TWI388645B - An anisotropic conductive film and a connecting structure - Google Patents

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Description

異向導電性膜及連接結構體
本發明係關於一種由將導電性粒子分散於熱硬化型丙烯酸樹脂組成物所構成之具有高接著強度的異向導電性膜及使用其之連接構造體。
本申請案係以2007年4月25日在日本提出之日本專利申請案編號2007－115929為基礎並主張優先權，藉由參照該案以援用於本申請案。
構裝技術之領域中，從連接製程之簡化及無鉛之觀點來看，異向導電性膜已迅速普及。該異向導電性膜從連接可靠性及耐熱性之觀點來考慮，雖已使用由熱硬化型環氧樹脂組成物構成之異向導電性膜，但最近從對連接時間之縮短及低溫化之要求來看，由熱硬化型丙烯酸樹脂組成物所構成之異向導電性膜係受到注目。
此型式之異向導電性膜，可選擇使用為硬化劑之偶氮系起始劑、及過氧化物系起始劑中分解及活性化溫度較低之種類，其結果可以「140~160℃ 10秒以內」左右之較低溫且短時間之加熱加壓進行構裝作業。
然而，若將由丙烯酸樹脂組成物構成之異向導電性膜，與由環氧樹脂組成物構成之異向導電性膜加以比較時，前者會有連接本身之不良或連接後之導通可靠性較低等因接著強度所產生之問題。
為解決此種問題，如例如日本專利第3587859號公報亦有記載，正檢討將分子量在10000以上之含羥基樹脂配合於丙烯酸樹脂組成物中，並選擇含磷丙烯酸酯作為丙烯酸成分(熱硬化性成分)的異向導電性膜。
如日本專利第3587859號公報所記載之異向導電性膜，雖因羥基之存在而可期待提高對電子基板等黏著物的接著強度，但在實際構裝作業中，由於係要求在緩和施加於黏著物之應力的狀態下，亦即在不產生彎曲的狀態下提高接著強度，因此無法解決在緩和應力之狀態下提高接著強度之矛盾的問題。
亦即，為了解決此矛盾的問題，可推測造成硬化收縮之成分(硬化性成分)以外之樹脂材料，必須盡可能配合具有高分子量之聚合物成分，但日本專利文獻1所記載之異向導電性膜並不具有足夠之高分子量。亦即，專利文獻1僅記載著具有重量平均分子量在100萬以上之聚合物，其混合性會降低而難以配合。又，專利文獻1亦有配合丙烯酸橡膠以緩和應力並提高接著劑之凝集力的記載，但該丙烯酸橡膠之分子量係在20萬左右。
如上所述，以由習知之熱硬化型丙烯酸樹脂組成物所構成之異向導電性膜，在緩和應力之狀態下係難以提高接著強度。
本發明之目地在於提供一種在緩和應力之狀態下，可 提高接著強度之異向導電性膜及使用其之連接構造體。
本發明之異向導電性膜，係由熱硬化型丙烯酸樹脂組成物所構成者；其特徵在於：該組成物至少包含(A)熱硬化劑、(B)熱硬化性成分、(C)含有羥基之丙烯酸橡膠、(D)有機微粒子、以及(E)導電性粒子；於該(B)熱硬化性成分包含(b1)含磷丙烯酸酯；該(C)含有羥基之丙烯酸橡膠的重量平均分子量在100萬以上；於(D)有機微粒子包含(d1)聚丁二烯系微粒子。
又，當以構成本發明之該(C)含有羥基之丙烯酸橡膠、該(b1)含磷丙烯酸酯、及該(d1)聚丁二烯系微粒子之重量分別為X、Y、及Z時，亦可以該等3成分之重量比在X：Y：Z＝2：0.05：10~8：0.05：16的方式來構成。
此外，本發明之異向導電性膜，亦可以進一步包含(F)苯氧樹脂的方式來構成。
本發明之連接構造體，係藉由上述異向導電性膜將形成有電極圖案之基板與電子零件加以連接所構成。
本發明之異向導電性膜，在由熱硬化型丙烯酸樹脂組成物所構成之異向導電性膜中，包含(b1)含磷丙烯酸酯作為(B)熱硬化性成分，且包含(d1)聚丁二烯系微粒子作為(D)有機微粒子，藉此在丙烯酸樹脂組成物內，可混合高分子量之丙烯酸橡膠，亦即藉此可於丙烯酸樹脂組成物內含有重量平均分子量在100萬以上之(C)含有羥基之丙烯酸橡膠，並藉由含有該重量平均分子量在100萬以上之(C)含有羥基之丙烯酸橡膠，在緩和應力之狀態下，可得到高接著 強度。
又，本發明之異向導電性膜，藉由適切設定(b1)含磷丙烯酸酯、(C)含有羥基之丙烯酸橡膠、及(d1)聚丁二烯系微粒子此3成分的重量比，便可在緩和應力之狀態下，得到6N/cm以上之較高接著強度。
又，本發明之異向導電性膜，藉由進一步包含(F)苯氧樹脂，即可進一步提升異向導電性膜之成膜性。
本發明之連接構造體，藉由能在緩和應力之狀態下得到高接著強度之該異向導電性膜，來連接形成有電極圖案之基板與電子零件，藉此即可提高基板與電子零件之連接可靠性，並能消除產品間之不均。
對本發明進一步其他目的、及利用本發明所可得到之優點，藉由參照以下圖式及所說明之實施形態，應可更清楚了解。
以下，針對應用本發明之異向導電性膜及使用其之連接構造體作詳細說明。應用本發明之異向導電性膜，係使用於用以連接例如形成有由ITO(Indium Tin Oxide：氧化銦錫)構成之電極圖案之基板及電子零件等，具體而言，係在緩和應力之狀態下，可提高接著強度之異向導電性膜。
以下，針對構成本異向導電性膜之各成分作詳細記述。此外，各成分並非限於此等記載。
構成此異向導電性膜之各成分，係包含(A)熱硬化劑、 (B)熱硬化性成分、(C)含有羥基之丙烯酸橡膠、(D)有機微粒子、(E)導電性粒子、及(F)苯氧樹脂者。於該(B)熱硬化性成分包含(b1)含磷丙烯酸酯；該(C)含有羥基之丙烯酸橡膠的重量平均分子量在100萬以上；於(D)有機微粒子包含(d1)聚丁二烯系微粒子。
此外，此處(F)苯氧樹脂雖非本發明異向導電性膜必須之構成要素，但藉由以包含(F)苯氧樹脂之方式構成，可改善異向導電性膜之成膜性。
(A)熱硬化劑，可例示偶氮系起始劑、過氧化物系起始劑中分解及活性化溫度較低之種類。若考量低溫短時間壓接，則過氧化物系起始劑較佳。過氧化物系起始劑，可例示：過氧化二苯甲醯、過氧化二甲苯甲醯、過氧化二－(4－甲基苯甲醯)、過氧化二(3,5,5－三甲基己醯)、過氧化二異丁基等過氧化物類。該等以單獨或2種以上使用皆可。
(B)熱硬化性成分，係以液狀(甲基)丙烯酸酯為主原料所構成。液狀(甲基)丙烯酸酯，可例示：烷基改質2或3官能(甲基)丙烯酸酯、乙二醇改質2或3官能(甲基)丙烯酸酯、聚酯改質2或3官能(甲基)丙烯酸酯等所例示之多官能(甲基)丙烯酸酯、及(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸金剛烷酯、(甲基)丙烯酸羥乙酯等單官能(甲基)丙烯酸酯。其中，以使用乙二醇改質2或3官能(甲基)丙烯酸酯為最佳。該等多官能(甲基)丙烯酸酯、單官能(甲基)丙烯酸酯，以單獨使用或以2種以上混合使用皆無妨。
(b1)含磷丙烯酸酯，可例示：單(2－丙烯醯氧乙基)酸式 磷酸酯、單(2－丙烯醯氧丙基)酸式磷酸酯、單(2－丙烯醯氧丁基)酸式磷酸酯等。含磷丙烯酸酯，具有可藉由配合其來提升金屬等無機物表面之接著量的優異之處。配合量相對於構成膜成分之樹脂及液狀(甲基)丙烯酸酯之合計60重量份較佳為0.01~0.5重量份，更佳為0.03~0.1重量份。若少於0.01重量份，則含有羥基之丙烯酸橡膠的溶解性會變得不足，若多於0.5重量份，則接著強度會降低。
(C)含有羥基之丙烯酸橡膠，係以含醇羥基之丙烯酸酯、含羧基之丙烯酸酯為原料所構成。分子量以GPC(膠滲層析法)測量時，重量平均分子量在100萬以上，更佳為120萬以上。重量平均分子量在100萬以下的情況下，有時會無法得到充分之接著強度。配合量相對於構成膜成分之樹脂及液狀(甲基)丙烯酸酯之合計60重量份，較佳為1~10重量份，更佳為2~8重量份。若少於1重量份，則有時會無法得到接著強度，若多於10重量份，則有時不會溶化於液狀(甲基)丙烯酸酯。
(D)有機微粒子，可例示：聚丁二烯系微粒子、聚苯乙烯系微粒子、聚丙烯酸酯系微粒子、及聚烯烴系微粒子等。其中，以(d1)聚丁二烯系微粒子為最佳。
(E)導電性粒子，可使用以往異向導電性膜中所使用之導電性粒子。例如，可列舉鎳粒子、金粒子、焊料粒子、及以該等金屬被覆之樹脂粒子等。亦可將該等表面絕緣被覆。該等導電性粒子之粒徑，通常在2~10 μm，較佳為3~5 μm。又，導電性粒子之配合量，若以異向導電性膜(包含 該導電性粒子)之整體體積為100%時，該導電性粒子之體積在1~50%，較佳為1~30%。若少於1體積%時，則無法得到導電性，若多於50體積%時，則有時會無法維持連接端子間之絕緣性。
(F)苯氧樹脂，雖可使用重量平均分子量在10,000至120,000者，但其中以重量平均分子量在40,000至60,000者為最佳。
為提升對金屬之密合性，於應用本發明異向導電性膜之熱硬化型丙烯酸樹脂組成物，可含有矽烷耦合劑。矽烷耦合劑之含量，由於若過少則無法得到既定效果，若過多則塗布性會降低，因此相對於將樹脂組成物中之(A)熱硬化劑、(B)熱硬化性成分、及(C)含有羥基之丙烯酸橡膠加以聚合並硬化後之全部成分35重量份，較佳為0.5~5重量份，更佳為1~3重量份。
若以(C)含有羥基之丙烯酸橡膠、(b1)含磷丙烯酸酯、及(d1)聚丁二烯系微粒子之重量分別為X、Y、及Z時，藉由使該等3成分之重量比在X：Y：Z＝2：0.05：10~8：0.05：16，可得到較高接著強度(6N/cm以上)，由上述方式所構成且3成分之重量比經適切調整的異向導電性膜可在緩和應力之狀態下，得到6N/cm以上之較高接著強度。
應用以上構成之本發明的異向導電性膜係由熱硬化型丙烯酸樹脂組成物所構成者，該組成物至少包含(A)熱硬化劑、(B)熱硬化性成分、(C)含有羥基之丙烯酸橡膠、(D)有機微粒子、及(E)導電性粒子，於(B)熱硬化性成分包含(b1) 含磷丙烯酸酯，(C)含有羥基之丙烯酸橡膠的重量平均分子量在100萬以上，於(D)有機微粒子包含(d1)聚丁二烯系微粒子，因而可在緩和應力之狀態下，得到較高接著強度。
亦即，本發明雖嘗試在由熱硬化型丙烯酸樹脂組成物構成之異向導電性膜中，配合以往考量熱硬化性成分之混合性(相溶性)且重量平均分子量在100萬以上之含有羥基的丙烯酸橡膠，但有鑑於與其他成分之混合性嫌不足而努力研究之結果發現，藉由配合含磷丙烯酸酯作為熱硬化性成分，接著混合微粒子狀態的聚丁二烯橡膠，在丙烯酸樹脂組成物內，可混合高分子量之丙烯酸橡膠，藉此可提供具有上述般能在緩和應力之狀態下，得到較高接著強度之效果的異向導電性膜。
又，應用本發明之異向導電性膜，在以(C)含有羥基之丙烯酸橡膠、(b1)含磷丙烯酸酯、及(d1)聚丁二烯系微粒子之重量分別為X、Y、及Z時，藉由構成使該等3成分之重量比在X：Y：Z＝2：0.05：10~8：0.05：16，可在緩和應力之狀態下，得到較高接著強度(6N/cm以上)。
此外，應用本發明之異向導電性膜，藉由進一步包含(F)苯氧樹脂，可改善異向導電性膜之成膜性。
又，應用本發明之連接構造體2，如圖1所示，係藉由上述構成之異向導電性膜1連接構成形成有電極圖案之基板3、與電子零件4。
如上所述，應用本發明之連接構造體，如上述般，藉由在緩和應力之狀態下，得到較高接著強度的異向導電性 膜來連接構成形成有由ITO構成之電極圖案之基板與電子零件，藉此可確保基板與電子零件之良好連接性，並能提高長期連接之可靠性。
<實施例>
以下，藉由實施例具體說明本發明之異向導電性膜。此處，如表1所示，一併使用本發明之實施例與和其比較之比較例1~5作說明。
實施例中，使用甲乙酮(MEK)作為溶劑，相對於該溶劑100重量份，依表1所示比例(重量份)添加苯氧樹脂、液狀丙烯酸酯、過氧化物系起始劑、含有羥基之丙烯酸橡膠、含磷丙烯酸酯、聚丁二烯系微粒子、矽烷耦合劑及導電性粒子，並使用混合機混合，使用棒塗機將該組成物塗布於厚度50 μm之經剝離處理過的聚對苯二甲酸乙二酯，在80℃乾燥5分鐘，以製作20 μm厚之異向導電性膜。又，比較例1~5中，相對於實施例，如表1所示除了將組成物變更使用以外，係以與實施例相同的方式來製作。實施例及比較例1~5，係以下述方式測量配合物之相溶性及接著強度。
(1)相溶性以目視評估依表1所配合之組成物。以含有羥基之丙 烯酸橡膠會溶解並完全分散之狀態為○，以含有羥基之丙烯酸橡膠會一部分不溶解的情況為△，以含有羥基之丙烯酸橡膠不溶解的情況為×。
由實施例、比較例3及4可知，為了使重量平均分子量在100萬以上之含有羥基的丙烯酸橡膠相溶，含磷丙烯酸酯及有機微粒子之存在為不可或缺。如表1所記載，為使重量平均分子量在100萬以上之含有羥基的丙烯酸橡膠相溶，必須配合既定量之含磷丙烯酸酯、有機微粒子。在含磷丙烯酸酯、有機微粒子中有一者不存在的情況下，即無法使含有重量平均分子量在100萬以上之含有羥基的丙烯酸橡膠相溶(比較例3、4)。
比較例5中，雖已使有機微粒子為實施例之1/2，但無法使含有羥基之丙烯酸橡膠完全相溶。因此，了解到有機微粒子相對於含有羥基之丙烯酸橡膠5重量份，必須在10重量份以上。實施例中，可確認到藉由相對於含有羥基之丙烯酸橡膠5重量份，使用有機微粒子10重量份，即可使含有羥基之丙烯酸橡膠相溶。
(2)接著強度將由表1之配合比所構成的異向導電性膜，分別暫設置於塗佈有ITO膜之0.7mm厚玻璃之ITO玻璃。接著，透過異向導電性膜將50 μm間距之FPC(軟性印刷配線板)與該ITO玻璃接著，並予以加熱/加壓壓接(工具溫度：160℃、壓力：4MPa、壓接時間：4秒)。將壓接後之FPC切斷成寬度10mm，使用拉力測試機(Tensilon、Orientec公司 製)將FPC之端部朝相對於ITO玻璃面為90°的方向拉高，以測量接著強度。接著強度表示於表1。
比較例1、2中，表示含有羥基之丙烯酸橡膠的分子量低於實施例之例。推測分子量若較低，則黏著物界面與異向導電性膜之分子間的凝集力會降低導致接著強度降低。推測若使用分子量較低之含有羥基的丙烯酸橡膠，則異向導電性膜內之含有羥基之丙烯酸橡膠的網路會變短亦為其原因。此外，作為含有羥基的丙烯酸橡膠即實施例等所使用之特森樹脂(Teisan Resin)SG－600LB之分子量Mw為120萬，比較例1所使用之特森樹脂(Teisan Resin)SG－280之分子量Mw為90萬，比較例2所使用之特森樹脂(Teisan Resin)SG－790之分子量Mw為52萬。
另一方面，從表1可了解到隨著含有羥基之丙烯酸橡膠的分子量增加，接著力亦會增加(實施例、比較例1、比較例2)。推測因含有羥基之丙烯酸橡膠的分子量增加，異向導電性膜內之含有羥基之丙烯酸橡膠的網路亦會發達，而導致黏著物與異向導電性膜間之凝集力增加。其結果，推測係含有羥基之丙烯酸橡膠的重量平均分子量若在100萬以上，則會顯現較高之接著力。由於異向導電性膜之接著力的實用值係在6N/cm以上，因此知道為得到6N/cm以上，則含有羥基之丙烯酸橡膠的分子量必須在100萬以上。
比較例3~5中，含有羥基之丙烯酸橡膠完全無法相溶，無法成為異向導電性膜，故未測量接著強度。
如以上所述，本發明實施例之異向導電性膜，係包含 含磷丙烯酸酯作為熱硬化性成分，並包含微粒子狀態之聚丁二烯橡膠，藉此可使高分子量之丙烯酸橡膠混合於丙烯酸樹脂組成物內，藉此可含有重量平均分子量在100萬以上之含有羥基的丙烯酸橡膠，而可在緩和應力之狀態下，得到較高接著強度。
如以上所述，根據本發明，發現使以往難以溶解之分子量在100萬以上之含有羥基的丙烯酸橡膠溶解的方法，而製作出異向導電性膜。
本發明之異向導電性膜，可在緩和應力之狀態下，提高接著強度，並能使用作為各種電氣/電子用之電路連接材料。
此外，本發明並不限於參照圖式所說明之上述實施例，業界人士應可了解在不超出附加之申請專利範圍及其主旨下，可進行各種變更、取代或其同等者。
1‧‧‧異向導電性膜
2‧‧‧連接構造體
3‧‧‧基板
4‧‧‧電子零件
圖1係使用有應用本發明之異向導電性膜之連接構造體的截面圖。
1‧‧‧異向導電性膜
2‧‧‧連接構造體
3‧‧‧基板
4‧‧‧電子零件

Claims (3)

  1. 一種異向導電性膜，係由熱硬化型丙烯酸樹脂組成物所構成；其特徵在於：該組成物至少包含(A)熱硬化劑、(B)熱硬化性成分、(C)含有羥基之丙烯酸橡膠、(D)有機微粒子、以及(E)導電性粒子；該(A)熱硬化劑為偶氮系起始劑或過氧化物系起始劑；該(B)熱硬化性成分包含(b1)含磷丙烯酸酯；該(C)含有羥基之丙烯酸橡膠的重量平均分子量在100萬以上；該(D)有機微粒子包含(d1)聚丁二烯系微粒子；該(E)導電性粒子係鎳粒子、金粒子、焊料粒子、以該等金屬被覆之樹脂粒子；其中，以該(C)含有羥基之丙烯酸橡膠、該(b1)含磷丙烯酸酯、及該(d1)聚丁二烯系微粒子之重量分別為X、Y、及Z時，該等3成分之重量比為X：Y：Z=2：0.05：10~8：0.05：16。
  2. 如申請專利範圍第1項之異向導電性膜，其進一步包含(F)苯氧樹脂。
  3. 一種連接構造體，其係藉由申請專利範圍第1或2項之異向導電性膜將形成有電極圖案之基板與電子零件加以連接所構成者。
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