TW201330353A - 有機系電解質及有機系電解質蓄電池 - Google Patents
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Abstract
本發明之目的在於提供一種有機系電解質,其可提高影響電動汽車之可行駛距離之有機系電解質蓄電池的初始蓄電容量。該有機系電解質之特徵在於:其含有下述式(1)所示之化合物及下述式(2)所示之化合物。□(式(1)中,R1~R5分別獨立地為氫原子、烷基、鹵化烷基、或鹵素,R6為伸烷基或鹵化伸烷基,R7為以R6為旋轉軸而具有對稱結構之基)R1-R2-R3 (2) (式(2)中,R2為乙烯基、環狀碳酸酯基、環狀亞硫酸酯基、鏈狀碳酸酯基、鏈狀亞硫酸酯基、或-SO3-,R1及R3分別獨立地為氫原子、鹵素、烷基、鹵化烷基、乙烯基、苯基、或環己基。又,R2為-SO3-之情形時,R1與R3亦可鍵結而形成環)
Description
本發明係關於一種有機系電解質及使用其之有機系電解質蓄電池。
近年來,出於環境保護、節能之觀點,開發並製品化有混合動力電動汽車(HEV)、插電式混合動力電動汽車(PHEV)、蓄電池驅動式電動汽車(BEV)。作為該等電動汽車之能量源,可反覆充放電之大型蓄電池為必需之技術。其中,有機系電解質蓄電池與包括鎳氫電池之其他蓄電池相比,其為於其動作電壓較高、容易獲得較高之輸出方面有優勢者,作為電動汽車之電源重要性日益增加。因此開發得以推進,例如,提出有就火災等安全性之觀點而言為保護鋰離子電池不過度充電而使用各種添加劑(例如,參照專利文獻1~3)。
另一方面,要求提高影響電動汽車之可行駛距離之初始蓄電容量。即,電動汽車中尤以BEV為僅以蓄電池為能量源之馬達驅動,根據其電池容量之大小決定行駛距離。因此,裝載有更大容量之電池之電動汽車可行駛更長之距離,但每台汽車中蓄入之電能(初始蓄電容量)有限。
[專利文獻1]日本專利特開平9-106835號公報
[專利文獻2]日本專利特開平9-171840號公報
[專利文獻3]日本專利特開平11-162512號公報
本發明之目的在於提高影響電動汽車之可行駛距離之有機系電解質蓄電池的初始蓄電容量。
本發明者等人對上述課題已進行努力研究,結果發現:藉由使有機系電解質中含有特定之化合物而初始蓄電容量提高,以致完成本發明。
本發明係關於一種有機系電解質,其特徵在於:其含有下述式(1)所示之化合物及下述式(2)所示之化合物。
(式(1)中,R1~R5分別獨立地為氫原子、碳數1~4之直鏈或支鏈之烷基、含有鹵素之碳數1~4之直鏈或支鏈之烷基、或鹵素,R6為碳數1~4之直鏈或支鏈之伸烷基、或含有鹵素之碳數1~4之直鏈或支鏈之伸烷基,R7為未經取代或附有取代基(碳數1~4之直鏈或支鏈之烷基、含有鹵素之碳數1~4之直鏈或支鏈之烷基、或鹵素)之苯基,為以R6
為旋轉軸而具有對稱結構之基)
[化2]R1-R2-R3 (2)
(式(2)中,R2為未經取代或附有取代基之乙烯基、或未經取代或附有取代基之環狀碳酸酯基、環狀亞硫酸酯基、鏈狀碳酸酯基、鏈狀亞硫酸酯基、或-SO3-,R1及R3分別獨立地為氫原子、鹵素、碳數1~4之直鏈或支鏈之烷基、含有鹵素之碳數1~4之直鏈或支鏈之烷基、或未經取代或附有取代基之乙烯基、苯基、環己基。又,R2為-SO3-之情形時,R1與R3亦可鍵結而形成環)
又,本發明係關於如上述之有機系電解質,其中,於有機系電解質中調配有式(1)所示之化合物0.04~15重量%。
又,本發明係關於如上述中任一項之有機系電解質,其中,於有機系電解質中調配有式(2)所示之化合物0.005~20重量%。
又,本發明係關於如上述中任一項之有機系電解質,其中,式(1)所示之化合物與式(2)所示之化合物的調配比例以重量比計為1:0.01~10。
又,本發明係關於如上述中任一項之有機系電解質,其中,式(1)所示之化合物為1,1-二苯乙烷。
又,本發明係關於如上述中任一項之有機系電解質,其中,式(2)所示之化合物為1,1-二苯乙烯。
又,本發明係關於如上述中任一項之有機系電解質,其中,式(2)所示之化合物為氟代碳酸伸乙酯(Fluoroethylene carbonate)。
又,本發明係關於如上述中任一項之有機系電解質,其中,式(2)所示之化合物為碳酸伸乙烯酯,於有機系電解質中調配有0.005~7重量%。
又,本發明係關於如上述中任一項之有機系電解質,其中,式(2)所示之化合物為碳酸乙烯基伸乙酯,於有機系電解質中調配有0.005~5重量%。
又,本發明係關於如上述中任一項之有機系電解質,其含有高介電係數溶劑5~45體積%。
又,本發明係關於一種有機系電解質蓄電池,其使用如上述中任一項之有機系電解質。
藉由使用含有式(1)所示之化合物及式(2)所示之化合物的本發明之有機系電解質,可增加蓄電池之初始蓄電容量。因此,藉由將使用本發明之有機系電解質之蓄電池搭載於電動汽車上,可提高一台汽車可搭載之電能量,即可延長可行駛距離。
以下,對本發明進行詳述。
本發明係一種有機系電解質,其特徵在於:其含有下述式
(1)所示之化合物及下述式(2)所示之化合物。
式(1)中,R1~R5分別獨立地為氫原子、碳數1~4之直鏈或支鏈之烷基、含有鹵素之碳數1~4之直鏈或支鏈之烷基、或鹵素,R6為碳數1~4之直鏈或支鏈之伸烷基、或含有鹵素之碳數1~4之直鏈或支鏈之伸烷基,R7為未經取代或附有取代基(碳數1~4之直鏈或支鏈之烷基、含有鹵素之碳數1~4之直鏈或支鏈之烷基、或鹵素)之苯基,為以R6為旋轉軸而具有對稱結構之基。
[化4]R1-R2-R3 (2)
式(2)中,R2為未經取代或附有取代基之乙烯基、或未經取代或附有取代基之環狀碳酸酯基、環狀亞硫酸酯基、鏈狀碳酸酯基、鏈狀亞硫酸酯基、或-SO3-,R1及R3分別獨立地為氫原子、鹵素、碳數1~4之直鏈或支鏈之烷基、含有鹵素之碳數1~4之直鏈或支鏈之烷基、或未經取代或附有取代基之乙烯基、苯基、環己基。又,R2為-SO3-之情形時,R1與R3亦可鍵結而形成環。作為鹵素,可列舉氟、氯、溴,較佳為氟。
式(1)所示之化合物為以R6為旋轉軸而具有對稱結構者。
作為該式(1)所示之化合物,具體而言,可列舉:1,1-二苯乙烷、1,2-二苯乙烷、2,2-二苯丙烷、1,1-二苯丙烷、1,3-二苯丙烷、1,4-二苯丁烷、二苯甲烷、雙(2-甲基苯基)甲烷、雙(3-甲基苯基)甲烷、雙(4-甲基苯基)甲烷、雙(2-乙基苯基)甲烷、雙(3-乙基苯基)甲烷、雙(4-乙基苯基)甲烷、雙(2-異丙基苯基)甲烷、雙(3-異丙基苯基)甲烷、雙(4-異丙基苯基)甲烷、雙(2,5-二甲基苯基)甲烷、雙(3,4-二甲基苯基)甲烷、雙(3,5-二甲基苯基)甲烷、雙(3,4,5-三甲基苯基)甲烷、1,1-雙(2-甲基苯基)乙烷、1,1-雙(3-甲基苯基)乙烷、1,1-雙(4-甲基苯基)乙烷、1,1-雙(2-乙基苯基)乙烷、1,1-雙(3-乙基苯基)乙烷、1,1-雙(4-乙基苯基)乙烷、1,1-雙(2-異丙基苯基)乙烷、1,1-雙(3-異丙基苯基)乙烷、1,1-雙(4-異丙基苯基)乙烷、1,1-雙(2,5-二甲基苯基)乙烷、1,1-雙(3,4-二甲基苯基)乙烷、1,1-雙(3,5-二甲基苯基)乙烷、1,1-雙(3,4,5-三甲基苯基)乙烷、1,2-雙(2-甲基苯基)乙烷、1,2-雙(3-甲基苯基)乙烷、1,2-雙(4-甲基苯基)乙烷、1,2-雙(2-乙基苯基)乙烷、1,2-雙(3-乙基苯基)乙烷、1,2-雙(4-乙基苯基)乙烷、1,2-雙(2-異丙基苯基)乙烷、1,2-雙(3-異丙基苯基)乙烷、1,2-雙(4-異丙基苯基)乙烷、1,2-雙(2,5-二甲基苯基)乙烷、1,2-雙(3,4-二甲基苯基)乙烷、1,2-雙(3,5-二甲基苯基)乙烷、1,2-雙(3,4,5-三甲基苯基)乙烷、2,2-雙(2-甲基苯基)丙烷、2,2-雙(3-甲基苯基)丙烷、2,2-
雙(4-乙基苯基)丙烷、2,2-雙(2-乙基苯基)丙烷、2,2-雙(3-乙基苯基)丙烷、2,2-雙(2-異丙基苯基)丙烷、2,2-雙(3-異丙基苯基)丙烷、2,2-雙(4-異丙基苯基)丙烷、2,2-雙(2,5-二甲基苯基)丙烷、2,2-雙(3,4-二甲基苯基)丙烷、2,2-雙(3,5-二甲基苯基)丙烷、2,2-雙(3,4,5-三甲基苯基)丙烷、1,4-二苯丁烷、2-甲基-1,1-二苯丙烷、2,3-二苯丁烷、雙(3-氟苯基)甲烷、雙(2,5-二氟苯基)甲烷、雙(3,4-二氟苯基)甲烷、雙(3,5-二氟苯基)甲烷、雙(3,4,5-三氟苯基)甲烷、1,1-雙(3-氟苯基)乙烷、1,1-雙(2,5-二氟苯基)乙烷、1,1-雙(3,4-二氟苯基)乙烷、1,1-雙(3,5-二氟苯基)乙烷、1,1-雙(3,4,5-三氟苯基)乙烷、1,2-雙(3-氟苯基)乙烷、1,2-雙(2,5-二氟苯基)乙烷、1,2-雙(3,4-二氟苯基)乙烷、1,2-雙(3,5-二氟苯基)乙烷、1,2-雙(3,4,5-三氟苯基)乙烷、2,2-雙(3-氟苯基)丙烷、2,2-雙(2,5-二氟苯基)丙烷、2,2-雙(3,4-二氟苯基)丙烷、2,2-雙(3,5-二氟苯基)丙烷、2,2-雙(3,4,5-三氟苯基)丙烷、2,2-二苯基-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、1,1,1,3,3,3-六氟-2,2-雙(2-甲基苯基)丙烷、1,1,1,3,3,3-六氟-2,2-雙(3-甲基苯基)丙烷、1,1,1,3,3,3-六氟-2,2-雙(4-甲基苯基)丙烷、2,2-雙(2-乙基苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、2,2-雙(3-乙基苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、2,2-雙(4-乙基苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、1,1,1,3,3,3-六氟-2,2-雙(2-異丙基苯基)丙烷、1,1,1,3,3,3-六氟-2,2-雙(3-異丙基苯基)丙烷、1,1,1,3,3,3-六氟-2,2-雙(4-異丙基苯基)丙烷、2,2-雙(2,5-二甲
基苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、2,2-雙(3,4-二甲基苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、2,2-雙(3,5-二甲基苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、1,1,1,3,3,3-六氟-2,2-雙(3,4,5-三甲基苯基)丙烷、2,2-雙(3-氟苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、2,2-雙(2,5-二氟苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、2,2-雙(3,4-二氟苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、2,2-雙(3,5-二氟苯基)-1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、1,1,1,3,3,3-六氟-2,2-雙(3,4,5-三氟苯基)丙烷等。
作為式(2)所示之化合物,具體而言,可列舉:碳酸伸乙烯酯、碳酸乙烯基伸乙酯、氟代碳酸伸乙酯、二氟碳酸伸乙酯、甲基三氟乙基碳酸酯、二-三氟乙基碳酸酯、乙基三氟乙基碳酸酯等。
又,作為上述式(2)所示之化合物,亦包括下述式(3)~(7)所表示之化合物。
式(3)中,X為碳原子或硫原子,R1為乙烯基、鹵素或含有鹵素之碳數1~4之直鏈或支鏈烷基,R2~R4分別獨立地為氫原子、或碳數1~4之直鏈或支鏈之烷基、含有鹵素之碳數1~4之直鏈或支鏈之烷基、或鹵素。
式(4)中,X為碳原子或硫原子,R1及R2分別獨立地為氫原子、碳數1~4之直鏈或支鏈烷基、含有乙烯基或鹵素之碳數1~4之直鏈或支鏈之烷基、或鹵素。
式(5)中,X為碳原子或硫原子,R1為含有鹵素或乙烯基之碳數1~4之直鏈或支鏈烷基,R2為碳數1~4之直鏈或支鏈烷基或含有鹵素或乙烯基之碳數1~4之烷基。
式(6)中,R1、R2及R3分別獨立地為氫原子、鹵素、碳數1~4之烷基或鹵化烷基或未經取代或附有取代基之苯基或環己基,R4為未經取代或附有取代基之苯基或環己基。
[化9]
式(7)中,R1及R2分別獨立地為氫原子、碳數1~4之烷基或鹵化烷基。又,R1與R2亦可鍵結而形成環。
作為式(3)所示之化合物,具體而言,可列舉:碳酸乙烯基伸乙酯、氟代碳酸伸乙酯、二氟碳酸伸乙酯、三氟甲基伸乙基碳酸酯、三氟乙基伸乙基碳酸酯、亞硫酸乙烯基伸乙酯、氟代亞硫酸伸乙酯、二氟亞硫酸伸乙酯、三氟甲基伸乙基亞硫酸酯、三氟乙基伸乙基亞硫酸酯等。
又,作為式(4)所示之化合物,具體例可列舉:氟代碳酸伸乙烯酯、二氟碳酸伸乙烯酯、三氟甲基伸乙烯基碳酸酯、三氟乙基伸乙烯基碳酸酯、氟代亞硫酸伸乙烯酯、二氟亞硫酸伸乙烯酯、三氟甲基伸乙烯基亞硫酸酯、三氟乙基伸乙烯基亞硫酸酯、或亞硫酸伸乙烯酯等。
又,作為式(5)所示之化合物,具體例可列舉:甲基三氟乙基碳酸酯、二-三氟乙基碳酸酯、乙基三氟乙基碳酸酯、甲基三氟乙基亞硫酸酯、二-三氟乙基亞硫酸酯、乙基三氟乙基亞硫酸酯等。
又,作為式(6)所示之化合物,具體而言,可列舉:1,1-二苯乙烯、順-1,2-二苯乙烯、反-1,2-二苯乙烯、1-苯基-1-(3,4-二甲基苯基)乙烯、1-苯基-1-(2,4-二甲基苯基)乙烯、1-苯基-1-(2,5-二甲基苯基)乙烯、1-苯基-1-(2-乙基苯基)乙烯、1-
苯基-1-(3-乙基苯基)乙烯、1-苯基-1-(4-乙基苯基)乙烯、1-苯基-1-(2-甲基苯基)乙烯、1-苯基-1-(3-甲基苯基)乙烯、1-苯基-1-(4-甲基苯基)乙烷、1-(2-甲基苯基)-1-(4-甲基苯基)乙烯、1-(2-甲基苯基)-1-(3-甲基苯基)乙烯、1-(3-甲基苯基)-1-(4-甲基苯基)乙烯、1-苯基-1-(4-異丁基苯基)乙烯、1-苯基-1-(2-異丁基苯基)乙烯、1-苯基-1-(3-異丁基苯基)乙烯、1-苯基-1-(4-異丙基苯基)乙烯、1-苯基-1-(2-異丙基苯基)乙烯、1-苯基-1-(3-異丙基苯基)乙烯、順-1-(3,4-二甲基苯基)-2-苯乙烯、反-1-(3,4-二甲基苯基)-2-苯乙烯、順-1-(2,4-二甲基苯基)-2-苯乙烯、反-1-(2,4-二甲基苯基)-2-苯乙烯、順-1-(2,5-二甲基苯基)-2-苯乙烯、反-1-(2,5-二甲基苯基)-2-苯乙烯、順-1-(2-乙基苯基)-2-苯乙烯、反-1-(2-乙基苯基)-2-苯乙烯、順-1-(3-乙基苯基)-2-苯乙烯、反-1-(3-乙基苯基)-2-苯乙烯、順-1-(4-乙基苯基)-2-苯乙烯、反-1-(4-乙基苯基)-2-苯乙烯、順-1-(2-甲基苯基)-2-苯乙烯、反-1-(2-甲基苯基)-2-苯乙烯、順-1-(3-甲基苯基)-2-苯乙烯、反-1-(3-甲基苯基)-2-苯乙烯、順-1-(4-甲基苯基)-2-苯乙烯、反-1-(4-甲基苯基)-2-苯乙烯、順-1-(2-甲基苯基)-2-(4-甲基苯基)乙烯、反-1-(2-甲基苯基)-2-(4-甲基苯基)乙烯、順-1-(2-甲基苯基)-2-(3-甲基苯基)乙烯、反-1-(2-甲基苯基)-2-(3-甲基苯基)乙烯、順-1-(3-甲基苯基)-2-(4-甲基苯基)乙烯、反-1-(3-甲基苯基)-2-(4-甲基苯基)乙烯、順-1-(4-異丁基苯基)-2-苯乙烯、反
-1-(4-異丁基苯基)-2-苯乙烯、順-1-(2-異丁基苯基)-2-苯乙烯、反-1-(2-異丁基苯基)-2-苯乙烯、順-1-(3-異丁基苯基)-2-苯乙烯、反-1-(3-異丁基苯基)-2-苯乙烯、順-1-(4-異丙基苯基)-2-苯乙烯、反-1-(4-異丙基苯基)-2-苯乙烯、順-1-(2-異丙基苯基)-2-苯乙烯、反-1-(2-異丙基苯基)-2-苯乙烯、順-1-(3-異丙基苯基)-2-苯乙烯、反-1-(3-異丙基苯基)-2-苯乙烯、1,1-二環己基乙烯、順-1,2-二環己基乙烯、反-1,2-二環己基乙烯等。
進而,作為式(7)所示之化合物,具體而言,可列舉:1,3-丙烷磺內酯、1,4-丁烷磺內酯、2,4-丁烷磺內酯等。
本發明中,於有機系電解質中調配上述式(1)所示之化合物1種以上、及式(2)所示之化合物1種以上。
式(1)所示之化合物之調配比例於有機系電解質中為0.04重量%以上,較佳為0.1重量%以上,更佳為0.5重量%以上,上限為15重量%以下,較佳為10重量%以下,更佳為5重量%以下。若式(1)所示之化合物之調配比例少於0.04重量%,則無法獲得本發明之效果,另一方面,若多於15重量%,則電解質鹽之溶解度下降,有機系電解質之黏度增加,因此存在蓄電池之性能惡化之可能性。
又,式(2)所示之化合物之調配比例於有機系電解質中為0.005重量%以上,較佳為0.1重量%以上,更佳為0.5重量%以上,上限為20重量%以下,較佳為10重量%以下,更
佳為5重量%以下。若式(2)所示之化合物之調配比例少於0.005重量%,則無法獲得本發明之效果,另一方面,若多於20重量%,則電解質鹽之溶解度下降,有機系電解質之黏度增加,因此存在蓄電池之性能惡化之可能性。
再者,於式(2)所示之化合物為碳酸伸乙烯酯之情形時,其調配比例之上限較佳為7重量%以下,又為碳酸乙烯基伸乙酯之情形時,較佳為5重量%以下,又為1,1-二苯乙烯之情形時,較佳為未達1重量%。
又,關於式(1)所示之化合物與式(2)所示之化合物的調配比例,式(1)所示之化合物:式(2)所示之化合物以重量比計較佳為於1:0.01~10之範圍內使用,更佳為1:0.02~8,進而較佳為1:0.05~5。
再者,式(1)及式(2)所示之化合物之純度分別較佳為95%以上,更佳為98%以上,進而較佳為99%以上。純度低於95%之情形時,存在含有妨礙本發明之效果之雜質的可能性,有無法獲得本來之效果之虞。
有機系電解質主要包含有機溶劑與電解質鹽,作為該有機溶劑,使用高介電係數溶劑及低黏度溶劑。
有機系電解質中之高介電係數溶劑之含有比例較佳為5~45體積%,更佳為10~40體積%,進而較佳為15~38體積%。
又,有機系電解質中之低黏度溶劑之含有比例較佳為55
~95體積%,更佳為60~90體積%,進而較佳為62~85體積%。
作為上述高介電係數溶劑,除碳酸伸乙酯、碳酸伸丙酯以外,例如可列舉:碳酸伸丁酯、γ-丁內酯、γ-戊內酯、四氫呋喃、1,4-二烷、N-甲基-2-吡咯啶酮、N-甲基-2-唑啶酮、環丁碸、2-甲基環丁碸等。
作為上述低黏度溶劑,除碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯以外,例如可列舉:碳酸甲基丙酯、碳酸甲基異丙酯、碳酸乙基丙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲基丁酯、碳酸二丁酯、二甲氧基乙烷、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸異丙酯、乙酸丁酯、乙酸異丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、甲酸甲酯、甲酸乙酯、丁酸甲酯、異丁酸甲酯等。
作為電解質鹽,例如可列舉:六氟磷酸鋰(LiPF6)、四氟硼酸鋰(LiBF4)、六氟砷酸鋰(LiAsF6)、六氟銻酸鋰(LiSbF6)、過氯酸鋰(LiClO4)及四氯鋁酸鋰(LiAlCl4)等無機鋰鹽,及三氟甲磺酸鋰(CF3SO3Li)、鋰雙(三氟甲磺)醯亞胺[(CF3SO2)2NLi]、鋰雙(五氟乙磺)醯亞胺[(C2F5SO2)2NLi]及鋰三(三氟甲磺)甲基化物[(CF3SO2)3CLi]等全氟烷磺酸衍生物之鋰鹽。電解質鹽可單獨使用1種,亦可將複數種混合使用。
電解質鹽較理想為以通常0.5~3莫耳/升、較佳為0.8~2莫耳/升、更佳為1.0~1.6莫耳/升之濃度含於有機系電解質
中。
又,本發明提供一種有機系電解質蓄電池,其使用含有式(1)所示之化合物及式(2)所示之化合物的有機系電解質。
於本發明之有機系電解質蓄電池中,作為正極活性物質,只要為可吸藏、釋出鋰之材料即可使用。例如,亦可使用含鋰複合氧化物LiMO2(M為選自Mn、Fe、Co、Ni等金屬中之僅1種、或2種以上之混合物,且亦可以Mg、Al、Ti等其他陽離子取代一部分)、LiMn2O4、LiMn0.5Ni1.5O4等或LiFePO4、LiMnPO4等所代表之橄欖石型材料。除此以外,亦可使用Li2MnO3、Li2MSiO4(M為金屬)等鋰過量系材料。
作為正極,較佳為含有鋰與過渡金屬者,特佳為包含含有鈷之層狀氧化物。
負極使用含有人造石墨或天然石墨之碳系負極材料。
作為負極活性物質,使用可插入鋰或與鋰反應者。作為該負極活性物質,以石墨為主體,亦可將非晶質碳等碳材料、或Li金屬、Si、Sn、Al等與Li形成合金之材料、Si氧化物、含有Si與Si以外之其他金屬元素之Si複合氧化物、Sn氧化物、含有Sn與Sn以外之其他金屬元素之Sn複合氧化物、Li4Ti5O12等混合使用。
隔離膜可由電氣絕緣性之多孔體形成,例如可列舉:聚乙烯、聚丙烯等聚烯烴、聚酯、聚對苯二甲酸伸乙酯、聚醯亞胺等聚合物製之膜或纖維不織布。材質可單獨使用一種,亦
可使用複數種。又,隔離膜可為單層,亦可為多層(複合化膜)。又,亦可含有陶瓷等無機材料奈米粒子。
又,亦可於隔離膜之兩面塗佈聚偏二氟乙烯等高分子化合物而使用。
於本發明之有機系電解質蓄電池中,亦可使用藉由含有利用有機溶劑進行膨潤而成為保持有機系電解質之保持體的高分子化合物而成為凝膠狀的電解質。其原因在於:藉由含有利用有機溶劑進行膨潤之高分子化合物可獲得較高之離子傳導率,可獲得優異之充放電效率同時防止電池之漏液。於有機系電解質中含有高分子化合物之情形時,高分子化合物之含量較佳為設為0.1質量%以上10質量%以下之範圍內。
又,於在隔離膜之兩面塗佈聚偏二氟乙烯等高分子化合物而使用之情形時,較佳為將有機系電解質與高分子化合物之質量比設為50:1~10:1之範圍內。藉由設為該範圍內而獲得更高之充放電效率。
作為上述高分子化合物,例如可列舉:聚乙烯醇縮甲醛、聚環氧乙烷及含有聚環氧乙烷之交聯體等醚系高分子化合物,聚甲基丙烯酸酯等酯系高分子化合物,丙烯酸酯系高分子化合物,以及聚偏二氟乙烯、及偏二氟乙烯與六氟丙烯之共聚合體等偏二氟乙烯之聚合體。高分子化合物可單獨使用1種,亦可將複數種混合使用。特別是就高溫保存時之防膨
潤效果之觀點而言,較理想為使用聚偏二氟乙烯等氟系高分子化合物。
以下,利用實施例、比較例對本發明更為具體地進行說明,但本發明並不限定於該等實施例。
再者,此處使用圖1對硬幣型之有機系電解質蓄電池進行說明,但本發明之有機系電解質蓄電池之類型並不限定於硬幣型,例如亦可應用於鈕扣型、袋型、方形、或具有螺旋構造之筒型等之有機系電解質蓄電池。又,有機系電解質蓄電池之大小亦任意,可設為大型、小型或薄型。
圖1係表示硬幣型之有機系電解質蓄電池之構造的示意剖面圖。該電池係介隔隔離膜15積層有正極12與負極14者。正極12、負極14及隔離膜15均為圓板狀,收容於由金屬製之外部零件11及外部零件13形成之空間內。外部零件11、13之內部充滿有機系電解質,外部零件11、13之周緣部藉由經由密封墊圈17斂合而密閉。再者,於外部零件13與負極14之間配置有金屬製之彈簧18與間隔片19。
正極係以如下方式進行製作。於活性物質:鈷酸鋰85重量%、導電助劑:乙炔黑5重量%、黏合材:聚(偏二氟乙烯)10重量%之混合物中添加N-甲基吡咯啶酮(以下略作NMP),進行混練製作漿料。將製作之漿料滴加於鋁集電體上,使用附有測微計之薄膜敷料器及自動塗佈機進行製膜,於烘箱中
110℃、氮氣環境下進行乾燥。將製作之正極衝壓為直徑15 mm之圓形後進行壓製。正極活性物質量為約23 mg。
負極係以如下方式進行製作。於活性物質:人造石墨94重量%、導電助劑:乙炔黑1重量%、黏合材:聚(偏二氟乙烯)5重量%之混合物中添加NMP,進行混練而製作漿料。將製作之漿料滴加於銅集電體上,使用附有測微計之薄膜敷料器及自動塗佈機進行製膜,於烘箱中110℃、氮氣環境下進行乾燥。將製作之負極衝壓為直徑15 mm之圓形後進行壓製。負極活性物質量為約14 mg。
使用以上述方法製作之正極、負極、衝壓為圓形之厚度25微米之聚丙烯製之隔離膜、及各種製備之有機系電解質,製作硬幣型蓄電池。有機溶劑使用碳酸伸乙酯(以下,略作EC)作為高介電係數溶劑,使用碳酸二甲酯(以下,略作DMC)作為低黏度溶劑,於將該等分別以體積比3:7混合而成之溶劑中以1莫耳/升之比例溶解有LiPF6。又,化合物之純度均設為99%以上,以相對於上述有機系電解質為5重量%之方式進行添加。
如以下之表1所示般混合化合物而製備有機系電解質,且以上述記載之方式製作硬幣型蓄電池。
以與實施例1相同之方式,製作如以下表2所示般僅改變化合物之純度的硬幣型蓄電池。再者,實施例1中製作之電池1-1、1-8、1-13、1-18、1-23、及1-28亦作為化合物純度99%以上之電池記載於表中。
以與實施例1相同之方式,製作如以下表3所示般僅改變化合物之添加量之硬幣型蓄電池。再者,實施例1中製作之電池1-1、1-8、1-13、1-18、1-23、及1-28亦作為添加量5%之電池而記載於表中。
使用如以下表4所示般改變環狀碳酸酯EC與鏈狀碳酸酯DMC之混合比例的有機溶劑,並以與實施例1相同之方式製作硬幣型蓄電池。再者,實施例1中製作之電池1-1、1-8、1-13、1-18、1-23、及1-28亦作為EC與DMC之混合比例以體積比計為3:7的電池而記載於表中。
負極活性物質中使用天然石墨,設為活性物質:天然石墨91重量%,導電助劑:乙炔黑1重量%,黏合材:聚(偏二氟乙烯)8重量%,並以與上述相同之方式製作硬幣型蓄電池。負極活性物質量為約12 mg。
如以下表5所示般混合化合物,並如上述記載般製作硬幣
型蓄電池。
以與實施例5相同之方式製作如以下表6所示般僅改變化合物之添加量的硬幣型蓄電池。再者,實施例5中製作之電池5-1、5-2、5-3、5-4、及5-5亦作為添加量5重量%之電池而記載於表中。
使用如以下表7所示般改變環狀碳酸酯EC與鏈狀碳酸酯
DMC之混合比例的有機溶劑,以與實施例5相同之方式製作硬幣型蓄電池。再者,實施例5中製作之電池5-1、5-2、5-3、5-4、及5-5亦作為EC與DMC之混合比例以體積比計為3:7的電池而記載於表中。
利用輥壓製將與上述記載之方法相同地進行塗佈、乾燥、製作之正極及負極(負極活性物質為人造石墨)壓製成形,以電極塗佈部成為30 mm×50 mm之方式進行切割,藉此分別製作正極片材、負極片材。正極及負極之活性物質量分別為約200 mg、約120 mg。積層該正極、負極片材、厚度25微米之聚丙烯製之隔離膜,並將鋁製正極端子22(圖2)、鎳負極端子21(圖2)分別焊接於正極、負極之電極集電部(未塗佈部)。利用厚度約100微米之鋁層合薄膜將其包裹,於內部注入各種製備之有機系電解質,於減壓下進行熱融黏密
封,藉此製作袋型蓄電池。將該袋型蓄電池之概略圖示於圖2。再者,有機溶劑中使用EC作為高介電係數溶劑,使用DMC作為低黏度溶劑,於將該等分別以體積比3:7混合而成之溶劑中以1莫耳/升之比例溶解有LiPF6。又,化合物之純度均設為99%以上,以相對於上述之有機系電解質為5重量%之方式進行添加。
如以下表8所示般混合化合物,並如上述記載般製作袋型蓄電池。
以與實施例1相同之方式製作如以下表9所示般僅加入有式(1)所表示之化合物的硬幣型蓄電池及未加入有化合物者。
以與實施例5相同之方式製作如以下表10所示般僅加入
有式(1)表示之化合物的硬幣型蓄電池及未加入有化合物者。
以與實施例8相同之方式製作如以下表11所示般僅加入有式(1)表示之化合物的袋型蓄電池及未加入有化合物者。
將以上述方法製作之硬幣型蓄電池及袋型蓄電池設置於室溫之恆溫器內,進行充放電試驗。首先,利用0.875 mA之恆定電流、4.20 V之恆定電壓進行8小時充電後,以0.875 mA之恆定電流進行放電直至3.00 V為止。於袋型蓄電池之情形時,使用7.50 mA之恆定電流。
將各電池之初始蓄電容量、及於比較例(未添加)之容量設為100時各電池之容量比彙總於表12(相對於實施例1~4將比較1-2之容量設為100,相對於實施例5~7將比較2-2之容量設為100,相對於實施例8將比較3-2之容量設為100)。又,於圖3、圖4中,表示將化合物添加量與初始蓄電容量、有機系電解質內所含有之碳酸伸乙酯(EC)之比例與初始蓄電容量的關係分別繪製而成者。
根據以上結果,明確:藉由將本發明之化合物於以適當比例混合有高介電係數溶劑及低黏度溶劑之有機溶劑中添加適當量,有增加初始蓄電容量之效果。
本發明之有機系電解質可增加蓄電池之初始蓄電容量,因此藉由將使用本發明之有機系電解質之蓄電池搭載於電動汽車上可延長可行駛距離。
11、13‧‧‧外部零件
12‧‧‧正極
14‧‧‧負極
15‧‧‧隔離膜
17‧‧‧密封墊圈
18‧‧‧彈簧
19‧‧‧間隔片
21‧‧‧負極端子
22‧‧‧正極端子
圖1係表示硬幣型之有機系電解質蓄電池之構造的示意剖面圖。
圖2係袋型蓄電池之概略圖。
圖3係表示化合物添加量與初始蓄電容量之關係之圖。
圖4係表示有機系電解質內所含之碳酸伸乙酯(EC)之體積比例與初始蓄電容量之關係的圖。
11、13‧‧‧外部零件
12‧‧‧正極
14‧‧‧負極
15‧‧‧隔離膜
17‧‧‧密封墊圈
18‧‧‧彈簧
19‧‧‧間隔片
Claims (11)
- 一種有機系電解質,其特徵在於:其含有下述式(1)所示之化合物及下述式(2)所示之化合物,
- 如申請專利範圍第1項之有機系電解質,其中,於有機系電解質中調配有式(1)所示之化合物0.04~15重量%。
- 如申請專利範圍第1或2項之有機系電解質,其中,於有機系電解質中調配有式(2)所示之化合物0.005~20重量%。
- 如申請專利範圍第1至3項中任一項之有機系電解質,其中,式(1)所示之化合物與式(2)所示之化合物的調配比例以重量比計為1:0.01~10。
- 如申請專利範圍第1至4項中任一項之有機系電解質,其中,式(1)所示之化合物為1,1-二苯乙烷。
- 如申請專利範圍第1至5項中任一項之有機系電解質,其中,式(2)所示之化合物為1,1-二苯乙烯。
- 如申請專利範圍第1至5項中任一項之有機系電解質,其中,式(2)所示之化合物為氟代碳酸伸乙酯。
- 如申請專利範圍第1至5項中任一項之有機系電解質,其中,式(2)所示之化合物為碳酸伸乙烯酯,於有機系電解質中調配有0.005~7重量%。
- 如申請專利範圍第1至5項中任一項之有機系電解質,其中,式(2)所示之化合物為碳酸乙烯基伸乙酯,於有機系電解質中調配有0.005~5重量%。
- 如申請專利範圍第1至9項中任一項之有機系電解 質,其中,含有高介電係數溶劑5~45體積%。
- 一種有機系電解質蓄電池,其特徵在於:其使用申請專利範圍第1至10項中任一項之有機系電解質。
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