TWI526301B - A metal foil laminate, an LED mounting substrate, and a light source device - Google Patents

A metal foil laminate, an LED mounting substrate, and a light source device Download PDF

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Tomohiko Terai
Syuuji Suzuki
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Mitsubishi Plastics Inc
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Description

金屬箔積層體，LED搭載用基板及光源裝置
本發明係關於一種耐熱性優異且具備高反射率特性之金屬箔積層體。本發明係關於一種可較佳地用作例如LED搭載用基板等之金屬箔積層體、以及使用該金屬箔積層體之LED搭載用基板及光源裝置。
於印刷佈線基板之圖案上直接安裝元件，並進行樹脂密封而成之晶片型LED因有利於小型化、薄型化，故廣泛地用於行動電話之數字鍵盤照明、或小型液晶顯示器之背光等電子機器中。
近年來，LED之高亮度化技術之提高係顯著，LED進一步高亮度化。伴隨於此，亦存在如下之情形：LED元件本身之發熱量增大，且施加於印刷佈線基板之熱負荷增大，LED元件周邊之溫度超過100℃。又，於LED搭載基板之製造步驟中，不斷採用密封樹脂之熱硬化處理、或無鉛(Pb)焊錫，而存在於回焊步驟中260～300℃左右之溫度施加至基板之情形等，LED搭載用基板越來越暴露於高溫之熱環境下。
先前所使用之由熱硬化系樹脂組成物所構成之印刷佈線基板於此種熱負荷之環境下，會看到產生黃變等白度下降、反射效率差劣之傾向，作為今後之次世代高亮度LED搭載用基板，係存在改良之餘地。
另一方面，關於陶瓷基板，雖然於耐熱性方面優異，但因較硬且較脆之性質，故於如樹脂基板般謀求大面積化、薄型化時存在極限，存在難以因應今後之一般照明用途、或顯示器用途用之基板的可能性。
針對此種問題，例如專利文獻1中記載之發明等提出有一種由聚矽氧樹脂或聚矽氧橡膠與無機填充材所構成，正反射率為88%以上，且耐熱性、耐光性優異之光反射體。
[先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]WO2008-23605號公報
於上述專利文獻1等所提出之基板中，存在於蝕刻、電鍍加工時或對零件進行再安裝時銅箔剝落之可能性，而有改善之餘地。
因此，本發明之課題在於提供一種可適當地用作LED安裝用印刷佈線基板之新穎金屬箔積層體，該金屬箔積層體可因應大面積化及薄型化，於可見光區域內反射率高，且高溫熱負荷環境下之反射率之下降較少，而且於蝕刻、電鍍加工時或對零件進行再安裝時不會產生剝落。
本發明係提出一種金屬箔積層體，係具有：含有聚有機矽氧烷及無機填充材之樹脂層(A)、以及積層於該樹脂層(A)之至少一面之金屬箔(B)者，其特徵在於，該樹脂層(A)與該金屬箔(B)之90度剝離強度為0.95 kN/m以上，將該金屬箔(B)剝離去除而使樹脂層(A)露出時之露出面之波長400 nm～800 nm的平均反射率為80%以上，且於260℃對金屬箔積層體進行10分鐘熱處理之前後之上述露出面的波長470 nm之反射率之下降率為5%以下。
因本發明之金屬箔積層體係具有：含有聚有機矽氧烷及無機填充材之樹脂層(A)、以及金屬箔(B)之金屬箔積層體，故與陶瓷基板等不同，可因應大面積化及薄型化。
上述專利文獻1所記載之金屬箔積層體中，聚矽氧橡膠接著劑層與金屬(銅箔)之剝離強度為0.45～0.88 kN/m，且存在於蝕刻、電鍍加工時或對零件進行再安裝時銅箔剝落之可能性，相對於此，於本發明中，係藉由將樹脂層(A)與金屬箔(B)之90度剝離強度設為0.95 kN/m以上，而可有效地防止金屬箔(B)之剝落。
進而，因波長400 nm～800 nm之平均反射率為80%以上、且可抑制熱處理後之反射率之下降率，故亦具有於可見光區域內反射率高、高溫熱負荷環境下之反射率之下降少的特徵。
藉此，本發明之金屬箔積層體可適當地用作例如安裝發光二極體(Light Emitting Diode，LED)等之印刷佈線基板等。
以下，對本發明之實施形態進行說明，但本發明之範圍並不限定於以下之實施形態。
＜金屬箔積層體＞
本發明之實施形態之一例之金屬箔積層體(以下，稱為「本積層體」)係具有：含有聚有機矽氧烷及無機填充材之樹脂層(A)、以及積層於該樹脂層(A)之至少一面之金屬箔(B)的白色金屬箔積層體。
因只要具有樹脂層(A)及金屬箔(B)即可，故只要不使該等樹脂層(A)及金屬箔(B)之功能消失，則亦可具有其他層。例如，可具備其他樹脂層或與金屬箔之接著層等。
(樹脂層(A))
樹脂層(A)係含有聚有機矽氧烷及無機填充材之層。
[聚有機矽氧烷]
作為用於樹脂層(A)之聚有機矽氧烷，可列舉具有下式(1)所記載之矽氧烷骨架、且可產生交聯反應之物質，特佳為可藉由放射線而進行交聯之物質。其中，較佳為分子內具有碳-碳不飽和鍵(特別是乙烯基)、矽-氫鍵及氧雜環丁烷基之聚有機矽氧烷。
[化1]
(n為2以上之整數)
此處，式(1)中「R」可列舉甲基或乙基等烷基、乙烯基、苯基等烴基、或氟烷基等鹵素取代烴基。具體而言，可列舉式(1)中「R」全部為甲基之聚二甲基矽氧烷、或聚二甲基矽氧烷之甲基之一部分由上述烴基或上述鹵素取代烴基之一種或複數種取代的各種聚有機矽氧烷。
作為用於本積層體之聚有機矽氧烷，可單獨使用該等聚二甲基矽氧烷或各種聚烷基矽氧烷、或混合兩種以上來使用。
又，對於上述聚有機矽氧烷而言，較佳為含有5～30重量%之二氧化矽，更佳為含有10～20重量%。藉由使用在此種範圍內含有二氧化矽之聚有機矽氧烷，不僅可更提高機械物性，而且可進一步提高與銅箔之密接性。
[無機填充材]
作為用於樹脂層(A)之無機填充材，例如可列舉：滑石、雲母(mica)、雲母、玻璃片、氮化硼(BN)、碳酸鈣、氫氧化鋁、二氧化矽、鈦酸鹽(鈦酸鉀等)、硫酸鋇、氧化鋁、高嶺土、黏土、氧化鈦、氧化鋅、硫化鋅、鈦酸鉛、氧化鋯、氧化銻、氧化鎂等。該等可單獨添加一種，亦可組合兩種以上來添加。
為了提高對於由聚有機矽氧烷所構成之層之分散性，無機填充材可使用藉由聚矽氧系化合物、多元醇系化合物、胺系化合物、脂肪酸、脂肪酸酯等對無機填充材之表面進行表面處理而成者。其中，可適當地使用藉由聚矽氧系化合物(矽氧烷或矽烷偶合劑等)進行處理而成者。
若考慮光反射性，則較佳為使用與聚有機矽氧烷之折射率差較大之無機填充材。具體而言，較佳為使用折射率為1.6以上之碳酸鈣、硫酸鋇、氧化鋅、氧化鈦、鈦酸鹽等，特佳為使用氧化鈦。氧化鈦與其他無機填充材相比，折射率明顯高，可增大與基底樹脂之折射率差，故能夠以較使用其他填充材之情形更少之調配量獲得優異的反射性。
調配於樹脂層(A)中之氧化鈦較佳為如銳鈦礦型或金紅石型之結晶型之氧化鈦，其中，就與基底樹脂之折射率差變大之觀點而言，較佳為金紅石型之氧化鈦。
氧化鈦之製造方法有氯化法與硫酸法，但就白度之方面而言，較佳為使用由氯化法所製造之氧化鈦。
氧化鈦較佳為其表面係藉由惰性無機氧化物進行被覆處理而成者。藉由利用惰性無機氧化物對氧化鈦之表面進行被覆處理，可抑制氧化鈦之光觸媒活性，從而可防止薄膜劣化。作為惰性無機氧化物，較佳為使用選自由二氧化矽、氧化鋁、及氧化鋯所構成之群組中之至少一種。若使用該等惰性無機氧化物，則可不損害高反射性，而於高溫熔融時抑制熱塑性樹脂之分子量下降、或黃變。
為了提高對於樹脂組成物之分散性，氧化鈦較佳為其表面係藉由選自由矽氧烷化合物、矽烷偶合劑等所構成之群組中之至少一種無機化合物、或選自由多元醇、聚乙二醇等所構成之群組中之至少一種有機化合物進行表面處理而成者。尤其，就耐熱性之方面而言，較佳為藉由矽烷偶合劑進行處理而成者，就分散性之方面而言，較佳為藉由矽氧烷化合物進行處理而成者。
無機填充材之粒徑較佳為0.05 μm以上、15 μm以下，更佳為粒徑為0.1 μm以上、10 μm以下。若微粉狀填充材之粒徑為0.05 μm以上，則可維持對於樹脂之分散性，從而可獲得均質之樹脂層(A)，又，若粒徑為15 μm以下，則所形成之空隙不會變粗，可獲得高反射率。
其中，氧化鈦之粒徑較佳為0.1 μm～1.0 μm，更佳為0.2 μm～0.5 μm。若氧化鈦之粒徑為上述範圍內，則對於樹脂組成物之分散性良好，且與樹脂組成物之界面細密地形成，可賦予高反射性。
無機填充材之含量相對於聚有機矽氧烷100質量份，較佳為10質量份～400質量份，更佳為20～300質量份，再更佳為25質量份以上或200質量份以下。藉由設為上述範圍內，可獲得良好之反射特性，又，即便薄膜之厚度變薄，亦可獲得良好之反射特性。
[添加劑等]
於上述樹脂層(A)之構成成分中，亦能夠以不損害其性質之程度適當地調配其他樹脂或無機填充材以外之各種添加劑，例如熱安定劑、紫外線吸收劑、光安定劑、成核劑、著色劑、潤滑劑、阻燃劑等。
再者，於對樹脂層(A)進行放射線交聯之情形時，無需包含交聯劑。然而，若包含交聯劑，則存在即便於進行放射線交聯之情形時，接著強度亦進一步變高之情況，因此設想較佳為於5質量%以下，即0～5質量%之範圍內含有交聯劑之情形。
作為交聯劑，可列舉過氧化物(例如，過氧化苯甲醯等)或有機氫矽氧烷(以鉑化合物為觸媒)等。
[樹脂層(A)之厚度]
樹脂層(A)之厚度較佳為3 μm～500 μm。更佳為10 μm以上或300 μm以下，再更佳為20 μm以上或100 μm以下。若為該範圍，則可適當地用作作為要求薄型之行動電話用背光、或液晶顯示器用背光用之面光源而使用的LED搭載用基板。
(金屬箔(B))
作為金屬箔(B)，例如可列舉由銅、金、銀、鋁、鎳、錫、或該等之合金所構成之金屬箔。
金屬箔(B)之厚度為5 μm～70 μm，特佳為10 μm以上或40 μm以下。
為了提高接著效果，金屬箔(B)較佳為使用預先以化學方式或機械方式將與薄膜之接觸面(重疊之面)粗化而成者。作為經表面粗化處理之導體箔之具體例，可列舉於製造電解銅箔時經電化學處理之粗化銅箔等。
再者，於使用銅箔之情形時，較佳為當對樹脂層(A)進行放射線交聯時，與樹脂層(A)接合之側之金屬箔(B)之表面係藉由矽烷偶合劑進行化學處理。若使用藉由矽烷偶合劑進行化學處理之銅箔、且對樹脂層(A)進行放射線交聯，則可格外地提高樹脂層(A)與金屬箔(B)之接著強度。其原因設想如下：於樹脂層(A)藉由γ射線交聯而生成自由基並進行交聯時，經矽烷偶合劑處理之金屬箔與樹脂層之接著面係與矽烷偶合劑產生較強之相互作用，從而牢固地接著。又，亦設想樹脂層(A)進入至金屬箔(B)之固定層(anchor layer)，從而提高與金屬箔(B)之接著性。
作為矽烷偶合劑，可列舉官能基中具有乙烯基、苯乙烯基、甲基丙烯醯氧基、丙烯醯氧基、胺基、脲基、氯丙基、巰基、硫醚基(sulfide group)、異氰酸酯基等者。具體而言，可列舉乙烯基三氯矽烷、乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、3-縮水甘油氧基丙基三乙氧基矽烷、對苯乙烯基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-脲基丙基三乙氧基矽烷、3-氯丙基三甲氧基矽烷、3-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷、雙(三乙氧基矽基丙基)四硫化物、3-異氰酸酯丙基三乙氧基矽烷等。其並無特別限定，可配合聚有機矽氧烷而適當選定，並使用一種以上之矽烷偶合劑。
(90°剝離強度)
作為本積層體之特徵之一，可列舉樹脂層(A)與金屬箔(B)之90度剝離強度為0.95 kN/m以上。若具有該範圍之90度剝離強度，則於去除一部分金屬箔(B)之蝕刻加工或鍍金、鍍銀加工時，或者對零件進行再安裝時，金屬箔自樹脂層剝落之可能性變小，從而可適當地用作與金屬箔(B)之接著可靠性高之LED安裝用印刷佈線板。
就此種觀點而言，樹脂層(A)與金屬箔(B)之90度剝離強度更佳為1.0 kN/m以上，其中，特佳為1.2 kN/m以上。
於本積層體中，為了提高樹脂層(A)與金屬箔(B)之90度剝離強度，特別有效的是預先藉由矽烷偶合劑對金屬箔(B)之表面進行處理，另一方面，藉由放射線，尤其γ射線使樹脂層(A)進行交聯並硬化。然而，並不限定於此種方法。
(反射率)
作為本積層體之另一特徵，可列舉：將金屬箔(B)剝離去除而使樹脂層(A)露出時之露出面，更具體而言，藉由蝕刻將金屬箔(B)之一部分或全部剝離去除而使樹脂層(A)露出時之露出面的波長400～800 nm之平均反射率為80%以上。
若存在波長400～800 nm之區域(即，可見光區域)之反射率越高，所搭載之LED之亮度越高的傾向，且平均反射率為80%以上，則可適當地用作LED安裝用印刷佈線板。
就此種觀點而言，該平均反射率更佳為90%以上，其中，再更佳為95%以上。
又，因存在與藍色LED之平均波長(470 nm)相對應之470 nm附近之反射率越高，亮度越高的傾向，故470 nm之反射率較佳為80%以上，更佳為90%以上，特佳為95%以上。
於本積層體中，為了如上述般提高反射率，只要將高折射率之無機填充材(例如，氧化鈦)用於高透明之聚有機矽氧烷樹脂即可。然而，並不限定於此種方法。
(反射率之下降率)
作為本積層體之又一特徵，可列舉：於260℃對金屬箔積層體進行10分鐘熱處理之前後之波長470 nm的上述露出面(上述反射率測定時之露出面)之反射率之下降率為5%以下。
於製造LED搭載基板時，係處於導電接著劑或環氧樹脂、聚矽氧樹脂等密封劑之熱硬化步驟(100～200℃、數小時)、焊接步驟(無Pb回流焊，峰值溫度為260℃，數分鐘)或打線接合步驟等承受高熱負荷之狀況。又，於實際之使用環境下，亦不斷地開發高亮度LED，而存在對於基板之熱負荷變高之傾向，且亦存在LED元件周邊溫度超過100℃之情形。
因此，作為於高熱負荷環境下亦不會變色，並可維持高反射率之指標，係規定於以260℃對金屬箔積層體進行10分鐘熱處理之前後，藍色LED之平均波長(470 nm)之反射率的下降率。
因此，若上述條件下(260℃，10分鐘後)之波長470 nm之反射率的下降率為5%以下，則可抑制製造步驟中之反射率之下降，又，可抑制實際使用時之反射率之下降，故可適當地用於LED搭載基板。
就此種觀點而言，該反射率之下降率更佳為2%以下，特佳為1%以下。
於本積層體中，為了如上述般抑制高熱負荷環境下之反射率之下降，只要選擇於上述溫度區域內之加熱劣化較少之聚有機矽氧烷即可。然而，並不限定於此種方法。
(本積層體之製作方法)
本積層體可藉由如下方式製作：製備形成樹脂層(A)之未硬化狀態之樹脂組成物，將該樹脂組成物積層於金屬箔(B)，並且使上述樹脂組成物硬化。此時，使樹脂組成物硬化之時間點可為將樹脂組成物積層於金屬箔(B)之前，亦可為積層後，但較佳為積層前。
作為形成樹脂層(A)之樹脂組成物之製備方法，並無特別限制，可使用公知之方法。例如，可列舉如下方法等：預先另外製作含有高濃度之聚有機矽氧烷之母料，調整濃度後混合至使用該母料之樹脂中，並使用捏合機或擠出機等機械式地進行摻合；或者將聚有機矽氧烷、無機填充材及其他添加材混合，並使用捏合機或擠出機等機械式地進行摻合。
作為將樹脂層(A)與金屬箔(B)積層一體化之方法，可適當地使用不經由接著層之公知之熱融合方法，例如利用加熱、加壓之方法，更具體而言，例如熱壓法或熱層壓輥法、藉由澆鑄輥而積層於所擠出之樹脂上之擠出層壓法、砑光法、或將該等組合之方法。
又，亦可藉由如下方式使樹脂層(A)與金屬箔(B)結合並一體化：製備形成樹脂層(A)之未硬化狀態之樹脂組成物，將該未硬化狀態之樹脂組成物積層於金屬箔(B)，其後使上述樹脂組成物硬化。
作為使形成樹脂層(A)之未硬化狀態之樹脂組成物硬化之方法，較佳為利用放射線進行交聯。
利用放射線之交聯係不施加熱之方法，故適合於本用途。通常所進行之利用熱交聯之硬化需要於例如100～200℃加熱數十分鐘而使樹脂組成物一次硬化，其後於200～300℃加熱數小時而使樹脂組成物二次硬化，因此於製作金屬箔積層體時，在已與金屬進行積層之情況下，因線膨脹係數差而導致由金屬與聚有機矽氧烷所構成之層剝落、或無法獲得接著強度、或於金屬層內產生褶皺等，從而有可能於用作LED安裝用印刷佈線板時產生不良情況。相對於此，由於利用放射線之交聯係不施加熱之方法，因此不存在產生此種不良情況之可能性。
又，於利用放射線之交聯之情形時，可藉由放射線之照射而使交聯反應進行，因此可如加熱交聯般不使用交聯劑而產生交聯反應，故而可避免於使用交聯劑進行交聯時所看到之由交聯劑所引起之色彩變化。又，亦可防止由交聯劑之反應所引起之副產物之殘留，因此可獲得耐熱性、耐光性優異之樹脂層(A)。
作為用於放射線交聯之放射線，可利用電子束、X射線、γ射線等。該等放射線係於工業上亦廣泛使用者，且係可容易地利用且能量效率良好之方法。其中，γ射線就對金屬箔之透過性高且幾乎無吸收損失之方面而言為特佳。
利用γ射線使積層有金屬箔之樹脂層(A)進行交聯，藉此可大幅度提高樹脂層(A)與金屬箔(B)之接著性。其中，如上所述，預先利用矽烷偶合劑對金屬箔(B)，特別是銅箔之表面進行化學處理，藉此可進一步格外地提高樹脂層(A)與金屬箔(B)之接著強度。
作為γ射線之照射線量，雖亦取決於線源之種類，但通常較佳為10 kGy至150 kGy。更佳為20 kGy至100 kGy，特佳為30 kGy至60 kGy。
於選定該照射線量時，較佳為除聚有機矽氧烷之交聯密度以外，亦考慮用作基材之塑膠薄膜之耐放射線性。
＜LED搭載用基板＞
本積層體可用作例如LED搭載用基板。例如可列舉使用本積層體之兩面基板(參照圖1(A))、或於本積層體上設置有如鋁板之金屬散熱部之複合基板(參照圖2(A))等形態。
由於先前之由熱硬化系樹脂所構成之白色基板含有玻璃布，因此於製造步驟中，會產生孔隙(氣泡)容易殘留等問題，或難以薄型化，又，於陶瓷基板中，亦因較硬且較脆之性質而難以薄型化，但若使用本積層體來製作基板，則可實現更進一步之薄型化，從而可適當地用作薄型化之要求較強烈之行動電話的背光用基板。又，藉由使樹脂層(A)積層，亦可獲得高反射特性。
作為使用本積層體製造LED搭載用兩面基板之方法，例如於藉由真空壓製或貼合機、砑光法將銅箔(B)分別積層於樹脂層(A)之表背面後，照射放射線等使樹脂層(A)硬化，以製造金屬箔積層體。其次，藉由對銅箔(B)進行蝕刻或電鍍而形成佈線圖案，藉此可製造LED搭載用兩面基板(參照圖1(B))。然而，使用本積層體之LED搭載用兩面基板之製造方法並不限定於該方法。
然後，於以上述方式所製作之基板上安裝LED，並藉由接合線而與佈線圖案進行連接，藉此可製成LED搭載基板(參照圖1(C))。
另一方面，於伴隨LED之高亮度化而更加要求散熱性之情形時，可藉由與鋁板(金屬散熱部)進行複合化而提高散熱性(參照圖2(A))。
作為與鋁板之複合基板之構成，可列舉於鋁板整個面上積層本積層體之情形。
關於所使用之鋁，若考慮與金屬箔積層體之密接性，則較理想的是經粗化或經防蝕鋁(alumite)處理。
於使用本積層體製造鋁複合基板時，係例如對本積層體之金屬箔(B)進行蝕刻而形成佈線圖案並實施鍍金加工，然後藉由真空壓製將鋁板積層在與形成有積層體及佈線圖案之面相反的面上，藉此可製作LED搭載用鋁複合基板。然而，LED搭載用鋁複合基板之製作方法並不限定於該方法。
然後，於以上述方式製作之基板上安裝LED，並藉由接合線而與佈線圖案進行連接，藉此可製成LED搭載基板(參照圖2(C))。
＜光源裝置＞
可使用利用本積層體之如上所述之LED搭載用基板，構成如下之光源裝置(以下，稱為「本光源裝置」)。
作為本光源裝置之一例，可列舉具備如下之構成之光源裝置(參照圖1(D)及圖2(D))參照)，該構成具備如上所述之使用本積層體之LED搭載用基板、形成於該基板上之導體電路、以及搭載於該基板上之LED，且搭載於該基板上之LED係經樹脂密封，該基板與該LED被導通。
若為具備此種構成之光源裝置，則藉由使用耐熱性高、於可見光區域內反射率高、及高溫熱負荷環境下之反射率之下降較少的本發明之LED用搭載基板，即便安裝有LED之基板表面暴露於高溫下，亦可製成反射率之下降得到抑制之光源裝置。
作為本光源裝置之製造方法，係例如製作LED搭載用基板，然後安裝LED，藉由接合線而與導體圖案進行連接，並藉由密封樹脂密封該LED，藉此可形成本光源裝置(參照圖1(D)及圖2(D))。
<用語之說明>
通常所謂「薄片」，於日本工業標準(JIS，Japanese Industrial Standards)之定義中，係指較薄、通常其厚度小於長度與寬度且平坦之製品，通常所謂「薄膜」，係指與長度及寬度相比，厚度極小、最大厚度被任意限定之薄且平坦之製品，且通常以捲狀物之形式供給者(日本工業標準JISK6900)。例如，就厚度而言，於狹義上將100μm以上者稱為薄片，將未滿100μm者稱為薄膜。然而，薄片與薄膜之界限並不明確，於本發明中無需在文句上將兩者加以區別，因此於本發明中，在稱為「薄膜」之情形時亦包含「薄片」，在稱為「薄片」之情形時亦包含「薄膜」。
於本發明中，在表達為「X~Y」(X、Y為任意之數字) 之情形時，只要事先無特別說明，則包含「X以上、Y以下」之含義，並且包含「較佳為大於X」及「較佳為小於Y」之含義。
又，於本發明中，在表達為「X以上」(X為任意之數字)之情形時，只要事先無特別說明，則包含「較佳為大於X」之含義，於表達為「Y以下」(Y為任意之數字)之情形時，只要事先無特別說明，則包含「較佳為小於Y」之含義。
[實施例]
以下，根據實施例及比較例更詳細地進行說明，但本發明並不限定於該等實施例及比較例。再者，對於本說明書中所示之薄膜等之各種測定值及評估係由以下方式求出。
<平均反射率>
於分光光度計(「U-4000」，日立製作所股份有限公司製造)上安裝積分球，橫跨400nm~800nm之波長，並以0.5nm間隔測定將氧化鋁白板之反射率設為100%時之反射率。計算所獲得之測定值之平均值，並將該值設為平均反射率。
此時，藉由蝕刻將實施例、比較例中所獲得之金屬箔積層體(樣品)之金屬箔(B)之一部分(具體而言，銅箔)剝離去除而使樹脂層(A)露出，測定該露出面之反射率，並根據以下之基準進行評估。
○：平均反射率為80%以上。
×：平均反射率未滿80%。
<加熱處理後之反射率>
將實施例、比較例中所獲得之金屬箔積層體(樣品)放入至熱風循環式烘箱內，於260℃進行10分鐘熱處理，並且分別測定熱處理前後之波長470nm之反射率，算出熱處理後之反射率相對於熱處理前之反射率的下降率(%)，並根據以下之基準進行評估。
○：平均反射率之下降率為5%以下。
×：平均反射率之下降率大於5%。
再者，反射率之測定係與上述平均反射率同樣地進行。
<90度剝離強度>
依據JIS C 6481，對實施例、比較例中所獲得之金屬箔積層體(樣品)測定金屬箔(銅箔)之90度剝離強度(撕裂強度)。
<金屬箔積層體之外觀>
根據以下之基準以目測對實施例、比較例中所獲得之金屬箔積層體(樣品)之外觀進行評估。
○：無金屬之剝落、且不產生褶皺而良好。
×：有金屬之剝落、且產生褶皺。
<實施例1>
藉由行星式混合機將可進行γ射線交聯之含有乙烯基之聚矽氧烷樹脂(MOMENTIVE製造之「TSE2913U」，含有10~20%之二氧化矽)60質量份、及氧化鈦(粒徑為0.3μm，金紅石型，且已利用矽氧烷化合物進行表面處理)40質量份 混合，而獲得樹脂組成物(交聯劑之含量為0質量%)。使用擠出機將所獲得之樹脂組成物於聚對苯二甲酸乙二酯(PET，Polyethylene Terephthalate)薄膜上擠出成厚度為100μm之樹脂薄片狀，並且將厚度為18μm之銅箔(已利用矽烷偶合劑進行表面處理)層壓於該樹脂薄片上而獲得單面覆銅積層體。
其次，剝離所獲得之單面覆銅積層體之PET薄膜，並於其上層壓厚度為18μm之銅箔(已利用矽烷偶合劑進行表面處理)，其後藉由γ射線以50kGy之照射線量使聚矽氧烷樹脂硬化而獲得雙面覆銅箔積層體(樣品)。
<實施例2>
於實施例1中，取代「TSE2913-U」，使用可進行γ射線交聯之含有乙烯基之聚矽氧烷樹脂(MOMENTIVE製造之「TSE2571-5U」，含有20~30%之二氧化矽)，除此以外，以相同之方法製作雙面覆銅薄膜(金屬箔積層體(樣品))。
<實施例3>
使用實施例1之材料製作單面覆銅薄膜，並將單面覆銅薄膜層壓於預先塗佈有接著用底塗劑(MOMENTIVE製造之「XP81-A6361A、B」)之鋁板上，其後藉由γ射線以50kGy之照射線量使聚矽氧烷樹脂硬化，從而製成鋁基板(金屬箔積層體(樣品))。
<比較例1>
藉由行星式混合機將聚矽氧烷樹脂(MOMENTIVE製造之「TSE2913U」)60質量份、及氧化鈦(粒徑為0.3 μm，金紅石型，且已利用矽氧烷化合物進行表面處理)40質量份混合，而獲得樹脂組成物。使用擠出機，以100℃之設定溫度將相對於該樹脂組成物100質量份，混合熱交聯劑(TC-8，MOMENTIVE製造)0.3質量份而獲得之樹脂組成物於脫模PET薄膜上擠出成厚度為100 μm之樹脂薄片狀，並且層壓厚度為18 μm之銅箔(已利用矽烷偶合劑進行表面處理)而獲得單面覆銅積層體。
其次，剝離上述脫模PET薄膜，並於其上層壓厚度為18 μm之銅箔(已利用矽烷偶合劑進行表面處理)，其後利用真空壓製器於170℃/15分鐘、200℃/4小時、3 MPa之條件下使聚矽氧烷樹脂熱硬化而獲得雙面覆銅箔積層體(樣品)。
＜比較例2＞
藉由行星式混合機將聚矽氧烷樹脂(MOMENTIVE製造之「TSE2571-5U」)60質量份、及氧化鈦(粒徑為0.3 μm，表面處理係利用矽氧烷化合物)40質量份混合，而獲得樹脂組成物。使用擠出機，以100℃之設定溫度將相對於該樹脂組成物100質量份，混合熱交聯劑(TC-12，MOMENTIVE製造)1.5質量份而獲得之樹脂組成物於脫模PET薄膜上擠出成厚度為100 μm之樹脂薄片狀，並且層壓厚度為18 μm之銅箔(已利用矽烷偶合劑進行表面處理)而獲得單面覆銅積層體。
其次，剝離上述脫模PET薄膜，並於其上層壓厚度為18 μm之銅箔(已利用矽烷偶合劑進行表面處理)，其後利用真空壓製器於125℃/15分鐘、200℃/4小時、3 MPa之條件下使聚矽氧烷樹脂熱硬化而獲得雙面覆銅箔積層體(樣品)。
(考察)
於上述實施例中，可獲得樹脂層(A)與該金屬箔(B)之90度剝離強度為1.4 kN/m以上之金屬箔積層體。若將其與本實施例以外之試驗及評估一併參酌，則可認為只要樹脂層(A)與金屬箔(B)之90度剝離強度為0.95 kN/m以上，則於去除一部分金屬箔之蝕刻加工或鍍金、鍍銀加工時，或者對零件進行再安裝時，金屬箔自樹脂層上剝落之可能性變少，可適當地用作與金屬箔之接著可靠性高之LED安裝用印刷佈線板。
又，於上述實施例中，可獲得波長400 nm～800 nm之平均反射率為98%之金屬箔積層體。若將其與本實施例以外之試驗及評估一併參酌，則可認為只要該平均反射率為80%以上，則於用作LED安裝用印刷佈線板時，可充分地提高所搭載之LED之亮度。
進而，關於在260℃進行10分鐘熱處理後之反射率之下降率，於上述實施例中下降率為0%，若參酌本實施例以外之試驗及評估，則可認為只要反射率之下降率為5%以下，則於用作LED安裝用印刷佈線板時，即便在高熱負荷環境下亦不會變色，可維持高反射率。
圖1係表示本發明之LED用搭載用基板之一例、使用其之光源裝置之一例及其製造步驟之一例的圖，(A)係表示作為該基板之一例之雙面覆銅箔基板之一例的圖，(B)係表示對其進行蝕刻及鍍金之狀態之一例的圖，(C)係表示於其上安裝有LED之狀態之一例的圖，(D)係表示使用其而形成之光源裝置之一例的圖。
圖2係表示本發明之LED用搭載用基板之另一例、使用其之光源裝置之一例及其製造步驟之一例的圖，(A)係表示作為該基板之一例之鋁複合基板之一例的圖、(B)係表示對其進行蝕刻及鍍金之狀態之一例的圖，(C)係表示於其上安裝有LED之狀態之一例的圖，(D)係表示使用其而形成之光源裝置之一例的圖。

Claims (6)

  1. 一種金屬箔積層體，係具有：含有聚有機矽氧烷及無機填充材之樹脂層(A)、以及積層於該樹脂層(A)之至少一面之金屬箔(B)者，其特徵在於，該樹脂層(A)與該金屬箔(B)之90度剝離強度為0.95kN/m以上，將該金屬箔(B)剝離去除而使樹脂層(A)露出時之露出面之波長400nm~800nm的平均反射率為80%以上，且於260℃對金屬箔積層體進行10分鐘熱處理之前後之上述露出面的波長470nm之反射率之下降率為5%以下，上述樹脂層(A)係含有碳酸鈣、硫酸鋇、氧化鋅、氧化鈦及鈦酸鹽中任一者作為無機填充材，且藉由放射線而硬化者，上述金屬箔(B)係由銅、金、銀、鋁、鎳、錫、或該等之合金所構成，且積層於上述樹脂層(A)之側之表面係經藉由矽烷偶合劑進行處理者。
  2. 如申請專利範圍第1項之金屬箔積層體，其中，樹脂層(A)於樹脂層(A)之總成分中含有0~5質量%之交聯劑。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之金屬箔積層體，其中，樹脂層(A)含有氧化鈦作為無機填充材。
  4. 如申請專利範圍第3項之金屬箔積層體，其中，樹脂層(A)之厚度為3μm以上、500μm以下。
  5. 一種LED搭載用基板，其具有申請專利範圍第1至4項中任一項之金屬箔積層體。
  6. 一種光源裝置，其具備下述之構成：具備申請專利範圍第5項之LED搭載用基板、形成於該基板上之導體電路、以及搭載於該基板上之LED，且搭載於該基板上之LED係經樹脂密封，該基板與該LED被導通。
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