TWI600692B - Process for producing resin composition for molding and molded product - Google Patents

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Masakazu Tanaka
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Description

成形用樹脂組成物之製造方法及成形體
本發明係關於含無機強化材的成形用樹脂組成物。
諸如：聚碳酸酯樹脂、熱可塑性聚酯樹脂、ABS樹脂、聚縮醛樹脂、聚醯胺樹脂、聚伸苯醚樹脂、聚醯亞胺樹脂、環氧樹脂、熱硬化性不飽和聚酯樹脂及酚樹脂等熱可塑性樹脂或熱硬化性樹脂，因為熔點或軟化點高、且機械物性優異，因而廣泛被使用於汽車工業領域、電氣/電子工業領域等各種工業領域。
為提高該等熱可塑性樹脂或熱硬化性樹脂的剛性、耐熱性，有採行摻合入玻璃纖維、碳纖維等無機強化材。然而，經摻合入無機強化材的熱可塑性樹脂或熱硬化性樹脂組成物，會有損及熱可塑性樹脂或熱硬化性樹脂特有的高耐衝擊性問題。
為解決此種因無機強化材摻合而造成的問題，便有採行在樹脂組成物中摻合入具有羧基及/或其衍生基的烯烴蠟(專利文獻1、2)，更有摻合入複合橡膠系接枝共聚合體(專利文獻2)。然而，即便摻合入此種成分，仍會有耐衝擊性降低、外觀不良的問題，或者會有剛性不足的情況。 所以，有提案：酸改質蠟添加(專利文獻3)、或矽改質油蠟添加(專利文獻4)，或添加由使具有能與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的聚烯烴、與含碳二醯亞胺基之化合物進行應反而獲得的樹脂改質材(專利文獻5、6)。
聚碳酸酯樹脂的需求正逐年增加，預估會更加成長。特別係聚碳酸酯化合物，隨筆記型個人電腦與智慧手機市場的急速成長，已成為世界各國均有需求。其中，在環保問題對策、削減成本之目的下，要求構件薄壁化、金屬代替物。為實現該等，有使用利用玻璃填料摻合而造成高強度化，但此會導致聚碳酸酯化合物的衝擊強度明顯降低。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開平8-188708號公報
[專利文獻2]日本專利特開平7-238213號公報
[專利文獻3]日本專利特公昭62-12814號公報
[專利文獻4]日本專利特開2009-256655號公報
[專利文獻5]日本專利再表2009/069649號公報
[專利文獻6]日本專利再表2005/097840號公報
本發明課題在於提供：含無機強化材的成形用樹脂組成物，且成形體的耐衝擊性優異、成形體的表面光澤性高、從成形模具上的脫模性良 好之成形用樹脂組成物。
本發明第一係關於以下所記載的成形用樹脂組成物。
[1]一種成形用樹脂組成物，係含有：從熱可塑性樹脂及熱硬化性樹脂所構成群組中選擇至少1種樹脂(A)94~49重量份、無機強化材(B)5~50重量份、具有-140℃~0℃玻璃轉移溫度Tg的含官能基之烯烴聚合體(C)1~46重量份、以及含有具從氧、氮中所選擇元素之基的烯烴蠟(D)0.01~10重量份(其中，成分(A)、成分(B)及成分(C)合計設為100重量份)，且成分(C)與成分(D)的重量比C/D係0.1~30。
[2]如[1]所記載的成形用樹脂組成物，其中，上述樹脂(A)係具有200℃以上的熔點，且含有15~17族元素、碳元素、及氫元素的熱可塑性樹脂。
[3]如[1]或[2]所記載的成形用樹脂組成物，其中，上述樹脂(A)係從聚碳酸酯樹脂、熱可塑性聚酯樹脂、聚縮醛樹脂、聚醯胺樹脂、聚伸苯醚樹脂及聚醯亞胺樹脂所構成群組中選擇的熱可塑性樹脂；或從環氧樹脂、熱硬化性不飽和聚酯樹脂及酚樹脂所構成群組中選擇的熱硬化性樹脂。
[4]如[1]所記載的成形用樹脂組成物，其中，上述無機強化材(B)係從玻璃纖維及碳纖維之中選擇至少1種。
[5]如[1]所記載的成形用樹脂組成物，其中，上述含官能基之烯烴聚合體(C)係含有：源自二烯化合物之單元、以及從源自芳香族乙烯系化合物之單元、源自氰化乙烯系化合物之單元、及源自α,β-不飽和羧 酸酯之單元之中選擇1以上單元的共聚合體。
[6]如[5]所記載的成形用樹脂組成物，其中，上述源自二烯化合物之單元係源自丁二烯之單元；上述源自芳香族乙烯系化合物之單元係源自苯乙烯的單元。
[7]如[1]所記載的成形用樹脂組成物，其中，上述烯烴蠟(D)係在未改質烯烴蠟(d)中導入具有從氧及氮中所選擇元素之取代基而獲得的烯烴蠟，而上述未改質烯烴蠟(d)係滿足下述(i)~(iv)：
(i)密度係870~980kg/m3
(ii)熔點係65~165℃
(iii)數量平均分子量(Mn)係400~10000
(iv)重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)的比(Mw/Mn)係1.5~5.5。
本發明第二係關於以下所示成形用樹脂組成物的製造方法。
[8]一種成形用樹脂組成物之製造方法，係上述[1]~[7]中任一項所記載的成形用樹脂組成物之製造方法，包括有：準備含有上述含官能基之烯烴聚合體(C)與上述烯烴蠟(D)之母料的步驟；以及將上述母料、上述樹脂(A)、及上述無機強化材(B)施行熔融混練的步驟。
[9]如[8]所記載的成形用樹脂組成物之製造方法，其中，上述母料依熱重量測定．微分熱分析(TG-DTA)所測定的5%熱減量溫度、與上述含官能基之烯烴聚合體(C)或上述烯烴蠟(D)的上述5%熱減量溫度之差，係20℃以上。
本發明第三係關於以下所示成形體。
[10]一種成形體，係由上述[1]~[7]中任一項所記載的成形用樹脂組成物所獲得者。
由本發明的成形用樹脂組成物所獲得成形體係耐衝擊性高、且表面光澤性高。又，成形體從成形模具上剝離時的脫模性佳。
圖1係成形用樹脂組成物的組成、與成形體的表面光澤及成形體的耐衝擊性間之關係圖。
1. 相關成形用樹脂組成物
本發明的成形用樹脂組成物係含有：樹脂(A)、無機強化材(B)、含官能基之烯烴聚合體(C)、以及改質烯烴蠟(D)。
1-1. 相關樹脂(A)
本發明的成形用樹脂組成物中所含樹脂(A)，係從熱可塑性樹脂及熱硬化性樹脂所構成群組中選擇至少1種。樹脂(A)之例係包括有：從聚碳酸酯樹脂、熱可塑性聚酯樹脂、聚縮醛樹脂、聚醯胺樹脂、聚伸苯醚樹脂、聚醯亞胺樹脂所構成群組中選擇的熱可塑性樹脂；從環氧樹脂、熱硬化性不飽和聚酯樹脂及酚樹脂所構成群組中選擇的熱硬化性樹脂。
樹脂(A)係可由該等熱可塑性樹脂及熱硬化性樹脂中之1種單獨構成、亦可為2種以上的組合。
相關熱可塑性樹脂或熱硬化性樹脂的定義、製法係屬周知，例如「實用塑膠事典」(實用塑膠事典編輯委員會編、產業調查會股份有限公司出版)等出版物中所記載。
以下的樹脂(1)~(6)係能成為樹脂(A)的熱可塑性樹脂例。
(1)聚碳酸酯樹脂
典型係由芳香族二醇(例如雙酚A)與光氣進行反應而獲得的樹脂，本發明中，較佳係聚二乙二醇聯苯基碳酸酯。此種聚碳酸酯樹脂已有市售，可例如商品名NOVAREX(三菱化學(股))、Panlite(帝人(股))、LEXAN(SABIC Innovative Plastics)等，在本發明中均頗適用。
(2)熱可塑性聚酯樹脂
典型係由二羧酸與二醇進行縮聚而獲得的樹脂。本發明中，熱可塑性聚酯樹脂較佳係使用例如：聚對苯二甲酸乙二酯、聚對苯二甲酸丁二酯、聚2,6-萘二羧酸乙二酯、聚環己烷對苯二甲酸等。此種熱可塑性聚酯樹脂已有市售，例如商品名Rynite(日本杜邦股份有限公司)等均頗適用於本發明。
(3)聚縮醛樹脂
典型係使福馬林或三烷，視所需一起與環氧乙烷在陽離子觸媒存在下進行開環聚合而獲得的樹脂，係以聚縮醛鏈為主骨架的樹脂。本發 明較佳係使用共聚物式。此種聚縮醛樹脂已有市售，例如商品名IUPITAL(三菱工程塑膠(股))等均頗適用於本發明。
(4)聚醯胺樹脂
典型係由二胺與二羧酸的縮聚、或由己內醯胺的開環聚合等而獲得的樹脂。本發明中較佳係脂肪族二胺與脂肪族或芳香族二羧酸的縮聚反應物。此種聚醯胺樹脂已有市售，例如商品名LEONA(旭化成化學(股))、ZYTEL(日本杜邦股份有限公司)等均頗適用於本發明。
(5)聚伸苯醚樹脂
典型係藉由使2,6-二甲基酚在銅觸媒存在下進行氧化偶合而獲得的樹脂，而藉由在該樹脂中摻合入其他樹脂等手法而改質的改質聚伸苯醚樹脂亦適用於本發明。本發明中較佳係苯乙烯系聚合物的摻合改質物。此種聚伸苯醚樹脂已有市售，例如商品名XYRON(旭化成化學(股))、UPIACE(三菱工程塑膠(股))等均頗適用於本發明。
(6)聚醯亞胺樹脂
典型係使四羧酸與二胺進行縮聚，使主骨架生成醯亞胺鍵結而獲得的樹脂。本發明中較佳係由均苯四甲酸酐與二胺基二苯醚形成者。此種聚醯亞胺樹脂已有市售，例如商品名VESPEL(日本杜邦股份有限公司)等均頗適用於本發明。
以下的樹脂(7)~(9)係能成為樹脂(A)的熱硬化性樹脂例。以下的說明係針對熱硬化前的熱硬化性樹脂敘述。
(7)環氧樹脂
典型係藉由使芳香族二醇(例如雙酚A)與表氯醇在鹼存在下進行反應而獲得的樹脂。本發明中較佳係環氧當量170~5000的雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂。此種環氧樹脂已有市售，例如商品名EPOMIC(三井化學(股))、Epicron(大日本油墨化學工業(股))、SUMIEPOXY(住友化學(股))等均頗適用於本發明。
(8)熱硬化性不飽和聚酯樹脂
典型係藉由使脂肪族不飽和二羧酸與脂肪族二醇進行酯化反應而獲得的樹脂。本發明中較佳係由：順丁烯二酸、反丁烯二酸等不飽和二羧酸、與乙二醇、二乙二醇等二醇進行酯化反應而獲得的樹脂。此種熱硬化性不飽和聚酯樹脂已有市售，例如商品名RIGOLAC(昭和高分子(股))、SUMIKON(SUMITOMO BAKELITE(股))等均頗適用於本發明。
(9)酚樹脂
本發明的酚樹脂亦涵蓋所謂的直線構造式(novolac type)與立體構造式(resole type)任一種酚樹脂，本發明中，酚樹脂較佳係經六亞甲基四胺施行硬化的直線構造式、及以二亞甲基醚鍵結為主體的固體酚醛。此種酚樹脂已有市售，例如商品名SUMIKONPM(SUMITOMO BAKELITE(股))、NIKKALINE(日本合成化學工業(股))等均頗適用於本發明。
此處，樹脂(A)較佳係具有200℃以上熔點(Tm)的熱可塑性樹脂。 樹脂(A)的熔點(Tm)較佳係205℃以上、更佳係210℃以上。樹脂(A)的熔點(Tm)較佳係500℃以下、更佳係400℃以下、特佳係350℃以下。樹脂(A)的熔點(Tm)係使用微分掃描熱量計(DSC)測定。具體係在鋁鍋中填塞試料約10mg，利用升溫使試料先行熔融後，再針對依10℃/分冷卻至30℃的試料，將依10℃/分升溫時的吸熱峰值設為熔點。又，當在熔點(Tm)觀測前便已出現熱分解的高耐熱性樹脂時，便將發生熱分解時的溫度定義為熔點(Tm)。
熔點(Tm)達200℃以上的樹脂(A)係可例如含有：15~17族元素、碳元素、及氫元素的熱可塑性樹脂。15~17族元素係例如氧、氮。含有15~17族元素、碳元素、及氫元素的熱可塑性樹脂，更具體係可例如：聚碳酸酯樹脂、熱可塑性聚酯樹脂、聚醯胺樹脂等。具體的商品係可例如：Amilan CM1041LO(東麗(股)：聚醯胺樹脂、熔點225℃)、NOVADURAN 5020(三菱工程塑膠(股)：聚對苯二甲酸丁二酯樹脂、熔點224℃)等。
樹脂(A)的熔點(Tm)較佳達200℃以上的理由，係若該樹脂(A)與後述烯烴聚合體(C)及烯烴蠟(D)組合，便可均衡佳地發揮耐衝擊性、表面光澤性、及模具脫模性。通常含高熔點樹脂的組成物在成形時會有成形溫度較高的傾向。所以，分子量較低的脫模劑在成形時容易濺散，較難獲得良好的脫模性。又，因為高熔點樹脂組成物的模具脫模性差，因而該成形體的表面光澤性亦容易惡化。又，分子量低的脫模劑在成形時當被從成形體表面彈撥之同時，無機強化材(B)亦會伴隨於成形體表面，導致成形體的表面光澤性惡化。又，因改質劑在成形時的濺散或滲出，會有較難獲得匹配於添加量的充分改質效果。
相對於此，高熔點樹脂(A)在成形時，若併用具有特定物性的含官能基之烯烴聚合體(C)與烯烴蠟(D)，便可改善上述問題。該改善機制並無限定，可推測藉由適當選擇烯烴聚合體(C)與烯烴蠟(D)，而提高二者的親和性，結果便抑制成形時的烯烴蠟(D)滲出，且利用烯烴系聚合體(C)提高無機強化材(B)與烯烴蠟(D)間之親和性，結果便大幅提升由烯烴蠟(D)造成的改質效果。
樹脂(A)較佳係含有聚碳酸酯樹脂、聚醯胺樹脂、熱可塑性聚酯樹脂，更佳係含有聚碳酸酯樹脂。樹脂(A)較佳係聚碳酸酯樹脂、聚醯胺樹脂、熱可塑性聚酯樹脂的理由，係一般樹脂(A)的羰基、芳香族骨架，欠缺與烯烴蠟(D)間之相溶性，當對樹脂成形體施加衝擊時，二者便會出現界面剝離。相對於此，本發明中，烯烴蠟(D)有效發揮衝擊改質材的作用，而提高成形體的耐衝擊性。
樹脂(A)的含有量係樹脂(A)、無機強化材(B)及烯烴聚合體(C)的合計每100重量份中為94~49重量份、較佳係90~55重量份、更佳係85~58重量份、最佳係80~60重量份。若樹脂(A)的含有量在上述範圍內，便可獲得機械物性與表面光澤性均衡優異的無機強化材成形用樹脂組成物。
1-2. 無機強化材(B)
本發明成形用樹脂組成物中所含的無機強化材(B)，係指從玻璃纖維、碳纖維、填料類之中選擇至少1種。該等無機強化材(B)係可使用 1種、亦可組合使用2種以上。
玻璃纖維的種類並無特別的限制，可使用紗束玻璃、切股玻璃纖維(chopped strand glass fiber)、碎玻璃等。又，該等係可使用1種、亦可混合使用2種以上。
玻璃纖維的長度(L)並無特別的限定，就從作業性的觀點，較佳係0.3mm~10mm、更佳係2mm~7mm、特佳係2mm~5mm。但，在樹脂組成物製備時的擠出成形中，亦會有玻璃纖維彎折情形。玻璃纖維徑並無特別的限定，平均纖維徑(D)係1~25μm、較佳係5~17μm。
玻璃纖維的長寬比(平均纖維長/平均纖維徑=L/D)係1~100、較佳係5~70範圍，較佳係50以下，但亦可依適當比率混合使用不同長寬比的玻璃纖維。若長寬比在上述範圍內，便可獲得表面光澤性與機械物性均衡優異的無機強化材成形用樹脂組成物。相關玻璃纖維的截面形狀並無特別的限定，可為圓形、眉毛形、葫蘆形、橢圓形等任一形狀。玻璃纖維的長度係藉由溶解過濾成形品並僅觀察纖維便可調查。
玻璃纖維亦經施行表面處理。表面處理係利用矽烷偶合劑、鈦酸酯偶合劑、鋁酸鹽偶合劑等施行處理。矽烷偶合劑例係包括有：乙烯三氯矽烷、乙烯三乙氧基矽烷、乙烯三甲氧基矽烷、γ-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、β-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷、γ-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、N-β-(胺乙基)-γ-胺丙基三甲氧基矽烷、γ-胺丙基三乙氧基矽烷、N-苯基-γ-胺丙基三甲氧基矽烷、γ-硫醇基丙基 三甲氧基矽烷及γ-氯丙基三甲氧基矽烷等。
玻璃纖維亦可利用烯烴系樹脂、苯乙烯系樹脂、丙烯酸系樹脂、聚酯系樹脂、環氧系樹脂、胺酯系樹脂等施行集束處理。集束處理所使用的烯烴樹脂、胺酯系樹脂係在不致對成形用組成物的物性構成影響之範圍內使用。又，玻璃纖維亦可藉由電鍍法及蒸鍍法等，由鎳、銅、鈷、銀、鋁、鐵等及該等的合金等金屬被覆。
碳纖維的形狀、種類並無特別的限制，形狀係有如切股、紗束股、磨碎纖維等形狀，種類係可為瀝青系、聚丙烯腈系中之任一者。
碳纖維的纖維徑較佳係直徑0.5~15μm、更佳係1~10μm。碳纖維的纖維徑一般大多係6~18μm。
碳纖維的切股切斷長度較佳係1~15mm、更佳係2~10mm、特佳係3~8mm。又，切股會在成形途中被破碎。
成形用樹脂組成物中，碳纖維之纖維軸方向長度L與纖維徑D之比的長寬比(L/D)，較佳係15~100範圍、更佳係20~50範圍。
碳纖維亦可為由原料組成物施行紡紗或成形，接著再施行碳化而獲得者。又，碳纖維亦可根本未經由紡紗步驟，而是利用氣相沉積法獲得的碳纖維。
利用氣相沉積法所獲得的碳纖維係纖維徑小、且長寬比(L/D)亦大。因而，由含有依氣相沉積法獲得的碳纖維的成形用樹脂組成物，便可獲得高剛性、且具有良好表面外觀的成形品。
碳纖維亦可藉由施行激活處理而增加比表面積者。
碳纖維較佳係經利用矽烷偶合劑、鈦酸酯偶合劑、鋁酸鹽偶合劑等施行表面處理者。
再者，集束劑係可例如：環氧系樹脂、胺酯系樹脂、烯烴樹脂、苯乙烯系樹脂、聚酯系樹脂、尼龍系樹脂等，較佳係環氧系樹脂及胺酯系樹脂。
填料類係可使用例如：碳酸鈣、二氧化矽、高嶺土、黏土、氧化鈦、硫酸鋇、氧化鋅、氫氧化鋁、氧化鋁、氫氧化鎂等無定形填料；滑石、雲母、或玻璃碎片等板狀填料；矽灰石(wollastonite)、鈦酸鉀、鹼性硫酸鎂、海泡石、硬矽鈣石、或硼酸鋁等針狀填料；金屬粉、金屬碎片、或碳黑、碳微粒子等填料等。其他尚可使用玻璃珠、玻璃粉等。該等填料係可單體使用、或依複數組合使用，亦可單獨或複數組合使用經對其表面施行碳被覆或矽烷偶合處理等者。
本發明的成形用樹脂組成物中所含無機強化材(B)，較佳係含有玻璃纖維、碳纖維、碳微粒子，更佳係含有玻璃纖維、碳纖維。無機強化材(B)就從與烯烴聚合體(C)、烯烴蠟(D)間之親和性的觀點，特佳係玻 璃纖維。又，因為樹脂組成物能成形為從家庭用品至工業用品的廣泛用途成形體，因而會有最好將無導電性(絕緣性)玻璃纖維當作無機強化材(B)的情況。
本發明的樹脂組成物係成形為成形體。成形係利用例如射出成形、擠出成形及壓縮成形等實施，就從設計性與成形性的觀點，較佳係射出成形。本發明的樹脂組成物最好藉由經由成形步驟，而使成形體中的無機強化材(B)配向。即，成形體中的無機強化材(B)最好具非等向性存在。無機強化材(B)的配向非等向性越高，則成形體的耐衝擊性越高。
本發明的樹脂組成物中，在無機強化材(B)最好附著有後述的烯烴聚合體(C)、烯烴蠟(D)。藉此，無機強化材(B)在樹脂組成物中便容易移動，更加提高成形體中的無機強化材(B)之配向非等向性。又，無機強化材(B)不易從成形體的表面突出。所以，成形體的表面光澤性高，而改善成形體的美觀與設計性。
無機強化材(B)的含有量，相對於樹脂(A)、無機強化材(B)及含官能基之烯烴聚合體(C)的合計100重量份，較佳係5~50重量份、更佳係6~35重量份、特佳係7~25重量份、最佳係8~15重量份。若較少於5重量份，便無法充分獲得機械物性提升的效果，反之若較多於50重量份，則成形體的表面光澤性會惡化。
1-3. 烯烴聚合體(C)
本發明的成形用樹脂組成物中所含的烯烴聚合體(C)係具有-140℃ ~0℃範圍的玻璃轉移溫度Tg。具有-140℃~0℃玻璃轉移溫度Tg的烯烴聚合體(C)，在常溫條件下具有橡膠彈性。烯烴聚合體(C)可提高含無機強化材(B)的本發明樹脂組成物之耐衝擊性。
含無機強化材(B)的樹脂組成物之成形體係剛性高。另一方面，韌性降低、容易變脆弱。即，耐衝擊性容易降低。本發明的樹脂組成物藉由含有無機強化材(B)與烯烴聚合體(C)，便可提供高韌性成形體。
烯烴聚合體(C)係烯烴單體的聚合體，最好含有源自多烯單體的構成單元。多烯單體的例係包括有：丁二烯、異戊二烯等二烯化合物。藉由經源自多烯單體的構成單元而使烯烴聚合體鏈相互交聯，便使烯烴聚合體(C)顯現出橡膠彈性，故屬較佳。例如烯烴聚合體(C)亦可含有源自有機矽氧烷的構成單元。藉由具有源自有機矽氧烷的構成單元，便使烯烴聚合體(C)顯現出橡膠彈性，故屬較佳。
烯烴聚合體(C)中亦可更進一步含有源自含官能基之烯烴單體的構成單元。官能基例係可例如：含芳香環之基、含15~17族元素之基。例如：碳數6~20之芳香族烴基、腈基、酯基、羧基、酮基、醛基、醚基、醯胺基、醯亞胺基、鹵原子，較佳係碳數6~20之芳香族烴基、腈基、酯基、羧基。
烯烴聚合體(C)的官能基最好在本發明的成形用樹脂組成物中，屬於能提高烯烴聚合體(C)與無機強化材(B)間之親和性的基。更具體係烯烴聚合體(C)較佳可經由官能基而附著於無機強化材(B)，更佳係依被覆 無機強化材(B)的方式存在。
含官能基之烯烴單體的具體例係包括有：苯乙烯、α-甲基苯乙烯、對甲基苯乙烯、氯苯乙烯、溴苯乙烯、二溴苯乙烯、三溴苯乙烯、乙烯萘、異丙烯萘、二乙烯苯等芳香族乙烯系化合物；(甲基)丙烯腈等氰化乙烯系化合物；(甲基)丙烯酸、順丁烯二酸酐等不飽和羧酸(酐)；(甲基)丙烯酸的甲基、乙基、丙基、丁基等之(甲基)丙烯酸烷基酯等α,β-不飽和羧酸酯等。
烯烴聚合體(C)的Tg下限值係-130℃以上、較佳係-120℃以上、更佳係-110℃以上；上限值係-20℃以下、較佳係-40℃以下、更佳係-60℃以下。若烯烴聚合體(C)的Tg在上述範圍內，便可改善樹脂組成物的成形體耐衝擊性。
烯烴聚合體(C)的MFR(溫度200℃、荷重5kg)下限值係0.1以上、較佳係0.3以上、更佳係0.5以上；上限值係70以下、較佳係60以下、更佳係50以下。若烯烴聚合體(C)的MFR在上述範圍內，樹脂組成物的成形體之表面平滑性與機械物性均衡優異。
烯烴聚合體(C)依密度梯度管法所測定的密度下限值係900kg/m3以上、較佳係920kg/m3以上、更佳係930kg/m3以上；上限值係1200kg/m3以下、較佳係1100kg/m3以下、更佳係1050kg/m3以下。若烯烴聚合體(C)的密度在上述範圍內，便可改善樹脂組成物的成形體之機械物性與耐衝擊性。
烯烴聚合體(C)係藉由使二烯化合物等多烯單體、與含官能基之烯烴單體進行共聚合反應便可獲得。共聚合反應較佳係無規共聚合反應。
烯烴聚合體(C)的具體例係包括有：丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚合體(ABS、Tg：-80℃)、甲基丙烯酸甲酯-丁二烯-苯乙烯共聚合體(MBS、Tg：-80℃)、甲基丙烯酸烷基酯-苯乙烯共聚合體(MS、Tg：-42℃)、甲基丙烯酸烷基酯-聚二甲基矽氧烷-苯乙烯共聚合體(Tg：-125℃)、丙烯腈-丁二烯橡膠(NBR、Tg：-85℃)、苯乙烯-丁二烯共聚合體(SBR、Tg：-80℃)、氫化苯乙烯-丁二烯-苯乙烯共聚合體(SEBS、Tg：-80℃)等。烯烴聚合體(C)的市售物係可例如：商品名STYLAC(旭化成化學(股))、CYCOLAC(UBE-CYCON(股))、Kane-Ace(Kaneka(股))、METABLEN(三菱嫘縈(股))、Techno ABS(Techno Polymer(股))、UMG ABS(UMG ABS(股))、SANTAC(日本A & L(股))等，其中較佳係可使用丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚合體、甲基丙烯酸甲酯-丁二烯-苯乙烯共聚合體。
烯烴聚合體(C)較佳係丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚合體、甲基丙烯酸甲酯-丁二烯-苯乙烯共聚合體的理由，該等係成為以丁二烯為核部，且以丙烯腈-苯乙烯共聚合體、甲基丙烯酸甲酯-苯乙烯共聚合體為殼部的核殼結構。所以，屬於殼部的丙烯腈-苯乙烯共聚合體、甲基丙烯酸甲酯-苯乙烯共聚合體係與樹脂(A)呈現優異親和性，而提高屬於核部的丁二烯成分之分散性所致。
含官能基之烯烴聚合體(C)的含有量，相對於樹脂(A)、無機強化材 (B)及含官能基之烯烴聚合體(C)合計100重量份，較佳係1~46重量份、更佳係2~40重量份、特佳係3~35重量份。若較少於1重量份，便會對成形時的外觀造成影響，因而無法獲得良好的表面平滑性，而若較多於46重量份，便會對機械物性構成影響。
1-4. 烯烴蠟(D)
烯烴蠟(D)係具有「具有從氧及氮中所選擇元素之取代基」。更典型而言，烯烴蠟(D)係藉由(未改質)烯烴蠟(d)利用具有從氧及氮之中所選擇元素的化合物進行改質反應，而導入具有從氧及氮之中所選擇元素的取代基便可獲得。
烯烴蠟(D)的「具有從氧及氮中所選擇元素之取代基」，較佳係能提升烯烴蠟(D)與無機強化材(B)間之親和性的基。藉此在無機強化材(B)會附著烯烴蠟(D)，無機強化材(B)便可被烯烴蠟(D)被覆。
一般含有諸如烯烴蠟之類低分子量聚合體的樹脂組成物，通常其成形體的表面外觀會有惡化的傾向。然而，本發明成形用樹脂組成物中所含的烯烴蠟(D)，可認為與樹脂(A)間之相容性高、且容易產生與無機強化材(B)間之相互作用。即，構成無機強化材(B)由烯烴蠟(D)保護的結構，而抑制無機強化材(B)的再凝聚，判斷可達成微分散。結果，本發明者推測是否便可容易地成為成形品的表面光澤性、耐衝擊性、脫模性均衡優異構成。
1-4-1. 未改質烯烴蠟(d)
未改質烯烴蠟(d)的例係包括有聚乙烯蠟、聚丙烯蠟。可為由烯烴進行聚合而獲得的低分子量聚烯烴，亦可由經聚合而獲得的高分子量聚烯烴，進行熱分解而低分子量化後獲得的低分子量聚烯烴。未改質烯烴蠟(d)較佳係由烯烴進行聚合而獲得的低分子量聚烯烴。
由烯烴進行聚合獲得的低分子量聚烯烴係可依照習知公知的任何方法進行製造。例如使用鈦系觸媒、釩系觸媒、二茂金屬觸媒等，將烯烴進行聚合便可。
未改質烯烴蠟(d)更佳係乙烯單聚物、或乙烯與碳原子數3~20之α-烯烴的共聚合體。α-烯烴係可為直鏈狀、亦可為分支，又可被取代、亦可為非取代。α-烯烴較佳係碳原子數3~10之α-烯烴、更佳係可例如：碳原子數3之丙烯、碳原子數4之1-丁烯、碳原子數5之1-戊烯、碳原子數6之1-己烯、4-甲基-1-戊烯、碳原子數8之1-辛烯等，特佳係丙烯、1-丁烯、1-己烯、4-甲基-1-戊烯。就從結晶化度的觀點，最佳係丙烯、1-丁烯。
未改質烯烴蠟(d)的形態亦可為樹脂及彈性體任一形態。聚烯烴的立體結構係同排結構、間規結構任一形態均可使用，相關立體規則性並不特別的限制。亦可直接使用市售的未改質烯烴蠟。
未改質烯烴蠟(d)依密度梯度管法測定的密度下限值係870Kg/m3以上、較佳係890kg/m3以上、更佳係910kg/m3以上，且上限值係980kg/m3以下、較佳係970kg/m3以下、更佳係960kg/m3以下。若未改質烯烴蠟 (d)的密度在上述範圍內，便可獲得表面的沾黏感少、且機械特性與衝擊性優異的無機強化材摻合成形用樹脂組成物。
未改質烯烴蠟(d)利用微分掃描熱量計(DSC)所測定的熔點下限值係65℃以上、較佳係80℃以上、更佳係90℃以上、特佳係100℃以上；且上限值係165℃以下、較佳係135℃以下、更佳係120℃以下。若未改質烯烴蠟(d)的熔點在上述範圍內，便可獲得表面的沾黏感少、且機械特性與衝擊性優異的成形用樹脂組成物。
未改質烯烴蠟(d)的重量平均分子量(Mw)、數量平均分子量(Mn)係可從GPC測定求取。利用凝膠滲透色層分析儀(GPC)所測定的數量平均分子量(Mn)係400~10,000、較佳係400~3,000、更佳係400~2,000、特佳係1,000~2,000範圍。若未改質烯烴蠟(d)的數量平均分子量(Mn)在上述範圍內，則改質時的操作性優異。
未改質烯烴蠟(d)依GPC測定的重量平均分子量與數量平均分子量之比(Mw/Mn)的上限值係5.5以下、較佳係3.5以下、更佳係3.0以下。又，Mw/Mn的下限值係1.5以上、較佳係2.0以上。若未改質烯烴蠟(d)的重量平均分子量與數量平均分子量之比(Mw/Mn)在上述範圍內，則樹脂組成物的成形體表面沾黏感少、且成形體的機械特性與耐衝擊性獲改善。
分子量的GPC測定係可依以下條件實施。重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)係使用市售單分散標準聚苯乙烯製成檢量線，再根 據下述換算法便可求取。
裝置：凝膠滲透色層分析儀Alliance GPC2000型(Waters公司製)
溶劑：鄰二氯苯
管柱：TSKgel GMH6-HT×2、TSKgel GMH6-HTL管柱×2(均係Tosoh(股))
流速：1.0ml/分
試料：0.15mg/mL鄰二氯苯溶液
溫度：140℃
分子量換算：PE換算/通用校正法
在通用校正的計算時係使用Mark-Houwink黏度式的係數。PS、PE的Mark-Houwink係數分別係使用文獻(J.Polym.Sci.,PartA-2,8,1803(1970)、Makromol.Chem.,177,213(1976))所記載的值。
未改質烯烴蠟(d)的針入硬度係30dmm(dmm=0.1mm)以下、較佳係20dmm以下、更佳係15dmm以下。針入硬度係根據JIS K 2207便可測定。若未改質烯烴蠟(d)的針入硬度在上述範圍內，則成形用樹脂組成物的機械特性優異。
未改質烯烴蠟(d)在135℃十氫化萘中測定的極限黏度[η]，通常係0.04~0.47dl．g-1、較佳係0.04~0.30dl．g-1、更佳係0.04~0.20dl．g-1、特佳係0.05~0.18dl．g-1範圍。若未改質烯烴蠟(d)的極限黏度[η]在上述範圍內，則改質時的操作性優異。
1-4-2. 酸改質烯烴蠟(D1)
烯烴蠟(D)的第一態樣係未改質烯烴蠟(d)的酸改質烯烴蠟(D1)。酸改質烯烴蠟(D1)係具有羧基及/或羧衍生基。羧基及/或羧衍生基係可鍵結於酸改質烯烴蠟(D1)的任一部分。酸改質烯烴蠟(D1)的羧基及/或羧衍生基濃度並無特別的限定，相對於酸改質烯烴蠟(D1)較佳係0.1~6meq/g範圍。若低於0.1meq/g，便會有樹脂組成物的剛性及耐衝擊性未獲充分改善的情形。若高於6meq/g，便會有酸改質烯烴蠟(D1)的熱安定性降低之情況。
酸改質烯烴蠟(D1)係將未改質烯烴蠟(d)利用具有羧基及/或羧衍生基的化合物施行改質便可獲得。所謂「羧衍生基」係包括有：羧酸酐基、羧酸的鹽、羧酸烷基酯/芳酯等。
具有羧基及/或羧衍生基的化合物例，係包括有：具有1以上羧酸基的不飽和化合物、具有1以上羧酸酐基的不飽和化合物、及其衍生物。不飽和基係可例如：乙烯基、亞乙烯基、不飽和環狀烴基等。
具羧基及/或羧衍生基的化合物具體例，係包括有：丙烯酸、甲基丙烯酸、順丁烯二酸、反丁烯二酸、四氫酞酸、衣康酸、檸康酸、巴豆酸、異巴豆酸、降烯二羧酸、雙環[2,2,1]庚-2-烯-5,6-二羧酸等不飽和羧酸、或該等的酸酐或該等的衍生物(例如醯鹵(acid halide)、醯胺、醯亞胺、酯等)。又，具體的化合物例係包括有：氯化順丁烯二酸、順丁烯二醯亞胺、順丁烯二酸酐、衣康酸酐、檸康酸酐、四氫酞酸酐、雙環[2,2,1]庚-2-烯-5,6-二羧酸酐、順丁烯二酸單甲酯、(甲基)丙烯酸羥乙酯 及(甲基)丙烯酸羥丙酯等。
具有羧基及/或羧衍生基的化合物更佳例，係包括有：順丁烯二酸酐、(甲基)丙烯酸、衣康酸酐、檸康酸酐、四氫酞酸酐、雙環[2,2,1]庚-2-烯-5,6-二羧酸酐、(甲基)丙烯酸羥乙酯。又，更佳係例如：順丁烯二酸酐、衣康酸酐、檸康酸酐、四氫酞酸酐、雙環[2,2,1]庚-2-烯-5,6-二羧酸酐等二羧酸酐。具有羧基及/或羧衍生基的化合物係可單獨使用1種、亦可組合使用2種以上。
酸改質烯烴蠟(D1)係可為市售物。市售物的酸改質烯烴蠟(D1)例係包括有：DIACARNA-PA30(三菱化學(股))、HIWAX酸處理式的2203A、1105A(三井化學(股))、及氧化石蠟(日本精蠟(股))等。
酸改質烯烴蠟(D1)亦可一起利用具有羧基及/或羧衍生基的化合物、與苯乙烯系單體進行改質。苯乙烯系單體例係包括有：苯乙烯、甲基苯乙烯、乙基苯乙烯、2,4-二甲基苯乙烯、對正丁基苯乙烯、對第三丁基苯乙烯、對正己基苯乙烯、對正辛基苯乙烯、對正壬基苯乙烯、對正癸基苯乙烯、對正十二烷基苯乙烯、對甲氧基苯乙烯、對苯基苯乙烯、對氯苯乙烯、3,4-二氯苯乙烯等。其中，就從未反應物除去的觀點，較佳係苯乙烯。
酸改質烯烴蠟(D1)係例如使未改質烯烴蠟(d)，利用具有羧基及/或羧衍生基的化合物及必要的其他改質單體(苯乙烯系單體等)，進行接枝反應便可獲得。
酸改質烯烴蠟(D1)之製造方法並無特別的限定，可利用習知公知的各種方法。藉由將未改質烯烴蠟(d)、具有羧基及/或羧衍生基的化合物、及必要的其他改質單體(苯乙烯系單體等)、以及有機過氧化物，同時或逐次式施行熔融混練便可獲得。
熔融混練係例如裝入漢歇爾攪拌機、V型摻合機、轉鼓摻合機、帶狀摻合機等並混練後，再利用單軸擠出機、多軸擠出機、捏和機、班布瑞混合機等施行熔融混練。該等之中，若使用熱壓鍋等批次式熔融混練性能優異的裝置，便可獲得各成分呈更均勻分散．反應的酸改質烯烴蠟(D1)。相較於連續式之下，批次式較容易調整滯留時間，且能取得延長滯留時間，因而容易提高改質率及改質效率，就本發明而言係屬最佳態樣。
當酸改質烯烴蠟(D1)係利用不飽和羧酸衍生物系單體與苯乙烯系單體進行接枝改質時，接枝量比「(不飽和羧酸衍生物系單體)/(苯乙烯系單體)」較佳係0.01~1、更佳係0.03~0.8、特佳係0.05~0.6。當接枝量比較小於0.01的情況，因為不飽和羧酸衍生物系單體對無機強化材表面的相互作用變少，因而不易提升耐衝擊性。又，當接枝量比大於1的情況，因為改質烯烴蠟(D1)的熔融黏度提高，因而製造困難。
酸改質烯烴蠟(D1)中，苯乙烯系單體相對於烯烴蠟(D)的接枝量比「苯乙烯系單體/烯烴蠟(D)」較佳係0.05~3、更佳係0.07~2.5、特佳係0.1~2。若接枝量比在上述範圍內，則改質烯烴蠟(D1)對熱可塑性樹脂 及熱硬化性樹脂的分散性佳，可獲得表面光澤性、衝擊性優異的成形用樹脂組成物。
1-4-3. 碳二醯亞胺改質烯烴蠟(D2)
烯烴蠟(D)的第二態樣係未改質烯烴蠟(d)的碳二醯亞胺改質烯烴蠟(D2)。碳二醯亞胺改質烯烴蠟(D2)係使未改質烯烴蠟(d)、及具能與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的化合物進行反應，而獲得具有能與碳二醯亞胺基產生反應之基的烯烴蠟(d')，更進一步使具有能與碳二醯亞胺基進行反應之基的烯烴蠟(d')、及含碳二醯亞胺基的化合物進行反應便可獲得。
具有與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的化合物，係可例如具有含活性氫(其係與碳二醯亞胺基間具反應性)之基的化合物。具體係可例如具有羧酸、胺、醇、硫醇等官能基的化合物。該等之中，較佳係使用具有源自羧酸之基的化合物，尤其更佳係不飽和羧酸及/或其衍生物。又，具有含活性氫之基的化合物之外，例如所具有的基係利用水等便可輕易轉換為具有活性氫之基的化合物亦屬較佳使用，具體係可例如具有環氧基、環氧丙基的化合物。本發明中，具能與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的化合物係可單獨使用1種、亦可併用2種以上。
可當作具能與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的化合物使用之不飽和羧酸及/或其衍生物，係可例如：具有1以上羧酸基的不飽和化合物、具有1以上羧酸酐基的不飽和化合物及其衍生物等。不飽和基係可例如：乙烯基、亞乙烯基、不飽和環狀烴基等。
具能與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的化合物具體例，係可例如：丙烯酸、甲基丙烯酸、順丁烯二酸、反丁烯二酸、四氫酞酸、衣康酸、檸康酸、巴豆酸、異巴豆酸、降烯二羧酸、雙環[2,2,1]庚-2-烯-5,6-二羧酸等不飽和羧酸、或該等的酸酐或該等的衍生物(例如醯鹵、醯胺、醯亞胺、酯等)。又，具體的化合物例係包括有：氯化順丁烯二酸、順丁烯二醯亞胺、順丁烯二酸酐、衣康酸酐、檸康酸酐、四氫酞酸酐、雙環[2,2,1]庚-2-烯-5,6-二羧酸酐、順丁烯二酸二甲酯、順丁烯二酸單甲酯、順丁烯二酸二乙酯、反丁烯二酸二乙酯、衣康酸二甲酯、檸康酸二乙酯、四氫酞酸二甲酯、雙環[2,2,1]庚-2-烯-5,6-二羧酸二甲酯、(甲基)丙烯酸羥乙酯、(甲基)丙烯酸羥丙酯、(甲基)丙烯酸環氧丙酯、甲基丙烯酸胺乙酯、及甲基丙烯酸胺丙酯等。
屬於具能與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的化合物之不飽和羧酸及/或其衍生物，係可單獨使用1種、亦可組合使用2種以上。其中，較佳係順丁烯二酸酐、(甲基)丙烯酸、衣康酸酐、檸康酸酐、四氫酞酸酐、雙環[2,2,1]庚-2-烯-5,6-二羧酸酐、(甲基)丙烯酸羥乙酯、甲基丙烯酸環氧丙酯、甲基丙烯酸胺丙酯。更佳係順丁烯二酸酐、衣康酸酐、檸康酸酐、四氫酞酸酐、雙環[2,2,1]庚-2-烯-5,6-二羧酸酐等二羧酸酐。
為能在未改質烯烴蠟(d)中導入具能與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的化合物，可採用周知方法。例如使具能與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的化合物接枝共聚合於未改質烯烴蠟(d)，或者使未改質烯烴蠟(d)、與具能和碳二醯亞胺基產生反應之官能基的化合物進行自由基 共聚合的方法等。
接枝共聚合方法
當具有能與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的烯烴蠟(d')係利用接枝共聚合而獲得的情況，未改質烯烴蠟(d)係與具能與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的化合物、及視需要的其他乙烯性不飽和單體等，在自由基起始劑存在下進行接枝共聚合。使具能與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的化合物，對未改質烯烴蠟(d)進行接枝改質的反應條件並無特別的限定，可採用溶液法、溶解於有機溶劑中的方法、熔融混練法等習知公知的接枝聚合法。
自由基共聚合方法
具有能與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的烯烴蠟(d')，亦可藉由使烯烴、與具能和碳二醯亞胺基產生反應之官能基的化合物，進行自由基共聚合而獲得。烯烴係可採用與上述形成接枝主鏈的聚烯烴(d)時之烯烴為相同者，又，具能與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的化合物亦如上述。自由基共聚合係可採用習知公知的自由基共聚合法條件。
烯烴蠟(d')中，一分子鏈中會與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的個數係依「Mn/(100×f/M)」表示。Mn係烯烴蠟(d')的數量平均分子量，f係會與碳二醯亞胺基產生反應之基的分子量，M係烯烴蠟(d')全體中會與碳二醯亞胺基產生反應之基的含有率(wt%)。烯烴蠟(d')中，一分子鏈中會與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的個數較佳係0.1~2、更佳係0.1~1.4、特佳係0.2~0.7。
烯烴蠟(d')中，若一分子鏈中會與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的個數滿足上述範圍，則烯烴蠟(d')與含碳二醯亞胺基之化合物的反應會順暢進行，且所獲得成形體的表面外觀獲改善(提升表面光澤性)、並提高耐衝擊性。又，成形體從模具上的脫模性亦獲改善。
具有能與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的烯烴蠟(d')中，若能與碳二醯亞胺基產生反應之官能基的含有量超過上述範圍而成為過剩，則會與碳二醯亞胺基產生反應的官能基彼此間會經由含碳二醯亞胺基之化合物而交聯，有導致碳二醯亞胺改質烯烴蠟(D2)的製造趨於困難之情況。又，若在上述範圍以下，則雖可製造碳二醯亞胺改質烯烴蠟(D2)，但因為成為碳二醯亞胺改質烯烴蠟(D2)骨架的含碳二醯亞胺基之化合物，在與烯烴樹脂間的鍵結部分變少，因而無法充分提升上述效果。
烯烴蠟(d')利用凝膠滲透色層分析儀(GPC)測定的數量平均分子量(Mn)係400~5,000、較佳係500~4,000、更佳係1,000~3,000範圍。若數量平均分子量(Mn)在上述範圍內，不僅可安定地製造，且樹脂組成物中的碳二醯亞胺改質烯烴蠟(D2)之分散性優異。
烯烴蠟(d')利用凝膠滲透色層分析儀(GPC)所測定的重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)之比(Mw/Mn)係1.5~5.5、較佳係1.6~4.0、更佳係1.7~3.5範圍。若烯烴蠟(d')的Mw/Mn在上述範圍內，便可抑制本發明成形用樹脂組成物在成形時的流動性、以及碳二醯亞胺改質烯烴蠟(D2)朝成形體表面的滲出情形。
烯烴蠟(d')的重量平均分子量(Mw)及數量平均分子量(Mn)係利用凝膠滲透色層分析儀(GPC)測定的聚乙烯換算值，利用GPC進行的測定係在溫度：140℃、溶劑：鄰二氯苯條件下實施。
改質烯烴蠟(d')在135℃十氫化萘中所測定的極限黏度[η]係0.04~0.47dl．g-1、較佳係0.03~0.47dl．g-1、更佳係0.04~0.30dl．g-1、特佳係0.05~0.18dl．g-1範圍。若極限黏度[η]在上述範圍內，則改質反應時的操作性優異。
改質烯烴蠟(d')利用微分掃描熱量計(DSC)測定的熔點係65~135℃、較佳係70~120℃、更佳係80~110℃範圍。若熔點在上述範圍內，則改質反應時的操作性優異，且成形品的脫模性亦獲改善。
烯烴蠟(d')依密度梯度管法測定的密度係870~980kg/m3、較佳係890~960kg/m3、更佳係910~940kg/m3範圍。若密度在上述範圍內，便可獲得表面沾黏感少、且機械特性、耐衝擊性優異的成形體。
烯烴蠟(d')的針入度係30dmm以下、較佳係25dmm以下、更佳係20dmm以下、特佳係10dmm以下。若針入度在上述範圍內，則成形用樹脂組成物的機械物性優異。針入度係可依據JIS K 2207測定。
烯烴蠟(d')係可單獨使用，亦可使用複數種改質烯烴蠟的混合物，亦可與其他當作通常脫模劑使用的蠟類混合使用。
碳二醯亞胺改質烯烴蠟(D2)係使具有能與碳二醯亞胺基進行反應之官能基的烯烴蠟(d')、及含碳二醯亞胺基之化合物進行而製得。
含碳二醯亞胺基之化合物係具有依下述一般式(1)所示重複單元的聚碳二醯亞胺。
-N=C=N- (1)
含碳二醯亞胺基之化合物亦可為聚碳二醯亞胺化合物。聚碳二醯亞胺化合物可為聚碳二醯亞胺僅有1殘基的情況，亦可單獨使用或混合使用複數種含碳二醯亞胺基之化合物。
含碳二醯亞胺基之化合物的合成法並無特別的限定。例如使有機聚異氰酸酯，在促進異氰酸酯基之碳二醯亞胺化反應的觸媒存在下進行反應，便可合成含碳二醯亞胺基之化合物。又，亦可使用市售的含碳二醯亞胺基之化合物。市售的含碳二醯亞胺基之化合物係可例如日清紡績股份有限公司製Carbodilite HMV-8CA、LA1(均係商品名)等。
含碳二醯亞胺基之化合物利用凝膠滲透色層分析儀(GPC)所求得聚苯乙烯換算數量平均分子量(Mn)，通常係400~500,000、較佳係1,000~10,000、更佳係2,000~4,000。
若數量平均分子量(Mn)在該範圍內，便可獲得填料補強性與分散性之提升效果優異的碳二醯亞胺改質烯烴蠟(D2)。GPC測定係使用Waters515[管柱：Shodex GPC K-806L+K-806L]、溶劑：氯仿，以溫度： 40℃、檢測機：微差折射率系、單分散聚苯乙烯為基準便可進行測定。
含碳二醯亞胺基之化合物的重複單元數較佳係2~15聚體、更佳係3~13聚體、特佳係3~11聚體。
碳二醯亞胺改質烯烴蠟(D2)的碳二醯亞胺當量通常係0.1~5、較佳係0.3~4、更佳係0.5~3。若該當量小於上述範圍，則碳二醯亞胺改質烯烴蠟(D2)與無機強化劑(B)間之相互作用便不易顯現，會牽連於樹脂成形體的表面外觀惡化等。若碳二醯亞胺當量偏大，則相對的烯烴比例變少，無法獲得脫模效果。
碳二醯亞胺改質烯烴蠟(D2)中的碳二醯亞胺基含有量，係依碳二醯亞胺當量計，可利用13C-NMR、IR、滴定法等進行測定。同樣的，碳二醯亞胺基化合物(E)中的碳二醯亞胺基含有量亦是依碳二醯亞胺當量計，可利用13C-NMR、IR、滴定法等進行測定。
當碳二醯亞胺當量係利用13C-NMR測定求取的情況，可依如下述實施。使試料0.35g加熱溶解於六氯丁二烯2.0ml中。該溶液經利用玻璃過濾器(G2)過濾後，添加重氫化苯0.5ml，再裝入於內徑10mm的NMR管中。然後，使用日本電子製GX-500型NMR測定裝置，依120℃施行13C-NMR測定。積分次數係設為10,000次以上。利用130~142ppm的訊號求取碳二醯亞胺當量。
當碳二醯亞胺當量係使用IR測定而求取時，可依如下述實施。將 試料依250℃、3分鐘製作熱壓片後，使用紅外分光光度計(日本分光製、FT-IR410型)，依穿透法測定紅外吸收光譜。測定條件係解析能力設為2cm-1、積分次數設為32次。IR係可利用2130~2140cm-1的吸收進行觀察。
如上述，碳二醯亞胺改質烯烴蠟(D2)係使具有能與碳二醯亞胺基進行反應之官能基的改質烯烴蠟(d')、與含碳二醯亞胺基之化合物進行反應而製造。就製造方法並無特別的限定，可依照習知公知的各種方法實施。例如：使用熱壓鍋等的批次式改質方法、或使用擠出機等的連續式改質。
以下所示係施行連續式熔融混練時的例子。將具有能與碳二醯亞胺基進行反應之官能基的改質烯烴蠟(d')、與含碳二醯亞胺基之化合物，同時或逐次地裝入於例如漢歇爾攪拌機、V型摻合機、轉鼓摻合機、帶狀摻合機等之中並進行混練後，再利用單軸擠出機、多軸擠出機、捏和機、班布瑞混合機等施行熔融混練便可獲得。該等之中，尤其是若使用多軸擠出機、捏和機、班布瑞混合機等混練性能優異的裝置，便可獲得各成分呈更均勻分散．反應的聚合體組成物，故屬較佳。
以下所示係施行批次式熔融混練時的例子。藉由將烯烴蠟(d')與含碳二醯亞胺基之化合物，同時或逐次地利用例如熱壓鍋等鍋進行熔融混練便可獲得。相較於連續式之下，批次式較容易調整滯留時間，且能取得延長滯留時間，因而容易提高改質率及改質效率，就本發明而言係屬最佳態樣。
相對於具有能與碳二醯亞胺基進行反應之官能基的改質烯烴蠟(d')之下，含碳二醯亞胺基之化合物的改質量相對於改質烯烴蠟(d')100重量份較佳係2~60重量份、更佳係2~30重量份。若改質比例較小於上述範圍，則碳二醯亞胺改質烯烴蠟(D2)與無機強化材(B)間之相互作用不易顯現。所以，牽連於樹脂成形體的表面外觀惡化等。若改質比例較大於上述範圍，則相對性的烯烴成分比例變少，導致無法獲得模具脫模效果。
1-4-4. 氧化烯烴蠟(D3)
烯烴蠟(D)的第三態樣係未改質烯烴蠟(d)的氧化烯烴蠟(D3)。氧化烯烴蠟(D3)係藉由使未改質烯烴蠟(d)接觸到含氧氣體便可獲得。含氧氣體係可為純氧(利用液體空氣分餾或水的電解而獲得，氧亦可依雜質程度含有的其他成分)，亦可為純氧與其他氣體的混合氣體(例如含有空氣、及臭氧)。氧化烯烴蠟(D3)係具有羧基、羰基及/或羥基。羧基、羰基及/或羥基係可鍵結於氧化烯烴蠟(D3)的任一部分。氧化烯烴蠟(D3)的羧基、羰基及/或羥基濃度並無特別的限定，相對於氧化烯烴蠟(D3)，較佳係0.1~6meq/g範圍。若上述濃度較低於0.1meq/g，便無法充分改善樹脂組成物的成形體之剛性及耐衝擊性。若上述濃度較高於6meq/g，則氧化烯烴蠟(D3)的熱安定性會降低。
氧化烯烴蠟(D3)係可為市售物。市售物的氧化烯烴蠟(D3)例係包括有：SANWAX(三洋化成工業(股))、PETROLITE(BAKER HUGHES)、LICOWAX(CLARIANT)、VISCOWAX(INNOSPEC LEUNA)等。
本發明成形用樹脂組成物中的烯烴蠟(D)含有量，相對於樹脂(A)、無機強化材(B)及含官能基之烯烴聚合體(C)合計100重量份係0.01~10重量份、較佳係0.05~8重量份、更佳係0.1~7重量份、特佳係0.2~5重量份。若較少於0.01重量份，便較難獲得良好的成形性與耐衝擊性，而若較多於10重量份，則樹脂組成物之成形體的機械物性容易降低。
再者，本發明的成形用樹脂組成物中，「烯烴聚合體(C)與烯烴蠟(D)的合計含有量」相對於樹脂(A)、無機強化材(B)及含官能基之烯烴聚合體(C)合計100重量份係1.01~56重量份、較佳係3~53重量份、更佳係5~50重量份。若樹脂(A)與無機強化材(B)的合計比例相對性過高，則成形物的耐衝擊性與表面光澤性會降低。又，若樹脂(A)與無機強化材(B)的合計比例相對性過低，則機械特性(特別係剛性)會降低。
再者，本發明的成形用樹脂組成物中，含官能基之烯烴聚合體(C)與烯烴蠟(D)的含有比「C/D」係0.1~30、較佳係1.1~25、更佳係1.2~20、特佳係1.5~15。若烯烴聚合體(C)的比例相對性過高，則成形物的耐衝擊性會降低、或成形物從模具剝離時的脫模性會惡化。又，若烯烴蠟(D)的比例相對性過高，則分子量較低的烯烴蠟(D)在成形時會被成形體表面彈撥出，同時無機強化材(B)亦會伴隨在成形體表面，導致成形體的表面光澤性容易降低。
1-5. 任意成分
本發明的樹脂組成物中，在不致損及本發明目的及效果之範圍內， 視需要亦可依有效顯現量摻合任意添加劑，例如：溴化雙酚、溴化環氧樹脂、溴化聚苯乙烯、溴化聚碳酸酯、磷酸三苯酯、膦酸醯胺及紅磷等難燃劑；三氧化銻及銻酸鈉等難燃助劑；磷酸酯及亞磷酸酯等熱安定劑；受阻酚等抗氧化劑；耐熱劑、耐候劑、光安定劑、脫模劑、流動改質劑、著色劑、滑劑、抗靜電劑、結晶核劑、可塑劑、發泡劑、軟化劑、填充劑等。
2. 成形用樹脂組成物之製造方法
本發明的成形用樹脂組成物係可利用任意的各種方法製造。例如可適當採取將從熱可塑性樹脂或熱硬化性樹脂之中選擇至少1種的樹脂(A)、無機強化材(B)、烯烴聚合體(C)、烯烴蠟(D)、及其他任意成分，同時或依任意順序利用諸如轉鼓、V型摻合機、諾塔混合機(Nauta Mixer)、班布瑞混合機、混練滾筒、單軸或雙軸擠出機等進行混合的方法。
朝成形用樹脂組成物中添加烯烴蠟(D)的方法，係可預先使無機強化材(B)附著/含浸烯烴蠟(D)，再將其添加於成形用樹脂組成物中。當無機強化材(B)係連續纖維狀的情況，亦可預先使纖維束、與油劑、上漿材、基質樹脂相接觸，再使烯烴蠟(D)附著/含浸於無機強化材(B)。
使烯烴蠟(D)附著於無機強化材(B)的方法並無特別的限定，可例如：在經添加有烯烴蠟(D)之乳液、懸浮液、溶液或熔液的含浸浴中，使含有無機強化材(B)的連續紗束通過，而使烯烴蠟(D)附著於無機強化材(B)的方法；利用諸如反向輥、正轉輥、輕觸輥、噴霧塗佈、淋幕塗 佈，在無機強化材(B)塗佈烯烴蠟(D)的方法；將烯烴蠟(D)的粉末吹抵於含無機強化材(B)的連續紗束，或者在經加入烯烴蠟(D)粉末的槽中，使含無機強化材(B)的連續紗束通過，而使烯烴蠟(D)粉末附著於無機強化材(B)之後，再使熔融的方法；在十字頭中，一邊通過含無機強化材(B)之連續紗束，一邊從擠出機等朝十字頭供應烯烴蠟(D)的方法等。
使烯烴蠟(D)含浸於無機強化材(B)的方法並無特別的限定，例如在烯烴蠟(D)可熔融的溫度下，利用輥或棒對無機強化材(B)施加張力，並重複進行擴幅與集束，且利用施加壓力、振動等操作，而使烯烴蠟(D)含浸至無機強化材(B)內部的方法。更具體例係使纖維束依接觸到經加熱的複數輥或棒表面之方式通過，經使擴幅，而使含浸烯烴蠟(D)的方法等。尤其最好係採取使用擠壓噴絲嘴(squeezing mouthpiece)、壓輥、輥壓、雙帶沖壓機，使烯烴蠟(D)含浸於無機強化材(B)的方法。
所謂「擠壓噴絲嘴」係指噴絲嘴徑朝前進方向逐漸變窄的噴絲嘴，一邊使強化纖維束集束，一邊刮取無機強化材(B)多餘附著的烯烴蠟(D)，同時可促進含浸的噴絲嘴。又，所謂「壓輥」係指藉由利用輥對無機強化材(B)的強化纖維束施加張力，而刮取無機強化材(B)多餘附著的烯烴蠟(D)，同時可促進含浸的輥。又，輥壓係利用2個輥間的壓力連續式除去無機強化材(B)之強化纖維束內部的空氣，同時促進含浸的裝置。所謂「雙帶沖壓機」(double belt press)係指藉由從無機強化材(B)的強化纖維束上下，經由皮帶施行沖壓而促進含浸的裝置。
再者，即便無機強化劑(B)非呈連續纖維狀的情況，藉由將熔融、 或經分散或溶解於水/各種溶劑中的烯烴蠟(D)、與無機強化材(B)進行混合，當使用水/各種溶劑的情況，藉由將其除去便可使烯烴蠟(D)含浸/附著於無機強化材(B)。
再者，本發明的成形用樹脂組成物亦可包括有：準備含有烯烴聚合體(C)與烯烴蠟(D)之母料的步驟；以及將母料、樹脂(A)及無機強化材(B)施行熔融混練的步驟。
母料中含有烯烴聚合體(C)與烯烴蠟(D)。本發明的成形用樹脂組成物會有不易使烯烴聚合體(C)與烯烴蠟(D)呈均勻分散的情況。所以，藉由準備含有烯烴聚合體(C)與烯烴蠟(D)的母料，更進一步使母料、樹脂(A)及無機強化材(B)進行混合，便可使均勻地分散。又，會提升烯烴蠟(D)對無機強化材(B)的被覆率，俾使無機強化材(B)不易從成形體的表面突出。所以，成形體的表面光澤性高，成形體的美觀與設計性獲改善。
再者，含有烯烴聚合體(C)與烯烴蠟(D)的母料，係耐熱性較烯烴聚合體(C)與烯烴蠟(D)更獲提升。雖耐熱性獲提升的機制尚未明朗，但可認為烯烴聚合體(C)與烯烴蠟(D)藉由熔融混練而進行交聯反應，致使較容易揮發的低分子量成分減少之緣故所致。所以，使用含有烯烴聚合體(C)與烯烴蠟(D)的母料之成形用樹脂組成物，相較於未經由母料製備的成形用樹脂組成物之下，耐熱性獲提升。耐熱性較高的情況，當熱可塑性樹脂係使用工程塑膠(特別係要求耐熱性的超級工程塑膠)時，能有效地抑制冒煙與燒焦情況發生。
上述母料利用熱重量測定．微分熱分析(TG-DTA)所測定的5%熱減量溫度、與含官能基之烯烴聚合體(C)或烯烴蠟(D)的5%熱減量溫度間之差，較佳係20℃以上、更佳係30℃以上。即，母料的5%熱減量溫度與烯烴聚合體(C)的5%熱減量溫度之差、及母料的5%熱減量溫度與烯烴蠟(D)的5%熱減量溫度之差中，較佳係至少其中一者達20℃以上。通常係母料的5%熱減量溫度較高於含官能基之烯烴聚合體(C)或烯烴蠟(D)的5%熱減量溫度。而，該溫度差達20℃以上之事係表示藉由形成母料便會提高耐熱性。5%熱源量溫度係指利用熱重量測定．微分熱分析(TG-DTA)計測定，隨升溫使重量減少5%時的溫度。
母料中的烯烴聚合體(C)與烯烴蠟(D)之重量比C/D係0.1~30、較佳係1~25、更佳係2~20。若烯烴聚合體(C)的比例相對性過高，則會有成形物的耐衝擊性降低、或成形物從模具上剝離時的脫模性惡化。又，若烯烴蠟(D)的比例相對性過高，則因為熔融黏度降低，導致母料不易製造。又，成形體的表面外觀會惡化，例如光澤性容易降低。
再者，在母料中亦可含有少量的樹脂(A)，亦可含有上述任意成分。母料係將各成分利用諸如：轉鼓、V型摻合機、諾塔混合機、班布瑞混合機、混練滾筒、單軸或雙軸擠出機等進行混合便可製造。
其次，藉由將母料、樹脂(A)及無機強化材(B)施行熔融混練，便可獲得本發明的成形用樹脂組成物。
3. 成形用樹脂組成物之用途
本發明的樹脂組成物係藉由將其施行成形便可使用為成形體。成形的方法並無特別的限定，可利用例如射出成形、擠出成形及壓縮成形等施行成形，就從設計性與成形性的觀點，較佳係射出成形。
本發明的樹脂組成物係能成形為從家庭用品起至工業用品的廣泛用途成形體。成形體例係可例如：電氣零件、電子零件、汽車用零件、機械機構零件、食品容器、薄膜、薄片、纖維等。更具體係可例如：印表機、個人電腦、文字處理機、鍵盤、PDA(小型資訊終端機)、電話機、行動電話、智慧手機、平板電腦終端、WiFi路由器、傳真機、影印機、ECR(electronic cash register，電子收銀機)、計算機、電子記事簿、電子字典、卡片、支撐架、文具等事務/OA機器；洗衣機、冰箱、吸塵器、微波爐、照明器具、遊戲機、電熨斗、電暖桌等家電機器；TV、VTR、攝影機、數位相機、單眼相機、行動音頻終端(portable audio terminal)、收錄音機、磁帶錄音機、迷你光碟、CD播放器、揚聲器、液晶顯示器等AV機器；連接器、繼電器、電容器、開關、印刷電路基板、線圈繞線、半導體密封材料、電線、排線、變壓器、偏向軛、分電盤、時鐘等電氣/電子零件及通信機器等。
又，可例如：座椅(填充物、表面材料等)、皮帶、天花蓋板、敞蓬車頂、扶手、門飾板、後置物板(rear package tray)、地毯、氈、遮陽板、輪圈蓋、輪胎、床墊外罩、安全氣囊、絕緣材、吊環、吊環帶、電線被覆材、電氣絕緣材、塗料、塗佈材、表面覆材、地板材、踢腳板、棧板、蓋體類、合板、天花板、隔板、側壁、地毯、壁紙、壁裝材、外裝材、內裝材、屋頂材、隔音板、絕熱板、窗材等汽車、車輛、船舶、 飛機及建築用材料；衣類、窗簾、坐墊、合板、合纖板、絨毯、玄關墊、薄片、水桶、軟水管、容器、眼鏡、皮包、箱體、護目鏡、滑雪板、球拍、帳篷、樂器等生活/運動用品等等。
更可例如：洗髮精、清潔劑等的瓶；食用油、醬油等的調味料瓶；礦泉水、果汁等的飲料用瓶；便當盒、茶碗蒸用碗等耐熱食品用容器；碟子、筷子等食器類；其他各種食品容器、以及包裝膜、包裝袋等。
[實施例]
以下根據實施例針對本發明進行更具體說明，惟本發明並不僅侷限於該等實施例。
含官能基之烯烴聚合體(C)係使用以下物：
(C-1)甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體
Kane-Ace M-711：MFR0.3kg/10min(200℃、5kg)、Tg-80℃、密度951kg/m3、5%熱減量溫度320℃
(C-2)丙烯腈．丁二烯．苯乙烯共聚合體
Techno ABS130：MFR18kg/10min(220℃、10kg)、Tg-80℃、密度1050kg/m3
(C-3)丙烯腈．丁二烯．苯乙烯共聚合體
Techno ABS350：MFR55kg/10min(220℃、10kg)、Tg-80℃、密度1040kg/m3
(C-4)甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體
Kane-Ace M-511：MFR4.3kg/10min(200℃、5kg)、Tg-79℃、密度 948kg/m3、5%熱減量溫度329℃
(C-5)甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體
METABLEN C-223A：MFR3.3kg/10min(200℃、5kg)、Tg-79℃、密度950kg/m3、5%熱減量溫度321℃
(C-6)甲基丙烯酸酯．苯乙烯共聚合體
Kane-Ace FM-40：MFR8.0kg/10min(200℃、5kg)、Tg-42℃、密度1000kg/m3、5%熱減量溫度281℃
(C-7)甲基丙烯酸酯．二甲基矽氧烷．苯乙烯共聚合體
Kane-Ace MR-01：MFR10.0kg/10min(200℃、5kg)、Tg-125℃、密度1080kg/m3、5%熱減量溫度286℃
含有具從氧、氮中所選擇元素之基的烯烴蠟(D)係使用屬於酸改質聚乙烯蠟的HIWAX1105A(三井化學(股))。
HIWAX1105A的各物性係依照以下方法進行分析。
<密度>
根據JIS K 7112，使用密度梯度管進行測定。
<熔點>
使用SII公司製的DSC(RDC220)，依50℃/分升溫至200℃，再依20℃/分降溫至30℃，經保持5分鐘後，依10℃/分施行測定至200℃以上。當峰值具有2個以上時，將強度最高的峰值設為熔點。
<數量平均分子量(Mn)、重量平均分子量(Mw)、分子量分布(Mw/Mn)>
具有能與碳二醯亞胺基進行反應之官能基的改質烯烴蠟(D)之數量平均分子量(Mn)、重量平均分子量(Mw)、分子量分布(Mw/Mn)，係從GPC測定求取。GPC測定係依照以下的條件實施。又，重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)係使用市售單分散標準聚苯乙烯製成檢量線，再根據下述換算法求取。
．裝置：凝膠滲透色層分析儀Alliance GPC2000型(Waters公司製)
．溶劑：鄰二氯苯
．管柱：TSKgel GMH6-HT×2、TSKgel GMH6-HTL管柱×2(均係Tosoh(股))
．流速：1.0ml/分
．試料：0.15mg/mL鄰二氯苯溶液
．溫度：140℃
．分子量換算：PE換算/通用校正法
另外，通用校正的計算時係使用Mark-Houwink黏度式的係數。PS、PE的Mark-Houwink係數分別係使用文獻(J.Polym.Sci.,part A-2,8,1803(1970)、Makromol.Chem.,177,213(1976))所記載的值。
<酸值>
根據JIS K 5902進行測定。
<實施例1>
將芳香族聚碳酸酯樹脂(帝人(股)：PanliteL-1225Y、5%熱減量溫度480℃)80重量份、聚碳酸酯用玻璃纖維(日東紡(股)：切股CS(F)3PE455S)10重量份、甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace M-711)10重量份、及酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)0.5重量份，使用同向旋轉雙軸擠出機HK25D(PARKER CORPORATION(股)：25mm、L/D=41)進行熔融混練，在擠筒溫度280℃下進行擠出，而獲得顆粒化的無機強化材摻合組成物。
所獲得顆粒經依120℃施行8小時乾燥後，使用射出成形機(NIIGATA MACHINE TECHNO(股)、NIIGATA NN100)，依擠筒溫度280℃、螺桿轉數60rpm、射出壓力130MPa、模具溫度90℃的條件施行射出成形，並根據各JIS試驗製作試驗片。所製作試驗片的各物性係依照下述所示方法進行評價。
(a)夏比衝擊試驗
所製作的試驗片根據JIS K-7111，依鎚重量2J、鎚旋轉繞圈的力矩1.08N．J、鎚上舉角度50°、衝擊速度2.9m/s、旋轉軸至打擊點的距離0.23m之條件測定夏比衝擊值。
(b)彎曲試驗
所製作的試驗片根據JIS K-7171，依荷重範圍50kg、試驗速度2mm/min、彎曲跨度64mm的條件測定彈性模數及強度。
(c)拉伸試驗
所製作的試驗片根據JIS K-7162-1A，依荷重範圍1000kg、試驗速度500mm/min、抓持跨距115mm的條件測定降伏．斷裂強度及延伸。
(d)表面光澤評價
使用GLOSS METER GM-3D(MURAKAMI Color Lab.製)測定所製作的試驗片(100mm×100mm×4mm)的60°反射率。測定閘口附近的表背面計5處，並求取平均值。
(e)模具脫模性評價
使用射出成形機製作杯形成形體(50×50×1.6mm)。當為進行模具剝離，而將成形品利用4支突出銷予以突出時，將目視並沒有觀察到龜裂、變形、杯底突穿等破壞情形者評為「○」，將目視有觀察到龜裂、變形、破壞者，配合狀態評為「△」~「×」。
(f)耐熱性評價
使用SII公司製TG-DTA7300，在空氣流量200mL/分之下，測定將放置於鋁鍋中的顆粒約10mg依10℃/分升溫至700℃時的重量變化，5%熱減量溫度係記錄隨升溫當重量減少5%時的溫度。又，5%熱減量率係從樹脂(A)及樹脂組成物的5%熱減量溫度、與含官能基之烯烴聚合體(C)及烯烴蠟(D)的添加量，根據下式計算出。熱減量率係當含官能基之烯烴聚合體(C)及烯烴蠟(D)添加一定量時，表示樹脂組成物的耐熱性降低程度。即，熱減量率越少，則因含官能基之烯烴聚合體(C)及烯烴蠟(D)的添加而造成的影響(耐熱性降低)越少。
5%熱減量率={(A之5%熱減量溫度)-(樹脂組成物之5%熱減量溫度)}/(C與D的合計添加量)
<實施例2>
除將酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)的添加量變更為1重量份之外，其餘均與實施例1同樣地施行顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的評價試驗。
<實施例3>
除將酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)的添加量變更為3重量份之外，其餘均與實施例1同樣地施行顆粒化，獲得5%熱減量溫度431℃之經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的評價試驗。
<實施例4>
使用芳香族聚碳酸酯樹脂(帝人(股)：PanliteL-1225Y)70重量份、聚碳酸酯用玻璃纖維(日東紡(股)：切股CS3PE455S)10重量份、丙烯腈．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Techno Polymer(股)：Techno ABS130、MFR18)20重量份、及酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)3重量份，施行與實施例1同樣的顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的評價試驗。
<實施例5>
除將芳香族聚碳酸酯樹脂(帝人(股)：PanliteL-1225Y)的添加量變更為60重量份，且將丙烯腈．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Techno Polymer(股)Techno ABS130、MFR18)的添加量變更為30重量份之外， 其餘均與實施例4同樣地施行顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的試驗。
<實施例6>
除將丙烯腈．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Techno Polymer(股)：Techno ABS130、MFR18)，變更為丙烯腈．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Techno Polymer(股)：Techno ABS350、MFR55)之外，其餘均與實施例5同樣地施行顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的試驗。
<實施例7>
將甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace M-711)10重量份、及酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)3重量份，使用同向旋轉雙軸擠出機HK25D(PARKER CORPORATION(股)：25mm、L/D=41)，依擠筒溫度220℃施行擠出而獲得母料。5%熱減量溫度係Kane-Ace M-711為320℃、HIWAX1105A為285℃、母料為352℃。
除將甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace M-711)、及酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)，變更為上述母料13重量份之外，其餘均與實施例1同樣地施行顆粒化，獲得5%熱減量溫度438℃之經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的試驗。
<實施例8>
除變更為：芳香族聚碳酸酯樹脂(帝人(股)：PanliteL-1225Y)85重量份、聚碳酸酯用玻璃纖維(日東紡(股)：切股CS(F)3PE455S)10重量份、甲基丙烯酸酯．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace FM-40)5重量份、及酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)1.5重量份之外，其餘均與實施例1同樣地施行顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的評價試驗。
<實施例9>
除將甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace FM-40)，變更為甲基丙烯酸酯．二甲基矽氧烷．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace MR-01)之外，其餘均與實施例8同樣地施行顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的評價試驗。
<實施例10>
除將甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace M-711)、及酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)，變更為實施例7所製備的母料6.5重量份之外，其餘均與實施例1同樣地施行顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的試驗。
<實施例11>
將甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace M-511)10重量份、及酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)3重量份，使用同向旋轉雙軸擠出機HK25D(PARKER CORPORATION(股)：25mm、L/D=41)，依擠筒溫度220℃施行擠出而獲得母料。
除將甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace M-711)、及酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)，變更為上述母料13重量份之外，其餘均與實施例1同樣地施行顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的試驗。
<實施例12>
除將甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace M-711)、及酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)，變更為實施例11所製備的母料6.5重量份之外，其餘均與實施例1同樣地施行顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的試驗。
<實施例13>
將甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體(三菱嫘縈(股)：METABLEN C-223A)10重量份、及酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)3重量份，使用同向旋轉雙軸擠出機HK25D(PARKER CORPORATION(股)：25mm、L/D=41)，依擠筒溫度220℃施行擠出而獲得母料。5%熱減量溫度係METABLEN C-223A為321℃、HIWAX1105A為285℃、母料為360℃。
除將甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace M-711)、及酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)，變更為上述母料13重量份之外，其餘均與實施例1同樣地施行顆粒化，獲得5%熱減量溫度442℃之經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的試驗。
<實施例14>
除將甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace M-711)、及酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)，變更為實施例13所製備的母料6.5重量份之外，其餘均與實施例1同樣地施行顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的試驗。
<比較例1>
除將芳香族聚碳酸酯樹脂(帝人(股)：PanliteL-1225Y)變更為90重量份，且未添加甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace M-711)及酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)之外，其餘均與實施例1同樣地施行顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的試驗。
<比較例2>
除將芳香族聚碳酸酯樹脂(帝人(股)：PanliteL-1225Y)變更為90重量份，且未添加甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace M-711)之外，其餘均與實施例3同樣地施行顆粒化，獲得5%熱減量溫度410℃之經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的試驗。
<比較例3>
除將芳香族聚碳酸酯樹脂(帝人(股)：PanliteL-1225Y)變更為87重量份，並將甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace M-711)變更為3重量份，且未添加酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)之外，其餘均與實施例1同樣地施行顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的試驗。
<比較例4>
除未添加酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)之外，其餘均與實施例1同樣地施行顆粒化，獲得5%熱減量溫度433℃之經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的評價試驗。
<比較例5>
除將芳香族聚碳酸酯樹脂(帝人(股)：PanliteL-1225Y)變更為89.8重量份，並將甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Kaneka(股)：Kane-Ace M-711)變更為0.2重量份之外，其餘均與實施例3同樣地施行顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的評價試驗。
<比較例6>
除將丙烯腈．丁二烯．苯乙烯共聚合體(Techno Polymer(股)：Techno ABS130、MFR18)變更為0.1重量份之外，其餘均與實施例4同樣地施行顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的評價試驗。
<比較例7>
除未添加酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)之外，其餘均與實施例4同樣地施行顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的評價試驗。
<比較例8>
除未添加酸改質聚乙烯蠟(三井化學(股)：HIWAX1105A)之外，其餘均與實施例5同樣地施行顆粒化，獲得經摻合玻璃纖維強化材的熱可塑性組成物。施行與實施例1同樣的射出成形而製作試驗片，並施行同樣的評價試驗。
表2所示係無機強化材摻合成形用樹脂組成物的組成、與試驗片的評價試驗結果。
比較例1的樹脂組成物係含官能基之烯烴聚合體(C)及烯烴蠟(D)均未含有。所以，成形體的耐衝擊性(夏比衝擊強度)低，且成形體的表面光澤性亦低。比較例2雖含有屬於烯烴蠟(D)的酸改質聚乙烯蠟，但未含有含官能基之烯烴聚合體(C)。所以，成形體的耐衝擊性(夏比衝擊強度)雖高，但成形體的表面光澤性卻未獲改善。又，5%熱減量率為23.3的非常大值，得知因烯烴蠟(D)的添加會導致樹脂組成物的耐熱性降低。另一方面，比較例3、4、7及8的樹脂組成物，雖含有屬於含官能基之烯烴聚合體(C)的甲基丙烯酸酯．丁二烯．苯乙烯共聚合體，但未含有烯烴蠟(D)。所以，雖成形體的表面光澤性高，但成形體的耐衝擊性(夏比衝擊強度)卻低。又，得知任一比較例的成形體從模具之脫模性差。又，如比較例4的耐熱性評價所示，5%熱減量率為4.7，藉由含官能基之烯烴聚合體(C)的添加，而導致樹脂組成物的耐熱性降低。
相對於此，實施例1~14係含有既定量的含官能基之烯烴聚合體(C)及烯烴蠟(D)。結果，成形體的耐衝擊性(夏比衝擊強度)較高於比較例4的成形體，且成形體的表面光澤性較高於比較例2。又，成形體從模具上的脫模性佳。又，實施例3、7、及13的5%熱減量率均在3.8以下，不易因含官能基之烯烴聚合體(C)、烯烴蠟(D)的添加，而導致樹脂組成物的耐熱性降低。
再者，實施例9~14係使用含有既定量含官能基之烯烴聚合體(C)及烯烴蠟(D)的母料，得知實施例7的成形體係與實施例3的成形體為相同組成，表面光澤性獲改善。該改善機制並無限定，推測藉由烯烴 聚合體(C)與烯烴蠟(D)的預先混練，而更加提高二者的親和性，結果在成形時便抑制烯烴蠟(D)的滲出。
圖1所示係比較例1、比較例2、比較例4、實施例3的成形體之耐衝擊性(夏比衝擊強度)、與成形體的表面光澤性。如圖1所示，得知由含有既定量含官能基之烯烴聚合體(C)及烯烴蠟(D)的本發明成形用樹脂組成物，所獲得的成形體，就耐衝擊性與表面光澤性均獲明顯改善。
另一方面，比較例5及6的樹脂組成物，雖含有：含官能基之烯烴聚合體(C)及烯烴蠟(D)，但比較例5的樹脂組成物因為含官能基之烯烴聚合體(C)的含有比率偏低，因而成形體的表面光澤性未獲提高，而比較例6的樹脂組成物因為烯烴蠟(D)的蠟含有比率偏低，因而耐衝擊性未獲提高。
依此得知藉由調整含官能基之烯烴聚合體(C)與烯烴蠟(D)的含有比率(C/D)，便可實現成形物的耐衝擊性提升與表面光澤性提升。
(產業上之可利用性)
由本發明成形用樹脂組成物所獲得的成形體，係耐衝擊性高、且表面光澤性高。同時，從模具剝離時的脫模性亦佳。所以可使用為從家庭用品起至工業用品的廣泛用途成形體。

Claims (8)

  1. 一種成形用樹脂組成物之製造方法，該成形用樹脂組成物係含有：從熱可塑性樹脂及熱硬化性樹脂所構成群組中選擇之至少1種樹脂(A)94~49重量份；無機強化材(B)5~50重量份；具有-140℃~0℃玻璃轉移溫度Tg的含官能基之烯烴聚合體(C)1~46重量份；以及含有具從氧、氮中所選擇元素之基的烯烴蠟(D)0.01~10重量份；(其中，成分(A)、成分(B)及成分(C)合計設為100重量份)，且成分(C)與成分(D)的重量比C/D係0.1~30；其包括有：準備含有上述含官能基之烯烴聚合體(C)與上述烯烴蠟(D)之母料的步驟；以及將上述母料、上述樹脂(A)及上述無機強化材(B)施行熔融混練的步驟；且上述含官能基之烯烴聚合體(C)係含有下述單元的共聚合體：源自二烯化合物之單元；以及從源自芳香族乙烯系化合物之單元、源自氰化乙烯系化合物之單元、及源自α,β-不飽和羧酸酯之單元之中選擇的1以上單元。
  2. 如申請專利範圍第1項之成形用樹脂組成物之製造方法，其中，上述樹脂(A)係具有200℃以上的熔點，且含有15~17族元素、碳元素、及氫元素的熱可塑性樹脂。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之成形用樹脂組成物之製造方法，其中，上述樹脂(A)係從：聚碳酸酯樹脂、熱可塑性聚酯樹脂、聚縮醛樹脂、聚醯胺樹脂、聚 伸苯醚樹脂及聚醯亞胺樹脂所構成群組中選擇的熱可塑性樹脂；或從環氧樹脂、熱硬化性不飽和聚酯樹脂及酚樹脂所構成群組中選擇的熱硬化性樹脂。
  4. 如申請專利範圍第1項之成形用樹脂組成物之製造方法，其中，上述無機強化材(B)係從玻璃纖維及碳纖維之中選擇至少1種。
  5. 如申請專利範圍第1項之成形用樹脂組成物之製造方法，其中，上述源自二烯化合物之單元係源自丁二烯之單元；上述源自芳香族乙烯系化合物之單元係源自苯乙烯的單元。
  6. 如申請專利範圍第1項之成形用樹脂組成物之製造方法，其中，上述烯烴蠟(D)係在未改質烯烴蠟(d)中導入具有從氧及氮中所選擇元素之取代基而獲得的烯烴蠟，而上述未改質烯烴蠟(d)係滿足下述(i)~(iv)：(i)密度係870~980kg/m3(ii)熔點係65~165℃(iii)數量平均分子量(Mn)係400~10000(iv)重量平均分子量(Mw)與數量平均分子量(Mn)的比(Mw/Mn)係1.5~5.5。
  7. 如申請專利範圍第1項之成形用樹脂組成物之製造方法，其中，上述母料依熱重量測定‧微分熱分析(TG-DTA)所測定的5%熱減量溫度、與上述含官能基之烯烴聚合體(C)或上述烯烴蠟(D)的上述5%熱減量溫度之差，係20℃以上。
  8. 一種成形體，係由申請專利範圍第1至7項中任一項之成形用樹脂組成物之製造方法製得之成形用樹脂組成物所獲得者。
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