TWI777939B - 覆銅層合板及其製造方法 - Google Patents
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Abstract
本發明提供一種覆銅層合板，其係對於可見光及紫外光具有高的反射率，耐紫外光性或耐熱性優異。於本發明中，覆銅層合板係順序具有銅層、白色層、接著層及熱傳導率為200W/m‧K以上的高熱傳導基板，白色層係在耐紫外光性高的有機聚矽氧烷之基質中具有紫外光反射率高的BN、ZrO2、SiO2、CaF2、金剛石中之任一填料的組成，成為以熱硬化性樹脂接合白色層與高熱傳導基板之構造。
Description
本發明關於對於可見光及紫外光具有高的反射率，耐紫外光性或耐熱性優異之覆銅層合板。此覆銅層合板係適合發光二極體(LED)安裝用印刷基板等。
在表面具有電路圖型形成用的銅箔，藉由蝕刻等之手段在前述銅箔中形成圖型，白色反射材自經由蝕刻等去除銅後的部分露出之層合基板(以下，亦將在表面具有銅箔的同樣層合基板記載為「覆銅層合體」)係廣泛市售。又，於此覆銅基板上安裝有發光元件的LED裝置係廣泛利用於電子機器、照明機器等。一般的白色反射材係其在可見光區域的反射可無問題地使用，但作為紫外光的反射材，有對於紫外光的反射率低或因紫外光而劣化等之問題。
特別地，近年來LED的技術進步顯著，產生更大輸出的紫外光或更短波長的紫外光之LED元件亦增加。伴隨其，對於基板側尤其紫外光反射材(以下，亦僅記載為「反射材」)，要求紫外光反射優異，耐紫外光性
亦優異之性質。
於如此的背景下，例如專利文獻1中揭示在紫外光區域及可見光區域中具有高的反射率，因加熱處理或光照射處理所致的光反射率之降低少，與金屬箔的剝離強度良好之樹脂組成物，使用其之預浸體及覆銅層合板。記載此等適合LED安裝用印刷配線板。
又，專利文獻2中提案將具有含有熱塑性樹脂所成的層與在聚矽氧樹脂中含有無機填充劑所成的層，且對於波長400~800nm的可見光之平均反射率為70%以上的層合體，使用於LED搭載用基板。
再者，專利文獻3中揭示不是覆銅層合板，但紫外光的反射優異之LED封裝。關於光反射層，揭示藉由金屬烷氧化物的水解及脫水縮合所形成的無機材質及於其中分散有AlN、Al2O3、MgO等的陶瓷填料之構成。藉由金屬烷氧化物的水解及脫水縮合而得的聚矽氧樹脂，由於對於紫外光弱的碳-碳鍵容易比較少，即使於聚矽氧樹脂之中也能提高耐紫外光性。又，作為填料所添加的Al2O3或MgO亦例如與TiO2比較下，可在不對表面進行特別處理下得到高的紫外光反射。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]國際公開第2012/165147號
[專利文獻2]日本特開2010-274540號公報
[專利文獻3]日本特開2013-004822號公報
藉由使用專利文獻1中記載的預浸體及覆銅層合板之反射層，對於可見光用的反射材中所用之一般的白色塗料或接著劑，耐紫外光性、紫外光反射率皆稍微被改善。此係因為作為藉由去除表面的金屬箔而露出的白色反射材之白色填料，使用二氧化鈦，二氧化鈦例如具有比有機聚合物系的白色樹脂更優異的耐紫外光性。又，環氧改性聚矽氧化合物具有比相同主鏈為碳-碳鍵的有機聚合物較優異的耐紫外光性。然而，二氧化鈦係在白色陶瓷之中具有容易吸收紫外光，難以反射之特徵。即使藉由表面處理而改善紫外光反射性，其效果也是限定的，不能說是紫外光反射性充分高者。又，專利文獻1的覆金屬基板係環氧改性聚矽氧包含下式作為導入基者。
其中，由於碳-碳鍵部分係特別容易被切斷，而不能說是耐紫外光性充分高者。於此點，由於在對於二氧化鈦進行多元醇處理、矽烷偶合處理及胺處理時，亦產生同樣的碳-碳鍵，而仍然不能說是充分的耐紫外光性及
反射率亦充分者。又，關於作為必要成分所含有異三聚氰酸酯環亦同樣。
專利文獻2中揭示包含熱塑性樹脂的層(A)與在聚矽氧樹脂中含有無機填充劑的層(B)之2層，除了此2層還在前述(A)側具有銅箔層、在前述(B)層側具有鋁板的構造作為例子。例如在圖2中記載此構造。又，作為LED搭載用基板之製造方法，記載於前述(A)與前述(B)之層合體上，接合銅箔層，與在切斷成各片件(piece)後(挖窗加工)，接合(鋁)基板之方法。然而，於此方法中，有以加壓難以使厚度成為固定之問題點。又，由於熱塑性樹脂若溫度上升則軟化，對於使用時變成高溫的紫外LED搭載用基板之使用還是困難。特別地，無法使用於光源等的位置精度嚴格的用途。引用文獻2中係在作為聚矽氧樹脂之種類，沒有特別限定組成，形態亦不限定於橡膠、混煉物、清漆、樹脂、彈性體、凝膠等。以矽-氧鍵為主鏈的聚矽氧樹脂係耐紫外光性一般高於以碳-碳鍵為主鏈的樹脂，但本文獻中由於沒有界定其形態，而特別地難以得到在深紫外區域具有充分的耐紫外光性之構成。
專利文獻3所揭示的絕緣層係可期待某程度的紫外光反射及耐紫外光性。然而，專利文獻3中記載的絕緣層無間隙地在上下兩面接合於電路部(銅箔層)與散熱部(金屬板)之兩者係技術上困難。專利文獻3所使用的絕緣層係使金屬烷氧化物水解及脫水聚合而成之無機材料，必須於此水解及脫水聚合之際使水或低分子化合物等氣
化，從絕緣膜放出。然而，上下兩面以銅箔層與金屬板夾住時，應該放出的水或低分子化合物之放出路徑係無，結果發生氣泡殘留在絕緣層本身之不良狀況。為了避免此現象，於水解及脫水縮合時不接合金屬箔之情況(金屬板接合)係其後發生必須以濺鍍等高價的手段改附上銅箔層。又，於水解及脫水縮合時不接合金屬板之情況(銅箔接合)，由於在脫水縮合及水解時連銅箔一起變形，而有形成平面狀者困難之問題。又，一旦水解及脫水聚合而得之絕緣層，係在表面上沒有反應基，即使加熱或加壓也無法接合至金屬板。
本發明之覆銅層合板及其製造方法係解決以下所示的目前技術問題的任何至少一點。
(1)提供去除銅層後露出的反射材係即使對於紫外光也難以進行劣化，而且具有充分的反射率，適合紫外LED搭載用基板等的覆銅層合板。
(2)於LED發光中，即使基板的溫度上升，也變形小而能使用。
(3)提案得到能回應前述(1)(2)之在兩面具有銅層與金屬板的覆銅層合板之方法。
(4)於前述銅層與金屬板之間，在已去除前述銅層的部分中，具有高的耐紫外光性及高的紫外光反射率之反射膜露出的覆銅層合板。
藉由一種覆銅層合板而解決，其係依順序具有銅層、白色層、接著層及熱傳導率為200W/m‧K以上的高熱傳導基板，前述白色層係在有機聚矽氧烷之基質中具有BN、ZrO2、SiO2、CaF2、金剛石中的任1種或2種以上之填料，使前述接著層成為熱硬化性樹脂。此覆銅層合板例如係藉由一種製造方法而得，該製造方法例如依順序包含：將在有機聚矽氧烷之基質中具有BN、ZrO2、SiO2、CaF2、金剛石中的任1種或2種以上之白色塗料塗佈於銅箔上之步驟，一邊抑制銅箔之變形，一邊在銅箔上將白色塗料予以熱硬化處理之步驟，將前述白色塗料之層與在單面上至少具有熱傳導率為200W/m‧K以上的高熱傳導基板之熱硬化性樹脂，於經加熱及加壓之狀態下接合之步驟
藉由本發明之覆銅層合板及其製造方法，可實現下述之事項。
首先，可實現紫外光尤其耐深紫外光性高之覆銅層合板。此覆銅層合板係在表面上具有銅箔等之銅層，可藉由蝕刻等而簡單地製作電路。反射率(尤其紫外光反射率)充分高且耐紫外光性高的反射層係自經由蝕刻去除銅層後的部分露出。
又，由於基板材與光反射層、及前述光反射層與前述(電路形成用的)銅層係強固密著的狀態之覆銅層合板，而
不需要在電路形成後接合銅層、光反射層、基板材。另外，例如使用熱塑性樹脂來接合光反射層與基板材時所發生的因LED發光時的發熱所致的基板之變形係可變少。
藉由在本發明之覆銅層合板上形成電路，安裝LED元件，可得到使用其之紫外LED搭載用基板。
又，於本發明中，一併揭示用於製造前述覆銅層合板的製造方法。
1‧‧‧銅層
2‧‧‧白色層
3‧‧‧熱硬化性預浸體
4‧‧‧鋁基板(高熱傳導基板)
5‧‧‧散熱絕緣樹脂層
6‧‧‧電路部(經一部蝕刻的銅箔)
7‧‧‧LED元件
8‧‧‧導線
9‧‧‧Ni/Au鍍敷層
10‧‧‧第1層合體
20‧‧‧第2層合體
30‧‧‧第3層合體
40‧‧‧第4層合體
50‧‧‧第5層合體
60‧‧‧第6層合體
70‧‧‧第7層合體
101、102、103‧‧‧本發明之覆銅層合板
101’‧‧‧電路形成後的本發明之覆銅層合板
圖1係第1層合體之模型圖。
圖2係第2層合體之模型圖。
圖3係接合有第1層合體與第2層合體的本發明之覆銅層合板(第3層合體)之模型圖
圖4係第4層合體之模型圖。
圖5係接合有第1層合體與第4層合體的本發明之覆銅層合板(第5層合體)之模型圖。
圖6係在第3層合體上形成有電路的覆銅層合板之模型圖。
圖7係以熱硬化性預浸體接合有2片的第1層合體之層合體之模型圖(第6層合體)。
圖8係成為多層基板構造的本發明之覆銅層合板之模型圖(第7之層合體)。
圖9係各種填料的紫外光反射率之測定結果。
圖10係紫外光所致的劣化之測定結果。
[實施發明的形態]
本發明之覆銅層合板係可用以下之方法製造。
最初，說明白色層中使用的塗料。
白色層中使用的塗料係具有在有機聚矽氧烷基質中分散有指定的陶瓷填料之組成。以下敘述製法。
首先，混合有機烷氧基矽烷、水及酸觸媒。有機烷氧基矽烷係具有以式1：R1mSi(OR2)4-m(惟，式1中的R1係碳數1的有機基，R2係烷基，m為0~2之整數)表示的組成中任1種或2種。
適合前述R1(碳數1的有機基)者為甲基(CH3)或三氟甲基(CF3)之任一者。此等係在成為有機聚矽氧烷時作為基質的骨架之部分，由於完全或幾乎不具有對於紫外光弱的碳-碳鍵(C-C鍵)，而耐紫外光性高。具有C-C鍵的R1係在全部的R1中可容許到5%為止。若超過5%，則耐紫外光性顯著地降低。
作為前述R2(烷基)，可舉出甲基、乙基、正丙基、正丁基、正戊基等之直鏈狀烷基、異丙基、異丁基、第二丁基、第三丁基、異戊基、第三戊基、新戊基等之分枝狀烷基等。R2係在縮聚合時取代羥基而成為醇，由於最終不殘留在白色層中，亦可含有許多的C-C鍵。
水及酸觸媒之混合量，由於在以後於縮聚合時揮發，而沒有特別的限定，但較佳為以pH值成為2~6之方式摻合。如此地得到混合物。
接著，於混合物中添加填料。適合作為填料者，可舉出單質的紫外光反射率高，在紫外光下不劣化之粒狀的粒子。適合此的材料種類可舉出c-BN(立方晶氮化硼)、h-BN(六方晶氮化硼)、ZrO2、SiO2、CaF2、金剛石等，可使用1種或2種以上。此等填料皆具有紫外光反射率及耐紫外光性高之特徵。作為例子，圖9中顯示在相同有機聚矽氧烷中以相同體積分率分散不同填料的ZrO2、SiO2、Al2O3及TiO2填料之白色體的反射率之數據。又，圖10中顯示對於相同試料照射波長254nm的紫外光時反射率之演變。還有，圖10中顯示於使用SiO2、CaF2及金剛石之情況，亦與使用ZrO2填料的白色體大致同樣的特性。由此等的曲線圖可知，前述填料的反射率高，耐紫外光性高。於所得之混合物中添加、混合填料，而得到填料分散體。填料之添加量係在成為白色層時，填料為10~85體積%之份量的添加係合適。填料量未達10體積%時，難以得到充分的反射率，超過85體積%時，在基質中容易發生間隙。具有高的反射率且容易安定地生產者，係特別地填料為40~70體積%之範圍。
接著，使填料分散體的有機烷氧基矽烷在室溫~70℃左右進行縮聚合，使水分與醇分蒸發。藉由成為適合塗佈的黏度，而得到白色塗料。還有，前述縮聚合反應之一部
分亦可在填料添加前進行。白色塗料的黏度，係當為噴霧噴射時可為10~1000cps左右，當為塗佈時可為1,000~100,000cps左右。
接著，敘述在銅箔上形成白色塗料之方法。
在銅箔之表面上進行白色塗料之塗佈。作為塗佈方法，可使用通常的技術，例如浸漬法、流延法、旋轉法、噴霧法、棒塗法、網版印刷、金屬遮罩、噴墨或刮刀等來塗佈。塗佈手段係不限定於此等，只要是能適當地塗佈者，則可為任何的方法。
所用的銅箔係沒有特別的限定，但宜使用適合電路的電解銅箔(純銅)等。又，厚度可使用數μm~數mm與配合用途的任意厚度。還有，於銅箔之表面上，為了提高與白色反射材的密著性，宜進行表面粗化處理。關於塗佈量，較佳為以下一步驟的熱硬化處理後之厚度成為10~200μm之量。未達10μm時，難以提高反射率，超過200μm時，由於反射率不進一步升高，在熱硬化處理時之變形變大而不宜。
於塗佈後，熱硬化處理白色塗料。硬化係可在約120~300℃進行5~60分鐘之熱處理條件。藉由進行此處理，而有機烷氧基矽烷的縮聚合完全地結束，填料分散於有機聚矽氧烷之基質中，得到固形的白色層。銅層與白色層係密著性高，強硬地接合。硬化時的環境係可為大氣環境中，但若可能的話，宜在非氧化性環境中進行。此係為了防止環境中的氧之影響所造成的銅箔(銅層)之氧化。還
有，即使為已氧化時，也可藉由在以後的步驟中以脫銹劑等洗淨處理，而去除銅層表面的氧化層。如此，得到銅層與白色層接合的第1層合體。
第1層合體由於在前述步驟中發生白色塗料的縮聚合，有層合體翹曲的情況。為了防止此，在熱硬化時成為已固定銅箔部分的邊端部分之狀態，或在熱硬化時已將張力施加於銅箔的狀態而進行，或以吸附白色塗料的背面側等之銅層不變形的方式所保持之狀態，使縮聚合，而防止變形之方法係有效。
所得之第1層合體係在一面具有銅層且在另一面具有白色層之2層構造。其中，白色層由於係由與金屬等幾乎不反應的有機聚矽氧烷與填料所構成，故難以與鋁基板等的高熱傳導基板直接接合。因此，於白色層與鋁基板(高熱傳導基板)接合之際，使用熱硬化性樹脂來接合兩者。熱硬化性樹脂係可使用環氧樹脂、丙烯酸樹脂或醯亞胺樹脂等眾所周知的熱硬化性樹脂。可使用此等樹脂的薄片，也可使液狀者固化而接合。藉由使用熱硬化性樹脂，例如與使用先前技術文獻中記載的某熱塑性樹脂之情況比較下，即使在使用時變成高溫時，也得到變形少的層合體。接著時例如可為以加壓至0.2~10MPa左右的狀態，升溫到100~200℃為止之條件。如此地，得到在第1層合體的白色層側上層合有熱硬化性樹脂層，但在熱硬化性樹脂層的另一面上層合有鋁基板(高熱傳導基板)之4層構造的層合體(第3層合體，本發明之層合體)。
以上敘述構成為最簡單的層合體，但只要是保持「銅層-白色層-熱硬化性樹脂-鋁基板(高熱傳導基板)」之位置關係，則亦可於此等之間夾住其他層。作為一例，可於熱硬化性樹脂與鋁基板(高熱傳導基板)之間夾住絕緣樹脂層。此例如當白色層的絕緣破壞電壓為不充分時，銅層與鋁基板(高熱傳導基板)之間有絕緣破壞之情況。藉由使用絕緣樹脂層，可防止當使用大電流時或給予落雷等的意外之電壓時所發生的絕緣破壞。
又，以上敘述白色層為1層之情況，但亦可以熱硬化性樹脂接合複數的第1層合體，而成為多層合體。
另外，以上例示鋁基板作為高熱傳導基板，但只要是熱傳導率為200W/m‧K以上者，則不限定於鋁基板。例如高熱傳導基板亦可為鋁、銅、銀、鎢、碳(碳(包含石墨、碳纖維、碳奈米管))、金剛石的單質或混合物。
所得之層合體係在表面具有銅層且在其內部具有白色層。遮掩表面的銅層之一部分，剩餘部分例如以酸、雙氧水或氯化鐵溶液等蝕刻，而得到電路基板。所得之電路基板係在已去除銅層的部分上，露出耐紫外光性及紫外光反射率優異的白色層。在電路上進行各種鍍敷，藉由將導線或LED元件接合至鍍敷部分，而得到LED搭載基板。
以下藉由實施例，更詳細地說明本發明。
(實施例1)
將作為有機烷氧基矽烷的甲基三乙氧基矽烷(KISHIDA化學股份有限公司製)100質量份、水50質量份、醋酸(關東化學股份有限公司製)25質量份與氧化硼(關東化學股份有限公司製)1質量份投入高壓釜(耐壓硝子工業股份有限公司製，TAS-7-3型反應容器)中，在40℃攪拌112小時，而得到有機聚矽氧烷混合物組成物。
將相對於前述有機聚矽氧烷混合物組成物100質量份而言，平均粒徑2.0μm的ZrO2粉末170質量份與丁基卡必醇乙酸酯(KISHIDA化學股份有限公司製)55質量份投人、混合，分解粉碎13小時，而得到白色塗料。
用網版印刷法，以厚度約80μm，將上述白色塗料塗佈於厚度35μm的單面處理銅箔(古河電氣工業股份有限公司製，GTS箔)之凹凸面上，在260℃燒成30分鐘，而得到在銅箔上具有白色層的第1層合體。第1層合體之白色層係厚度約50μm，此部分成為紫外光反射部。
繼續，將第2層合體加熱加壓接著於前述第1層合體。第2層合體為2層構造，具有於厚度為1mm的鋁基板之單面上接著有厚度10μm的熱硬化性預浸體之構造。以疊合此第2層合體的熱硬化性預浸體之面與前述第1層合體的白色層之狀態，在170℃施加3MPa的壓力而加熱加壓接著，得到第3層合體。
此第3層合體係本發明之覆銅層合板的一形態。第3層合體具有1.75kV的耐電壓。
第3層合體係自銅層側起具有銅箔-白色層-熱硬化性預浸體-鋁基板之4層。
(實施例2)
使用實施例1所得的第1層合體之另一例。
於實施例1中的前述第1層合體上加熱加壓接著第4層合體。第4層合體係3層構造，具有於厚度為1mm的鋁基板之單面上接著有厚度50μm的散熱絕緣樹脂層，更於前述散熱絕緣樹脂層之背側接著有厚度10μm的熱硬化性預浸體之構造。以疊合此第4層合體的熱硬化性預浸體之面與前述第1層合體的白色層之狀態，在170℃施加3MPa的壓力而加熱加壓接著，得到第5層合體。
此第5層合體係本發明之覆銅層合板的一形態。
第5層合體係自銅箔側起具有銅層-白色層-熱硬化性預浸體-散熱絕緣樹脂層-鋁基板之5層。
第5層合體係在絕緣層部分具有白色層、熱硬化性預浸體及散熱絕緣樹脂層之3層，由於白色層及散熱絕緣樹脂層之2層皆具有高的絕緣耐力，而銅箔與鋁基板間的絕緣破壞極難以發生。因此，即使應用於使用非常高電壓的紫外LED搭載用基板時，也無絕緣破壞之虞。第5層合體係藉由散熱絕緣性樹脂之效果而絕緣破壞電壓比第3層合體更高，絕緣破壞電壓為5.75kV，具有作為要求高絕緣耐力的大型之LED搭載基板的有利特性。
(實施例3)
準備2片的實施例1中記載之第1層合體，以熱硬化性預浸體接合一方的白色層與另一方的銅層，而得到第6層合體。於第6層合體之白色層上，接合第4層合體，而得到8層構造的第7層合體(本發明之覆銅層合板)。
第7層合體由於銅層分離2層在最表面與內部，而僅在最表面上形成電路圖型的一部分，在內部形成剩餘部分，藉由將兩者在覆銅基板之厚度方向中電性接合，可製作立體的電路。可減小蝕刻後殘留在最表面上的電路(銅箔層)面積，由於增加該部分的白色層之露出，可提高紫外光反射率。又，對於最表面的銅箔層進行Ni/Au鍍敷(首先鍍Ni，然後在其上鍍Au)時，由於可削減Au的使用量，取決於電路之形狀，可大幅地降低製造費用。
(實施例4)
於實施例1所得的本發明之覆銅層合板的銅層側，使用遮罩圖型，於銅蝕刻液中蝕刻。蝕刻去除銅箔的一部分，而可在覆銅層合板之銅箔側形成電路圖型。紫外光反射率及耐紫外光性極高的白色層係自所蝕刻的部分露出。如圖6中所示，於所形成的電路上鍍敷Ni/Au，於其上接合LED元件、導線等，而得到LED搭載基板。
Claims (8)
- 一種覆銅層合板，其係依順序具有銅層、白色層、接著層及熱傳導率為200W/m‧K以上的高熱傳導基板，其對於可見光及紫外光具有高反射率，且紫外光耐性及耐熱性優異，前述白色層係在有機聚矽氧烷之基質中具有BN、ZrO2、SiO2、CaF2、金剛石中的任1種或2種以上之填料的組成，前述接著層係熱硬化性樹脂。
- 如請求項1之覆銅層合板，其中前述有機聚矽氧烷具有有機基，於前述有機基中，具有碳-碳鍵的有機基之比例為5%以下。
- 如請求項2之覆銅層合板，其中前述有機聚矽氧烷具有有機基，前述有機基不具有碳-碳鍵。
- 如請求項1~3中任一項之覆銅層合板，其中前述白色層中的前述填料之比例為10~85體積%。
- 如請求項1~3中任一項之覆銅層合板，其中前述白色層之厚度為10~200μm。
- 如請求項1~3中任一項之覆銅層合板，其中於前述接著層與前述高熱傳導基板之間，進一步具有散熱絕緣樹脂層。
- 一種覆銅層合板，其係在如請求項1~6中任一項之覆銅層合板的銅層上，進一步依順序具有接著層、白色 層及銅層之具有複數的白色層之覆銅層合板。
- 一種覆銅層合板之製造方法，其至少依順序包含：將在有機聚矽氧烷之基質中具有BN、ZrO2、SiO2、CaF2、金剛石中的任1種或2種以上之白色塗料塗佈於銅箔上之步驟，一邊抑制銅箔之變形，一邊在銅箔上將白色塗料予以熱硬化處理之步驟，將前述白色塗料之層與在單面上至少具有熱傳導率為200W/m‧K以上的高熱傳導基板之熱硬化性樹脂，於經加熱及加壓之狀態下接合之步驟。
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