TWI406440B - 具多數彼此堆疊有機電激發光單元之有機發光裝置 - Google Patents
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Description
本發明是關於一有機發光裝置,其具有複數個彼此堆疊的有機電激發光單元。
在顯示器或是發光源的領域中,有機電激發光(EL)裝置成為日益引人興趣的應用。此有機發光裝置或是有機發光二極體(OLEDs)是電子裝置,若是施加電位於其上,就會發光。
此OLED的結構依序包含伊陽極、一有機電激發光媒介以及一陰極。該電激發光媒介是位於該陽極與該陰極之間,且通常包含一有機電洞傳輸層(HTL)以及一電子傳輸層(ETL)。在接近HTL與ETL之間的介面上發光,該介面處是電子與電洞結合形成激子。此一層結構是由1987年Tang等人發表於Applied Physics Letters,51,913「有機電激發光二極體」中使用,通稱為US-A-4,769,292,其是首次說明高效能的OLED。
而後,已經揭露許多其他的有機層結構。一範例為三層OLED,其是在該HTL與ETL之間包含一有機發光層(EML),例如1988年Adachi等人發表於Japanese Journal of Applied Physics,27,L269「具有三層結構的有機薄膜中電激發光」,以及1989年Tang等人發表於Journal of Applied Physics,65,3610「摻雜有機薄膜的電激發光」。該EML包
含一主體材質摻雜一客體材質,然而也可以由單一材質形成整齊的發光層。再者,該EML可包含兩或多次層。而後,該層結構稱為HTL/EML/ETL。其他的發展顯示多層OLED另外分別包含一電洞注入層(HIL)以及/或一電子注入層(EIL),以及/或一電洞阻止層(HBL),以及/或一電子阻止層(EBL),以及/或在該EML與該HTL與/或ETL之間有其他型式的中間層。由於該中間層限制該激子與該電荷載體在發射區域內,並且將該發射區域與傳輸層的介面抑制最小化,因而這些發展更進一步地改良裝置效能。其亦降低自該傳輸層至該發射區域的注入障礙,因而造成該電激發光裝置的降低操作電壓。
藉由使用EP 0 498 979 A1所揭露的摻雜電荷載體傳輸層,可達到該OLED效能的另一改良。
為達此目的,該ETL摻雜一電子提供者,例如一鹼金屬,而該HTL摻雜一電子接受體,例如F4-TCNQ。使用摻雜傳輸層的OLED已知為PIN-OLED。其特徵是極低的操作電壓,通常是接近發光波長所設定的熱動能限制。
為了更進一步改善OLED的效能,例如操作壽命或是電流效率,已經提出堆疊的或是串聯的OLED結構,其中垂直堆疊數個個別的OLED。在此堆疊的有機電激發光裝中,由於個別OLED是連接成一列,該OLED效能的改善通常是貢獻於操作電流密度整個降低結合增加操作電壓。由於該有機層中所注入與傳輸的電流較低,所以此一設計造成該有機層的張力較低。
此外,在一裝置中數個OLED的堆疊使得在一裝置中混合不同的顏色,例如用以產生白光發射裝置。
例如可以藉由垂直堆疊數個OLED,而達到堆疊或串聯的有機電激發光裝置,該OLED是獨立連接至一電源,因而可以獨立發射顏色相同或是不同的光。此設計是用於全彩色顯示器或是具有增加整合密度的其他發射裝中(US-A-5,703,436,US-A-6,274,980)。
為了避免在該堆疊裝置中需要連接各個個別的OLED,提出另一種設計,其中垂直堆疊數個OLED而不在單位堆疊中各自定位。亦即例如在各個OLED之間,放置電阻低於0.1Ocm的一中間傳導層,其所包含的材質例如金屬、金屬合金或是透明的傳導氧化物(US-A-6,107,734,US-A-6,337,492)。
或者,使用文件US 2003/0189401 A1所揭露的非傳導電荷產生層以取代該傳導中間層。
再者,文件EP 1 478 025 A2揭露在各個OLED之間以一n型摻雜有機層與一p型摻雜有機層形成連接單元的配置,其中各層的電阻大於10Ocm。然而此方法需要在各個該連接單元中形成額外的兩層,成為p-n-接面,作為各個OLED之間的薄片。在最簡單的例子中,由該連接單元所堆疊的各單一OLED單元是由兩層結構所製成,其包含一電洞傳輸層以及一電子傳輸層。
文件EP 1 339 112 A2揭露一有機電激發光裝置,其具有堆疊的電激發光單元。該堆疊的有機電激發光裝置包含
伊陽極、一陰極、複數個有機電激發光單元,其位於該陽極與該陰極之間,以及一摻雜有機連接器,其是為於各個相鄰的有機電激發光單元之間。
以上該的所有方法皆需要在各個OLED之間導入至少一額外層,形成該堆疊的有機電激發光裝置。因此,習知技藝中,該裝置的製造過程需要額外的製成步驟,造成製造成本較高且生產量較低。在許多例子中,該額外的中間層或層甚至包含一或多種材質,其並非該裝置的該各個OLED單元或是陰極或是陽極中所使用,因此必須在製造過程中加入一或多種材質。再者,在該OLED裝置層構造中加入其他層,例如金屬或是其他中間層,可能因為吸收而造成額外的光損失。
除此之外,一般接受若是該堆疊單元的各個OLED之間加入適當的中間層,可完成堆疊的OLED裝置而無明顯的裝置效能損失。因此,必須接受此中間層的明顯缺點。
本發明之一目的是提供一具有複數個堆疊有機電激發光單元之改良的發光裝置,其製造程序簡單。除此之外,可降低製造成本。
藉由申請專利範圍第1項的具複數個堆疊有機電激發光單元的一發光裝置達到本發明之目的。申請專利範圍附屬項揭露本發明的有利發展。
根據本發明是提供一有機發光裝置,其包含:一陽極;
一陰極;以及複數個有機電激發光單元,其是彼此堆疊或是倒轉堆疊於該陽極與該陰極之間,各個該有機電激發光單元包含一電激發光區域;其中對於m>2:-至少不相鄰於該陽極或該陰極的有機電激發光單元包含一p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL),以及一n型摻雜電子傳輸層(n-ETL),其中在該p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)與該n型摻雜電子傳輸層(n-ETL)之間形成該電激發光區域(EML);-在該堆疊或該倒轉堆疊中,第k個(2≦k≦m-2)有機電激發光單元是直接接著第k+1個有機電激發光單元的該p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL),因而提供直接接觸在第k個有機電激發光單元(3k)的該n型摻雜電子傳輸層(n-ETL)與第k+1個有機電激發光單元的該p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL);以及-該第一有機電激發光單元包含一n型摻雜電子傳輸層(n-ETL),其是與該第二有機電激發光單元的該p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)接觸,以及第m個有機電激發光單元包含一p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL),其是與第(m-1)個有機電激發光單元的該n型摻雜電子傳輸層(n-ETL)接觸;以及其中對於m=2:-一第一電激發光單元包含一n型摻雜電洞傳輸層(n-ETL);-一第二電激發光單元包含一p型摻雜電洞傳輸層
(p-HTL);-該第一電激發光單元的該n型摻雜電子傳輸層(n-ETL)是與該第二有機電激發光單元的該p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)接觸。
相較於習知技藝,相鄰的有機電激發光單元之間並沒有提供中間層。發現若是在該各個有機電激發光單元亦指各個OLED單元的堆疊中,該n型摻雜ETL直接與相鄰OLED單元的p型摻雜HTL接觸,則可省略此中間層,而在相鄰的OLED單元之間介面處直接形成p-n-接面。
本發明製造堆疊的有機發光裝置,其中可省略在各個OLED之間加入任何型式的中間層。這可使得堆疊的OLED裝置製造更便宜,因為製程中不需要額外的材質沈積步驟,因而減少該裝置中的所有層數,以及減少該裝置中所使用的材質數目。
在一較佳實施例中,該p型摻雜HTL的固定是藉由高分子的p-摻質(>300g/mol),避免其移動至該n型摻雜ETL。在該n型摻雜ETL中,在一較佳實施例中,該n摻質的固定是藉由在基質材質例如BPen或是相同材質與該摻質例如Cs或是任何其他鹼金屬之間形成一複合物,或是使用具高分子量(>300g/mol)的n-摻質。然而,以上該的兩種原理通常可用於HTL與ETL。
在一較佳實施例中,基礎電極與相鄰該基礎電極的電激發光單元之間的接觸區域以及與頂部電極相鄰的電激發光單元與該頂部電極之間的接觸區域可用不同方式形成,
以將該有機層的介面優化為傳導電極。例如,已知ITO電極頂部的碳氟化物中間層(CFx
)改善與相鄰電洞傳輸層的介面穩定性。例如LiF或是低功函數材質自頂部電極注入至相鄰的電子傳輸層。可使用此一有利的中間層結合本發明。
在本發明的一較佳實施例中,該堆疊的有機電激發光單元包含以下層至少其一:一電洞注入層(HIL)、一電子注入層(EIL)、該p型摻雜電洞傳輸層與該電激發光區域之間的一中間層,以及該n型摻雜電子傳輸層與該電激發光區域之間的另一中間層。
在一簡單的範例中,該電激發光單元表示為p-HTL/EML/n-ETL。然而,該電激發光單元亦可包含習知技藝熟知的多層結構,例如p-HTL/EBL或是HIL/EML/n-ETL或是p-HTL/EML/HBL或是EIL/n-ETL或是任何其他多層結構,如上該在該堆疊中,其具有相鄰電激發光單元的n-ETL與p-HTL直接接觸。
習知技藝中有許多EML的有機多層結構,其可作為有機發光裝置的有機電激發光單元中的發光層。該發光區域中的層結構包含一或多連續層,其含有一或多有機主體材質以及一或多螢光或是磷光電激發光發射體材質。不過,該EML的一或多層可不包含螢光或是磷光材質。該EML可由小的有機分子形成,亦即足以真空沈積的小分子,其沈積方法例如藉由昇華或是蒸發,或是由有機聚合物所形成。該有機發光裝置的有機電激發光單元中不同的EML可由不同材質製成。
在有機發光裝置的一較佳實施例中,對於至少一該有機電激發光單元而言,該p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)與該n型摻雜電子傳輸層是以一基質材質製成,其是與該p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)與該n型摻雜電子傳輸層相同材質,其中對於該p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)而言,該基質材質是p摻雜,以及對於該n型摻雜電子傳輸層而言,該基質材質是n摻雜。已知可使用的基質材質例如Hara等人所揭露的(2005年Phys.Rev.Lett.94,036601)。
請參閱第1圖,具複數個堆疊有機電激發光單元的有機發光裝置10包含一陽極2,其是在一基質1上,一陰極4,以及m(m≧2)個有機電激發光單元(EL單元)3.1,...,3.m,其亦指OLED單元。該有機電激發光單元3.1,...3.m是直接彼此堆疊,形成串聯/堆疊的有機電激發光單元。
在另一實施例(未顯示)中,在一基質上提供一陰極,以及提供該陰極作為一頂部電極。
第2圖是個別有機電激發光單元的橫切示意圖。各個個別的電激發光單元/OLED單元包含至少一p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)20,一電激發光層或區域(EML)21以及一n型摻雜電子傳輸層(n-ETL)22。該n型摻雜電子傳輸層22包含一有機主材質摻雜一施體型式物質,以及該p型摻雜電洞傳輸層20包含一有機主材質摻雜一受體型式物質。較佳為該摻質物質是高分子量材質(>300g/mol),以及/或在n
型式摻雜一鹼金屬。
在Cs或是鹼金屬摻雜或是摻雜鹼金屬化合物的例子中,摻雜比例應該低,使得所有Cs或是鹼金屬分子與該基質分子形成複合物,較佳為分子比例低於1:3(Cs:基質)。在摻質分子M>300g/mol的n摻雜例子中,該摻質的氣相離子化電位應該<4,0eV,更佳為<3,8eV。
該OLED可更在該EML與該HTL與/或該ETL之間,包含其他的電洞注入層(HIL)與/或電子注入層(EIL)以及/或電洞阻止層(HBL)以及/或電子阻止層(EBL)以及/或其他型式的中間層。那些中間層是作為該傳輸層與發射區域介面處抑制激發錯體(exciplex)形成或是限制激子的產生。較佳為其具有較高的電洞、電子移動性以及電子或電洞阻止行為。這些中間層的厚度典型範圍是1至20奈米。
習知技藝中有許多EML的有機多層結構,根據本發明,其可作為有機發光裝置的電激發光單元中的發光層。該電激發光單元中該層結構包含一或多連續層,其含有一或多種有機主體材質,或是一或多種螢光或磷光電激發光發射體材質。該EML可由小的有機分子形成或是由有機具合物形成。該有機發光裝置10的EL單元中,不同的EML可由不同的材質所形成。
本發明的一實施例如下該,其是說明多單元串聯裝置。具有m(m≧2)個EL單元的有機發光裝置包含:1.基質1,2.底部電極2,例如電洞注入陽極,
3.1.第一EL單元3.2.第二EL單元...3.m.第m EL單元4.頂部電極4,例如電子注入陰極
其中各個電激發光單元包含至少以下層:一p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)接近該底部電極(第1圖中的陽極2)、一n型摻雜電子傳輸層(n-ETL)接近該頂部電極(第1圖中的陰極4)以及其間之一電激發光層(EML)(請參閱第2圖)。
一般而言,關於該堆疊中該陰極與該陽極的位置,在各個該電激發光單元中,該p型摻雜電洞傳輸層是接近該陽極,以及該n型摻雜電子傳輸層是接近該陰極。第k個電激發光單元(1≦k<m)的該n型摻雜電子傳輸層是直接連接第k+1個電激發光單元的該p型摻雜電洞傳輸層,而無任何中間層。在該電激發光單元中,可在該p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)與該n型摻雜電子傳輸層(n-ETL)之間,使用一或多個其他層,例如一電子或是電洞阻止層(EBL、HBL)或是中間層,以增加效率。
呈現以下範例,以更進一步說明本發明。以下材質為範例材質,其是說明層設定。
在一超高真空系統中,於10-7
mbar壓力下,不中斷真空,在圖案化且預先清理銦錫氧化物(ITO)覆膜的玻璃基板上,以熱蒸發沈積有機層與金屬。藉由一厚度監視器,控制沈積速度以及沈積層的厚度。
1)45奈米的2,2’,7,7’-Tetrakis-(N,N-di-methylphenylamino)-9,9’-spirobifluoren摻雜2-(6-Dicyanomemthylene-1,3,4,5,7,8-hexafluoro-6H-naphtalen-2-ylidene)-malononitrile(p-HTL);2)20奈米的4,4’,4”-tris(N-carbazolyl)-triphenylamine摻雜fac-tris(2-phenylpyridine)iridium;3)10奈米的1,3,5-tri(phenyl-2-benzimidazole)-benzene摻雜fac-tris(2-phenylpyridine)iridium;4)40奈米的Bathophenantroline摻雜Cs(n-ETL);以及5)100奈米的鋁作為反射陰極。
該EML是由2)與3)層所製成。這是綠色磷光PIN OLED,其在亮度1000cd/cm2
具有座標0,29/0,64。在操作電壓4,15V達到此亮度,遠低於沒有p型摻雜電洞傳輸層與n型摻雜電子傳輸層的亮度。亮度為1000cd/cm2
時,該裝置的電流效率為51,3cd/A。在此亮度的功率效率為38,8lm/W。
1)45奈米的2,2’,7,7’-Tetrakis-(N,N-di-methylphenylamino)-9,9’-spirobifluoren摻雜
2-(6-Dicyanomemthylene-1,3,4,5,7,8-hexafluoro-6H-naphtalen-2-ylidene)-malononitrile(p-HTL);2)20奈米的4,4’,4”-tris(N-carbazolyl)-triphenylamine摻雜fac-tris(2-phenylpyridine)iridium;3)10奈米的1,3,5-tri(phenyl-2-benzimidazole)-benzene摻雜fac-tris(2-phenylpyridine)iridium;4)40奈米的Bathophenantroline摻雜Cs(n-ETL);(第一電激發光單元)5)95奈米的2,2’,7,7’-Tetrakis-(N,N-di-methylphenylamino)-9,9’-spirobifluoren摻雜2-(6-Dicyanomemthylene-1,3,4,5,7,8-hexafluoro-6H-naphtalen-2-ylidene)-malononitrile(p-HTL);6)20奈米的4,4’,4”-tris(N-carbazolyl)-triphenylamine摻雜fac-tris(2-phenylpyridine)iridium;7)10奈米的1,3,5-tri(phenyl-2-benzimidazole)-benzene摻雜fac-tris(2-phenylpyridine)iridium;8)40奈米的Bathophenantroline摻雜Cs(n-ETL);(第二電激發光單元)9)100奈米的鋁作為一反射陰極。
分別提供該EML層2)、3)與6)、7)。這是堆疊的綠色磷光PIN OLED,其包含兩個PIN OLED單元,以及在亮度1000cd/m2
具有座標0,32/0,63。在操作電壓9,2V達到此亮度,遠低於沒有p型摻雜電洞傳輸層與n型摻雜電子傳輸
層的亮度。亮度為1000cd/cm2
時,該裝置的電流效率為116,6cd/A,在此亮度的功率效率為39,7lm/W。
該堆疊的綠色PIN OLED之操作電壓是超過該非堆疊參考裝置的兩倍高,然而電流效率也是增加超過2。第3圖中功率效率對發光的圖式顯示該非堆疊的綠色PIN參考OLED裝置與堆疊的綠色PIN OLED在相同的發光程度是達到相同的功率效率。
已說明直接堆疊兩個PIN OLED,串聯的OLED可達到與非堆疊裝置相同的功率效率。在習知技藝中認為不需要在該堆疊的OLED單元之間使用添加層。
此說明書、申請專利範圍以及/或圖式中所揭露的特徵可用於不同實施例中,獨自或是以結合的方式實現本發明。
4‧‧‧陰極
3.m‧‧‧第m個EL單元
3.2‧‧‧第2個EL單元
3.1‧‧‧第1個EL單元
2‧‧‧陽極
1‧‧‧基板
10‧‧‧有機發光裝置
22‧‧‧n型摻雜傳輸層
21‧‧‧電激發光層或區域
20‧‧‧p型摻雜傳輸層
EL‧‧‧有機電激發光
OLED‧‧‧有機發光二極體
本發明詳述如下,請參閱不同的實施例:第1圖是具有複數個堆疊有機電激發光單元的發光裝置之橫切示意圖;第2圖是個別有機電激發光單元的橫切示意圖;以及第3圖是根據本發明與一參考裝置,用以說明一發光裝置的功率效率與發光關係。
4‧‧‧陰極
3.m‧‧‧第m個EL單元
3.2‧‧‧第2個EL單元
3.1‧‧‧第1個EL單元
2‧‧‧陽極
1‧‧‧基板
10‧‧‧有機發光裝置
EL‧‧‧有機電激發光
Claims (7)
- 一種有機發光裝置,其包含:-一陽極(2);-一陰極(4);以及-複數有機電激發光單元(3.1,...,3.m;m=2,3,...),其是彼此堆疊或是倒轉堆疊於該陽極(2)與該陰極(4)之間,各該有機電激發光單元(3.1,...,3.m)包含兩摻雜傳輸層以及一電激發光區域(EML),該兩摻雜傳輸層為一p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)以及一n型摻雜電子傳輸層(n-ETL),該電激發光區域是形成於該p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)與該n型摻雜電子傳輸層(n-ETL)之間;其中:-對於該第一有機電激發光單元(3.1)而言,該p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)是與該陽極(2)直接接觸;-對於該第m有機電激發光單元(3.m)而言,該n型摻雜電子傳輸層(n-ETL)是與該陰極(4)直接接觸;以及-對於所有該有機電激發光單元(3.1,...,3.m)而言,在該堆疊或是倒轉堆疊中,在兩相鄰有機電激發光單元中所提供的相鄰摻雜傳輸層是直接接觸,因而形成一在該兩相鄰有機電激發光單元其中之一中所提供的一相鄰p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)以及該兩相鄰有機電激發光單元的另一個中所提供的一相鄰n型摻雜電子傳輸層(n-ETL)之間形成一p-n接面;以及對於所有該有 機電激發光單元(3.1,...,3.m)而言,該有機電激發光單元被提供為從以下的群組中選出的一單元:p-HTL/EML/n-ETL p-HTL/EBL/EML/n-ETL p-HTL/HIL/EML/n-ETL p-HTL/EML/HBL/n-ETL p-HTL/EML/EIL/n-ETL以及p-HTL/EBL/EML/HBL/n-ETL,其中HIL為電洞注入層,EIL為一電子注入層,HBL為一電洞阻止層,EBL為一電子阻止層。
- 如申請專利範圍第1項的有機發光裝置,其中對於該有機電激發光單元(3.1,...,3.m)至少其中之一而言,該電激發光區域是藉由一多層結構的有機層所形成。
- 如申請專利範圍第1項或第2項的有機發光裝置,其中對於至少一該有機電激發光單元(3.1,...,3.m)而言,該p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)是摻雜一受體摻質,其具有一高分子量,較佳為分子量大於約300g/mol。
- 如申請專利範圍第1項的有機發光裝置,其中對於該有機電激發光單元(3.1,...,3.m)至少其中之一而言,該n型摻雜電子傳輸層(n-ETL)是摻雜一施體摻質,其具有一高分子量,較佳為分子量大於約300g/mol。
- 如申請專利範圍第1項的有機發光裝置,其中對於該有機電激發光單元(3.1,...,3.m)至少其中之一而言,該 n型摻雜電子傳輸層(n-ETL)是摻雜一鹼金屬或是一鹼金屬化合物,該鹼金屬或是該鹼金屬化合物對於一基質材質的莫耳比例<1:3。
- 如申請專利範圍第1項的有機發光裝置,其中對於該有機電激發光單元(3.1,...,3.m)至少其中之一而言,該電激發光區域是由一小分子材質與/或是由有機聚合物所形成。
- 如申請專利範圍第1項的有機發光裝置,其中對於該有機電激發光單元(3.1,...,3.m)至少其中之一而言,該p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)以及該n型摻雜電子傳輸層(n-ETL)是由一基質材質所製成,其是與該p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)以及該n型摻雜電子傳輸層(n-ETL)相同材質,其中對於該p型摻雜電洞傳輸層(p-HTL)而言,該基質材質是p摻雜,以及對於述n型摻雜電子傳輸層(n-ETL)而言,該基質材質是n摻雜。
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