TWI233395B - Laminated products of olefinic thermoplastic elastomer and constructional gaskets - Google Patents

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TWI233395B
TWI233395B TW89122883A TW89122883A TWI233395B TW I233395 B TWI233395 B TW I233395B TW 89122883 A TW89122883 A TW 89122883A TW 89122883 A TW89122883 A TW 89122883A TW I233395 B TWI233395 B TW I233395B
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Kyoko Kobayashi
Noboru Sakamaki
Akira Uchiyama
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Mitsui Chemicals Inc
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Description

1233395 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7___ 五、發明說明（1 ) 本發明乃有關包含“烯烴熱塑性彈性體（olefinic thermoplastic elastomer)基層及表皮層之積層製品及 '結構 墊片’（constructional gasket)。 以往有許多種材料被用爲需要橡膠彈性之零件及部品， 應用於汽車元件、工業機械元件、電機及電子元件及結構 材料。例如建物之門、葉片及窗框都附有所謂的墊片 (gasket)之導件，以利於進出或通風之開關操作，而且能使 與門接之部品和門緊閉。 以往用於結構墊片主要爲軟質合成樹脂，如軟質聚（氯 乙烯）樹脂（PVC)及硫化（交連）橡膠，如乙烯-丙烯-二烯共 聚物橡膠（EPDM)。 此外，要求高性能滑性之部品以往是採用發泡矽酮橡膠 之特殊材料。 以往軟質合成樹脂或硫化橡膠所製之墊片的滑性並不特 別優越，而且疲勞後會永久變形，長期使用後亦有很大的 變形；所以性能較差。此外，硫化橡膠爲熱固性橡膠，不 能重覆使用。 雖然前述的問題可用具有極佳滑性之發泡矽酮橡膠解決， 但是該橡膠和常用之軟質合成樹脂及硫化橡膠比較起來有 成本太昂貴之問題。 本發明之第一目的乃利用便宜及可回收之積層材料提供 一種結構墊片，其具極佳耐用性，可緊閉的接觸關起來的 門等，開門時具極佳輕快滑性。 本發明之第二目的乃提供耐用性及門窗密封性均優越的 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) --訂---------線· 1233395 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明（4 ) 超高分子量聚烯烴組成物（B)及90至10重量份烯烴 熱塑性彈性體組成物（C)，後者由結晶性聚烯烴樹脂 及橡膠組成，而（B)及（C)之總量爲100重量份，組成 物尙包含0.1至25重量份有機聚矽氧烷（D)。 (v i i i )如前述（i )至（v i i )任一項所定義之積層製品所製之 汽車用玻玻窗滑槽。 (i X )如前述（i )至（i )任一項所定義之積層製品所製之結 構墊片。 U )由烯烴熱塑性彈性體組成物所製之結構墊片，該組成 物具有下列特①至③： ① 9S Y-0.43XS 27 ( 1 ) 式中X係依〗IS K6301試法測定烯烴熱塑性彈性 體組成物之JIS A-硬度値，而Y係按照JIS K6301試法在7(TC 22小時所測得烯烴熱塑性彈性 體組成物之壓縮變形値（單位爲％)， ② 按照J IS K6301試法測得之抗張強度値爲5至 3〇χ106巴，及 ③ 按J IS Κ6301試法測得之伸長形變率爲18%或以 下。 (X i )如前述（X )所定義之結構墊片，其中烯烴熱塑性彈性 體組成物（A)乃由5至60重量份聚丙烯樹脂（a-3)及 40至95重量份α -烯烴系共聚物（a-4)經動態加熱處 理而得，該共聚物之門尼黏度ML1+4(100°C)爲90至 250，乙烯含量爲60至95莫耳％，而（a-Ι)和U-2)之 -6- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） ^-------訂---------線一 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 1233395 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7_ 五、發明說明（5 ) 總量爲100重量份。 (xii)如前述（X)所定義之積層製品，其中烯烴熱塑性彈性 體組成物（A)乃由5至60重量份聚丙嫌樹脂（a-3)及 40至95重量份α -烯烴系共聚物（a-4)經動態熱處理 而得，該共聚物之門尼黏度ML1 + 4(100°C )爲60至250, (a-3)和（a_4)之總量爲100重量份。
Uiii)如前述（xi)所定義之結構墊片，其中烯烴熱塑性彈 性體組成物（A )尙含30重量份或以下之聚丙烯樹脂 (a-5)，和聚乙烯樹脂（a-Ι)及乙烯-α-烯烴系共聚物 U-2)湊起來總量共100重量份。 以下將更詳盡地說明本發明。 本發明之基於烯烴熱塑性彈性體之積層製品包含烯烴熱 塑性彈性體組成物（A)所製之基層及超高分子量聚烯烴組 成物（B)所製之表皮層。 以下將先說明由前述成所構成之三層製品。 烯烴熱塑件骝件體組成物（A) 用於本發明之烯烴熱塑性彈性體組成物（A)乃具有特性 ①至③之彈性體： ① 9S Y-0.43S 27 (1) 較佳爲 9SY-0.43XS 26 (1') 更佳爲 10$ Υ-0·43Χ$ 26 (1") 式中X係按Π S Κ6301試法測得烯烴熱塑性彈性體組成 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 攀—！ ！！訂·！丨！ 一 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) « 1233395 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7_____ 五、發明說明（6 ) 物J IS A-硬度値（爲無單位之數値）， Y係按JIS K6 301試法在70°C及22小時之條件下測 定 烯烴熱塑性彈性體組成物所得之壓縮形變率（以％爲單位） ② 按；II S K630 1試法測得之抗張強度値爲5至30x 1 06， 較佳爲8至30xl06巴，且 ③ 按〗IS K6301試法測得之伸長形變率之値爲18%或以下， 較佳爲0.5至15%，更佳爲0.5至12%。 前述特性①至③之測法如下： JIS A-硬度： 按照JIS K6301之試法，利用裝有彈簧之A型硬度測定 儀可馬上測得之。 懕縮形變率： 按照JIS K6301試法，使直徑29.0毫米及厚度12.7毫 米之粗短圓柱形試樣在70°C保持壓縮25%歷22小時後， 測定其永久形變率（殘留應變）。 杭張強度： 依JIS K6 301試法，採用JIS 3號啞鈴形試片，拉伸速 率爲200毫米/分鐘。 伸長變形率： 按照；i IS K6301試法，採用JIS 3號啞鈴形試片，保持 100%伸長率10分鐘，接著在解除張力之情況下10分鐘後， 測定永久形變率（殘留伸長率）。 用於本發明之烯烴熱塑性彈性體組成物（A)較佳爲包含 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)
1233395 A7 _____B7__ 五、發明說明（8 ) 壓或射出模塑可得外觀比中密度或高密度聚乙烯更優越之 成形製品，而無粗糖或有黏性之表面。 聚乙烯樹脂（a-Ι)可爲乙烯均聚物或主要量的乙烯和少 量的（不大於10莫耳％的其他共聚單體之共聚物。此等共 聚單體可列舉的有〇3·2〇α-烯烴，較佳爲C3_8a-烯烴，及 乙烯基單體，如酸酸乙烯酯及丙烯酸乙烯酯。可做爲其他 共聚單體之α-烯烴例如有丙烯，丨_ 丁烯，4_甲基-丨_戊烯， 1-己烯及1-辛烯。此種其他共聚單體可單獨或兩種以上混 合使用。 聚乙燒樹脂（a-Ι)可爲單獨聚乙烯產物或聚乙烯產物之 混合物。 用於本發明之乙烯-α -烯烴系共聚物（a _ 2 )的門尼黏度 ML1 + 4(100°C)爲90至250，較佳爲1〇〇至200，更佳爲 110至180，而乙烯含量爲70至95%，較佳爲75至9〇%， 更佳爲75至85莫耳％。在此之乙烯含量指乙烯佔全部j -烯烴（含乙烯）之莫耳％。 乙儲-α -烯烴系共聚物（a-2)可爲乙烯和C3 2。，較佳爲 C3-8a -稀烴之共聚物，或是乙烯，α-烯烴及非α-烯烴之 其他共聚單體之三元共聚物。此等非α -烯烴之共聚單體 包含非共轭之多烯。此外，乙烯—α -烯烴系共聚物（a _ 2 ) 可爲隨機共聚物或嵌段共聚物。 乙儲-α -嫌烴系共聚物（a_2)之具體例子有乙烯-烯 烴共聚物及乙烯-α -烯烴-非共軛多烯共聚物。其中較佳 爲乙烯_ α _烯烴-非共軛多烯共聚物。 -10- 本紙張尺度適用+關家標準（CNS)A4規格（21〇 X 297公髮） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -^擊--------訂---------«· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1233395 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（9) 在乙烯-α -烯烴系共聚物中欲和乙烯共聚合之α -烯烴 例如有丙烯，1-丁烯，1-戊烯，4-甲基-1-戊烯，1-己烯 及1-辛烯。α —烯烴可單獨或兩種或以上混合使用。 在乙烯- a-烯烴系共聚物（a_2)中，欲和乙烯及α-烯烴 共聚合之非共軛多烯例如非共軛二烯，如二環戊二烯， 1，4-己二烯，環辛二烯，亞甲基原冰片烯及亞乙基原冰片 烯。非共軛多烯可單獨或兩種或以上一起摻入使用。乙 烯-α -烯烴-非共軛多烯共聚物之碘値通常在0.1至50， 較佳爲5至30之範圍內。 乙烯-α -烯烴系共聚物（a - 2 )可單獨或兩種或以上混合 使用。 在用於本發明之烯烴熱塑性彈性體組成物（A)中，包含 聚乙烯樹脂（a -1 )，乙烯-α -烯烴系共聚物（a - 2 )之組成物 較佳爲由含5至60重量％，更佳爲10至50重量％之聚乙 烯樹脂（a-1)和40至95重量％，較佳爲50至90重量％乙 烯- α -烯烴系共聚物U-2)[其中百分率係對聚乙烯樹脂 (a -1)和乙烯-α -烯烴系共聚物（a -2 )之總量而言]如下述 不用交連劑而做動態熱處理而得。若聚乙烯樹脂（a -1 )和 乙烯- α-烯烴系共聚物（a-2)之用量在前述範圍內，則可 得極佳之橡膠彈性。 用於本發明之烯烴熱塑性彈性體組成物（A)中尙可摻入 聚丙烯樹脂（a-5)。任何已知之聚丙烯樹脂均可用爲聚丙 烯樹脂（a - 5 )，其具體例子有： 1 )丙烯均聚物 -11- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公爱3 --------—_—-------訂---------線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) r 1233395 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（％ 2) 丙烯和其他α-烯烴之無規共聚物，亦即丙烯_α_烯烴 無規共聚物其中前者佔90莫耳％或以上，而後者佔 10%或以下。 3) 丙烯和其他α -烯烴之嵌段共聚物，亦即丙烯_ α _烯烴 嵌段共聚物，其中前者佔7 0莫耳％或以上，而後者佔 30莫耳％或以上。 可和丙烯共聚合之α -烯烴含c2.2。，較佳爲c2.8，具體 例有乙烯，1-丁烯，4 -甲基-1-戊烯，丨_己烯及丨_辛烯。 聚丙儲樹脂（a-5)較佳爲前面1)之丙儲均聚物及前面2) 之丙嫌-α -燒烴共聚物，更佳爲其MFR値（ASTM D1238， 230 °C，2.16仟克荷重）爲0.1至50克/10分鐘者。 聚丙烯樹脂（a-5)可爲單一之聚合物產物或諸聚合物產 物之混合物。 在本發明之烯烴熱塑性彈性體組成物（A)中聚丙烯樹脂 (a-5)含量通常爲每100重量份聚乙烯樹脂（a_i)和乙儲-α -烯烴系共聚物（a - 2 )之總量佔3 0重量份或以下，較佳 爲2至30重量份，更佳爲5至20重量份。 若聚丙烯（a - 5 )含量在前述範圍內，則例如利用擠壓及 射出模塑可得外觀優良之成形品，其表面很少有粗糙或黏 黏之現象。 用於本發明之熱塑性彈性體組成物（A)可包含聚丙烯樹 脂（a-3)及α -烯烴系共聚物（a-4)。 用爲本發明之聚丙烯樹脂（a-3)和前面聚丙烯樹脂（a-5) 中所列舉的一樣。以包含聚丙烯樹脂（a - 3 )和α -烯烴系共 聚物（a - 4 )之烯烴熱塑性彈性體組成物以及包含前述聚乙 -12- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） ------1--f —^w· --------訂----I---- (請先閱讀背面之注音3事項再填寫本頁) 1233395 A7 ____B7 _ 五、發明說明（Π) 烯樹脂（a -1 )，乙烯-α -烯烴系共聚物（a _ 2 )和聚丙烯樹脂 (a - 5 )之烯烴系熱塑性彈性體組成物之組合爲烯烴熱塑性 彈性體組成物（A )時，其中之聚丙烯樹脂（a _ 3 )及聚丙烯樹 脂（a - 5 )可爲相同或不同。 用於本發明之α -烯烴系共聚物（a_4)的門尼黏度ML1 + 4 (100 °C)爲60至250，較佳爲1〇〇至200，更佳爲11〇至 180 ° α -烯烴系共聚物（a_4)及至少兩種（：2·2。，較佳爲C2-8 α -烯烴之共聚物，其尙可和非α -烯烴之共聚單體做共聚 物。此等非α -烯烴共聚單體可包含非共軛多烯。此外， α -烯烴系共聚物（a-4)可爲無規共聚物或嵌段共聚物。 α -烯烴系共聚物（a-4)之具體例包含丙烯-烯烴系共 聚物（a-4a)及乙烯-α -烯烴系共聚物（a_4b)。其中較佳爲 丙稀-(2 -嫌煙系共聚物（a-4a)。 若用於本發明之α -烯烴系共聚物（a-4)爲丙烯-α -烯烴 系共聚物（a-4a)，則其門尼黏度ML1 + 4( 1〇〇。〇)爲60至250， 較佳爲65至200，更佳爲68至180;丙烯含量爲55至 95莫耳％，較佳爲60至95莫耳％，更佳爲68至90莫耳 %。在此，丙烯含量係對包含丙烯之全部α -烯烴的莫耳百 分率。 丙烯-α -烯烴系共聚物（a - 4a )可爲丙烯和c2和CN至C2。， 較佳爲C2或C4至C8之共聚其可和非α-烯烴之共聚單體 做共聚合。此等非α-烯烴之共聚單體可包含非共軛多 烯。此外，丙烯-α-烯烴系共聚單體（a-4a)可爲隨機共聚 -13- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（21〇 x 297公釐） (請先閱讀背面之注音？事項再填寫本頁) -- ϋ ϋ
l_i ^OJ I I ϋ ϋ I % 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1233395 A7 _______B7______ 五、發明說明（12 ) 物或嵌段共聚物。 丙烯-α -烯烴系共聚物U-4a)之具體例包含丙烯-α ·烯 烴系共聚物及丙烯-α -烯烴-非共軛多烯共聚物。其中較 佳爲丙烯-α -烯烴系共聚物。 在丙烯-α-烯烴系共聚物（a_ 4昀中，欲和丙烯共聚合之 α-烯烴例如是乙烯，1-丁烯，1-戊烯，14_甲基-1-戊烯， 1-己烯及1-辛烯。前述之^ -烯烴單獨或兩種或以上一起 摻入使用。 在丙烯-α-烯烴系共聚物（a-4a)中，欲和丙烯及前述 α -烯烴系共聚合之非共軛多烯例如非共軛二烯，如二環 戊二烯，1，4 -己二烯，環辛二烯，亞甲基原冰片烯及亞乙 基原冰片烯。非共軛多烯可單獨或兩種或以上一起摻入使 用。丙烯- α -烯烴-非共軛多烯共聚物之碘値通常在〇.1 至50，較佳爲5至30之範圍。 若α -烯烴系共聚單體（a-4)爲乙烯- α -烯烴系共聚物 (a-4b)，則欲和乙烯共聚合之^ -烯烴可列舉的有丙烯、 1-丁嫌，1-戊嫌，4 -甲基-卜戊烯，1-己烯和1-辛嫌。α-烯烴可單獨或兩種或以上配合使用。 在乙烯-α-烯烴系共聚物（a_4b)中，欲和乙烯及α-烯 烴系共聚合之非共軛多烯可列舉的有非共軛二烯，例如環 戊二烯，1，4 -己二烯，環辛二烯，亞甲基原冰片烯及亞乙 基原冰片烯。非共軛多烯可單獨或兩種或以上一起摻入使 用。乙烯-α -烯烴-非共軛多烯共聚物的碘値通常在0.1 至50，較佳爲5至30之範圍內。 -14- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（21〇 x 297公釐） 攀-------訂---------線j (請先閱讀背面之注意事項再填寫木頁) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1233395 A7 _____B7__ 五、發明說明（13) α -烯烴系共聚物（a - 4 )可單獨或兩種或以上一起摻用。 在用於本發明之烯烴熱塑性彈性體組成物（A)中，包含 聚丙烯樹脂（a - 3 )及α -烯烴系共聚物（a - 4 )之組成物，較 佳爲得自含5至60重量％，較佳爲10至50重量％聚丙烯 樹脂（a-3)及40至95重量％，更佳爲50至90重量％ α -烯 烴系共聚物（a-4)[其中百分率係對前述聚丙烯樹脂（a-3) 和α -烯烴系共聚物（a - 4 )之總量而言]，如下述在沒有交 連劑之條件下進行動態熱處理。若聚丙烯樹脂（a - 3 )和α -烯烴系共聚物（a-4)在前述的範圍內，則可得優越的橡膠 彈性。 用於本發明烯烴熱塑性彈性體組成物中之包含聚丙烯樹 脂（a - 3 )及α -烯烴系共聚物（a - 4 )之組成物中可摻入像前 述之聚乙烯樹脂（a _ 1 )之聚乙烯樹脂。此時，烯烴熱塑性 彈性體組成物（A)中聚乙烯樹脂含量通常是每1 〇〇重量份 之前述聚丙烯樹脂（a-3)及α-烯烴系共聚物（a-4)中佔30 份或以下，較佳爲2至30份，更佳爲5至20重量份。 依本發明之烯烴熱塑性彈性體組成物（A)不需利用交連 劑或交連助劑進行交連（硫化），即可呈現較佳的橡膠彈 性。此外，本發明積層製品中做爲基層之烯烴熱塑性彈性 體成物並非像傳統的硫化橡膠一樣是熱固型彈性體，而是 熱塑性彈性體，故可循環使用。因不用交連劑，故不需要 捏揉操作，只須單一的動態熱處理，即可簡單有效地製備 之。 用於本發明之烯烴熱塑性彈性體組成物（A)必要時可摻 入已知的添加劑，如軟化劑，熱安定劑，抗老劑，抗候 劑、抗靜電劑、塡充劑、著色劑及潤滑劑，其用量以不妨 -15· ^紙張尺度適用不國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） " (請先閱讀背面之注咅？事項再填寫本頁)
1233395 A7 B7 五、發明說明（ 16 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 在1 351十氫化萘中測得之特性黏度[7/ ]爲3 · 5至8 . 3升 /10克者。 用於本發明之超高分子量聚烯烴組成物（B)可爲在 1 3 5°C十氫化萘中測得之特性黏度[η]爲10至40升/10克 之超高分子量聚烯烴（b-Ι)和在135°C十氫化萘中測得之特 性黏度[η ]爲0 . 1至5升/1 0克之聚烯烴（b - 2 )的混合物。 此混合物中較佳爲含有15至40重量％的聚烯烴（b-Ι)，百 分率係對超高分子量聚烯烴（b -1 )和聚烯烴（b - 2 )之重量和 爲100%而言。 前述之超高分子量聚烯烴及普通的聚烯烴可爲例如乙烯 丙烯，1-丁烯，1-戊烯，1-己烯，1-辛烯，1-癸烯，1-十 二碳烯，4-甲基-1-戊烯及3-甲基-1-戊烯之α-烯烴系均 聚物，或是其共聚物，其中較佳爲乙烯均聚物，及乙烯和 少量的其他α -烯烴之共聚物。 · 在超高分子量聚烯烴組成物（Β)中，每100重量份的超 高分子量聚烯烴（b-Ι)和聚烯烴（b-2)可摻入1至20重量 份的液態或固態軟化劑（潤滑油）。 液態軟化劑可爲礦物油型軟化劑及合成軟化劑。此等礦 物油型軟化劑具體而言，包含石油系潤滑油，如石蠟型及 環烷型潤滑油，液態石鱲，錠子油，冷凍機油，電機油， 葉輪機油，機油及汽缸油。適用的合成軟化劑有合成烴油 聚二醇油，聚苯醚油，酯油，磷酸酯油，聚氯三氟乙烯油 氟酯油，氯化聯苯油及矽酮油。 固態軟化劑主要爲石墨及二硫化鉬；亦可用氮化硼，二 -18-
訂 ▲ 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 1233395 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（1 2 3 4 5 6 7 8 9 10) 硫化鎢，氧化鉛，玻璃粉及金屬皂。固態軟化劑可單獨或 配合液態軟化劑一起使用，其摻入超高分子量聚烯烴之形 式可爲粉末，溶膠，凝膠及懸膠。 前述之超高分子量聚烯烴組成物（B)必要可摻入例如熱 安定劑，抗靜電劑，抗氣候劑，抗老化劑，塡充料，著色 劑及潤滑之添加劑，其用量以不妨害本發明之目的爲準。 烯烴熱塑件彈件體組成物 -------Γ--J----------訂--------- (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 1 在本發明之積層材料中，做爲表皮層之超高分子量聚烯 烴組成物（B)中必要時可摻入的烯烴熱塑性彈性體組成物 (C)乃包含結晶性聚烯烴及橡膠。 用爲烯烴熱塑性彈性體組成物（C )之結晶性聚烯烴樹脂 可爲Cma -烯烴之均聚物或共聚物。 前述結晶性聚烯烴樹脂之具體例包含下列（共）聚物： 2 乙烯均聚物（低壓或高壓法所製者均可） 3 乙烯和10莫耳％或以下之其他a -烯烴或乙烯基單體 (如醋酸乙烯酯及丙烯酸乙烯酯）之共聚物 4 丙烯均聚物 5 丙烯和10莫耳％或以下之其他a -烯烴的隨機共聚物 6 丙烯和30莫耳％或以下之其他a -烯烴的嵌段共聚物 7 1-丁烯均聚物 8 1-丁烯和10莫耳％或以下之其他a -烯烴之隨機共聚 物 9 4-甲基-1-戊烯均聚物 10 4-甲基-1-戊烯和2〇莫耳％或以下之其他a -烯烴的隨 -19- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公餐） 1233395 A7 B7 五、發明說明（18 ) 機共聚物 具體而言，前述烯烴包含乙烯，丙烯，1-丁烯，4-甲 基·1-戊烯，1·己烯及1-辛烯。 用於烯烴熱塑性彈性體組成物（C)之橡膠，雖無特殊限 制，但較佳爲烯烴共聚物橡膠。 前述之烯烴共聚物橡膠乃主要成分爲Ci2。之α -烯烴的 非晶隨機彈性體，包含具兩種或以上α-烯烴之非晶α-烯 烴共聚物，及具兩種或以上α-烯烴和非共軛二烯之α-烯 烴/非共軛二烯共聚物。 此種烯烴共聚物橡膠之具體例如下： (1) 乙烯-α ·烯烴共聚物橡膠： 乙烯/α -烯烴莫耳比爲約90/10至50/50 (2) 乙烯- α-烯烴-非共軛二烯共聚物橡膠 乙烯/ α -烯烴莫耳比爲約90/10至50/50 (3) 丙烯-α -烯烴共聚物 丙烯/ α -烯烴莫耳比爲約90/10至50/50 (4) 丁烯-α -烯烴共聚物 丁烯/ α -烯烴莫耳比爲約90/10至50/50 前述之α -烯烴和形成前述結晶性聚烯烴樹脂之α -烯烴 之具體例一樣。 前述之非共軛二烯的具體例有環戊二烯，1，4 -己二烯， 環辛二烯，亞甲基原冰片烯及亞乙基原冰片烯。 此等共聚物橡膠之門尼黏度MLi + 4(1〇〇°C )較佳爲10至 250，更佳爲40至150。若則述非共輒一*嫌有參與共聚合， -20- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐）
訂 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1233395 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1 ο 五、發明說明（） 則碘値較佳爲25或以下。 前述之烯烴共聚物型橡膠在其熱塑性彈性體中可呈任何 狀態之交連，亦即未交連，部分交連及完全交連。但在本 發明中，較佳爲呈交連狀態，更佳爲呈部分交連狀態。 用於烯烴熱塑性彈性體組成物（C )之橡膠，除有前述烯 烴共聚物型橡膠外，亦可包含其他橡膠，如苯乙烯-丁二 烯橡膠（SBR)，丁腈橡膠（NBR)，天然橡膠（NR)及丁基橡膠 (IIR);苯乙烯/乙烯/丁二烯/苯乙烯橡膠（SEBS)及聚異丁 儲。 此外，若採用烯烴共聚物型橡膠和其他橡膠之混合物做 爲橡膠，則每100重量份的結晶性聚烯烴樹脂和橡膠通常 用40重量份或以下，較佳爲5至20重量份的其他橡膠。 用於本發明之烯烴熱塑性彈性體組成物（C)較佳爲包含 結晶性聚丙烯，乙烯-α-烯烴共聚物橡膠或乙烯-α-烯 烴-非共軛共聚物橡膠。其在烯烴熱塑性彈性體組成物（C) 中呈部分交連狀態，且其中結晶性聚丙烯對橡膠（結晶性 聚丙烯/橡膠）之重量比爲70/ 30至10/90。 在前述之烯烴熱塑性彈性體組成物（C)中必要時可摻入 例如礦物油型軟化劑，熱安定劑，抗靜電劑，抗氣候劑， 抗老化劑，塡充料，著色劑及潤滑劑等添加劑，其用量以 不妨礙本發明之目的爲準。 用於本發明之烯烴熱塑性彈性體組成物（C)之具體例較 佳爲包含由70至10重量份結晶性聚丙烯（C-1)，30至90 重量份乙烯-丙烯共聚物橡膠或乙烯-丙烯-二烯共聚物橡 -21- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） --------.---- -------訂---------線表 <請先閱讀背面之注意事項再填^3?頁) 233395 A7 B7 20 五、發明說明（ 膠（C-2)[成分（CN1)及（C-2)之總量爲100重量份]，及5 至100重量份非前述橡膠（C-2)之橡膠（C-3)，及/或礦物 油型軟化劑（C - 4 )之混合物，在使橡膠（C - 2 )交連的有機過 氧化物之存在下進行動態熱處理而得熱塑性彈性體。 前述之有機過氧化物具體而言有過氧化二異丙苯，過氧 化雙第三丁基，2,5·二甲基-2,5 -雙（過氧第三丁基）己烷，
2，5-二甲基-2,5-雙（過氧第三丁基）己炔- 3-，1，3-雙（過 氧第二丁基異丙基）苯，1,1-雙（過氧第二丁基）3,3,5 -三 甲基環己烷，4,4-雙（過氧第三丁基）戊酸正丁酯，過氧化 苯醯，過氧化對氯苯醯，過氧化2,4-二氯苯酸，過氧化 苯酸第三丁酯，過氧化異丙基碳酸第三丁酯，過氧化雙乙 醯化，過氧化月桂醯化及過氧化第三丁基異丙苯。 其中就氣味及焦燒安定性而言，較佳爲2,5-雙甲基-2，5-雙（過氧第三丁基）己烷，2,5-二甲基-2,5-雙（過氧第 三丁基）己炔-3，1，3-雙（過氧第三丁基異丙基）苯，1，1-雙（過氧第三丁基）-3,3,5-三甲基環己烷及4,4-雙（過氧第 三丁基）戊酸正丁酯。其中最好是1,3-雙（過氧第三丁基異 丙基）苯。 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 在烯烴熱塑性彈性體組成物（C)中，每100重量份的結 晶性聚烯烴樹脂和橡膠通常用0.05至3份，較佳爲0.1 至1重量份的有機過氧化物。 利用前述有機過氧化物做爲交連處理時，可添加交連助劑 例如硫，對醌二肟，對，對'-二苯醯醌二肟，N-甲基-N-4-二亞硝基苯胺，亞硝基苯，二苯胍及三羥甲基丙烷-Ν,Ν- α- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 1233395 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 五、發明說明（21 ) N，N -間-苯撐二馬來醯亞胺或二乙烯苯，氰脲酸三丙烯酯， 多官能性甲基丙烯酸酯，例如二甲基丙烯酸乙二酯，二甲 基丙烯酸二甘醇酯，二甲基丙烯酸多甘醇酯，三羥甲基丙 烷三甲基丙烯酸酯及甲基丙烯酸丙烯酯，以及多官能性乙 烯基單體，例如丁酸乙烯酯及硬脂酸乙烯酯。 利用前述配料，預期可得均勻及緩和的交連反應。特別 是在本發明中，二乙烯苯最好。因爲二乙烯苯容易操作， 和欲交連處理之主要成分：結晶性聚烯烴樹脂及橡膠有良 好相容性，可做爲分散劑溶解有機過氧化物，能使熱處理 之交連均勻，而可獲得流動性及物性均衡的熱塑性彈性 體。 前述交連助劑或多官能乙烯基單體之用量通常佔欲處理 者總重量之0 . 1至2%，較佳爲0 . 3至1 %。 \\動態熱處理〃乃一種技術操作，係指將包含前述諸成分 之組成物熔融捏合，亦即在熔融狀態捏揉。動態熱處理可 利用已知的捏揉設備，如開放式設備，例如混合輥或非開 放式設備，如班伯里密閉式混煉機，擠壓機，捏合機及連 續混合機。其中較佳爲非開放式捏揉設備，更佳爲在例如 氮氣及二氧化碳之惰性氣體中進行捏揉。 捏揉操作在能使有機過氧化物之半衰期小於1分鐘的溫 度下進行，通150至280°C，較佳爲170至240°C，通常 操作的時間爲1至2 0分鐘，較佳爲3至10分鐘。所施的 剪切力量以剪切速率表示通常爲100秒"或以上，較佳爲 500 至 10,000 秒 1 。 -23- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） τ 一 1·— aammm 1 ·ϋ ΙΒΒ1 1 · ·ϋ 1§ a^i al_Bi ϋ I · (請先閱讀背面之注意事項再填¾本頁) Φ
I 1233395 A7 B7 五、發明說明（ 用於本發明之烯烴熱塑性彈性體組成物（C)較佳爲有部 分交連。〃部分交連〃一詞係指按照下述試法所所測得之 "凝膠含量〃（gel content)爲20至98重量％，而〃完全交 連〃則指凝膠含量大於98重量％。熱塑性彈性體組成物（C) 較佳爲凝膠含量爲40至98重量％。 凝膠含量之測法： 秤取熱塑性彈性體組成物試樣1〇〇毫克，切成0.5毫米 χθ.5毫米χθ.5毫米之小塊，浸入密閉容器中23t之30 毫升環己烷中48小時，然後取出放在濾紙上，在室溫乾 燥72小時，直到重量恒定。由乾燥後殘餘之重量減去非 聚合物成分之所有環己烷不溶成分（如纖維塡充料，普通 塡充料，顏料等）又減去浸入環己院前試樣中之結晶性聚烯 烴，可得"校正之最後重量（Y)"。 另方面，試樣中橡膠之重量即爲〃校正之原始重量（X)。 凝膠含量（環己烷不溶成分）可由下式計算而得： 凝膠含量（重量％)=[校正之最後重量（Y)/校正之原始重量 (X)]x 100 用於本發明之烯烴熱塑性彈性體組成物（C)通常是每 1 0 0重量份的超高分子量聚烯烴組成物（B)和烯烴熱塑性彈 性體組成物（C)需9 0至10份，較佳爲8 0至1 5重量份。 烯烴熱塑性彈性體組成物（C)具有良好的撓曲性，故依前 述的用量摻入超高分子量聚烯烴組成物（B)中，並將所得 產物層合於含烯烴熱塑性彈性體組成物（A)之基層上時， 即使積層成品經扭曲或折彎，其表皮層亦不會有鈹紋。此 -24- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐）" (請先閱讀背面之注意事項再填寫 · I 再填 I II II I 訂-! I I ί ▲ 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1233395 A7 _____Β7___ 五、發明說明（、 性體（基層）和超高分子量聚烯烴層做層合。 由積層製品所形成之汽車用結構墊片及車窗滑溝 由本發明之積層製品所形成之結構墊片及汽車窗滑溝包 含烯烴熱塑性彈性體組成物（A)層（基層）及超高分子量聚 烯烴組成物（B )層（表皮層，滑性樹脂層）。 前述之結構墊片及車窗滑溝乃由前述兩層貼合而得。 烯烴熱塑性彈性體組成物（A)層（以下略爲A層）和超高 分子量聚燔烴組成物（B)層（以下略爲B層）之層合法端賴 於墊片之形狀，尺寸及所需的性能而定，非限制範圍之層 合法列舉如下： (1) A層及B層熱熔法：利用壓塑機將預先製妥的A、B 兩層加熱到有至少一層熔融之溫度或更高，然後壓貼 之。 (2) 共擠壓法：利用多層擠壓成形機，將A層及B層同 時擠壓熱熔而貼合之。 依本發明通常較佳爲A層厚度爲0.1至50毫米，而B 層厚度爲5微米至10毫米。 前述之結構墊片及車窗滑溝用之烯烴熱塑性彈性體組成 物（A)層包含聚乙烯樹脂（a-Ι)及乙烯-α-烯烴系共聚物 -(a-2)或聚丙烯樹脂（a-3)及α-烯烴系共聚物（a-4)，故具 有極佳的橡膠彈性及模塑性。 此外，在本發明之結構墊片中，含超高分子量聚烯烴組 成物（B)之層具極佳的耐磨性，耐刮性，滑性及耐化學 性。 -26- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -------->---1 -----丨—訂--------- (請先閱讀背面之注意事項再填^|5頁) 1233395 A7 B7 27、 五、發明說明（ 較佳爲聚乙烯樹脂之密度爲0.90至0.98克/厘米3，更 佳爲0.90至0.95克/厘米3。 在用於本發明之烯烴熱塑性彈性體組成物（幻中之聚乙 烯樹脂含量通常爲5至60重量份，較佳爲10至40重量 份，份數係對聚乙烯樹脂U-1)及乙烯-α -烯烴系共聚物 (a-2)之重量和爲100份而言。 在用於本發明之烯烴熱塑性彈性體組成物（A)中，聚丙 烯樹脂（a-3)之含量通常爲5至60份，較佳爲1〇至40重 量份，此重量份數係對聚丙烯樹脂（a-3)及α -烯烴系共聚 物（a-4)之重量和爲100份而言。 用於本發明之乙烯-α -烯烴系共聚物（a - 2 )的門尼黏度 ML1+4(100°C)通常爲90至250，較佳爲100至200，而乙 烯含量通常爲60至95莫耳％，較佳爲72至85莫耳％。在 此，乙烯含量係指乙烯佔全部α-烯烴（包含乙烯）之莫耳 比率。 用於本發明結構墊片之烯烴熱塑性彈性體組成物（A )的 說明除前述外，亦包含前面對於本發明積層製品用之烯烴 熱塑性彈性體組成物（A)之說明。 本發明之結構墊片乃由烯烴熱塑性彈性體組成物（A )經 模塑而得。其模塑方法並無特殊限制，例如是普通的擠壓 成形或射出成形。在模塑時，可配用烯烴熱塑性彈性體組 成物（A)和硬質烯烴熱塑性彈性體或烯烴樹脂。在結構墊 片中，滑擦式溝槽型及滑擦式珠型是用來固定窗框及窗玻 璃，故能防雨水滲入及具有氣密性。第6圖乃依本發明滑 -29- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 請 先 閱 讀 背 面 之 注 意 事 項 再 填
經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1233395 A7 B7 五、發明說明（28) 擦式溝槽型結構墊片之應用例。第7圖乃滑擦式珠型雙層 玻璃。 本發明之積層製品具優越的耐磨性，耐用性及滑性，以 及優越的橡膠彈性。由前述積層製品所形成之結構墊片及 玻璃滑溝具極佳的耐磨性，滑性，以及極佳的橡膠彈性和 機械性質，故長期使用後，不會有永久的疲勞變形。此外， 本發明之積層製品及由本積層製品所形成的結構墊片及車 窗滑溝均可容易製成，而且因可回收使用，故符合經濟原 則。 由本發明之烯烴熱塑性彈性體組成物（A)所形成之結構 墊片可容易且經濟地製得因其採用可回收使用之烯烴熱 塑性彈性體組成物。此外，因其具優越的橡膠彈性及機械 性，故有優越的密封性及氣密性，而且長期使用後，不會 有永久的疲勞變形。 本說明書包含部分或全部的日本專利申請案1 1 ( 1 999 )-3 1 1 589號及1 1 ( 1 999 )- 3 1 1 602號，其乃本申請案優先 權之基礎。 圖式之簡單說明 第1圖乃本發明結構墊片之一種應用例的截面圖。 第2圖乃第1圖中墊片6之截面圖。 第3圖乃第1圖中墊片7之截面圖。 第4圖乃本發明結構墊片之另種應用例的縱剖面圖。 第5圖乃第4圖中墊片15之縱剖面圖。 第6圖乃顯示本發明滑擦溝槽型結構墊片之一種應用 -30- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 請 先 閱 讀 背 面 意 事 項 再 填
經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1233395 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 30 五、發明說明（） 所得墊片如第1圖中所示是裝在門3上當成墊片6，重 覆地開關8毫米厚玻璃所製的門4進行耐久試驗。結果重 覆開關50,000次，墊片仍可保持正常墊片之功能。 實施例2 仿實施例1，由30重量份實施例1所用之線型低度聚 乙烯，70重量份實施例1所用之乙烯-丙烯-二環戊二烯共 聚物橡膠及40重量份礦物油型軟化劑（出光公司出品之石 鱲系加工油〃Diana Process PW-3 80〃），可得烯烴熱塑性 彈性體組成物（A-2)。然後採用前述組成物及超高分子量 聚乙烯組成物（B-1)仿照實施例1可得墊片，並做耐久試 驗。結果50,000次重覆試驗後墊片良好，仍能維持其功 會b 。 實施例3 採用1 5重量份實施例1所用之線型低密度聚乙烯，85 重量份乙烯-丙烯-二環戊二烯共聚物橡膠及20重量份丙 烯均聚物，仿照實施例1可得烯烴熱塑性彈性體組成物 (A-3)。然後仿實施例1，由前述組成物及實施例1所用 之超高分子量聚乙烯組成物（B-1)可得墊片，並做耐久試 驗，結果重覆50,000次試驗後，墊片完好，仍維持其功 實施例4 仿實施例1，由30重量份實施例1所用之線型低密度 聚乙烯及110重量份摻油之乙烯-丙烯-二環戊二烯共聚物 (其乃在實施例1所用之乙烯-丙烯-二環戊二烯共聚物中 加入40重量份加工油：出光公司出品Diana Process -32- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） -I ·ϋ ·ϋ _ϋ ϋ ·ϋ ϋ ϋ ϋ 1· I I I ϋ jr^'v · «ϋ 1 ·ϋ ^1 ^1 ·1 ϋ I (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) % 1233395 A7 B7 五、發明說明（ 31 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 PW-3 80而得），可得烯烴熱塑性彈性體組成物（A-4)。然後 亦仿照實施例1，由前述組成物及實施例1所用之超高分 子量聚乙烯組成物（B - 1 )，可得墊片，並做耐久試驗。結 果重覆50,000次試驗後，墊片完好，仍保持其功能。 實施例5 仿實施例1，由實施例1所得烯烴熱塑性彈性體組成物 (A-1 )及超高分子量聚烯烴組成物（利用雙螺桿擠壓機混合 煉75重量份實施例1所用之超高分子量聚乙烯組成物B-1 及25重量份下述之烯烴熱塑性彈性體組成物C-1)可得墊 片，並做矽久試驗。結果重覆做50,000次試驗，墊片完 好，仍保持其功能。 [烯烴熱塑性彈性體組成物（C-1 )] 利用班布里密閉式混煉機，在氮封及1 80°C之條件下， 依3000秒^之剪切速率混煉80重量份乙烯-丙烯-亞乙基 原冰片烯共聚物橡膠（乙烯含量70莫耳％，碘價12，門尼 黏度ML1 + 4100°C爲120)及20重量份聚丙烯（熔融流動速率 13克/10分鐘，密度0.91克/厘米3)。然後利用雙輥機將 此揉捏質體打成片材，並用片材剪粒機切成方形顆粒。 利用漢歇爾混合器使此顆粒和0.3重量份1，3-雙（第三 丁基過氧異丙基）苯及0.5重量份二乙烯苯混合。 利用長徑比40及螺桿直徑爲50毫米之雙螺桿擠壓機在 氮封及22(TC之條件擠壓混合物而得烯烴熱塑性彈性體組 成物（C -1 )。 所得烯烴熱塑性彈性體組成物（C -1 )依前法測得之凝膠 -33- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐）
請 先 閱 讀 背 面 之 注拳L 頁I 訂 % 1233395 A7 B7 32, 五、發明說明（ 含量爲85重量％。 實施例6 - 仿實施例1，由實施例1所得之烯烴熱塑性彈性體組成 物（A -1 )和下述之超高分子量聚烯烴組成物製造墊片並做 耐久試驗。結果重覆50,000次試驗後，墊片完好，仍保 持其功能。 本超高分子量聚烯烴組成物乃由75重量份實施例1所 得之超高分子量聚烯乙組成物（B -1 )，2 5重量份實施例5 所得之烯烴熱塑性彈性體組成物（C-1 )和2重量份有機聚 石夕氧院（D-1)(道康寧東麗Ϊ夕酮公司出品Silicone Oil SH200，黏度3000厘史托）利用雙螺桿擠壓機混煉而得。 實施例7 仿實施例1，由實施例1所得之烯烴熱塑性彈性體組成 物（A-1)和下述之超高分子量聚烯烴組成物製造墊片，並 做耐久試驗。結果重覆50,000次試驗後，墊片完好，仍 保持其功能。 本超高分子量聚烯烴組成物乃由75重量份實施例1所 用之超高分子量聚乙烯組成物（B-1)，25超高分子量實施 例5所得之烯烴熱塑性彈性體組成物（C-1)，2重量份實施 例6所用之有機聚矽氧烷（D-1)及20重量份有機聚矽氧烷 D-2(道康寧東麗矽酮公司之矽酮油聚丙烯濃縮粒BY27-002，其中含50重量％超高分子量矽酮油）經雙螺桿擠壓機 混煉而得。 對照例1 -34- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 請 先 閱 讀 背 之 注 意 事ί 項▲ 填▼ 本 頁I 一 I I I I I I 訂 § 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 1233395 A7 B7 五、發明說明（34) 並做耐久試驗。結果重覆50，000次試驗後，墊片完好， 仍維持其功能。 表1列出製造前述烯烴熱塑性彈性體組成物（A-1)， (A-2), (A-3)，（A-4)及（A-5)之動態熱處理條件及其特 (請先閱讀背面之注咅？事項再 #-------tl--------- 填{^頁} 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -36- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 1233395 A7 B7 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 五、發明說明（35) -37- 表1 A-1 A-2 A-3 A-4 A-5 成份 PE 30 30 15 30 EPDM 70 70 85 PER 80 摻油之EPDM 110 PP 20 20 石鱲油 40 製造條件 T 223 222 239 225 223 P 50 50 50 50 50 0 2800 2800 2800 2800 2800 R 50 50 50 50 50 S 280 280 280 280 280 U 15.7 15.7 15.7 15.7 15.7 式(2)中之値 6.42 6.41 6.58 6.44 6.42 物性 JIS A-硬度 74 70 75 70 82 永久壓縮變形率 (%) 46 46 55 43 58 抗張強度(1〇6巴） 18 14 13 13 27 伸長度(％) 10 9 7 7 11 式(1)中之値 14.2 15.9 22.8 12.9 22.7 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 1233395 A7 B7 五、發明說明（36) 註：PE: 線型低密度聚乙烯 EPDM :乙烯-丙烯-二環戊二烯共聚物橡膠 PER:丙烯-乙烯共聚物橡膠 PP： 丙烯均聚物 T： 在雙螺桿擠壓機模頭出口之樹脂溫度（t ) P : 雙螺桿擠壓機之螺桿直徑（毫米） Q : 在雙螺桿擠壓機中發生之最大剪切速率（秒-1) R : 雙螺桿擠壓機之壓出量（仟克/小時） S： 螺桿每秒轉速（rps)
U： 螺桿捏揉段和擠筒壁內表面間最窄部分之間隙 式（2): [(T_ 1 30/ 1 00】 +2.21ogP+logQ-logR 式（1): Y-0.43X 式中X係烯烴熱塑性彈性體組成物依日本工業規格JIS K630 1試法測得之JIS A-硬度値， Y係烯烴熱塑性彈性體組成物依JIS K6301試法，在 70°C 22小時測得之壓縮形變率（單位％)。 在下列實施例及對照例中製造烯烴熱塑性彈性體組成物 所用的原料如下。其中熔融流動速率（MFR)若不特別註明， 則是依美國標準物料試法ASTM -D1 238，在190°C及2.16 仟克之荷重下測得。 «聚乙烯樹脂（a-l)» (a -1 - i )高密聚乙烯 1) 密度：0.954克/厘米3 2) MFR :0.8 克 /10 分鐘 -38- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ---------訂—I— 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 U33395 A7 B7 37 3 )乙烯均聚物 (a - 1 - i i )線型低密度聚乙烯 1) 密度：0.920克/厘米3 請 先 閱 讀 背 面 之 注 意 2) MFR:2. 1 克 /10 分鐘 3) 乙烯含量97.0莫耳％，4 -甲基-1-戊嫌含量3.0莫耳％ (a-1-iii)線型低密度聚乙烯 1)密度：0.920克/厘米3 2 ) MFR : 1 8 克 /1 0 分鐘 I I I I 歷 訂 3)乙烯含量96.8莫耳％，4-甲基-1-戊烯含量3.2莫耳％ (a-1-iv)低游度聚乙儲 1) 密度：0.927克/厘米3 2) MFR: 3 克 /10 分鐘 3 )乙烯均聚物 «乙烯-α -烯烴系共聚物（a-2)>> (a-2-i)乙烯-丙烯-二環戊二烯共聚物橡膠 1) 乙烯含量：77莫耳％ 2) 門尼黏度 ML1+4(100°C ):145 3 )碘値：1 2 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 (a-2-ii)乙烯-丙烯-5-亞乙基-2-原冰片烯共聚物橡膠 1) 乙烯含量：82莫耳％ 2) 門尼黏度 MLu4(100°C ) = 15 3 )碘値：1 0 (a-2-iii)乙烯-丙烯-5-亞乙基-2-原冰片烯共聚物橡膠 1)乙儲含量：68莫耳％ -39- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） !233395 A7 _________B7 五、發明說明（0) 2) 門尼黏度 ML1 + 4(100°C ) = 69 3) 碘値：Π 「 (a-2-iv) 70重量份前述乙烯-丙烯-二環戊二嫌共聚物橡膠 (a-2-ί)和40重量份充塡油（出光公司出品之石蠘油： Diana Process PW380)之混合物。 «聚丙烯樹脂U-3)〉> 1) 密度0.91克/厘米3
V 2) MFR(ASTMD1238，230°C，2.16 仟克荷重）：13 克/10 分鐘 «丙烯-α -烯烴系共聚物（a-4a)〉> (a-4-i)丙烯-乙烯共聚物橡膠 1)丙烯含量：68莫耳％ 3) 門尼黏度 ML1+4(100°C ) :75 «聚丙烯樹脂（a-5)>> (a_5-i )丙烯均聚物 1) 密度：0.91厘米3 2) MFR(ASTMD1 238，230°C，2.16 仟克荷重）：1.5 克/10 分鐘 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 «礦物油型軟化劑》 石蠘油：出光公司出之Diana Process PW-380 實施例10-19 按照表2之配方，將每種成分裝入漢歇爾混合機中混 合。動態熱處理混合物，在220°C氮氣壓下之雙螺桿擠壓 機（長徑比30，螺桿直徑50毫米）擠壓，而得烯烴熱塑性 善 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐) 1233395 A7 __B7__ 五、發明說明（彳） 彈性體組成物顆粒。製造條件列於表2中。 按照JIS K6301試法測定此等烯烴熱塑性彈性體組成物 之硬度，壓縮形變率（70°Cx22小時），抗張強度及伸長度 形變率。結果列於表2中。此外，按照JIS A5756( 1 997 ) 之試法，做耐久試驗（100°Cx3天），並且下列計算公式算 出硬度、抗張強度及伸長率之變化。結果亦列於表2中。 -硬度之變化：
Hr = Hi-H〇 H0:老化前之硬度，HU :老化後之硬度 -抗張強度之變化率（％)(rF) r f=[(F!-f〇)/f〇]x1oo F〇:老化前抗張強度，F1:老化後抗張強度 -斷裂點伸長率之變化率（％)(rE) 7 Ε = [Ει-Ε〇]/Ε〇]χ100 E0:老化前斷裂點之伸長率，Ei:老化後斷裂點之伸長率 對照例3至6 仿實施例之步驟，但採用表2所示配方中之成分。結果 列於表2中。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ·#------- 訂---------% 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 1233395 A7 B7 五、發明說明（4°) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 表2 實施例 10 11 12 13 14 15 16 成分 a-1-i 30 a-i-ii 30 30 10 50 a-1-iii 30 a-1-iv 30 a-2-i 70 70 70 70 70 90 50 a-2-ii a-2-iii a-2-iv a-3-i a-4-i a-5-i 石蠘油 40 製造 條件 T 230 223 222 223 222 235 232 P 50 50 50 50 50 50 50 Q 2800 2800 2800 2800 2800 2800 2800 R 50 50 50 50 50 50 50 S 280 280 280 280 280 280 280 U 15.7 15.7 15.7 15.7 15.7 15.7 15.7 式(2)之値 6.49 6.42 6.41 6.42 6.41 6.54 6.51 物性 JIS A-硬度 81 74 74 76 70 62 88 壓縮形變率(％) 49 46 55 51 46 43 58 抗張強度(1〇“巴） 12 18 15 14 14 10 29 伸長率(％) 18 10 10 11 9 9 16 式（1)之値 14.2 14.2 23.2 18.3 15.9 16.3 20.2 耐久性 抗張強度變化率 Γ%) -12 -11 -8 -10 -12 -9 -4 伸長率變化率(％) -8 -8 -11 -6 -10 -7 -6 硬度變化 -2 -3 -3 -4 -2 -2 -3 -42- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) — — — — — — ^ « — — — — — — — I · 1233395 A7 B7 五、發明說明（41) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 表2(續) 實施例 對照例 17 18 19 3 4 5 6 成分 a-1-i a-1-ii 30 15 30 30 70 a-1-iii a-1-iv a-2-i 85 30 70 a-2-ii _ 70 a-2-iii 70 a-2-iv 110 a-3-i 20 a-4-i 80 a-5-i 20 30 石鱲油 製造 條件 T 225 238 223 222 225 230 235 P 50 50 50 50 50 50 50 Q___ 2800 2800 2800 2800 2800 2800 2800 R 50 50 50 50 50 50 50 S 280 280 280 280 280 280 280 U 15.7 15.7 15.7 15.7 15.7 15.7 15.7 式(2)之値 6.44 6.57 6.42 6.41 6.44 6.49 6.54 物性 JIS A_硬度 70 77 82 84 68 91 91 壓縮形變率(％) 43 57 58 66 72 69 87 抗張強度（1〇6巴） 13 13 27 11 2 35 4 伸長率(％) 7 11 11 19 20 29 32 式Π)之値 12.9 23.9 22.7 29.9 42.8 29.9 47.9 耐久性 抗張強度變化率 (%)__ -11 -8 -10 -20 -12 -12 -10 伸長率變化率(％) -9 -8 -9 -18 -18 -11 -9 硬度變化 -2 -3 -2 -6 -4 -4 -6 -43- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注咅？事項再填寫私頁) -------訂---------線赢
I 233395 A7 B7 42、 五、發明說明（ 註：T:在雙螺桿擠壓機模頭出口之樹脂溫度（□) P :雙螺桿擠壓機之螺桿直徑（毫米） Q:雙螺桿擠壓機之最大剪切速率（秒-1) R:雙螺桿擠壓機之壓出量（仟克/小時） S :每秒螺桿轉速（r p s) U :螺桿捏揉段和擠筒壁內表面間最窄之間隙（毫米） 3
式（2): [(T-130/100》+2.21ogP+logQ-logR 式（1): Y-0.43X 式中X係按〗IS K6301試法測得之烴熱塑性彈性體組成物 之〗IS A-硬度値（無單位數値）， Y係按〗IS K6301試法於70°C X 22小時測得之烴熱塑性 彈性體組成物之壓縮形變率（單位％)。 本文中所列所有的文獻、專利及專利申請案的全文均可參閱 之。 符號之說明 1，2 壁 3,4 門 5 鉸鏈 6,7 墊片 8,9 熱塑性彈性體組成物（A)所製之基層 1〇 超高分子量聚烯烴組成物所製之表皮層（滑性樹 脂層） 1M2 熱塑性彈性體組成物（A)所製之基層 13 超高分子量聚烯烴組成物（B)所製之表皮層（滑 -44- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） 請 先 閱 讀 背 之 注 意 事 項 再 填 费肩 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 1233395 B7_ 五、發明說明（’ 性樹脂層） 14 銘窗框 15 墊片 16 軌道 17，18熱塑性彈性體組成物（A)所製之基層 19 超高分子量聚烯烴組成物（B)所製之表 皮層（滑性樹脂層） 20 滑擦溝槽 21 窗框 22 玻璃 23 玻璃板厚度 24 表面間隙 25 先前製成之滑擦珠 26 後來製成之滑擦珠 27 固定塊 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -------訂---------線 · 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 -45- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐）

Claims (1)

1¾¾辱逐本 1」浐3·月- 六、申請專利範圍 第89 122883號「含烯烴熱塑性彈性體之積層製品及結構 墊片」專利案 (94年3月9日修正） 六、申請專利範圍： 1 . 一種含烯烴熱塑性彈性體之積層製品，該積層製品 包含： (a )含有烯烴熱塑性彈性體組成物（A )之基層，該組 成物具有下列①至③之特性：
① 9 S Y-0 · 43Χ€ 27 ( 1 ) 式中X係按照日本工業規格JIS Κ6 30 1試法 測得之烯烴熱塑性彈性體組成物的H S A -硬 度値（無因次之數値），而Y係按照]IS K6 3 0 1 試法於70°C歴經22小時測得之烯烴熱塑性彈 性體組成物的壓縮變形値（以％爲單位）， ② 按照J I S K6 3 0 1試法測得之抗張強度値爲5至 3 0 X 1 06 巴，
③ 按：[IS K630 1試法測得之伸長形變率爲18%或 以下， (b)含有超高分子量聚烯烴組成物（B)之表皮層，該 組成物在1 3 5 °C之十氫化萘中測得之特性黏度 [7?]爲 3.5 至 8.3 升 /10 克； 其中，該烯烴熱塑性彈性體組成物（A )乃由（i )聚 乙烯樹脂U-1)及乙烯-α -烯烴系共聚物（a-2) 1233395 六、申請專利範圍 進行動態熱處理而得，或由（i i )聚丙烯樹脂（a — 3 ) 及丙烯-α -烯烴系共聚物（a - 4 a )進行動態熱處 理而得。 2 .如申請專利範圍第1項之積層製品，其中該烯烴熱塑 性彈性體組成物（A )乃由5至6 0重量份聚乙烯樹脂 (a-Ι)及40至95重量份乙烯-α-烯烴系共聚物（a_ 2)[其門尼黏度ML1 + 4(100°C)爲90至25 0，乙烯含量 爲70至9 5莫耳％ ]進行動態熱處理而得，其中（a _ i ) 及（a-2)之總量爲100重量份。 3 .如申請專利範圍第i項之積層製品，其中該烯烴熱塑性 彈性體組成物（A)乃由5至60重量份聚丙烯樹脂（a-3) 及40至95重量份丙烯-α-烯烴系共聚物（a-4a)[其 門尼黏度ML1+4( l〇〇°C )爲60至250 ，丙烯含量爲55 至9 5莫耳％ ]進行動態熱處理而得，其中（a _ 3 )及（a · 4 a )之總量爲1 0 〇重量份。 4.如申請專利範圍第1項之積層製品，其中該超高分子 量聚烯烴組成物（B )爲一包含超高分子量聚烯烴（b -1)[其在135°C十氫化萘中測得之特性黏度[7?]爲10 至40升/10克]及聚烯烴（b-2)[其在135 °C十氫化萘 中測得之特性黏度[7/ ]爲〇 · 1至5升/ 1 0克]之超高 分子量聚烯烴組成物，而此超高分子量聚烯烴（b - 1 ) 相對於超高分子量聚烯烴（b - 1 )和聚烯烴（b - 2 )總量 1〇〇重量％而言，係以15至40重量％之比率存在。 1233395 六、申請專利範圍 5 .如申請專利範圍第2項之積層製品，其中該烯烴熱塑 性彈性體組成物（A )含有3 0重量份或以下的聚丙烯樹 月曰（a-5)，旨亥份數係d聚乙燒樹脂（a-Ι)和乙燦-α -燃 烴系共聚物（a-2)之總量爲100重量份而言。 6 ·如申請專利範圍第1項之積層製品，其中含有該超高 分子量聚烯烴組成物（B )之表皮層係由1 〇至9 0重量 份超高分子量聚烯烴組成物（B )和9 0至1 0重量份含 有結晶性聚烯烴樹脂及橡膠之烯烴熱塑性彈性體組成 物（C)所組成，其中（B)及（C)之總量爲100重量份。 7 ·如申請專利範圍第1項之積層製品，其中含有該超高 分子量聚烯烴組成物（B)之表皮層係由10至90重量 份超高分子量聚烯烴組成物（B )、90至1 0重量份含 有結晶性聚烯烴樹脂及橡膠之烯烴熱塑性彈性體組成 物（C) [(B)及（C)之總量爲100重量份]以及0· 1至25 重量份有機聚砂氧垸（D )所組成。 8 .如申請專利範圍第1至7項中任一項之積層製品，其適 用於汽車用玻璃滑溝。 9 .如申請專利範圍第1至7項中任一項之積層製品，其適 用於結構墊片。 1 0 . —種結構墊片，其包括自具下列①至③特性之烯烴 熱塑性彈性體組成物（A): ① 9SY-0.43XS 27 (1) 式中X係按照日本工業規格JIS K6 30 1試法測得之 1233395 六、申請專利範圍 烯烴熱塑性彈性體組成物的J I S A -硬度値（無因次 之數値），而Y係按照J IS K63 0 1試法於70°C歴經 22小時測得之烯烴熱塑性彈性體組成物的壓縮變形 値（以％爲單位）， ② 按照〗IS K6 30 1試法測得之抗張強度値爲5至30 X 106 巴， ③ 按】IS K630 1試法測得之伸長形變率爲18%或以下； 其中，該烯烴熱塑性彈性體組成物（A )乃由（i )聚乙烯 樹脂（a - 1 )和乙烯-α -烯烴系共聚物（a - 2 )進行動態 熱處理而得，或由（i i )聚丙烯樹脂（a - 3 )和丙烯-α -烯烴系共聚物（a-4a)進行動態熱處理而得。 11.如申請專利範圍第1〇項之結構墊片，其中該烯烴熱 塑性彈性體組成物（A )乃由5至60重量份聚乙烯樹脂 (a-Ι)及40至95重量份乙烯-α-烯烴系共聚物（a-2)[其門尼黏度ML1+4(100°C)爲90至250，而乙烯含 量爲60至95莫耳％]經動態熱處理而得，其中（a-1) 及（a - 2 )之總量爲1 0 0重量份。 i 2 .如申請專利範圍第1 0項之結構墊片，其中該烯烴熱塑 性彈性體組成物（A)乃由5至60重量份聚丙烯樹脂（a-3) 及40至95重量份丙烯_ α-烯烴系共聚物（a-4a)[其門 尼黏度ML1 + 4(100°C )爲60至250，而丙烯含量爲55至 95莫耳％]經動態熱處理而得，其中（a-3)及（a-4a)之總量 爲1 00重量份。 1233395 六、申請專利範圍 I中該烯烴熱塑 1 3 .如申請專利範圍第11項之結構墊片，$ + 性彈性體組成物（A)包含3〇重量份或以下的聚丙稀樹脂 (a - 5 )，該份數係對聚乙烯樹脂U -1 )及乙嫌-α -烯烴系 共聚物（a - 2 )之總量爲10 0重量份而言。
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