TW202116876A - 硬化性樹脂組成物、硬化膜、積層體、硬化膜的製造方法、半導體器件、樹脂及樹脂的製造方法 - Google Patents
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Abstract
本發明提供一種包含含有由式（1-1）表示之重複單元之樹脂及光敏劑，且上述樹脂相對於上述樹脂的所有重複單元包含50莫耳%以上的由下述式（1-1）表示之重複單元之硬化性樹脂組成物、藉由使上述硬化性樹脂組成物硬化而成之硬化膜、包含上述硬化膜之積層體、上述硬化膜的製造方法、包含上述硬化膜或上述積層體之半導體器件、具有由下述式（1-1）表示之重複單元之樹脂及上述樹脂的製造方法。
Description
本發明係有關一種硬化性樹脂組成物、硬化膜、積層體、硬化膜的製造方法、半導體器件、樹脂及樹脂的製造方法。
聚醯亞胺等樹脂由於耐熱性及絕緣性優異，因此適用於各種用途。作為上述用途並無特別限定，若以實際安裝用半導體器件為例，則可列舉作為絕緣膜或密封材料的素材或保護膜的利用。又，亦用作撓性基板的基底膜或覆蓋膜（COVERLAY）等。
例如，在上述用途中，聚醯亞胺等樹脂有時以包含聚醯亞胺前驅物等之硬化性樹脂組成物的形態被使用。上述前驅物例如藉由加熱等進行環化而成為聚醯亞胺。
該等硬化性樹脂組成物能夠藉由公知的塗佈方法等而適用於基材等，因此，可以說製造上的適應性優異，例如所適用之硬化性樹脂組成物的形狀、大小、適用位置等設計的自由度高等。
從除了聚醯亞胺等樹脂具有之高性能以外，這種製造上的適應性亦優異之觀點考慮，越來越期待拓展包含聚醯亞胺前驅物等樹脂之硬化性樹脂組成物在產業上的應用。
例如，專利文獻1中記載了一種具有特定結構之反應性透明聚醯亞胺前驅物。
又，在專利文獻2中記載了一種感光性樹脂組成物，其係包含：（A）具有特定的構成單元之聚醯胺酸；（B）光聚合性化合物；及（C）光聚合起始劑。
[專利文獻1]日本特表2006-521452號公報
[專利文獻2]日本特開2009-251451號公報
在包含聚醯亞胺之硬化性樹脂組成物中，期望提供一種所得到之硬化膜的耐藥品性優異之硬化性樹脂組成物。
本發明的一實施態樣的目的為，提供一種所得到之硬化膜的耐藥品性優異之硬化性樹脂組成物、將上述硬化性樹脂組成物硬化而成之硬化膜、包含上述硬化膜之積層體、上述硬化膜的製造方法及包含上述硬化膜或上述積層體之半導體器件。
又，本發明的另一實施態樣的目的為，提供一種新型樹脂及上述樹脂的製造方法。
以下，記載本發明的代表性實施態樣的例子。
＜1＞一種硬化性樹脂組成物，其係包含含有由式（1-1）表示之重複單元之樹脂及光敏劑，
上述樹脂相對於上述樹脂的所有重複單元包含50莫耳%以上的由下述式（1-1）表示之重複單元；
[化學式1]
式（1-1）中，X1
表示包含芳香族烴基之4價基團，X1
中之與式（1-1）中的4個羰基的鍵結部位均為芳香族烴基，Y1
表示包含芳香族烴基之n+2價基團，A1
表示包含聚合性基之基團，G1
及G2
分別獨立地表示氫原子或取代基，n表示1以上的整數。
＜2＞如＜1＞所述之硬化性樹脂組成物，其中，相對於上述樹脂中所包含之所有由上述式（1-1）表示之重複單元中的上述G1
及上述G2
的總莫耳量，包含乙烯性不飽和基之取代基亦即上述G1
或上述G2
的莫耳量的比例為0～30%。
＜3＞如＜1＞或＜2＞所述之硬化性樹脂組成物，其中，相對於上述樹脂中所包含之所有由上述式（1-1）表示之重複單元中的上述G1
及上述G2
的總莫耳量，可以包含雜原子之碳數1～30的有機基亦即上述G1
或上述G2
的莫耳量的比例為20～100%。
＜4＞如＜1＞～＜3＞之任一項所述之硬化性樹脂組成物，其中，相對於上述樹脂中所包含之所有由上述式（1-1）表示之重複單元中的上述G1
及上述G2
的總莫耳量，具有聚伸烷氧基之有機基亦即上述G1
或上述G2
的莫耳量的比例為20～100%。
＜5＞如＜1＞～＜4＞之任一項所述之硬化性樹脂組成物，其中，上述X1
包含選自包括由下述式（A-1）～式（A-5）表示之結構之群組中之至少一種結構，並且上述Y1
包含選自包括由下述式（A2-1）～式（A2-5）表示之群組中之至少一種結構；
[化學式2]
式（A-1）～（A-5）中，RA11
～RA14
、RA21
～RA24
、RA31
～RA38
、RA41
～RA48
及RA51
～RA58
分別獨立地表示氫原子、烷基、環狀烷基、烷氧基、羥基、氰基、鹵化烷基或鹵素原子，LA31
及LA41
分別獨立地表示單鍵、羰基、磺醯基、2價飽和烴基、2價不飽和烴基、雜原子、雜環基或鹵化伸烷基，RA11
～RA14
中的兩個、RA21
～RA24
中的兩個、RA31
～RA38
中的兩個、RA41
～RA48
中的兩個及RA51
～RA58
中的兩個可以係與上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位，*分別獨立地表示與其他結構的鍵結部位，
[化學式3]
式（A2-1）～（A2-5）中，RA211
～RA214
、RA221
～RA224
、RA231
～RA238
、RA241
～RA248
及RA251
～RA258
分別獨立地表示氫原子、烷基、環狀烷基、烷氧基、羥基、氰基、鹵化烷基或鹵素原子，LA231
及LA241
分別獨立地表示單鍵、羰基、磺醯基、2價飽和烴基、2價不飽和烴基、雜原子、雜環基或鹵化伸烷基，RA211
～RA214
中的至少一個、RA221
～RA224
中的至少一個、RA231
～RA238
中的至少一個、RA241
～RA248
中的至少一個及RA251
～RA258
中的至少一個可以係與上述式（1-1）中的A1
的鍵結部位，*分別獨立地表示與其他結構的鍵結部位。
＜6＞如＜1＞～＜5＞之任一項所述之硬化性樹脂組成物，其中，上述A1
包含含有乙烯性不飽和鍵之基團、環狀醚基、羥甲基或烷氧基甲基作為聚合性基。
＜7＞如＜1＞～＜6＞之任一項所述之硬化性樹脂組成物，其中，上述光敏劑係光聚合起始劑。
＜8＞如＜1＞至＜7＞之任一項所述之硬化性樹脂組成物，其係用於形成再配線層用層間絕緣膜。
＜9＞一種硬化膜，其係藉由使＜1＞至＜8＞之任一項所述之硬化性樹脂組成物硬化而成。
＜10＞一種積層體，其係具有兩層以上＜9＞所述之硬化膜，在任意上述硬化膜彼此之間具有金屬層。
＜11＞一種硬化膜的製造方法，其係包括膜形成製程，係將＜1＞至＜8＞之任一項所述之硬化性樹脂組成物適用於基板而形成膜。
＜12＞如＜11＞所述之硬化膜的製造方法，其係包括在50～450℃下加熱上述膜之製程。
＜13＞一種半導體器件，其係具有＜9＞所述之硬化膜或＜10＞所述之積層體。
＜14＞一種樹脂，其係相對於上述樹脂的所有重複單元包含50莫耳%以上的由下述式（1-1）表示之重複單元。
[化學式4]
式（1-1）中，X1
表示包含芳香族烴基之4價基團，X1
中之與式（1-1）中的4個羰基的鍵結部位均為芳香族烴基，Y1
表示包含芳香族烴基之n+2價基團，A1
表示包含聚合性基之基團，G1
及G2
分別獨立地表示氫原子或取代基，n表示1以上的整數。
＜15＞如＜14＞所述之樹脂，其中，酸值為0～2.0mmol/g。
＜16＞一種樹脂的製造方法，其係＜14＞或＜15＞所述之樹脂的製造方法，其係包括：
使具有兩個硝基、至少一個反應性基及芳香族烴基之化合物A和具有可以與上述反應性基形成鍵之基團及聚合性基之化合物B反應，在得到化合物A和化合物B鍵結之化合物C之後，將上述化合物C中之硝基進行還原，從而得到具有芳香族烴基之二胺之製程；及
使上述二胺和4個羧基均鍵結於芳香族烴基之結構之4價羧酸化合物或上述4價羧酸化合物的衍生物反應之製程。
[發明效果]
依本發明的一實施態樣，提供一種所得到之硬化膜的耐藥品性優異之硬化性樹脂組成物、將上述硬化性樹脂組成物硬化而成之硬化膜、包含上述硬化膜之積層體、上述硬化膜的製造方法及包含上述硬化膜或上述積層體之半導體器件。
又，依本發明的另一實施態樣，提供一種新型樹脂及上述樹脂的製造方法。
以下，對本發明的主要實施形態進行說明。然而，本發明並不限於所明示之實施形態。
本說明書中，用“～”記號表示之數值範圍表示將記載於“～”的前後之數值分別作為下限值及上限值包括之範圍。
本說明書中，“製程”這一用語不僅表示獨立之製程，只要能夠實現該製程的所預期之作用，則亦表示包括無法與其他製程明確區分之製程。
關於本說明書中之基團（原子團）的標記，未標註經取代及未經取代的標記同時包括不具有取代基的基團（原子團）和具有取代基之基團（原子團）。例如，“烷基”不僅包括不具有取代基的烷基（未經取代的烷基），而且還包括具有取代基之烷基（取代烷基）。
本說明書中，除非另有指明，否則“曝光”不僅包括利用光之曝光，而且還包括利用電子束、離子束等粒子束之曝光。又，作為用於曝光之光，可列舉水銀燈的明線光譜、以準分子雷射為代表之遠紫外線、極紫外線（EUV光）、X射線、電子束等光化射線或放射線。
本說明書中，“（甲基）丙烯酸酯”表示“丙烯酸酯”及“甲基丙烯酸酯”這兩者或其中任一個，“（甲基）丙烯酸”表示“丙烯酸”及“甲基丙烯酸”這兩者或其中任一個，“（甲基）丙烯醯基”表示“丙烯醯基”及“甲基丙烯醯基”這兩者或其中任一個。
本說明書中，結構式中的Me表示甲基，Et表示乙基，Bu表示丁基，Ph表示苯基。
本說明書中，總固體成分係指組成物的所有成分中除了溶劑以外之成分的總質量。又，本說明書中，固體成分濃度為除了溶劑以外之其他成分相對於組成物的總質量之質量百分率。
本說明書中，除非另有指明，否則重量平均分子量（Mw）及數量平均分子量（Mn）按照凝膠滲透層析法（GPC測定），並以聚苯乙烯換算值來定義。本說明書中，重量平均分子量（Mw）及數量平均分子量（Mn）例如能夠使用HLC-8220GPC（TOSOH CORPORATION製），並作為管住使用保護管柱HZ-L、TSKgel Super HZM-M、TSKgel Super HZ4000、TSKgel Super HZ3000、TSKgel Super HZ2000（TOSOH CORPORATION製）而求出。除非另有指明，否則該等分子量係使用THF（四氫呋喃）為洗滌液進行測定者。又，除非另有指明，否則GPC測定中之檢測係使用UV線（紫外線）的波長254nm檢測器者。
本說明書中，關於構成積層體之各層的位置關係，記載為“上”或“下”時，只要在所關注之複數層中成為基準之層的上側或下側存在其他層即可。亦即，在成為基準之層與上述其他層之間亦可以進一步夾有第3層或第3要素，而成為基準之層與上述其他層無需接觸。又，除非另有說明，否則將在基材上堆疊層之方向稱為“上”，或者，當存在硬化性樹脂組成物層時，將從基材朝向硬化性樹脂組成物層之方向稱為“上”，將其相反方向稱為“下”。另外，這種上下方向的設定為的是便於說明本說明書，在實際態樣中，本說明書中之“上”方向亦可以與鉛垂上朝向不同。
本說明書中，除非另有指明，否則作為組成物中所包含之各成分，組成物亦可以包含符合該成分之兩種以上的化合物。又，除非另有指明，否則組成物中之各成分的含量表示符合該成分之所有化合物的總含量。
本說明書中，除非另有指明，否則溫度為23℃，氣壓為101,325Pa（1氣壓）。
本說明書中，較佳態樣的組合係更佳態樣。
（硬化性樹脂組成物）
本發明的硬化性樹脂組成物（以下，亦簡稱為“本發明的組成物”。）包含含有由下述式（1-1）表示之重複單元之樹脂及光敏劑，上述樹脂相對於上述樹脂的所有重複單元包含50莫耳%以上的由下述式（1-1）表示之重複單元。
以下，將相對於樹脂的所有重複單元包含50莫耳%以上的由式（1-1）之表示之重複單元之樹脂亦稱為“特定樹脂”。
[化學式5]
式（1-1）中，X1
表示包含芳香族烴基之4價基團，X1
中之與式（1-1）中的4個羰基的鍵結部位均為芳香族烴基，Y1
表示包含芳香族烴基之n+2價基團，A1
表示包含聚合性基之基團，G1
及G2
分別獨立地表示氫原子或取代基，n表示1以上的整數。
本發明的硬化性樹脂組成物可以係負型硬化性樹脂組成物，亦可以係正型硬化性樹脂組成物，但是負型硬化性樹脂組成物為較佳。
負型硬化性樹脂組成物係指當對由硬化性樹脂組成物形成之層進行了曝光時，未曝光部分（非曝光部）藉由顯影液而被去除之組成物。
正型硬化性樹脂組成物係指當對由硬化性樹脂組成物形成之層進行了曝光時，曝光部分（曝光部）藉由顯影液而被去除之組成物。
本發明的硬化性樹脂組成物中所得到之硬化膜的耐藥品性優異。
獲得上述效果之機理尚不確定，但推測為如下所述。
本發明的硬化性樹脂組成物包含具有由上述式（1-1）之重複單元之樹脂（以下，亦稱為“特定樹脂”。）。
在此，與先前使用之聚醯亞胺樹脂不同，特定樹脂相對於樹脂的所有重複單元包含50莫耳%以上的由式（1-1）表示之重複單元，在該重複單元中，X1
中之與4個羰基的鍵結部位均為芳香族烴基，且在Y1
中具有包含聚合性基之基團A1
。因此，例如，與使用了先前使用之在相當於式（1-1）中之G1
或G2
之位置具有聚合性基之聚醯亞胺時相比，在所得到之硬化膜中藉由聚合性基的交聯而形成之交聯結構的密度（交聯密度）增大。可推測，由於上述交聯密度增大，因此依本發明的硬化性樹脂組成物可得到耐藥品性優異之硬化膜。
又，由於X1
中之與4個羰基的鍵結部位均為芳香族烴基，因此依據羰基的親電子性提高等理由，認為加熱時（尤其，例如180℃等低溫加熱時）中之閉環率提高，且斷裂伸長率（膜強度）提高。
由於硬化膜的耐藥品性優異，因此例如在藉由使本發明的硬化性樹脂組成物硬化而成之硬化膜上，還適用包含溶劑之其他硬化性樹脂組成物並使其硬化而製作積層體時等，認為即使硬化膜接觸到顯影液或其他硬化性樹脂組成物，亦抑制硬化膜的溶解。
依本發明，認為可得到一種硬化膜，該硬化膜例如對二甲基亞碸（DMSO）、N-甲基吡咯啶酮（NMP）等極性溶劑、氫氧化四甲基銨（TMAH）水溶液等鹼性水溶液、或上述極性溶劑和上述鹼性水溶液的混合液的溶解性得到抑制，並且耐藥品性優異。
又，聚醯亞胺前驅物例如藉由加熱等進行環化（醯亞胺化）而用作聚醯亞胺等樹脂。在本發明中使用之特定樹脂中，亦可設為如下態樣：減少導入到相當於式（1-1）中之G1
或G2
之位置上之聚合性基的量，或者將聚合性基不導入到相當於G1
或G2
之位置。因此，推測為特定樹脂比先前使用之聚醯亞胺樹脂更容易進行環化，並且閉環率提高。又，推測為在低溫加熱下亦容易進行環化。
此外，例如，亦可設為將除了聚合性基以外的基團（例如，聚伸烷氧基）導入到相當於上述G1
或G2
之位置之設計。藉由設為這種設計，如上所述，認為在提高閉環率之同時，亦可使溶劑溶解性或對顯影液的溶解性增大。
如上所述，在本發明中所使用之特定樹脂中，藉由在Y1
中導入包含聚合性基之基團亦即A1
，亦存在G1
及G2
中之設計自由度擴大之優點。
在此，在專利文獻1及2中，關於相對於樹脂的所有重複單元包含50莫耳%以上的由式（1-1）表示之重複單元之樹脂，並沒有記載或啟示。又，專利文獻1或2中之硬化性樹脂組成物中，存在所得到之硬化膜的耐藥品性低的問題。
＜特定樹脂＞
本發明的硬化性樹脂組成物包含特定樹脂。
特定樹脂相對於特定樹脂的所有重複單元包含50莫耳%以上的由式（1-1）表示之重複單元。
特定樹脂可以在側鏈上具有由式（1-1）表示之重複單元，但是在主鏈上具有由式（1-1）表示之重複單元為較佳。
在本說明書中，“主鏈”係指構成樹脂之高分子化合物的分子中相對最長的鍵結鏈，“側鏈”係指除此以外的鍵結鏈。
[由式（1-1）表示之重複單元]
-X1
-
式（1-1）中，X1
表示包含芳香族烴基之4價基團，X1
中之與式（1-1）中的4個羰基的鍵結部位均為芳香族烴基。
式（1-1）中，X1
中之芳香族烴基係碳數6～30的芳香族烴基為較佳，碳數6～20的芳香族烴基為更佳，從苯環或萘環中去除4個氫原子之基團為進一步較佳，從苯環中去除4個氫原子之基團為特佳。
上述芳香族烴基在可獲得本願發明的效果之範圍內可以具有取代基。作為取代基，可列舉烷基、環狀烷基、烷氧基、芳基、芳氧基、鹵化烷基、羥基、羧基、磺酸基、鹵素原子等。
在本發明中，當簡單記載為“脂肪族烴基”、“飽和脂肪族烴基”、“烷基”、“伸烷基”等時，除非另有說明，否則該等基團可以具有支鏈結構及環狀結構中的至少一個。例如，除非另有說明，否則“烷基”中包括直鏈烷基、支鏈烷基、環狀烷基及由該等的組合表示之烷基。
下述式（1-1’）中，將式（1-1）中的4個羰基和X1
的4個鍵分別表示為1a～4a。
[化學式6]
式（1-1’）中之X1
、Y1
、A1
、G1
、G2
及n與式（1-1）中的X1
、Y1
、A1
、G1
、G2
、及n的含義相同。
“X1
中之與式（1-1）中的4個羰基的鍵結部位均為芳香族烴基”係指，由1a～4a表示之鍵均為與X1
中所包含之芳香族烴基直接鍵結。
以下，將由1a表示之鍵亦稱為“鍵1a”等。
鍵1a～鍵4a分別可以與X1
中所包含之芳香族烴基中的同一個芳香族烴基鍵結，亦可與不同之芳香族烴基鍵結。
鍵1a和鍵2a與同一個芳香族烴基鍵結，並且鍵3a和鍵4a與同一個芳香族烴基且與鍵1a和鍵2a所鍵結之芳香族烴基不同之芳香族烴基，或者鍵1a～鍵4a所有鍵鍵結於同一個芳香族烴基為較佳。
又，X1
中之鍵1a與鍵2a的鍵結部位、以及鍵3a與鍵4a的鍵結部位分別存在於芳香族烴基中之相鄰位置為較佳。
在本說明書中，兩個鍵結部位存在於環結構中之相鄰位置係指，存在某一鍵結部位之上述環結構中之環員和存在另一鍵結部位之上述環結構中之環員在環結構中係相鄰環員。例如，當環結構係苯環結構時，相鄰位置係鄰位。
式（1-1）中，X1
包含選自包括由下述式（A-1）～（A-5）表示之結構之群組中之至少一種結構為較佳，由下述式（A-1）～（A-5）中的任一個表示之結構為更佳。
[化學式7]
式（A-1）～（A-5）中，RA11
～RA14
、RA21
～RA24
、RA31
～RA38
、RA41
～RA48
及RA51
～RA58
分別獨立地表示氫原子、烷基、環狀烷基、烷氧基、羥基、氰基、鹵化烷基、鹵素原子，LA31
及LA41
分別獨立地表示單鍵、羰基、磺醯基、2價飽和烴基、2價不飽和烴基、雜原子、雜環基或鹵化伸烷基，RA11
～RA14
中的兩個、RA21
～RA24
中的兩個、RA31
～RA38
中的兩個、RA41
～RA48
中的兩個及RA51
～RA58
中的兩個可以係上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位，*分別獨立地表示與其他結構的鍵結部位。
式（A-1）中，RA11
～RA14
分別獨立地表示氫原子、碳數1～6的烷基、碳數3～12的環狀烷基、碳數1～6的烷氧基、羥基、氰基、碳數1～3的鹵化烷基或鹵素原子為較佳，從溶劑溶解性的觀點考慮，氫原子、碳數1～6的烷基、碳數1～6的烷氧基、碳數1～3的鹵化烷基為更佳，氫原子或碳數1～6的烷基為更佳。
作為上述RA11
～RA14
中之上述鹵化烷基中之鹵素原子或上述鹵素原子，可列舉氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等，氯原子或溴原子為較佳。
又，式（A-1）中之兩個*及RA11
～RA14
中的兩個共計4個係與上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位為較佳，兩個*、RA12
及RA14
係與上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位為更佳。又，式（A-1）中，上述鍵1a和鍵2a的鍵結部位、以及鍵3a和鍵4a的鍵結部位均位於鄰位為較佳。
式（A-2）中，RA21
～RA24
分別與式（A-1）中之RA11
～RA14
的含義相同，較佳態樣亦相同。
又，式（A-2）中之兩個*及RA21
～RA24
中的兩個共計4個係與上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位為較佳，兩個*、RA22
及RA24
係與上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位為更佳。又，式（A-2）中，上述鍵1a和鍵2a的鍵結部位、以及3a和鍵4a的鍵結部位均位於鄰位為較佳。
式（A-3）中，RA31
～RA38
分別獨立地表示氫原子、碳數1～6的烷基、碳數3～12的環狀烷基、碳數1～6的烷氧基、羥基、氰基、碳數1～3的鹵化烷基或鹵素原子為較佳，從溶劑溶解性的觀點考慮，氫原子、碳數1～6的烷基、碳數1～6的烷氧基或碳數1～3的鹵化烷基為更佳，氫原子或碳數1～6的烷基為更佳。
作為上述RA31
～RA38
中之上述鹵化烷基中之鹵素原子或上述鹵素原子，可列舉氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等，氯原子或溴原子為較佳。
又，式（A-3）中之兩個*及RA31
～RA38
中的兩個共計4個係與上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位為較佳，兩個*、RA31
～RA34
中的一個及RA35
～RA38
中的一個係與上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位為更佳，兩個*、RA31
及RA38
係與上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位為更佳。又，式（A-3）中，上述鍵1a和鍵2a的鍵結部位、以及鍵3a和鍵4a的鍵結部位均位於鄰位為較佳。
式（A-3）中，LA31
表示單鍵、碳數1～6的2價飽和烴基、碳數5～24的2價不飽和烴基、-O-、-S-、-NRN
-、雜環基或碳數1～6的鹵化伸烷基為較佳，表示單鍵、碳數1～6的飽和烴基、-O-或雜環基為較佳，表示單鍵或-O-為進一步較佳。
上述RN
表示氫原子或烴基，氫原子、烷基或芳基為更佳，氫原子或烷基為進一步較佳，氫原子為特佳。
上述2價不飽和烴基可以係2價脂肪族不飽和烴基，亦可以係2價芳香族烴基，2價芳香族烴基為較佳。
作為上述雜環基，例如從脂肪族或芳香族雜環去除兩個氫原子之基團為較佳，從脂肪族或芳香族雜環去除兩個氫原子之基團為較佳，從吡咯啶環、四氫呋喃環、四氫噻吩環、吡咯環、呋喃環、噻吩環、哌啶環、四氫哌喃環、吡啶環、口末啉環等的環結構去除兩個氫原子之基團為更佳。該等雜環亦可以進一步與其他雜環或烴環形成縮合環。
上述雜環的環員數為5～10為較佳，5或6為更佳。
又，作為上述雜環基中之雜原子，氧原子、氮原子或硫原子為較佳。
作為上述鹵化伸烷基中之鹵素原子，可列舉氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等，氯原子或溴原子為較佳。
式（A-4）中，RA41
～RA48
、LA41
分別與式（A-3）中之RA31
～RA38
、LA31
的含義相同，較佳態樣亦相同。
又，式（A-4）中之兩個*及RA41
～RA48
中的兩個共計4個係與上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位為較佳，兩個*、RA41
～RA44
中的一個及RA45
～RA48
中的一個係與上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位為更佳，兩個*、RA41
及RA48
係與上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位為更佳。又，式（A-4）中，上述鍵1a和鍵2a的鍵結部位、以及鍵3a和鍵4a的鍵結部位均位於鄰位為較佳。
式（A-5）中，RA51
～RA58
分別與式（A-1）中之RA11
～RA14
的含義相同，較佳態樣亦相同。
又，式（A-5）中之兩個*、RA51
～RA58
中的兩個共計4個係與上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位為較佳，兩個*、RA51
～RA54
中的一個及RA55
～RA58
中的一個係與上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位為更佳，兩個*、RA52
及RA56
係與上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位為進一步較佳。又，式（A-5）中，上述鍵1a和鍵2a的鍵結部位、以及鍵3a和鍵4a的鍵結部位均位於鄰位為較佳。
其中，X1
係由下述式（X-1）或下述式（X-2）表示之基團為較佳。
[化學式8]
式（X-1）中，RX11
及RX12
分別與式（A-1）中之RA11
及RA13
的含義相同，較佳態樣亦相同。
式（X-2）中，RX21
～RX26
及LX21
分別與式（A-3）中之RA32
～RA37
及LX31
的含義相同，較佳態樣亦相同。
式（X-1）或式（X-2）中，兩個*中的一個表示與上述鍵1a的鍵結部位，另一個表示與上述鍵2a的鍵結部位，兩個#中的一個表示與上述鍵3a的鍵結部位，另一個二表示與上述鍵4a的鍵結部位。
作為式（1-1）中之X1
所表示之4價基團，具體而言，可列舉從四羧酸二酐去除酸二酐基之後殘存之四羧酸殘基等。四羧酸二酐可以僅使用一種，亦可使用兩種以上。四羧酸二酐為以下述式（7）表示之化合物為較佳。
[化學式9]
R115
表示4價有機基。R115
與式（1-1）中之X1
的含義相同。
作為四羧酸二酐的具體例，可例示選自均苯四甲酸、均苯四甲酸二酐（PMDA）、3,3’,4,4’-聯苯四羧酸二酐、3,3’,4,4’-二苯硫醚四羧酸二酐、3,3’,4,4’-二苯基碸四羧酸二酐、3,3’,4,4’-二苯甲酮四羧酸二酐、3,3’,4,4’-二苯基甲烷四羧酸二酐、2,2’,3,3’-二苯基甲烷四羧酸二酐、2,3,3’,4’-聯苯四羧酸二酐、2,3,3’,4’-二苯甲酮四羧酸二酐、4,4’-氧代二鄰苯二甲酸二酐、4,4’-（六氟亞異丙基）二鄰苯二甲酸二酐、2,3,6,7-萘四羧酸二酐、1,4,5,7-萘四羧酸二酐、2,2-雙（3,4-二羧基苯基）丙烷二酐、2,2-雙（2,3-二羧基苯基）丙烷二酐、2,2-雙（3,4-二羧基苯基）六氟丙烷二酐、1,3-二苯基六氟丙烷-3,3,4,4-四羧酸二酐、1,4,5,6-萘四羧酸二酐、2,2’,3,3’-二苯基四羧酸二酐、3,4,9,10-苝四羧酸二酐、1,2,4,5-萘四羧酸二酐、1,4,5,8-萘四羧酸二酐、1,8,9,10-菲四羧酸二酐、1,1-雙（2,3-二羧基苯基）乙烷二酐、1,1-雙（3,4-二羧基苯基）乙烷二酐、1,2,3,4-苯四羧酸二酐及該等的碳數1～6的烷基衍生物及碳數1～6的烷氧基衍生物中之至少一種。
又，作為較佳例子，還可列舉下述中所示出之四羧酸二酐（DAA-1）～（DAA-5）。
[化學式10]
-G1
、G2
-
G1
及G2
分別獨立地係取代基為較佳。
作為G1
及G2
中之取代基，可列舉包含聚合性基之基團或可以包含雜原子之有機基，從耐藥品性、顯影性及特定樹脂的溶劑溶解性的觀點考慮，包含聚伸烷氧基之基團為較佳。
＜＜包含聚合性基之基團＞＞
作為G1
及G2
中之包含聚合性基之基團中所包含之聚合性基，包含乙烯性不飽和基、環狀醚基、羥甲基或烷氧基甲基為較佳，乙烯基、（甲基）烯丙基、（甲基）丙烯醯胺基、（甲基）丙烯醯氧基、順丁烯二醯亞胺基、乙烯基苯基、環氧基、氧雜環丁基、羥甲基或烷氧基甲基為更佳，（甲基）丙烯醯氧基、（甲基）丙烯醯胺基、環氧基、羥甲基或烷氧基甲基為進一步較佳。
包含上述聚合性基之基團中所包含之聚合性基的數量為1個以上，1～15個為較佳，1～10個為更佳，1～5個為進一步較佳，1或2個為特佳，1個為最佳。
作為包含上述聚合性基之基團，乙烯基、烯丙基、（甲基）丙烯醯基或由以下述式（III）表示之基團亦較佳。
[化學式11]
式（III）中，R200
表示氫原子、甲基、乙基或羥甲基，氫原子、甲基為較佳。
式（III）中，R201
表示碳數2～12的伸烷基、-CH2
CH（OH）CH2
-或碳數4～30的（聚）伸烷氧基（作為伸烷基，碳數1～12為較佳，1～6為更佳，1～3為特佳；重複數為1～12為較佳，1～6為更佳，1～3為特佳）。另外，（聚）伸烷氧基係指伸烷氧基或聚伸烷氧基。
關於較佳的R201
的例子，可列舉伸乙基、伸丙基、三亞甲基、四亞甲基、1,2-丁二基、1,3-丁二基、五亞甲基、六亞甲基、八亞甲基、十二亞甲基等伸烷基、-CH2
CH（OH）CH2
-，伸乙基、伸丙基、三亞甲基、-CH2
CH（OH）CH2
-為更佳。
特佳為，R200
為甲基，R201
為伸乙基。
式（III）中，*表示與其他結構的鍵結部位。
＜＜可包含雜原子之有機基＞＞
可包含雜原子之有機基係不具有聚合性基之有機基為較佳。
作為可包含上述雜原子之有機基中之雜原子，可列舉氧原子、氮原子、硫原子、鹵素原子等，氧原子為較佳。
又，上述雜原子作為醚鍵（-O-）而包含為較佳。
作為可包含上述雜原子之有機基，可包含雜原子之碳數1～30的有機基為較佳，可包含雜原子之碳數2～20的有機基為較佳。
＜＜＜聚伸烷氧基＞＞＞
其中，可包含上述雜原子之有機基係具有聚伸烷氧基之有機基為較佳。
本發明中，聚伸烷氧基係指直接鍵結兩個以上伸烷氧基之基團。聚伸烷氧基中所包含之複數個伸烷氧基中之伸烷基可以分別相同，亦可不同。
聚伸烷氧基包含伸烷基不同之複數種伸烷氧基時，聚伸烷氧基中之伸烷氧基的排列可以為無規排列，亦可以為具有嵌段之排列，還可以為具有交替等圖案之排列。
上述伸烷基的碳數（伸烷基具有取代基時，包含取代基的碳數）為2以上為較佳，2～10為更佳，2～6為更佳，2～5為進一步較佳，2～4為再進一步較佳，2或3為特佳，2為最佳。
又，上述伸烷基亦可以具有取代基。作為較佳的取代基，可列舉烷基、芳基、鹵素原子等。
又，聚伸烷氧基中所包含之伸烷氧基的數（聚伸烷氧基的重複數）為2～20為較佳，2～10為更佳，2～5為進一步較佳，2～4為特佳，2為最佳。
作為聚伸烷氧基，從兼顧溶劑溶解性及耐藥品性的觀點考慮，聚乙烯氧基、聚伸丙氧基、聚三亞甲氧基、聚四亞甲氧基或複數個乙烯氧基與複數個伸丙氧基鍵結之基團為較佳，聚乙烯氧基或聚伸丙氧基為更佳，聚乙烯氧基為進一步較佳。上述複數個乙烯氧基與複數個伸丙氧基鍵結之基團中，乙烯氧基與伸丙氧基可以無規排列，亦可以形成嵌段而排列，還可以排列成交替等圖案狀。該等基團中之乙烯氧基等的重複數的較佳的態樣如上所述。
具有聚伸烷氧基之有機基係由下述式（PO-1）表示之基團為較佳。
[化學式12]
式（PO-1）中，RP1
分別獨立地表示伸烷基，RP2
表示1價有機基，n表示2以上的整數，LP1
表示單鍵或2價連接基，*表示與鍵結式（1-1）中的G1
或G2
之氧原子的鍵結部位。
式（PO-1）中，RP1
分別獨立地表示碳數2～10的伸烷基為較佳，碳數2～4的伸烷基為更佳，、伸乙基（-CH2
-CH2
-）或伸丙基（-CH2
-CH（CH3
）-或-CH（CH3
）-CH2
-）為更佳，伸乙基為進一步較佳。
式（PO-1）中，RP2
表示1價有機基，包含烷基、芳香族烴基、芳烷基或聚合性基之基團為較佳，烷基為更佳。
作為上述烷基，碳數1～10的烷基為較佳，碳數2～4的烷基為更佳，乙基為進一步較佳。
作為上述芳香族烴基，碳數6～20的芳香族烴基為較佳，苯基或萘基為更佳，苯基為進一步較佳。
作為上述芳烷基，碳數7～30的芳烷基為較佳，碳數7～20的芳烷基為更佳，苄基為進一步較佳。
作為包含上述聚合性基之基團中所包含之聚合性基，包含乙烯性不飽和基、環狀醚基、羥甲基或烷氧基甲基之基團為較佳，乙烯基、（甲基）烯丙基、（甲基）丙烯醯胺基、（甲基）丙烯醯氧基、順丁烯二醯亞胺基、乙烯基苯基、環氧基、氧雜環丁基、羥甲基或烷氧基甲基為更佳，（甲基）丙烯醯氧基、甲基）丙烯醯胺基、環氧基、羥甲基或烷氧基甲基為進一步較佳。
作為包含上述聚合性基之基團，由後述式（P-1）表示之基團為較佳，由後述式（P-2）或後述式（P-3）表示之基團為更佳。
式（PO-1）中，n為2～20的整數為較佳，2～10的整數為更佳，2～5的整數為進一步較佳，2～4的整數為特佳，2為最佳。
式（PO-1）中，LP1
表示單鍵或2價連接基，單鍵為較佳。
作為上述2價連接基，烴基、醚鍵、羰基、硫醚鍵、磺醯基、-NRN
-、或該等鍵結兩個以上之基團為較佳，烴基、醚鍵、羰基、-NRN
-、或該等鍵結兩個以上之基團為更佳，烴基、酯鍵、醯胺鍵、胺甲酸乙酯鍵、脲鍵、或該等組合兩個以之基團為進一步較佳。
上述RN
表示氫原子或烴基，氫原子、烷基或芳基為更佳，氫原子或烷基為進一步較佳，氫原子為特佳。
作為上述LP1
中之烴基，由碳數1～30的飽和脂肪族烴基、碳數6～30的芳香族烴基、或該等的組合來表示之基團為較佳，由碳數1～10的飽和脂肪族烴基、從苯環去除兩個以上氫原子之基團、或該等的鍵結來表示之基團為更佳。
＜＜＜被鹵素原子取代之烴基＞＞＞
又，從溶劑溶解性及閉環率的觀點考慮，可包含雜原子之有機基可以係被鹵素原子取代之烴基。
作為被鹵素原子取代之烴基中之鹵素原子，可列舉氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等，氟原子為較佳。
作為上述烴基，烷基或芳香族烴基為較佳，烷基為更佳。
作為上述烷基，碳數1～30的烷基為較佳，碳數1～10的烷基為更佳，碳數2～4的烷基為進一步較佳。
作為上述芳香族烴基，碳數6～30的芳香族烴基為較佳，碳數6～20的芳香族烴基為更佳，苯基為更佳。
亦即，被鹵素原子取代之烴基係至少一個氫原子被氟原子取代之烷基為較佳。
藉由包含被鹵素原子取代之烴基作為上述G1
或上述G2
，所得到之硬化膜的膜強度提高。
＜＜其他取代基＞＞
上述G1
或上述G2
可以係其他取代基。
作為其他取代基，可列舉具有酸基之烴基等。
作為具有酸基之烴基，可列舉具有酸基之烷基、具有酸基之芳香族烴基、或具有酸基之芳烷基等。
作為具有上述酸基之烷基中之烷基，碳數1～30的烷基為較佳，碳數1～20的烷基為更佳，碳數1～10的烷基為進一步較佳。
作為具有上述酸基之烷基中之酸基，可列舉羧基、磺酸基、磷酸基、膦酸基等，羧基為較佳。
作為具有上述酸基之芳香族烴基中之芳香族烴基，碳數6～20的芳香族烴基為較佳，苯基或萘基為更佳，苯基為進一步較佳。
作為具有上述酸基之芳烷基，碳數7～30的芳烷基為較佳，碳數7～20的芳烷基為更佳，苄基為進一步較佳。
作為具有上述酸基之芳香族烴基或具有上述酸基之芳烷基中之酸基，可列舉酚性羥基、羧基、磺酸基、磷酸基、膦酸基等，酚性羥基或羧基為較佳，酚性羥基為更佳。
其中，具有酸基之芳香族烴基或具有酸基之芳烷基為較佳，具有酚性羥基之芳香族烴基或具有酚性羥基之芳烷基為更佳，具有酚性羥基之苯基或具有酚性羥基之芐基為進一步較佳。
從閉環率及耐藥品性的觀點考慮，相對於特定樹脂中所包含之所有由式（1-1）表示之重複單元中的上述G1
及上述G2
的總莫耳量，包含乙烯性不飽和基之取代基亦即上述G1
或上述G2
的莫耳量的比例為0～30%為較佳。
從閉環率的觀點考慮，上述比例為0～10%為較佳，0～5%為更佳，0～3為進一步較佳。
從耐藥品性的觀點考慮，上述比例為10～30%為較佳，15～30%為更佳。
從閉環率、耐藥品性及特定樹脂的溶劑溶解性的觀點考慮，相對於上述樹脂中所包含之所有由上述式（1-1）表示之重複單元中的上述G1
及上述G2
的總莫耳量，可包含雜原子之碳數1～30的有機基亦即上述G1
或上述G2
的莫耳量的比例為20～100%為較佳。
從閉環率的觀點考慮，上述比例的下限為30%以上為較佳，40%以上為更佳，50%以上為進一步較佳，60%以上為特佳，70%以上為最佳。
從耐藥品性的觀點考慮，上述比例的上限為95%以下為較佳，90%以下為更佳，85%以下為進一步較佳，80%以下為特佳，70%以下為最佳。
從閉環率、耐藥品性及特定樹脂的溶劑溶解性的觀點考慮，相對於上述樹脂中所包含之所有由上述式（1-1）表示之重複單元中的上述G1
及上述G2
的總莫耳量，具有聚伸烷氧基之有機基亦即上述G1
或上述G2
的莫耳量的比例為20～100%為較佳。
上述比例的記載中之具有聚伸烷氧基之有機基若係包含聚伸烷氧基之有機基，則可以係還包含聚合性基之有機基，但是包含聚伸烷氧基且不具有聚合性基之有機基為較佳。
從閉環率的觀點考慮，上述比例的下限為30%以上為較佳，40%以上為更佳，50%以上為進一步較佳，60%以上為特佳，70%以上為最佳。
從耐藥品性的觀點考慮，上述比例的上限為95%以下為較佳，90%以下為更佳，85%以下為進一步較佳，80%以下為特佳，70%以下為最佳。
-Y1
-
式（1-1）中，Y1
表示包含芳香族烴基之n+2價基團。
Y1
中之芳香族烴基係碳數6～30的芳香族烴基為較佳，碳數6～20的芳香族烴基為更佳，從苯環中去除兩個以上的氫原子之基團進一步較佳，從苯環中去除3個以上的氫原子之基團為特佳。
式（1-1）中，Y1
中之與式（1-1）中記載的兩個氮原子的鍵結部位均為芳香族烴基為較佳。亦即，式（1-1）中記載的兩個氮原子直接鍵結於Y1
中所包含之芳香族烴環結構為較佳。
又，式（1-1）中，Y1
中之與A1
的鍵結部位均為芳香族烴基為較佳。亦即，A1
直接鍵結於Y1
中所包含之芳香族烴環結構為較佳。
Y1
包含選自包括由下述式（A2-1）～式（A2-5）表示之結構之群組中之至少一種結構為較佳，選自包括由式（A2-1）～式（A2-5）表示之結構之群組中之至少一種結構為更佳。
[化學式13]
式（A2-1）～（A2-5）中，RA211
～RA214
、RA221
～RA224
、RA231
～RA238
、RA241
～RA248
及RA251
～RA258
分別獨立地表示氫原子、烷基、環狀烷基、烷氧基、羥基、氰基、鹵化烷基或鹵素原子，LA231
及LA241
分別獨立地表示單鍵、羰基、磺醯基、2價飽和烴基、2價不飽和烴基、雜原子、雜環基或鹵化伸烷基，RA211
～RA214
中的至少一個、RA221
～RA224
中的至少一個、RA231
～RA238
中的至少一個、RA241
～RA248
中的至少一個及RA251
～RA258
中的至少一個可以係與上述式（1-1）中的A1
的鍵結部位，*分別獨立地表示與其他結構的鍵結部位。
其中，從溶劑溶解性的觀點考慮，Y1
包含由式（A2-1）〜式（A2-4）中的任一個表示之結構為較佳，包含由式（A2-2）或式（A2-4）中的任一個所表示之結構為更佳。
式（A2-1）～（A2-5）中，RA211
～RA214
、RA221
～RA224
、RA231
～RA238
、RA241
～RA248
及RA251
～RA258
不包含與上述式（1-1）中的羰基的鍵結部位，RA211
～RA214
中的至少一個、RA221
～RA224
中的至少一個、RA231
～RA238
中的至少一個、RA241
～RA248
中的至少一個及RA251
～RA258
中的至少一個可以係與上述式（1-1）中的A1
的鍵結部位，除此以外，分別與上述式（A-1）～（A-5）中的RA11
～RA14
、RA21
～RA24
、RA31
～RA38
、RA41
～RA48
及RA51
～RA58
的含義相同，較佳態樣亦相同。
式（A2-1）中，中RA211
～RA214
中的至少一個係與式（1-1）中的A1
的鍵結部位為較佳，RA211
～RA214
中的一個係與上述A1
的鍵結部位為更佳，RA213
係與上述A1
的鍵結部位為較佳。
式（A2-2）中，RA221
～RA224
中的至少一個係與式（1-1）中的A1
的鍵結部位為較佳，RA221
～RA224
中的一個係與上述A1
的鍵結部位為更佳，RA223
係與上述A1
的鍵結部位為較佳。
式（A2-3）中，RA231
～RA238
中的至少一個係與式（1-1）中的A1
的鍵結部位為較佳，RA231
～RA238
中的兩個係與上述A1
的鍵結部位為更佳，RA231
～RA234
中的一個和RA235
～RA238
中的一個共計兩個係與上述A1
的鍵結部位為進一步較佳，RA231
及RA238
兩個係與上述A1
的鍵結部位為特佳。
式（A2-4）中，RA241
～RA248
中的至少一個係與式（1-1）中的A1
的鍵結部位為較佳，RA241
～RA248
中的兩個係與上述A1
的鍵結部位為更佳，RA241
～RA244
中的一個和RA245
～RA248
中的一個共計兩個係與上述A1
的鍵結部位為進一步較佳，RA241
及RA248
兩個係與上述A1
的鍵結部位為特佳。
式（A2-5）中，RA251
～RA258
中的至少一個係與式（1-1）中的A1
的鍵結部位為較佳，RA251
～RA258
中的兩個係與上述A1
的鍵結部位為更佳，RA251
～RA254
中的一個和RA255
～RA258
中的一個共計兩個係與上述A1
的鍵結部位為進一步較佳，RA253
及RA257
兩個係與上述A1
的鍵結部位為特佳。
式（A2-1）～式（A2-5）中，兩個*分別係與鍵結式（1-1）中的Y1
之氮原子的鍵結部位。亦即，式（1-1）中的Y1
所鍵結之兩個氮原子與由式（A2-1）～式（A2-5）中的兩個*表示之位置直接鍵結為較佳。
其中，Y1
係由下述式（Y-1）或（Y-2）表示之基團為較佳。
[化學式14]
式（Y-1）中，RY11
、RY12
、RY13
分別與式（A2-1）中之RA211
、RA212
、RA214
的含義相同，較佳態樣亦相同。
式（Y-2）中，RY21
～RY26
分別與式（A2-4）中之RA242
～RA247
的含義相同，較佳態樣亦相同。
式（Y-1）或式（Y-2）中，*分別表示與式（1-1）中的Y1
所鍵結之氮原子的鍵結部位，#表示與式（1-1）中的A1
的鍵結部位。
特定樹脂包含式（1-1）中的上述X1
選自包括由式（A-1）～式（A-5）表示之結構之群組中之至少一種結構，且上述Y1
選自包括由式（A2-1）～式（A2-5）表示之結構構成之群組中之至少一種結構為較佳。
又，特定樹脂係式（1-1）中的上述X1
選自包括由式（A-1）～式（A-5）表示之結構之群組中之至少一種結構，且上述Y1
選自包括由式（A2-1）～式（A2-5）表示之結構之群組中之至少一種結構為較佳。
該等各式中表示之結構的較佳態樣如上所述。
-A1
-
式（1-1）中，A1
表示包含聚合性基之基團。
作為聚合性基，包含乙烯性不飽和基、環狀醚基、羥甲基或烷氧基甲基之基團為較佳，乙烯基、（甲基）烯丙基、（甲基）丙烯醯胺基、（甲基）丙烯醯氧基、順丁烯二醯亞胺基、乙烯基苯基、環氧基、氧雜環丁基、羥甲基或烷氧基甲基為更佳，（甲基）丙烯醯氧基、（甲基）丙烯醯胺基、環氧基、羥甲基或烷氧基甲基為進一步較佳。
A1
中所包含之聚合性基的數量為一個以上，1～15個為較佳，1～10個為更佳，1～5個為進一步較佳，一個或兩個為特佳，一個為最佳。
又，A1
係由下述式（P-1）表示之基團為較佳。
[化學式15]
式（P-1）中，L1
表示單鍵或m+1價連接基，A2
表示聚合性基，m表示1以上的整數，*表示與Y1
的鍵結部位。
式（P-1）中，L1
係單鍵或烴基、醚鍵、羰基、硫醚鍵、磺醯基、-NRN
-、或者該等鍵結兩個以上之基團為較佳，單鍵或烴基、醚鍵，羰基，-NRN
-、或者該等鍵結兩個以上之基團為更佳。
上述RN
表示氫原子或烴基，氫原子、烷基或芳基為更佳，氫原子或烷基為進一步較佳，氫原子為特佳。
作為上述L1
中之烴基，碳數1～30的飽和脂肪族烴基、碳數6～30的芳香族烴基或者由該等的組合表示之基團為較佳，碳數1～10的飽和脂肪族烴基、從苯環中去除兩個以上氫原子之基團、或者由該等的鍵結來表示之基團為更佳。
式（P-1）中，A2
為乙烯基、（甲基）烯丙基、（甲基）丙烯醯胺基、（甲基）丙烯醯氧基、順丁烯二醯亞胺基、乙烯基苯基、環氧基、氧雜環丁基、羥甲基或烷氧基甲基為較佳，（甲基）丙烯醯氧基、（甲基）丙烯醯胺基、環氧基、羥甲基或烷氧基甲基為更佳。
式（P-1）中，m為1～15的整數為較佳，1～10的整數為更佳，1～5的整數為進一步較佳，1或2為特佳，1為最佳。
又，A1
係由下述式（P-2）或式（P-3）表示之基團為較佳。
[化學式16]
式（P-2）中，A2
表示聚合性基，*表示與Y1
的鍵結部位。
式（P-2）中，A2
與式（P-1）中之A2
的含義相同，且較佳態樣亦相同。
式（P-3）中，A2
表示聚合性基，L2表示烴基、醚鍵、羰基、硫醚鍵、磺醯基、-NRN
-、或者該等鍵結兩個以上之基團，Z1
表示醚鍵、酯鍵、胺甲酸乙酯鍵、脲鍵、醯胺鍵或碳酸酯鍵，*表示與Y1
的鍵結部位。RN
如上所述。
式（P-3）中，A2
與式（P-1）中之A2
的含義相同，且較佳態樣亦相同。
式（P-3）中，L2
係烴基、（聚）伸烷氧基、或者由該等的組合來表示之基團為較佳。作為上述烴基，伸烷基、2價芳香族烴基、或者由該等的組合來表示之基團為較佳，伸烷基為更佳。
在本說明書中，（聚）伸烷氧基係指伸烷氧基或聚伸烷氧基。又，在本發明中，聚伸烷氧基係指直接鍵結兩個以上伸烷氧基之基團。聚伸烷氧基中所包含之複數個伸烷氧基中之伸烷基可以分別相同，亦可不同。聚伸烷氧基包含伸烷基不同之複數種伸烷氧基時，聚伸烷氧基中之伸烷氧基的排列可以為無規排列，亦可以為具有嵌段之排列，還可以為具有交替等圖案之排列。
作為上述伸烷基，碳數1～30的伸烷基為較佳，碳數1～20的伸烷基為更佳，碳數1～10的伸烷基為進一步較佳。
作為上述芳香族烴基，碳數6～30的芳香族烴基為較佳，碳數6～20的芳香族烴基為更佳，伸苯基或伸萘基為進一步較佳，伸苯基為特佳。
作為上述（聚）伸烷氧基中之伸烷基，碳數2～10的伸烷基為較佳，碳數2～4的伸烷基為更佳，伸乙基或伸丙基為更佳，伸乙基為進一步較佳。
又，聚伸烷氧基中所包含之伸烷氧基的數量（聚伸烷氧基的重複數量）為2～20為較佳，2～10為更佳，2～5為進一步較佳，2～4為特佳。
式（P-3）中、Z1
表示醚鍵、酯鍵、胺甲酸乙酯鍵、脲鍵、醯胺鍵或碳酸酯鍵，酯鍵、胺甲酸乙酯鍵、脲鍵或醯胺鍵為較佳。
在本發明中，當簡單記載為“酯鍵”、“胺甲酸乙酯鍵”、“醯胺鍵”等時，該等鍵的方向並不受限定。例如，當上述Z1
係酯鍵時，與Z1
中之L2
的鍵結部位可以係酯鍵中之碳原子，亦可以係氧原子。
-n-
式（1-1）中，n表示1以上的整數，1～20的整數為較佳，1～10的整數為更佳，1～4的整數為進一步較佳，1或2為特佳，1為最佳。
又，當n係2以上的整數時，n個A1
分別可以相同，亦可不同。
由式（1-1）中之Y1
、A1
及n表示之結構係源自二胺之結構為較佳。
作為這種二胺，由下述式（DA-1）表示之二胺為較佳，具體而言，可列舉在後述實施例中合成之二胺（AA-1）～二胺（AA-8）等。
[化學式17]
式（DA-1）中，Y1
、A1
及n分別與式（1-1）中的Y1
、A1
及n的含義相同，較佳態樣亦相同。
-由式（1-1）表示之重複單元的含量-
特定樹脂中之由式（1-1）表示之重複單元的含量相對於特定樹脂的所有重複單元為50莫耳%為較佳，60莫耳%為更佳，70莫耳%為進一步較佳，80莫耳%為特佳。上述含量的上限並無特別限定，只要係100莫耳%以下即可。
又，特定樹脂中之由式（1-1）表示之重複單元的含量相對於特定樹脂的質量為50質量%為較佳，60質量%為更佳，70質量%為進一步較佳，80質量%為特佳。上述含量的上限並無特別限定，只要係100質量%以下即可。
特定樹脂可以單獨包含一種由式（1-1）表示之重複單元，亦可包含兩種以上不同結構之由式（1-1）表示之重複單元。當特定樹脂包含兩種以上不同結構之由式（1-1）表示之重複單元時，特定樹脂中所包含之由式（1-1）表示之所有重複單元的總含量包括在上述含量的範圍內為較佳。
［其他重複單元］
-由式（1）表示之重複單元-
特定樹脂還可以包含其他重複單元。
作為其他重複單元，可列舉由下述式（1）表示之重複單元。
與由上述式（1-1）表示之重複單元對應之重複單元設為與由下述式（1）表示之重複單元不對應。
在特定樹脂包含由下述式（1）表示之重複單元時，特定樹脂在主鏈上包含由下述式（1）表示之重複單元為較佳。
[化學式18]
式（1）中，AA1
及AA2
分別獨立地表示氧原子或NH，R111
表示2價有機基，R115
表示4價有機基，R113
及R114
分別獨立地表示氫原子或1價有機基。
式（1）中，AA1
及AA2
分別獨立地表示氧原子或-NH-，氧原子為較佳。
式（1）中，R113
及R114
分別獨立地表示氫原子或1價有機基，R113
及R114
中的至少一者包含聚合性基為較佳，兩者包含聚合性基為更佳。
作為R113
或R114
中之聚合性基，可列舉與上述式（1-1）中之A1
中之聚合性基相同的基團。
又，作為R113
及R114
中之1價有機基，亦較佳地列舉在上述式（1-1）中的G1
及G2
中包含聚合性基之基團，可包含雜原子之有機基或其他取代基。
式（1）中，作為R115
，與式（1-1）中之X1
相同之結構為較佳。R115
的較佳態樣與上述X1
的較佳態樣相同。
又，在R115
中，式（1-1）中的與4個羰基的鍵結部位可以係脂肪族烴環結構。
當R115
係脂肪族烴環結構時，作為R115
，例如，可列舉源自1,2,3,4-環丁烷四羧酸二酐、1,2,3,4-環戊烷四羧酸二酐、雙環辛烯-2,3,5,6-四羧酸二酐、5-（2,5-二氧四氫呋喃-3-基）-3-甲基環己烯-1,2-二羧酸酐（DOCDA）、4-（2,5-二氧四氫呋喃-3--基）-四氫萘-1,2-二羧酸酐等之結構。
式（1）中，R111
係不包含聚合性基之結構為較佳。
又，R111
係脂肪族烴基、芳香族烴基或該等基團中的至少一個與醚鍵、羰基、硫醚鍵、磺醯基及-NRN
-中的至少一個鍵結之基團為較佳。RN
如上所述。
作為上述脂肪族烴基，碳數2～30的脂肪族飽和烴基為較佳，碳數2～10的脂肪族飽和烴基為更佳。
又，作為上述脂肪族烴基，環員數係6～20的飽和脂肪族烴環基為較佳。
作為上述芳香族烴基，碳數6～20的芳香族烴基為較佳，碳數6～12的脂肪族烴基為較佳，碳數6的芳香族烴基為更佳。
該等中，從溶劑溶解性的觀點考慮，R111
為包含脂肪族烴環基或芳香族烴環基之基團為較佳，包含芳香族烴環基之基團為更佳。
又，從所得到之硬化膜的柔軟性的觀點考慮，式（1）中之R111
以-Ar0
-L0
-Ar0
-表示為較佳。Ar0
分別獨立地為芳香族烴基（碳數6～22為較佳，6～18為更佳，6～10為特佳），伸苯基為較佳。L0
與上述式（A-3）中之LA31
的含義相同，較佳態樣亦相同。
從i射線透過率的觀點考慮，式（1）中之R111
為以下述式（51）或式（61）表示之2價有機基為較佳。尤其，從i射線透過率、易獲得的觀點考慮，以式（61）表示之2價有機基為更佳。
[化學式19]
式（51）中，R50
～R57
分別獨立地為氫原子、氟原子或1價有機基，R50
～R57
中的至少一個氟原子、甲基、氟甲基、二氟甲基或三氟甲基，*分別獨立地表示與其他結構的鍵結部位。
作為R50
～R57
的1價有機基，可列舉碳數1～10（較佳為碳數1～6）的未經取代的烷基、碳數1～10（較佳為碳數1～6）的氟化烷基等。
[化學式20]
式（61）中，R58
及R59
分別獨立地為氟原子、氟甲基、二氟甲基或三氟甲基。*分別獨立地表示與其他結構的鍵結部位。
式（1）中之R111
係源自二胺之結構為較佳。
作為上述二胺，可列舉選自1,2-二胺基乙烷、1,2-二胺基丙烷、1,3-二胺基丙烷、1,4-二胺基丁烷、1,6-二胺基己烷；1,2-二胺基環戊烷或1,3-二胺基環戊烷、1,2-二胺基環己烷、1,3-二胺基環己烷或1,4-二胺基環己烷、1,2-雙（胺基甲基）環己烷、1,3-雙（胺基甲基）環己烷或1,4-雙（胺基甲基）環己烷、雙-（4-胺基環己基）甲烷、雙-（3-胺基環己基）甲烷、4,4’-二胺基-3,3’-二甲基環己基甲烷或異佛爾酮二胺；間苯二胺或對苯二胺、二胺基甲苯、4,4’-二胺基聯苯或3,3’-二胺基聯苯、4,4’-二胺基二苯醚、3,3’-二胺基二苯醚、4,4’-二胺基二苯基甲烷或3,3’-二胺基二苯基甲烷、4,4’-二胺基二苯基碸或3,3-二胺基二苯基碸、4,4’-二胺基二苯硫醚或3,3’-二胺基二苯硫醚、4,4’-二胺基二苯甲酮或3,3’-二胺基二苯甲酮、3,3’-二甲基-4,4’-二胺基聯苯、2,2’-二甲基-4,4’-二胺基聯苯（4,4’-二胺基-2,2’-二甲基聯苯）、3,3’-二甲氧基-4,4’-二胺基聯苯、雙（4-胺基-3-羧基苯基）甲烷、2,2-雙（4-胺基苯基）丙烷、2,2-雙（4-胺基苯基）六氟丙烷、2,2-雙（3-羥基-4-胺基苯基）丙烷、2,2-雙（3-羥基-4-胺基苯基）六氟丙烷、2,2-雙（3-胺基-4-羥基苯基）丙烷、2,2-雙（3-胺基-4-羥基苯基）六氟丙烷、雙（3-胺基-4-羥基苯基）碸、雙（4-胺基-3-羥基苯基）碸、4,4’-二胺基對聯三苯、4,4’-雙（4-胺基苯氧基）聯苯、雙[4-（4-胺基苯氧基）苯基]碸、雙[4-（3-胺基苯氧基）苯基]碸、雙[4-（2-胺基苯氧基）苯基]碸、1,4-雙（4-胺基苯氧基）苯、9,10-雙（4-胺基苯基）蒽、3,3’-二甲基-4,4’-二胺基二苯基碸、1,3-雙（4-胺基苯氧基）苯、1,3-雙（3-胺基苯氧基）苯、1,3-雙（4-胺基苯基）苯、3,3’-二乙基-4,4’-二胺基二苯基甲烷、3,3’-二甲基-4,4’-二胺基二苯基甲烷、4,4’-二胺基八氟聯苯、2,2-雙[4-（4-胺基苯氧基）苯基]丙烷、2,2-雙[4-（4-胺基苯氧基）苯基]六氟丙烷、9,9-雙（4-胺基苯基）-10-氫蒽、3,3’,4,4’-四胺基聯苯、3,3’,4,4’-四胺基二苯醚、1,4-二胺基蒽醌、1,5-二胺基蒽醌、3,3-二羥基-4,4’-二胺基聯苯、9,9’-雙（4-胺基苯基）茀、4,4’-二甲基-3,3’-二胺基二苯基碸、3,3’,5,5’-四甲基-4,4’-二胺基二苯基甲烷、2-（3’,5’-二胺基苯甲醯氧基）甲基丙烯酸乙酯、2,4-二胺基枯烯或2,5-二胺基枯烯、2,5-二甲基-對苯二胺、乙醯胍胺、2,3,5,6-四甲基-對苯二胺、2,4,6-三甲基-間苯二胺、4,6-二羥基-1,3-苯二胺、雙（3-胺基丙基）四甲基二矽氧烷、2,7-二胺基茀、2,5-二胺基吡啶、1,2-雙（4-胺基苯基）乙烷、二胺基苯甲醯苯胺、二胺安息香酸、二胺安息香酸的酯、1,5-二胺基萘、二胺基三氟甲苯、1,3-雙（4-胺基苯基）六氟丙烷、1,4-雙（4-胺基苯基）八氟丁烷、1,5-雙（4-胺基苯基）十氟戊烷、1,7-雙（4-胺基苯基）十四氟庚烷、2,2-雙[4-（3-胺基苯氧基）苯基]六氟丙烷、2,2-雙[4-（2-胺基苯氧基）苯基]六氟丙烷、2,2-雙[4-（4-胺基苯氧基）-3,5-二甲基苯基]六氟丙烷、2,2-雙[4-（4-胺基苯氧基）-3,5-雙（三氟甲基）苯基]六氟丙烷、對雙（4-胺基-2-三氟甲基苯氧基）苯、4,4’-雙（4-胺基-2-三氟甲基苯氧基）聯苯、4,4’-雙（4-胺基-3-三氟甲基苯氧基）聯苯、4,4’-雙（4-胺基-2-三氟甲基苯氧基）二苯基碸、4,4’-雙（3-胺基-5-三氟甲基苯氧基）二苯基碸、2,2-雙[4-（4-胺基-3-三氟甲基苯氧基）苯基]六氟丙烷、3,3’,5,5’-四甲基-4,4’-二胺基聯苯、4,4’-二胺基-2,2’-雙（三氟甲基）聯苯、2,2’,5,5’,6,6’-六氟聯甲苯胺及4,4’-二胺基四聯苯中之至少一種二胺。
又，以下所示之二胺（DA-1）～（DA-18）亦較佳。
[化學式21]
[化學式22]
又，作為較佳例，亦可列舉在主鏈上具有至少兩個伸烷基二醇單元之二胺。較佳為在一個分子中總計包含兩個以上乙二醇鏈、丙二醇鏈中的任一者或兩者之二胺，更佳為上述二胺且不包含芳香環之二胺。作為具體例，可列舉JEFFAMINE（註冊商標）KH-511、JEFFAMINE（註冊商標）ED-600、JEFFAMINE（註冊商標）ED-900、JEFFAMINE（註冊商標）ED-2003、JEFFAMINE（註冊商標）EDR-148、JEFFAMINE（註冊商標）EDR-176、D-200、D-400、D-2000、D-4000（以上為產品名稱，HUNTSMAN公司製）、1-（2-（2-（2-胺基丙氧基）乙氧基）丙氧基）丙烷-2-胺、1-（1-（1-（2-胺基丙氧基）丙烷-2-基）氧基）丙烷-2-胺等，但並不限定於該等。
以下示出JEFFAMINE（註冊商標）KH-511、JEFFAMINE（註冊商標）ED-600、JEFFAMINE（註冊商標）ED-900、JEFFAMINE（註冊商標）ED-2003、JEFFAMINE（註冊商標）EDR-148、JEFFAMINE（註冊商標）EDR-176的結構。
[化學式23]
上述中，x、y、z為算術平均值。
又，作為賦予上述式（51）或（61）的結構之二胺，可列舉二甲基-4,4’-二胺基聯苯、2,2’-雙（三氟甲基）-4,4’-二胺基聯苯、2,2’-雙（氟）-4,4’-二胺基聯苯、4,4’-二胺基八氟聯苯等。可以使用該等中的一種，亦可以組合使用兩種以上。
此外，以下二胺亦可較佳地使用。
[化學式24]
又，以提高與基材的密接性為目的，作為二胺成分，可以使用雙（3-胺基丙基）四甲基二矽氧烷、雙（對胺基苯基）八甲基五矽氧烷等具有矽氧烷結構之二胺。
＜＜含量＞＞
特定樹脂中之由式（1）表示之重複單元的總含量並無特別限定，但相對於特定樹脂的總質量，30質量%以下為較佳，20質量%以下為更佳，10質量%以下為進一步較佳。上述總含量的下限並無特別限定，只要係0質量%以上即可。
又，從所得到之硬化膜的耐藥品性的觀點考慮，作為特定樹脂的一態樣，實質上不含有由式（1）表示之重複單元之態樣亦較佳。
在該情況下，相對於特定樹脂的總質量，由式（1）表示之重複單元的總含量係5質量%以下為較佳，3質量%以下為更佳，1質量%以下為進一步較佳。上述總含量的下限並無特別限定，只要係0質量%以上即可。
特定樹脂可以單獨包含一種由式（1）表示之重複單元，亦可包含兩種以上不同結構之由式（1）表示之重複單元。當特定樹脂包含兩種以上不同結構之由式（1）表示之重複單元時，特定樹脂中所包含之由式（1）表示之所有重複單元的總含量包括在上述含量的範圍內為較佳。
-末端結構-
特定樹脂的末端結構並無特別限定，但為了提高組成物的保存穩定性，可以用單胺、酸酐、一元羧酸、單醯氯化合物、單活性酯化合物等封端劑來密封端。在該等封端劑中，使用一元醇、苯酚、硫酚、硫苯酚、單胺為較佳。
作為一元醇的較佳化合物，可列舉甲醇、乙醇、丙醇、丁醇、己醇、辛醇、十二醇、苯甲醇、2-苯乙醇、2-甲氧基乙醇、2-氯甲醇、糠醇等1級醇、異丙醇、2-丁醇、環己基醇、環戊醇、1-甲氧基-2-丙醇等2級醇、叔丁醇、金剛烷醇等3級醇等。作為苯酚類的較佳化合物，可列舉苯酚、甲氧基苯酚、甲基苯酚、萘-1-醇、萘-2-醇等。
作為單胺，可列舉苯胺、2-乙炔基苯胺、3-乙炔基苯胺、4-乙炔基苯胺、5-胺基-8-羥基喹啉、1-羥基-7-胺基萘、1-羥基-6-胺基萘、1-羥基-5-胺基萘、1-羥基-4-胺基萘、2-羥基-7-胺基萘、2-羥基-6-胺基萘、2-羥基-5-胺基萘、1-羧基-7-胺基萘、1-羧基-6-胺基萘、1-羧基-5-胺基萘、2-羧基-7-胺基萘、2-羧基-6-胺基萘、2-羧基-5-胺基萘、2-胺基安息香酸、3-胺基安息香酸、4-胺基安息香酸、4-胺基水楊酸、5-胺基水楊酸、6-胺基水楊酸、2-胺基苯磺酸、3-胺基苯磺酸、4-胺基苯磺酸、3-胺基-4，6-二羥基嘧啶、2-胺基苯酚、3-胺基苯酚、4-胺基苯酚、2-胺基苯硫酚、3-胺基苯硫酚、4-胺基苯硫酚、4-胺基苯乙烯等。該等可以使用2種以上，可以藉由使複數種封端劑反應而導入複數個不同之末端基。
又，當密封樹脂末端的胺基時，可以用具有能夠與胺基反應之官能基之化合物進行密封。關於對胺基之較佳密封劑，羧酸酐、羧酸氯、羧酸溴、磺酸氯、磺酸酐、磺酸羧酸酐等為較佳，羧酸酐、羧酸氯為較佳。作為羧酸酐的較佳化合物，可列舉乙酸酐、丙酸酐、草酸酐、琥珀酸酐、順丁烯二酸酐、鄰苯二甲酸酐、安息香酸酐等。又，作為羧酸氯的較佳化合物，可列舉乙醯氯、丙烯酸氯、丙醯氯、甲基丙烯醯氯、三甲基乙醯氯、環己烷羰基氯、2-乙基己醯氯、桂皮醯氯、1-金剛烷羰基氯、七氟丁醯氯、硬脂酸氯、苯甲醯氯。
［含量］
從提高所得到之硬化膜的斷裂伸長率之觀點考慮，本發明的硬化性樹脂組成物中之特定樹脂的含量相對於硬化性樹脂組成物的總固體成分係20質量%以上為較佳，30質量%以上為更佳，40質量%以上為進一步較佳。
作為上述含量的上限，從提高硬化性樹脂組成物的解析度的觀點考慮，99.5質量%以下為較佳，99質量%以下為更佳，98質量%以下為進一步較佳，97質量%以下為更進一步較佳，95質量%以下為更進一步較佳。
［特定樹脂的物理性質］
-分子量-
特定樹脂的重量平均分子量（Mw）為2,000～500,000為較佳，5,000～200,000為更佳，10,000～100,000為進一步較佳。
特定樹脂的數量平均分子量（Mn）為800～250,000為較佳，2,000～100,000為更佳，4,000～50,000為進一步較佳。
關於特定樹脂的分子量的分散度，1.5～3.5為較佳，2～3為更佳。
本說明書中，分子量的分散度表示重量平均分子量除以數量平均分子量而得之值（重量平均分子量/數量平均分子量）。
從顯影性的觀點考慮，上述特定樹脂的分子量的分散度為1.8以上為較佳，2.0以上為更佳，2.2以上為進一步較佳。聚醯亞胺前驅物的分子量的分散度的上限值並無特別限定，但例如為7.0以下為較佳，6.5以下為更佳，6.0以下為進一步較佳。
-酸值-
特定樹脂的酸值為0～2.0mmol/g為較佳，0～1.5mmol/g為更佳，0～1.0mmol/g為進一步較佳。
當將硬化性樹脂組成物使用於後述鹼性顯影時，特定樹脂的酸值為1.2～7mmol/g為較佳，1.5～6mmol/g為更佳，2～5mmol/g為進一步較佳。
在本發明中，酸值係指特定樹脂1g中所包含之酸基的量（mmol）。
酸基係指被pH12以上的鹼（例如氫氧化鈉）中和之基團。又，上述酸基為pKa為10以下的基團為較佳。
上述酸值藉由公知的方法測定，例如藉由JIS K 0070：1992中所記載的方法測定。
作為上述酸基，可列舉酚性羥基、羧基、磺酸基等，羧基為較佳。
［聚合性基值］
1g特定樹脂中所包含之聚合性基的莫耳量（聚合性基值、單位為mmol/g）係0.05～10mol/g為較佳，0.1～5mol/g為更佳。
聚合性基例如包含於由式（1-1）表示之重複單元中之A1
、G1
、G2
等。
當特定樹脂包含乙烯性不飽和鍵作為聚合性基時，1g特定樹脂中所包含之乙烯性不飽和鍵的莫耳量係0.05～10mmol/g為較佳，0.1～5mmol/g為更佳。
當特定樹脂包含環狀醚基、羥甲基、烷氧基甲基等聚合性基作為聚合性基時，1g特定樹脂中所包含之上述聚合性基的莫耳量係0.05～10mmol/g為較佳，0.1～5mmol/g為更佳。
［具體例］
作為特定樹脂的具體例，可列舉後述實施例中使用之特定樹脂。
〔製造方法〕
特定樹脂例如藉由後述實施例中之合成例所示之合成方法合成。
又，特定樹脂的製造方法包括製程（前驅物製造製程）為較佳，該製程使二胺和具有4個羧基均鍵結於芳香族烴基之結構之4價羧酸化合物或上述4價羧酸化合物的衍生物反應。
-前驅物製造製程-
作為在上述前驅物製造製程中使用之二胺，可列舉由上述式（DA-1）表示之二胺。
又，藉由進而使用在式（1）的說明中記載之二胺，亦能夠將由式（1）表示之重複單元導入到特定樹脂中。
作為在上述前驅物製造製程中使用之4價羧酸化合物，可以係羧酸二酐，亦可以係對4個羧基中的兩個進行了酯化、鹵化等改質之結構的化合物。較佳為，可列舉4個羧基中的兩個被酯化之化合物。
藉由上述酯化而導入上述式（1-1）中之G1
及G2
為較佳。
又，在使用鹵化劑使上述4個羧基中的兩個被酯化之化合物鹵化之後，與二胺反應為較佳。
此外，前驅物製造製程中之反應條件能夠參考公知的酯化條件而適當決定。
又，在前驅物製造製程中，反應時使用有機溶劑為較佳。有機溶劑可以為一種，亦可為兩種以上。
作為有機溶劑，能夠依原料適當設定，可例示吡啶、二乙二醇二甲醚（二甘二甲醚）、N-甲基-2-吡咯啶酮及N-乙基-2-吡咯啶酮。
在前驅物製造製程中，包括析出固體之製程為較佳。具體而言，使反應液中的特定樹脂沉澱於水中，並使其溶解於四氫呋喃等可溶解聚醯亞胺前驅物之溶劑，藉此能夠析出固體。
-二胺製造製程-
特定樹脂的製造方法可以包括如下製程（二胺製造製程）：使具有兩個硝基、至少一個反應性基及芳香族烴基之化合物A和具有可以與上述反應性基形成鍵之基團及聚合性基之化合物B反應，在得到化合物A和化合物B鍵結而成之化合物C之後，將上述化合物C中之硝基進行還原，從而得到具有芳香族烴基之二胺。
在二胺製造製程中得到之二胺被用作前驅物製造製程中之二胺。
作為化合物A中之反應性基並無特別限定，但可列舉胺基、羥基、羧基等。
化合物A係兩個硝基和至少一個反應性基直接鍵結於上述芳香族烴基之結構為較佳。
作為可以與化合物B中之反應性基形成鍵之基團並無特別限定，可列舉羥基、羧基、羧酸鹵化物基、環氧基、異氰酸酯基等。
作為化合物B中之聚合性基，可列舉作為上述式（1-1）中之A1
中所包含之基團所例示之基團。
化合物C係藉由化合物A和化合物B的反應而得到之基團，且係具有兩個硝基和包含至少一個聚合性基之基團之化合物。
藉由還原化合物C中之硝基而得到二胺化合物。
作為還原方法，能夠使用Bechamp還原，使用了鈀、鉑、鎳等金屬催化劑和氫氣、甲酸銨等氫源之氫化反應，將金屬氫化物作為還原劑之還原方法等公知的方法。
例如，後述實施例中之二硝基體（A-1）的合成係使作為化合物A之3,5-二硝基苯甲醯基氯和作為化合物B之甲基丙烯酸2-羥基乙酯反應而得到作為化合物C之二硝基體（A-1）之反應。
又，後述實施例中之二胺（AA-1）的合成係將作為化合物C之二硝基體（A-1）中之兩個硝基進行還原而得到二胺（AA-1）之反應。
＜光敏劑＞
本發明的硬化性樹脂組成物包含光敏劑。
作為光敏劑，光聚合起始劑為較佳。
［光聚合起始劑］
本發明的硬化性樹脂組成物包含光聚合起始劑作為光敏劑為較佳。
光聚合起始劑為光自由基聚合起始劑為較佳。作為光自由基聚合起始劑，並無特別限制，能夠從公知的光自由基聚合起始劑中適當選擇。例如，對紫外線區域至可見區域的光線具有感光性之光自由基聚合起始劑為較佳。又，亦可以為與光激勵之敏化劑產生某些作用，並產生活性自由基之活性劑。
光自由基聚合起始劑至少含有一種在約300～800nm（較佳為330～500nm）的範圍內至少具有約50L･mol-1
･cm-1
莫耳吸光係數之化合物為較佳。化合物的莫耳吸光係數能夠利用公知的方法測定。例如，藉由紫外可見分光光度計（Varian Medical Systems, Inc.製Cary-5 spectrophotometer），並使用乙酸乙酯溶劑在0.01g/L的濃度下測定為較佳。
作為光自由基聚合起始劑，能夠任意使用公知的化合物。例如，可列舉鹵化烴衍生物（例如具有三𠯤骨架之化合物、具有㗁二唑骨架之化合物、具有三鹵甲基之化合物等）、醯基氧化膦等醯基膦化合物、六芳基雙咪唑、肟衍生物等肟化合物、有機過氧化物、硫化合物、酮化合物、芳香族鎓鹽、酮肟醚、胺基苯乙酮化合物、羥基苯乙酮、偶氮系化合物、疊氮化合物、茂金屬化合物、有機硼化合物、鐵芳烴錯合物等。關於該等，具體能夠參閱日本特開2016-027357號公報的0165～0182、國際公開第2015/199219號的0138～0151段的記載，且該內容被編入本說明書中。
作為酮化合物，例如可例示日本特開2015-087611號公報的0087段中記載的化合物，且該內容被編入本說明書中。市售品中，還可較佳地使用KAYACURE DETX（Nippon Kayaku Co.,Ltd.製）。
本發明的一實施態樣中，作為光自由基聚合起始劑，能夠較佳地使用羥基苯乙酮化合物、胺基苯乙酮化合物及醯基膦化合物。更具體而言，例如能夠使用日本特開平10-291969號公報中所記載的胺基苯乙酮系起始劑、日本專利第4225898號中所記載的醯基氧化膦系起始劑。
作為羥基苯乙酮系起始劑，能夠使用IRGACURE 184（IRGACURE為註冊商標）、DAROCUR 1173、IRGACURE 500、IRGACURE-2959、IRGACURE 127（產品名稱：均為BASF SE製）。
作為胺基苯乙酮系起始劑，能夠使用作為市售品之IRGACURE 907、IRGACURE 369及IRGACURE 379（產品名稱：均為BASF SE製）。
作為胺基苯乙酮系起始劑，還能夠使用吸收極大波長與365nm或405nm等波長光源匹配之日本特開2009-191179號公報中所記載的化合物。
作為醯基膦系起始劑，可列舉2,4,6-三甲基苯甲醯基-二苯基-氧化膦等。又，能夠使用作為市售品之IRGACURE-819或IRGACURE-TPO（產品名稱：均為BASF SE製）。
作為茂金屬化合物，可例示IRGACURE-784（BASF SE製）等。
作為光自由基聚合起始劑，更佳為可列舉肟化合物。藉由使用肟化合物，能夠更有效地提高曝光寬容度。肟化合物中，曝光寬容度（曝光餘量）較廣，並且還起到光硬化促進劑的作用，因此為特佳。
作為肟化合物的具體例，能夠使用日本特開2001-233842號公報中所記載的化合物、日本特開2000-080068號公報中所記載的化合物、日本特開2006-342166號公報中所記載的化合物。
作為較佳的肟化合物，例如可列舉下述結構的化合物、3-苯甲醯氧基亞胺基丁烷-2-酮、3-乙醯氧基亞胺基丁烷-2-酮、3-丙醯氧基亞胺基丁烷-2-酮、2-乙醯氧基亞胺基戊烷-3-酮、2-乙醯氧基亞胺基-1-苯基丙烷-1-酮、2-苯甲醯氧基亞胺基-1-苯基丙烷-1-酮、3-（4-甲苯磺醯氧基）亞胺基丁烷-2-酮、及2-乙氧基羰氧基亞胺基-1-苯基丙烷-1-酮等。本發明的硬化性樹脂組成物中，尤其作為光自由基聚合起始劑使用肟化合物（肟系光聚合起始劑）為較佳。肟系光聚合起始劑在分子內具有＞C=N-O-C（=O）-的連接基。
[化學式25]
市售品中，還可較佳地使用IRGACURE OXE 01、IRGACURE OXE 02、IRGACURE OXE 03、IRGACURE OXE 04（以上為BASF SE製）、ADEKA OPTOMER N-1919（ADEKA CORPORATION製、日本特開2012-014052號公報中所記載的光自由基聚合起始劑2）。又，還能夠使用TR-PBG-304（Changzhou Tronly New Electronic Materials CO., LTD.製）、ADEKA ARKLS NCI-831及ADEKA ARKLS NCI-930（ADEKA CORPORATION製）。又，能夠使用DFI-091（DAITO CHEMIX Co.,Ltd.製）。
又，還能夠使用具有氟原子之肟化合物。作為這種肟化合物的具體例，可列舉日本特開2010-262028號公報中所記載之化合物、日本特表2014-500852號公報的0345段中所記載之化合物24、36～40、日本特開2013-164471號公報的0101段中所記載之化合物（C-3）等。
作為最佳的肟化合物，可列舉日本特開2007-269779號公報中所示出之具有特定取代基之肟化合物、或日本特開2009-191061號公報中所示出之具有硫芳基之肟化合物等。
從曝光靈敏度的觀點考慮，光自由基聚合起始劑為選自包括三鹵甲基三𠯤化合物、苄基二甲基縮酮化合物、α-羥基酮化合物、α-胺基酮化合物、醯基膦化合物、氧化膦化合物、茂金屬化合物、肟化合物、三芳基咪唑二聚體、鎓鹽化合物、苯并噻唑化合物、二苯甲酮化合物、苯乙酮化合物及其衍生物、環戊二烯基-苯-鐵錯合物及其鹽、鹵甲基㗁二唑化合物、3-芳基取代香豆素化合物之群組中之化合物為較佳。
進一步較佳的光自由基聚合起始劑為三鹵甲基三𠯤化合物、α-胺基酮化合物、醯基膦化合物、氧化膦化合物、茂金屬化合物、肟化合物、三芳基咪唑二聚體、鎓鹽化合物、二苯甲酮化合物、苯乙酮化合物，選自包括三鹵甲基三𠯤化合物、α-胺基酮化合物、肟化合物、三芳基咪唑二聚體、二苯甲酮化合物之群組中之至少一種化合物為更進一步較佳，使用茂金屬化合物或肟化合物為更進一步較佳，肟化合物為更進一步較佳。
又，光自由基聚合起始劑還能夠使用二苯甲酮、N,N’-四甲基-4,4’-二胺基二苯甲酮（米其勒酮（Michler’s ketone））等N,N’-四烷基-4,4’-二胺基二苯甲酮，2-苄基-2-二甲基胺基-1-（4-口末啉基苯基）-丁酮-1,2-甲基-1-[4-（甲硫基）苯基]-2-口末啉基-丙酮-1等芳香族酮、烷基蒽醌等與芳香環進行縮環而成之醌類、安息香烷基醚等安息香醚化合物、安息香、烷基安息香等安息香化合物、苄基二甲基縮酮等苄基衍生物等。又，還能夠使用以下述式（I）表示之化合物。
[化學式26]
式（I）中，RI00
為碳數1～20的烷基、藉由一個以上的氧原子而中斷之碳數2～20的烷基、碳數1～12的烷氧基、苯基或碳數1～20的烷基、碳數1～12的烷氧基、鹵素原子、環戊基、環己基、碳數2～12的烯基、被藉由一個以上的氧原子而中斷之碳數2～18的烷基及碳數1～4的烷基中的至少一個取代之苯基或聯苯基，RI01
為以式（II）表示之基團，或者為與RI00
相同的基團，RI02
～RI04
分別獨立地為碳數1～12的烷基、碳數1～12的烷氧基或鹵素原子。
[化學式27]
式中，RI05
～RI07
與上述式（I）的RI02
～RI04
相同。
又，光自由基聚合起始劑還能夠使用國際公開第2015/125469號的0048～0055段中所記載的化合物。
當包含光聚合起始劑時，其含量相對於本發明的硬化性樹脂組成物的總固體成分為0.1～30質量%為較佳，更佳為0.1～20質量%，進一步較佳為0.5～15質量%，更進一步較佳為1.0～10質量%。光聚合起始劑可以僅含有一種，亦可含有兩種以上。當含有兩種以上的光聚合起始劑時，總量為上述範圍為較佳。
[光酸產生劑]
又，本發明的硬化性樹脂組成物包含光酸產生劑作為光敏劑為較佳。
藉由含有光酸產生劑，例如，在硬化性樹脂組成物層的曝光部產生酸，從而上述曝光部對顯影液（例如，鹼性水溶液）之溶解性增大，能夠得到曝光部被顯影液去除之正型浮雕圖案。
又，亦能夠設為如下態樣：由於硬化性樹脂組成物含有光酸產生劑和除了後述自由基聚合性化合物以外的聚合性化合物，因此例如因曝光部中所產生之酸而促進上述聚合性化合物的交聯反應，與非曝光部相比，曝光部更不易被顯影液去除。依這種態樣，能夠得到負型浮雕圖案。
作為光酸產生劑，只要係藉由曝光而產生酸者，則並無特別限定，但能夠列舉醌二疊氮化合物、重氮鹽、鏻鹽、鋶鹽、錪鎓鹽等鎓鹽化合物、醯亞胺磺酸鹽、肟磺酸鹽、重氮二碸、二碸、鄰硝基苄基磺酸鹽等磺酸鹽化合物等。
作為醌二疊氮化合物，可列舉醌二疊氮的磺酸酯鍵結於聚羥基化合物者，醌二疊氮的磺酸磺醯胺鍵於聚胺化合物者，醌二疊氮的磺酸藉由酯鍵結及磺醯胺鍵結中的至少一種與而鍵結於聚羥基聚胺化合物者等。在本發明中，例如，該等聚羥基化合物或聚胺化合物的官能基整體的50莫耳%以上被醌二疊氮取代為較佳。
在本發明中，作為醌二疊氮，可以較佳地使用5-萘醌二疊氮磺醯基、4-萘醌二疊氮磺醯基中的至少一種。4-萘醌二疊氮磺醯酯化合物在水銀燈的i射線區域具有吸收性，適合於i射線曝光。5-萘醌二疊氮磺醯酯化合物的吸收延伸至水銀燈的g射線區域，適合於g射線曝光。在本發明中，根據曝光波長來選擇4-萘醌二疊氮磺醯酯化合物、5-萘醌二疊氮磺醯酯化合物為較佳。又，在同一分子中可以含有具有4-萘醌二疊氮磺醯基、5-萘醌二疊氮磺醯基之萘醌二疊氮磺醯酯化合物，亦可含有4-萘醌二疊氮磺醯酯化合物和5-萘醌二疊氮磺醯酯化合物。
上述萘醌二疊氮化合物可以藉由具有酚性羥基之化合物和醌二疊氮磺酸化合物的酯化反應而合成，亦能夠藉由公知的方法而合成。藉由使用該等萘醌二疊氮化合物，進一步提高解析度、靈敏度、殘膜率。
作為上述萘醌二疊氮化合物，可列舉例如1,2-萘醌-2-二疊氮-5-磺酸或1,2-萘醌-2-二疊氮-4-磺酸、該等化合物的鹽或酯化合物等。
作為鎓鹽化合物或磺酸鹽化合物，可列舉日本特開2008-013646號公報的0064～0122段中記載的化合物等。
此外，作為光酸產生劑，可以使用市售品。作為市售品，可列舉WPAG-145、WPAG-149、WPAG-170、WPAG-199、WPAG-336、WPAG-367、WPAG-370、WPAG-469、WPAG-638、WPAG-699（均為Fujifilm Corporation和Wako Pure Chemical Industries,Ltd.製）等。
當包含光酸產生劑時，其含量相對於本發明的硬化性樹脂組成物的總固體成分，0.1～30質量%為較佳，0.1～20質量%為更佳，2～15質量%為進一步較佳。光酸產生劑可以僅含有一種，亦可含有兩種以上。當含有兩種以上光酸產生劑時，其總量為上述範圍為較佳。
＜聚合性化合物＞
［自由基聚合性化合物］
本發明的硬化性樹脂組成物包含聚合性化合物為較佳。
作為聚合性化合物，能夠使用自由基聚合性化合物。自由基聚合性化合物係具有自由基聚合性基之化合物。作為自由基聚合性基，可列舉乙烯基、烯丙基、乙烯基苯基、（甲基）丙烯醯基等具有乙烯性不飽和鍵之基團。自由基聚合性基係（甲基）丙烯醯基為較佳，從反應性的觀點考慮，（甲基）丙烯醯氧基為更佳。
自由基聚合性化合物所具有之自由基聚合性基的數量可以為一個，亦可以為兩個以上，自由基聚合性化合物具有兩個以上的自由基聚合性基為較佳，具有3個以上為更佳。上限為15個以下為較佳，10個以下為更佳，8個以下為進一步較佳。
自由基聚合性化合物的分子量為2,000以下為較佳，1,500以下為更佳，900以下為進一步較佳。自由基聚合性化合物的分子量的下限為100以上為較佳。
從顯影性的觀點考慮，本發明的硬化性樹脂組成物包含至少一種包含兩個以上的自由基聚合性基之2官能以上的自由基聚合性化合物為較佳，包含至少一種3官能以上的自由基聚合性化合物為更佳。又，亦可以為2官能自由基聚合性化合物與3官能以上的自由基聚合性化合物的混合物。例如2官能以上的聚合性單體的官能基數量表示1個分子中之自由基聚合性基的數量為兩個以上。
另一方面，從顯影性的觀點考慮，硬化性樹脂組成物係具有兩個自由基聚合性基之化合物為特佳。
作為自由基聚合性化合物的具體例，可列舉不飽和羧酸（例如，丙烯酸、甲基丙烯酸、衣康酸、巴豆酸、異巴豆酸、順丁烯二酸等）或其酯類、醯胺類，較佳為不飽和羧酸與多元醇化合物的酯及不飽和羧酸與多元胺化合物的醯胺類。又，還可較佳地使用具有羥基或胺基、氫硫基等親和性取代基之不飽和羧酸酯或醯胺類與單官能或多官能異氰酸酯類或環氧類的加成反應物、與單官能、或多官能的羧酸的脫水縮合反應物等。又，具有異氰酸酯基或環氧基等親電子性取代基之不飽和羧酸酯或醯胺類與單官能、或者多官能醇類、胺類、硫醇類的加成反應物、以及具有鹵素基或甲苯磺醯氧基等脫離性取代基之不飽和羧酸酯或醯胺類與單官能、或者多官能醇類、胺類、硫醇類的取代反應物亦為較佳。又，作為另一例，替代上述不飽和羧酸，還能夠使用替換成不飽和膦酸、苯乙烯等乙烯基苯衍生物、乙烯醚、烯丙醚等之化合物群組。作為具體例，能夠參閱日本特開2016-027357號公報的0113～0122段的記載，且該等內容被編入本說明書中。
又，自由基聚合性化合物在常壓下具有100℃以上的沸點之化合物亦較佳。作為其例，能夠列舉聚乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、三羥甲基乙烷三（甲基）丙烯酸酯、新戊二醇二（甲基）丙烯酸酯、新戊四醇三（甲基）丙烯酸酯、新戊四醇四（甲基）丙烯酸酯、二新戊四醇五（甲基）丙烯酸酯、二新戊四醇六（甲基）丙烯酸酯、己二醇（甲基）丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三（丙烯醯氧基丙基）醚、三（丙烯醯氧基乙基）異三聚氰酸酯、甘油或三羥甲基乙烷等在多官能醇中加成環氧乙烷或環氧丙烷之後進行（甲基）丙烯酸酯化之化合物、如日本特公昭48-041708號公報、日本特公昭50-006034號公報、日本特開昭51-037193號各公報中所記載之（甲基）丙烯酸胺甲酸乙酯類、日本特開昭48-064183號、日本特公昭49-043191號、日本特公昭52-030490號各公報中所記載之聚酯丙烯酸酯類，作為環氧樹脂與（甲基）丙烯酸的反應產物之環氧丙烯酸酯類等多官能的丙烯酸酯或甲基丙烯酸酯及該等的混合物。又，日本特開2008-292970號公報的0254～0257段中所記載的化合物亦較佳。又，還能夠列舉使（甲基）丙烯酸環氧丙酯等具有環狀醚基及乙烯性不飽和鍵之化合物與多官能羧酸反應而得到之多官能（甲基）丙烯酸酯等。
又，作為除了上述以外的較佳的自由基聚合性化合物，還能夠使用日本特開2010-160418號公報、日本特開2010-129825號公報、日本專利第4364216號公報等中所記載之具有茀環，且具有兩個以上的含有乙烯性不飽和鍵的基團之化合物或卡多（cardo）樹脂。
進而，作為其他例子，還能夠列舉日本特公昭46-043946號公報、日本特公平01-040337號公報、日本特公平01-040336號公報中所記載的特定的不飽和化合物、或日本特開平02-025493號公報中所記載的乙烯基膦酸系化合物等。又，還能夠使用日本特開昭61-022048號公報中所記載的包含全氟烷基的化合物。進而，還能夠使用“Journal of the Adhesion Society of Japan”vol.20、No.7、300～308頁（1984年）中作為光聚合性單體及寡聚物所介紹者。
除了上述以外，亦能夠較佳地使用日本特開2015-034964號公報的0048～0051段中所記載的化合物、國際公開第2015/199219號的0087～0131段中所記載的化合物，且該等內容被編入本說明書中。
又，日本特開平10-062986號公報中作為式（1）及式（2）而與其具體例一同記載的如下化合物亦能夠用作自由基聚合性化合物，該化合物為在多官能醇中加成環氧乙烷或環氧丙烷之後進行（甲基）丙烯酸酯化而成之化合物。
進而，作為其他自由基聚合性化合物，還能夠使用日本特開2015-187211號公報的0104～0131段中所記載的化合物，且該等內容被編入本說明書中。
作為自由基聚合性化合物，二新戊四醇三丙烯酸酯（作為市售品為KAYARAD D-330；Nippon Kayaku Co.,Ltd.製）、二新戊四醇四丙烯酸酯（作為市售品為KAYARAD D-320；Nippon Kayaku Co.,Ltd.製、A-TMMT：Shin-Nakamura Chemical Co.,Ltd.製）、二新戊四醇五（甲基）丙烯酸酯（作為市售品為KAYARAD D-310；Nippon Kayaku Co.,Ltd.製）、二新戊四醇六（甲基）丙烯酸酯（作為市售品為KAYARAD DPHA；Nippon Kayaku Co.,Ltd.製、A-DPH；Shin-Nakamura Chemical Co.,Ltd.製）及該等的（甲基）丙烯醯基經由乙二醇殘基或丙二醇殘基鍵結之結構為較佳。亦能夠使用該等的寡聚物類型。
作為自由基聚合性化合物的市售品，例如可列舉Sartomer Company, Inc製的作為具有4個伸乙氧基鏈之4官能丙烯酸酯之SR-494、作為具有4個乙烯氧基鏈之2官能丙烯酸甲酯之Sartomer Company, Inc製SR-209、231、239、Nippon Kayaku Co.,Ltd.製的作為具有六個伸戊氧基鏈之6官能丙烯酸酯之DPCA-60、作為具有3個異伸丁氧基鏈之3官能丙烯酸酯之TPA-330、胺甲酸乙酯寡聚物UAS-10、UAB-140（NIPPON PAPER INDUSTRIES CO., LTD.製）、NK酯M-40G、NK酯4G、NK酯M-9300、NK酯A-9300、UA-7200（Shin-Nakamura Chemical Co., Ltd製）、DPHA-40H（Nippon Kayaku Co.,Ltd.製）、UA-306H、UA-306T、UA-306I、AH-600、T-600、AI-600（Kyoeisha chemical Co.,Ltd.製）、BLEMMER PME400（NOF CORPORATION製）等。
作為自由基聚合性化合物，如日本特公昭48-041708號公報、日本特開昭51-037193號公報、日本特公平02-032293號公報、日本特公平02-016765號公報中所記載之那樣的胺甲酸乙酯丙烯酸酯類、日本特公昭58-049860號公報、日本特公昭56-017654號公報、日本特公昭62-039417號公報、日本特公昭62-039418號公報中所記載的具有環氧乙烷系骨架之胺甲酸乙酯化合物類亦較佳。進而，作為自由基聚合性化合物，還能夠使用日本特開昭63-277653號公報、日本特開昭63-260909號公報、日本特開平01-105238號公報中所記載之在分子內具有胺基結構或硫化物結構之化合物。
自由基聚合性化合物亦可以為具有羧基、磷酸基等酸基之自由基聚合性化合物。具有酸基之自由基聚合性化合物為脂肪族多羥基化合物與不飽和羧酸的酯為較佳，使非芳香族羧酸酐與脂肪族多羥基化合物的未反應的羥基反應而具有酸基之自由基聚合性化合物為更佳。特佳為使非芳香族羧酸酐與脂肪族多羥基化合物的未反應的羥基反應而具有酸基之自由基聚合性化合物中，脂肪族多羥基化合物為新戊四醇或二新戊四醇之化合物。作為市售品，例如作為TOAGOSEI CO.,Ltd.製多元酸改質丙烯酸類寡聚物，可列舉M-510、M-520等。
具有酸基之自由基聚合性化合物的較佳酸值為0.1～40mgKOH/g，特佳為5～30mgKOH/g。只要自由基聚合性化合物的酸值在上述範圍內，則製造上的操作性優異，而且顯影性優異。另一方面，從鹼性顯影時的顯影速度的觀點考慮，具有酸基之自由基交聯劑的較佳酸值為0.1〜300mgKOH/g，特佳為1〜100mgKOH/g。又，聚合性良好。上述酸值遵照JIS K 0070：1992的記載測定。
從圖案的解析度和膜的伸縮性的觀點考慮，本發明的硬化性樹脂組成物使用2官能的甲基丙烯酸酯或丙烯酸酯為較佳。
作為具體之化合物，能夠使用三乙二醇二丙烯酸酯、三乙二醇二甲基丙烯酸酯、四乙二醇二甲基丙烯酸酯、四乙二醇二丙烯酸酯、PEG200二丙烯酸酯（聚乙二醇二丙烯酸酯且聚乙二醇鏈的式量為200左右者）、PEG200二甲基丙烯酸酯、PEG600二丙烯酸酯、PEG600二甲基丙烯酸酯、聚四乙二醇二丙烯酸酯、聚四乙二醇二甲基丙烯酸酯、新戊二醇二丙烯酸酯、新戊二醇二甲基丙烯酸酯、3-甲基-1，5-戊二醇二丙烯酸酯、1,6-己二醇二丙烯酸酯、1,6己二醇二甲基丙烯酸酯、二羥甲基三環癸烷二丙烯酸酯、二羥甲基三環癸烷二甲基丙烯酸酯、雙酚A的EO（環氧乙烷）加成物二丙烯酸酯、雙酚A的EO加成物金屬酸酯、雙酚A的PO（環氧丙烷）加成物二丙烯酸酯、雙酚A的EO加成物二甲基丙烯酸酯、2羥基-3-丙烯醯氧基丙基甲基丙烯酸酯、異三聚氰酸EO改質二丙烯酸酯、異三聚氰酸改質二甲基丙烯酸酯、具有其他胺甲酸乙酯鍵之2官能丙烯酸酯、具有胺甲酸乙酯鍵之2官能甲基丙烯酸酯。該等根據需要能夠混合使用2種以上。
從伴隨硬化膜的彈性模數控制而抑制翹曲之觀點考慮，能夠較佳地使用單官能自由基聚合性化合物作為自由基聚合性化合物。作為單官能自由基聚合性化合物，較佳地使用正丁基（甲基）丙烯酸酯、2-乙基己基（甲基）丙烯酸酯、2-羥乙基（甲基）丙烯酸酯、丁氧基乙基（甲基）丙烯酸酯、卡必醇（甲基）丙烯酸酯、環己基（甲基）丙烯酸酯、芐基（甲基）丙烯酸酯、苯氧基乙基（甲基）丙烯酸酯、N-羥甲基（甲基）丙烯醯胺、（甲基）丙烯酸環氧丙酯、聚乙二醇單（甲基）丙烯酸酯、聚丙二醇單（甲基）丙烯酸酯等（甲基）丙烯酸衍生物、N-乙烯基吡咯啶酮、N-乙烯基己內醯胺等N-乙烯基化合物類、烯丙基環氧丙基醚等。作為單官能自由基聚合性化合物，為了抑制曝光前的揮發，在常壓下具有100℃以上的沸點之化合物亦較佳。
又，作為2官能以上的聚合性化合物，可以使用鄰苯二甲酸二烯丙基酯、偏苯三酸三烯丙基酯等烯丙基化合物類。
［除了上述自由基聚合性化合物以外的聚合性化合物］
本發明的硬化性樹脂組成物能夠進一步含有除了上述自由基聚合性化合物以外的聚合性化合物。作為除了上述自由基聚合性化合物以外的聚合性化合物，可列舉具有羥甲基（Methylol group）、烷氧基甲基或醯氧基甲基之化合物；環氧化合物；氧雜環丁烷化合物；苯并㗁嗪化合物。
-具有羥甲基、烷氧基甲基或醯氧基甲基之化合物-
作為具有羥甲基、烷氧基甲基或醯氧基甲基之化合物，以下述式（AM1）、（AM4）或（AM5）表示之化合物為較佳。
[化學式28]
（式中，t表示1～20的整數，R104
表示碳數1～200的t價有機基，R105
表示以-OR106
或-OCO-R107
表示之基團，R106
表示氫原子或碳數1～10的有機基，R107
表示碳數1～10的有機基。）
[化學式29]
（式中，R404
表示碳數1～200的2價有機基，R405
表示以-OR406
或-OCO-R407
表示之基團，R406
表示氫原子或碳數1～10的有機基，R407
表示碳數1～10的有機基。）
[化學式30]
（式中，u表示3～8的整數，R504
表示碳數1～200的u價有機基，R505
表示以-OR506
或-OCO-R507
表示之基團，R506
表示氫原子或碳數1～10的有機基，R507
表示碳數1～10的有機基。）
作為以式（AM4）表示之化合物的具體例，可列舉46DMOC、46DMOEP（以上為產品名稱，ASAHI YUKIZAI CORPORATION製）、DML-MBPC、DML-MBOC、DML-OCHP、DML-PCHP、DML-PC、DML-PTBP、DML-34X、DML-EP、DML-POP、dimethylolBisOC-P、DML-PFP、DML-PSBP、DML-MTrisPC（以上為產品名稱，Honshu Chemical Industry Co.,Ltd.製）、NIKALAC MX-290（產品名稱，Sanwa Chemical Co.,Ltd.製）、2,6-dimethoxymethyl-4-t-butylphenol（2,6-二甲氧基甲基-4-第三丁基苯酚）、2,6-dimethoxymethyl-p-cresol（2,6-二甲氧基甲基-對甲酚）、2,6-diacetoxymethyl-p-cresol（2,6-二乙醯氧基甲基-對甲酚）等。
又，作為以式（AM5）表示之化合物的具體例，可列舉TriML-P、TriML-35XL、TML-HQ、TML-BP、TML-pp-BPF、TML-BPA、TMOM-BP、HML-TPPHBA、HML-TPHAP、HMOM-TPPHBA、HMOM-TPHAP（以上為產品名稱，Honshu Chemical Industry Co.,Ltd.製）、TM-BIP-A（產品名稱，ASAHI YUKIZAI CORPORATION製）、NIKALAC MX-280、NIKALAC MX-270、NIKALAC MW-100LM（以上為產品名稱，Sanwa Chemical Co.,Ltd.製）。
-環氧化合物（具有環氧基之化合物）-
作為環氧化合物，為在一個分子中具有兩個以上的環氧基之化合物為較佳。環氧基在200℃以下進行交聯反應，並且不會引起來自於交聯之脫水反應，因此不易引起膜收縮。因此，含有環氧化合物對抑制硬化性樹脂組成物的低溫硬化及翹曲係有效的。
環氧化合物包含聚環氧乙烷基為較佳。藉此，彈性模數進一步下降，又，能夠抑制翹曲。聚環氧乙烷基表示環氧乙烷的重複單元數為2以上者，重複單元數為2～15為較佳。
作為環氧化合物的例子，能夠列舉雙酚A型環氧樹脂；雙酚F型環氧樹脂；丙二醇二環氧丙基醚等伸烷基二醇型環氧樹脂；聚丙二醇二環氧丙基醚等聚伸烷基二醇型環氧樹脂；聚甲基（環氧丙基氧基丙基）矽氧烷等含環氧基的聚矽氧等，但並不限定於該等。具體而言，可列舉EPICLON（註冊商標）850-S、EPICLON（註冊商標）HP-4032、EPICLON（註冊商標）HP-7200、EPICLON（註冊商標）HP-820、EPICLON（註冊商標）HP-4700、EPICLON（註冊商標）EXA-4710、EPICLON（註冊商標）HP-4770、EPICLON（註冊商標）EXA-859CRP、EPICLON（註冊商標）EXA-1514、EPICLON（註冊商標）EXA-4880、EPICLON（註冊商標）EXA-4850-150、EPICLONEXA-4850-1000、EPICLON（註冊商標）EXA-4816、EPICLON（註冊商標）EXA-4822（以上為產品名稱、DIC Corporation製）、EPICLON（註冊商標）EXA-830LVP、EPICLON（註冊商標）EXA-8183、EPICLON（註冊商標）EXA-8169、EPICLON（註冊商標）N-660、EPICLON（註冊商標）N-665-EXP-S、EPICLON（註冊商標）N-740、RIKARESIN（註冊商標）BEO-20E、RIKARESIN（註冊商標）BEO-60E、RIKARESIN（註冊商標）HBE-100、RIKARESIN（註冊商標）DME-100、RIKARESIN（註冊商標）L-200（產品名稱、New Japan Chemical Co.,Ltd.）、EP-4003S、EP-4000S、EP-4088S、EP-3950S（以上為產品名稱、ADEKA Corporation製）、CELLOXIDE（註冊商標）2021P、CELLOXIDE（註冊商標）2081、CELLOXIDE（註冊商標）2000、EHPE3150、EPOLEAD （註冊商標）GT401、EPOLEAD （註冊商標）PB4700、EPOLEAD （註冊商標）PB3600（以上為產品名稱、DAI-CELL-ALLNEX LTD.製）、NC-3000、NC-3000-L、NC-3000-H、NC-3000-FH-75M、NC-3100、CER-3000-L、NC-2000-L、XD-1000、NC-7000L、NC-7300L、EPPN-501H、EPPN-501HY、EPPN-502H、EOCN-1020、EOCN-102S、EOCN-103S、EOCN-104S、CER-1020、EPPN-201、BREN-S、BREN-10S（以上為產品名稱、Nippon Kayaku Co.,Ltd.製）等。其中，從抑制翹曲及耐熱性優異之觀點考慮，包含聚環氧乙烷基之環氧樹脂為較佳。例如，EPICLON（註冊商標）EXA-4880、EPICLON（註冊商標）EXA-4822、RIKARESIN（註冊商標）BEO-60E包含聚環氧乙烷基，因此較佳。
-氧雜環丁烷化合物（具有氧雜環丁基之化合物）-
作為氧雜環丁烷化合物，能夠列舉在一個分子中具有兩個以上的氧雜環丁烷環之化合物、3-乙基-3-羥甲氧雜環丁烷、1,4-雙｛[（3-乙基-3-氧雜環丁基）甲氧基]甲基}苯、3-乙基-3-（2-乙基己基甲基）氧雜環丁烷、1,4-苯二羧酸-雙[（3-乙基-3-氧雜環丁基）甲基]酯等。作為具體的例子，能夠較佳地使用TOAGOSEI CO.,LTD.製ARON OXETANE系列（例如，OXT-121、OXT-221、OXT-191、OXT-223），該等可以單獨使用或混合兩種以上使用。
-苯并㗁𠯤化合物（具有聚苯并㗁唑基之化合物）-
苯并㗁化合物因源自開環加成反應之交聯反應而硬化時不產生脫氣，而進而減少熱收縮以抑制產生翹曲，因此為較佳。
作為苯并㗁𠯤化合物的較佳的例子，可列舉B-a型苯并㗁𠯤、B-m型苯并㗁𠯤、P-d型苯并㗁𠯤、F-a型苯并㗁𠯤、（以上為產品名稱，Shikoku Chemicals Corporation製）、聚羥基苯乙烯樹脂的苯并㗁𠯤加成物、酚醛清漆型二氫苯并㗁𠯤化合物。該等可以單獨使用或混合兩種以上使用。
聚合性化合物的含量相對於本發明的硬化性樹脂組成物的總固體成分超過0質量%且為60質量%以下為較佳。下限為5質量%以上為更佳。上限為50質量%以下為更佳，30質量%以下為進一步較佳。
聚合性化合物可以單獨使用一種，亦可以混合使用兩種以上。當併用兩種以上時，總量成為上述範圍為較佳。
＜溶劑＞
本發明的硬化性樹脂組成物含有溶劑為較佳。溶劑能夠任意使用公知的溶劑。溶劑較佳為有機溶劑。作為有機溶劑，可列舉酯類、醚類、酮類、環狀烴類、亞碸類、醯胺類及醇類等化合物。
作為酯類，例如可列舉乙酸乙酯、乙酸正丁酯、乙酸異丁酯、乙酸己酯、甲酸戊酯、乙酸異戊酯、丙酸丁酯、丁酸異丙酯、丁酸乙酯、丁酸丁酯、乳酸甲酯、乳酸乙酯、γ-丁內酯、ε-己內酯、δ-戊內酯、烷氧基乙酸烷基酯（例如，烷氧基乙酸甲酯、烷氧基乙酸乙酯、烷氧基乙酸丁酯（例如，甲氧基乙酸甲酯、甲氧基乙酸乙酯、甲氧基乙酸丁酯、乙氧基乙酸甲酯、乙氧基乙酸乙酯等））、3-烷氧基丙酸烷基酯類（例如，3-烷氧基丙酸甲酯、3-烷氧基丙酸乙酯等（例如，3-甲氧基丙酸甲酯、3-甲氧基丙酸乙酯、3-乙氧基丙酸甲酯、3-乙氧基丙酸乙酯等））、2-烷氧基丙酸烷基酯類（例如，2-烷氧基丙酸甲酯、2-烷氧基丙酸乙酯、2-烷氧基丙酸丙酯等（例如，2-甲氧基丙酸甲酯、2-甲氧基丙酸乙酯、2-甲氧基丙酸丙酯、2-乙氧基丙酸甲酯、2-乙氧基丙酸乙酯））、2-烷氧基-2-甲基丙酸甲酯及2-烷氧基-2-甲基丙酸乙酯（例如，2-甲氧基-2-甲基丙酸甲酯、2-乙氧基-2-甲基丙酸乙酯等）、丙酮酸甲酯、丙酮酸乙酯、丙酮酸丙酯、乙醯乙酸甲酯、乙醯乙酸乙酯、2-氧代丁酸甲酯、2-氧代丁酸乙酯、己酸乙酯、庚酸乙酯、丙二酸二甲酯、丙二酸二乙酯等作為較佳者。
作為醚類，例如可列舉二乙二醇二甲醚、四氫呋喃、乙二醇單甲醚、乙二醇單乙醚、甲基溶纖劑乙酸酯、乙基溶纖劑乙酸酯、二乙二醇單甲醚、二乙二醇單乙醚、二乙二醇單丁醚、丙二醇單甲醚、丙二醇單甲醚乙酸酯、丙二醇單乙醚乙酸酯、乙二醇單丁醚、乙二醇單丁醚乙酸酯、二乙二醇乙基甲基醚、丙二醇單丙醚乙酸酯等作為較佳者。
作為酮類，例如可列舉甲基乙基酮、環己酮、環戊酮、2-庚酮、3-庚酮、3-甲基環己酮、左旋葡聚糖酮、二氫葡聚糖酮等作為較佳者。
作為芳香族烴類，例如可列舉甲苯、二甲苯、苯甲醚等芳香族烴類、檸檬烯等環狀萜烯類。
作為亞碸類，例如可列舉二甲基亞碸作為較佳者。
作為醯胺類，可列舉N-甲基-2-吡咯啶酮、N-乙基-2-吡咯啶酮、N,N-二甲基乙醯胺、N,N-二甲基甲醯胺、N,N-二甲基異丁醯胺、3-甲氧基-N,N-二甲基丙醯胺、3-丁氧基-N,N-二甲基丙醯胺等作為較佳者。
作為醇類，可列舉甲醇、乙醇、1-丙醇、2-丙醇、1-丁醇、1-戊醇、1-己醇、苯甲醇、乙二醇單甲基醚、1-甲氧基-2-丙醇、2-乙氧基乙醇、二乙二醇單乙醚、二乙二醇單二乙二醇單己醚、三乙二醇單甲基醚、丙二醇單丙二醇單乙醚、丙二醇單甲醚、聚乙二醇單甲基醚、聚丙二醇、四乙二醇、乙二醇單丁醚、乙二醇單乙二醇單芐醚、乙二醇單乙二醇單苯基醚、甲基苯基甲醇、正戊醇、甲基戊醇及雙丙酮醇等。
關於溶劑，從塗佈面性狀的改善等觀點考慮，混合兩種以上之形態亦較佳。
本發明中，選自3-乙氧基丙酸甲酯、3-乙氧基丙酸乙酯、乙基溶纖劑乙酸酯、乳酸乙酯、二乙二醇二甲醚、乙酸丁酯、3-甲氧基丙酸甲酯、2-庚酮、環己酮、環戊酮、γ-丁內酯、二甲基亞碸、乙基卡必醇乙酸酯、丁基卡必醇乙酸酯、N-甲基-2-吡咯啶酮、丙二醇甲醚及丙二醇甲醚乙酸酯中之一種溶劑或由兩種以上構成之混合溶劑為較佳。併用二甲基亞碸和γ-丁內酯為特佳。
從塗佈性的觀點考慮，將溶劑的含量設為本發明的硬化性樹脂組成物的總固體成分濃度成為5～80質量%之量為較佳，設為成為5～75質量%之量為更佳，設為成為10～70質量%之量為進一步較佳，設為成為20～70質量%為更進一步較佳，設為成為40～70質量%為更進一步較佳。溶劑含量根據塗膜的所期望厚度和塗佈方法進行調節即可。
溶劑可以僅含有一種，亦可含有兩種以上。含有兩種以上溶劑時，總量為上述範圍為較佳。
［熱聚合起始劑］
本發明的硬化性樹脂組成物可以包含熱聚合起始劑，尤其可以包含熱自由基聚合起始劑。熱自由基聚合起始劑為藉由熱的能量而產生自由基並起始或促進具有聚合性之化合物的聚合反應之化合物。藉由添加熱自由基聚合起始劑，在後述加熱製程中，亦能夠進行特定樹脂及聚合性化合物的聚合反應，因此能夠進一步提高耐藥品性。
作為熱自由基聚合起始劑，具體而言，可列舉日本特開2008-063554號公報的0074～0118段中所記載之化合物。
當包含熱聚合起始劑時，其含量相對於本發明的硬化性樹脂組成物的總固體成分為0.1～30質量%為較佳，更佳為0.1～20質量%，進一步較佳為5～15質量%。熱聚合起始劑可以僅含有一種，亦可含有兩種以上。含有兩種以上的熱聚合起始劑時，總量為上述範圍為較佳。
＜熱酸產生劑＞
本發明的硬化性樹脂組成物亦可包含熱酸產生劑。
熱酸產生劑具有藉由加熱產生酸，且促進選自具有羥甲基、烷氧基甲基或醯氧基甲基之化合物、環氧化合物、氧雜環丁烷化合物及苯并㗁𠯤化合物中之至少一種化合物或特定樹脂中所包含之羥甲基等的交聯反應之效果。
又，當本發明的硬化性樹脂組成物包含熱酸產生劑時，特定樹脂包含羥甲基或烷氧基甲基作為聚合性基為較佳。
熱酸產生劑的熱分解開始溫度為50℃～270℃為較佳，50℃～250℃為更佳。又，若作為熱酸產生劑選擇一種將硬化性樹脂組成物塗佈於基板之後進行之乾燥（預烘烤：約70～140℃）中不產生酸，而藉由之後的曝光、顯影而圖案化之後進行之最終加熱（硬化：約100～400℃）中產生酸者，則能夠抑制顯影中的靈敏度下降，因此為較佳。
關於熱分解開始溫度，將熱酸產生劑在耐壓膠囊中以5℃/分鐘加熱至500℃時，作為溫度最低的發熱峰的峰值溫度而求出。
作為測定熱分解開始溫度時使用之設備，可列舉Q2000（TA Instruments. 製）等。
從熱酸產生劑產生之酸為強酸為較佳，例如對甲苯磺酸、苯磺酸等芳磺酸、甲磺酸、乙磺酸、丁磺酸等烷磺酸、或者三氟甲磺酸等鹵烷磺酸等為較佳。作為這種熱酸產生劑的例子，可列舉日本特開2013-072935號公報的0055段中所記載者。
其中，從在硬化膜中殘留得少且不易降低硬化膜物理性質之觀點考慮，產生碳數1～4的烷磺酸或碳數1～4的鹵烷磺酸者為更佳，作為熱酸產生劑，甲磺酸（4-羥基苯基）二甲基鋶鹽、甲磺酸（4-（（甲氧基羰基）氧基）苯基）二甲基鋶鹽、甲磺酸苄基（4-羥基苯基）甲基鋶鹽、甲磺酸苄基（4-（（甲氧基羰基）氧基）苯基）甲基鋶鹽、甲磺酸（4-羥基苯基）甲基（（2-甲基苯基）甲基）鋶鹽、三氟甲磺酸（4-羥基苯基）二甲基鋶鹽、三氟甲磺酸（4-（（甲氧基羰基）氧基）苯基）二甲基鋶鹽、三氟甲磺酸苄基（4-羥基苯基）甲基鋶鹽、三氟甲磺酸苄基（4-（（甲氧基羰基）氧基）苯基）甲基鋶鹽、三氟甲磺酸（4-羥基苯基）甲基（（2-甲基苯基）甲基）鋶鹽、3-（5-（（（丙磺醯基）氧基）亞胺基）噻吩-2（5H）-亞基）-2-（鄰甲苯基）丙腈、2,2-雙（3-（甲磺醯基胺基）-4-羥基苯基）六氟丙烷。
又，作為熱酸產生劑，日本特開2013-167742號公報的0059段中所記載的化合物亦較佳。
熱酸產生劑的含量相對於特定樹脂100質量份為0.01質量份以上為較佳，0.1質量份以上為更佳。藉由含有0.01質量份以上，交聯反應得到促進，因此能夠進一步提高硬化膜的機械特性及耐藥品性。又，從硬化膜的電絕緣性的觀點考慮，20質量份以下為較佳，15質量份以下為更佳，10質量份以下為進一步較佳。
＜其他樹脂＞
本發明的硬化性樹脂組成物亦可包含與上述特定樹脂不同之其他樹脂（以下，亦簡稱為“其他樹脂”。）。
作為其他樹脂，可列舉與特定樹脂不同種類的聚醯亞胺前驅物等。
［聚醯亞胺前驅物（其他樹脂）］
從所得到之硬化膜的膜強度的觀點考慮，聚醯亞胺前驅物具有上述以式（1）表示之重複單元為較佳。
聚醯亞胺前驅物中，以式（1）表示之重複單元可以為一種，亦可以為兩種以上。又，亦可以包含以式（1）表示之重複單元的結構異構物。又，除了上述式（1）的重複單元以外，聚醯亞胺前驅物還可以包含其他種類的重複單元。
作為本發明中之聚醯亞胺前驅物的一實施形態，可例示總重複單元的50莫耳%以上，進而為70莫耳%以上，尤其90莫耳%以上為以式（1）表示之重複單元之聚醯亞胺前驅物。作為上限，實際為100莫耳%以下。
聚醯亞胺前驅物的重量平均分子量（Mw）較佳為2,000～500,000，更佳為5,000～100,000，進一步較佳為10,000～50,000。又，數量平均分子量（Mn）較佳為800～250,000，更佳為2,000～50,000，進一步較佳為4,000～25,000。
聚醯亞胺前驅物的分子量的分散度為1.5～3.5為較佳，2～3為更佳。
聚醯亞胺前驅物可藉由使二羧酸或二羧酸衍生物與二胺反應而得到。較佳為，在使用鹵化劑使二羧酸或二羧酸衍生物鹵化之後，使其與二胺反應而得到。
聚醯亞胺前驅物的製造方法中，反應時使用有機溶劑為較佳。有機溶劑可以為一種，亦可為兩種以上。
作為有機溶劑，能夠依原料適當設定，可例示吡啶、二乙二醇二甲醚（二甘二甲醚）、N-甲基吡咯啶酮及N-乙基吡咯啶酮。
製造聚醯亞胺前驅物時，包括析出固體之製程較佳。具體而言，使反應液中的聚醯亞胺前驅物沉澱於水中並使其溶解於四氫呋喃等可溶解聚醯亞胺前驅物之溶劑，藉此能夠析出固體。
當本發明的硬化性樹脂組成物包含其他樹脂時，其他樹脂的含量相對於硬化性樹脂組成物的總固體成分係0.01質量%以上為較佳，0.05質量%以上為更佳，1質量%以上為進一步較佳，2質量%以上為更進一步較佳，5質量%以上為更進一步較佳，10質量%以上為更進一步較佳。
又，本發明的硬化性樹脂組成物中之其他樹脂的含量相對於硬化性樹脂組成物的總固體成分係80質量%以下為較佳，75質量%以下為更佳，70質量%以下為進一步較佳，60質量%以下為更進一步較佳，50質量%以下為更進一步較佳。
又，作為本發明的硬化性樹脂組成物的較佳一態樣，亦能夠設為其他樹脂的含量為低含量之態樣。在上述態樣中，其他樹脂的含量相對於硬化性樹脂組成物的總固體成分，20質量%以下為較佳，15質量%以下為更佳，10質量%以下為進一步較佳，5量%以下為更進一步較佳，1質量%以下為更進一步較佳。上述總含量的下限並無特別限定，只要係0質量%以上即可。
本發明的硬化性樹脂組成物可以僅包含一種其他樹脂，亦可包含兩種以上。當包含兩種以上時，總量成為上述範圍為較佳。
＜鎓鹽＞
本發明的硬化性樹脂組成物包含鎓鹽為較佳。
尤其，當包含聚醯亞胺前驅物作為其他樹脂時，硬化性樹脂組成物包含鎓鹽為較佳。
鎓鹽的種類等並無特別限定，可較佳地列舉銨鹽、亞胺鹽、鋶鹽、錪鹽或鏻鹽。
其中，從熱穩定性高的觀點考慮，銨鹽或亞胺鹽為較佳，從與聚合物的相溶性的觀點考慮，鋶鹽、錪鹽或鏻鹽為較佳。
又，鎓鹽係具有鎓結構之陽離子與陰離子的鹽，上述陽離子與陰離子可以經由共價鍵而鍵結，亦可不經由共價鍵而鍵結。
亦即，鎓鹽可以為在同一個分子結構內具有陽離子部和陰離子部之分子內鹽，亦可以為作為分別不同的分子之陽離子分子與陰離子分子進行離子鍵結之分子間鹽，分子間鹽為較佳。又，在本發明的硬化性樹脂組成物中，上述陽離子部或陽離子分子與上述陰離子部或陰離子分子可以藉由離子鍵而鍵結，亦可解離。
作為鎓鹽中之陽離子，銨陽離子、吡啶鎓陽離子、鋶陽離子、錪陽離子或鏻陽離子為較佳，選自包括四烷基銨陽離子、鋶陽離子及錪陽離子之群組中之至少一種陽離子為更佳。
本發明中使用的鎓鹽亦可以為熱鹼產生劑。
熱鹼產生劑表示藉由加熱產生鹼之化合物，例如可列舉加熱至40℃以上便產生鹼之酸性化合物等。
［銨鹽］
本發明中，銨鹽表示銨陽離子與陰離子的鹽。
-銨陽離子-
作為銨陽離子，第四銨陽離子為較佳。
又，作為銨陽離子，以下述式（101）表示之陽離子為較佳。
[化學式31]
式（101）中，R1
～R4
分別獨立地表示氫原子或烴基，R1
～R4
中的至少兩個可以分別鍵結而形成環。
式（101）中，R1
～R4
分別獨立地為烴基為較佳，烷基或芳基為更佳，碳數1～10的烷基或碳數6～12的芳基為進一步較佳。R1
～R4
亦可以具有取代基，作為取代基的例子，可列舉羥基、芳基、烷氧基、芳氧基、芳基羰基、烷基羰基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、醯氧基等。
R1
～R4
中的至少兩個分別鍵結而形成環時，上述環亦可以包含雜原子。作為上述雜原子，可列舉氮原子。
銨陽離子以下述式（Y1-1）及（Y1-2）中的任一個表示為較佳。
[化學式32]
式（Y1-1）及（Y1-2）中，R101
表示n價有機基，R1
與式（101）中之R1
的含義相同，Ar101
及Ar102
分別獨立地表示芳基，n表示1以上的整數。
式（Y1-1）中，R101
為從脂肪族烴、芳香族烴或由該等鍵結而成之結構去除n個氫原子之基團為較佳，從碳數2～30的飽和脂肪族烴、苯或萘去除n個氫原子之基團為更佳。
式（Y1-1）中，n為1～4為較佳，1或2為更佳，1為進一步較佳。
式（Y1-2）中，Ar101
及Ar102
分別獨立地為苯基或萘基為較佳，苯基為更佳。
-陰離子-
作為銨鹽中之陰離子，選自羧酸根陰離子、苯酚陰離子、磷酸根陰離子及硫酸根陰離子中之一種為較佳，從能夠兼顧鹽的穩定性及熱分解性的理由考慮，羧酸根陰離子為更佳。亦即，銨鹽為銨陽離子與羧酸根陰離子的鹽為更佳。
羧酸根陰離子為具有兩個以上的羧基之2價以上的羧酸的陰離子為較佳，2價羧酸的陰離子為更佳。依該態樣，能夠進一步提高硬化性樹脂組成物的穩定性、硬化性及顯影性。尤其，藉由使用2價羧酸的陰離子，能夠進一步提高硬化性樹脂組成物的穩定性、硬化性及顯影性。
羧酸根陰離子以下述式（X1）表示為較佳。
[化學式33]
式（X1）中，EWG表示拉電子基團。
本實施形態中拉電子基團係指哈密特取代基常數σm表示正的值者。其中，σm在都野雄甫總說、Journal of Synthetic Organic Chemistry, Japan第23卷第8號（1965）p.631-642中有詳細說明。另外，本實施形態中之拉電子基團並不限定於上述文獻中所記載之取代基。
作為σm表示正的值之取代基的例子，可列舉CF3
基（σm=0.43）、CF3
C（=O）基（σm=0.63）、HC≡C基（σm=0.21）、CH2
=CH基（σm=0.06）、Ac基（σm=0.38）、MeOC（=O）基（σm=0.37）、MeC（=O）CH=CH基（σm=0.21）、PhC（=O）基（σm=0.34）、H2
NC（=O）CH2
基（σm=0.06）等。另外，Me表示甲基，Ac表示乙醯基，Ph表示苯基。（以下，相同）。
EWG為以下述式（EWG-1）～（EWG-6）表示之基團為較佳。
[化學式34]
式（EWG-1）～（EWG-6）中，Rx1
～Rx3
分別獨立地表示氫原子、烷基、烯基、芳基、羥基或羧基，Ar表示芳香族基。
本發明中，羧酸根陰離子以下述式（XA）表示為較佳。
[化學式35]
式（XA）中，L10
表示單鍵或選自包括伸烷基、伸烯基、芳香族基、-NRX
-及該等的組合之群組中之2價連接基，RX
表示氫原子、烷基、烯基或芳基。
作為羧酸根陰離子的具體例，可列舉順丁烯二酸根陰離子、鄰苯二甲酸根陰離子、N-苯基亞胺基二乙酸根陰離子及草酸根陰離子。
從特定樹脂容易在低溫下進行環化及容易提高硬化性樹脂組成物的保存穩定性的觀點考慮，本發明中之鎓鹽作為陽離子包含銨陽離子，上述鎓鹽作為陰離子包含共軛酸的pKa（pKaH）為2.5以下之陰離子為較佳，包含1.8以下的陰離子為更佳。
上述pKa的下限並無特別限定，從所產生之鹼不易中和且改善特定樹脂等的環化效率之觀點考慮，-3以上為較佳，-2以上為更佳。
作為上述pKa，能夠參閱Determination of Organic Structures by Physical Methods（著者：Brown,H.C.,McDaniel,D.H.,Hafliger,O.,Nachod,F.C.；編著：Braude,E.A.,Nachod, F.C.；Academic Press,New York,1955）或Data for Biochemical Research（著者：Dawson,R.M.C.et al；Oxford,Clarendon Press,1959）中所記載的值。關於未記載於該等文獻的化合物，採用利用ACD/pKa（ACD/Labs製）的軟體並藉由結構式計算之值。
作為銨鹽的具體例，能夠列舉以下化合物，但本發明並不限定於此。
[化學式36]
［亞胺鹽］
本發明中，亞胺鹽表示亞胺陽離子與陰離子的鹽。作為陰離子，可例示與上述銨鹽中之陰離子相同者，較佳態樣亦相同。
-亞胺陽離子-
作為亞胺陽離子，吡啶鎓陽離子為較佳。
又，作為亞胺陽離子，以下述式（102）表示之陽離子亦較佳。
[化學式37]
式（102）中，R5
及R6
分別獨立地表示氫原子或烴基，R7
表示烴基，R5
～R7
中的至少兩個可以分別鍵結而形成環。
式（102）中，R5
及R6
與上述式（101）中之R1
～R4
的含義相同，較佳態樣亦相同。
式（102）中，R7
與R5
及R6
中的至少一個鍵結而形成環為較佳。上述環亦可以包含雜原子。作為上述雜原子，可列舉氮原子。又，作為上述環，吡啶環為較佳。
亞胺陽離子為以下述式（Y1-3）～（Y1-5）中的任一個表示者為較佳。
[化學式38]
式（Y1-3）～（Y1-5）中，R101
表示n價有機基，R5
與式（102）中之R5
的含義相同，R7
與式（102）中之R7
的含義相同，n表示1以上的整數，m表示0以上的整數。
式（Y1-3）中，R101
為從脂肪族烴、芳香族烴或由該等鍵結而成之結構去除n個氫原子之基團為較佳，從碳數2～30的飽和脂肪族烴、苯或萘去除n個氫原子之基團為更佳。
式（Y1-3）中，n為1～4為較佳，1或2為更佳，1為進一步較佳。
式（Y1-5）中，m為0～4為較佳，1或2為更佳，1為進一步較佳。
作為亞胺鹽的具體例，能夠列舉以下化合物，但本發明並不限定於此。
[化學式39]
［鋶鹽］
本發明中，鋶鹽表示鋶陽離子與陰離子的鹽。作為陰離子，可例示與上述銨鹽中之陰離子相同者，較佳態樣亦相同。
-鋶陽離子-
作為鋶陽離子，第三鋶陽離子為較佳，三芳基鋶陽離子為更佳。
又，作為鋶陽離子，以下述式（103）表示之陽離子為較佳。
[化學式40]
式（103）中，R8
～R10
分別獨立地表示烴基。
R8
～R10
分別獨立地為烷基或芳基為較佳，碳數1～10的烷基或碳數6～12的芳基為更佳，碳數6～12的芳基為進一步較佳，苯基為進一步較佳。
R8
～R10
亦可以具有取代基，作為取代基的例子，可列舉羥基、芳基、烷氧基、芳氧基、芳基羰基、烷基羰基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、醯氧基等。該等中，作為取代基，具有烷基或烷氧基為較佳，具有支鏈烷基或烷氧基為更佳，具有碳數3～10的支鏈烷基或碳數1～10的烷氧基為進一步較佳。
R8
～R10
可以為相同的基團，亦可以為不同之基團，從合成適性上的觀點考慮，相同的基團為較佳。
［錪鹽］
本發明中，錪鹽表示錪陽離子與陰離子的鹽。作為陰離子，可例示與上述銨鹽中之陰離子相同者，較佳態樣亦相同。
-錪陽離子-
作為錪陽離子，二芳基錪陽離子為較佳。
又，作為錪陽離子，以下述式（104）表示之陽離子為較佳。
[化學式41]
式（104）中，R11
及R12
分別獨立地表示烴基。
R11
及R12
分別獨立地為烷基或芳基為較佳，碳數1～10的烷基或碳數6～12的芳基為更佳，碳數6～12的芳基為進一步較佳，苯基為進一步較佳。
R11
及R12
亦可以具有取代基，作為取代基的例子，可列舉羥基、芳基、烷氧基、芳氧基、芳基羰基、烷基羰基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、醯氧基等。其中，作為取代基，具有烷基或烷氧基為較佳，具有支鏈烷基或烷氧基為更佳，具有碳數3～10的支鏈烷基或碳數1～10的烷氧基為進一步較佳。
R11
及R12
可以為相同的基團，亦可以為不同之基團，從合成適性上的觀點考慮，相同的基團為較佳。
［鏻鹽］
本發明中，鏻鹽表示鏻陽離子與陰離子的鹽。作為陰離子，可例示與上述銨鹽中之陰離子相同者，較佳態樣亦相同。
-鏻陽離子-
作為鏻陽離子，第四鏻陽離子為較佳，可列舉四烷基鏻陽離子、三芳基單烷基鏻陽離子等。
又，作為鏻陽離子，以下述式（105）表示之陽離子為較佳。
[化學式42]
式（105）中，R13
～R16
分別獨立地表示氫原子或烴基。
R13
～R16
分別獨立地為烷基或芳基為較佳，碳數1～10的烷基或碳數6～12的芳基為更佳，碳數6～12的芳基為進一步較佳，苯基為進一步較佳。
R13
～R16
亦可以具有取代基，作為取代基的例子，可列舉羥基、芳基、烷氧基、芳氧基、芳基羰基、烷基羰基、烷氧基羰基、芳氧基羰基、醯氧基等。其中，作為取代基，具有烷基或烷氧基為較佳，具有支鏈烷基或烷氧基為更佳，具有碳數3～10的支鏈烷基或碳數1～10的烷氧基為進一步較佳。
R13
～R16
可以為相同的基團，亦可以為不同之基團，從合成適性上的觀點考慮，相同的基團為較佳。
本發明的硬化性樹脂組成物包含鎓鹽時，鎓鹽的含量相對於本發明的硬化性樹脂組成物的總固體成分為0.1～50質量%為較佳。下限為0.5質量%以上為更佳，0.85質量%以上為進一步較佳，1質量%以上為更進一步較佳。上限為30質量%以下為更佳，20質量%以下為進一步較佳，10質量%以下為更進一步較佳，可以為5質量%以下，亦可以為4質量%以下。
鎓鹽能夠使用一種或兩種以上。使用兩種以上時，總量為上述範圍較佳。
＜熱鹼產生劑＞
本發明的硬化性樹脂組成物亦可包含熱鹼產生劑。
尤其，當硬化性樹脂組成物包含聚醯亞胺前驅物作為其他樹脂時，硬化性樹脂組成物包含熱鹼產生劑為較佳。
熱鹼產生劑可以為符合上述鎓鹽之化合物，亦可以為除了上述鎓鹽以外的其他熱鹼產生劑。
作為其他熱鹼產生劑，可列舉非離子系熱鹼產生劑。
作為非離子系熱鹼產生劑，可列舉以式（B1）或式（B2）表示之化合物。
[化學式43]
式（B1）及式（B2）中，Rb1
、Rb2
及Rb3
分別獨立為不具有第三胺結構之有機基、鹵素原子或氫原子。其中，Rb1
及Rb2
不會同時成為氫原子。又，Rb1
、Rb2
及Rb3
均不具有羧基。另外，本說明書中，第三胺結構係指3價氮原子的3個鍵結鍵均與烴系的碳原子進行共價鍵結之結構。因此，所鍵結之碳原子為形成羰基之碳原子時，亦即在與氮原子一同形成醯胺基時，不限於此。
式（B1）、（B2）中，Rb1
、Rb2
及Rb3
中的至少一個包含環狀結構為較佳，至少兩個包含環狀結構為更佳。作為環狀結構，可以為單環及縮合環中的任一個，單環或兩個單環縮合而成之縮合環為較佳。單環為5員環或6員環為較佳，6員環為較佳。單環為環己烷環及苯環為較佳，環己烷環為更佳。
更具體而言，Rb1
及Rb2
為氫原子、烷基（碳數1～24為較佳，2～18為更佳，3～12為進一步較佳）、烯基（碳數2～24為較佳，2～18為更佳，3～12為進一步較佳）、芳基（碳數6～22為較佳，6～18為更佳，6～10為進一步較佳）或芳烷基（碳數7～25為較佳，7～19為更佳，7～12為進一步較佳）為較佳。該等基團亦可以在發揮本發明的效果之範圍內具有取代基。Rb1
與Rb2
可以相互鍵結而形成環。作為所形成之環，4～7員的含氮雜環為較佳。尤其，Rb1
及Rb2
為可以具有取代基之直鏈、支鏈或環狀的烷基（碳數1～24為較佳，2～18為更佳，3～12為進一步較佳）為較佳，可以具有取代基之環烷基（碳數3～24為較佳，3～18為更佳，3～12為進一步較佳）為更佳，可以具有取代基之環己基為進一步較佳。
作為Rb3
，可列舉烷基（碳數1～24為較佳，2～18為更佳，3～12為進一步較佳）、芳基（碳數6～22為較佳，6～18為更佳，6～10為進一步較佳）、烯基（碳數2～24為較佳，2～12為更佳，2～6為進一步較佳）、芳烷基（碳數7～23為較佳，7～19為更佳，7～12為進一步較佳）、芳烯基（碳數8～24為較佳，8～20為更佳，8～16為進一步較佳）、烷氧基（碳數1～24為較佳，2～18為更佳，3～12為進一步較佳）、芳氧基（碳數6～22為較佳，6～18為更佳，6～12為進一步較佳）、或芳烷氧基（碳數7～23為較佳，7～19為更佳，7～12為進一步較佳）。其中，環烷基（碳數3～24為較佳，3～18為更佳，3～12為進一步較佳）、芳烯基、芳烷氧基為較佳。在發揮本發明的效果之範圍內Rb3
亦可以進一步具有取代基。
以式（B1）表示之化合物為以下述式（B1-1）或下述式（B1-2）表示之化合物為較佳。
[化學式44]
式中，Rb11
及Rb12
和Rb31
及Rb32
分別與式（B1）中之Rb1
及Rb2
的含義相同。
Rb13
為烷基（碳數1～24為較佳，2～18為更佳，3～12為進一步較佳）、烯基（碳數2～24為較佳，2～18為更佳，3～12為進一步較佳）、芳基（碳數6～22為較佳，6～18為更佳，6～12為進一步較佳）、芳烷基（碳數7～23為較佳，7～19為更佳，7～12為進一步較佳），可以在發揮本發明的效果之範圍內具有取代基。其中，Rb13
為芳烷基為較佳。
Rb33
及Rb34
分別獨立地為氫原子、烷基（碳數1～12為較佳，1～8為更佳，1～3為進一步較佳）、烯基（碳數2～12為較佳，2～8為更佳，2～3為進一步較佳）、芳基（碳數6～22為較佳，6～18為更佳，6～10為進一步較佳）、芳烷基（碳數7～23為較佳，7～19為更佳，7～11為進一步較佳），氫原子為較佳。
Rb35
為烷基（碳數1～24為較佳，1～12為更佳，3～8為進一步較佳）、烯基（碳數2～12為較佳，2～10為更佳，3～8為進一步較佳）、芳基（碳數6～22為較佳，6～18為更佳，6～12為進一步較佳）、芳烷基（碳數7～23為較佳，7～19為更佳，7～12為進一步較佳），芳基為較佳。
又，以式（B1-1）表示之化合物為以式（B1-1a）表示之化合物亦較佳。
[化學式45]
Rb11
及Rb12
與式（B1-1）中之Rb11
及Rb12
的含義相同。
Rb15
及Rb16
為氫原子、烷基（碳數1～12為較佳，1～6為更佳，1～3為進一步較佳）、烯基（碳數2～12為較佳，2～6為更佳，2～3為進一步較佳）、芳基（碳數6～22為較佳，6～18為更佳，6～10為進一步較佳）、芳烷基（碳數7～23為較佳，7～19為更佳，7～11為進一步較佳），氫原子或甲基為較佳。
Rb17
為烷基（碳數1～24為較佳，1～12為更佳，3～8為進一步較佳）、烯基（碳數2～12為較佳，2～10為更佳，3～8為進一步較佳）、芳基（碳數6～22為較佳，6～18為更佳，6～12為進一步較佳）、芳烷基（碳數7～23為較佳，7～19為更佳，7～12為進一步較佳），其中芳基為較佳。
非離子系熱鹼產生劑的分子量為800以下為較佳，600以下為更佳，500以下為進一步較佳。作為下限，100以上為較佳，200以上為更佳，300以上為進一步較佳。
上述鎓鹽中，關於作為熱鹼產生劑的化合物的具體例或其他熱鹼產生劑的具體例，能夠列舉以下化合物。
[化學式46]
[化學式47]
[化學式48]
熱鹼產生劑的含量相對於本發明的硬化性樹脂組成物的總固體成分為0.1～50質量%為較佳。下限為0.5質量%以上為更佳，1質量%以上為進一步較佳。上限為30質量%以下為更佳，20質量%以下為進一步較佳。熱鹼產生劑能夠使用一種或兩種以上。使用兩種以上時，總量為上述範圍較佳。
＜遷移抑制劑＞
本發明的硬化性樹脂組成物進一步包含遷移抑制劑為較佳。藉由包含遷移抑制劑，能夠有效地抑制來自於金屬層（金屬配線）的金屬離子轉移到硬化性樹脂組成物層內。
作為遷移抑制劑，並無特別限制，可列舉具有雜環（吡咯環、呋喃環、噻吩環、咪唑環、㗁唑環、噻唑環、吡唑環、異㗁唑環、異噻唑環、四唑環、吡啶環、嗒𠯤環、嘧啶環、吡𠯤環、哌啶環、哌𠯤環、口末啉環、2H-吡喃環及6H-吡喃環、三𠯤環）之化合物、硫脲類及具有氫硫基之化合物、受阻酚系化合物、水楊酸衍生物系化合物、醯肼衍生物系化合物。尤其，能夠較佳地使用1,2,4-三唑、苯并三唑等三唑系化合物、1H-四唑、5-苯基四唑等四唑系化合物。
或者，還能夠使用捕捉鹵素離子等陰離子之離子捕捉劑。
作為其他遷移抑制劑，能夠使用日本特開2013-015701號公報的0094段中所記載的防鏽劑、日本特開2009-283711號公報的0073～0076段中所記載的化合物、日本特開2011-059656號公報的0052段中所記載的化合物、日本特開2012-194520號公報的0114段、0116段及0118段中所記載的化合物、國際公開第2015/199219號的0166段中所記載的化合物等。
作為遷移抑制劑的具體例，能夠列舉下述化合物。
[化學式49]
硬化性樹脂組成物具有遷移抑制劑時，遷移抑制劑的含量相對於硬化性樹脂組成物的總固體成分為0.01～5.0質量%為較佳，0.05～2.0質量%為更佳，0.1～1.0質量%為進一步較佳。
遷移抑制劑可以為僅一種，亦可以為兩種以上。遷移抑制劑為兩種以上時，總量為上述範圍為較佳。
＜聚合抑制劑＞
本發明的硬化性樹脂組成物包含聚合抑制劑為較佳。
作為聚合抑制劑，例如，較佳地使用氫醌、鄰甲氧基苯酚、對甲氧基苯酚、二-第三丁基-對甲酚、五倍子酚、對-第三丁基鄰苯二酚、1,4-苯醌、二苯基-對苯醌、4,4’-硫代雙（3-甲基-6-第三丁基苯酚）、2,2’-亞甲基雙（4-甲基-6-第三丁基苯酚）、N-亞硝基-N-苯基羥基胺鋁鹽、N-亞硝基二苯胺、N-苯基萘胺、伸乙基二胺四乙酸、1,2-環己二胺四乙酸、乙二醇醚二胺四乙酸、2,6-二-第三丁基-4-甲基苯酚、5-亞硝基-8-羥基喹啉、1-亞硝基-2-萘酚、2-亞硝基-1-萘酚、2-亞硝基-5-（N-乙基-N-磺基丙基胺）苯酚、N-亞硝基-N-（1-萘基）羥胺銨鹽、雙（4-羥基-3,5-第三丁基）苯基甲烷、1,3,5-三（4-叔丁基-3-羥基）-2,6-二甲基芐基）-1,3,5-三𠯤-2,4,6-（1H，3H，5H）-三酮、4-羥基-2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基、吩噻嗪、
1,1-二苯基-2-吡咯肼、二丁基二硫代碳酸銅（II）、硝基苯、N-亞硝基-N-苯基羥胺鋁鹽、N-亞硝基-N-苯基羥基胺銨鹽等。又，還能夠使用日本特開2015-127817號公報的0060段中所記載的聚合抑制劑及國際公開第2015/125469號的0031～0046段中所記載的化合物。
又，能夠使用下述化合物（Me為甲基）。
[化學式50]
當本發明的硬化性樹脂組成物具有聚合抑制劑時，聚合抑制劑的含量可列舉相對於本發明的硬化性樹脂組成物的總固體成分例如係0.01～20.0質量%之態樣，0.01～5質量%為較佳，0.02～3質量%為更佳，0.05～2.5質量%為進一步較佳。又，當要求感光性樹脂組成物溶液的保存穩定性時，亦較佳地列舉0.02～15.0質量%之態樣，該情況下，更佳為0.05～10.0質量%。
聚合抑制劑可以為僅一種，亦可以為兩種以上。聚合抑制劑為兩種以上時，總量為上述範圍為較佳。
＜金屬接著性改良劑＞
本發明的硬化性樹脂組成物包含用於提高與使用於電極或配線等之金屬材料的接著性之金屬接著性改良劑為較佳。作為金屬接著性改良劑，可列舉矽烷偶合劑、鋁系接著助劑、鈦系接著助劑、具有磺醯胺結構之化合物及具有硫脲之化合物、磷酸衍生物化合物、β-酮酸酯化合物、胺基化合物等。
作為矽烷偶合劑的例，可列舉國際公開第2015/199219號的0167段中所記載的化合物、日本特開2014-191002號公報的0062～0073段中所記載的化合物、國際公開第2011/080992號的0063～0071段中所記載的化合物、日本特開2014-191252號公報的0060～0061段中所記載的化合物、日本特開2014-041264號公報的0045～0052段中所記載的化合物、國際公開第2014/097594號的0055段中所記載的化合物。又，如日本特開2011-128358號公報的0050～0058段中所記載，使用不同的兩種以上的矽烷偶合劑亦較佳。又，矽烷偶合劑使用下述化合物亦較佳。以下式中，Et表示乙基。
[化學式51]
作為其他矽烷偶合劑，例如，可列舉乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、2-（3,4-環氧環己基）乙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷、對苯乙烯基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷、3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、N-2-（胺基乙基）-3-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-2-（胺基乙基）-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-三乙氧基甲矽烷基-N-（1,3-二甲基-丁烯）丙胺、N-苯基-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、三-（三甲氧基甲矽烷基丙基）異氰脲酸酯、3-脲基丙基三烷氧基矽烷、3-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-巰基丙基三甲氧基矽烷、3-異氰酸酯丙基三乙氧基矽烷、3-三甲氧基甲矽烷基丙基琥珀酸酐。該等能夠單獨使用一種，或者組合使用兩種以上。
又，作為金屬接著性改良劑，還能夠使用日本特開2014-186186號公報的0046～0049段中所記載的化合物、日本特開2013-072935號公報的0032～0043段中所記載的硫化物系化合物。
〔鋁系接著助劑〕
作為鋁系接著助劑，例如，能夠列舉鋁三（乙醯乙酸乙酯）鋁、三（乙醯丙酮）鋁、乙醯乙酸乙酯二異丙醇鋁等。
金屬接著性改良劑的含量相對於特定樹脂100質量份較佳為0.1～30質量份，更佳為0.5～15質量份的範圍，進一步較佳為0.5～5質量份的範圍。藉由設為上述下限值以上，硬化製程後的硬化膜與金屬層的接著性變得良好，藉由設為上述上限值以下，硬化製程後的硬化膜的耐熱性、機械特性變得良好。金屬接著性改良劑可以僅為一種，亦可以為兩種以上。使用兩種以上時，總量為上述範圍為較佳。
＜其他添加劑＞
本發明的硬化性樹脂組成物能夠依需要配合各種添加物，例如N-苯基二乙醇胺等敏化劑、鏈轉移劑、界面活性劑、高級脂肪酸衍生物、無機粒子、硬化劑、硬化觸媒、填充劑、抗氧化劑、紫外線吸收劑、凝聚抑制劑等。配合該等添加劑時，將總配合量設為硬化性樹脂組成物的固體成分的3質量%以下為較佳。
［敏化劑］
本發明的硬化性樹脂組成物亦可具有敏化劑。敏化劑吸收特定的活性放射線而成為電子激勵狀態。成為電子激勵狀態之敏化劑與熱硬化促進劑、熱自由基聚合起始劑、光自由基聚合起始劑等接觸，而產生電子轉移、能量轉移、發熱等作用。藉此，熱硬化促進劑、熱自由基聚合起始劑、光自由基聚合起始劑引起化學變化而分解，並產生自由基、酸或鹼。
作為敏化劑，可列舉N-苯基二乙醇胺等敏化劑。此外，能夠使用二苯甲酮系、米蚩酮系、香豆素系、吡唑偶氮系、苯胺基偶氮系、三苯甲烷系、蒽醌系、蒽系、蒽吡啶酮系、亞苄基系、氧雜菁系、吡唑并三唑偶氮系、吡啶酮偶氮系、花青系、啡噻嗪系、吡咯並吡唑偶氮次甲基系、口山口星系、酞菁系、苯并吡喃系、靛藍系等化合物。
例如，可列舉米蚩酮、4,4’-雙（二乙基胺基）二苯甲酮、2,5-雙（4’-二乙基胺基苯）環戊烷、2,6-雙（4’-二乙基胺基苯）環己酮、2,6-雙（4’-二乙基胺基苯）-4-甲基環己酮、4,4’-雙（二甲基胺基）查耳酮、4,4’-雙（二乙基胺基）查耳酮、對二甲基胺基肉桂叉二氫茚酮、對-二甲基胺基亞芐基茚滿酮、2-（對二甲基胺基苯基聯亞苯基）-苯并噻唑、2-（對二甲基胺基苯基亞乙烯基）苯并噻唑、2-（對二甲基胺基苯基亞乙烯基）異萘噻唑、1,3-雙（4’-二甲基胺基苯）丙酮、1,3-雙（4’-二乙基胺基苯）丙酮、3,3’-羰基-雙（7-二乙基胺基香豆素）、3-乙醯基-7-二甲基胺基香豆素、3-乙氧基羰基-7-二甲基胺基香豆素、3-芐氧基羰基-7-二甲基胺基香豆素、3-甲氧基羰基-7-二乙基胺基香豆素、3-乙氧基羰基-7-二乙基胺基香豆素（7-（二乙基胺基）香豆素-3-羧酸乙酯）、N-苯基-N’-乙基乙醇胺、N-苯基二乙醇胺、N-對甲苯基二乙醇胺、N-苯基乙醇胺、4-嗎啉代二苯甲酮、二甲基胺基安息香酸異戊酯、二乙基胺基安息香酸異戊酯、2-巰基苯并咪唑、1-苯基-5-巰基四唑、2-巰基苯并噻唑、2-（對二甲基胺基苯乙烯基）苯并㗁唑、2-（對二甲基胺基苯乙烯基）苯并噻唑、2-（對二甲基胺基苯乙烯基）萘（1,2-d）噻唑、2-（對二甲基胺基苯甲醯基）苯乙烯、二苯基乙醯胺、苯并苯胺、N-甲基乙醯苯胺、3‘，4’-二甲基乙醯苯胺等。又，作為敏化劑，亦可使用敏化色素。
關於敏化色素，具體能夠參閱日本特開2016-027357號公報的0161～0163段的記載，且該內容被編入本說明書中。
本發明的硬化性樹脂組成物包含敏化劑時，敏化劑的含量相對於本發明的硬化性樹脂組成物的總固體成分為0.01～20質量%為較佳，0.1～15質量%為更佳，0.5～10質量%為進一步較佳。敏化劑可以單獨使用一種，亦可併用兩種以上。
［鏈轉移劑］
本發明的硬化性樹脂組成物亦可具有鏈轉移劑。鏈轉移劑例如於高分子詞典第三版（高分子學會（The Society of Polymer Science， Japan）編，2005年）683-684頁中被定義。作為鏈轉移劑，例如，使用在分子內具有-S-S-、-SO2
-S-、-N-O-、SH、PH、SiH、及GeH之化合物群、RAFT（Reversible Addition Fragmentation chain Transfer：可逆加成斷裂鏈轉移）聚合中所使用之具有硫代羰基硫基之二硫代苯甲酸酯、三硫代碳酸酯、二硫代胺基甲酸酯、黃原酸酯化合物等。該等對低活性自由基供給氫而產生自由基，或者在經氧化之後可藉由去質子來產生自由基。尤其，能夠較佳地使用硫醇化合物。
又，鏈轉移劑還能夠使用國際公開第2015/199219號的0152～0153段中所記載的化合物。
本發明的硬化性樹脂組成物具有鏈轉移劑時，鏈轉移劑的含量相對於本發明的硬化性樹脂組成物的總固體成分100質量份為0.01～20質量份為較佳，1～10質量份為更佳，1～5質量份為進一步較佳。鏈轉移劑可以為僅一種，亦可以為兩種以上。鏈轉移劑為兩種以上時，總量為上述範圍為較佳。
［界面活性劑］
從進一步提高塗佈性的觀點考慮，本發明的硬化性樹脂組成物中亦可添加各種界面活性劑。作為界面活性劑，能夠使用氟系界面活性劑、非離子系界面活性劑、陽離子系界面活性劑、陰離子系界面活性劑、聚矽氧系界面活性劑等各種界面活性劑。又，下述界面活性劑亦較佳。下述式中，表示主鏈的重複單元之括號表示各重複單元的含量（莫耳%），表示側鏈的重複單元之括號表示各重複單元的重複數。
[化學式52]
又，界面活性劑還能夠使用國際公開第2015/199219號的0159～0165段中所記載的化合物。
本發明的硬化性樹脂組成物具有界面活性劑時，界面活性劑的含量相對於本發明的硬化性樹脂組成物的總固體成分為0.001～2.0質量%為較佳，更佳為0.005～1.0質量%。界面活性劑可以為僅一種，亦可以為兩種以上。界面活性劑為兩種以上時，總量為上述範圍為較佳。
［高級脂肪酸衍生物］
為了防止因氧導致的聚合阻礙，本發明的硬化性樹脂組成物中亦可添加如二十二酸或二十二酸醯胺的高級脂肪酸衍生物，而使其在塗佈後的乾燥過程中偏在於硬化性樹脂組成物的表面。
又，高級脂肪酸衍生物還能夠使用國際公開第2015/199219號的0155段中所記載的化合物。
本發明的硬化性樹脂組成物具有高級脂肪酸衍生物時，高級脂肪酸衍生物的含量相對於本發明的硬化性樹脂組成物的總固體成分為0.1～10質量%為較佳。高級脂肪酸衍生物可以為僅一種，亦可以為兩種以上。高級脂肪酸衍生物為兩種以上時，總量為上述範圍為較佳。
＜關於其他所含物質的限制＞
從塗佈面性狀的觀點考慮，本發明的硬化性樹脂組成物的水分含量小於5質量%為較佳，小於1質量%為更佳，小於0.6質量%為進一步較佳。
從絕緣性的觀點考慮，本發明的硬化性樹脂組成物的金屬含量小於5質量ppm（parts per million（百萬分率））為較佳，小於1質量ppm為更佳，小於0.5質量ppm為進一步較佳。作為金屬，可列舉鈉、鉀、鎂、鈣、鐵、鉻、鎳等。包含複數種金屬時，該等金屬的總量為上述範圍為較佳。
又，作為減少意外包含在本發明的硬化性樹脂組成物中之金屬雜質之方法，能夠列舉如下方法：作為構成本發明的硬化性樹脂組成物之原料而選擇金屬含量較少的原料；對構成本發明的硬化性樹脂組成物之原料進行過濾器過濾；將聚四氟乙烯等內襯於裝置內以在盡可能抑制污染之條件下進行蒸餾。
若考慮作為半導體材料的用途，且從配線腐蝕性的觀點考慮，本發明的硬化性樹脂組成物中，鹵素原子的含量小於500質量ppm為較佳，小於300質量ppm為更佳，小於200質量ppm為進一步較佳。其中，以鹵素離子的狀態存在者小於5質量ppm為較佳，小於1質量ppm為更佳，小於0.5質量ppm為進一步較佳。作為鹵素原子，可列舉氯原子及溴原子。氯原子及溴原子或氯離子及溴離子的總計分別為上述範圍為較佳。
作為本發明的硬化性樹脂組成物的收容容器，能夠使用先前公知的收容容器。又，作為收容容器，以抑制雜質混入原材料或硬化性樹脂組成物中為目的，使用由6種6層樹脂構成容器內壁之多層瓶、將6種樹脂形成為7層結構之瓶亦較佳。作為這種容器，例如可列舉日本特開2015-123351號公報中所記載的容器。
＜硬化性樹脂組成物的製備＞
本發明的硬化性樹脂組成物能夠藉由混合上述各成分來製備。混合方法並無特別限定，能夠藉由先前公知的方法來進行。
又，以去除硬化性樹脂組成物中的灰塵或微粒等異物為目的，進行使用過濾器之過濾為較佳。過濾器孔徑例如可列舉5μm以下的態樣，1μm以下為較佳，0.5μm以下為更佳，0.1μm以下為進一步較佳。過濾器的材質為聚四氟乙烯、聚乙烯或尼龍為較佳。過濾器可以使用藉由有機溶劑預先清洗者。過濾器的過濾製程中，亦可以串聯或並聯複數種過濾器而使用。使用複數種過濾器時，可以組合使用孔徑或材質不同之過濾器。又，可以將各種材料過濾複數次。過濾複數次時，可以為循環過濾。又，亦可以在加壓之後進行過濾。當藉由加壓而進行過濾時，可列舉加壓之壓力例如為0.01MPa以上且1.0MPa以下之態樣，0.03MPa以上且0.9MPa以下為較佳，0.05MPa以上且0.7MPa以下為更佳，0.05MPa以上且0.3MPa以下為進一步較佳。
除了使用過濾器之過濾以外，還可以進行使用吸附材料之雜質去除處理。亦可以組合過濾器過濾與使用吸附材料之雜質去除處理。作為吸附材料，能夠使用公知的吸附材料。例如，可列舉矽膠、沸石等無機系吸附材料、活性碳等有機系吸附材料。
＜硬化性樹脂組成物的用途＞
本發明的硬化性樹脂組成物用於形成再配線層用層間絕緣膜為較佳。
又，還能夠用於半導體器件的絕緣膜的形成或應力緩衝膜的形成等。
（硬化膜、積層體、半導體器件及該等的製造方法）
其次，對硬化膜、積層體、半導體器件及該等的製造方法進行說明。
本發明的硬化膜係藉由使本發明的硬化性樹脂組成物硬化而成。本發明的硬化膜的膜厚例如能夠設為0.5μm以上，亦能夠設為1μm以上。又，作為上限值，能夠設為100μm以下，且還能夠設為30μm以下。
可以將本發明的硬化膜積層2層以上，進而積層3～7層來作為積層體。本發明的積層體為具有2層以上的硬化膜且在硬化膜之間具有金屬層之積層體為較佳。又，本發明的積層體包含2層以上的硬化膜，在任意上述硬化膜彼此之間包含金屬層之態樣為較佳。例如，可較佳地列舉至少包含依序積層有第一硬化膜、金屬層、第二硬化膜這3個層之層結構之積層體。上述第一硬化膜及上述第二硬化膜均為本發明的硬化膜，例如可較佳地列舉上述第一硬化膜及上述第二硬化膜均為將本發明的硬化性樹脂組成物硬化而成之膜之態樣。用於形成上述第一硬化膜之本發明的硬化性樹脂組成物與用於形成上述第二硬化膜之本發明的硬化性樹脂組成物可以為組成相同的組成物，亦可以係組成不同的組成物，從製造適性上的觀點考慮，組成相同的組成物為較佳。這種金屬層可較佳地用作再配線層等的金屬配線。
作為能夠適用本發明的硬化膜的領域，可列舉半導體器件的絕緣膜、再配線層用層間絕緣膜、應力緩衝膜等。除此以外，還可列舉密封膜、基板材料（柔性印刷電路板的基底膜或覆蓋膜、層間絕緣膜）或藉由對如上述實際安裝用途的絕緣膜進行蝕刻而形成圖案之情況等。關於該等用途，例如能夠參閱Science&Technology Co.,Ltd.“聚醯亞胺的高功能化和應用技術”2008年4月、柿本雅明/監修、CMC技術圖書館“聚醯亞胺材料的基礎和開發”2011年11月發行、日本聚醯亞胺･芳香族系高分子研究會/編“最新聚醯亞胺 基礎和應用”NTS,2010年8月等。
又，本發明中之硬化膜還能夠使用於膠印版面或網版版面等版面的製造、蝕刻成形組件的用途、電子尤其微電子中之保護漆及介電層的製造等中。
本發明的硬化膜的製造方法（以下，亦簡稱為“本發明的製造方法”。）包括將本發明的硬化性樹脂組成物適用於基材而形成膜之膜形成製程為較佳。
進而，本發明的硬化膜的製造方法包括上述膜形成製程，並且進一步包括將上述膜曝光之曝光製程及將上述膜顯影之（對上述膜進行顯影處理）顯影製程為更佳。
進而，本發明的硬化膜的製造方法包括上述膜形成製程（及依需要包括上述顯影製程），並且進一步包括在50～450℃下加熱上述膜之加熱製程為更佳。
具體而言，包括以下（a）～（d）的製程亦較佳。
（a）將硬化性樹脂組成物適用於基材而形成膜（硬化性樹脂組成物層）之膜形成製程
（b）膜形成製程之後，將膜曝光之曝光製程
（c）將曝光之上述膜進行顯影處理之顯影製程
（d）將顯影之上述膜在50～450℃下加熱之加熱製程
藉由在上述加熱製程中進行加熱，能夠使顯影後的硬化性樹脂組成物層進一步硬化。在該加熱製程中，例如上述熱鹼產生劑分解，可獲得充分的硬化性。
本發明的較佳的實施形態之積層體的製造方法包括本發明的硬化膜的製造方法。本實施形態的積層體的製造方法按照上述之硬化膜的製造方法，形成硬化膜之後，進而再次進行（a）的製程或（a）～（c）的製程或（a）～（d）的製程。尤其，依序將上述各製程進行複數次，例如2～5次（亦即，總計3～6次）為較佳。藉由如此積層硬化膜，能夠形成積層體。本發明中，尤其在設置有硬化膜之部分之上面或硬化膜之間或該兩個位置設置金屬層為較佳。另外，在積層體的製造中，無需重複（a）～（d）的所有製程，能夠如上述藉由進行複數次至少（a）、較佳為（a）～（c）或（a）～（d）的製程而得到硬化膜的積層體。
＜膜形成製程（層形成製程）＞
本發明的較佳的實施形態之製造方法包括將硬化性樹脂組成物適用於基材而形成膜（層狀）之膜形成製程（層形成製程）。
基材的種類能夠依用途而適當設定，但並無特別限制，可列舉矽、氮化矽、多晶矽、氧化矽、非晶矽等半導體製作基材、石英、玻璃、光學膜、陶瓷材料、蒸鍍膜、磁性膜、反射膜、Ni、Cu、Cr、Fe等金屬基材、紙、SOG（Spin On Glass）、TFT（薄膜晶體管）陣列基材、電漿顯示面板（PDP）的電極板等。在本發明中，尤其半導體製作基材為較佳，矽基材、模具樹脂基材為更佳。
又，作為基材，例如使用板狀的基材（基板）。
又，在硬化性樹脂組成物層等樹脂層的表面或金屬層的表面形成硬化性樹脂組成物層時，樹脂層或金屬層成為基材。
作為將硬化性樹脂組成物適用於基材之方法，塗佈為較佳。
具體而言，作為所適用之方法，可例示浸塗法、氣刀塗佈法、簾式塗佈法、線棒塗佈法、凹版塗佈法、擠壓塗佈法、噴塗法、旋塗法、狹縫塗佈法及噴墨法等。從硬化性樹脂組成物層的厚度均勻性的觀點考慮，更佳為旋塗法、狹縫塗佈法、噴塗法、噴墨法。依方法調整適當的固體成分濃度或塗佈條件，藉此能夠得到所期望的厚度的樹脂層。又，還能夠依基材的形狀適當選擇塗佈方法，若為晶圓等圓形基材，則旋塗法或噴塗法、噴墨法等為較佳，若為矩形基材，則狹縫塗佈法或噴塗法、噴墨法等為較佳。當旋塗法時，例如，可列舉300～3,500rpm的轉速適用10～180秒，能夠以500～2,000rpm（revolutions per minute：每分鐘轉數）的轉速適用10秒～1分鐘左右。又，為了得到膜厚的均勻性，亦能夠組合複數個轉速進行塗佈。
又，還能夠適用將藉由上述賦予方法預先在偽支撐體上賦予而形成之塗膜轉印在基材上之方法。
關於轉印方法，本發明中亦能夠較佳地採用日本特開2006-023696號公報的0023段、0036～0051段或日本特開2006-047592號公報的0096～0108段中所記載的製作方法。
＜乾燥製程＞
本發明的製造方法亦可包括在形成上述膜（硬化性樹脂組成物層）之後，膜形成製程（層形成製程）之後，為了去除溶劑而進行乾燥之製程。較佳的乾燥溫度為50～150℃，70～130℃為更佳，90～110℃為進一步較佳。作為乾燥時間，可例示30秒～20分鐘，1分鐘～10分鐘為較佳，3分鐘～7分鐘為更佳。當組成物的溶劑量多時，亦能夠組合真空乾燥和加熱乾燥。加熱乾燥中使用加熱板、熱風式烤箱等，並無特別限制。
＜曝光製程＞
本發明的製造方法亦可包括將上述膜（硬化性樹脂組成物層）曝光之曝光製程。曝光量只要能夠將硬化性樹脂組成物硬化，則無特別限定，例如以波長365nm下的曝光能量換算計照射100～10,000mJ/cm2
為較佳，照射200～8,000mJ/cm2
為更佳。
曝光波長能夠在190～1,000nm的範圍內適當設定，240～550nm為較佳。
關於曝光波長，若以與光源的關係描述，則可列舉（1）半導體雷射（波長830nm、532nm、488nm、405nm etc.）、（2）金屬鹵化物燈、（3）高壓水銀燈、g射線（波長436nm）、h射線（波長405nm）、i射線（波長365nm）、寬（g、h、i射線的3波長）、（4）準分子雷射、KrF準分子雷射（波長248nm）、ArF準分子雷射（波長193nm）、F2準分子雷射（波長157nm）、（5）極紫外線；EUV（波長13.6nm）、（6）電子束等、（7）YAG雷射的第而諧波532nm且第三諧波355nm。關於本發明中的硬化性樹脂組成物，尤其基於高壓水銀燈之曝光為較佳，其中，基於i射線之曝光為較佳。藉此，可得到尤其高的曝光靈敏度。又，從處理和生產率的觀點考慮，亦較佳地使用高壓水銀燈的寬（g、h、i射線的3個波長）光源或半導體雷射405nm。
＜顯影製程＞
本發明的製造方法亦可包括對曝光之膜（硬化性樹脂組成物層）進行顯影處理之顯影製程。藉由進行顯影，例如，在負型感光性樹脂組成物時，未曝光部分（非曝光部）被去除。關於顯影方法，只要能夠形成所期望的圖案，則並無特別限制，例如能夠採用覆液式、噴霧、浸漬、超音波等顯影方法。
顯影使用顯影液來進行。若硬化性樹脂組成物係負型硬化性樹脂組成物，則能夠不受特別限制地使用硬化性樹脂組成物層的未曝光部分（非曝光部）被去除之顯影液，若本發明的硬化性樹脂組成物係正型硬化性樹脂組成物，則能夠不受特別限制地使用曝光部分（曝光部）被去除之顯影液。
本發明中，將作為顯影液使用鹼顯影液之情況稱為鹼性顯影，將作為顯影液使用含有50質量%以上有機溶劑之顯影液之情況稱為溶劑顯影。
鹼性顯影中，顯影液中有機溶劑的含量相對於顯影液的總質量為10質量%以下為較佳，5質量%以下為更佳，1質量%以下為進一步較佳，不含有機溶劑為特佳。
鹼性顯影中之顯影液為pH為9～14之水溶液為更佳。
作為鹼性顯影中之顯影液中所含之鹼性化合物，例如可列舉氫氧化鈉、氫氧化鉀、碳酸鈉、碳酸鉀、碳酸氫鈉、碳酸氫鉀、矽酸鈉、矽酸鉀、偏矽酸鈉、偏矽酸鉀、氨或胺等。作為胺，例如可列舉乙胺、正丙胺、二乙胺、二正丙胺、三乙胺、甲基二乙胺、烷醇胺、二甲基乙醇胺、三乙醇胺、四級銨氫氧化物、氫氧化四甲基銨（TMAH）或氫氧化四乙基銨、氫氧化四丁基銨等。其中，不含金屬的鹼性化合物為較佳，銨化合物為更佳。
鹼性化合物可以為僅一種，亦可以為兩種以上。鹼性化合物為兩種以上時，總量為上述範圍為較佳。
溶劑顯影中，顯影液含有90%以上有機溶劑為更佳。本發明中，顯影液含有ClogP值為-1～5的有機溶劑為較佳，含有ClogP值為0～3的有機溶劑為更佳。ClogP值能夠藉由ChemBioDraw（化學生物圖）輸入結構式而作為計算值來求出。
關於有機溶劑，作為酯類，例如可較佳地列舉乙酸乙酯、乙酸正丁酯、甲酸戊酯、乙酸異戊酯、乙酸異丁酯、丙酸丁酯、丁酸異丙酯、丁酸乙酯、丁酸丁酯、乳酸甲酯、乳酸乙酯、γ-丁內酯、ε-己內酯、δ-戊內酯、烷氧基乙酸烷基酯（例：烷氧基乙酸甲酯、烷氧基乙酸乙酯、烷氧基乙酸丁酯（例如，甲氧基乙酸甲酯、甲氧基乙酸乙酯、甲氧基乙酸丁酯、乙氧基乙酸甲酯、乙氧基乙酸乙酯等））、3-烷氧基丙酸烷基酯類（例：3-烷氧基丙酸甲酯、3-烷氧基丙酸乙酯等（例如，3-甲氧基丙酸甲酯、3-甲氧基丙酸乙酯、3-乙氧基丙酸甲酯、3-乙氧基丙酸乙酯等））、2-烷氧基丙酸烷基酯類（例：2-烷氧基丙酸甲酯、2-烷氧基丙酸乙酯、2-烷氧基丙酸丙酯等（例如，2-甲氧基丙酸甲酯、2-甲氧基丙酸乙酯、2-甲氧基丙酸丙酯、2-乙氧基丙酸甲酯、2-乙氧基丙酸乙酯））、2-烷氧基-2-甲基丙酸甲酯及2-烷氧基-2-甲基丙酸乙酯（例如，2-甲氧基-2-甲基丙酸甲酯、2-乙氧基-2-甲基丙酸乙酯等）、丙酮酸甲酯、丙酮酸乙酯、丙酮酸丙酯、乙醯乙酸甲酯、乙醯乙酸乙酯、2-氧代丁酸甲酯、2-氧代丁酸乙酯等，以及作為醚類，例如可較佳地列舉二乙二醇二甲醚、四氫呋喃、乙二醇單甲醚、乙二醇單乙醚、甲基溶纖劑乙酸酯、乙基溶纖劑乙酸酯、二乙二醇單甲醚、二乙二醇單乙醚、二乙二醇單丁醚、丙二醇單甲醚、丙二醇單甲醚乙酸酯、丙二醇單乙醚乙酸酯、丙二醇單丙醚乙酸酯等，以及作為酮類，例如可較佳地列舉甲基乙基酮、環己酮、環戊酮、2-庚酮、3-庚酮、N-甲基-2-吡咯啶酮等，以及作為環狀烴類，例如可較佳地列舉甲苯、二甲苯、苯甲醚等芳香族烴類，檸檬烯等環式萜烯類、作為亞碸類，可較佳地列舉二甲基亞碸。
本發明中，尤其環戊酮、γ-丁內酯為較佳，環戊酮為更佳。
顯影液的50質量%以上為有機溶劑為較佳，70質量%以上為有機溶劑為更佳，90質量%以上為有機溶劑為進一步較佳。又，亦可以為顯影液的100質量%為有機溶劑。
作為顯影時間，10秒～5分鐘為較佳。顯影時的顯影液的溫度並無特別限定，通常能夠在20～40℃下進行。
亦可以在使用顯影液之處理之後，進一步進行沖洗。
為溶劑顯影時，使用與顯影液不同之有機溶劑進行沖洗為較佳。例如，可列舉丙二醇單甲醚乙酸酯。沖洗時間為5秒～5分鐘為較佳。又，在顯影與沖洗之間，可以包括適用顯影液和沖洗液兩者之製程。沖洗時間為1秒～5分鐘為較佳。
為鹼性顯影時，使用純水進行沖洗為較佳。
沖洗時間為5秒～1分鐘為較佳。
＜加熱製程＞
本發明的製造方法包括將顯影之上述膜在50～450℃下加熱之製程（加熱製程）為較佳。
在膜形成製程（層形成製程）、乾燥製程及顯影製程之後包括加熱製程為較佳。
本發明的硬化性樹脂組成物包含除了特定樹脂以外的聚合性化合物，但能夠在該製程中使特定樹脂以外的未反應的聚合性化合物進行硬化反應及使特定樹脂中之未反應的聚合性基進行硬化反應等。
又，特定樹脂為聚醯亞胺前驅物並且硬化性樹脂組成物包含熱鹼產生劑時，在加熱製程中，例如熱鹼產生劑進行分解，藉此產生鹼且使聚醯亞胺前驅物進行環化反應。
作為加熱製程中之層的加熱溫度（最高加熱溫度），50℃以上為較佳，80℃以上為更佳，140℃以上為進一步較佳，150℃以上為尤其較佳，160℃以上為更進一步較佳，170℃以上為最佳。作為上限，450℃以下為較佳，350℃以下為更佳，250℃以下為進一步較佳，220℃以下為特佳。
關於加熱，從加熱開始時的溫度至最高加熱溫度以1～12℃/分鐘的升溫速度進行為較佳，2～10℃/分鐘為更佳，3～10℃/分鐘為進一步較佳。藉由將升溫速度設為1℃/分鐘以上，能夠確保生產性，並且還防止胺的過度揮發，藉由將升溫速度設為12℃/分鐘以下，能夠緩和硬化膜的殘存應力。
加熱開始時的溫度為20℃～150℃為較佳，20℃～130℃為更佳，25℃～120℃為進一步較佳。加熱開始時的溫度係指，開始加熱至最高加熱溫度之製程時的溫度。例如，將硬化性樹脂組成物適用於基材上之後進行乾燥時，為該乾燥後的膜（層）的溫度，例如從比硬化性樹脂組成物中所含之溶劑的沸點低30～200℃的溫度開始逐漸升溫為較佳。
加熱時間（最高加熱溫度下的加熱時間）為10～360分鐘為較佳，20～300分鐘為更佳，30～240分鐘為進一步較佳。
尤其形成多層積層體時，從硬化膜的層間的密接性的觀點考慮，在180℃～320℃的加熱溫度下進行加熱為較佳，在180℃～260℃下進行加熱為更佳。其理由雖不確定，但認為其原因在於藉由設為該溫度，層間的特定樹脂中之聚合性基彼此進行交聯反應。
加熱可以分階段進行。作為例子，可以進行以3℃/分鐘從25℃升溫至180℃，且在180℃下保持60分鐘，以2℃/分鐘從180℃升溫至200℃，且在200℃下保持120分鐘之預處理製程。作為預處理製程的加熱溫度為100～200℃為較佳，110～190℃為更佳，120～185℃為進一步較佳。在該預處理製程中，如美國專利9159547號說明書中所記載，一邊照射紫外線一邊進行處理亦較佳。藉由該等預處理製程，能夠提高膜的特性。預處理製程在10秒～2小時左右的短時間內進行即可，15秒～30分鐘為更佳。預處理可以為兩階段以上的步驟，例如可以在100～150℃的範圍內進行預處理製程1，之後在150～200℃的範圍內進行預處理製程2。
進而，可以在加熱之後進行冷卻，作為此時的冷卻速度，1～5℃/分鐘為較佳。
加熱製程藉由在充入氮、氦、氬等非活性氣體之真空下進行等而在低氧濃度的環境下進行，這在防止特定樹脂分解之方面為較佳。氧濃度為50ppm（體積比）以下為較佳，20ppm（體積比）以下為更佳。
＜金屬層形成製程＞
本發明的製造方法包括在顯影處理後的膜（硬化性樹脂組成物層）的表面形成金屬層之金屬層形成製程為較佳。
作為金屬層，並無特別限定，能夠使用現有的金屬種類，可例示銅、鋁、鎳、釩、鈦、鉻、鈷、金及鎢，銅及鋁為更佳，銅為進一步較佳。
金屬層的形成方法並無特別限定，能夠適用現有的方法。例如，能夠使用日本特開2007-157879號公報、日本特表2001-521288號公報、日本特開2004-214501號公報、日本特開2004-101850號公報中所記載之方法。例如，可考慮光微影、剝離、電解電鍍、無電解電鍍、蝕刻、印刷及組合該等之方法等。更具體而言，可列舉組合濺射、光微影及蝕刻之圖案化方法、組合光微影與電解電鍍之圖案化方法。
作為金屬層的厚度，最厚的部分為0.1～50μm為較佳，1～10μm為更佳。
＜積層製程＞
本發明的製造方法進一步包括積層步驟為較佳。
積層製程為包括在硬化膜（樹脂層）或金屬層的表面，再次依序進行（a）膜形成製程（層形成製程）、（b）曝光製程、（c）顯影製程、（d）加熱製程之一系列製程。其中，可以為僅重複（a）膜形成製程之態樣。又，亦可以設為（d）加熱製程在積層的最後或中間統括進行之態樣。亦即，亦可設為如下態樣：重複進行既定次數的（a）～（c）的製程，之後進行（d）的加熱，藉此將所積層之硬化性樹脂組成物層統括硬化。又，亦可以在（c）顯影製程之後包括（e）金屬層形成製程，此時可以每次都進行（d）的加熱，亦可以在積層既定次數之後統括進行（d）的加熱。積層製程中可以進一步適當包括上述乾燥製程和加熱製程等是毋庸置疑的。
在積層製程之後進一步進行積層製程時，可以在上述加熱製程之後、上述曝光製程之後或上述金屬層形成製程之後，進一步進行表面活化處理製程。作為表面活化處理，可例示電漿處理。
上述積層製程進行2～5次為較佳，進行3～5次為更佳。
例如，如樹脂層/金屬層/樹脂層/金屬層/樹脂層/金屬層的樹脂層為3層以上且7層以下的結構為較佳，3層以上且5層以下為進一步較佳。
本發明中，尤其以在設置金屬層之後進一步覆蓋上述金屬層之方式形成上述硬化性樹脂組成物的硬化膜（樹脂層）之態樣為較佳。具體而言，可列舉依序重複（a）膜形成製程、（b）曝光製程、（c）顯影製程、（e）金屬層形成製程、（d）加熱製程之態樣、或依序重複（a）膜形成製程、（b）曝光製程、（c）顯影製程、（e）金屬層形成製程，最後或中間統括設置（d）加熱製程之態樣。藉由交替進行積層硬化性樹脂組成物層（樹脂層）之積層製程和金屬層形成製程，能夠交替積層硬化性樹脂組成物層（樹脂層）和金屬層。
本發明中亦揭示包含本發明的硬化膜或積層體之半導體器件。作為將本發明的硬化性樹脂組成物使用在再配線層用層間絕緣膜的形成中之半導體器件的具體例，能夠參閱日本特開2016-027357號公報的0213～0218段的記載及圖1的記載，且該等內容被編入本說明書中。
（樹脂）
本發明的樹脂具有由下述式（1-1）表示之重複單元為較佳。
[化學式53]
式（1-1）中，X1
表示包含芳香族烴基之4價基團，X1
中之與式（1-1）中的4個羰基的鍵結部位均為芳香族烴基，Y1
表示包含芳香族烴基之n+2價基團，A1
表示包含聚合性基之基團，G1
及G2
分別獨立地表示氫原子或取代基，n表示1以上的整數。
上述式（1-1）與特定樹脂中之式（1-1）的含義相同，且較佳態樣亦相同。
本發明的樹脂與上述特定樹脂的含義相同，較佳態樣亦相同。
＜用途＞
本發明的樹脂用作硬化性樹脂組成物中所包含之樹脂為較佳。
又，例如在層間絕緣膜用組成物等使用先前之聚醯亞胺之組成物中，並無特別限制，能夠將先前之聚醯亞胺的一部分或全部替換為本發明的樹脂而使用。
由於本發明的樹脂的耐藥品性優異，因此認為本發明的樹脂例如較佳地使用於用於形成絕緣膜的組成物、用於形成積層體的組成物等使用於需要耐藥品性之用途中之組成物。
（樹脂的製造方法）
本發明的樹脂的製造方法包括如下製程為較佳：使具有兩個硝基、至少一個反應性基及芳香族烴基之化合物A和可以與上述反應性基形成鍵之基團及具有聚合性基之化合物B反應，在得到化合物A和化合物B鍵結之化合物C之後，將上述化合物C中之硝基進行還原以得到具有芳香族烴基之二胺之製程（二胺製造製程）；及使上述二胺和具有4個羧基均鍵結於芳香族烴基之結構之4價羧酸化合物、或上述4價羧酸化合物的衍生物反應之製程（前驅物製造製程）。
上述各製程的詳細內容如特定樹脂的製造方法中所記載，較佳態樣亦相同。
[實施例]
以下，列舉實施例對本發明進行進一步詳細的說明。示於以下實施例之材料、使用量、比例、處理內容、處理製程等只要不脫離本發明的宗旨，則能夠適當地進行變更。從而，本發明的範圍不限定於以下所示之具體例。以下，除非另有指明，否則“份”、“%”為質量基準。
（特定樹脂的合成）
＜二胺的合成＞
〔二硝基體（A-1）的合成〕
在安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，將甲基丙烯酸2-羥基乙酯（Fujifilm Corporation和Wako Pure Chemical Industries,Ltd.製）26.0g（0.2莫耳）、脫水吡啶（Fujifilm Corporation和Wako Pure Chemical Industries,Ltd.製）17.4g（0.22莫耳）溶解於78g乙酸乙酯中，並冷卻至5℃以下。其次，將3,5-二硝基苯甲醯基氯（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）48.4g（0.21莫耳）溶解於145g乙酸乙酯中，並使用滴加漏斗將該溶液經1小時滴加到燒瓶中。在滴加結束之後，在10℃以下的溫度下攪拌30分鐘，升溫至25℃並攪拌了3小時。其次，用乙酸乙酯（CH3
COOEt）600mL稀釋反應液，並轉移到分液漏斗中，用水300mL、飽和碳酸氫鈉水300mL、稀鹽酸300mL、飽和食鹽水依次進行了清洗。在分液清洗之後，用硫酸鎂30g進行乾燥，然後使用蒸發器進行濃縮和真空乾燥，從而得到61.0g二硝基體（A-1）。從NMR光譜確認為二硝基體（A-1）。藉由1
H-NMR對二硝基體（A-1）進行了分析。以下示出其結果。1
H-NMR資料（重氯仿、400MHz、內部標準：四甲基矽烷）
δ（ppm）=1.97（s、3H）、4.55-4.57（m、2H）、4.70-4.73（m、2H）、5.63（s、1H）、6.16（s、1H）、9.16-9.17（d、2H）、9.24-9.25（d、1H）
以相同的方式合成了後述結構的二硝基體（A-2）～（A-8）。
＜二胺（AA-1）的合成＞
將還原鐵（Fujifilm Corporation和Wako Pure Chemical Industries,Ltd.製）27.9g（500毫莫耳）、氯化銨（Fujifilm Corporation和Wako Pure Chemical Industries,Ltd.製）5.9g（110毫莫耳）、乙酸（Fujifilm Corporation和Wako Pure Chemical Industries,Ltd.製）3.0g（50毫莫耳）、2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）0.03g稱重到安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，並添加異丙醇（IPA）200mL、純水30mL進行了攪拌。
其次，將二硝基體（A-1）16.2g少量添加1小時，並攪拌了30分鐘。汽車，將外部溫度升溫至85℃並攪拌2小時，在冷卻至25℃以下之後，使用CELITE（註冊商標）進行了過濾。用旋轉蒸發儀器將濾液進行濃縮，並溶解於乙酸乙酯800mL中。將其轉移到分液漏斗中，用飽和碳酸氫鈉水300mL清洗兩次，並用水300mL、飽和食鹽水300mL依次進行了清洗。在分液清洗之後，用硫酸鎂30g進行乾燥，然後使用蒸發器進行濃縮和真空乾燥，從而得到11.0g二胺（AA-1）。從NMR光譜確認為二胺（AA-1）。1
H-NMR資料（重氯仿、400MHz、內部標準：四甲基矽烷）
δ（ppm）=1.95（s、3H）、3.68（s、4H）、4.45-4.47（m、2H）、4.50-4.53（m、2H）、5.58（s、1H）、6.14（s、1H）、6.19-6.20（t、1H）、6.77-6.78（d、2H）
以相同的方式，藉由使用二硝基體（A-2）～（A-8）來代替二硝基體（A-1）而合成了下述結構的二胺（AA-2）～（AA-8）。
[化學式54]
[化學式55]
[化學式56]
＜聚醯亞胺前驅物樹脂（PI-1）的合成＞
在安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，一邊去除水分，一邊使氧代二鄰苯二甲酸二酐14.8g（47.8毫莫耳）懸浮於二甘二甲醚74g中。連續添加二乙二醇單乙醚13.4g（100毫莫耳）、吡啶16.8g（132毫莫耳），並在60℃的溫度下攪拌了5小時。其次，將混合物冷卻至-20℃之後，滴加了90分鐘亞硫醯氯11.9g（100毫莫耳）。得到吡啶鹽酸鹽的白色沉澱物。其次，將混合物加熱至室溫，在攪拌2小時之後，添加N-甲基吡咯啶酮（NMP）30mL，將使二胺（AA-1）11.9g（45毫莫耳）溶解於NMP50mL中者藉由滴加1小時而添加。添加上述二胺之期間，黏度增加。其次，添加甲醇6.0g（188毫莫耳）和2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）0.05g，並將混合物攪拌了2小時。其次，使聚醯亞胺前驅物樹脂在5升水中沉澱，並以500rpm的速度將水-聚醯亞胺前驅物樹脂混合物攪拌了15分鐘。藉由過濾而獲得聚醯亞胺前驅物樹脂，並在4升水中再次攪拌30分鐘並再次進行了過濾。其次，在減壓狀態下，將所得到之聚醯亞胺前驅物樹脂在45℃下乾燥了1天。該聚醯亞胺前驅物PI-1的分子量為Mw=22,100，Mn=10,500。
推測為PI-1的結構係由下述式（PI-1）表示之結構。
[化學式57]
＜聚醯亞胺前驅物樹脂（PI-2）的合成＞
在安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，一邊去除水分，一邊使氧代二鄰苯二甲酸二酐14.8g（47.8毫莫耳）懸浮於二甘二甲醚74g中。連續添加二乙二醇單乙醚13.4g（100毫莫耳）、吡啶16.8g（132毫莫耳），並在60℃的溫度下攪拌了5小時。其次，將混合物冷卻至-20℃之後，滴加了90分鐘亞硫醯氯11.9g（100毫莫耳）。得到吡啶鹽酸鹽的白色沉澱物。其次，將混合物加熱至室溫，在攪拌2小時之後，添加N-甲基吡咯啶酮（NMP）30mL，將使二胺（AA-2）8.9g（46毫莫耳）溶解於NMP50mL中者藉由滴加1小時而添加。添加上述二胺之期間，黏度增加。其次，添加甲醇6.0g（188毫莫耳）和2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）0.05g，並將混合物攪拌了2小時。其次，使聚醯亞胺前驅物樹脂在5升水中沉澱，並以500rpm的速度將水-聚醯亞胺前驅物樹脂混合物攪拌了15分鐘。藉由過濾而獲得聚醯亞胺前驅物樹脂，並在4升水中再次攪拌30分鐘並再次進行了過濾。其次，在減壓狀態下，將所得到之聚醯亞胺前驅物樹脂在45℃下乾燥了1天。該聚醯亞胺前驅物PI-2的分子量為Mw=20,200，Mn=9,500。
推測為PI-2的結構係以下述式（PI-2）表示之結構。
[化學式58]
＜聚醯亞胺前驅物（PI-3）的合成＞
在安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，一邊去除水分，一邊使4,4’-鄰苯二甲酸酐14.1g（47.8毫莫耳）懸浮於二甘二甲醚74g中。連續添加二乙二醇單乙醚10.1g（75毫莫耳）、甲基丙烯酸2-羥乙酯3.25g（25mmol）、吡啶16.8g（132毫莫耳），並在60℃的溫度下攪拌了5小時。其次，將混合物冷卻至-20℃之後，滴加了90分鐘亞硫醯氯11.9g（100毫莫耳）。得到吡啶鹽酸鹽的白色沉澱物。其次，將混合物加熱至室溫，在攪拌2小時之後，添加N-甲基吡咯啶酮（NMP）30mL，將使二胺（AA-4）12.5g（45毫莫耳）溶解於NMP50mL中者藉由滴加1小時而添加。添加上述二胺之期間，黏度增加。其次，添加乙醇8.67g（188毫莫耳）和2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）0.05g，並將混合物攪拌了2小時。其次，使聚醯亞胺前驅物樹脂在5升水中沉澱，並以500rpm的速度將水-聚醯亞胺前驅物樹脂混合物攪拌了15分鐘。藉由過濾而獲得聚醯亞胺前驅物樹脂，並在4升水中再次攪拌30分鐘並再次進行了過濾。其次，在減壓狀態下，將所得到之聚醯亞胺前驅物樹脂在45℃下乾燥了1天。該聚醯亞胺前驅物PI-3的分子量為Mw=22,800，Mn=11,000。
推測為PI-3的結構係由下述式（PI-3）表示之結構。式（PI-3）中，*表示與鍵結R1之氧原子的鍵結部位。
[化學式59]
＜聚醯亞胺前驅物（PI-4）的合成＞
在安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，一邊去除水分，一邊使氧代二鄰苯二甲酸二酐14.8g（47.8毫莫耳）懸浮於二甘二甲醚74g中。連續添加三氟-1-丙醇11.4g（100毫莫耳）、吡啶16.8g（132毫莫耳），並在60℃的溫度下攪拌了5小時。其次，將混合物冷卻至-20℃之後，滴加了90分鐘亞硫醯氯11.9g（100毫莫耳）。得到吡啶鹽酸鹽的白色沉澱物。其次，將混合物加熱至室溫，在攪拌2小時之後，添加N-甲基吡咯啶酮（NMP）30mL，將使二胺（AA-4）12.5g（45毫莫耳）溶解於NMP50mL中者藉由滴加1小時而添加。添加上述二胺之期間，黏度增加。其次，添加甲醇6.0g（188毫莫耳）和2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）0.05g，並將混合物攪拌了2小時。其次，使聚醯亞胺前驅物樹脂在5升水中沉澱，並以500rpm的速度將水-聚醯亞胺前驅物樹脂混合物攪拌了15分鐘。藉由過濾而獲得聚醯亞胺前驅物樹脂，並在4升水中再次攪拌30分鐘並再次進行了過濾。其次，在減壓狀態下，將所得到之聚醯亞胺前驅物樹脂在45℃下乾燥了1天。該聚醯亞胺前驅物PI-4的分子量為Mw=21,300，Mn=10,200。
推測為PI-4的結構係由下述式（PI-4）表示之結構。
[化學式60]
＜聚醯亞胺前驅物（PI-5）的合成＞
在安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，一邊去除水分，一邊使氧代二鄰苯二甲酸二酐14.8g（47.8毫莫耳）懸浮於二甘二甲醚74g中。連續添加二乙二醇單乙醚10.1g（75毫莫耳）、甲基丙烯酸2-羥乙酯3.25g（25mmol）、吡啶16.8g（132毫莫耳），並在60℃的溫度下攪拌了5小時。其次，將混合物冷卻至-20℃之後，滴加了90分鐘亞硫醯氯11.9g（100毫莫耳）。得到吡啶鹽酸鹽的白色沉澱物。其次，將混合物加熱至室溫，在攪拌2小時之後，添加N-甲基吡咯啶酮（NMP）30mL，將使二胺（AA-1）6.54g（24.75毫莫耳）、4,4’-二胺基二乙二醇單苯基醚（SEIKA CORPORATION. 製）4.05g（20.25毫莫耳）溶解於NMP50mL中者藉由滴加1小時而添加。添加上述二胺之期間，黏度增加。其次，添加甲醇6.0g（188毫莫耳）和2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）0.05g，並將混合物攪拌了2小時。其次，使聚醯亞胺前驅物樹脂在5升水中沉澱，並以500rpm的速度將水-聚醯亞胺前驅物樹脂混合物攪拌了15分鐘。藉由過濾而獲得聚醯亞胺前驅物樹脂，並在4升水中再次攪拌30分鐘並再次進行了過濾。其次，在減壓狀態下，將所得到之聚醯亞胺前驅物樹脂在45℃下乾燥了1天。該聚醯亞胺前驅物PI-5的分子量為Mw=24,300，Mn=11,200。
推測為PI-5的結構係由下述式（PI-5）表示之結構。式（PI-5）中，m、n表示各重複單元的含量比（莫耳比），m=5、n=4，*表示與鍵結R1之氧原子的鍵結部位。
[化學式61]
＜聚醯亞胺前驅物（PI-6）的合成＞
在安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，一邊去除水分，一邊使氧代二鄰苯二甲酸二酐14.1g（47.8毫莫耳）懸浮於二甘二甲醚74g中。連續添加二乙二醇單乙醚13.4g（100毫莫耳）、吡啶16.8g（132毫莫耳），並在60℃的溫度下攪拌了5小時。其次，將混合物冷卻至-20℃之後，滴加了90分鐘亞硫醯氯11.9g（100毫莫耳）。得到吡啶鹽酸鹽的白色沉澱物。其次，將混合物加熱至室溫，在攪拌2小時之後，添加N-甲基吡咯啶酮（NMP）30mL，將使二胺（AA-5）10.8g（45毫莫耳）溶解於NMP50mL中者藉由滴加1小時而添加。添加上述二胺之期間，黏度增加。其次，添加乙醇8.67g（188毫莫耳）和2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）0.05g，並將混合物攪拌了2小時。其次，使聚醯亞胺前驅物樹脂在5升水中沉澱，並以500rpm的速度將水-聚醯亞胺前驅物樹脂混合物攪拌了15分鐘。藉由過濾而獲得聚醯亞胺前驅物樹脂，並在4升水中再次攪拌30分鐘並再次進行了過濾。其次，在減壓狀態下，將所得到之聚醯亞胺前驅物樹脂在45℃下乾燥了1天。該聚醯亞胺前驅物PI-6的分子量的Mw=28,100，Mn=13,600。
推測為PI-6的結構係由下述式（PI-6）表示之結構。
[化學式62]
＜聚醯亞胺前驅物（PI-7）的合成＞
在安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，一邊去除水分，一邊使氧代二鄰苯二甲酸二酐14.8g（47.8毫莫耳）懸浮於二甘二甲醚74g中。連續添加二乙二醇單乙醚13.4g（100毫莫耳）、吡啶16.8g（132毫莫耳），並在60℃的溫度下攪拌了5小時。其次，將混合物冷卻至-20℃之後，滴加了90分鐘亞硫醯氯11.9g（100毫莫耳）。得到吡啶鹽酸鹽的白色沉澱物。其次，將混合物加熱至室溫，在攪拌2小時之後，添加N-甲基吡咯啶酮（NMP）30mL，將使二胺（AA-1）8.32g（31.5毫莫耳）、4,4’-（9-亞芴基）二苯胺（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）4.70g（13.5毫莫耳）溶解於NMP50mL中者藉由滴加1小時而添加。添加上述二胺之期間，黏度增加。其次，添加甲醇6.0g（188毫莫耳）和2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）0.05g，並將混合物攪拌了2小時。其次，使聚醯亞胺前驅物樹脂在5升水中沉澱，並以500rpm的速度將水-聚醯亞胺前驅物樹脂混合物攪拌了15分鐘。藉由過濾而獲得聚醯亞胺前驅物樹脂，並在4升水中再次攪拌30分鐘並再次進行了過濾。其次，在減壓狀態下，將所得到之聚醯亞胺前驅物樹脂在45℃下乾燥了1天。該聚醯亞胺前驅物PI-7的分子量為Mw=28,500，Mn=12,900。
推測為PI-7的結構係由下述式（PI-7）表示之結構。
[化學式63]
＜聚醯亞胺前驅物（PI-8）的合成＞
在安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，一邊去除水分，一邊使氧代二鄰苯二甲酸二酐14.8g（47.8毫莫耳）懸浮於二甘二甲醚74g中。連續添加二乙二醇單乙醚10.1g（75毫莫耳）、縮水甘油（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）1.85g（25毫莫耳）、吡啶16.8g（132毫莫耳），並在60℃的溫度下攪拌了5小時。其次，將混合物冷卻至-20℃之後，滴加了90分鐘亞硫醯氯11.9g（100毫莫耳）。得到吡啶鹽酸鹽的白色沉澱物。其次，將混合物加熱至室溫，在攪拌2小時之後，添加N-甲基吡咯啶酮（NMP）30mL，將使二胺（AA-1）11.9g（45毫莫耳）溶解於NMP50mL中者藉由滴加1小時而添加。添加上述二胺之期間，黏度增加。其次，添加甲醇6.0g（188毫莫耳）和2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）0.05g，並將混合物攪拌了2小時。其次，使聚醯亞胺前驅物樹脂在5升水中沉澱，並以500rpm的速度將水-聚醯亞胺前驅物樹脂混合物攪拌了15分鐘。藉由過濾而獲得聚醯亞胺前驅物樹脂，並在4升水中再次攪拌30分鐘並再次進行了過濾。其次，在減壓狀態下，將所得到之聚醯亞胺前驅物樹脂在45℃下乾燥了1天。該聚醯亞胺前驅物PI-8的分子量為Mw=20,800，Mn=9,500。
推測為PI-8的結構係由下述式（PI-8）表示之結構。式（PI-8）中，*表示與鍵結R1之氧原子的鍵結部位。
[化學式64]
＜聚醯亞胺前驅物（PI-9）的合成＞
在安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，一邊去除水分，一邊使氧代二鄰苯二甲酸二酐14.8g（47.8毫莫耳）懸浮於二甘二甲醚74g中。連續添加三氟-1-丙醇 11.4g（100毫莫耳）、吡啶16.8g（132毫莫耳），並在60℃的溫度下攪拌了5小時。其次，將混合物冷卻至-20℃之後，滴加了90分鐘亞硫醯氯11.9g（100毫莫耳）。得到吡啶鹽酸鹽的白色沉澱物。其次，將混合物加熱至室溫，在攪拌2小時之後，添加N-甲基吡咯啶酮（NMP）30mL，將使二胺（AA-7）14.5g（45毫莫耳）溶解於NMP50mL中者藉由滴加1小時而添加。添加上述二胺之期間，黏度增加。其次，添加甲醇6.0g（188毫莫耳）和2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）0.05g，並將混合物攪拌了2小時。其次，使聚醯亞胺前驅物樹脂在5升水中沉澱，並以500rpm的速度將水-聚醯亞胺前驅物樹脂混合物攪拌了15分鐘。藉由過濾而獲得聚醯亞胺前驅物樹脂，並在4升水中再次攪拌30分鐘並再次進行了過濾。其次，在減壓狀態下，將所得到之聚醯亞胺前驅物樹脂在45℃下乾燥了1天。該聚醯亞胺前驅物PI-9的分子量為Mw=25,400，Mn=11,500。
推測為PI-9的結構係由下述式（PI-9）表示之結構。
[化學式65]
＜聚醯亞胺前驅物（PI-10）的合成＞
在安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，一邊去除水分，一邊使氧代二鄰苯二甲酸二酐14.8g（47.8毫莫耳）懸浮於二甘二甲醚74g中。連續添加二乙二醇單乙醚13.4g（100毫莫耳）、吡啶16.8g（132毫莫耳），並在60℃的溫度下攪拌了5小時。其次，將混合物冷卻至-20℃之後，滴加了90分鐘亞硫醯氯11.9g（100毫莫耳）。得到吡啶鹽酸鹽的白色沉澱物。其次，將混合物加熱至室溫，在攪拌2小時之後，添加N-甲基吡咯啶酮（NMP）30mL，將使二胺（AA-1）7.14g（27毫莫耳）、二胺（AA-6）3.75g（18毫莫耳）溶解於NMP50mL中者藉由滴加1小時而添加。添加上述二胺之期間，黏度增加。其次，添加甲醇6.0g（188毫莫耳）和2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）0.05g，並將混合物攪拌了2小時。其次，使聚醯亞胺前驅物樹脂在5升水中沉澱，並以500rpm的速度將水-聚醯亞胺前驅物樹脂混合物攪拌了15分鐘。藉由過濾而獲得聚醯亞胺前驅物樹脂，並在4升水中再次攪拌30分鐘並再次進行了過濾。其次，在減壓狀態下，將所得到之聚醯亞胺前驅物樹脂在45℃下乾燥了1天。該聚醯亞胺前驅物PI-10的分子量為Mw=24,500，Mn=10,600。
推測為PI-10的結構係由下述式（PI-10）表示之結構。
[化學式66]
＜聚醯亞胺前驅物（PI-11）的合成＞
在安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，一邊去除水分，一邊使氧代二鄰苯二甲酸二酐14.8g（47.8毫莫耳）懸浮於二甘二甲醚80g中。連接添加三乙二醇單異丙醚19.2g（100毫莫耳）、吡啶16.8g（132毫莫耳），並在60℃的溫度下攪拌了5小時。其次，將混合物冷卻至-20℃之後，滴加了90分鐘亞硫醯氯11.9g（100毫莫耳）。得到吡啶鹽酸鹽的白色沉澱物。其次，將混合物加熱至室溫，在攪拌2小時之後，添加N-甲基吡咯啶酮（NMP）30mL，將使二胺（AA-3）8.15g（46毫莫耳）溶解於NMP50mL中者藉由滴加1小時而添加。添加上述二胺之期間，黏度增加。其次，添加甲醇6.0g（188毫莫耳）和2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）0.05g，並將混合物攪拌了2小時。其次，使聚醯亞胺前驅物樹脂在5升水中沉澱，並以500rpm的速度將水-聚醯亞胺前驅物樹脂混合物攪拌了15分鐘。藉由過濾而獲得聚醯亞胺前驅物樹脂，並在4升水中再次攪拌30分鐘並再次進行了過濾。其次，在減壓狀態下，將所得到之聚醯亞胺前驅物樹脂在45℃下乾燥了1天。該聚醯亞胺前驅物PI-11的分子量為Mw=22,100，Mn=9,800。
推測為PI-11的結構係由下述式（PI-11）表示之結構。
[化學式67]
＜聚醯亞胺前驅物（PI-12）的合成＞
在安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，一邊去除水分，一邊使氧代二鄰苯二甲酸二酐14.8g（47.8毫莫耳）懸浮於二甘二甲醚90g中。連續添加三氟-1-丙醇11.4g（100毫莫耳）、吡啶 16.8g（132毫莫耳），並在60℃的溫度下攪拌了5小時。其次，將混合物冷卻至-20℃之後，滴加了90分鐘亞硫醯氯11.9g（100毫莫耳）。得到吡啶鹽酸鹽的白色沉澱物。其次，將混合物加熱至室溫，在攪拌2小時之後，添加N-甲基吡咯啶酮（NMP）20mL，將使二胺（AA-8）23.48g（44毫莫耳）溶解於NMP100mL中者藉由滴加1小時而添加。添加上述二胺之期間，黏度增加。其次，添加甲醇6.0g（188毫莫耳）和2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）0.05g，並將混合物攪拌了2小時。其次，使聚醯亞胺前驅物樹脂在5升水中沉澱，並以500rpm的速度將水-聚醯亞胺前驅物樹脂混合物攪拌了15分鐘。藉由過濾而獲得聚醯亞胺前驅物樹脂，並在4升水中再次攪拌30分鐘並再次進行了過濾。其次，在減壓狀態下，將所得到之聚醯亞胺前驅物樹脂在45℃下乾燥了1天。該聚醯亞胺前驅物PI-12的分子量為Mw=26,600，Mn=12,400。
推測為PI-12的結構係由下述式（PI-12）表示之結構。
[化學式68]
將聚醯亞胺前驅物樹脂PI-1～PI-12中之、包含乙烯性不飽和基之取代基亦即上述G1
或上述G2
的莫耳量的比例、可包含雜原子之碳數1～30的有機基亦即上述G1
或上述G2
的莫耳量的比例、及具有聚伸烷氧基之有機基亦即上述G1
或上述G2
的莫耳量的比例分別記載於下述表中。
在下述表中，項目1欄的記載表示相對於包含於樹脂中之所有由上述式（1-1）表示之重複單元中的上述G1
及上述G2
的總莫耳量之、包含乙烯性不飽和基之取代基亦即上述G1
或上述G2
的莫耳量的比例。
在下述表中，項目2欄的記載表示相對於包含於樹脂中之所有由上述式（1-1）表示之重複單元中的上述G1
及上述G2
的總莫耳量之、可包含雜原子之碳數1～30的有機基亦即上述G1
或上述G2
的莫耳量的比例。
在下述表中，項目3欄的記載表示相對於包含於樹脂中之所有由上述式（1-1）表示之重複單元中的上述G1
及上述G2
的總莫耳量之、具有聚伸烷氧基之有機基亦即上述G1
或上述G2
的莫耳量的比例。
又，在下述表中，項目1～項目3中所記載的數值係將由%表示之數值的小數第一位四捨五入之值。
[表1]
| 樹脂種類 | 項目1 | 項目2 | 項目3 |
| PI-1 | 0% | 100% | 100% |
| PI-2 | 0% | 100% | 100% |
| PI-3 | 25% | 75% | 75% |
| PI-4 | 0% | 100% | 0% |
| PI-5 | 25% | 75% | 75% |
| PI-6 | 0% | 100% | 100% |
| PI-7 | 0% | 100% | 100% |
| PI-8 | 0% | 75% | 75% |
| PI-9 | 0% | 100% | 0% |
| PI-10 | 0% | 100% | 100% |
| pI-11 | 0% | 100% | 100% |
| PI-12 | 0% | 100% | 0% |
＜比較例用聚醯亞胺前驅物（A-1）的合成＞
將4,4’-氧代二鄰苯二甲酸二酐（ODPA）155.1g添加到可分離式燒瓶中，並添加了甲基丙烯酸2-羥基乙酯（HEMA）134.0g及γ-丁內酯400ml。一邊在室溫下攪拌，一邊添加吡啶79.1g，藉此得到反應混合物。基於反應之發熱結束之後，靜置冷卻至室溫，進一步靜置16小時。
其次，在冰冷條件下，一邊攪拌將二環己碳二亞胺（DCC）206.3g溶解於γ-丁內酯180ml中之溶液，一邊在反應混合物中添加40分鐘。其次，一邊攪拌使4,4’-二胺基二苯醚93.0g懸浮於γ-丁內酯350ml中之懸浮液，一邊添加60分鐘。進一步在室溫下攪拌2小時之後，添加30ml乙醇，並攪拌了1小時。之後，添加了400ml的γ-丁內酯。藉由過濾去除反應混合物中產生之沉澱物而得到反應液。
將所得到之反應液添加到3升乙醇中，而產生了由粗聚合物構成之沉澱物。過濾回收所產生之粗聚合物，並溶解於1.5升四氫呋喃中，從而得到粗聚合物溶液。將所得到之粗聚合物溶液滴加於28升水中使聚合物沉澱，過濾回收所得到之沉澱物之後進行真空乾燥，藉此得到粉末狀聚合物（比較例用聚醯亞胺前驅物（A-1））。測定該聚合物A-1的重量平均分子量（Mw）之結果，為20,000。
比較例用聚醯亞胺前驅物（A-1）係不具有由式（1-1）表示之重複單元之樹脂。
＜比較例用聚醯亞胺前驅物（A-2）的合成＞
在具備安裝有冷凝器及內部溫度計之平底接頭之乾燥反應器中，一邊去除水分，一邊使二苯基-3,3’,4,4’-四羧酸二酐19.0g（64.5毫莫耳）懸浮於二甘二甲醚140mL中。連續添加甲基丙烯酸2-羥基乙酯16.8g（129毫莫耳）、氫醌0.05g及吡啶10.7g（135毫莫耳），並在60℃的溫度下攪拌了18小時。其次，將混合物冷卻至-20℃之後，滴加了90分鐘亞硫醯氯16.1g（135.5毫莫耳）。得到吡啶鹽酸鹽的白色沉澱物。其次，將混合物加溫至室溫，攪拌2小時後，添加吡啶9.7g（123毫莫耳）及N-甲基吡咯啶酮（NMP）25mL，藉此得到透明溶液。其次，在所得到之透明溶液中，將4,4’-二胺基二苯醚11.8g（58.7毫莫耳）溶解於NMP 100mL中者藉由滴加1小時而添加。在添加4,4’-二胺基二苯醚之期間，黏度增加。其次，添加甲烷6.0g（188毫莫耳）和3,5-二-第三丁基-4-羥甲苯0.05g，並將混合物攪拌了2小時。其次，使聚醯亞胺前驅物樹脂在4升水中沉澱，並以500rpm的速度將水-聚醯亞胺前驅物樹脂混合物攪拌了15分鐘。藉由過濾而獲得聚醯亞胺前驅物樹脂，並在4升水中再次攪拌30分鐘並再次進行了過濾。其次，在減壓狀態下，將所得到之聚醯亞胺前驅物樹脂在45℃下乾燥3天而得到比較例用聚醯亞胺前驅物（A-2）。比較例用聚醯亞胺前驅物（A-2）的分子量為Mw=22,500，Mn=9,800。
比較例用聚醯亞胺前驅物（A-2）細部具有由式（1-1）表示之重複單元之樹脂。
＜比較例用聚醯亞胺前驅物（A-3）的合成＞
在安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，一邊去除水分，一邊使、均苯四甲酸酐10.4g（47.8毫莫耳）懸浮於二甘二甲醚74g中。連續添加甲基丙烯酸2-羥基乙酯（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）13.0g（100毫莫耳）、吡啶16.8g（132毫莫耳），並在60℃的溫度下攪拌了5小時。其次，將混合物冷卻至-20℃之後，滴加了90分鐘亞硫醯氯11.9g（100毫莫耳）。得到吡啶鹽酸鹽的白色沉澱物。其次，將混合物加熱至室溫，在攪拌2小時之後，添加N-甲基吡咯啶酮（NMP）30mL，將使二胺（AA-1）1.19g（4.5毫莫耳）、4,4’-二胺基二乙二醇單苯基醚（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）8.11g（40.5毫莫耳）溶解於NMP50mL中者藉由滴加1小時而添加。添加上述二胺之期間，黏度增加。其次，添加甲醇6.0g（188毫莫耳）和2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）0.05g，並將混合物攪拌了2小時。其次，使聚醯亞胺前驅物樹脂在5升水中沉澱，並以500rpm的速度將水-聚醯亞胺前驅物樹脂混合物攪拌了15分鐘。藉由過濾而獲得聚醯亞胺前驅物樹脂，並在4升水中再次攪拌30分鐘並再次進行了過濾。其次，在減壓狀態下，將所得到之聚醯亞胺前驅物樹脂在45℃下乾燥1天，從而得到比較例用聚醯亞胺前驅物（A-3）。該比較例用聚醯亞胺前驅物（A-3）的分子量為Mw=22,200，Mn=10,300。
推測為比較例用聚醯亞胺前驅物（A-3）的結構為由下述式（A-3）表示之結構。式（A-3）中，括號的下標表示各重複單元的含量比（莫耳比）。
比較例用聚醯亞胺前驅物（A-3）係由式（1-1）表示之重複單元的含量為10莫耳%之樹脂。
[化學式69]
＜比較例用聚醯亞胺前驅物（A-4）的合成＞
在安裝有冷凝器及攪拌機之燒瓶中，一邊去除水分，一邊使1,2,3,4-環丁烷四羧酸二酐9.37g（47.8毫莫耳）懸浮於二甘二甲醚74g中。連續添加甲基丙烯酸2-羥基乙酯（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）13.0g（100毫莫耳）、吡啶16.8g（132毫莫耳），並在60℃的溫度下攪拌了5小時。其次，將混合物冷卻至-20℃之後，滴加了90分鐘亞硫醯氯11.9g（100毫莫耳）。得到吡啶鹽酸鹽的白色沉澱物。其次，將混合物加熱至室溫，在攪拌2小時之後，添加N-甲基吡咯啶酮（NMP）30mL，將使二胺（AA-1）11.9g（45毫莫耳）溶解於NMP50mL中者藉由滴加1小時而添加。添加上述二胺之期間，黏度增加。其次，添加甲醇6.0g（188毫莫耳）和2,2,6,6-四甲基哌啶1-氧基自由基（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）0.05g，並將混合物攪拌了2小時。其次，使聚醯亞胺前驅物樹脂在3升水中沉澱，並以500rpm的速度將水-聚醯亞胺前驅物樹脂混合物攪拌了15分鐘。藉由過濾而獲得聚醯亞胺前驅物樹脂，並在3升水中再次攪拌30分鐘並再次進行了過濾。其次，在減壓狀態下，將所得到之聚醯亞胺前驅物樹脂在45℃下乾燥了1天，從而得到比較例用聚醯亞胺前驅物（A-4）。該比較例用聚醯亞胺前驅物（A-4）的分子量為Mw=20,600，Mn=9,700。
比較例用聚醯亞胺前驅物（A-4）係不含有由式（1-1）表示之重複單元之樹脂。
推測為比較例用聚醯亞胺前驅物（A-4）的結構係由下述式（A-4）表示之結構。
[化學式70]
＜實施例及比較例＞
各實施例中，分別混合下述表2中所記載的成分，而得到各硬化性樹脂組成物。又，各比較例中，分別混合下述表2中所記載的成分，而得到各比較用組成物。使所得到之硬化性樹脂組成物及比較用組成物通過細孔寬度為0.8μm的聚四氟乙烯製過濾器來進行了加壓過濾。
表2中，“質量份”欄中的數值表示各成分的含量（質量份）。
表2中，例如“種類”欄中的“PI-1/PI-2”、“質量份”欄中的“16/16”等記載表示分別使用了16質量份的PI-1，使用了16質量份的PI-2。
又，表2中，“-”的記載表示不含有對應成分。
[表2]
| 特定樹脂或比較用樹脂 | 溶劑 | 光聚合起始劑 | 聚合性化合物 | 聚合抑制劑 | 金屬接著性改良劑 | 遷移抑制劑 | 銨鹽或熱鹼產生劑 | 添加劑 | 硬化條件 | 膜強度 | 耐藥品性 | 閉環率 | ||||||||||
| 種類 | 質量份 | 種類 | 質量份 | 種類 | 質量份 | 種類 | 質量份 | 種類 | 質量份 | 種類 | 質量份 | 種類 | 質量份 | 種類 | 質量份 | 種類 | 質量份 | 溫度 | ||||
| 實施例1 | PI-1 | 32 | DMS0 /GBL | 60 | OXE-01 | 1.2 | ADPH | 6 | F-2 | 0.08 | G-2 | 0.7 | H-1 | 0.12 | I-1 | 0.6 | - | - | 180°C | A | A | A |
| 實施例2 | PI-2 | 32 | DMS0 /GBL | 60 | OXE-01 | 1.2 | SR-209 | 6 | F-3 | 0.08 | G-3 | 0.7 | H-1 | 0.12 | I-1 | 0.6 | - | - | 180°C | A | A | A |
| 實施例3 | PI-3 | 32 | DMS0 /GBL | 60 | OXE-01 | 1.2 | SR-209 | 6 | F-1 | 0.08 | G-1 | 0.7 | H-1 | 12 | I-1 | 0.6 | - | - | 180°C | B | A | B |
| 實施例4 | PI-4 | 32 | DMS0 /GBL | 60 | OXE-01 | 1.2 | SR-231 | 6 | F-2 | 0.08 | G-2 | 0.7 | H-1 | 0.12 | I-1 | 0.6 | - | - | 180°C | A | B | A |
| 實施例5 | PI-5 | 32 | DMS0 /GBL | 60 | OXE-02 | 1.2 | ADPH | 6 | F-2 | 0.08 | G-2 | 0.7 | H-1 | 0.12 | I-1 | 0.6 | - | - | 180°C | B | A | B |
| 實施例6 | PI-1 | 32 | NMP | 60 | OXE-02 | 1.2 | ADPH | 6 | F-2 | 0.08 | G-2 | 0.7 | H-1 | 0.12 | I-1 | 0.6 | - | - | 180°C | A | B | B |
| 實施例7 | PI-2 | 32 | NMP | 60 | OXE-01 | 1.2 | SR-239 | 6 | F-3 | 0.08 | G-3 | 0.7 | H-3 | 0.12 | I-1 | 0.6 | - | - | 180°C | A | B | A |
| 實施例8 | PI-1 /PI-2 | 16 | NMP | 60 | OXE-01 | 1.2 | ADPH | 6 | F-1 | 0.08 | G-1 | 0.7 | H-2 | 0.12 | I-1 | 0.6 | - | - | 180°C | A | A | A |
| /16 | ||||||||||||||||||||||
| 實施例9 | PI-6 | 32 | DMS0 /GBL | 60 | OXE-02 | 1.2 | ADPH | 6 | F-2 | 0.08 | G-2 | 0.7 | H-1 | 0.12 | I-1 | 0.6 | - | - | 180°C | A | B | A |
| 實施例10 | PI-7 | 32 | DMS0 /GBL | 60 | OXE-02 | 1.2 | ADPH | 6 | F-2 | 0.08 | G-1 | 0.7 | H-1 | 0.12 | I-1 | 0.6 | - | - | 180°C | B | B | B |
| 實施例11| | PI-8 | 32 | DMS0 /GBL | 60 | OXE-02 | 1.2 | ADPH | 6 | F-2 | 0.08 | G-2 | 0.7 | H-1 | 0.12 | I-1 | 0.6 | - | - | 180°C | B | A | B |
| 實施例12 | PI-9 | 32 | DMS0 /GBL | 60 | OXE-02 | 1.2 | ADPH | 6 | F-2 | 0.08 | G-1 | 0.7 | H-1 | 0.12 | I-1 | 0.6 | - | - | 180°C | B | A | B |
| 實施例13 | PI-10 | 32 | DMS0 /GBL | 60 | OXE-02 | 1.2 | ADPH | 6 | F-2 | 0.08 | G-2 | 0.7 | H-1 | 0.12 | I-1 | 0.6 | - | - | 180°C | A | B | A |
| 實施例14 | PI-11 | 32 | NMP | 60 | OXE-01 | 1.2 | SR-239 | 6 | F-3 | 0.08 | G-3 | 0.7 | H-3 | 0.12 | I-1 | 0.6 | - | - | 180°C | A | B | A |
| 實施例15 | PI-12 | 32 | NMP | 60 | OXE-01 | 1.2 | SR-239 | 6 | F-3 | 0.08 | G-3 | 0.7 | H-3 | 0.12 | I-1 | 0.6 | - | - | 180°C | B | B | B |
| 實施例16 | PI-1 | 35 | NMP /乳酸乙酯 | 60 | OXE-01 | 0.7 | SR-209 | 2.8 | F-4 | 0.02 | G-2 /G-4 | 0.2 /0.2 | H-2 | 0.12 | I-1 | 0.5 | J-1 | 0.1 | 180°C | A | A | A |
| 比較例1 | A-1 | 35 | NMP /乳酸乙酯 | 60 | OXE-01 | 0.7 | SR-209 | 2.8 | F-4 | 0.02 | G-2 /G-4 | 0.2 /0.2 | H-2 | 0.12 | I-1 | 0.5 | J-1 | 0.1 | 180°C | D | C | D |
| 比較例2 | A-2 | 35 | NMP /乳酸乙酯 | 60 | OXE-01 | 0.7 | SR-209 | 2.8 | F-4 | 0.02 | G-2 /G-4 | 0.2 /0.2 | - | - | I-1 | 0.5 | J-1 | 0.1 | 180°C | C | D | C |
| 比較例3 | A-3 | 35 | NMP /乳酸乙酯 | 60 | OXE-01 | 0.7 | SR-209 | 2.8 | F-4 | 0.02 | G-2 /G-4 | 0.2 /0.2 | - | - | I-1 | 0.5 | J-1 | 0.1 | 180°C | C | C | C |
| 比較例4 | A-4 | 35 | NMP /乳酸乙酯 | 60 | OXE-01 | 0.7 | SR-209 | 2.8 | F-4 | 0.02 | G-2 /G-4 | 0.2 /0.2 | - | - | I-1 | 0.5 | J-1 | 0.1 | 180°C | C | C | C |
表2中所記載之各成分，具體如下述。
［特定樹脂或比較用樹脂］
・PI-1～PI-10：上述中合成之聚醯亞胺前驅物樹脂（PI-1）～（PI-10）
・A-1～A-3：上述中合成之比較用聚醯亞胺前驅物（A-1）～（A-3）
［溶劑］
･DMSO：二甲基亞碸
･GBL：γ-丁內酯
･乳酸乙酯
･NMP：N-甲基吡咯啶酮
表2中，DMSO/GBL的記載表示將DMSO與GBL以DMSO:GBL=20:80（質量比）的比例進行混合使用。
表2中，NMP/乳酸乙酯的記載表示將NMP與乳酸乙酯以NMP:乳酸乙酯=80:20（質量比）的比例進行混合使用。
［光聚合起始劑（光敏劑）］
･OXE-01：IRGACURE OXE 01（BASF SE製）
･OXE-02：IRGACURE OXE 02（BASF SE製）
［聚合性化合物］
･SR-209：SR-209（Sartomer Company, Inc製）
･SR-231：SR-231（Sartomer Company, Inc製）
･SR-239：SR-239（Sartomer Company, Inc製）
･ADPH：二新戊四醇六丙烯酸酯（SHIN-NAKAMURA CHEMICAL CO, LTD.製）
［聚合抑制劑］
･F-1：1,4-苯醌
･F-2：4-甲氧基苯酚
･F-3：1,4-二羥苯
･F-4：2-亞硝基-1-萘酚（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）
［金屬接著性改良劑］
･G-1～G-4：下述結構的化合物。以下結構式中，Et表示乙基。
[化學式71]
（遷移抑制劑）
･H-1：1H-四唑
･H-2：1,2,4-三唑
･H-3：5-苯基四唑
〔鎓鹽或熱鹽基產生劑〕
･I-1：下述結構的化合物
[化學式72]
［添加劑］
･J-1：N-苯基二乙醇胺（Tokyo Chemical Industry Co.,Ltd.製）
＜評價＞
［膜強度（斷裂伸長率）的評價］
藉由旋塗法，將各實施例及比較例中製備之硬化性樹脂組成物或比較用組成物分別適用於矽晶圓上，藉此形成了樹脂層。
將形成有所得到之樹脂層之矽晶圓在加熱板上以100℃乾燥5分鐘，在矽晶圓上得到約15μm的均勻厚度的硬化性樹脂組成物層。使用步進機（Nikon NSR 2005 i9C）以500mJ/cm2
的曝光能量對所得到之硬化性樹脂組成物層進行了整面曝光。其次，在上述曝光之後，在氮環境下以10℃/分鐘的升溫速度進行升溫，在達到表2的“硬化條件”欄中記載的溫度之後，加熱了3小時。將硬化後的硬化性樹脂組成物層（硬化膜）浸漬於4.9質量%氫氟酸水溶液中，並從矽晶圓剝離了硬化膜。使用衝孔機對所剝離之硬化膜進行沖壓，從而製作出試樣寬度為3mm、試樣長度為30mm的試驗片。關於所得到之試驗片的長邊方向的伸長率，使用拉伸試驗機（Tensilon）在十字頭速度300mm/分鐘、25℃、65%RH（相對濕度）的環境下遵照JIS-K6251而測定。分別實施5次測定，將5次測定中之試驗片斷裂時的伸長率（斷裂伸長率）的算術平均值用作指標值。
按照下述評價基準進行評價，評價結果記載於表2中。可以說指標值越大，硬化膜的膜強度越優異。
-評價基準-
A：上述指標值為60%以上。
B：上述指標值為55%以上且小於60%。
C：上述指標值為50%以上且小於55%。
D：上述指標值小於50%。
〔耐藥品性的評價〕
將各實施例及比較例中所製備之各硬化性樹脂組成物或比較用組成物，分別藉由旋塗法適用於矽晶圓上，從而形成了硬化性樹脂組成物層。將適用所得到之硬化性樹脂組成物層之矽晶圓在加熱板上在100℃下乾燥5分鐘，在矽晶圓上形成了15μm的均勻厚度的硬化性樹脂組成物層。使用步進機（Nikon NSR 2005 i9C）以500mJ/cm2
的曝光能量對矽晶圓上的硬化性樹脂組成物層進行整面曝光，將所曝光之硬化性樹脂組成物層（樹脂層）在氮環境下以10℃/分鐘的升溫速度進行升溫，並在表2的“硬化條件”欄中記載的溫度下加熱180分鐘，從而得到硬化性樹脂組成物層的硬化層（樹脂層）。
將所得到之樹脂層在下述條件下浸漬於下述藥液中，並算出溶解速度。
藥液：二甲基亞碸（DMSO）和25質量%氫氧化四甲基銨（TMAH）水溶液的90：10（質量比）的混合物
評價條件：將樹脂層在75℃下在藥液中浸漬15分鐘，比較浸漬前後的膜厚，並算出溶解速度（nm/分鐘）。
按照下述評價基準進行評價，評價結果記載於表2中。可以說溶解速度越小，耐藥品性越優異。
-評價基準-
A 溶解速度小於200nm/分鐘。
B 溶解速度為200nm/分鐘以上且小於300nm/分鐘。
C 溶解速度為300nm/分鐘以上且小於400nm/分鐘。
D 溶解速度為400nm/分鐘以上。
〔閉環率〕
藉由旋塗法，將各實施例及比較例中製備之各硬化性樹脂組成物或比較用組成物分別適用於矽晶圓上。將上述適用後的矽晶圓在加熱板上以100℃乾燥5分鐘，在矽晶圓上形成了10μm的均勻厚度的硬化性樹脂組成物層。使用步進機（Nikon NSR 2005 i9C）對矽晶圓上的硬化性樹脂組成物層進行了整面曝光。用i射線進行曝光，在波長365nm下以400mJ/cm2
的曝光能量進行了曝光。在曝光之後，用環戊酮負型顯影60秒鐘而得到樹脂層。在氮環境下，以表2的“硬化條件”欄中記載的溫度加熱該樹脂層3小時，在設為硬化膜A之後，從矽晶圓刮下上述硬化膜A，並進行了紅外光譜測定（IR測定）。
在又，使用在各實施例及比較例中製備之各硬化性樹脂組成物或比較用組成物，並將上述“以表2的“硬化條件”欄中記載的溫度加熱3小時”變更為“以350℃加熱3小時”，除此以外，以與硬化膜A相同的方法製作出硬化膜B。關於上述硬化膜B，亦從矽晶圓刮下，並進行了IR測定。
由相當於硬化膜A的IR測定中之1778cm-1
之峰面積（峰面積A）及相當於硬化膜B的IR測定中之1778cm-1
之峰面積（峰面積B）值，藉由下述式算出閉環率，並按照下述評價基準進行了評價。
閉環率（%）=峰面積A/峰面積B×100
-評價基準-
A：閉環率為90%以上。
B：閉環率為75%以上且小於90%。
C：閉環率為50%以上且小於75%。
D：閉環率小於50%。
從以上結果可知，本發明之包含特定樹脂之硬化性樹脂組成物的耐藥品性優異。
比較例1～4之比較用組成物不含有特定樹脂。可知該比較例1～4之比較用組成物的耐藥品性差。
＜實施例101＞
將實施例1中所記載之硬化性樹脂組成物旋轉塗佈於表面形成有銅薄層之樹脂基材中之銅薄層的表面，使膜厚達到20μm。將塗佈於樹脂基材之硬化性樹脂組成物在100℃下乾燥2分鐘之後，使用步進機（Nikon Corporation製、NSR1505 i6）進行了曝光。隔著正方形圖案（長寬各100μm的正方形圖案，重複數10）的遮罩，在波長365nm下，以400mJ/cm2
的曝光量進行曝光，而製作出殘留有正方形之圖案。曝光之後，用環戊酮顯影30秒，用PGMEA沖洗20秒而得到圖案。
其次，使其在氮氣環境下以10℃/分鐘的升溫速度升溫，達到表2的實施例1的“硬化條件”欄中所記載的溫度之後，在該溫度下加熱3小時，而形成了再配線層用層間絕緣膜。該再配線層用層間絕緣膜的絕緣性優異。又，使用該等再配線層用層間絕緣膜製造出半導體器件，結果確認到正常動作。
無。
無。
無。
Claims (16)
- 一種硬化性樹脂組成物，其係包含： 包含由式（1-1）表示之重複單元之樹脂及光敏劑； 前述樹脂相對於前述樹脂的所有重複單元包含50莫耳%以上的由下述式（1-1）表示之重複單元，式（1-1）中，X1 表示包含芳香族烴基之4價基團，X1 中之與式（1-1）中的4個羰基的鍵結部位均為芳香族烴基，Y1 表示包含芳香族烴基之n+2價基團，A1 表示包含聚合性基之基團，G1 及G2 分別獨立地表示氫原子或取代基，n表示1以上的整數。
- 如請求項1所述之硬化性樹脂組成物，其中 相對於前述樹脂中所包含之所有由前述式（1-1）表示之重複單元中的前述G1 及前述G2 的總莫耳量，包含乙烯性不飽和基之取代基亦即前述G1 或前述G2 的莫耳量的比例為0～30%。
- 如請求項1或請求項2所述之硬化性樹脂組成物，其中 相對於前述樹脂中所包含之所有由前述式（1-1）表示之重複單元中的前述G1 及前述G2 的總莫耳量，可包含雜原子之碳數1～30的有機基亦即前述G1 或前述G2 的莫耳量的比例為20～100%。
- 如請求項1或請求項2所述之硬化性樹脂組成物，其中 相對於前述樹脂中所包含之所有由前述式（1-1）表示之重複單元中的前述G1 及前述G2 的總莫耳量，具有聚伸烷氧基之有機基亦即前述G1 或前述G2 的莫耳量的比例為20～100%。
- 如請求項1或請求項2所述之硬化性樹脂組成物，其中 前述X1 包含選自包括由下述式（A-1）～式（A-5）表示之結構之群組中之至少一種結構，並且前述Y1 包含選自包括由下述式（A2-1）～式（A2-5）表示之群組中之至少一種結構，式（A-1）～（A-5）中，RA11 ～RA14 、RA21 ～RA24 、RA31 ～RA38 、RA41 ～RA48 及RA51 ～RA58 分別獨立地表示氫原子、烷基、環狀烷基、烷氧基、羥基、氰基、鹵化烷基或鹵素原子，LA31 及LA41 分別獨立地表示單鍵、羰基、磺醯基、2價飽和烴基、2價不飽和烴基、雜原子、雜環基或鹵化伸烷基，RA11 ～RA14 中的兩個、RA21 ～RA24 中的兩個、RA31 ～RA38 中的兩個、RA41 ～RA48 中的兩個及RA51 ～RA58 中的兩個可以係與前述式（1-1）中的羰基的鍵結部位，*分別獨立地表示與其他結構的鍵結部位，
式（A2-1）～（A2-5）中，RA211 ～RA214 、RA221 ～RA224 、RA231 ～RA238 、RA241 ～RA248 及RA251 ～RA258 分別獨立地表示氫原子、烷基、環狀烷基、烷氧基、羥基、氰基、鹵化烷基或鹵素原子，LA231 及LA241 分別獨立地表示單鍵、羰基、磺醯基、2價飽和烴基、2價不飽和烴基、雜原子、雜環基或鹵化伸烷基，RA211 ～RA214 中的至少一個、RA221 ～RA224 中的至少一個、RA231 ～RA238 中的至少一個、RA241 ～RA248 中的至少一個及RA251 ～RA258 中的至少一個可以係與前述式（1-1）中的A1 的鍵結部位，*分別獨立地表示與其他結構的鍵結部位。
- 如請求項1或請求項2所述之硬化性樹脂組成物，其中 前述A1 包含含有乙烯性不飽和鍵之基團、環狀醚基、羥甲基或烷氧基甲基作為聚合性基。
- 如請求項1或請求項2所述之硬化性樹脂組成物，其中 前述光敏劑係光聚合起始劑。
- 如請求項1或請求項2所述之硬化性樹脂組成物，其係用於形成再配線層用層間絕緣膜。
- 一種硬化膜，其係藉由使請求項1至請求項8之任一項所述之硬化性樹脂組成物硬化而成。
- 一種積層體，其係具有兩層以上請求項9所述之硬化膜，在任意硬化膜彼此之間具有金屬層。
- 一種硬化膜的製造方法，其係包括將請求項1至8之任一項所述之硬化性樹脂組成物適用於基材而形成膜之膜形成製程。
- 如請求項11所述之硬化膜的製造方法，其係包括在50～450℃下加熱前述膜之製程。
- 一種半導體器件，其係具有請求項9所述之硬化膜或請求項10所述之積層體。
- 一種樹脂，其係相對於前述樹脂的所有重複單元包含50莫耳%以上的由下述式（1-1）表示之重複單元，式（1-1）中，X1 表示包含芳香族烴基之4價基團，X1 中之與式（1-1）中的4個羰基的鍵結部位均為芳香族烴基，Y1 表示包含芳香族烴基之n+2價基團，A1 表示包含聚合性基之基團，G1 及G2 分別獨立地表示氫原子或取代基，n表示1以上的整數。
- 如請求項14所述之樹脂，其中 酸值為0～2.0mmol/g。
- 一種樹脂的製造方法，其係請求項14或15所述之樹脂的製造方法，其係包括： 使具有兩個硝基、至少一個反應性基及芳香族烴基之化合物A和具有可以與前述反應性基形成鍵之基團及聚合性基之化合物B反應，在得到化合物A和化合物B鍵結而成之化合物C之後，將前述化合物C中之硝基進行還原，從而得到具有芳香族烴基之二胺；及 使前述二胺和4個羧基均鍵結於芳香族烴基之結構之4價羧酸化合物或前述4價羧酸化合物的衍生物反應之製程。
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