LT3328B - Process for the preparation of insulin - Google Patents

Process for the preparation of insulin Download PDF

Info

Publication number
LT3328B
LT3328B LTIP712A LTIP712A LT3328B LT 3328 B LT3328 B LT 3328B LT IP712 A LTIP712 A LT IP712A LT IP712 A LTIP712 A LT IP712A LT 3328 B LT3328 B LT 3328B
Authority
LT
Lithuania
Prior art keywords
amino acid
arginine
clostripan
insulin
process according
Prior art date
Application number
LTIP712A
Other languages
English (en)
Inventor
Michael Doerschug
Klaus Peter Koller
Ruediger Marquardt
Johannes Meiwes
Original Assignee
Hoechst Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hoechst Ag filed Critical Hoechst Ag
Publication of LTIP712A publication Critical patent/LTIP712A/xx
Publication of LT3328B publication Critical patent/LT3328B/lt

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12PFERMENTATION OR ENZYME-USING PROCESSES TO SYNTHESISE A DESIRED CHEMICAL COMPOUND OR COMPOSITION OR TO SEPARATE OPTICAL ISOMERS FROM A RACEMIC MIXTURE
    • C12P21/00Preparation of peptides or proteins
    • C12P21/02Preparation of peptides or proteins having a known sequence of two or more amino acids, e.g. glutathione
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C12BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
    • C12NMICROORGANISMS OR ENZYMES; COMPOSITIONS THEREOF; PROPAGATING, PRESERVING, OR MAINTAINING MICROORGANISMS; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING; CULTURE MEDIA
    • C12N9/00Enzymes; Proenzymes; Compositions thereof; Processes for preparing, activating, inhibiting, separating or purifying enzymes
    • C12N9/14Hydrolases (3)
    • C12N9/48Hydrolases (3) acting on peptide bonds (3.4)
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K14/00Peptides having more than 20 amino acids; Gastrins; Somatostatins; Melanotropins; Derivatives thereof
    • C07K14/435Peptides having more than 20 amino acids; Gastrins; Somatostatins; Melanotropins; Derivatives thereof from animals; from humans
    • C07K14/575Hormones
    • C07K14/62Insulins

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Biotechnology (AREA)
  • Microbiology (AREA)
  • Proteomics, Peptides & Aminoacids (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Endocrinology (AREA)
  • Toxicology (AREA)
  • Gastroenterology & Hepatology (AREA)
  • Biophysics (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)
  • Peptides Or Proteins (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
  • Enzymes And Modification Thereof (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Medicines Containing Material From Animals Or Micro-Organisms (AREA)

Description

Insulinas susideda iš dviejų polipeptidinių grandinių: A grandinės, kuri sudaryta iš 21 aminorūgšties liekanos, ir B grandinės, kuri sudaryta iš 30 aminorūgščių liekanų. A ir B grandinės sujungtos tarpusavyje dviem disulfidiniais tilteliais - cisteino liekanos A7 ir B7 padėtyse, bei A20 ir BĮ9 padėtyse sujungtos viena su kita. Trečias disulfidinis tiltelis yra tarp A6 ir Ali. Gyvulių ir žmogaus insulinai susidaro kasoje preproinsulinų formoje. Pavyzdžiui, žmogaus preproinsulinas susideda iš 24 aminorūgščių liekanas turinčio prepeptido, prie kurio prisijungia proinsulinas, turintis 86 aminorūgščių liekanas. Jo struktūra yra:
Prepeptidas-B-Arg-Arg-C-Lys-Arg-A, kur C yra grandinė, susidedanti iš 31 aminorūgšties liekanos. Išskiriant iš kasos salelių (Langergenso salelių), prepeptidas atskyla ir susidaro proinsulinas. Galų gale proteolitiškai suskyla C grandinė ir susidaro veiklus žmogaus insulinas.
Genų technologijos metodai vis didėjančiais kiekiais leidžia pagaminti preproinsulinus mikroorganizmuose (EP Nr. A 347781, EP Nr. A 367163). Presekos skaldymas, kaip taisyklė, atliekamas chemiškai ir/arba fermentiniu būdu (DE Nr. P-3440988, EP Nr. A024250) . Žinomi fermentiniai metodai yra paremti skaldymu, veikiant tripsinui ir karboksipeptidazei B (Kemmler W ir kt.). Biol. Chem. 24, 678-791 (1971), EP Nr. A 95691, EP Nr. B 89007) . Šių metodų trūkumas yra tas, kad susidaro dideli pašalinių produktų kiekiai, kuriuos labai sunku atskirti iš reakcijos tirpalo. Ypatingai paverčiant žmogaus preproinsuliną į žmogaus insuliną (Humaninsulin, HI), gaunamas didelis kiekis Des-Thr (B30) - žmogaus insulino (Des-Thr (B30)-HI). Šis pašalinis produktas nuo HI skiriasi tik tuo, kad HI nėra galinės aminorūgsties, ir jis labai sunkiai atskiriamas iš reakcijos tirpalo.
Norint sumažinti šio pašalinio produkto susidarymą, gali būti pridedama tam tikrų sunkiųjų metalų, kaip skaldymo priedų, būtent nikelio (EP Nr. A 0264250). Tačiau tokia reakcijos eiga stambiatonažinės gamybos požiūriu yra nepageidautina, nes labai užteršiami sunkiaisiais metalais nutekamieji vandenys. Todėl reikia sukurti specifinį ir ekologiškai tinkamą preproinsulino skaldymo metodą.
Klostripanas (klostriopeptidazė B, EC 3.4.22.8) fermentas, išskiriamas iš Clostridium histolyticum kultūros terpės, kurio molekulinis svoris yra apytikriai nuo 30 000 iki 80 000, pasižymi tiek proteolitiniu, tiek ir amidaz-esteraziniu aktyvumu (Mitchell, W.M., Harringtom, W.F., J. Biol. Chem., 243 (18), 4688-4692 (1968)).
Jis išsiskiria dideliu specifiškumu Arg-Gly jungčių atžvilgiu. Pavyzdžiui, izoliuotos insulino B grandinės Arg-Gly jungtį klostripanas skaldo 500 kartų greičiau, negu Lys-Ala jungtį, o gliukagone skaldomos tik ArgArg, Arg-Ala ir Lys-Tyr jungtys. Šių jungčių hidrolizės greičių santykiai yra 1/7 ir 1/300 (Labouesse, b., Bull. Soc. Chim. Biol., 42, 1293 (1960)).
Netikėtai buvo rasta, kad klostripanas specifiškai skaldo preproinsuliną nuo C-galo už arginino, o aminorūgščių grandinės, esančios už arginino (B22), esančio B-grandinėje, skaldymo nepastebėta.
Taigi, išradimas priskiriamas preproinsulino formulė (I) kurio
(A-l) Gly-NH - - X
(A-6) ( jye-S-S
(A-Λ0) (A—21)
(A—7 ) 3ye—Cys - — Cys - Z - a3
1 (A—11) 1 (I)
S S (B—2) S S
H1- Rz-HN-Val---Cys -— Gys -' Y (B-7) (B-19) (B-30) kurioje
R1 yra n aminorūgščių, kur n yra sveikas skaičius ir yra 0 arba 1,
R yra vandenilis, chemiškai arba fermentiniu būdu atskeliama aminorūgštis arba peptidas, sudarytas iš 2-10 aminorūgščių liekanų,
R3 yra oksigrupė, aminorūgštis arba peptidas, sudarytas iš 2-10 aminorūgščių liekanų,
X yra L-argininas arba peptidas, sudarytas iš 245 aminorūgščių liekanų, kurio C-gale arba N-gale yra L-arginino radikalas,
Y yra genetiškai koduojama aminorūgštis,
Z yra genetiškai koduojama aminorūgštis,
A1-A20 arba B2-B29 yra gamtinė arba pakeista, pakeičiant vieną arba keletą aminorūgščių, žmogaus arba gyvulio insulino aminorūgščių seka, aminorūgščių grandinės hidrolizės būdui, kuris skiriasi tuo, kad preproinsulinas hidrolizuoj amas, esant klostripanui, ir šiomis sąlygomis paverčiamas insulinu karboksipeptidazės B pagalba.
Peptidų ir proteinų aminorūgščių seka nurodoma nuo aminorūgščių grandinės N-galo. Proteazės hidrolizuoja peptidinę jungtį tarp peptidų arba proteinų aminorūgščių. Klostripanas hidrolizuoja peptidus arba proteinus, turinčius L-argininą esanti už arginino. Preproinsulino hidrolizės reakcijos produktas yra insulino dariniai arba polipeptidai, kurie C-gale turi arginino grupę, arba aminorūgštys.
Gamtinėmis aminorūgštimis vadinamos aminorūgštys, pavyzdžiui, Gly, Ala, Ser, Thr, Vai, Leu, Ile, Asp, Asn, Glu, Gln, Cys, Met, Tyr, Phe, Pro, Hyp, Trp, Arg, Lys, Hyl, Orn, Cit arba His.
Genetiškai koduojamomis aminorūgštimis laikomos aminorūgštys, pavyzdžiui, Gly, Ala, Ser, Thr, Vai, Leu, Ile, Asp, Asn, Glu, Gln, Cys, Met, Arg, Lys, His, Tyr, Phe, Trp, Pro arba selenocisteinas.
Tinkamiausi yra (I) formulės preproinsulinai, kuriuose R1 yra fenilalaninas (Phe),
R yra vandenilis, gamtinė anr norugštis arba peptidas, sudarytas iš 2-30 gamtinių aminorūgščių, kurio C-gale yra L-argininas,
R3 yra oksigrupė, gamtinė aminorūgštis arba peptidas, sudarytas iš 2-10 gamtinių aminorūgščių,
X yra L-argininas arba žmogaus arba gyvulio proinsulino C-grandinė,
Y yra aminorūgštis iš Thr, Ala arba Ser grupės,
Z yra aminorūgštis iš Asn, Gln, Asp, Glu, Gly, Ser,
Thr, Ala arba Met grupės,
A1-A20 arba B2-B29 yra žmogaus arba gyvulio insulino aminorūgščių seka.
Ypatingai tinkami yra (I) formulės preproinsulinai, kuriuose
R1 yra Phe,
R2 yra vandenilis arba peptidas, sudarytas iš 230 gamtinių aminorūgščių, kurio C-gale yra Largininas,
R3 yra oksigrupė, gamtinė aminorūgštis arba peptidas, sudarytas iš 2-10 gamtinių aminorūgščių,
X yra L-argininas arba žmogaus, kiaulės arba raguočių proinsulino C-grandinė,
Y yra Thr,
Z yra Asn,
A1-A20 arba B2-B29 yra žmogaus, kiaulės arba raguočių insulino aminorūgščių seka.
Be to, tinkami yra insulinai, kurie buvo siūlyti Vokietijos patentų paraiškose Nr. P 39 19 852 ir Nr. P 40 12 818 0. Pavyzdžiui, InsuArg, kuris turi tokią aminorūgščių seką:
H2N-Asp Thr Thr Vai Ser Glu Pro Asp Pro Asn Ser Asn
Gly Arg Phe Vai Asn Glu His Leu Cys Gly Ser His
Leu Vai Glu Ala Leu Tyr Leu Vai Cys Gly Glu Arg
Gly Phe Phe Tyr Thr Pro Lys Thr Arg Gly Ile Vai
Glu Gln Cys Cys Thr Ser Ile Cys Ser Leu Tyr Gln
Leu Glu Asn Tyr Cys Asn- COOH
Klostripanas (EC 3.4.22.8) - tai ekstraceliuliarinė tiolproteazė iš klostridijų (Clostridien). Fermentas yra heterodimeras ir nėra kitų žinomų tiolproteazių homologas. Jis yra ypatingai specifiškas jungčių ArgXXX, ypač Arg-Pro, atžvilgiu. Fermentas charakterizuojamas molekuliniu svoriu nuo 30 000 iki 80 000 ir izoelektriniu tašku, pH nuo aktyvatoriai veikia, pavyzdžiui,
4,8 iki 4,9. Kaip cisternas, merkaptoetanolis, ditiotreitolis arba kalcio jonai.
Esant, pavyzdžiui, tozil-L-lizin-chlormetilketonui, vandenilio peroksidui, EDTA, Co2+, Cu2+, Cd2+ jonams arba citratui, klostripanas inhibuoj amas.
Klostripanas gaminamas iš mikroorganizmų fermentacijos būdu. Šiame gavimo būde klostridijos (Clostridien) kultivuojamos tol, kol maitinančioje terpėje susikaupia klostripanas. Tinkamos yra, pavyzdžiui, Clostridium histoliticum, būtent Clostridium histoliticum DSM 627. Taip pat tinkami yra minėtų mikroorganizmų mutantai ir variantai, jeigu jie sintezuoja klostripaną.
Auginama anaerobinėse sąlygose individualiai arba mišrioje kultūroje, pavyzdžiui, panardinus nejudrioje kultūroje, nesant deguonies, arba fermentatoriuose azoto, inertinių dujų arba kitų dujų atmosferoje, išskyrus deguonį. Fermentacija atliekama nuo 10 iki 45°C, geriausia apytikriai nuo 25 iki 40°C, ypač nuo 30 iki 38°C temperatūrų intervale. Fermentacija vyksta pH srityje nuo 5 iki 8,5, geriausia nuo 5,5 iki 8.
Šiomis sąlygomis kultūriniame buljone po maždaug 13 dienų susikaupia pastebimas fermento kiekis. Klostripano sintezė prasideda vėlyvoje log-fazėje ir pasiekia maksimumą standartinėje augimo fazėje. Fermento pasigaminimą galima kontroliuoti, panaudojant aktyvumo testą (Mitchell, W., Meth. Enzymol., vol. 47, p. 165-170, 1977).
Klostripano gavimui naudojamame maitinančiame tirpale yra nuo 0,2 iki 6%, geriausia nuo 0,5 iki 3%, organinių azoto junginių bei neorganinių druskų. Organiniais azoto junginiais gali būti: aminorūgštys, peptonai bei mėsos ekstraktai, sumaltos sėklos, pavyzdžiui, kukurūzų, kviečių, pupų, sojos arba medvilnės, alkoholio gamybos distiliacijos atliekos, mėsos miltai arba mielių ekstraktai. Kaip neorganinės druskos maitinančiame tirpale gali būti pavyzdžiui, šarminių arba žemės šarminių metalų, geležies, cinko ir mangano chloridai, karbonatai, sulfatai arba fosfatai, o taip pat ir amonio druskos bei nitratai.
Optimalios fermentacijos sąlygos kiekvienam mikroorganizmui nors ir skiriasi, tačiau jos yra arba žinomos tyrinėtojui, arba gali būti lengvai parenkamos, panaudojant paruošiamųjų bandymų duomenis. Klostripanas gali būti valomas klasikiniais metodais, pavyzdžiui, nusodinimu (NH4)2SO4, jonitinės arba gel-skvarbos chromatografijos metodais. Fermentų sujungimas gali būti atliktas pagal žinomus metodus (Colowick ir Kaplan, Meth. Enzymol., vol.XLIV).
Fermentinėje reakcijoje gali būti naudojamos tiek sveikos ląstelės laisvoje arba imobilizuotoje formoje, o taip pat ir išskirtas fermentinis produktas, kuris taip pat gali būti surištas su nešikliu (pagrindu).
(I) formulės preproinsulino skaldymas, panaudojant klostripaną, yra atliekamas vandeninėje terpėje, į kurią gali būti pridėta besimaišančių su vandeniu organinių komponenčių, kaip pavyzdžiui, alkoholių, ketonų, šlapalo, N,N-dimetilformamido. Tarp kitko, norint geriau kontroliuoti pH, i pradini reakcijos mišinį gali būti pridedama atitinkamų organinių arba neorganinių buferių, tokių kaip fosfatas, Tris, glicinas, HEPES ir kt. Preproinsulino koncentracija skaldymo mišinyje yra, pavyzdžiui, 0,01 mg/ml ir 100 mg/ml intervale, geriausia nuo 0,1 mg/ml iki 10 mg/ml. Preproinsulino santykis su klostripanu (mg: aktyvumo vienetai (U)) yra nuo 1:0,01 iki 1:1000, geriausia nuo 1:0,1 iki 1:50.
Reakcijos terpės rūgštingumas gali kisti nuo pH 4 iki pH 12, ypatingai tinkama yra sritis nuo pH 6 iki pH 9.
Laikas, reikalingas suskaldyti preproinsulinui iki atitinkamo intermediato, gali kisti priklausomai nuo reakcijos sąlygų plačiose ribose, pavyzdžiui, nuo 15 minučių iki 48 valandų, geriausia reakciją vykdyti nuo 1 iki 6 valandų.
Prieš naudojant fermentą, jis atitinkamai aktyvuojamas, esant merkaptanųi. Merkaptanais laikomi iš esmės visi junginiai, kurie turi SH-grupes; geriausiai tinka DTT, DTE, merkaptoetanolis, tioglikolinė rūgštis arba cisternas. Merkaptanų koncentracija gali kisti plačiose ribose; geriausiai tinka koncentracijos nuo 0,1 mM iki 100 mM. Toliau, aktyvuojančiame buferyje yra Ca2+ jonai, geriausia CaCl2. Aktyvacija vykdoma, esant pH reikšmėms nuo 4 iki 12, geriau nuo pH 6 iki pH 8, ypatingai tinkamos ribos yra nuo pH 7 iki pH 8. pH palaikymui gali būti pridedama buferinių medžiagų, pavyzdžiui, Tris HEPES, glicino ir kt. Aktyvacijos temperatūra gali būti nuo 0°C iki 60°C, geriau nuo 0°C iki 10°C, ypatingai tinkamas intervalas yra nuo 0°C iki 5°C. Taip aktyvuotas fermentas gali būti naudojamas tiesiogiai, arba duotose sąlygose iš jo pašalinamas aktyvuojantis buferis, panaudojant chromatografiją per Ultrogelį AcA 202 (®Ultrogel AcA 202) .
atitinkamus insulinus, B. Karboksipeptidazę B
Skaldant (I) formulės preproinsuliną išradime aprašomu būdu, gaunami insulino dariniai, turintys insulino išgale arginino liekanas, ir atitinkamos atskeltos aminorūgštys ir/arba peptidai. Esant reikalui, insulino darinius galima paversti į panaudojant karboksipeptidazę galima pridėti į tą pati pradinį reakcijos mišinį kartu su klostripanu, arba aukščiau minėtomis reakcijos sąlygomis galima juos pridėti vienas po kito; be to, insulino darinys minėtomis sąlygomis, prieš pridedant karboksipeptidazę, gali būti išskirtas žinomais metodais, tokiais kaip, pavyzdžiui, chromatografija arba kristalizacija. Karboksipeptidazę B galima naudoti ištirpintoje arba imobilizuotoje formoje. Karboksipeptidazės B ir insulino darinio santykis (pagal svorį) yra apytikriai nuo 1:10 iki 1:5000, geriausia apie 1:500 iki 1:3500 ir ypatingai tinkamas yra apytikriai nuo 1:1000 iki 1:3000.
Karboksipeptidazės B ir klostripano santykis (pagal svorį) yra apytikriai nuo 1:1 iki 10:1, geriausia nuo 2:1 iki 5:1.
Klostripano ir/arba karboksipeptidazės B skaldymo reakcijos produktai gali, pavyzdžiui, būti nusodinami, sumažinus pH reikšmę, ir/arba išskiriami ir išvalomi, panaudojant žinomus kolonėlių chromatografijos metodus. Taip gautas insulinas gali būti paruošiamas naudojimui įprastomis formomis ir panaudojamas kaip vaistai, gydant diabetą.
io
Toliau duodamose pavyzdžiuose iš dalies aprašomas išradime siūlomas būdas. Jeigu atskirai nepaminėta, duodami % yra svorio %.
pavyzdys
Clostridium histoliticum DSM 627 kultivavimas buvo atliktas -tirpale, kuriame yra:
kazeinpentonas 3% mėsos ekstraktas 3% mielių ekstraktas 0,5% cisteinas 0,05%
KH2PO4 0,15% pH=7,2
Predkultūra (pirminė kultūra) užkrečiama 1% mikroorganizmų. Kultivuojama uždarame inde anaerobinėmis sąlygomis 37°C temperatūroje 2 dienas. Mikroorganizmų štamai išlaikomi aukščiau minėtame maitinimo tirpale, turinčiame 50% glicerino, -20°C temperatūroje. Fermentatoriuje įskiepijama predkultūra (1%). Įskiepijamo (užkrečiamo) maitinančio tirpalo kiekis fermentatoriuje buvo nuo 10 iki 8 1. Kultivavimas atliekamas, įsotinant azotu, 33°C temperatūroje 24 valandas, esant pastoviam pH 7,0. Kultūrinio skysčio išmatuotas fermentinis aktyvumas sudarė 20 000 U/l (Mitchell W., Meth. Enzymol., 47 t., p. 165-170, 1977).
Gautas skystis buvo apdorojamas centrifūguoj ant ląsteles esant 6000 g, steriliai filtruojant per filtrą, kurio porų dydis buvo 0,22 μη, ir pridedant 60%-nio ledinio (-20°C) metilo alkoholio į filtratą. Tirpalas išlaikytas 24 valandas -20°C temperatūroje ir vėl centrifūguoj amas (8000 g). Nuosėdos tirpinamos sterilioje terpėje ir vėl centrifūguojama (12 000 g) . Fermentinis aktyvumas, išmatuotas nuosėdose, buvo 300 U/ml, 200 U/baltymo mg. Išeiga sudarė 75% išmatuoto fermentatoriuje aktyvumo.
pavyzdys
Ląstelės buvo praskiestos, kaip aprašyta 1 pavyzdyje.
Darbinė terpė fermentatoriuje susidėjo iš:
Penton-proteazė (Difco) 5%
Cisteinas 0,05%
KH2PO4 0,15% pH 7,2 ir buvo įskiepyta (užkrėta) 2% predkultūros.
Klostripano aktyvumas kultūriniame skystyje buvo 45 000 U/ml.
Gautas skystis buvo apdirbamas, filtruojant per 0,3 μπι membranas (Filtron Omega Membran), norint atskirti ląsteles, ir filtruojant tangentinio srauto (Tangential-Flow) sistemoje per 10 KD membranas, norint sukoncentruoti ištirpusį klostripaną. Sukoncentravimo koeficientas buvo 20. Po to, iš koncentrato buvo pašalintos druskos ir chromatografuojama per DEAEceliuliozę. Klostripano aktyvumas nuo 1000 U/ml, išeiga 85%. Preparatas iki panaudojimo buvo laikomas -20°C temperatūroje.
pavyzdys
A. Klostripano aktyvavimas μΐ fermentinio preparato (200 U/ml, 286 U/mg) iš 1 pavyzdžio, μΐ aktyvuojančio buferio (250 mM DTT, 125 mM CaCl2)
- Kiekis pradiniame mišinyje:
DTT , 5 mM
CaCl2 2,5mM
- Inkubuojama 2 valandas, šaldant ledu.
- Skaldymo reakcijai atlikti fermentas praskiedžiamas 1:40 25 mM Tris/HCl buferiu, pH 7,8.
B. Skaldymo, norint išskirti (B31) Arg-insuliną, 15 klostripano pradinis mišinys
100 μΐ Insu-Arg (1 mg/ml)
20 μΐ KC1 (1 M)
5 μΐ Tris/HCl (1 M, pH 7,8)
55 μΐ H2O
2 0 μΐ klostripano (praskiedimas 1:40)
- Kiekis pradiniame mišinyje:
Insu-Arg
Klostripanas
DTT
Tris/HCl
0,5 mg/ml
2,5 U/ml
12,5 μΜ mM
KC1
100 mM
CaCl2 μΜ
- Inkubuojama 1-2 valandas 28°C temperatūroje, reakciją galima lengvai kontroliuoti aukšto slėgio skystinės chromatografijos (HPLC) pagalba, po to nutraukti, panaudojant tozil-L-lizinchlormetilketoną (TLCK)
- Reakcija nutraukiama, pridedant 1 μΐ TLCK (15 mM)
- Laikoma 4°C temperatūroje
Rezultatas:žmogaus insulinas-Arg. Pagal HPLC duomenis, žmogaus insulinas (DesB30) nesusidaro.
C. Skaldymo, norint išskirti žmogaus insuliną, karboksipeptidazės B pradinis mišinys
200 μΐ skaldymui skirto klostripano pradinio mišinio, 10 μΐ karboksipeptidazės B (praskiedimas 1:100)
- Karboksipeptidazės kiekis pradiniame mišinyje: 2,5 mg/m
- Inkubuojama 2-4 valandas 28°C temperatūroje; reakciją lengvai galima kontroliuoti HPLC chromatografijos pagalba
- Karboksipeptidazė B (759 U/ml, 150 U/mg iš kiaulės kasos), skirta reakcijai, praskiedžiama 1:1000 25 mM Tris/HCl buferiu, pH 7,8.
Rezultatas: žmogaus insulinas. Medžiaga insulinas (DesB30) pagal HPLC duomenis nesusidaro.
(0, 125 M (NH4)2SO4,
D. HPLC-analizė
Skilimo kontrolei buvo naudojama kolonėlė RP su H2SO4 nustatomas pH4, 25-50% acetonitrilo gradientas) arba kolonėlė C8 (0,1% TFA, 20-50% acetonitrilo gradientas).
pavyzdys
Klostripanas: 200 U/ml (iš 1 pavyzdžio)
Aktyvuojantis buferis: 500 mM Tris/HCl, pH 7,8
100 mM DTT 25 mM CaCl2
Aktyvacija: 100 μΐ klostripano tirpalo μΐ aktyvuojančio buferio
Pradinis mišinys: 35,7 mg žmogaus pre-B-grandis-Agrandis-insulin-sulfonato
315 μΐ 1 M merkaptoetanolio
105 μΐ 1 M askorbino rūgšties
100 ml 20 mM glicino buferio, pH 10,7.
200 μΐ skaldymui skirto klostripano pradinio mišinio, μΐ karboksipeptidazės B (praskiedimas 1:100)
- Karboksipeptidazės B kiekis pradiniame mišinyje: 2,5 mg/ml
- Inkubuojama 2-4 valandas 28°C temperatūroje; reakciją lengva kontroliuoti HPLC metodu
- Karboksipeptidazė B (759 U/ml, 150 U/ml, iš kiaulės kasos) praskiedžiama 1:1000 25 mM Tris/HCl buferiu, pH 7,8. Rezultatas: žmogaus insulinas. Medžiaga insulinas (DesB30), pagal HPLC duomenis, nesusidaro.
HPLC-analizė
Skilimo kontrolei buvo naudojama kolonėlė RP 18 (0,125 M (NH4)2SO4, su H2SO4 nustatomas pH4, 25-50% acetonitrilo gradientas) arba kolonėlė C8 (0,1% TFA, 20-50% acetonitrilo gradientas).
pavyzdys
Klostripanas: 200 U/ml (iš 1 pavyzdžio)
Aktyvuojantis buferis: 500 mM Tris/HCl, pH 7,8
100 mM DTT 25 mM CaCl2
Aktyvacija: 100 μΐ klostripano tirpalo μΐ aktyvuojančio buferio
Pradinis mišinys: 35,7 mg žmogaus pre-B-grandis-Agrandis-insulin-sulfonato 315 1 1 M merkaptoetanolio 105 1 1 M askorbino rūgšties 100 ml 20 mM glicino buferio, pH 10,7
Pradinio mišinio susiformavimas buvo vykdomas per naktį šaldytuve, 4°C temperatūroje, išeiga 0,152 mg/ml. Priemaišos atskiriamos, sumažinant pH reikšmę iki 5,0, po to pridedama Tris iki galutinės koncentracijos 50 mM ir su HC1 nureguliuojama pH reikšmė lygi 7,8. Po to buvo pridėta 30 μΐ fermento tirpalo. Skaldymas atliekamas 30°C temperatūroje ir kontroliuojamas HPLC chromatografijos pagalba.
Rezultatas: aukščiau minėtas preproinsulinas suskyla iki žmogaus insulino Arg. Susidaro minimalus kiekis insulino (DesB30).

Claims (9)

  1. IŠRADIMO APIBRĖŽTIS
    1. Insulino gavimo būdas, besiskiriantis tuo, kad atlieka preproinsulino, kurio formulė (I):
    (A-l) Gly-NH--- X (A-6) Cye-S-S (A-«0) (A—21) (A—7) Cys-Cys - Cys — Z — H3 | (A-ll) |
    S s (B-2) S S | I ti1- £2-HN-Vai---Cys -- -----* Y (B-7) (B-19) (B—30)
    5 kurioje
    R1 yra n aminorūgščių, kur n yra sveikas skaičius ir yra 0 arba 1,
    10 R yra vandenilis, chemiškai arba fermentiniu būdu atskeliama aminorūgštis arba peptidas, sudarytas iš 2-10 aminorūgščių liekanų,
    R yra oksigrupė, aminorūgštis arba peptidas,
    15 sudarytas iš 2-10 aminorūgščių liekanų,
    X yra L-argininas arba peptidas, sudarytas iš 245 aminorūgščių liekanų, kurio C-gale arba N-gale yra L-arginimo radikalas,
    Y yra genetiškai koduojama aminorūgštis,
    Z yra genetiškai koduojama aminorūgštis,
    A1-A20 arba B2-B29 yra gamtinė arba pakeista, pakeičiant vieną arba keletą aminorūgščių, žmogaus arba gyvulio insulino aminorūgščių seka, aminorūgščių grandinės hidrolizę, esant klostripanui, ir esant reikalui, panaudoja karboksipeptidazę B.
  2. 2. Būdas pagal 1 punktą, besiskiriantis tuo, kad naudoja (I) formulės preproinsuliną, kuriame
    R1 yra fenilas (Phe),
    R yra vandenilis, gamtinė aminorūgštis arba peptidas, sudarytas iš 2-30 gamtinių aminorūgščių, kurio C-gale yra L-argininas,
    R3 yra oksigrupė, gamtinė aminorūgštis arba peptidas, sudarytas iš 2-10 gamtinių aminorūgščių,
    X yra L-argininas arba žmogaus arba gyvulio proinsulino C-grandinė,
    Y yra aminorūgštis iš Thr, Ala arba Ser grupės,
    Z yra aminorūgštis iš Asn, Gly, Asp, Glu, Gln, Ser,
    Thr, Ala arba Met grupės,
    A1-A20 arba B2-B29 yra žmogaus arba gyvulio insulino aminorūgščių seka.
  3. 3. Būdas pagal 1 arba 2 punktą, besiskiriantis tuo, kad naudoja (I) formulės insulinus, kuriuose
    R1 yra fenilas (Phe)
    R2 yra vandenilis arba peptidas, sudarytas iš 230 aminorūgščių, kurio C-gale yra L-argininas,
    R3 yra oksigrupė, gamtinė aminorūgštis arba peptidas, sudarytas iš 2-10 gamtinių aminorūgščių,
    X yra L-argininas, arba žmogaus, kiaulės arba karvės proinsulino C-grandinė,
    Y yra Thr,
    Z yra Asn,
    A1-A20 arba B2-B29 yra žmogaus, kiaulės arba karvės insulino aminorūgščių seka.
  4. 4. Būdas pagal vieną arba keletą iš 1-3 punktų, besiskiriantis tuo, kad skaldymą atlieka, esant pH reikšmės nuo 4 iki 12, geriausia nuo 6 iki 9.
  5. 5. Būdas pagal vieną arba keletą iš 1-4 punktų, besiskiriantis tuo, kad (I) formulės preproinsulino koncentracija yra nuo 0,01 mg/ml iki 100 mg/ml, geriausia nuo 0,1 mg/ml iki 10 mg/ml.
  6. 6. Būdas pagal vieną arba keletą iš 1-5 punktų, besiskiriantis tuo, kad preproinsulino ir klostripano santykis (mg ir aktyvumo vienetų santykis) yra nuo 1:0,01 iki 1:1000, geriausia nuo 1:0,1 iki 1:50.
  7. 7. Būdas pagal vieną arba keletą iš 1-6 punktų, besiskiriantis tuo, kad reakcijos temperatūra yra nuo 0°C iki +80°C, geriausia nuo +20°C iki +40°C.
  8. 8. Būdas pagal vieną arba keletą iš 1-7 punktų, besiskiriantis tuo, kad karboksipeptizė B dalyvauja kartu arba panaudojama po skaldymo klostripanu.
  9. 9. Būdas pagal vieną keletą iš 1-8 punktų, besiskiriantis tuo, kad klostripanas ir/arba karboksipeptidazė B naudojami imobilizuotoje formoje.
LTIP712A 1990-09-05 1993-06-25 Process for the preparation of insulin LT3328B (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE4028118 1990-09-05

Publications (2)

Publication Number Publication Date
LTIP712A LTIP712A (en) 1995-01-31
LT3328B true LT3328B (en) 1995-07-25

Family

ID=6413629

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
LTIP712A LT3328B (en) 1990-09-05 1993-06-25 Process for the preparation of insulin

Country Status (26)

Country Link
US (1) US5728543A (lt)
EP (1) EP0474212B1 (lt)
JP (1) JP3005335B2 (lt)
KR (1) KR100188800B1 (lt)
AT (1) ATE145922T1 (lt)
AU (1) AU637254B2 (lt)
CA (1) CA2050606C (lt)
CZ (1) CZ283234B6 (lt)
DE (1) DE59108392D1 (lt)
DK (1) DK0474212T3 (lt)
ES (1) ES2095891T3 (lt)
FI (1) FI103805B1 (lt)
GR (1) GR3021909T3 (lt)
HR (1) HRP940766A2 (lt)
HU (1) HU214676B (lt)
IE (1) IE75723B1 (lt)
IL (1) IL99383A (lt)
LT (1) LT3328B (lt)
LV (1) LV10508B (lt)
NO (1) NO300980B1 (lt)
NZ (1) NZ239652A (lt)
PL (1) PL167810B1 (lt)
RU (1) RU2062301C1 (lt)
SK (1) SK279686B6 (lt)
YU (1) YU147491A (lt)
ZA (1) ZA917008B (lt)

Families Citing this family (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2122549C1 (ru) * 1997-12-29 1998-11-27 Закрытое акционерное общество "Фосфосорб" Способ хроматографического выделения и очистки белков, пептидов и их комплексов
RU2238951C2 (ru) * 1998-03-31 2004-10-27 Тонгхуа Гэнтеч Биотекнолоджи Лтд. Химерный белок, обеспечивающий образование биоактивной конформации, способ получения белка с инсулиновой активностью, способ идентификации пептидильного фрагмента
US6461834B1 (en) 1998-11-06 2002-10-08 Bionebraska, Inc. Clostripain catalyzed amidation of peptides
DE19915938A1 (de) * 1999-04-09 2000-10-19 Aventis Pharma Gmbh Herstellung von pankreatischer Procarboxypeptidase B, Isoformen und Muteinen davon und ihre Verwendung
EP1572720A4 (en) * 2002-05-24 2008-12-24 Nps Allelix Corp PROCESS FOR THE ENZYMATIC PRODUCTION OF GLP-2 (1-34) AND GLP-2 (1-33) PEPTIDES
AU2003239863A1 (en) * 2002-05-24 2003-12-12 Restoragen Inc. Method for enzymatic production of glp-1 (7-36) amide peptides
WO2003099848A2 (en) * 2002-05-24 2003-12-04 Restoragen Inc. Method for universal enzymatic production of bioactive peptides
SI1704234T1 (sl) * 2003-11-21 2012-08-31 Nps Pharma Inc Proizvodnja glukagonu podobnih peptidov 2 in analogov
WO2013015697A1 (en) * 2011-07-28 2013-01-31 Mabion S.A. A recombinant protein, a polynucleotide encoding it as well as a method of obtaining insulin or its an analogue
KR102646845B1 (ko) * 2018-08-08 2024-03-14 주식회사 대웅제약 클로스트리파인을 이용한 지속형 인슐린 아날로그 복합체의 활성형 제조방법

Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0024250A1 (de) 1979-08-14 1981-02-25 Arbed S.A. Verfahren und Einrichtung zur Wiederverwertung kohlenstoffreicher Abfälle
EP0095691A1 (de) 1982-05-27 1983-12-07 Neiman S.A. Zylinderschloss, insbesondere Lenkschloss für ein Kraftfahrzeug
DE3440988A1 (de) 1984-11-09 1986-07-10 Hoechst Ag, 6230 Frankfurt Verfahren zur spaltung von peptiden und proteinen an der methionyl-bindung
EP0264250A2 (en) 1986-10-14 1988-04-20 Eli Lilly And Company Process for transforming a human insulin precursor to human insulin
EP0347781A2 (de) 1988-06-23 1989-12-27 Hoechst Aktiengesellschaft Mini-Proinsulin, seine Herstellung und Verwendung
EP0367163A2 (de) 1988-11-03 1990-05-09 Hoechst Aktiengesellschaft Verfahren zur Herstellung eines Insulin-Vorprodukts in Streptomyceten
EP0890007A1 (en) 1996-02-29 1999-01-13 Sweepy International S.A. Fluted swimming pool cleaner discs

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3209184A1 (de) * 1982-03-13 1983-09-15 Hoechst Ag, 6230 Frankfurt Verfahren zur umwandlung von praeproinsulinanaloga zu insulinen
JPS60217894A (ja) * 1984-04-14 1985-10-31 Suntory Ltd 新規プロテア−ゼ及びその製造方法
DK129385A (da) * 1985-03-22 1986-09-23 Novo Industri As Peptider og fremstilling deraf
DE4012818A1 (de) * 1990-04-21 1991-10-24 Hoechst Ag Verfahren zur herstellung von fremdproteinen in streptomyceten
DE3919852A1 (de) * 1988-06-23 1989-12-28 Hoechst Ag Mini-proinsulin, seine herstellung und verwendung

Patent Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0024250A1 (de) 1979-08-14 1981-02-25 Arbed S.A. Verfahren und Einrichtung zur Wiederverwertung kohlenstoffreicher Abfälle
EP0095691A1 (de) 1982-05-27 1983-12-07 Neiman S.A. Zylinderschloss, insbesondere Lenkschloss für ein Kraftfahrzeug
DE3440988A1 (de) 1984-11-09 1986-07-10 Hoechst Ag, 6230 Frankfurt Verfahren zur spaltung von peptiden und proteinen an der methionyl-bindung
EP0264250A2 (en) 1986-10-14 1988-04-20 Eli Lilly And Company Process for transforming a human insulin precursor to human insulin
EP0347781A2 (de) 1988-06-23 1989-12-27 Hoechst Aktiengesellschaft Mini-Proinsulin, seine Herstellung und Verwendung
EP0367163A2 (de) 1988-11-03 1990-05-09 Hoechst Aktiengesellschaft Verfahren zur Herstellung eines Insulin-Vorprodukts in Streptomyceten
EP0890007A1 (en) 1996-02-29 1999-01-13 Sweepy International S.A. Fluted swimming pool cleaner discs

Also Published As

Publication number Publication date
IE75723B1 (en) 1997-09-24
FI103805B (fi) 1999-09-30
NO913474L (no) 1992-03-06
EP0474212A2 (de) 1992-03-11
FI103805B1 (fi) 1999-09-30
JP3005335B2 (ja) 2000-01-31
HU214676B (hu) 1998-04-28
LTIP712A (en) 1995-01-31
AU8356791A (en) 1992-03-12
JPH04258296A (ja) 1992-09-14
ATE145922T1 (de) 1996-12-15
ES2095891T3 (es) 1997-03-01
RU2062301C1 (ru) 1996-06-20
LV10508B (en) 1996-02-20
HU912875D0 (en) 1992-01-28
LV10508A (lv) 1995-02-20
DK0474212T3 (da) 1997-05-12
PL167810B1 (pl) 1995-11-30
FI914151A0 (fi) 1991-09-03
CA2050606A1 (en) 1992-03-06
NO913474D0 (no) 1991-09-04
FI914151L (fi) 1992-03-06
KR920006504A (ko) 1992-04-27
CZ283234B6 (cs) 1998-02-18
YU147491A (sh) 1995-10-24
CS271191A3 (en) 1992-03-18
HUT58823A (en) 1992-03-30
IE913117A1 (en) 1992-03-11
HRP940766A2 (en) 1997-08-31
AU637254B2 (en) 1993-05-20
PL291617A1 (en) 1992-03-09
IL99383A0 (en) 1992-08-18
EP0474212A3 (de) 1992-04-08
EP0474212B1 (de) 1996-12-04
GR3021909T3 (en) 1997-03-31
KR100188800B1 (ko) 1999-06-01
ZA917008B (en) 1992-04-29
SK279686B6 (sk) 1999-02-11
US5728543A (en) 1998-03-17
NZ239652A (en) 1992-09-25
CA2050606C (en) 2002-08-13
DE59108392D1 (de) 1997-01-16
NO300980B1 (no) 1997-08-25
IL99383A (en) 1996-01-31

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US5512459A (en) Enzymatic method for modification or recombinant polypeptides
RU2205836C2 (ru) Усовершенствованный способ получения предшественника инсулина с правильно соединенными цистиновыми мостиками
EP0489711B1 (en) Method for producing human growth hormone
NO180379B (no) Fremgangsmåte for fremstilling av et vesentlig renset insulinderivat
US5763215A (en) Method of removing N-terminal amino acid residues from eucaryotic polypeptide analogs and polypeptides produced thereby
KITAGAWA et al. Amino Acid Sequence of Copper, Zinc-Superoxide Dimutase from Spinach Leaves
RU2073686C1 (ru) Способ получения стабильных соматотропинов, стабильные соматотропины и композиция стабильного соматотропина
LT3328B (en) Process for the preparation of insulin
US4639332A (en) Process for the preparation of insulin derivatives
NO153061B (no) Fremgangsmaate for fremstilling av et b30-threonininsulin
US5565349A (en) Dictyostelium dipeptidylaminopeptidase
US6461834B1 (en) Clostripain catalyzed amidation of peptides
IE883462L (en) A method for the selective cleavage of fusion proteins
NO326247B1 (no) Fremgangsmate for fremstilling av modent insulin eller et modent insulin derivat.
PT98859B (pt) Processo enzimatico para a transformacao de preproinsulinas em insulinas
Okamoto et al. An improved method for large-scale purification of recombinant human glucagon
NO163531B (no) Beskyttet b30-thr(r1)(r2)-insulin egnet for fremstilling av et b30-threonininsulin.

Legal Events

Date Code Title Description
PC9A Transfer of patents

Free format text: 20020812 * AVENTIS PHARMA DEUTSCHLAND GMBH,DE

MK9A Expiry of a patent

Effective date: 20130625