PL146201B1 - Method of obtaining 3 betha-/n-benzyl-n-methylamino/-ethyl-5-methyl 2,6-dimethyl-4-/3'-nitrophenyl/-1,4-dihydropyridinodicarboxylate-3,5 and its chlorhydride - Google Patents

Method of obtaining 3 betha-/n-benzyl-n-methylamino/-ethyl-5-methyl 2,6-dimethyl-4-/3'-nitrophenyl/-1,4-dihydropyridinodicarboxylate-3,5 and its chlorhydride Download PDF

Info

Publication number
PL146201B1
PL146201B1 PL1986259577A PL25957786A PL146201B1 PL 146201 B1 PL146201 B1 PL 146201B1 PL 1986259577 A PL1986259577 A PL 1986259577A PL 25957786 A PL25957786 A PL 25957786A PL 146201 B1 PL146201 B1 PL 146201B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
dimethyl
nitrophenyl
dihydropyridine
benzyl
formula
Prior art date
Application number
PL1986259577A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL146201B1 publication Critical patent/PL146201B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D211/00Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings
    • C07D211/04Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D211/80Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D211/84Heterocyclic compounds containing hydrogenated pyridine rings, not condensed with other rings with only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom having two double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms, with at the most one bond to halogen directly attached to ring carbon atoms
    • C07D211/90Carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/08Vasodilators for multiple indications

Landscapes

  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest nowy sposób wytwarzania 2,b-dwumetylo-4-/3'-nitrofenylo/- 1,4-dihydropirydynodwukarboksylanu-3,5 3fi -/N-benzylo-N-metyloamino/-etylowo-5-metylo- wego o wzorze 1 i jego chlorowodorku. Zwiazek ten jest znany pod nazwa handlowa Nioardi pine /a takze nazywany YC-93A Nicardipine jest srodkiem rozszerzajacym naczynia mózgowe i wiencowe, a stosuje sie go zwlaazoza w leczeniu niewydolnosci mózgowej.Istnieje pilna potrzeba opracowania nowego, technologicznie latwo wykonalnego sposobu wytwarzania Nicardipiny, wedlug którego zadana substancja bylaby otrzymywana z wysoka wydajnoscia ogólna i z wysoka czystoscia bez czasochlonnego oczyszczania produktów przej¬ sciowych i bez destylacji frakcyjnej w wysokiej prózni.Nicardipine zostala najpierw omówiona w opisie patentowym Republiki Federalnej Niemiec DE-PS nr 2407115 lub w równowaznym opisie patentowym St.Zjedn. Am. nr 3985758 jako nowa substancja, która jest szczególnie aktywna jako srodek rozszerzajacy naczynia mózgowe.W tym zródle literaturowym ea przytoczone liczne sposoby syntezy dla wytwarzania Nicardi¬ piny, przedstawione na schemacie 1, podanym na rysunku. Wada tych omawianych sposobów sa nikle wydajnosci Nicardipiny. Poza tym, aby mozna bylo wytwarzaó Nicardipine o wysokim stopniu czystosci, nalezy sama Nicardipinc i zwiazki posrednie oczyszczac droga chromato¬ grafii kolumnowej lub droga destylacji frakcyjnej w wysokiej prózni. Nikla wydajnosc Nicardipiny jest uwarunkowana wytwarzaniem zwiazków posrednich, takich jak acetooctan 146 2012 146 201 2-/H-benzylo-N-metyloamino/-etylowy, który na uciazliwej drodze reakcji 2-/H-benzylo- H-metyloamino/-etanolu z acetooetanem etylowym w srodowisku bezwodnym uzyskuje sie bardzo mala wydajnoscia równa 10,5% wydajnosoi teoretycznej/"li. Iwanami i wspólpracow¬ nicy , chem.pharm. Buli. 27/6/, 1426 - 144/1979//J Calkowita wydajnosc Nicardipiny wedlug opisu patentowego Republiki Federalnej Niemiec DE-PS nr 2407115 siega 2 - 12% wydajnosci teoretycznej, W przykladzie z omawia¬ nego opisu patentowego DE-PS nr 2407115 opisuje sie najkorzystniejsza droge postepowa¬ nia z ominieciem trudno dostepnych zwiazków posrednich, przy czym fficardipine otrzymuje sie z calkowita wydajnoscia okolo 12% na drodze reakcji posredniego estru 3-chloroetylo - 5 - metylowego kwasu, 2,6-dwumetylo-4-/3#-nitrofenylo/-1,4-dihydropirydynodwukarboksylo- wego 3,5 z I-metylobenzyloamina.Wiadomo, ze dwuestry B-arylo- lub N-alkilopodstawionego kwasu dihydropirydyno- dwukarbokeylowego-3,5 wobec dzialania alkaliów hydrolizuja do odpowiednioh kwasów dihy- dropirydynomonokarboksyIowyeh ^A.Sausins i wspólpracownicy, Kaim. Geterocikl. Soedin., 2,272 /1978/ J. W przeciwienstwie do dajacej sie latwo przeprowadzic alkalicznej hydro¬ lizy dwueetrów H-arylo- i B-alkilo-podstawionego kwasu dihydropirydynodwukarboksylowego- 3,5 nie mozna wcale lub mozna tylko z bardzo nikla wydajnoscia dwuestry B-niepodstawio¬ nego kwasu dihydropirydynokarboksylowego-3t5 hydrolizowac do odpowiednich monoestrów kwasu dwukarboksylowego /"l.Eiener i wspólpracownicy, Chem. Rev. 72, 1, 4 /1972/ lub B. Loey i wspólpracownicy, J.Heteroclic Chem. 12, 363 /1975/ J. Wedlug M.Iwanami'ego i wspólpracowników, Chem. Pharm. Buli. 27/6/, 1426 - 1440 /1979/ i T. Shibanuma'ego, Chem. Pharm. Buli., 28/9/, 2809 - 2812 /1980/, w przypadku czesciowej hydrolizy podanej na schemacie 2, przedstawionym na rysunku, uzyskuje sie nieco korzystniejsze rezultaty.W tym postepowaniu na drodze wprowadzenia grupy etoksymetylowej w polozenie - 1 pierscienia dwuestru kwasu dihydropirydynodwukarboksylowego otrzymuje sie najpierw 1-etoksymetylo-2,6-dwumetylo-4-/3#-nitrofenylo/-1,4-dihydropirydynodwukarboksylan-3,5 dwumetylowy, który nastepnie w znany sposób za pomoca 1-dwumetyloaminopropanolu-2, zawierajacego okolo 2% wody, hydrolizuje sie z okolo 43%-owa wydajnoscia do monoestru odpowiedniego kwasu dwukarboksylowego, z którego nastepnie droga lagodnej hydrolizy kwasowej mozna odazczepió grupe etoksymetylowa, by otrzymac ester 3-metylowy kwasu 2,6-dwumetylo-4-/3#- nitrofenylo/-1,4-dihydropirydynodwukarbokeylowego-3,5. Niewatpli¬ wie sposób ten jest czasochlonny, a równiez wydajnosc nie jest zadowalajaca.Stwierdzono nieoczekiwanie, ze ester 3-metylowy kwasu 2,6-dwumetylo-4-/3#- nitro- fenylo/-1,4-dihydropirydynodwukarboksylowego-3»5, który jako kluozowy zwiazek posredni stosuje sie w syntezie Sioardipiny sposobem wedlug wynalazku, mozna z wysoka wydajnoscia otrzymac na drodze czesciowej hydrolizy 2,6-dwumetylo-4-/3-nitrofenylo/-1,4-dihydropiry- dynodwukarboksylanu-3t5 dwumetylowego za pomoca wodnego roztworu wodorotlenków litowoa, takiego jak wodzian wodorotlenku litowego lub wodzian wodorotlenku sodowego w obecnosci nizszych alkoholi, takich jak metanol, jako obojetnych rozpuszczalników organicznych.146 201 3 w temperaturze od pokojowej do temperatury wrzenia mieszaniny reakoyjnej wobec powrotu skroplin. Przy tym wodorotlenek litowca atosuje sie w nadmiarze.Latwo i z wysoka wydajnoscia przebiegajaca czesciowe hydroliza zwiazku wyjscio¬ wego* tj. dwuestru N-niepodstawionego kwasu dihydropirydynodwukarboksylowego, jest w obliczu stanu techniki rzeczywiscie zaskakujaca i nieoczekiwana, gdys na podstawie znanej literatury nalezaloby oczekiwac, ze czesciowa hydroliza wyjsciowego 2f6-;dwume- tylo-4-/3#-nitrofei^lo/-1,4-dihydropirydynodwukarbokeylanu-3t5 wcale nie zajdzie.W syntezie Iicardipiny sposobem wedlug wynalazku jako substrat stosowany 2,6-dwumetylo-4-/3*-nitrofenylo/-1,4 * dihydropirydynodwukarbokeylan-3#5 dwumetylowy jest zwiazkiem znanym i moze z wysoka wydajnoscia byc wytwarzany metoda Hantzsch'a w syntezie 1,4-dihydropirydyn na drodze reakcji 3-nitrobenzaldehydu, acetooctanu mety¬ lowego i amoniaku w temperaturze wrzenia mieszaniny reakcyjnej wobec powrotu skroplin w obecnosci obojetnego rozpuszczalnika organicznego. innym kluczowym zwiazkiem posrednim w syntezie Iicardipiny sposobem wedlug wyna¬ lazku jest N-/2-hydroksyetylo/-N-benzylo-metyloamina o wzorze 3 albo I-/2-ohlorowcoety- lo/-N-benzylo-metyloamina o wzorze 4, w którym X oznacza atom chlorowca, taki jak atom chloru lub bromu.N-/2-hydrokeyetylo/-N-benzylo-metyloamina jest zwiazkiem z literatury znanym i opisanym w J. Am. Chem. Soc. 76, 4920 - 23, /1954A W reakcji tego zwiazku z chlorkiem tionylu powstaje z wysoka wydajnoscia N-/2-chloroetylo/N-benzylo-metyloamina. Ten ostat¬ ni zwiazek mozna tez wytwarzac na drodze reakcji H-benzylo-metyloaminy z 1-bromo-2-chlo¬ roetanem, jednak wydajnosc tej reakcji jest mala, a dimeryczny 1,2-bis- /H-benzylo-mety¬ loamino/-etan, który powstaje jako produkt uboczny, musi byc oddzielany na drodze chroma¬ tografii.Sposób wytwarzania 2,6-dwumetylo-4-/3'-nitrofenylo/-1,4-dihydropirydynodwukarbo- ksylanu-3,5 3 fi - /N-benzylo-I-metyloamino/-etylowo-5-metylowego o wzorze 1 i jego chlorowodorku polega wedlug wynalazku na tym, ze 2,6-dwumetylo-4-/3'-nitrofenylo/-1,4- dihydropirydynodwukarboksylan-3,5 dwumetylowy w obecnosci obojetnych rozpuszczalników organicznych w temperaturze od pokojowej do temperatury wrzenia mieszaniny reakcyjnej wobec powrotu skroplin poddaje sie czesciowej hydrolizie za pomoca wodnego roztworu wodo¬ rotlenku litowca, np. wodorotlenku sodu, a otrzymany kluczowy zwiazek posredni, czyli ester 3-metylowy kwasu 2,6-dwumetylo-4-/3*-nitrofenylo/-1,4-dihydropirydynodwukarboksy- lowego-3,5 o wzorze 2 poddaje sie reakcji a/ albo z N-/2-hydrokeyetylo/-N-benzylo-mety- loamina o wzorze 3 w obecnosci lub bez rozpuszczalnika organicznego i w obecnosci 1,1*- dwucykloheksylokarbodwuimidu /DCC/ jako srodka kondensacyjnego w temperaturze 25 - 120°c, b/ albo z K-/2-chlorowcoetylo/-I-benzylo-metyloamina o wzorze 4, w którym X oznacza atom chlorowca, taki jak atom chloru lub bromu, w obecnosci obojetnych rozpuszczalników orga¬ nicznych i organicznej lub nieorganicznej zasady jako akceptora protonów w temperaturze 25 - 140°C i otrzymany zwiazek tytulowy ewentualnie przeprowadza sie na znanej drodze w odpowiedni chlorowodorek /Nicardipine-Hydrochlorid/.146 201 4 Zwiazek ten mozna wyodrebnic w dwóch postaciach krystalicznyoh /odmiana -ot i fl/» które sie róznia temperatura topnienia, widmem w podczerwieni i dyfraktogramem rentgenow¬ skim* tak jak to opisano w wyzej podanym opisie Dfi-PS nr 2407115 lub przez M. Iwanami'ego i wspólpracowników w Chem. pharm. Buli. 27/6/, 1426 - 1440 /1979/. jako obojetne rozpuszczalniki stosuje sie nizsze alkohole, takie jak n-butanol lub melanol, a jako akceptor protonów stosuje sie nieorganiczna lub organiczna zasade, taka jak trójetyloamina lub inne* Calkowita wydajnosc chlorowodorku Hicardipiny wynosi w wariancie a/ 46%, a w wariancie b/ 29%, liczac na ilosc 25 eubetretów.Postepowanie sposobem wedlug wynalazku podano na Bchemacie 3, przedstawionym na rysunku* Na nim podano poza tym takze wariant postepowania na drodze reakcji posredniego estru 3-metylowego kwasu 2,b-dwumetylo-4-/3#- nitrofenylo/-!^-dihydropirydynodwukarbo- ksylowegoO^ z 1-bromo-2-chloroetanem, w tym wariancie jednak wydajnosc jest mala i nalezy oddzielac dimeryczny produkt uboczny, tj• 1,2-bis-/lI-benzyloamino/-etan9 na drodze chromatografii, otrzymany 2,6-dwumetylo-4-/3 -nitrofenylo/-1,4-dihydropirydynodwukarbo- ksyian-3.5 3-chloroetylowo-5-metylowy mozna nastepnie przeksztalcac w Nicardipine lub w jej chlorowodorek, tak jak podano w przykladzie 7 opisu DE-PS nr 2407115* Reakcje substratów z 1-bromo-2-chloroetanem, dajace gorsze rezultaty niz sposób wedlug wynalazku, przytoczono tylko dla celów porównawczych, podane nizej przyklady objasniaja blizej sposób wedlug wynalazku.Przyklad I. a/ &-/2-chloroetylo/-lf-benzylo-metyloamina. aI/. Do roztworu 1b.5 g /091 mola/ K-/2-hydroksyetylo/-N-benzylo-metyloaminy w 100 ml chloroformu, mieszajac w temperaturze pokojowej wobec wykluczenia dostepu wilgoci, dodaje sie stopniowo 13 g /O.11 mola/ chlorku tlonylu. Mieszanine reakcyjna ogrzewa sie do temperatury wrzenia wobec powrotu skroplin i w tej temperaturze nadal miesza sie w ciagu 30 minut. Mieszanine reakcyjna przemywa sie trzykrotnie porcjami po 200 ml 10%-owego wodnego roztworu DiaHCO^ i dwukrotnie porcjami po 200 ml wody. Warstwe organiczna suszy sie za pomoca bezwodnego Ma^SO^, srodek osuszajacy usuwa sie, a przesacz odparowuje sie do sucha. Otrzymuje sie 14,3 g /78% wydajnosci teoretycznej/ zwiazku tytulowego w postaci oleistej pozostalosci. Zwiazek wykazuj et wzór sumaryczny t C^^NCl, mase czasteczkowa! 183, widmo MRJ /CHCiycfi 2.4 /3Hf s *-CH3/; 2.8 /2H. t, ^U-CHgCHg-/; 3,65 /2Hf tf ;N-CH2CH2/; 3.7 /2H, s, C6H5-CH2-/. ajj/- Roztwór 12,1 g /0,1 mola/ N-benzylometyloaminy, 14,3 g /0,1 mola/ 1-bromo-2- chloroetanu i 14 g /O,14 mola/ trójetyloaminy w 100 ml toluenu miesza sie w temperaturze wrzenia mieszaniny reakcyjnej wobec powrotu skroplin w ciagu 4 godzin. Rozpuszczalnik organiczny odparowuje sie, a oleista pozostalosc rozpuszcza sie w malej ilosci mieszaniny octan etyIowy/metanol/amoniak 80 t 30 t 3 i chromatografuje na kolumnie wypelnionej zelem146 201 5 krzemionkowym, by rozdzielic oba otrzymane produkty. Otrzymuje sie 2 g /10f9* wydajnos¬ ci teoretycznej/ M-/2-chloroetylo/N-benzylo-metyloaminy i 4 g /14,9% wydajnosci teore¬ tycznej/ dimeryoznego 192-bis-/K-benzylometyloamino/-etanu w postaci substancji oleistych. Zwiazek tytulowy wykazuje i wzór sumaryczny i OjgH^HCl, mase czasteczkowas 163 widmo MRJ /CDCl3/cTt 2,4 /3H, e, ^N-CH3/; 2,8 /2H, t9 ^I-Cg2CH2-/; 3,65 /2Hf t9 ^H-CH2CH2/| 3,7 /2H, s, C6H5- CHg-/.Zwiazek dimeryczny wykazujet widmo MRJ /CDCI3/ cft 2,2 /3H, sf K-CH3/; 2,6 /4H, s, »-CH2CH2-I< /; 3,55 /2H, s, CbH5-CH2/. b/ Ester 3-metylowy kwasu 2,6-dwumety10-4-/3#-nitrofsny1©/- 194-dihydropiry- dynodwukarboksylowego-3,5• Z 17,3 g /0,05 mola/ 2,6-dwumetylo-4-/3#-nitrofenylo/-1,4-dihydropirydynodwu- karboksylanu-3,5 dwumetylowego sporzadza sie zawiesine w 280 ml metanolu 1 mieszajac w temperaturze pokojowej zadaje roztworem 15,9 g /O,4 mola/ laOH w 52 ml. wody. Calosc miesza sie w temperaturze wrzenia wobec powrotu skropiin w ciagu 5 godzin, mieszanine reakcyjna chlodzi aie9 mieszajao dodaje sie 1050 ml wody i saczy. Osad stanowi nie- przereagowany zwiazek wyjsciowy, tj. 2,6-dwumetylo-4-/3'-nitrofsnylo/-1,4-dihydropiry¬ dynodwukarboksylan-3,5 dwumetylowy. Klarowny przesacz zadaje sie za pomoca 1 g wegla aktywnego i miesza w temperaturze 50 - 60°G w ciagu 30 minut. Calosc chlodzi sie, wegiel aktywny odsacza sie, przesacz zakwasza sie za pomoca 1n HC1 do odczynu o war¬ tosci pH ¦ 2,5 i straoony osad odsacza sie. Osad ten przemywa sie jeszcze dwukrotnie porcjami po 15 ml wody. Otrzymuje sie 11 g /6b£ wydajnosci teoretycznej/ czystego zwiazku tytulowego o temperaturze topnienia 202 - 206°C. Zwiazek wykazujet wzór sumaryczny t O^H^N^, mase czasteczkowa! 332, widmo MRJ /DMS0-db/ b-CH3/; 3,6 /3H, e, - C00CH3/; 5,1 /1H, s, C4-H; 9 /1H, sf H-H/. c/ Chlorowodorek 2,6-dwumetylo-4-/3 '-ni trofenylo/-19 4-dihydro pirydynodwukar- boksylanu-3,5 3 W -/N-benzylo-N-metyloamino/-etylowo-5-metylowego /Micardipine - Hydrochlorid/.A/ Roztwór 3,32 g /O,01 mola/ estru 3-metylowego kwasu 2,6-dwumetylo-4-/3'- nitrofenylo/-1,4-dihydropirydynodwukarboksylowego-3,5, 1,83 g /0901 mola/ I-/2-chloro- etylo/-fl-benzylo-metyloeminy i 1,4 g /0,014 mola/ tróje tyloaminy w 60 ml n-butanolu ogrzewa sie w ciagu 2 godzin w temperaturze 120°C. Mieszanine reakcyjna odparowuje sie do postaci oleistej pozostalosci* zawierajacej surowy 2,6-dwumetyI0-4-/3#- nitrofenylo/-194-dihydropirydynodwukarboksylan-3,5 3 f* -/N-benzylo-K-metyloamino/- etylowo-5-metylowy /zasade - Nicerdipine/.b 146 201 Otrzymana oleista pozostalosc rozpuszcza sie w 22,2 ml chloroformu, przemywa za pomoca 16,0 ml 10%-owego kwasu solnego, po czym jeszoze trzykrotnie przemywa sie porcjami po 10 ml wody. Warstwe organiczna suszy za pomooa bezwodnego Na^SO., a rozpusz¬ czalnik oddestylowuje sie pod zmniejszonym cisnieniem. Oleista pozostalosc rozpuszcza sie w 17 ml octanu etylowego i miesza w temperaturze 0°C w ciagu 2 godzin* Wytracony osad odsacza sie, suszy pod praznia i przekrystalizowuje z acetonu. Otrzymuje sie 3,6 g /70,0% wydajnosci teoretycznej/ produktu /Nicardipine - Hydrochlorid/, wykazujacego temperature topnienia 129 - 132°c /* rozkladem/, chlorowodorek ten wykazujet wzór sumarycznyt C^H^I-jO^Cl, mase czasteczkowas 515, widmo MRJ dla zasady /DMS0-d6/ 2,7 /2H, t, ^M-CH2-/; 3,5 /2H, s, -CH2-0bHy; 3,7 /3H, s, - C00-CH3/; 4,2 /2H, t, -C000H2/; 5,15 /1H, s, C4-H/; 9,13 /1H, s, fl-H/.B/ Mieszanine 3,32 g /O,01 mola/ estru 3-metylowego kwasu 2,6-dwumetylo-4-/3#- nitrofenylo/-1,4-dihydropirydynodwukarbokeylowego-3,5, 4,98 g tf-/2-hydroksyetylo/ll- benzylo-metyloaminy i 2,05 g N,I - dwucykloheksylokarbodwuimidu /DCC/ miesza sie w temperaturze 60 - 80°C w ciagu 1 godziny. Nastepnie mieszanine reakcyjna zadaje sie 16 ml chloroformu i trzykrotnie przemywa porcjami po 50 ml wody. Warstwe organiczna przemywa sie jeszcze porcja 16 ml 10%-owego kwasu solnego i trzykrotnie porcjami po 10 al wody. Warstwe organiczna suszy sie za pomoca bezwodnego Ma2304, a rozpuszczalnik odparowuje sie pod próznia, wytracony osad odsacza sie, suszy pod próznia i przekrystali¬ zowuje z acetonu. Otrzymuje sie 4,4 g /85,4 % wydajnosci teoretycznej/ zwiazku tytulowego /Hicardipine - Hydrochlorid/.Przyklad II. 2,6-dwumetylo-4-/3*-nitrofenylo/-1,4-dihydropirydyno- dwukarboksylan-3,5 3 fi -chloroetylowo-5-metyIowy.Mieszanine 3,32 g /O,01 mola/ estru 3-metylowego kwasu 2,6-dwumetylo-4-/3*- nitrofenylo/-1,4-dihydropirydynodwukarboksylowego-3,5, 1,43 g /O,01 mola/ 1-bromo-2-chlo- roetanu i 1,01 g /O,01 mola/ trójetyloaminy miesza sie w temperaturze 120°C w ciagu 6 godzin. Mieszanine reakcyjna rozpuszcza sie nastepnie w mieszaninie octan etylowy /metanol/ amoniak /80 1 30 s 3/ i chromatografuje na kolumnie /2 x 35 cm/ z zelem krzemionkowym. Otrzymuje sie 0,79 g /19,8# wydajnosoi teoretycznej/ 2,6-dwumetylo-4-/ 3*-nitrofenylo/1,4-dihydropirydynodwukarbokeylanu-3,5 3 fi -chloroetylowo-5-metylowego i 0,1 g /1,5% wydajnosoi teoretycznej/ dimerycznego 1,2-bie£" metylo-2,6-dwumetylo-4-/ 3#-nitrofenylo/-1,4-dihydropirydynodwukarboksy-3,5w7 etanu w postaci oleistych substan¬ cji. Zwiazek tytulowy wykazuj eg wzór sumarycznyt O^H^ClN^, mase czasteozkowat 394, widmo MRJ /CDOI3/ 4,3 /2H, t, -C00CH2-/; 5,15 /1H, s, C4-H/; 6,3 /1H, 8, M-H/.146 201 7 Zwiazek dineryczny wykazujas widmo MRJ /CDCl3/6-CH3/; 2,4 /3Hf s, -C00CH3/; 3,6 /2H, s, - C00CH2/; 4,6 /1H, 8, C4-H/; 5,6 /1H, s, *-H/.Zwiazek tytulowy mozna sposobem omówionym w przykladzie z opisu patentowego Repu¬ bliki Federalnej liemieo DE-PS nr 2407115 przeksztalcic w Hicardipine lub w jej chlorowo¬ dorek.Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania 2,6-dwumetylo-4-/3'-nitrofenylo/-1,4-dihydropirydynodwukar- bokaylanu-3,5 3 Jl/H-benzylo-N-metyloamino/-etylowo-5-metylowego o wzorze 1 i jego chlorowodorku, znamienny tym, ze 2,6-dwumetylo-4-/3'-nitrofenylo/-1,4-dihydro- pirydynodwukarboksylan-3,5 dwumetylowy w obecnosci obojetnych rozpuszczalników organioz- nych w temperaturze od pokojowej do temperatury wrzenia mieszaniny reakcyjnej wobec powrotu skroplin poddaje sie czesciowej hydrolizie za pomoca wodnego roztworu wodorotlenku litowoa, a otrzymany ester 3-metylowy kwasu 2,6-dwumetylo-4-/3'-uitrofenylo/-1,4-dihydropirydynodwu- karboksylowego-3,5 o wzorze 2 poddaje sie reakcji a/ albo z N-/2-hydroksyetylo/K-benzylo- metyloamine o wzorze 3 w obecnosci lub bez rozpuszczalnika organicznego i w obecnosci V,l'- dwucykloheksylokarbodwuimidu w temperaturze 25 - 120°C, b/ albo z H-/2-chlorowooetylo/-¥- benzylo-metyloamina o wzorze 4, w którym X oznacza atom chlorowca, taki jak atom chloru lub bromu, w obecnosci obojetnych rozpuszczalników organicznych i akceptora protonów w temperaturze 25 - 140°C i otrzymany zwiazek tytulowy ewentualnie przeprowadza sie w jego farmakologicznie dopuszczalny chlorowodorek, 2. Sposób wedlug zastrz.1, znamienny tym, ze czesciowa hydrolize prowa¬ dzi sie w obecnosci wodnego roztworu wodorotlenku sodowego. 3* Sposób wedlug zastrz.1, znamienny tym, ze w przypadku czesciowej hydrolizy jako obojetny rozpuszczalnik organiczny stosuje sie nizszy alkohol, taki jak metanol. 4. Sposób wedlug zastrz., znamienny tym, ze jako obojetny rozpuszczalnik organiczny stosuje sie nizszy alkohol, taki jak n-butanol. 5* Sposób wedlug zastrz., znamienny tym, ze jako akceptor protonów stosuje sie organiczna zasade, taka jak trójetyloamina.146 201 ^-N02 ^CH3 — CHiW Och £H* Hl0^zH N02 Me-^ ^T NO, ,XH3 h^oocyY0000^^1 H3C-^rCH3 H ^N02 / + CHO H3CCCH0-COOCH3 1 Ó + /CH3^ kc-C=CH-COOCH2CH2N\CH2tI Schemat 1 ^ NH2 0+C-CHjCCXDCH3 + CH3 NH2 U«W/ ;crN°2 CHO + H3C-C-CH-COOCH3 NH2 H^CCHpOOCH^CHp rrN°2 T „CK .CH=G-CHpOOCHmNf Ya CH3 + CH*W H3C-C-CH-COOCH3 fi-YN02 H3C-C=CH-C00CH3 V + CHO + NH, TH H3CCCH2C0CH2CH2NC^_^ V-N02 CH-C-CHjCOOCH, CH* ,CH, HdCCCH2CCHzCH2r<^ O O u\\=/ + NH, Cd schematu j146 201 HjX0CyyC00CH3 N02 ^''YNOg un CH\ Na CH, H3C 'irCHs CHgOCjH, NO2 H^DOCA^COOH 1mHCt Hf00C CHpCjH.Schemat 2 (fjT N°2+CH^OCHfOOCH3+ NH3 CHO I 85% N02 H3cYCH3 66^1 OH" N02 N02 86,3°r Z CH2-V^ :H» i N02 Schemat 3 Hf N'146 201 NO; pu HlC^^CH3 Wzór 1 H,C00Cv-VC00H I ! Wzór 2 CH XCH£H2N Wzór 4 Pracownia Poligraficzna UP PRL. Naklad 100 egz.Cena 220 zl PL

Claims (5)

  1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania 2,6-dwumetylo-4-/3'-nitrofenylo/-1,4-dihydropirydynodwukar- bokaylanu-3,5 3 Jl/H-benzylo-N-metyloamino/-etylowo-5-metylowego o wzorze 1 i jego chlorowodorku, znamienny tym, ze 2,6-dwumetylo-4-/3'-nitrofenylo/-1,4-dihydro- pirydynodwukarboksylan-3,5 dwumetylowy w obecnosci obojetnych rozpuszczalników organioz- nych w temperaturze od pokojowej do temperatury wrzenia mieszaniny reakcyjnej wobec powrotu skroplin poddaje sie czesciowej hydrolizie za pomoca wodnego roztworu wodorotlenku litowoa, a otrzymany ester 3-metylowy kwasu 2,6-dwumetylo-4-/3'-uitrofenylo/-1,4-dihydropirydynodwu- karboksylowego-3,5 o wzorze 2 poddaje sie reakcji a/ albo z N-/2-hydroksyetylo/K-benzylo- metyloamine o wzorze 3 w obecnosci lub bez rozpuszczalnika organicznego i w obecnosci V,l'- dwucykloheksylokarbodwuimidu w temperaturze 25 - 120°C, b/ albo z H-/2-chlorowooetylo/-¥- benzylo-metyloamina o wzorze 4, w którym X oznacza atom chlorowca, taki jak atom chloru lub bromu, w obecnosci obojetnych rozpuszczalników organicznych i akceptora protonów w temperaturze 25 - 140°C i otrzymany zwiazek tytulowy ewentualnie przeprowadza sie w jego farmakologicznie dopuszczalny chlorowodorek,
  2. 2. Sposób wedlug zastrz.1, znamienny tym, ze czesciowa hydrolize prowa¬ dzi sie w obecnosci wodnego roztworu wodorotlenku sodowego.
  3. 3. * Sposób wedlug zastrz.1, znamienny tym, ze w przypadku czesciowej hydrolizy jako obojetny rozpuszczalnik organiczny stosuje sie nizszy alkohol, taki jak metanol.
  4. 4. Sposób wedlug zastrz., znamienny tym, ze jako obojetny rozpuszczalnik organiczny stosuje sie nizszy alkohol, taki jak n-butanol.
  5. 5. * Sposób wedlug zastrz., znamienny tym, ze jako akceptor protonów stosuje sie organiczna zasade, taka jak trójetyloamina.146 201 ^-N02 ^CH3 — CHiW Och £H* Hl0^zH N02 Me-^ ^T NO, ,XH3 h^oocyY0000^^1 H3C-^rCH3 H ^N02 / + CHO H3CCCH0-COOCH3 1 Ó + /CH3^ kc-C=CH-COOCH2CH2N\CH2tI Schemat 1 ^ NH2 0+C-CHjCCXDCH3 + CH3 NH2 U«W/ ;crN°2 CHO + H3C-C-CH-COOCH3 NH2 H^CCHpOOCH^CHp rrN°2 T „CK . CH=G-CHpOOCHmNf Ya CH3 + CH*W H3C-C-CH-COOCH3 fi-YN02 H3C-C=CH-C00CH3 V + CHO + NH, TH H3CCCH2C0CH2CH2NC^_^ V-N02 CH-C-CHjCOOCH, CH* ,CH, HdCCCH2CCHzCH2r<^ O O u\\=/ + NH, Cd schematu j146 201 HjX0CyyC00CH3 N02 ^''YNOg un CH\ Na CH, H3C 'irCHs CHgOCjH, NO2 H^DOCA^COOH 1mHCt Hf00C CHpCjH. Schemat 2 (fjT N°2+CH^OCHfOOCH3+ NH3 CHO I 85% N02 H3cYCH3 66^1 OH" N02 N02 86,3°r Z CH2-V^ :H» i N02 Schemat 3 Hf N'146 201 NO; pu HlC^^CH3 Wzór 1 H,C00Cv-VC00H I ! Wzór 2 CH XCH£H2N Wzór 4 Pracownia Poligraficzna UP PRL. Naklad 100 egz. Cena 220 zl PL
PL1986259577A 1985-05-21 1986-05-20 Method of obtaining 3 betha-/n-benzyl-n-methylamino/-ethyl-5-methyl 2,6-dimethyl-4-/3'-nitrophenyl/-1,4-dihydropyridinodicarboxylate-3,5 and its chlorhydride PL146201B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
YU847/85A YU43409B (en) 1985-05-21 1985-05-21 Process for preparation 2-(n-benzile-n-methyl-amino)-ethyl methyl 2,6-dimethyl-4-(nitrophenyl)-1,4-dihydropiridine-3,5-dicarbooxilate

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL146201B1 true PL146201B1 (en) 1989-01-31

Family

ID=25551689

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1986259577A PL146201B1 (en) 1985-05-21 1986-05-20 Method of obtaining 3 betha-/n-benzyl-n-methylamino/-ethyl-5-methyl 2,6-dimethyl-4-/3'-nitrophenyl/-1,4-dihydropyridinodicarboxylate-3,5 and its chlorhydride

Country Status (12)

Country Link
US (1) US4769465A (pl)
EP (1) EP0202625B1 (pl)
JP (1) JPS6341459A (pl)
AT (1) ATE55122T1 (pl)
DD (1) DD247217A5 (pl)
DE (1) DE3673064D1 (pl)
DK (2) DK233686A (pl)
FI (1) FI83641C (pl)
PL (1) PL146201B1 (pl)
SI (1) SI8510847A8 (pl)
SU (2) SU1419516A3 (pl)
YU (1) YU43409B (pl)

Families Citing this family (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3833893A1 (de) * 1988-10-05 1990-04-12 Bayer Ag Verwendung von basischen nitro-phenyl-dihydropyridin-amiden als arzneimittel, neue verbindungen und verfahren zu ihrer herstellung ueber neue zwischenprodukte
DE4041814A1 (de) * 1990-12-24 1992-07-02 Byk Gulden Lomberg Chem Fab Verfahren zur herstellung von dihydrophyridincarbonsaeuren
JP3286645B2 (ja) * 1993-03-26 2002-05-27 メルシャン株式会社 光学活性1,4−ジヒドロピリジン誘導体およびその製造方法
US7585978B2 (en) * 2006-11-28 2009-09-08 Navinta Llc Processes of manufacturing substituted-1,4-dihydropyridines, improved aqueous solutions thereof, and processes of manufacturing the solutions
ES2332168B1 (es) * 2008-04-30 2010-10-27 Consejo Superior De Investigaciones Cientificas (Csic) (75%) Forma pseudopolimorfica de hidrocloruro de nicardipina, procedimiento para su preparacion y formulacion que la contiene.
CN113072483A (zh) * 2021-03-30 2021-07-06 济南良福精合医药科技有限公司 盐酸尼卡地平的精制方法

Family Cites Families (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2218644C3 (de) * 1972-04-18 1982-08-19 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Basische Ester von 1,4-Dihydropyridinen, Verfahren zu ihrer Herstellung sowie ihre Verwendung als Arzneimittel
US3974275A (en) * 1972-04-18 1976-08-10 Bayer Aktiengesellschaft 1,4-Dihydropyridine carboxylic acid esters useful as coronary vessel dilators and anti-hypertensives
US3996234A (en) * 1972-04-18 1976-12-07 Bayer Aktiengesellschaft 1,4-Dihydropyridine carboxylic acid esters
JPS5930704B2 (ja) * 1973-02-20 1984-07-28 山之内製薬株式会社 新規1,4−ジヒドロピリジン誘導体の製法
DE2847236A1 (de) * 1978-10-31 1980-05-14 Bayer Ag Neue dihydropyridine mit substituierten estergruppierungen, mehrer verfahren zu ihrer herstellung sowie ihre verwendung als arzneimittel
US4483985A (en) * 1978-10-31 1984-11-20 Bayer Aktiengesellschaft Production of 1,4-dihydropyridinecarboxylic acids
DE2847237A1 (de) * 1978-10-31 1980-05-14 Bayer Ag Verfahren zur herstellung von 1,4-dihydropyridincarbonsaeuren sowie ihre verwendung als arzneimittel
US4285955A (en) * 1978-10-31 1981-08-25 Bayer Aktiengesellschaft 1,4-Dihydropyridinecarboxylic acids
JPS59137461A (ja) * 1983-01-27 1984-08-07 Kyowa Hakko Kogyo Co Ltd 1,4−ジヒドロピリジン誘導体
ZA848907B (en) * 1983-11-16 1985-06-26 Ciba Geigy Ag Novel amide compounds
US4672068A (en) * 1984-05-04 1987-06-09 Fujirebio Kabushiki Kaisha Antihypertensive 1,4-dihydropyridines having a conjugated ester
JPS6124567A (ja) * 1984-07-13 1986-02-03 Taisho Pharmaceut Co Ltd ジヒドロピリジン誘導体
JPS6124568A (ja) * 1984-07-13 1986-02-03 Taisho Pharmaceut Co Ltd ジヒドロピリジンエステルの製造法

Also Published As

Publication number Publication date
DD247217A5 (de) 1987-07-01
US4769465A (en) 1988-09-06
JPS6341459A (ja) 1988-02-22
SU1493104A3 (ru) 1989-07-07
YU84785A (en) 1987-12-31
DK233686A (da) 1986-11-22
EP0202625B1 (de) 1990-08-01
EP0202625A3 (en) 1987-07-01
EP0202625A2 (de) 1986-11-26
ATE55122T1 (de) 1990-08-15
FI862111A (fi) 1986-11-22
DE3673064D1 (de) 1990-09-06
SI8510847A8 (en) 1996-04-30
FI83641C (fi) 1991-08-12
DK8602336A (pl) 1986-11-22
JPH0521105B2 (pl) 1993-03-23
FI862111A0 (fi) 1986-05-20
FI83641B (fi) 1991-04-30
DK233686D0 (da) 1986-05-20
SU1419516A3 (ru) 1988-08-23
YU43409B (en) 1989-06-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CZ291430B6 (cs) Způsob výroby dihydropyridinových derivátů
ES2226185T3 (es) Procedimiento para la preparacion de 1,4-dihidropiridinas y compuestos utilizados en dicho procedimiento.
PL146201B1 (en) Method of obtaining 3 betha-/n-benzyl-n-methylamino/-ethyl-5-methyl 2,6-dimethyl-4-/3&#39;-nitrophenyl/-1,4-dihydropyridinodicarboxylate-3,5 and its chlorhydride
CA2589099A1 (en) Optical resolution method of amlodipine
EP0349902A2 (en) Processes for the preparation of morniflumate and analogous compounds
US20110040097A1 (en) Process for preparing lercanidipine hydrochloride
ES2291443T3 (es) Metodo para la preparacion de amlodipina.
EP3784655B1 (en) Process for preparing 2-(1-(tert-butoxycarbonyl)piperidine-4-yl)benzoic acid
KR910001440B1 (ko) 2-(N-벤질-N-메틸아미노)에틸메틸 2,6-디메틸-4-(m-니트로페닐)-1,4-디히드로피리딘-3,5-디카르복실레이트 및 그의 염산염의 제조방법
CS199212B2 (en) Method of producing amides of pyridine-carboxylic acid
EP2234975B1 (en) Process for producing pipecolic-2-acid-2 &#39;,6&#39;-xylidide useful as an intermediate for the preparation of local anesthetics
KR100811497B1 (ko) 무수 염산 1,4-디하이드로피리딘 유도체의 제조 방법
EP0109049A2 (en) Process for preparation of substituted dihydropyridines and intermediates therefor
US5475111A (en) Process for the preparation of dihydropyridinecarboxylic acids
JPS61260064A (ja) ジヒドロピリジン誘導体の製造法
KR100821165B1 (ko) 레르카니디핀 염산염의 제조 방법
WO1999025689A1 (en) Process for the preparation of acetal derivatives of 1,4-dihydropyridines
JPS61158962A (ja) 1,4−ジヒドロピリジン誘導体の製造法
KR20070054173A (ko) 무수 염산 1,4-디하이드로피리딘 유도체의 제조 방법
JPH0544956B2 (pl)
JPH054987A (ja) ピラゾロピリジン誘導体の製造法
JPH01151554A (ja) 1,4−ジヒドロピリジン誘導体の新規製造法
JPH0544943B2 (pl)
KR20080022569A (ko) 레르카니디핀 염산염의 제조 방법
JPH02167263A (ja) 新規ジヒドロピリジン誘導体