TW202216956A - 化合物、發光材料及發光元件 - Google Patents
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Abstract
將下述通式所表示之化合物用作發光材料。R
1、R
2、R
4中的任一個為氫原子或氘原子而其餘為供體基團,但是至少一個為苯并呋喃環、苯并噻吩環、吲哚環、茚環或矽烷茚環縮合而成之咔唑-9-基。
Description
本發明有關一種作為發光材料有用的化合物和使用了該化合物之發光元件。
在積極地進行提高有機電致發光元件(有機EL元件)等發光元件的發光效率之研究。尤其,已經進行了各種藉由新開發構成有機電致發光元件之電子傳輸材料、空穴傳輸材料、發光材料等並進行組合來提高發光效率之鑽研。其中,還可以見到與利用了延遲螢光材料之有機電致發光元件相關之研究。
延遲螢光材料為如下材料:在激發狀態下產生從激發三重態向激發單重態的逆系間跨越之後,從該激發單重態返回至基底狀態時輻射螢光。由該種路徑產生之螢光比來自從基底狀態直接產生之激發單重態的螢光(通常的螢光)更延遲觀測到,因此被稱為延遲螢光。其中,例如在藉由注入載子而激發發光性化合物之情況下,激發單重態和激發三重態的產生機率統計為25%:75%,因此僅由來自直接產生之激發單重態的螢光來提高發光效率是有限的。另一方面,在延遲螢光材料中,除了激發單重態以外,激發三重態亦能夠藉由經由上述逆系間跨越之路徑而利用於螢光發光中,因此與通常的螢光材料相比,可以獲得更高的發光效率。
在明確該種原理之後,藉由各種研究已經發現了各種延遲螢光材料。然而,並不是只要係輻射延遲螢光之材料就能夠立即用作發光材料。在延遲螢光材料中,存在逆系間跨越相對難以產生者,亦存在延遲螢光的壽命長者。又,亦存在激子在高電流密度區域中蓄積而發光效率降低,或者若長時間繼續驅動,則迅速劣化者。因此,實際情況係在實用性方面存在改善餘地之延遲螢光材料非常多。因此,已指出在作為延遲螢光材料已知之苯甲腈系化合物中亦存在問題。例如,具有下述結構之2CzPN雖然為輻射延遲螢光之材料,但是存在發光效率不高且高電流密度區域中的發光效率顯著降低等問題(參閱非專利文獻1)。
[非專利文獻1]Organic Electronics 14(2013)2721–2726
[發明所欲解決之問題]
儘管已指出存在該種問題,但是不能說已經充分闡明了延遲螢光材料的化學結構與特性的關係。因此,目前難以使作為發光材料有用的化合物的化學結構一般化,存在很多不明之處。
在該種情況下,本發明人等為了提供作為發光元件用發光材料更有用的化合物而反覆進行了研究。而且,為了導出作為發光材料更有用的化合物的通式並使其一般化而進行了深入研究。
[解決問題之技術手段]
為了實現上述目的而進行了深入研究之結果,本發明人等發現了間苯二甲腈衍生物中具有滿足特定條件之結構之化合物可以用作發光材料。本發明為依據該種見解而提出者,具體而言,具有以下結構。
[1]一種化合物,其係由下述通式(1)表示。
[化學式2]
通式(1)
[在通式(1)中,R
1、R
2及R
4中的任一個為氫原子或氘原子,其餘的兩個和R
3分別獨立地表示供體基團,但是其中的至少一個為具有苯并呋喃環在咔唑環的2、3位上縮合而成之骨架之苯并呋喃縮合咔唑-9-基、具有苯并噻吩環在咔唑環的2、3位上縮合而成之骨架之苯并噻吩縮合咔唑-9-基、具有吲哚環在咔唑環的2、3位上縮合而成之骨架之吲哚縮合咔唑-9-基、具有茚環在咔唑環的2、3位上縮合而成之骨架之茚縮合咔唑-9-基或具有矽烷茚環在咔唑環的2、3位上縮合而成之骨架之矽烷茚縮合咔唑-9-基。]
[2]如[1]所述之化合物,其中,前述其餘的兩個和R
3均包含咔唑環。
[3]如[1]或[2]所述之化合物,其中,R
3為前述苯并呋喃縮合咔唑-9-基、前述苯并噻吩縮合咔唑-9-基、前述吲哚縮合咔唑-9-基、前述茚縮合咔唑-9-基或前述矽烷茚縮合咔唑-9-基。
[4]如[1]至[3]之任一項所述之化合物,其中,R
2及R
4分別獨立地為前述苯并呋喃縮合咔唑-9-基、前述苯并噻吩縮合咔唑-9-基、前述吲哚縮合咔唑-9-基、前述茚縮合咔唑-9-基或前述矽烷茚縮合咔唑-9-基。
[5]如[1]至[4]之任一項所述之化合物,其中,R
2及R
4相同。
[6]如[1]至[5]之任一項所述之化合物,其中,前述其餘的兩個和R
3中的至少一個為前述苯并呋喃縮合咔唑-9-基或前述苯并噻吩縮合咔唑-9-基。
[7]如[1]至[5]之任一項所述之化合物,其中,前述其餘的兩個和R
3分別獨立地為前述苯并呋喃縮合咔唑-9-基或前述苯并噻吩縮合咔唑-9-基。
[8]如[1]至[7]之任一項所述之化合物,其中,R
1為氫原子或氘原子。
[9]如[1]至[8]之任一項所述之化合物,其中,前述其餘的兩個和R
3相同。
[10]如[1]至[9]之任一項所述之化合物,其中,前述其餘的兩個和R
3中的至少一個為具有苯并呋喃環在咔唑環的2、3位上縮合兩個而成之骨架之苯并呋喃縮合咔唑-9-基、具有苯并噻吩環在咔唑環的2、3位上縮合兩個而成之骨架之苯并噻吩縮合咔唑-9-基、具有吲哚環在咔唑環的2、3位上縮合兩個而成之骨架之吲哚縮合咔唑-9-基、具有茚環在咔唑環的2、3位上縮合兩個而成之骨架之茚縮合咔唑-9-基或具有矽烷茚環在咔唑環的2、3位上縮合兩個而成之骨架之矽烷茚縮合咔唑-9-基。
[11]如[1]至[10]之任一項所述之化合物,其係具有對稱結構。
[12]如[1]至[11]之任一項所述之化合物,其係由選自包括碳原子、氫原子、氘原子、氮原子、氧原子及硫原子之群組中的原子組成。
[13]如[1]至[12]之任一項所述之化合物,其中,前述苯并呋喃縮合咔唑-9-基具有下述中的任一個結構。
[化學式3]
[在上述各結構中,氫原子可以經取代,但是環不會進一步縮合。]
[14]如[1]至[13]之任一項所述之化合物,其中,前述苯并噻吩縮合咔唑-9-基具有下述中的任一個結構。
[化學式4]
[在上述各結構中,氫原子可以經取代,但是環不會進一步縮合。]
[15]一種發光材料,其係由[1]至[14]之任一項所述之化合物組成。
[16]一種發光元件,其特徵為包含[1]至[14]之任一項所述之化合物。
[17]如[15]所述之發光元件,其中,前述發光元件具有發光層,並且前述發光層包含前述化合物和主體材料。
[18]如[15]所述之發光元件,其中,前述發光元件具有發光層,前述發光層包含前述化合物和發光材料,並且主要從前述發光材料發光。
[發明效果]
本發明的化合物可以用作發光材料。又,在本發明的化合物中包含輻射延遲螢光之化合物。又,本發明的化合物亦可以用作有機發光元件的材料。
在以下中,對本發明的內容進行詳細說明。以下所記載之構成要件的說明有時依據本發明的代表性實施態樣或具體例而進行的,但是本發明並不限定於該種實施態樣或具體例。再者,在本說明書中,使用“~”所表示之數值範圍表示包含“~”的前後中所記載之數值作為下限值及上限值之範圍。又,存在於本發明中所使用之化合物的分子內之氫原子的一部分或全部能夠取代為氘原子(
2H、氘D)。在本說明書的化學結構式中,氫原子表示為H或者省略其表示。例如,在省略表示與苯環的環骨架構成碳原子鍵結之原子時,設為在省略表示之部位H與環骨架構成碳原子鍵結者。在本說明書的化學結構式中,氘原子表示為D。
在通式(1)中,R
1、R
2及R
4中的任一個為氫原子或氘原子。在本發明的較佳的一態樣中,R
1為氫原子或氘原子。其中,亦可以採用R
2為氫原子或氘原子之態樣或R
4為氫原子或氘原子之態樣。
在通式(1)中,R
1、R
2及R
4中除了氫原子及氘原子以外之兩個和R
3分別獨立地表示供體基團。例如,在R
1為氫原子或氘原子時,R
2、R
3及R
4分別獨立地表示供體基團,採用該態樣為較佳。其中,亦可以採用R
2為氫原子或氘原子且R
1、R
3及R
4分別獨立地為供體基團之態樣或R
4為氫原子或氘原子且R
1、R
2及R
3分別獨立地為供體基團之態樣。在以下說明中,“R
1、R
2及R
4中除了氫原子及氘原子以外之兩個和R
3”統稱為“作為供體基團之三個R”。
作為供體基團之三個R中的至少一個為具有苯并呋喃環在咔唑環的2、3位上縮合而成之骨架之苯并呋喃縮合咔唑-9-基(以下簡稱為“苯并呋喃縮合咔唑-9-基”)、具有苯并噻吩環在咔唑環的2、3位上縮合而成之骨架之苯并噻吩縮合咔唑-9-基(以下簡稱為“苯并噻吩縮合咔唑-9-基”)、具有吲哚環在咔唑環的2、3位上縮合而成之骨架之吲哚縮合咔唑-9-基(以下簡稱為“吲哚縮合咔唑-9-基”)、具有茚環在咔唑環的2、3位上縮合而成之骨架之茚縮合咔唑-9-基(以下簡稱為“茚縮合咔唑-9-基”)或具有矽烷茚環在咔唑環的2、3位上縮合而成之骨架之矽烷茚縮合咔唑-9-基(以下簡稱為“矽烷茚縮合咔唑-9-基”)。
在本發明的一態樣中,作為供體基團之三個R中的至少一個可以從苯并呋喃縮合咔唑-9-基、苯并噻吩縮合咔唑-9-基及吲哚縮合咔唑-9-基進行選擇。在本發明的一態樣中,作為供體基團之三個R中的至少一個可以從苯并呋喃縮合咔唑-9-基、苯并噻吩縮合咔唑-9-基及茚縮合咔唑-9-基進行選擇。在本發明的一態樣中,作為供體基團之三個R中的至少一個可以從苯并呋喃縮合咔唑-9-基、苯并噻吩縮合咔唑-9-基及矽烷茚縮合咔唑-9-基進行選擇。作為供體基團之三個R中的至少一個較佳為苯并呋喃縮合咔唑-9-基或苯并噻吩縮合咔唑-9-基,更佳為苯并呋喃縮合咔唑-9-基。作為供體基團之三個R中的至少一個可以為苯并噻吩縮合咔唑-9-基。作為供體基團之三個R中的至少一個可以為吲哚縮合咔唑-9-基。作為供體基團之三個R中的至少一個可以為茚縮合咔唑-9-基。作為供體基團之三個R中的至少一個可以為矽烷茚縮合咔唑-9-基。
在本發明的一態樣中,作為供體基團之三個R中的至少兩個可以從苯并呋喃縮合咔唑-9-基、苯并噻吩縮合咔唑-9-基及吲哚縮合咔唑-9-基進行選擇。在本發明的一態樣中,作為供體基團之三個R中的至少兩個可以從苯并呋喃縮合咔唑-9-基、苯并噻吩縮合咔唑-9-基及茚縮合咔唑-9-基進行選擇。在本發明的一態樣中,作為供體基團之三個R中的至少兩個可以從苯并呋喃縮合咔唑-9-基、苯并噻吩縮合咔唑-9-基及矽烷茚縮合咔唑-9-基進行選擇。作為供體基團之三個R中的至少兩個較佳為苯并呋喃縮合咔唑-9-基或苯并噻吩縮合咔唑-9-基,更佳為苯并呋喃縮合咔唑-9-基。作為供體基團之三個R中的至少兩個可以為苯并噻吩縮合咔唑-9-基。作為供體基團之三個R中的至少兩個可以為吲哚縮合咔唑-9-基。作為供體基團之三個R中的至少兩個可以為茚縮合咔唑-9-基。作為供體基團之三個R中的至少兩個可以為矽烷茚縮合咔唑-9-基。
在本發明的一態樣中,作為供體基團之三個R的全部可以從苯并呋喃縮合咔唑-9-基、苯并噻吩縮合咔唑-9-基及吲哚縮合咔唑-9-基進行選擇。在本發明的一態樣中,作為供體基團之三個R的全部可以從苯并呋喃縮合咔唑-9-基、苯并噻吩縮合咔唑-9-基及茚縮合咔唑-9-基進行選擇。在本發明的一態樣中,作為供體基團之三個R的全部可以從苯并呋喃縮合咔唑-9-基、苯并噻吩縮合咔唑-9-基及矽烷茚縮合咔唑-9-基進行選擇。作為供體基團之三個R的全部較佳為苯并呋喃縮合咔唑-9-基或苯并噻吩縮合咔唑-9-基,更佳為苯并呋喃縮合咔唑-9-基。作為供體基團之三個R的全部可以為苯并噻吩縮合咔唑-9-基。作為供體基團之三個R的全部可以為吲哚縮合咔唑-9-基。作為供體基團之三個R的全部可以為茚縮合咔唑-9-基。作為供體基團之三個R的全部可以為矽烷茚縮合咔唑-9-基。
苯并呋喃縮合咔唑-9-基可以為苯并呋喃環在2、3位上僅縮合一個而成者,亦可以為兩個以上的苯并呋喃環縮合而成者。又,亦可以為苯并呋喃環在2、3位上縮合且其他環縮合而成者。作為縮合環,可以舉出芳香族烴環、芳香族雜環、脂肪族烴環、脂肪族雜環。作為芳香族烴環,可以舉出苯環。作為芳香族雜環,可以舉出吡啶環、嗒𠯤環、嘧啶環、吡𠯤環、三𠯤環、吡咯環、吡唑環、咪唑環。作為脂肪族烴環,可以舉出環戊烷環、環己烷環、環庚烷環。作為脂肪族雜環,可以舉出哌啶環、吡咯啶環、咪唑啉環。作為構成芳香族烴環之縮合環的具體例,可以舉出萘環、蒽環、菲環、吡喃環、稠四苯環。又,作為包含雜原子之縮合環的具體例,可以舉出吲哚環、異吲哚環、苯并咪唑環、苯并三唑環、喹啉環、異喹啉環、喹唑啉環、喹㗁啉環、噌啉環。
在本發明中,作為苯并呋喃縮合咔唑-9-基,可以採用經取代或未經取代的苯并呋喃[2,3-a]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的苯并氟[3,2-a]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的苯并氟[2,3-b]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的苯并氟[3,2-b]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的苯并氟[2,3-c]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的苯并氟[3,2-c]咔唑-9-基。
較佳的苯并呋喃縮合咔唑-9-基為苯并呋喃環在2、3位上僅縮合一個且除此以外未縮有環的咔唑-9-基。具體而言,為具有下述中的任一個結構之基團,下述結構中的氫原子可以經取代。例如,能夠較佳地例示下述結構中的氫原子的一部分經氘原子取代者或下述結構中的氫原子的全部經氘原子取代者。亦可以較佳地採用未經取代者。
[化學式6]
苯并呋喃環在2、3位上縮合兩個且除此以外未縮有環的咔唑-9-基亦較佳。具體而言,為具有下述中的任一個結構之基團,下述結構中的氫原子可以經取代。例如,能夠較佳地例示下述結構中的氫原子的一部分經氘原子取代者或下述結構中的氫原子的全部經氘原子取代者。亦可以較佳地採用未經取代者。
[化學式7]
苯并噻吩縮合咔唑-9-基可以為苯并噻吩環在2、3位上僅縮合一個而成者,亦可以為兩個以上的苯并噻吩環縮合而成者。又,亦可以為苯并噻吩環在2、3位上縮合且其他環縮合而成者。關於縮合環的說明和具體例,能夠參閱上述苯并呋喃縮合咔唑-9-基的說明中之縮合環的說明和具體例。在本發明中,作為苯并噻吩縮合咔唑-9-基,可以採用經取代或未經取代的苯并噻吩并(Benzothieno)[2,3-a]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的苯并噻吩并[3,2-a]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的苯并噻吩并[2,3-b]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的苯并噻吩并[3,2-b]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的苯并噻吩并[2,3-c]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的苯并噻吩并[3,2-c]咔唑-9-基。
較佳的苯并噻吩縮合咔唑-9-基為苯并噻吩環在2、3位上僅縮合一個且除此以外未縮有環的咔唑-9-基。具體而言,為具有下述中的任一個結構之基團,下述結構中的氫原子可以經取代。例如,能夠較佳地例示下述結構中的氫原子的一部分經氘原子取代者或下述結構中的氫原子的全部經氘原子取代者。亦可以較佳地採用未經取代者。
[化學式8]
苯并噻吩環在2、3位上縮合兩個且除此以外未縮有環的咔唑-9-基亦較佳。具體而言,為具有下述中的任一個結構之基團,下述結構中的氫原子可以經取代。例如,能夠較佳地例示下述結構中的氫原子的一部分經氘原子取代者或下述結構中的氫原子的全部經氘原子取代者。亦可以較佳地採用未經取代者。
[化學式9]
吲哚縮合咔唑-9-基可以為吲哚環在2、3位上僅縮合一個而成者,亦可以為兩個以上的吲哚環縮合而成者。又,亦可以為吲哚環在2、3位上縮合且其他環縮合而成者。關於縮合環的說明和具體例,能夠參閱上述苯并呋喃縮合咔唑-9-基的說明中之縮合環的說明和具體例。在本發明中,作為吲哚縮合咔唑-9-基,可以採用經取代或未經取代的吲哚并(indolo)[2,3-a]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的吲哚并[3,2-a]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的吲哚并[2,3-b]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的吲哚并[3,2-b]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的吲哚并[2,3-c]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的吲哚并[3,2-c]咔唑-9-基。
較佳的吲哚縮合咔唑-9-基為吲哚環在2、3位上僅縮合一個且除此以外未縮有環的咔唑-9-基。具體而言,為具有下述中的任一個結構之基團,下述結構中的R表示氫原子、氘原子或取代基(較佳為R為取代基)。又,下述結構中的氫原子可以經取代。例如,能夠較佳地例示下述結構中的氫原子的一部分經氘原子取代者或下述結構中的氫原子的全部經氘原子取代者。亦可以較佳地採用未經取代者。
[化學式10]
茚縮合咔唑-9-基可以為茚環在2、3位上僅縮合一個而成者,亦可以為兩個以上的茚環縮合而成者。又,亦可以為茚環在2、3位上縮合且其他環縮合而成者。關於縮合環的說明和具體例,能夠參閱上述苯并呋喃縮合咔唑-9-基的說明中之縮合環的說明和具體例。再者,在本發明中提及茚環時,以1H-茚為前提進行說明(在2位和3位之間存在雙鍵)。另一方面,在定義茚并咔唑之情況下,按照IUPAC命名法稱為茚并[2,3-x]咔唑或茚并[3,2-x]咔唑(x為a、b或c)。在本發明中,作為茚縮合咔唑-9-基,可以採用經取代或未經取代的茚并[2,3-a]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的茚并[3,2-a]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的茚并[2,3-b]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的茚并[3,2-b]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的茚并[2,3-c]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的茚并[3,2-c]咔唑-9-基。
較佳的茚縮合咔唑-9-基為茚環在2、3位上僅縮合一個且除此以外未縮有環的咔唑-9-基。具體而言,為具有下述中的任一個結構之基團,下述結構中的氫原子可以經取代。例如,能夠較佳地例示下述結構中的氫原子的一部分經氘原子取代者或下述結構中的氫原子的全部經氘原子取代者。亦可以較佳地採用未經取代者。
[化學式11]
矽烷茚縮合咔唑-9-基可以為矽烷茚環在2、3位上僅縮合一個而成者,亦可以為兩個以上的矽烷茚環縮合而成者。又,亦可以為矽烷茚環在2、3位上縮合且其他環縮合而成者。關於縮合環的說明和具體例,能夠參閱上述苯并呋喃縮合咔唑-9-基的說明中之縮合環的說明和具體例。再者,在本發明中提及矽烷茚環時,以1H-矽烷茚為前提進行說明(在2位和3位之間存在雙鍵)。另一方面,在定義矽烷茚并咔唑之情況下,按照IUPAC命名法稱為矽烷茚并[2,3-x]咔唑或矽烷茚并[3,2-x]咔唑(x為a、b或c)。在本發明中,作為矽烷茚縮合咔唑-9-基,可以採用經取代或未經取代的矽烷茚并[2,3-a]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的矽烷茚并[3,2-a]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的矽烷茚并[2,3-b]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的矽烷茚并[3,2-b]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的矽烷茚并[2,3-c]咔唑-9-基。又,亦可以採用經取代或未經取代的矽烷茚并[3,2-c]咔唑-9-基。
較佳的矽烷茚縮合咔唑-9-基為矽烷茚環在2、3位上僅縮合一個且除此以外未縮有環的咔唑-9-基。具體而言,為具有下述中的任一個結構之基團,下述結構中的R及R’分別獨立地表示氫原子、氘原子或取代基(較佳為R及R’為取代基)。又,下述結構中的氫原子可以經取代。例如,能夠較佳地例示下述結構中的氫原子的一部分經氘原子取代者或下述結構中的氫原子的全部經氘原子取代者。亦可以較佳地採用未經取代者。R和R’可以相同亦可以不同,並且可以彼此鍵結而形成環狀結構。
[化學式12]
在通式(1)中可以採用之苯并呋喃縮合咔唑-9-基、苯并噻吩縮合咔唑-9-基、吲哚縮合咔唑-9-基、茚縮合咔唑-9-基及矽烷茚縮合咔唑-9-基可以經取代。又,可以為未經取代。在經取代之情況下,可以經氘原子取代,亦可以經除此以外的取代基取代。作為在此所述之取代基,可以舉出烷基、烯基、芳基、雜芳基、烷氧基、烷硫基、芳氧基、芳硫基、雜芳氧基、雜芳硫基、氰基。該等取代基可以進一步經另一個取代基取代。例如,可以舉出經氘原子、烷基、芳基、烷氧基、烷硫基取代之態樣。在本發明的一態樣中,取代基為可以經烷基取代的芳基或可以經芳基取代的烷基。
在此所述之“烷基”可以為直鏈狀、支鏈狀、環狀中的任一個。又,可以混合存在直鏈部分、環狀部分及支鏈部分中的兩種以上。進而,烷基可以為如金剛烷基那樣具有籠型結構者。烷基的碳數例如能夠設為1以上、2以上、4以上。又,碳數能夠設為30以下、20以下、10以下、6以下、4以下。作為烷基的具體例,可以舉出甲基、乙基、正丙基、異丙基、正丁基、異丁基、第三丁基、正戊基、異戊基、正己基、異己基、2-乙基己基、正庚基、異庚基、正辛基、異辛基、正壬基、異壬基、正癸基、異癸基、環戊基、環己基、環庚基、降莰基、金剛烷基。取代基的烷基可以進一步經氘原子、芳基、烷氧基、芳氧基、鹵素原子取代。
“烯基”可以為直鏈狀、支鏈狀、環狀中的任一個。又,可以混合存在直鏈部分、環狀部分及支鏈部分中的兩種以上。烯基的碳數例如能夠設為2以上、4以上。又,碳數能夠設為30以下、20以下、10以下、6以下、4以下。作為烯基的具體例,可以舉出乙烯基、正丙烯基、異丙烯基、正丁烯基、異丁烯基、正戊烯基、異戊烯基、正己烯基、異己烯基、2-乙基己烯基。取代基的烯基可以進一步經取代。
“芳基”及“雜芳基”可以為單環,亦可以為兩個以上的環縮合而成之縮合環。在為縮合環之情況下,所縮合之環的數量為2~6為較佳,例如能夠從2~4中進行選擇。作為環的具體例,可以舉出苯環、吡啶環、嘧啶環、三𠯤環、萘環、蒽環、菲環、聯三伸苯環、喹啉環、吡𠯤環、喹㗁啉環、㖠啶環。作為伸芳基或雜伸芳基的具體例,可以舉出苯基、1-萘基、2-萘基、1-蒽基、2-蒽基、9-蒽基、2-吡啶基、3-吡啶基、4-吡啶基。
關於“烷氧基”及“烷硫基”的烷基部分,能夠參閱上述烷基的說明和具體例。關於“芳氧基”及“芳硫基”的芳基部分,能夠參閱上述芳基的說明和具體例。關於“雜芳氧基”及“雜芳硫基”的雜芳基部分,能夠參閱上述雜芳基的說明和具體例。
作為供體基團之三個R中的一個或兩個可以為除了苯并呋喃縮合咔唑-9-基、苯并噻吩縮合咔唑-9-基、吲哚縮合咔唑-9-基、茚縮合咔唑-9-基及矽烷茚縮合咔唑-9-基以外的供體基團(以下稱為“其他供體基團”)。在此所述之其他供體基團為哈米特的σp值為負的基團。其中,“哈米特的σp值”為由L.P.哈米特提出者,並且為將取代基對對位取代苯衍生物的反應速率或平衡造成之影響定量化者。具體而言,為在對位取代苯衍生物中之取代基與反應速率常數或平衡常數之間成立之下述式:
log(k/k
0)=ρσp
或
log(K/K
0)=ρσp
中之取代基特有的常數(σp)。在上式中,k表示不具有取代基的苯衍生物的速率常數,k
0表示經取代基取代之苯衍生物的速率常數,K表示不具有取代基的苯衍生物的平衡常數,K
0表示經取代基取代之苯衍生物的平衡常數,ρ表示藉由反應的種類和條件來確定之反應常數。關於與本發明中之“哈米特的σp值”相關之說明和各取代基的數值,能夠參閱與Hansch, C. et.al., Chem. Rev., 91, 165-195(1991)的σp值相關之記載。存在哈米特的σp值為負的基團顯示供電子性(供體性)且哈米特的σp值為正的基團顯示吸電子性(受體性)之傾向。
本發明中之其他供體基團為包含取代胺基之基團為較佳。胺基的與氮原子鍵結之取代基為經取代或未經取代的烷基、經取代或未經取代的烯基、經取代或未經取代的芳基或者經取代或未經取代的雜芳基為較佳,經取代或未經取代的芳基或者經取代或未經取代的雜芳基為更佳。尤其,取代胺基為經取代或未經取代的二芳胺基或者經取代或未經取代的二雜芳胺基為較佳。本發明中之供體基團可以為由取代胺基的氮原子鍵結之基團,亦可以為由與取代胺基鍵結而成之基團鍵結之基團。與取代胺基鍵結之基團為π共軛基為較佳。更佳為由取代胺基的氮原子鍵結之基團。關於在此所述之取代基的烷基、烯基、芳基及雜芳基,能夠參閱與芳香族烴環基和芳香族雜環基的取代基相關之上述相對應之記載。
作為本發明中之其他供體基團,特佳為經取代或未經取代的咔唑-9-基。在咔唑-9-基上可以進一步縮合有苯環或雜環(其中,除了苯并呋喃環、苯并噻吩環、吲哚環、茚環、矽烷茚環以外)。作為咔唑-9-基的取代基,可以舉出氘原子、烷基、烯基、芳基、雜芳基、烷氧基、烷硫基、芳氧基、芳硫基、雜芳氧基、雜芳硫基、取代胺基,作為較佳取代基,可以舉出氘原子、烷基、芳基、取代胺基。關於取代胺基的說明,能夠參閱前一段的記載。又,在此所述之取代胺基包含經取代或未經取代的咔唑基,例如包含經取代或未經取代的咔唑-3-基或者經取代或未經取代的咔唑-9-基。
本發明中之其他供體基團的除了氫原子及氘原子以外的原子數為8以上為較佳,12以上為更佳,例如亦能夠設為16以上。又,80以下為較佳,60以下為更佳,40以下為進一步較佳。
通式(1)中之作為供體基團之三個R可以全部相同,亦可以不同。又,兩個R可以相同,亦可以一個不同。在本發明的較佳的一態樣中,作為供體基團之三個R相同。在本發明的另一較佳的一態樣中,作為供體基團之三個R中的兩個相同地為苯并呋喃縮合咔唑-9-基、苯并噻吩縮合咔唑-9-基、吲哚縮合咔唑-9-基、茚縮合咔唑-9-基及矽烷茚縮合咔唑-9-基(以下稱為“特定的五種縮合咔唑-9-基”)中的任一個,其餘的一個為除了特定的五種縮合咔唑-9-基以外的供體基團。在本發明的另一較佳的一態樣中,作為供體基團之三個R中的一個為特定的五種縮合咔唑-9-基中的任一個,其餘的兩個相同地為除了特定的五種縮合咔唑-9-基以外的供體基團。
在本發明的較佳的一態樣中,R
1為氫原子或氘原子,R
2、R
3及R
4相同地為特定的五種縮合咔唑-9-基中的任一個。在本發明的另一較佳的一態樣中,R
1為氫原子或氘原子,R
2及R
4相同地為特定的五種縮合咔唑-9-基中的任一個,R
3為其他供體基團。在本發明的另一較佳的一態樣中,R
1為氫原子或氘原子,R
3為特定的五種縮合咔唑-9-基中的任一個,R
2及R
4相同地為其他供體基團。在本發明的另一態樣中,R
1為氫原子或氘原子,R
3及R
4相同地為特定的五種縮合咔唑-9-基中的任一個,R
2為其他供體基團。
在以下中,示出作為供體基團之三個R可以採用之供體基團的具體例。D1~D12、D109~D113、D150~D179、D192~D197、D240~D244、D299及D433為其他供體基團的具體例,D13~D108、D114~D149、D180~D191、D198~D239、D245~D298、D300~D432及D434~D839為苯并呋喃縮合咔唑-9-基、苯并噻吩縮合咔唑-9-基、吲哚縮合咔唑-9-基、茚縮合咔唑-9-基及矽烷茚縮合咔唑-9-基的具體例。在以下結構式中,Ph表示苯基,D表示氘原子,tBu表示第三丁基,iPro表示異丙基。
[化學式13]
D1 D2 D3 D4 D5
D6 D7 D8 D9 D10
D11 D12 D13 D14 D15
D16 D17 D18 D19 D20
D21 D22 D23 D24 D25
D26 D27 D28 D29
D30 D31 D32 D33
D34 D35 D36 D37
D38 D39 D40 D41
D42 D43 D44 D45 D46
D47 D48 D49 D50 D51
D52 D53 D54 D55 D56
D57 D58 D59 D60 D61
D62 D63 D64 D65 D66
D67 D68 D69 D70
D71 D72 D73 D74 D75
D76 D77 D78 D79 D80
D81 D82 D83 D84 D85
D86 D87 D88 D89 D90
D91 D92 D93 D94 D95
D96 D97 D98 D99 D100
D101 D102 D103 D104
D105 D106 D107 D108
D109 D110 D111 D112 D113
D114 D115 D116
D117 D118 D119
D120 D121 D122 D123 D124
D125 D126 D127 D128 D129
D130 D131 D132 D133
D134 D135 D136
D137 D138 D139 D140
D141 D142 D143 D144 D145
D146 D147 D148 D149 D150
D151 D152 D153 D154
D155 D156 D157 D158
D159 D160 D161 D162
D163 D164 D165 D166
D167 D168 D169 D170
D171 D172 D173 D174 D175
D176 D177 D178 D179
D180 D181 D182
D183 D184 D185
D186 D187 D188 D189
D190 D191 D192 D193
D194 D195 D196 D197
D198 D199 D200
D201 D202 D203
D204 D205 D206 D207
D208 D209 D210 D211
D212 D213 D214
D215 D216 D217 D218
D219 D220 D221 D222
D223 D224 D225 D226
D227 D228 D229
D230 D231 D232
D233 D234 D235 D236
D237 D238 D239 D240
D241 D242 D243 D244
D245 D246 D247 D248
D249 D250 D251 D252
D253 D254 D255 D256
D257 D258 D259
D260 D261 D262
D263 D264 D265
D266 D267 D268 D269
D270 D271 D272
D273 D274 D275
D276 D277 D278 D279
D280 D281 D282 D283
D284 D285 D286 D287
D288 D289 D290 D291
D292 D293 D294 D295
D296 D297 D298 D299 D300
D301 D302 D303 D304 D305
D306 D307 D308 D309
D310 D311 D312 D313 D314
D315 D316 D317 D318 D319
D320 D321 D322 D323
D324 D325 D326 D327
D328 D329 D330 D331 D332
D333 D334 D335 D336 D337 D338
D339 D340 D341 D342 D343
D344 D345 D346 D347
D348 D349 D350 D351
D352 D353 D354 D355 D356
D357 D358 D359 D360 D361
D362 D363 D364 D365 D366
D367 D368 D369 D370 D371
D372 D373 D374 D375
D376 D377 D378 D379
D380 D381 D382 D383 D384
D385 D386 D387 D388 D389
D390 D391 D392 D393 D394 D395
D396 D397 D398 D399 D400
D401 D402 D403 D404
D405 D406 D407 D408 D409
D410 D411 D412 D413 D414
D415 D416 D417 D418 D419
D420 D421 D422 D423 D424
D425 D426 D427 D428
D429 D430 D431 D432
D433 D434 D435 D436 D437
D438 D439 D440 D441
D442 D443 D444 D445 D446
D447 D448 D449 D450 D451
D452 D453 D454 D455 D456 D457
D458 D459 D460 D461 D462 D463
D464 D465 D466 D467 D468
D469 D470 D471 D472 D473
D474 D475 D476 D477 D478
D479 D480 D481 D482 D483
D484 D485 D486 D487 D488
D489 D490 D491 D492 D493
D494 D495 D496 D497
D498 D499 D500 D501
D502 D503 D504 D505 D506
D507 D508 D509 D510 D511
D512 D513 D514 D515 D516 D517
D518 D519 D520 D521 D522 D523
D524 D525 D526 D527 D528
D529 D530 D531 D532 D533
D534 D535 D536 D537 D538
D539 D540 D541 D542 D543
D544 D545 D546 D547 D548
D549 D550 D551 D552 D553
D554 D555 D556 D557
D558 D559 D560 D561
D562 D563 D564 D565 D566
D567 D568 D569 D570 D571
D572 D573 D574 D575 D576
D577 D578 D579 D580 D581
D582 D583 D584 D585 D586
D587 D588 D589 D590 D591
D592 D593 D594 D595 D596
D597 D598 D599 D600 D601
D602 D603 D604 D605 D606
D607 D608 D609 D610 D611
D612 D613 D614 D615
D616 D617 D618 D619
D620 D621 D622 D623
D624 D625 D626 D627 D628
D629 D630 D631 D632 D633
D634 D635 D636 D637 D638
D639 D640 D641 D642 D643
D644 D645 D646 D647 D648
D649 D650 D651 D652 D653
D654 D655 D656 D657 D658
D659 D660 D661 D662 D663
D664 D665 D666 D667 D668
D669 D670 D671 D672 D673
D674 D675 D676 D677
D678 D679 D680 D681
D682 D683 D684 D685
D686 D687 D688 D689 D690
D691 D692 D693 D694 D695
D696 D697 D698 D699 D700
D701 D702 D703 D704 D705
D706 D707 D708 D709 D710
D711 D712 D713 D714
D715 D716 D717 D718
D719 D720 D721 D722
D723 D724 D725 D726 D727
D728 D729 D730 D731
D732 D733 D734 D735
D736 D737 D738 D739
D740 D741 D742 D743
D744 D745 D746 D747 D748
D749 D750 D751 D752 D753
D754 D755 D756 D757 D758
D759 D760 D761 D762 D763
D764 D765 D766 D767 D768
D769 D770 D771 D772
D773 D774 D775 D776
D777 D778 D779 D780
D781 D782 D783 D784
D785 D786 D787 D788
D789 D790 D791 D792
D793 D794 D795 D796
D797 D798 D799 D800
D801 D802 D803 D804
D805 D806 D807 D808
D809 D810 D811 D812
D813 D814 D815 D816
D817 D818 D819 D820
D821 D822 D823 D824
D825 D826 D827 D828
D829 D830 D831 D832
D833 D834 D835 D836
D837 D838 D839
通式(1)所表示之化合物可以為僅由選自包括碳原子、氫原子、氘原子、氮原子、氧原子及硫原子之群組中的原子構成之化合物。在本發明的較佳的一態樣中,通式(1)所表示之化合物僅由選自包括碳原子、氫原子、氘原子、氮原子及氧原子之群組中的原子構成。又,通式(1)所表示之化合物可以為僅由選自包括碳原子、氫原子、氘原子、氮原子及硫原子之群組中的原子構成之化合物。進而,通式(1)所表示之化合物可以為僅由選自包括碳原子、氫原子、氘原子及氮原子之群組中的原子構成之化合物。進而,通式(1)所表示之化合物可以為僅由選自包括碳原子、氫原子及氮原子之群組中的原子構成之化合物。進而,通式(1)所表示之化合物可以為包含氘原子而不包含氫原子之化合物。例如,通式(1)所表示之化合物可以為僅由選自包括碳原子、氘原子及氮原子之群組中的原子構成之化合物。
在本發明的較佳的一態樣中,通式(1)所表示之化合物具有對稱結構。
在以下中,示出通式(1)所表示之化合物的具體例。以下的具體例為通式(1)的R
1為氫原子之化合物的具體例。在表1中示出化合物編號和R
2、R
3、R
4的對應關係。再者,在以下化合物中存在旋轉異構物之情況下,在本說明書中還揭示有旋轉異構物的混合物和分離之各旋轉異構物。
[表1]
在以下表2及表3中進一步以表的形式例示通式(1)所表示之化合物的具體例。在表2及表3中,對進一步取代由化合物編號確定之結構的一部分而獲得之結構進一步賦予化合物編號。例如,在表2中,化合物721~1440(表中,表示為No.721~1440)表示化合物1~720的R
2(表中,表示為R2)經D1取代之化合物。化合物721為將化合物1的R
2取代為D1之化合物,化合物722為將化合物2的R
2取代為D1之化合物。以該種要領確定表2中所記載之各化合物和表3中所記載之各化合物的結構。在表2及表3中,分配有編號之各化合物單獨確定結構,在本說明書中逐一具體地揭示。
[表2]
[表3]
經取代之基團 | 取代之基團 | 新化合物編號 | ||||||
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D1 | 者設為 | No. | 721 | ~ | 1440 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D2 | 者設為 | No. | 1441 | ~ | 2160 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D3 | 者設為 | No. | 2161 | ~ | 2880 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D4 | 者設為 | No. | 2881 | ~ | 3600 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D5 | 者設為 | No. | 3601 | ~ | 4320 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D6 | 者設為 | No. | 4321 | ~ | 5040 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D7 | 者設為 | No. | 5041 | ~ | 5760 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D8 | 者設為 | No. | 5761 | ~ | 6480 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D9 | 者設為 | No. | 6481 | ~ | 7200 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D10 | 者設為 | No. | 7201 | ~ | 7920 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D11 | 者設為 | No. | 7921 | ~ | 8640 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D12 | 者設為 | No. | 8641 | ~ | 9360 |
將No. | 2~720 | 的R2取代為 | D13 | 者設為 | No. | 9361 | ~ | 10079 |
將No. | 1,3~720 | 的R2取代為 | D14 | 者設為 | No. | 10080 | ~ | 10798 |
將No. | 1,2,4~720 | 的R2取代為 | D15 | 者設為 | No. | 10799 | ~ | 11517 |
將No. | 1~3,5~720 | 的R2取代為 | D16 | 者設為 | No. | 11518 | ~ | 12236 |
將No. | 1~4,6~720 | 的R2取代為 | D17 | 者設為 | No. | 12237 | ~ | 12955 |
將No. | 1~5,7~720 | 的R2取代為 | D18 | 者設為 | No. | 12956 | ~ | 13674 |
將No. | 1~6,8~720 | 的R2取代為 | D19 | 者設為 | No. | 13675 | ~ | 14393 |
將No. | 1~7,9~720 | 的R2取代為 | D20 | 者設為 | No. | 14394 | ~ | 15112 |
將No. | 1~8,10~720 | 的R2取代為 | D21 | 者設為 | No. | 15113 | ~ | 15831 |
將No. | 1~9,11~720 | 的R2取代為 | D22 | 者設為 | No. | 15832 | ~ | 16550 |
將No. | 1~10,12~720 | 的R2取代為 | D23 | 者設為 | No. | 16551 | ~ | 17269 |
將No. | 1~11,13~720 | 的R2取代為 | D24 | 者設為 | No. | 17270 | ~ | 17988 |
將No. | 1~12,14~720 | 的R2取代為 | D25 | 者設為 | No. | 17989 | ~ | 18707 |
將No. | 1~13,15~720 | 的R2取代為 | D26 | 者設為 | No. | 18708 | ~ | 19426 |
將No. | 1~14,16~720 | 的R2取代為 | D27 | 者設為 | No. | 19427 | ~ | 20145 |
將No. | 1~15,17~720 | 的R2取代為 | D28 | 者設為 | No. | 20146 | ~ | 20864 |
將No. | 1~16,18~720 | 的R2取代為 | D29 | 者設為 | No. | 20865 | ~ | 21583 |
將No. | 1~17,19~720 | 的R2取代為 | D30 | 者設為 | No. | 21584 | ~ | 22302 |
將No. | 1~18,20~720 | 的R2取代為 | D31 | 者設為 | No. | 22303 | ~ | 23021 |
將No. | 1~19,21~720 | 的R2取代為 | D32 | 者設為 | No. | 23022 | ~ | 23740 |
將No. | 1~20,22~720 | 的R2取代為 | D33 | 者設為 | No. | 23741 | ~ | 24459 |
將No. | 1~21,23~720 | 的R2取代為 | D34 | 者設為 | No. | 24460 | ~ | 25178 |
將No. | 1~22,24~720 | 的R2取代為 | D35 | 者設為 | No. | 25179 | ~ | 25897 |
將No. | 1~23,25~720 | 的R2取代為 | D36 | 者設為 | No. | 25898 | ~ | 26616 |
將No. | 1~24,26~720 | 的R2取代為 | D37 | 者設為 | No. | 26617 | ~ | 27335 |
將No. | 1~25,27~720 | 的R2取代為 | D38 | 者設為 | No. | 27336 | ~ | 28054 |
將No. | 1~26,28~720 | 的R2取代為 | D39 | 者設為 | No. | 28055 | ~ | 28773 |
將No. | 1~27,29~720 | 的R2取代為 | D40 | 者設為 | No. | 28774 | ~ | 29492 |
將No. | 1~28,30~720 | 的R2取代為 | D41 | 者設為 | No. | 29493 | ~ | 30211 |
將No. | 1~29,31~720 | 的R2取代為 | D42 | 者設為 | No. | 30212 | ~ | 30930 |
將No. | 1~30,32~720 | 的R2取代為 | D43 | 者設為 | No. | 30931 | ~ | 31649 |
將No. | 1~31,33~720 | 的R2取代為 | D44 | 者設為 | No. | 31650 | ~ | 32368 |
將No. | 1~32,34~720 | 的R2取代為 | D45 | 者設為 | No. | 32369 | ~ | 33087 |
將No. | 1~33,35~720 | 的R2取代為 | D46 | 者設為 | No. | 33088 | ~ | 33806 |
將No. | 1~34,36~720 | 的R2取代為 | D47 | 者設為 | No. | 33807 | ~ | 34525 |
將No. | 1~35,37~720 | 的R2取代為 | D48 | 者設為 | No. | 34526 | ~ | 35244 |
將No. | 1~36,38~720 | 的R2取代為 | D49 | 者設為 | No. | 35245 | ~ | 35963 |
將No. | 1~37,39~720 | 的R2取代為 | D50 | 者設為 | No. | 35964 | ~ | 36682 |
將No. | 1~38,40~720 | 的R2取代為 | D51 | 者設為 | No. | 36683 | ~ | 37401 |
將No. | 1~39,41~720 | 的R2取代為 | D52 | 者設為 | No. | 37402 | ~ | 38120 |
將No. | 1~40,42~720 | 的R2取代為 | D53 | 者設為 | No. | 38121 | ~ | 38839 |
將No. | 1~41,43~720 | 的R2取代為 | D54 | 者設為 | No. | 38840 | ~ | 39558 |
將No. | 1~42,44~720 | 的R2取代為 | D55 | 者設為 | No. | 39559 | ~ | 40277 |
將No. | 1~43,45~720 | 的R2取代為 | D56 | 者設為 | No. | 40278 | ~ | 40996 |
將No. | 1~44,46~720 | 的R2取代為 | D57 | 者設為 | No. | 40997 | ~ | 41715 |
將No. | 1~45,47~720 | 的R2取代為 | D58 | 者設為 | No. | 41716 | ~ | 42434 |
將No. | 1~46,48~720 | 的R2取代為 | D59 | 者設為 | No. | 42435 | ~ | 43153 |
將No. | 1~47,49~720 | 的R2取代為 | D60 | 者設為 | No. | 43154 | ~ | 43872 |
將No. | 1~48,50~720 | 的R2取代為 | D61 | 者設為 | No. | 43873 | ~ | 44591 |
將No. | 1~49,51~720 | 的R2取代為 | D62 | 者設為 | No. | 44592 | ~ | 45310 |
將No. | 1~50,52~720 | 的R2取代為 | D63 | 者設為 | No. | 45311 | ~ | 46029 |
將No. | 1~51,53~720 | 的R2取代為 | D64 | 者設為 | No. | 46030 | ~ | 46748 |
將No. | 1~52,54~720 | 的R2取代為 | D65 | 者設為 | No. | 46749 | ~ | 47467 |
將No. | 1~53,55~720 | 的R2取代為 | D66 | 者設為 | No. | 47468 | ~ | 48186 |
將No. | 1~54,56~720 | 的R2取代為 | D67 | 者設為 | No. | 48187 | ~ | 48905 |
將No. | 1~55,57~720 | 的R2取代為 | D68 | 者設為 | No. | 48906 | ~ | 49624 |
將No. | 1~56,58~720 | 的R2取代為 | D69 | 者設為 | No. | 49625 | ~ | 50343 |
將No. | 1~57,59~720 | 的R2取代為 | D70 | 者設為 | No. | 50344 | ~ | 51062 |
將No. | 1~58,60~720 | 的R2取代為 | D71 | 者設為 | No. | 51063 | ~ | 51781 |
將No. | 1~59,61~720 | 的R2取代為 | D72 | 者設為 | No. | 51782 | ~ | 52500 |
將No. | 1~60,62~720 | 的R2取代為 | D73 | 者設為 | No. | 52501 | ~ | 53219 |
將No. | 1~61,63~720 | 的R2取代為 | D74 | 者設為 | No. | 53220 | ~ | 53938 |
將No. | 1~62,64~720 | 的R2取代為 | D75 | 者設為 | No. | 53939 | ~ | 54657 |
將No. | 1~63,65~720 | 的R2取代為 | D76 | 者設為 | No. | 54658 | ~ | 55376 |
將No. | 1~64,66~720 | 的R2取代為 | D77 | 者設為 | No. | 55377 | ~ | 56095 |
將No. | 1~65,67~720 | 的R2取代為 | D78 | 者設為 | No. | 56096 | ~ | 56814 |
將No. | 1~66,68~720 | 的R2取代為 | D79 | 者設為 | No. | 56815 | ~ | 57533 |
將No. | 1~67,69~720 | 的R2取代為 | D80 | 者設為 | No. | 57534 | ~ | 58252 |
將No. | 1~68,70~720 | 的R2取代為 | D81 | 者設為 | No. | 58253 | ~ | 58971 |
將No. | 1~69,71~720 | 的R2取代為 | D82 | 者設為 | No. | 58972 | ~ | 59690 |
將No. | 1~70,72~720 | 的R2取代為 | D83 | 者設為 | No. | 59691 | ~ | 60409 |
將No. | 1~71,73~720 | 的R2取代為 | D84 | 者設為 | No. | 60410 | ~ | 61128 |
將No. | 1~72,74~720 | 的R2取代為 | D85 | 者設為 | No. | 61129 | ~ | 61847 |
將No. | 1~73,75~720 | 的R2取代為 | D86 | 者設為 | No. | 61848 | ~ | 62566 |
將No. | 1~74,76~720 | 的R2取代為 | D87 | 者設為 | No. | 62567 | ~ | 63285 |
將No. | 1~75,77~720 | 的R2取代為 | D88 | 者設為 | No. | 63286 | ~ | 64004 |
將No. | 1~76,78~720 | 的R2取代為 | D89 | 者設為 | No. | 64005 | ~ | 64723 |
將No. | 1~77,79~720 | 的R2取代為 | D90 | 者設為 | No. | 64724 | ~ | 65442 |
將No. | 1~78,80~720 | 的R2取代為 | D91 | 者設為 | No. | 65443 | ~ | 66161 |
將No. | 1~79,81~720 | 的R2取代為 | D92 | 者設為 | No. | 66162 | ~ | 66880 |
將No. | 1~80,82~720 | 的R2取代為 | D93 | 者設為 | No. | 66881 | ~ | 67599 |
將No. | 1~81,83~720 | 的R2取代為 | D94 | 者設為 | No. | 67600 | ~ | 68318 |
將No. | 1~82,84~720 | 的R2取代為 | D95 | 者設為 | No. | 68319 | ~ | 69037 |
將No. | 1~83,85~720 | 的R2取代為 | D96 | 者設為 | No. | 69038 | ~ | 69756 |
將No. | 1~84,86~720 | 的R2取代為 | D97 | 者設為 | No. | 69757 | ~ | 70475 |
將No. | 1~85,87~720 | 的R2取代為 | D98 | 者設為 | No. | 70476 | ~ | 71194 |
將No. | 1~86,88~720 | 的R2取代為 | D99 | 者設為 | No. | 71195 | ~ | 71913 |
將No. | 1~87,89~720 | 的R2取代為 | D100 | 者設為 | No. | 71914 | ~ | 72632 |
將No. | 1~88,90~720 | 的R2取代為 | D101 | 者設為 | No. | 72633 | ~ | 73351 |
將No. | 1~89,91~720 | 的R2取代為 | D102 | 者設為 | No. | 73352 | ~ | 74070 |
將No. | 1~90,92~720 | 的R2取代為 | D103 | 者設為 | No. | 74071 | ~ | 74789 |
將No. | 1~91,93~720 | 的R2取代為 | D104 | 者設為 | No. | 74790 | ~ | 75508 |
將No. | 1~92,94~720 | 的R2取代為 | D105 | 者設為 | No. | 75509 | ~ | 76227 |
將No. | 1~93,95~720 | 的R2取代為 | D106 | 者設為 | No. | 76228 | ~ | 76946 |
將No. | 1~94,96~720 | 的R2取代為 | D107 | 者設為 | No. | 76947 | ~ | 77665 |
將No. | 1~95,97~720 | 的R2取代為 | D108 | 者設為 | No. | 77666 | ~ | 78384 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D109 | 者設為 | No. | 78385 | ~ | 79104 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D110 | 者設為 | No. | 79105 | ~ | 79824 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D111 | 者設為 | No. | 79825 | ~ | 80544 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D112 | 者設為 | No. | 80545 | ~ | 81264 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D113 | 者設為 | No. | 81265 | ~ | 81984 |
將No. | 1~96,98~720 | 的R2取代為 | D114 | 者設為 | No. | 81985 | ~ | 82703 |
將No. | 1~97,99~720 | 的R2取代為 | D115 | 者設為 | No. | 82704 | ~ | 83422 |
將No. | 1~98,100~720 | 的R2取代為 | D116 | 者設為 | No. | 83423 | ~ | 84141 |
將No. | 1~99,101~720 | 的R2取代為 | D117 | 者設為 | No. | 84142 | ~ | 84860 |
將No. | 1~100,102~720 | 的R2取代為 | D118 | 者設為 | No. | 84861 | ~ | 85579 |
將No. | 1~101,103~720 | 的R2取代為 | D119 | 者設為 | No. | 85580 | ~ | 86298 |
將No. | 1~102,104~720 | 的R2取代為 | D120 | 者設為 | No. | 86299 | ~ | 87017 |
將No. | 1~103,105~720 | 的R2取代為 | D121 | 者設為 | No. | 87018 | ~ | 87736 |
將No. | 1~104,106~720 | 的R2取代為 | D122 | 者設為 | No. | 87737 | ~ | 88455 |
將No. | 1~105,107~720 | 的R2取代為 | D123 | 者設為 | No. | 88456 | ~ | 89174 |
將No. | 1~106,108~720 | 的R2取代為 | D124 | 者設為 | No. | 89175 | ~ | 89893 |
將No. | 1~107,109~720 | 的R2取代為 | D125 | 者設為 | No. | 89894 | ~ | 90612 |
將No. | 1~108,110~720 | 的R2取代為 | D126 | 者設為 | No. | 90613 | ~ | 91331 |
將No. | 1~109,111~720 | 的R2取代為 | D127 | 者設為 | No. | 91332 | ~ | 92050 |
將No. | 1~110,112~720 | 的R2取代為 | D128 | 者設為 | No. | 92051 | ~ | 92769 |
將No. | 1~111,113~720 | 的R2取代為 | D129 | 者設為 | No. | 92770 | ~ | 93488 |
將No. | 1~112,114~720 | 的R2取代為 | D130 | 者設為 | No. | 93489 | ~ | 94207 |
將No. | 1~113,115~720 | 的R2取代為 | D131 | 者設為 | No. | 94208 | ~ | 94926 |
將No. | 1~114,116~720 | 的R2取代為 | D132 | 者設為 | No. | 94927 | ~ | 95645 |
將No. | 1~115,117~720 | 的R2取代為 | D133 | 者設為 | No. | 95646 | ~ | 96364 |
將No. | 1~116,118~720 | 的R2取代為 | D134 | 者設為 | No. | 96365 | ~ | 97083 |
將No. | 1~117,119~720 | 的R2取代為 | D135 | 者設為 | No. | 97084 | ~ | 97802 |
將No. | 1~118,120~720 | 的R2取代為 | D136 | 者設為 | No. | 97803 | ~ | 98521 |
將No. | 1~119,121~720 | 的R2取代為 | D137 | 者設為 | No. | 98522 | ~ | 99240 |
將No. | 1~120,122~720 | 的R2取代為 | D138 | 者設為 | No. | 99241 | ~ | 99959 |
將No. | 1~121,123~720 | 的R2取代為 | D139 | 者設為 | No. | 99960 | ~ | 100678 |
將No. | 1~122,124~720 | 的R2取代為 | D140 | 者設為 | No. | 100679 | ~ | 101397 |
將No. | 1~123,125~720 | 的R2取代為 | D141 | 者設為 | No. | 101398 | ~ | 102116 |
將No. | 1~124,126~720 | 的R2取代為 | D142 | 者設為 | No. | 102117 | ~ | 102835 |
將No. | 1~125,127~720 | 的R2取代為 | D143 | 者設為 | No. | 102836 | ~ | 103554 |
將No. | 1~126,128~720 | 的R2取代為 | D144 | 者設為 | No. | 103555 | ~ | 104273 |
將No. | 1~127,129~720 | 的R2取代為 | D145 | 者設為 | No. | 104274 | ~ | 104992 |
將No. | 1~128,130~720 | 的R2取代為 | D146 | 者設為 | No. | 104993 | ~ | 105711 |
將No. | 1~129,131~720 | 的R2取代為 | D147 | 者設為 | No. | 105712 | ~ | 106430 |
將No. | 1~130,132~720 | 的R2取代為 | D148 | 者設為 | No. | 106431 | ~ | 107149 |
將No. | 1~131,133~720 | 的R2取代為 | D149 | 者設為 | No. | 107150 | ~ | 107868 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D150 | 者設為 | No. | 107869 | ~ | 108588 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D151 | 者設為 | No. | 108589 | ~ | 109308 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D152 | 者設為 | No. | 109309 | ~ | 110028 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D153 | 者設為 | No. | 110029 | ~ | 110748 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D154 | 者設為 | No. | 110749 | ~ | 111468 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D155 | 者設為 | No. | 111469 | ~ | 112188 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D156 | 者設為 | No. | 112189 | ~ | 112908 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D157 | 者設為 | No. | 112909 | ~ | 113628 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D158 | 者設為 | No. | 113629 | ~ | 114348 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D159 | 者設為 | No. | 114349 | ~ | 115068 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D160 | 者設為 | No. | 115069 | ~ | 115788 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D161 | 者設為 | No. | 115789 | ~ | 116508 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D162 | 者設為 | No. | 116509 | ~ | 117228 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D163 | 者設為 | No. | 117229 | ~ | 117948 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D164 | 者設為 | No. | 117949 | ~ | 118668 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D165 | 者設為 | No. | 118669 | ~ | 119388 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D166 | 者設為 | No. | 119389 | ~ | 120108 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D167 | 者設為 | No. | 120109 | ~ | 120828 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D168 | 者設為 | No. | 120829 | ~ | 121548 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D169 | 者設為 | No. | 121549 | ~ | 122268 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D170 | 者設為 | No. | 122269 | ~ | 122988 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D171 | 者設為 | No. | 122989 | ~ | 123708 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D172 | 者設為 | No. | 123709 | ~ | 124428 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D173 | 者設為 | No. | 124429 | ~ | 125148 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D174 | 者設為 | No. | 125149 | ~ | 125868 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D175 | 者設為 | No. | 125869 | ~ | 126588 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D176 | 者設為 | No. | 126589 | ~ | 127308 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D177 | 者設為 | No. | 127309 | ~ | 128028 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D178 | 者設為 | No. | 128029 | ~ | 128748 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D179 | 者設為 | No. | 128749 | ~ | 129468 |
將No. | 1~132,134~720 | 的R2取代為 | D180 | 者設為 | No. | 129469 | ~ | 130187 |
將No. | 1~133,135~720 | 的R2取代為 | D181 | 者設為 | No. | 130188 | ~ | 130906 |
將No. | 1~134,136~720 | 的R2取代為 | D182 | 者設為 | No. | 130907 | ~ | 131625 |
將No. | 1~135,137~720 | 的R2取代為 | D183 | 者設為 | No. | 131626 | ~ | 132344 |
將No. | 1~136,138~720 | 的R2取代為 | D184 | 者設為 | No. | 132345 | ~ | 133063 |
將No. | 1~137,139~720 | 的R2取代為 | D185 | 者設為 | No. | 133064 | ~ | 133782 |
將No. | 1~138,140~720 | 的R2取代為 | D186 | 者設為 | No. | 133783 | ~ | 134501 |
將No. | 1~139,141~720 | 的R2取代為 | D187 | 者設為 | No. | 134502 | ~ | 135220 |
將No. | 1~140,142~720 | 的R2取代為 | D188 | 者設為 | No. | 135221 | ~ | 135939 |
將No. | 1~141,143~720 | 的R2取代為 | D189 | 者設為 | No. | 135940 | ~ | 136658 |
將No. | 1~142,144~720 | 的R2取代為 | D190 | 者設為 | No. | 136659 | ~ | 137377 |
將No. | 1~143,145~720 | 的R2取代為 | D191 | 者設為 | No. | 137378 | ~ | 138096 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D192 | 者設為 | No. | 138097 | ~ | 138816 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D193 | 者設為 | No. | 138817 | ~ | 139536 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D194 | 者設為 | No. | 139537 | ~ | 140256 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D195 | 者設為 | No. | 140257 | ~ | 140976 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D196 | 者設為 | No. | 140977 | ~ | 141696 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D197 | 者設為 | No. | 141697 | ~ | 142416 |
將No. | 1~144,146~720 | 的R2取代為 | D198 | 者設為 | No. | 142417 | ~ | 143135 |
將No. | 1~145,147~720 | 的R2取代為 | D199 | 者設為 | No. | 143136 | ~ | 143854 |
將No. | 1~146,148~720 | 的R2取代為 | D200 | 者設為 | No. | 143855 | ~ | 144573 |
將No. | 1~147,149~720 | 的R2取代為 | D201 | 者設為 | No. | 144574 | ~ | 145292 |
將No. | 1~148,150~720 | 的R2取代為 | D202 | 者設為 | No. | 145293 | ~ | 146011 |
將No. | 1~149,151~720 | 的R2取代為 | D203 | 者設為 | No. | 146012 | ~ | 146730 |
將No. | 1~150,152~720 | 的R2取代為 | D204 | 者設為 | No. | 146731 | ~ | 147449 |
將No. | 1~151,153~720 | 的R2取代為 | D205 | 者設為 | No. | 147450 | ~ | 148168 |
將No. | 1~152,154~720 | 的R2取代為 | D206 | 者設為 | No. | 148169 | ~ | 148887 |
將No. | 1~153,155~720 | 的R2取代為 | D207 | 者設為 | No. | 148888 | ~ | 149606 |
將No. | 1~154,156~720 | 的R2取代為 | D208 | 者設為 | No. | 149607 | ~ | 150325 |
將No. | 1~155,157~720 | 的R2取代為 | D209 | 者設為 | No. | 150326 | ~ | 151044 |
將No. | 1~156,158~720 | 的R2取代為 | D210 | 者設為 | No. | 151045 | ~ | 151763 |
將No. | 1~157,159~720 | 的R2取代為 | D211 | 者設為 | No. | 151764 | ~ | 152482 |
將No. | 1~158,160~720 | 的R2取代為 | D212 | 者設為 | No. | 152483 | ~ | 153201 |
將No. | 1~159,161~720 | 的R2取代為 | D213 | 者設為 | No. | 153202 | ~ | 153920 |
將No. | 1~160,162~720 | 的R2取代為 | D214 | 者設為 | No. | 153921 | ~ | 154639 |
將No. | 1~161,163~720 | 的R2取代為 | D215 | 者設為 | No. | 154640 | ~ | 155358 |
將No. | 1~162,164~720 | 的R2取代為 | D216 | 者設為 | No. | 155359 | ~ | 156077 |
將No. | 1~163,165~720 | 的R2取代為 | D217 | 者設為 | No. | 156078 | ~ | 156796 |
將No. | 1~164,166~720 | 的R2取代為 | D218 | 者設為 | No. | 156797 | ~ | 157515 |
將No. | 1~165,167~720 | 的R2取代為 | D219 | 者設為 | No. | 157516 | ~ | 158234 |
將No. | 1~166,168~720 | 的R2取代為 | D220 | 者設為 | No. | 158235 | ~ | 158953 |
將No. | 1~167,169~720 | 的R2取代為 | D221 | 者設為 | No. | 158954 | ~ | 159672 |
將No. | 1~168,170~720 | 的R2取代為 | D222 | 者設為 | No. | 159673 | ~ | 160391 |
將No. | 1~169,171~720 | 的R2取代為 | D223 | 者設為 | No. | 160392 | ~ | 161110 |
將No. | 1~170,172~720 | 的R2取代為 | D224 | 者設為 | No. | 161111 | ~ | 161829 |
將No. | 1~171,173~720 | 的R2取代為 | D225 | 者設為 | No. | 161830 | ~ | 162548 |
將No. | 1~172,174~720 | 的R2取代為 | D226 | 者設為 | No. | 162549 | ~ | 163267 |
將No. | 1~173,175~720 | 的R2取代為 | D227 | 者設為 | No. | 163268 | ~ | 163986 |
將No. | 1~174,176~720 | 的R2取代為 | D228 | 者設為 | No. | 163987 | ~ | 164705 |
將No. | 1~175,177~720 | 的R2取代為 | D229 | 者設為 | No. | 164706 | ~ | 165424 |
將No. | 1~176,178~720 | 的R2取代為 | D230 | 者設為 | No. | 165425 | ~ | 166143 |
將No. | 1~177,179~720 | 的R2取代為 | D231 | 者設為 | No. | 166144 | ~ | 166862 |
將No. | 1~178,180~720 | 的R2取代為 | D232 | 者設為 | No. | 166863 | ~ | 167581 |
將No. | 1~179,181~720 | 的R2取代為 | D233 | 者設為 | No. | 167582 | ~ | 168300 |
將No. | 1~180,182~720 | 的R2取代為 | D234 | 者設為 | No. | 168301 | ~ | 169019 |
將No. | 1~181,183~720 | 的R2取代為 | D235 | 者設為 | No. | 169020 | ~ | 169738 |
將No. | 1~182,184~720 | 的R2取代為 | D236 | 者設為 | No. | 169739 | ~ | 170457 |
將No. | 1~183,185~720 | 的R2取代為 | D237 | 者設為 | No. | 170458 | ~ | 171176 |
將No. | 1~184,186~720 | 的R2取代為 | D238 | 者設為 | No. | 171177 | ~ | 171895 |
將No. | 1~185,187~720 | 的R2取代為 | D239 | 者設為 | No. | 171896 | ~ | 172614 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D240 | 者設為 | No. | 172615 | ~ | 173334 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D241 | 者設為 | No. | 173335 | ~ | 174054 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D242 | 者設為 | No. | 174055 | ~ | 174774 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D243 | 者設為 | No. | 174775 | ~ | 175494 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D244 | 者設為 | No. | 175495 | ~ | 176214 |
將No. | 1~186,188~720 | 的R2取代為 | D245 | 者設為 | No. | 176215 | ~ | 176933 |
將No. | 1~187,189~720 | 的R2取代為 | D246 | 者設為 | No. | 176934 | ~ | 177652 |
將No. | 1~188,190~720 | 的R2取代為 | D247 | 者設為 | No. | 177653 | ~ | 178371 |
將No. | 1~189,191~720 | 的R2取代為 | D248 | 者設為 | No. | 178372 | ~ | 179090 |
將No. | 1~190,192~720 | 的R2取代為 | D249 | 者設為 | No. | 179091 | ~ | 179809 |
將No. | 1~191,193~720 | 的R2取代為 | D250 | 者設為 | No. | 179810 | ~ | 180528 |
將No. | 1~192,194~720 | 的R2取代為 | D251 | 者設為 | No. | 180529 | ~ | 181247 |
將No. | 1~193,195~720 | 的R2取代為 | D252 | 者設為 | No. | 181248 | ~ | 181966 |
將No. | 1~194,196~720 | 的R2取代為 | D253 | 者設為 | No. | 181967 | ~ | 182685 |
將No. | 1~195,197~720 | 的R2取代為 | D254 | 者設為 | No. | 182686 | ~ | 183404 |
將No. | 1~196,198~720 | 的R2取代為 | D255 | 者設為 | No. | 183405 | ~ | 184123 |
將No. | 1~197,199~720 | 的R2取代為 | D256 | 者設為 | No. | 184124 | ~ | 184842 |
將No. | 1~198,200~720 | 的R2取代為 | D257 | 者設為 | No. | 184843 | ~ | 185561 |
將No. | 1~199,201~720 | 的R2取代為 | D258 | 者設為 | No. | 185562 | ~ | 186280 |
將No. | 1~200,202~720 | 的R2取代為 | D259 | 者設為 | No. | 186281 | ~ | 186999 |
將No. | 1~201,203~720 | 的R2取代為 | D260 | 者設為 | No. | 187000 | ~ | 187718 |
將No. | 1~202,204~720 | 的R2取代為 | D261 | 者設為 | No. | 187719 | ~ | 188437 |
將No. | 1~203,205~720 | 的R2取代為 | D262 | 者設為 | No. | 188438 | ~ | 189156 |
將No. | 1~204,206~720 | 的R2取代為 | D263 | 者設為 | No. | 189157 | ~ | 189875 |
將No. | 1~205,207~720 | 的R2取代為 | D264 | 者設為 | No. | 189876 | ~ | 190594 |
將No. | 1~206,208~720 | 的R2取代為 | D265 | 者設為 | No. | 190595 | ~ | 191313 |
將No. | 1~207,209~720 | 的R2取代為 | D266 | 者設為 | No. | 191314 | ~ | 192032 |
將No. | 1~208,210~720 | 的R2取代為 | D267 | 者設為 | No. | 192033 | ~ | 192751 |
將No. | 1~209,211~720 | 的R2取代為 | D268 | 者設為 | No. | 192752 | ~ | 193470 |
將No. | 1~210,212~720 | 的R2取代為 | D269 | 者設為 | No. | 193471 | ~ | 194189 |
將No. | 1~211,213~720 | 的R2取代為 | D270 | 者設為 | No. | 194190 | ~ | 194908 |
將No. | 1~212,214~720 | 的R2取代為 | D271 | 者設為 | No. | 194909 | ~ | 195627 |
將No. | 1~213,215~720 | 的R2取代為 | D272 | 者設為 | No. | 195628 | ~ | 196346 |
將No. | 1~214,216~720 | 的R2取代為 | D273 | 者設為 | No. | 196347 | ~ | 197065 |
將No. | 1~215,217~720 | 的R2取代為 | D274 | 者設為 | No. | 197066 | ~ | 197784 |
將No. | 1~216,218~720 | 的R2取代為 | D275 | 者設為 | No. | 197785 | ~ | 198503 |
將No. | 1~217,219~720 | 的R2取代為 | D276 | 者設為 | No. | 198504 | ~ | 199222 |
將No. | 1~218,220~720 | 的R2取代為 | D277 | 者設為 | No. | 199223 | ~ | 199941 |
將No. | 1~219,221~720 | 的R2取代為 | D278 | 者設為 | No. | 199942 | ~ | 200660 |
將No. | 1~220,222~720 | 的R2取代為 | D279 | 者設為 | No. | 200661 | ~ | 201379 |
將No. | 1~221,223~720 | 的R2取代為 | D280 | 者設為 | No. | 201380 | ~ | 202098 |
將No. | 1~222,224~720 | 的R2取代為 | D281 | 者設為 | No. | 202099 | ~ | 202817 |
將No. | 1~223,225~720 | 的R2取代為 | D282 | 者設為 | No. | 202818 | ~ | 203536 |
將No. | 1~224,226~720 | 的R2取代為 | D283 | 者設為 | No. | 203537 | ~ | 204255 |
將No. | 1~225,227~720 | 的R2取代為 | D284 | 者設為 | No. | 204256 | ~ | 204974 |
將No. | 1~226,228~720 | 的R2取代為 | D285 | 者設為 | No. | 204975 | ~ | 205693 |
將No. | 1~227,229~720 | 的R2取代為 | D286 | 者設為 | No. | 205694 | ~ | 206412 |
將No. | 1~228,230~720 | 的R2取代為 | D287 | 者設為 | No. | 206413 | ~ | 207131 |
將No. | 1~229,231~720 | 的R2取代為 | D288 | 者設為 | No. | 207132 | ~ | 207850 |
將No. | 1~230,232~720 | 的R2取代為 | D289 | 者設為 | No. | 207851 | ~ | 208569 |
將No. | 1~231,233~720 | 的R2取代為 | D290 | 者設為 | No. | 208570 | ~ | 209288 |
將No. | 1~232,234~720 | 的R2取代為 | D291 | 者設為 | No. | 209289 | ~ | 210007 |
將No. | 1~233,235~720 | 的R2取代為 | D292 | 者設為 | No. | 210008 | ~ | 210726 |
將No. | 1~234,236~720 | 的R2取代為 | D293 | 者設為 | No. | 210727 | ~ | 211445 |
將No. | 1~235,237~720 | 的R2取代為 | D294 | 者設為 | No. | 211446 | ~ | 212164 |
將No. | 1~236,238~720 | 的R2取代為 | D295 | 者設為 | No. | 212165 | ~ | 212883 |
將No. | 1~237,239~720 | 的R2取代為 | D296 | 者設為 | No. | 212884 | ~ | 213602 |
將No. | 1~238,240~720 | 的R2取代為 | D297 | 者設為 | No. | 213603 | ~ | 214321 |
將No. | 1~239,241~720 | 的R2取代為 | D298 | 者設為 | No. | 214322 | ~ | 215040 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D299 | 者設為 | No. | 215041 | ~ | 215760 |
將No. | 1~240,242~720 | 的R2取代為 | D300 | 者設為 | No. | 215761 | ~ | 216479 |
將No. | 1~241,243~720 | 的R2取代為 | D301 | 者設為 | No. | 216480 | ~ | 217198 |
將No. | 1~242,244~720 | 的R2取代為 | D302 | 者設為 | No. | 217199 | ~ | 217917 |
將No. | 1~243,245~720 | 的R2取代為 | D303 | 者設為 | No. | 217918 | ~ | 218636 |
將No. | 1~244,246~720 | 的R2取代為 | D304 | 者設為 | No. | 218637 | ~ | 219355 |
將No. | 1~245,247~720 | 的R2取代為 | D305 | 者設為 | No. | 219356 | ~ | 220074 |
將No. | 1~246,248~720 | 的R2取代為 | D306 | 者設為 | No. | 220075 | ~ | 220793 |
將No. | 1~247,249~720 | 的R2取代為 | D307 | 者設為 | No. | 220794 | ~ | 221512 |
將No. | 1~248,250~720 | 的R2取代為 | D308 | 者設為 | No. | 221513 | ~ | 222231 |
將No. | 1~249,251~720 | 的R2取代為 | D309 | 者設為 | No. | 222232 | ~ | 222950 |
將No. | 1~250,252~720 | 的R2取代為 | D310 | 者設為 | No. | 222951 | ~ | 223669 |
將No. | 1~251,253~720 | 的R2取代為 | D311 | 者設為 | No. | 223670 | ~ | 224388 |
將No. | 1~252,254~720 | 的R2取代為 | D312 | 者設為 | No. | 224389 | ~ | 225107 |
將No. | 1~253,255~720 | 的R2取代為 | D313 | 者設為 | No. | 225108 | ~ | 225826 |
將No. | 1~254,256~720 | 的R2取代為 | D314 | 者設為 | No. | 225827 | ~ | 226545 |
將No. | 1~255,257~720 | 的R2取代為 | D315 | 者設為 | No. | 226546 | ~ | 227264 |
將No. | 1~256,258~720 | 的R2取代為 | D316 | 者設為 | No. | 227265 | ~ | 227983 |
將No. | 1~257,259~720 | 的R2取代為 | D317 | 者設為 | No. | 227984 | ~ | 228702 |
將No. | 1~258,260~720 | 的R2取代為 | D318 | 者設為 | No. | 228703 | ~ | 229421 |
將No. | 1~259,261~720 | 的R2取代為 | D319 | 者設為 | No. | 229422 | ~ | 230140 |
將No. | 1~260,262~720 | 的R2取代為 | D320 | 者設為 | No. | 230141 | ~ | 230859 |
將No. | 1~261,263~720 | 的R2取代為 | D321 | 者設為 | No. | 230860 | ~ | 231578 |
將No. | 1~262,264~720 | 的R2取代為 | D322 | 者設為 | No. | 231579 | ~ | 232297 |
將No. | 1~263,265~720 | 的R2取代為 | D323 | 者設為 | No. | 232298 | ~ | 233016 |
將No. | 1~264,266~720 | 的R2取代為 | D324 | 者設為 | No. | 233017 | ~ | 233735 |
將No. | 1~265,267~720 | 的R2取代為 | D325 | 者設為 | No. | 233736 | ~ | 234454 |
將No. | 1~266,268~720 | 的R2取代為 | D326 | 者設為 | No. | 234455 | ~ | 235173 |
將No. | 1~267,269~720 | 的R2取代為 | D327 | 者設為 | No. | 235174 | ~ | 235892 |
將No. | 1~268,270~720 | 的R2取代為 | D328 | 者設為 | No. | 235893 | ~ | 236611 |
將No. | 1~269,271~720 | 的R2取代為 | D329 | 者設為 | No. | 236612 | ~ | 237330 |
將No. | 1~270,272~720 | 的R2取代為 | D330 | 者設為 | No. | 237331 | ~ | 238049 |
將No. | 1~271,273~720 | 的R2取代為 | D331 | 者設為 | No. | 238050 | ~ | 238768 |
將No. | 1~272,274~720 | 的R2取代為 | D332 | 者設為 | No. | 238769 | ~ | 239487 |
將No. | 1~273,275~720 | 的R2取代為 | D333 | 者設為 | No. | 239488 | ~ | 240206 |
將No. | 1~274,276~720 | 的R2取代為 | D334 | 者設為 | No. | 240207 | ~ | 240925 |
將No. | 1~275,277~720 | 的R2取代為 | D335 | 者設為 | No. | 240926 | ~ | 241644 |
將No. | 1~276,278~720 | 的R2取代為 | D336 | 者設為 | No. | 241645 | ~ | 242363 |
將No. | 1~277,279~720 | 的R2取代為 | D337 | 者設為 | No. | 242364 | ~ | 243082 |
將No. | 1~278,280~720 | 的R2取代為 | D338 | 者設為 | No. | 243083 | ~ | 243801 |
將No. | 1~279,281~720 | 的R2取代為 | D339 | 者設為 | No. | 243802 | ~ | 244520 |
將No. | 1~280,282~720 | 的R2取代為 | D340 | 者設為 | No. | 244521 | ~ | 245239 |
將No. | 1~281,283~720 | 的R2取代為 | D341 | 者設為 | No. | 245240 | ~ | 245958 |
將No. | 1~282,284~720 | 的R2取代為 | D342 | 者設為 | No. | 245959 | ~ | 246677 |
將No. | 1~283,285~720 | 的R2取代為 | D343 | 者設為 | No. | 246678 | ~ | 247396 |
將No. | 1~284,286~720 | 的R2取代為 | D344 | 者設為 | No. | 247397 | ~ | 248115 |
將No. | 1~285,287~720 | 的R2取代為 | D345 | 者設為 | No. | 248116 | ~ | 248834 |
將No. | 1~286,288~720 | 的R2取代為 | D346 | 者設為 | No. | 248835 | ~ | 249553 |
將No. | 1~287,289~720 | 的R2取代為 | D347 | 者設為 | No. | 249554 | ~ | 250272 |
將No. | 1~288,290~720 | 的R2取代為 | D348 | 者設為 | No. | 250273 | ~ | 250991 |
將No. | 1~289,291~720 | 的R2取代為 | D349 | 者設為 | No. | 250992 | ~ | 251710 |
將No. | 1~290,292~720 | 的R2取代為 | D350 | 者設為 | No. | 251711 | ~ | 252429 |
將No. | 1~291,293~720 | 的R2取代為 | D351 | 者設為 | No. | 252430 | ~ | 253148 |
將No. | 1~292,294~720 | 的R2取代為 | D352 | 者設為 | No. | 253149 | ~ | 253867 |
將No. | 1~293,295~720 | 的R2取代為 | D353 | 者設為 | No. | 253868 | ~ | 254586 |
將No. | 1~294,296~720 | 的R2取代為 | D354 | 者設為 | No. | 254587 | ~ | 255305 |
將No. | 1~295,297~720 | 的R2取代為 | D355 | 者設為 | No. | 255306 | ~ | 256024 |
將No. | 1~296,298~720 | 的R2取代為 | D356 | 者設為 | No. | 256025 | ~ | 256743 |
將No. | 1~297,299~720 | 的R2取代為 | D357 | 者設為 | No. | 256744 | ~ | 257462 |
將No. | 1~298,300~720 | 的R2取代為 | D358 | 者設為 | No. | 257463 | ~ | 258181 |
將No. | 1~299,301~720 | 的R2取代為 | D359 | 者設為 | No. | 258182 | ~ | 258900 |
將No. | 1~300,302~720 | 的R2取代為 | D360 | 者設為 | No. | 258901 | ~ | 259619 |
將No. | 1~301,303~720 | 的R2取代為 | D361 | 者設為 | No. | 259620 | ~ | 260338 |
將No. | 1~302,304~720 | 的R2取代為 | D362 | 者設為 | No. | 260339 | ~ | 261057 |
將No. | 1~303,305~720 | 的R2取代為 | D363 | 者設為 | No. | 261058 | ~ | 261776 |
將No. | 1~304,306~720 | 的R2取代為 | D364 | 者設為 | No. | 261777 | ~ | 262495 |
將No. | 1~305,307~720 | 的R2取代為 | D365 | 者設為 | No. | 262496 | ~ | 263214 |
將No. | 1~306,308~720 | 的R2取代為 | D366 | 者設為 | No. | 263215 | ~ | 263933 |
將No. | 1~307,309~720 | 的R2取代為 | D367 | 者設為 | No. | 263934 | ~ | 264652 |
將No. | 1~308,310~720 | 的R2取代為 | D368 | 者設為 | No. | 264653 | ~ | 265371 |
將No. | 1~309,311~720 | 的R2取代為 | D369 | 者設為 | No. | 265372 | ~ | 266090 |
將No. | 1~310,312~720 | 的R2取代為 | D370 | 者設為 | No. | 266091 | ~ | 266809 |
將No. | 1~311,313~720 | 的R2取代為 | D371 | 者設為 | No. | 266810 | ~ | 267528 |
將No. | 1~312,314~720 | 的R2取代為 | D372 | 者設為 | No. | 267529 | ~ | 268247 |
將No. | 1~313,315~720 | 的R2取代為 | D373 | 者設為 | No. | 268248 | ~ | 268966 |
將No. | 1~314,316~720 | 的R2取代為 | D374 | 者設為 | No. | 268967 | ~ | 269685 |
將No. | 1~315,317~720 | 的R2取代為 | D375 | 者設為 | No. | 269686 | ~ | 270404 |
將No. | 1~316,318~720 | 的R2取代為 | D376 | 者設為 | No. | 270405 | ~ | 271123 |
將No. | 1~317,319~720 | 的R2取代為 | D377 | 者設為 | No. | 271124 | ~ | 271842 |
將No. | 1~318,320~720 | 的R2取代為 | D378 | 者設為 | No. | 271843 | ~ | 272561 |
將No. | 1~319,321~720 | 的R2取代為 | D379 | 者設為 | No. | 272562 | ~ | 273280 |
將No. | 1~320,322~720 | 的R2取代為 | D380 | 者設為 | No. | 273281 | ~ | 273999 |
將No. | 1~321,323~720 | 的R2取代為 | D381 | 者設為 | No. | 274000 | ~ | 274718 |
將No. | 1~322,324~720 | 的R2取代為 | D382 | 者設為 | No. | 274719 | ~ | 275437 |
將No. | 1~323,325~720 | 的R2取代為 | D383 | 者設為 | No. | 275438 | ~ | 276156 |
將No. | 1~324,326~720 | 的R2取代為 | D384 | 者設為 | No. | 276157 | ~ | 276875 |
將No. | 1~325,327~720 | 的R2取代為 | D385 | 者設為 | No. | 276876 | ~ | 277594 |
將No. | 1~326,328~720 | 的R2取代為 | D386 | 者設為 | No. | 277595 | ~ | 278313 |
將No. | 1~327,329~720 | 的R2取代為 | D387 | 者設為 | No. | 278314 | ~ | 279032 |
將No. | 1~328,330~720 | 的R2取代為 | D388 | 者設為 | No. | 279033 | ~ | 279751 |
將No. | 1~329,331~720 | 的R2取代為 | D389 | 者設為 | No. | 279752 | ~ | 280470 |
將No. | 1~330,332~720 | 的R2取代為 | D390 | 者設為 | No. | 280471 | ~ | 281189 |
將No. | 1~331,333~720 | 的R2取代為 | D391 | 者設為 | No. | 281190 | ~ | 281908 |
將No. | 1~332,334~720 | 的R2取代為 | D392 | 者設為 | No. | 281909 | ~ | 282627 |
將No. | 1~333,335~720 | 的R2取代為 | D393 | 者設為 | No. | 282628 | ~ | 283346 |
將No. | 1~334,336~720 | 的R2取代為 | D394 | 者設為 | No. | 283347 | ~ | 284065 |
將No. | 1~335,337~720 | 的R2取代為 | D395 | 者設為 | No. | 284066 | ~ | 284784 |
將No. | 1~336,338~720 | 的R2取代為 | D396 | 者設為 | No. | 284785 | ~ | 285503 |
將No. | 1~337,339~720 | 的R2取代為 | D397 | 者設為 | No. | 285504 | ~ | 286222 |
將No. | 1~338,340~720 | 的R2取代為 | D398 | 者設為 | No. | 286223 | ~ | 286941 |
將No. | 1~339,341~720 | 的R2取代為 | D399 | 者設為 | No. | 286942 | ~ | 287660 |
將No. | 1~340,342~720 | 的R2取代為 | D400 | 者設為 | No. | 287661 | ~ | 288379 |
將No. | 1~341,343~720 | 的R2取代為 | D401 | 者設為 | No. | 288380 | ~ | 289098 |
將No. | 1~342,344~720 | 的R2取代為 | D402 | 者設為 | No. | 289099 | ~ | 289817 |
將No. | 1~343,345~720 | 的R2取代為 | D403 | 者設為 | No. | 289818 | ~ | 290536 |
將No. | 1~344,346~720 | 的R2取代為 | D404 | 者設為 | No. | 290537 | ~ | 291255 |
將No. | 1~345,347~720 | 的R2取代為 | D405 | 者設為 | No. | 291256 | ~ | 291974 |
將No. | 1~346,348~720 | 的R2取代為 | D406 | 者設為 | No. | 291975 | ~ | 292693 |
將No. | 1~347,349~720 | 的R2取代為 | D407 | 者設為 | No. | 292694 | ~ | 293412 |
將No. | 1~348,350~720 | 的R2取代為 | D408 | 者設為 | No. | 293413 | ~ | 294131 |
將No. | 1~349,351~720 | 的R2取代為 | D409 | 者設為 | No. | 294132 | ~ | 294850 |
將No. | 1~350,352~720 | 的R2取代為 | D410 | 者設為 | No. | 294851 | ~ | 295569 |
將No. | 1~351,353~720 | 的R2取代為 | D411 | 者設為 | No. | 295570 | ~ | 296288 |
將No. | 1~352,354~720 | 的R2取代為 | D412 | 者設為 | No. | 296289 | ~ | 297007 |
將No. | 1~353,355~720 | 的R2取代為 | D413 | 者設為 | No. | 297008 | ~ | 297726 |
將No. | 1~354,356~720 | 的R2取代為 | D414 | 者設為 | No. | 297727 | ~ | 298445 |
將No. | 1~355,357~720 | 的R2取代為 | D415 | 者設為 | No. | 298446 | ~ | 299164 |
將No. | 1~356,358~720 | 的R2取代為 | D416 | 者設為 | No. | 299165 | ~ | 299883 |
將No. | 1~357,359~720 | 的R2取代為 | D417 | 者設為 | No. | 299884 | ~ | 300602 |
將No. | 1~358,360~720 | 的R2取代為 | D418 | 者設為 | No. | 300603 | ~ | 301321 |
將No. | 1~359,361~720 | 的R2取代為 | D419 | 者設為 | No. | 301322 | ~ | 302040 |
將No. | 1~360,362~720 | 的R2取代為 | D420 | 者設為 | No. | 302041 | ~ | 302759 |
將No. | 1~361,363~720 | 的R2取代為 | D421 | 者設為 | No. | 302760 | ~ | 303478 |
將No. | 1~362,364~720 | 的R2取代為 | D422 | 者設為 | No. | 303479 | ~ | 304197 |
將No. | 1~363,365~720 | 的R2取代為 | D423 | 者設為 | No. | 304198 | ~ | 304916 |
將No. | 1~364,366~720 | 的R2取代為 | D424 | 者設為 | No. | 304917 | ~ | 305635 |
將No. | 1~365,367~720 | 的R2取代為 | D425 | 者設為 | No. | 305636 | ~ | 306354 |
將No. | 1~366,368~720 | 的R2取代為 | D426 | 者設為 | No. | 306355 | ~ | 307073 |
將No. | 1~367,369~720 | 的R2取代為 | D427 | 者設為 | No. | 307074 | ~ | 307792 |
將No. | 1~368,370~720 | 的R2取代為 | D428 | 者設為 | No. | 307793 | ~ | 308511 |
將No. | 1~369,371~720 | 的R2取代為 | D429 | 者設為 | No. | 308512 | ~ | 309230 |
將No. | 1~370,372~720 | 的R2取代為 | D430 | 者設為 | No. | 309231 | ~ | 309949 |
將No. | 1~371,373~720 | 的R2取代為 | D431 | 者設為 | No. | 309950 | ~ | 310668 |
將No. | 1~372,374~720 | 的R2取代為 | D432 | 者設為 | No. | 310669 | ~ | 311387 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D433 | 者設為 | No. | 311388 | ~ | 312107 |
將No. | 1~373,375~720 | 的R2取代為 | D434 | 者設為 | No. | 312108 | ~ | 312826 |
將No. | 1~374,376~720 | 的R2取代為 | D435 | 者設為 | No. | 312827 | ~ | 313545 |
將No. | 1~375,377~720 | 的R2取代為 | D436 | 者設為 | No. | 313546 | ~ | 314264 |
將No. | 1~376,378~720 | 的R2取代為 | D437 | 者設為 | No. | 314265 | ~ | 314983 |
將No. | 1~377,379~720 | 的R2取代為 | D438 | 者設為 | No. | 314984 | ~ | 315702 |
將No. | 1~378,380~720 | 的R2取代為 | D439 | 者設為 | No. | 315703 | ~ | 316421 |
將No. | 1~379,381~720 | 的R2取代為 | D440 | 者設為 | No. | 316422 | ~ | 317140 |
將No. | 1~380,382~720 | 的R2取代為 | D441 | 者設為 | No. | 317141 | ~ | 317859 |
將No. | 1~381,383~720 | 的R2取代為 | D442 | 者設為 | No. | 317860 | ~ | 318578 |
將No. | 1~382,384~720 | 的R2取代為 | D443 | 者設為 | No. | 318579 | ~ | 319297 |
將No. | 1~383,385~720 | 的R2取代為 | D444 | 者設為 | No. | 319298 | ~ | 320016 |
將No. | 1~384,386~720 | 的R2取代為 | D445 | 者設為 | No. | 320017 | ~ | 320735 |
將No. | 1~385,387~720 | 的R2取代為 | D446 | 者設為 | No. | 320736 | ~ | 321454 |
將No. | 1~386,388~720 | 的R2取代為 | D447 | 者設為 | No. | 321455 | ~ | 322173 |
將No. | 1~387,389~720 | 的R2取代為 | D448 | 者設為 | No. | 322174 | ~ | 322892 |
將No. | 1~388,390~720 | 的R2取代為 | D449 | 者設為 | No. | 322893 | ~ | 323611 |
將No. | 1~389,391~720 | 的R2取代為 | D450 | 者設為 | No. | 323612 | ~ | 324330 |
將No. | 1~390,392~720 | 的R2取代為 | D451 | 者設為 | No. | 324331 | ~ | 325049 |
將No. | 1~391,393~720 | 的R2取代為 | D452 | 者設為 | No. | 325050 | ~ | 325768 |
將No. | 1~392,394~720 | 的R2取代為 | D453 | 者設為 | No. | 325769 | ~ | 326487 |
將No. | 1~393,395~720 | 的R2取代為 | D454 | 者設為 | No. | 326488 | ~ | 327206 |
將No. | 1~394,396~720 | 的R2取代為 | D455 | 者設為 | No. | 327207 | ~ | 327925 |
將No. | 1~395,397~720 | 的R2取代為 | D456 | 者設為 | No. | 327926 | ~ | 328644 |
將No. | 1~396,398~720 | 的R2取代為 | D457 | 者設為 | No. | 328645 | ~ | 329363 |
將No. | 1~397,399~720 | 的R2取代為 | D458 | 者設為 | No. | 329364 | ~ | 330082 |
將No. | 1~398,400~720 | 的R2取代為 | D459 | 者設為 | No. | 330083 | ~ | 330801 |
將No. | 1~389,401~720 | 的R2取代為 | D460 | 者設為 | No. | 330802 | ~ | 331520 |
將No. | 1~400,402~720 | 的R2取代為 | D461 | 者設為 | No. | 331521 | ~ | 332239 |
將No. | 1~401,403~720 | 的R2取代為 | D462 | 者設為 | No. | 332240 | ~ | 332958 |
將No. | 1~402,404~720 | 的R2取代為 | D463 | 者設為 | No. | 332959 | ~ | 333677 |
將No. | 1~403,405~720 | 的R2取代為 | D464 | 者設為 | No. | 333678 | ~ | 334396 |
將No. | 1~404,406~720 | 的R2取代為 | D465 | 者設為 | No. | 334397 | ~ | 335115 |
將No. | 1~405,407~720 | 的R2取代為 | D466 | 者設為 | No. | 335116 | ~ | 335834 |
將No. | 1~406,408~720 | 的R2取代為 | D467 | 者設為 | No. | 335835 | ~ | 336553 |
將No. | 1~407,409~720 | 的R2取代為 | D468 | 者設為 | No. | 336554 | ~ | 337272 |
將No. | 1~408,410~720 | 的R2取代為 | D469 | 者設為 | No. | 337273 | ~ | 337991 |
將No. | 1~409,411~720 | 的R2取代為 | D470 | 者設為 | No. | 337992 | ~ | 338710 |
將No. | 1~410,412~720 | 的R2取代為 | D471 | 者設為 | No. | 338711 | ~ | 339429 |
將No. | 1~411,413~720 | 的R2取代為 | D472 | 者設為 | No. | 339430 | ~ | 340148 |
將No. | 1~412,414~720 | 的R2取代為 | D473 | 者設為 | No. | 340149 | ~ | 340867 |
將No. | 1~413,415~720 | 的R2取代為 | D474 | 者設為 | No. | 340868 | ~ | 341586 |
將No. | 1~414,416~720 | 的R2取代為 | D475 | 者設為 | No. | 341587 | ~ | 342305 |
將No. | 1~415,417~720 | 的R2取代為 | D476 | 者設為 | No. | 342306 | ~ | 343024 |
將No. | 1~416,418~720 | 的R2取代為 | D477 | 者設為 | No. | 343025 | ~ | 343743 |
將No. | 1~417,419~720 | 的R2取代為 | D478 | 者設為 | No. | 343744 | ~ | 344462 |
將No. | 1~418,420~720 | 的R2取代為 | D479 | 者設為 | No. | 344463 | ~ | 345181 |
將No. | 1~419,421~720 | 的R2取代為 | D480 | 者設為 | No. | 345182 | ~ | 345900 |
將No. | 1~420,422~720 | 的R2取代為 | D481 | 者設為 | No. | 345901 | ~ | 346619 |
將No. | 1~421,423~720 | 的R2取代為 | D482 | 者設為 | No. | 346620 | ~ | 347338 |
將No. | 1~422,424~720 | 的R2取代為 | D483 | 者設為 | No. | 347339 | ~ | 348057 |
將No. | 1~423,425~720 | 的R2取代為 | D484 | 者設為 | No. | 348058 | ~ | 348776 |
將No. | 1~424,426~720 | 的R2取代為 | D485 | 者設為 | No. | 348777 | ~ | 349495 |
將No. | 1~425,427~720 | 的R2取代為 | D486 | 者設為 | No. | 349496 | ~ | 350214 |
將No. | 1~426,428~720 | 的R2取代為 | D487 | 者設為 | No. | 350215 | ~ | 350933 |
將No. | 1~427,429~720 | 的R2取代為 | D488 | 者設為 | No. | 350934 | ~ | 351652 |
將No. | 1~428,430~720 | 的R2取代為 | D489 | 者設為 | No. | 351653 | ~ | 352371 |
將No. | 1~429,431~720 | 的R2取代為 | D490 | 者設為 | No. | 352372 | ~ | 353090 |
將No. | 1~430,432~720 | 的R2取代為 | D491 | 者設為 | No. | 353091 | ~ | 353809 |
將No. | 1~431,433~720 | 的R2取代為 | D492 | 者設為 | No. | 353810 | ~ | 354528 |
將No. | 1~432,434~720 | 的R2取代為 | D493 | 者設為 | No. | 354529 | ~ | 355247 |
將No. | 1~433,435~720 | 的R2取代為 | D494 | 者設為 | No. | 355248 | ~ | 355966 |
將No. | 1~434,436~720 | 的R2取代為 | D495 | 者設為 | No. | 355967 | ~ | 356685 |
將No. | 1~435,437~720 | 的R2取代為 | D496 | 者設為 | No. | 356686 | ~ | 357404 |
將No. | 1~436,438~720 | 的R2取代為 | D497 | 者設為 | No. | 357405 | ~ | 358123 |
將No. | 1~437,439~720 | 的R2取代為 | D498 | 者設為 | No. | 358124 | ~ | 358842 |
將No. | 1~438,440~720 | 的R2取代為 | D499 | 者設為 | No. | 358843 | ~ | 359561 |
將No. | 1~439,441~720 | 的R2取代為 | D500 | 者設為 | No. | 359562 | ~ | 360280 |
將No. | 1~440,442~720 | 的R2取代為 | D501 | 者設為 | No. | 360281 | ~ | 360999 |
將No. | 1~441,443~720 | 的R2取代為 | D502 | 者設為 | No. | 361000 | ~ | 361718 |
將No. | 1~442,444~720 | 的R2取代為 | D503 | 者設為 | No. | 361719 | ~ | 362437 |
將No. | 1~443,445~720 | 的R2取代為 | D504 | 者設為 | No. | 362438 | ~ | 363156 |
將No. | 1~444,446~720 | 的R2取代為 | D505 | 者設為 | No. | 363157 | ~ | 363875 |
將No. | 1~445,447~720 | 的R2取代為 | D506 | 者設為 | No. | 363876 | ~ | 364594 |
將No. | 1~446,448~720 | 的R2取代為 | D507 | 者設為 | No. | 364595 | ~ | 365313 |
將No. | 1~447,449~720 | 的R2取代為 | D508 | 者設為 | No. | 365314 | ~ | 366032 |
將No. | 1~448,450~720 | 的R2取代為 | D509 | 者設為 | No. | 366033 | ~ | 366751 |
將No. | 1~449,451~720 | 的R2取代為 | D510 | 者設為 | No. | 366752 | ~ | 367470 |
將No. | 1~450,452~720 | 的R2取代為 | D511 | 者設為 | No. | 367471 | ~ | 368189 |
將No. | 1~451,453~720 | 的R2取代為 | D512 | 者設為 | No. | 368190 | ~ | 368908 |
將No. | 1~452,454~720 | 的R2取代為 | D513 | 者設為 | No. | 368909 | ~ | 369627 |
將No. | 1~453,455~720 | 的R2取代為 | D514 | 者設為 | No. | 369628 | ~ | 370346 |
將No. | 1~454,456~720 | 的R2取代為 | D515 | 者設為 | No. | 370347 | ~ | 371065 |
將No. | 1~455,457~720 | 的R2取代為 | D516 | 者設為 | No. | 371066 | ~ | 371784 |
將No. | 1~456,458~720 | 的R2取代為 | D517 | 者設為 | No. | 371785 | ~ | 372503 |
將No. | 1~457,459~720 | 的R2取代為 | D518 | 者設為 | No. | 372504 | ~ | 373222 |
將No. | 1~458,460~720 | 的R2取代為 | D519 | 者設為 | No. | 373223 | ~ | 373941 |
將No. | 1~459,461~720 | 的R2取代為 | D520 | 者設為 | No. | 373942 | ~ | 374660 |
將No. | 1~460,462~720 | 的R2取代為 | D521 | 者設為 | No. | 374661 | ~ | 375379 |
將No. | 1~461,463~720 | 的R2取代為 | D522 | 者設為 | No. | 375380 | ~ | 376098 |
將No. | 1~462,464~720 | 的R2取代為 | D523 | 者設為 | No. | 376099 | ~ | 376817 |
將No. | 1~463,465~720 | 的R2取代為 | D524 | 者設為 | No. | 376818 | ~ | 377536 |
將No. | 1~464,466~720 | 的R2取代為 | D525 | 者設為 | No. | 377537 | ~ | 378255 |
將No. | 1~465,467~720 | 的R2取代為 | D526 | 者設為 | No. | 378256 | ~ | 378974 |
將No. | 1~466,468~720 | 的R2取代為 | D527 | 者設為 | No. | 378975 | ~ | 379693 |
將No. | 1~467,469~720 | 的R2取代為 | D528 | 者設為 | No. | 379694 | ~ | 380412 |
將No. | 1~468,470~720 | 的R2取代為 | D529 | 者設為 | No. | 380413 | ~ | 381131 |
將No. | 1~469,471~720 | 的R2取代為 | D530 | 者設為 | No. | 381132 | ~ | 381850 |
將No. | 1~470,472~720 | 的R2取代為 | D531 | 者設為 | No. | 381851 | ~ | 382569 |
將No. | 1~471,473~720 | 的R2取代為 | D532 | 者設為 | No. | 382570 | ~ | 383288 |
將No. | 1~472,474~720 | 的R2取代為 | D533 | 者設為 | No. | 383289 | ~ | 384007 |
將No. | 1~473,475~720 | 的R2取代為 | D534 | 者設為 | No. | 384008 | ~ | 384726 |
將No. | 1~474,476~720 | 的R2取代為 | D535 | 者設為 | No. | 384727 | ~ | 385445 |
將No. | 1~475,477~720 | 的R2取代為 | D536 | 者設為 | No. | 385446 | ~ | 386164 |
將No. | 1~476,478~720 | 的R2取代為 | D537 | 者設為 | No. | 386165 | ~ | 386883 |
將No. | 1~477,479~720 | 的R2取代為 | D538 | 者設為 | No. | 386884 | ~ | 387602 |
將No. | 1~478,480~720 | 的R2取代為 | D539 | 者設為 | No. | 387603 | ~ | 388321 |
將No. | 1~479,481~720 | 的R2取代為 | D540 | 者設為 | No. | 388322 | ~ | 389040 |
將No. | 1~480,482~720 | 的R2取代為 | D541 | 者設為 | No. | 389041 | ~ | 389759 |
將No. | 1~481,483~720 | 的R2取代為 | D542 | 者設為 | No. | 389760 | ~ | 390478 |
將No. | 1~482,484~720 | 的R2取代為 | D543 | 者設為 | No. | 390479 | ~ | 391197 |
將No. | 1~483,485~720 | 的R2取代為 | D544 | 者設為 | No. | 391198 | ~ | 391916 |
將No. | 1~484,486~720 | 的R2取代為 | D545 | 者設為 | No. | 391917 | ~ | 392635 |
將No. | 1~485,487~720 | 的R2取代為 | D546 | 者設為 | No. | 392636 | ~ | 393354 |
將No. | 1~486,488~720 | 的R2取代為 | D547 | 者設為 | No. | 393355 | ~ | 394073 |
將No. | 1~487,489~720 | 的R2取代為 | D548 | 者設為 | No. | 394074 | ~ | 394792 |
將No. | 1~488,490~720 | 的R2取代為 | D549 | 者設為 | No. | 394793 | ~ | 395511 |
將No. | 1~489,491~720 | 的R2取代為 | D550 | 者設為 | No. | 395512 | ~ | 396230 |
將No. | 1~490,492~720 | 的R2取代為 | D551 | 者設為 | No. | 396231 | ~ | 396949 |
將No. | 1~491,493~720 | 的R2取代為 | D552 | 者設為 | No. | 396950 | ~ | 397668 |
將No. | 1~492,494~720 | 的R2取代為 | D553 | 者設為 | No. | 397669 | ~ | 398387 |
將No. | 1~493,495~720 | 的R2取代為 | D554 | 者設為 | No. | 398388 | ~ | 399106 |
將No. | 1~494,496~720 | 的R2取代為 | D555 | 者設為 | No. | 399107 | ~ | 399825 |
將No. | 1~495,497~720 | 的R2取代為 | D556 | 者設為 | No. | 399826 | ~ | 400544 |
將No. | 1~496,498~720 | 的R2取代為 | D557 | 者設為 | No. | 400545 | ~ | 401263 |
將No. | 1~497,499~720 | 的R2取代為 | D558 | 者設為 | No. | 401264 | ~ | 401982 |
將No. | 1~498,500~720 | 的R2取代為 | D559 | 者設為 | No. | 401983 | ~ | 402701 |
將No. | 1~499,501~720 | 的R2取代為 | D560 | 者設為 | No. | 402702 | ~ | 403420 |
將No. | 1~500,502~720 | 的R2取代為 | D561 | 者設為 | No. | 403421 | ~ | 404139 |
將No. | 1~501,503~720 | 的R2取代為 | D562 | 者設為 | No. | 404140 | ~ | 404858 |
將No. | 1~502,504~720 | 的R2取代為 | D563 | 者設為 | No. | 404859 | ~ | 405577 |
將No. | 1~503,505~720 | 的R2取代為 | D564 | 者設為 | No. | 405578 | ~ | 406296 |
將No. | 1~504,506~720 | 的R2取代為 | D565 | 者設為 | No. | 406297 | ~ | 407015 |
將No. | 1~505,507~720 | 的R2取代為 | D566 | 者設為 | No. | 407016 | ~ | 407734 |
將No. | 1~506,508~720 | 的R2取代為 | D567 | 者設為 | No. | 407735 | ~ | 408453 |
將No. | 1~507,509~720 | 的R2取代為 | D568 | 者設為 | No. | 408454 | ~ | 409172 |
將No. | 1~508,510~720 | 的R2取代為 | D569 | 者設為 | No. | 409173 | ~ | 409891 |
將No. | 1~509,511~720 | 的R2取代為 | D570 | 者設為 | No. | 409892 | ~ | 410610 |
將No. | 1~510,512~720 | 的R2取代為 | D571 | 者設為 | No. | 410611 | ~ | 411329 |
將No. | 1~511,513~720 | 的R2取代為 | D572 | 者設為 | No. | 411330 | ~ | 412048 |
將No. | 1~512,514~720 | 的R2取代為 | D573 | 者設為 | No. | 412049 | ~ | 412767 |
將No. | 1~513,515~720 | 的R2取代為 | D574 | 者設為 | No. | 412768 | ~ | 413486 |
將No. | 1~514,516~720 | 的R2取代為 | D575 | 者設為 | No. | 413487 | ~ | 414205 |
將No. | 1~515,517~720 | 的R2取代為 | D576 | 者設為 | No. | 414206 | ~ | 414924 |
將No. | 1~516,518~720 | 的R2取代為 | D577 | 者設為 | No. | 414925 | ~ | 415643 |
將No. | 1~517,519~720 | 的R2取代為 | D578 | 者設為 | No. | 415644 | ~ | 416362 |
將No. | 1~518,520~720 | 的R2取代為 | D579 | 者設為 | No. | 416363 | ~ | 417081 |
將No. | 1~519,521~720 | 的R2取代為 | D580 | 者設為 | No. | 417082 | ~ | 417800 |
將No. | 1~520,522~720 | 的R2取代為 | D581 | 者設為 | No. | 417801 | ~ | 418519 |
將No. | 1~521,523~720 | 的R2取代為 | D582 | 者設為 | No. | 418520 | ~ | 419238 |
將No. | 1~522,524~720 | 的R2取代為 | D583 | 者設為 | No. | 419239 | ~ | 419957 |
將No. | 1~523,525~720 | 的R2取代為 | D584 | 者設為 | No. | 419958 | ~ | 420676 |
將No. | 1~524,526~720 | 的R2取代為 | D585 | 者設為 | No. | 420677 | ~ | 421395 |
將No. | 1~525,527~720 | 的R2取代為 | D586 | 者設為 | No. | 421396 | ~ | 422114 |
將No. | 1~526,528~720 | 的R2取代為 | D587 | 者設為 | No. | 422115 | ~ | 422833 |
將No. | 1~527,529~720 | 的R2取代為 | D588 | 者設為 | No. | 422834 | ~ | 423552 |
將No. | 1~528,530~720 | 的R2取代為 | D589 | 者設為 | No. | 423553 | ~ | 424271 |
將No. | 1~529,531~720 | 的R2取代為 | D590 | 者設為 | No. | 424272 | ~ | 424990 |
將No. | 1~530,532~720 | 的R2取代為 | D591 | 者設為 | No. | 424991 | ~ | 425709 |
將No. | 1~531,533~720 | 的R2取代為 | D592 | 者設為 | No. | 425710 | ~ | 426428 |
將No. | 1~532,534~720 | 的R2取代為 | D593 | 者設為 | No. | 426429 | ~ | 427147 |
將No. | 1~533,535~720 | 的R2取代為 | D594 | 者設為 | No. | 427148 | ~ | 427866 |
將No. | 1~534,536~720 | 的R2取代為 | D595 | 者設為 | No. | 427867 | ~ | 428585 |
將No. | 1~535,537~720 | 的R2取代為 | D596 | 者設為 | No. | 428586 | ~ | 429304 |
將No. | 1~536,538~720 | 的R2取代為 | D597 | 者設為 | No. | 429305 | ~ | 430023 |
將No. | 1~537,539~720 | 的R2取代為 | D598 | 者設為 | No. | 430024 | ~ | 430742 |
將No. | 1~538,540~720 | 的R2取代為 | D599 | 者設為 | No. | 430743 | ~ | 431461 |
將No. | 1~539,541~720 | 的R2取代為 | D600 | 者設為 | No. | 431462 | ~ | 432180 |
將No. | 1~540,542~720 | 的R2取代為 | D601 | 者設為 | No. | 432181 | ~ | 432899 |
將No. | 1~541,543~720 | 的R2取代為 | D602 | 者設為 | No. | 432900 | ~ | 433618 |
將No. | 1~542,544~720 | 的R2取代為 | D603 | 者設為 | No. | 433619 | ~ | 434337 |
將No. | 1~543,545~720 | 的R2取代為 | D604 | 者設為 | No. | 434338 | ~ | 435056 |
將No. | 1~544,546~720 | 的R2取代為 | D605 | 者設為 | No. | 435057 | ~ | 435775 |
將No. | 1~545,547~720 | 的R2取代為 | D606 | 者設為 | No. | 435776 | ~ | 436494 |
將No. | 1~546,548~720 | 的R2取代為 | D607 | 者設為 | No. | 436495 | ~ | 437213 |
將No. | 1~547,549~720 | 的R2取代為 | D608 | 者設為 | No. | 437214 | ~ | 437932 |
將No. | 1~548,550~720 | 的R2取代為 | D609 | 者設為 | No. | 437933 | ~ | 438651 |
將No. | 1~549,551~720 | 的R2取代為 | D610 | 者設為 | No. | 438652 | ~ | 439370 |
將No. | 1~550,552~720 | 的R2取代為 | D611 | 者設為 | No. | 439371 | ~ | 440089 |
將No. | 1~551,553~720 | 的R2取代為 | D612 | 者設為 | No. | 440090 | ~ | 440808 |
將No. | 1~552,554~720 | 的R2取代為 | D613 | 者設為 | No. | 440809 | ~ | 441527 |
將No. | 1~553,555~720 | 的R2取代為 | D614 | 者設為 | No. | 441528 | ~ | 442246 |
將No. | 1~554,556~720 | 的R2取代為 | D615 | 者設為 | No. | 442247 | ~ | 442965 |
將No. | 1~555,557~720 | 的R2取代為 | D616 | 者設為 | No. | 442966 | ~ | 443684 |
將No. | 1~556,558~720 | 的R2取代為 | D617 | 者設為 | No. | 443685 | ~ | 444403 |
將No. | 1~557,559~720 | 的R2取代為 | D618 | 者設為 | No. | 444404 | ~ | 445122 |
將No. | 1~558,560~720 | 的R2取代為 | D619 | 者設為 | No. | 445123 | ~ | 445841 |
將No. | 1~559,561~720 | 的R2取代為 | D620 | 者設為 | No. | 445842 | ~ | 446560 |
將No. | 1~560,562~720 | 的R2取代為 | D621 | 者設為 | No. | 446561 | ~ | 447279 |
將No. | 1~561,563~720 | 的R2取代為 | D622 | 者設為 | No. | 447280 | ~ | 447998 |
將No. | 1~562,564~720 | 的R2取代為 | D623 | 者設為 | No. | 447999 | ~ | 448717 |
將No. | 1~563,565~720 | 的R2取代為 | D624 | 者設為 | No. | 448718 | ~ | 449436 |
將No. | 1~564,566~720 | 的R2取代為 | D625 | 者設為 | No. | 449437 | ~ | 450155 |
將No. | 1~565,567~720 | 的R2取代為 | D626 | 者設為 | No. | 450156 | ~ | 450874 |
將No. | 1~566,568~720 | 的R2取代為 | D627 | 者設為 | No. | 450875 | ~ | 451593 |
將No. | 1~567,569~720 | 的R2取代為 | D628 | 者設為 | No. | 451594 | ~ | 452312 |
將No. | 1~568,570~720 | 的R2取代為 | D629 | 者設為 | No. | 452313 | ~ | 453031 |
將No. | 1~569,571~720 | 的R2取代為 | D630 | 者設為 | No. | 453032 | ~ | 453750 |
將No. | 1~570,572~720 | 的R2取代為 | D631 | 者設為 | No. | 453751 | ~ | 454469 |
將No. | 1~571,573~720 | 的R2取代為 | D632 | 者設為 | No. | 454470 | ~ | 455188 |
將No. | 1~572,574~720 | 的R2取代為 | D633 | 者設為 | No. | 455189 | ~ | 455907 |
將No. | 1~573,575~720 | 的R2取代為 | D634 | 者設為 | No. | 455908 | ~ | 456626 |
將No. | 1~574,576~720 | 的R2取代為 | D635 | 者設為 | No. | 456627 | ~ | 457345 |
將No. | 1~575,577~720 | 的R2取代為 | D636 | 者設為 | No. | 457346 | ~ | 458064 |
將No. | 1~576,578~720 | 的R2取代為 | D637 | 者設為 | No. | 458065 | ~ | 458783 |
將No. | 1~577,579~720 | 的R2取代為 | D638 | 者設為 | No. | 458784 | ~ | 459502 |
將No. | 1~578,580~720 | 的R2取代為 | D639 | 者設為 | No. | 459503 | ~ | 460221 |
將No. | 1~579,581~720 | 的R2取代為 | D640 | 者設為 | No. | 460222 | ~ | 460940 |
將No. | 1~580,582~720 | 的R2取代為 | D641 | 者設為 | No. | 460941 | ~ | 461659 |
將No. | 1~581,583~720 | 的R2取代為 | D642 | 者設為 | No. | 461660 | ~ | 462378 |
將No. | 1~582,584~720 | 的R2取代為 | D643 | 者設為 | No. | 462379 | ~ | 463097 |
將No. | 1~583,585~720 | 的R2取代為 | D644 | 者設為 | No. | 463098 | ~ | 463816 |
將No. | 1~584,586~720 | 的R2取代為 | D645 | 者設為 | No. | 463817 | ~ | 464535 |
將No. | 1~585,587~720 | 的R2取代為 | D646 | 者設為 | No. | 464536 | ~ | 465254 |
將No. | 1~586,588~720 | 的R2取代為 | D647 | 者設為 | No. | 465255 | ~ | 465973 |
將No. | 1~587,589~720 | 的R2取代為 | D648 | 者設為 | No. | 465974 | ~ | 466692 |
將No. | 1~588,590~720 | 的R2取代為 | D649 | 者設為 | No. | 466693 | ~ | 467411 |
將No. | 1~589,591~720 | 的R2取代為 | D650 | 者設為 | No. | 467412 | ~ | 468130 |
將No. | 1~590,592~720 | 的R2取代為 | D651 | 者設為 | No. | 468131 | ~ | 468849 |
將No. | 1~591,593~720 | 的R2取代為 | D652 | 者設為 | No. | 468850 | ~ | 469568 |
將No. | 1~592,594~720 | 的R2取代為 | D653 | 者設為 | No. | 469569 | ~ | 470287 |
將No. | 1~593,595~720 | 的R2取代為 | D654 | 者設為 | No. | 470288 | ~ | 471006 |
將No. | 1~594,596~720 | 的R2取代為 | D655 | 者設為 | No. | 471007 | ~ | 471725 |
將No. | 1~595,597~720 | 的R2取代為 | D656 | 者設為 | No. | 471726 | ~ | 472444 |
將No. | 1~596,598~720 | 的R2取代為 | D657 | 者設為 | No. | 472445 | ~ | 473163 |
將No. | 1~597,599~720 | 的R2取代為 | D658 | 者設為 | No. | 473164 | ~ | 473882 |
將No. | 1~598,600~720 | 的R2取代為 | D659 | 者設為 | No. | 473883 | ~ | 474601 |
將No. | 1~599,601~720 | 的R2取代為 | D660 | 者設為 | No. | 474602 | ~ | 475320 |
將No. | 1~600,602~720 | 的R2取代為 | D661 | 者設為 | No. | 475321 | ~ | 476039 |
將No. | 1~601,603~720 | 的R2取代為 | D662 | 者設為 | No. | 476040 | ~ | 476758 |
將No. | 1~602,604~720 | 的R2取代為 | D663 | 者設為 | No. | 476759 | ~ | 477477 |
將No. | 1~603,605~720 | 的R2取代為 | D664 | 者設為 | No. | 477478 | ~ | 478196 |
將No. | 1~604,606~720 | 的R2取代為 | D665 | 者設為 | No. | 478197 | ~ | 478915 |
將No. | 1~605,607~720 | 的R2取代為 | D666 | 者設為 | No. | 478916 | ~ | 479634 |
將No. | 1~606,608~720 | 的R2取代為 | D667 | 者設為 | No. | 479635 | ~ | 480353 |
將No. | 1~607,609~720 | 的R2取代為 | D668 | 者設為 | No. | 480354 | ~ | 481072 |
將No. | 1~608,610~720 | 的R2取代為 | D669 | 者設為 | No. | 481073 | ~ | 481791 |
將No. | 1~609,611~720 | 的R2取代為 | D670 | 者設為 | No. | 481792 | ~ | 482510 |
將No. | 1~610,612~720 | 的R2取代為 | D671 | 者設為 | No. | 482511 | ~ | 483229 |
將No. | 1~611,613~720 | 的R2取代為 | D672 | 者設為 | No. | 483230 | ~ | 483948 |
將No. | 1~612,614~720 | 的R2取代為 | D673 | 者設為 | No. | 483949 | ~ | 484667 |
將No. | 1~613,615~720 | 的R2取代為 | D674 | 者設為 | No. | 484668 | ~ | 485386 |
將No. | 1~614,616~720 | 的R2取代為 | D675 | 者設為 | No. | 485387 | ~ | 486105 |
將No. | 1~615,617~720 | 的R2取代為 | D676 | 者設為 | No. | 486106 | ~ | 486824 |
將No. | 1~616,618~720 | 的R2取代為 | D677 | 者設為 | No. | 486825 | ~ | 487543 |
將No. | 1~617,619~720 | 的R2取代為 | D678 | 者設為 | No. | 487544 | ~ | 488262 |
將No. | 1~618,620~720 | 的R2取代為 | D679 | 者設為 | No. | 488263 | ~ | 488981 |
將No. | 1~619,621~720 | 的R2取代為 | D680 | 者設為 | No. | 488982 | ~ | 489700 |
將No. | 1~620,622~720 | 的R2取代為 | D681 | 者設為 | No. | 489701 | ~ | 490419 |
將No. | 1~621,623~720 | 的R2取代為 | D682 | 者設為 | No. | 490420 | ~ | 491138 |
將No. | 1~622,624~720 | 的R2取代為 | D683 | 者設為 | No. | 491139 | ~ | 491857 |
將No. | 1~623,625~720 | 的R2取代為 | D684 | 者設為 | No. | 491858 | ~ | 492576 |
將No. | 1~624,626~720 | 的R2取代為 | D685 | 者設為 | No. | 492577 | ~ | 493295 |
將No. | 1~625,627~720 | 的R2取代為 | D686 | 者設為 | No. | 493296 | ~ | 494014 |
將No. | 1~626,628~720 | 的R2取代為 | D687 | 者設為 | No. | 494015 | ~ | 494733 |
將No. | 1~627,629~720 | 的R2取代為 | D688 | 者設為 | No. | 494734 | ~ | 495452 |
將No. | 1~628,630~720 | 的R2取代為 | D689 | 者設為 | No. | 495453 | ~ | 496171 |
將No. | 1~629,631~720 | 的R2取代為 | D690 | 者設為 | No. | 496172 | ~ | 496890 |
將No. | 1~630,632~720 | 的R2取代為 | D691 | 者設為 | No. | 496891 | ~ | 497609 |
將No. | 1~631,633~720 | 的R2取代為 | D692 | 者設為 | No. | 497610 | ~ | 498328 |
將No. | 1~632,634~720 | 的R2取代為 | D693 | 者設為 | No. | 498329 | ~ | 499047 |
將No. | 1~633,635~720 | 的R2取代為 | D694 | 者設為 | No. | 499048 | ~ | 499766 |
將No. | 1~634,636~720 | 的R2取代為 | D695 | 者設為 | No. | 499767 | ~ | 500485 |
將No. | 1~635,637~720 | 的R2取代為 | D696 | 者設為 | No. | 500486 | ~ | 501204 |
將No. | 1~636,638~720 | 的R2取代為 | D697 | 者設為 | No. | 501205 | ~ | 501923 |
將No. | 1~637,639~720 | 的R2取代為 | D698 | 者設為 | No. | 501924 | ~ | 502642 |
將No. | 1~638,640~720 | 的R2取代為 | D699 | 者設為 | No. | 502643 | ~ | 503361 |
將No. | 1~639,641~720 | 的R2取代為 | D700 | 者設為 | No. | 503362 | ~ | 504080 |
將No. | 1~640,642~720 | 的R2取代為 | D701 | 者設為 | No. | 504081 | ~ | 504799 |
將No. | 1~641,643~720 | 的R2取代為 | D702 | 者設為 | No. | 504800 | ~ | 505518 |
將No. | 1~642,644~720 | 的R2取代為 | D703 | 者設為 | No. | 505519 | ~ | 506237 |
將No. | 1~643,645~720 | 的R2取代為 | D704 | 者設為 | No. | 506238 | ~ | 506956 |
將No. | 1~644,646~720 | 的R2取代為 | D705 | 者設為 | No. | 506957 | ~ | 507675 |
將No. | 1~645,647~720 | 的R2取代為 | D706 | 者設為 | No. | 507676 | ~ | 508394 |
將No. | 1~646,648~720 | 的R2取代為 | D707 | 者設為 | No. | 508395 | ~ | 509113 |
將No. | 1~647,649~720 | 的R2取代為 | D708 | 者設為 | No. | 509114 | ~ | 509832 |
將No. | 1~648,650~720 | 的R2取代為 | D709 | 者設為 | No. | 509833 | ~ | 510551 |
將No. | 1~649,651~720 | 的R2取代為 | D710 | 者設為 | No. | 510552 | ~ | 511270 |
將No. | 1~650,652~720 | 的R2取代為 | D711 | 者設為 | No. | 511271 | ~ | 511989 |
將No. | 1~651,653~720 | 的R2取代為 | D712 | 者設為 | No. | 511990 | ~ | 512708 |
將No. | 1~652,654~720 | 的R2取代為 | D713 | 者設為 | No. | 512709 | ~ | 513427 |
將No. | 1~653,655~720 | 的R2取代為 | D714 | 者設為 | No. | 513428 | ~ | 514146 |
將No. | 1~654,656~720 | 的R2取代為 | D715 | 者設為 | No. | 514147 | ~ | 514865 |
將No. | 1~655,657~720 | 的R2取代為 | D716 | 者設為 | No. | 514866 | ~ | 515584 |
將No. | 1~656,658~720 | 的R2取代為 | D717 | 者設為 | No. | 515585 | ~ | 516303 |
將No. | 1~657,659~720 | 的R2取代為 | D718 | 者設為 | No. | 516304 | ~ | 517022 |
將No. | 1~658,660~720 | 的R2取代為 | D719 | 者設為 | No. | 517023 | ~ | 517741 |
將No. | 1~659,661~720 | 的R2取代為 | D720 | 者設為 | No. | 517742 | ~ | 518460 |
將No. | 1~660,662~720 | 的R2取代為 | D721 | 者設為 | No. | 518461 | ~ | 519179 |
將No. | 1~661,663~720 | 的R2取代為 | D722 | 者設為 | No. | 519180 | ~ | 519898 |
將No. | 1~662,664~720 | 的R2取代為 | D723 | 者設為 | No. | 519899 | ~ | 520617 |
將No. | 1~663,665~720 | 的R2取代為 | D724 | 者設為 | No. | 520618 | ~ | 521336 |
將No. | 1~664,666~720 | 的R2取代為 | D725 | 者設為 | No. | 521337 | ~ | 522055 |
將No. | 1~665,667~720 | 的R2取代為 | D726 | 者設為 | No. | 522056 | ~ | 522774 |
將No. | 1~666,668~720 | 的R2取代為 | D727 | 者設為 | No. | 522775 | ~ | 523493 |
將No. | 1~667,669~720 | 的R2取代為 | D728 | 者設為 | No. | 523494 | ~ | 524212 |
將No. | 1~668,670~720 | 的R2取代為 | D729 | 者設為 | No. | 524213 | ~ | 524931 |
將No. | 1~669,671~720 | 的R2取代為 | D730 | 者設為 | No. | 524932 | ~ | 525650 |
將No. | 1~670,672~720 | 的R2取代為 | D731 | 者設為 | No. | 525651 | ~ | 526369 |
將No. | 1~671,673~720 | 的R2取代為 | D732 | 者設為 | No. | 526370 | ~ | 527088 |
將No. | 1~672,674~720 | 的R2取代為 | D733 | 者設為 | No. | 527089 | ~ | 527807 |
將No. | 1~673,675~720 | 的R2取代為 | D734 | 者設為 | No. | 527808 | ~ | 528526 |
將No. | 1~674,676~720 | 的R2取代為 | D735 | 者設為 | No. | 528527 | ~ | 529245 |
將No. | 1~675,677~720 | 的R2取代為 | D736 | 者設為 | No. | 529246 | ~ | 529964 |
將No. | 1~676,678~720 | 的R2取代為 | D737 | 者設為 | No. | 529965 | ~ | 530683 |
將No. | 1~677,679~720 | 的R2取代為 | D738 | 者設為 | No. | 530684 | ~ | 531402 |
將No. | 1~678,680~720 | 的R2取代為 | D739 | 者設為 | No. | 531403 | ~ | 532121 |
將No. | 1~679,681~720 | 的R2取代為 | D740 | 者設為 | No. | 532122 | ~ | 532840 |
將No. | 1~680,682~720 | 的R2取代為 | D741 | 者設為 | No. | 532841 | ~ | 533559 |
將No. | 1~681,683~720 | 的R2取代為 | D742 | 者設為 | No. | 533560 | ~ | 534278 |
將No. | 1~682,684~720 | 的R2取代為 | D743 | 者設為 | No. | 534279 | ~ | 534997 |
將No. | 1~683,685~720 | 的R2取代為 | D744 | 者設為 | No. | 534998 | ~ | 535716 |
將No. | 1~684,686~720 | 的R2取代為 | D745 | 者設為 | No. | 535717 | ~ | 536435 |
將No. | 1~685,687~720 | 的R2取代為 | D746 | 者設為 | No. | 536436 | ~ | 537154 |
將No. | 1~686,688~720 | 的R2取代為 | D747 | 者設為 | No. | 537155 | ~ | 537873 |
將No. | 1~687,689~720 | 的R2取代為 | D748 | 者設為 | No. | 537874 | ~ | 538592 |
將No. | 1~688,690~720 | 的R2取代為 | D749 | 者設為 | No. | 538593 | ~ | 539311 |
將No. | 1~689,691~720 | 的R2取代為 | D750 | 者設為 | No. | 539312 | ~ | 540030 |
將No. | 1~690,692~720 | 的R2取代為 | D751 | 者設為 | No. | 540031 | ~ | 540749 |
將No. | 1~691,693~720 | 的R2取代為 | D752 | 者設為 | No. | 540750 | ~ | 541468 |
將No. | 1~692,694~720 | 的R2取代為 | D753 | 者設為 | No. | 541469 | ~ | 542187 |
將No. | 1~693,695~720 | 的R2取代為 | D754 | 者設為 | No. | 542188 | ~ | 542906 |
將No. | 1~694,696~720 | 的R2取代為 | D755 | 者設為 | No. | 542907 | ~ | 543625 |
將No. | 1~695,697~720 | 的R2取代為 | D756 | 者設為 | No. | 543626 | ~ | 544344 |
將No. | 1~696,698~720 | 的R2取代為 | D757 | 者設為 | No. | 544345 | ~ | 545063 |
將No. | 1~697,699~720 | 的R2取代為 | D758 | 者設為 | No. | 545064 | ~ | 545782 |
將No. | 1~698,700~720 | 的R2取代為 | D759 | 者設為 | No. | 545783 | ~ | 546501 |
將No. | 1~699,701~720 | 的R2取代為 | D760 | 者設為 | No. | 546502 | ~ | 547220 |
將No. | 1~700,702~720 | 的R2取代為 | D761 | 者設為 | No. | 547221 | ~ | 547939 |
將No. | 1~701,703~720 | 的R2取代為 | D762 | 者設為 | No. | 547940 | ~ | 548658 |
將No. | 1~702,704~720 | 的R2取代為 | D763 | 者設為 | No. | 548659 | ~ | 549377 |
將No. | 1~703,705~720 | 的R2取代為 | D764 | 者設為 | No. | 549378 | ~ | 550096 |
將No. | 1~704,706~720 | 的R2取代為 | D765 | 者設為 | No. | 550097 | ~ | 550815 |
將No. | 1~705,707~720 | 的R2取代為 | D766 | 者設為 | No. | 550816 | ~ | 551534 |
將No. | 1~706,708~720 | 的R2取代為 | D767 | 者設為 | No. | 551535 | ~ | 552253 |
將No. | 1~707,709~720 | 的R2取代為 | D768 | 者設為 | No. | 552254 | ~ | 552972 |
將No. | 1~708,710~720 | 的R2取代為 | D769 | 者設為 | No. | 552973 | ~ | 553691 |
將No. | 1~709,711~720 | 的R2取代為 | D770 | 者設為 | No. | 553692 | ~ | 554410 |
將No. | 1~710,712~720 | 的R2取代為 | D771 | 者設為 | No. | 554411 | ~ | 555129 |
將No. | 1~711,713~720 | 的R2取代為 | D772 | 者設為 | No. | 555130 | ~ | 555848 |
將No. | 1~712,714~720 | 的R2取代為 | D773 | 者設為 | No. | 555849 | ~ | 556567 |
將No. | 1~713,715~720 | 的R2取代為 | D774 | 者設為 | No. | 556568 | ~ | 557286 |
將No. | 1~714,716~720 | 的R2取代為 | D775 | 者設為 | No. | 557287 | ~ | 558005 |
將No. | 1~715,717~720 | 的R2取代為 | D776 | 者設為 | No. | 558006 | ~ | 558724 |
將No. | 1~716,718~720 | 的R2取代為 | D777 | 者設為 | No. | 558725 | ~ | 559443 |
將No. | 1~717,719~720 | 的R2取代為 | D778 | 者設為 | No. | 559444 | ~ | 560162 |
將No. | 1~718,720~720 | 的R2取代為 | D779 | 者設為 | No. | 560163 | ~ | 560881 |
將No. | 1~719,721~720 | 的R2取代為 | D780 | 者設為 | No. | 560882 | ~ | 561600 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D781 | 者設為 | No. | 561601 | ~ | 562320 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D782 | 者設為 | No. | 562321 | ~ | 563040 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D783 | 者設為 | No. | 563041 | ~ | 563760 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D784 | 者設為 | No. | 563761 | ~ | 564480 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D785 | 者設為 | No. | 564481 | ~ | 565200 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D786 | 者設為 | No. | 565201 | ~ | 565920 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D787 | 者設為 | No. | 565921 | ~ | 566640 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D788 | 者設為 | No. | 566641 | ~ | 567360 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D789 | 者設為 | No. | 567361 | ~ | 568080 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D790 | 者設為 | No. | 568081 | ~ | 568800 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D791 | 者設為 | No. | 568801 | ~ | 569520 |
將No. | 1~720 | 的R2取代為 | D792 | 者設為 | No. | 569521 | ~ | 570240 |
經取代之基團 | 取代之基團 | 新化合物編號 | ||||||
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D1 | 者設為 | No. | 570241 | ~ | 570960 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D2 | 者設為 | No. | 570961 | ~ | 571680 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D3 | 者設為 | No. | 571681 | ~ | 572400 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D4 | 者設為 | No. | 572401 | ~ | 573120 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D5 | 者設為 | No. | 573121 | ~ | 573840 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D6 | 者設為 | No. | 573841 | ~ | 574560 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D7 | 者設為 | No. | 574561 | ~ | 575280 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D8 | 者設為 | No. | 575281 | ~ | 576000 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D9 | 者設為 | No. | 576001 | ~ | 576720 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D10 | 者設為 | No. | 576721 | ~ | 577440 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D11 | 者設為 | No. | 577441 | ~ | 578160 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D12 | 者設為 | No. | 578161 | ~ | 578880 |
將No. | 2~720 | 的R3取代為 | D13 | 者設為 | No. | 578881 | ~ | 579599 |
將No. | 1,3~720 | 的R3取代為 | D14 | 者設為 | No. | 579600 | ~ | 580318 |
將No. | 1,2,4~720 | 的R3取代為 | D15 | 者設為 | No. | 580319 | ~ | 581037 |
將No. | 1~3,5~720 | 的R3取代為 | D16 | 者設為 | No. | 581038 | ~ | 581756 |
將No. | 1~4,6~720 | 的R3取代為 | D17 | 者設為 | No. | 581757 | ~ | 582475 |
將No. | 1~5,7~720 | 的R3取代為 | D18 | 者設為 | No. | 582476 | ~ | 583194 |
將No. | 1~6,8~720 | 的R3取代為 | D19 | 者設為 | No. | 583195 | ~ | 583913 |
將No. | 1~7,9~720 | 的R3取代為 | D20 | 者設為 | No. | 583914 | ~ | 584632 |
將No. | 1~8,10~720 | 的R3取代為 | D21 | 者設為 | No. | 584633 | ~ | 585351 |
將No. | 1~9,11~720 | 的R3取代為 | D22 | 者設為 | No. | 585352 | ~ | 586070 |
將No. | 1~10,12~720 | 的R3取代為 | D23 | 者設為 | No. | 586071 | ~ | 586789 |
將No. | 1~11,13~720 | 的R3取代為 | D24 | 者設為 | No. | 586790 | ~ | 587508 |
將No. | 1~12,14~720 | 的R3取代為 | D25 | 者設為 | No. | 587509 | ~ | 588227 |
將No. | 1~13,15~720 | 的R3取代為 | D26 | 者設為 | No. | 588228 | ~ | 588946 |
將No. | 1~14,16~720 | 的R3取代為 | D27 | 者設為 | No. | 588947 | ~ | 589665 |
將No. | 1~15,17~720 | 的R3取代為 | D28 | 者設為 | No. | 589666 | ~ | 590384 |
將No. | 1~16,18~720 | 的R3取代為 | D29 | 者設為 | No. | 590385 | ~ | 591103 |
將No. | 1~17,19~720 | 的R3取代為 | D30 | 者設為 | No. | 591104 | ~ | 591822 |
將No. | 1~18,20~720 | 的R3取代為 | D31 | 者設為 | No. | 591823 | ~ | 592541 |
將No. | 1~19,21~720 | 的R3取代為 | D32 | 者設為 | No. | 592542 | ~ | 593260 |
將No. | 1~20,22~720 | 的R3取代為 | D33 | 者設為 | No. | 593261 | ~ | 593979 |
將No. | 1~21,23~720 | 的R3取代為 | D34 | 者設為 | No. | 593980 | ~ | 594698 |
將No. | 1~22,24~720 | 的R3取代為 | D35 | 者設為 | No. | 594699 | ~ | 595417 |
將No. | 1~23,25~720 | 的R3取代為 | D36 | 者設為 | No. | 595418 | ~ | 596136 |
將No. | 1~24,26~720 | 的R3取代為 | D37 | 者設為 | No. | 596137 | ~ | 596855 |
將No. | 1~25,27~720 | 的R3取代為 | D38 | 者設為 | No. | 596856 | ~ | 597574 |
將No. | 1~26,28~720 | 的R3取代為 | D39 | 者設為 | No. | 597575 | ~ | 598293 |
將No. | 1~27,29~720 | 的R3取代為 | D40 | 者設為 | No. | 598294 | ~ | 599012 |
將No. | 1~28,30~720 | 的R3取代為 | D41 | 者設為 | No. | 599013 | ~ | 599731 |
將No. | 1~29,31~720 | 的R3取代為 | D42 | 者設為 | No. | 599732 | ~ | 600450 |
將No. | 1~30,32~720 | 的R3取代為 | D43 | 者設為 | No. | 600451 | ~ | 601169 |
將No. | 1~31,33~720 | 的R3取代為 | D44 | 者設為 | No. | 601170 | ~ | 601888 |
將No. | 1~32,34~720 | 的R3取代為 | D45 | 者設為 | No. | 601889 | ~ | 602607 |
將No. | 1~33,35~720 | 的R3取代為 | D46 | 者設為 | No. | 602608 | ~ | 603326 |
將No. | 1~34,36~720 | 的R3取代為 | D47 | 者設為 | No. | 603327 | ~ | 604045 |
將No. | 1~35,37~720 | 的R3取代為 | D48 | 者設為 | No. | 604046 | ~ | 604764 |
將No. | 1~36,38~720 | 的R3取代為 | D49 | 者設為 | No. | 604765 | ~ | 605483 |
將No. | 1~37,39~720 | 的R3取代為 | D50 | 者設為 | No. | 605484 | ~ | 606202 |
將No. | 1~38,40~720 | 的R3取代為 | D51 | 者設為 | No. | 606203 | ~ | 606921 |
將No. | 1~39,41~720 | 的R3取代為 | D52 | 者設為 | No. | 606922 | ~ | 607640 |
將No. | 1~40,42~720 | 的R3取代為 | D53 | 者設為 | No. | 607641 | ~ | 608359 |
將No. | 1~41,43~720 | 的R3取代為 | D54 | 者設為 | No. | 608360 | ~ | 609078 |
將No. | 1~42,44~720 | 的R3取代為 | D55 | 者設為 | No. | 609079 | ~ | 609797 |
將No. | 1~43,45~720 | 的R3取代為 | D56 | 者設為 | No. | 609798 | ~ | 610516 |
將No. | 1~44,46~720 | 的R3取代為 | D57 | 者設為 | No. | 610517 | ~ | 611235 |
將No. | 1~45,47~720 | 的R3取代為 | D58 | 者設為 | No. | 611236 | ~ | 611954 |
將No. | 1~46,48~720 | 的R3取代為 | D59 | 者設為 | No. | 611955 | ~ | 612673 |
將No. | 1~47,49~720 | 的R3取代為 | D60 | 者設為 | No. | 612674 | ~ | 613392 |
將No. | 1~48,50~720 | 的R3取代為 | D61 | 者設為 | No. | 613393 | ~ | 614111 |
將No. | 1~49,51~720 | 的R3取代為 | D62 | 者設為 | No. | 614112 | ~ | 614830 |
將No. | 1~50,52~720 | 的R3取代為 | D63 | 者設為 | No. | 614831 | ~ | 615549 |
將No. | 1~51,53~720 | 的R3取代為 | D64 | 者設為 | No. | 615550 | ~ | 616268 |
將No. | 1~52,54~720 | 的R3取代為 | D65 | 者設為 | No. | 616269 | ~ | 616987 |
將No. | 1~53,55~720 | 的R3取代為 | D66 | 者設為 | No. | 616988 | ~ | 617706 |
將No. | 1~54,56~720 | 的R3取代為 | D67 | 者設為 | No. | 617707 | ~ | 618425 |
將No. | 1~55,57~720 | 的R3取代為 | D68 | 者設為 | No. | 618426 | ~ | 619144 |
將No. | 1~56,58~720 | 的R3取代為 | D69 | 者設為 | No. | 619145 | ~ | 619863 |
將No. | 1~57,59~720 | 的R3取代為 | D70 | 者設為 | No. | 619864 | ~ | 620582 |
將No. | 1~58,60~720 | 的R3取代為 | D71 | 者設為 | No. | 620583 | ~ | 621301 |
將No. | 1~59,61~720 | 的R3取代為 | D72 | 者設為 | No. | 621302 | ~ | 622020 |
將No. | 1~60,62~720 | 的R3取代為 | D73 | 者設為 | No. | 622021 | ~ | 622739 |
將No. | 1~61,63~720 | 的R3取代為 | D74 | 者設為 | No. | 622740 | ~ | 623458 |
將No. | 1~62,64~720 | 的R3取代為 | D75 | 者設為 | No. | 623459 | ~ | 624177 |
將No. | 1~63,65~720 | 的R3取代為 | D76 | 者設為 | No. | 624178 | ~ | 624896 |
將No. | 1~64,66~720 | 的R3取代為 | D77 | 者設為 | No. | 624897 | ~ | 625615 |
將No. | 1~65,67~720 | 的R3取代為 | D78 | 者設為 | No. | 625616 | ~ | 626334 |
將No. | 1~66,68~720 | 的R3取代為 | D79 | 者設為 | No. | 626335 | ~ | 627053 |
將No. | 1~67,69~720 | 的R3取代為 | D80 | 者設為 | No. | 627054 | ~ | 627772 |
將No. | 1~68,70~720 | 的R3取代為 | D81 | 者設為 | No. | 627773 | ~ | 628491 |
將No. | 1~69,71~720 | 的R3取代為 | D82 | 者設為 | No. | 628492 | ~ | 629210 |
將No. | 1~70,72~720 | 的R3取代為 | D83 | 者設為 | No. | 629211 | ~ | 629929 |
將No. | 1~71,73~720 | 的R3取代為 | D84 | 者設為 | No. | 629930 | ~ | 630648 |
將No. | 1~72,74~720 | 的R3取代為 | D85 | 者設為 | No. | 630649 | ~ | 631367 |
將No. | 1~73,75~720 | 的R3取代為 | D86 | 者設為 | No. | 631368 | ~ | 632086 |
將No. | 1~74,76~720 | 的R3取代為 | D87 | 者設為 | No. | 632087 | ~ | 632805 |
將No. | 1~75,77~720 | 的R3取代為 | D88 | 者設為 | No. | 632806 | ~ | 633524 |
將No. | 1~76,78~720 | 的R3取代為 | D89 | 者設為 | No. | 633525 | ~ | 634243 |
將No. | 1~77,79~720 | 的R3取代為 | D90 | 者設為 | No. | 634244 | ~ | 634962 |
將No. | 1~78,80~720 | 的R3取代為 | D91 | 者設為 | No. | 634963 | ~ | 635681 |
將No. | 1~79,81~720 | 的R3取代為 | D92 | 者設為 | No. | 635682 | ~ | 636400 |
將No. | 1~80,82~720 | 的R3取代為 | D93 | 者設為 | No. | 636401 | ~ | 637119 |
將No. | 1~81,83~720 | 的R3取代為 | D94 | 者設為 | No. | 637120 | ~ | 637838 |
將No. | 1~82,84~720 | 的R3取代為 | D95 | 者設為 | No. | 637839 | ~ | 638557 |
將No. | 1~83,85~720 | 的R3取代為 | D96 | 者設為 | No. | 638558 | ~ | 639276 |
將No. | 1~84,86~720 | 的R3取代為 | D97 | 者設為 | No. | 639277 | ~ | 639995 |
將No. | 1~85,87~720 | 的R3取代為 | D98 | 者設為 | No. | 639996 | ~ | 640714 |
將No. | 1~86,88~720 | 的R3取代為 | D99 | 者設為 | No. | 640715 | ~ | 641433 |
將No. | 1~87,89~720 | 的R3取代為 | D100 | 者設為 | No. | 641434 | ~ | 642152 |
將No. | 1~88,90~720 | 的R3取代為 | D101 | 者設為 | No. | 642153 | ~ | 642871 |
將No. | 1~89,91~720 | 的R3取代為 | D102 | 者設為 | No. | 642872 | ~ | 643590 |
將No. | 1~90,92~720 | 的R3取代為 | D103 | 者設為 | No. | 643591 | ~ | 644309 |
將No. | 1~91,93~720 | 的R3取代為 | D104 | 者設為 | No. | 644310 | ~ | 645028 |
將No. | 1~92,94~720 | 的R3取代為 | D105 | 者設為 | No. | 645029 | ~ | 645747 |
將No. | 1~93,95~720 | 的R3取代為 | D106 | 者設為 | No. | 645748 | ~ | 646466 |
將No. | 1~94,96~720 | 的R3取代為 | D107 | 者設為 | No. | 646467 | ~ | 647185 |
將No. | 1~95,97~720 | 的R3取代為 | D108 | 者設為 | No. | 647186 | ~ | 647904 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D109 | 者設為 | No. | 647905 | ~ | 648624 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D110 | 者設為 | No. | 648625 | ~ | 649344 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D111 | 者設為 | No. | 649345 | ~ | 650064 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D112 | 者設為 | No. | 650065 | ~ | 650784 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D113 | 者設為 | No. | 650785 | ~ | 651504 |
將No. | 1~96,98~720 | 的R3取代為 | D114 | 者設為 | No. | 651505 | ~ | 652223 |
將No. | 1~97,99~720 | 的R3取代為 | D115 | 者設為 | No. | 652224 | ~ | 652942 |
將No. | 1~98,100~720 | 的R3取代為 | D116 | 者設為 | No. | 652943 | ~ | 653661 |
將No. | 1~99,101~720 | 的R3取代為 | D117 | 者設為 | No. | 653662 | ~ | 654380 |
將No. | 1~100,102~720 | 的R3取代為 | D118 | 者設為 | No. | 654381 | ~ | 655099 |
將No. | 1~101,103~720 | 的R3取代為 | D119 | 者設為 | No. | 655100 | ~ | 655818 |
將No. | 1~102,104~720 | 的R3取代為 | D120 | 者設為 | No. | 655819 | ~ | 656537 |
將No. | 1~103,105~720 | 的R3取代為 | D121 | 者設為 | No. | 656538 | ~ | 657256 |
將No. | 1~104,106~720 | 的R3取代為 | D122 | 者設為 | No. | 657257 | ~ | 657975 |
將No. | 1~105,107~720 | 的R3取代為 | D123 | 者設為 | No. | 657976 | ~ | 658694 |
將No. | 1~106,108~720 | 的R3取代為 | D124 | 者設為 | No. | 658695 | ~ | 659413 |
將No. | 1~107,109~720 | 的R3取代為 | D125 | 者設為 | No. | 659414 | ~ | 660132 |
將No. | 1~108,110~720 | 的R3取代為 | D126 | 者設為 | No. | 660133 | ~ | 660851 |
將No. | 1~109,111~720 | 的R3取代為 | D127 | 者設為 | No. | 660852 | ~ | 661570 |
將No. | 1~110,112~720 | 的R3取代為 | D128 | 者設為 | No. | 661571 | ~ | 662289 |
將No. | 1~111,113~720 | 的R3取代為 | D129 | 者設為 | No. | 662290 | ~ | 663008 |
將No. | 1~112,114~720 | 的R3取代為 | D130 | 者設為 | No. | 663009 | ~ | 663727 |
將No. | 1~113,115~720 | 的R3取代為 | D131 | 者設為 | No. | 663728 | ~ | 664446 |
將No. | 1~114,116~720 | 的R3取代為 | D132 | 者設為 | No. | 664447 | ~ | 665165 |
將No. | 1~115,117~720 | 的R3取代為 | D133 | 者設為 | No. | 665166 | ~ | 665884 |
將No. | 1~116,118~720 | 的R3取代為 | D134 | 者設為 | No. | 665885 | ~ | 666603 |
將No. | 1~117,119~720 | 的R3取代為 | D135 | 者設為 | No. | 666604 | ~ | 667322 |
將No. | 1~118,120~720 | 的R3取代為 | D136 | 者設為 | No. | 667323 | ~ | 668041 |
將No. | 1~119,121~720 | 的R3取代為 | D137 | 者設為 | No. | 668042 | ~ | 668760 |
將No. | 1~120,122~720 | 的R3取代為 | D138 | 者設為 | No. | 668761 | ~ | 669479 |
將No. | 1~121,123~720 | 的R3取代為 | D139 | 者設為 | No. | 669480 | ~ | 670198 |
將No. | 1~122,124~720 | 的R3取代為 | D140 | 者設為 | No. | 670199 | ~ | 670917 |
將No. | 1~123,125~720 | 的R3取代為 | D141 | 者設為 | No. | 670918 | ~ | 671636 |
將No. | 1~124,126~720 | 的R3取代為 | D142 | 者設為 | No. | 671637 | ~ | 672355 |
將No. | 1~125,127~720 | 的R3取代為 | D143 | 者設為 | No. | 672356 | ~ | 673074 |
將No. | 1~126,128~720 | 的R3取代為 | D144 | 者設為 | No. | 673075 | ~ | 673793 |
將No. | 1~127,129~720 | 的R3取代為 | D145 | 者設為 | No. | 673794 | ~ | 674512 |
將No. | 1~128,130~720 | 的R3取代為 | D146 | 者設為 | No. | 674513 | ~ | 675231 |
將No. | 1~129,131~720 | 的R3取代為 | D147 | 者設為 | No. | 675232 | ~ | 675950 |
將No. | 1~130,132~720 | 的R3取代為 | D148 | 者設為 | No. | 675951 | ~ | 676669 |
將No. | 1~131,133~720 | 的R3取代為 | D149 | 者設為 | No. | 676670 | ~ | 677388 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D150 | 者設為 | No. | 677389 | ~ | 678108 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D151 | 者設為 | No. | 678109 | ~ | 678828 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D152 | 者設為 | No. | 678829 | ~ | 679548 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D153 | 者設為 | No. | 679549 | ~ | 680268 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D154 | 者設為 | No. | 680269 | ~ | 680988 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D155 | 者設為 | No. | 680989 | ~ | 681708 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D156 | 者設為 | No. | 681709 | ~ | 682428 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D157 | 者設為 | No. | 682429 | ~ | 683148 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D158 | 者設為 | No. | 683149 | ~ | 683868 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D159 | 者設為 | No. | 683869 | ~ | 684588 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D160 | 者設為 | No. | 684589 | ~ | 685308 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D161 | 者設為 | No. | 685309 | ~ | 686028 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D162 | 者設為 | No. | 686029 | ~ | 686748 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D163 | 者設為 | No. | 686749 | ~ | 687468 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D164 | 者設為 | No. | 687469 | ~ | 688188 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D165 | 者設為 | No. | 688189 | ~ | 688908 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D166 | 者設為 | No. | 688909 | ~ | 689628 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D167 | 者設為 | No. | 689629 | ~ | 690348 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D168 | 者設為 | No. | 690349 | ~ | 691068 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D169 | 者設為 | No. | 691069 | ~ | 691788 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D170 | 者設為 | No. | 691789 | ~ | 692508 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D171 | 者設為 | No. | 692509 | ~ | 693228 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D172 | 者設為 | No. | 693229 | ~ | 693948 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D173 | 者設為 | No. | 693949 | ~ | 694668 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D174 | 者設為 | No. | 694669 | ~ | 695388 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D175 | 者設為 | No. | 695389 | ~ | 696108 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D176 | 者設為 | No. | 696109 | ~ | 696828 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D177 | 者設為 | No. | 696829 | ~ | 697548 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D178 | 者設為 | No. | 697549 | ~ | 698268 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D179 | 者設為 | No. | 698269 | ~ | 698988 |
將No. | 1~132,134~720 | 的R3取代為 | D180 | 者設為 | No. | 698989 | ~ | 699707 |
將No. | 1~133,135~720 | 的R3取代為 | D181 | 者設為 | No. | 699708 | ~ | 700426 |
將No. | 1~134,136~720 | 的R3取代為 | D182 | 者設為 | No. | 700427 | ~ | 701145 |
將No. | 1~135,137~720 | 的R3取代為 | D183 | 者設為 | No. | 701146 | ~ | 701864 |
將No. | 1~136,138~720 | 的R3取代為 | D184 | 者設為 | No. | 701865 | ~ | 702583 |
將No. | 1~137,139~720 | 的R3取代為 | D185 | 者設為 | No. | 702584 | ~ | 703302 |
將No. | 1~138,140~720 | 的R3取代為 | D186 | 者設為 | No. | 703303 | ~ | 704021 |
將No. | 1~139,141~720 | 的R3取代為 | D187 | 者設為 | No. | 704022 | ~ | 704740 |
將No. | 1~140,142~720 | 的R3取代為 | D188 | 者設為 | No. | 704741 | ~ | 705459 |
將No. | 1~141,143~720 | 的R3取代為 | D189 | 者設為 | No. | 705460 | ~ | 706178 |
將No. | 1~142,144~720 | 的R3取代為 | D190 | 者設為 | No. | 706179 | ~ | 706897 |
將No. | 1~143,145~720 | 的R3取代為 | D191 | 者設為 | No. | 706898 | ~ | 707616 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D192 | 者設為 | No. | 707617 | ~ | 708336 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D193 | 者設為 | No. | 708337 | ~ | 709056 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D194 | 者設為 | No. | 709057 | ~ | 709776 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D195 | 者設為 | No. | 709777 | ~ | 710496 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D196 | 者設為 | No. | 710497 | ~ | 711216 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D197 | 者設為 | No. | 711217 | ~ | 711936 |
將No. | 1~144,146~720 | 的R3取代為 | D198 | 者設為 | No. | 711937 | ~ | 712655 |
將No. | 1~145,147~720 | 的R3取代為 | D199 | 者設為 | No. | 712656 | ~ | 713374 |
將No. | 1~146,148~720 | 的R3取代為 | D200 | 者設為 | No. | 713375 | ~ | 714093 |
將No. | 1~147,149~720 | 的R3取代為 | D201 | 者設為 | No. | 714094 | ~ | 714812 |
將No. | 1~148,150~720 | 的R3取代為 | D202 | 者設為 | No. | 714813 | ~ | 715531 |
將No. | 1~149,151~720 | 的R3取代為 | D203 | 者設為 | No. | 715532 | ~ | 716250 |
將No. | 1~150,152~720 | 的R3取代為 | D204 | 者設為 | No. | 716251 | ~ | 716969 |
將No. | 1~151,153~720 | 的R3取代為 | D205 | 者設為 | No. | 716970 | ~ | 717688 |
將No. | 1~152,154~720 | 的R3取代為 | D206 | 者設為 | No. | 717689 | ~ | 718407 |
將No. | 1~153,155~720 | 的R3取代為 | D207 | 者設為 | No. | 718408 | ~ | 719126 |
將No. | 1~154,156~720 | 的R3取代為 | D208 | 者設為 | No. | 719127 | ~ | 719845 |
將No. | 1~155,157~720 | 的R3取代為 | D209 | 者設為 | No. | 719846 | ~ | 720564 |
將No. | 1~156,158~720 | 的R3取代為 | D210 | 者設為 | No. | 720565 | ~ | 721283 |
將No. | 1~157,159~720 | 的R3取代為 | D211 | 者設為 | No. | 721284 | ~ | 722002 |
將No. | 1~158,160~720 | 的R3取代為 | D212 | 者設為 | No. | 722003 | ~ | 722721 |
將No. | 1~159,161~720 | 的R3取代為 | D213 | 者設為 | No. | 722722 | ~ | 723440 |
將No. | 1~160,162~720 | 的R3取代為 | D214 | 者設為 | No. | 723441 | ~ | 724159 |
將No. | 1~161,163~720 | 的R3取代為 | D215 | 者設為 | No. | 724160 | ~ | 724878 |
將No. | 1~162,164~720 | 的R3取代為 | D216 | 者設為 | No. | 724879 | ~ | 725597 |
將No. | 1~163,165~720 | 的R3取代為 | D217 | 者設為 | No. | 725598 | ~ | 726316 |
將No. | 1~164,166~720 | 的R3取代為 | D218 | 者設為 | No. | 726317 | ~ | 727035 |
將No. | 1~165,167~720 | 的R3取代為 | D219 | 者設為 | No. | 727036 | ~ | 727754 |
將No. | 1~166,168~720 | 的R3取代為 | D220 | 者設為 | No. | 727755 | ~ | 728473 |
將No. | 1~167,169~720 | 的R3取代為 | D221 | 者設為 | No. | 728474 | ~ | 729192 |
將No. | 1~168,170~720 | 的R3取代為 | D222 | 者設為 | No. | 729193 | ~ | 729911 |
將No. | 1~169,171~720 | 的R3取代為 | D223 | 者設為 | No. | 729912 | ~ | 730630 |
將No. | 1~170,172~720 | 的R3取代為 | D224 | 者設為 | No. | 730631 | ~ | 731349 |
將No. | 1~171,173~720 | 的R3取代為 | D225 | 者設為 | No. | 731350 | ~ | 732068 |
將No. | 1~172,174~720 | 的R3取代為 | D226 | 者設為 | No. | 732069 | ~ | 732787 |
將No. | 1~173,175~720 | 的R3取代為 | D227 | 者設為 | No. | 732788 | ~ | 733506 |
將No. | 1~174,176~720 | 的R3取代為 | D228 | 者設為 | No. | 733507 | ~ | 734225 |
將No. | 1~175,177~720 | 的R3取代為 | D229 | 者設為 | No. | 734226 | ~ | 734944 |
將No. | 1~176,178~720 | 的R3取代為 | D230 | 者設為 | No. | 734945 | ~ | 735663 |
將No. | 1~177,179~720 | 的R3取代為 | D231 | 者設為 | No. | 735664 | ~ | 736382 |
將No. | 1~178,180~720 | 的R3取代為 | D232 | 者設為 | No. | 736383 | ~ | 737101 |
將No. | 1~179,181~720 | 的R3取代為 | D233 | 者設為 | No. | 737102 | ~ | 737820 |
將No. | 1~180,182~720 | 的R3取代為 | D234 | 者設為 | No. | 737821 | ~ | 738539 |
將No. | 1~181,183~720 | 的R3取代為 | D235 | 者設為 | No. | 738540 | ~ | 739258 |
將No. | 1~182,184~720 | 的R3取代為 | D236 | 者設為 | No. | 739259 | ~ | 739977 |
將No. | 1~183,185~720 | 的R3取代為 | D237 | 者設為 | No. | 739978 | ~ | 740696 |
將No. | 1~184,186~720 | 的R3取代為 | D238 | 者設為 | No. | 740697 | ~ | 741415 |
將No. | 1~185,187~720 | 的R3取代為 | D239 | 者設為 | No. | 741416 | ~ | 742134 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D240 | 者設為 | No. | 742135 | ~ | 742854 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D241 | 者設為 | No. | 742855 | ~ | 743574 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D242 | 者設為 | No. | 743575 | ~ | 744294 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D243 | 者設為 | No. | 744295 | ~ | 745014 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D244 | 者設為 | No. | 745015 | ~ | 745734 |
將No. | 1~186,188~720 | 的R3取代為 | D245 | 者設為 | No. | 745735 | ~ | 746453 |
將No. | 1~187,189~720 | 的R3取代為 | D246 | 者設為 | No. | 746454 | ~ | 747172 |
將No. | 1~188,190~720 | 的R3取代為 | D247 | 者設為 | No. | 747173 | ~ | 747891 |
將No. | 1~189,191~720 | 的R3取代為 | D248 | 者設為 | No. | 747892 | ~ | 748610 |
將No. | 1~190,192~720 | 的R3取代為 | D249 | 者設為 | No. | 748611 | ~ | 749329 |
將No. | 1~191,193~720 | 的R3取代為 | D250 | 者設為 | No. | 749330 | ~ | 750048 |
將No. | 1~192,194~720 | 的R3取代為 | D251 | 者設為 | No. | 750049 | ~ | 750767 |
將No. | 1~193,195~720 | 的R3取代為 | D252 | 者設為 | No. | 750768 | ~ | 751486 |
將No. | 1~194,196~720 | 的R3取代為 | D253 | 者設為 | No. | 751487 | ~ | 752205 |
將No. | 1~195,197~720 | 的R3取代為 | D254 | 者設為 | No. | 752206 | ~ | 752924 |
將No. | 1~196,198~720 | 的R3取代為 | D255 | 者設為 | No. | 752925 | ~ | 753643 |
將No. | 1~197,199~720 | 的R3取代為 | D256 | 者設為 | No. | 753644 | ~ | 754362 |
將No. | 1~198,200~720 | 的R3取代為 | D257 | 者設為 | No. | 754363 | ~ | 755081 |
將No. | 1~199,201~720 | 的R3取代為 | D258 | 者設為 | No. | 755082 | ~ | 755800 |
將No. | 1~200,202~720 | 的R3取代為 | D259 | 者設為 | No. | 755801 | ~ | 756519 |
將No. | 1~201,203~720 | 的R3取代為 | D260 | 者設為 | No. | 756520 | ~ | 757238 |
將No. | 1~202,204~720 | 的R3取代為 | D261 | 者設為 | No. | 757239 | ~ | 757957 |
將No. | 1~203,205~720 | 的R3取代為 | D262 | 者設為 | No. | 757958 | ~ | 758676 |
將No. | 1~204,206~720 | 的R3取代為 | D263 | 者設為 | No. | 758677 | ~ | 759395 |
將No. | 1~205,207~720 | 的R3取代為 | D264 | 者設為 | No. | 759396 | ~ | 760114 |
將No. | 1~206,208~720 | 的R3取代為 | D265 | 者設為 | No. | 760115 | ~ | 760833 |
將No. | 1~207,209~720 | 的R3取代為 | D266 | 者設為 | No. | 760834 | ~ | 761552 |
將No. | 1~208,210~720 | 的R3取代為 | D267 | 者設為 | No. | 761553 | ~ | 762271 |
將No. | 1~209,211~720 | 的R3取代為 | D268 | 者設為 | No. | 762272 | ~ | 762990 |
將No. | 1~210,212~720 | 的R3取代為 | D269 | 者設為 | No. | 762991 | ~ | 763709 |
將No. | 1~211,213~720 | 的R3取代為 | D270 | 者設為 | No. | 763710 | ~ | 764428 |
將No. | 1~212,214~720 | 的R3取代為 | D271 | 者設為 | No. | 764429 | ~ | 765147 |
將No. | 1~213,215~720 | 的R3取代為 | D272 | 者設為 | No. | 765148 | ~ | 765866 |
將No. | 1~214,216~720 | 的R3取代為 | D273 | 者設為 | No. | 765867 | ~ | 766585 |
將No. | 1~215,217~720 | 的R3取代為 | D274 | 者設為 | No. | 766586 | ~ | 767304 |
將No. | 1~216,218~720 | 的R3取代為 | D275 | 者設為 | No. | 767305 | ~ | 768023 |
將No. | 1~217,219~720 | 的R3取代為 | D276 | 者設為 | No. | 768024 | ~ | 768742 |
將No. | 1~218,220~720 | 的R3取代為 | D277 | 者設為 | No. | 768743 | ~ | 769461 |
將No. | 1~219,221~720 | 的R3取代為 | D278 | 者設為 | No. | 769462 | ~ | 770180 |
將No. | 1~220,222~720 | 的R3取代為 | D279 | 者設為 | No. | 770181 | ~ | 770899 |
將No. | 1~221,223~720 | 的R3取代為 | D280 | 者設為 | No. | 770900 | ~ | 771618 |
將No. | 1~222,224~720 | 的R3取代為 | D281 | 者設為 | No. | 771619 | ~ | 772337 |
將No. | 1~223,225~720 | 的R3取代為 | D282 | 者設為 | No. | 772338 | ~ | 773056 |
將No. | 1~224,226~720 | 的R3取代為 | D283 | 者設為 | No. | 773057 | ~ | 773775 |
將No. | 1~225,227~720 | 的R3取代為 | D284 | 者設為 | No. | 773776 | ~ | 774494 |
將No. | 1~226,228~720 | 的R3取代為 | D285 | 者設為 | No. | 774495 | ~ | 775213 |
將No. | 1~227,229~720 | 的R3取代為 | D286 | 者設為 | No. | 775214 | ~ | 775932 |
將No. | 1~228,230~720 | 的R3取代為 | D287 | 者設為 | No. | 775933 | ~ | 776651 |
將No. | 1~229,231~720 | 的R3取代為 | D288 | 者設為 | No. | 776652 | ~ | 777370 |
將No. | 1~230,232~720 | 的R3取代為 | D289 | 者設為 | No. | 777371 | ~ | 778089 |
將No. | 1~231,233~720 | 的R3取代為 | D290 | 者設為 | No. | 778090 | ~ | 778808 |
將No. | 1~232,234~720 | 的R3取代為 | D291 | 者設為 | No. | 778809 | ~ | 779527 |
將No. | 1~233,235~720 | 的R3取代為 | D292 | 者設為 | No. | 779528 | ~ | 780246 |
將No. | 1~234,236~720 | 的R3取代為 | D293 | 者設為 | No. | 780247 | ~ | 780965 |
將No. | 1~235,237~720 | 的R3取代為 | D294 | 者設為 | No. | 780966 | ~ | 781684 |
將No. | 1~236,238~720 | 的R3取代為 | D295 | 者設為 | No. | 781685 | ~ | 782403 |
將No. | 1~237,239~720 | 的R3取代為 | D296 | 者設為 | No. | 782404 | ~ | 783122 |
將No. | 1~238,240~720 | 的R3取代為 | D297 | 者設為 | No. | 783123 | ~ | 783841 |
將No. | 1~239,241~720 | 的R3取代為 | D298 | 者設為 | No. | 783842 | ~ | 784560 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D299 | 者設為 | No. | 784561 | ~ | 785280 |
將No. | 1~240,242~720 | 的R3取代為 | D300 | 者設為 | No. | 785281 | ~ | 785999 |
將No. | 1~241,243~720 | 的R3取代為 | D301 | 者設為 | No. | 786000 | ~ | 786718 |
將No. | 1~242,244~720 | 的R3取代為 | D302 | 者設為 | No. | 786719 | ~ | 787437 |
將No. | 1~243,245~720 | 的R3取代為 | D303 | 者設為 | No. | 787438 | ~ | 788156 |
將No. | 1~244,246~720 | 的R3取代為 | D304 | 者設為 | No. | 788157 | ~ | 788875 |
將No. | 1~245,247~720 | 的R3取代為 | D305 | 者設為 | No. | 788876 | ~ | 789594 |
將No. | 1~246,248~720 | 的R3取代為 | D306 | 者設為 | No. | 789595 | ~ | 790313 |
將No. | 1~247,249~720 | 的R3取代為 | D307 | 者設為 | No. | 790314 | ~ | 791032 |
將No. | 1~248,250~720 | 的R3取代為 | D308 | 者設為 | No. | 791033 | ~ | 791751 |
將No. | 1~249,251~720 | 的R3取代為 | D309 | 者設為 | No. | 791752 | ~ | 792470 |
將No. | 1~250,252~720 | 的R3取代為 | D310 | 者設為 | No. | 792471 | ~ | 793189 |
將No. | 1~251,253~720 | 的R3取代為 | D311 | 者設為 | No. | 793190 | ~ | 793908 |
將No. | 1~252,254~720 | 的R3取代為 | D312 | 者設為 | No. | 793909 | ~ | 794627 |
將No. | 1~253,255~720 | 的R3取代為 | D313 | 者設為 | No. | 794628 | ~ | 795346 |
將No. | 1~254,256~720 | 的R3取代為 | D314 | 者設為 | No. | 795347 | ~ | 796065 |
將No. | 1~255,257~720 | 的R3取代為 | D315 | 者設為 | No. | 796066 | ~ | 796784 |
將No. | 1~256,258~720 | 的R3取代為 | D316 | 者設為 | No. | 796785 | ~ | 797503 |
將No. | 1~257,259~720 | 的R3取代為 | D317 | 者設為 | No. | 797504 | ~ | 798222 |
將No. | 1~258,260~720 | 的R3取代為 | D318 | 者設為 | No. | 798223 | ~ | 798941 |
將No. | 1~259,261~720 | 的R3取代為 | D319 | 者設為 | No. | 798942 | ~ | 799660 |
將No. | 1~260,262~720 | 的R3取代為 | D320 | 者設為 | No. | 799661 | ~ | 800379 |
將No. | 1~261,263~720 | 的R3取代為 | D321 | 者設為 | No. | 800380 | ~ | 801098 |
將No. | 1~262,264~720 | 的R3取代為 | D322 | 者設為 | No. | 801099 | ~ | 801817 |
將No. | 1~263,265~720 | 的R3取代為 | D323 | 者設為 | No. | 801818 | ~ | 802536 |
將No. | 1~264,266~720 | 的R3取代為 | D324 | 者設為 | No. | 802537 | ~ | 803255 |
將No. | 1~265,267~720 | 的R3取代為 | D325 | 者設為 | No. | 803256 | ~ | 803974 |
將No. | 1~266,268~720 | 的R3取代為 | D326 | 者設為 | No. | 803975 | ~ | 804693 |
將No. | 1~267,269~720 | 的R3取代為 | D327 | 者設為 | No. | 804694 | ~ | 805412 |
將No. | 1~268,270~720 | 的R3取代為 | D328 | 者設為 | No. | 805413 | ~ | 806131 |
將No. | 1~269,271~720 | 的R3取代為 | D329 | 者設為 | No. | 806132 | ~ | 806850 |
將No. | 1~270,272~720 | 的R3取代為 | D330 | 者設為 | No. | 806851 | ~ | 807569 |
將No. | 1~271,273~720 | 的R3取代為 | D331 | 者設為 | No. | 807570 | ~ | 808288 |
將No. | 1~272,274~720 | 的R3取代為 | D332 | 者設為 | No. | 808289 | ~ | 809007 |
將No. | 1~273,275~720 | 的R3取代為 | D333 | 者設為 | No. | 809008 | ~ | 809726 |
將No. | 1~274,276~720 | 的R3取代為 | D334 | 者設為 | No. | 809727 | ~ | 810445 |
將No. | 1~275,277~720 | 的R3取代為 | D335 | 者設為 | No. | 810446 | ~ | 811164 |
將No. | 1~276,278~720 | 的R3取代為 | D336 | 者設為 | No. | 811165 | ~ | 811883 |
將No. | 1~277,279~720 | 的R3取代為 | D337 | 者設為 | No. | 811884 | ~ | 812602 |
將No. | 1~278,280~720 | 的R3取代為 | D338 | 者設為 | No. | 812603 | ~ | 813321 |
將No. | 1~279,281~720 | 的R3取代為 | D339 | 者設為 | No. | 813322 | ~ | 814040 |
將No. | 1~280,282~720 | 的R3取代為 | D340 | 者設為 | No. | 814041 | ~ | 814759 |
將No. | 1~281,283~720 | 的R3取代為 | D341 | 者設為 | No. | 814760 | ~ | 815478 |
將No. | 1~282,284~720 | 的R3取代為 | D342 | 者設為 | No. | 815479 | ~ | 816197 |
將No. | 1~283,285~720 | 的R3取代為 | D343 | 者設為 | No. | 816198 | ~ | 816916 |
將No. | 1~284,286~720 | 的R3取代為 | D344 | 者設為 | No. | 816917 | ~ | 817635 |
將No. | 1~285,287~720 | 的R3取代為 | D345 | 者設為 | No. | 817636 | ~ | 818354 |
將No. | 1~286,288~720 | 的R3取代為 | D346 | 者設為 | No. | 818355 | ~ | 819073 |
將No. | 1~287,289~720 | 的R3取代為 | D347 | 者設為 | No. | 819074 | ~ | 819792 |
將No. | 1~288,290~720 | 的R3取代為 | D348 | 者設為 | No. | 819793 | ~ | 820511 |
將No. | 1~289,291~720 | 的R3取代為 | D349 | 者設為 | No. | 820512 | ~ | 821230 |
將No. | 1~290,292~720 | 的R3取代為 | D350 | 者設為 | No. | 821231 | ~ | 821949 |
將No. | 1~291,293~720 | 的R3取代為 | D351 | 者設為 | No. | 821950 | ~ | 822668 |
將No. | 1~292,294~720 | 的R3取代為 | D352 | 者設為 | No. | 822669 | ~ | 823387 |
將No. | 1~293,295~720 | 的R3取代為 | D353 | 者設為 | No. | 823388 | ~ | 824106 |
將No. | 1~294,296~720 | 的R3取代為 | D354 | 者設為 | No. | 824107 | ~ | 824825 |
將No. | 1~295,297~720 | 的R3取代為 | D355 | 者設為 | No. | 824826 | ~ | 825544 |
將No. | 1~296,298~720 | 的R3取代為 | D356 | 者設為 | No. | 825545 | ~ | 826263 |
將No. | 1~297,299~720 | 的R3取代為 | D357 | 者設為 | No. | 826264 | ~ | 826982 |
將No. | 1~298,300~720 | 的R3取代為 | D358 | 者設為 | No. | 826983 | ~ | 827701 |
將No. | 1~299,301~720 | 的R3取代為 | D359 | 者設為 | No. | 827702 | ~ | 828420 |
將No. | 1~300,302~720 | 的R3取代為 | D360 | 者設為 | No. | 828421 | ~ | 829139 |
將No. | 1~301,303~720 | 的R3取代為 | D361 | 者設為 | No. | 829140 | ~ | 829858 |
將No. | 1~302,304~720 | 的R3取代為 | D362 | 者設為 | No. | 829859 | ~ | 830577 |
將No. | 1~303,305~720 | 的R3取代為 | D363 | 者設為 | No. | 830578 | ~ | 831296 |
將No. | 1~304,306~720 | 的R3取代為 | D364 | 者設為 | No. | 831297 | ~ | 832015 |
將No. | 1~305,307~720 | 的R3取代為 | D365 | 者設為 | No. | 832016 | ~ | 832734 |
將No. | 1~306,308~720 | 的R3取代為 | D366 | 者設為 | No. | 832735 | ~ | 833453 |
將No. | 1~307,309~720 | 的R3取代為 | D367 | 者設為 | No. | 833454 | ~ | 834172 |
將No. | 1~308,310~720 | 的R3取代為 | D368 | 者設為 | No. | 834173 | ~ | 834891 |
將No. | 1~309,311~720 | 的R3取代為 | D369 | 者設為 | No. | 834892 | ~ | 835610 |
將No. | 1~310,312~720 | 的R3取代為 | D370 | 者設為 | No. | 835611 | ~ | 836329 |
將No. | 1~311,313~720 | 的R3取代為 | D371 | 者設為 | No. | 836330 | ~ | 837048 |
將No. | 1~312,314~720 | 的R3取代為 | D372 | 者設為 | No. | 837049 | ~ | 837767 |
將No. | 1~313,315~720 | 的R3取代為 | D373 | 者設為 | No. | 837768 | ~ | 838486 |
將No. | 1~314,316~720 | 的R3取代為 | D374 | 者設為 | No. | 838487 | ~ | 839205 |
將No. | 1~315,317~720 | 的R3取代為 | D375 | 者設為 | No. | 839206 | ~ | 839924 |
將No. | 1~316,318~720 | 的R3取代為 | D376 | 者設為 | No. | 839925 | ~ | 840643 |
將No. | 1~317,319~720 | 的R3取代為 | D377 | 者設為 | No. | 840644 | ~ | 841362 |
將No. | 1~318,320~720 | 的R3取代為 | D378 | 者設為 | No. | 841363 | ~ | 842081 |
將No. | 1~319,321~720 | 的R3取代為 | D379 | 者設為 | No. | 842082 | ~ | 842800 |
將No. | 1~320,322~720 | 的R3取代為 | D380 | 者設為 | No. | 842801 | ~ | 843519 |
將No. | 1~321,323~720 | 的R3取代為 | D381 | 者設為 | No. | 843520 | ~ | 844238 |
將No. | 1~322,324~720 | 的R3取代為 | D382 | 者設為 | No. | 844239 | ~ | 844957 |
將No. | 1~323,325~720 | 的R3取代為 | D383 | 者設為 | No. | 844958 | ~ | 845676 |
將No. | 1~324,326~720 | 的R3取代為 | D384 | 者設為 | No. | 845677 | ~ | 846395 |
將No. | 1~325,327~720 | 的R3取代為 | D385 | 者設為 | No. | 846396 | ~ | 847114 |
將No. | 1~326,328~720 | 的R3取代為 | D386 | 者設為 | No. | 847115 | ~ | 847833 |
將No. | 1~327,329~720 | 的R3取代為 | D387 | 者設為 | No. | 847834 | ~ | 848552 |
將No. | 1~328,330~720 | 的R3取代為 | D388 | 者設為 | No. | 848553 | ~ | 849271 |
將No. | 1~329,331~720 | 的R3取代為 | D389 | 者設為 | No. | 849272 | ~ | 849990 |
將No. | 1~330,332~720 | 的R3取代為 | D390 | 者設為 | No. | 849991 | ~ | 850709 |
將No. | 1~331,333~720 | 的R3取代為 | D391 | 者設為 | No. | 850710 | ~ | 851428 |
將No. | 1~332,334~720 | 的R3取代為 | D392 | 者設為 | No. | 851429 | ~ | 852147 |
將No. | 1~333,335~720 | 的R3取代為 | D393 | 者設為 | No. | 852148 | ~ | 852866 |
將No. | 1~334,336~720 | 的R3取代為 | D394 | 者設為 | No. | 852867 | ~ | 853585 |
將No. | 1~335,337~720 | 的R3取代為 | D395 | 者設為 | No. | 853586 | ~ | 854304 |
將No. | 1~336,338~720 | 的R3取代為 | D396 | 者設為 | No. | 854305 | ~ | 855023 |
將No. | 1~337,339~720 | 的R3取代為 | D397 | 者設為 | No. | 855024 | ~ | 855742 |
將No. | 1~338,340~720 | 的R3取代為 | D398 | 者設為 | No. | 855743 | ~ | 856461 |
將No. | 1~339,341~720 | 的R3取代為 | D399 | 者設為 | No. | 856462 | ~ | 857180 |
將No. | 1~340,342~720 | 的R3取代為 | D400 | 者設為 | No. | 857181 | ~ | 857899 |
將No. | 1~341,343~720 | 的R3取代為 | D401 | 者設為 | No. | 857900 | ~ | 858618 |
將No. | 1~342,344~720 | 的R3取代為 | D402 | 者設為 | No. | 858619 | ~ | 859337 |
將No. | 1~343,345~720 | 的R3取代為 | D403 | 者設為 | No. | 859338 | ~ | 860056 |
將No. | 1~344,346~720 | 的R3取代為 | D404 | 者設為 | No. | 860057 | ~ | 860775 |
將No. | 1~345,347~720 | 的R3取代為 | D405 | 者設為 | No. | 860776 | ~ | 861494 |
將No. | 1~346,348~720 | 的R3取代為 | D406 | 者設為 | No. | 861495 | ~ | 862213 |
將No. | 1~347,349~720 | 的R3取代為 | D407 | 者設為 | No. | 862214 | ~ | 862932 |
將No. | 1~348,350~720 | 的R3取代為 | D408 | 者設為 | No. | 862933 | ~ | 863651 |
將No. | 1~349,351~720 | 的R3取代為 | D409 | 者設為 | No. | 863652 | ~ | 864370 |
將No. | 1~350,352~720 | 的R3取代為 | D410 | 者設為 | No. | 864371 | ~ | 865089 |
將No. | 1~351,353~720 | 的R3取代為 | D411 | 者設為 | No. | 865090 | ~ | 865808 |
將No. | 1~352,354~720 | 的R3取代為 | D412 | 者設為 | No. | 865809 | ~ | 866527 |
將No. | 1~353,355~720 | 的R3取代為 | D413 | 者設為 | No. | 866528 | ~ | 867246 |
將No. | 1~354,356~720 | 的R3取代為 | D414 | 者設為 | No. | 867247 | ~ | 867965 |
將No. | 1~355,357~720 | 的R3取代為 | D415 | 者設為 | No. | 867966 | ~ | 868684 |
將No. | 1~356,358~720 | 的R3取代為 | D416 | 者設為 | No. | 868685 | ~ | 869403 |
將No. | 1~357,359~720 | 的R3取代為 | D417 | 者設為 | No. | 869404 | ~ | 870122 |
將No. | 1~358,360~720 | 的R3取代為 | D418 | 者設為 | No. | 870123 | ~ | 870841 |
將No. | 1~359,361~720 | 的R3取代為 | D419 | 者設為 | No. | 870842 | ~ | 871560 |
將No. | 1~360,362~720 | 的R3取代為 | D420 | 者設為 | No. | 871561 | ~ | 872279 |
將No. | 1~361,363~720 | 的R3取代為 | D421 | 者設為 | No. | 872280 | ~ | 872998 |
將No. | 1~362,364~720 | 的R3取代為 | D422 | 者設為 | No. | 872999 | ~ | 873717 |
將No. | 1~363,365~720 | 的R3取代為 | D423 | 者設為 | No. | 873718 | ~ | 874436 |
將No. | 1~364,366~720 | 的R3取代為 | D424 | 者設為 | No. | 874437 | ~ | 875155 |
將No. | 1~365,367~720 | 的R3取代為 | D425 | 者設為 | No. | 875156 | ~ | 875874 |
將No. | 1~366,368~720 | 的R3取代為 | D426 | 者設為 | No. | 875875 | ~ | 876593 |
將No. | 1~367,369~720 | 的R3取代為 | D427 | 者設為 | No. | 876594 | ~ | 877312 |
將No. | 1~368,370~720 | 的R3取代為 | D428 | 者設為 | No. | 877313 | ~ | 878031 |
將No. | 1~369,371~720 | 的R3取代為 | D429 | 者設為 | No. | 878032 | ~ | 878750 |
將No. | 1~370,372~720 | 的R3取代為 | D430 | 者設為 | No. | 878751 | ~ | 879469 |
將No. | 1~371,373~720 | 的R3取代為 | D431 | 者設為 | No. | 879470 | ~ | 880188 |
將No. | 1~372,374~720 | 的R3取代為 | D432 | 者設為 | No. | 880189 | ~ | 880907 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D433 | 者設為 | No. | 880908 | ~ | 881627 |
將No. | 1~373,375~720 | 的R3取代為 | D434 | 者設為 | No. | 881628 | ~ | 882346 |
將No. | 1~374,376~720 | 的R3取代為 | D435 | 者設為 | No. | 882347 | ~ | 883065 |
將No. | 1~375,377~720 | 的R3取代為 | D436 | 者設為 | No. | 883066 | ~ | 883784 |
將No. | 1~376,378~720 | 的R3取代為 | D437 | 者設為 | No. | 883785 | ~ | 884503 |
將No. | 1~377,379~720 | 的R3取代為 | D438 | 者設為 | No. | 884504 | ~ | 885222 |
將No. | 1~378,380~720 | 的R3取代為 | D439 | 者設為 | No. | 885223 | ~ | 885941 |
將No. | 1~379,381~720 | 的R3取代為 | D440 | 者設為 | No. | 885942 | ~ | 886660 |
將No. | 1~380,382~720 | 的R3取代為 | D441 | 者設為 | No. | 886661 | ~ | 887379 |
將No. | 1~381,383~720 | 的R3取代為 | D442 | 者設為 | No. | 887380 | ~ | 888098 |
將No. | 1~382,384~720 | 的R3取代為 | D443 | 者設為 | No. | 888099 | ~ | 888817 |
將No. | 1~383,385~720 | 的R3取代為 | D444 | 者設為 | No. | 888818 | ~ | 889536 |
將No. | 1~384,386~720 | 的R3取代為 | D445 | 者設為 | No. | 889537 | ~ | 890255 |
將No. | 1~385,387~720 | 的R3取代為 | D446 | 者設為 | No. | 890256 | ~ | 890974 |
將No. | 1~386,388~720 | 的R3取代為 | D447 | 者設為 | No. | 890975 | ~ | 891693 |
將No. | 1~387,389~720 | 的R3取代為 | D448 | 者設為 | No. | 891694 | ~ | 892412 |
將No. | 1~388,390~720 | 的R3取代為 | D449 | 者設為 | No. | 892413 | ~ | 893131 |
將No. | 1~389,391~720 | 的R3取代為 | D450 | 者設為 | No. | 893132 | ~ | 893850 |
將No. | 1~390,392~720 | 的R3取代為 | D451 | 者設為 | No. | 893851 | ~ | 894569 |
將No. | 1~391,393~720 | 的R3取代為 | D452 | 者設為 | No. | 894570 | ~ | 895288 |
將No. | 1~392,394~720 | 的R3取代為 | D453 | 者設為 | No. | 895289 | ~ | 896007 |
將No. | 1~393,395~720 | 的R3取代為 | D454 | 者設為 | No. | 896008 | ~ | 896726 |
將No. | 1~394,396~720 | 的R3取代為 | D455 | 者設為 | No. | 896727 | ~ | 897445 |
將No. | 1~395,397~720 | 的R3取代為 | D456 | 者設為 | No. | 897446 | ~ | 898164 |
將No. | 1~396,398~720 | 的R3取代為 | D457 | 者設為 | No. | 898165 | ~ | 898883 |
將No. | 1~397,399~720 | 的R3取代為 | D458 | 者設為 | No. | 898884 | ~ | 899602 |
將No. | 1~398,400~720 | 的R3取代為 | D459 | 者設為 | No. | 899603 | ~ | 900321 |
將No. | 1~389,401~720 | 的R3取代為 | D460 | 者設為 | No. | 900322 | ~ | 901040 |
將No. | 1~400,402~720 | 的R3取代為 | D461 | 者設為 | No. | 901041 | ~ | 901759 |
將No. | 1~401,403~720 | 的R3取代為 | D462 | 者設為 | No. | 901760 | ~ | 902478 |
將No. | 1~402,404~720 | 的R3取代為 | D463 | 者設為 | No. | 902479 | ~ | 903197 |
將No. | 1~403,405~720 | 的R3取代為 | D464 | 者設為 | No. | 903198 | ~ | 903916 |
將No. | 1~404,406~720 | 的R3取代為 | D465 | 者設為 | No. | 903917 | ~ | 904635 |
將No. | 1~405,407~720 | 的R3取代為 | D466 | 者設為 | No. | 904636 | ~ | 905354 |
將No. | 1~406,408~720 | 的R3取代為 | D467 | 者設為 | No. | 905355 | ~ | 906073 |
將No. | 1~407,409~720 | 的R3取代為 | D468 | 者設為 | No. | 906074 | ~ | 906792 |
將No. | 1~408,410~720 | 的R3取代為 | D469 | 者設為 | No. | 906793 | ~ | 907511 |
將No. | 1~409,411~720 | 的R3取代為 | D470 | 者設為 | No. | 907512 | ~ | 908230 |
將No. | 1~410,412~720 | 的R3取代為 | D471 | 者設為 | No. | 908231 | ~ | 908949 |
將No. | 1~411,413~720 | 的R3取代為 | D472 | 者設為 | No. | 908950 | ~ | 909668 |
將No. | 1~412,414~720 | 的R3取代為 | D473 | 者設為 | No. | 909669 | ~ | 910387 |
將No. | 1~413,415~720 | 的R3取代為 | D474 | 者設為 | No. | 910388 | ~ | 911106 |
將No. | 1~414,416~720 | 的R3取代為 | D475 | 者設為 | No. | 911107 | ~ | 911825 |
將No. | 1~415,417~720 | 的R3取代為 | D476 | 者設為 | No. | 911826 | ~ | 912544 |
將No. | 1~416,418~720 | 的R3取代為 | D477 | 者設為 | No. | 912545 | ~ | 913263 |
將No. | 1~417,419~720 | 的R3取代為 | D478 | 者設為 | No. | 913264 | ~ | 913982 |
將No. | 1~418,420~720 | 的R3取代為 | D479 | 者設為 | No. | 913983 | ~ | 914701 |
將No. | 1~419,421~720 | 的R3取代為 | D480 | 者設為 | No. | 914702 | ~ | 915420 |
將No. | 1~420,422~720 | 的R3取代為 | D481 | 者設為 | No. | 915421 | ~ | 916139 |
將No. | 1~421,423~720 | 的R3取代為 | D482 | 者設為 | No. | 916140 | ~ | 916858 |
將No. | 1~422,424~720 | 的R3取代為 | D483 | 者設為 | No. | 916859 | ~ | 917577 |
將No. | 1~423,425~720 | 的R3取代為 | D484 | 者設為 | No. | 917578 | ~ | 918296 |
將No. | 1~424,426~720 | 的R3取代為 | D485 | 者設為 | No. | 918297 | ~ | 919015 |
將No. | 1~425,427~720 | 的R3取代為 | D486 | 者設為 | No. | 919016 | ~ | 919734 |
將No. | 1~426,428~720 | 的R3取代為 | D487 | 者設為 | No. | 919735 | ~ | 920453 |
將No. | 1~427,429~720 | 的R3取代為 | D488 | 者設為 | No. | 920454 | ~ | 921172 |
將No. | 1~428,430~720 | 的R3取代為 | D489 | 者設為 | No. | 921173 | ~ | 921891 |
將No. | 1~429,431~720 | 的R3取代為 | D490 | 者設為 | No. | 921892 | ~ | 922610 |
將No. | 1~430,432~720 | 的R3取代為 | D491 | 者設為 | No. | 922611 | ~ | 923329 |
將No. | 1~431,433~720 | 的R3取代為 | D492 | 者設為 | No. | 923330 | ~ | 924048 |
將No. | 1~432,434~720 | 的R3取代為 | D493 | 者設為 | No. | 924049 | ~ | 924767 |
將No. | 1~433,435~720 | 的R3取代為 | D494 | 者設為 | No. | 924768 | ~ | 925486 |
將No. | 1~434,436~720 | 的R3取代為 | D495 | 者設為 | No. | 925487 | ~ | 926205 |
將No. | 1~435,437~720 | 的R3取代為 | D496 | 者設為 | No. | 926206 | ~ | 926924 |
將No. | 1~436,438~720 | 的R3取代為 | D497 | 者設為 | No. | 926925 | ~ | 927643 |
將No. | 1~437,439~720 | 的R3取代為 | D498 | 者設為 | No. | 927644 | ~ | 928362 |
將No. | 1~438,440~720 | 的R3取代為 | D499 | 者設為 | No. | 928363 | ~ | 929081 |
將No. | 1~439,441~720 | 的R3取代為 | D500 | 者設為 | No. | 929082 | ~ | 929800 |
將No. | 1~440,442~720 | 的R3取代為 | D501 | 者設為 | No. | 929801 | ~ | 930519 |
將No. | 1~441,443~720 | 的R3取代為 | D502 | 者設為 | No. | 930520 | ~ | 931238 |
將No. | 1~442,444~720 | 的R3取代為 | D503 | 者設為 | No. | 931239 | ~ | 931957 |
將No. | 1~443,445~720 | 的R3取代為 | D504 | 者設為 | No. | 931958 | ~ | 932676 |
將No. | 1~444,446~720 | 的R3取代為 | D505 | 者設為 | No. | 932677 | ~ | 933395 |
將No. | 1~445,447~720 | 的R3取代為 | D506 | 者設為 | No. | 933396 | ~ | 934114 |
將No. | 1~446,448~720 | 的R3取代為 | D507 | 者設為 | No. | 934115 | ~ | 934833 |
將No. | 1~447,449~720 | 的R3取代為 | D508 | 者設為 | No. | 934834 | ~ | 935552 |
將No. | 1~448,450~720 | 的R3取代為 | D509 | 者設為 | No. | 935553 | ~ | 936271 |
將No. | 1~449,451~720 | 的R3取代為 | D510 | 者設為 | No. | 936272 | ~ | 936990 |
將No. | 1~450,452~720 | 的R3取代為 | D511 | 者設為 | No. | 936991 | ~ | 937709 |
將No. | 1~451,453~720 | 的R3取代為 | D512 | 者設為 | No. | 937710 | ~ | 938428 |
將No. | 1~452,454~720 | 的R3取代為 | D513 | 者設為 | No. | 938429 | ~ | 939147 |
將No. | 1~453,455~720 | 的R3取代為 | D514 | 者設為 | No. | 939148 | ~ | 939866 |
將No. | 1~454,456~720 | 的R3取代為 | D515 | 者設為 | No. | 939867 | ~ | 940585 |
將No. | 1~455,457~720 | 的R3取代為 | D516 | 者設為 | No. | 940586 | ~ | 941304 |
將No. | 1~456,458~720 | 的R3取代為 | D517 | 者設為 | No. | 941305 | ~ | 942023 |
將No. | 1~457,459~720 | 的R3取代為 | D518 | 者設為 | No. | 942024 | ~ | 942742 |
將No. | 1~458,460~720 | 的R3取代為 | D519 | 者設為 | No. | 942743 | ~ | 943461 |
將No. | 1~459,461~720 | 的R3取代為 | D520 | 者設為 | No. | 943462 | ~ | 944180 |
將No. | 1~460,462~720 | 的R3取代為 | D521 | 者設為 | No. | 944181 | ~ | 944899 |
將No. | 1~461,463~720 | 的R3取代為 | D522 | 者設為 | No. | 944900 | ~ | 945618 |
將No. | 1~462,464~720 | 的R3取代為 | D523 | 者設為 | No. | 945619 | ~ | 946337 |
將No. | 1~463,465~720 | 的R3取代為 | D524 | 者設為 | No. | 946338 | ~ | 947056 |
將No. | 1~464,466~720 | 的R3取代為 | D525 | 者設為 | No. | 947057 | ~ | 947775 |
將No. | 1~465,467~720 | 的R3取代為 | D526 | 者設為 | No. | 947776 | ~ | 948494 |
將No. | 1~466,468~720 | 的R3取代為 | D527 | 者設為 | No. | 948495 | ~ | 949213 |
將No. | 1~467,469~720 | 的R3取代為 | D528 | 者設為 | No. | 949214 | ~ | 949932 |
將No. | 1~468,470~720 | 的R3取代為 | D529 | 者設為 | No. | 949933 | ~ | 950651 |
將No. | 1~469,471~720 | 的R3取代為 | D530 | 者設為 | No. | 950652 | ~ | 951370 |
將No. | 1~470,472~720 | 的R3取代為 | D531 | 者設為 | No. | 951371 | ~ | 952089 |
將No. | 1~471,473~720 | 的R3取代為 | D532 | 者設為 | No. | 952090 | ~ | 952808 |
將No. | 1~472,474~720 | 的R3取代為 | D533 | 者設為 | No. | 952809 | ~ | 953527 |
將No. | 1~473,475~720 | 的R3取代為 | D534 | 者設為 | No. | 953528 | ~ | 954246 |
將No. | 1~474,476~720 | 的R3取代為 | D535 | 者設為 | No. | 954247 | ~ | 954965 |
將No. | 1~475,477~720 | 的R3取代為 | D536 | 者設為 | No. | 954966 | ~ | 955684 |
將No. | 1~476,478~720 | 的R3取代為 | D537 | 者設為 | No. | 955685 | ~ | 956403 |
將No. | 1~477,479~720 | 的R3取代為 | D538 | 者設為 | No. | 956404 | ~ | 957122 |
將No. | 1~478,480~720 | 的R3取代為 | D539 | 者設為 | No. | 957123 | ~ | 957841 |
將No. | 1~479,481~720 | 的R3取代為 | D540 | 者設為 | No. | 957842 | ~ | 958560 |
將No. | 1~480,482~720 | 的R3取代為 | D541 | 者設為 | No. | 958561 | ~ | 959279 |
將No. | 1~481,483~720 | 的R3取代為 | D542 | 者設為 | No. | 959280 | ~ | 959998 |
將No. | 1~482,484~720 | 的R3取代為 | D543 | 者設為 | No. | 959999 | ~ | 960717 |
將No. | 1~483,485~720 | 的R3取代為 | D544 | 者設為 | No. | 960718 | ~ | 961436 |
將No. | 1~484,486~720 | 的R3取代為 | D545 | 者設為 | No. | 961437 | ~ | 962155 |
將No. | 1~485,487~720 | 的R3取代為 | D546 | 者設為 | No. | 962156 | ~ | 962874 |
將No. | 1~486,488~720 | 的R3取代為 | D547 | 者設為 | No. | 962875 | ~ | 963593 |
將No. | 1~487,489~720 | 的R3取代為 | D548 | 者設為 | No. | 963594 | ~ | 964312 |
將No. | 1~488,490~720 | 的R3取代為 | D549 | 者設為 | No. | 964313 | ~ | 965031 |
將No. | 1~489,491~720 | 的R3取代為 | D550 | 者設為 | No. | 965032 | ~ | 965750 |
將No. | 1~490,492~720 | 的R3取代為 | D551 | 者設為 | No. | 965751 | ~ | 966469 |
將No. | 1~491,493~720 | 的R3取代為 | D552 | 者設為 | No. | 966470 | ~ | 967188 |
將No. | 1~492,494~720 | 的R3取代為 | D553 | 者設為 | No. | 967189 | ~ | 967907 |
將No. | 1~493,495~720 | 的R3取代為 | D554 | 者設為 | No. | 967908 | ~ | 968626 |
將No. | 1~494,496~720 | 的R3取代為 | D555 | 者設為 | No. | 968627 | ~ | 969345 |
將No. | 1~495,497~720 | 的R3取代為 | D556 | 者設為 | No. | 969346 | ~ | 970064 |
將No. | 1~496,498~720 | 的R3取代為 | D557 | 者設為 | No. | 970065 | ~ | 970783 |
將No. | 1~497,499~720 | 的R3取代為 | D558 | 者設為 | No. | 970784 | ~ | 971502 |
將No. | 1~498,500~720 | 的R3取代為 | D559 | 者設為 | No. | 971503 | ~ | 972221 |
將No. | 1~499,501~720 | 的R3取代為 | D560 | 者設為 | No. | 972222 | ~ | 972940 |
將No. | 1~500,502~720 | 的R3取代為 | D561 | 者設為 | No. | 972941 | ~ | 973659 |
將No. | 1~501,503~720 | 的R3取代為 | D562 | 者設為 | No. | 973660 | ~ | 974378 |
將No. | 1~502,504~720 | 的R3取代為 | D563 | 者設為 | No. | 974379 | ~ | 975097 |
將No. | 1~503,505~720 | 的R3取代為 | D564 | 者設為 | No. | 975098 | ~ | 975816 |
將No. | 1~504,506~720 | 的R3取代為 | D565 | 者設為 | No. | 975817 | ~ | 976535 |
將No. | 1~505,507~720 | 的R3取代為 | D566 | 者設為 | No. | 976536 | ~ | 977254 |
將No. | 1~506,508~720 | 的R3取代為 | D567 | 者設為 | No. | 977255 | ~ | 977973 |
將No. | 1~507,509~720 | 的R3取代為 | D568 | 者設為 | No. | 977974 | ~ | 978692 |
將No. | 1~508,510~720 | 的R3取代為 | D569 | 者設為 | No. | 978693 | ~ | 979411 |
將No. | 1~509,511~720 | 的R3取代為 | D570 | 者設為 | No. | 979412 | ~ | 980130 |
將No. | 1~510,512~720 | 的R3取代為 | D571 | 者設為 | No. | 980131 | ~ | 980849 |
將No. | 1~511,513~720 | 的R3取代為 | D572 | 者設為 | No. | 980850 | ~ | 981568 |
將No. | 1~512,514~720 | 的R3取代為 | D573 | 者設為 | No. | 981569 | ~ | 982287 |
將No. | 1~513,515~720 | 的R3取代為 | D574 | 者設為 | No. | 982288 | ~ | 983006 |
將No. | 1~514,516~720 | 的R3取代為 | D575 | 者設為 | No. | 983007 | ~ | 983725 |
將No. | 1~515,517~720 | 的R3取代為 | D576 | 者設為 | No. | 983726 | ~ | 984444 |
將No. | 1~516,518~720 | 的R3取代為 | D577 | 者設為 | No. | 984445 | ~ | 985163 |
將No. | 1~517,519~720 | 的R3取代為 | D578 | 者設為 | No. | 985164 | ~ | 985882 |
將No. | 1~518,520~720 | 的R3取代為 | D579 | 者設為 | No. | 985883 | ~ | 986601 |
將No. | 1~519,521~720 | 的R3取代為 | D580 | 者設為 | No. | 986602 | ~ | 987320 |
將No. | 1~520,522~720 | 的R3取代為 | D581 | 者設為 | No. | 987321 | ~ | 988039 |
將No. | 1~521,523~720 | 的R3取代為 | D582 | 者設為 | No. | 988040 | ~ | 988758 |
將No. | 1~522,524~720 | 的R3取代為 | D583 | 者設為 | No. | 988759 | ~ | 989477 |
將No. | 1~523,525~720 | 的R3取代為 | D584 | 者設為 | No. | 989478 | ~ | 990196 |
將No. | 1~524,526~720 | 的R3取代為 | D585 | 者設為 | No. | 990197 | ~ | 990915 |
將No. | 1~525,527~720 | 的R3取代為 | D586 | 者設為 | No. | 990916 | ~ | 991634 |
將No. | 1~526,528~720 | 的R3取代為 | D587 | 者設為 | No. | 991635 | ~ | 992353 |
將No. | 1~527,529~720 | 的R3取代為 | D588 | 者設為 | No. | 992354 | ~ | 993072 |
將No. | 1~528,530~720 | 的R3取代為 | D589 | 者設為 | No. | 993073 | ~ | 993791 |
將No. | 1~529,531~720 | 的R3取代為 | D590 | 者設為 | No. | 993792 | ~ | 994510 |
將No. | 1~530,532~720 | 的R3取代為 | D591 | 者設為 | No. | 994511 | ~ | 995229 |
將No. | 1~531,533~720 | 的R3取代為 | D592 | 者設為 | No. | 995230 | ~ | 995948 |
將No. | 1~532,534~720 | 的R3取代為 | D593 | 者設為 | No. | 995949 | ~ | 996667 |
將No. | 1~533,535~720 | 的R3取代為 | D594 | 者設為 | No. | 996668 | ~ | 997386 |
將No. | 1~534,536~720 | 的R3取代為 | D595 | 者設為 | No. | 997387 | ~ | 998105 |
將No. | 1~535,537~720 | 的R3取代為 | D596 | 者設為 | No. | 998106 | ~ | 998824 |
將No. | 1~536,538~720 | 的R3取代為 | D597 | 者設為 | No. | 998825 | ~ | 999543 |
將No. | 1~537,539~720 | 的R3取代為 | D598 | 者設為 | No. | 999544 | ~ | 1000262 |
將No. | 1~538,540~720 | 的R3取代為 | D599 | 者設為 | No. | 1000263 | ~ | 1000981 |
將No. | 1~539,541~720 | 的R3取代為 | D600 | 者設為 | No. | 1000982 | ~ | 1001700 |
將No. | 1~540,542~720 | 的R3取代為 | D601 | 者設為 | No. | 1001701 | ~ | 1002419 |
將No. | 1~541,543~720 | 的R3取代為 | D602 | 者設為 | No. | 1002420 | ~ | 1003138 |
將No. | 1~542,544~720 | 的R3取代為 | D603 | 者設為 | No. | 1003139 | ~ | 1003857 |
將No. | 1~543,545~720 | 的R3取代為 | D604 | 者設為 | No. | 1003858 | ~ | 1004576 |
將No. | 1~544,546~720 | 的R3取代為 | D605 | 者設為 | No. | 1004577 | ~ | 1005295 |
將No. | 1~545,547~720 | 的R3取代為 | D606 | 者設為 | No. | 1005296 | ~ | 1006014 |
將No. | 1~546,548~720 | 的R3取代為 | D607 | 者設為 | No. | 1006015 | ~ | 1006733 |
將No. | 1~547,549~720 | 的R3取代為 | D608 | 者設為 | No. | 1006734 | ~ | 1007452 |
將No. | 1~548,550~720 | 的R3取代為 | D609 | 者設為 | No. | 1007453 | ~ | 1008171 |
將No. | 1~549,551~720 | 的R3取代為 | D610 | 者設為 | No. | 1008172 | ~ | 1008890 |
將No. | 1~550,552~720 | 的R3取代為 | D611 | 者設為 | No. | 1008891 | ~ | 1009609 |
將No. | 1~551,553~720 | 的R3取代為 | D612 | 者設為 | No. | 1009610 | ~ | 1010328 |
將No. | 1~552,554~720 | 的R3取代為 | D613 | 者設為 | No. | 1010329 | ~ | 1011047 |
將No. | 1~553,555~720 | 的R3取代為 | D614 | 者設為 | No. | 1011048 | ~ | 1011766 |
將No. | 1~554,556~720 | 的R3取代為 | D615 | 者設為 | No. | 1011767 | ~ | 1012485 |
將No. | 1~555,557~720 | 的R3取代為 | D616 | 者設為 | No. | 1012486 | ~ | 1013204 |
將No. | 1~556,558~720 | 的R3取代為 | D617 | 者設為 | No. | 1013205 | ~ | 1013923 |
將No. | 1~557,559~720 | 的R3取代為 | D618 | 者設為 | No. | 1013924 | ~ | 1014642 |
將No. | 1~558,560~720 | 的R3取代為 | D619 | 者設為 | No. | 1014643 | ~ | 1015361 |
將No. | 1~559,561~720 | 的R3取代為 | D620 | 者設為 | No. | 1015362 | ~ | 1016080 |
將No. | 1~560,562~720 | 的R3取代為 | D621 | 者設為 | No. | 1016081 | ~ | 1016799 |
將No. | 1~561,563~720 | 的R3取代為 | D622 | 者設為 | No. | 1016800 | ~ | 1017518 |
將No. | 1~562,564~720 | 的R3取代為 | D623 | 者設為 | No. | 1017519 | ~ | 1018237 |
將No. | 1~563,565~720 | 的R3取代為 | D624 | 者設為 | No. | 1018238 | ~ | 1018956 |
將No. | 1~564,566~720 | 的R3取代為 | D625 | 者設為 | No. | 1018957 | ~ | 1019675 |
將No. | 1~565,567~720 | 的R3取代為 | D626 | 者設為 | No. | 1019676 | ~ | 1020394 |
將No. | 1~566,568~720 | 的R3取代為 | D627 | 者設為 | No. | 1020395 | ~ | 1021113 |
將No. | 1~567,569~720 | 的R3取代為 | D628 | 者設為 | No. | 1021114 | ~ | 1021832 |
將No. | 1~568,570~720 | 的R3取代為 | D629 | 者設為 | No. | 1021833 | ~ | 1022551 |
將No. | 1~569,571~720 | 的R3取代為 | D630 | 者設為 | No. | 1022552 | ~ | 1023270 |
將No. | 1~570,572~720 | 的R3取代為 | D631 | 者設為 | No. | 1023271 | ~ | 1023989 |
將No. | 1~571,573~720 | 的R3取代為 | D632 | 者設為 | No. | 1023990 | ~ | 1024708 |
將No. | 1~572,574~720 | 的R3取代為 | D633 | 者設為 | No. | 1024709 | ~ | 1025427 |
將No. | 1~573,575~720 | 的R3取代為 | D634 | 者設為 | No. | 1025428 | ~ | 1026146 |
將No. | 1~574,576~720 | 的R3取代為 | D635 | 者設為 | No. | 1026147 | ~ | 1026865 |
將No. | 1~575,577~720 | 的R3取代為 | D636 | 者設為 | No. | 1026866 | ~ | 1027584 |
將No. | 1~576,578~720 | 的R3取代為 | D637 | 者設為 | No. | 1027585 | ~ | 1028303 |
將No. | 1~577,579~720 | 的R3取代為 | D638 | 者設為 | No. | 1028304 | ~ | 1029022 |
將No. | 1~578,580~720 | 的R3取代為 | D639 | 者設為 | No. | 1029023 | ~ | 1029741 |
將No. | 1~579,581~720 | 的R3取代為 | D640 | 者設為 | No. | 1029742 | ~ | 1030460 |
將No. | 1~580,582~720 | 的R3取代為 | D641 | 者設為 | No. | 1030461 | ~ | 1031179 |
將No. | 1~581,583~720 | 的R3取代為 | D642 | 者設為 | No. | 1031180 | ~ | 1031898 |
將No. | 1~582,584~720 | 的R3取代為 | D643 | 者設為 | No. | 1031899 | ~ | 1032617 |
將No. | 1~583,585~720 | 的R3取代為 | D644 | 者設為 | No. | 1032618 | ~ | 1033336 |
將No. | 1~584,586~720 | 的R3取代為 | D645 | 者設為 | No. | 1033337 | ~ | 1034055 |
將No. | 1~585,587~720 | 的R3取代為 | D646 | 者設為 | No. | 1034056 | ~ | 1034774 |
將No. | 1~586,588~720 | 的R3取代為 | D647 | 者設為 | No. | 1034775 | ~ | 1035493 |
將No. | 1~587,589~720 | 的R3取代為 | D648 | 者設為 | No. | 1035494 | ~ | 1036212 |
將No. | 1~588,590~720 | 的R3取代為 | D649 | 者設為 | No. | 1036213 | ~ | 1036931 |
將No. | 1~589,591~720 | 的R3取代為 | D650 | 者設為 | No. | 1036932 | ~ | 1037650 |
將No. | 1~590,592~720 | 的R3取代為 | D651 | 者設為 | No. | 1037651 | ~ | 1038369 |
將No. | 1~591,593~720 | 的R3取代為 | D652 | 者設為 | No. | 1038370 | ~ | 1039088 |
將No. | 1~592,594~720 | 的R3取代為 | D653 | 者設為 | No. | 1039089 | ~ | 1039807 |
將No. | 1~593,595~720 | 的R3取代為 | D654 | 者設為 | No. | 1039808 | ~ | 1040526 |
將No. | 1~594,596~720 | 的R3取代為 | D655 | 者設為 | No. | 1040527 | ~ | 1041245 |
將No. | 1~595,597~720 | 的R3取代為 | D656 | 者設為 | No. | 1041246 | ~ | 1041964 |
將No. | 1~596,598~720 | 的R3取代為 | D657 | 者設為 | No. | 1041965 | ~ | 1042683 |
將No. | 1~597,599~720 | 的R3取代為 | D658 | 者設為 | No. | 1042684 | ~ | 1043402 |
將No. | 1~598,600~720 | 的R3取代為 | D659 | 者設為 | No. | 1043403 | ~ | 1044121 |
將No. | 1~599,601~720 | 的R3取代為 | D660 | 者設為 | No. | 1044122 | ~ | 1044840 |
將No. | 1~600,602~720 | 的R3取代為 | D661 | 者設為 | No. | 1044841 | ~ | 1045559 |
將No. | 1~601,603~720 | 的R3取代為 | D662 | 者設為 | No. | 1045560 | ~ | 1046278 |
將No. | 1~602,604~720 | 的R3取代為 | D663 | 者設為 | No. | 1046279 | ~ | 1046997 |
將No. | 1~603,605~720 | 的R3取代為 | D664 | 者設為 | No. | 1046998 | ~ | 1047716 |
將No. | 1~604,606~720 | 的R3取代為 | D665 | 者設為 | No. | 1047717 | ~ | 1048435 |
將No. | 1~605,607~720 | 的R3取代為 | D666 | 者設為 | No. | 1048436 | ~ | 1049154 |
將No. | 1~606,608~720 | 的R3取代為 | D667 | 者設為 | No. | 1049155 | ~ | 1049873 |
將No. | 1~607,609~720 | 的R3取代為 | D668 | 者設為 | No. | 1049874 | ~ | 1050592 |
將No. | 1~608,610~720 | 的R3取代為 | D669 | 者設為 | No. | 1050593 | ~ | 1051311 |
將No. | 1~609,611~720 | 的R3取代為 | D670 | 者設為 | No. | 1051312 | ~ | 1052030 |
將No. | 1~610,612~720 | 的R3取代為 | D671 | 者設為 | No. | 1052031 | ~ | 1052749 |
將No. | 1~611,613~720 | 的R3取代為 | D672 | 者設為 | No. | 1052750 | ~ | 1053468 |
將No. | 1~612,614~720 | 的R3取代為 | D673 | 者設為 | No. | 1053469 | ~ | 1054187 |
將No. | 1~613,615~720 | 的R3取代為 | D674 | 者設為 | No. | 1054188 | ~ | 1054906 |
將No. | 1~614,616~720 | 的R3取代為 | D675 | 者設為 | No. | 1054907 | ~ | 1055625 |
將No. | 1~615,617~720 | 的R3取代為 | D676 | 者設為 | No. | 1055626 | ~ | 1056344 |
將No. | 1~616,618~720 | 的R3取代為 | D677 | 者設為 | No. | 1056345 | ~ | 1057063 |
將No. | 1~617,619~720 | 的R3取代為 | D678 | 者設為 | No. | 1057064 | ~ | 1057782 |
將No. | 1~618,620~720 | 的R3取代為 | D679 | 者設為 | No. | 1057783 | ~ | 1058501 |
將No. | 1~619,621~720 | 的R3取代為 | D680 | 者設為 | No. | 1058502 | ~ | 1059220 |
將No. | 1~620,622~720 | 的R3取代為 | D681 | 者設為 | No. | 1059221 | ~ | 1059939 |
將No. | 1~621,623~720 | 的R3取代為 | D682 | 者設為 | No. | 1059940 | ~ | 1060658 |
將No. | 1~622,624~720 | 的R3取代為 | D683 | 者設為 | No. | 1060659 | ~ | 1061377 |
將No. | 1~623,625~720 | 的R3取代為 | D684 | 者設為 | No. | 1061378 | ~ | 1062096 |
將No. | 1~624,626~720 | 的R3取代為 | D685 | 者設為 | No. | 1062097 | ~ | 1062815 |
將No. | 1~625,627~720 | 的R3取代為 | D686 | 者設為 | No. | 1062816 | ~ | 1063534 |
將No. | 1~626,628~720 | 的R3取代為 | D687 | 者設為 | No. | 1063535 | ~ | 1064253 |
將No. | 1~627,629~720 | 的R3取代為 | D688 | 者設為 | No. | 1064254 | ~ | 1064972 |
將No. | 1~628,630~720 | 的R3取代為 | D689 | 者設為 | No. | 1064973 | ~ | 1065691 |
將No. | 1~629,631~720 | 的R3取代為 | D690 | 者設為 | No. | 1065692 | ~ | 1066410 |
將No. | 1~630,632~720 | 的R3取代為 | D691 | 者設為 | No. | 1066411 | ~ | 1067129 |
將No. | 1~631,633~720 | 的R3取代為 | D692 | 者設為 | No. | 1067130 | ~ | 1067848 |
將No. | 1~632,634~720 | 的R3取代為 | D693 | 者設為 | No. | 1067849 | ~ | 1068567 |
將No. | 1~633,635~720 | 的R3取代為 | D694 | 者設為 | No. | 1068568 | ~ | 1069286 |
將No. | 1~634,636~720 | 的R3取代為 | D695 | 者設為 | No. | 1069287 | ~ | 1070005 |
將No. | 1~635,637~720 | 的R3取代為 | D696 | 者設為 | No. | 1070006 | ~ | 1070724 |
將No. | 1~636,638~720 | 的R3取代為 | D697 | 者設為 | No. | 1070725 | ~ | 1071443 |
將No. | 1~637,639~720 | 的R3取代為 | D698 | 者設為 | No. | 1071444 | ~ | 1072162 |
將No. | 1~638,640~720 | 的R3取代為 | D699 | 者設為 | No. | 1072163 | ~ | 1072881 |
將No. | 1~639,641~720 | 的R3取代為 | D700 | 者設為 | No. | 1072882 | ~ | 1073600 |
將No. | 1~640,642~720 | 的R3取代為 | D701 | 者設為 | No. | 1073601 | ~ | 1074319 |
將No. | 1~641,643~720 | 的R3取代為 | D702 | 者設為 | No. | 1074320 | ~ | 1075038 |
將No. | 1~642,644~720 | 的R3取代為 | D703 | 者設為 | No. | 1075039 | ~ | 1075757 |
將No. | 1~643,645~720 | 的R3取代為 | D704 | 者設為 | No. | 1075758 | ~ | 1076476 |
將No. | 1~644,646~720 | 的R3取代為 | D705 | 者設為 | No. | 1076477 | ~ | 1077195 |
將No. | 1~645,647~720 | 的R3取代為 | D706 | 者設為 | No. | 1077196 | ~ | 1077914 |
將No. | 1~646,648~720 | 的R3取代為 | D707 | 者設為 | No. | 1077915 | ~ | 1078633 |
將No. | 1~647,649~720 | 的R3取代為 | D708 | 者設為 | No. | 1078634 | ~ | 1079352 |
將No. | 1~648,650~720 | 的R3取代為 | D709 | 者設為 | No. | 1079353 | ~ | 1080071 |
將No. | 1~649,651~720 | 的R3取代為 | D710 | 者設為 | No. | 1080072 | ~ | 1080790 |
將No. | 1~650,652~720 | 的R3取代為 | D711 | 者設為 | No. | 1080791 | ~ | 1081509 |
將No. | 1~651,653~720 | 的R3取代為 | D712 | 者設為 | No. | 1081510 | ~ | 1082228 |
將No. | 1~652,654~720 | 的R3取代為 | D713 | 者設為 | No. | 1082229 | ~ | 1082947 |
將No. | 1~653,655~720 | 的R3取代為 | D714 | 者設為 | No. | 1082948 | ~ | 1083666 |
將No. | 1~654,656~720 | 的R3取代為 | D715 | 者設為 | No. | 1083667 | ~ | 1084385 |
將No. | 1~655,657~720 | 的R3取代為 | D716 | 者設為 | No. | 1084386 | ~ | 1085104 |
將No. | 1~656,658~720 | 的R3取代為 | D717 | 者設為 | No. | 1085105 | ~ | 1085823 |
將No. | 1~657,659~720 | 的R3取代為 | D718 | 者設為 | No. | 1085824 | ~ | 1086542 |
將No. | 1~658,660~720 | 的R3取代為 | D719 | 者設為 | No. | 1086543 | ~ | 1087261 |
將No. | 1~659,661~720 | 的R3取代為 | D720 | 者設為 | No. | 1087262 | ~ | 1087980 |
將No. | 1~660,662~720 | 的R3取代為 | D721 | 者設為 | No. | 1087981 | ~ | 1088699 |
將No. | 1~661,663~720 | 的R3取代為 | D722 | 者設為 | No. | 1088700 | ~ | 1089418 |
將No. | 1~662,664~720 | 的R3取代為 | D723 | 者設為 | No. | 1089419 | ~ | 1090137 |
將No. | 1~663,665~720 | 的R3取代為 | D724 | 者設為 | No. | 1090138 | ~ | 1090856 |
將No. | 1~664,666~720 | 的R3取代為 | D725 | 者設為 | No. | 1090857 | ~ | 1091575 |
將No. | 1~665,667~720 | 的R3取代為 | D726 | 者設為 | No. | 1091576 | ~ | 1092294 |
將No. | 1~666,668~720 | 的R3取代為 | D727 | 者設為 | No. | 1092295 | ~ | 1093013 |
將No. | 1~667,669~720 | 的R3取代為 | D728 | 者設為 | No. | 1093014 | ~ | 1093732 |
將No. | 1~668,670~720 | 的R3取代為 | D729 | 者設為 | No. | 1093733 | ~ | 1094451 |
將No. | 1~669,671~720 | 的R3取代為 | D730 | 者設為 | No. | 1094452 | ~ | 1095170 |
將No. | 1~670,672~720 | 的R3取代為 | D731 | 者設為 | No. | 1095171 | ~ | 1095889 |
將No. | 1~671,673~720 | 的R3取代為 | D732 | 者設為 | No. | 1095890 | ~ | 1096608 |
將No. | 1~672,674~720 | 的R3取代為 | D733 | 者設為 | No. | 1096609 | ~ | 1097327 |
將No. | 1~673,675~720 | 的R3取代為 | D734 | 者設為 | No. | 1097328 | ~ | 1098046 |
將No. | 1~674,676~720 | 的R3取代為 | D735 | 者設為 | No. | 1098047 | ~ | 1098765 |
將No. | 1~675,677~720 | 的R3取代為 | D736 | 者設為 | No. | 1098766 | ~ | 1099484 |
將No. | 1~676,678~720 | 的R3取代為 | D737 | 者設為 | No. | 1099485 | ~ | 1100203 |
將No. | 1~677,679~720 | 的R3取代為 | D738 | 者設為 | No. | 1100204 | ~ | 1100922 |
將No. | 1~678,680~720 | 的R3取代為 | D739 | 者設為 | No. | 1100923 | ~ | 1101641 |
將No. | 1~679,681~720 | 的R3取代為 | D740 | 者設為 | No. | 1101642 | ~ | 1102360 |
將No. | 1~680,682~720 | 的R3取代為 | D741 | 者設為 | No. | 1102361 | ~ | 1103079 |
將No. | 1~681,683~720 | 的R3取代為 | D742 | 者設為 | No. | 1103080 | ~ | 1103798 |
將No. | 1~682,684~720 | 的R3取代為 | D743 | 者設為 | No. | 1103799 | ~ | 1104517 |
將No. | 1~683,685~720 | 的R3取代為 | D744 | 者設為 | No. | 1104518 | ~ | 1105236 |
將No. | 1~684,686~720 | 的R3取代為 | D745 | 者設為 | No. | 1105237 | ~ | 1105955 |
將No. | 1~685,687~720 | 的R3取代為 | D746 | 者設為 | No. | 1105956 | ~ | 1106674 |
將No. | 1~686,688~720 | 的R3取代為 | D747 | 者設為 | No. | 1106675 | ~ | 1107393 |
將No. | 1~687,689~720 | 的R3取代為 | D748 | 者設為 | No. | 1107394 | ~ | 1108112 |
將No. | 1~688,690~720 | 的R3取代為 | D749 | 者設為 | No. | 1108113 | ~ | 1108831 |
將No. | 1~689,691~720 | 的R3取代為 | D750 | 者設為 | No. | 1108832 | ~ | 1109550 |
將No. | 1~690,692~720 | 的R3取代為 | D751 | 者設為 | No. | 1109551 | ~ | 1110269 |
將No. | 1~691,693~720 | 的R3取代為 | D752 | 者設為 | No. | 1110270 | ~ | 1110988 |
將No. | 1~692,694~720 | 的R3取代為 | D753 | 者設為 | No. | 1110989 | ~ | 1111707 |
將No. | 1~693,695~720 | 的R3取代為 | D754 | 者設為 | No. | 1111708 | ~ | 1112426 |
將No. | 1~694,696~720 | 的R3取代為 | D755 | 者設為 | No. | 1112427 | ~ | 1113145 |
將No. | 1~695,697~720 | 的R3取代為 | D756 | 者設為 | No. | 1113146 | ~ | 1113864 |
將No. | 1~696,698~720 | 的R3取代為 | D757 | 者設為 | No. | 1113865 | ~ | 1114583 |
將No. | 1~697,699~720 | 的R3取代為 | D758 | 者設為 | No. | 1114584 | ~ | 1115302 |
將No. | 1~698,700~720 | 的R3取代為 | D759 | 者設為 | No. | 1115303 | ~ | 1116021 |
將No. | 1~699,701~720 | 的R3取代為 | D760 | 者設為 | No. | 1116022 | ~ | 1116740 |
將No. | 1~700,702~720 | 的R3取代為 | D761 | 者設為 | No. | 1116741 | ~ | 1117459 |
將No. | 1~701,703~720 | 的R3取代為 | D762 | 者設為 | No. | 1117460 | ~ | 1118178 |
將No. | 1~702,704~720 | 的R3取代為 | D763 | 者設為 | No. | 1118179 | ~ | 1118897 |
將No. | 1~703,705~720 | 的R3取代為 | D764 | 者設為 | No. | 1118898 | ~ | 1119616 |
將No. | 1~704,706~720 | 的R3取代為 | D765 | 者設為 | No. | 1119617 | ~ | 1120335 |
將No. | 1~705,707~720 | 的R3取代為 | D766 | 者設為 | No. | 1120336 | ~ | 1121054 |
將No. | 1~706,708~720 | 的R3取代為 | D767 | 者設為 | No. | 1121055 | ~ | 1121773 |
將No. | 1~707,709~720 | 的R3取代為 | D768 | 者設為 | No. | 1121774 | ~ | 1122492 |
將No. | 1~708,710~720 | 的R3取代為 | D769 | 者設為 | No. | 1122493 | ~ | 1123211 |
將No. | 1~709,711~720 | 的R3取代為 | D770 | 者設為 | No. | 1123212 | ~ | 1123930 |
將No. | 1~710,712~720 | 的R3取代為 | D771 | 者設為 | No. | 1123931 | ~ | 1124649 |
將No. | 1~711,713~720 | 的R3取代為 | D772 | 者設為 | No. | 1124650 | ~ | 1125368 |
將No. | 1~712,714~720 | 的R3取代為 | D773 | 者設為 | No. | 1125369 | ~ | 1126087 |
將No. | 1~713,715~720 | 的R3取代為 | D774 | 者設為 | No. | 1126088 | ~ | 1126806 |
將No. | 1~714,716~720 | 的R3取代為 | D775 | 者設為 | No. | 1126807 | ~ | 1127525 |
將No. | 1~715,717~720 | 的R3取代為 | D776 | 者設為 | No. | 1127526 | ~ | 1128244 |
將No. | 1~716,718~720 | 的R3取代為 | D777 | 者設為 | No. | 1128245 | ~ | 1128963 |
將No. | 1~717,719~720 | 的R3取代為 | D778 | 者設為 | No. | 1128964 | ~ | 1129682 |
將No. | 1~718,720~720 | 的R3取代為 | D779 | 者設為 | No. | 1129683 | ~ | 1130401 |
將No. | 1~719,721~720 | 的R3取代為 | D780 | 者設為 | No. | 1130402 | ~ | 1131120 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D781 | 者設為 | No. | 1131121 | ~ | 1131840 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D782 | 者設為 | No. | 1131841 | ~ | 1132560 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D783 | 者設為 | No. | 1132561 | ~ | 1133280 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D784 | 者設為 | No. | 1133281 | ~ | 1134000 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D785 | 者設為 | No. | 1134001 | ~ | 1134720 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D786 | 者設為 | No. | 1134721 | ~ | 1135440 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D787 | 者設為 | No. | 1135441 | ~ | 1136160 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D788 | 者設為 | No. | 1136161 | ~ | 1136880 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D789 | 者設為 | No. | 1136881 | ~ | 1137600 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D790 | 者設為 | No. | 1137601 | ~ | 1138320 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D791 | 者設為 | No. | 1138321 | ~ | 1139040 |
將No. | 1~720 | 的R3取代為 | D792 | 者設為 | No. | 1139041 | ~ | 1139760 |
例如,在意圖藉由蒸鍍法將包含通式(1)所表示之化合物之有機層形成為膜而使用之情況下,通式(1)所表示之化合物的分子量為1500以下為較佳,1200以下為更佳,1000以下為進一步較佳,900以下為更進一步較佳。分子量的下限值為通式(1)所表示之最小化合物的分子量。
通式(1)所表示之化合物與分子量無關地可以藉由塗佈法進行成膜。只要使用塗佈法,則即使為分子量相對大的化合物亦能夠進行成膜。通式(1)所表示之化合物在氰基苯系化合物中具有容易溶解於有機溶劑中等優點。因此,通式(1)所表示之化合物容易適用塗佈法且容易純化以提高純度。
應用本發明,亦可以考慮將在分子內包含複數個通式(1)所表示之結構之化合物用作發光材料。
例如,可以考慮預先使聚合性基存在於通式(1)所表示之結構中,並將藉由使該聚合性基聚合而獲得之聚合物用作發光材料。具體而言,可以考慮準備在通式(1)的R
1~R
4中的任一個中包含聚合性官能基之單體,藉由使其單獨聚合或者使其與其他單體共聚而獲得具有重複單元之聚合物,並將該聚合物用作發光材料。或者,亦可以考慮藉由使具有通式(1)所表示之結構之化合物彼此耦合而獲得二聚體或三聚體,並將該等用作發光材料。
在通式(2)或(3)中,Q表示包含通式(1)所表示之結構之基團,L
1及L
2表示連接基。連接基的碳數較佳為0~20,更佳為1~15,進一步較佳為2~10。連接基為具有-X
11-L
11-所表示之結構者為較佳。其中,X
11表示氧原子或硫原子,氧原子為較佳。L
11表示連接基,經取代或未經取代的伸烷基或者經取代或未經取代的伸芳基為較佳,碳數1~10的經取代或未經取代的伸烷基或者經取代或未經取代的伸苯基為更佳。
在通式(2)或(3)中,R
101、R
102、R
103及R
104分別獨立地表示取代基。較佳為碳數1~6的經取代或未經取代的烷基、碳數1~6的經取代或未經取代的烷氧基、鹵素原子,更佳為碳數1~3的未經取代的烷基、碳數1~3的未經取代的烷氧基、氟原子、氯原子,進一步較佳為碳數1~3的未經取代的烷基、碳數1~3的未經取代的烷氧基。
L
1及L
2所表示之連接基能夠與構成Q之通式(1)的R
1~R
4中的任一個鍵結。可以兩個以上的連接基與一個Q連接而形成交聯結構或網狀結構。
在分子內包含通式(1)所表示之結構之聚合物可以為僅由具有通式(1)所表示之結構之重複單元組成之聚合物,亦可以為包含具有除此以外的結構之重複單元之聚合物。又,聚合物中所包含之具有通式(1)所表示之結構之重複單元可以為單獨一種,亦可以為兩種以上。作為不具有通式(1)所表示之結構的重複單元,可以舉出從通常的共聚中所使用之單體衍生者。例如,可以舉出從乙烯、苯乙烯等具有乙烯性不飽和鍵之單體衍生之重複單元。
在某一實施形態中,通式(1)所表示之化合物為發光材料。
在某一實施形態中,通式(1)所表示之化合物為能夠發出延遲螢光之化合物。
在本揭示的某一實施形態中,在用熱或電子機構激發通式(1)所表示之化合物時,能夠在UV區域、可視光譜中的藍色、綠色、黃色、橙色、紅色區域(例如,約420nm~約500nm、約500nm~約600nm或約600nm~約700nm)或近紅外線區域中發出光。
在本揭示的某一實施形態中,在用熱或電子機構激發通式(1)所表示之化合物時,能夠在可視光譜中的紅色或橙色區域(例如,約620nm~約780nm、約650nm)中發出光。
在本揭示的某一實施形態中,在用熱或電子機構激發通式(1)所表示之化合物時,能夠在可視光譜中的橙色或黃色區域(例如,約570nm~約620nm、約590nm、約570nm)中發出光。
在本揭示的某一實施形態中,在用熱或電子機構激發通式(1)所表示之化合物時,能夠在可視光譜中的綠色區域(例如,約490nm~約575nm、約510nm)中發出光。
在本揭示的某一實施形態中,在用熱或電子機構激發通式(1)所表示之化合物時,能夠在可視光譜中的藍色區域(例如,約400nm~約490nm、約475nm)中發出光。
在本揭示的某一實施形態中,在用熱或電子機構激發通式(1)所表示之化合物時,能夠在紫外光譜區域(例如,280~400nm)中發出光。
在本揭示的某一實施形態中,在用熱或電子機構激發通式(1)所表示之化合物時,能夠在紅外光譜區域(例如,780nm~2μm)中發出光。
關於小分子的化學庫的電子的特性,能夠使用基於公知的ab initio之量子化學計算來計算出。例如,作為基底,使用6-31G*及貝克的3參數、使用了作為Lee-Yang-Parr雜化泛函已知之函數組之依賴時間的密度泛函理論來解析Hartree-Fock方程式(TD-DFT/B3LYP/6-31G*),並篩選具有特定的閾值以上的HOMO及特定的閾值以下的LUMO之分子碎片(部分)。
藉此,例如在具有-6.5eV以上的HOMO能量(例如,離子化電位)時,能夠選擇供體部分(“D”)。又,例如在具有-0.5eV以下的LUMO能量(例如,電子親和力)時,能夠選擇受體部分(“A”)。橋接部分(“B”)例如為能夠將受體和供體部分嚴格地限制為特定的立體結構之強共軛系統,從而防止產生供體及受體部分的π共軛系統之間的重複。
在某一實施形態中,化合物庫使用以下特性中的一個以上來進行篩選。
1.特定波長附近之發光
2.計算出之特定能階以上的三重態
3.特定值以下的ΔE
ST值
4.特定值以上的量子產率
5. HOMO能階
6. LUMO能階
在某一實施形態中,77K下之最低的單重態激發狀態與最低的三重態激發狀態之差(ΔE
ST)小於約0.5eV、小於約0.4eV、小於約0.3eV、小於約0.2eV或小於約0.1eV。在某一實施形態中,ΔE
ST值小於約0.09eV、小於約0.08eV、小於約0.07eV、小於約0.06eV、小於約0.05eV、小於約0.04eV、小於約0.03eV、小於約0.02eV或小於約0.01eV。
在某一實施形態中,通式(1)所表示之化合物表示超過25%的、例如約30%、約35%、約40%、約45%、約50%、約55%、約60%、約65%、約70%、約75%、約80%、約85%、約90%、約95%或其以上的量子產率。
[通式(1)所表示之化合物的合成方法]
通式(1)所表示之化合物為新穎化合物。
關於通式(1)所表示之化合物,能夠藉由組合已知的反應來合成。例如,能夠藉由在氫化鈉的存在下在四氫呋喃中使Donor-H(與氫原子鍵結而成之供體基團)與要導入三個供體基團Donor的位置經氟原子取代之三氟間苯二甲腈進行反應來合成。在要導入複數種供體基團的情況下,可以分兩個階段進行與供體基團的反應。關於反應的具體的條件或反應步驟,能夠參閱後述合成例。
[使用了通式(1)所表示之化合物之結構物]
在某一實施形態中,與和通式(1)所表示之化合物組合,使同化合物分散,和同化合物共價鍵,塗佈同化合物,承載同化合物或和同化合物集合之一個以上的材料(例如,小分子、聚合物、金屬、金屬錯體等)一起使用而形成固體狀的薄膜或層。例如,能夠使通式(1)所表示之化合物與電活性材料組合而形成薄膜。在一些情況下,可以使通式(1)所表示之化合物與空穴傳輸聚合物組合。在一些情況下,可以使通式(1)所表示之化合物與電子傳輸聚合物組合。在一些情況下,可以使通式(1)所表示之化合物與空穴傳輸聚合物及電子傳輸聚合物組合。在一些情況下,可以使通式(1)所表示之化合物與具有空穴傳輸部和電子傳輸部這兩者之共聚物組合。藉由如上所述的實施形態,能夠使固體狀的薄膜或在層內形成之電子和/或空穴與通式(1)所表示之化合物相互作用。
[薄膜的形成]
在某一實施形態中,包含通式(1)所表示之本發明的化合物之薄膜能夠藉由濕式步驟形成。在濕式步驟中,將包含本發明的化合物之組成物溶解而獲得之溶液塗佈於表面上,在去除溶劑之後形成薄膜。作為濕式步驟,可以舉出旋塗法、狹縫塗佈法、噴墨法(噴塗法)、凹版印刷法、膠版印刷法、柔版印刷法,但是並不限定於該等。在濕式步驟中,選擇使用適當的有機溶劑,該有機溶劑能夠溶解包含本發明的化合物之組成物。在某一實施形態中,向組成物中所包含之化合物中導入提高在有機溶劑中之溶解性之取代基(例如,烷基)。
在某一實施形態中,包含本發明的化合物之薄膜能夠藉由乾式步驟形成。在某一實施形態中,作為乾式步驟,能夠採用真空蒸鍍法,但是並不限定於此。在採用真空蒸鍍法之情況下,可以使構成薄膜之化合物從單獨的蒸鍍源進行共蒸鍍,亦可以從混合了化合物之單一的蒸鍍源進行共蒸鍍。在使用單一的蒸鍍源之情況下,可以使用混合了化合物的粉末之混合粉,亦可以使用壓縮了該混合粉之壓縮成形體,亦可以使用將各化合物進行加熱熔融並冷卻之混合物。在某一實施形態中,藉由在單一的蒸鍍源中所包含之複數個化合物的蒸鍍速度(重量減少速度)一致或幾乎一致之條件下進行共蒸鍍,能夠形成與蒸鍍源中所包含之複數個化合物的組成比對應之組成比的薄膜。只要以與所形成之薄膜的組成比相同的組成比混合複數個化合物以設為蒸鍍源,則能夠容易形成具有所期望的組成比之薄膜。在某一實施形態中,能夠確定要共蒸鍍之各化合物成為相同的重量減少率之溫度,並將該溫度用作共蒸鍍時的溫度。
[通式(1)所表示之化合物的使用的例]
有機發光二極體:
本發明的一態樣與作為有機發光元件的發光材料的、本發明的通式(1)所表示之化合物的使用相關。在某一實施形態中,本發明的通式(1)所表示之化合物能夠有效地用作有機發光元件的發光層中之發光材料。在某一實施形態中,通式(1)所表示之化合物包含發出延遲螢光之延遲螢光(延遲螢光體)。在某一實施形態中,本發明提供具有通式(1)所表示之結構之延遲螢光體。在某一實施形態中,本發明與作為延遲螢光體的通式(1)所表示之化合物的使用相關。在某一實施形態中,在本發明中,通式(1)所表示之化合物能夠用作主體材料,並且能夠與一個以上的發光材料一起使用,發光材料可以為螢光材料、磷光材料或TADF。在某一實施形態中,通式(1)所表示之化合物亦能夠用作空穴傳輸材料。在某一實施形態中,通式(1)所表示之化合物能夠用作電子傳輸材料。在某一實施形態中,本發明與從通式(1)所表示之化合物產生延遲螢光之方法相關。在某一實施形態中,包含化合物作為發光材料之有機發光元件發出延遲螢光,並且顯示高光輻射效率。
在某一實施形態中,發光層包含通式(1)所表示之化合物,通式(1)所表示之化合物與基材平行地取向。在某一實施形態中,基材為薄膜形成表面。在某一實施形態中,通式(1)所表示之化合物相對於薄膜形成表面的取向影響藉由排列之化合物所發出之光的傳播方向或者決定該方向。在某一實施形態中,對藉由通式(1)所表示之化合物所發出之光的傳播方向進行排列以改善來自發光層的光提取效率。
本發明的一態樣與有機發光元件相關。在某一實施形態中,有機發光元件包括發光層。在某一實施形態中,發光層包含通式(1)所表示之化合物作為發光材料。在某一實施形態中,有機發光元件為有機光致發光元件(有機PL元件)。在某一實施形態中,有機發光元件為有機電致發光元件(有機EL元件)。在某一實施形態中,通式(1)所表示之化合物輔助發光層中所包含之其他發光材料的光輻射(作為所謂之輔助摻雜劑)。在某一實施形態中,發光層中所包含之通式(1)所表示之化合物處於其最低的激發單重態能階,並且包含在發光層中所包含之主體材料的最低激發單重態能階與發光層中所包含之其他發光材料的最低激發單重態能階之間。
在某一實施形態中,有機光致發光元件包括至少一個發光層。在某一實施形態中,有機電致發光元件至少包括陽極、陰極及前述陽極與前述陰極之間的有機層。在某一實施形態中,有機層至少包括發光層。在某一實施形態中,有機層僅包括發光層。在某一實施形態中,有機層除了發光層以外還包括一個以上的有機層。作為有機層的例,可以舉出空穴傳輸層、空穴注入層、電子障壁層、空穴障壁層、電子注入層、電子傳輸層及激子障壁層。在某一實施形態中,空穴傳輸層可以為具有空穴注入功能之空穴注入傳輸層,電子傳輸層可以為具有電子注入功能之電子注入傳輸層。將有機電致發光元件的例示於圖1中。
發光層:
在某一實施形態中,發光層為分別從陽極及陰極注入之空穴及電子再鍵結而形成激子之層。在某一實施形態中,層發出光。
在某一實施形態中,僅使用發光材料作為發光層。在某一實施形態中,發光層包含發光材料和主體材料。在某一實施形態中,發光材料為通式(1)的一個以上的化合物。在某一實施形態中,為了提高有機電致發光元件及有機光致發光元件的光輻射效率,將在發光材料中所產生之單重態激子及三重態激子限制在發光材料內。在某一實施形態中,在發光層中,除了發光材料以外還使用主體材料。在某一實施形態中,主體材料為有機化合物。在某一實施形態中,有機化合物具有激發單重態能量及激發三重態能量,其至少一個高於本發明的發光材料的該等。在某一實施形態中,本發明的發光材料中所產生之單重態激子及三重態激子被限制在本發明的發光材料的分子中。在某一實施形態中,為了提高光輻射效率,單重態及三重態的激子被充分地限制。在某一實施形態中,儘管仍然可以獲得高光輻射效率,但是單重態激子及三重態激子無法被充分地限制,亦即能夠實現高光輻射效率之主體材料能夠無特別限定地用於本發明中。在某一實施形態中,在本發明的元件的發光層中的發光材料中產生光輻射。在某一實施形態中,輻射光包含螢光及延遲螢光這兩者。在某一實施形態中,輻射光包含來自主體材料的輻射光。在某一實施形態中,輻射光由來自主體材料的輻射光組成。在某一實施形態中,輻射光包含來自通式(1)所表示之化合物的輻射光和來自主體材料的輻射光。在某一實施形態中,可以使用TADF分子和主體材料。在某一實施形態中,TADF為輔助摻雜劑。
在將通式(1)所表示之化合物用作輔助摻雜劑時,可以採用各種化合物作為發光材料(較佳為螢光材料)。作為該種發光材料,能夠使用蒽衍生物、稠四苯衍生物、稠四苯衍生物、芘衍生物、苝衍生物、䓛衍生物、紅螢烯衍生物、香豆素衍生物、吡喃衍生物、茋衍生物、茀衍生物、蒽基(Anthryl)衍生物、吡咯亞甲基衍生物、聯三苯衍生物、伸聯三苯(terphenylene)衍生物、熒蒽衍生物、胺衍生物、喹吖酮衍生物、㗁二唑衍生物、丙二腈衍生物、吡喃衍生物、咔唑衍生物、久洛尼定衍生物、噻唑衍生物、具有金屬(Al,Zn)之衍生物等。該等例示骨架可以具有取代基,亦可以不具有取代基。又,可以組合該等例示骨架彼此。
在以下中,例示能夠與通式(1)所表示之輔助摻雜劑組合使用之發光材料。
又,亦能夠特佳地採用WO2015/022974號公報的0220~0239段中所記載的化合物作為與通式(1)所表示之輔助摻雜劑一起使用之發光材料。
在某一實施形態中,在使用主體材料時,作為發光層中所包含之發光材料的本發明的化合物的量為0.1重量%以上。在某一實施形態中,在使用主體材料時,作為發光層中所包含之發光材料的本發明的化合物的量為1重量%以上。在某一實施形態中,在使用主體材料時,作為發光層中所包含之發光材料的本發明的化合物的量為50重量%以下。在某一實施形態中,在使用主體材料時,作為發光層中所包含之發光材料的本發明的化合物的量為20重量%以下。在某一實施形態中,在使用主體材料時,作為發光層中所包含之發光材料的本發明的化合物的量為10重量%以下。
在某一實施形態中,發光層的主體材料為具有空穴傳輸功能及電子傳輸功能之有機化合物。在某一實施形態中,發光層的主體材料為防止輻射光的波長增加之有機化合物。在某一實施形態中,發光層的主體材料為具有高的玻璃轉移溫度之有機化合物。
在一些實施形態中,主體材料選自包括以下之群組:
[化學式18]
在某一實施形態中,發光層包含兩種類以上的結構不同之TADF分子。例如,激發單重態能階按主體材料、第1TADF分子、第2TADF分子的順序高,並且能夠設為包含該等3種的材料之發光層。此時,第1TADF分子和第2TADF分子的最低激發單重態能階與77K的最低激發三重態能階之差ΔE
ST均為0.3eV以下為較佳,0.25eV以下為更佳,0.2eV以下為更佳,0.15eV以下為更佳,0.1eV以下為進一步較佳,0.07eV以下為更進一步較佳,0.05eV以下為又進一步較佳,0.03eV以下為再進一步較佳,0.01eV以下為特佳。發光層中之第1TADF分子的含量多於第2TADF分子的含量為較佳。又,發光層中之主體材料的含量多於第2TADF分子的含量為較佳。發光層中之第1TADF分子的含量可以多於主體材料的含量,亦可以少於主體材料的含量,亦可以相同。在某一實施形態中,可以將發光層內的組成設為如下:將主體材料設為10~70重量%,將第1TADF分子設為10~80重量%,將第2TADF分子設為0.1~30重量%。在某一實施形態中,可以將發光層內的組成設為如下:將主體材料設為20~45重量%,將第1TADF分子設為50~75重量%,將第2TADF分子設為5~20重量%。在某一實施形態中,基於第1TADF分子和主體材料的共蒸鍍膜(該共蒸鍍膜中之第1TADF分子的含有率=A重量%)的光激發之發光量子產率ϕPL1(A)與基於第2TADF分子和主體材料的共蒸鍍膜(該共蒸鍍膜中之第2TADF分子的含有率=A重量%)的光激發之發光量子產率ϕPL2(A)滿足ϕPL1(A)>ϕPL2(A)的關係式。在某一實施形態中,基於第2TADF分子和主體材料的共蒸鍍膜(該共蒸鍍膜中之第2TADF分子的含有率=B重量%)的光激發之發光量子產率ϕPL2(B)與基於第2TADF分子的單獨膜的光激發之發光量子產率ϕPL2(100)滿足ϕPL2(B)>ϕPL2(100)的關係式。在某一實施形態中,發光層能夠包含3種類的結構不同之TADF分子。本發明的化合物可以為發光層中所包含之複數個TADF化合物中的任一個。
在某一實施形態中,發光層能夠由選自包括主體材料、輔助摻雜劑及發光材料之群組中的材料構成。在某一實施形態中,發光層不包含金屬元素。在某一實施形態中,發光層能夠由材料構成,該材料僅由選自包括碳原子、氫原子、氘原子、氮原子、氧原子及硫原子之群組中的原子構成。或者,發光層亦能夠由材料構成,該材料僅由選自包括碳原子、氫原子、氘原子、氮原子及氧原子之群組中的原子構成。或者,發光層亦能夠由材料構成,該材料僅由選自包括碳原子、氫原子、氮原子及氧原子之群組中的原子構成。
在發光層包含除了本發明的化合物以外的TADF材料時,該TADF材料可以為公知的延遲螢光材料。作為較佳延遲螢光材料,包含WO2013/154064號公報的0008~0048段及0095~0133段、WO2013/011954號公報的0007~0047段及0073~0085段、WO2013/011955號公報的0007~0033段及0059~0066段、WO2013/081088號公報的0008~0071段及0118~0133段、日本特開2013-256490號公報的0009~0046段及0093~0134段、日本特開2013-116975號公報的0008~0020段及0038~0040段、WO2013/133359號公報的0007~0032段及0079~0084段、WO2013/161437號公報的0008~0054段及0101~0121段、日本特開2014-9352號公報的0007~0041段及0060~0069段、日本特開2014-9224號公報的0008~0048段及0067~0076段、日本特開2017-119663號公報的0013~0025段、日本特開2017-119664號公報的0013~0026段、日本特開2017-222623號公報的0012~0025段、日本特開2017-226838號公報的0010~0050段、日本特開2018-100411號公報的0012~0043段、WO2018/047853號公報的0016~0044段中所記載之通式中所包含之化合物、尤其為示例性化合物且能夠輻射延遲螢光者。又,其中,能夠較佳地採用日本特開2013-253121號公報、WO2013/133359號公報、WO2014/034535號公報、WO2014/115743號公報、WO2014/122895號公報、WO2014/126200號公報、WO2014/136758號公報、WO2014/133121號公報、WO2014/136860號公報、WO2014/196585號公報、WO2014/189122號公報、WO2014/168101號公報、WO2015/008580號公報、WO2014/203840號公報、WO2015/002213號公報、WO2015/016200號公報、WO2015/019725號公報、WO2015/072470號公報、WO2015/108049號公報、WO2015/080182號公報、WO2015/072537號公報、WO2015/080183號公報、日本特開2015-129240號公報、WO2015/129714號公報、WO2015/129715號公報、WO2015/133501號公報、WO2015/136880號公報、WO2015/137244號公報、WO2015/137202號公報、WO2015/137136號公報、WO2015/146541號公報、WO2015/159541號公報中所記載之發光材料且能夠輻射延遲螢光者。再者,在該段中所記載之上述公報作為本說明書的一部分而引用於此。
在以下中,對除了有機電致發光元件的各構件及發光層以外的各層進行說明。
基材:
在一些實施形態中,本發明的有機電致發光元件被基材保持,該基材並無特別限定,只要使用通常在有機電致發光元件中通常使用之、例如由玻璃、透明塑膠、石英及矽形成之任一材料即可。
陽極:
在一些實施形態中,有機電致發光裝置的陽極由金屬、合金、導電性化合物或該等組合製造。在一些實施形態中,前述金屬、合金或導電性化合物具有高的功函數(4eV以上)。在一些實施形態中,前述金屬為Au。在一些實施形態中,導電性的透明材料可以從CuI、氧化銦錫(ITO)、SnO
2及ZnO進行選擇。在一些實施形態中,使用IDIXO(In
2O
3-ZnO)等能夠形成透明的導電膜之非晶材料。在一些實施形態中,前述陽極為薄膜。在一些實施形態中,前述薄膜藉由蒸鍍或濺鍍來製作。在一些實施形態中,藉由光微影方法對前述薄膜進行圖案化。在一些實施形態中,在圖案不需要高精度(例如,約100μm以上)的情況下,該圖案可以使用較佳形狀的遮罩對電極材料進行蒸鍍或濺鍍而形成。在一些實施形態中,在能夠塗佈有機導電性化合物等塗佈材料時,可以使用印刷法或塗佈法等濕膜形成方法。在一些實施形態中,在輻射光穿過陽極時,陽極具有超過10%的透射率,該陽極每單位面積具有幾百歐姆以下的片電阻。在一些實施形態中,陽極的厚度為10~1,000nm。在一些實施形態中,陽極的厚度為10~200nm。在一些實施形態中,陽極的厚度依據所使用之材料而發生變動。
陰極:
在一些實施形態中,前述陰極由具有低的功函數之金屬(4eV以下)(稱為電子注入金屬)、合金、導電性化合物或其組合等電極材料製作。在一些實施形態中,前述電極材料可以從鈉、鈉-鉀合金、鎂、鋰、鎂-銅混合物、鎂-銀混合物、鎂-鋁混合物、鎂-銦混合物、鋁-氧化鋁(Al
2O
3)混合物、銦、鋰-鋁混合物及稀土元素進行選擇。在一些實施形態中,可以使用電子注入金屬與具有高於電子注入金屬的功函數之穩定的金屬亦即第2金屬的混合物。在一些實施形態中,前述混合物可以從鎂-銀混合物、鎂-鋁混合物、鎂-銦混合物、鋁-氧化鋁(Al
2O
3)混合物、鋰-鋁混合物及鋁進行選擇。在一些實施形態中,前述混合物提高電子注入特性及對氧化之耐性。在一些實施形態中,陰極藉由蒸鍍或濺鍍將電極材料形成為薄膜來製造。在一些實施形態中,前述陰極每單位面積具有幾百歐姆以下的片電阻。在一些實施形態中,前述陰極的厚度為10nm~5μm。在一些實施形態中,前述陰極的厚度為50~200nm。在一些實施形態中,有機電致發光元件的陽極及陰極中的任一個為透明或半透明,以使輻射光透射。在一些實施形態中,透明或半透明的電致發光元件提高光輻射亮度。
在一些實施形態中,藉由由針對前述陽極所述之導電性的透明的材料形成前述陰極來形成透明或半透明的陰極。在一些實施形態中,元件包含陽極和陰極,但是均為透明或半透明。
注入層:
注入層為電極與有機層之間的層。在一些實施形態中,前述注入層減少驅動電壓,並且增強光輻射亮度。在一些實施形態中,前述注入層包括空穴注入層和電子注入層。前述注入層能夠配置於陽極與發光層或空穴傳輸層之間以及陰極與發光層或電子傳輸層之間。在一些實施形態中,存在注入層。在一些實施形態中,不存在注入層。
在以下,舉出能夠用作空穴注入材料之較佳化合物例。
障壁層:
障壁層為能夠阻止存在於發光層中之電荷(電子或空穴)和/或激子向發光層的外側擴散之層。在一些實施形態中,電子障壁層存在於發光層與空穴傳輸層之間以阻止電子穿過發光層而到達空穴傳輸層。在一些實施形態中,空穴障壁層存在於發光層與電子傳輸層之間以阻止空穴穿過發光層而到達電子傳輸層。在一些實施形態中,障壁層阻止激子向發光層的外側擴散。在一些實施形態中,電子障壁層及空穴障壁層構成激子障壁層。本說明書中所使用之術語“電子障壁層”或“激子障壁層”包括具有電子障壁層的功能及激子障壁層的功能這兩者之層。
空穴障壁層:
空穴障壁層作為電子傳輸層而發揮功能。在一些實施形態中,在電子的傳輸期間,空穴障壁層阻止空穴到達電子傳輸層。在一些實施形態中,空穴障壁層提高發光層中之電子與空穴的再鍵結的機率。用於空穴障壁層中之材料可以為與針對電子傳輸層所述者相同的材料。
在以下,舉出能夠用於空穴障壁層中之較佳化合物例。
電子障壁層:
電子障壁層傳輸空穴。在一些實施形態中,在空穴的傳輸期間,電子障壁層阻止電子到達空穴傳輸層。在一些實施形態中,電子障壁層提高發光層中之電子與空穴的再鍵結的機率。用於電子障壁層中之材料可以為與針對空穴傳輸層所述者相同的材料。
在以下,舉出能夠用作電子障壁材料之較佳化合物的具體例。
激子障壁層:
激子障壁層阻止藉由發光層中之空穴與電子的再鍵結而產生之激子擴散至電子傳輸層。在一些實施形態中,激子障壁層能夠有效地限制(confinement)發光層中之激子。在一些實施形態中,提高裝置的光輻射效率。在一些實施形態中,激子障壁層在陽極側和陰極側中的任一側與發光層相鄰及與其兩側的發光層相鄰。在一些實施形態中,在激子障壁層存在於陽極側時,該層可以存在於空穴傳輸層與發光層之間並與該發光層相鄰。在一些實施形態中,在激子障壁層存在於陰極側時,該層可以存在於發光層與陰極之間並與該發光層相鄰。在一些實施形態中,空穴注入層、電子障壁層或相同的層存在於陽極與和陽極側的發光層相鄰之激子障壁層之間。在一些實施形態中,空穴注入層、電子障壁層、空穴障壁層或相同的層存在於陰極與和陰極側的發光層相鄰之激子障壁層之間。在一些實施形態中,激子障壁層包含激發單重態能量和激發三重態能量,其至少一個分別高於發光材料的激發單重態能量和激發三重態能量。
空穴傳輸層:
空穴傳輸層包含空穴傳輸材料。在一些實施形態中,空穴傳輸層為單層。在一些實施形態中,空穴傳輸層具有複數個層。
在一些實施形態中,空穴傳輸材料具有空穴的注入或傳輸特性及電子的障壁特性中的一個特性。在一些實施形態中,空穴傳輸材料為有機材料。在一些實施形態中,空穴傳輸材料為無機材料。作為本發明中能夠使用之公知的空穴傳輸材料的例,並無限定,但是可以舉出三唑衍生物、㗁二唑誘導劑、咪唑衍生物、咔唑衍生物、吲哚并咔唑衍生物、聚芳基烷烴誘導劑、吡唑啉衍生物、吡唑啉酮衍生物、苯二胺衍生物、烯丙胺衍生物、胺基取代查耳酮衍生物、㗁唑衍生物、苯乙烯基蒽誘導劑、茀酮衍生物、腙衍生物、茋衍生物、矽氮烷衍生物、苯胺共聚物及導電性高分子寡聚物(尤其噻吩寡聚物)或其組合。在一些實施形態中,空穴傳輸材料可以從卟啉化合物、芳香族三級胺化合物及苯乙烯胺化合物進行選擇。在一些實施形態中,空穴傳輸材料為芳香族三級胺化合物。在以下,舉出能夠用作空穴傳輸材料之較佳化合物的具體例。
電子傳輸層:
電子傳輸層包含電子傳輸材料。在一些實施形態中,電子傳輸層為單層。在一些實施形態中,電子傳輸層具有複數個層。
在一些實施形態中,電子傳輸材料只要具有將從陰極注入之電子傳輸至發光層之功能即可。在一些實施形態中,電子傳輸材料還作為空穴障壁材料而發揮功能。作為本發明中能夠使用之電子傳輸層的例,並無限定,但是可以舉出硝基取代茀衍生物、二苯醌衍生物、二氧化噻喃衍生物、碳二亞胺、亞茀基甲烷(fluorenylidene methane)衍生物、蒽醌基二甲烷、蒽酮衍生物、㗁二唑衍生物、唑衍生物、𠯤衍生物或者其組合或其聚合物。在一些實施形態中,電子傳輸材料為噻二唑誘導劑或喹㗁啉衍生物。在一些實施形態中,電子傳輸材料為聚合物材料。在以下,舉出能夠用作電子傳輸材料之較佳化合物的具體例。
進而,舉出作為能夠添加到各有機層中的材料的較佳化合物例。例如,可以考慮作為穩定化材料進行添加等。
具體地例示出能夠用於有機電致發光元件中之較佳材料,但是能夠用於本發明中之材料不被以下的示例性化合物做限定性地解釋。又,即使為作為具有特定功能之材料例示出之化合物,亦能夠轉用為具有其他功能之材料。
裝置:
在一些實施形態中,發光層併入裝置中。例如,裝置包括OLED閥、OLED燈、電視用顯示器、電腦用監視器、移動電話及平板,但是並不限定於該等。
在一些實施形態中,電子裝置包括OLED,該OLED具有包括陽極、陰極及該陽極與該陰極之間的發光層之至少一個有機層。
在一些實施形態中,本說明書中所記載的結構物能夠併入OLED或光電子裝置等各種感光性或光活化裝置中。在一些實施形態中,前述結構物能夠用於促進裝置內的電荷轉移或能量轉移和/或用作空穴傳輸材料。作為前述裝置,例如可以舉出有機發光二極體(OLED)、有機積體電路(OIC)、有機場效電晶體(O-FET)、有機薄膜電晶體(O-TFT)、有機發光電晶體(O-LET)、有機太陽能電池(O-SC)、有機光學檢測裝置、有機感光器、有機場淬滅(field-quench)裝置(O-FQD)、發光電化學電池(LEC)或有機雷射二極體(O-laser)。
閥或燈:
在一些實施形態中,電子裝置包括OLED,該OLED具有包括陽極、陰極、該陽極與該陰極之間的發光層之至少一個有機層。
在一些實施形態中,裝置包括不同顏色之OLED。在一些實施形態中,裝置包括包含OLED的組合之陣列。在一些實施形態中,OLED的前述組合為三種顏色的組合(例如,RGB)。在一些實施形態中,OLED的前述組合為既不是紅色亦不是綠色亦不是藍色的顏色(例如,橙色及黃綠色)的組合。在一些實施形態中,OLED的前述組合為兩種顏色、四種顏色或其以上的顏色的組合。
在一些實施形態中,裝置為OLED燈,該OLED燈具備:
電路板,具備具有安裝面之第1面和與第1面相對的第2面,並且劃分至少一個開口部;
至少一個OLED,其為前述安裝面上的至少一個OLED,該至少一個OLED包括包含陽極、陰極及該陽極與該陰極之間的發光層之至少一個有機層且具有發光結構;
電路板用殼體;及
至少一個連接器,配置於前述殼體的端部,並且前述殼體及前述連接器劃分適合安裝於照明設備上之封裝。
在一些實施形態中,前述OLED燈具有複數個OLED,該複數個OLED安裝於電路板上以使光向複數個方向輻射。在一些實施形態中,向第1方向發射之一部分的光偏振而向第2方向輻射。在一些實施形態中,使用反射器將向第1方向發射之光偏振。
顯示器或屏幕:
在一些實施形態中,本發明的發光層能夠用於屏幕或顯示器中。在一些實施形態中,本發明之化合物並無限定,但是使用真空蒸發、沉積、蒸鍍或化學蒸鍍(CVD)等步驟沉積於基材上。在一些實施形態中,前述基材為用於提供具有獨特縱橫比的像素之兩面蝕刻中的照相板結構。前述屏幕(並且,亦稱為遮罩)可以用於OLED顯示器的製造步驟中。藉由設計相對應之原圖圖案,能夠在垂直方向上配置像素之間的非常陡峭的窄連接桿以及在水平方向上配置大範圍的傾斜開口部。藉此,能夠在優化TFT背板上的化學蒸鍍的同時,構成高解析度顯示器所需之像素的精細的圖案。
藉由像素的內部圖案化,能夠在水平方向及垂直方向上構成各種縱橫比的三維像素開口部。進而,像素區域中的被圖像化之“條紋”或半色調圓的使用保護特定區域中之蝕刻,直至將該等特定圖案底切並從基材移除。此時,所有像素區域以相同的蝕刻速度進行處理,但是其深度依據半色調圖案而發生變化。藉由變更半色調圖案的尺寸及間隔,能夠進行像素內的保護率各種不同之蝕刻,能夠進行形成陡峭的垂直傾斜時所需的局部深度蝕刻。
蒸鍍遮罩用較佳材料為因鋼。因鋼為在鋼廠冷軋成長的薄型片狀之金屬合金。因鋼無法作為鎳遮罩電沉積到旋轉心軸上。用於在蒸鍍用遮罩內形成開口區域的適當且低成本的方法為基於濕式化學蝕刻之方法。
在一些實施形態中,屏幕或顯示圖案為基材上的像素矩陣。在一些實施形態中,屏幕或顯示圖案使用微影(例如,光微影及電子束微影)進行加工。在一些實施形態中,屏幕或顯示圖案使用濕式化學蝕刻進行加工。在又一實施形態中,屏幕或顯示圖案使用電漿蝕刻進行加工。
裝置的製造方法:
關於OLED顯示器,通常形成大型母板,接著以單元面板單位切割該母板來製造。通常,母板上的各單元面板藉由如下形成:在基底基材上形成具有活性層和源極/汲極電極之薄膜電晶體(TFT),在前述TFT上塗佈平坦化膜以依序經時形成像素電極、發光層、對電極及封裝層,並從前述母板進行切割。
關於OLED顯示器,通常形成大型母板,接著以單元面板單位切割該母板來製造。通常,母板上的各單元面板藉由如下形成:在基底基材上形成具有活性層和源極/汲極電極之薄膜電晶體(TFT),在前述TFT上塗佈平坦化膜以依序經時形成像素電極、發光層、對電極及封裝層,並從前述母板進行切割。
在本發明的其他態樣中,提供一種有機發光二極體(OLED)顯示器的製造方法,該方法包括:
在母板的基底基材上形成障壁層之步驟;
在前述障壁層上以單元面板單位形成複數個顯示單元之步驟;
在前述單元面板的顯示單元的各自上形成封裝層之步驟;及
在前述單元面板之間的界面部上塗佈有機薄膜之步驟。
在一些實施形態中,障壁層例如為由SiNx形成之無機薄膜,障壁層的端部被由聚醯亞胺或丙烯酸形成之有機薄膜被覆。在一些實施形態中,有機薄膜輔助母板以單元面板單位被軟切。
在一些實施形態中,薄膜電晶體(TFT)層具有發光層、閘電極及源極/汲極電極。複數個顯示單元的各自可以具有薄膜電晶體(TFT)層、形成於TFT層上之平坦化膜及形成於平坦化膜上之發光單元,塗佈於前述界面部上之有機薄膜由與前述平坦化膜的材料相同的材料形成,並且與前述平坦化膜的形成同時形成。在一些實施形態中,前述發光單元藉由鈍化層、它們之間的平坦化膜及被覆並保護發光單元之封裝層與TFT層連接。在前述製造方法的一些實施形態中,前述有機薄膜不與顯示單元連接,亦不與封裝層連接。
前述有機薄膜和平坦化膜的各自可以包含聚醯亞胺及丙烯酸中的任一個。在一些實施形態中,前述障壁層可以為無機薄膜。在一些實施形態中,前述基底基材可以由聚醯亞胺形成。前述方法還可以包括在由聚醯亞胺形成之基底基材的一個表面上形成障壁層之前,在該基底基材的另一個表面上安裝由玻璃材料形成之載子基材之步驟和在沿界面部切割之前,從基底基材分離前述載子基材之步驟。在一些實施形態中,前述OLED顯示器為柔性顯示器。
在一些實施形態中,前述鈍化層為配置於TFT層上以被覆TFT層之有機薄膜。在一些實施形態中,前述平坦化膜為形成於鈍化層上之有機薄膜。在一些實施形態中,與形成於障壁層的端部之有機薄膜相同地,前述平坦化膜由聚醯亞胺或丙烯酸形成。在一些實施形態中,在製造OLED顯示器時,前述平坦化膜及有機薄膜同時形成。在一些實施形態中,前述有機薄膜可以形成於障壁層的端部,藉此,該有機薄膜的一部分直接與基底基材接觸,而該有機薄膜的其餘部分在包圍障壁層的端部的同時,與障壁層接觸。
在一些實施形態中,前述發光層具有像素電極、對電極及配置於該像素電極與該對電極之間的有機發光層。在一些實施形態中,前述像素電極與TFT層的源極/汲極電極連接。
在一些實施形態中,在通過TFT層而向像素電極施加電壓時,在像素電極與對電極之間形成適當的電壓,藉此有機發光層輻射光,從而形成圖像。以下,將具有TFT層和發光單元之圖像形成單元稱為顯示單元。
在一些實施形態中,被覆顯示單元並防止外部的水分的滲透之封裝層可以形成為有機薄膜和無機薄膜交替積層而成之薄膜狀封裝結構。在一些實施形態中,前述封裝層具有複數個薄膜積層而成之薄膜狀封裝結構。在一些實施形態中,塗佈於界面部上之有機薄膜與複數個顯示單元的各自隔開間隔而配置。在一些實施形態中,前述有機薄膜以如下態樣形成:一部分的有機薄膜直接與基底基材接觸,而有機薄膜的其餘部分在包圍障壁層的端部的同時,與障壁層接觸。
在一實施形態中,OLED顯示器為柔性,並且使用由聚醯亞胺形成之柔軟的基底基材。在一些實施形態中,前述基底基材形成於由玻璃材料形成之載子基材上,接著分離該載子基材。
在一些實施形態中,障壁層形成於載子基材的相反的一側的基底基材的表面上。在一實施形態中,依據各單元面板的尺寸對前述障壁層進行圖案化。例如,在母板的所有表面上形成基底基材的同時,依據各單元面板的尺寸形成障壁層,藉此在單元面板的障壁層之間的界面部上形成凹槽。各單元面板能夠沿前述凹槽切割。
在一些實施形態中,前述製造方法還包括沿界面部切割之步驟,其中,凹槽形成於障壁層上,至少一部分的有機薄膜形成於凹槽中,該凹槽不會穿透到基底基材中。在一些實施形態中,形成各單元面板的TFT層,作為無機薄膜之鈍化層和作為有機薄膜之平坦化膜配置於TFT層上以被覆TFT層。例如,在形成聚醯亞胺或丙烯酸製的平坦化膜的同時,界面部的凹槽例如被聚醯亞胺或丙烯酸製的有機薄膜被覆。這防止如下:當各單元面板在界面部上沿凹槽切割時,由於將所產生之衝擊吸收到有機薄膜而產生龜裂。亦即,在所有障壁層由於沒有有機薄膜而完全暴露之情況下,當各單元面板在界面部上沿凹槽切割時,所產生之衝擊被傳遞到障壁層,藉此產生龜裂之風險增加。然而,在一實施形態中,障壁層之間的界面部的凹槽被有機薄膜被覆以吸收在沒有有機薄膜的情況下能夠傳遞到障壁層之衝擊,因此可以軟切各單元面板以防止在障壁層中產生龜裂。在一實施形態中,被覆界面部的凹槽之有機薄膜及平坦化膜彼此隔開間隔而配置。例如,在有機薄膜及平坦化膜彼此連接為一個層之情況下,外部的水分有可能通過平坦化膜和有機薄膜的殘留部分而浸入到顯示單元中,因此有機薄膜及平坦化膜彼此隔開間隔而配置,以使有機薄膜與顯示單元隔開間隔而配置。
在一些實施形態中,顯示單元藉由發光單元的形成而形成,封裝層配置於顯示單元上以被覆顯示單元。藉此,在完全製造母板之後,從基底基材分離承載基底基材之載子基材。在一些實施形態中,若向載子基材輻射雷射光束,則載子基材由於載子基材與基底基材之間的熱膨脹係數的不同而從基底基材分離。
在一些實施形態中,母板以單元面板單位切割。在一些實施形態中,母板使用切割器沿單元面板之間的界面部切割。在一些實施形態中,母板所沿著切割之界面部的凹槽被有機薄膜被覆,因此在切割期間,該有機薄膜吸收衝擊。在一些實施形態中,在切割期間,能夠防止在障壁層中產生龜裂。
在一些實施形態中,前述方法減少產品的不良率並穩定其品質。
其他態樣為OLED顯示器,該OLED顯示器具有形成於基底基材上之障壁層、形成於障壁層上之顯示單元、形成於顯示單元上之封裝層及塗佈於障壁層的端部之有機薄膜。
[實施例]
在以下,舉出合成例和實施例對本發明的特徵進一步進行具體說明。關於以下所示之材料、處理內容、處理步驟等,只要不脫離本發明的主旨,則能夠適當變更。因此,本發明的範圍不應被以下所示之具體例做限定性地解釋。再者,關於發光特性的評價,使用源表(TEKTRONIX, INC.製:2400系列)、半導體參數・分析器(Agilent Technologies Japan, Ltd.製:E5273A)、光功率計測定裝置(Newport Corporation製:1930C)、光學光譜儀(Ocean Photonics.製:USB2000)、分光輻射計(TOPCON CORPORATION製:SR-3)及條紋照相(Hamamatsu Photonics K.K.製C4334型)進行。
在氮氣流下,將氫化鈉(0.44g,11.0mmol)和苯并氟[3,2-c]咔唑(2.83g,11.0mmol)在四氫呋喃(20mL)中在0℃下攪拌30分鐘之後,加入4,5,6-三氟間苯二甲腈,在升溫至室溫之後,在室溫下反應了5小時。之後,用水和甲醇停止了反應。過濾所析出之黃色固體,並藉由矽膠柱色譜法(甲苯/己烷/氯仿=11/2/1)及再沉澱(鄰二氯苯/甲醇)純化過濾物,從而獲得了黃色固體的化合物3(0.91g,1.02mmol,產率37%)。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.62(s,0.3H),8.61(s,0.7H),8.15-8.10(m,2H),7.88-7.77(s,2H),7.73-7.54(m,6H),7.40-7.25(m,6H),7.23-7.11(m,8H),7.09-6.93(m,2H),6.90-6.78(m,3H),6.69-6.51(m,1H).
MS(ASAP):894.43(M+H
+).Calcd for C62H31N5O3:893.24.
藉由與合成例1相同的方法以產率80%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.66(s,1H),8.22(s,0.7H),8.17(s,0.3H),8.08(s,0.7H),8.05(s,0.3H),7.92-7.87(m,1H),7.79(d,
J=8.4Hz,1H),7.74-7.69(m,2H),7.66-7.63(m,2H),7.53-7.37(m,5H),7.35-7.27(m,4H),7.23-7.17(m,2H),7.15-7.08(m,2H),7.06-6.98(m,3H),6.95-6.86(m,3H),6.80-6.68(m,2H),6.57-6.53(m,1H).
MS(ASAP):894.44(M+H
+).Calcd for C62H31N5O3:893.24.
在氮氣流下,將碳酸鉀(1.20g,8.69mmol)和苯并氟[2,3-c]咔唑(1.99g,7.72mmol)在二甲基甲醯胺(20mL)中在室溫下攪拌30分鐘之後,加入4,5,6-三氟間苯二甲腈(0.35mmol,1.92mmol),在升溫至60℃之後反應了5小時。之後,返回至室溫,用水和甲醇停止了反應。過濾所析出之黃色固體,並藉由矽膠柱色譜法(甲苯)及再沉澱(甲苯/甲醇)純化過濾物,從而獲得了黃色固體的化合物6(1.35g,1.51mmol,產率79%)。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.65(s,1H),8.35-8.28(m,5H),7.98-7.7.95(m,1H),7.81-7.78(m,1H),7.57-7.50(m,2H),7.47-7.28(m,11H),7.23-7.10(m,5H),7.02-6.79(m,4H),6.72-6.60(m,1H).
MS(ASAP):894.50(M+H
+).Calcd for C62H31N5O3:893.24.
藉由與合成例3相同的方法以產率63%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.43(d,
J=8.0Hz,1H),8.38-8.35(m,3H),8.17-8.13(m,2H),8.10-8.03(m,3H),7.88-7.82(m,1H),7.13-7.77(m,4H),7.70-7.64(m,4H),7.58-7.43(m,5H),7.38-7.32(m,3H),7.24(t,
J=7.2Hz,1H),7.14-7.21(m,2H),6.88(t,
J=7.6Hz,1H),6.78(t,
J=8.4Hz,1H).
MS(ASAP):942.15(M+H
+).Calcd for C62H31N5S3:941.17.
藉由與合成例1相同的方法以產率92%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):9.67-9.64(m,1H),8.24-8.03(m,6-H),7.94-7.87(m,3H),7.81-7.74(m,3H),7.71-7.22(m,13H),7.16-7.03(m,0.5H),7.16-7.03(m,0.5H),6.81-6.79(m,0.5H),6.64-6.61(m,0.5H),6.47-6.44(m,0.5H).
MS(ASAP):1137.68(M+H
+).Calcd for C80H28D15N5O3:1136.43.
藉由與合成例3相同的方法以產率69%進行了合成。
MS(ASAP):894.43(M+H
+).Calcd for C
62H
31N
5O
3:893.24.
藉由與合成例3相同的方法以產率69%進行了合成。
MS(ASAP):894.46(M+H
+).Calcd for C
62H
31N
5O
3:893.24.
在氮環境下,將5H-苯并氟[3,2-c]咔唑(14.1g,54.8mmol)及NaH(60%,2.2g,55mmol)的四氫呋喃(150mL)溶液在室溫下攪拌了30分鐘。之後,向冷卻至-10℃之4,5,6-三氟間苯二甲腈(5g,27.5mmol)的四氫呋喃(275mL)溶液滴加20分鐘,並攪拌了4小時。在向該反應混合物加入飽和NH
4Cl水溶液並進行中和之後,返回至室溫以停止反應,用乙酸乙酯提取,並用Mg
2SO
4乾燥有機層。在藉由過濾將無機物分離之後,對溶劑進行減壓蒸餾,並藉由柱色譜法(甲苯/己烷/CHCl
3=6/3.5/0.5)及再沉澱(CHCl
3/己烷)純化所獲得之混合物,從而獲得了黃色固體的化合物1a(16.5g,25.2mmol,91.7%)。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.54(d,
J=7.6Hz,2H),8.23(s,1H),8.00(d,
J=8.8Hz,2H),7.97(d,
J=7.6Hz,2H),7.72(d,
J=8.4Hz,2H)7.567-7.443(m,6H),7.38(t,
J=8.0Hz,2H)7.28-7.25(m,2H),7.20-7.17(m,2H).
MS(ASAP):657.25[M+H]
+.Calcd for. C
44H
21FN
4O
2:656.16
[化學式40]
1a 570243
在氮環境下,將化合物1a(16.5g,252.2mmol)、咔唑(7.9g,47.2mmol)及K
2CO
3(8.17g,59.1mmol)的二甲基甲醯胺溶液(280mL)在室溫下攪拌了15小時。向該反應混合物加入甲醇200mL及水150mL,並停止了反應。之後,過濾所析出之沉澱物,並回收了固體。藉由柱色譜法(甲苯/己烷/CHCl
3=6/3.5/0.5)及再沉澱(甲苯/己烷)純化所獲得之過濾物,從而獲得了黃色固體的化合物570243(16.0g,19.9mmol,84.2%)。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.60(s,1H),8.19-8.15(m,2H),7.87(t,
J=8.4Hz,2H),7.90-7.86(m,4H),7.44-7.39(m,2H),7.36-7.31(m,2H),7.22-7.02(m,10H),6,83-6.66(m,4H),6.62-6.46(m,2H).
MS(ASAP):804.25[M+H]
+.Calcd for. C
56H
29N
5O
2:803.23
藉由與合成例8的第2反應相同的方法以產率68%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.52(s,1H),8.20-8.17(m,2H),7.87(t,
J=6.8Hz,2H),7.65-7.59(m,4H),7.42-7.36(m,2H)7.34-7.30(m,2H),7.25-7.19(m
,2H)7.18-6.92(m,6H),6.95(s,2H),6.70-6.62(m,2H),6.38-6.27(m,2H)2.05(s,6H).
MS(ASAP):832.41[M+H]
+.Calcd for. C58H33N5O2:831.26
藉由與合成例8的第1反應相同的方法以產率56%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.64(s,2H),8.45(s,1H),8.23(d,
J=8.0Hz,2H),8.06(d,
J=6.8Hz,2H),7.59-7.35(m,12H),7.29-7.24(m,2H).
MS(ASAP):657.35[M+H]
+.Calcd for. C
44H
21FN
4O
2:656.16
[化學式43]
570244
藉由與合成例8的第2反應相同的方法以產率67%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.62(s,1H),8.24(d,
J=10.8Hz,2H),7.95-7.90(m,2H),7.81-7.76(m,2H),7.52-7.30(m,7H),7.21-7.00(m,7H),6.92-6.54(m,8H).
MS(ASAP):804.37[M+H]
+.Calcd for. C
56H
29N
5O
2:803.23
藉由與合成例8的第2反應相同的方法以產率89%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.61(s,1H),8.08(t,
J=8.4Hz,2H),7.90-7.81(m,7H),7.48-7.40(m,2H),7.30-7.02(m,10H),6.80-6.43(m,7H).
MS(ASAP):836.14[M+H]
+.Calcd for. C56H29N5S2:835.19
藉由與合成例8的第1反應相同的方法以產率79%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):9.53(s,1H),8.46(t,
J=7.6Hz,4H),7.40(d,
J=8.0Hz,4H),8.02(d,
J=7.6Hz,2H),7.40(d,
J=8.0Hz,2H),7.62-748(m,8H).
MS(ASAP):688.97[M+H]
+.Calcd for. C44H21FN4S2:688.12
[化學式47]
570274
藉由與合成例8的第2反應相同的方法以產率48%進行了合成。
1H NMR(400MHz,DMSO,δ):9.75(s,1H),8.24(d,
J=7.2Hz,2H),8.13(d,
J=7.2Hz,2H),7.99(d,
J=7.6Hz,2H),7.89(d,
J=8.4Hz,2H),7.81(d,
J=7.2Hz,2H),7.61(d,
J=7.2Hz,2H),7.47(d,
J=8.8Hz,4H),7.26-7.22(m,2H),7.11-7.06(m,5H),6.90(d,
J=8.0Hz,1H),6.67(t,
J=7.6Hz,1H),6.44(t,
J=7.2Hz,1H),6.08(t,
J=8.0Hz,1H),5.16(t,
J=8.4Hz,1H).
MS(ASAP):836.20[M+H]
+.Calcd for. C56H29N5S2:835.19
藉由與合成例8的第1反應相同的方法以產率90%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.77(s,2H),8.37(s,1H),8.08(d,
J=8.8Hz,2H),8.01(d,
J=7.6Hz,2H),7.82-7.75(m,9H),7.55-7.47(m,6H),7.43-7.37(m,6H),7.28-7.25(m,1H).
MS(ASAP):809.33[M+H]
+.Calcd for. C56H29FN4O2:808.23
[化學式49]
570261
藉由與合成例8的第2反應相同的方法以產率94%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.63(s,1H),8.35(d,
J=10.4Hz,2H),7.92-7.86(m,2H),7.74(d,
J=8.4Hz,1H),7.66-7.57(m,7H),7.48-7.31(m,11H),7.29-7.10(m,8H),6.84-6.46(m,5H).
MS(ASAP):956.43[M+H]
+.Calcd for. C68H37N5O2:955.29
藉由與合成例8的第1反應相同的方法以產率89%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.77(s,2H),8.38(s,1H),8.09(d,
J=8.4Hz,2H),8.01(d,
J=6.4Hz,2H),7.83-7.76(m,4H)7.49(t,
J=7.2Hz,2H),7.43-7.38(m
,4H)7.28-7.25(m,2H).
MS(ASAP):819.45[M+H]
+.Calcd for. C56H19D10FN4O2:818.29
[化學式51]
570399
藉由與合成例8的第2反應相同的方法以產率89%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.63(s,1H),8.35(d,
J=8.8Hz,2H),7.93-7.86(m
,2H),7.74(d,
J=8.8Hz,1H),7.68-7.61(m,3H),7.46-7.32(m
,5H)7.27-7.10(m,7H),6.84-6.46(m,6H).
MS(APCI):966[M+H]
+.Calcd for. C68H27D10N5O2:965.36
TG0112
藉由與合成例8的第1反應相同的方法以產率64%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.52(d,
J=8.0Hz,2H),8.34(s,1H),7.91-7.88(m,2H),7.76-7.74(m,2H),7.54-7.44(m
,6H),7.38-7.32(m,4H),7.25-7.21(m,4H),1.91(s,6H),1.86(s,6H).
MS(ASAP):709.26[M+H]
+.Calcd for. C50H33FN4:708.27
[化學式53]
570309
藉由與合成例8的第2反應相同的方法以產率69%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.62(s,1H),8.04(t,
J=8.0Hz,2H),7.62-7.57(m,2H),7.46(d,
J=8.0Hz,2H),7.44-7.27(m
,8H),7.19-6.99(m,10H),6.92(t,
J=8.0Hz,1H),6.70-6.43(m,6H),1.54(s,6H),1.49(s,6H).
MS(ASAP):856.49[M+H]
+.Calcd for. C62H41N5:855.34
藉由與合成例8的第1反應相同的方法以產率63%進行了合成。
1H NMR(400MHz,DMSO,δ):9.35(s,1H),8.42(d,
J=8.4Hz,4H),8.25(d,
J=8.4Hz,4H),7.97(d,
J=8.4Hz,4H),7.84(d,
J=6.8Hz,4H),7.59(t,
J=6.8Hz,4H),7.46(t,
J=7.2Hz,4H),7.23-7.10(m,4H).
MS(ASAP):837.33[M+H]
+.Calcd for. C56H25FN4O4:836.19
[化學式55]
570378
藉由與合成例8的第2反應相同的方法以產率61%進行了合成。
1H NMR(400MHz,DMSO,δ):9.64(s,1H),8.12(d,
J=8.4Hz,4H),7.99(d,
J=8.4Hz,4H),7.84(d,
J=8.4Hz,8H),7.53-7.47(m,6H),7.39(t,
J=6.8Hz,4H),7.23(m,2H),6.64-6.58(m,4H).
MS(ASAP):984.45[M+H]
+.Calcd for. C68H33N5O4:983.25
藉由與合成例8的第1反應相同的方法以產率83%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.42(s,1H),8.37(s
,2H),8.15(d,
J=8.0Hz,2H),8.06(d,
J=7.6Hz,2H),8.06(d,
J=8.4Hz,2H),7.69-7.36(m,20H).
MS(ASAP):809.55[M+H]
+.Calcd for. C56H29FN4O2:808.23
[化學式57]
570262
藉由與合成例8的第2反應相同的方法以產率60%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.70(s,1H),7.92(s,2H),7.89-7.85(m,2H),7.70-7.64(m,4H),7.54(d,
J=7.6Hz,4H),7.46-7.38(m,6H),7.33-7.22(m
,11H),6.95(d,
J=8.8Hz,1H),6.78(t,
J=8.8Hz,2H),6.64(d,
J=8.8Hz,1H),6.54(t,
J=8.8Hz,1H),6.12(t,
J=8.8Hz,1H),5.40(t,
J=8.8Hz,1H),.
MS(ASAP):956.57[M+H]
+.Calcd for. C68H37N5O2:955.29
藉由與合成例8的第1反應相同的方法以產率56%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.92(s,2H),8.64(d,
J=6.8Hz,2H),8.39(s
,1H),7.84-7.79(m,8H),7.72(d,
J=8.4Hz,2H),7.58-7.52(m,8H),7.46-7.36(m,6H).
MS(ASAP):809.44[M+H]
+.Calcd for. C56H29FN4O2:808.23
[化學式59]
570264
藉由與合成例8的第2反應相同的方法以產率71%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.66(s,1H),8.52(s,2H),8.40(d,
J=7.2Hz,2H),7.65-7.61(m,6H),7.54-7.48(m,6H),7.46-7.38(m,5H),7.36-7.25(m
,7H),7.19(d,
J=7.6Hz,2H),6.86-6.80(m,2H),6.76-6.51(m,4H).
MS(ASAP):956.57[M+H]
+.Calcd for. C68H37N5O2:955.29
藉由與化合物1a相同的方法以產率32%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.61(d,
J=8.0Hz,2H),8.38(s,1H),7.99(d,
J=7.6Hz,2H),7.94(d,
J=8.0Hz,2H),7.77-7.72(m,9H),7.59-7.40(m,13H).
MS(ASAP):809.44[M+H]
+.Calcd for. C56H29FN4O2:808.23
[化學式61]
570507
藉由與合成例8的第2反應相同的方法以產率64%進行了合成。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.62(s,0.5H),8.58(s,0.5H),8.24(d,
J=8.0Hz,1H),8.18(d,
J=8.0Hz,1H),8.02-7.99(m,1.5H),7.90(d,
J=6.8Hz,1H),7.70-7.60(m
,2H),7.51-7.26(m,13H),7.21-7.14(m,7H),6.95-6.62(m,5.5H),6.58(t,
J=8.0Hz,0.5H),6.46-6.38(m,1.5H).
MS(ASAP):956.57[M+H]
+.Calcd for. C68H37N5O2:955.29
在氮氣流下,將碳酸鉀(1.47g,10.35mmol)、5H-苯并氟[3,2-c]咔唑(1.95g,7.59mmol)在二甲基甲醯胺(60mL)中在室溫下攪拌30分鐘之後,加入4,5,6-三氟間苯二甲腈(0.35mmol,1.92mmol),在室溫下反應了5小時。之後,用水和甲醇停止反應,過濾所析出之黃色固體,並藉由矽膠柱色譜法(甲苯)及再沉澱(甲苯/甲醇)純化過濾物,從而獲得了黃色固體的化合物2a(0.90g,1.17mmol,產率34%)。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.31(s,1H),8.13-8.06(m,2H),7.90-7.87(m,0.5H),7.79-7.76(m,1.5H),7.69-7.65(m,0.5H),7.59-7.53(m,3.5H),7.41-7.34(m,2H),7.30-7.25(m,2H),7.23-7.09(m,4H),7.04-6.99(m,2),6.93-6.86(m,2H).
MS(ASAP):765.27(M+H
+).Calcd for C44H21IN4O2:764.07.
[化學式63]
2a 723
在氮環境下,將化合物2a(0.75g,0.98mmol)、咔唑(0.33g,1.96mmol)及K
2CO
3(0.35g,2.45mmol)的二甲基甲醯胺溶液(20mL)在120℃下加熱攪拌了5小時。向該反應混合物加入甲醇及水,並停止了反應。之後,過濾所析出之沉澱物,並回收了固體。藉由柱色譜法(甲苯/己烷/CHCl
3=7/2.5/0.5)及再沉澱(甲苯/己烷)純化所獲得之過濾物,從而獲得了黃色固體的化合物37027(0.45g,0.56mmol,57%)。
1H NMR(400MHz,CDCl
3,δ):8.58(s,1H),8.13(d,
J=8.0Hz,1H),7.86-7.78(m,2H),7.74-7.55(m,6H),7.45-7.42(m,1H),7.39-6.97(m,14H),6.93-6.74(m,3H),6,66-6.55(m,1H).
MS(ASAP):804.43[M+H]
+.Calcd for. C
56H
29N
5O
2:803.23
(實施例1~實施例3、比較例1)薄膜的製作和評價
藉由真空蒸鍍法,在真空度小於1×10
-3Pa的條件下在石英基板上從不同之蒸鍍源蒸鍍化合物3和mCBP,以100nm的厚度形成化合物3的濃度為20重量%之薄膜,並設為實施例1的摻雜薄膜。
分別使用化合物5、化合物6、比較化合物A來代替化合物3,從而獲得了實施例2、實施例3、比較例1的薄膜。
在向所獲得之各薄膜照射300nm激發光時,各薄膜均觀察到光致發光。從發光的瞬態衰減曲線獲得了延遲螢光的壽命(τ
d)。結果如以下表所示。確認到實施例1~實施例3的延遲螢光壽命(τ
d)短。
[表4]
τd(μs) | |
實施例1 | 1.68 |
實施例2 | 1.99 |
實施例3 | 1.89 |
比較例1 | 2.99 |
(實施例4)有機電致發光元件的製作
藉由真空蒸鍍法,在形成有由膜厚100nm的氧化銦錫(ITO)組成之陽極之玻璃基材上,以真空度1×10
-6Pa積層了各薄膜。首先,在ITO上形成10nm厚度的HATCN,在其上形成30nm厚度的NPD。接著,在其上形成10nm厚度的TrisPCz,進一步在其上形成5nm厚度的Host1。接著,將化合物3及Host1分別從不同之蒸鍍源進行共蒸鍍,從而形成了30nm厚度的發光層。此時,化合物3的濃度設為35重量%。在其上形成10nm厚度的SF3TRZ,將SF3TRZ和Liq從不同之蒸鍍源進行共蒸鍍而進一步在其上形成30nm厚度。此時,SF3TRZ:Liq(重量比)設為7:3。進而,將Liq形成為2nm厚度,接著將鋁(Al)蒸鍍為100nm厚度,從而形成了陰極。藉由以上步驟,製作了實施例1的有機電致發光元件。
(比較例2)
使用比較化合物A來代替化合物3,藉由與實施例1相同的步驟製作了比較例2的有機電致發光元件。
(評價)
關於實施例1和比較例2的各有機電致發光元件的發光,測定了CIE色度座標的x和y。又,測定各有機電致發光元件的12.6mA/cm
2中之發光強度降低至95%為止的時間(LT95),並計算出將比較例2的LT95設為100%時的相對值。結果如以下表所示。實施例1的有機電致發光元件的色度良好,並且大幅度改善元件壽命(元件耐久性)。
[表5]
CIE | LT95 | ||
x | y | (%) | |
實施例1 | 0.41 | 0.57 | 194 |
比較例2 | 0.34 | 0.6 | 100 |
1:基板
2:陽極
3:空穴注入層
4:空穴傳輸層
5:發光層
6:電子傳輸層
7:陰極
圖1係表示有機電致發光元件的層結構例之概略剖視圖。
1:基材
2:陽極
3:空穴注入層
4:空穴傳輸層
5:發光層
6:電子傳輸層
7:陰極
Claims (18)
- 如請求項1所述之化合物,其中 前述其餘的兩個和R 3均包含咔唑環。
- 如請求項1所述之化合物,其中 R 3為前述苯并呋喃縮合咔唑-9-基、前述苯并噻吩縮合咔唑-9-基、前述吲哚縮合咔唑-9-基、前述茚縮合咔唑-9-基或前述矽烷茚縮合咔唑-9-基。
- 如請求項1所述之化合物,其中 R 2及R 4分別獨立地為前述苯并呋喃縮合咔唑-9-基、前述苯并噻吩縮合咔唑-9-基、前述吲哚縮合咔唑-9-基、前述茚縮合咔唑-9-基或前述矽烷茚縮合咔唑-9-基。
- 如請求項1所述之化合物,其中 R 2及R 4相同。
- 如請求項1所述之化合物,其中 前述其餘的兩個和R 3中的至少一個為前述苯并呋喃縮合咔唑-9-基或前述苯并噻吩縮合咔唑-9-基。
- 如請求項1所述之化合物,其中 前述其餘的兩個和R 3分別獨立地為前述苯并呋喃縮合咔唑-9-基或前述苯并噻吩縮合咔唑-9-基。
- 如請求項1所述之化合物,其中 R 1為氫原子或氘原子。
- 如請求項1至請求項8之任一項所述之化合物,其中 前述其餘的兩個和R 3相同。
- 如請求項1至請求項8之任一項所述之化合物,其中 前述其餘的兩個和R 3中的至少一個為具有苯并呋喃環在咔唑環的2、3位上縮合兩個而成之骨架之苯并呋喃縮合咔唑-9-基、具有苯并噻吩環在咔唑環的2、3位上縮合兩個而成之骨架之苯并噻吩縮合咔唑-9-基、具有吲哚環在咔唑環的2、3位上縮合兩個而成之骨架之吲哚縮合咔唑-9-基、具有茚環在咔唑環的2、3位上縮合兩個而成之骨架之茚縮合咔唑-9-基或具有矽烷茚環在咔唑環的2、3位上縮合兩個而成之骨架之矽烷茚縮合咔唑-9-基。
- 如請求項1至請求項8之任一項所述之化合物,其係具有對稱結構。
- 如請求項1至請求項8之任一項所述之化合物,其係由選自包括碳原子、氫原子、氘原子、氮原子、氧原子及硫原子之群組中的原子組成。
- 一種由請求項1至請求項14之任一項所述之化合物作為發光材料的用途。
- 一種發光元件,其特徵為包含請求項1至請求項14之任一項所述之化合物。
- 如請求項15所述之發光元件,其中 前述發光元件具有發光層,並且前述發光層包含前述化合物和主體材料。
- 如請求項15所述之發光元件,其中 前述發光元件具有發光層,前述發光層包含前述化合物和發光材料,並且主要從前述發光材料發光。
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