TWI512076B - 絕緣性樹脂薄膜、以及使用其之接合體及其製造方法 - Google Patents

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TWI512076B
TWI512076B TW099118581A TW99118581A TWI512076B TW I512076 B TWI512076 B TW I512076B TW 099118581 A TW099118581 A TW 099118581A TW 99118581 A TW99118581 A TW 99118581A TW I512076 B TWI512076 B TW I512076B
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insulating resin
layer
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Daisuke Sato
Junichi Nishimura
Ryosuke Odaka
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Dexerials Corp
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Description

絕緣性樹脂薄膜、以及使用其之接合體及其製造方法
本發明係關於用於電子零件與基板之接合的絕緣性樹脂薄膜，以及使用該絕緣性樹脂薄膜的接合體及該接合體的製造方法。
作為連接IC晶片等之電子零件與玻璃環氧基板(PCB)等之基板的方法之一為覆晶工法。此覆晶工法係，使前述IC晶片中的凸塊與前述PCB中的配線成為對向，使直接接觸或隔著導電性粒子而接觸的同時，經由加熱加壓而電連接。其中，前述隔著導電性粒子的連接係使用異方向性導電性薄膜(ACF;Anisotropic Conductive Film)。作為此ACF，一般而言，使用於環氧樹脂系之絕緣性接著劑層中使導電性粒子分散者，例如，前述IC晶片與前述基板之間配置前述ACF，一旦加熱押壓，經由前述IC晶片之凸塊與前述基板中的電極之間所夾的前述導電性粒子倒塌，而實現前述IC晶片之凸塊與前述電極之電連接。
近年來，經由伴隨電子機器之小型化及高機能化之半導體裝置之高集積化，正加速IC晶片之凸塊間空間的窄節距化及凸塊面積之狹小化。然而，前述導電性粒子之粒子徑限界為2μm左右，作為更微細領域中之連接法，正專注於前述IC晶片中的凸塊與前述基板中的配線隔著非導電性薄膜(NCF: Non Conductive Film)而直接接合的NCF接合法。此NCF接合法，未使用前述導電性粒子，使用金凸塊(Stud-bump)作為前述IC晶片之凸塊，前述IC晶片與前述基板之壓著時，前述金凸塊與前述基板接觸，經由倒塌，前述IC晶片與前述基板會直接接合。
向來作為之NCF，具有高玻璃轉移溫度的單層構造之製品為主流，於連接信賴性確保之觀點，使用前述玻璃轉移溫度為150℃以上者。然而，使用此NCF，經由進行加熱及加壓，接合前述IC晶片與前述基板時，連接信賴性(連接電阻)為良好，但於壓力鍋試驗(Pressure Cooker Test,PCT)，觀察到兩者之密著力(晶片剪切(die shear)強度)降低。
相對於此，前述玻璃轉移溫度低於150℃之低硬化收縮而高密著力形式的NCF，於前述PCT，未觀察到前述密著力降低，但由於硬化速度慢，前述IC晶片與前述基板接合後，於前述NCF中有產生孔隙的情形。
如此，利用前述金凸塊的前述NCF接合法，具有可對應細節距的有利點之相反面上，由於前述NCF中發生的孔隙或凸塊之浮動等的不合適，有所謂前述IC晶片與前述基板容易剝離的問題。
例如，專利文獻1揭示使用含有加熱硬化性樹脂及無機填充劑的連接材料時，前述PCT後之信賴性為良好。但是，此連接材料為單一材料所形成的單層構造，又未表示於前述PCT後之晶片剪切強度的降低。
再者，專利文獻2提議將IC與基板回路以具有積層構造的環氧樹脂接著的技術。此技術係採取積層構造，經由設計熔融黏度差，改善老化後之連接信賴性，但關於前述PCT後的晶片剪切強度之維持並未揭示。
再者，專利文獻3揭示於IC晶片之電極使用連接球(joint ball)，隔著二層構造之NCF，將IC晶片與基板接合的方法。於此技術，雖然前述NCF為二層構造，但其構成，於前述NCF之厚度方向，單一種之環氧樹脂組成物中僅形成含有無機質充填劑的層與不含有無機質充填劑的層，無法圖謀孔隙之抑制或前述半導體晶片與前述基板之密著力的改善。又，於前述半導體晶片與前述基板之接合，使用了連接球，對於使用金凸塊的場合時會產生凸塊浮動等問題的解決並無任何表示。
先前技術文獻
專利文獻
專利文獻1　特開2001-160568號公報
專利文獻2　特開2000-178511號公報
專利文獻3　特開平10-289969號公報
本發明之目的係提供抑制孔隙之發生，且賦與電子零件與基板間充分密著力，而獲得優異連接信賴性的絕緣性樹脂薄膜，以及提供使用該絕緣性樹脂薄膜之連接信賴性優異的接合體及有效率的製造接合體之方法。
作為用以解決前述課題的手段，如以下所示。即，
＜1＞　一種絕緣性樹脂薄膜，其為接合基板與電子零件的絕緣性樹脂薄膜，其特徵為具有配置於前述基板側的第一接著劑層與配置於前述電子零件側的第二接著劑層，前述第一接著劑層及前述第二接著劑層含有無機充填材，前述第二接著劑層之DSC發熱高峰溫度較前述第一接著劑層之DSC發熱高峰溫度高，前述第1接著劑層之厚度為總厚度之50%～90%。
＜2＞　如前述＜1＞記載之絕緣性樹脂薄膜，其中第一接著劑層與第二接著劑層之間具有中間層。
＜3＞　如前述＜1＞至＜2＞任一項記載之絕緣性樹脂薄膜，其中第一接著劑層之玻璃轉移溫度較第二接著劑層之玻璃轉移溫度高。
＜4＞　如前述＜1＞至＜3＞任一項記載之絕緣性樹脂薄膜，其中第一接著劑層之DSC發熱高峰溫度與第二接著劑層之DSC發熱高峰溫度之差為7℃～10℃。
＜5＞　如前述＜1＞至＜4＞任一項記載之絕緣性樹脂薄膜，其中第一接著劑層與第二接著劑層之線膨張係數α1之差之絕對值較10小，線膨張係數α2之差之絕對值較30小。
＜6＞　如前述＜1＞至＜5＞任一項記載之絕緣性樹脂薄膜，其中第一接著劑層及第二接著劑層含有偶合劑。
＜7＞　一種接合體，其特徵為使基板與電子零件隔著前述＜1＞至＜6＞任一項記載之絕緣性樹脂薄膜接合，且前述基板中的電極與前述電子零件中的金凸塊會成為電連接。
＜8＞　一種接合體之製造方法，其特徵包含隔著前述＜1＞至＜6＞任一項記載之絕緣性樹脂薄膜使基板中的電極與電子零件中的金凸塊成為對向，經由加熱押壓前述基板與前述電子零件，將前述基板與前述電子零件接合的接合步驟。
依據本發明，可提供可解決向來之前述諸問題、抑制孔隙之發生、賦與電子零件與基板之充分密著力、獲得優異連接信賴性的絕緣性樹脂薄膜，以及使用該絕緣性樹脂薄膜之連接信賴性優異的接合體及有效率製造接合體之方法。
用以實施發明的形態
(絕緣性樹脂薄膜)
本發明之絕緣性樹脂薄膜為接合基板與電子零件之絕緣性樹脂薄膜，至少具有第一接著劑層及第二接著劑層，而前述第一接著劑層與前述第二接著劑層之間可具有中間層，更視必要適宜選擇其他層而成。
前述第一接著劑層配置於前述基板側，前述第二接著劑層配置於前述電子零件側。
前述第一接著劑層及前述第二接著劑層至少含有無機充填材而成。含有前述無機充填材時，會提升尺寸安定性。
作為前述無機充填材，並未特別限制，可視目的適宜選擇，例如，可舉例矽石、碳酸鈣、鈦、氧化鋁、氮化矽等。此等可以一種單獨使用，亦可兩種以上併用。
作為前述無機充填材之前述第一接著劑層及前述第二接著劑層各自含量，並未特別限制，可視目的適宜選擇，但以40質量%～60質量%為較佳。
前述含量低於40質量%時，尺寸安定性會降低，有損連接信賴性，超過60質量%時，薄膜狀態之維持成為困難。
又，前述第二接著劑層之DSC發熱高峰溫度較前述第一接著劑層之DSC發熱高峰溫度高。使用此絕緣性樹脂薄膜，經由加熱及加壓而將電子零件與基板接合時，配置於前述基板側之前述第一接著劑層與配置於前述電子零件側的前述第二接著劑層以不同速度硬化，硬化收縮率為相異。再者，與前述第一接著劑層相比，因前述第二接著劑層之硬化緩慢進行，於壓著時，因可一邊排除前述第二接著劑層與IC晶片(LSI)等電子零件之間殘留的孔隙一邊硬化，前述基板與前述電子零件之剝離被抑制，於壓力鍋試驗(PCT)後亦可確保良好的密著力(晶片剪切強度)。
其中，前述DSC發熱高峰溫度係意指經由DSC(示差掃描熱量)測定法所獲得的發熱反應之高峰溫度。
作為前述第一接著劑層之DSC發熱高峰溫度，只要較前述第二接著劑層之DSC發熱高峰溫度低即可並未特別限制，視目的可適宜選擇，但以118℃以下為較佳。
前述第一接著劑層之前述DSC發熱高峰溫度較118℃高時，因反應性會降低，連接時需長時間，又於連接部，前述第一接著劑層過於流動，亦有成為連接不良之原因。
又，作為前述第二接著劑層之DSC發熱高峰溫度，只要較前述第一接著劑層之DSC發熱高峰溫度高即可並未特別限制，可視目的適宜選擇，但以125℃以上為較佳。
前述第二接著劑層之DSC發熱高峰溫度低於125℃時，於連接時，前述第二接著劑層之排除變的不充分，有損連接信賴性。
再者，前述第一接著劑層之厚度，必須為總厚度的50%～90%。此時，前述PCT後的晶片剪切強度之維持率良好。
配置於前述基板側的前述第一接著劑層之厚度低於總厚度50%時，會混入孔隙，而降低前述PCT後之連接信賴性，超過90%時，前述基板與前述電子零件之間無法充分殘留第二接著劑層，而降低前述PCT後之連接信賴性。又，第一、第二接著劑層之各自厚度成為低於10μm時製造上無法有良好的再現性。
前述第一接著劑層與前述第二接著劑層之總厚度並未特別限制，可視目的適宜選擇，但10μm～80μm為較佳，20μm～60μm為更佳。又，前述第一接著劑層與前述第二接著劑層之間具有中間層時，前述第一接著劑層與前述第二接著劑層與前述中間層之總厚度亦為與前述同樣之數值範圍。
於本發明之前述絕緣性樹脂薄膜，前述第一接著劑層與前述第二接著劑層進一步表示為以下關係者較佳。即，前述第一接著劑層之玻璃轉移溫度較前述第二接著劑層之玻璃轉移溫度更高者為較佳。此場合，於可減低與IC晶片(LSI)界面之殘留應力的觀點為有利。
作為前述第一接著劑層及前述第二接著劑層之玻璃轉移溫度，只要滿足前述關係者即可並未特別限制，可視目的適宜選擇，但作為前述第一接著劑層之玻璃轉移溫度，150℃以上為較佳，155℃～190℃為更佳。
前述第一接著劑層之玻璃轉移溫度低於150℃時，於實用的環境中，有損連接信賴性。
作為前述第二接著劑層之玻璃轉移溫度，低於150℃為較佳。
前述第二接著劑層之玻璃轉移溫度為150℃以上時，即使前述絕緣性樹脂薄膜具有二層構造，有無法減低與IC晶片(LSI)界面之殘留應力的情形。
又，前述第一接著劑層與前述第二接著劑層為積層的狀態下之本發明之前述絕緣性樹脂薄膜之玻璃轉移溫度並未特別限制，可視目的適宜選擇，但148℃～155℃為較佳。
前述絕緣性樹脂薄膜之玻璃轉移溫度低於148℃時，於實用環境中有損連接信賴性，超過155℃時，有無法減低與IC晶片(LSI)界面之殘留應力的情形。
又，作為前述第一接著劑層之DSC發熱高峰溫度與前述第二接著劑層之DSC發熱高峰溫度之差，並未特別限制，可視目的適宜選擇，但7℃～10℃為較佳。
前述DSC發熱高峰溫度之差低於7℃時，無法於連接時僅使前述第二接著劑層流動，超過10℃時，於連接時無法僅使前述第二接著劑層硬化，成為發生不適合的原因。
再者，前述第一接著劑層與前述第二接著劑層為積層的狀態之本發明前述絕緣性樹脂薄膜之DSC發熱高峰溫度並未特別限制，可視目的適宜選擇，但118℃～125℃為較佳。
前述絕緣性樹脂薄膜之DSC發熱高峰溫度低於118℃時，硬化速度變快(低溫硬化被促進)，無法充分排除樹脂，成為發生不適合的原因，超過125℃，連接時無法充分硬化，成為發生不適合的原因。
又，於前述第一接著劑層與前述第二接著劑層之線膨張係數α1之差的絕對值較10小，線膨張係數α2之差的絕對值較30小者為較佳。此場合，於可維持尺寸安定性的點為有利。
作為於前述第一接著劑層及前述第二接著劑層之線膨張係數α1及α2，只要滿足前述關係者即可並未特別限制，可視目的適宜選擇，但於可維持連接信賴性的點，作為前述第一接著劑層及前述第二接著劑層之線膨張係數α1，以21ppm/℃～40ppm/℃為較佳，作為線膨張係數α2，以100ppm/℃～140ppm/℃為較佳。
-第一接著劑層-
前述第一接著劑層配置於前述基板側。
作為前述基板並未特別限制，可視目的適宜選擇，例如，玻璃環氧基板、剛性基板、撓性配線板等。
前述第一接著劑層至少含有第一樹脂及前述無機充填材，較佳為偶合劑，更視必要適宜選擇含有其他成分而成。
作為前述第一樹脂，只要具有與後述的第二接著劑層中的第二樹脂相異的硬化速度即可，並未特別限制，可視目的適宜選擇，但可舉例例如，環氧樹脂、高分子成分(膜成分)而成的有機樹脂、應力緩和劑等。
作為前述環氧樹脂，較佳可舉例例如，萘型環氧樹脂等。
作為成為前述高分子成分(膜成分)的有機樹脂，較佳可舉例例如，苯氧樹脂等。
作為前述應力緩和劑，較佳可舉例例如，PB(聚丁二烯橡膠)、丙烯酸橡膠、丙烯腈橡膠、EVA、或橡膠變性環氧樹脂等。
前述第一樹脂可使用單獨1種，亦可兩種以上併用。
作為前述第一樹脂之前述第一接著劑層中的含量並未特別限制，可視目的適宜選擇，但30質量%～60質量%為較佳。
前述含量低於30質量%時，作為熱硬化性接著劑之性能會降低，超過60質量%時，供給作為薄膜狀接著劑者變困難。
又，前述第一樹脂與硬化劑併用者為較佳。此時，可提升耐回流(reflow)性。
作為與前述第一樹脂併用的前述硬化劑並未特別限制，可視目的適宜選擇，例如，可使用2-乙基4-甲基咪唑所代表的咪唑類、其他有機胺類作為陰離子系硬化劑。又，可使用硫塩、鎓鹽、銨螯合劑作為陽離子系硬化劑。再者，亦可較佳使用以絕緣性樹脂被膜將此等之硬化劑膠囊化的潛在性硬化劑。
作為前述硬化劑之前述第一接著劑層中的含量並未特別限制，可視目的適宜選擇，但5質量%～15質量%為較佳。
含有前述偶合劑時，可提升IC與玻璃環氧基板之接著強度。
作為前述偶合劑並未特別限制，可視目的適宜選擇，例如，具有環氧基的烷氧矽烷、具有聚丙烯酸基的烷氧矽烷等之矽烷偶合劑。
作為前述偶合劑之前述第一接著劑層中的含量並未特別限制，可視目的適宜選擇，但0.1質量%～5質量%為較佳。
前述含量低於0.1質量%時，無法使連接強度提升，一旦超過5質量%，連接時會發生孔隙。
作為前述其他成分並未特別限制，可視目的適宜選擇。
例如調製含有第一樹脂、無機充填材、硬化劑、應力緩和劑、偶合劑、更視必要之其他成分的第一接著劑層用塗布液，經由將此第一接著劑層用塗布液塗布於基材上等可形成前述第一接著劑層。前述塗布並未特別限制，可視目的適宜選擇，例如棒塗布法、旋轉塗布法、刮刀塗布法、浸漬塗布法等。
-第二接著劑層-
前述第二接著劑層配置於前述電子零件側。
作為前述電子零件並未特別限制，可視目的適宜選擇，例如，半導體晶片、電阻元件、COB(基板上覆晶封裝(Chip On Board))裝置、COF(薄膜覆晶封裝(Chip On Film))裝置、TAB(卷帶式晶粒接合(Tape Automated Bonding))裝置等。
前述第二接著劑層係至少含有第二樹脂及前述無機充填材，較佳含有偶合劑，更視必要適宜選擇含有其他成分而成。
作為前述第二樹脂，只要具有與前述第一接著劑層中的第一樹脂不同的硬化速度者即可並未特別限制，可視目的適宜選擇，但例如，較佳舉例環氧樹脂、熱可塑性樹脂等。
作為前述環氧樹脂，例如較佳舉例雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂等。
作為前述熱可塑性樹脂，較佳可使用與前述第一樹脂相同的樹脂。
前述第二樹脂可以單獨使用一種，亦可兩種以上併用。
作為前述第二樹脂之於前述第二接著劑層之含量並未特別限制，可視目的適宜選擇，但30質量%～60質量%為較佳。
前述含量低於30質量%時，會降低作為熱硬化性接著劑之性能，一旦超過60質量%，供給作為薄膜狀接著劑會變困難。
又，前述第二樹脂與硬化劑併用者為較佳，較佳可使用可與前述第一樹脂併用的硬化劑。
再者，前述第二接著劑層具有偶合劑者為較佳，該偶合劑及其含量與前述第一接著劑層中的偶合劑相同。
作為前述其他成分，並未特別限制，可視目的適宜選擇。
調製例如含有第二樹脂、無機充填材、偶合劑、硬化劑、更視要含有其他成分的第二接著劑層用塗布液，經由將此第二接著劑層用塗布液塗布於前述第一接著劑層上可形成前述第二接著劑層係，此結果可獲得由第一接著劑層及第二接著劑層而成的絕緣性樹脂薄膜。
又，將前述第二接著劑用塗布液塗布於剝離薄膜上而形成第二接著劑層。將製作的前述第一接著劑層與前述第二接著劑層以層積法貼合，獲得由第一接著劑層及第二接著劑層而成的絕緣性樹脂薄膜。
前述塗布並未特別限制，可視目的適宜選擇，例如棒塗布法、旋轉塗布法、刮刀塗布法、浸漬塗布法等。
-中間層-
前述中間層設置於前述第一接著劑層與前述第二接著劑層之間者為較佳。
前述中間層至少含有第三樹脂及前述無機充填材，較佳含有偶合劑，更視必要適宜選擇含有其他成分。
作為前述第三樹脂、無機充填材、及偶合劑，可使用與前述第二接著劑層相同者，此等之含量亦與前述第二接著劑層相同，可與第二接著劑層同樣的製作。
作為前述中間層之厚度，並未特別限制，可視目的適宜選擇，但為前述第二接著劑層之厚度之10%～90%為較佳。
-其他層-
作為前述其他層，並未特別限制，可視目的適宜選擇，例如，可舉例剝離層。
作為前述剝離層，關於其形狀、構造、大小、厚度、材料(材質)等未特別限制，可視目的適宜選擇，但剝離性良好者或耐熱性高者為較佳，例如，較佳可舉例經聚矽氧烷等之剝離劑塗布的剝離PET(聚對苯二甲酸乙二醇酯)片等。又，亦可使用PTFE(聚四氟乙烯)片。
本發明之前述絕緣性樹脂薄膜會抑制孔隙之發生，賦與前述電子零件與前述基板充分的密著力，獲得優異的連接信賴性，故可適用於各種電子零件與基板之接合，尤其適合於COB(Chip On Board)用NCF(非導電性薄膜(Non Conductive Film))。
(接合體)
本發明之接合體藉由本發明前述絕緣性樹脂薄膜使基板與電子零件接合，且於前述基板之電極與於前述電子零件之金凸塊成為電連接。
又，關於本發明之前述絕緣性樹脂薄膜、前述基板、及前述電子零件之詳細說明如上所述。
其中，使用本發明之前述絕緣性樹脂薄膜的接合體之一例使用圖式説明。例如，如第1圖所示，接合體100具有作為基板之玻璃環氧基板10、電子零件(IC晶片)11、及絕緣性樹脂薄膜12。絕緣性樹脂薄膜12中之第一接著劑層12A配置於基板10側，第二接著劑層12B配置於IC晶片11側。之後經由使IC晶片11之金凸塊11A、玻璃環氧基板10之電極10A導通，玻璃環氧基板10與IC晶片11作電連接。
於本發明之前述接合體，本發明之前述絕緣性樹脂薄膜係至少具有各自硬化速度不同的接著劑層的二層構造，前述第二接著劑層之硬化收縮率被改善。
又，因前述第一接著劑層與前述第二接著劑層之線膨張係數之差小，於回流處理，防止前述金凸塊之浮動，可抑制前述電子零件之剝離。又，因改善前述第二接著劑層之硬化收縮，PCT後亦可確保良好密著力(晶片剪切強度)，可獲得優異的連接信賴性。
(接合體之製造方法)
本發明之接合體之製造方法至少包含接合步驟，更包含視必要適宜選擇的其他步驟。
＜接合步驟＞
前述接合步驟係將基板中的電極與電子零件中的金凸塊隔著本發明之前述絕緣性樹脂薄膜成為對向，經由將前述基板與前述電子零件加熱押壓，而接合前述基板與前述電子零件的步驟。
又，關於前述基板、前述電子零件、及前述絕緣性樹脂薄膜之詳細說明如上述。
前述加熱係連接時間20秒左右下進行溫度170℃～200℃之加熱。
前述押壓依前述電子零件之種類而異，例如，IC晶片之場合，推力20g/Bump～200g/Bump下進行3～30秒。
又，接合可經超音波及熱來進行。
由以上步驟，前述基板與前述電子零件被接合，前述基板中的電極與前述電子零件中的金凸塊經電連接。
本發明之前述接合體之製造方法中由於使用本發明之前述絕緣性樹脂薄膜，防止前述金凸塊之浮動，PCT後亦具有充分密著力(晶片剪切強度)，可有效率地製造連接信賴性優異的接合體。
【實施例】
以下，舉實施例及比較例為例以更具體説明本發明，但本發明並未限於下述任一實施例。
-接著劑層用塗布液之調製-
表1所示的各材料使用表1所示的質量份，經由於甲苯及乙酸乙酯之1：1混合溶劑中均勻混合，而調製各接著劑層用塗布液。
表1中，作為環氧樹脂之商品名「HP4032D」係大日本油墨化學工業股份有限公司製之萘型環氧樹脂，商品名「EP828」係Japan Epoxy Resin公司製之Bis-A型環氧樹脂，商品名「HP7200H」係大日本油墨化學工業股份有限公司製之二環戊二烯型環氧樹脂。
作為硬化劑之商品名「Novacure 3941HP」係旭化成化學品股份有限公司製之胺系硬化劑經微膠囊化的微膠囊型胺系環氧硬化劑。
作為高分子成分而成的有機樹脂之商品名「YP50」係東都化成股份有限公司製之雙酚A型苯氧樹脂，作為應力緩和劑之商品名「PKB1003」係Resinous化成公司製之橡膠變性環氧樹脂。
作為無機充填材之商品名「SOE2」係Admatechs公司製之熔融矽石。
作為偶合劑之商品名「A-187」係Momentive Performance Materials公司製之具有環氧基的偶合劑。
(比較製造例1)
-僅A層而成的絕緣性樹脂薄膜之製作-
將表1所示組成之A層用塗布液，使用棒塗器塗布於剝離薄膜上，於70℃5分鐘烘箱中使有機溶劑乾燥，獲得厚度50μm之絕緣性樹脂薄膜。
(比較製造例2)
-僅由B層(具有矽石)(1)而成的絕緣性樹脂薄膜之製作-
將表1所示組成之B層(具有矽石)(1)用塗布液，使用棒塗器塗布於剝離薄膜上，於70℃5分鐘烘箱中使有機溶劑乾燥，獲得厚度50μm之絕緣性樹脂薄膜。
(製造例1)
-二層構造之絕緣性樹脂薄膜之製作-
將表1所示組成之A層用塗布液，使用棒塗器塗布於剝離薄膜上，於70℃5分鐘烘箱中使有機溶劑乾燥，形成厚度25μm之A層。
將表1所示組成之B層(具有矽石)(1)用塗布液，使用棒塗器塗布於剝離薄膜上，於70℃5分鐘烘箱中使有機溶劑乾燥，形成厚度25μm之B層(具有矽石)(1)。
將預先製作的A層及B層(具有矽石)(1)以層積法貼合，獲得總厚度50μm之絕緣性樹脂薄膜。
(製造例2)
-二層構造之絕緣性樹脂薄膜之製作-
除各自將製造例1中A層之厚度變成40μm、B層(具有矽石)(1)之厚度變成10μm而形成以外，與製造例1同樣地製作總厚度50μm之絕緣性樹脂薄膜。
(比較製造例3)
-二層構造之絕緣性樹脂薄膜之製作-
將表1所示組成之A層用塗布液，使用棒塗器塗布於剝離薄膜上，於70℃5分鐘烘箱中使有機溶劑乾燥，形成厚度40μm之A層。
將表1所示組成之B層(無矽石)用塗布液，使用棒塗器塗布於剝離薄膜上，於70℃5分鐘烘箱中使有機溶劑乾燥，形成厚度10μm之B層(無矽石)。
將預先製作的A層及B層(無矽石)以層積法貼合，獲得總厚度50μm之絕緣性樹脂薄膜。
(比較製造例4)
-二層構造之絕緣性樹脂薄膜之製作-
於製造例1，A層之厚度以47μm、B層(具有矽石)(1)之厚度以3μm形成，來嘗試絕緣性樹脂薄膜之製作，但3μm厚之薄膜無法良好獲得再現性。
(比較製造例5)
-二層構造之絕緣性樹脂薄膜之製作-
除各自將製造例1中A層之厚度變為10μm，B層(具有矽石)(1)之厚度變成40μm來形成以外，與製造例1同樣地，製作總厚度50μm之絕緣性樹脂薄膜。
(比較製造例6)
-含有同一種樹脂的二層構造之絕緣性樹脂薄膜之製作-
將表1所示組成之B層(具有矽石)(1)用塗布液，使用棒塗器塗布於剝離薄膜上，於70℃5分鐘烘箱中使有機溶劑乾燥，形成厚度25μm之B層(具有矽石)(1)。
將表1所示組成之B層(無矽石)用塗布液，使用棒塗器塗布於剝離薄膜上，於70℃5分鐘烘箱中使有機溶劑乾燥，形成厚度25μm之B層(無矽石)。
將預先製作的B層(具有矽石)(1)及B層(無矽石)以層積法貼合，獲得總厚度50μm之絕緣性樹脂薄膜。
所獲得的絕緣性樹脂薄膜由含有相同樹脂材料的二層所構成，具有一層含有無機充填材，另一層不含有無機充填材的構造。
(比較製造例7)
-僅由B層(具有矽石)(2)而成的絕緣性樹脂薄膜之製作-
將表1所示組成之B層(具有矽石)(2)用塗布液，使用棒塗器塗布於剝離薄膜上，於70℃5分鐘烘箱中使有機溶劑乾燥，獲得厚度50μm之絕緣性樹脂薄膜。
(比較製造例8)
-僅由C層(中間層)而成的絕緣性樹脂薄膜之製作-
將表1所示組成之C層(中間層)用塗布液，使用棒塗器塗布於剝離薄膜上，於70℃5分鐘烘箱中使有機溶劑乾燥，獲得厚度50μm之絕緣性樹脂薄膜。
(製造例3)
-二層構造之絕緣性樹脂薄膜之製作-
將表1所示組成之A層用塗布液，使用棒塗器塗布於剝離薄膜上，於70℃5分鐘烘箱中使有機溶劑乾燥，形成厚度25μm之A層。
將表1所示組成之B層(具有矽石)(2)用塗布液，使用棒塗器塗布於剝離薄膜上，於70℃5分鐘烘箱中使有機溶劑乾燥，形成厚度25μm之B層(具有矽石)(2)。
將預先製作的A層及B層(具有矽石)(2)以層積法貼合，獲得總厚度50μm之絕緣性樹脂薄膜。
(製造例4)
-三層構造之絕緣性樹脂薄膜製作-
將表1所示組成之A層用塗布液，使用棒塗器塗布於剝離薄膜上，於70℃5分鐘烘箱中使有機溶劑乾燥，形成厚度25μm之A層。
將表1所示組成之C層(中間層)用塗布液使用棒塗器塗布於剝離薄膜上，於70℃5分鐘烘箱中使有機溶劑乾燥，形成厚度10μm之C層(中間層)。
將表1所示組成之B層(具有矽石)(2)用塗布液使用棒塗器塗布於剝離薄膜上，於70℃5分鐘烘箱中使有機溶劑乾燥，形成厚度15μm之B層(具有矽石)(2)。
將預先製作的A層、C層(中間層)、及B層(具有矽石)(2)依序以層積法貼合，獲得總厚度50μm之絕緣性樹脂薄膜。
於所獲得的各絕緣性樹脂薄膜，測量玻璃轉移溫度、DSC發熱高峰溫度、線膨張係數α1及α2，以及硬化收縮率。結果示於表2～表4。
[玻璃轉移溫度]
經由於180℃、30分鐘之條件下熱壓，製作完全硬化樣品，製作長度50mm、寬度5mm、高度0.05mm之測試片，依據JIS K7244測定前述玻璃轉移溫度。
[DSC發熱高峰溫度]
前述DSC發熱高峰溫度使用DSC測定機(「EXSTAR6000」；Seiko Instruments公司製)測量。
[線膨張係數α1及α2]
經由於180℃、30分鐘之條件熱壓，製作完全硬化樣品，製作長度15mm、直徑5mm之圓柱之測試片，依據JIS K7197測量前述線膨張係數α1及α2。
[硬化收縮率]
使用比重瓶，由未硬化物與硬化物之試料密度測定前述硬化收縮率。
(實施例1)
-接合體之製造-
使用製造例1所獲得的絕緣性樹脂薄膜，進行基板(PCB)與電子零件(IC晶片)之接合。
作為評價基材，準備評價用基板(玻璃環氧基板、「MCL-E-679LD」；日立化成工業股份有限公司製、厚度0.6mm)、及評價用IC晶片(Sony Chemical ＆ Information Device股份有限公司製、大小6.3mm×6.3mm、厚度0.4mm、Au金凸塊、150μm節距、鈍化(passivation)PID)。
＜接合步驟＞
之後，以A層成為於基板側、B層(具有矽石)(1)成為於IC晶片側的方式，配製絕緣性樹脂薄膜，經由180℃、20秒、10kgf/IC之條件下加熱押壓，將IC晶片與基板接合而獲得接合體。
(實施例2)
-接合體之製造-
除將於實施例1中的製造例1之絕緣性樹脂薄膜替換為製造例2之絕緣性樹脂薄膜以外，與實施例1同樣進行來製造接合體。
(比較例1)
-接合體之製造-
除將於實施例1中的製造例1之絕緣性樹脂薄膜替換為比較製造例1之絕緣性樹脂薄膜以外，與實施例1同樣進行來製造接合體。
(比較例2)
-接合體之製造-
除將於實施例1中的製造例1之絕緣性樹脂薄膜替換為比較製造例2之絕緣性樹脂薄膜以外，與實施例1同樣進行來製造接合體。
(比較例3)
-接合體之製造-
除將實施例1中的A層於IC晶片側、B層(具有矽石)(1)於基板側的方式配置以外，與實施例1同樣進行來製造接合體。
(比較例4)
-接合體之製造-
除將實施例1中的製造例1之絕緣性樹脂薄膜替換為比較製造例3之絕緣性樹脂薄膜以外，與實施例1同樣進行來製造接合體。
(比較例5)
-接合體之製造-
將實施例1中的製造例1之絕緣性樹脂薄膜替換為比較製造例4之絕緣性樹脂薄膜，嘗試加熱押壓，但比較製造例4如前述，無法再現性良好地製造厚度3μm之絕緣性樹脂薄膜。因此無法獲得接合體。
(比較例6)
-接合體之製造-
除將於實施例1中的製造例1之絕緣性樹脂薄膜替換為比較製造例5之絕緣性樹脂薄膜以外，與實施例1同樣進行來製造接合體。
(比較例7)
-接合體之製造-
除將實施例1中的製造例1之絕緣性樹脂薄膜替換為比較製造例6之絕緣性樹脂薄膜，B層(具有矽石)(1)配置於基板側、B層(無矽石)配至於IC晶片側的方式以外，與實施例1同樣進行來製造接合體。
(比較例8)
-接合體之製造-
除將於實施例1中的製造例1之絕緣性樹脂薄膜替換為比較製造例7之絕緣性樹脂薄膜以外，與實施例1同樣進行來製造接合體。
(實施例3)
-接合體之製造-
除將於實施例1中的製造例1之絕緣性樹脂薄膜替換為製造例3之絕緣性樹脂薄膜，A層配置於基板側、B層(具有矽石)(2)配置於IC晶片側的方式以外，與實施例1同樣進行來製造接合體。
(實施例4)
-接合體之製造-
除將於實施例1中的製造例1之絕緣性樹脂薄膜替換為製造例4之絕緣性樹脂薄膜，A層配置於基板側、B層(具有矽石)(2)配置於IC晶片側的方式以外，與實施例1同樣進行來製造接合體。
其次，於所獲得的各接合體，如以下之方式，測量連接電阻及晶片剪切強度的同時，進行外觀評價。結果示於表2～表4。
[連接電阻]
於初期、吸濕回流後、及壓力鍋試驗(PCT)後，各別使用試驗器測量前述連接電阻。
其中，前述吸濕回流於85℃及85%RH之吸濕條件下，24小時吸濕前處理後，於回流爐(Top溫度260℃)流通3次。
前述PCT於121℃、2atm、飽和之條件，進行96小時老化。
[晶片剪切強度]
前述晶片剪切強度使用1.5mm平方之各絕緣性樹脂薄膜，經由將IC晶片與基板熱壓著而固定的樣品，以試驗速度200μm/s，於初期及PCT後測量。之後由此等測量值算出維持率。
其中，前述PCT於121℃、2atm、飽和之條件下，進行20小時老化。
[外觀評價]
前述外觀評價於各接合體中的絕緣性樹脂薄膜部分之斷面，進行目視觀察，基於下述基準評價。
-評価基準-
○：如第2A圖所示，未觀察到孔隙。
△：如第2B圖所示，一部分觀察到孔隙。
×：如第2C圖所示，全面地觀察到孔隙。
由表2~表4之結果可知，實施例1~4之接合體未觀察到孔隙之發生，連接信賴性良好，PCT後之晶片剪切強度之維持率亦良好。尤其，與實施例1相比，位於基板(PCB)側的A層之厚度比率高，實施例2之接合體提升晶片剪切強度之維持率。
比較例1及2之接合體因使用僅由A層及B層(具有矽石)(1)任一者而成的單層構造之絕緣性樹脂薄膜，觀 察到孔隙發生，而PCT後之連接電阻惡化。
比較例3之接合體，各自將硬化速度快的A層配置於IC晶片側，硬化速度慢的B層(具有矽石)(1)配置於基板側，觀察到孔隙發生，PCT後之連接電阻惡化，晶片剪切強度亦降低。
比較例4之接合體，因B層不含有無機充填材，全面地觀察到孔隙，且尺寸安定性低，故連接信賴性低。
比較例5之接合體，由於IC晶片側之B層厚度過薄，無法再現性良好地獲得絕緣性樹脂薄膜自體，比較例6，因基板側之A層厚度過小，全面地發生孔隙，且因凸塊連接部之接著劑層之玻璃轉移溫度降低，PCT後之連接電阻會惡化。
比較例7之接合體，同一種類之樹脂作為基材，經由無機充填材之有無構成二層，但全面地觀察到孔隙，且因尺寸安定性低，PCT後之連接信賴性低。
比較例8之接合體，因使用僅由B層(具有矽石)(2)而成的單層構造之絕緣性樹脂薄膜，觀察到孔隙發生，PCT後之連接電阻會惡化。
產業上之利用可能性
本發明之絕緣性樹脂薄膜因會抑制孔隙之發生，賦與電子零件與基板充分的密著力，而獲得優異的連接信賴性，可適合地使用於各種電子零件等與基板之接合，尤其是適用於COB(Chip On Board)用NCF(非導電薄膜(Non Conductive Film))。
本發明之接合體於PCT後亦具有充分密著力(晶片剪切強度)，連接信賴性優異。
本發明之接合體之製造方法可有效率地製造本發明之前述接合體。
10‧‧‧基板(玻璃環氧基板)
10A‧‧‧電極
11‧‧‧電子零件(IC晶片)
11A‧‧‧金凸塊
12‧‧‧絕緣性樹脂薄膜
12A‧‧‧第一接著劑層
12B‧‧‧第二接著劑層
100‧‧‧接合體
第1圖係表示本發明之接合體之一例的概略圖。
第2A圖係表示外觀評價為「○」之狀態的照片。
第2B圖係表示外觀評價為「△」之狀態的照片。
第2C圖係表示外觀評價為「×」之狀態的照片。
10．．．基板(玻璃環氧基板)
10A．．．電極
11．．．電子零件(IC晶片)
11A．．．金凸塊
12．．．絕緣性樹脂薄膜
12A．．．第1接著劑層
12B．．．第2接著劑層
100．．．接合體

Claims (6)

  1. 一種絕緣性樹脂薄膜，其為接合基板與電子零件的絕緣性樹脂薄膜，其特徵為：具有配置於前述基板側的第一接著劑層與配置於前述電子零件側的第二接著劑層，前述第一接著劑層及前述第二接著劑層含有無機充填材，前述第二接著劑層之DSC發熱高峰溫度較前述第一接著劑層之DSC發熱高峰溫度高，其中第一接著劑層之DSC發熱高峰溫度與第二接著劑層之DSC發熱高峰溫度之差係為7℃以上，且小於9.5℃，前述第一接著劑層之厚度為總厚度之50%~90%。
  2. 如申請專利範圍第1項之絕緣性樹脂薄膜，其中第一接著劑層與第二接著劑層之間具有中間層。
  3. 如申請專利範圍第1項之絕緣性樹脂薄膜，其中第一接著劑層之玻璃轉移溫度較第二接著劑層之玻璃轉移溫度高。
  4. 如申請專利範圍第1項之絕緣性樹脂薄膜，其中第一接著劑層與第二接著劑層中線膨張係數α1之差之絕對值較10小，線膨張係數α2之差之絕對值較30小。
  5. 一種接合體，其特徵為隔著絕緣性樹脂薄膜，使基板與電子零件接合，且前述基板中的電極與前述電子零件中的金凸塊成為電連接的接合體，其中絕緣性樹脂薄膜為接合基板與電子零件的絕緣性樹脂薄膜，其具有配置於前述基板側的第一接著劑層與配置於前述電子零件側的第二接著 劑層，前述第一接著劑層及前述第二接著劑層含有無機充填材，前述第二接著劑層之DSC發熱高峰溫度較前述第一接著劑層之DSC發熱高峰溫度更高，其中第一接著劑層之DSC發熱高峰溫度與第二接著劑層之DSC發熱高峰溫度之差係為7℃以上，且小於9.5℃，前述第一接著劑層之厚度為總厚度之50%~90%的絕緣性樹脂薄膜。
  6. 一種接合體之製造方法，其特徵為包含使基板中的電極與電子零件中的金凸塊隔著絕緣性樹脂薄膜成為對向，經由將前述基板與前述電子零件加熱押壓，而將前述基板與前述電子零件接合的接合步驟，其中接合基板與電子零件的絕緣性樹脂薄膜具有配置於前述基板側的第一接著劑層與配置於前述電子零件側的第二接著劑層，前述第一接著劑層及前述第二接著劑層含有無機充填材，前述第二接著劑層之DSC發熱高峰溫度較前述第一接著劑層之DSC發熱高峰溫度高，其中第一接著劑層之DSC發熱高峰溫度與第二接著劑層之DSC發熱高峰溫度之差係為7℃以上，且小於9.5℃，前述第一接著劑層之厚度為總厚度之50%~90%。
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