TW201232880A - Molten salt battery - Google Patents
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Description
201232880 六、發明說明: 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於把熔融鹽用於電解質之熔融鹽電池,更 詳細地說,是關於把包含熔融鹽的分隔板中介安裝於正極 及負極間的溶融鹽電池。 【先前技術】 近年來,作爲不伴隨二氧化碳的排出而產生電力的手 段’利用太陽光、風力等自然能源的發電受到推進。根據 自然能源的發電,其發電量多半受到氣候、天候等自然條 件所左右,而且要配合電力需要而調整發電量非常困難, 所以電力供給對負荷之平準化是不可欠缺的。要使發電之 電能被充電及放電而進行平準化,必須要有高能量密度以 及高效率大容量的蓄電池。作爲滿足這樣條件的蓄電池, 於電解質使用熔融鹽的熔融鹽電池受到囑目。 熔融鹽電池,例如,具備:在把鈉之化合物所構成的 微粒子狀的活性物質包含於集電體而構成的正極,與將錫 等金屬電鍍於集電體而構成的負極之間,中介裝設著含浸 包含鈉、鉀等鹼金屬之陽離子與包含氟的陰離子所構成的 熔融鹽之分隔板的發電要素。在這樣的熔融鹽,與使用於 鋰離子電池的油性非水電解質成對照關係的,是陽離子的 自由離子的密度呈不同數量級的大,所以可以增大正極及 負極的活性物質的厚度而大容量化。 在鈉硫電池,已有許多把單電池大型化而大容量化的 -5- 201232880 嘗試(例如,參照專利文獻1 )。此外,在專利文獻2, 揭示著藉由層積鈉硫電池之平板型的單電池,而得到提高 了省空間性的層積型溶融鹽電池的技術。 另一方面,在鋰離子電池的場合,電解液的導電度低 ,所以爲了要取出大電流,正極及負極的面積必須要很大 。因此,一般採用中介著分隔板把正極及負極捲繞爲卷軸 狀,其中以在薄的金屬箔所構成的集電體附著活性物質而 構成的薄的電極是有效的。例如,於專利文獻3,揭示著 使用了厚度1〜l〇〇;/m的鋁箔之高輸出且高能量密度的 非水系二次電池。 [先前技術文獻] [專利文獻1]日本特開2004-25 3 2 89號公報 [專利文獻2]日本特開2004_103422號公報 [專利文獻3]日本特開昭60-25 3 1 5 7號公報 【發明內容】 [發明所欲解決之課題] 然而,與以液體之硫磺爲正極活性物質的鈉硫電池不 同,在正極的活性物質爲微粒子狀的固體之熔融鹽電池, 陽離子要擴散至正極的活性物質的深層是困難的,即使增 加電極的厚度也有其極限,所以揭示於專利文獻1的大型 化技術很難適用。此外,在揭示於專利文獻2的技術,必 須於各個單電池具有個別的電池容器,所以在省空間性上 -6- 201232880 有其限度。進而,在揭示於專利文獻3的技術,在長方體 的電池容器收容卷軸狀的電極的場合收容效率很差,此外 要把包含微粒子狀的活性物質之正極加工爲卷軸狀其自身 亦有問題。 本發明係有鑑於這些情形而完成之發明,其目的在於 提供大容量且高能量密度的熔融鹽電池。 [供解決課題之手段] 爲了達成前述目的,在本發明之一態樣,提供一種熔 融鹽電池,爲具備:正極及負極,設於前述正極與前述負 極之間的包含熔融鹽的分隔板之熔融鹽電池;分別具備複 數分隔板、正極及負極;正極及負極交互被層積,正極彼 此與負極彼此被並聯連接。 在此場合,藉由薄化正極及負極的厚度而交互層積, 使得單位體積之正極及負極的表面積增大·。因而,即使充 放電的時間率變大的場合,也抑制容量密度的降低。此外 ,層積之正極彼此及負極彼此被並聯連接,所以電池電壓 不會改變而增大電池容量。 前述熔融鹽電池的正極厚度以0.1mm〜5mm爲佳。在 此場合,使正極厚度及枚數之積爲一定的場合,如後述般 ,在充放電的時間率比0.1 C程度更小時,可以使容量密 度對正極厚度變化的變化大致抑制在1.5〜2.5倍以內。 前述熔融鹽電池的正極厚度以0.5mm〜2mm爲佳。正 極厚度比〇.5mm更薄的場合,容量密度的增加會達到頂 201232880 點,另一方面會有導致增加電極的枚數之缺點。此外,正 極的厚度比2mm更厚的場合,會有必須使充放電的時間 小於0.5 C的必要。 前述熔融鹽電池的各分隔板以被形成爲袋狀爲佳,各 分隔板以收容一個前述正極爲佳。在此場合,各正極被收 容於袋狀的分隔板,所以即使在層積的正極及負極之層積 方向的交叉方向上的重疊產生偏移的場合,正極亦可與負 極確實絕緣。此外,將正極與負極一同收容於電池容器的 場合,即使由導體所構成的電池容器與負極被電氣導通時 ,對於透過電池容器使正極及負極間短路的情形也可以防 患於未然。 前述熔融鹽電池,以進而具備收容前述分隔板、正極 及負極之電池容器,與設於該電池容器內的按壓構件爲較 佳:而以在前述按壓構件與前述電池容器的壁面之間前述 正極及負極承受按壓爲較佳。在此場合,防止在與層積的 正極及負極的層積方向交叉的方向上的重疊產生偏移。此 外,即使正極及負極的厚度因應於充放電而改變,也藉由 按壓構件之彈性變形抑制來自正極與負極對分隔板之按壓 力的變化,使伴隨著充放電的在正極及負極的反應安定化 ,從而使充放電安定化。 [發明之效果] 根據本發明,藉由薄化正極及負極的厚度而交互層積 ,使正極彼此極負極彼此並列連接,使得單位體積之正極 -8- 201232880 及負極的表面積增大。因而,即使充放電的時間率變大的 場合,也抑制容量密度的降低,同時在不改變電池電壓的 情況下增大電池容量。從而,可以提供大容量且高能量密 度的熔融鹽電池。 【實施方式】 第1實施型態 以下,根據圖1〜圖6詳細說明本發明之第1實施型 態。 如圖1〜圖3B所示,第1實施型態之熔融鹽電池, 具備複數(更具體而言爲6個)矩形平板狀的負極21、 以及分別被收容於袋狀的分隔板31之複數(更具體而言 爲5個)矩形平板狀的正極41。負極21與正極41,在立 起的狀態交互排列於橫方向。1個負極2 1與1個分隔板 31與1個正極41構成1個發電要素。亦即,在本實施型 態有5個發電要素及1個負極21被層積而被收容於長方 體之電池容器1 〇內。 電池容器1〇,具備:上面具有開口部1E的容器本體 1,及未圖示的矩形平板狀的蓋體。蓋體,內嵌於被形成 在容器本體1的開口部1 E的周圍的段部1 G而塞住開口 部1E。容器本體1,具備4個側壁ΙΑ、1B、1C、1D與底 壁1F。容器本體1,具有具短邊及長邊的長方形的橫剖面 ,側壁1 A、1 B對應其短邊,側壁1 C、1 D對應其長邊。 電池容器1 〇係由鋁合金所構成。電池容器1 〇的內側藉由 -9- 201232880 塗布氟樹脂而被施以絕緣處理。 各負極21的上端部之中接近於容器本體1的側壁ία 的部分’被接合著供取出電流之用的矩形耳片(導線)22 的下端部。耳片22的上端部’被接合於矩形平板狀的極 耳(tab lead)(耳片導線)23的下面。各正極41的上 端部之中接近於容器本體1的側壁1B的部分,被接合著 供取出電流之用的矩形耳片42的下端部。耳片42的上端 部’被接合於矩形平板狀的極耳(tab lead ) 43的下面。 藉此’上述5個發電要素1及1個負極21被導電並聯連 接’構成電池容量大的熔融鹽電池。 各負極2 1 ’係被電鍍負極活性物質之錫的鋁箔所構 成。鋁係適於正極及負極的集電體之材料,且對熔融鹽具 有耐腐蝕性。各負極21的厚度係包含活性物質的厚度爲 約 〇. 14mm,縱方向及橫方向的尺寸分別爲100mm及 1 2 0mm ° 各正極4 1,係於鋁合金之多孔質體所構成的集電體 塡充包含結合劑與導電助劑與正極活性物質的NaCr02之 合劑,形成爲約1mm厚。各正極41的縱方向及橫方向的 尺寸,分別爲了防止樹枝狀晶(dendrite )的產生,比負 極21的縱方向及橫方向的尺寸更小。因此,各正極41的 周緣,中介著分隔板3 1對向於比負極2 1的周緣更靠內側 的部分。正極4 1的集電體,例如亦可爲纖維狀的鋁所構 成的不織布。 各分隔板3〗,係由在熔融鹽電池動作的溫度下對熔 -10- 201232880 融鹽具有耐性的氟樹脂的膜所構成,爲多孔質且成袋狀。 分隔板31,與負極21及正極41 —起,被浸漬於充滿在 長方體狀的電池容器1〇內的熔融鹽6的液面起約10mm 下方。藉此,容許熔融鹽6多少有些液面降低。極耳( tab lead ) 23、43,發揮作爲使被層積的發電要素全體與 外部的電氣電路連接之用的外部電極而發揮作用,位在比 熔融鹽6的液面更上方。熔融鹽6,係由FSI (雙氟磺醯 亞胺;bis(fluorosulfonyl) imide).或者 TFSI (雙三氟甲 烷磺醯亞胺)系陰離子,與鈉及/或鉀之陽離子所構成, 但不以此爲限。 藉由未圖示的外部加熱手段,藉由電池容器10全體 被加熱至85°c〜95 °C,熔融鹽6可以溶解而進行充電放 電。 其次,參照圖4及圖5說明對熔融鹽電池之充放電。 圖4中的符號410爲粒狀之正極活性物質。正極活性 物質410,伴隨著熔融鹽電池的充電而放出鈉離子60,伴 隨著放電而接受鈉離子60的插入。 更詳細地說,熔融鹽電池放電的場合,鈉離子60由 負極21中介著熔融鹽6插入正極活性物質410的表層 41 0A,接著擴散往正極活性物質410的內層41 0B。在此 場合,應該被插入表層410A的鈉離子60,相對於中介著 液體之熔融鹽6以比較快的速度移動到表層41 0A,被插 入表層410A的鈉離子60,往與表層410A同爲固體所構 成的內層4 1 0 B以比較慢的速度擴散》 -11 - 201232880 另一方面,充電熔融鹽電池的場合,鈉離子60,隨 著由正極活性物質410的表層410A中介著熔融鹽6往負 極21放出,引起鈉離子60由內層410B往表層410A擴 散。在此場合,應該由表層41 0A放出的鈉離子60,相對 於中介著熔融鹽6以比較快的速度由表層410A開始移動 ,由內層41 0B往表層41 0A擴散的鈉離子60,以比較慢 的速度進行。 如前所述,不論是充電及放電之任一場合,在正極 41及負極21間之鈉離子60的移動度,都大幅左右正極 活性物質4 1 0的表層4 1 0A及內層4 1 0B間之鈉離子60的 擴散速度。總之,可以說是要增大充放電的時間率,必須 要增大正極活性物質410的表面積。 以上,是由微觀的角度考察正極活性物質410的場合 ,由巨觀角度來看正極410全體的場合也可說是相同的情 形。 如圖5所示,負極21是在由鋁箔所構成的負極集電 體21A上,設有包含負極活性物質之錫的錫電鑛層21B 而形成的。正極4 1,如前所述,係於鋁合金之多孔質體 ,塡充包含結合劑與導電助劑與正極活性物質4 1 0之合劑 而形成的。 充電熔融鹽電池的場合,由正極41放出的鈉離子60 ,中介著分隔板31移動至負極21,在負極21上成爲鈉 ,與包含於錫電鑛層21B的錫形成合金。其次,使熔融鹽 電池放電的場合,錫電鏟層21B之由前述合金所放出的鈉
-12- 201232880 離子60,如圖5中的箭頭所示地移動而插入正極41。此 處,放電的時間率大的場合,藉由與使用圖4說明的現象 相同的原理,鈉離子60的擴散,會有無法充份地由正極 41的表層部41A進行至深層部41B的情形。 具體而言,放電的時間率比一定値更大的場合,每單 位時間被插入正極41的鈉離子60之量,比在表層部41 A 內擴散的鈉離子60的量更多,所以鈉離子60的插入對表 層部41A成爲飽和狀態。藉此,由負極21來看之正極41 的電壓降低至放電終止電壓,所以深層部4 1 B的正極活性 物質4 1 0維持無法利用於放電的狀態,停止更進一步的放 電。 電池容量一般而言示比例於正極41及負極21的活性 物質的量而增加的,但由於前述理由,特別是增加正極 4 1的厚度而增加正極活性物質4 1 0的量的場合,有必要 降低充放電的時間率,不適用於要求急速充放電的用途。 另一方面,負極21的活性物質爲金屬的錫,而其會與鈉 形成合金,所以不會發生與起因於鈉離子60的擴散之正 極41的問題相同之問題。 接著,在第1實施型態,爲了使熔融鹽電池可以對應 於急速的充放電,使正極41的厚度變薄而與負極21交互 層積。 測定了使溶融鹽電池的正極41的厚度及枚數進行了 種種變更(但是正極41的厚度與枚數之積固定於2〇mm •枚)時之熔融鹽電池的容量密度。更具體地說,把正極 -13- 201232880 41之厚度及枚數不同的熔融鹽電池分別加熱至90 °C,以 0.1C、0.5C及1C的時間率充電至3.5V,反覆進行以不同 的時間率放電至2.5V的循環,測定充電時及放電時的容 量密度(單位:mAh/g)。又,此處使用的正極41,係於 纖維直徑lOOym的纖維狀鋁的不織布(單位面積之重量 爲5 50g/m2)所構成的集電體塡充平均粒徑約l〇"m的包 含NaCr02的合劑而成之約100mm正方的矩形平板狀電極 ,使用的電解質爲FSI與鈉及鉀所構成的熔融鹽,使用的 分.隔板3 1爲厚度約200 " m的玻璃紙所構成者,使用的 負極21爲厚度1〇〇//m的鋁箔所構成的集電體的雙面形 成厚度約20/zm的鏟錫層之約1 00mm正方的矩形平板狀 電極。時間率0.1C、0.5C及1C,意味著使相當於熔融鹽 電池之定格容量(Ah )的電氣量以0 · 1小時、0.5小時及 1小時的時間供給而得的電流値(A )。 如圖6所示,以0.1C的時間率充電時的容量密度, 在正極41的厚度爲5mm的場合爲5 3m Ah/g,相對於此, 正極41的厚度爲0.5mm的場合爲75mAh/g»放電時的容 量密度,與其他種類的電池相似,比以相同時間率充電時 的容量密度稍微降低。又,正極41的厚度爲O.lmm的場 合,與正極4 1的厚度爲0.5 m m的場合充放電時的容量密 度幾乎相同。因此,在圖6省略針對正極41的厚度爲 0.1 mm時之熔融鹽電池密度的測定結果。使正極4 1的厚 度比0.1 m m更薄可以使層積枚數增加,在實際上,不僅 會增大組裝的工數、難度、成本及不良率,而且也會增加
-14- 201232880 分隔板31的數目以及正極及負極集電體的數目,所 招致容量密度的降低。 在正極41的厚度爲0.5mm的場合,以〇.ic的 率充電時的容量密度爲75mAh/g,相對地以1C的時 充電時的容量密度爲68mAh/g,並沒有降低太多。但 在正極41的厚度爲Imm的場合,以0.1C的時間率 時的容量密度爲75mAh/g,相對地以1C的時間率充 的容量密度爲23mAh/g,有大幅的降低。此外,正巷 的厚度爲2mm的場合,與以0.1C的時間率充放電時 量密度相比,以比0.5C更高的時間率充放電時的容 度極端降低,正極41的厚度爲5mm的場合,與以 的時間率充放電時的容量密度相比,以比〇.ic更高 間率充放電時的容量密度極端地降低。因此,在圖6 使正極41的厚度爲2mm時之以1 C的時間率充放電 容量密度的測定結果,及使正極41的厚度爲5mm時 0.5C的時間率充放電時的容量密度及以ic的時間率 電時的容量密度之測定結果,省略了數値的記載而以 」表示。 由以上的測疋結果 '可得以下結論。亦即, (A )充放電的時間率比0 · 1 C程度更小的場合, 讓正極41的厚度由0.1mm變化至5mm的範圍,容量 的變化幾乎可抑制在1 . 5〜2 · 5倍以內。
(B)正極41的厚度比2mm更厚的場合,爲了 容量密度顯著降低,必須使充放電的時間小於〇.5C 以會 時間 間率 是, 充電 電時 1 41 的容 量密 0.1 C 的時 針對 時的 之以 充放 即使 密度 防止 。正 -15- 201232880 極41的厚度比5mm更厚的場合,爲了防止容量密度顯著 降低,必須使充放電的時間小於〇. 1 C。 如以上所說明的在第1實施型態的熔融鹽電池的場合 ,特別是藉由使正極的厚度變薄而交互層積正極及負極, 增大每單位體積之正極的表面積,藉此增加容量密度。此 外,使層積之正極彼此及負極彼此被並聯連接,所以電池 電壓不會改變而增大電池容量。從而,可以實現熔融鹽電 池之大容量且高能量密度。 此外,使正極厚度及枚數之積爲一定的場合,在充放 電的時間率比〇. 1 c程度更小時,藉由使正極厚度爲 0.1 mm〜5mm,可以使容量密度對正極厚度變化之變化大 致抑制在1 . 5〜2.5倍以內。 進而,藉由使正極厚度及枚數之積爲一定而正極厚度 爲0.5mm〜2mm,可以使正極的厚度越薄就越增加容量密 度,同時使充放電之時間率比0.5C更大。 進而,因爲正極被收容於袋狀的分隔板,所以即使在 層積的正極及負極之層積方向的交叉方向上的重疊產生偏 移的場合,也可以確保正極的絕緣。而且,即使電池容器 與負極爲電氣導通的場合,也可以防止中介著電池容器使 正極及負極間短路。 第2實施型態 相對於第1實施型態之熔融鹽電池,把中介著分隔板 31交互被層積的正極41及負極21直接收容於電池容器 -16- 201232880 10,在第2實施型態的熔融鹽電池’由電池容器10的壁 面使正極41及/或負極21承受按壓。又,於以下之第2 實施型態的說明,與第1實施型態共通的構成被賦予同一 參照符號而省略詳細說明。 如圖7A及圖7B所示,在位於最前方(在圖7A爲最 下方)的負極21與側壁1D之間被配設由鋁合金所構成 的平板狀的壓板9,在側壁1D與壓板9之間被配設由鋁 合金所構成的波浪板狀的板彈簧8。板彈簧8,使壓板9 往後方(在圖7A爲上方)彈壓。位於最前方的負極21, 藉由以板彈簧8而彈壓的壓板9往後方(在圖7A爲上方 )約略均等地被按壓。接著藉由其反作_,位於最後方( 在圖7 A爲最上方)的負極21,於側壁1(:的內面,亦即 電池容器10之由側壁往前方(在圖7A爲下方)約略均 等地承受按壓。 由外部對極耳(tab lead) 23於極耳(tab lead) 43 施加正的電壓進行充電的場合’鈉離子6〇由正極4i移動 往負極21,結果,正極41及負極21的厚度增大。另〜 方面,在極耳(tab lead) 23、43間連接外部負荷而放電 的場合,鈉離子60由負極21移動往正極41,結果’正 極4!及負極的厚度減少。如此,隨著正極41及負極 21的體積伴隨著充放電而改變,正極q及負極a】的厚 度產生變化。但是,即使正極41及負極h的厚度改變, 正極4丨及負極21在側壁與壓板9之間總是承受著 壓。 -17- 201232880 如以上說明的在第2實施型態的熔融鹽電池的場合, 藉由中介著壓板按壓負極的板彈簧,正極及負極在電池容 器的側壁與壓板之間承受按壓,因此,可以防止在與層積 的正極及負極的層積方向交叉的方向上之重疊產生偏移。 此外,即使正極及負極的厚度因應於充放電而改變,也藉 由按壓構件(板彈簧)之彈性變形抑制來自正極與負極對 分隔板之按壓力的變化,而可以安定地進行充放電。 進而,按壓板使板彈簧的按壓力往負極分散傳達,所 以負極約略均等地承受按壓》此情形,防止正極及負極產 生扭曲(皺紋),同時使伴隨著充放電之在正極及負極之 反應的進行成爲約略均勻,所以可更安定地進行充放電。 又,在第2實施型態,作爲按壓構件使用板彈簧,作 爲傳達按壓構件的按壓力之傳達構件使用壓板,但並不以 此爲限。例如,藉由把板狀的矽橡膠作爲按壓構件使用, 而省略傳達構件亦可。 本次揭示之實施型態,所有各點僅爲例示不應該視爲 限制條件。本發明之範圍不以前述說明爲限而係如申請專 利範圍所示,進而還意圖包括與申請專利範圍均等之範圍 內的所有變更。 【圖式簡單說明】 圖1係模式顯示相關於本發明的第1實施型態之熔融 鹽電池的重要部位構成之立體圖。 圖2係模式顯示圖1之熔融鹽電池之層積的發電要素
-18- 201232880 的構成之橫剖面圖。 圖3之圖3A係模式顯示圖1之熔融鹽電池的構成之 俯視圖;圖3B係模式顯示圖1之熔融鹽電池的構成之縱 剖面圖。 圖4係模式顯示於圖1之熔融鹽電池之鈉離子對正極 活性物質移動的樣子之說明圖。 圖5係模式顯示於圖1之熔融鹽電池之鈉離子被插入 正極的樣子之說明圖。 圖6係把圖1之熔融鹽電池的正極厚度與枚數做了種 種變更時之熔融鹽電池的容量密度測定結果之圖表。 圖7之圖7A係模式顯示相關於本發明的第2實施型 態之熔融鹽電池的構成之俯視圖;圖7 B係模式顯示圖7 A 之熔融鹽電池的構成之縱剖面圖。 【主要元件符號說明】 1 :容器本體 21 :負極 3 1 :分隔板 41 :正極 6 :熔融鹽 8 :板彈簧(按壓構件) 9 :壓板 1 0 :電池容器 19-
Claims (1)
- 201232880 七、申請專利範圍: 1. 一種熔融鹽電池,爲具備: 正極及負極,及 設於前述正極與前述負極之間的包含熔融鹽的分隔板 之熔融鹽電池; 分別具備複數分隔板、正極及負極; 正極及負極交互被層積, 正極彼此與負極彼此被並聯連接。 2. 如申請專利範圍第1項之熔融鹽電池,其中 各正極的厚度爲〇.lmm^5mm。 3 .如申請專利範圍第1項之熔融鹽電池,其中 各正極的厚度爲0.5mm〜2mm。 4. 如申請專利範圍第1至3項之任一項之熔融鹽電 池,其中 各分隔板被形成爲袋狀,收容一個前述正極。 5. 如申請專利範圍第1至3項之任一項之熔融鹽電 池,其中 進而具備收容前述分隔板、正極及負極之電池容器, 與 設於前述電池容器內的按壓構件; 在前述按壓構件與前述電池容器的壁面之間前述正極 及負極承受按壓》 -20-
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