PL110957B1 - Catalyst for dimethyl ether manufacture - Google Patents

Catalyst for dimethyl ether manufacture Download PDF

Info

Publication number
PL110957B1
PL110957B1 PL1977211562A PL21156277A PL110957B1 PL 110957 B1 PL110957 B1 PL 110957B1 PL 1977211562 A PL1977211562 A PL 1977211562A PL 21156277 A PL21156277 A PL 21156277A PL 110957 B1 PL110957 B1 PL 110957B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
catalyst
formula
dimethyl ether
groups
silicon compounds
Prior art date
Application number
PL1977211562A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL110957B1 publication Critical patent/PL110957B1/pl

Links

Classifications

    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J23/00Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00
    • B01J23/70Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper
    • B01J23/76Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper combined with metals, oxides or hydroxides provided for in groups B01J23/02 - B01J23/36
    • B01J23/84Catalysts comprising metals or metal oxides or hydroxides, not provided for in group B01J21/00 of the iron group metals or copper combined with metals, oxides or hydroxides provided for in groups B01J23/02 - B01J23/36 with arsenic, antimony, bismuth, vanadium, niobium, tantalum, polonium, chromium, molybdenum, tungsten, manganese, technetium or rhenium
    • B01J23/85Chromium, molybdenum or tungsten
    • B01J23/86Chromium
    • B01J23/868Chromium copper and chromium
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J31/00Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds
    • B01J31/02Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds containing organic compounds or metal hydrides
    • B01J31/0231Halogen-containing compounds
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J31/00Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds
    • B01J31/02Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds containing organic compounds or metal hydrides
    • B01J31/0272Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds containing organic compounds or metal hydrides containing elements other than those covered by B01J31/0201 - B01J31/0255
    • B01J31/0274Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds containing organic compounds or metal hydrides containing elements other than those covered by B01J31/0201 - B01J31/0255 containing silicon
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J31/00Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds
    • B01J31/02Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds containing organic compounds or metal hydrides
    • B01J31/0272Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds containing organic compounds or metal hydrides containing elements other than those covered by B01J31/0201 - B01J31/0255
    • B01J31/0275Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds containing organic compounds or metal hydrides containing elements other than those covered by B01J31/0201 - B01J31/0255 also containing elements or functional groups covered by B01J31/0201 - B01J31/0269
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J31/00Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds
    • B01J31/26Catalysts comprising hydrides, coordination complexes or organic compounds containing in addition, inorganic metal compounds not provided for in groups B01J31/02 - B01J31/24
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C29/00Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring
    • C07C29/15Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of oxides of carbon exclusively
    • C07C29/151Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of oxides of carbon exclusively with hydrogen or hydrogen-containing gases
    • C07C29/153Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of oxides of carbon exclusively with hydrogen or hydrogen-containing gases characterised by the catalyst used
    • C07C29/154Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring by reduction of oxides of carbon exclusively with hydrogen or hydrogen-containing gases characterised by the catalyst used containing copper, silver, gold, or compounds thereof
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C41/00Preparation of ethers; Preparation of compounds having groups, groups or groups
    • C07C41/01Preparation of ethers
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J37/00Processes, in general, for preparing catalysts; Processes, in general, for activation of catalysts
    • B01J37/0009Use of binding agents; Moulding; Pressing; Powdering; Granulating; Addition of materials ameliorating the mechanical properties of the product catalyst
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J37/00Processes, in general, for preparing catalysts; Processes, in general, for activation of catalysts
    • B01J37/02Impregnation, coating or precipitation
    • B01J37/03Precipitation; Co-precipitation
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/52Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10STECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10S502/00Catalyst, solid sorbent, or support therefor: product or process of making
    • Y10S502/506Method of making inorganic composition utilizing organic compound, except formic, acetic, or oxalic acid or salt thereof

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Catalysts (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest katalizator do wytwarza¬ nia eteru dwumetylowego na drodze reakcji tlenku we¬ gla z wodorem.Eter dwumetylowy mozna wytwarzac na drodze re¬ akcji tlenku wegla z wodorem. Oprócz eteru dwumety- 5 I owego glównymi produktami tej reakcji sq takie zwiazki jak metanol, dwutlenek wegla i woda, które towarzy¬ sza nie przereagowanym gazom stosowanym jako pro¬ dukty wyjsciowe. Reakcje z reguly prowadzi sie w obe¬ cnosci zlozonego katalizatora, zawierajacego tlenowe 10 zwiazki pierwiastków stosowanych zwykle jako kataliza¬ tory w syntezie metanolu i w reakcjach odwadnia ma.Katalizatory stosowane w syntezie metanolu sa szcze¬ gólowo opisane w dziele Catalysis, tom III, str. 356—380, P.H. Emmett, wydawnictwo Rheinold Publishing Corp., 15 1955. Uklad katalityczny dla syntezy eteru dwumetylowe¬ go z tlenku wegla i wodoru jest znany z francuskiego opisu patentowego nr 641580. Uklad ten jest miesza¬ nina dwóch katalizatorów, z których jeden stanowi tle¬ nek cynku lub zredukowane sole miedzi albo chromu, 20 a drugi stanowi tlenek glinu, tytanu, toru albo krzemu.Te znane uklady katalityczne umozliwiaja wprawdzie uzyskiwanie dobrej wydajnosci i wysokiego stopnia prze¬ miany, ale wada ich jest to, ze dzialaja tylko w ciagu krótkiego czasu, totez nie nadaja sie do stosowania na 21 skale przemyslowa.Z opisu patentowego PRL nr 101463 znany jest spo¬ sób wytwarzania eterów z alkoholi w obecnosci kata¬ lizatora skladajacego sie z aktywnego tlenku glinowego modyfikowanego przez dzialanie nan zwiazkami siliko- 30 nowymi. Sposób ten umozliwia wprawdzie wytwarzanie eteru dwumetylowego z metanolu, ale wada jego jest to, ze trzeba uprzednio wytwarzac metanol, a proces ten przebiega z mala wydajnoscia w przeliczeniu na jed¬ no przejscie nad katalizatorem, totez konieczne jest od¬ dzielanie produktu i zawracanie nie przereagowanej mie¬ szaniny. Poza tym, nawet przy stosowaniu metanolu jako produktu wyjsciowego i aczkolwiek katalizator znany z tego opflsu patentowego moze byc stosowany w okresie dostatecznie dlugim, to jednak w najlepszych warunkach stopien przemiany metanolu wynosi najwyzej 84%.Z powyzszych faktów wynika, ze znane katalizatory maja albo niezadowalajacy okres uzytecznosci albo przy ich uzyciu nie mozna uzyskac dostatecznej wydajnosci, lub tez maja obie te wady.Z opisu patentowego St. Zjedn. Am. nr 4013589 zna¬ ne sa katalizatory z y-tlenku glinowego traktowanego zwiazkami krzemu zawierajacymi rod ni Id ulegajace hy¬ drolizie, np. ortokrzemianem metylu. Z opisu patento¬ wego PRL nr 100123 znane jest równiez wytwarzanie katalizatorów z y-tlenku glinowego przez traktowanie go zwiazkami krzemu o wzorze Y^(X)Si(Z)-W, w którym X, Y, Z i W sa jednakowe lub rózne i oznaczaja grupy o wzorach -R, -OR albo -COOR, w których R oznacza atom wodoru, rodnik alkilowy, cykl©alkilowy, aromatycz¬ ny, alkiloaromatyczny albo alkilocykloalkilowy o 1-30 atomach wegla, zwlaszcza rodnik metylowy, etylowy, izopropylowy, n-propylowy, n-butylowy, izabulylowy, cyklo- heksylowy, cyklopentylowy, fenyl owy, fenylocykloheksylowy lub alkilofenylowy, albo X, Y, Z i W oznaczaja atomy 110 957110957 chloru, atomy bromu, grupy -SiH3 lub grupy o wzorze -SiHnCIm. w którym n i m oznaczaja liczby 1-3.W obu tych przypadkach traktowanie tlenku glinowe¬ go zwiazkiem krzemu ma na celu wytworzenie produktu o lepszych wlasciwosciach mechanicznych i wiekszej od¬ pornosci na dzialanie ciepla. Produkt ten stosuje sie jako nosnik lub katalizator w procesie krakowania olejów. katalizator wedlug wynalazku umozliwia wytwarzanie eteru dwurnetylowego z tlenku wegla i wodoru z wyso¬ ka wydajnoscia i przy wysokim stopniu przemiany, przy czym katalizator ten ma dlugi okres uzytecznosci i moze byc stosowany na skale przemyslowa w ciagu kilku ty¬ siecy godzin. Cecha katalizatora wedlug wynalazku jest to, ze sklada sie z tlenków i/albo soli co najmniej dwóch metali takich jak glin, chrom, lantan, mangan, miedz rcynik albo ich mieszaniny, poddanych procesowi stabi¬ lizacji za pomoca zwiazków krzemu o ogólnym wzorze Y-(X)Si(Z)-W, w (którym X, Y, Z i W maja wyzej po¬ dane znaczenie. Proces stabilizacji pdega na chemicz¬ nej obróbce, a mianowicie traktowaniu co najmniej je¬ dnego ze skladników katalizatora zwiazkiem lub zwia¬ zkami krzemu o wyzej podatnym wzorze i nastepnie wy¬ prazaniu, korzystnie w atmosferze azotu.Obecnosc gJinu w mieszaninie stanowiacej katalizator ma decydujace znaczenie, poniewaz stabilizujace dzia¬ lanie pochodnych silikonowych przejawia sie szczególnie w odniesieniu do tlenku glinu. W zwiazku z tym, aby katalizator zachowywal zadana, stala aktywnosc w cia¬ gu dlugiego okresu czasu, powinien on nawierac 10- -70% 9l*nu w stosunku gramoatomowym wszystkich me¬ tali.Kombinacje tlenków lub soli metaN stanowiaca kata¬ lizator wedlug wynalazku wytwarza sie znanymi sposo¬ bami i proces stabilizacji prowadzi sie po zmieszaniu czesci lub wszystkich skladników. Na przyklad, mozna przez zmiane wartosci pH wytracac razem wszystkie me¬ tale stanowiace katalizator, stosujac roztwór ich soli, zwlaszcza azotanów lub octanów. Osad przemywa sie, suszy i wypala w temperaturze 400°C i nastepnie prosz¬ kuje* Zamiast azotanów i octanów mozna stosowac np. mieszaniny zasadowych weglanów tlenków i wodorotlen¬ ków metali.Zamiast suszenia mozna przemyty osad mieszac z woda i rozpylac. Otriymony katalizator w postaci prosz¬ ku traktuje sie w temperaturze 0°-120°C jednym lub wieksza liczba zwiazków krzemu o wyzej podanym wzo¬ rze i nadmiiar zwiazku krzemu usuwa przez ogrzewanie w temperaturze wyzszej od 170°C. Stabilizowany kataliza¬ tor formuje sie nastepnie znanymi sposobami, takimi jak wytlaczanie, tabletkowanie, grudkowanie itp.. Tra¬ ktowanie zwiazkami krzemu mozna tez prowadzic przed wypalaniem albo po uksztaltowaniu katalizatora.Katalizator mozna tez wytwarzac w ten sposób, ze wytraca sie tlenki metali wchodzace w sklad kataliza¬ tora, z wyjatkiem tlenku glinowego i po wysuszeniu i rozpyleniu miesza je z tlenkiem glinowym stabilizowa¬ nym przez (potraktowanie go zwiazkami krzemu jak opi¬ sano wyzej. Mieszanie ze stabilizowanym tlenkiem glinu mozna tez prowadzic po wypalaniu.W celu nadania wytworzonemu katalizatorowi wlas¬ ciwej aktywnosci nalezy go odpowiednio zredukowac, przepuszczajac mieszanine wodoru, ewentualnie rozcien¬ czonego azotem, nad zlozem katalizatora ogrzewanego w temperaturze stopniowo wzrastajacej az do z góry zalozonej temperatury. Czas trwania redukcji i tempe¬ rature dobiera sie w zaleznosci od skladu mieszaniny.Wynalazek zilustrowano w przykladach, w których sto¬ suje sie nastepujace okreslenia liczbowe: (mole CO wprowadzone) - Stopien przemiany _ (mole CO nieprzereagowane CO w % molowych " (mi(|e CO wprowadzone) 10 X100 Selektywnosc procesu wytwarzania eteru dwumetylo- wego oznacza sie w skróceniu jako selektywnosc IME w % molowych.Selektywnosc IME_2X liczba moli otrzymanego IMEV1QQ w % molowych (mole CO wprowadzone)-(mole 15 CO nie przereagowane) Liczba moli wytworzonego Selektywnosc CH.OH= CH3OH — X100 w % molowych (mde C0 wprowadzone)- (mole Co nie przereagowane) 20 Selektywnosc COo _ liczba moli wytworzonego CQ2 X1QQ w % molowych (mole CO wprowadzone)— (mole CO nie przereagowane) Przyklad I. Nizej opisanym sposobem wytwarza *B sie katalizator zawierajacy Cu, Zn, Cr i Al w stosunku gramoatomowym wynoszacym 20:12:8:60.A. 1600 g Cu(N03)2-3H20, 1180 g Zn(N03)2-6H20 i 1060 g Cr(N03)2*9H20 rozpuszcza sie w 20 litrach wo¬ dy, roztwór ogrzewa do temperatury 85°C i mieszajac 30 dodaje 20 litrów wodnego roztworu zawierajacego 1300 g NaOH. Wytracony osad oddziela sie po do- chlodzeniu i przemywa woda przez dekantacje, po czym odsacza, przemywa woda l suszy w temperaturze 120°, a nastepnie miele az do otrzymania ziaren nie grubszych w niz 20 mesz.B. 1000 g Y*Al203 o wysokiej odpornosci na sciera¬ nie, wytworzonego znanymi sposobami, o wielkosci zia¬ ren 20-100 mesz, zanurza sie w 2 litrach (C^OJSi i miesza w pokojowej temperaturze w ciagu 4 godzin, 40 po czym odsacza, umieszcza osad w kwarcowej rurze w piecu elektrycznym i przepuszczajac strumien azotu ogrzewa powoli do temperatury wyzszej od temperatu¬ ry wrzenia ortakrzemianu etylowego (160—170°C), usu¬ wajac calkowicie nadmiar tego zwiazku. Nastepnie 45 wstrzymuje sie doplyw azotu i przez rure przepuszcza tlen, ogrzewajac do temperatury 500°C. Po uplywie 2 godzin otrzymuje sie tlenek glinowy zawierajacy 6,1% wagowych Si02.C. Produkt otrzymany w sposób opisany w punkcie 50 A miesza sie z 1000 g produktu otrzymanego w sposób opisany w punkcie B, po czym z mieszaniny wytwarza sie pastylki o srednicy 4 mm i dlugosci 6 mm.D. 100 ml otrzymanego katalizatora umieszcza sie w rurowym reaktorze o srednicy 254 mm, umieszczonym w 55 elektrycznie ogrzewanym piecu rurowym i majacym we¬ wnatrz umocowany wzdluz osi termoelement o zewnetrz¬ nej srednicy oslony 8 mm.W celu zredukowania katalizatora w kontrolowanych warunkach, do reaktora wprowadza sie mieszanine wo- 60 daru z azotem, przy czym temperatura stopniowo wzra¬ sta. Po osiagnieciu temperatury 260°C i ustaniu wydzie¬ lania ciepla na skutek redukcji katalizatora, podwyzsza sie cisnienie w reaktorze do 50 kG/cm2 i zamiast mie¬ szaniny wodoru z azotem wprowadza stopniowo, z pred- 65 koscia przestrzenna 3500 Ndm3/godzine mieszanine za-110 957 wierajqcq 25% CO i 75% H2, przy czym temperatura katalizatora wzrasta do 300°C. W skraplaczu umieszczo¬ nym za reaktorem skrapla sie metanol i woda oraz czesc eteru dwumetyl owego wytworzonego w reaktorze. Wode, metanol i skroplony eter dwumetyl owy odprowadza sie z urzadzenia i analizuje, a gazy uchodzace z reaktora przepuszcza sie przez zawór probierczy chromatografu, analizuje i przepuszcza przez przeplywomierz. Proces pro¬ wadzi sie w ciagu 475 godzin w podanych wyzej wa¬ runkach i wyniki podano w tablicy 1, pomijajac te pro¬ dukty uboczne, których zawartosc w mieszaninie byla mniejsza niz 1%.Tablica 1 Czas trwa¬ nia procesu (godziny) 2 9 27 54 86 115 118 264 350 475 Stapien przemtiany CO w % molowych 62 61 B9 58 59 57 58 56 56 57 Selektywnosc w % CO przetworzonego na eter dwu- metylowy 61,4 61,1 62,3 61,8 63,2 62,7 60,8 61,6 61,3 62,1 meta¬ nol 3,2 2,9 2,8 2,7 2,9 3,1 3,0 2.9 3,3 3,1 dwutlenek wegla 35,4 36,0 34,9 35,5 33,9 34.2 36,2 35,5 25,4 34,8 Przyklad II- przyklad porównawczy Wytwarza sie katalizator analogiczny do opisanego w przykladzie I, ale zawierajacy zamiast stabilizowanego Y-AI2O3 nie stabilizowany y_AI203. Próbe oznaczania aktywnosci 1 trwalosci katalizatora prowadzi sie sposo¬ bem opisanym w przykladzie ID. Wyniki podane w tabli¬ cy 2 w porównaniu z wynikarmi podanymi w tablicy 1 swiadcza o tym, ze przy stosowaniu katalizatora zawie¬ rajacego nie stabilizowany tlenek glinowy stopien prze¬ miany jest znaczirtie mniejszy i selektywnosc wytwarzania eteru dw urnety Iowego równiez mniejsza.Tablica 2 Czas trwa- nUa procesu (gojdziny) 2 7 24 48 92 127 164 198 249 310 Stopien przemiany 1 COw% molowych 64,3 63,6 64,1 60,1 55,4 51,7 42,3 '33,6 24,9 Selektywnosc w % CO przetworzonego na eter dwu- metylowy 59,7 58,9 59,4 58,8 54.3 52,7 48,6 44,4 40,7 31,6 meta¬ nol 3,9 3,5 3.8 6.7 11,4 14.7 18.1 23,8 29.5 38,2 dwutlenek wegla 36,4 37,6 36,8 34,5 34,3 32,6 33,3 31,8 29,8 30,2 10 15 20 U 45 50 55 Przyklad III. W celu wytworzenia katalizatora za¬ wierajacego Cu, Zn i Cr w stosunku gramoatomowym 25:37:38, w 20 litrach wody rozpuszcza sie 800 g Cu(N03)2-3H20, 1500 g Zn(N03)2-6H20 i 2050 g Cr(N03)2*9H20, po czym otrzymany roztwór ogrzewa sie do temperatury 85°C i mieszajac wytraca tlenki metali przez dodawanie 10% wodnego iroztworu Na2C03 az do uzyskania wartosci pH 7,0-7,2. Po ochlodzeniu osad przemywa sie woda przez dekantacje, nastepnie odsa-' cza, przemywa woda na filtrze i suszy w temperaturze 120°C, po czym formuje w pastylki o srednicy 3 mm i dlugosci 5 mm. Otrzymany katalizator miesza w sto¬ sunku wagowym 1:1 ze stabilizowanym Y_AI203 w po¬ staci kulek o srednicy 3 mm, wytworzonym w sposób opi¬ sany w przykladzie IB. 100 ml otrzymanego katalizatora stosuje sie w pro¬ cesie prowadzonym w warunkach i w sposób podamy wyzej w przykladzie ID, ale proces prowadzi sie pod cisnieniem 90 kG/cm2 i predkosc przeplywu mieszaniny CO i H2 wynosi 500 Ndm3/godzine. Reakcje prowadzi sie w temperaturze 330°C.Wyniki badano w tablicy 3.Tablica 3 Czas trwa¬ nia procesu {godziny) 1 5 24 48 96 148 255 360 485 Stopien przemiany CO w o/0 molowych 48,7 46,9 45,4 49,7 46,2 44,7 43,9 44,1 42,8 Selektywnosc w % CO przetworzonego na eter dwu- melylowy 44,0 46,7 48,3 47,5 46,4 48,2 47,1 48,1 42,8 meta¬ nol 18,6 16,6 15,9 14,9 17,2 18,2 17,4 16,8 19,2 dwutlenek wegla 37,4 36,7 35,8 37,6 34,4 33,6 35,5 35,1 33,2 Przy klód IV. Wytwarza sie katalizator w sposób analogiczny do opisanego w przykladzie I, ale zawie¬ rajacy Cu, Zn, Cr i Al w stosunku gramoatomowym 15:10: :5:70. Próbe trwalosci i aktywnosci katalizatora prowa¬ dzi sie w sposób podany w przykladzie ID, ale pod cis¬ nieniem 90 kG/cm2 i w temperaturze 310°C. W tablicy 4 podano wyniki uzyskane przy swiezym katalizatorze po 500 godzinach prowadzenia procesu.Tablica 4 Katalizator Stopien przemiany CO w % molowych Selektywnosc w przeliczeniu na eter dwumetylowy Selektywnosc w przeliczeniu na metanol Selektywnosc w przeliczeniu na C02 swiezy 49,70/o 60% 4,7% 35.3% Po 500 go¬ dzinach 48,2% 59,9% 14,6% 35,5%110957 Przyklad V. Wytwarza sie katalizator o skladzie takim jak w przykladzie I, ale stosujqc y—AI2O3 stabili¬ zowany nie artokrzemianem etylowym, lecz czterochlor¬ kiem krzemu. Proces stabilizacji prowadzi sie w ten spo¬ sób, ze przez y—AI2O3 w rurze kwarcowej w piecu ele¬ ktrycznym przepuszcza sie strumien azotu, ogrzewa rure do temperatury 400°C i lqczy jq z naczyniem zawierajq- cym SiCl4 o temperaturze pokojowej. Przez naczynie to przepuszcza sie strumien azotu i nastepnie wprowadza go do rury z AI2O3. Po uplywie 4 godzin przerywa sie doplyw azotu i wprowadza strumien powietrza. Po uply¬ wie 1 godziny produkt chlodzi sie, atrzymujgc Y-AI2O3 zawierajqcy 7,3% wagowych Si02- Próbe aktywnosci i trwalosci katalizatora prowadzi sie w sposób analogiczny do opisanego w przykladzie ID, ale pod cisnieniem 70 kG/cm2, stosujqc przeplyw mie¬ szaniny CO i H2 z predkosciq 350 Ndm3/godzine i tem¬ perature reakcji 280°C. Wyniki przy stosowaniu swiezego katalizatora i po uplywie 496 godzin podano w tablicy 5.Tablica 5 Katalizator Stopien przemiany CO w % molowych Selektywnosc w przeliczeniu na eter dwumetylowy Selektywnosc w przeliczeniu na metanol Selektywnosc w przeliczeniu na CO2 Swiezy 45,9 PL

Claims (3)

  1. Zastrzezenia patentowe 1. Katalizator do wytwarzania eteru dwumetylowego na drodze reakcji tlenku wegla z wodorem, znamienny tym, ze sklada sie z tlenków i/albo soli metali takich jak glin, chrom, lantan, mangan, miedz i cynk albo ich mie¬ szaniny, poddanych procesowi stabilizacji za pomocq zwiqzków krzemu o ogólnym wzorze Y-(X)Si(Z)-W, w którym X, Y, Z i W sq jednakowe lub rózne i oznaczajq grupy o wzorach -R, -OR albo —COOR, w których R oznacza atom wodoru, rodnik alkilowy, cykloa I ki I owy, aromatyczny, alkiloaromatyczhy albo alkilocykloalkilowy o 1-30 atomach wegla, albo X, Y, Z i W oznaczajq atomy chloru lub bromu, grupy -SiH3 albo grupy o wzorze -SiHnClm, w którym n i m oznaczajq liczby 1^3.
  2. 2. Katalizator wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze w stosunku gramoatomowym zawiera 10—70% glinu.
  3. 3. Katalizator wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze za¬ wiera tlenki i/albo sole metali stabilizowane zwiqzkami krzemu o ogólnym wzorze —Y-(X)Si(Z)-W, w którym X, Y, Z i W sq jednakowe lub rózne i oznaczajq grupy o wzorze —R, —OR albo —COOR, w których R oznacza rodnik metylowy, etylowy, izopropylowy, n-propylowy, n-butylowy, izobutylowy, cykloheksylowy, cyklopentyIowy, fenylowy, fenylocykloheksylowy lub a I ki IofenyIowy. LDA - Zakl. 2 - zam. 563/81 - 115 egz. Cena 45 zl PL
PL1977211562A 1976-12-23 1977-12-22 Catalyst for dimethyl ether manufacture PL110957B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
IT30800/76A IT1065295B (it) 1976-12-23 1976-12-23 Processo per la produzione di dimetil etere e catalizzatore utilizzabile in detto processo

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL110957B1 true PL110957B1 (en) 1980-08-30

Family

ID=11232134

Family Applications (2)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1977211562A PL110957B1 (en) 1976-12-23 1977-12-22 Catalyst for dimethyl ether manufacture
PL1977203247A PL110505B1 (en) 1976-12-23 1977-12-22 Method of producing dimethyl ether

Family Applications After (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1977203247A PL110505B1 (en) 1976-12-23 1977-12-22 Method of producing dimethyl ether

Country Status (37)

Country Link
US (1) US4177167A (pl)
JP (1) JPS5379811A (pl)
AR (1) AR227123A1 (pl)
AT (1) AT360498B (pl)
AU (1) AU517513B2 (pl)
BE (1) BE862289A (pl)
BR (1) BR7708470A (pl)
CA (1) CA1119147A (pl)
CH (1) CH629682A5 (pl)
CS (1) CS219336B2 (pl)
DD (1) DD133662A5 (pl)
DE (1) DE2757788C3 (pl)
DK (1) DK572277A (pl)
EG (1) EG14145A (pl)
ES (1) ES466012A1 (pl)
FR (1) FR2375175A1 (pl)
GB (2) GB1587629A (pl)
GR (1) GR63609B (pl)
HU (1) HU178729B (pl)
IE (1) IE45952B1 (pl)
IL (1) IL53564A (pl)
IT (1) IT1065295B (pl)
LU (1) LU78753A1 (pl)
MW (1) MW2977A1 (pl)
MX (1) MX147734A (pl)
NL (1) NL7714215A (pl)
NO (1) NO146861C (pl)
PH (1) PH13798A (pl)
PL (2) PL110957B1 (pl)
PT (1) PT67435B (pl)
RO (1) RO81244B (pl)
SE (1) SE427269B (pl)
SU (1) SU913935A3 (pl)
TR (1) TR19408A (pl)
YU (1) YU39229B (pl)
ZA (1) ZA777209B (pl)
ZM (1) ZM9377A1 (pl)

Families Citing this family (24)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS57130547A (en) * 1981-02-06 1982-08-13 Mitsubishi Gas Chem Co Inc Catalyst for methanol synthesis
US4423155A (en) * 1981-02-20 1983-12-27 Mobil Oil Corporation Dimethyl ether synthesis catalyst
US4375424A (en) * 1981-10-21 1983-03-01 Shell Oil Company Catalyst for the preparation of dimethyl ether
US4507401A (en) * 1983-04-01 1985-03-26 At&T Bell Laboratories Intermetallic catalyst preparation
US4521540A (en) * 1984-03-22 1985-06-04 Air Products And Chemicals, Inc. Process for producing dimethyl ether form synthesis gas
US4590176A (en) * 1984-06-05 1986-05-20 Shell Oil Company Catalyst for dimethyl ether synthesis and a process for its preparation
US4885405A (en) * 1987-12-10 1989-12-05 Horst Dornhagen Process for the production of pure dimethylether and a catalyst used in the process
ATE83475T1 (de) * 1988-05-04 1993-01-15 Rwe Dea Ag Verbessertes verfahren zur herstellung von reinem dimethylether.
GB8824382D0 (en) * 1988-10-18 1988-11-23 British Petroleum Co Plc Chemical process & catalyst therefor
US5106810A (en) * 1989-06-29 1992-04-21 E. I. Du Pont De Nemours And Company Methanol dissociation catalysts
DE3938835A1 (de) * 1989-11-23 1991-05-29 Sued Chemie Ag Verfahren zur oxidation von organischen verunreinigungen in abwaessern
US5831116A (en) * 1996-12-18 1998-11-03 Northeastern University Catalytic process for making ethers, aldehydes esters and acids from alcohols using a supercritical fluid mobile
US5753716A (en) * 1997-02-21 1998-05-19 Air Products And Chemicals, Inc. Use of aluminum phosphate as the dehydration catalyst in single step dimethyl ether process
JP3232326B2 (ja) * 1997-03-11 2001-11-26 経済産業省産業技術総合研究所長 銅系触媒およびその製造法
DK173614B1 (da) 1999-02-02 2001-04-30 Topsoe Haldor As Fremgangsmåde til fremstilling af methanol/dimethyletherblanding fra syntesegas
KR100812099B1 (ko) * 2006-11-28 2008-03-12 한국가스공사 디메틸에테르 제조용 혼합촉매, 이의 제조방법 및 이를 이용한 디메틸에테르 제조방법
FR2909666B1 (fr) * 2006-12-08 2009-03-06 Centre Nat Rech Scient Deshydratation du methanol en dimethyl ether employant des catalyseurs a base d'une zeolithe supportee sur du carbure de silicium
EA016492B9 (ru) * 2007-04-27 2012-07-30 Сауди Бейсик Индастриз Корпорейшн Каталитическая конверсия диоксида углерода в смесь синтез-газа
EP2072492A1 (en) 2007-12-17 2009-06-24 BP p.l.c. Process for the conversion of hydrocarbons to ethanol
EP2072486A1 (en) 2007-12-17 2009-06-24 BP p.l.c. Process for the conversion of hydrocarbons to ethanol
EP2072491A1 (en) 2007-12-17 2009-06-24 BP p.l.c. Process for the conversion of alcohol(s) into alcohol(s) with increased carbon-chain
BR112020024120B1 (pt) * 2018-06-29 2023-12-12 Dow Global Technologies Llc Catalisador híbrido e processo para preparar olefinas c2 a c3
EP3814001A1 (en) 2018-06-29 2021-05-05 Dow Global Technologies LLC <sup2/>? <sub2/>?2?hybrid catalysts comprising a mixed metal oxide component for production of cand c <ns1:sub>3</ns1:sub>?hydrocarbons
CN111250098B (zh) * 2020-03-11 2023-03-31 上海兖矿能源科技研发有限公司 一种用于费托合成反应水加氢催化剂及其制备方法和应用

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2852473A (en) * 1955-06-08 1958-09-16 Grace W R & Co Method of preparing alumina and hydroforming catalyst thereon
US3502595A (en) * 1965-10-28 1970-03-24 Sinclair Research Inc Preparation of silica-alumina,titania-alumina,and phosphorous oxide-alumina catalysts
US3770618A (en) * 1967-06-26 1973-11-06 Exxon Research Engineering Co Hydrodesulfurization of residua
US3840477A (en) * 1972-08-03 1974-10-08 Nalco Chemical Co Hydrotreating catalyst
US3944503A (en) * 1972-12-22 1976-03-16 Exxon Research & Engineering Co. Catalyst for conversion of heavy hydrocarbon oils
US3941819A (en) * 1973-12-14 1976-03-02 Exxon Research And Engineering Company Catalytic formation of hydrocarbons from CO hydrogen mixtures

Also Published As

Publication number Publication date
US4177167A (en) 1979-12-04
PT67435B (en) 1979-05-23
SU913935A3 (en) 1982-03-15
IL53564A (en) 1982-07-30
AR227123A1 (es) 1982-09-30
EG14145A (en) 1983-09-30
CA1119147A (en) 1982-03-02
DE2757788A1 (de) 1978-06-29
TR19408A (tr) 1979-03-01
BE862289A (fr) 1978-06-23
NL7714215A (nl) 1978-06-27
RO81244B (ro) 1983-02-28
HU178729B (en) 1982-06-28
MX147734A (es) 1983-01-10
IE45952B1 (en) 1983-01-12
DE2757788C3 (de) 1980-02-14
JPS5379811A (en) 1978-07-14
NO146861B (no) 1982-09-13
FR2375175A1 (fr) 1978-07-21
GR63609B (en) 1979-11-26
SE427269B (sv) 1983-03-21
YU39229B (en) 1984-08-31
IL53564A0 (en) 1978-03-10
YU306977A (en) 1982-10-31
PT67435A (en) 1978-01-01
NO774404L (no) 1978-06-26
MW2977A1 (en) 1978-08-09
AU3120177A (en) 1979-06-14
JPS6143332B2 (pl) 1986-09-26
IE45952L (en) 1978-06-23
AU517513B2 (en) 1981-08-06
ES466012A1 (es) 1978-10-01
FR2375175B1 (pl) 1980-06-06
DK572277A (da) 1978-06-24
AT360498B (de) 1981-01-12
ZM9377A1 (en) 1979-11-21
CS219336B2 (en) 1983-03-25
LU78753A1 (pl) 1978-04-17
GB1587629A (en) 1981-04-08
CH629682A5 (it) 1982-05-14
DD133662A5 (de) 1979-01-17
PH13798A (en) 1980-10-01
RO81244A (ro) 1983-02-15
GB1587630A (en) 1981-04-08
ZA777209B (en) 1978-10-25
IT1065295B (it) 1985-02-25
NO146861C (no) 1982-12-22
DE2757788B2 (de) 1979-06-21
ATA923177A (de) 1980-06-15
PL110505B1 (en) 1980-07-31
BR7708470A (pt) 1978-08-08
PL203247A1 (pl) 1978-07-31

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL110957B1 (en) Catalyst for dimethyl ether manufacture
EP0296734B1 (en) Copper catalyst for carbon oxide conversion
SU1279516A3 (ru) Катализатор дл получени метанола и высших спиртов
WO2010146380A1 (en) Methanol synthesis process
US4227023A (en) Process for the selective ortho-alkylation of phenolic compounds
JPH0622677B2 (ja) 水素化用触媒
US4208537A (en) Process for the selective ortho-alkylation of phenolic compounds
JPH0347142A (ja) フェノールのオルトアルキル化法
WO2013054092A1 (en) Catalyst precursor
EP0130068B1 (en) A process for producing formaldehyde
US5767166A (en) Process for producing mixtures of methanol and higher alcohols
JPH0526543B2 (pl)
JPS6361931B2 (pl)
JP3668585B2 (ja) 亜酸化窒素の製造方法
JP3553706B2 (ja) メタノールの製造方法
KR950008963B1 (ko) 페놀의 메틸화 반응용 촉매의 제조 방법
KR800001030B1 (ko) 디메틸 에테르의 제조방법
JP2535876B2 (ja) 混合アルコ−ル合成用流動触媒
JPH05237387A (ja) メチラール合成用触媒およびメチラールの製造方法
JPH0419984B2 (pl)
JP2003146607A (ja) 水素含有ガスの製造法
KR19980047210A (ko) 팔라듐/산화아연계 촉매를 이용한 이산화탄소로부터의 메탄올 제조방법
JPH07133242A (ja) エタノールの製造方法
JPS6355101A (ja) メタノ−ルの分解方法
JPS58186439A (ja) ヒドロキシブチルアルデヒド水素添加用触媒