TWI467810B - A glass-ceramic sintered body, a reflective member using the same, a light-emitting device - Google Patents

A glass-ceramic sintered body, a reflective member using the same, a light-emitting device Download PDF

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Description

玻璃陶瓷燒結體，使用其之反射構件及發光元件搭載用基板，暨發光裝置
本發明係關於外形加工性優異的玻璃陶瓷燒結體、使用其之反射構件及發光元件搭載用基板、暨發光裝置。
近年，搭載發光元件的發光裝置係針對高輝度化及白色化能達改良，被利用為諸如行動電話、大型液晶電視等的背光源。其中，就從不僅具有高反射性，且相較於習知發光元件搭載用基板所使用合成樹脂之下，耐熱性及耐久性均優異，即便長期間曝曬於紫外線仍不會劣化的理由，玻璃陶瓷燒結體備受矚目。
例如專利文獻1有揭示：藉由陶瓷原料係使用硼矽酸玻璃、氧化鋁、諸如鈣等第2族元素、以及金屬鈮或氧化鈮，便在可見光區域中呈高反射率的玻璃陶瓷燒結體。
[先行技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2009-64842號公報
然而，專利文獻1所揭示的玻璃陶瓷燒結體係因為在該玻璃陶瓷燒結體中含有高硬度氧化鋁粒子，因而在使用諸如切割鋸刀等施行外形加工或切斷處理步驟中，會有在玻璃陶瓷 燒結體的表面上容易發生龜裂、或因脫粒而造成的缺陷等問題。
再者，該玻璃陶瓷燒結體會有在偏離可見光區域的近紫外線波長區域中，出現光反射率偏低的問題。
所以，本發明目的在於提供：在外形加工、切斷的處理步驟中，表面上不易發生龜裂、或因脫粒造成的缺陷，且在近紫外線波長區域中的光反射率高之玻璃陶瓷燒結體、以及使用其之反射構件及發光元件搭載用基板、暨發光裝置。
本發明的玻璃陶瓷燒結體係在玻璃相中含有：鈣長石相、鈮鈣礦相、及石英相，且上述玻璃相、上述鈣長石相、上述石英相、及上述鈮鈣礦相的合計含量係98質量%以上。
本發明的反射構件係由上述玻璃陶瓷燒結體構成。
本發明的發光元件搭載用基板係具備有絕緣基體與反射構件，該絕緣基體係具備有用以搭載發光元件的搭載部；該反射構件係在該絕緣基體的上述搭載部側，設置呈包圍上述搭載部之狀態；上述絕緣基體與上述反射構件中至少其中一者係由上述玻璃陶瓷燒結體構成。
本發明的發光裝置係在上述發光元件搭載用基板的上述搭載部上具備發光元件。
根據本發明，可獲得由在外形加工、切斷的處理步驟中、 表面上不易發生龜裂、或因脫粒造成的缺陷，且在近紫外線波長區域中的光反射率高之玻璃陶瓷燒結體、以及使用其之反射構件及發光元件搭載用基板、暨發光裝置。
針對本實施形態的玻璃陶瓷燒結體一例，根據圖1進行說明。圖1(a)所示係本實施形態的玻璃陶瓷燒結體，母基板經切斷後的狀態立體示意圖，(b)係(a)的A-A線剖面圖。
本實施形態的玻璃陶瓷燒結體1係在玻璃相中具有：鈣長石相、石英相、及鈮鈣礦相，且該等玻璃相、鈣長石相、石英相、及鈮鈣礦相的合計含量係98質量%以上。
本實施形態的玻璃陶瓷燒結體1之情況，因為成為在玻璃相的基質中，存在有鈣長石相、石英相及鈮鈣礦相等結晶相構成，因而玻璃陶瓷燒結體1的表面便被玻璃相覆蓋。所以，可縮小在玻璃陶瓷燒結體1的表面附近，因結晶相或填料脫粒而造成的缺損等缺陷。
再者，本實施形態的玻璃陶瓷燒結體1係玻璃相中所含結晶相中，即便硬度最高的石英(α-石英)亦是為莫氏硬度(Mohs hardness)7左右，因而相較於含有諸如氧化鋁(莫氏硬度9)等莫氏硬度較高於7之結晶相的玻璃陶瓷燒結體1之下，在外形加工、切斷的處理步驟中，不僅玻璃陶瓷燒結體1的表面就連內部亦均可縮小龜裂及因脫粒等而造成缺陷3的尺寸。
本實施形態的玻璃陶瓷燒結體1係如上述，在玻璃相中具有：石英相(α-石英、折射率1.45)、及鈣長石(CaAl2 Si2 O8 、折射率1.58)相，更含有作為主相的鈮鈣礦相(CaNb2 O6 、折射率2.2~2.4)。藉此，在可見光線波長區域(波長400~700nm)中的光反射率可達80%以上，且在波長在較可見光線波長區域更短的的近紫外線波長區域(380nm以下)中之光反射率可達69%以上。
理由係玻璃陶瓷燒結體的表面被玻璃相所覆蓋，在表面的玻璃相中及該玻璃相的下層側，形成於石英相周圍混雜分散著鈣長石相與鈮鈣礦相的構造所致。此情況，鈣長石相及鈮鈣礦相最好係平均粒徑1μm左右(粒徑範圍係0.1~1.5μm)，依此當鈣長石相及鈮鈣礦相的平均粒徑較小之情況，粒徑較小的結晶相對應波長較短的光可予以反射。又，在玻璃陶瓷燒結體的表面附近容易引發光的亂反射。
相對於此，當在玻璃陶瓷燒結體1中所含的玻璃相、鈣長石相、石英相、及鈮鈣礦相之合計含量較少於98質量%時，在外形加工時容易發生尺寸較大的缺陷，又在近紫外線波長區域(380nm以下)的光反射率較低於69%。
再者，本實施形態的玻璃陶瓷燒結體中，將玻璃相含量設為16~28質量%、鈣長石相含量設為33~45質量%、石英相含量設為5~20質量%、及鈮鈣礦相含量設為17~46質量%，且將石英相平均粒徑設為1.8~9.0μm時，便可使在380nm 以下的波長區域中之光反射率成為85%以上。
再者，本實施形態玻璃陶瓷燒結體的玻璃相含量設為18~27質量%、鈣長石相含量設為36~45質量%、石英相含量設為5~10質量%、及鈮鈣礦相比例設為23~41質量%，且將石英相平均粒徑設為1.8~3.6μm時，便可使在380nm以下的波長區域中之光反射率成為87%以上的更高值。
其次，針對將本實施形態的玻璃陶瓷燒結體1使用於發光元件搭載用基板的例子進行說明。圖2所示係本實施形態的發光元件搭載用基板一例之剖面圖。
本實施形態的發光元件搭載用基板係具備有：絕緣基體13、導體層15及貫通導體17，該絕緣基體13係具備有用以搭載發光元件(未圖示)的搭載部11；該導體層15係設置於絕緣基體13的上面及下面；該貫通導體17係為將在絕緣基體13的上面及下面所設置導體層15彼此間予以連接。更在絕緣基體13的上面設有依包圍搭載部11方式設置的反射構件19，絕緣基體13及反射構件19中至少其中一者係由本實施形態的玻璃陶瓷燒結體1構成。
依如上述，本實施形態的玻璃陶瓷燒結體1係切斷、研磨等外形加工性優異，可縮小在玻璃陶瓷燒結體1的表面所發生之缺陷3的尺寸，因而當將此種玻璃陶瓷燒結體1，使用為發光元件搭載用基板的絕緣基體13及反射構件19中至少其中一者時，便可獲得缺陷3較小，且不僅在可見光區域， 就連波長較短於400nm的近紫外線波長區域中，仍可呈現高反射率的發光元件搭載用基板。此情況，就從作為發光元件搭載用基板時，能降低外觀檢查時的不良率之觀點而言，缺陷3的尺寸(圖1(b)所示寬度w)，較佳係最大值在90μm以下。
再者，在上述發光元件搭載用基板的搭載部11上安裝著發光元件的發光裝置，因為構成發光元件搭載用基板的絕緣基體13及反射構件19中至少其中一者，不僅在可見光區域，就連波長較短於400nm的近紫外線波長區域中仍可呈現高反射率，因而橫跨廣波長範圍呈現高發光特性。
其次，針對本實施形態的玻璃陶瓷燒結體1之製造方法進行說明。首先，原料粉末係準備玻璃粉末、石英粉末、及Nb2 O5 粉末。此情況，玻璃粉末係就從較容易析出鈣長石相(CaAl2 Si2 O8 )相的理由，較佳係使用分別含有Si、B、Al、Ca、Mg、Zn的硼矽酸玻璃粉末。又，若使原料粉末中含有Nb2 O5 粉末，則在與構成玻璃粉末的Ca等鹼土族元素之氧化物間，較容易形成高折射率的鈮鈣礦相(CaNb2 O6 )，藉此可獲得具有較高光反射率的玻璃陶瓷燒結體1。此情況，原料粉末中所含的石英粉末含量較佳係2~20質量%、更佳係5~10質量%，石英粉末的平均粒徑較佳係1~30μm、更佳係4~10μm。
再者，原料粉末中所含Nb2 O5 粉末的含量較佳係5~40質 量%、更佳係20~35質量%，Nb2 O5 粉末最好使用平均粒徑較小於石英粉末的粉末，較佳係使用平均粒徑為0.3~1.0μm、更佳為0.3~0.8μm者。若原料粉末係使用平均粒徑在1μm以下的Nb2 O5 粉末，便可在石英相周圍形成微粒的鈮鈣礦相，且鈣長石相亦可微粒化，藉此可獲得在紫外線及近紫外線波長區域中的光反射率更加提高的玻璃陶瓷燒結體1。
其次，將玻璃粉末、石英粉末、及Nb2 O5 粉末，與有機載體一起使用諸如球磨機等攪拌混合機調製成形用混合體。
其次，將經調製之成形用混合體成形為既定形狀之後，再依800~1000℃溫度施行燒成，便可獲得本實施形態的玻璃陶瓷燒結體、或由該玻璃陶瓷燒結體構成的反射構件。
再者，製造發光元件搭載用基板的絕緣基體13時，將成形用混合體形成漿狀之後，利用諸如刮漿刀法等成形法成形為片狀成形體，接著對該片狀成形體利用沖孔加工形成貫通孔之後，在所製作片狀成形體中具有導體層15及貫通導體17之部分的片狀成形體上，使用以Ag或Cu為主成分的導體糊膏形成導體圖案。接著，將已形成導體圖案的片狀成形體、與視需要未形成導體圖案的片狀成形體予以組合積層所需層數，便製得初步積層體，然後利用既定條件施行燒成，便製得成為發光元件搭載用基板的母基板。
接著，藉由將母基板依既定尺寸切斷，便獲得本實施形態 的發光元件搭載用基板之絕緣基體13。當母基板係利用本實施形態的玻璃陶瓷燒結體形成時，可獲得在切斷或外形加工的處理步驟中，能抑制在表面上發生龜裂、與因脫粒而造成的缺陷，俾使外觀呈良好，且光的反射特性優異之發光元件搭載用基板。
[實施例]
首先，原料粉末係依表1所示比例秤量：依重量比率計具有SiO2 ：B2 O3 ：Al2 O3 ：CaO：MgO：ZnO=49：8：18：21：1：3比例組成的硼矽酸玻璃粉末(平均粒徑：2.5μm)、石英(α-石英)粉末、Nb2 O5 粉末(平均粒徑：0.5μm)、及氧化鋁粉末(平均粒徑：3μm)，接著相對於該原料粉末100質量份，添加丙烯酸黏結劑14質量份、可塑劑之DOP：5質量份、及含有溶劑之甲苯30質量份的有機載體，使用球磨機進行40小時左右的混合，製得漿料。接著，將該漿料使用刮漿刀法施行成形便製得平均厚度0.2mm的片狀成形體。另外，表1的No.23試料係玻璃粉末使用依重量比率計為SiO2 ：B2 O3 ：Al2 O3 ：CaO：BaO=43：8：6：5：38比例組成的硼矽酸玻璃粉末(平均粒徑：2.5μm)。
其次，將該片狀成形體貼合3片，經加壓積層而製得初步積層體後，依表1所示最高溫度施行1小時燒成，便製得長、寬、厚分別為60mm、50mm、0.4mm的母基板。
其次，將母基板利用切割鋸刀(DISCO公司製DAD3350) 進行切斷，便製得長、寬、厚分別為約50mm、約5mm、約0.4mm的試料片10個。接著，針對經切斷的10個試料片使用實體顯微鏡進行觀察，觀察試料片所發生的缺損等缺陷，稜線垂直方向的寬度最大值如表1所示。經切斷後的試料片均僅在稜線附近出現微小缺損(脫落)。
其次，將片狀成形體2片貼合，利用加壓積層而製作初步積層體之後，施行切斷，再依照與缺損評價所使用基板為相同的條件施行燒成，製得反射率測定用基板。反射率測定用基板的尺寸係長、寬、厚分別為30mm、30mm、0.25mm。針對所製作反射率測定用基板的反射率，使用分光測色計(Konica Minolta製CM-3700d)依波長360~720nm範圍進行測定，並從全反射率求取360nm、430nm、540nm、700nm中的反射率。
再者，玻璃陶瓷燒結體中所存在各結晶相及玻璃相的比例，係將玻璃陶瓷燒結體予以粉碎，藉由將利用X射線繞射所獲得主尖峰位置，對照於JCPDS進行鑑定並施行Rietveld分析而求得。
玻璃陶瓷燒結體中所含石英相的平均粒徑，係將從母基板所切取的玻璃陶瓷燒結體其中一部分埋藏於樹脂中，經施行截面研磨之後，再針對所研磨的試料使用掃描式電子顯微鏡拍攝內部組織的照片，在該照片上描繪納入約50個的圓，選擇在圓內及圓周上的結晶粒子，接著將各結晶粒子的輪廓 施行影像處理而求取各結晶粒子的面積，計算出經取代為具有相同面積圓之時的直徑，且由其平均值進行求取。此時利用掃描式電子顯微鏡所具備的X射線電子微探分析儀，鑑定結晶相中所含的主成分元素，將除Si以外僅有檢測出氧的結晶相鑑定為石英相。
由表1的結果得知，試料No.1~19、21、25及26，在使用切割鋸刀進行的切斷加工中，脫落寬度在90μm以下。又，該等試料係波長360~700nm中的反射率均達69%以上。
再者，玻璃陶瓷燒結體中所含玻璃相含量為16~28質量%、鈣長石相含量為33~45質量%、石英相含量為5~20質量%、及鈮鈣礦相含量為17~46質量%，且石英相平均粒徑為1.8~9.0μm的試料No.2~8、13、15~19及21，在360nm中的反射率達85%以上。
再者，玻璃陶瓷燒結體中所含玻璃相含量為18~27質量%、鈣長石相含量為36~45質量%、石英相含量為5~10質量%、及鈮鈣礦相含量為23~41質量%，且石英相平均粒徑為1.8~3.6μm的試料No.3~7及21，在360nm中的反射率達87%以上。
相對於此，取代石英(α-石英)粉末，改為使含有氧化鋁粉末5質量%以上的試料(試料No.20、27)，在使用切割鋸刀進行的切斷加工中，脫落寬度為100μm。
再者，玻璃相中，當鈣長石相、石英相及鈮鈣礦相任一結晶相有缺損時(試料No.22~24)，雖晶割加工時的脫落寬度在60μm以下，但在波長360nm中的光反射率均為68%以下而偏低。
1‧‧‧玻璃陶瓷燒結體
3‧‧‧缺陷
11‧‧‧搭載部
13‧‧‧絕緣基體
15‧‧‧導體層
17‧‧‧貫通導體
19‧‧‧反射構件
w‧‧‧寬度
圖1中，(a)係本實施形態的玻璃陶瓷燒結體，母基板經 切斷後的狀態立體示意圖，(b)係(a)的A-A線剖面圖。
圖2係本實施形態的發光元件搭載用基板一例剖面圖。
1‧‧‧玻璃陶瓷燒結體
3‧‧‧缺陷
w‧‧‧寬度

Claims (7)

  1. 一種反射構件，係在玻璃相中含有：鈣長石相、鈮鈣礦相及石英相，且係由上述玻璃相、上述鈣長石相、上述石英相及上述鈮鈣礦相的合計含量為98質量%以上之玻璃陶瓷燒結體所構成。
  2. 如申請專利範圍第1項之反射構件，其中，上述玻璃陶瓷燒結體係上述玻璃相含量為16~28質量%、上述鈣長石相含量為33~45質量%、上述石英相含量為5~20質量%及上述鈮鈣礦相含量為17~46質量%，且上述石英相的平均粒徑係1.8~9.0μm。
  3. 如申請專利範圍第1項之反射構件，其中，上述玻璃陶瓷燒結體係上述玻璃相含量為18~27質量%、上述鈣長石相含量為36~45質量%、上述石英相含量為5~10質量%及上述鈮鈣礦相含量為23~41質量%，且上述石英相的平均粒徑係1.8~3.6μm。
  4. 一種發光元件搭載用基板，係具備有：絕緣基體，其係具備有用以搭載發光元件的搭載部；及反射構件，其係在該絕緣基體的上述搭載部側，設置呈包圍上述搭載部之狀態；其中，上述絕緣基體與上述反射構件中至少其中一者係在玻璃相中含有鈣長石相、鈮鈣礦相及石英相，且上述玻璃相、上述鈣長石相、上述石英相及上述鈮鈣礦相的合計含量 係98質量%以上之玻璃陶瓷燒結體構成。
  5. 如申請專利範圍第4項之發光元件搭載用基板，其中，上述玻璃陶瓷燒結體係上述玻璃相含量為16~28質量%、上述鈣長石相含量為33~45質量%、上述石英相含量為5~20質量%及上述鈮鈣礦相含量為17~46質量%，且上述石英相的平均粒徑係1.8~9.0μm。
  6. 如申請專利範圍第4項之發光元件搭載用基板，其中，上述玻璃陶瓷燒結體係上述玻璃相含量為18~27質量%、上述鈣長石相含量為36~45質量%、上述石英相含量為5~10質量%及上述鈮鈣礦相含量為23~41質量%，且上述石英相的平均粒徑係1.8~3.6μm。
  7. 一種發光裝置，係在申請專利範圍第4至6項中任一項之發光元件搭載用基板的上述搭載部上，具備有發光元件。
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