TW200531121A - Light-emitting device and process for its production - Google Patents

Description

200531121 (1) 九、發明說明 【發明所屬之技術領域】 本發明乃關於發光裝置，具體而言爲關於，如做爲液 晶顯不裝置的背光等而使用之平面螢光板般之平板型的發 光裝置及其製造方法。 【先前技術】 • 關於採用氣密容器之發光裝置，一般所知的有採用氣 體放電之平面螢光板、螢光管、放電顯示管（Plasma Display Panel，電漿顯示器：PDP )及利用電子線之陰極 射線管 （Cathode Ray Tube : CRT )、螢光顯示管 (Vacuum Fluorescent Display，真空螢光顯示管： VFD )、場發射顯示器（Field Emission Display : FED )、包含有機電激發光之場發光顯示管 (Electroluminescence: EL)採用加熱發光之電球等，顯 • 示點爲1個者，稱爲單管，爲多數個者，稱爲多管。於做 爲液晶顯示裝置的背光等而使用之平面螢光板當中’爲了 薄化裝置，係採用使用平板狀的前面基板及背面基板之氣 密容器。 於平面螢光板般之採用氣體放電的平板狀發光裝置當 中，於構成前面基板及背面基板的平板玻璃的表面上設置 電極、電介質層、螢光體層之後，以間隔保持構件 (Spacer，間隔材）保持前面基板及背面基板爲一定間 隔，於此狀態下，採用如鉛系列玻璃粉（Frit Glass )般的 200531121 (2) 玻璃封膠材，氣密的密封前面基板及 面，及背面基板及間隔保持構件之接 密容器。接下來介於裝設於氣密容器 玻璃製基板上的孔，對容器進行真空 特定的真空度爲止之後，注入放電氣 封。於密封放電氣體之後，切斷裝; 管，並以玻璃及玻璃封膠材，而密封 # 於基板上的孔。 此外，除了上述的步驟之外，亦 即，於構成前面基板及背面基板的平 電極、電介質層、螢光體層之後，於 真空狀態下乾燥前面基板及背面基板 後，置換處理室內部爲特定的放電氣 下，以玻璃封膠材而氣密的密封前面 之接合面，及背面基板及間隔保持構 # 形成密封有放電氣體之氣密容器。 爲了有效率的使如此所形成的平 要維持由前面基板及背面基板之間的 離爲一定。 關於如平面螢光板般之採用氣體 密容器的密封，一般係採用鉛系列低 封膠材（參照日本特表2003 -5 223 69 用玻璃的軟化點以上的溫度之400 °C ' 封。除了鉛系列低熔點玻璃之 間隔保持構件之接合 合面，藉此而構成氣 之排氣管或是開孔於 排氣，於減壓內部至 體至特定壓力後而密 設於氣密容器之排氣 用於真空排氣之開孔 可採用下列方式，亦 板玻璃的表面上設置 真空處理室當中，在 、及間隔保持構件之 體的環境，於此狀態 基板及間隔保持構件 件之接合面，藉此而 面螢光板發光，有必 距離所決定的放電距 放電的發光裝置的氣 熔點玻璃來做爲玻璃 號公報），而於封膠 〜5 5 (TC下進行氣密密 外，亦可採用鉍 -5- 200531121 (3) (Bismuth，Bi )系列低熔點坡璃，以及由鉛系列低熔點 玻璃及鉍系列低熔點玻璃的疊層物所形成者。採用鉛系列 低熔點玻璃而氣密密封之平面螢光板的白色色溫，係因熱 所導致的螢光體的劣化而下降。尤其是於構成3原色之螢 光體當中，由於藍色螢光體之熱所導致的劣化較大，因此 係積極進行，藉由增加藍色螢光體的量及塗佈面積以補償 熱所導致的劣化的量，以及改良藍色螢光體的組成（參照 日本特開2003-82344號公報、日本特開2003-82345號公 報），以及於藍色螢光體粒子表面上施以塗佈（參照日本 特開2003-82343號公報、日本特開2003-41247號公報、 曰本特開2003 -4 1 24 8號公報），而形成難以引起熱劣化 之材料系列等種種探討。 此外’亦有人探討設定螢光體層燒結製程，低熔點玻 璃暫燒結製程，密封製程，排氣製程等熱製程下的環境爲 乾燥氣體，而抑制藍色螢光體的劣化（參照日本特開 2003-109503號公報、日本特開2002-367522號公報）。 此外’亦有人探討用於防止在老化製程下的藍色螢光體的 劣化之放電氣體的組成（參照日本特開2 0 0 1 - 3 5 3 8 0號公 報、日本特開200 1 -2 3 5 2 5號公報）。此外，關於用於螢 光顯示管（VFD )等密封之玻璃密封用封膠劑，一般所知 者有’包含硬化型矽樹脂及耐火性塡充物之封膠材組成物 (參照日本特開200 1 -207 1 52號公報）。 亦即，關於如平面螢光板般之採用氣體放電的發光裝 置的氣密容器的密封，以往係採用鉛系列低熔點玻璃來做 -6 - 200531121 (4) 爲封膠材’而於4 0 0 C〜5 5 0 C下進彳了氣密密封。於採用錯 系列低熔點玻璃的密封當中，於低熔點玻璃暫燒結製程及 密封製程中引起螢光體的熱劣化，而產生色溫及亮度的降 低。尤其是藍色螢光體容易引起熱劣化，因此即使進行增 加藍色螢光體的量’或是藉由藍色螢光體的組成改良以及 粒子表面的塗佈而提高耐熱劣化性，或是以不會於螢光體 層燒結製程，低熔點玻璃暫燒結製程，密封製程，排氣製 • 程等熱製程當中引起藍色螢光體的熱劣化的方式而於乾燥 氣體的環境下進行處理等種種探討，仍無法獲得令人滿意 之色溫特性。此外，於以往的密封製程當中，由於具備 40 0 °C〜5 5 0 °C的熱製程，因而產生消耗能量極高且花費作 業時間，並提高成本之問題。再者，於以往的封膠材當 中’爲了降低熔點而包含鉛成分，由於鉛被認爲是有害成 分，因而產生對於採用不含鉛、鎘等有害成分之封膠材料 而密封氣密容器之發光裝置之需求。關於如此之不含鉛等 ® 有害成分之封膠材，例如有磷酸玻璃等，但仍具有於密封 處的接著強度較弱之問題。 【發明內容】 本發明的目的在於提供，具備使用不含鉛等有害成分 之封膠材料，且不會產生螢光體的熱劣化，尤其是藍色螢 光體的熱劣化之可於更低溫度而密封的氣密容器之發光裝 置’及該發光裝置的製造方法。 本發明係爲了達成上述目的而創作之發明。亦即，本 200531121 (5) 發明係提供一種發光裝置，乃具備由前面基板，及與上述 前面基板互爲對向而配置之背面基板，及配置於上述前面 基板及上述背面基板之間且於上述前面基板及上述背面基 板之間保持一定間隔之間隔保持構件所構成之氣密容器， 並採用封膠材，而密封上述前面基板及上述間隔保持構件 之接合部，及上述背面基板及上述間隔保持構件之接合 部，其特徵爲，使用於上述2個接合部之封膠材當中至少 之一，係由包含硬化型的甲苯矽樹脂及耐火性塡充物之封 膠材組成物所組成，而上述封膠材組成物之，耐火性塡充 物對甲苯矽樹脂及耐火性塡充物的合計量的比例爲1 〇〜8 〇 質量％，上述甲苯矽樹脂之苯基對甲基的莫耳比（亦即苯 基的莫耳數/甲基的莫耳數）爲0.1〜1.2。 於本發明的發光裝置當中，較理想爲，上述甲苯矽樹 脂之，2官能基矽單位對（2官能基矽單位及3官能基矽 單位的合計）之莫耳比（亦即2官能基矽單位的莫耳數/ (2官能基矽單位及3官能基矽單位的合計莫耳數））爲 0.05〜0.55 。 於本發明的發光裝置當中，較理想爲，上述耐火性塡 充物爲平均粒徑0 . 1〜2 0 // m之球狀二氧化矽。 此外，本發明係提供一種發光裝置之製造方法，係包 含，於前面基板及間隔保持構件之接合面或是背面基板及 間隔保持構件之接合面上，塗佈封膠材組成物之後，加熱 硬化上述封膠材組成物而形成氣密容器之方法，其特徵 爲，上述封膠材組成物係包含硬化型的甲苯砂樹脂及耐火 -8- 200531121 (6) 性塡充物，而上述封膠材組成物之，耐火性塡充物對甲苯 矽樹脂及耐火性塡充物的合計量的比例爲1 0〜8 0質量％ ’ 上述甲苯矽樹脂之苯基對甲基的莫耳比爲0.1〜1.2’上述 甲苯矽樹脂之，2官能基矽單位對（2官能基矽單位及3 官能基矽單位的合計）之莫耳比爲 0.05〜0.55 ’上述耐火 性塡充物爲平均粒徑〇 . 1〜2 0 // m之球狀二氧化矽。 ϋ 發明之效果： 本發明之發光裝置，係採用包含硬化型的甲苯矽樹脂 及耐熱性塡充物之本發明的封膠材組成物，而密封構成氣 密容器之前面基板及間隔保持構件之接合部分，或是背面 基板及間隔保持構件之接合部分，因此，相較於使用以往 的鉛系列玻璃封膠材（400 °C〜5 5 0 °C )的情況，可以更加 低的溫度（1 3 0 °C〜2 5 0 °C )而密封，因此可改善因螢光體 的熱劣化而產生之色溫的降低。 • 此外，由於採用未包含被認爲是有害的鉛之封膠材組 成物而密封，因此對環境極爲有益。 本發明之發光裝置，係做爲如液晶顯示裝置的背光、 室外用或是室內用的照明、傳真、影像掃描機、影印機等 〇A機器讀取用光源而使用之平面螢光板般之平板型的發 光裝置。 本發明之發光裝置之製造方法，係採用包含硬化型的 甲苯矽樹脂及耐熱性塡充物之本發明的封膠材組成物於氣 密容器的密封，因此相較於以以往的鉛系列玻璃封膠材密 -9 - 200531121 (7) 封的情況，可大幅降低密封溫度。藉此，可減少消耗能量 及作業時間，而可節省能源並降低成本。 【實施方式】 以下採用圖式來說明本發明。第1圖係顯示本發明的 發光裝置之一種實施型態之剖面圖。 第1圖所示之發光裝置1係具備互爲對向而配置之前 # 面基板2及背面基板3。於前面基板2及背面基板3之間 配置間隔保持構件4。 間隔保持構件4具備，使前面基板2及背面基板3保 持一定間隔之間隔材的功能。而密封前面基板2及間隔保 持構件4之接合部，及背面基板3及間隔保持構件4之接 合部，係以封膠材5而氣密的密封。藉由封膠材5而使接 合部分氣密的密封之前面基板2、及背面基板3、及間隔 保持構件4，係構成發光裝置1的氣密容器1 〇。 ® 於背面基板3的內面上，係藉由網版印刷或蒸鍍等， 而形成放電用的電極6。電極6與互相鄰接的係配置爲對 向電極。於背面基板3上再以包覆電極6的方式，藉由網 版印刷或蒸鍍等，而形成電介質層7。於電介質層7上形 成螢光層8。同樣的，於前面基板2的內面上亦形成螢光 層8。於氣密而密封之氣密容器1 〇內，係塡入有稀有氣體 或水銀等放電氣體。 一旦於上述構成之發光裝置的電極6上施加高於放電 電壓之振幅的交流電壓，則介於電介質層7而於氣密容器 -10- 200531121 (8) l 〇的空間內產生放電。藉由此放電，而激發塡入於氣密容 器1 0內的空間之放電氣體，並放射出紫外線。由此紫外 線而使形成於前面基板2及背面基板3之螢光層8發光。 如圖所示的構成當中，本發明的發光裝置1的特徵 爲，係採用以下所述之特定的封膠材組成物，（以下稱爲 「本發明之封膠材組成物」），而密封前面基板2及間隔 保持構件4之接合部，及背面基板3及間隔保持構件4之 • 接合部。具體而言，藉由從本發明之封膠材組成物鎖獲得 之硬化物，或是從之後所述之封膠材組成物的成形體所獲 得之硬化物，而密封前面基板2及間隔保持構件4之接合 部，及背面基板3及間隔保持構件4之接合部。 本發明之封膠材組成物包含硬化型的甲苯矽樹脂及耐 火性塡充物。由於硬化型的甲苯矽樹脂的矽氫氧基 (Si lanol )與耐火性塡充物的表面具備親合性，因此可均 勻的且自在的控制硬化型的甲苯矽樹脂及耐火性塡充物之 # 混合。結果爲，可獲得充分具備硬化型的甲苯矽樹脂及耐 火性塡充物兩者的特性之半硬化物，而該半硬化物之封膠 材尤其適用於玻璃構件及金屬構件之間之密封用。亦即兼 具’可於低溫下接著玻璃構件，增強接著強度並具備優良 的接著加工性，並且可提高長時間的機械耐熱性及耐氣體 洩漏性，氣密保持性高且耐熱的尺寸安定性佳等多數的特 性。 一般而言，由於硬化型矽樹脂具備耐熱性、耐氣候 性、耐濕性、以及優良的電氣特性，因此廣泛使用於電 -11 - 200531121 (9) 氣、電子、精密機器等，並配合二氧化砂（S i 1 i c a )般之 補強用塡充物，而更可達到強度的提升。此外亦有，例如 以環氧樹脂所重整之硬化型矽樹脂具備優良的強度、耐熱 性、耐濕性、脫模性，並配合二氧化矽等塡充物，而更可 提升流動性以及成品的機械強度之組成物（參照日本特開 平7 -3 1 63 9 8號公報）。硬化型矽系列樹脂或是該重整樹 脂的相對彈性率較小，因而可降低加諸於所密封的玻璃構 件之應力，而可縮小因熱膨脹係數的不同所造成之歪斜。 一般而言，硬化型矽樹脂係由2官能基矽單體（R2 Si-X2)及3官能基矽單體（RSi-X3)所製造出，並視情況亦 有兼用1官能基矽單體（RsSi-X!)及4官能基矽單體 (Si-X4 )者。在此，R係表示鍵合末端爲碳原子之有機 基。於本發明之硬化型的甲苯矽樹脂當中，R較理想爲碳 數1〜4之烷基（Alkyl)或是碳數6〜12之1價的芳香族烴 基，更理想爲甲基（Methyl )、乙基（Ethyl )、苯基 (Phenyl ) 。X 爲羥基（Hydroxyl )，或是烷氧基 (Alkoxy )，氯原子等可加水分解的基。於本發明之硬化 型的甲苯矽樹脂當中，X較理想爲羥基。硬化型矽樹脂爲 對這些單體進行部分加水分解而共縮合所獲得之共聚物， 係具備X加水分解後所生成之矽氫氧基。此硬化型矽樹脂 可藉由矽氫氧基而更進一步縮合（可硬化），並藉由硬化 而成爲最終實質上不具備矽氫氧基之硬化物。硬化物由2 官能基矽單位（R2SiO)及3官能基矽單位（RSiChn)所 組成，並視情況而具備1官能基矽單位（R3 S i 0 ! /2 )及4 -12 - 200531121 (10) 官能基矽單位（Si02 )。硬化型矽樹脂之各個矽單位意_ 著，爲這些硬化物的各個矽單位，並且爲X加水分解後戶斤 生成而包含提高矽樹脂的硬化性之矽氫氧基之各個5夕m 位。例如，以（R2Si(OH)·)表不具有砂氫氧基之2官能 基矽單位，以（RSi(OH)2 -)及（RSi(OH)=)表示具有砂 氣氧基之3官能基政單位。此外，硬化型砂樹脂之各個石夕 單位的莫耳比，可視爲等於原料的各個矽單體的莫耳比。 φ 硬化型的甲苯矽樹脂較理想爲，從FT-IR當中所求得 之Si-O/Si-R的値爲11.0〜15.2。亦即爲，以起因於甲基的 峰値面積（於1 3 3 0〜1 2 5 0CHT1的範圍內出現的峰値） (b )，以及該起因於甲基的峰値面積（b )及由H-NMR 所求得之苯基的莫耳數/甲基的莫耳數的値（c )的積，之 兩者的和，除以Si-Ο的峰値面積（於1 25 0〜9 5 0cm·1的範 圍內出現的峰値）（a )後所得之値。 φ (a)/[(b) + (c)x(b)] = 11.0〜15.2 一般而言，隨者鍵合於硬化型砂樹脂的；§ i之院基的 鏈愈長，耐熱性愈低。此外，以苯基爲代表之芳香族烴 基，其機械耐熱性與最短的烷基之甲基爲相同或是更高， 隨著該質量比的增加’使樹脂的覆膜變硬，並且具備熱可 塑性。因此，可藉由樹脂中之苯基數對R全體的比，而調 整該樹脂的耐熱性、彎曲性等機械強度。本發明之封膠材 組成物之硬化型的甲苯砂樹脂，較理想爲由H-NMR所求 -13- 200531121 (11) 得之本基的莫耳數/甲基的.莫耳數的値爲0」〜i · 2，更理想 爲〇·3〜0·9。換言之，樹脂中之苯基數對R全體的比爲 0 . 1〜0 · 5，更理想爲〇 · 2〜〇 . 5之硬化型的甲苯矽樹脂。此 外’從FT-IR當中所求得之起因於苯基的峰値高度 (3 074cm )/起因於甲基的峰値高度（ 2996cm-1)爲 〇·1〜1.2之硬化型的甲苯矽樹脂亦極爲理想。 於本發明之封膠材組成物當中，硬化型的甲苯砂樹脂 Φ 之’ 2官能基矽單位對（2官能基矽單位及3官能基矽單 位的合計）之莫耳比爲〇.〇5〜0 5 5。在此，所謂的硬化型 的甲苯砂樹脂，是指包含甲基及苯基兩者來做爲上述有機 基R之硬化型矽樹脂。硬化型的甲苯矽樹脂例如可藉由， 加水分解一氣一甲基砂院（Dichloro Dimethylsilane)及 三氯苯基矽烷（Trichloro Phenylsilane )而共縮合之方 法’及加水分解二氯二苯基矽烷及三氯甲基矽烷而共縮合 之方法而製造出。硬化型的甲苯矽樹脂的2官能基矽單位 Φ 之莫耳比，較理想爲〇 · 2〜〇 · 4。此外，此硬化型的甲苯矽 樹脂較理想爲實質上僅由2官能基矽單位及3官能基矽單 位所組成，如此的硬化型的甲苯矽樹脂，即使於2 5 0 °C以 上的局溫下長時間保存’亦不易分解及變色，此外亦具備 優良的耐熱性。 上述2官能基矽單位之莫耳比係由Si-NMR所求得。 此外，可於硬化型的甲苯矽樹脂當中，少量的配合二 甲基矽樹脂等硬化型的二烷基矽樹脂，乙基苯基矽樹脂等 甲苯矽樹脂以外的烷基苯基矽樹脂，而調整物性。然而， -14- 200531121 (12) 一般而言較理想爲不使用硬化型的甲苯矽樹脂以外之這些 硬化型矽樹脂。此外，亦可以環氧（Epoxy )樹脂、酚 (Phenol) 樹月旨、醇酸 （Alkyd) 樹月旨、聚酯 (Polyester)樹脂、丙烯酸（Acrylic)樹脂等來重整硬化 型的甲苯矽樹脂而使用。然而重整的樹脂量較理想爲少 量，硬化型的甲苯矽樹脂較理想爲，實質上爲無重整之硬 化型的甲苯矽樹脂。 # 硬化型的甲苯矽樹脂，係以溶解於溶劑後的溶液（漆 液），而進行輸送及保管等處理。本發明之封膠材組成物 係採用此漆液，並可混合此漆液及耐火性塡充物而製造 出。如此所製造出者，爲具備流動性之膏狀的封膠材組成 物。此外，亦可預先從漆液當中去除溶劑之後，混合不含 溶劑之硬化型的甲苯矽樹脂及耐火性塡充物，而形成固體 狀的封膠材組成物。再者，亦可混合溶劑於固體狀的封膠 材組成物，而形成膏狀的封膠材組成物。。 Φ 使用於硬化型的甲苯矽樹脂的漆化之溶劑並無特別限 定，只要爲可溶解硬化型的甲苯矽樹脂之溶劑者即可，例 如爲芳香族烴基系列溶劑之二甲苯（X y 1 e n e )、甲苯 (Toluene )、苯（Benzene)、沸點爲100 °C以下之溶劑 之丁酮（Methyl Ethyl Ketone)、醋酸乙酯（Ethyl Acetate )、醋酸異丙酯（I s o p r o p y 1 A c e t a t e )、乙醚 (Diethyl Ether)、丙醚（Dipropyl Ether)、四氫喃 (Tetra hydrofur an )、乙腈（Acetonitrile )、丙腈 (Propionitrile)、]-正丙醇（1- Propanol) 、2 -正丙醇 -15- 200531121 (13) (2- Propanol)、芳香醇（Arylalcohol)等。如之後所述 般，於溶解封膠材組成物於溶劑之膏狀的狀態下使用的情 況下，於塗佈封膠材組成物之後，加熱使溶劑揮發而去除 溶劑者較爲容易，因而較爲理想。 漆液之溶劑的使用量較理想爲5〜5 0質量％。若未滿5 質量％，則硬化型的甲苯矽樹脂的溶解作用不足，而難以 與耐火性塡充物均質的混合。若超過5 0質量％，則於與 耐火性塡充物混合的情況下，溶劑容易與耐火性塡充物產 生相分離，此外，於與耐火性塡充物混合之後去除溶劑的 情況下，需花費較大的能量。 硬化型的甲苯矽樹脂，亦可做爲於封膠材組成物當中 部分重合之甲苯砂樹脂（亦僅稱爲部分重合甲苯砂樹脂） 而存在。於部分重合甲苯矽樹脂當中，原料的硬化型的甲 苯砂樹脂係進行某種程度之脫水縮合反應，因此相較於原 料的甲苯矽樹脂，於密封被密封物之際所產生的水分較 少，因此，包含部分重合甲苯矽樹脂之封膠材組成物於密 封被密封物而硬化之際，氣泡的產生較原料的甲苯矽樹脂 還低，而可提升氣密性。此外，相較於原料的甲苯矽樹 脂，部分重合甲苯矽樹脂爲高黏度的液體且熔融黏度較高 之固體，因此具備適合於設定本發明之封膠材組成物爲成 形體的情況之性質。例如，於密封被密封物而硬化配置於 被密封物的特定部位之封膠材組成物的成形體之際，比較 不會產生甲苯矽樹脂產生流動而從特定部位當中流出的情 形。 -16- 200531121 (14) 部分重合甲苯矽樹脂爲，該原料之硬化型的甲苯矽樹 脂的硬化’係處於部分進行的狀態下之硬化型的甲苯矽樹 月旨。所謂的本發明之硬化型的甲苯矽樹脂，不僅意味著爲 部分重合甲苯矽樹脂的原料之硬化型的甲苯矽樹脂，亦爲 此部分重合甲苯矽樹脂。以下，於本發明之封膠材組成物 的製造階段當中，稱呼尤其是進行硬化型的甲苯矽樹脂的 部分重合者爲部分重合甲苯矽樹脂。 ® 硬化型的甲苯矽樹脂的部分重合，一般係藉由，依據 原料的甲苯矽樹脂的加熱之硬化反應未完全結束的狀態下 停止該反應而進行。例如，以較一般的硬化反應的情況還 低的溫度而加熱，或是以較一般的硬化所需的時間來短的 時間而加熱等方、法，部分硬化原料的甲苯矽樹脂而獲得。 於進行硬化型的甲苯矽樹脂的部分重合之際，例如於 Γ2 0〜1 8 0 °C的溫度下進行重合，以甲苯矽樹脂的黏度爲基 準，而於硬化反應未完全結束的狀態下停止該反應。例如 ® 於1 8〇°C的溫度下進行重合的情況下，可於甲苯矽樹脂的 黏度爲 5 000 cP〜60 OOOcP的時點下停止加熱。原料的甲苯 矽樹脂的部分重合，可於存在耐火性塡充物的組成物當 中，或是於該組成物的製造過程當中進行。 依據硬化型的甲苯矽樹脂的脫水縮合之硬化，一般僅 以加熱而進行，係藉由該樹脂的矽氫氧基之間的脫水縮合 反應，及該樹脂的矽氫氧基與耐火性塡充物的表.面的矽氫 氧基之間的脫水縮合反應，而於溶劑當中形成不溶性的硬 化物。例如，塗佈於被密封物之封膠材組成物，僅僅於 -17- (15) (15)200531121 14CTC以上，較理想爲180°C至300°C的溫度下加熱1〜120 分鐘，使該樹脂硬化而形成不溶性的封膠材。一般而言， 於封膠材組成物當中包含溶劑的情況下，溶劑係於加熱初 期經由揮發而去除，而於存在有機物等非耐熱性物質的情 況，則於硬化之際揮發而去除或是分解而去除。爲了進行 安定的硬化，溶劑的揮發去除較理想爲，於硬化封膠材組 成物之前，於更低的溫度下實施。如此之溶劑的揮發去 除，係因溶劑的種類而有所不同，例如可於100〜140 °C的 溫度下實施30〜60分鐘。 爲了降低硬化型的甲苯矽樹脂的硬化溫度，可採用硬 化觸媒，硬化觸媒例如有鋅、鈷、錫、鐵、鉻等金屬有機 酸鹽、第4級氨鹽、包含鋁、鈦等金屬之螯合類、各種胺 類或是其鹽類等。 包含於封膠材組成物之耐火性塡充物，爲耐熱性的無 機質粉末’具體而g有二氧化砂、氧化銘（Alumina)、 呈銘紅柱石（Mullite)、銷石（Zircon)、堇青石 (Cordierite) 、/3-鋰霞石（石-eucryptite)、鋰輝石 (β -Spodumene )、点·石英固溶體、鎂橄欖石 (Forsterite)、鈦酸鉍、鈦酸鋇等。當然亦可兼用這些化 合物。 耐火性塡充物的平均粒徑較理想爲〇」〜〗3 〇 # m，更 理想爲0 · 1〜9 0 // m，更理想爲〇 ·；[〜2 〇 # ηι，而〇 ·；[〜1 〇 # 1Ώ 尤爲理想。一旦平均粒徑超過上述上限，則於甲苯矽樹脂 的硬化之後，於耐火性塡充物及矽樹脂的介面上產生破 -18- 200531121 (16) 損，可能導致氣體往密封構造體的內部空間洩漏，而無法 維持真空或是特定的減壓環境。一旦平均粒徑未滿上述下 限，則產生粉末的凝聚，而無法於硬化型的甲苯矽樹脂當 中均質的分散。此外，由於產生增黏性，而限制了耐火性 塡充物的配合量。 耐火性塡充物較理想爲二氧化矽，尤其是球狀二氧化 矽。球狀二氧化砂的平均粒徑較理想爲0 · 1〜1 3 0 // m，更 • 理想爲 0.1〜9 0// m，更理想爲〇·1〜20//m，而0.1〜10//m 尤爲理想。一旦球狀二氧化矽的平均粒徑爲0.1〜2 0 // m， 則可獲得塗佈作業性良好之封膠材組成物。若平均粒徑未 滿上述範圍，則粒子之間產生凝聚而降低分散性，因而無 法獲得均勻的組成物，一旦超過上述範圍，則產生粒子的 沉澱而降低分散性，仍無法獲得均勻的組成物。。此外， 由於產生增黏性，而限制了耐火性塡充物的配合量。 本發明之封膠材組成物之耐火性塡充物的配合量爲， IP 對硬化型的甲苯矽樹脂及耐火性塡充物的合計量的比例爲 10〜8 0質量％。於未滿10質量％的情況下，無法產生足夠 的耐熱性。於超過8 0質量％的情況下，則與甲苯矽樹脂 的分散性及親合性變差，結果產生封膠材（硬化物）的破 損，導致氣體往密封構造體的內部空間洩漏，而無法維持 真空或是特定的減壓環境。此外，亦引起對密封部位之接 著強度的降低。耐火性塡充物的量較理想爲3 0〜70質量 %。 包含平均粒徑爲〇. 1〜2 0 // m的球狀二氧化矽的情況下 -19- 200531121 (17) ’之封膠材組成物的該球狀二氧化矽的配合量爲，對硬化型 的甲苯矽樹脂及耐火性塡充物的合計量的比例爲1 0〜8 0質 量％，較理想爲30〜70質量％。若未滿此範圍，則耐熱性 及耐光性變差，若超過此範圍，則產生封膠材的破損，導 致氣體往密封構造體的內部空間洩漏，而無法維持真空或 是特定的減壓環境。此外’亦引起對密封部位之接著強度 的降低。 φ 本發明之封膠材組成物，除了上述平均粒徑爲1 3 0 // m以下之耐火性塡充物之外，亦可少量配合粒徑較大 (超過1 3 0 // m )且粒徑分布較窄的球狀粒子來做爲間隔 材。於使用如此之粒徑較大的耐火性塡充物的情況下，較 理想爲粒徑爲3Ό0〜5 00 // m的球狀二氧化矽或是鈦酸鋇。 該配合量爲，對硬化型的甲苯矽樹脂及耐火性塡充物的合 計量的比例爲〇 . 1〜1 5質量％ (對全部耐火性塡充物爲5 0 質量％以下），更理想爲1〜5質量％。 • 於本發明之封膠材組成物當中，亦可包含硬化型的甲 苯矽樹脂及耐火性塡充物以外的成分。關於其他成分，例 如爲上述溶劑等之最終具備封膠材的功能之成分以外的成 分，或是殘留於封膠材的成分，例如封膠材著色顏料。封 膠材組成物中的這些成分之含有量並無特別限定，只要爲 不阻礙本發明之封膠材組成物及所獲得之封膠材組成物的 成形體的特性的量即可。前者的成分除了溶劑之外，較理 想爲對封膠材組成物爲20質量％以下。溶劑的量，可因 應以液體狀或是固體狀而使用封膠材組成物等等使用法或 -20- 200531121 (18) 其他而有所不同’一般而言較理想爲對封膠材組成物爲5 〇 質量％以下。 關於具體之其他成分及其合適的量（除了溶劑以外之 對封膠材組成物的量），例如有以下所述者。亦即，用於 促進上述甲苯矽樹脂的硬化之胺系列硬化劑等爲5質量％ 以下，以提高封膠材的機械耐熱性爲目的及以著色爲目的 之顏料等爲1 5質量％以下，以封膠材組成物的作業期限 之提升，以及耐火性塡充物及甲苯矽樹脂的分散性及密封 性的提升爲目的之松節油、松香、松香衍生物等黏著性賦 予劑爲5質量％以下。 本發明之封膠材組成物，係藉由混合硬化型的甲苯矽 樹脂及耐火性塡充物，而獲得均勻的組成物。此外，亦可 使用硬化型的甲苯矽樹脂的溶液（漆液），來做爲包含硬 化型的甲苯矽樹脂及耐火性塡充物之膏狀的組成物而使 用。此外，亦可於加熱並攪拌漆液與耐火性塡充物而混合 後，揮發而去除溶劑，並形成實質上不含溶劑之固體狀的 組成物。於形成爲固體狀的組成物的情況下，揮發而去除 溶劑之溫度，係因所使用的溶劑而有所不同，一般爲 100〜180°C，較理想爲100〜140°C。就具有優良的處理性 來看，本發明之封膠材組成物較理想爲於包含溶劑的狀態 下使用，更理想爲於包含1 〇〜3 0質量％的溶劑之膏狀的狀 態下使用。於固體的狀態下使用的情況下，該形狀並未特 別限定，可成形爲薄板狀，纜線狀，棒狀等形狀。 此外，於製造上述封膠材組成物之際，可部分重合硬 -21 - 200531121 (19) 化型的甲苯矽樹脂，而形成部分重合甲苯矽樹脂。硬化型 的甲苯矽樹脂的部分重合，可於混合耐火性塡充物之前進 行，亦可於混合耐火性塡充物之後進行。此外，於使用漆 液的情況下，可於存在溶劑的狀態下進行，亦可於去除溶 劑的狀態下進行，一般而言，係如上述般之加熱並攪拌漆 液與耐火性塡充物而混合後，於該狀態下去除溶劑，接下 來於該狀態下升溫而進行甲苯矽樹脂的部分重合。由於甲 • 苯矽樹脂的部分重合係於硬化反應未完全進行完成之前停 止反應，因此一邊以包含甲苯矽樹脂之組成物的黏度爲基 準，一邊於1 2 0〜1 8 0 °C的溫度下進行。於1 8 0 °C的溫度下 實施部分重合的情況下，例如可於組成物的黏度爲 5 0 00cP〜60 000cP的時點下停止加熱。由於硬化反應相對較 慢，而容易停止以黏度爲基準之反應，因此部分重合較理 想爲於1 2 0〜1 4 0 °C的溫度下實施。 包含部分重合甲苯矽樹脂之本發明之封膠材組成物， • 可成形爲薄板狀，纜線狀，棒狀等形狀來做爲成形體而使 用。例如，進行上述般的加熱而形成部分重合甲苯矽樹脂 之封膠材組成物，爲黏土狀的組成物，並可於加熱狀態 下，於鑄模當中塡入黏土狀的組成物而成形。具體而言， 採用以氟樹脂等所製作之鑄模，而可成形爲薄板狀，纜線 狀，棒狀等期望的形狀之成形體。而形成爲薄板狀，纜線 狀’棒狀等形狀之封膠材組成物的成形體，可於該形狀 下’適用於前面基板及間隔保持構件之接合部，及背面基 板及間隔保持構件之接合部之密封。 -22- 200531121 (20) 另一方面，包含部分重合甲苯矽樹脂之本發明之封膠 材組成物，可於溶解在上述合適的溶劑之膏狀的狀態下使 用，就處理性來看，反而更爲適合。於膏狀的狀態下使用 的情況下，溶劑的配合量如上所述。 不論於何種情況，接合部分之本發明之封膠材組成物 的層厚，較理想爲 3 00 // m以下，更理想爲100 // m以 下。 φ 關於如圖所示之發光裝置的其他構成要素，可從一般 所知者當中加以選擇。 由於要求前面基板2須具備透光性，因此可由透明或 是半透明的材料來製造，一般爲玻璃製，例如爲鈉鈣玻 璃、硼矽酸鹽玻璃（Boro silicate )、二氧化矽玻璃等玻璃 製，亦可爲透明或是半透明的樹脂製品。於鈉鈣玻璃 (Soda Lime G1 a s s )的情況下，由於被稱爲白板而具備極 爲優良的透光性，因此較爲理想。另一方面，由於背面基 • 板3及間隔保持構件4並不要求透光性，因此除了上述的 材料之外，亦可爲不透明的樹脂製及陶瓷製。 電極 6的材料可使用銀、鋁、鎳、銅、碳' 1T0 (Indium Tin 〇xide，氧化銦錫）等。於如圖所示之發光 裝置1當中，係於背面基板3上形成電極6，而由於IT0 具備極爲優良的透光性，因此亦可形成於前面基板2上。 於此情況下，前面基板2上的電極與背面基板3上的電極 形成對向電極。 電介質層7具有防止因放電所造成之絕緣破壞及電極 -23- 200531121 (21) 的損傷之功能的層，例如爲氧化鉛的層。於電介質層7上 例如可形成由MgO所組成的保護層。保護層不僅可藉由 二次電子釋放功能及電荷累積功能等而降低放電電壓，並 具有保護電介質層7免受放電的影響之功能。 關於構成螢光體層 8之螢光體，有綠色發光的 Z η 2 S i Ο 4 · Μη、 （Ba，Sr，Mg) 0· a A12 〇 3 ： Μ η λ (Y， Gd ) B03 : Tb、Y B03 : Tb 等，紅色發光的（Y，Gd ) B〇3: Eu、（Y，Gd) 2Ο3 等，藍色發光的 BaMgAli〇0】7: Ειι、BaMgAl1$023 : Eu等。一旦採用這些3原色的狹域發 光的螢光體，則可獲得高亮度的白色發光。此外，亦可採 用使用於磷酸鹽（Halophosphate )系列等一般的螢光燈之 螢光體。 接下來以第1圖所示之發光裝置的情況爲例，來說明 本發明之發光裝置之製造方法。 首先，於背面基板3上形成電極6。電極6係以銀、 鋁、鎳、銅、碳、ITO ( Indium Tin Oxide，氧化銦錫）等 爲導電膏而進行網版印刷，可藉由於乾燥之後進行燒結之 方法，以及介於光罩而蒸鍍及濺鍍之方法，此外，蝕刻這 些材料的蒸鍍膜及濺鍍膜之方法而形成。 接下來，以包覆電極6的方式而形成電介質層7。電 介質層7例如可藉由對氧化鉛等低熔點玻璃進行網版印 刷’或是熔融之後塗佈，乾燥之後進行燒結之方法而形 成。同樣的，亦於前面基板2上進行螢光體的網版印刷， 或是溶解於期望的溶劑之後塗佈，乾燥之後進行燒結而形 -24 - 200531121 (22) 成螢光體層8。 接下來，沿著形成背面基板3的電極6之一側的周緣 部上，配置本發明之封膠材組成物。在此，於包含溶劑之 膏狀的封膠材組成物（亦包含具有部分重合甲苯矽樹脂之 組成物）的情況下，可採用刷著、噴霧、點膠等而塗佈於 被密封物上。另一方面，於使用薄板狀等的封膠材組成物 的成形體（亦包含具有部分重合甲苯矽樹脂之成形體）的 B 情況下，可於該形狀下之加熱至特定溫度的背面基板3的 特定位置上配置成形體。本發明之封膠材組成物的配置， 亦可採用其他方法而實施，例如噴霧方式、網版印刷方 式、旋轉塗佈方式等而實施。 接下來，以包覆封膠材組成物般，沿著背面基板3的 周緣部而裝載間隔保持構件4。於所裝載的間隔保持構件 4的上面，以與上述相同的步驟而配置本發明之封膠材組 成物。接下來以形成有螢光體層8的面爲內側之方式，而 • 裝載前面基板2於間隔保持構件4上。 於使用包含溶劑之膏狀的封膠材組成物的情況下，較 理想爲於背面基板3上塗佈封膠材組成物之後’於裝載間 隔保持構件4之前加熱至特定的溫度，使溶劑揮發而去 除。同樣的，較理想爲於間隔保持構件4上塗佈封膠材組 成物之後，於裝載前面基板2之前使溶劑揮發而去除。 於依序貼合背面基板3、間隔保持構件4、前面基板2 之後，一邊從上方加壓，一邊於特定的溫度條件，例如於 ]40 °C以上，較理想爲於180 °C〜3 00 °C的溫度下，加熱 -25- 200531121 (23) 1〜1 2 0分鐘，加熱而硬化封膠材組成物。於採用以往的玻 璃粉之密封當中，必須加熱至玻璃粉的軟化溫度以上之 4 0 0〜5 0 0 °C ，相對於此，藉由採用本發明之封膠材組成 物，可大幅的降低密封溫度。藉此可降低密封時的螢光體 的熱劣化，而改善因螢光體的熱劣化所導致之色溫的下 降。 第1圖所示之發光裝置的構造，可進行種種的變更。 例如，亦可僅於前面基板2的內面設置螢光體層8。於此 情況下，由於在背面基板側上不存在螢光體層，因此對於 使用於背面基板3及間隔保持構件4的接合部之封膠材之 低溫密封的要求較低。因此，可使用以往的玻璃粉等封膠 材而進行此接合部的密封。如此的發光裝置可組裝如下’ 首先接著形成有電極6及電介質層7之背面基板3及間隔 保持構件4，之後採用上述本發明之封膠材組成物，而密 封形成有螢光體層8之前面基板2於此間隔保持構件4上 而組裝完成。而即使爲如此的發光裝置’亦可採用上述本 發明之封膠材組成物，來做爲使用於背面基板3及間隔保 持構件4的接合部之封膠材。 本發明之發光裝置較理想爲第1圖所不的構造之發光 裝置，亦即爲，於電介質層7亦具有螢光體層8，而前面 基板2及間隔保持構件4之接合部’及背面基板3及間隔 保持構件4之接合部，均採用上述本發明之封膠材組成物 而密封之發光裝置1。 第2圖係顯示加熱而硬化封膠材組成物後的發光裝置 -26- 200531121 (24) 之剖面圖。於第2圖之發光裝置1的背面基板3上，設置 用於對氣密容器1 〇內進行真空排氣之例如直徑爲2mm的 排氣孔1 2。於此排氣孔1 2上連接真空泵，而對氣密容器 1〇的內部進行真空排氣，之後注入由稀有氣體或是稀有氣 體及水銀的混合氣體所構成之放電氣體爲數 kPa〜數 100 kP a。一旦於氣密容器10內充塡放電氣體至特定壓力 後，則如第3圖所示般，採用密封板1 4及本發明之封膠 • 材組成物，而密封排氣孔1 2的開口部，而製造出本發明 的發光裝置1。於第3圖當中，係僅僅於背面基板3與密 封板1 4的接合面上存在封膠材5，但亦可於密封板1 4的 上面全部上塗佈本發明之封膠材組成物，並於此狀態下與 背面基板3貼合。密封板1 4可採用玻璃板、，但並不限定 於此。 對氣密容器1 0的內部進行真空排氣之手段並不限定 於上述型態。第4圖爲與第2圖相同之圖式，但於排氣孔 # 12內插入玻璃製的排氣管13。排氣管13可採用本發明之 封膠材組成物或是以往的玻璃粉，而固定於排氣孔1 2的 內壁。於此發光裝置1當中，於排氣管13上連接真空 泵，而對氣密容器1 0的內部進行真空排氣。對氣密容器 1 〇的內部進行真空排氣而充塡放電氣體至特定壓力後，切 斷排氣管1 3而密封排氣孔1 2。或是於切斷排氣管1 3之 後，與上述相同，採用密封板及本發明之封膠材組成物， 而密封排氣孔1 2。 關於其他手段，亦可採用如下手段。如上所述般，於 -27- 200531121 (25) 前面基板2形成螢光體層8，於背面基板3上形成電極6 及電介質層7及螢光體層8。之後於前面基板2、背面基 板3及間隔保持構件4的接合部位上配置本發明之封膠材 組成物。本發明之封膠材組成物可做爲包含溶劑之膏狀的 封膠材組成物而塗佈，亦可做爲薄板狀的封膠材組成物的 成形體而配置。之後，放置前面基板2、背面基板3及間 隔保持構件4於真空處理室內，進行真空排氣而乾燥之 ® 後，置換處理室內部的環境爲特定壓力的放電氣體環境。 於此狀態下，於依序疊層背面基板3、間隔保持構件4、 前面基板2而組裝之後，加熱而硬化本發明之封膠材組成 物，藉此而形成於內部充塡有期望壓力的放電氣體之氣密 容器1 〇。 本發明之封膠材組成物爲不含鉛之低溫硬化型的封膠 材，藉此亦可僅僅使用於發光裝置1的氣密容器1 0的排 氣孔之密封。例如，於採用密封板，而密封採用以往的封 ©膠劑所組裝之氣密容器的排氣孔的開口部之際，可採用本 發明之封膠材組成物來做爲接著劑。藉由採用本發明之封 膠材組成物，可降低對氣密容器內部的螢光體層之熱影 響，而可相對較短的時間下進行密封。此外，本發明係具 備由前面基板，及與上述前面基板互爲對向而配置之背面 基板，及配置於上述前面基板及上述背面基板之間且於上 述前面基板及上述背面基板之間保持一定間隔之間隔保持 構件，及密封的排氣孔所構成之氣密容器，並採用上述封 膠材組成物，而密封上述密封的排氣孔之發光裝置。 -28- 200531121 (26) 實施例 (第1例） 於附有攪拌機之容器當中，置入包含具備第1表所示 的特性[2官能基矽單位之莫耳比（=2官能基矽單位/( 2 官能基矽單位及3官能基矽單位的合計）），苯基的莫耳 數/甲基的莫耳數]之硬化型的甲苯矽樹脂之漆液爲40質量 φ 部分’以及平均粒徑爲3 // m之球狀二氧化矽爲6 0質量部 分’於120〜14 0°C的溫度下加熱並攪拌而去除溶劑。接下 來階段性的加熱至 1 5 0〜1 8 (TC，至1 8 (TC之組成物的黏度 爲2 00 0 0 cP爲止，進行硬化型的甲苯矽樹脂的部分重合。 黏度的測定係採用B型黏度計。 接下來，依循第1表所示的比例，混合所獲得之固體 狀的封膠材組成物以及溶劑（醋酸乙酯），而得到膏狀的 封膠材組成物。 • 於第1表當中，2官能基矽單位對之莫耳比係藉由Si- NMR及FT-IR而測定。苯基的莫耳比係藉由 H-NMR及 FT-IR而測定。 對所獲得的封膠材組成物進行以下所示之評估。結果 如第1表所示。 [塗佈性評估] 採用點膠機（DisPenser )，於鈉鈣玻璃基板上塗佈所 獲得的膏狀封膠材組成物，並根據以下的評估基準而評 -29- 200531121 (27) 估。此外，如之後的第3例所示般之於封膠材組成物爲成 形體的情況下，於加熱至1 8 0 t的玻璃基板上裝載成形體 之際，以成形體是否流動而均勻擴散來判斷。 〇：封膠材組成物的流動性佳，且可均勻塗佈 X :封膠材組成物的流動性差，且無法均句塗佈 [硬化性評估] Φ 採用點膠機，於鋁杯上塗佈厚度爲100 // m〜200 // m 的膏狀封膠材組成物，於1 20 °C下加熱1小時，使溶劑揮 發而去除之後，於2 0 0 °C下乾燥5分鐘，之後於2 0 0。(：下 加熱1小時以及2 5 0 °C下加熱1小時，加熱而硬化封膠材 組成物，而獲得試驗樣本。之後採用示差熱天平（TG-DTA，Mac Science公司製），而測定加熱該樣本至300 爲止之際的質量減少。該測定係於乾燥空氣中進行，升溫 速度爲1 〇°C /min。硬化性評估的評估基準如下所示。 # 〇：加熱至3 00 °C爲止之際的質量減少爲1%以下 X :加熱至3 0 0 °C爲止之際的質量減少爲1 %以上 如之後的第3例所示般之於封膠材組成物爲成形體的 情況下，於加熱至180°C的玻璃基板上塗佈厚度爲1〇〇 // m〜2 0 0 // m的封膠材組成物，於1 8 0 °C下乾燥5分鐘， 之後於2 0 0 °C下加熱I小時以及2 5 0 °C下加熱1小時，加 熱而硬化封膠材組成物，而獲得試驗樣本。 [洩漏性評估] -30- 200531121 (28) 洩漏性評估係採用第5圖所示之鈉鈣玻璃製的基板3 片（下方板 20: 100mmxl〇〇mmx5mm，上方板 30: 1 0 0 m m X 1 0 0 m m X 5 m m，於中央具備直徑5 m m的孔3 1，框 狀的中間板 4 0 :外徑 1 0 0 m m χ 1 〇 〇 m m，內徑 7 0 m m x 7 0mm，厚度5mm)而實施。 採用點膠機，沿著下方板2 0的外緣部塗佈寬度1 5 mm 的膏狀封膠材組成物。於1 2 0 °C下加熱1小時，使溶劑揮 φ 發而去除之後，於1 8 0 °C下乾燥1 0分鐘。另一方面，採用 點膠機，於中間板4 0的上面塗佈膏狀封膠材組成物，於 1 2 0 °C下加熱1小時，使溶劑揮發而去除之後，於1 8 0 °C下 乾燥1 〇分鐘。 接下來，如第6圖所示般，於加熱至1 8 0 °C的狀態 下，依序疊層下方板20、中間板40及上方板30。於第6 圖當中，封膠材組成物的厚度爲1 0 〇 // m。於此狀態下， 一邊從上方加壓，一邊於2 0 0 °C下加熱1小時以及2 5 0 °C φ 下加熱1小時，加熱而硬化封膠材組成物，而製作出洩漏 性評估用的試驗樣本。之後，採用真空泵而從上方板3 0 的孔31進行脫氣，使內部空間達到1·3 3 3 χ 1 (T8pa · m3/g 的真空狀態。之後測定有否洩漏。 如之後的第3例所示般之於封膠材組成物爲成形體的 情況下，於加熱下方板20至1 80 °C的狀態下，沿著該下方 板20的外緣部裝載封膠材組成物，於180°C下乾燥5分 鐘。另一方面，亦於加熱至1 8 0 °C的狀態下，於中間板4 0 上裝載封膠材組成物，並於1 8 0 °C下乾燥5分鐘。接下 -31 - 200531121 (29) 來，如第6圖所示般，於加熱至1 8 01的狀！ 層下方板20、中間板40及上方板30。一邊1 一邊於200°C下加熱1小時以及25 0°C下加素 熱而硬化封膠材組成物，而獲得試驗樣本。^ 的厚度爲100//m。 有否洩漏之測定，係採用ULVAC公司| 儀（Helium Leak Detector) HELIOT 之抽風右 φ 進行。最初於試驗片內排氣至背景値爲1 . m3/g爲止之後，於抽風櫃內導入氦氣，測定 氦氣的洩漏速度，記錄氯氣洩漏速度的最大fi 洩漏。以上的評估結果如第1表所示。 [對玻璃之接著性評估] 採用封膠材組成物，貼合如第7圖所示白> 玻璃板（1 〇 ni m X 1 0 0 m m X 6 m m ) 60' 61 的端 3 mm )，而製作出對玻璃之接著性評估用的爵 後，膏狀封膠材組成物的塗佈、乾燥及加熱福 形體的封膠材組成物的裝載、乾燥及加熱硬A 性評估所記載的步驟相同而實施。於接著性纪 採用 Tensilon (日本 Orie η tec Co·，Ltd·製） K6 8 5 0相同的步驟進行拉引試驗，而測定密妾 度。拉引速度係以5 m m / m i η來進行。 [發光裝置之發光特性評估] I下，依序疊 ίέ上方加壓， V 1小時，加 寸膠材組成物 吳的氦氣測漏 ；(Hood)而 5 X 1 0'1 ]Pa · 1 0分鐘之間 I而確認有否 f形狀之鈉鈣 咅[5 ( 1 0 m m X 驗樣本。之 化，以及成 ，均與洩漏 評估當中， ，以與 JIS 部的接著強 -32- 200531121 (30) 採用上述所獲得之封膠材組成物來做爲封膠材，而製 作出第3圖所示之發光裝置1，亦即從排氣孔1 2對氣密容 器1 0進行真空排氣的型式之發光裝置1。而膏狀封膠材組 成物的塗佈、乾燥及硬化，係與洩漏性評估所記載的步驟 相同而實施。 各構成要素的規格如下所示。 前面基板：白板（B270，德國Schott公司製），108mm X 7 5 mmx2 · 5 mm 背面基板··白板（B2 70，德國Schott公司製），108mm x 75mmx2.5mm 間隔保持構件：鈉鈣玻璃製，寬5mmx高7mm 電極：以6mm的間隔進行銀製電極（厚度l〇//m)的網 版印刷 電介質層：進行網版印刷使氧化鉛的厚度成爲5 0 // m 螢光體層：塗佈溶解 3原色螢光體（綠色；Zn2Si04 : Μη，紅色；（Y，Gd)B03:Eu，藍色；BaMgAl1Q017: Eu)之溶液，而形成厚度爲50// m的螢光體層 電氣體：於25(TC下進行氣密容器的真空排氣1小時之 後，注入氙氣（Xenon)而做爲放電氣體 連接所獲得的發光裝置於交流電源，施加超過放電電 壓的振幅之交流電壓，使螢光體發光。採用亮度計來測定 從前面基板所放射出的光線的亮度，並採用色溫計來測定 -33- 200531121 (31) 色溫，結果如第1表所示。 (第2例） 除了使用平均粒徑爲1 // hi的球狀塡充物之外，其他 與第1例相同而製作出封膠材組成物’並評估所獲得的封 膠材組成物。結果如第1表所示。 • (第3例） 除了未實施發光裝置的特性評估之外’其他與第1例 相同，並採用所製作出封膠材組成物而進行評估。於第3 例當中，以第1例的步驟而進行封膠材組成物的部分重合 之後，於鑄模當中塡入組成物而成形爲期望的形狀，並做 爲封膠材組成物的成形體而使用。 (第4例） φ 如第1表所示般，除了配合15質量部分的硬化型的 甲苯矽樹脂及8 5質量部分的平均粒徑3 // m的球狀二氧化 矽之外，其他與第3例相同而實施。結果如第1表所示。 由於此組成物包含8 5質量部分之較多的塡充物，因此流 動性較差且塗佈性亦差。此外，對玻璃的接著強g , 於進行洩漏性評估及對玻璃之接著性評估之前即M生彔ij 離，而無法進行評估。 (第5例） -34 - 200531121 (32) 除了採用僅僅由3官能基矽單體所製 型的甲苯矽樹脂之外，其他與第3例相同 第1表所示。此組成物對玻璃的接著強度 漏性評估及對玻璃之接著性評估之前即產 進行評估。 (第6例〜第7例） • 於第6例、第7例當中，係採用以往纪 (第 6 例·· DT430，Asahi Techneion Co.， 例：於玻璃粉當中添加溶劑與黏結劑而形成 代本發明之封膠材組成物，而進行與第1便 於第6例、第7例當中，未實施對玻璃的g 於密封溫度，於第 6例當中爲43 0 °C，於: 5 2 0 °C。結果如第1表所示。於採用以往的 來做爲封膠材之本例當中，於發光裝置之發 • 中，色溫及亮度均較第1例還差，而顯示 致螢光體的熱劣化之情形。 者來做爲硬化 實施。結果如 弱，於進行洩 剝離，而無法 鉛系列玻璃粉 Ltd.製，第 7 膏狀者）來取 相同之評估。 著性評估。關 I 7例當中爲 鉛系列玻璃粉 光特性評估當 因高溫密封導 -35- 200531121 (33) [第1表] 第1例 第2例 第3例 第4例 第5例 材 料 甲基苯基矽配 合量 40 40 40 15 40 2官能基矽單位 的莫耳比 0.25 0.25 0.25 0.25 0 苯基莫耳數/甲 基莫耳數 0.6 0.6 0.6 0.6 0.7 塡充物平均粒 徑 3 μ m 1 β m 3 // m 3 // m 3 // m 塡充物配合量 60 60 60 85 60 封 膠 材 型 態 形態 膏 膏 固體 固體 固體 封膠材組成 物：溶劑 9:1 9 ： 1 10:0 10:0 10:0 作 業 性 塗佈性 〇 〇 〇 X 〇 硬化性 〇 〇 〇 〇 〇 密封溫度[°C] 200, 250 200, 250 200, 250 200, 250 200, 250 特 性 評 估 對玻璃之接著 強度[MNm·2] 14 14 15 N.A. N.A. 洩漏性 Μ j \ \\ te j \ w Μ J V \\ N.A. N.A. 發 光 特 性 色溫[K] 15.000 〜 30.000 15.000 〜 30.000 — — — 亮度[cd] 6,000〜 10,000 6,000〜 10,000 — — — -36- (34) (34)200531121 [第2表] 第6例 第7例 DT43 0(Asahi 溶劑，加入黏結 材 鉛系列低 Techneion Co” 劑後之膏狀的玻 料 熔點玻璃 Ltd.) 璃粉 作 塗佈性 〇 〇 業 硬化性 〇 〇 性 密封溫度[°c ] 430 520 特 對玻璃之接著 性 強度[MNm-2] 評 洩漏性 Μ J i 迦 估 發 色溫[K] 10,000 10,000 光 特 亮度[cd] 8,000〜9,000 6,000〜7,000 性 本申請案係根據2004年2月26日所申請之日本申請 案之日本特願2004-5 1 776，並藉由引用而援用該全體內 容。 【圖式簡單說明】 第1圖係顯示本發明的發光裝置之一種實施型態之剖 面圖。 -37- 200531121 (35) 第2圖係顯示真空排氣前的發光裝置之剖面圖。 第3圖係顯示於真空排氣後，以密封板密封排氣孔之 後之第2圖的發光裝置之剖面圖。 第4圖係顯示與第2圖相同之圖示，係於排氣孔內插 入排氣管。 第5圖係顯示由使用於洩漏性評估之3片玻璃基板所 組成之樣本的平面圖，（a )爲樣本的下方板的平面圖， ® ( b )爲樣本的上方板的平面圖，（c )爲樣本的中間板的 平面圖。 第6圖係顯示由第5圖所示之3片玻璃基板所組成之 «本的封裝後的剖面圖。 第7圖係顯示使用於對玻璃之黏著性評估之樣本的斜 視圖。 【主要元件符號說明】 ® 1:發光裝置（平面螢光板） 2 :前面基板 3 :背面基板 4 :間隔保持構件 5 :封膠材 6 :電極 7 :電介質層 8 :螢光體層 1 〇 :氣密容器 -38- 200531121 (36) 1 2 :排氣孔 1 3 :排氣管 1 4 :密封板 2 0 :下方板 3 0 :上方板 31 :孔 4 0 :中間板 φ 60、61 :鈉鈣玻璃板

-39

Claims (1)

1. (1) (1)

   200531121 十、申請專利範圍 1. 一種發光裝置，係具備由前面基板，及與上述 基板互爲對向而配置之背面基板，及配置於上述前面 及上述背面基板之間且於上述前面基板及上述背面S 間保持一定間隔之間隔保持構件所構成之氣密容器， 用封膠材，而密封上述前面基板及上述間隔保持構件 合部，及上述背面基板及上述間隔保持構件之接合部 特徵爲：使用於上述2個接合部之封膠材當中至少之 係由包含硬化型的甲苯矽樹脂及耐火性塡充物之封膠 成物所組成，而上述封膠材組成物中之耐火性塡充物 苯矽樹脂及耐火性塡充物的合計量的比例爲1 0〜8 0 %，上述甲苯矽樹脂之苯基對甲基的莫耳比爲0. 1〜1 . 2. 如申請專利範圍第1項之發光裝置，其中，使 上述2個接合部之封膠材的任一項，均由上述封膠材 物所組成。 3. —種發光裝置，係具備由前面基板，及與上述 基板互爲對向而配置之背面基板，及配置於上述前面 及上述背面基板之間且於上述前面基板及上述背面基 間保持一定間隔之間隔保持構件，及密封的排氣孔所 之氣密容器，並採用封膠材，而密封上述密封的排氣 其特徵爲：上述封膠材係由包含硬化型的曱苯矽樹脂 火性塡充物之封膠材組成物所組成，而上述封膠材組 之，耐火性塡充物對甲苯矽樹脂及耐火性塡充物的合 的比例爲1 〇〜8 0質量％，上述甲苯矽樹脂之苯基對甲 1前面 基板 :板之 並採 之接 ，其 -- ， 材組 對甲 質量 2 〇 用於 組成 前面 基板 板之 構成 孔， 及耐 成物 計量 基的 -40 - 200531121 (2) 冥耳比爲0.1〜1.2。 4.如申請專利範圍第1項至第3項中之任一項之發光 裝置’其中’上述甲苯矽樹脂係，2官能基矽單位對（2 官能基砂單位及3官能基矽單位的合計）之莫耳比爲 0.05〜0.55 〇 5 .如申請專利範圍第丨項至第3項中之任一項之發光 裝置，其中，上述耐火性塡充物爲平均粒徑〇1〜2〇// m之 # 球狀二氧化矽。 6 .如申請專利範圍第1項至第3項中之任一項之發光 裝置，其中，於上述氣密容器內的上述背面基板表面上具 備電極及包覆該電極之電介質層，於上述氣密容器內的上 述前面基板表面上具備螢光體層，並且於上述氣密容器內 密封有放電氣體。 7 .如申請專利範圍第6項之發光裝置，其中，於上述 電介質層表面上具備螢光體層。 • 8 ·如申請專利範圍第6項之發光裝置，其中，發光裝 置爲平面型螢光板。 9. 一種發光裝置之製造方法，係包含，於前面基板及 間隔保持構件之接合面或是背面基板及間隔保持構件之接 合面上，塗佈封膠材組成物之後，加熱硬化上述封膠材組 成物而形成氣密容器之方法，其特徵爲：上述封膠材組成 物係包含硬化型的甲苯矽樹脂及耐火性塡充物，而上述封 膠材組成物之，耐火性塡充物對甲苯矽樹脂及耐火性塡充 物的合計量的比例爲1 0〜80質量％，上述甲苯矽樹脂之苯 -41 - (3) (3)200531121 基對甲基的莫耳比爲0.1〜1.2，上述甲苯矽樹脂中之2官 能基矽單位對（2官能基矽單位及3官能基矽單位的合 計）之莫耳比爲〇 . 〇 5〜0 · 5 5，上述耐火性塡充物爲平均粒 徑〇. 1〜2 0 // m之球狀二氧化矽。 10.—種發光裝置之製造方法，係形成由前面基板’ 及與上述前面基板互爲對向而配置之背面基板，及配置於 上述前面基板及上述背面基板之間且於上述前面基板及上 述背面基板之間保持一定間隔之間隔保持構件所構成之具 有排氣孔的氣密容器，接下來經由該排氣孔對氣密容器內 進行排氣而塡入放電氣體，之後採用封膠材組成物密封該 排氣孔，而形成注入有放電氣體之氣密容器之方法，其特 徵爲：上述封膠材組成物係包含硬化型的甲苯矽樹脂及耐 火性塡充物，而上述封膠材組成物之，耐火性塡充物對甲 苯矽樹脂及耐火性塡充物的合計量的比例爲1 0〜8 0質量 %，上述甲苯矽樹脂之苯基對甲基的莫耳比爲〇. 1〜1.2， 上述甲苯矽樹脂之，2官能基矽單位對（2官能基矽單位 及3官能基矽單位的合計）之莫耳比爲〇 . 〇 5〜〇 . 5 5，上述 耐火性塡充物爲平均粒徑0 . 1〜2 0 # m之球狀二氧化矽。 -42-