PL210664B1 - Sposób otrzymywania wielofunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu - Google Patents

Sposób otrzymywania wielofunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu

Info

Publication number
PL210664B1
PL210664B1 PL383045A PL38304507A PL210664B1 PL 210664 B1 PL210664 B1 PL 210664B1 PL 383045 A PL383045 A PL 383045A PL 38304507 A PL38304507 A PL 38304507A PL 210664 B1 PL210664 B1 PL 210664B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
polyetherols
reaction
temperature
formula
carried out
Prior art date
Application number
PL383045A
Other languages
English (en)
Other versions
PL383045A1 (pl
Inventor
Jan Pielichowski
Renata Lubczak
Original Assignee
Politechnika Krakowska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Krakowska filed Critical Politechnika Krakowska
Priority to PL383045A priority Critical patent/PL210664B1/pl
Publication of PL383045A1 publication Critical patent/PL383045A1/pl
Publication of PL210664B1 publication Critical patent/PL210664B1/pl

Links

Landscapes

  • Polyethers (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania nowych wielofunkcyjnych polieteroli, zawierających w swej strukturze pierścień karbazolu o ogólnym wzorze 1, w którym x, y, z oznaczają liczbę jednostek oksyalkilenowych pochodzących z przyłączenia oksiranu w łańcuchu polieterolu, przy czym x, y, z nie są mniejsze od zera, a R oznacza atom wodoru lub grupę metylową, mających zastosowanie w produkcji polimerów o zwiększonej odporności termicznej, a zwłaszcza poliestrów i poliuretanów, w tym pianek poliuretanowych.
Znane sposoby syntezy polieteroli nadających się do otrzymywania tworzyw o zwiększonej odporności termicznej polegają najczęściej na reakcjach kwasu izocyjanurowego, moczowego lub melaminy, albo ich niektórych pochodnych, z oksiranami w obecności katalizatorów kwasowych lub zasadowych w różnych rozpuszczalnikach, w temperaturze 40 do 120°C pod ciśnieniem 1·105 do 8·105 N/m2. Syntezowane w ten sposób polieterole zawierają pierścień perhydrotiazynowy, tiazynowy lub purynowy i po oddestylowaniu rozpuszczalnika stosowane są najczęściej do wytwarzania pianek poliuretanowych o zwiększonej odporności termicznej.
Znany z francuskiego opisu patentowego FR 1 386 574 polieterol s-triazynowy otrzymuje się w reakcjach 378 g melaminy z 800 g tlenku propylenu, w obecnoś ci 18 g 85% roztworu wodnego wodorotlenku potasu, w 600 cm3 sulfotlenku dimetylu jako rozpuszczalnika, w temperaturze 100°C. Następnie dodaje się 276 g gliceryny i 2429 g tlenku propylenu. Po zakończeniu reakcji mieszaninę neutralizuje się 15,8 g 85% kwasu fosforowego.
Również z opisu patentowego US 4 356 304 wynika, że w celu otrzymania polieteroli prowadzone są reakcje melaminy i etanoloamin z oksiranami, na przykład z tlenkiem propylenu, w obecności wodorotlenku potasu, jako katalizatora w temperaturze 120 - 130°C, a następnie 155°C pod poduszką azotu.
w polskim opisie patentowym PL 166 339, przedstawiono otrzymywanie wspomnianych polieteroli triazynowych w reakcjach melaminy z oksiranami, przy stosunku molowym nie mniejszym niż 1:6, przy czym reakcje te prowadzi się w obecności wodorotlenków alkiloamoniowych w środowisku dimetyloformamidu.
Inny sposób syntezy polieteroli ujawnia polski opis patentowy PL 184 977, według którego N,N'-bis(metoksymetylo)melaminę rozpuszcza się bezpośrednio w oksiranie i prowadzi reakcję do momentu otrzymania polieterolu.
W amerykańskim opisie patentowym US 4 161 594 opisano z kolei reakcje innych związków heterocyklicznych, np. uracylu, dihydrouracylu, hydantoniny i ich pochodnych z oksiranami, takimi jak tlenek etylenu i tlenek propylenu w środowisku N,N-dimetyloformamidu lub dioksanu przy niewielkim nadmiarze oksiranu w stosunku do grup -NH danego związku, służące do otrzymywania dwufunkcyjnych polieteroli. Jako katalizatory stosowano najczęściej chlorek tetraetyloamonium, trzeciorzędowe aminy, halogenki metali alkalicznych (LiCl, NaCl) lub kwasy Lewisa (AICI3, SnCl2, SnCl4, FeCl3, ZnCl2, BF3). Uzyskane w ten sposób diole okazały się użytecznymi półproduktami do otrzymywania poliestrów i poliuretanów, które mogą być z kolei używane do produkcji klejów, powłok lub laminatów, charakteryzujących się dobrymi właściwościami elektromechanicznymi i zwiększoną odpornością termiczną, a także do produkcji farb odpornych na ścieranie i zwilżanie. Dzięki dobrej adhezji do szkła i metali oraz duż ej wytrzymał o ś ci na rozcią ganie, znalazł y one zastosowanie zwł aszcza jako kleje do produkcji laminatów.
Wiadomo jest powszechnie, iż polieterole z pierścieniem 1,3,5-triazynowym i pierścieniami wymienionych wcześniej związków azacyklicznych, rozkładają się w temperaturze około 260°C, podczas gdy rozkład polieteroli zawierających pierścienie kazbazolu następuje dopiero w temperaturze około 330 - 360°C.
Znane z literatury sposoby otrzymywania polieteroli z pierścieniami zapewniającymi większą odporność termiczną wytwarzanych z nich tworzyw sztucznych, są niekorzystne ze względu na brak dobrych rozpuszczalników melaminy, kwasu izocyjanurowego i moczowego, w których można by prowadzić wspomniane reakcje z oksiranami. Występuje również konieczność oddestylowania toksycznych i wysokowrzących rozpuszczalników po zakończeniu reakcji. Używany często, jako rozpuszczalnik, sulfotlenek dimetylu rozkłada się w trakcie usuwania go podczas destylacji, zanieczyszczając polieterole produktami swego rozkładu i nadając im nieprzyjemny zapach. Ponadto, stosowane jako katalizatory reakcji wodorotlenki i halogenki metali alkalicznych zanieczyszczają produkt i są trudne do usunięcia.
PL 210 664 B1
Podstawową trudnością zastosowania karbazolu w syntezie polieteroli, nadających się do otrzymywania polimerów o zwiększonej odporności termicznej, jest jego jednofunkcyjność w reakcjach z oksiranami.
Stwierdzono, że użycie karbazolu w tego typu reakcjach wymaga zwiększenia jego funkcyjności, co można osiągnąć poprzez wykorzystanie do reakcji jego pochodnej, to jest 9-glicydolokazbazolu i dietanoloaminy.
Celem wynalazku jest opracowanie sposobu otrzymywania polieteroli niewymagających stosowania rozpuszczalników i katalizatorów trudnych do usunięcia po zakończeniu reakcji oraz, ze względu na obecność w ich strukturze pierścienia karbazolu, charakteryzujących się znacznie większą odpornością termiczną niż znane z literatury polieterole o zwiększonej odporności termicznej.
Sposób otrzymywania wielofunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu o ogólnym wzorze 1, w którym x, y, z oznaczają liczbę jednostek oksyalkilenowych w łańcuchu polieterolu, pochodzących z przyłączenia oksiranu o wzorze 2, przy czym x, y, z nie są mniejsze od zera, a R oznacza atom wodoru lub grupę metylową, polega według wynalazku na tym, że w pierwszym etapie procesu, w celu zwiększenia funkcyjności karbazolu, prowadzi się reakcję otwierania pierścienia epoksydowego 9-glicydylokarbazolu o wzorze 3 w nadmiarze dietanoloaminy w temperaturze co najmniej 80°C, korzystnie 120°C, co najmniej przez 12 godzin, a korzystnie 16 godzin. Dalej, mieszaninę poreakcyjną łączy się z wodą , intensywnie miesza i ogrzewa w temperaturze 60 - 100°C, korzystnie w 90°C w cią gu 1 godziny, w celu odmycia nadmiaru nieprzereagowanej dietanoloaminy, po czym schładza i warstwę wody z nadmiarem dietanoloaminy oddziela, zaś półprodukt o wzorze 4 suszy się w temperaturze nie wyższej niż 100°C, korzystnie 80°C, pod zmniejszonym ciśnieniem, korzystnie w suszarce próżniowej, a nastę pnie rozpuszcza bezpoś rednio w oksiranie, w stosunku molowym nie mniejszym ni ż 1:3, dodaje trietyloaminę jako katalizator oraz prowadzi się reakcję syntezy polieteroli w temperaturze nie niższej niż 50°C, korzystnie 60 - 90°C.
Reakcję syntezy polieteroli prowadzi się według wynalazku korzystnie przy ciśnieniu 4·105 do 6·105 N/m2.
Zaletą sposobu według wynalazku jest to, że przez zastąpienie nierozpuszczalnych w wielu rozpuszczalnikach organicznych: melaminy, kwasu izocyjanurowego i kwasu moczowego łatwo rozpuszczalnymi bezpośrednio w oksiranach pochodnymi karbazolu, usunięto z procesu stosowanie uciążliwych i toksycznych rozpuszczalników organicznych, eliminując tym samym konieczność ich oddestylowania po zakończeniu procesu.
Wynalazek objaśniono bliżej w przykładach jego realizacji, których jednak nie należy traktować, jako ograniczające istotę rozwiązania, gdyż mają one wyłącznie ilustracyjny charakter.
P r z y k ł a d 1
Do kolby trójszyjnej o pojemności 1 dm3 zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną, mieszadło mechaniczne i termometr wprowadza się 111,5 g (0,5 mola) 9-(2,3-epoksypropylo)karbazolu oraz 105,0 g (1 mol) dietanoloaminy. Zawartość kolby miesza się i ogrzewa do momentu rozpuszczenia mieszaniny reakcyjnej (ok. 60°C), dodaje 0,6 cm3 trietyloaminy i prowadzi się reakcję w temperaturze 120°C. Przebieg reakcji kontroluje się oznaczając liczbę epoksydową. Po zakończeniu reakcji, do kolby wlewa się 300 cm3 wody destylowanej, zawartość kolby intensywnie miesza się i ogrzewa w temperaturze około 90°C w ciągu jednej godziny w celu wypłukania nadmiaru dietanoloaminy. Po zakończeniu tej operacji i schłodzeniu mieszaniny poreakcyjnej, usuwa się warstwę, wodną, a otrzymany półprodukt suszy w suszarce próżniowej w temperaturze 80°C.
Półprodukt, wytworzony powyższą metodą, w ilości 329 g (1 mol) umieszcza się w reaktorze ciśnieniowym zaopatrzonym w mieszadło magnetyczne i termometr, dodaje 10 cm3 trietyloaminy jako katalizatora oraz 348 g (6 moli) tlenku propylenu. Reakcję prowadzi się w temperaturze 60 - 90°C przy ciśnieniu 4·105 do 6·105 N/m2 w czasie 10 godzin. W wyniku reakcji otrzymuje się 684 g produktu o konsystencji brunatnej żywicy.
W celu usunięcia katalizatora, moż na poddać produkt destylacji pod zmniejszonym ciśnieniem (np. 2666 Pa) w temperaturze nie wyższej niż 100°C. Otrzymuje się produkt o masie 677 g, w którym stosunek molowy pochodnej karbazolu do tlenku propylenu wynosi 1:6, o lepkości 5,866 N s/m2 napięciu powierzchniowym 46,7 10-3 N/m, gęstości 1,161 g/cm3 i współczynniku załamania światła 1,5289 w temperaturze 30°C.
P r z y k ł a d 2
Do produktu otrzymanego według przykładu 1 w ilości 684 g, wprowadza się 348 g (6 moli) tlenku propylenu. Reakcję prowadzi się w temperaturze 60 - 90°C, otrzymując ciekły produkt, który po
PL 210 664 B1 usunięciu katalizatora pod zmniejszonym ciśnieniem, analogicznym sposobem jak w przykładzie 1, ma masę 1032 g, a stosunek molowy pochodnej karbazolu do oksiranu wynosi 1:12.
P r z y k ł a d 3
Postępując analogicznie do przykładu 1, do syntezy polieterolu użyto 165 g (0,5 mola) półproduktu (otrzymanego jak w przykładzie 1) oraz 10 cm3 trietyloaminy jako katalizatora i 132 g (3 mole) tlenku etylenu. W wyniku reakcji otrzymano 297 g ciekłego polieterolu, w którym stosunek molowy pochodnej karbazolu do oksiranu wynosił 1:6.
P r z y k ł a d 4
Do produktu otrzymanego według przykładu 1 w ilości 342 g (1 mol), wprowadza się 132 g (3 mole) tlenku etylenu. Reakcję prowadzi się w temperaturze 60 - 70°C, otrzymując ciekły produkt, zawierający w swej strukturze jednostki oksyetylenowe i oksypropylenowe, w którym stosunek molowy karbazolu do tlenku etylenu i do tlenku propylenu wynosi 1:3:6.

Claims (2)

1. Sposób otrzymywania wielofunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu o wzorze 1, w którym x, y, z oznaczają liczbę jednostek oksyalkilenowych w ł a ń cuchu polieterolu, pochodzą cych z przyłączenia oksiranu o wzorze 2, przy czym x, y, z nie są mniejsze od zera, a R oznacza atom wodoru lub grupę metylową, znamienny tym, że w jego pierwszym etapie prowadzi się reakcję otwierania pierścienia epoksydowego 9-glicydylokarbazolu o wzorze 3 w nadmiarze dietanoloaminy w temperaturze, co najmniej 80°C, korzystnie 120°C, w czasie co najmniej 12 godzin, korzystnie 16 godzin, a następnie mieszaninę poreakcyjną łączy się z wodą, intensywnie miesza i ogrzewa w temperaturze 60 - 100°C, korzystnie 90°C w ciągu 1 godziny, po czym schładza i wodę z odmytym nadmiarem nieprzereagowanej dietanoloaminy oddziela, zaś półprodukt o wzorze 4 suszy się pod zmniejszonym ciśnieniem, korzystnie w suszarce próż niowej, w temperaturze nie wyższej niż 100°C, korzystnie 80°C, rozpuszcza bezpoś rednio w oksiranie w stosunku molowym nie mniejszym niż 1:3, dodaje trietyloaminę jako katalizator oraz prowadzi się reakcję syntezy polieteroli w temperaturze nie mniejszej niż 50°C, korzystnie 60 - 90°C.
2. Sposób otrzymywania wielofunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu według zastrz. 1, znamienny tym, że reakcję syntezy polieteroli prowadzi się przy ciśnieniu 4·105 do 6·105 N/m2.
PL383045A 2007-07-31 2007-07-31 Sposób otrzymywania wielofunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu PL210664B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL383045A PL210664B1 (pl) 2007-07-31 2007-07-31 Sposób otrzymywania wielofunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL383045A PL210664B1 (pl) 2007-07-31 2007-07-31 Sposób otrzymywania wielofunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL383045A1 PL383045A1 (pl) 2009-02-02
PL210664B1 true PL210664B1 (pl) 2012-02-29

Family

ID=42984160

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL383045A PL210664B1 (pl) 2007-07-31 2007-07-31 Sposób otrzymywania wielofunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL210664B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL383045A1 (pl) 2009-02-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP5680108B2 (ja) エーテルアミンおよびそれらを重合体合成時に中間体として用いる使用
JP6604850B2 (ja) ポリアリーレンエーテルスルホン
KR101995727B1 (ko) 프탈로니트릴 수지
US7728175B1 (en) Linear amine functionalized poly(trimethylene ether) compositions
WO2015173110A1 (en) Catalysts for the synthesis of oxazolidinone compounds
EP2550311B1 (en) Novel curing agents
KR20170004256A (ko) 프탈로니트릴 수지
JP6492070B2 (ja) エーテルアミンおよび、ポリマー合成のための硬化剤または中間体としてのそれらの使用
PL210664B1 (pl) Sposób otrzymywania wielofunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu
KR20160073991A (ko) 증대된 열 안정성을 갖는 에테르 아민, 및 중합체 합성을 위한 경화제 또는 중간체로서의 이의 용도
PL198767B1 (pl) Sposób otrzymywania polieteroli z pierścieniem karbazolu
PL198766B1 (pl) Sposób otrzymywania dwufunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu
PL210663B1 (pl) Sposób otrzymywania trójfunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu
Lubczak Polyhydroxyalkyl derivatives and polyetherols obtained from azacyclic compounds. Part II. Reactions with formaldehyde and alkylene carbonates
PL215497B1 (pl) Sposób otrzymywania sześciofunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu
PL218533B1 (pl) Sposób otrzymywania polieteroli z pierścieniami azacyklicznymi
PL218630B1 (pl) Sposób otrzymywania wielofunkcyjnych polieteroli z pierścieniem karbazolu
KR20140109619A (ko) 폴리(에테르설폰) 수지
PL188734B1 (pl) Sposób otrzymywania polieteroli z pierścieniem purynowym
Rotaru et al. Synthesis of a new mannich polyether polyol with isocyanuric structure
Cyzio et al. New possibilities to synthesize oligoetherols with azacyclic rings
JPS6146006B2 (pl)
Ślączka et al. Urethane oligomers with pyrimidine rings
PL192303B1 (pl) Sposób otrzymywania polieteroli z pierścieniem 1,3,5-triazynowym
RU2479599C1 (ru) Способ получения фторсодержащего форполимера с изоцианатными группами

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20130731