PL198766B1 - Sposób otrzymywania dwufunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu - Google Patents

Sposób otrzymywania dwufunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu

Info

Publication number
PL198766B1
PL198766B1 PL368150A PL36815004A PL198766B1 PL 198766 B1 PL198766 B1 PL 198766B1 PL 368150 A PL368150 A PL 368150A PL 36815004 A PL36815004 A PL 36815004A PL 198766 B1 PL198766 B1 PL 198766B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
carbazole
less
formula
oxirane
molar ratio
Prior art date
Application number
PL368150A
Other languages
English (en)
Other versions
PL368150A1 (pl
Inventor
Jan Pielichowski
Renata Lubczak
Original Assignee
Politechnika Krakowska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Krakowska filed Critical Politechnika Krakowska
Priority to PL368150A priority Critical patent/PL198766B1/pl
Publication of PL368150A1 publication Critical patent/PL368150A1/pl
Publication of PL198766B1 publication Critical patent/PL198766B1/pl

Links

Landscapes

  • Polyethers (AREA)

Abstract

Sposób otrzymywania dwufunkcyjnych polie- teroli z pier scieniem karbazolu o ogólnym wzo- rze 1, w którym x i y oznaczaj a liczb e jednostek oksyalkilenowych, pochodz acych z przy lacze- nia oksiranu o wzorze 2, w lancuchu polieterolu, przy czym x i y nie s a mniejsze od zera, a R oznacza atom wodoru lub grup e metylow a, znamienny tym, ze w pierwszym etapie pro- wadzi si e reakcj e 9-(2-chloroetylo)karbazolu o wzorze 3 z dietanoloamin a przy stosunku molowym 9-(2-chloroetylo)karbazolu do dieta- noloaminy nie mniejszym ni z 1:10 w temperatu- rze 115-120°C w czasie co najmniej 5 godzin, korzystnie 10 godz., a nast epnie mieszanin e poreakcyjn a wylewa si e do du zej ilo sci wody, po czym wytr acony pó lprodukt o wzorze 4 od- s acza si e i suszy, a nast epnie rozpuszcza bez- po srednio w oksiranie w stosunku molowym nie mniejszym ni z 1: 4 i dodaje trietyloamin e jako katalizator oraz dalej prowadzi reakcj e w tem- peraturze nie ni zszej ni z 40°C. PL PL

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nowych dwufunkcyjnych polieteroli zawierających w swej strukturze pierścień karbazolu o ogólnym wzorze 1, w którym x i y oznaczają liczbę jednostek oksyalkilenowych, pochodzących z przyłączenia oksiranu, w łańcuchu, polieterolu, przy czym x i y nie są mniejsze od zera, a R oznacza atom wodoru lub grupę metylową, mających zastosowanie w produkcji polimerów o zwiększonej odporności termicznej, a zwłaszcza liniowych poliestrów i poliuretanów.
Dotychczas znane sposoby syntezy polieteroli nadających się do otrzymywania tworzyw o zwiększonej odporności termicznej opierały się na wykorzystaniu do reakcji kwasu izocyjanurowego, melaminy lub ich niektórych pochodnych w obecności różnych katalizatorów zarówno kwaśnych jak i zasadowych i w różnych rozpuszczalnikach w temperaturze od 40 do 120°C pod ciśnieniem 1-105 do 8-105 N/m. Otrzymywane polieterole po oddestylowaniu rozpuszczalnika stosowane były najczęściej do otrzymywania poliestrów lub pianek poliuretanowych o zwiększonej odporności termicznej.
Znany z brytyjskiego opisu patentowego nr 1 049 288 polieterol s-triazynowy otrzymuje się w reakcji 500 g N,N,N',N,N,N-heksakis(2-hydroksyetylo)melaminy w postaci zawiesiny w 600 g ksylenu i w obecności 5 g wodorotlenku potasu rozpuszczonego w 5 g wody z tlenkiem etylenu pod zwiększonym ciśnieniem otrzymując żywicowaty produkt o LOH = 343 mg KOH/g. Podobny sposób otrzymywania polieteroli s-triazynowych przytoczony jest również w holenderskim opisie patentowym nr 636694. Również z opisu patentowego US nr 4 356 304 wynika, że prowadzone są reakcje melaminy i etanoloamin z oksiranami, np. z tlenkiem propylenu, w obecności wodorotlenku potasu jako katalizatora, w temperaturze 120-130°C, a nawet 155°C pod poduszką azotu. W polskim opisie patentowym nr 166 339 przedstawiono otrzymywanie takich polieteroli w reakcjach melaminy z oksiranami w stosunku molowym nie mniejszym niż 1: 6, przy czym reakcje prowadzi się w obecności wodorotlenków alkiloamoniowych w środowisku dimetyloformamidu.
Inny sposób syntezy polieteroli przedstawia polski opis patentowy nr 184 977, w którym N,N-bis(metoksymetylo)melaminę rozpuszcza się bezpośrednio w oksiranie i prowadzi reakcję do momentu otrzymania polieterolu.
W amerykańskim opisie patentowym nr 4161594 opisano reakcje innych związków heterocyklicznych np. uracylu, dihydrouracylu, hydantoiny i ich pochodnych z oksiranami takimi jak tlenek etylenu i tlenek propylenu w środowisku N,N-dimetyloformamidu lub dioksanu przy niewielkim nadmiarze oksiranu w stosunku do grup -NH danego związku, służące do otrzymywania dwufunkcyjnych dioli. Jako katalizatory stosowano najczęściej chlorek tetraetyloamonium, trzeciorzędowe aminy, halogenki metali alkalicznych (LiCI, NaCI) lub kwasy Lewisa (AICI3, SbCI5) SnCI4, FeCI3, ZnCI2, BF3). Uzyskane w ten sposób diole okazały się użytecznymi półproduktami do otrzymywania poliestrów i poliuretanów, które mogą być z kolei używane do produkcji klejów, powłok lub laminatów charakteryzujących się dobrymi właściwościami elektromechanicznymi i zwiększoną odpornością termiczną, a także do produkcji farb odpornych na ścieranie i zwilżanie oraz klejów. Dzięki dobrej adhezji do szkła i metali oraz dużej wytrzymałości na rozciąganie znalazły one zastosowanie jako kleje do produkcji laminatów.
Polieterole z pierścieniem s-triazynowym i pierścieniami wymienionych wcześniej związków azacyklicznych rozkładają się w temperaturze ok. 260°C, podczas gdy rozkład polieteroli zawierających pierścienie karbazolu następuje dopiero w temperaturze ok. 360°C.
Znane z literatury patentowej sposoby otrzymywania polieteroli z pierścieniami zapewniającymi większą odporność termiczną otrzymywanych z nich tworzyw są niekorzystne ze względu na brak dobrych rozpuszczalników melaminy i kwasu izocyjanurowego, w których można by prowadzić wspomniane reakcje z oksiranami. Występuje również konieczność oddestylowania toksycznych i wysokowrzących rozpuszczalników po zakończeniu reakcji. Używany często sulfotlenek dimetylu jako rozpuszczalnik rozkłada się w trakcie usuwania go podczas destylacji zanieczyszczając polieterol produktami swojego rozkładu i nadając mu nieprzyjemny zapach. Stosowane jako katalizatory reakcji wodorotlenki i halogenki metali alkalicznych zanieczyszczają produkt i są bardzo trudne do usunięcia.
Celem wynalazku jest opracowanie sposobu otrzymywania polieteroli nie wymagających stosowania rozpuszczalników i katalizatorów trudnych do usunięcia po zakończeniu reakcji i ze względu na obecność w ich strukturze pierścienia karbazolu charakteryzujących się znacznie większą odpornością termiczną niż znane dotychczas z literatury patentowej polieterole o zwiększonej odporności cieplnej.
Sposób otrzymywania polieteroli z pierścieniem karbazolu o ogólnym wzorze 1, w którym x i y oznaczają liczbę jednostek oksyalkilenowych w łańcuchu polieterolu pochodzących z przyłączenia
PL 198 766 B1 oksiranu o wzorze 2, przy czym x i y nie są mniejsze od zera, a R oznacza atom wodoru lub grupę metylową, według wynalazku polega na tym, że w pierwszym etapie prowadzi się reakcję 9-(2-chloroetylo)karbazolu o wzorze 3 z dietanoloaminą przy stosunku molowym 9-(2-chloroetylo)karbazolu do dietanoloaminy nie mniejszym niż 1 : 10 w temperaturze 115-120°C w czasie co najmniej 5 godzin, korzystnie 10 godz. Mieszaninę poreakcyjną wylewa się do dużej ilości wody, a wytrącony półprodukt o wzorze 4 odsącza i suszy, a następnie rozpuszcza bezpośrednio w oksiranie w stosunku molowym nie mniejszym niż 1: 4 i dodaje trietyloaminę jako katalizator oraz dalej prowadzi reakcję w temperaturze nie niższej niż 40°C. Zaletą sposobu według wynalazku jest to, że przez zastąpienie nierozpuszczalnych w wielu rozpuszczalnikach organicznych melaminy i kwasu izocyjanurowego łatwo rozpuszczalnymi bezpośrednio w oksiranach pochodnymi karbazolu usunięto z procesu stosowanie uciążliwych rozpuszczalników eliminując tym samym konieczność ich oddestylowania po zakończeniu procesu.
Sposób według wynalazku ilustrują niżej podane przykłady:
P r z y k ł a d 1
Do kolby trójszyjnej o pojemności 2 dm3, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną, termometr i mieszadło wprowadza się 230 g (1mol) 9-(2-chloroetylo)karbazolu i 1050 g (10 moli) dietanoloaminy. 9-(2-chloroetylo)karbazol rozpuszcza się w dietanoloaminie w temperaturze 105 110°C. Następnie dodaje się 106 g (1 mol) węglanu sodu. Zawartość miesza się i ogrzewa w temperaturze 115 120°C przez 10 godz. Po zakończeniu reakcji zawartość kolby wylewa się do 10 dm3 wody. Powstały osad odsącza się na lejku Buchnera i suszy w suszarce próżniowej w temperaturze 35°C.
Otrzymany półprodukt w ilości 298 g (1 mola) umieszcza się w reaktorze ciśnieniowym, dodaje 6 cm3 trietyloaminy jako katalizatora i 176 g (4 mole) tlenku etylenu. Reakcję prowadzi się w temperaturze 60 90°C przy ciśnieniu 4 · 105 - 6 · 105 N/m2 w czasie 48-120 godz. Koniec reakcji określa się na podstawie oznaczania liczby epoksydowej mieszaniny reakcyjnej.
W wyniku reakcji otrzymuje się 478 g produktu, o konsystencji brunatnej żywicy. W celu usunięcia katalizatora można ją poddać destylacji pod zmniejszonym ciśnieniem (p = 2666 Pa, 20 mm Hg, temp. = 100°C), uzyskując produkt o masie 474 g. Otrzymany produkt w temperaturze 20°C ma lepkość 3603,1 mPa s, napięcie powierzchniowe 37,1 · 10-3 N/m i gęstość 1145,9 kg/m3
P r z y k ł a d 2
Do produktu otrzymanego wg przykładu 1 w ilości 478 g wprowadza się 264 g (6 moli) tlenku etylenu. Reakcje prowadzi się w temperaturze 60 90°C otrzymując ciekły produkt o masie 742 g, w którym stosunek molowy pochodnej karbazolu do oksiranu wynosi 1: 10.
P r z y k ł a d 3
Postępując analogicznie jak w przykładzie 1 do syntezy polieterolu użyto 298 g (1 mol) otrzymanego półproduktu, 9 cm3 trietyloaminy jako katalizatora i 232 g (4 mole) tlenku propylenu. W wyniku reakcji otrzymano 536 g ciekłego polieterolu. W celu usunięcia katalizatora można go poddać destylacji pod zmniejszonym ciśnieniem (p = 2666 Pa, 20 mm Hg, temp. = 100°C), uzyskując produkt o masie 530 g, w którym stosunek molowy pochodnej karbazolu do oksiranu wynosi 1:4, o lepkości 4830,2 mPa s, napięciu powierzchniowym 34,9 · 10-3 N/m i gęstości 1088,6 kg/m3.
P r z y k ł a d 4
Postępując analogicznie jak w przykładzie 1 do syntezy polieterolu użyto 298 g (1mol) otrzymanego półproduktu, 6 cm3 trietyloaminy i 352 g (8 moli) tlenku etylenu, W wyniku reakcji otrzymano 654 g ciekłego polieterolu, w którym stosunek molowy pochodnej karbazolu do oksiranu wynosi 1:12.

Claims (1)

  1. Sposób otrzymywania dwufunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu o ogólnym wzorze 1, w którym x i y oznaczają liczbę jednostek oksyalkilenowych, pochodzących z przyłączenia oksiranu o wzorze 2, w łańcuchu polieterolu, przy czym x i y nie są mniejsze od zera, a R oznacza atom wodoru lub grupę metylową, znamienny tym, że w pierwszym etapie prowadzi się reakcję 9-(2-chloroetylo)karbazolu o wzorze 3 z dietanoloaminą przy stosunku molowym 9-(2-chloroetylo)karbazolu do dietanoloaminy nie mniejszym niż 1:10 w temperaturze 115-120°C w czasie co najmniej 5 godzin, korzystnie 10 godz. a następnie mieszaninę poreakcyjną wylewa się do dużej ilości wody, po czym wytrącony półprodukt o wzorze 4 odsącza się i suszy, a następnie rozpuszcza bezpośrednio w oksiranie w stosunku molowym nie mniejszym niż 1: 4 i dodaje trietyloaminę jako katalizator oraz dalej prowadzi reakcję w temperaturze nie niższej niż 40°C.
PL368150A 2004-05-21 2004-05-21 Sposób otrzymywania dwufunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu PL198766B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL368150A PL198766B1 (pl) 2004-05-21 2004-05-21 Sposób otrzymywania dwufunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL368150A PL198766B1 (pl) 2004-05-21 2004-05-21 Sposób otrzymywania dwufunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL368150A1 PL368150A1 (pl) 2005-11-28
PL198766B1 true PL198766B1 (pl) 2008-07-31

Family

ID=37038046

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL368150A PL198766B1 (pl) 2004-05-21 2004-05-21 Sposób otrzymywania dwufunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL198766B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL368150A1 (pl) 2005-11-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP5680108B2 (ja) エーテルアミンおよびそれらを重合体合成時に中間体として用いる使用
US8466220B2 (en) Thioethers, methods for their preparation, and compositions including such thioethers
CN111032735B (zh) 制备具有氨基甲酸酯基团的聚合物的方法
CN101679630A (zh) 多支链三聚氰胺聚合物
KR101995727B1 (ko) 프탈로니트릴 수지
CN111032736A (zh) 制备具有氨基甲酸酯基团的聚合物的方法
US7728175B1 (en) Linear amine functionalized poly(trimethylene ether) compositions
JP3508502B2 (ja) オキセタン環を有するビフェニル誘導体
KR101919046B1 (ko) 프탈로니트릴 수지
US5422042A (en) Imidazolidone polyetheramine strength enhancing additives of epoxy resin systems
PL198766B1 (pl) Sposób otrzymywania dwufunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu
US9822215B2 (en) Etheramines with enhanced thermal stability and their use as curatives or intermediates for polymer synthesis
WO2011079125A1 (en) Etheramines containing flexible and rigid segments and their use as intermediates for polymer synthesis
PL198767B1 (pl) Sposób otrzymywania polieteroli z pierścieniem karbazolu
JP4984449B2 (ja) アルキル化ポリアルキレンポリアミン組成物、及びその製造方法
PL210664B1 (pl) Sposób otrzymywania wielofunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu
US20240360271A1 (en) Bio-based amine curing agent for curable compositions
PL210663B1 (pl) Sposób otrzymywania trójfunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu
JP5040195B2 (ja) 反応性芳香族スルホン酸塩及びその製造方法
PL188734B1 (pl) Sposób otrzymywania polieteroli z pierścieniem purynowym
PL215497B1 (pl) Sposób otrzymywania sześciofunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu
PL166339B1 (pl) Sposób wytwarzania polieteroll z pierścieniem s-triazynowym
PL218533B1 (pl) Sposób otrzymywania polieteroli z pierścieniami azacyklicznymi
CN104995268B (zh) 缩合树脂的新用途
Charmas et al. Thioether glycidyl resins. II. Products of condensation of bis (4‐mercaptomethylphenyl) ether and bis (4‐mercaptomethylphenyl) methane with epichlorohydrin

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20100521