JP2012037829A - 金属箔積層体、led搭載用基板及び光源装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】ポリオルガノシロキサンおよび無機充填剤を含有する樹脂層(A)の少なくとも片面に、金属箔を有する積層体であって、該樹脂層(A)と該金属箔との90度剥離強度が0.95kN/m以上であり、該金属箔を剥離除去して樹脂層(A)を露出させたときの露出面における、波長400〜800nmの平均反射率が80%以上であって、かつ260℃で10分間熱処理した後の波長470nmにおける反射率の低下率が5%以下であることを特徴とする金属箔積層体。
【選択図】図1
Description
前記特許文献1に記載の金属箔積層体は、シリコーンゴム接着剤層と金属(銅箔)との剥離強度は0.45〜0.88kN/mであり、エッチング、メッキ加工時や、部品を再実装する際に、銅箔が剥れる可能性があったのに対し、本発明では樹脂層(A)と金属箔(B)との90度剥離強度を0.95kN/m以上としたことにより、金属箔(B)の剥がれを効果的に防止することができる。
さらに、波長400nm〜800nmの平均反射率が80%以上であって、かつ熱処理後の反射率の低下率を抑えることができるから、可視光領域において反射率が高く、高温熱負荷環境下における反射率の低下が少ないという特徴も有している。
よって、本発明の金属箔積層体は、例えば発光ダイオード(Light Emitting diode、LED)等を実装するプリント配線基板などとして好適に使用することができる。
本発明の実施形態の一例に係る金属箔積層体(以下「本積層体」と称する)は、ポリオルガノシロキサン及び無機充填剤を含有する樹脂層(A)と、該樹脂層(A)の少なくとも片面に積層された金属箔(B)と、を有する白色金属箔積層体である。
樹脂層(A)は、ポリオルガノシロキサン及び無機充填材を含有する層である。
樹脂層(A)に用いるポリオルガノシロキサンとしては、次の式(1)に記載のシロキサン骨格を有する物質であって、架橋反応を起こさせることができるものを挙げることができ、特に放射線によって架橋できるものが好ましい。その中でも、分子内に炭素-炭素不飽和結合(特にビニル基)、ケイ素‐水素結合及びオキセタニル基を有するポリオルガノシロキサンが好ましい。
本積層体に用いるポリオルガノシロキサンとしては、それらのポリジメチルシロキサンや各種のポリアルキルシロキサンを単独、又は二種類以上混合して用いることができる。
樹脂層(A)に用いる無機充填材としては、例えばタルク、マイカ、雲母、ガラスフレーク、窒化ホウ素(BN)、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、シリカ、チタン酸塩(チタン酸カリウム等)、硫酸バリウム、アルミナ、カオリン、クレー、酸化チタン、酸化亜鉛、硫化亜鉛、チタン酸鉛、酸化ジルコン、酸化アンチモン、酸化マグネシウム等が挙げられる。これらは1種類を単独で添加してもよく、2種類以上を組み合わせて添加してもよい。
中でも、酸化チタンの粒径は、0.1μm〜1.0μmであることが好ましく、より好ましくは0.2μm〜0.5μmである。酸化チタンの粒径が上記範囲であれば、樹脂組成物への分散性が良好で、それとの界面が緻密に形成され、高い反射性を付与することができる。
上記樹脂層(A)の構成成分には、その性質を損なわない程度に、他の樹脂や無機充填材以外の各種添加剤、例えば、熱安定剤、紫外線吸収剤、光安定剤、核剤、着色剤、滑剤、難燃剤等を適宜配合してもよい。
なお、樹脂層(A)を放射線架橋する場合には、架橋剤を含む必要はない。しかし、架橋剤を含んでいると、放射線架橋する場合であってもさらに接着強度が高まることがあるため、5質量%以下、すなわち0〜5質量%の範囲で架橋剤を含有する方が好ましい場合が想定される。
架橋剤としては、過酸化物(例えば過酸化ベンゾイル等)やハイドロジェンオルガノシロキサン(白金化合物を触媒)等が挙げられる。
樹脂層(A)の厚みは、3μm〜500μmであることが好ましい。より好ましくは10μm以上或いは300μm以下であり、さらに好ましくは20μm以上或いは100μm以下である。かかる範囲であれば、薄型が要求される携帯電話用バックライトや、液晶ディスプレー用バックライト用の面光源として使用されるLED搭載用基板として好適に使用することができる。
金属箔(B)としては、例えば銅、金、銀、アルミニウム、ニッケル、錫、或いはこれらの合金からなる金属箔を挙げることができる。
金属箔(B)の厚さは、5μm〜70μm、特に10μm以上或いは40μm以下であるのが好ましい。
なお、銅箔を用いる場合において、樹脂層(A)を放射線架橋する場合には、樹脂層(A)と接合する側の金属箔(B)の表面は、シランカップリング剤により化学処理されているのが好ましい。シランカップリング剤により化学処理された銅箔を用いて、且つ、樹脂層(A)を放射線架橋すると、樹脂層(A)と金属箔(B)との接着強度を格別に高めることができる。この理由は、γ線架橋により樹脂層(A)がラジカルを生成し架橋する際に、シランカップリング剤処理された金属箔と樹脂層との接着面が、シランカップリング剤と強い相互作用が働いて、強固に接着するのではないかと想定される。また、樹脂層(A)が金属箔(B)のアンカー層に入り込み、金属箔(B)との接着性が向上することも想定される。
シランカップリング剤としては、ビニル基、スチリル基、メタクリロキシ基、アクリロキシ基、アミノ基、ウレイド基、クロロピル基、メルカプト基、スルフィド基、イソシアネート基等を官能基にもつものが挙げられる。具体的には、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、3−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、P−スチリルトリメトキシシラン、3−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、3−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、3−アミノプロピルトリエトキシシラン、3−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、3−クロロプロピルトリメトキシシラン、3−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、ビス(トリエトキシシリツプロピル)テトラスルフィド、3−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。特に限定されるものではなく、ポリオルガノシロキサンに合わせて適宜選定し、1種類以上のシランカップリング剤を使用することができる。
本積層体の特徴の一つとして、樹脂層(A)と金属箔(B)との90度剥離強度が0.95kN/m以上であることを挙げることができる。かかる範囲の90度剥離強度を有していれば、金属箔(B)を一部除去するエッチング加工や、金メッキ、銀メッキ加工時や、部品を再実装する際に、金属箔が樹脂層から剥れる可能性が少なくなり、金属箔(B)との接着信頼性が高いLED実装用プリント配線板として好適に用いることが出来る。
このような観点から、樹脂層(A)と金属箔(B)との90度剥離強度は1.0kN/m以上であるのがより好ましく、中でも1.2kN/m以上であるのが特に好ましい。
本積層体の他の特徴の一つとして、金属箔(B)を剥離除去して樹脂層(A)を露出させたときの露出面、より具体的には金属箔(B)の一部又は全部をエッチング等により剥離除去して樹脂層(A)を露出させたときの露出面における、波長400〜800nmの平均反射率が80%以上であることを挙げることができる。
波長400〜800nmの領域、すなわち可視光領域の反射率が高いほど、搭載するLEDの輝度が高くなる傾向があり、平均反射率が80%以上であれば、LED実装用プリント配線板として好適に利用することができる。
このような観点から、当該平均反射率は90%以上であることがより好ましく、中でも95%以上であることがさらに好ましい。
本積層体のさらなる特徴の一つとして、金属箔積層体を260℃で10分間熱処理した前後の波長470nmでの前記露出面(上記の反射率測定時の露出面)における反射率の低下率が5%以下であることを挙げることができる。
LED搭載基板を製造する際に、導電接着剤やエポキシ、シリコーン樹脂等の封止剤の熱硬化工程(100〜200℃、数時間)、半田付け工程(Pbフリー半田リフロー、ピーク温度260℃、数分間)やワイヤボンディング工程等、高熱負荷がかかる状況にある。また、実際の使用環境下においても、高輝度LEDの開発が進み、基板への熱負荷は高まる傾向にあり、LED素子周辺温度は100℃超になる場合もある。
そこで、高熱負荷環境下においても変色することなく、高い反射率を維持することができる指標として、金属箔積層体を260℃で10分間熱処理した前後において、青色LEDの平均波長(470nm)における反射率の低下率を規定したものである。
したがって、上記条件下(260℃、10分間後)での波長470nmにおける反射率の低下率が5%以下であれば、製造工程での反射率の低下を抑制することが可能であり、また、実際の使用時の反射率の低下を抑制することが可能であるため、LED搭載基板に好適に使用できる。
このような観点から、当該反射率の低下率は、さらに好ましくは2%以下であり、特に好ましくは1%以下である。
本積層体は、樹脂層(A)を形成する未硬化状態の樹脂組成物を調製し、この樹脂組成物を金属箔(B)に積層すると共に前記樹脂組成物を硬化させることで作製することができる。この際、樹脂組成物を硬化させるタイミングは、樹脂組成物を金属箔(B)に積層する前であっても、積層した後であってもよいが、積層する前であることが好ましい。
また、樹脂層(A)を形成する未硬化状態の樹脂組成物を調製し、この未硬化状態の樹脂組成物を金属箔(B)に積層し、その後、前記樹脂組成物を硬化させることで、樹脂層(A)と金属箔(B)とを結合させて一体化することもできる。
放射線による架橋は、熱が加わらない方法であるため本用途に好適である。通常行われている熱架橋による硬化は、例えば100〜200℃で数十分加熱し一次硬化させ、その後200〜300℃で数時間加熱し二次硬化が必要であるため、金属箔積層体を作製する際、金属と積層した場合には線膨張係数差により、金属とポリオルガノシロキサンからなる層が剥れたり、接着強度が得られなかったり、金属層にシワが入るなどして、LED実装用プリント配線板として用いる際に不具合が生じる可能性がある。これに対し、放射線による架橋は、熱が加わらない方法であるため、このような不具合が生じる可能性がない。
また、放射線による架橋の場合には、放射線の照射で架橋反応を進行させることができるので、加熱架橋のように架橋剤を使わないで架橋反応を起こすことができるため、架橋剤を用いて架橋した際に見られる架橋剤による色変化を避けることができる。また、架橋剤の反応による副生成物の残留も防ぐことができるので、耐熱性、耐光性に優れた樹脂層(A)を得ることが可能である。
γ線により金属箔を積層した樹脂層(A)を架橋することにより、樹脂層(A)と金属箔(B)との接着性を大幅に向上させることができる。中でも、上述のように、金属箔(B)特に銅箔の表面を、シランカップリング剤により化学処理しておくことにより、樹脂層(A)と金属箔(B)との接着強度をさらに格別に高めることができる。
この照射線量の選定には、ポリオルガノシロキサンの架橋密度の他、基材として使用するプラスチックフィルムの耐放射線性も考慮に入れることが好ましい。
本積層体は、例えばLED搭載用基板として使用することができる。例えば、本積層体を用いた両面基板(図1(A)参照)や、本積層体にアルミ板のような金属放熱部を設けた複合基板(図2(A)参照)などの形態が挙げられる。
従来の熱硬化系樹脂からなる白色基板は、ガラスクロスを含有しているため、製造工程において、ボイド(気泡)が残りやすい等の問題が生じたり、薄型化は難しく、またセラミック基板においても、硬く脆い性質から薄型化は困難であるが、本積層体を使用して基板を作製すれば、より一層の薄型化が可能であり、薄型化の要求が激しい携帯電話のバックライト用基板として好適に使用可能である。また、樹脂層(A)を積層させたことにより、高い反射特性を得ることもできる。
そして、このようにして作製した基板に、LEDを実装し、ボンディングワイヤにより配線パターンと接続することにより、LED搭載基板とすることができる(図1(C)参照)。
使用するアルミについては、金属箔積層体との密着性を考慮すると、粗化されているか、アルマイト処理がされていることが望ましい。
そして、このようにして作製した基板に、LEDを実装し、ボンディングワイヤにより配線パターンと接続することにより、LED搭載基板とすることができる(図2(C)参照)。
本積層体を用いた上記の如きLED搭載用基板を使用して、次のような光源装置(以下、「本光源装置」と称する)を構成することができる。
このような構成を備えた光源装置であれば、耐熱性が高く、可視光領域において反射率が高く、及び高温熱負荷環境下における反射率の低下が少ない、本発明のLED用搭載基板を使用したことで、LEDが実装された基板表面が高温に曝されても、反射率の低下が抑えられた光源装置とすることができる。
一般的に「シート」とは、JISにおける定義上、薄く、一般にその厚さが長さと幅のわりには小さく平らな製品をいい、一般的に「フィルム」とは、長さ及び幅に比べて厚さが極めて小さく、最大厚さが任意に限定されている薄い平らな製品で、通常、ロールの形で供給されるものをいう(日本工業規格JISK6900)。例えば厚さに関して言えば、狭義では100μm以上のものをシートと称し、100μm未満のものをフィルムと称すことがある。しかし、シートとフィルムの境界は定かでなく、本発明において文言上両者を区別する必要がないので、本発明においては、「フィルム」と称する場合でも「シート」を含むものとし、「シート」と称する場合でも「フィルム」を含むものとする。
また、本発明において、「X以上」(Xは任意の数字)と表現した場合、特にことわらない限り「好ましくはXより大きい」の意を包含し、「Y以下」(Yは任意の数字)と表現した場合、特にことわらない限り「好ましくはYより小さい」の意を包含する。
分光光度計(「U−4000」、株式会社日立製作所製)に積分球を取りつけ、アルミナ白板の反射率が100%としたときの反射率を、波長400nm〜800nmにわたって、0.5nm間隔で測定した。得られた測定値の平均値を計算し、この値を平均反射率とした。
この際、実施例・比較例で得られた金属箔積層体(サンプル)の金属箔(B)の一部(具体的には銅箔)をエッチングにより剥離除去して樹脂層(A)を露出させ、この露出面における反射率を測定し、次の基準で評価した。
○:平均反射率80%以上。
×:平均反射率80%未満。
実施例・比較例で得られた金属箔積層体(サンプル)を、熱風循環式オーブンに入れて、260℃で10分間熱処理すると共に、熱処理前後の波長470nmにおける反射率をそれぞれ測定し、熱処理前の反射率に対する熱処理後の反射率の低下率(%)を算出し、次の基準で評価した。
○:平均反射率の低下率5%以下。
×:平均反射率の低下率5%より大きい。
なお、反射率の測定は、上記平均反射率と同様に行った。
実施例・比較例で得られた金属箔積層体(サンプル)を、JIS C 6481に準拠して、金属箔(銅箔)の90度剥離強度(ピール強度)を測定した。
実施例・比較例で得られた金属箔積層体(サンプル)の外観を、次の基準で目視にて評価した。
○:金属の剥れ、シワ入りなく良好。
×:金属の剥れ、シワ入りあり。
γ線架橋可能なビニル基含有ポリシロキサン樹脂(モメンティブ製「TSE2913U」、シリカ10〜20%含有)60質量部と、酸化チタン(粒径0.3μm、ルチル型、シロキサン化合物による表面処理済)40質量部と、をプラネタリミキサーで混合して樹脂組成物(架橋剤の含有量0質量%)を得た。得られた樹脂組成物を、押出機を用いて、PETフィルム上に厚さ100μmの樹脂シート状に押出すと共に、厚さ18μmの銅箔(シランカップリング剤で表面処理済)を、該樹脂シート上にラミネートして片面銅張り積層体を得た。
次に、得られた片面銅張り積層体のPETフィルムを剥がし、そこに厚さ18μmの銅箔(シランカップリング剤で表面処理済)をラミネートし、その後、γ線により50kGyの照射線量にてポリシロキサン樹脂を硬化させて両面銅箔張り積層体(サンプル)を得た。
実施例1において、γ線架橋可能なビニル基含有ポリシロキサン樹脂(モメンティブ製「TSE2571−5U」、シリカ20〜30%含有)を使用した以外は同様の方法にて両面銅張りフィルム(金属箔積層体(サンプル))を作製した。
実施例1の材料を使用し、片面銅張りフィルムを作成し、予め接着用プライマー(モメンティブ製「XP81−A6361A,B」)を塗布したアルミ板に、片面銅張りをラミネートし、その後γ線により50kGyの照射線量にてポリシロキサン樹脂を硬化させ、アルミ基板(金属箔積層体(サンプル))を作製した。
ポリシロキサン樹脂(モメンティブ製「TSE2913U」)60質量部と、酸化チタン(粒径0.3μm、ルチル型、シロキサン化合物による表面処理済)40質量部とをプラネタリミキサーで混合して樹脂組成物を得た。この樹脂組成物100質量部に対して、熱架橋剤(TC−8、モメンティブ製)を0.3質量部混合して得られた樹脂組成物を、押出機を用いて設定温度100℃で、離型PETフィルム上に厚さ100μmの樹脂シート状に押出すと共に、厚さ18μmの銅箔(シランカップリング剤で表面処理済)をラミネートして片面銅張り積層体を得た。
次に、前記離型PETフィルムを剥がし、そこに厚さ18μmの銅箔(シランカップリング剤で表面処理済)をラミネートし、その後、真空プレス器にて、170℃15分、200℃4時間、3MPaの条件下でポリシロキサン樹脂を熱硬化させて両面銅箔張り積層体(サンプル)を得た。
ポリシロキサン樹脂(モメンティブ製「TSE2571−5U」)60質量部と、酸化チタン(粒径0.3μm、表面処理シロキサン化合物)40質量部とをプラネタリミキサーで混合して樹脂組成物を得た。この樹脂組成物100質量部に対して、熱架橋剤(TC−12、モメンティブ製)を1.5質量部混合して得られた樹脂組成物を、押出機を用いて設定温度100℃で、離型PETフィルム上に厚さ100μmの樹脂シート状に押出すと共に、厚さ18μmの銅箔(シランカップリング剤で表面処理済)をラミネートして片面銅張り積層体を得た。
次に、前記離型PETフィルムを剥がし、そこに厚さ18μmの銅箔(シランカップリング剤で表面処理済)をラミネートし、その後、真空プレス器にて、125℃15分、200℃4時間、3MPaの条件下でポリシロキサン樹脂を熱硬化させて両面銅箔張り積層体(サンプル)を得た。
上記の実施例では、樹脂層(A)と該金属箔(B)との90度剥離強度が1.4kN/m以上の金属箔積層体を得ることができた。これと、本実施例以外の試験及び評価とをともに参酌すると、樹脂層(A)と金属箔(B)との90度剥離強度が0.95kN/m以上であれば、金属箔を一部除去するエッチング加工や、金メッキ、銀メッキ加工時や、部品を再実装する際に、金属箔が樹脂層から剥れる可能性が少なくなり、金属箔との接着信頼性が高いLED実装用プリント配線板として好適に用いることができると考えられた。
Claims (8)
- ポリオルガノシロキサン及び無機充填剤を含有する樹脂層(A)と、該樹脂層(A)の少なくとも片面に積層された金属箔(B)と、を有する金属箔積層体であって、
該樹脂層(A)と該金属箔(B)との90度剥離強度が0.95kN/m以上であり、
該金属箔(B)を剥離除去して樹脂層(A)を露出させたときの露出面における、波長400nm〜800nmの平均反射率が80%以上であって、かつ
金属箔積層体を260℃で10分間熱処理した前後の、前記露出面における波長470nmでの反射率の低下率が5%以下であることを特徴とする金属箔積層体。 - 樹脂層(A)は、放射線により硬化されたものであることを特徴とする請求項1記載の金属箔積層体。
- 金属箔(B)は、樹脂層(A)に積層される側の表面が、シランカップリング剤により処理されたものであることを特徴とする請求項1又は2に記載の金属箔積層体。
- 樹脂層(A)は、樹脂層(A)の全成分中0〜5質量%の架橋剤を含有することを特徴とする請求項1〜3の何れかに記載の金属箔積層体。
- 樹脂層(A)は、無機充填材として酸化チタンを含有することを特徴とする請求項1〜4の何れかに記載の金属箔積層体。
- 樹脂層(A)は、その厚みが3μm以上500μm以下であることを特徴とする請求項1〜5の何れかに記載の金属箔積層体。
- 請求項1〜6の何れか記載の金属箔積層体を有するLED搭載用基板。
- 請求項7記載のLED搭載用基板と、該基板上に形成された導体回路と、該基板上に搭載されたLEDとを備え、該基板に搭載されたLEDは樹脂封止され、該基板と該LEDとは導通されてなる構成を備えた光源装置。
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