TWI653311B - Connecting method of adhesive and electronic parts - Google Patents

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Abstract

本發明提供一種可對經預焊劑處理之基板獲得良好之導通的接著劑、及電子零件之連接方法。本發明使用含有1分子中具有環氧基之(甲基)丙烯酸酯、及具有110℃以上之1分鐘半衰期溫度之自由基聚合起始劑的接著劑。與含環氧基之丙烯酸酯之環氧基鍵結的預焊劑中之咪唑成分係藉由端子間多餘接著劑成分之流動而被抽取之形式自端子表面去除。

Description

接著劑及電子零件之連接方法
本發明係關於一種接著劑、及使用其之電子零件之連接方法。本申請案係基於2011年12月15日於日本提出申請之日本專利申請案編號特願2011-274840並主張優先權，藉由參照該申請案而將其引用至本申請案中。
近年來，為保護基板之電路部分而實施有樹脂系之預焊劑處理。然而，於相對較低之溫度下使用進行壓接之導電性接著劑的連接方法中，產生存在於端子上之預焊劑層阻礙導通之問題。
為解決該問題，提出如下方法：於異向導電性接著膜中調配酸成分等有機膜分解成分(例如，參照專利文獻1)，於壓接前以三氯乙烷等將預焊劑洗淨去除(例如，參照專利文獻2)等。
然而，專利文獻1之方法中，有於調配自由度上產生制約、並且酸成分等會腐蝕端子等構件的隱憂。又，專利文獻2之方法中，由於步驟增多故而導致製造成本增大。
[專利文獻1]日本特開2011-77045號公報
[專利文獻2]日本特開平5-63355號公報
本發明係鑒於上述先前之實際情況而提出者，提供一種可對經預焊劑處理之基板獲得良好之導通的接著劑、及電子零件之連接方法。
本案發明人等進行潛心研究，結果發現，使用1分子中具有環氧基之(甲基)丙烯酸酯，並使用1分鐘半衰期溫度為特定溫度以上之自由基聚合起始劑，藉此可對經預焊劑處理之基板獲得良好之導通。
即，本發明之接著劑之特徵在於含有1分子中具有環氧基的(甲基)丙烯酸酯、及具有110℃以上之1分鐘半衰期溫度的自由基聚合起始劑。
又，本發明之電子零件之連接方法之特徵在於：將含有1分子中具有環氧基之(甲基)丙烯酸酯、及具有110℃以上之1分鐘半衰期溫度之自由基聚合起始劑的接著劑夾持於至少一者經預焊劑處理的第1電子零件之端子與第2電子零件之端子之間，將第1電子零件與第2電子零件熱壓接，使第1電子零件之端子與第2電子零件之端子電性連接。
根據本發明，使用1分子中具有環氧基之(甲基)丙烯酸酯，並使用1分鐘半衰期溫度為110℃以上之自由基聚合起始劑，藉此，於熱壓接時去除預焊劑，確保導通後接著劑成分完全硬化，故可對經預焊劑處理之基板獲得良好之導通。
以下，按下述順序對本發明之實施形態進行詳細說明。
1.接著劑
2.電子零件之連接方法
3.實施例
<1.導電性接著劑>
本實施形態中之接著劑可用於第1電子零件與第2電子零件之至少一者經預焊劑處理、且使第1電子零件之端子與第2電子零件之端子連接時為佳。此處，預焊劑處理係形成用作樹脂系預焊劑之咪唑類的被膜。
又，本實施形態中接著劑含有：1分子中具有環氧基的(甲基)丙烯酸酯(以下稱為含環氧基之丙烯酸酯。此處所謂(甲基)丙烯酸酯係指丙烯酸酯及/或甲基丙烯酸酯)、及具有110℃以上之1分鐘半衰期溫度的自由基聚合起始劑。尤此，推斷以如下方式去除預焊劑成分。
例如，於基板端子彼此之間夾持接著劑並進行加熱壓接時，含環氧基之丙烯酸酯之環氧基與預焊劑中之咪唑成分鍵結，同時，含環氧基之丙烯酸酯之(甲基)丙烯醯基發生自由基聚合反應，接著劑成分之高分子量化開始。然後，藉由加熱壓接，端子間之多餘之接著劑成分進行流動、去除，而與丙烯酸酯鍵結之咪唑成分會以被抽取之形式自端子表面去除。其後，於端子彼此接觸或存在導電性粒子時經由導電性粒子使端子間電性連接，並藉由自由基聚合之硬化反應之結束使基板彼此牢固地接合。
再者，若使用環氧系熱硬化型者作為接著劑，則獲得良好之導通，但環氧系之接著劑於壓接後產生修復之必要時會非常麻煩，因此較佳為使用丙烯酸系熱硬化型者。
作為具體例而例示之接著劑係連接時之硬化溫度較低、可縮短製程時間的丙烯酸系熱硬化型者，且其含有膜形成樹脂、聚合性丙烯酸系化合物及自由基聚合起始劑。
作為膜形成樹脂，可使用苯氧樹脂、環氧樹脂、聚酯樹脂、聚胺基甲酸酯樹脂、聚醯胺、EVA(Ethylene vinyl acetate)等熱塑性彈性體等。該等之中，為了耐熱性、接著性可使用由雙酚A與表氯醇合成之苯氧樹脂為佳。
膜形成樹脂之使用量若過少則不形成膜，若過多則有用以獲 得電性連接之樹脂排除性變低之傾向，因此，為樹脂固形物成分(聚合性丙烯酸系化合物與膜形成樹脂之合計)之20~80質量%，更佳為20~60質量%。
作為聚合性丙烯酸系化合物，使用含環氧基之丙烯酸酯。作為含環氧基之丙烯酸酯，例如可列舉：丙烯酸4-羥丁酯縮水甘油醚(4-hydroxybutyl acrylate glycidyl ether)、甲基丙烯酸縮水甘油酯、局部為酚醛清漆之環氧丙烯酸酯、丙烯酸3,4-環氧環己基甲酯、甲基丙烯酸3,4-環氧環己基甲酯等，其中較佳為使用丙烯酸4-羥丁酯縮水甘油醚。
又，含環氧基之丙烯酸酯之含量較佳為每1 g樹脂成分即黏合劑為5×10-4 mol以上。若含環氧基之丙烯酸酯之含量未達每1 g黏合劑為5×10-4 mol，則會發生環氧基與預焊劑之鍵結不足，故而難以充分去除預焊劑。
又，作為聚合性丙烯酸系化合物，亦可併用其他丙烯酸酯，例如，亦可使用丙烯酸胺基甲酸酯、聚乙二醇二丙烯酸酯、磷酸酯型丙烯酸酯、丙烯酸2-羥乙酯、丙烯酸2-羥丙酯、丙烯酸4-羥丁酯、丙烯酸異丁酯、丙烯酸第三丁酯、丙烯酸異辛酯等。
聚合性丙烯酸系化合物之使用量若過少則導通可靠性變低，若過多則接著強度變低且進而有無法形成膜之傾向，因此，較佳為樹脂固形物成分(聚合性丙烯酸系化合物與膜形成樹脂之合計)之20~70質量%，更佳為30~60質量%。
作為自由基聚合起始劑，使用具有110℃以上之1分鐘半衰期溫度之有機過氧化物、偶氮系化合物等。作為有機過氧化物，可列舉：過氧化二(4-甲基苯甲醯)(di(4-methyl benzoyl)peroxide)(1分鐘半衰期溫度為128.2℃)、過氧化二(3-甲基苯甲醯)(1分鐘半衰期溫度為131.1℃)、過氧化二苯甲醯(1分鐘半衰期溫度為130.0℃)、過氧化苯甲酸第三己酯(1 分鐘半衰期溫度為160.3℃)、過氧化苯甲酸第三丁酯(1分鐘半衰期溫度為166.8℃)、過氧化-2-乙基己酸-1,1,3,3-四甲基丁酯(1分鐘半衰期溫度為124.3℃)、過氧化二月桂醯(1分鐘半衰期溫度為116.4℃)、過氧化二(3,5,5-三甲基已醯)(1分鐘半衰期溫度為112.6℃)、過氧化特戊酸第三丁酯(tert-butyl peroxypivalate)(1分鐘半衰期溫度為110.3℃)等。作為偶氮系化合物，可列舉：2,2’-偶氮雙-異丁腈(1分鐘半衰期溫度為116.0℃)、2,2’-偶氮雙-2-甲基丁腈(1分鐘半衰期溫度為119.0℃)、1,1’-偶氮雙-1-環己甲腈(1,1’-azobis-1-cyclohexanecarbonitrile)(1分鐘半衰期溫度為141.0℃)、二甲基-2,2’-偶氮雙異丁酸酯(1分鐘半衰期溫度為119.0℃)、1,1’-偶氮雙-(1-乙醯氧基-1-苯乙烷)(1分鐘半衰期溫度為111.0℃)等。該等自由基聚合起始劑可單獨使用或者將2種以上混合使用。
該等自由基聚合起始劑中，較佳為使用1分鐘半衰期溫度為130℃以上者。藉由1分鐘半衰期溫度為130℃以上，於含環氧基之丙烯酸酯之環氧基與端子上之預焊劑的反應充分進行後由於會進行自由基聚合、硬化反應，因此可充分去除預焊劑。再者，若使用1分鐘半衰期溫度超過180℃之自由基聚合起始劑，則產生高溫所致的對構件之損傷或製程時間之增加，因此欠佳。
自由基聚合起始劑之含量，若過少則反應性消失，若過多則有接著劑之製品生命降低之傾向，因此，相對於樹脂100重量份較佳為0.1~30重量份，更佳為0.5~20重量份。
又，作為構成本實施形態中之接著劑之其他添加組成物，視需要可含有各種丙烯酸系單體等稀釋用單體、填充劑、軟化劑、著色劑、難燃化劑、觸變劑、偶合劑等。又，藉由添加導電性粒子可製成導電性接著劑。
由此種構成所組成之接著劑藉由使用含環氧基之丙烯酸 酯，並使用1分鐘半衰期溫度為110℃以上之自由基聚合起始劑，於熱壓接時去除預焊劑，確保導通後接著劑成分完全硬化，故可對經預焊劑處理之基板獲得良好之導通。
繼而，關於上述接著劑之製造方法，舉例說明接著膜。本實施形態中之接著膜之製造方法具有如下步驟：塗佈步驟，係於剝離基材上塗佈含有膜形成樹脂、含環氧基之丙烯酸酯及自由基聚合起始劑之組成物；及乾燥步驟，係使剝離基材上之組成物乾燥。
塗佈步驟中，如上所述般調配膜形成樹脂、1分子中具有環氧基的(甲基)丙烯酸酯及1分鐘半衰期溫度為110℃以上的自由基聚合起始劑，並使用有機溶劑調整，此後使用棒式塗佈機、塗佈裝置等將該組成物塗佈於剝離基材上。
作為有機溶劑，可使用甲苯、乙酸乙酯或該等之混合溶劑、其他各種有機溶劑。又，剝離基材係例如由將聚矽氧等剝離劑塗佈至PET(poly ethylene terephthalate)、OPP(oriented polypropylene)、PMP(poly-4-methlpentene-1)、PTFE(polytetrafluoroethylene)等之積層構造所構成，維持組成物之膜形狀。
繼而之乾燥步驟中，利用熱烘箱、加熱乾燥裝置等乾燥剝離基材上之組成物。藉此，可獲得上述接著劑形成為膜狀之接著膜。
<2.電子零件之連接方法>
繼而，對使用導電性接著劑之電子零件之連接方法進行說明。作為具體例而例示之電子零件之連接方法中，將含有1分子中具有環氧基之(甲基)丙烯酸酯、及具有110℃以上之1分鐘半衰期溫度之自由基聚合起始劑的接著劑夾持於至少一者經預焊劑處理之第1電子零件之端子與第2電子零件之端子之間，將第1電子零件與第2電子零件熱壓接，使第1電子零件之端子與第2電子零件之端子電性連接。
本實施形態中，以160℃以上之溫度、更佳為170℃以上之溫度將第1電子零件與第2電子零件熱壓接。藉此，含環氧基之丙烯酸酯之環氧基與端子上之預焊劑的反應會充分進行，自端子上去除預焊劑，因此可獲得充分之導通。再者，若壓接溫度超過200℃，則產生高溫所致的對構件之損傷、製程時間之增加、能量消耗之增加等，因此欠佳。
本實施形態中接著劑可用於各種情形，於第1電子零件為液晶面板、印刷配線板(PWB)等，又，第2電子零件為撓性印刷電路基板、捲帶式載體封裝(TCP)基板、薄膜覆晶(COF)基板等之情形時，可使用調配導電性粒子而製成異向導電膜為佳。又，亦可製成調配有導電性粒子之導電性接著膜，而用於太陽電池模組中太陽電池單元之端子與引板線(tab line)之連接。
[實施例] <3.實施例>
以下，列舉實施例具體說明本發明，但本發明並不限定於該等實施例。此處，製作包含1分子中具有環氧基之丙烯酸酯(以下稱為含環氧基之丙烯酸酯)、及具有特定之1分鐘半衰期溫度之有機過氧化物的丙烯酸系熱硬化型之異向導電膜。然後，使用該異向導電膜，使其與經預焊劑處理(以下稱為OSP(organic solderability preservative，有機保焊膜)處理)之印刷基板及經OSP處理之撓性印刷基板連接，對導通電阻及修復性進行評價。評價用之連接構造體之製作、導通電阻之評價及修復性之評價係以如下方式進行。
[連接構造體之製作]
對撓性印刷基板(FPC，新日鐵化學(股)，銅配線：線寬/線距(L/S)=100 μm/100 μm，端子高：12 μm)進行OSP處理。具體而言，使FPC於40℃之水溶性預焊劑(商品名：F2LX，四國化成公司製造)中浸漬1分 鐘，並乾燥。
對於印刷基板(PWB，FR-4等級，Panasonic(股)，銅配線：線寬/線距(L/S)=100 μm/100 μm，配線高：35 μm)，亦進行與FPC相同之方式的OSP處理。又，對於PWB，亦考慮焊接時之正面安裝、背面安裝及修復，使之進行3次波峰(peak top)260℃之回流焊(reflow)。
使用如下所示之異向導電膜於特定條件下將實施有OSP處理之PWB與FPC熱壓接，而製成連接構造體。
[導通電阻之評價]
對於各連接構造體，使用數位萬用電表(品號：34401A，Agilent Technology(股)公司製造)以4端子法來測定流通1 mA電流時之導通電阻值(初始)。然後，將導通電阻值為200 mΩ以下者評價為○，將超過200 mΩ且500 mΩ以下者評價為△，將超過500 mΩ者評價為×。
[修復性之評價]
對於各連接構造體，將撓性印刷基板自印刷基板剝離，以滲入足夠之IPA(異丙醇)棉棒來回擦拭連接部50次，將殘留之異向導電膜經剝離者記為○、未剝離者記為×。
[實施例1]
(異向導電膜之製作)
製備調配有合計100質量份之如下成分的樹脂組成物：含環氧基之丙烯酸酯(商品名：4HBAGE，日本化成公司製造)15質量份、2官能環氧丙烯酸酯(商品名：3002A，共榮社化學公司製造)27質量份、雙酚A型苯氧樹脂(商品名：YP50，東都化成公司製造)27質量份、丁二烯-丙烯腈橡膠(商品名：XER-91，JSR公司製造)18質量份、含羥基之丙烯酸系橡膠(商品名：SG-80H，Nagase chemteX公司製造)4質量份、有機過氧化物(商品名：Nyper BW，日本油脂公司製造，1分鐘半衰期溫度：130℃)6質量 份、及平均粒徑10 μm之鍍Ni/Au丙烯酸系樹脂粒子(日本化學公司製造)3質量份。使用該含環氧基之丙烯酸酯之情形時，其環氧基含量等於含環氧基之丙烯酸酯的莫耳數，因此，將1質量份算作1 g時，15質量份之環氧基之莫耳數為15/200.23=0.0749 mol。又，除導電性粒子以外每1 g黏合劑中環氧基含量為0.0749 mol/(100質量份-3質量份)=7.72×10-4 mol。
將該100質量份之樹脂組成物溶解、混合於100質量份之甲苯後，使用棒式塗佈機塗佈至經剝離處理之PET，於60℃之烘箱乾燥10分鐘使溶劑揮發，製作厚度35 μm之異向導電膜。
於170℃、2 MPa、10秒之條件下，使用實施例1之異向導電膜將實施有OSP處理之FPC與實施有OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為○。又，修復性之評價為○。表1中顯示該等評價結果。
[實施例2]
於160℃、2 MPa、10秒之條件下，使用實施例1之異向導電膜將實施有OSP處理之FPC與實施有OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為△。又，修復性之評價為○。表1中顯示該等評價結果。
[參照例1]
於170℃、2 MPa、10秒之條件下，使用實施例1之異向導電膜將未實施OSP處理之FPC與未實施OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為○。又，修復性之評價為○。表1中顯示該等評價結果。
[實施例3]
(異向導電膜之製作)
使含環氧基之丙烯酸酯(商品名：4HBAGE，日本化成公司製造)為10質量份，環氧-酯樹脂(商品名：3002A，共榮社化學公司製造)為32質量份，除此以外，以與實施例1相同之方式製作實施例3之異向導電膜。
使用該含環氧基之丙烯酸酯之情形時，其環氧基含量等於含環氧基之丙烯酸酯之莫耳數，因此，除導電性粒子以外每1 g黏合劑之環氧基含量為5.15×10-4 mol。
於170℃、2 MPa、10秒之條件下，使用實施例3之異向導電膜將實施有OSP處理之FPC與實施有OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為△。又，修復性之評價為○。表1中顯示該等評價結果。
[實施例4]
於160℃、2 MPa、10秒之條件下，使用實施例3之異向導電膜將實施有OSP處理之FPC與實施有OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為△。又，修復性之評價為○。表1中顯示該等評價結果。
[參照例2]
於170℃、2 MPa、10秒之條件下，使用實施例3之異向導電膜將未實施OSP處理之FPC與未實施OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為○。又，修復性之評價為○。表1中顯示該等評價結果。
[實施例5]
(異向導電膜之製作)
使用1分鐘半衰期溫度為116.4℃之有機過氧化物(商品名：Peroyl L，日本油脂公司製造)，除此以外，以與實施例1相同之方式製作實施例5之異向導電膜
使用該含環氧基之丙烯酸酯之情形時，其環氧基含量等於含環氧基之丙烯酸酯之莫耳數，因此，除導電性粒子以外每1 g黏合劑之環氧基含量為7.72×10-4 mol。
於170℃、2 MPa、10秒之條件下，使用實施例5之異向導電膜將實施有OSP處理之FPC與實施有OSP處理之PWB熱壓接。該連接 構造體之導通電阻之評價為△。又，修復性之評價為○。表1中顯示該等評價結果。
[實施例6]
於160℃、2 MPa、10秒之條件下，使用實施例5之異向導電膜將實施有OSP處理之FPC與實施有OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為△。又，修復性之評價為○。表1中顯示該等評價結果。
[參照例3]
於170℃、2 MPa、10秒之條件下，使用實施例5之異向導電膜將未實施OSP處理之FPC與未實施OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為○。又，修復性之評價為○。表1中顯示該等評價結果。
[比較例1]
(異向導電膜之製作)
使用雙酚A型液狀環氧樹脂(商品名：EP828，Japan Epoxy Resins公司製造)來代替含環氧基之丙烯酸酯，除此以外，以與實施例1相同之方式製作比較例1之異向導電膜。
於170℃、2 MPa、10秒之條件下，使用比較例1之異向導電膜將實施有OSP處理之FPC與實施有OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為×。又，修復性之評價為○。表2中顯示該等評價結果。
[比較例2]
於160℃、2 MPa、10秒之條件下，使用比較例1之異向導電膜將實施有OSP處理之FPC與實施有OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為×。又，修復性之評價為○。表2中顯示該等評價結果。
[參照例4]
於170℃、2 MPa、10秒之條件下，使用比較例1之異向導電膜將未實施OSP處理之FPC與未實施OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為○。又，修復性之評價為○。表2中顯示該等評價結果。
[比較例3]
(異向導電膜之製作)
使用2官能丙烯酸酯(商品名：DCP，新中村化學公司製造)來代替含環氧基之丙烯酸酯，並使用1分鐘半衰期溫度為116.4℃之有機過氧化物(商品名：Nyper BW，日本油脂公司製造)，除此以外，以與實施例1相同之方式製作比較例3之異向導電膜。
於170℃、2 MPa、10秒之條件下，使用比較例3之異向導電膜將實施有OSP處理之FPC與實施有OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為×。又，修復性之評價為○。表2中顯示該等評 價結果。
[比較例4]
於160℃、2 MPa、10秒之條件下，使用比較例3之異向導電膜將實施有OSP處理之FPC與實施有OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為×。又，修復性之評價為○。表2中顯示該等評價結果。
[參照例5]
於170℃、2 MPa、10秒之條件下，使用比較例3之異向導電膜將未實施OSP處理之FPC與未實施OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為○。又，修復性之評價為○。表2中顯示該等評價結果。
[比較例5]
(異向導電膜之製作)
使用雙酚A型液狀環氧樹脂(商品名：EP828，Japan Epoxy Resins公司製造)來代替含環氧基之丙烯酸酯，使用40質量份之潛伏性咪唑系硬化劑(商品名：Novacure3941HP，旭化成化學公司製造)來代替有機過氧化物，並使雙酚A型苯氧樹脂(商品名：YP50，東都化成公司製造)為20質量份，除此以外，以與實施例1相同之方式製作比較例5之環氧系熱硬化型之異向導電膜。
於190℃、2 MPa、10秒之條件下，使用比較例5之異向導電膜將實施有OSP處理之FPC與實施有OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為×。又，修復性之評價為○。表2中顯示該等評價結果。
[參照例6]
於190℃、2 MPa、10秒之條件下，使用比較例5之異向導電膜將未實施OSP處理之FPC與未實施OSP處理之PWB熱壓接。該連接構造體之導通電阻之評價為○。又，修復性之評價為×。表2中顯示該等評價結果。
根據實施例1~6與比較例1~4之比較可知，藉由使用含環氧基之丙烯酸酯，可去除OSP處理之咪唑類且獲得良好之導通。又，根據實施例1~6與比較例5之比較可知，與環氧系熱硬化型之接著劑相比，丙烯酸系熱硬化型之接著劑之修復性良好。

Claims (5)

  1. 一種接著劑，係含有1分子中具有環氧基的(甲基)丙烯酸酯、及具有110℃以上之1分鐘半衰期溫度的自由基聚合起始劑，並且，上述1分子中具有環氧基之(甲基)丙烯酸酯之調配量係每1g黏合劑為5×10-4mol以上；該接著劑係使第1電子零件之端子與第2電子零件之端子連接，該第1電子零件與第2電子零件之至少一者經預焊劑處理。
  2. 如申請專利範圍第1項之接著劑，其中，上述自由基聚合起始劑之1分鐘半衰期溫度為130℃以上。
  3. 一種電子零件之連接方法，係將含有1分子中具有環氧基之(甲基)丙烯酸酯、及具有110℃以上之1分鐘半衰期溫度之自由基聚合起始劑的接著劑夾持於至少一者經預焊劑處理之第1電子零件之端子與第2電子零件之端子之間，並將第1電子零件與第2電子零件熱壓接，使第1電子零件之端子與第2電子零件之端子電性連接；其中，上述1分子中具有環氧基之(甲基)丙烯酸酯之調配量係每1g黏合劑為5×10-4mol以上。
  4. 如申請專利範圍第3項之電子零件之連接方法，其中，上述自由基聚合起始劑之1分鐘半衰期溫度為130℃以上。
  5. 如申請專利範圍第3或4項之電子零件之連接方法，其中，上述第1電子零件與上述第2電子零件之壓接溫度為160℃以上。
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