TW565505B

TW565505B - Interlayer film for an optical laminate, optical laminate comprising the same and method of making the optical laminate

Info

Publication number: TW565505B
Application number: TW088113582A
Authority: TW
Inventors: Michael Friedman; Glenn T Visscher
Original assignee: Norton Performance Plastics Co
Priority date: 1998-08-10
Filing date: 1999-08-09
Publication date: 2003-12-11
Also published as: JP2002522275A; DE69923075T2; KR100411681B1; EP1112180B1; CA2339386C; US6423170B1; US6159608A; KR20010072395A; ATE286458T1; WO2000009331A1; DE69923075D1; CN1311735A; CA2339386A1; BR9912908A; EP1112180A1; CN1124936C; MXPA01001541A; ES2237131T3

Description

565505 Λ：發明說明（1) 本申請書為1995年9月28日登錄之美國專利序號第〇8/535,413號又邵份延續。本發明係關於可用於光學層合物層間膜所選用熱塑性配方之多層膜。安全玻璃已存在八十年以上，被廣泛用在火車，飛機，船隻，以及車輛工業的窗戶，例如用在汽車，卡車，及其匕型式父通工具I擋風玻璃。其特色在高撞衝力及抗穿透性，並在破碎發生時不會使玻璃碎片及屑飛散開。安全玻璃也用在建築業及現代化建築的設計上。例如，經常會作為店面及辦公室的窗戶之用。安全玻璃的組成，通常是採夾心方式，將兩塊玻璃片或板材，以位於兩塊玻璃片間之一聚合物膜層間層結合成一 Sa。玻璃片之一或兩片可由光學透明硬質聚合物片所取代，例如聚碳酸酯類之聚合物片。、該間層則由相當厚聚合物膜製成，其具有相當靭性及結合性’可使玻璃遭受撞裂或破碎時，仍黏著於間層。目前已使用多種聚合物及聚合物組合物製造這種供雙層及多層礦物性或聚合物玻璃片用之透明間層膜。礦物性或塑性玻璃的聚合物間層必須具備特性有：非常高澄清度（低霧狀），高衝擊性及抗穿透，極佳UV-光安定性 ’對玻璃具良好結合性’高抗濕性，反極佳之高耐候性。今曰在安全玻璃製造所廣泛使用的間層，採用以下列為基礎之複合多成份配方：聚乙烯X醇（PVB)，聚胺基甲酸乙酯 (PU)，聚氯乙烯（PVC)，乙烯共聚物如乙晞酯酸乙酯（EVA) ，聚合性脂肪酸聚醯胺（PAM)，聚酯樹脂如聚對-g太酸乙二 -4- (CNSTA ! (請先閱讀背面之注意事項再本頁) >\0J. ;線 565505 A7 B7 五、發明說明（2 酯（PET)，矽彈性體（SEL)，環氧樹脂（ER)，或如彈性聚碳酸酯（EPC)之聚碳酸酯（PC)。許多主要之玻璃層合物製造商認爲PVB組合物能在成本考量下達到最佳成效。因此，PVB類組合物成爲多數層合物玻璃應用方面之間層選擇。PVB間層在傳統上使用尚可，但仍有一些缺點存在。經濟部智慧財產局員工消費合作社印制农 PVB主要缺點之一在於對濕氣的敏感性。間層濕氣增加會造成霧狀增加，甚可能在最終貼合平板玻璃產物内形成氣/包。這個問越特別存在於層合物邊緣，且隨時間日益加重。這點無法爲製造商或消費者接受。因此，必須特別注意將PVB膜濕氣降到最低，使層合物平板玻璃產物之霧狀現象降到最低。特別注意事項可能包括縮短pvB膜儲放時間；層合物前冷凍PVB膜；對PVB膜預乾燥；及/或在潔淨室製備層合物時使用調質劑。這些必要措施增加成本以及以聚乙晞丁醇間層製造層合物的困難度。此外，除了預防措施及成本上升外，當層合物玻璃邊緣曝於濕氣時，仍會發展出霧狀。此點造成現代汽車設計者所喜好之現代齊平安置式擋風玻璃一大問題。這種設計需要甚少在窗沿抓住層合物之橡膠固定。爲抵消長時間後的可能霧狀產生，製造商利用印刷黑點圖樣，菩密度在所有邊緣部份，隨離層合物邊緣愈遠而愈晞。 PVB另項缺點在於需要以塑化劑加在膜配方内，以改良衝擊性，撕裂性，及抗穿透性，以及改良PVB對玻璃的結合力。然而經過一段時間，塑化劑傾向移位，造成層合物 -5- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNSTA4規格（210 X 297公爱）、—-- —- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印制农 A7 B7 五、發明說明（3 ) 性質變化。其中特別有關者，在於從邊緣部份開始之層合物脱離玻璃，且間層變脆，失去安全特性。

另一項有關PVB膜及以pVB膜製成以光學層合物重大缺點，在於其在低溫下的低抗衝擊性，這是因爲PVB玻璃轉化溫度（Tg)非常高，接近室溫21 °C(7〇T)。而加入塑化劑配方之Tg範圍在〇°C到負1〇。〇在低於零度溫度下，PVB 製成之安全玻璃可相當容易的被衝擊破壞，且可能失去其安全性質。雖然也有多種其它的聚合物及配方，不同於PVB或 SurlynTM樹脂（杜邦一種離子性樹脂）般有嚴重的濕氣吸收問題。但它們在成本對照下無法達到PVB膜之全般效果。此外’邵份這類聚合物及配方，需要增入加工處理過程，例如照射處理，或使用額外化學成分如塑化劑，如此則影響到膜及光學層合物成本及性質，亦即使用膜之平板玻璃產物者。塑化劑在一段時間後傾向移位。此點會嚴重影響到膜及以膜製成產物之性質。最近所發展出的金屬雙環戊二烯化合物催化，線性低密度聚乙晞（LLDPE)具有非常低熱封溫度，低抽出性，以及改良之澄清度（與傳統聚合及以Ziegler-Natta觸媒調質之 LLDPE相幸父）’其已被設計使_用於包裝方面。例如在美國專利字號第A-5,420,220號中所揭示之金屬雙環戊二烯化合物LLDPE膜’密度至少爲〇·9α〇 g/ccm，具低熱封溫度，低抽出性，以及低於20%之霧狀値。此揭示之包裝膜與傳統Ziegler-Natta LLDPE擠出之膜（通常霧狀値大於ι〇〇/0)相 -6- 本紙張尺度過用T國國家標準（CNSJA4規格（210 X 297公釐）'

565505 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明說明（4 ) 較，具較低霧狀。然而，霧狀値是以ASTMD-1003方法對非常薄樣品（0.8 -1 ·0 mil，或約20-25 mcm)測得。較厚之月莫 (7-14 mil)用於光學層合物，而所揭示包裝膜無法提供所需光學性質。例如，安全玻璃產物必須霧値低於4%，有些低於2或1%，在某些特別要求車用擋風玻璃方面爲〇.3_〇 5% ，而厚度在5 mil到40 mil範圍。吾人發現，可以以含由實質線性非常低或特級低密度聚乙晞聚合物’共聚物，或三聚物，其摻配物或組合物爲基礎配方，製得間層膜之聚合物玻璃及/或礦物安全玻璃，製造出具改良性質之經濟性，易於處理之光學層合物。在現代工業界中，所謂線性低密度聚乙烯（LLDPE) —詞，係指具密度由0.925 g/ccm到0.910 g/ccm之一種乙烯聚合物，而線性非常低密度聚乙烯（LVLDPE)—詞，則指由〇.91〇 g/ccm到0.8 80 g/ccm ;而線性特級低密度聚乙烯一詞表示由 0.880 g/ccm 到 0.850 g/ccm。非常低及特級低密度聚乙烯，以及其與丁晞，辛晞，庚締，丙晞，戊烯，及其它共單體所形成之共聚物，係利用各種不同金屬雙環戊二烯化合物觸媒系統製造。此實質爲線性，非常低及特級低密度乙烯聚合物及共聚物，當與一或多EVA膜層共擠出或層合—物時，可作爲玻璃”夾心，，之間層膜’其具有之特徵包括對玻璃及聚合性基材極佳結合性 ’及南澄清度’非常鬲抗濕性，儲存，製造，及使用時極低的濕氣吸收，非常高UV-光線安定性，及良好之抗熱性低去度，南產率（亦即母一樹脂重量單位產出之平方公尺 1U - C / 一丁 ί

數^)及向衝擊性與抗穿透性等屬於這類聚合物之特徵 y吏其能被用於較薄間層膜，並較PVB及單塊EVA膜及i f學層合物更具經濟上優點。本文所建議間層之成本較傳 =PVB間層低2〇_3()%。而間層成本通常佔最終光學層合物 ^約30%。因此間層之相當程度成本降低，可轉移爲相 S程度之層合物玻璃產物成本降低。本發明爲一種用於光學層合物之間層膜，該光學層合物在膜f度爲125到1000 mcm時之霧狀値低於4%，其含有 ^少實質爲線性低密度聚缔烴之膜’具有多分散性指數低方、3.5，岔度在約〇 85〇到〇 9〇5 ，且低於2〇重量％的晶性，其層合物於至少一乙烯醋酸乙酯共聚物膜。本發明同時包括以此間層膜製成之層合物。本發明亦提供含該間層膜之光學層合物，以及製造這種產物之方法，其包括步驟爲選擇一種金屬雙環戊二晞化合物催化之實質線性，非常低密度聚乙烯（LVLdpE)，具有低於約0.905 g/ccm密度，或具有低於約〇 88〇 g/ccm密度之特級低舍度聚乙晞（LULDPE)，令以125到1 〇〇〇 mcm厚之選用聚乙晞膜貼於至少一 EVA膜以形成間層膜，並將此間層膜併入至少兩片礦物或聚合物玻璃之間。此處應認知到本文所用”LVLDPE”及”LULD_PE”間不僅包含同質聚乙烯，且包括乙烯與該技藝已知它種共單體之共聚物，例如心烯經（如丁晞，辛晞，丙晞，戍婦―，及庚蹄）。本間層膜亦可包含添加物組合，包括：改良對玻璃及/ 或塑膠板黏著之結合劑（〇. 1到2 ·0重量％);增近間層透光 -8- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNSiA4規格（210 X 297公釐） ίΊ ------------^ —— (請先閱讀背面之注—事項寫本頁) 訂.. •線· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 565505

五、發明說明（6 ) 性（減少霧狀）之澄清劑（0·02至2.0重量％)(成核作用）；及 P奪低UV-光、線穿透< UV -光線吸收劑。其它添加劑亦可併入以達到士全玻璃及/或塑膠層合物所需特殊性質。交鏈劑亦可以佔總配方重量的約〇〇5%到約2%量加入。其它添加劑範例包括色劑’染色劑或濃縮劑，及光線阻絕劑。本發明之膜亦可用於其它以礦物玻璃或塑塑片或板製造之多層產物之間層。本文所用實質線性LVLDPE及LULDPE製得之膜，應有高於70%澄清度，較佳高於75%，更佳高於8〇%，而霧狀値低於4%，較佳低於2%，而更佳低於1%(此兩項光學參數均依ASTM D-1003測量），以適於光學層合物間層膜之製造。此處較佳採用以金屬雙環戊二烯化合物觸媒系統聚合而得之實質線性乙烯聚合物/共聚物爲佳，因爲此種形式觸媒可提供熱塑性聚合物較低密度以及非常狹窄之分子量分佈（MWD)。聚合物的MWD値，通常以多分散性指數（pi) 表示’亦即重量平均分子量與數目平均分子量之間的比値 (Mw/Mn)，其各別以膠滲透色層分析（Gpc)測得之分子量分佈計算而得。以金屬雙環戊二晞化合物催化PE之PI値非常小，亦即該MWD値非常狹窄。金屬雙環戊二烯化合物催化PE之PI値非常低，亦即_其MWD爲非常狹窄範圍。通常金屬雙環戊二烯化合物PE之PI値低於3.5，更有一些工業級可用之實質LLDPE通常PI-値在狹窄的2.0-2.5範圍。狹窄MWD範圍，亦即有非常均勻的巨分子鏈長度，以及極狹窄與均勻共單體及分支的分佈，導致低結晶性（低於 -9- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNSTA4規格（210 X 297公爱），請先閱背之注意' 事項經濟部智慧財產局員工消費合作社印製

565505 A7

五、發明說明（7 ) 20%)，高澄清度，及低膜霧狀。 11 . : --- (請先閱讀背面之注意事項寫本頁) 高光學品質膜及礦物安全破璃（霧狀低於3%)的製得，是利用乙晞樹脂之#分散性低於3.5者，較佳低於2·5，最佳低於2.3，舍度較佳低於〇·9ΐ〇 g/ccm，最佳低於〇 885 ;而晶性低於20重量％，較佳低於15%，最佳低於1〇%。額外之需求包括共單體成份不超過1〇莫耳％，以及對大多數產物所需的一種膜添加物組合。最佳樹脂的選擇，在於視所需製造層合物及各種不同應用I光學性質需求而定。例如，若間層膜及玻璃層合物（良質礦物玻璃，厚度到5-6 mm亦不增加層合物霧狀度）所要求霧狀度低於3%，則可以PI = 3·5，密度〇 91〇 g/ccm 線. 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製，晶性低於20%之LV LDPE作爲製造間層之基礎樹脂。此種間層可作隔音，螢幕等等。對於特別要求應用方面，例如特殊玻璃螢幕，擋風玻璃，及某些型式的建築玻璃，工業界要求其最終產品澄清度要高，例如霧狀程度爲2%或更低。此種情形下，僅有PI低於2·5，密度低於〇.88〇g/ccm ’而晶性低於15%之LULDPE較爲適當。在某些重要應用，如大型公共建築窗户及其它型式特殊建築玻璃，及汽車玻璃與火車及船用玻璃等，該光學層合物之霧狀不能超過 1%，在此種情形所用LULDPE^ PI低於2.5,密度低於0.880 g/ccm，而晶性低於10%。至於車用擋風玻璃（在霧狀値最要求之安全玻璃種類），以聚合物PI低於2.3，密度低0.880 g / c c m而晶性低於1 〇 %爲較佳。膜及玻璃層合物之光透明度及霧狀須視間層厚度而定。 -10 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)-A4規格（210 X 297公釐）經濟部智慧財產局員工消費合作社印製

本紙張尺度ιϋ不國國家標準（cns)A4 565505 A7 ------ B7 五、發明說明（8 ) 間層膜最小厚度係由安全要求而訂（耐衝擊及穿透性，及撞擊時抓住破璃碎片之能力）。膜的耐衝擊，刮痕，及撕力愈高，則可降低用於符合玻璃”夾心”安全標準之間層厚度。舉例而言，通常用於製造建築用安全玻璃之0.35 mm(i4 mil)。原PVB基礎膜，可以使用根據本發明之〇25mm(1〇 mil)厚間層製造玻璃取代。對某些光學產物甚至可用到〇·175 mm(7 mu)間層。相當程度降低間層厚度，更可提高膜的產率，減少霧狀，並使間層及其層合物產物更經濟性。根據本發明所揭示間層膜所用生產之乙烯共聚物樹脂，應選用自相對於乙晞單體具有限含量之共單體之乙烯共聚物。共單體含量增加到大於10%莫耳時，會使樹脂熔點及权化點降低。這點並不適合，因爲礦物安全玻璃必須通過，，煮沸測試，，（層合物在水中煮沸丨小時而不增加產物霧狀，且不可在間層產生氣泡）。在使用線性乙烯共聚物或三聚物，而共單體含量卻超過 10莫耳％時並不恰當，因其熔點（軟化點）低到在約5〇到 7〇 c。爲使其可用於本文，可令這些聚合物進行交鏈以提高其熔點到必要程度（10(M4(rc)。交鏈須以如過氧化物或照射處理。然而增加過氧化物含量，會增加熔體黏度，以及能源消耗，更可能因膠體屢生而失去膜的光學品質。高度照射密度（例如，大於10 MRad電子光束處理）亦產生同樣問題及經濟上的不利。 _ 不同於PVB膜，根據本發明製得之聚烯烴膜，因其具有實質線性乙烯聚合物/共聚物之耐高衝擊，刮痕，及撕力特 297公釐)'

(請先閱讀背面之注4思事項^^寫本頁) 訂：

565505 A7

五、發明說明（11 ) ’以及非常低之初始樹脂晶性，亦即低於低於15%，而更佳在10%以下。密人重I/。’較佳質線性聚乙缔聚合物或共聚物，其：性：〇:5〇g/ccm之實非常低起始霧狀（〇.3_3%)。然乙^ ’及軟化溫度(55-6。。。)需以加重交鍵作;脂之非常低製程上的問題。工業安全破璃需二：，以及克服大下LULDPE樹脂解決，因爲=== 月“争之人鏈里過大，造成層合物霧度增加。 ^方可與添加物組合在一高速乾式混合器内挣配，並二d…擠出機製成化合“本發明使用Werner 螺么司之雙螺桿同向旋轉擠出機，型號ZSK-30， = : _，及型號ZDS_53，螺牙爲53_者，然任何其匕適用 < 化合擠出嫱女|妒對基礎熱塑性樹脂及所需非常 ' ::合機咨應能提供人』曰叹尸π而非吊小I添加物間之均勻攪拌混本發明所可操用聚晞烴膜生產較佳_方法中，溶體可利用開數孔模板，以線狀離開擠出冑，例如6孔者。線可在 Μ:7卻:切成“準尺寸碎粒（卜4随直徑，2.5·5 mm長）而後乾燥士刀粒後〈配方可被儲存，隨需要再擠成膜。熔體模具擠出技術及熔體:欠出成型技術均可用於膜製造在個適當方法中，膜擠出生產線上，可加設平板擠出膜具及壓輪或鼓’以調整厚度及冷卻膜板。冷卻後，膜可捲繞成捲。選用產物足厚度及寬度視其特定用途而定（如建築玻璃 565505 A7

五、發明說明（12 ) ，車用玻璃’特殊塑膠層合物），且可在約125 mcm(5 mii) 到 1，000 mcm (40 mil)範圍之間。遠聚合物若有需要可在膜成型前或後進行交鏈，以提高間層軟化點及使用溫度。聚烯煙交鏈方法爲工業界所知，包括過氧化物’過氧化物-碎燒酮，及照射技術。本文所有之膜及層合物，其基本較佳樹脂爲VLDPE熱塑性原料（塑性體或彈性體），採用金屬雙環戊二晞化合物觸媒系統聚合之PE聚合物及共聚物，且具有低於約〇.9 i 〇 g/ccm密度。傳統低密度聚乙晞（ldpE)典型密度範圍在約〇.91 5-0.925 g/ccm，而所謂中密度聚乙烯（MDPE)具有密度在約 0.926-0.940 g/ccm 範圍。 VLDPE樹脂家族可通常再分爲PE塑性體，其爲低晶性在約10-20%範圍，密度在約〇 914-0.900 g/ccm範圍；及 PE彈性體’其爲完全非晶系樹脂，密度範圍在約〇.899 g/ccm 到0.860 g/ccm，含有一共單體，其在聚合產生時得到如二晞橡膠之橡膠。許多等級之線性乙晞聚合物塑性體及彈性體適合作爲根據本發明間層之擠出，如Exxon之金屬雙環戊二晞化合物 PE塑性體及彈性體之”exact”家族系列，Dow的PE塑性體’’AFFINITY”家族系列，及_d〇w的PE彈性體，’ENGAGE·，家族系列。部份適合作該間層膜之基礎樹脂等級範例列如表 1 0 . — -15- 本纸張尺度適用中國國家標準（CNS5A4規格（210 X 297公爱)、 (請先閱讀背面之注倉事項v 裝--- jiir本頁) -線· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印^^ 565505 A7 B7 五、發明說明（13 ) 表1 部份LVLDPE及LULDPE聚合物性質經濟部智慧財產局員工消費合作社印製聚合物密度 DSC 張力強度破裂延長抗衝擊性1 (MD/TD) (MD/TD) b霧狀3 等級共單體 g/ccm °C Psi % g/mil % Exxon EXACT 樹脂： 3027 丁晞 0.900 92 8160/5210 450/700 408 0.4 3033 三聚物 0.900 94 9800/9020 470/580 1125 2.9 3034 三聚物 0.900 95 10420/8280 350/610 1450 0.3 4011 丁烯 0.885 66 3260/3260 800/800 350 0.4 3028 丁烯 0.900 92 8670/7250 590/680 177 3.1. 4015 丁烯 0.896 83 7409/6372 480/587 1368 0.8 4049 丁晞 0.875 82 4670/4450 690/780 345 0.3 SLP 9042 三聚物 0.900 96 8150/8200 460/550 1125 0.8 SLP 9045 三聚物 0.900 99 7390/5100 400/700 2062 0.3 Dow ’’AFFINITY’·樹脂： PL 1880 α-晞烴 0.902 100 7170/3800 570/560 500 1.1 PL 1845 α-晞烴 0.910 103 6580/4870 527/660 362 0.7 SM 1250 α-晞烴 0.885 51 3700/3950 1000/900 500 1.3 Dow "ENGAGE”樹脂： KC 8852 α-晞烴 0.875 79 4600/4900 890/850 150 0.5 EG 8150 α-晞烴 0.868 62 1600/1750 880/790 450 0.4 0 ^1 ϋ· ϋ ϋ ϋ n« ϋ ϋ n n I · ϋ ·1 (請先閱讀背面之注奮事項寫本頁) 訂： --線- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐)' -16- 565505 A7 B7 五、發明說明（Μ) a霧狀以ASTM D-1003方法對壓擦之〇 8-1 〇⑹膜樣品測測量。 b抗衝擊性為Dart Drop lmpact衝擊，F5〇值以astm D-1709方法測量。表1之樹脂等級僅作說明之用。其它尚有許多金屬雙環戊二烯化合物LVLDPE及LULDPE塑性體及彈性體，具有密度低於約0.905 g/ccm者，亦可於玻璃及塑膠層合物:間層製造。添加物組合可以包括各種功能性成份。其型式與含量視所製造之安全玻璃及/或塑膠層合物之型式及應用而定。部份添加物範例在此說明。其與傳統所用添加物可一併併用於間層配方。 ^;s$1rii.)^產¾¾ 工消货公一^--iHJk 結合劑可加入以改良塑膠間層對玻璃或其它基質之黏著，而不需在基質上塗覆初層。較佳之結合劑包括乙烯·三乙氧基-矽烷，及胺基-丙基-三乙氧基_矽烷，但其它種類結合劑亦可加入配方中。結合劑濃度應在由約〇 2%到約2 〇%範圍。矽烷在濃度低於約0.2%時，無助改良間層對玻璃黏著。而在濃度超過2%時，則會使間層增加霧加。較佳之結合劑範圍由約0.5%到約2.0%，最佳範圍在由約〇 7〇/。到約丨5%。 UV·光線吸收劑亦可加入，_以阻隔uv-光線，並提供對於 uv-光線穿射負面影響之保護。多種工業界已知之υν_光線吸收劑可以使用，較佳為CIBA-Geigy公司（瑞士 /德國）之 CHIMASORB TINUVIN 944 UV-光線吸收劑；American Cyanamid 公司之 CYASORB UV-9 吸收劑，及 N〇ramc〇公 -17- 經濟部智慧財產局員工消費合作社印制衣 565505

發明說明（15 ) 司（美國）之可聚合苯基三唑（NOrblocktm)。吸收劑使用濃度在由約0.1 %到約1.5%範圍，較佳在由約〇 25%到約i 範圍，而最佳在由約1·〇%到約1.5%範圍。成核劑的加入可改良光學性質及澄清度；降低膜霧狀，並使原料之非晶系結構安定。加入成核劑有助降低晶體單儿尺寸，並提供膜在層合物或其後曝於陽光或它種熱源下再受熱時之安定性。可用之商用成核劑種類很多。其大部份爲以己二酸爲基礎之化合物。其中一種適用的成核劑由 Milhken公司提供，商標爲MILLad。Milliken提供數種等級產物，最佳適用爲：MILLAD 3905，3940及3988等級0 成核劑濃度可在由約0.05%到約2.0%範圍。成核劑含量視聚合物基材初始霧狀，欲使澄清膜厚度，及該樹脂晶性而定。根據本發明金屬雙環戊二晞化合物LVLDPE及 LULDPE 聚合物所用 MILLAD 3905，3940，及 3988 成核劑之較佳濃度範圍作配方之由約〇·2〇/。到2.0%重量，而最佳由約0.5%到約1.0%。非常小粒之礦物亦可用作成核劑。例如，次微米之硫酸約或碳酸鈣粉末（相當顆粒尺寸在由約〇.丨mcnl到約3 mcm 範圍）。具相當高純度者，能與己二酸類成核劑達到相同效率。當安全玻璃或建築，裝潢及它種用途之塑膠層合物需要特殊色彩效果時，可加入色素，染料，染色劑等濃縮劑。其所需濃度視染色技術所需而定。 -18 - 本紙張尺度用中國國家標準（CNS〉A4規格（21〇_x 297公釐）'-----

565505

五、發明說明（16 ) :匕.加物亦可加入以達到間層及所製得間層膜產物之特殊性質，-例如，盏7欠馬了降低IR-光線穿透，爲了增加反射，以及降低阻隔，與改良膜之滑度。 «士發明之間層膜產物可以是平順表面，或是在表面 /予凸化其有助於玻璃板(片)與間層間空氣在層合物的抽出。產物可在膜單或雙面以浮凸輪滾出浮凸花樣。此花樣亦可利用擠出模上的特定設計產生。 1根據本發明之聚合物的交鍵，可以不同技藝完成。利 "知有機過氧化物（例如dicumyl p⑽xide)加入配方中的過氧化物技術甚有效率。彳將使用溫度提高到至少2❹。W t 泛然而此種技術需要十分精確而供料設備，必須十分謹愼 k作’因其可能造成膜霧狀增加及膠質成份增加。過氧化物-矽烷醇技術所需過氧化物量甚低，並且爲容易操^方法。過氧化物-矽烷醇交鏈，較有機過氧化物者的交鏈私度稍低’但其*須特殊供料設備，並在達到產物所需，學性質0#，不會有狀況產生。此㈣醇技術可利用一過氧化物-矽烷醇-觸媒混合物濃縮物於一聚烯烴基質内進行 :=類渡縮物市場有售，例如〇SI公司（美國丨之^^八丁汉两標者”匕濃縮物在一乾式摻配機内與基礎樹脂及其它添加物混合，於一雙螺桿擠出槔内化合，製粒，擠出成膜。 j矽烷醇在化合及膜擠出時，與聚合物鏈接枝。聚合物的 ^鏈作用僅在膜的水處理後開始。此交鏈作用可以以煮沸熱水及蒸汽處理而加速。最終產物在與玻璃或塑膠基質層合物前應先乾燥。 c請先閱讀背面之江倉事頊 ---. 寫本買) -線經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 •19- 565505 A7 B7 五、發明說明（17 過氧化物β矽烷醇-觸媒SILCATR濃縮物使用濃度，應在由約〇·2%到約5%範圍，較佳在由0.5%到約3%，而最佳在由、0 · 5 /❶到约1 · 7 〇/❶。較低密度及較低軟化點之基礎塑性體 /彈性體樹脂，其交鏈劑濃度它較高。根據本發明所揭示之聚合物原料之另一交鏈方法。是照射，例如，以Ε-光束對擠出之膜處理。E—光束以範圍在約 f MRd到約20 MRd密度照射，可提供軟化點上升20 °C -50 C。以金屬雙環戊二烯化合物pE塑性體始軟化點爲55。，。。之膜，其最佳之照射密度範圍= MRd到約15MRd，而以金屬雙環戊二晞化合物pE彈性體爲基礎配方所製起始軟化點爲9〇 t 4〇5之膜，其最佳之照射密度範圍在由約2.5 MRd到約10 MRd。由以上密度Ε_ 光束處理，其軟化溫度（Vica^^化點）在U(rc_i45C^符合安全玻璃用途所要求，並與目前工業界所用pvB間層相當0 使用以上化合物之不同添加物組合，均可用於製造用途之間層。、同經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 I I J--- I — I* I II--I I . I I (請先閱讀背面之注意事項本頁} •線. 最終產物性質視基礎樹脂，添加物組合，及膜厚而定根據本發明之產物性質中的相當程度者，均優於“二二

玻璃及其它基質層合物所用冬PVB間層，例如濕氣吸收:生，UV-光線安定性，耐衝擊性，低溫暖性，處理加工性及成本。其它如降低霧狀，UV-阻絕性，抗穿透性，’ 物則與PVB相當。根據本發明之產物並不含塑化,，龙產時間變久會使間層變化’且本產品因基礎原^密度Z -20- 本紙張尺度適用中關家標準（CNS)A4規格（21Q X 297公髮

565505 五、發明說明（π) (0.850-0.905 g/ccm，相較於 pVB 之 11(M15 g/“m)，故有較咼產率（每英磅樹脂有較多平方英呎膜產出）。根據本發明之間層，可以目前PVB間層所用同樣技術及條件，層合物到礦物玻璃及聚合物基質。良好品質之玻璃層合物可在反應爸中，以14〇0_17〇Ό溫度範圍，及12 到23 bar壓力範圍内製造。通常在用反應釜層合物之條件爲：溫度在135。(：到165 °C範圍，壓力在13 bar到17 bar 範圍。以下本發明之具體實例範例，係用來對上述作更詳細説明。這些範例及對照範例用意在説明本發明更多細節，並非用於限制範圍。 jg工LVLDPE及LULDPE某礎配方爲膜取LVLDPE及LULDPE溶體及添加物組合，於werner

Pfleiderei:公司，Ramsey，N j，ZSK_3〇雙桿擠出機混合，製得以LVLDPE及LULDPE聚合物基礎配方，該機附有兩只同向旋轉螺桿，直徑爲30 mm。所有配方在先在一只乾式咼轉速（增壓）混合機中，以300 rpm，20分鐘先預混合，再供入該雙桿擠出機。ZSK-30擠出機裝有具六孔之一模具板。所有配方擠出成線。該線於一水浴冷卻，切成標準粒（2.5-3 mm直徑，3-4爪”長）。該雙桿擠出機内各部具以下溫度：供料區# 1 -1 1 5 · 12 5 °C，桶區# 2 -1 8 0 -1 9 5 °C，桶區 #3-205-22 5 °C，桶區 #4-2 1 5-23 0 °C，模具板_22〇-245 。雙桿轉速爲1 50 rpm。切粒以室溫氣流乾燥。

該擠出之顆粒’以包括一組Davis Standard-KilliQn n J -21 - ^纸張尺度適財@ S家標準（CNS)A4職（210 x 297公爱 1 -------- I» «Μι 1^ -- —J H ϋ ϋ ϋ n ϋ I · I I (請先閱讀背面之注意事項寫本頁) 訂. 線' 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 565505 Λ7 B7 五、發明說明（20 ) ，公司，Enfield，Connecticut ，及 Norton Performance Plastics 公司，Wayne，N.J.。膜測試程序以根據以上敘述製得之膜進行儲存後水份，軟化點，張力強度及破裂延長率，抗撕力，光穿透性，及霧狀之測試。餘存後水份測試是測量樣品膜在曝於5〇%相對濕度，2〇，經14天後之前後樣品重量變化。軟化點測試是測量以每分鐘2.5 C加熱速率下之微分掃描熱量化（DSC)所得者。破裂延長率及張力強度依ASTM D-638測試方法測定。撕裂強度測試依ASTM Dm測試方法進行。穿透性及霧狀則以層合物0.36 mm膜於兩層厚3 mm之澄清，碳酸鈉_石火^夕§义鹽玻璃間量測。穿透度以ansi標準ζ26 ιτ2測量。務狀以德國標準DIN R43-A·3/4量洌。所：ί破璃層合物樣品以下列所述製作，以用於範例中。 3樣品使用3_厚’尺寸為ι〇χ 石灰-矽酸鹽坡璃片製么β又自义鈣_ 油脂，及其一、、-仇札乍，再以丙酮清除掉玻璃表面灰塵，膜光經數小匕時;；。在此步驟之前，對照組樣品所用pvb乾燥後立丄=:以降低水份到。_5重量%或更低，並在心Π破Si:膜成…。-樣品。將此片樣品另一坡璃片於膜上，用橡膠輪壓於玻璃片上。再置置於-實驗用壓床，二虎：:夾起之夾心結構。此夾心經" 由 Carver 公司，Wabash，請先閱讀背 Sj 之注意. 事項再填寫本頁 % 訂線

565505 A7 B7 經濟部智慧財產局五、發明說明（21 )

Indiana製造，其附有以微處理器控之溫度-壓力-時間控制系統。以如下之循環次序貼合玻璃：一小時内由室溫加熱到135 C，維持135 °C加壓13.5 Bar 30分鐘，緩慢減壓到常唇’並在2小時内冷卻到室溫。加熱使膜表面在層合物過程中熔化。孩玻璃-膜-破璃層合物經測試，其所得結果與下列所提 ’、B 膜者相車父：Saflex SR 41，Monsanto，St. Louis，

MiSS〇Uri，及乙晞-乙烯-乙酸酯膜，EVA Poly BD300 Elf —m，Philadelphia，ρ6_γ1ν_，其在商業上均用於安全玻璃生產之間層。 " 範例1 以LVLDPE及LULDpE樹脂之實際幾乎不變分子量（约 _,〇〇〇)，但不同MWD，以及多分散性指數（pi=Mw/Mn比例）在由i .02104(幾乎爲單分散聚合物）到4 5_6 〇者，製出數組膜。所有樣品以同樣含K G %結合劑乙缔三及0.9% MHlad 3940成核劑之添加劑組合製得。由於PI對聚合物晶性之影響，由 θ由以上樹脂製得之間層膜具有明顯之霧狀差異。表2所示处φ 、 …。證明樹脂ΡΙ値應低於3 · 5，較佳低於2 · 3，而更佳低认文住低於2·2，才能得到供光學用膜之適當霧狀程度。 η尤子 ^--- (請先閱讀背面之注意事項寫本頁) 訂-· •線. 消費合作社印製 -24- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格(21^7^7公£^ 565505 A7 _______ B7 五、發明說明（22 ) 表2 樹脂樣品 MWD (PI) 玻璃膜-玻璃層合物霧狀 M-1 1.02 0.54-0.68 M-2 1.04 0.57-0.80 M-3 1.08 0.61-0.90 E-1 2.00 0.59-0.87 E-2 2.20 0.58-1.30 E-3 2.30 0.77-1.15 D-1 2.20 0.87-1.40 D-2 2.30 0.76-1.55 U-1 4.00 1.96-2.35 U-2 4.50 1.99-3.85 範例2 使用紫外線吸收劑以提供膜及層合物阻絕UV-光線。表3 所示數據係來自以〇·36 mm厚，以Exx〇n Exact 3〇24樹脂製得間層膜製造之玻璃-膜-玻璃夾心者。同樣結果可由使經濟部智慧財產局員工消費合作社印制衣 m e入λυπ nxaci 線吸收劑之LVLDPE樹脂得到 -25-

本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公U 565505 A7 、 -----—----- 五、發明說明（24 ) 瑕佳在由1 · 0 %到1 · 5 %，且不會失去霖壯+ 、 ^ 1曰大古務狀或其它重要之膜性質。UV-光線吸收劑量在〇·丨％以下時，不足產生效果。聚合性吸收劑（Norblock吸收劑）較有效，使用量可低於非聚合性化合物。結合劑可在不對層合物作初層處理下，增加膜對層合物之結合性。以Exxon生產之金屬雙環戊二晞化合物LVLDpE三聚性

Exact 3033塑性體及Dow生產之LULDPE KC 8852彈性體，加上乙烯三乙氧基矽烷（VTES)及胺基丙基三乙氧基矽烷 (APTES)，製成數組配方，以測出膜中最佳之矽烷濃度。膜經擠出後’於反應蒼中層合物爲玻璃-膜-玻璃樣品。對含與不含結合劑之膜測量連結捶打値。對黏度（以連續捶打値估測量）評量結果顯示（參考表5)不論是VTES或APTES 在實際上，以低於0.2重量％之量均不能改良間層對礦物玻璃之結合性。當量超過2重量％時，梦:t完變成離型劑，明顯降低了連接捶打値。經濟部智慧財產局員工消費合作社印制衣 -27- 本纸張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐)' 565505 A7 B7 五、發明說明（25) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製表4 基礎樹脂矽烷％(重量）黏性(連續捶打値) VTES APTES Exact 3033 : 0.00 0.10 0-1 0-1 0.15 0-1 1 0.20 2 2-3 0.25 2-3 2-3 0.50 3-4 3-4 0.70 4-5 4-6 0.90 4-5 ·- 4-6 1.00 5-6 6-7 1.20 7-8 8-9 1.50 8-9 9-10 1.70 8-9 9-10 2.00 7-8 8-9 2.20 3-4 4-5 2.50 1-2 2-3 KC 8852 ： 0.00 0.15 0 0 0.35 0 0-1 0.50 1-2 1-2 0.70 2-3 3-4 0.90 4-5 6-7 1.50 5-6 7-8 1.70 8-9 9-10 2.00 8-9 9-10 2.20 3-4 3-4 2.40 1-2 1-2 -28- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)~A4規格（210 X 297公釐）' 565505

五、發明說明（％經濟部智慧財產局員工消費合作社印制π 所有表5結果均爲以4 - 5個同樣之品測出之平均數信表5中範例顯示，石夕燒結合劑在0.2%到2·〇%範圍u有效，然而較佳之對玻璃黏度（連續捶打値不低於4 _ 、4-5早位）是在 ^ VTES或APTES以0.7%到2.0%量加入配方時達到，而最佳値是在由0.7%到1.5%。結合劑含量高於15%會稍微= 加膜霧狀，而在高於2.0時，增加霧狀到不可接受曰程度。曰巍例4 澄清劑加入可增加膜透明度，降低霧狀。澄清劑爲一種成核劑，其可藉降低晶性程度控制膜内結晶尺寸及均句性，而減少霧狀，增加膜透明度。根據本發明所用lV]ldpe 及LULDPE聚合物之起始晶性低於20%。以不同密度，起始晶性，及霧狀之不同聚合物爲基礎製成數組配方，再以擠出製成兩種厚度膜：〇175mm& 〇 36 。另外，以約1.1% VTES結合劑加入所有配方，以得到膜對玻璃之良好附著。取膜樣品製成安全玻璃夾心（玻璃 -膜-玻璃）樣品。膜以壓擠輪冷卻溫度變化擠出，以淬冷膜，變化其起始晶性及霧狀。對膜霧狀評估得出霧度隨膜厚度王線性增加。不同膜在一種0.175 mm(7 mil)膜厚下的霧狀値如下。玻璃厚度爲3 mm。以140 eC及13 Bar壓力反應蒼製得安全玻璃之霧狀評—估値對基礎樹脂起始晶性及 Millad 3940澄清劑含量之結果如表5。所有表5中樹脂之多分散性指數爲2.3到2.5。 -29- 565505 A7 B7 五、發明說明（27 ) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製表5 樣品樹脂密度 (g/ccm) 起始晶性 %(重量）樹脂起始霧狀Millad 3940 % 澄清劑％(重量）層合物霧狀％第1組Exxon Exact樹脂 1.1 0.915 24 16 0 38 1.2 0.915 24 16 0.05 29 1.3 0.915 24 16 0.15 26 1.4 0.915 24 16 0.20 24 1.5 0.915 24 16 0.50 17 1.6 0.915 24 16 1.00 11 1.7 0.915 24 16 1.50 10 1.8 0.915 24 16 2.00 10 1.9 0.915 24 16 2.50 11 第2組Exxon Exact樹脂 2.1 0.905 16 8 0 8 2.2 0.905 16 8 0.05 8 2.3 0.905 16 8 0.15 8 2.4 0.905 16 8 0.20 5 2.5 0.905 16 8 0.50 4 2.6 0.905 16 8 1.00 3.5 2.7 0.905 16 8 2.00 3.5 2.8 0.905 16 8 2.50 5.5 -30- (請先閱讀背面之注意事項寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS〗A4規格（210 X 297公釐）’ 565505 A7 B7 五、發明說明（28 ) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製第3組Exxon Exact樹脂 3.1 0.900 11 5.5 0.10 5.5 3.2 0.900 11 5.5 0.50 4.6 3.3 0.900 11 5.5 0.90 3.8 3.4 0.900 11 5.5 1.20 3.6 3.5 0.900 11 5.5 1.50 3.2 3.6 0.900 11 5.5 2.00 3.4 3.7 0.900 11 5.5 2.30 4.8 第4組Exxon Exact樹脂 4.1 0.896 8 4.7 0.20 4.7 4.2 0.896 8 4.7 0.50 2.9 4.3 0.896 8 4.7 0.90 2.2 4.4 0.896 8 4.7 1.20 2.0 4.5 0.896 8 4.7 2.20 2.4 第5组Exxon Exact樹脂 5.1 0.888 7 3.9 0.50 1.90 5.2 0.888 7 3.9 0.75 1.41 5.3 0.888 7 3.9 0.90 1.11 5.4 0.888 7 3.9 1.25 0.95 5.5 0.888 7 3.9 _ 1.70 1.10 第6組Exxon Exact樹脂 6.1 0.878 5 3.2 0.50 1.41 -31 - • ϋ *1 ϋ n *4 I »^1 ϋ _1 n ϋ I fi (請先閱讀背面之注意事項^^寫本頁) . -線- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐)' 565505 A7 B7 五、發明說明（29 ) 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 6.2 0.878 5 3.2 0.95 0.95 6.3 0.878 5 3.2 1.50 0.66 6.4 0.878 5 3.2 1.70 0.79 第7組Dow Affinity樹脂 7.1 0.900 12 6.5 0.70 2.30 7.2 0.900 12 6.5 1.10 1.34 7.3 0.900 12 6.5 1.45 1.10 7.4 0.900 12 6.5 1.70 1.41 第8組Dow Engage樹脂 • 8.1 0.875 5 3.0 0.50 1.29 8.2 0.875 5 3.0 0.90 0.78 8.3 0.875 5 3.0 1.25 0.61 8.4 0.875 5 3.0 1.50 0.52 8.5 0.875 5 3.0 2.00 0.84 第9組Dow Engage樹脂 9.1 0.868 2-3 2.9 0.50 1.49 9.2 0.868 2-3 2.9 0.90 0.55 9.3 0.868 2-3 2.9 1.10 0.41 9.4 0.868 2-3 2.9 2.00 0.95 第 10 組 Union Carbide 樹脂 - 10.1 0.895 6-7 4.9 0.50 2.4 10.2 0.895 6-7 4.9 1.00 1.9 -32- (請先閱讀背面之注意事項

訂：本紙張尺度適用中國國家標準（CNS〗A4規格（210 X 297公釐)' 565505 A7 五、發明說明（3〇 ) 10.3 0.895 6-7 4.9 1.50 1.9 第11組Exxon Exact樹脂 11.1 0.860 0-2 2.9 0.50 1.89 11.2 0.860 0-2 2.9 1.10 0.50 11.3 0.860 0-2 2.9 1.25 0.40 11.4 0.860 0-2 2.9 1.50 0.55 第I2組Mobil實驗樹啤 12.1 0.855 0 2.7 0.50 2.70 12.2 0.855 0 2.7 0.90· 2.30 12.3 0.855 0 2.7 1.25 1.90 12.4 0.855 0 2.7 1.70 2.00 第13組Mobil實驗樹脂 ~~---- 13.1 0.850 0 1.9 0.50 1.90 13.2 0.850 0 1.9 1.00 0.97 13.3 0.850 0 1.9 1.50 1.65 C請先閱讀背面之注音？事項>^寫本頁} . .線· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製得到具低最終晶性及低霧狀膜間層之較佳起始晶性應低於20% 〇該成核劑對於間層及最終枣璃層合物光學性質，有相當的改良效果。該劑在可接受成效之濃度範圍由〇〇5%到2 〇〇/〇，而較佳結果在0.2%到2.0%，最佳結果在〇.5%到p/o。基礎樹脂密度影響晶性，因此連帶到間層及光學層合物之澄清度及霧狀。以密度大於0.905 g/ccm樹脂製成之光學 -33 - 1本紙張尺度"財國國li^T^s).A4規格⑽χ 297公爱），--------- 565505 A7 -----B7 _ 五、發明說明（31 ) 層合物’具有大多數光學應用所要求之4 %霧度以上。可採用樹脂具有0.850 g/ccm到0.905 g/ccm密度。樹脂密度低於0·850 g/ccm的霧狀甚低，但使用溫度亦低，需要極重度父鍵作用以避兄層合物時及光學層合物使用時的溶化現象。範例5 以 Esc〇reneTM LD 768.36 EVA (>24% 醋酸乙酯基）及

ExactTM 4053 金屬雙環戊二晞化合物 LVldpe (0.888 g/cc 舍度）（由Exxon公司，Baytown，Texas，提供）通過供料及共擠出平板模具，其係利用兩只4.45 cm(l 3/4英吋）擠出器，共擠出一多層膜（A/B/A結構），最終膜厚爲0.38mm(〇〇15 英吋）。各個EVA膜表面層爲0.038 mm (0.0015英吋）厚，而蕊層LVLDPE爲0·3 0 mm(0.012英吋）。此EVA不含添加物。LVLDPE係與2.0重量％山梨糖醛成核劑；<〇·25重量 °/〇苯基疊氮UV吸收劑反三吖畊UV安定劑；及<〇·5重量％過乳化物’起始劑，及交鏈劑，先行摻配。所得間層膜貼於兩片礦物玻璃之間，而此層合物依上述方法測試。該間層膜牢固附著於玻璃。所得層合物霧狀値 <3%，而連續捶打値爲3。玻璃基質上並無使用初層處理。範例6 取1重量％之胺基丙基三乙_氧基矽烷（APTES)結合劑加入範例5所用EVA，製備Α/Β/Α結構之間層膜，並層合物與測試如範例5，僅以含APTES-EVA取代範例5所用之淨 EVA。所得層合物霧狀値<3%，連續捶打値6-9。玻璃基質上並 -34- 本紙張尺度剌中國國家標準（CNS5A4規格（210 X 297公髮)' (請先閱讀背面之注意事項寫本頁) 訂： -1線· 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 565505 Α7 ________— 防__ 五、發明說明（32 ) 無使用初層處理。範例7 以附有5.08 cm(2英吋）螺桿之單擠出機擠出範例$之金屬雙環戊二烯化合物LVLDPE及所含範例5之添加物，二以同台擠出機另外擠出含i重量％ APTES範例6之eva膜。將這些膜以實驗室壓床（3891型號壓床，製造商爲Cwva 公司’ Wasbash，Indiana)壓於聚四氟乙烯片間3分鐘，溫度爲100 C而壓力爲U bar。所得間層膜貼於兩片玻璃基質間’並依上述測試。該層合物霧狀値爲1 %，連續捶打値 6-9。玻璃基質上並無初層處理。 (請先閱讀背面之注意事項！本頁)

經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 Γ -35- 本纸張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公爱)' 公告本申請曰期案號 i I3sr&^ 類別以上各櫊由本局填註）

A4 C4 中文說明書修正頁(91年9月） J專利説明書 -、S名稱中文用於光學層合物之層間膜，包含其之光學層合物及製造光學層合物之方法英文 INTERLAYER FILM FOR AN OPTICAL LAMINATE, OPTICAL LAMINATE COMPRISING THE SAME AND METHOD OF MAKING THE OFTICAL LAMINATE 姓名 1. 邁可佛萊得門 2. 葛蘭T.菲雪 -、發明A 一創作人國籍均美國住、居所 1 ·美國新澤西州維尼市威爾斯路10號 2.美國新澤西州摩瑞斯普蘭斯市公園路18號姓名 (名稱f 美商挪通執行塑膠公司國籍美國三、申請人美國新澤西州維尼市迪路150號姓名路易士 ·羅西瑞可 — O:\59\59642-910927 DOQ 1 · 1 _ 裝訂線 565505 第088113582號專利申請案中文說明書修正頁(91年9月） A7 B7 五、發明説明（19 ) ，製造之30 mm單螺桿擠出機之擠壓膜生產線加工成膜。 Killion擠出機之螺桿直徑為30 mm，其相對螺牙長為24 mm 直徑。擠出機附有一平板擠出模具，其開孔約28 cm (11英吋）寬。各配方各生產成兩種厚度（〇·18及0.36 mm)。表2 為產製之配方。單螺桿膜擠出機之桶鼓分成4個逐漸升溫之加熱區，由聚合物原料往接受器，過濾器，及平板模具方向升高。各1-4區的桶内溫度範圍各為150-160°C，190-200 °C，180-220°C及23 0-245°C。前部及擠出模具之溫度範圍各為240-260°C及240-260°C。接受器溫度維持在約230-260 °C。模具之中段溫度維持在約245-255 °C，模具兩端為 25 5-265°C，而在模具出口片為260-270°C。各區溫度依所用樹脂熔體流率而在相當小範圍内變化。螺桿轉速在〇· 1 8 mm厚膜維持在14-17 rpm間，而對0.36 m 厚膜在19-22 rpm。各膜以三滾輪壓擠輪組擠出並冷卻，再繞在7.6 cm卷軸上。從各產出膜切下1 5片樣品作測試。在5個取樣中各個相距1 0英呎直線距離處，沿膜網片取下三點樣片（由兩側及中央部份）。 EVA膜/聚烯烴膜層合物中，EVA膜較佳以A/B/A(EVA/ 聚烯烴/EVA)方式共擠出成型，以形成對稱層合物間層膜。 EVA膜可與聚晞烴膜分開擠出，或壓擠於一表面上以形成如上所述聚晞烴膜型式之膜。適合之光學層合物間層膜 EVA 原料，可取自 Bridgestone 公司，Tokyo Japan，Exxon 公司，Baytown，Texas，Springborn Technology & Resources O:\59\59642-910927.D〇a 4 - 22 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X 297公釐) 565505 第088113582號專利申請案中文說明書修正頁(91年9月） A7 B7 五、發明説明（23 ) 表3 %UV吸收劑層合物UV-光線穿透率a(%)

Chimasorbb944LD UV-Checkc AM 300 Norblockd 7966

O:\59\59642-910927.DOC -26- 0.00 54.5-57.1 54.5-57.1 54.5-57.1 0.05 47.8-54.6 47.3-51.4 40.2-43.4 0.10 12.8-16.1 11.4-13.5 9.9-11.2 0.25 9.9-11.9 9.0-10.7 6.4-7.0 0.50 4.9-5.1 4.6-5.0 3.3-3.8 0.75 3.3-3.8 3.0-3.6 1.6-2.0 0.90 1.9-2.8 1.6-1.9 0.7-0.9 1.00 0.8-0.9 0.6-0.8 0.3-0.5 1.20 0.3-0.5 0.3-0.5 0.2-0.3 1.50 0.3-0.4 0.3-0.4 0.1-0.3 2.00 0.2-0.3 0.2-0.3 0.0-0.1 a.光穿透性以BYK Gardner公司之Haze-Gard Plus儀器測得。 b· Chimasorb 944 LD 吸收劑係來自 Ciba-Geigy 公司。 c· UV-Check AM 300吸收劑係來自Ferro公司。 d. Norblock 7966吸收劑係來自Noramco公司。當濃度在1.5-2.0%吸收劑時，觀察劑UV-光線吸收劑對膜及層合物有負面影響。 UV-光線阻絕性質可藉使用不同UV-吸收劑於膜配方内而達到，其量在由0.1 %到1.5%，較佳由0.25%到1.5%，而

本纸張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐)

Claims

565505 第0881 13582號專利申請案中文申凊專利範圍替換本(92年9月)

種用於光學層合物之層間膜，該光學層合物在膜厚 125到1〇00 mcm之霧狀值係介於相關分析方法之最小偵測值與4%之間，該層間膜含有一或多種實質線性低密度聚烯烴之膜，其具有介於相關分析方法之最小偵測值與3.5之間之多分散性指數，由0.850到0.905 g/ccm 之密度，及介於相關分析方法之最小偵測值與2Q重量％之間之晶性，該膜係複合於一或多種乙烯醋酸乙酯共聚物膜上。 2.如申請專利範圍第丨項之層間膜，其尚含有佔層間膜重量由0.05%到2.0%量之成核劑；及佔層間膜重量由 0 · 0 5 %到2 %量之交聯劑。 3·如申請專利範圍第1項之層間膜，其尚包含佔層間膜重量0.1%到1.5%量之UV-光線吸收劑。 4.如申請專利範圍第1項之層間膜，其尚包含選自包含染色劑及IR-光線阻絕劑群組中之添加物。 5·如申請專利範圍第1項之層間膜，其尚包含佔層間膜重量由0.2%到2.0%量之結合劑。 6· —種製造光學層合物之方法，其包含步驟為： a)由含有一或多種密度為0.850到0.905 g/ccm,多分散性指數介於相關分析方法之最小偵測值與3.5之間，. 及晶性介於相關分析方法之最小偵測值與20重量％之間之線性低密度聚晞烴；佔膜重由〇 · 〇 5 %到2 · 0 %量之成核劑；佔聚烯烴膜重量由0.05%到2%量之交鏈劑之配方，擠出一聚晞烴膜； O:\59\59642-920929.DOC 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210 X 297公釐) 565505

b)擠出含有乙烯醋酸乙酯之膜；开二)將該聚缔烴膜結合於至少-乙晞醋酸乙醋膜上，以形成層間膜； d) 令該層間膜併入二或多片選自包含礦物玻璃，聚合坡璃，及其結合物群組中之材料之間；及 e) 令該層間膜黏著於材料片上以形成光學層合物，並 ^先學層合物之霧狀值在125到丨，刚_膜厚時係低於 7·如申請專利|| ϋ第6項之方法，其中該層間膜尚包含佔層間膜重量由0.1%到1·5%量之UV-光線吸收劑。 8·如申請專利範圍第6項之方法，其中該層間膜尚包含選自含染色劑及IR光線阻絕劑群組中之添加物。 9.如申請專利範圍第6項之方法，其中該線性低密度聚烯煙係選自包含LVLDPE及LULDPE聚合物與線性非常低密度及線性超級低密度乙缚共聚物，及其組合物群組。 10·如申凊專利範圍第6項之方法，其中該聚烯烴膜係以共播出結合於一或多層乙烯醋酸乙酯膜。 11. 如申請專利範圍第1 〇項之方法，其尚包括交鏈該聚烯烴之步驟。 12. 如申請專利範圍第1 〇項之方法，其尚包含在該層間膜之一或多面上浮凸花樣之步騾。 13. 如申請專利範圍第1項之層間膜，其包含以金屬雙環戊一晞化合物催化之線性低密度聚晞；以層間膜重量計， 0·01 %到2.0量％之成核劑；及0.05%到2%量之交鏈劑。 -2 - O:\59\59642-920929.DOC 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) Α4規格(210 X 297公釐) 565505 A8 B8 C8

14·種光學層合物，其包各一哎多展丄士、土击項層間膜所構成之層層由中請專利範圍第1 15:1:ί利範圍，14項之光學層合物，其中該光學層泛物為安全坡璃。 16·::請專利_ 15項之光學層合物，其中該光學層口勿係選自包含汽車，火車，船隻，汽艇，及它種交通工具擋風破璃，隔音幕，及建築與建築結構用之窗戶及門玻璃群組中。 17· 了種光學層合物’其含一或多層如申請專利範圍第i項之層間膜，其中該光學層合物霧狀值在125到^⑽ _膜厚時係介於相關分析方法之最小偵測值與2%之 ^而P亥氷埽煙具有介於相關分析方法之最小偵測值與之間之夕分散性指數’介於相關分析方法之最小偵測值與G.88G g/eem之間之密度，及介於相關分析方法之最小偵測值與15重量％之間之晶性。 18. —種光學層合物，其含一或多層如申請專利範圍第1項之層間膜，其中該光學層合物霧狀值在125到ι,〇〇〇 mcm膜厚時’係介於相關分析方法之最小偵測值與1 % 之間，而該聚晞烴具有介於相關分析方法之最小偵測值與2.5之間之多分散性指數，介於相關分析方法之最小偵測值與0.880 g/ccm之間之密度，及介於相關分析方法之最小偵測值與1 〇重量。/〇之間之晶性。 -3- O:\59\59642-920929.DOC 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS) A4規格(210X2^157