TW202220254A - 用於具有增強光外耦合的發光裝置的噴墨印刷系統和技術 - Google Patents

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Abstract

本教導關於油墨組成物的多種具體態樣，其一旦印刷和固化在基板上則形成連續複合性膜層，該膜層包括具有第一折射率(RI)的第一聚合區域圖案，其散布在相較於第一聚合區域圖案的RI而具有較高RI的第二聚合區域圖案裡。如此形成在基板上之複合性薄膜的多種具體態樣可以調整成以針對本教導之多種發光裝置(例如但不限於OLED顯示器或照明裝置)增強光外耦合或光萃取。

Description

用於具有增強光外耦合的發光裝置的噴墨印刷系統和技術
本發明關於用於具有增強光外耦合的發光裝置的噴墨印刷系統和技術。
多種發光裝置，例如多種有機發光二極體(OLED)顯示裝置或OLED照明裝置，其所具有的架構包括包圍發光層的多個功能層。此種功能層可以具有不同的折射率，其由於在界定裝置架構的離散層裡有內部反射而生成波導，藉此減少了從發光裝置所發射的光。
本發明人已經體認到可以使用噴墨印刷技術來提供發光裝置，其增強來自裝置之光的外耦合，藉此增強裝置效能。
本發明的一種態樣是一種在基板上形成膜的方法，該方法包括：藉由以下而在該基板上形成複合性聚合膜：以第一界定圖案而在該基板上沉積第一油墨；以第二界定圖案而在該基板上沉積第二油墨；以及乾燥或固化該第一油墨以形成第一聚合區域圖案；乾燥或固化該第二油墨以形成第二聚合區域圖案；以及在該複合性聚合膜上沉積至少一薄膜層，其中該第一聚合區域圖案所具有的折射率比較靠近該基板的折射率而較不靠近該至少一薄膜的折射率，並且進一步其中該第二聚合區域圖案所具有的折射率比較靠近該至少一薄膜層的該折射率而較不靠近該基板的該折射率。
本發明的另一種態樣是一種光電裝置，其包括：光電裝置基板；複合性聚合膜，其在該光電裝置基板上，該複合性聚合膜包括第一聚合區域圖案和第二聚合區域圖案；以及至少一薄膜層，其在該複合性聚合膜上，其中該第一聚合區域圖案所具有的折射率比較靠近該光電裝置基板的折射率而較不靠近該至少一薄膜的折射率，並且進一步其中該第二聚合區域圖案所具有的折射率比較靠近該至少一薄膜層的該折射率而較不靠近該光電裝置基板的該折射率。
本教導關於油墨組成物的多種具體態樣，其一旦印刷和固化在基板上則可以形成連續複合性膜層，該膜層包括具有第一折射率(refractive index，RI)的第一聚合區域圖案，其散布在相較於第一聚合區域圖案而具有較高RI的第二聚合區域圖案裡。如此形成在基板上之複合性薄膜的多種具體態樣可以調整成以致例如以非限制性範例來說增強了用於底射式顯示裝置、多種OLED照明裝置和相關發光裝置的光外耦合或光萃取。
根據本教導，可以調整沉積在基板上的複合性膜層中之第一聚合區域圖案的有效折射率，以匹配或緊密匹配從裝置發光層發射的光所穿過之裝置基板的折射率。附帶而言，可以調整沉積在基板上的複合性膜層中之第二聚合區域圖案的有效折射率，以匹配或緊密匹配當中由於內部反射而發生波導的顯示裝置堆疊之諸層的較高折射率，藉此經由調整成匹配或緊密匹配基板折射率的第一聚合區域圖案而增強可以朝向基板發射然後再穿過基板的光。如此，經由基板上的複合性聚合層，其提供可變RI的離散區域而能夠增強穿過基板、在觀看方向之光的外耦合，則本教導之複合性膜層的多種具體態樣可以提供例如來自顯示裝置以及多種發光裝置的有效光外耦合。複合性膜層可以製作成使得第一區域的折射率比較靠近基板的折射率而較不靠近覆蓋裝置層的折射率，而第二區域的折射率比較靠近覆蓋裝置層的折射率而較不靠近基板的折射率。
本教導之油墨的多種具體態樣可以使用工業噴墨印刷系統來印刷，該系統可以容罩在氣體包封中，該氣體包封所界定的內部具有受控制的環境，其維持成惰性和實質低粒子的過程環境。本教導的複合性膜層在此種受控制環境下而圖案化印刷在基板(舉例而言但不限於OLED裝置基板)上則可以確保各式各樣的發光裝置有高量、高產率製程。
圖1大致示範底射式發光裝置。在此種裝置(例如OLED顯示器或OLED發光裝置)的製造期間，可以形成OLED膜堆疊，其當施加電壓時可以發射特定尖峰波長的光。如圖1所示，在陽極和陰極之間的OLED膜堆疊結構可以包括電洞注射層(hole injection layer，HIL)、電洞傳輸層(hole transport layer，HTL)、發射層(emissive layer，EML)、電子傳輸層(electron transport layer，ETL)、電子注射層(electron injection layer，EIL)。如圖1所示，於OLED膜堆疊結構的某些具體態樣，電子傳輸層(ETL)可以與電子注射層(EIL)組合以形成ETL∕EIL層。如在此後續將更詳細討論，對於底射式裝置來說，例如圖1所示者，陽極材料可以是透明膜材料，例如氧化銦錫(indium tin oxide，ITO)或金屬奈米線圖案化結構。
本發明人已經體認到噴墨印刷可以能夠做到形成本教導的複合性膜層之多種具體態樣所想要的圖案化印刷。本教導的複合性膜層可以印刷在各式各樣的裝置基板上，舉例而言為玻璃基板或多種聚合基板，例如由像是聚亞醯胺、聚對苯二甲酸乙酯、環烯烴共聚物及類似者之這類聚合物所形成的基板。
用於製備本教導之複合性層的多種油墨可以包括聚合物或聚合物成分，舉例而言但不限於多種具乙二醇單體材料、丙烯酸(例如一或多牙團丙烯酸)、甲基丙烯酸(例如一或多牙團甲基丙烯酸)或其他材料、及其共聚物和混合物。用於製作本教導之複合性膜層的多種油墨配方可以包括奈米粒子，其目的在於經由複合性膜層而增強來自裝置堆疊中之發射層所發射的光並且發射穿過基板的光萃取。奈米粒子的典型特徵在於它們具有一或更多個小於1000奈米的尺度。本教導的多種油墨組成物可以使用熱處理(譬如烘烤)、紫外線(ultraviolet，UV)曝光及其組合而固化。如在此所用，聚合物和共聚物可以包括任何形式的聚合物成分，其可以配入油墨裡並且在基板上固化以形成複合性膜層。此種聚合成分可以包括聚合物和共聚物及其前驅物，舉例而言但不限於單體、寡聚物、樹脂。
根據本教導，噴墨印刷可以提供幾個優點。首先，可以免除廣泛的真空處理操作，因為此種基於噴墨的製作可以在大氣壓力下進行。附帶而言，在噴墨印刷過程期間，可以使用噴墨印刷而輕易製作複合性膜層，其可以包括由第一油墨所形成的第一區域和由第二油墨所形成的第二區域；而能夠做到本教導之複合性膜的多種具體態樣。使用噴墨印刷所做的標的性圖案化則導致免除材料浪費，以及免除了達成本教導之複合性層的圖案化之典型所需的額外處理，例如涉及使用多個遮罩來製出可變RI之複雜區域圖案的處理。
為了選擇性調整本教導的複合性膜之多種區域的折射率，奈米粒子(nanoparticle，NP)可以包括於多種油墨組成物中。當NP併入本教導之複合性膜層的多種區域裡時，它們可以將形成區域的折射率(RI)調整成想要的有效RI而提供增強的光萃取。以非限制性範例來說，某些範例性NP可以包括無機奈米粒子，包括金屬氧化物NP，例如鋯氧化物(亦即氧化鋯)、鈦氧化物(亦即氧化鈦)、鋁氧化物(亦即氧化鋁)的NP。可以將多種NP包括於油墨組成物中，並且以噴墨印刷來沉積它們，而將它們併入發光裝置之基板上所形成的複合性膜區域裡。可以選擇在約10奈米到約100奈米之間的有效奈米粒子尺寸以用於可噴射的油墨。如在此將更詳細討論，用於印刷形成在發光裝置基板上的複合性膜層之包含NP的區域之油墨組成物的多種具體態樣可以具有NP裝填的濃度範圍從約1重量%到約60重量%。
圖2包括一系列截面圖，其大致示範根據本教導之技術和裝置的多種具體態樣之流程和裝置100A。如圖2的階段I所示，第一油墨的小滴120可以沉積在基板110上，如此以生成沉積油墨的界定圖案，其當固化時舉例而言可以形成圓頂或小透鏡的聚合物結構圖案132，如圖2的階段II所示。藉由使用噴墨印刷，則任何聚合物結構圖案132可以製作在基板110上；不論是規則或隨機的圖案要沉積在基板110的表面上。如圖2的階段III所示，第二油墨的小滴125可以沉積在上面已經形成了結構132的基板110上，並且當固化時可以形成複合性膜層130，其包括：聚合結構132，其具有匹配或緊密匹配基板110之折射率的第一折射率；以及聚合物基質134，其具有匹配或緊密匹配透明電極層140的折射率。複合性膜130一旦形成在基板110上則可以呈現平坦化表面以用於沉積陽極層(見圖1)，例如膜層140。如在此之前所討論，膜層140可以是透明電極材料，例如ITO。附帶而言，金屬奈米線圖案化結構也可以用來生成用於本教導的發光裝置之多種具體態樣的陽極。據此，如圖2所示，本教導之複合性膜層的多種具體態樣(例如複合性膜層130)可以具有：接觸基板110而具有第一折射率的區域，其是沉積第一油墨的結果；以及接觸基板110而具有第二折射率的區域，其是沉積第二油墨的結果。
根據本教導，第一油墨可以是包括聚合物或聚合物成分的組成物，舉例而言但不限於多種聚乙二醇單體材料、丙烯酸(例如一或多牙團丙烯酸)、甲基丙烯酸(例如一或多牙團甲基丙烯酸)或其他材料、及其共聚物和混合物。此種聚合油墨可以形成聚合物結構132，其所具有的折射率在約1.45到約1.50之間，因而所具有的折射率匹配或緊密匹配基板110的折射率，後者可以是玻璃或多種聚合材料，例如像是聚亞醯胺、聚對苯二甲酸乙酯、環烯烴共聚物及類似者之這類聚合物的聚合材料。根據本教導，第二油墨可以包括聚合物基質，如針對第一油墨的多種具體態樣所述，但所具有的有效折射率可以使用特定選擇並且裝填NP作為部分的油墨組成物而調整到在約1.6到約1.9之間。
雖然不限於理論或解釋，但是圖3大致示範本教導之複合性膜層的多種具體態樣可以如何發揮功能以增強來自顯示裝置之光的外耦合。ITO層的多種具體態樣可以具有在約1.6到1.9之間的折射率。附帶而言，如圖1所示，包括陽極、HIL、HTL、EML之顯示裝置的多種堆疊層也可以具有範圍在1.6到1.9的折射率。相對而言，圖3之基板110的多種具體態樣(舉例而言為玻璃基板或多種聚合基板，例如像是聚亞醯胺、聚對苯二甲酸乙酯、環烯烴共聚物及類似者之這類聚合物所形成的基板)可以具有範圍在1.45到1.5的折射率。折射率的不一致可以導致穿過相較於基板110而有較高折射率的膜層發生內部反射。然而，對於本教導之複合性膜的多種具體態樣來說，例如圖3的複合性膜130，起初從ITO層140所折射以及穿過有機膜層(例如HIL、HTL、EML層，見圖1)的光(由圖中的虛線所代表)可以穿透包括NP而致使其折射率匹配或緊密匹配透明電極層140之折射率的聚合物基質134。當光與具有匹配或緊密匹配基板110之折射率的聚合結構132交互作用時，光可以在顯示裝置的觀看方向外耦合而穿過基板。僅舉例來說，如果二材料的RI差異不大於10%，則一材料的RI可以視為緊密匹配另一材料的RI。這包括二材料的RI差異不大於5%的具體態樣，並且進一步包括二材料的RI差異不大於1%的具體態樣。
圖4包括一系列截面圖，其大致示範根據本教導之技術和裝置的多種具體態樣之流程和裝置100B。如同依據圖2的過程和裝置，在圖4的階段I，第一油墨的小滴120可以沉積在基板110上，如此以生成沉積油墨的圖案。然而，於圖4之過程和裝置的多種具體態樣，在依序的印刷過程中、在沉積第二油墨之前並不固化第一油墨的小滴，而如圖4的階段II所示，第二油墨的小滴125可以沉積在上面已經沉積第一油墨之小滴120的基板110上，如此則形成複合性油墨層127而成第一油墨的第一圖案和第二油墨的第二圖案，如圖4的階段III所大致示範。雖然在複合性油墨層127的沉積和固化之間可以發生某些擴散，但是油墨和過程可以生成而使得複合性油墨層127當固化時可以形成複合性膜層135。於方法的這具體態樣，第一和第二油墨是充分不互溶的，以避免二油墨在油墨沉積過程的時間規模上完全或實質完全混合。油墨舉例而言可以透過選擇溶劑和∕或單體而變得不互溶。複合性膜層135可以包括：聚合區域132，其具有匹配或緊密匹配基板110之折射率的第一折射率；以及聚合物區域134，其具有匹配或緊密匹配透明電極層140的折射率。如在此之前針對圖2的裝置100A所討論，複合性膜135一旦形成在基板110上則可以呈現平坦化表面以用於沉積陽極層(見圖1)，例如膜層140。如在此之前所討論，膜層140可以是透明電極材料，例如ITO。附帶而言，也可以使用金屬奈米線圖案化結構以生成用於本教導的顯示裝置之多種具體態樣的陽極。據此，如圖4所示，本教導之複合性膜層的多種具體態樣(例如複合性膜層135)可以具有：接觸基板110而具有第一折射率的區域，其是沉積第一油墨的結果；以及接觸基板110而具有第二折射率的區域，其是沉積第二油墨的結果。根據本教導，圖4之複合性膜層的多種具體態樣可以大致如圖3所示範的發揮功能。
於形成具有不同折射率區域的複合性膜之方法的一具體態樣，膜藉由以下而形成在基板上：以第一界定圖案而在基板上沉積第一油墨，該第一界定圖案建構成在基板上生成第二界定圖案，其中第一油墨建構成產生第一圖案化膜，其所具有的折射率實質相同於基板的折射率；以第二界定圖案而在基板上沉積第二油墨，其中第二油墨建構成產生第二圖案化膜，其所具有的折射率大於基板的折射率；以及在基板上沉積至少一薄膜層，其中至少一薄膜層所具有的折射率實質相同於第二圖案化膜。 ＜油墨組成物＞
以下教導關於油墨組成物的多種具體態樣，其一旦印刷和乾燥或固化則在光電裝置基板(例如但不限於發光裝置，例如OLED顯示器或照明裝置)上形成薄聚合層。油墨組成物的多種具體態樣可以使用工業噴墨印刷系統來印刷，該系統可以容罩於氣體包封中，該氣體包封所界定的內部具有受控制的環境，其維持成惰性和實質低粒子的過程環境。在此種控制環境下製作發光裝置時而將複合性膜圖案化印刷在基板上，則可以確保各式各樣的發光裝置(例如但不限於OLED顯示器或照明裝置)有高量、高產率的製程。根據本教導，用於發光裝置的多種油墨組成物可以使用多種油墨組成物而噴墨印刷，該組成物設計成形成低RI區域散布在較高RI區域裡(較高RI區域可以包含NP)的圖案化印刷。
油墨組成物包括聚合物成分，舉例而言但不限於多種丙烯酸單體(例如一或多牙團丙烯酸)、多種甲基丙烯酸單體(例如一或多牙團甲基丙烯酸)以及其共聚物和混合物。用於在基板上形成第一和第二圖案化區域的油墨可以包括相同的單體，如第一油墨是在第二油墨沉積之前先乾燥或固化的情形。替代選擇而言，油墨可以包括不同的單體，如二種油墨都是在乾燥或固化之前先沉積的情形。聚合物成分可以使用熱處理(譬如烘烤)、紫外線(UV)曝光及其組合而固化。如在此所用，聚合物和共聚物可以包括任何形式的聚合物成分，其可以配入油墨裡並且在基板上固化以形成複合性膜層。此種聚合成分可以包括聚合物、共聚物及其前驅物，舉例而言但不限於單體、寡聚物和樹脂。如在此之前所討論，本教導之油墨組成物的多種具體態樣進一步包括奈米粒子(NP)以調整本教導的複合性薄膜之多種區域的RI。
根據本教導，噴墨印刷可以提供幾個優點。首先，可以免除廣泛的真空處理操作，因為此種基於噴墨的製作可以在大氣壓力下進行。附帶而言，在噴墨印刷過程期間，印刷層可以精確的局部化和圖案化在基板上。再者，可以使用噴墨印刷而沿著印刷層的長度來變化粒子密度、膜厚度或此二者，如圖3~7所示範。 ＜複合性膜油墨組成物和方法＞
本教導之油墨組成物的多種具體態樣可以噴墨印刷在例如但不限於發光裝置(例如OLED顯示裝置或照明裝置)上的目標印刷區域以形成複合性聚合膜層，其能夠增強來自本教導之多種發光裝置的光外耦合。
除了多官能基交聯劑以外，薄層油墨組成物還包括一或更多種一(甲基)丙烯酸單體、一或更多種二(甲基)丙烯酸單體、或一(甲基)丙烯酸和二(甲基)丙烯酸單體的組合。如在此所用，「(甲基)丙烯酸單體」((meth)acrylate monomer)是指所述單體可以是丙烯酸或甲基丙烯酸。油墨組成物的某些具體態樣進一步包括固化起始劑，例如光起始劑、熱起始劑或電子束起始劑。可以用於印刷一或更多種油墨組成物而用來形成本教導之複合性膜層的多種具體態樣之這類可噴墨的油墨組成物則描述於2015年7月22日申請的美國專利公開案第2016/0024322號、2016年7月19日申請的美國專利公開案第2017/0062762號、2016年6月10日申請的美國專利公開案第2017/0358775號、2017年10月6日申請的美國專利申請案第15/727,551號，其整個內容併於此以為參考。
一(甲基)丙烯酸和二(甲基)丙烯酸單體所具有的性質使得它們適合用於噴墨印刷用途。以油墨組成物的成分來說，這些單體所可以提供的組成物在廣泛的噴墨印刷溫度(包括室溫)是可噴射的。一般而言，對於可用於噴墨印刷用途的油墨組成物來說，應設計油墨組成物的表面張力、黏滯度和溼潤性質以允許組成物在用於印刷的溫度(譬如室溫約22°C，或在舉例而言高達約50°C的更高溫度)透過噴墨印刷噴嘴來配送，而不乾燥在噴嘴上或阻塞噴嘴。一旦配出，則油墨組成物的多種具體態樣可以具有在從22°C到50°C的溫度範圍、在約2厘泊和約30厘泊之間的黏滯度(舉例而言包括在約10厘泊和約27厘泊之間、在約14厘泊和約25厘泊之間)，以及在從22°C到50°C的溫度範圍、在每公分約25達因和每公分約45達因之間的表面張力(舉例而言包括在每公分約30達因和每公分約42達因之間、在每公分約28達因和每公分約38達因之間)。適合油墨組成物所用之個別單體的黏滯度和表面張力將取決於給定油墨組成物中出現之其他成分的黏滯度和表面張力以及油墨組成物中每個成分的相對量。然而，一般而言，一(甲基)丙烯酸單體和二(甲基)丙烯酸單體將具有在從22°C到50°C的溫度範圍、從約4厘泊到約22厘泊的黏滯度範圍，包括在從22°C到50°C的溫度範圍之約4厘泊到約18厘泊，以及在從22°C到50°C的溫度範圍、從每公分約30達因到每公分41達因的表面張力範圍，包括在從22°C到50°C的溫度範圍之從每公分約32達因到每公分41達因的範圍。測量黏滯度和表面張力的方法是熟知的，並且包括使用市售可得的流變儀(譬如DV-I Prime Brookfield流變儀)和張力儀(譬如SITA氣泡壓力張力儀)。
於具有高奈米粒子裝填之油墨組成物的某些具體態樣，如果油墨組成物的黏滯度和∕或表面張力在沒有有機溶劑時落於這些範圍以外，則可以添加有機溶劑以調整油墨組成物的黏滯度和∕或表面張力。適合的有機溶劑包括酯和醚。可以包括於油墨組成物中之有機溶劑的範例包括高沸點的有機溶劑，包括沸點至少200°C的有機溶劑。這包括沸點至少230°C、至少250°C、或甚至至少280°C的有機溶劑。二醇和二元醇(例如丙二醇、戊二醇、二乙二醇、三乙二醇)是可以使用之高沸點有機溶劑的範例。也可以使用高沸點的非質子性溶劑，包括沸點至少240°C的非質子性溶劑。環丁碸(1,1-二氧-2,3,4,5-四氫噻吩，也已知為四亞甲碸)是比較高沸點之非質子性溶劑的範例。其他非限制性的範例性有機溶劑可以包括甲苯、二甲苯、〔草(之上)+米〕、丙二醇甲醚、甲萘、苯甲酸甲酯、四氫萘、二甲基甲醯胺、萜品醇、苯氧乙醇、丁醯苯。
一(甲基)丙烯酸單體和二(甲基)丙烯酸單體舉例而言可以是線性脂族一(甲基)丙烯酸和二(甲基)丙烯酸，或者可以包括環基和∕或芳基。於可噴墨印刷之油墨組成物的多種具體態樣，一(甲基)丙烯酸單體和∕或二(甲基)丙烯酸單體是聚醚。於可噴墨印刷之油墨組成物的多種具體態樣，二(甲基)丙烯酸單體是烷氧化脂族二(甲基)丙烯酸單體。這些包括1,6-己二醇二丙烯酸、1,12-十二醇二(甲基)丙烯酸、包含新戊二醇基的二(甲基)丙烯酸(包括烷氧化的新戊二醇二丙烯酸，例如新戊二醇丙氧化二(甲基)丙烯酸、新戊二醇乙氧化二(甲基)丙烯酸)。包含新戊二醇基的二(甲基)丙烯酸之多種具體態樣具有範圍從每莫耳約200公克到每莫耳約400公克的數量平均分子量。這包括具有範圍從每莫耳約280公克到每莫耳約350公克的數量平均分子量之包含新戊二醇基的二(甲基)丙烯酸，並且進一步包括具有範圍從每莫耳約300公克到每莫耳約330公克的數量平均分子量之包含新戊二醇基的二(甲基)丙烯酸。多種包含新戊二醇基的二(甲基)丙烯酸單體是市售可得的。舉例而言，新戊二醇丙氧化二丙烯酸可以購自Sartomer公司的商標名SR9003B，也可以購自Sigma Aldrich公司的商標名Aldrich-412147 (每莫耳約330公克；24°C的黏滯度約18厘泊；24°C的表面張力每公分約34達因)。新戊二醇二丙烯酸也可以購自Sigma Aldrich公司的商標名Aldrich-408255 (每莫耳約212公克；黏滯度約7厘泊；表面張力每公分約33達因)。
其他適合的(甲基)丙烯酸單體包括但不限於：烷基(甲基)丙烯酸，例如甲基(甲基)丙烯酸和乙基(甲基)丙烯酸；環狀三羥甲丙烷二甲醇縮甲醛(甲基)丙烯酸；烷氧化四氫呋喃甲基(甲基)丙烯酸；苯氧烷基(甲基)丙烯酸，例如2-苯氧乙基(甲基)丙烯酸和苯氧甲基(甲基)丙烯酸；以及2(2-乙氧乙氧)乙基(甲基)丙烯酸。這些特定之(甲基)丙烯酸單體的結構、室溫黏滯度、室溫表面張力提供於圖5。另外其他適合的一和二(甲基)丙烯酸單體包括聚乙二醇二(甲基)丙烯酸單體，包括範圍從每莫耳約230公克到每莫耳約440公克的數量平均分子量。舉例而言，油墨組成物可以包括聚乙二醇200二甲基丙烯酸和∕或聚乙二醇200二丙烯酸，其具有每莫耳約330公克的數量平均分子量。可以單獨或組合包括於油墨組成物之多種具體態樣中的其他一和二(甲基)丙烯酸單體包括二環戊烯氧乙基丙烯酸(DCPOEA)、異莰基丙烯酸(ISOBA)、二環戊烯氧乙基甲基丙烯酸(DCPOEMA)、異莰基甲基丙烯酸(ISOBMA)、N-十八基甲基丙烯酸(OctaM)。也可以使用ISOBA和ISOBMA的同系物(合起來稱為「ISOB(M)A」同系物)，其中環上的一或更多個甲基被氫取代。
多官能基(甲基)丙烯酸交聯劑想要具有至少三個反應性可交聯基，例如(甲基)丙烯酸基或乙烯基。因此，多官能基(甲基)丙烯酸交聯劑舉例而言可以是三(甲基)丙烯酸、四(甲基)丙烯酸和∕或更高官能性的(甲基)丙烯酸。五赤藻糖醇四丙烯酸或五赤藻糖醇四甲基丙烯酸、二(三羥甲丙烷)四丙烯酸、二(三羥甲丙烷)四甲基丙烯酸是可以使用作為主要交聯劑之多官能基(甲基)丙烯酸的範例。在此使用「主要」(primary)以指出油墨組成物的其他成分也可以參與交聯，雖然那不是它們的主要功能目的。光起始劑可選用而言也可以包括於油墨組成物中以起始聚合過程。
於油墨組成物的某些具體態樣，一(甲基)丙烯酸和二(甲基)丙烯酸單體以重量來說是油墨組成物中的主要成分。這些油墨組成物之多種具體態樣所具有的一(甲基)丙烯酸和∕或二(甲基)丙烯酸單體含量範圍從約70重量%到約96重量%。也就是說，一(甲基)丙烯酸和二(甲基)丙烯酸單體的組合重量占了油墨組成物的約70重量%到約96重量%。這包括一(甲基)丙烯酸和二(甲基)丙烯酸單體含量範圍從約75重量%到95重量%之油墨組成物的具體態樣，並且進一步包括一(甲基)丙烯酸和二(甲基)丙烯酸單體含量範圍從約80重量%到90重量%之油墨組成物的具體態樣。油墨組成物的某些具體態樣僅包括單一種一(甲基)丙烯酸單體或單一種二(甲基)丙烯酸單體，而其他則包括二或更多種一(甲基)丙烯酸單體和∕或二或更多種二(甲基)丙烯酸單體的混合物。舉例而言，油墨組成物的多種具體態樣包括二種一(甲基)丙烯酸單體、二種二(甲基)丙烯酸單體、或一(甲基)丙烯酸單體組合了二(甲基)丙烯酸單體。二種單體的重量比率可以顯著變化以便設計油墨組成物的黏滯度、表面張力、成膜性質。舉例來說，包括一或二(甲基)丙烯酸單體中二者之油墨組成物的某些具體態樣包括第一種一(甲基)丙烯酸或二(甲基)丙烯酸單體和第二種一(甲基)丙烯酸或二(甲基)丙烯酸單體，其重量比率範圍從95：1到1.2，包括重量比率範圍從12：5到1：2。這包括第一種一(甲基)丙烯酸或二(甲基)丙烯酸單體對第二種一(甲基)丙烯酸或二(甲基)丙烯酸單體的重量比率範圍從12：5到4：5之油墨組成物的具體態樣；進一步包括第一種一(甲基)丙烯酸或二(甲基)丙烯酸單體對第二種一(甲基)丙烯酸或二(甲基)丙烯酸單體的重量比率範圍從5：4到1：2之油墨組成物的具體態樣；以及更進一步包括第一種一(甲基)丙烯酸或二(甲基)丙烯酸單體對第二種一(甲基)丙烯酸或二(甲基)丙烯酸單體的重量比率範圍從5：1到5：4之油墨組成物的具體態樣。為了本段所述的重量百分率和重量比率，任何存在於油墨組成物中的交聯配位基不視為一(甲基)丙烯酸或二(甲基)丙烯酸單體。
如果一或更多種交聯劑包括於根據本教導的油墨組成物中，則它們典型而言占了油墨組成物的約1重量%到約10重量%，包括油墨組成物的約2重量%到約8重量%。
根據本教導，如在此之前所討論，包含NP的油墨組成物可以包括多於一種的NP，其中不同種類的NP可以差異於名義上的粒子尺寸、粒子形狀、粒子材質或其組合。以非限制性範例來說，某些範例性NP可以包括金屬氧化物NP，例如鋯氧化物(亦即氧化鋯)、鈦氧化物(亦即氧化鈦)、鋁氧化物(亦即氧化鋁)的NP。用於印刷發光裝置基板上形成之複合性膜層的包含NP區域之油墨組成物的具體態樣可以對於在約10奈米到約100奈米之間的NP而具有範圍從約1重量%到約60重量%的NP裝填濃度。結果，這些油墨組成物的一(甲基)丙烯酸和二(甲基)丙烯酸單體含量可以低於上面所討論。舉例而言，用於在發光裝置基板上形成複合性膜之包含NP油墨組成物的多種具體態樣所可以具有的一(甲基)丙烯酸和二(甲基)丙烯酸單體含量範圍從約50重量%到約90重量%。這包括一(甲基)丙烯酸和二(甲基)丙烯酸單體含量範圍從約60重量%到80重量%之油墨組成物的具體態樣，以及進一步包括一(甲基)丙烯酸和二(甲基)丙烯酸單體含量範圍從約65重量%到75重量%之油墨組成物的具體態樣。
如在此之前所討論，有機溶劑可以添加到這些油墨組成物以提供它們適合噴墨印刷的黏滯度和∕或表面張力，如上所討論。適合的有機溶劑包括酯和醚。可以包括於油墨組成物中之有機溶劑的範例包括高沸點的有機溶劑，包括沸點至少200°C的有機溶劑。這包括沸點至少230°C、至少250°C或甚至至少280°C的有機溶劑。二醇和二元醇(例如丙二醇、戊二醇、二乙二醇、三乙二醇)是可以使用之高沸點有機溶劑的範例。也可以使用高沸點的非質子性溶劑，包括沸點至少240°C的非質子性溶劑。環丁碸(1,1-二氧-2,3,4,5-四氫噻吩，也已知為四亞甲碸)是比較高沸點的非質子性溶劑之範例。其他非限制性範例性有機溶劑可以包括甲苯、二甲苯、〔草(之上)+米〕、丙二醇甲醚、甲萘、苯甲酸甲酯、四氫萘、二甲基甲醯胺、萜品醇、苯氧乙醇、丁醯苯。如果有機溶劑包括於油墨組成物中，則上述的NP和單體濃度乃基於油墨組成物的固體含量。
對於本教導之油墨組成物的多種具體態樣來說，多官能基(甲基)丙烯酸交聯劑可以占了油墨組成物的約4重量%到約10重量%。一般而言，固化起始劑(例如光起始劑)所將包括的含量範圍從約0.1重量%到約10重量%，包括從約0.1重量%到約8重量%的含量範圍。這包括光起始劑存在的含量範圍從約1重量%到約6重量%的具體態樣，進一步包括光起始劑存在的含量範圍從約3重量%到約6重量%的具體態樣，以及更進一步包括光起始劑存在的含量範圍從約3.75重量%到約4.25重量%的具體態樣。
用於給定油墨組成物的特定光起始劑想要選擇成使得它們在不損傷用於製作裝置之材料(例如用於製作發光裝置[例如但不限於OLED顯示器或照明裝置]之材料)的波長下活化。光起始劑可以選擇成以致起始聚合是在電磁光譜的UV區域、可見光譜的藍光區域、或此二者的波長下誘發。舉例而言，本教導的多種油墨組成物可以使用在電磁光譜之藍光區域波長下觸發聚合的光起始劑。因此，可以使用發射藍光的光源而達成本教導之複合性膜層的完全固化。舉例而言，或可使用尖峰強度在395奈米左右的LED光源。
雖然要了解可以使用各式各樣的光起始劑，但是可以使用氧化醯膦光起始劑。舉例而言也可以考慮但不限於來自α-羥酮、苯乙醛酸、α-胺酮類型的光起始劑。對於起始基於自由基的聚合來說，多種類型的光起始劑可以具有在約200奈米到約400奈米之間的吸收輪廓。對於在此揭示之油墨組成物和印刷方法的多種具體態樣，氧化2,4,6-三甲苯甲醯-二苯膦(TPO)和2,4,6-三甲苯甲醯-二苯膦酸具有想要的性質。醯膦光起始劑的範例包括：用於UV固化的Irgacure ®TPO起始劑(其之前也可得自商標名Lucirin ®TPO)，以Irgacure ®TPO商標名販售，第I型溶血性起始劑，其在380奈米吸收；Irgacure ®TPO-L，第I型光起始劑，其在380奈米吸收；以及Irgacure ®819，其在370奈米吸收。舉例來說，名義發射波長範圍從350奈米到395奈米、輻射能量密度高達每平方公分1.5焦耳的光源或可用於固化包括TPO光起始劑的油墨組成物。使用適當的能源，則可以達成高程度的固化。舉例而言，本教導之固化複合性膜的某些具體態樣可以具有90%或更大的熟度，舉例而言如傅立葉轉換紅外線(Fourier Transform Infrared，FTIR)光譜儀所測量。
若聚合的起始可以由光來誘發，則油墨組成物可以製備成避免曝光。關於本教導之多種組成物的製備，為了確保多種組成物的穩定性，組成物可以在暗房或極弱照明的室內或控制照明的設施中來製備，以排除會誘發聚合的波長。此種波長一般而言包括約低於500奈米的波長。
根據本教導而配出油墨組成物之方法的流程圖提供於圖6。為了配出油墨組成物，一(甲基)丙烯酸單體、二(甲基)丙烯酸單體及其組合以及多官能基(甲基)丙烯酸交聯劑的混合物2202與光起始劑2203混合在一起以形成起始可固化的單體性摻合物2206。如果油墨組成物將包括交聯配位基2204，則它們也可以添加到可固化的單體性摻合物2206。NP 2008可以散布於可固化的單體性摻合物2206中以形成分散物2209。多種NP可以呈水性或非水性、基於有機溶劑之分散物的形式來添加。如果這樣，則水或有機溶劑可選用而言可以從分散物2209移除以形成第二分散物2210。油墨組成物然後準備好供使用，並且應避光儲存。一旦製備了油墨組成物，則它們可以在分子篩珠的存在下混合一天或更久而脫水，然後在乾燥、惰性氣氛(例如壓縮的乾燥空氣氣氛)下儲存。
油墨組成物可以使用印刷系統來印刷，如在此之後所述，並且也描述於美國專利第9,343,678和9,579,905號，其整個併於此。膜可以使用UV輻射而在惰性氮環境中固化。油墨組成物設計成以噴墨印刷來施加，因而其特徵在於可噴射性，其中可噴射的油墨組成物當經由印刷頭的噴嘴而連續噴射時，則隨著時間而顯示恆定或實質恆定的液滴速度、液滴體積、液滴軌跡。附帶而言，油墨組成物的有利特徵在於良好的潛伏性質，其中潛伏(latency)是指在效能有顯著降低之前(例如液滴速度或體積的降低和∕或軌跡的改變，其將顯著影響影像品質)而噴嘴可以維持未覆蓋和空閒的時間。
本油墨組成物的多種具體態樣可以沉積在基板上，例如玻璃基板或多種聚合基板，例如像是由聚亞醯胺、聚對苯二甲酸乙酯、環烯烴共聚物和類似者之這類的聚合物所形成的基板，而使用油墨的圖案化區域印刷來形成本教導之複合性膜層的多種具體態樣。 ＜印刷系統＞
圖7大致示範包封的噴墨印刷系統1000A，其整合和控制了非反應性氣體和潔淨乾燥空氣(clean dry air，CDA)來源，其例如可以用於建立在此其他地方所述之其他範例指稱的受控制環境，並且例如可以包括加壓氣體供應器以用於製造包封物100之內部所示的噴墨印刷系統2000。附帶而言，圖7之包封的噴墨印刷系統1000A可以包括CDA供應器，如此以例如在多種維修程序期間在製造包封物100中建立CDA環境。
如圖7所示，包封的噴墨印刷系統1000A可以具有噴墨印刷系統2000，其容罩在製造包封物100裡。噴墨印刷系統2000可以由印刷系統基座2150所支撐，後者可以是花崗岩檯座。印刷系統基座2150可以支撐基板支撐設備，例如夾盤，舉例而言但不限於真空夾盤、具有壓力埠的基板飄浮夾盤、具有真空和壓力埠的基板飄浮夾盤。於本教導的多種具體態樣，基板支撐設備可以是基板飄浮桌，例如圖7所指出的基板飄浮桌2250。基板飄浮桌2250可以用於無摩擦的支撐基板。除了產生低粒子的飄浮桌以外，為了讓基板有無摩擦的Y軸傳輸，噴墨印刷系統2000還可以具有利用空氣襯套的Y軸運動系統。附帶而言，印刷系統2000可以具有X,Z軸攜載總成2310，其可以安裝在印刷系統橋台2130上。X,Z軸攜載總成2310可以具有由產生低粒子之X軸空氣軸承總成所提供的運動控制。可以使用產生低粒子之運動系統的多種構件，例如X軸空氣軸承總成，其舉例而言以取代多種產生粒子的線性機械軸承系統。對於本教導之氣體包封和系統的多種具體態樣來說，使用各式各樣之氣動操作的裝置和設備可以提供產生低粒子的效能以及低維護。
關於過程氣體的供應和控制，如圖7所示，包封之噴墨印刷系統1000A的多種具體態樣可以具有外部氣體迴路3200，其整合和控制了非反應性氣體來源3201和潔淨乾燥空氣(CDA)來源3203以用於包封的噴墨印刷系統1000A之操作的多種方面。包封的噴墨印刷系統1000A也可以包括內部粒子過濾和氣體循環系統的多種具體態樣以及外部氣體純化系統的多種具體態樣，如在此之前所述。非反應性氣體來源3201之某些常用的非限制性氣體範例可以包括氮、任何鈍氣及其任何組合。根據本教導之氣體純化系統的多種具體態樣可以將製造包封物100中之多種反應性物種的每一物種(包括多種反應性大氣氣體[例如水氣、氧、臭氧]以及有機溶劑氣體)維持在100 ppm或更低的程度，舉例而言在10 ppm或更低、在1.0 ppm或更低、或在0.1 ppm或更低。除了非反應性氣體的供應器以外，噴墨印刷系統2000的基板飄浮桌2250 (其可以利用空氣軸承科技)也可以利用真空系統3270，其當閥3274是在開啟位置時經由管線3272而連通於製造包封系統1000A。
關於控制製造包封物100的內部壓力，如圖7所大致示範，製造包封物100裡的氣體壓力可以例如使用耦合於壓力監視器P的閥而維持在所想要或特定的範圍裡，其中閥使用得自壓力監視器的資訊而允許氣體排出到另一包封物、系統或包圍內部製造包封物100的區域。此種氣體可以回收和再處理。如在此之前所討論，此種調節可以在印刷過程期間幫助內部製造包封物100維持在稍微正的內部壓力。再者，多種氣動裝置和設備的多變需求可以對於本教導的多種製造包封系統和方法而生成不規則的壓力輪廓，這需要恆定的控制和調節。據此，如圖7所示，對於製造包封物100來說，壓力控制系統建構成維持製造包封系統1000A的動態壓力平衡，如此則它可以在印刷過程期間、相對於包圍包封物的環境而保持在稍微正的壓力。
本教導打算是示例性的而非限制性的。提供發明摘要以符合聯邦法規第37章第1.72(b)節，而允許讀者快速確知技術揭示的性質。所了解而提出的是該摘要將不用於解讀或限制請求項的範圍或意義。而且，於上面的〔實施方式〕，多種特色可以成群在一起以使揭示流暢。這不應解讀成打算讓未主張的揭示特色對於任何請求項都是基本的。發明標的反而可以有少於特殊揭示之具體態樣的所有特色。因此，以下的申請專利範圍在此併入〔實施方式〕而作為範例或具體態樣，而每個請求項單獨成為分開的具體態樣，並且思及此種具體態樣可以用多種組合或排列來彼此組合。本發明的範圍應參考所附請求項、連同此種請求項所賦予之等同者的完整範圍來決定。
熟於此技藝者將明白本揭示的裝置、方法和系統可以做出多種修改和變化，而不偏離本揭示和所附請求項的範圍。熟於此技藝者從考慮說明書和實施在此所揭示的內容將明白本揭示的其他具體態樣。說明書和範例打算僅視為範例性的。
100、100A、100B:發明裝置、製造包封物 110:基板 120:第一油墨的小滴 125:第二油墨的小滴 127:複合性油墨層 130:複合性膜層 132:聚合物結構圖案 134:聚合物基質 135:複合性膜層 140:透明電極層 1000A:包封的噴墨印刷系統 2000:噴墨印刷系統 2130:印刷系統橋台 2150:印刷系統基座 2202:混合物 2203:光起始劑 2204:交聯配位基 2206:單體性摻合物 2208:奈米粒子(NP) 2209:分散物 2210:第二分散物 2250:基板飄浮桌 2310:X,Z軸攜載總成 3200:外部氣體迴路 3201:非反應性氣體來源 3203:潔淨乾燥空氣(CDA)來源 3270:真空系統 3272:管線 3274:閥 P:壓力監視器
參考伴隨圖式將對本揭示之特色和優點有更好的理解，其中圖式打算示範而非限制本教導。於未必按比例所繪製的圖式，相似的數字可以在不同圖中描述類似的構件。具有不同字母結尾的相似數字可以代表類似構件的不同例子。
[圖1]大致示範根據本教導之技術和裝置的多種具體態樣之顯示裝置的示意圖。
[圖2]大致示範根據本教導之技術和裝置的多種具體態樣之流程和裝置。
[圖3]顯示圖2之裝置的放大圖，附帶示範根據本教導的增強光外耦合。
[圖4]大致示範根據本教導之技術和裝置的多種具體態樣之流程和裝置。
[圖5]是大致示範可以用來製備本教導之油墨的多種具體態樣之單體的表格。
[圖6]顯示根據本教導而配出多種油墨組成物之方法的流程圖。
[圖7]大致示範根據本教導的系統和方法之多種具體態樣的範例性印刷系統。
100A:發明裝置
110:基板
120:第一油墨的小滴
125:第二油墨的小滴
130:複合性膜層
132:聚合物結構圖案
134:聚合物基質
140:透明電極層

Claims (20)

  1. 一種在基板上形成膜的方法，該方法包括： 藉由以下步驟而在該基板上形成複合性聚合膜： 以第一圖案而在該基板上沉積第一油墨； 以第二圖案而在該基板上沉積第二油墨； 乾燥或固化該第一油墨以形成具有小透鏡形狀的第一圖案化的聚合材料；並且 乾燥或固化該第二油墨以形成第二圖案化的聚合材料，其中該複合性聚合膜與該基板接觸之第一接觸區域具有第一折射率並且該複合性聚合膜與該基板接觸之第二接觸區域具有第二折射率，該第二折射率與該第一折射率不同；以及 在該複合性聚合膜上沉積一層，其中該第一圖案化的聚合材料具有的折射率比較靠近該基板的折射率而較不靠近該層的折射率，並且該第二圖案化的聚合材料具有的折射率比較靠近該層的該折射率而較不靠近該基板的該折射率。
  2. 如申請專利範圍第1項的方法，其中該基板之該折射率的範圍從1.45到1.5。
  3. 如申請專利範圍第2項的方法，其中該第一圖案化的聚合材料之該折射率的範圍從1.45到1.5。
  4. 如申請專利範圍第1項的方法，其中該層之該折射率的範圍從1.6到1.9。
  5. 如申請專利範圍第4項的方法，其中該第二圖案化的聚合材料之該折射率的範圍從1.6到1.9。
  6. 如申請專利範圍第1項的方法，其中該第一油墨包括丙烯酸單體。
  7. 如申請專利範圍第6項的方法，其中該第二油墨包括丙烯酸單體以及奈米粒子。
  8. 如申請專利範圍第1項的方法，其中該第一油墨在沉積該第二油墨之前先乾燥或固化。
  9. 如申請專利範圍第1項的方法，其中該第二油墨在該第一油墨乾燥或固化之前沉積。
  10. 如申請專利範圍第1項的方法，其中該基板是光電裝置的基板，並且該層是電極。
  11. 如申請專利範圍第10項的方法，其中該光電裝置是有機發光二極體。
  12. 一種光電裝置，其包括： 光電裝置基板； 複合性聚合膜，其在該光電裝置基板上，該複合性聚合膜包括為小透鏡形狀的第一圖案化的聚合材料和第二圖案化的聚合材料，該複合性聚合膜具有與該光電基板接觸之具有第一折射率的第一區域以及與該光電基板接觸之具有第二折射率的第二區域，該第二折射率與該第一折射率不同；以及 層，其在該複合性聚合膜上，其中該第一折射率與該光電裝置基板的折射率差異不大於10%，並且該第二折射率比較靠近該層的該折射率而較不靠近該光電裝置基板的該折射率。
  13. 如申請專利範圍第12項的裝置，其中該光電裝置基板之該折射率的範圍從1.45到1.5。
  14. 如申請專利範圍第13項的裝置，其中該第一折射率的範圍從1.45到1.5。
  15. 如申請專利範圍第12項的裝置，其中該層之該折射率的範圍從1.6到1.9。
  16. 如申請專利範圍第15項的裝置，其中該第二折射率的範圍從1.6到1.9。
  17. 如申請專利範圍第12項的裝置，其中該第一圖案化的聚合材料包括丙烯酸單體的聚合產物。
  18. 如申請專利範圍第17項的裝置，其中該第二圖案化的聚合材料包括丙烯酸單體組合的聚合產物以及奈米粒子。
  19. 如申請專利範圍第12項的裝置，其中該層是電極。
  20. 如申請專利範圍第19項的裝置，其中該光電裝置包括有機發光二極體。
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