷基板於25~300℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數與前述蓋玻璃於25~300℃之溫度範圍下的平均熱膨脹係數之間，具有如下之關係：「玻璃陶瓷基板之平均熱膨脹係數」≧「蓋玻璃之平均熱膨脹係數」。
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