KR20120113784A - 이방성 도전 필름 - Google Patents

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신이치 사토
야스노부 야마다
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소니 케미카루 앤드 인포메이션 디바이스 가부시키가이샤
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Abstract

중합성 아크릴계 화합물, 필름 형성 수지 및 중합 개시제를 함유하는 절연성 접착층과, 중합성 아크릴계 화합물, 필름 형성 수지, 중합 개시제 및 도전성 입자를 함유하는 도전성 입자 함유층이 적층되어 이루어지는 이방성 도전 필름은, 피착체에 대한 접착 강도를 저하시키지 않고서 접속 신뢰성을 보다 향상시키기 위해서, 절연성 접착층 및 상기 도전성 입자 함유층이, 각각 티올 화합물을 함유한다. 티올 화합물로서는, 펜타에리트리톨 테트라키스(3-머캅토프로피오네이트), 트리스-[(3-머캅토프로피오닐옥시)-에틸]-이소시아누레이트, 트리메틸올프로판 트리스(3-머캅토프로피오네이트), 디펜타에리트리톨 헥사키스(3-머캅토프로피오네이트) 등을 들 수 있다.

Description

이방성 도전 필름{ANISOTROPIC CONDUCTIVE FILM}
본 발명은 이방성 도전 필름에 관한 것이다.
액정패널과 테이프 캐리어 패키지(TCP) 기판 또는 칩온 필름(COF) 기판을 열 경화형의 이방성 도전 필름을 통해 접속하는 경우나, TCP 기판 또는 COF 기판과 인쇄 배선판(PWB)을 열 경화형의 이방성 도전 필름으로 접속하는 경우, 열압착 시간을 단축하기 위해서, 이방성 도전 필름에 사용하는 결합제 수지 조성물을, 비교적 저온?단시간에서의 경화가 가능한 중합성 아크릴계 화합물, 필름 형성 수지, 중합 개시제로서 유기 과산화물 등으로부터 구성하는 것이 제안되어 있다(특허문헌 1).
그러나, 중합성 아크릴계 화합물과 상술한 바와 같은 유기 과산화물을 함유하는 이방성 도전 필름으로 이방성 도전 접속을 비교적 저온?단시간의 조건으로 행한 경우, 전자 부품이나 플렉시블 기판에 대한 이방성 도전 필름의 접착 강도가 불충분해지고, 그 때문에, 접속 신뢰성이 충분하지 않다는 문제가 있었다.
또한, TCP 기판은, COF 기판에 비하여 실장 밀도도 입수 비용도 모두 낮고, 게다가 COF 기판에 대하여 표 1에 도시한 바와 같은 상위점(相違点)을 갖는다. 특히, TCP 기판이 Cu를 폴리이미드베이스에 접착제를 통해 적층하여 제작되어 있는 데 반해, COF 기판이 Cu를 폴리이미드베이스에 접착제를 통하지 않고서 적층하여 제작되고 있는 점에서 상위하다. 예를 들면, COF 기판과 PWB를 이방성 도전 필름으로 접합하는 경우, 이방성 도전 필름과 기판의 폴리이미드베이스가 직접 접촉하게 된다는 점에서, TCP 기판과 PWB를 이방성 도전 필름으로 접합하는 경우와 상위한 것이 된다. 이 차이 때문에, COF 기판과 이방성 도전 필름 사이의 접착 강도(필 강도)가, TCP 기판과 이방성 도전 필름 사이의 접착 강도보다도 작아진다는 문제가 있다. 따라서, 실제 실장의 장면에서는, TCP 기판용 이방성 도전 필름과 COF 기판용 이방성 도전 필름을 구분하여 사용하지 않을 수 없고, 단일의 이방성 도전 필름으로 TCP 기판과 COF 기판에 대응할 수 없다는 문제도 있었다.
[표 1]
Figure pct00001
이들 문제를 해결하기 위해서, 이방성 도전 필름의 구조를, 도전성 입자 함유층과 절연성 접착층을 적층시킨 2층 구조로 하고, 또한 각각의 층에 배합하는 중합 개시제로서, 일분간 반감기 온도가 상이한 2종의 유기 과산화물을 사용하고, 그 2종의 유기 과산화물 중, 일분간 반감기 온도가 높은 유기 과산화물로서, 분해에 의해 벤조산을 발생하는 것을 사용하는 것이 제안되어 있다(특허문헌 2).
일본 특허 공개 제2006-199825호 공보 일본 특허 공개 제2010-37539호 공보
그런데, 특허문헌 2에 제안된 2층 구조의 이방성 도전 필름의 경우, 당초 의도한 접착력을 나타내었지만, 접속 신뢰성, 특히 에이징 후의 접속 신뢰성이 불충분하다는 문제가 있었다.
본 발명은 이상의 종래 기술의 과제를 해결하려고 하는 것이고, 열 경화성 에폭시 수지보다도 비교적 저온?단시간에서의 경화가 가능한 중합성 아크릴계 화합물을 필름 형성 수지와 함께 함유하는 도전성 입자 함유층에, 중합성 아크릴계 화합물을 필름 형성 수지와 함께 함유하는 절연성 접착층을 적층시킨 2층 타입의 이방성 도전 필름에 대해서, 피착체에 대한 접착 강도를 저하시키지 않고서 접속 신뢰성을 보다 향상시키는 것을 목적으로 한다.
본 발명자 등은, 이방성 도전 필름을 구성하는 도전성 입자 함유층 및 절연성 접착층 각각에 라디칼의 연쇄 이동제로서 기능할 수 있는 티올 화합물을 함유시킴으로써, 상술한 목적을 달성할 수 있는 것을 발견하여, 본 발명을 완성시켰다.
즉, 본 발명은 중합성 아크릴계 화합물, 필름 형성 수지 및 중합 개시제를 함유하는 절연성 접착층과, 중합성 아크릴계 화합물, 필름 형성 수지, 중합 개시제 및 도전성 입자를 함유하는 도전성 입자 함유층이 적층되어 이루어지는 이방성 도전 필름에 있어서,
상기 절연성 접착층 및 상기 도전성 입자 함유층이, 각각 티올 화합물을 함유하는 것을 특징으로 하는 이방성 도전 필름을 제공한다.
또한, 본 발명은 제1 배선 기판의 접속부와 제2 배선 기판의 접속부 사이를, 상술한 이방성 도전 필름으로 이방성 도전 접속한 접속 구조체를 제공한다.
또한, 본 발명은 제1 배선 기판의 접속부와 제2 배선 기판의 접속부 사이에 상술한 이방성 도전 필름을 협지시키고, 일분간 반감기 온도가 낮은 유기 과산화물이 분해되지 않는 제1 온도에서 가접합한 후, 일분간 반감기 온도가 높은 유기 과산화물이 분해되는 제2 온도에서 열압착하는 것을 특징으로 하는 접속 구조체의 제조 방법을 제공한다.
본원 발명의 이방성 도전 필름은, 각각 중합성 아크릴계 화합물, 필름 형성 수지 및 중합 개시제를 함유하는 도전성 입자 함유층과 절연성 접착층의 적층 구조를 갖고, 양 층의 각각에 티올 화합물을 함유하고 있다. 티올 화합물은, 라디칼의 연쇄 이동제로서 기능하기 때문에, 비교적 저온에서 발생하는 중합의 초기 단계에서는, 발생하는 라디칼도 비교적 적기 때문에, 라디칼을 포착하여 중합을 완만하게 하는 작용을 갖는다. 이 결과, 이방성 도전 필름의 열압착 처리에 의해, 피접착체의 간극으로부터 과잉 결합제 수지를 경화 전에 비교적 용이하게 압출하는 것이 가능해진다. 따라서, 접착 강도를 저하시키지 않고서, 접속 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 이방성 도전 필름은, 절연성 접착층 및 도전성 입자 함유층이 적층된 2층 구조를 갖는 것이다. 절연성 접착층 및 도전성 입자 함유층은, 각각 중합성 아크릴계 화합물, 필름 형성 수지 및 중합 개시제를 함유한다. 도전성 입자 함유층은 도전성 입자를 더 함유한다. 여기서, 절연성 접착층 및 도전성 입자 함유층의 각각은, 티올 화합물을 함유한다. 이에 따라, 접착 강도를 유지 또는 향상시키면서, 접속 신뢰성, 특히 에이징 후의 접속 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 이방성 도전 필름에 있어서, 절연성 접착층 및 도전성 입자 함유층은 각각, 티올 화합물을 1종 이상 함유한다. 또한, 이들 층에 함유되는 티올 화합물은 동일할 수도 있고, 상이할 수도 있다. 이러한 티올 화합물로서는, 연쇄 이동제로서 공지된 티올 화합물을 사용할 수 있다. 또한, 연쇄 이동제로서 기능하는 티올 화합물을 사용함으로써, 이방성 도전 필름을 형성할 때 사용하는 아크릴계 수지 조성물, 즉 절연성 접착층 형성용 조성물 및 도전성 입자 함유층 형성용 조성물의 보존중에 발생하는 유리 라디칼에 의한 점도 상승 현상을 억제할 수 있다. 이러한 티올 화합물의 특히 바람직한 구체예로서는, 펜타에리트리톨 테트라키스(3-머캅토프로피오네이트), 트리스-[(3-머캅토프로피오닐옥시)-에틸]-이소시아누레이트, 트리메틸올프로판 트리스(3-머캅토프로피오네이트), 및 디펜타에리트리톨 헥사키스(3-머캅토프로피오네이트)로 이루어지는 군으로부터 선택되는 화합물을 들 수 있다.
이방성 도전 필름의 절연성 접착층 중의 티올 화합물의 함유량은, 너무 적으면 초기의 접속 저항이 증가하는 경향이 있고, 너무 많으면 접착 강도가 저하되는 경향이 있기 때문에, 바람직하게는 0.5 내지 5 질량％, 보다 바람직하게는 0.5 내지 2 질량％이다. 한편, 이방성 도전 필름의 도전성 입자 함유층 중의 티올 화합물의 함유량은, 너무 적으면 초기의 접속 저항이 증가하는 경향이 있고, 너무 많으면 접속 신뢰성이 저하되는 경향이 있기 때문에, 바람직하게는 0.3 내지 4 질량％, 보다 바람직하게는 0.5 내지 2 질량％이다.
또한, 절연성 접착층 중의 티올 화합물의 함유량은, 도전성 입자 함유층 중의 티올 화합물의 함유량 이상인 것이 바람직하다. 이에 따라, 높은 접착 강도, 양호한 접속 신뢰성을 나타내는 이방성 도전 필름이 얻어진다.
또한, 이방성 도전 필름이, 상술한 바와 같은 절연성 접착층과 도전성 입자 함유층과의 적층 구조를 갖는 점에서, TCP 기판과 COF 기판에 대하여 공용할 수 있게 된다. 이 이유는 명확하지 않지만, 이하와 같이 추측된다.
즉, 절연성 접착층은, 도전성 입자 함유층에 비하여 일반적으로 낮은 유리 전이 온도를 나타내기 때문에, COF 기판 또는 TCP 기판이 이방성 도전 필름에 압입될 때 배제되기 쉽고, 접합시에는 면 방향의 인접하는 전극 사이에 편재하는 경향이 있다. 이 절연성 접착층은 접합시에 저온에서 라디칼 중합에 의해 경화하고, 보다 더 고온에서 라디칼 중합에 의해 경화함과 함께 벤조산을 발생한다. 따라서, 발생한 벤조산 때문에, 절연성 접착층은, COF 기판 또는 TCP 기판과의 접촉면(금속 전극 표면, 폴리이미드 표면, 도전성 입자 함유층 표면)과 강하게 접합하여 경화한다. 도전성 입자 함유층은, 절연성 접착층보다도 높은 유리 전이 온도를 갖기 때문에, COF 기판 또는 TCP 기판이 이방성 도전 필름에 압입될 때 서로 대향하는 전극 사이에 도전성 입자가 존재하기 쉬워지지만, 절연성 접착층과 같이, 저온에서 라디칼 중합에 의해 경화하고, 보다 더 고온에서 라디칼 중합에 의해 경화함과 함께 벤조산을 발생한다. 따라서, 도전성 입자 함유층은 PWB와 COF 기판 또는 TCP 기판과의 접촉면과 강하게 접합하여 경화한다. 이와 같이, 절연성 접착층은, 응력완화 및 COF 기판 또는 TCP 기판과의 강고한 접착성을 발현하여, 도전성 입자 함유층은, 그 강한 응집력에 의해 COF 기판 또는 TCP 기판과 PWB와의 양호한 접속 신뢰성을 발현한다.
본 발명의 이방성 도전 필름을 구성하는 중합 개시제로서는, 라디칼 중합 개시제를 사용할 수 있고, 공지된 유기 과산화물이나 아조 화합물을 들 수 있으며, 유기 과산화물을 보다 바람직하게 사용할 수 있다.
본 발명의 이방성 도전 필름의 도전성 입자 함유층에 있어서는, 특히, 중합 개시제로서, 분해 온도가 상이한 2종의 유기 과산화물을 함유하는 것이 바람직하다. 이 경우, 그 2종의 유기 과산화물 중, 일분간 반감기 온도가 높은 유기 과산화물이 분해에 의해 벤조산 또는 그 유도체를 발생하는 것을 바람직하게 사용할 수 있다. 여기서 벤조산의 유도체로서는, 벤조산메틸, 벤조산에틸, 벤조산t-부틸 등을 들 수 있다. 또한, 2종의 유기 과산화물은, 절연성 접착층 및 도전성 입자 함유층으로, 완전히 동일한 구체적인 조합일 수도 있고, 상이한 조합일 수도 있다.
또한, 본 발명의 이방성 도전 필름의 절연성 접착층은, 중합 개시제로서, 도전성 입자 함유층과 마찬가지로 2종의 유기 과산화물을 함유할 수도 있지만, 유동성의 점에서 고온 분해 과산화물만을 함유하는 것이 바람직하다.
이와 같이, 중합성 아크릴계 화합물의 중합 개시제로서, 일분간 반감기 온도가 상이한 2종의 유기 과산화물을 사용하여, 그 중 일분간 반감기 온도가 높은 유기 과산화물(이하, 고온 분해 과산화물이라 칭하는 경우가 있음)로서, 분해에 의해 벤조산 또는 그 유도체를 발생하는 것을 사용하면, 이하에 설명하는 효과를 얻을 수 있다. 즉, 상대적으로 일분간 반감기 온도가 낮은 유기 과산화물(이하, 저온 분해 과산화물이라 칭하는 경우가 있음)의 존재에 의해, 고온 분해 과산화물의 분해를 촉진시키는 상대적으로 높은 온도에서의 단시간의 열압착 시에, 가열 온도의 상승에 따라, 열스트레스를 고려할 필요가 없는 상대적으로 낮은 온도에서 저온 분해 과산화물을 분해시켜, 중합성 아크릴계 화합물을 충분히 중합 경화시키는 것이 가능해진다. 그리고, 최종적으로 고온 분해 과산화물을 분해시켜, 중합성 아크릴계 화합물의 중합 경화를 완료시킴과 함께, 벤조산을 발생하게 한다. 발생된 벤조산의 일부는, 경화한 이방성 도전 필름과 피접속물과의 계면 및 그 근방에 존재하는 것이 되기 때문에, 접착 강도를 향상시키는 것이 가능해진다.
본 발명의 이방성 도전 필름에 있어서, 중합 개시제로서 2종의 유기 과산화물을 함유하는 경우, 그 중, 저온 분해 과산화물의 일분간 반감기 온도는, 너무 낮으면 경화 전의 보존 안정성이 저하되고, 너무 높으면 이방성 도전 필름의 경화가 불충분해지는 경향이 있기 때문에, 바람직하게는 80 ℃ 이상 120 ℃ 미만, 보다 바람직하게는 90 ℃ 이상 120 ℃ 미만이다. 한편, 고온 분해 과산화물의 일분간 반감기 온도는, 낮은 것이 출시되지 않았고, 너무 높으면 애당초 상정한 열압착 온도에서는 벤조산 또는 그 유도체를 발생시키지 않는 경향이 있기 때문에, 바람직하게는 120 ℃ 이상 150 ℃ 이하이다.
또한, 저온 분해 과산화물과 고온 분해 과산화물 사이의 일분간 반감기 온도차는, 그 차가 너무 작으면 저온 분해 과산화물과 고온 분해 과산화물이 중합성 아크릴계 화합물과 반응해 버려서, 접착 강도의 향상에 기여하는 벤조산량이 감소하여 버리는 결과가 되고, 너무 크면 이방성 도전 필름의 저온에서의 경화 반응성이 저하되는 경향이 있기 때문에, 바람직하게는 10 ℃ 이상 30 ℃ 이하이다.
이러한 저온 분해 과산화물과 고온 분해 과산화물의 질량비는, 전자가 후자에 대하여 상대적으로 너무 적으면 이방성 도전 필름의 저온에서의 경화 반응성이 저하되고, 반대로 너무 많으면 접착 강도가 저하되는 경향이 있기 때문에, 바람직하게는 10:1 내지 1:5이다.
본 발명에서 사용할 수 있는 저온 분해 과산화물의 구체예로서는, 디이소부티릴 퍼옥시드(일분간 반감기 온도 85.1 ℃), 1,1,3,3-테트라메틸부틸 퍼옥시-2-에틸헥사노에이트(일분간 반감기 온도 124.3 ℃), 디라우로일 퍼옥시드(일분간 반감기 온도 116.4 ℃), 디(3,5,5-트리메틸헥사노일)퍼옥시드(일분간 반감기 온도 112.6 ℃), t-부틸 퍼옥시피발레이트(일분간 반감기 온도 110.3 ℃), t-헥실 퍼옥시피발레이트(일분간 반감기 온도 109.1 ℃), t-부틸 퍼옥시네오헵타노에이트(일분간 반감기 온도 104.6 ℃), t-부틸 퍼옥시네오데카노에이트(일분간 반감기 온도 103.5 ℃), t-헥실 퍼옥시네오데카노에이트(일분간 반감기 온도 100.9 ℃), 디(2-에틸헥실)퍼옥시디카보네이트(일분간 반감기 온도 90.6 ℃), 디(4-t-부틸시클로헥실)퍼옥시디카보네이트(일분간 반감기 온도 92.1 ℃), 1,1,3,3-테트라메틸부틸 퍼옥시네오데카노에이트(일분간 반감기 온도 92.1 ℃), 디-sec-부틸 퍼옥시디카보네이트(일분간 반감기 온도 85.1 ℃), 디-n-프로필 퍼옥시디카보네이트(일분간 반감기 온도 85.1 ℃), 쿠밀 퍼옥시네오데카노에이트(일분간 반감기 온도 85.1 ℃) 등을 들 수 있다. 이들은 2종 이상을 병용할 수 있다.
또한, 고온 분해 과산화물의 구체예로서는, 디(4-메틸벤조일)퍼옥시드(일분간 반감기 온도 128.2 ℃), 디(3-메틸벤조일)퍼옥시드(일분간 반감기 온도 131.1 ℃), 디벤조일 퍼옥시드(일분간 반감기 온도 130.0 ℃), t-헥실 퍼옥시벤조에이트(일분간 반감기 온도 160.3 ℃), t-부틸 퍼옥시벤조에이트(일분간 반감기 온도 166.8 ℃) 등을 들 수 있다. 이들은, 2종 이상을 병용할 수 있다. 또한, 페닐환을 갖는 이들 고온 분해 과산화물을 사용함으로써, 이방성 도전 필름의 응집력을 향상시킬 수 있기 때문에 접착 강도를 더욱 향상시킬 수 있다.
저온 분해 과산화물과 고온 분해 과산화물의 조합으로서는, 전자가 디라우로일 퍼옥시드이고, 후자가 디벤조일 퍼옥시드인 조합이, 보존 안정성과 접착 강도의 점에서 바람직하다.
본 발명의 이방성 도전 필름에 있어서의, 이러한 상이한 2종의 유기 과산화물 등의 중합 개시제의 절연성 접착층 또는 도전성 입자 함유층의 각각에 있어서의 사용량은, 너무 적으면 반응성이 없어지고, 너무 많으면 이방성 도전 필름의 응집력이 저하되는 경향이 있기 때문에, 중합성 아크릴계 화합물 100 질량부에 대하여, 바람직하게는 1 내지 10 질량부, 보다 바람직하게는 3 내지 7 질량부이다.
본 발명의 이방성 도전 필름의 절연성 접착층 및 도전성 입자 함유층의 각각이 함유하는 중합성 아크릴계 화합물로서는, 아크로일기 또는 메타크로일기(이하 (메트)아크로일기라고 칭함)를 1개 이상, 도통 신뢰성 향상을 위해 바람직하게는 2개 이상, 특히 2개를 갖는 화합물이다. 또한, 중합성 아크릴계 화합물은, 절연성 접착층 및 도전성 입자 함유층으로, 완전히 동일한 구체적인 화합물일 수도 있고, 상이할 수도 있다.
중합성 아크릴계 화합물의 구체적인 예로서는, 폴리에틸렌글리콜디아크릴레이트, 인산에스테르형 아크릴레이트, 2-히드록시에틸아크릴레이트, 2-히드록시프로필아크릴레이트, 4-히드록시부틸아크릴레이트, 이소부틸아크릴레이트, t-부틸아크릴레이트, 이소옥틸아크릴레이트, 비스페녹시에탄올플루오렌디아크릴레이트, 2-아크릴로일옥시에틸 숙신산, 라우릴아크릴레이트, 스테아릴아크릴레이트, 이소보르닐아크릴레이트, 트리시클로데칸디메탄올디메타크릴레이트, 시클로헥실아크릴레이트, 트리스(2-히드록시에틸)이소시아누레이트트리아크릴레이트, 테트라히드로푸르푸릴아크릴레이트, o-프탈산디글리시딜에테르아크릴레이트, 에톡시화 비스페놀 A 디메타크릴레이트, 비스페놀 A 형 에폭시아크릴레이트, 우레탄아크릴레이트, 에폭시아크릴레이트 등, 및 이들에 상응하는 (메트)아크릴레이트를 들 수 있다.
또한, 중합성 아크릴계 화합물로서, 높은 접착 강도와 도통 신뢰성을 얻는 점에서, 2관능 아크릴레이트 5 내지 40 질량부와, 우레탄아크릴레이트 10 내지 40 질량부와, 인산에스테르형 아크릴레이트 0.5 내지 5 질량부를 병용하는 것이 바람직하다. 여기서, 2관능 아크릴레이트는 경화물의 응집력을 향상시켜, 도통 신뢰성을 향상시키기 위해서 배합되고, 우레탄아크릴레이트는 폴리이미드에 대한 접착성향상을 위해 배합되며, 그리고 인산에스테르형 아크릴레이트는 금속에 대한 접착성향상을 위해 배합된다.
중합성 아크릴계 화합물의 절연성 접착층 및 도전성 입자 함유층 각각에 있어서의 사용량은, 너무 적으면 도통 신뢰성이 낮아지고, 너무 많으면 접착 강도가 낮아지는 경향이 있기 때문에, 바람직하게는 수지 고형분(중합성 아크릴계 화합물과 필름 형성 수지와의 합계)의 20 내지 70 질량％, 보다 바람직하게는 30 내지 60 질량％이다.
본 발명의 이방성 도전 필름의 절연성 접착층 및 도전성 입자 함유층의 각각에 사용되는 필름 형성 수지로서는, 에폭시 수지, 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄 수지, 페녹시 수지, 폴리아미드, EVA 등의 열가소성 엘라스토머 등을 사용할 수 있다. 그 중에서도, 내열성, 접착성을 위해 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄 수지, 페녹시 수지, 특히 페녹시 수지, 예를 들면 비스 A 형 에폭시 수지, 플루오렌 골격을 갖는 페녹시 수지를 들 수 있다. 여기서, 플루오렌 골격을 갖는 페녹시 수지는, 경화물의 유리 전이점을 상승시키는 특성을 갖는다. 따라서, 절연성 접착층이 아닌 도전성 입자 함유층만으로 배합하는 것이 바람직하다. 그 경우, 필름 형성 수지 중의 플루오렌 골격을 갖는 페녹시 수지의 비율은, 바람직하게는 3 내지 30 질량％, 보다 바람직하게는 5 내지 25 질량％이다.
또한, 필름 형성 수지로서 에폭시 수지를 사용한 경우, 에폭시 수지와 티올 화합물과의 반응을 억제하기 위해서, 에폭시 당량이 15000 이상인 것을 사용하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명의 이방성 도전 필름의 절연성 접착층 및 도전성 입자 함유층의 각각에 있어서의 필름 형성 수지의 사용량은, 너무 적으면 필름을 형성하지 않고, 너무 많으면 전기 접속을 얻기 위한 수지의 배제성이 낮아지는 경향이 있기 때문에, 수지 고형분(중합성 아크릴계 화합물과 필름 형성 수지와의 합계)의 바람직하게는 30 내지 80 질량％, 보다 바람직하게는 40 내지 70 질량％이다.
본 발명의 이방성 도전 필름의 도전성 입자 함유층으로 사용하는 도전성 입자로서는, 종래의 이방성 도전 필름으로 이용되고 있는 것과 같은 도전성 입자를 사용할 수 있고, 예를 들면, 금 입자, 은 입자, 니켈 입자 등의 금속 입자, 벤조구아나민 수지나 스티렌 수지 등의 수지 입자의 표면을 금, 니켈, 아연 등의 금속으로 피복한 금속 피복 수지 입자 등을 사용할 수 있다. 이러한 도전성 입자의 평균입경은 통상 1 내지 10 ㎛, 보다 바람직하게는 2 내지 6 ㎛이다.
도전성 입자의 이방성 도전 필름의 도전성 입자 함유층에 있어서의 사용량은, 너무 적으면 도통 불량이 발생할 가능성이 높아지고, 너무 많으면 단락이 발생할 가능성이 높아지기 때문에, 수지 고형분 100 질량부에 대하여, 바람직하게는 0.1 내지 20 질량부, 보다 바람직하게는 0.2 내지 10 질량부이다.
본 발명의 이방성 도전 필름의 절연성 접착층 및 도전성 입자 함유층의 각각은, 필요에 따라서, 각종 아크릴모노머 등의 희석용 단량체, 충전제, 연화제, 착색제, 난연화제, 틱소트로픽제, 커플링제 등을 함유할 수 있다.
본 발명의 이방성 도전 필름의 절연성 접착층의 층 두께는, 너무 얇으면 접착 강도가 저하되는 경향이 있고, 너무 두꺼우면 도통 신뢰성이 저하되는 경향이 있기 때문에, 바람직하게는 10 내지 25 ㎛, 보다 바람직하게는 16 내지 21 ㎛이다. 한편, 도전성 입자 함유층의 층 두께는, 너무 얇으면 도통 신뢰성이 저하되는 경향이 있고, 너무 두꺼우면 접착 강도가 저하되는 경향이 있기 때문에, 바람직하게는 10 내지 25 ㎛, 보다 바람직하게는 15 내지 20 ㎛이다. 또한, 절연성 접착층 및 도전성 입자 함유층을 합친 이방성 도전 필름의 두께는, 너무 얇으면 충전 부족에 의해 접착 강도가 저하되는 경향이 있고, 너무 두꺼우면 압입 부족에 의해 도통 불량이 발생할 가능성이 높아지기 때문에, 바람직하게는 25 내지 50 ㎛, 보다 바람직하게는 30 내지 45 ㎛이다.
본 발명의 이방성 도전 필름의 절연성 접착층 및 도전성 입자 함유층 각각의 경화물의 유리 전이 온도는, 이방성 도전 필름을 언더필제로서 기능시키기 위해서 중요한 요소가 된다. 이 점 등으로부터, 절연성 접착층의 경화물의 유리 전이 온도는, 바람직하게는 50 내지 100 ℃, 보다 바람직하게는 65 내지 100 ℃이고, 한편, 도전성 입자 함유층의 경화물의 유리 전이 온도는, 바람직하게는 80 내지 130 ℃, 보다 바람직하게는 85 내지 130 ℃이다. 이 경우, 절연성 접착층의 경화물의 유리 전이 온도보다도, 도전성 입자 함유층의 경화물의 유리 전이 온도를 높게 설정하는 것이 바람직하다. 이에 따라, 절연성 접착층을 재빠르게 유동화시켜, 접속 조작 시에 서로 대향하는 전극 사이로부터 배제되도록 할 수 있다. 구체적으로는, 바람직하게는 0 내지 25 ℃, 보다 바람직하게는 10 내지 20 ℃ 높아지도록 한다.
본 발명의 이방성 도전 필름은, 종래의 이방성 도전 필름과 마찬가지의 방법에 준하여 제조할 수 있다. 예를 들면, 중합성 아크릴계 화합물, 필름 형성 수지, 중합 개시제 및 필요에 따라서 다른 첨가제, 또한 메틸에틸케톤 등의 용매를 균일하게 혼합하여 얻은 절연성 접착층 형성용 조성물을, 박리 처리가 실시된 박리시트 표면에 도포하여 건조함으로써 절연성 접착층을 형성하고, 거기에, 중합성 아크릴계 화합물, 필름 형성 수지, 도전성 입자, 중합 개시제 및 필요에 따라서 다른 첨가제, 또한 메틸에틸케톤 등의 용매를 균일하게 혼합하여 얻은 도전성 입자 함유층 형성용 조성물을 도포하여, 건조시킴으로써 도전성 입자 함유층을 형성하고, 그것에 따라 본 발명의 이방성 도전 필름을 얻을 수 있다.
본 발명의 이방성 도전 필름은, 제1 배선 기판의 접속부와 제2 배선 기판의 접속부 사이를 이방성 접속하여 이루어지는 접속 구조체에 바람직하게 적용할 수 있다. 여기서, 제1 배선 기판 및 제2 배선 기판에는 특별히 한정은 없고, 액정 패널의 유리 기판이나, 플렉시블 배선 기판 등을 들 수 있다. 또한, 각각의 기판의 접속부에 대해서도 특별히 한정은 없지만, 종래의 이방성 도전 필름이 적용되는 접속부이어도 상관없다.
이와 같이, 본 발명의 이방성 도전 필름은, 여러 가지 용도로 사용할 수 있지만, 그 중에서도, 제1 배선 기판이 2층 또는 3층 플렉시블 인쇄 회로 기판, COF 기판 또는 TCP 기판이고, 제2 배선 기판이 PWB인 경우에 바람직하게 적용할 수 있다. 이것은, 본 발명의 이방성 도전 필름이 TCP 기판과 COF 기판에 대하여 공용할 수 있기 때문이다. 이 경우, 도전성 입자 함유층 중의 필름 형성 수지가 플루오렌 골격을 갖는 페녹시 수지를 함유하는 것이 바람직하다. 이에 따라, 도전성 입자 함유층의 경화물의 유리 전이 온도를, 절연성 접착층의 유리 전이 온도보다도 높게 할 수 있어, 이방성 도전 필름의 접속 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
또한, 상술한 접속 구조체에 있어서는, 이방성 도전 필름의 절연성 접착층이 제1 배선 기판측에 배치되어 있는 것이 바람직하다. 이에 따라, 접착제층이 형성되어 있지 않은 폴리이미드 표면에 대한 접착 강도를 향상시킬 수 있다.
이러한 접속 구조체는, 제1 배선 기판의 접속부와 제2 배선 기판의 접속부의 사이에 본 발명의 이방성 도전 필름을, 통상은 제1 배선 기판측에 절연성 접착층이 배치되도록 협지시켜, 일분간 반감기 온도가 낮은 유기 과산화물이 분해되지 않는 제1 온도에서 가접합하고, 일분간 반감기 온도가 높은 유기 과산화물이 분해되는 제2 온도에서 열압착함으로써 제조할 수 있다. 여기서, 일분간 반감기 온도가 낮은 유기 과산화물, 일분간 반감기 온도가 높은 유기 과산화물, 이들의 바람직한 일분간 반감기 온도, 이들의 바람직한 온도차에 대해서는, 이미 설명한 바와 같다. 또한, 제1 온도로서는, 일분간 반감기 온도가 낮은 유기 과산화물의 해당 일분간 반감기 온도의 -20 ℃ 이하의 온도가 바람직하고, 제2 온도로서는, 일분간 반감기 온도가 높은 유기 과산화물의 해당 일분간 반감기 온도의 -20 ℃ 이상의 온도가 바람직하다.
[실시예]
이하, 본 발명을 실시예에 의해 구체적으로 설명한다.
실시예 1 내지 12, 비교예 1 내지 6
표 2의 배합 조성을 각각 통상법에 의해 균일하게 혼합함으로써 도전성 입자 함유층 형성용 조성물 및 절연성 접착층 형성용 조성물을 제조하였다. 계속해서, 박리 처리 폴리에스테르 필름에, 절연성 접착층 형성용 조성물을 건조 두께가 18 ㎛가 되도록 바 코터로 도포하고, 70 ℃의 열풍을 5 분간 세게 내불어 건조시킴으로써 절연성 접착층을 형성하였다. 다음으로, 절연성 접착층 상에, 도전성 입자 함유층 형성용 조성물을, 건조 두께가 17 ㎛가 되도록 바 코터로 도포하여, 70 ℃의 열풍을 5 분간 세게 내불어 건조시킴으로써 도전성 입자 함유층을 형성하였다. 이에 따라, 이방성 도전 필름을 얻었다.
[표 2]
Figure pct00002
<표 2 주(티올 화합물)>
PEMP: 펜타에리트리톨 테트라키스(3-머캅토프로피오네이트), SC유키카가쿠(주)
TEMPIC: 트리스-[(3-머캅토프로피오닐옥시)-에틸]-이소시아누레이트, SC유키카가쿠(주)
TMMP: 트리메틸올프로판 트리스(3-머캅토프로피오네이트), SC유키카가쿠(주)
DPMP: 디펜타에리트리톨 헥사키스(3-머캅토프로피오네이트), SC유키카가쿠(주)
EHMP: 2-에틸헥실-3-머캅토프로피오네이트, SC유키카가쿠(주)
EGMP-4: 테트라에틸렌글리콜비스(3-머캅토프로피오네이트), SC유키카가쿠(주)
얻어진 이방성 도전 필름의 접착 강도와 접속 신뢰성(초기, 에이징 후)을 시험 평가하기 위해서, 우선, 이하에 설명하는 바와 같이, 이방성 도전 필름을 이용하여 접속 구조체를 제작하였다.
<접속 구조체의 제작>
유리 에폭시 기판 표면의 35 ㎛ 두께의 동박에 200 ㎛ 피치의 배선이 형성된인쇄 배선판(PWB)에 대하여, 이방성 도전 필름을, 그 도전성 입자 함유층 측이 PWB 측이 되도록 배치하여, 80 ℃, 1 ㎫, 2 초라는 조건으로 가열 압착하고, 박리 PET 필름을 박리하여, PWB 표면에 이방성 도전 필름을 가접착하였다. 이 이방성 도전 필름에 대하여, COF 기판(두께 38 ㎛의 폴리이미드 필름에 200 ㎛ 피치의 두께 8 ㎛의 구리 배선을 형성한 배선 기판)의 구리 배선 부분을 올려, 130 ℃, 3 ㎫, 3 초 또는 190 ℃, 3 ㎫, 5 초라는 조건으로 압착하여 평가용 접속 구조체를 얻었다.
<접속 강도시험>
얻어진 접속 구조체의 PWB에 대하여 COF 기판을, 박리 시험기((주)에이?앤드?디)를 이용하여, 박리 속도 50 ㎜/분으로 90도 박리 시험(JIS K6854-1)을 행하고, 필 강도를 접착 강도로서 측정하여, 이하의 기준으로 평가하였다. 실용상, AA 또는 A 평가인 것이 요구된다.
등급 기준
AA: 10 [N/5 ㎝] 이상
A: 7 [N/5 ㎝] 이상 10 [N/5 ㎝] 미만
B: 5 [N/5 ㎝] 이상 7 [N/5 ㎝] 미만
C: 5 [N/5㎝] 미만
<접속 신뢰성 시험>
얻어진 접속 구조체에 대해서, 4 단자법(JIS K7194)에 따라서 초기 도통 저항(Ω:최대값)과, 온도 85 ℃, 습도 85 ％RH의 항온조 내에서 500 시간 유지한 후의 에이징 후 도통 저항(Ω:최대값)을 멀티미터(품번 34401A, Agilent사)로 측정하여, 이하의 기준으로 평가하였다. 실용상, 초기 및 에이징 후의 쌍방에 있어서, 나쁘더라도 B 평가인 것이 요구된다.
등급 기준
AA: 0.7 Ω 이하
A: 0.7 Ω보다 크고 1.5 Ω 이하
B: 1.5 Ω보다 크고 2 Ω 이하
C: 2 Ω보다 큼
[표 3]
Figure pct00003
표 3으로부터 알 수 있는 바와 같이, 도전성 입자 함유층 및 절연성 접착층의 쌍방에 티올 화합물이 배합되어 있는 실시예 1 내지 12의 이방성 도전 필름은, 접착 강도 및 접속 신뢰성에 대해서 실용상 바람직한 결과를 나타내었다. 그에 반해, 도전성 입자 함유층 및 절연성 접착층 중 적어도 한편에는 티올 화합물이 배합되어 있지 않은 비교예 1 내지 6의 이방성 도전 필름은, 접속 신뢰성에 문제가 있었다.
또한, 실시예 1의 이방성 도전 필름의 에이징 후 접속 신뢰성이 「B」평가인 이유는, 도전성 입자 함유층 및 절연성 접착층의 각각에 배합되는 티올 화합물의 양이 비교적 적기 때문이라고 생각된다.
실시예 6 및 9의 이방성 도전 필름의 초기 접속 신뢰성 및 에이징 후 접속 신뢰성의 평가가 모두 「B」 평가인 이유는, 도전성 입자 함유층에 티올 화합물로서 DPMP를 사용했기 때문이라고 생각된다.
비교예 4 내지 6의 이방성 도전 필름의 접착 강도가 「C」평가이고, 초기 접속 신뢰성 및 에이징 후 접속 신뢰성의 평가가 모두 「D」 평가인 이유는, 티올 화합물이 도전성 입자 함유층에만 첨가되어, 그 첨가량이 실시예에 비하여 더 많기 때문이라고 생각된다.
본 발명의 이방성 도전 필름은, 중합성 아크릴계 화합물, 필름 형성 수지, 중합 개시제 및 도전성 입자를 함유하는 도전성 입자 함유층에, 중합성 아크릴계 화합물, 필름 형성 수지 및 중합 개시제를 함유하는 절연성 접착층이 적층된 2층 구조를 갖고, 양 층의 각각에 티올 화합물을 함유하고 있기 때문에, 접착 강도를 저하시키지 않고서, 접속 신뢰성을 향상시킬 수 있다. 따라서, 정밀 전자 부품의 고신뢰성 이방성 접속에 유용하다.

Claims (11)

  1. 중합성 아크릴계 화합물, 필름 형성 수지 및 중합 개시제를 함유하는 절연성 접착층과, 중합성 아크릴계 화합물, 필름 형성 수지, 중합 개시제 및 도전성 입자를 함유하는 도전성 입자 함유층이 적층되어 이루어지는 이방성 도전 필름에 있어서,
    상기 절연성 접착층 및 상기 도전성 입자 함유층이, 각각 티올 화합물을 함유하는 것을 특징으로 하는 이방성 도전 필름.
  2. 제1항에 있어서, 상기 절연성 접착층 중 및 상기 도전성 입자 함유층 중의 티올 화합물의 함유량이 각각 0.5 내지 5 질량％ 및 0.3 내지 4 질량％인 이방성 도전 필름.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 절연성 접착층 중의 티올 화합물의 함유량이 상기 도전성 입자 함유층 중의 티올 화합물의 함유량 이상인 이방성 도전 필름.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 절연성 접착층 및 상기 도전성 입자 함유층의 티올 화합물이 각각 독립적으로 펜타에리트리톨 테트라키스(3-머캅토프로피오네이트), 트리스-[(3-머캅토프로피오닐옥시)-에틸]-이소시아누레이트, 트리메틸올프로판 트리스(3-머캅토프로피오네이트), 및 디펜타에리트리톨 헥사키스(3-머캅토프로피오네이트)로 이루어지는 군으로부터 선택되는 화합물인 이방성 도전 필름.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 중합 개시제가 유기 과산화물인 이방성 도전 필름.
  6. 제5항에 있어서, 상기 도전성 입자 함유층에 포함되는 중합 개시제가 일분간 반감기 온도가 상이한 2종의 유기 과산화물을 함유하고, 상기 2종의 유기 과산화물 중, 일분간 반감기 온도가 높은 유기 과산화물이 분해에 의해 벤조산 또는 그 유도체를 발생하는 것이고, 상기 절연성 접착층에 포함되는 중합 개시제가, 일분간 반감기 온도가 높은 상기 유기 과산화물인 이방성 도전 필름.
  7. 제6항에 있어서, 상기 2종의 유기 과산화물 중, 일분간 반감기 온도가 낮은 유기 과산화물이 디라우로일 퍼옥시드이고, 일분간 반감기 온도가 높은 유기 과산화물이 디벤조일 퍼옥시드인 이방성 도전 필름.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 중합성 아크릴계 화합물이 인산에스테르형 아크릴레이트를 함유하고, 필름 형성 수지가 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄 수지 또는 페녹시 수지를 함유하는 것인 이방성 도전 필름.
  9. 제1 배선 기판의 접속부와 제2 배선 기판의 접속부 사이를, 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 기재된 이방성 도전 필름으로 이방성 도전 접속한, 접속 구조체.
  10. 제9항에 있어서, 상기 제1 배선 기판이 칩온 필름 기판 또는 테이프 캐리어 패키지 기판이고, 제2 배선 기판이 인쇄 배선판이며, 이방성 도전 필름이 제7항에 기재된 이방성 도전 필름이고, 상기 이방성 도전 필름의 절연성 접착층이 제1 배선 기판측에 배치되어 있는 것인 접속 구조체.
  11. 제1 배선 기판의 접속부와 제2 배선 기판의 접속부 사이에 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 기재된 이방성 도전 필름을 협지시키고, 일분간 반감기 온도가 낮은 유기 과산화물이 분해되지 않는 제1 온도에서 가접합한 후, 일분간 반감기 온도가 높은 유기 과산화물이 분해되는 제2 온도에서 열압착하는 것을 특징으로 하는, 접속 구조체의 제조 방법.
KR1020127021190A 2010-11-09 2011-09-15 이방성 도전 필름 KR101419158B1 (ko)

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