LT3288B - Substituted pyrroles with terapic activity - Google Patents

Substituted pyrroles with terapic activity Download PDF

Info

Publication number
LT3288B
LT3288B LTIP1927A LTIP1927A LT3288B LT 3288 B LT3288 B LT 3288B LT IP1927 A LTIP1927 A LT IP1927A LT IP1927 A LTIP1927 A LT IP1927A LT 3288 B LT3288 B LT 3288B
Authority
LT
Lithuania
Prior art keywords
methyl
indolyl
pyrrole
tetrahydropyrido
dione
Prior art date
Application number
LTIP1927A
Other languages
English (en)
Inventor
William Harris
Christopher Huw Hill
Geoffrey Lawton
Original Assignee
Hoffmann La Roche
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from GB939309602A external-priority patent/GB9309602D0/en
Application filed by Hoffmann La Roche filed Critical Hoffmann La Roche
Publication of LTIP1927A publication Critical patent/LTIP1927A/xx
Publication of LT3288B publication Critical patent/LT3288B/lt

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D471/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00
    • C07D471/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D471/04Ortho-condensed systems
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P11/00Drugs for disorders of the respiratory system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P11/00Drugs for disorders of the respiratory system
    • A61P11/08Bronchodilators
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P17/00Drugs for dermatological disorders
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P29/00Non-central analgesic, antipyretic or antiinflammatory agents, e.g. antirheumatic agents; Non-steroidal antiinflammatory drugs [NSAID]
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P3/00Drugs for disorders of the metabolism
    • A61P3/08Drugs for disorders of the metabolism for glucose homeostasis
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P3/00Drugs for disorders of the metabolism
    • A61P3/08Drugs for disorders of the metabolism for glucose homeostasis
    • A61P3/10Drugs for disorders of the metabolism for glucose homeostasis for hyperglycaemia, e.g. antidiabetics
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/12Antivirals
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/12Antivirals
    • A61P31/14Antivirals for RNA viruses
    • A61P31/18Antivirals for RNA viruses for HIV
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P37/00Drugs for immunological or allergic disorders
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/08Vasodilators for multiple indications
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P9/00Drugs for disorders of the cardiovascular system
    • A61P9/10Drugs for disorders of the cardiovascular system for treating ischaemic or atherosclerotic diseases, e.g. antianginal drugs, coronary vasodilators, drugs for myocardial infarction, retinopathy, cerebrovascula insufficiency, renal arteriosclerosis
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D487/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00
    • C07D487/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D487/04Ortho-condensed systems

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Virology (AREA)
  • Cardiology (AREA)
  • Hematology (AREA)
  • Endocrinology (AREA)
  • Pulmonology (AREA)
  • Emergency Medicine (AREA)
  • Obesity (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Communicable Diseases (AREA)
  • Urology & Nephrology (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Tropical Medicine & Parasitology (AREA)
  • AIDS & HIV (AREA)
  • Vascular Medicine (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Rheumatology (AREA)
  • Dermatology (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Pyrrole Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Saccharide Compounds (AREA)
  • Cephalosporin Compounds (AREA)

Description

Šis išradimas skirtas pakeistiems piroliams. Išradimas labiau skirtas junginiams, kurių bendra formulė I
kurioje R1 yra žemesnysis alkilas, žemesnysis cikloalkilas, arilas arba žemesnysis aralkilas, R2 yra vandenilis, arilas arba žemesnysis alkilas, nebūtinai pakeistas hidroksi, aciloksi, aminu, mono(žemesnioj o alkilo) aminu, di(žemesnioj o alkilo)aminu, karboksi, žemesniuoju alkoksikarbonilu arba aminokarbonilu ir m ir n yra 1 arba 2, taip pat I formulės rūgščių junginių su bazėmis ir I formulės bazinių junginių su rūgštimis farmacijai tinkamos druskos.
Iš panašių junginių yra žinomi šie:
EP 328 026 aprašomi pakeistieji piroliai, kurie 3padėtyje turi pakeistą indolo žiedą, o 4-padėtyje arba dar vieną indolo žiedą, arba karbociklinę arba heterociklinę aromatinę grupę. EP 384 349 taip pat aprašomi pakeistieji bent vienu indolo žiedu piroliai, be to, viena indolo dalis 1,2 arba 1,7-padėtyje papildomai turi kondensuotą karbociklini arba heterociklini žiedą su vienu pakaitu. EP 470 490 aprašomas tolesnis junginių pagal EP 384 349 modifikavimas: šiuo atveju tai tiktai bis-indolil-pakeistiej i piroliai, kurių vienas indolo žiedas 1,2-padėtyje vėl turi karbociklinį žiedą, kuris, savo ruožtu taip pat turi kondensuotą karbo- arba heterociklinį žiedą.
Skirtingai nuo aukščiau minėtų paraiškų, ši paraiška aprašo tiktai bis-indol-pakeistuosius pirolius, kurie (panašiai kaip ir junginiai pagal EP 384 349) viename indolo žiede 1,2 - padėtyje turi papildomai kondensuotą pakeistą karbociklinį žiedą. Šis pakaitas žiede, kaip matyti iš formulės I, turi nustatytą struktūrą -CHNH2-R1 ir iki šiol nebuvo aprašytas nei vienoje patentinėje paraiškoje.
Šio išradimo tikslas yra I formulės junginiai ir aukščiau minėtos jų druskos, kaip savaime tokios, ir kaip aktyvios terapinės substancijos; minėtų junginių ir druskų gavimo būdas ir nauji tarpiniai junginiai, naudingi šiame procese; medikamentai, kurių sudėtyje yra minėti junginiai ir druskos, ir šių medikamentų gavimo būdas; minėtų junginių ir druskų panaudojimas ligų gydymui ir profilaktikai, ypač tokių ligų, kaip uždegiminiai procesai, imunologiniai onkologiniai, bronchų-plaučių, dermatologiniai ir širdies indų sutrikimai, gydant astmą, AIDS arba diabetines komplikacijas, arba stimuliuojant plaukų augimą, arba gaminant vaistus, kurie gydo uždegiminį procesą, imunologinius, onkologinius, bronchų - plaučių, dermatologinius ir širdies indų sutrikimus, arba astmą, AIDS arba diabetines komplikacijas, arba stimuliuoja plaukų augimą.
Aprašyme naudojamas terminas žemesnysis alkilas, vienas arba derinyje, reiškia tiesios grandinės arba šakotos grandinės alkilo grupę, kuri turi 1-6 anglies atomus, tokią kaip metilas, etilas, propilas, izopropilas, butilas, antrinis butilas, tretinis butilas, pentilas arba pan. Terminas žemesnysis alkoksi, vienas arba derinyje, reiškia alkilo grupę, kaip apibūdintą aukščiau, kuri prijungia per deguonies atomą, alkoksi grupės, pavyzdžiui yra metoksi, etoksi, propoksi, izopropoksi, butoksi, tret. butoksi ir pan. Terminas žemesnysis cikloalkilas reiškia cikloalkilo grupę, turinčią 3-6 anglies atomus, t.y. ciklopropilą, ciklobutilą, ciklopentilą ir cikloheksilą. Terminas arilas reiškia nepakeistą fenilą arba fenilą, turintį vieną arba daugiau pakaitų, parinktų iš, pvz., halogeno, žemesniojo alkilo arba žemesniojo alkoksi, tokio kaip p-chlorfenilas, p-tolilas ir pmetoksifenilas. Terminas žemesnysis aralkilas reiškia žemesniojo alkilo grupę, kaip apibūdintą aukščiau, kurioje vienas vandenilio atomas yra pakeistas arilo grupe, kaip aukščiau nustatyta, pvz., benzilas, 2feniletilas, p-chlorbenzilas, p-metilbenzilas ir pmetoksibenzilas. Terminas aciloksi reiškia aciloksi grupę, gautą iš alkanoinės rūgšties, turinčios iki 6 anglies atomų, pvz., acetoksi, propioniloksi arba butiriloksi, arba iš aromatinės karboksilinės rūgšties, kuri nebūtinai gali būti pakeista, pvz., halogenu, žemesniuoju alkilu ir/arba žemesniuoju alkoksi, pvz., benzoiloksi, p-chlorobenzoiloksi, p-toluoliloksi ir pmetoksibenzoiloksi. Terminas halogenas reiškia fluorą, chlorą, bromą arba jodą.
I formulės junginiai turi du chiralinius anglies atomus ir gali būti racematinėje arba optiškai aktyvioje formoje. Šio išradimo tikslas yra ne tik racematai, bet taip pat optiškai aktyvūs izomerai.
I formulės junginiuose R1 geriau yra žemesnysis alkilas, ypač žemesnysis alkilas, turintis 1-3 anglies atomus. R geriau yra žemesnysis alkilas, ypač metilas.
Geriau, kai m reikšmė yra 1 ir n reikšmė yra 2.
Labiausiai tinkami I formulės junginiai, minėti aukščiau, yra:
3-[8(S)-[l(R arba S)-aminopropil] -6,7,8,9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-1Hpirol-2,5-dionas ir
3-[ 8 (S) -[ 1 (S) -amino-2-metilpropil] -6, 7,8,9tetrahidropiridof 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-dionas.
Kiti I formulės tinkami junginiai yra:
3-[ 8 (R arba S)-1(R arba S)-aminoetil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)lH-pirol-2,5-dionas,
3-[ 8 (R arba S)-1(R arba S)-aminopropil]-6, 7,8, 9tetrahidropiridof 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-dionas,
3-[ 8 (R arba S)-1(R arba S)-aminobutil] -6, 7, 8, 9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-dionas ir
3[ 8 (R arba S)-1(R arba S)-amino-2-metilpropil] -6, 7, 8, 9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-dionas.
Kiti taip pat tinkami šios formulės junginiai yra:
3-[ 8 (S) -1 (R) -amino-2-metilpropil] -6, 7,8,9tetrahidropiridof 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-dionas,
3[ 8 (R arba S)-[alfa (R arba S)-aminobenzil] -6, 7, 8, 9tetrahidropiridof 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-dionas,
3-[8(S)-[R arba S)-(amino)(ciklopentil)metil-6,7,8,9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-dionas,
3-[ 2 (R arba S)-[ 1 (R arba S)-amino-2-metilpropil] -2,3dihidro-lH-pirolo[ 1,2-a] indol-9-il)-4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-dionas,
3-[ 8 (RS) -[ 1 (RS) -amino-2-metilpropil] -7, 8, 9, 10tetrahidro-6H-azepino[ 1,2-a] indol-ll-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-dionas,
3-[ 7 (RS) -[ 1 (RS) - (amino-2-metilpropil] -6, 7,8, 9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-9-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-dionas,
3-[ 8 (S) -[ 1 (S) -amino-2-metilpropil] -6, 7, 8, 9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-fenil-3indolil)-lH-pirol-2,5-dionas.
Pagal šio išradimo būdą I formulės junginiai, taip pat kaip ir farmacijai tinkamos druskos, kurios susidaro, reaguojant I formulės rūgštiems junginiams su bazėmis ir I formulės baziniams junginiams su rūgštimis, gaunami, atskeliant apsauginę grupę, pažymėtą R3 junginio, kurio bendra formulė nuo
HN-R3 kurioje R1, R2, m ir n reikšmės, kaip nurodyta aukščiau ir R3 yra uretano apsauginė grupė, ir, jeigu reikia, modifikuojant reaktyvaus pakaito, esančio gauto I formulės junginio radikale R3 funkciją ir, jeigu reikia, I formulės rūgštų junginį, paverčiant farmacijai tinkama druska, reaguojant su baze, arba I formulės bazinį junginį, paverčiant farmacijai tinkama druska, reaguojant su rūgštimi.
Kaip uretano apsauginė grupė, II formulėje pažymėta R , geriau tinka žemesnysis alkoksikarbonilas, ypač tret.butoksikarbonilas arba žemesnysis aralkoksikarbonilas, ypač benzilkarbonilas.
Apsauginė grupė, pažymėta R3, iš II formulės junginio, _ . 3 gali būti atskeliama žinomu būdu. Pavyzdžiui, kai R yra žemesnysis alkoksikarbonilas, atskėlimas gali būti vykdomas, panaudojant mineralinę rūgšti, tokią, kaip druskos rūgštis inertiniame organiniame tirpiklyje, tokiame kaip ciklinis eteris, pvz., tetrahidrofuranas arba dioksanas, alkanolis, pvz., metanolis arba etanolis, esteris, toks kaip etilo acetatas arba halogenintas, ypač chlorintas, angliavandenilis, pvz., dichlormetanas, arba panaudojant trifluoracto rūgštį.
Kai R3 yra aralkoksikarbonilo grupė, tai atskėlimas vykdomas žinomu hidrogenolizės būdu, pvz., panaudojant vandenilį, kai esama katalizatoriaus, tokio kaip paladis/anglis (suodžiai).
Reaktyvaus pakaito, kuris yra gauto I formulės junginio radikale R2, funkcinis modifikavimas gali susidėti iš karboksi grupės esterinimo iki žemesniojo aikoksikarbonilo grupės, aciloksi grupės hidrolizės iki hidroksi grupės arba žemesniojo aikoksikarbonilo grupės pavertimo į karboksi grupę. Visos modifikacijos gali būti vykdomos žinomais būdais.
I formulės rūgštaus junginio pavertimas farmacijai tinkama druska gali būti vykdomas žinomu būdu, veikiant tinkama baze. Tinkamos druskos yra ne tik neorganinių bazių dariniai, pvz., natrio druskos, kalio druskos, kalcio druskos ir pan., bet taip pat ir tos, kurios gautos veikiant organinėmis bazėmis, pvz., etilendiamino, monoetanolamino, dietanolamino ir kitos druskos. I formulės bazinio junginio pavertimas farmacijai tinkama druska, gali vykti žinomu būdu, veikiant tinkama rūgštimi. Tinkamos druskos yra ne tik neorganinių rūgščių dariniai, pvz., hidrochloridai, hidrobromidai, fosfatai, sulfatai ir pan., bet taip pat ir tos, kurios gautos, veikiant organinėmis rūgštimis, pvz., acetatai, citratai, fumaratai, tartratai, maleatai, metansulfonatai, p-toluolsulfonatai ir pan.
Aukščiau nurodytos II formulės pradinės medžiagos yra naujos ir taip pat yra šio išradimo tikslas. Jas galima gauti, pavyzdžiui, taip:
(a) reaguojant junginiui, kurio bendra formulė
R1
I m,
HN—R3 kurioje R1, R3, m ir n reikšmės tokios, kaip nurodyta aukščiau, su oksalilo chloridu, kondensuojant gautą aktyvuotą glioksilatą, kurio bendra formulė
IV,
HN—R3 kurioje R1, R3, m ir n reikšmės tokios, kaip nurodyta aukščiau, su imidatu, kurio bendra formulė
V, kurioje R2 reikšmė tokia, kaip nurodyta aukščiau ir R4 yra žemesnysis alkilas, dalyvaujant stipriai bazei ir hidrolizinant ir dehidratuojant gautą hidroksi-pirolinoną, kurio bendra formulė kurio kaip
je R1, R2, R3, R4, nurodyta aukščiau, m ir n reikšmės tokios, arba (b) reaguojant aktyvuotam glioksilatui, kurio formulė IV, kaip nurodyta aukščiau, su indolilacto rūgštimi, kurios bendra formulė
VII, kurioje R2 reikšmė tokia, kaip nurodyta aukščiau, dalyvaujant stipriai bazei ir paverčiant gautą pakeistą furandioną, kurio bendra formulė
HN —R3 kurioje R1, R2, R3, m ir n reikšmės tokios, kaip nurodyta aukščiau, į atitinkamą imidą, kuris yra II formulės pradinė medžiaga.
III formulės junginio reakcija su oksalilo chloridu, paprastai, vykdoma panaudojant inertinį organinį tirpiklį, tinkamas yra halogenintas alifatinis angliavandenilis toks, kaip dichlormetanas. Ši reakcija paprastai atliekama, esant temperatūrai apie 0°C.
Aktyvuoto IV formulės glioksilato kondensacija su V formulės imidatu, kuris yra žinomas junginys arba žinomo junginio analogas, paprastai, vykdoma inertiniame organiniame tirpiklyje. Tinkamos bazės yra, pavyzdžiui, tretiniai aminai, tokie kaip trietilaminas, diizopropiletilaminas, 4-dimetilaminopiridinas, Netilmorfolinas ir 1,4-diazabiciklo [ 2.2.2] oktanas, taip pat ir piridinas. Tinkami tirpikliai yra, pavyzdžiui, halogeninti alifatiniai angliavandeniliai, tokie kaip dichlormetanas arba chloroformas, nebūtinai halogeninti aromatiniai angliavandeniliai, tokie kaip benzolas, toluolas ir chlorbenzolas, atviros grandinės ir cikliniai eteriai, tokie metilo eteris kaip dimetoksietanas, ir tetrahidrofuranas, tokie kaip dimetilformamidas, esteriai, etilo acetatas ir nitrilai, tokie kaip tret.butilo formamidai, tokie kaip acetonitrilas. Kondensacijai labiau tinkama temperatūra apie 0°C-40°C, ypač tinkama kambario temperatūra. Taip pat šią kondensaciją tinkama atlikti in situ.
VI formulės hidroksi-pirolinono hidrolizė ir dehidrinimas, gaunant II formulės junginį, vykdoma atitinkamai veikiant neorganinėmis rūgštimis, tokiomis kaip druskos rūgštis arba sieros rūgštis, arba veikiant organinėmis rūgštimis, tokiomis kaip metansulfoninė rūgštis arba ptoluolsulfoninė rūgštis, arba veikiant, paprastai kambario temperatūroje, acilinančiu reagentu, tokiu kaip trifluoracto anhidridas ir tinkama baze, tokia kaip piridinas.
Hidroksipirolinonas, kurio IV formulė, geriau hidrolizinamas ir dehidratuoj amas in situ.
Aktyvuoto glioksilato, kurio IV formulė, reakcija su indolilacto rūgštimi, kurios VII žinomas junginys arba žinomo paprastai, vykdoma analogiškai aktyvuoto glioksilato, kurio formulė IV, kondensacijos su V formulės imidatu, būdui.
formulė ir kuri yra junginio analogas, aprašytam aukščiau
Pakeistas furandionas, kurio VIII formulė, paverčiamas norima imido pradine II formulės medžiaga, veikiant heksametildisilazanu, esant alkanoliui, tokiam kaip metanolis, inertiniame organiniame tirpiklyje. Tinkami tirpikliai yra, pavyzdžiui, halogeninti alifatiniai angliavandeniliai, tokie kaip dichlormetanas ir chloroformas, nebūtinai halogeninti aromatiniai angliavandeniliai, tokie kaip benzolas, toluolas ir chlorbenzolas, atviros grandinės ir cikliniai eteriai, tokie kaip dimetoksietanas, tret.butilo metilo eteris ir tetrahidrofuranas, arba formamidai, tokie kaip dimetilformamidas. Reakcijos temperatūra labiau tinkama nuo kambario temperatūros iki 100°C, ypač apie 50°C.
Aukščiau nurodyti III formulės junginiai gali būti gaunami, pavyzdžiui, kaip iliustruojama reakcijos schemoje I, kur R1, m ir n reikšmės duotos aukščiau.
I reakcijos schema
(ΙΠ)
Pagal I reakcijos schemą visi atskiri etapai gali vykti įprastais būdais. Pirmame etape IX formulės etilo esteris, kuris yra žinomas junginys arba žinomo junginio analogas, yra muilinamas iki atitinkamos X formulės rūgšties, panaudojant, pvz., natrio hidroksido tirpalą. Gauta rūgštis yra tada amiduojama, pvz., reakcijoje su etilo chloroformu, dalyvaujant trietilaminui, po to veikiant amoniaku, ir gautas XI formulės amidas yra paverčiamas XII formulės nitrilu, panaudojant, pvz., trifluoracto anhidridą. Tada XII formulės nitrilas reaguoja su Grinjaro reagentu, kurio formulė R1 - Mg-X, kur R1 reikšmė tokia, kaip duota aukščiau, ir X yra halogenas, labiau tinkamas chloras, ir gautas XIII formulės iminas redukuojamas, panaudojant kompleksinį metalo hidridą, pvz., ličio aliuminio hidridą, iki pirminio XIV formulės amino. Ši redukcija geriau vyksta in situ. Pirminis XIV formulės aminas yra paverčiamas į III formulės junginį, pvz., reakcijoje su R Cl formulės chlorformatu arba
3 3
R OR formulės anhidridų, kur R reikšmė, kaip duota aukščiau, panaudojant bazę, tokią kaip trietilaminas.
Homochiraliniai III formulės junginiai, toliau žymimi kaip IIIA, gali būti gaunami, pavyzdžiui, kaip iliustruojama kitoje II reakcijos schemoje, kur R1, m, n reikšmės, kaip aukščiau nurodyta, ir R5 yra žemesnysis alkilas.
(CHj)„ | ^CH Ri
X* (XIX) y
NOR*
HN-R3
Atskiri sintezės etapai, iliustruojami II reakcijos schemoje, gali būti vykdomi žinomais būdais. Pirmame etape, XV formulės mentilo esteris, kuris yra žinomas junginys arba žinomo junginio analogas paverčiamas atitinkama XVI formulės karboksiline rūgštimi, veikiant stipria rūgštimi, pvz., koncentruota sieros rūgštimi. Ši rūgštis tada kondensuojama su N,O-dimetilhidroksilaminu ir gautas N-metoksi-N-metilo karboksamidas, kurio XVII formulė, reaguoja su Grinjaro reagentu, kurio formulė R1-Mg-X, kur R1 reikšmė, kaip nurodyta aukščiau, ir X yra halogenas, tinkamesnis chloras, ir taip gaunamas XVIII formulės ketonas. Šiam ketonui reaguojant su hidroksilaminu, kurio formulė H2N-OR5, kur R5 reikšmė, kaip duota aukščiau, gaunamas
XIX formulės oksimas, hidridu, tokiu, kaip kuris kompleksiniu metalo ličio aliuminio hidridas, redukuojamas iki pirminio XX formulės amino. Pastarasis vėliau paverčiamas i, homochiralinę IIIA formulės pradinę medžiagą, acilinant būdu, analogišku aukščiau aprašytam I reakcijos schemoje, kaip XIV formulės junginys paverčiamas III formulės junginiu.
Kita III reakcijos schema, iliustruoja alternatyvų homochiralinės IIIA formulės pradinės medžiagos gavimo kelią. Šioje reakcijos schemoje R1, m ir n reikšmės, kaip nurodyta aukščiau ir Ms yra metansulfonilas.
III reakcijos schema
Oul r (CHi), c , (CHri.
(XXVII) (CHj).
(CHa).
CH (XXVI)
CH .B'
CH
COOH
NCO (ΠΙΑ)
Pagal III reakcijos schemą, atskiri reakcijos etapai gali būti vykdomi įprastais būdais. Pirmiausia, XXI formulės alkoholis yra sulfonuoj amas, pvz., metansulfonio anhidridu, ir gautas XXII formulės metansulfonatas paverčiamas XXIII formulės nitrilu, veikiant natrio cianidu. Pastarasis yra hidrolizinamas, pvz., panaudojant natrio hidroksido tirpalą į atitinkamą XXIV formulės karboksilinę rūgštį, kuri yra metilinama, pvz., su metanoliu, dalyvaujant koncentruotai sieros rūgščiai, iki susidaro XXV formulės metilo esteris. Pastarajam reaguojant su halidu, kurio formulė R1-X, kur R1 ir X reikšmės, kaip nurodyta aukščiau, dalyvaujant stipriai bazei, tokiai, kaip ličio diizopropilamidas, po to veikiant natrio hidroksido tirpalu, gaunama XXVI formulės karboksilinę rūgštis. Pastaroji veikiama difenilfosforilo azidu, gaunamas XXVII formulės izocianatas, kuris paverčiamas pirminiu XX formulės aminu, veikiant druskos rūgštimi. Pirminio XX formulės amino pavertimas homochiraliniu IIIA formulės junginiu vyksta acilinant analogišku aukščiau aprašytam būdui pagal reakcijos schemą I.
I formulės junginiai ir jų farmacijai tinkamos druskos yra proteino kinazės inhibitoriai; jie inhibuoja ląstelės procesus, pavyzdžiui, ląstelės proliferaciją ir sekreciją, ir gali būti panaudojami, gydant susirgimus arba jų išvengiant, pavyzdžiui, uždegiminių procesų gydymui arba profilaktikai, tokių kaip artritas, imuninių susirgimų, psoriazių, kontaktinių dermatitų, transplantuojant organus, ir taip pat onkologijoje. Jie slopina infekciją ląstelėse sukeltą žmogaus imunodeficito virusu arba Epstein-Bar virusu, taigi, tokiu būdu, galima panaudoti gydant nuo AIDS ir infekcinės mononukleozės. Šio išradimo junginiai ir druskos slopina lygiųjų raumenų susitraukimą ir todėl gali būti naudojami kardiovaskuliariniams ir bronchopulmonariniams sutrikimams gydyti. Toliau, jie taipogi gali būti naudojami astmos terapijoje. Šie junginiai ir druskos taip pat slopina plokštelinę agregaciją ir gali būti panaudojami, reguliuojant arba užkertant kelią trombozėms. Taip pat jie slopina tarpininkų atlaisvinimą iš aktyviųjų neutrofilų ir gali būti panaudojami, gydant išemiją, pvz., širdies arba smegenų. Vėlgi, jie gali slopinti neurotoksiškumą, susidariusį padidėjus gliukozės kiekiui, ir tokiu būdu gali būti panaudojami, gydant diabeto komplikacijas. Pagaliau šio išradimo junginiai ir druskos stimuliuoja plaukų augimą ir gali būti panaudojami, apsaugant arba sumažinant plikimą.
Šio išradimo junginių aktyvumas, slopinant proteino kinazę C, gali būti pademonstruotas in vitro testu, kuris bus vėliau aprašytas.
Buvo naudojama bandymo sistema, aprašyta Takai ir kt., BBRC 19, 1218 (1979) . Reakcijos mišiniai (100 μΐ) turėjo 10 μΜ [ γ-32Ρ] ATP, 0.2 mg/ml (apie 15 μΜ) lizinu turtingo histono, 0,5 mM CaCl2 ir 40 μg/ml fosfatidilserino 25-iuose mM Tris HCl, 5 mM MgNO3 (pH 7.5) buferio. Enzimas proteino kinazė C buvo išskiriamas iš žiurkių smegenų pagal Kikkawa ir kt. metodiką, J.Biol. Chem. 257, 13341 (1982).
Reakcija pradedama, pridedant enzimą, vyksta 10 min. 30°C temperatūroje ir sustabdoma, panaudojant 1 ml ledinės 10% trichloracto rūgšties. Rūgštimi nusodintas proteinas surenkamas ant stiklo pluošto diskų filtruojant. Tada šie diskai praplaunami 5% rūgštimi, kurioje yra 20 mM natrio (pašalinti nesureagavusią ATF), po to
Diskai išdžiovinami ir apskaičiuojami.
trichloracto pirofosfato etanoliu.
Skaičiavimai, surišti su kiekvienu disku, panaudojami kaip matavimo priemonė 32P Įjungimo iš [ γ-32Ρ] ATF į histoną. Enzimo blokados laipsnis kiekvienai testuojamo junginio koncentracijai paskaičiuojamas iš
Cpm įjungta + testuojamas junginys + enzimas xχqq% Cpm Įjungta - testuojamas junginys + enzimas
IC50 reikšmė yra tokia testuojamo junginio koncentracija, kuri 50% sumažina proteino kinazės - indukuotą 32P inkorporavimą aukščiau nurodytomis bandymo sąlygomis .
Rezultatai, gauti aukščiau minėtame teste su I formulės pagrindiniais junginiais, pateikti lentelėje.
Lentelė
Produktas, gautas pagal Pvz.Nr. IC50(nM)
10 3.3
11 5.5
I formulės junginiai ir jų aukščiau minėtos druskos gali būti panaudojami kaip medikamentai, pavyzdžiui, farmacinių preparatų formoje. Farmaciniai preparatai gali būti panaudojami oraliniu būdu, pavyzdžiui, kaip tabletės, tabletės su kapsule, dražė, kietos ir minkštos želatinines kapsulės, tirpalai, emulsijos arba suspensijos. Tačiau jie gali būti naudojami ir rektaliniu būdu (pvz., medicininių žvakių pavidalu) arba parenteraliniu būdu (pvz., injekcinių tirpalų pavidalu).
Farmaciniai preparatai gali būti gaminami, I formulės junginius ir jų aukščiau minėtas druskas komponuojant su terapiniais inertiniais, neorganiniais arba organiniais nešėjais. Laktozė, kukurūzų krakmolas arba jo dariniai, talkas, stearino rūgštis arba jos druskos ir kt. taip pat gali būti panaudojami, pavyzdžiui, kaip nešėjai tabletėse, tabletėse su kapsule, dražė ir kietose želatinėse kapsulėse. Tinkami nešėjai minkštoms želatininėms kapsulėms yra, pavyzdžiui, augaliniai aliejai, vaškai, riebalai, pusiau-kieti ir skysti poliolai ir pan. Priklausomai nuo aktyvios substancijos prigimties, naudojant minkštas želatinines kapsules, nešėjai nebūtinai reikalingi. Tinkami nešėjai, gaminant tirpalus arba sirupus, yra, pvz., vanduo, poliolai, sacharozę, invertinis cukrus, gliukozė ir pan. Tinkami nešėjai injekciniams tirpalams yra, pavyzdžiui, vanduo, alkoholis, poliolai, glicerinas, augaliniai aliejai ir pan. Tinkami nešėjai medicininėms žvakutėms yra, pavyzdžiui, natūralūs arba sukietinti aliejai, vaškai, riebalai, pusiau skysti poliolai ir pan.
gennanosmotini junginiai arba jų taip pat terapiniai
Farmaciniai preparatai taip pat gali turėti pagalbinius agentus, tirpinančius agentus, stabilizuojančius agentus, drėkinančius agentus, emulguojančius agentus, saldinančius agentus, spalvinančius agentus, čius kvapą agentus, druskas, keičiančias slėgi, buferius, agentus kapsulei sudaryti arba antioksidantus. Taip pat jų sudėtyje gali būti ir kitos terapiniai vertingos substancijos. Tokie medikamentai, kurių sudėtyje yra I formulės druskos, kaip nurodyta aukščiau, tinkami inertiniai nešėjai ir šių medikamentų gavimo būdas yra šio išradimo tikslas. Šis metodas apima aukščiau nurodyto I formulės junginio arba jo druskos suformavimą kaip galeninės vaistinės formos kartu su terapiniai inertine nešėjo medžiaga ir, jeigu reikia, viena arba daugiau terapiniai aktyvių substancijų.
Kaip jau minėta aukščiau, I formulės junginiai ir jų aukščiau minėtos druskos gydymui ir profilaktikai, gali būti naudojami ligų ypač uždegiminių procesų, imunologinių bronchopulmonarinių, dermatologinių ir kardiovaskuliarinių sutrikimų, gydant astmą, AIDS arba diabetines komplikacijas arba stimuliuojant plaukų augimą. Dozės gali būti labai skirtingos, tačiau reguliuojamos, priklausomai nuo individualių poreikių, kiekvienu atveju skirtingai. Paprastai, juos naudojant suaugusiems oraliniu būdu, skiriama dienos norma yra maždaug nuo 5 mg iki 500 mg, nors viršutinė riba, jeigu tikslinga, gali būti padidinta. Dienos norma gali būti vienkartinė arba padalinta į keletą dozių.
Išradimą iliustruoja šie pavyzdžiai:
pavyzdys
1.25 g (2.32 mmolio) 3-[ 8 (R arba S)-[ 1 (R arba S)tretbutoksiformamidetil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono (diastereomero A) tirpalo 10-yje ml etilo acetato veikiami 30 ml prisotintu druskos rūgšties tirpalu etilo acetate, ir maišoma 18 vai. kambario temperatūroje. Gauta kieta medžiaga nufiltruojama ir išdžiovinama, gaunama 1.0 g 3-[ 8 (R arba S)-[ 1 (R arba S)aminoetil] -6, 7,8,9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] 4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono hidrochlorido (diastereomero A), tai kieta raudona medžiaga, kurios lydymosi temperatūra 324-325°C.
3-[ 8 (R arba S)-[ 1 (R arba S)-tret-butoksiformamid-etil] 6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil3-indolil)-lH-pirol-2,5-dionas (diastereomeras A), kuris naudojamas kaip pradinė medžiaga, gaunamas tokiu būdu:
(i) 27 g (126 mmolio) 6,7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2a] indol-8-karboksilinės rūgšties suspensija, išmaišyta ml vandens ir 450 ml acetono, atšaldoma iki 0°C ir veikiama paeiliui 14.7 g (145 mmolio) trietilamino ir
17.3 g (159 mmolio) etilo chlorof ormato. Po 0.5 valandos pridedama 6.3 ml .880 amoniako ir 1 valandą maišoma. Tirpiklis pašalinamas, sumažinus slėgį, ir liekana sutrinama su vandeniniu etanoliu. Produktas nufiltruojamas ir išdžiovinamas, gaunama 13 g 6,7,8,9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8-karboksamido, baltos kietos medžiagos pavidalu, lydymosi temperatūra 165168°C.
(ii) 25.7 g (126 mmolio) trifluoracto rūgšties anhidrido lašinama į maišomą suspensiją, susidedančią iš 26.5 g (123 mmolio) 6,7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2a] indol-8-karboksamido ir 23.4 g (300 mmolio) piridino, 500 ml-uose sauso dioksano, esant 10°C. Pilnai viską sudėjus, tirpiklis pašalinamas, sumažinus slėgį, ir liekana kristalinama iš metanolio, gaunama 13 g 6, 7,8, 9-tetrahidropirido [ 1,2-a] indol-8(RS)-karbonitrilo, šviesiai rusvos spalvos kietos medžiagos, kurios lydymosi temperatūra 106-109°C.
(iii) Tirpalas 1.4 g (7.2 mmolio) 6,7,8,9-tetrahidropiridino [ 1,2-a] indol-8(RS)-karbonitrilo 400-se ml sauso toluolo veikiamas 7 ml (21 mmolio) 3M metilmagnio chlorido tirpalu tetrahidrofurane, gautas tirpalas virinamas su grįžtamuoju šaldytuvu azoto atmosferoje 0,5 valandos. Tada tirpalas supilamas ą 17 ml (17 mmolio) 1M ličio aliuminio hidrido tirpalą tetrahidro-furane. Gautas tirpalas virinamas su grįžtamuoju šaldytuvu 15 minučių, atšaldomas ir veikiamas, įlašinant apie 20 ml vandens. Nuosėdos nufiltruojamos ir praplaunamos 100 ml etilo acetato ir, sujungus filtratą bei praplovimus, išgarinama, sumažinus slėgimą, ir gaunama 1.55 g šviesiai rudo aliejaus.
Aliejus ištirpinamas 70 ml sauso dichlormetano ir veikiamas 1.5 g (15 mmolio) trietilamino, po to 1.8 g (7.4 mmolio) di-tret. butilo dikarbonato 0°C temperatūroje azoto atmosferoje. Išmaišytam tirpalui leidžiama sušilti iki kambario temperatūros ir 1 valandą toliau maišoma.
Tirpiklis pašalinamas, sumažinus slėgimą, ir produktas valomas impulsinės chromatografijos būdu silikagelyje, naudojant eliuavimui dietiio eterį/petroleinį eterį (1:2), gaunama 925 mg tret. butil [ 1(R arba S)(6, 7,8,9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8 (R arba S)il)etil karbamato diastereomerų mišinio, baltos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 114-117°C.
(iv) Išmaišytas 3.0 g (9.57 mmolio) tret.butil[ 1(R arba
S) - ( 6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8 (R arba
S)etil] -karbamato tirpalas 150-yje ml dichlormetane veikiamas, lašinant 0°C temperatūroje 1.28 g (10.3 mmolio) oksalil chlorido. Po 5 min. tirpiklis pašalinamas, sumažinus slėgį, liekana ištirpinama 150 ml dichlormetano ir veikiama 2.94 g (11 mmolio) izopropilo l-metil-3-indolacetimidato hidrochlorido ir 4.38 g (43 mmolio) trietilamino 0°C temperatūroje azoto atmosferoje. Sušildžius iki kambario temperatūros, tirpalas maišomas 24 valandas, praplaunamas vandeniu ir išdžiovinamas virš magnio sulfato. Tirpiklis pašalinamas garinant, ir liekana ištirpinama 30 ml piridino. Išmaišytas tirpalas atšaldomas iki ledo vonios temperatūros ir veikiamas lašinant 1.5 ml (10.8 mmolio) trifluoracto anhidrido. Po 15 min. tirpiklis pašalinamas, sumažinus slėgį, ir liekana paskirstoma tarp 200 ml etilo acetato ir 200 ml 0.2M druskos rūgšties. Organinis sluoksnis praplaunamas 50 ml natrio bikarbonato tirpalu, džiovinamas virš magnio sulfato ir išgarinamas iki sausos būklės. Liekana valoma impulsinės chromatografijos būdu silikagelyje, kaip eliuentą panaudojant etilo acetatą/petroleinį eterį (1:2), gaunama 1.35 g 3-[ 8 (R arba S)-[ 1 (R arba S)tret.butoksi-formamidetil] -6,7,8, 9-tetra-hidropirido [ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)lH-pirol-2,5LT 3288 B diono (diastereomero A), raudonos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 225-7°C.
Toliau eliuojant gaunama 1.38 g diastereomero B, raudonos kietos medžiagos, kurios lydymosi temperatūra 230-233°C.
pavyzdys
Analogišku būdu, aprašytu 1 pavyzdžio pirmame paragrafe, iš 1.38 g 3-[ 8 (R arba S)-[ 1 (R arba S)tret .butoksiformamidetil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono (diastereomero B), gauto 1(iv) pavyzdyje aprašytu būdu, gaunama 930 mg 3-[ 8 (R arba S)-[ 1 (R arba S)-aminoetil] 6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil3-indolil)lH-pirol-2,5-diono hidrochlorido (diastereo-
mero B), raudonos tūra 254-258°C. kietos medžiagos, lydymosi tempera-
3 pavyzdys
Analogišku būdu, aprašytu 1 pavyzdžio pirmame
paragrafe, iš 180 mg 3-[ 8 (R arba S)4 1 (R arba S)-
tret.butoksiformamidopropil] -6,7,8,9-tetrahidropirido [ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)lH-pirol-2,5diono (diastereomero A), gaunama 115 mg 3-[ 8(R arba S)[ 1 (R arba S)-aminopropil] -6,7,8,9-te-trahidropirido [ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5diono hidrochlorido (diastereomero A) , raudonos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 321-323°C.
3- [ 8 (R arba S)-[1(R arba S)-tret .butoksiformamidopropil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] 4- (l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-dionas (diastereomeras A), naudojamas kaip pradinė medžiaga, gaunamas tokiu būdu:
i) Analogišku būdu, aprašytu 1 (iii) pavyzdyje, iš 500 mg (2.5 mmolio) 6,7,8,9-tetrahidropirido[ 1,2a] indol-8(RS)-karbonitrilo ir iš 2.5 ml (5 mmolio) 2M etil-magnio bromido, ištirpinto tetrahidrofurane, gaunama 480 mg tret .butil[ 1 (R arba S)-(6,7,8,9tetrahidro-piridof 1,2-a] indol-8 (R arba S)-ii) propil] karbamato, kaip diastereomerų mišinio, baltos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 153-156°C.
(ii) Analogišku būdu, aprašytu l(iv) pavyzdyje, iš 440 mg (1.34 mmolio) tret. butil[ 1 (R arba S)-(6,7,8,9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8 (R arba S)-ii) propil] karbamato, gaunama 180 mg 3-[ 8 (R arba S)-[ 1 (R arba S)tret.butoksiformamidopropil] -(6,7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol2,5-diono (diastereomero A) raudonos dervos. Toliau eliuojant gaunama 130 mg diastereomero B raudonos dervos pavidalu.
pavyzdys
Analogišku būdu, aprašytu 1 pavyzdžio 1 paragrafe, iš 130 mg 3-[ 8 (R arba S)-1(R arba S)-tret .butoksiformamidopropil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono[ diastereomero B, gauto 3 (ii) pavyzdyje aprašytu būdu] gaunama 65 mg 3-[ 8 (R arba S)-[1(R arba S) -aminopropil] -6, 7, 8, 9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono hidrochlorido (diastereomero B) raudonos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 245-249°C.
pavyzdys
Analogišku būdu, aprašytu 1 pavyzdžio 1 paragrafe, iš
400 mg (0.7 mmolio) 3-( 8 (R arba S)-1(R arba S)LT 3288 B tret.butoksiformamidobutil] -6,7,8,9-tetrahidropirido [ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5diono[ diastereomero A), gaunama 310 mg 3-[ 8 (R arba S)[ 1 (R arba S)-aminobutil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5 diono hidrochlorido (diastereomero A), raudonos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 237-241°C.
3-[8-(R arba S)-1(R arba S)-tret .butoksiformamidobutil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-dionas (diastereomeras A), naudojamas kaip pradinė medžiaga, buvo gaunamas tokiu būdu:
Analogišku būdu, aprašytu l(iii) ir l(iv) pavyzdyje, iš 1,0 g (5 irunolių) 6, 7,8,9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol8-(RS)-karbonitrilo ir 5,0 ml (10 mmolių) 2M npropilmagnio chlorido tirpalo dietilo eteryje gaunama 470 mg 3-[ 8-(R arba S)-[ 1 (R arba S)-tret .butoksiformamidobutil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol10-il]-4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono (diastereomero A) raudonos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 227-9°C. Toliau eliuuojant gaunama 285 mg diastereomero B, raudonos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 169-172°C.
pavyzdys
Analogišku būdu, aprašytu 1 pavyzdžio 1 paragrafe, iš 270 mg (0.48 mmolio) 3-[ 8 (R arba S)-1(R arba S)tret.butoksiformamidobutil] -6,7,8,9-tetrahidropirido [ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil) )-lH-pirol2,5-diono (diastereomero B), gauto pagal 5 pavyzdyje antrame paragrafe aprašytą būdą, gaunama 210 mg 3-[ 8-(R arba S)-[ 1 (R arba S) aminobutil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-1Hpirol-2,5-diono hidrochlorido (diastereomero B) raudonos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra
235-238°C.
pavyzdys
Analogišku būdu, aprašytu 1 pavyzdžio 1 paragrafe, iš 400 mg (0.7 mmolio) 3-[ 8 (R arba S)-[ 1 (R arba S)tret.butoksiformamid-2-metilpropil] -6,7,8,9-tetrahidropiridof 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil) ) -1Hpirol-2,5-diono (diastereomero A), gaunama 300 mg 3-[ 8(R arba S)-[ (R arba S) amino-2-metilpropil] -6, 7, 8, 9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-diono hidrochlorido (diastereomero A) raudonos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 254-256°C.
3-[ 8 (R arba S)-[ 1 (R arba S)-tret.butoksiformamido-2metilpropil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10il] -4-(l-metil-3-indolil))-lH-pirol-2,5-dionas (diastereomeras A), naudojamas kaip pradinė medžiaga, gaunamas tokiu būdu:
(i) 2.0 g (10 mmolių) 6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2a] indol-8(RS)-karbonitrilo, ištirpinto 150 ml sauso toluolo, veikiamas 10 ml (20 mmolių) 2M izopropilmagnio chlorido tirpalu tetrahidrofurane, ir gautas tirpalas virinamas su grįžtamuoju šaldytuvu 20 min. Tirpalas atšaldomas ir veikiamas lašinant 24 ml (24 mmoliai) 1 M ličio aliuminio hidrido tirpalą tetrahidrofurane. Gautas tirpalas maišomas kambario temperatūroje
1.5 valandos, atšaldomas ir veikiamas, Įlašinant apie 20 ml vandens. Nuosėdos nufiltruojamos, praplaunamos 100 ml dichlormetano ir, sujungus filtratus, išgarinama prie sumažinto slėgio, gaunama 7.2 g šviesiai rudos spalvos aliejus. Aliejus ištirpinamas 100 ml sauso dichlormetano ir veikiamas 2.34 g trietilamino, po to 2.8 g (11.6 mmolio) (23.4 mmolio) ditret.butilLT 3288 B karbonatu 0°C temperatūroje azoto atmosferoje. Išmaišytam tirpalui leidžiama sušilti iki kambario temperatūros ir maišoma 70 valandų. Tirpiklis pašalinamas, sumažinus slėgį, ir produktas valomas impulsine chromatografija silikagelyje, eliuuojant dietilo eteriu/petroleiniu eteriu (1:2), gaunama 800 mg tret.butil[ 1 (R arba S)-[ 6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2a] indol-8 (R arba S)-ii] -2-metilpropil] karbamato (diastereomero A), baltos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 118-9°C. Toliau eliuuojant, gaunama 420 mg diastereomero B, baltos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 128-129°C.
(ii) Išmaišytas 770 mg (2.25 mmolio) tret.butil[ 1(R arba S)-[ 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8 (R arba (diastereomero A) tirpa0°C veikiamas, lašinant chlorido. Po 5 minučių chlorido ir temperatūroj e
1.02 g azoto kambario temperatūros,
S)-il-2-metilpropil] karbamato las 30-yje ml dichlormetano 287 mg (2.4 mmolio) oksalil tirpiklis pašalinamas, sumažinus slėgimą, liekana ištirpinama 30 ml dichlormetano, ir veikiama 686 mg (2.57 mmolio) izopropil 1-metil-3-indolacetamido hidro(10 mmolio) triėtilamino 0°C atmosferoje. Pašildžius iki tirpalas maišomas 18 valandų, praplaunamas 50 ml vandens ir išdžiovinamas virš magnio sulfato. Tirpiklis pašalinamas išgarinant, ir liekana ištirpinama 10 ml piridino. Išmaišytas tirpalas atšaldomas iki ledo vonios temperatūros ir veikiamas, lašinant 664 μΐ (4.8 mmolio) trifluoracto anhidrido. Po 15 min. pridedama 50 ml etilo acetato ir organinė fazė praplaunama vandeniu ir 2M druskos rūgštimi, išdžiovinama virš magnio sulfato ir išgarinama iki sausos formos. Liekana valoma impulsinės chromatografijos būdu silikagelyje, eliuavimui panaudojant etilo acetatą/ petroleinį eterį (1:2), gaunama 460 mg 3-[ 8 (R arba S)[ 1 (R arba S)-tret.butoksiformamido-2-metilpropil] 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido [ 1,2-a] indol-10-il] -4- (1LT 3288 B metil-3-indolil))-lH-pirol-2,5-diono (diastereomero A), raudonos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 223-224°C.
pavyzdys
Analogišku būdu, aprašytu 1 pavyzdžio 1 paragrafe, iš 270 mg (0.48 mmolio) 3-[ 8 (R arba S)-[ 1 (R arba S)tret.butoksiformamido-2-metilpropil] -6,7,8,9-tetrahidropiridof 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil) ) lH-pirol-2,5-diono (diastereomero B), gaunama 180 mg 3[ 8-(R arba S)-[ 1 (R arba S)amino-2-metil-propil]6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-9-(1metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono hidrochlorido (diastereomero B) raudonos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 248-250°C.
3-[ 8 (R arba S)-[ 1 (R arba S)-tret .butoksiformamido-2metilpropil] -6,7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10il] -4-(l-metil-3-indolil))-lH-pirol-2,5-dionas (diastereomeras B), naudojamas kaip pradinė medžiaga, gaunamas tokiu būdu:
Analogišku būdu, aprašytu 7 (ii) pavyzdyje, iš 385 mg tret.butilf 1 (R arba S)-[ 6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2a] indol-8 (R arba S) -ii] -2-metilpropil] karbamato (diastereomero B) , kuris gautas 7(i) pavyzdyje aprašytu būdu, gaunama 270 mg 3-[ 8-(R arba S)-[ 1 (R arba S)tret.butoksiformamido-2-metilpropil] -6,7,8,9-tetrahidropiridof 1,2-a] indol-10-il-4-(l-metil-3-indolil)-1Hpirol-2,5-diono (diastereomero B), raudonos spalvos dervos pavidalu medžiagos.
pavyzdys
Analogišku būdu, aprašytu 1 pavyzdžio 1 paragrafe, iš
1.2 g (2.17 mmolio) 3-[ 8 (S) —[ 1 (R arba S)-tret.buLT 3288 B toksiformamidopropil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil))-lH-pirol-2,5diono (diastereomero A), gaunama 850 mg 3-[8(S)-l(R arba S) aminopropil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido( 1,2-a] indol-10-il]-4(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono hidrochlorido (diastereomero A) raudonos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 304-308°C.
3-[ 8 (S) —[ 1 (R arba S)-tret .butoksiformamidopropil] 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil3-indolil)-lH-pirol-2,5-dionas (diastereomeras A), naudojamas kaip pradinė medžiaga, gaunamas tokiu būdu:
(i) Leduose atšaldytas 50.0 g (248 mmolio) 8(S)hidroksimetil-6,7,8,9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indolo tirpalas 500 ml dichlormetano 20 min. veikiamas 50 ml (358 mmolio) trietilamino ir 52.0 g (298 mmolio) metansulfoninio anhidrido. Po 2 valandų pripilama 250 ml vandens, ir organinė fazė praplaunama dviem porcijomis po 250 ml prisotinto natrio bikarbonato tirpalo ir 200 ml vandens. Organinė fazė išdžiovinama virš magnio sulfato ir išgarinama. Kieta liekana sutrinama su eteriu, nufiltruojama ir išdžiovinama vakuume, gaunama 65.4 [ 6,7,8,9-tetrahidropirido[ 1,2a] indol-8 (S)-ii] metil metansulfonato, šviesiai rausvos spalvos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 114-5°C.
[ a] o20—39.7° (c=1%,CH2C12) .
(ii) 18.0 g (367 mmolio) natrio cianido pridedama į tirpalą, susidedantį iš 65.0 g (233 mmolio) (6,7,8,9tetrahidropirido [1,2-a] indol-8(S)-ii)metil metansulfonato, ištirpinto 500 ml dimetilformamido, ir mišinys kaitinamas 24 valandas 70°C. Mišinys paskirstomas tarp 1000 ml vandens ir 600 ml etilo acetato. Vandens fazė ekstrahuojama du kartus, kiekvieną kartą po 700 ml etilo acetato ir sujungti ekstraktai du kartus praplaunami po 500 ml vandens, džiovinama virš magnio sulfato ir išgarinama. Gauta ruda, kieta medžiaga ištirpinama etilo acetate, ir tirpalas filtruojamas per silikagelio sluoksnį. Tirpiklis pašalinamas vakuumu, ir liekana kristalinama iš metanolio, gaunama 25.8 g 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8 (S) -acetonitrilo, šviesiai rudos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 100-101°C.
[a] 0^-40.6° (c=0.84%, CH2C12) .
(iii) 27.0 g (129 mmolių) 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2a] indol-8(S)-acetonitrilo ir 120 ml 2M natrio hidroksido tirpalas 400 ml 1,2-etandiolo, tirpalas virinamas su grįžtamuoju šaldytuvu 4 valandas, pridedama 400 ml etilo acetato ir organinė fazė gerai praplaunama 500 ml vandens, 150 ml 2M druskos rūgšties ir trimis porcijomis vandens po 500 ml, išdžiovinama virš magnio sulfato ir išgarinama, gaunama 29 g [ 8 (S) - (6, 7, 8, 9tetrahidropirido[ 1,2-a] indolil] acto rūgšties, šviesiai rausvos spalvos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 118-120°C.
(iv) 29 g (127 mmolių) 8 (S)-(6,7,8,9-tetrahidropirido [1,2-a] indolil)acto rūgšties ir 5 ml koncentruotos sieros rūgšties tirpalas 500 ml metanolio virinamas su grįžtamuoju šaldytuvu 1 valandą. Mišinys koncentruojamas, sumažinus slėgimą, ir produktas filtruojamas, džiovinamas, gaunama 28.4 g metil[ 8 (S) - (6, 7, 8, 9tetrahidropirido[ 1,2-a] indolil] acetato šviesiai rausvos spalvos, kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 84-87°C.
(v) 10 g (100 mmolių) diizopropiiamino, ištirpinto 60 ml sauso tetrahidrofurano, veikiama 0°C temperatūroje azoto atmosferoje 63 ml (100 mmolių) 1.6 M nbutiličio tirpalu heksane ir maišoma 15 minučių. Gautas tirpalas atšaldomas iki -78°C ir įlašinamas 14.9 g (61.3 mmolio) metil[ 8 (S) - (6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2a] indolil] acetato tirpalas 60 ml tetrahidrofurano. Po 30 min. pridedama 15.6 g (100 mmolių) etilo jodido, ir mišinys 0.5 valandos maišomas. Toliau pridedama 8 g etilo jodido, ir mišiniui per 1 valandą leidžiama atšilti iki kambario temperatūros. Mišinys pasiskirsto tarp iOO ml dietilo eterio ir 20 ml 2M druskos rūgšties. Organinė fazė praplaunama tris kartus po 300 ml vandens, išdžiovinama virš magnio sulfato ir išgarinama, gaunama 17 g šviesiai oranžinės spalvos aliejaus. Mėginys kristalinamas iš metanolio, gaunamas metil alpha (R arba S)-etil-6,7,8,9-tetrahidropiridoĮ 1,2-a] indol-8 (S) acetatas (diastereomerai A+B) , šviesiai ružavos spalvos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 87-90°C.
(vi) 17 g (63 mmolių) metil alpha (R arba S)etil-6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8 (S) -acetato (diastereomerai A+B), ištirpinto 150 ml metanolio, veikiama 130 ml 2M natrio hidroksido ir virinamas su grįžtamuoju šaldytuvu 18 valandų. Atšaldytas tirpalas supilamas i 150 ml 4M druskos rūgšties, ir susidariusios nuosėdos nufiltruojamos ir paskirstomos tarp 200 ml dichlormetano ir 100 ml vandens. Organinė fazė atskiriama, išdžiovinama virš magnio sulfato ir išgarinama, gaunama 15 g alpha (R arba S)-6,7,8,9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8(S)-acto rūgšties (diastereomerai A+B) , šviesiai ružavos spalvos kietos medžiagos.
(vii) Išmaišytas 15 g (58.4 mmolio) alpha (R arba S)-6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8 (S)-acto rūgšties (diastereomerai A+B) tirpalas 450 ml toluolo veikiamas 6.5 g (65 mmolių) trietilamino ir 18.6 g (67.5 mmolio) difenilfosfonil azido kambario temperatūroje azoto atmosferoje. Po 1 valandos kambario temperatūroje mišinys šaldytuvu 0.5 valandos, pašalinamas, sumažinus virinamas su grįžtamuoju atšaldomas, ir tirpiklis slėgimą. Liekana valoma impulsinės chromatografijos būdu silikagelyje, panaudojant eliuavimui dietilo eterį/petroleinį eterį (1:3), gaunama 14 g izocianato, bespalvio aliejaus. Aliejus ištirpinamas 400 ml dioksano ir 150 ml 2M druskos rūgšties ir gautas tirpalas maišomas kambario temperatūroje 18 valandų. Tirpalas koncentruojamas ir paskirstomas tarp 300 ml etilo acetato ir 2M natrio hidroskido tirpalo. Vandeninis sluoksnis ekstrahuojamas 100 ml etilo acetato, ir sujungti organiniai tirpalai praplaunami du kartus po 400 ml vandens, išdžiovinus virš magnio sulfato ir išgarinus iki sausos būsenos, gaunama 7.7 g kreminės spalvos putos. Ši puta 200 ml sauso dichlormetano veikiama 7.6 g (75 mmolių) trietilamino ir 10.9 g (50 mmolių) ditret.butil dikarbonatu, ir mišinys maišomas 3 valandas kambario temperatūroje. Tirpiklis pašalinamas, sumažinus slėgimą, ir liekana valoma impulsinės-chromatografijos būdu silikagelyje, eliuavimui panaudojant dietilo eterį/petroleinį eterį (1:2), gaunama 4.5 g tret.butil[ 1 (R arba S)-[ 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol8 (S)-ii] propil] karbamato (diastereomerai A+B), baltos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 152-158°C.
(viii) Analogiškai 1(iv) pavyzdyje aprašytu būdu iš
4.3 g (13.1 mmolio) tret.butil[ 1 (R arba S)-[ 6,7,8,9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8 (S)-ii] propil] karbamato (diastereomerai A+B) gaunama 1.2 g 3-[ 8(S)-[ 1 (R arba S)tret.butoksiformamidopropil] -6,7,8,9-tetrahidropirido [ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5diono (diastereomero A) ir 2.0 g diastereomero B, abu raudonos spalvos, kietos medžiagos.
pavyzdys
Analogiškai 1 pavyzdžio pirmame paragrafe aprašytu būdu iš 2.0 g (3.62 mmolio) 3-[ 8 (S) - [ 1 (R arba S)tret.butoksif ormamidopropil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono (diastereomerai B) , gauto kaip aprašyta 9 pavyzdyje, gaunama 1.28 g 3-[ 8 (S) —[ 2 (R arba S)-aminopropil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(1metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono hidrochlorido (diastereomero B) , raudonos spalvos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 247-253°C.
pavyzdys
Analogiškai 1 pavyzdžio pirmame paragrafe aprašytu būdu iš 1.46 g 3-[ 8 (S)-[ 1 (S)-tret .butoksiformamido-2-metilpropil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono (diastereomero B), gauto kaip aprašyta 9 pavyzdyje, gaunama 1.29 g 3[ 8 (S) -[ 1 (S) -amino-2-metilpropil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol2,5-diono hidrochlorido, raudonos spalvos, kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 253-256°C.
3-[ 8 (S) —[ 1 (S) -tret .butoksiformamido-2-metilpropil] 6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil3-indolil)-lH-pirol-2,5-dionas, kuris naudojamas kaip pradinė medžiaga, gaunamas tokiu būdu:
(i) Į 40 g (114 mmolių) 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2a] indol-8(S)-karboksilinės rūgšties 1-mentilo esterio pridedama 50 ml koncentruotos sieros rūgšties, ir gautas mišinys maišomas, kol pradinė medžiaga ištirpsta (apie 20 minučių). Tirpalas atsargiai supilamas į 1500 ml ledinio vandens, susidariusios nuosėdos nufiltruojamos, praplaunamos petroleiniu eteriu/toluolu (3:1) ir išdžiovinamos, gaunama 24.2 g 6,7,8,9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8(S)-karboksilinės rūgšties, baltos spalvos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 251-253°C.
(ii) Išmaišyta suspensija, susidedanti iš 24.0 g (111 mmolių) 6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8 (S) karboksilinės rūgšties 500-se ml dichlormetano, veikiama 0°C temperatūroje 24 ml (138 mmolių) diizopropiletilamino, 13.24 g (136 mmolių) N,O-dimetilhidroksilamino hidrochloridu, 10 mg dimetilaminopiridino ir 23.04 g (112 mmolių) dicikloheksilkarbodiimido.
Gautas mišinys maišomas 18 valandų kambario temperatūroje ir filtruojamas, kieta medžiaga du kartus praplaunama po 100 ml dichlormetano. Sujungti filtratai išgarinami iki sausos būsenos, ir liekana valoma impulsinės chromatografijos būdu silikagely’e, eliuavimui panaudojant etilo acetatą/petroleini eterį (1:3), gaunama 22.6 g baltos spalvos kietos medžiagos. Mėginys sutrinamas su eteriu/petroleiniu eteriu, gaunama 6, 7, 8, 9-tetrahidr.o-N-metoksi-N-metil-pirido [ 1,2-a] indol-8(S)-karboksamido, baltos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 78-80°C.
(iii) Išmaišytas 10.0 g (38.7 mmolio) 6,7,8,9-tetrahidro-N-metoksi-N-metil-pirido[ 1,2-a] indol-8 (S)-karboksamido tirpalas 250 ml tetrahidrofurano veikiamas, lašinant 0°C temperatūroje 60 ml (120 mmolių) 2M izopropilmagnio chlorido tirpalas tetrahidrofurane. Mišinys maišomas 18 valandų kambario temperatūroje ir supilamas i 250 ml prisotinto amonio chlorido tirpalą. Vandeninė fazė keturis kartus praplaunama, kiekvieną kartą po 100 ml dietilo eterio, ir sujungti eteriniai ekstraktai, praplaunami 200 ml sūrymu, džiovinama virš magnio sulfato ir išgarinama iki sausos būsenos.
Produktas valomas impulsinės chromatografijos būdu silikagelyje, panaudojant eliuavimui etilo acetatą/ petroleinį eterį (1:3), gaunama 4.4 g izopropilo 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8 (S)-ii ketono, baltos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 78-79°C.
(iv) 4.0 g (16.6 mmolio) izopropilo 6,7,8,9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8 (S)-ii ketono suspensija 120-yje ml etanolio veikiama 2.30 g (33 mmolių) hidroksilamino hidrochlorido ir 1.0 g (25 mmolio) natrio hidroksido, ištirpintais 20 ml vandens, tirpalu. Gautas mišinys virinamas su grįžtamuoju šaldytuvu 3.5 valandos, atšaldomas ir filtruojamas. Kieta medžiaga išdžiovinama ir gaunama 3.54 g oksimo, baltos kietos medžiagos.
Oksimas ištirpinamas 150 ml sauso tetrahidrofurano ir veikiamas 12.5 ml (12.5 mmolio) 1M ličio aliuminio hidrido tirpalu tetrahidrofurane. Gautas tirpalas virinamas su grįžtamuoju šaldytuvu 3 valandas azoto atmosferoje, atšaldomas ir atsargiai veikiamas 150 ml vandens. Mišinys ekstrahuojamas 200 ml etilo acetato, tada dviem porcijomis po 150 ml etilo acetato, sujungti organiniai ekstraktai džiovinami virš magnio sulfato ir išgarinami iki sausos būsenos. Liekana ištirpinama 150 ml dichlormetano, ir gautas tirpalas veikiamas 3 ml (21.5 mmolio) trietilamino ir 3.4 g (15.6 mmolio) ditret.butil dikarbonatu ir maišomas 18 valandų. Mišinys praplaunamas 150 ml prisotinto amonio chlorido tirpalu, išdžiovinamas virš magnio sulfato ir išgarinamas, sumažinus slėgį. Valoma impulsinės chromatografijos būdu silikagelyje, eliuavimui panaudojant diėtilo eterį/petroleinį eterį (1:3), gaunama 1.4 g tret.butil[ 1 (R) - (6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8 (S)ii)-2-metilpropil] karbamato, baltos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 122-124°C. Toliau eliuojant, gaunama 1.1 tret.butil[ 1(S)-(6, 7, 8, 9-tetrahidropirido [ 1,2-a] indol-8 (S) ii] -2-metilpropil] karbamato, baltos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 154-155°C.
(v) Analogišku 1 (v) pavyzdyje aprašytu būdu iš 1.1 g tret.butil[ 1 (S) —[ 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol8 (S) ii] -2-metilpropil] karbamato gaunama 1.46 g 3-[8(S)[ 1(S)-tret.butoksiformamido-2-metilpropil] -6,7,8,9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-diono, raudonos spalvos putų.
pavyzdys
Analogišku 1 pavyzdžio pirmame paragrafe aprašytu būdu iš 0.5 g (0.88 mmolio) 3-( 8 (S)-[ 1 (R)-tret. butoksiformamido-2-metilpropil] -6, 7,8,9-tetrahidropirido[ 1,2a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono gaunama 0.41 g 3-[ 8 (S) —[ 1 (R)-amino-2-metilpropil] 6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono hidrochlorido, raudonos spalvos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 235-242°C.
3-[ 8 (S) —[ 1 (R)-tret .butoksiformamido-2-metilpropil] 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido( 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil3-indolil)-lH-pirol-2,5-dionas, kuris naudojamas kaip pradinė medžiaga, gaunamas tokiu būdu:
Analogišku 1(iv) pavyzdyje aprašytu būdu iš 0.94 g tret.butil[ 1 (S) —[ 6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol8 (S)-ii] -2-metilpropil] karbamato, paruošto ll(i)-(iv) pavyzdyje aprašytu būdu, ir gaunama 1.05 g 3-[ 8(S)[ 1(S)-tret.butoksiformamido-2-metilpropil] -6,7,8,9-tetrahidropirido] 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)lH-pirol-2,5-diono, raudonos spalvos putų.
pavyzdys
Analogišku aprašytu 1 pavyzdžio pirmame paragrafe būdu iš 100 mg 3-[ 8 (R arba S)-[ alpha (R arba S) tret.butoksiformamidobenzil-6,7,8,9-tetrahidropirido [ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5diono (diastereomeras A) gaunama 50 mg 3-[ 8(R arba S)[ alpha —(R arba S)-aminobenzil-6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol2,5-diono hidrochlorido (diastereomero A), raudonos spalvos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 234-237°C.
3-[ 8 (R arba S)-[ alpha (R arba S) -tret .butoksif ormamido benzil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-dionas (diastereomeras A) , kuris naudojamas kaip pradinė medžiaga, gaunamas tokiu būdu:
(i) Analogišku 1 (iii) pavyzdyje aprašytu būdu iš 1.0 g (5.1 mmolio) 6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol8(RS)-karbonitrilo ir 3.7 ml (11 mmolių) 3M fenilmagnio bromido tirpalo tetrahidrofurane gaunama 0.9 g tret.būti 1[ alpha (R arba S) - (6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8(R arba S)-ii)benzil] karbamato, kaip diastereomerų mišinio, baltos spalvos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 160-165°C.
(ii) Analogišku 1(iv) pavyzdyje aprašytu būdu iš 800 mg (2.1 mmolio) tret .butil[ alpha (R arba S)-(6,7,8,9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8 (R arba S)-ii) benzil] karbamato gaunama 330 mg 3-[ 8(R arba S)—( alpha (R arba S)-tret.butoksiformamidobenzil] -6,7,8,9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol2,5-diono (diastereomero A) raudonos spalvos dervos. Toliau eliuuojant gaunama 280 mg diastereomero B, raudonos dervos.
pavyzdys
Analogišku 1 pavyzdžio pirmame paragrafe aprašytu būdu, iš 200 mg 3-[ 8 (R arba S)-[ alpha (R arba S)tret.butoksiformamidobenzil] -6,7,8,9-tetrahidropirido [ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5diono (diastereomeras B), gauto kaip aprašyta 13(ii) pavyzdyje, gaunama 70 mg 3-[ 8 (R arba S)-[ alpha (R arba S)-aminobenzil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol10—ii]-4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono hidrochlorido (diastereomero B), kietos raudonos spalvos medžiagos, lydymosi temperatūra 226-233°C.
pavyzdys
Analogišku 1(1) pavyzdyje aprašytu būdu iš 200 mg 3[8(S)-[ (R arba S) - (tret .butoksiformamido) (ciklopentil) metil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono (diastereomero A) gaunama 150 mg 3-[ 8 (S) —[ (R arba S)-(amino) (ciklopentil) metil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono hidrochlorido (diastereomero A), raudonos spalvos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 236-241°C.
3-[ 8(S)-[ (R arba S) (tret.butoksiformamido) (ciklopentil)metil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-dionas, kuris naudojamas kaip pradinė medžiaga, gaunamas tokiu būdu:
(i) Analogišku 11(iii) pavyzdyje aprašytu būdu iš 2.0 g (7.75 mmolio) 6, 7,8,9-tetrahidro-N-metoksi-N-metilpiridof 1,2-a] indol-8 (S)-karboksamido ir 15 ml (30 mmolių) 2M ciklopentilmagnio chlorido tirpalo dietilo eteryje gaunama 1.1 g ciklopentil 6,7,8,9-tetrahidropirido [ 1,2-a] indol-8(S)-ilo ketono, šviesiai geltonos spalvos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 69°C.
(ii) Analogišku 11(iv) pavyzdyje aprašytu būdu iš 1.05 g (3.9 mmolio) ciklopentilo 6,7,8,9-tetrahidropirido[ 1,2-a] -8 (S)-ii ketono gaunama 330 mg 8 (S)-[R arba S) (tret.butoksiformamido) ciklopentil)metil] -6,7,8,9tetrahidropirido[ 1,2-a] indolo (diastereomeras A), baltos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 140-143°C. Toliau eliuuojant gaunama 430 mg diastereomero B baltos kietos medžiagos, kurios lydymosi temperatūra 58-63°C.
(iii) Analogišku 1(iv) pavyzdyje aprašytu būdu iš 300 mg 8(S)-[ (R arba S)-tret .butoksiformamido) (ciklopentil) metil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indolo (diastereomero A) gaunama 200 mg 3-[ 8(S)—[ (R arba S) -(tret.butoksiformamido)-(ciklopentil)-metil] 6, 7,8, 9-tetrahidopirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono, raudonos spalvos dervos pavidalu medžiagos.
pavyzdys
Analogišku 1 pavyzdžio pirmame paragrafe aprašytu būdu iš 250 mg 3-[ 8 (S) —[ (R aba S) - (tret .butoksiformamido)(ciklopentil)metil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono (diastereomero B) gaunama 160 mg 3-[ 8 (S) -[ (R arba S)(amino) (ciklopentil)metil] -6,7,8,9-tetrahidropirido [ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5diono hidrochlorido (diastereomero B) , raudonos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 241-245°C.
3-[ 8(S)—[ (R arba S) (tret.butoksiformamido) (ciklopentil) metil] -6,7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10LT 3288 B ii] -4- (l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-dionas, kuris naudojamas kaip pradinė medžiaga, gaunamas tokiu būdu:
Analogišku 1(iv) pavyzdyje aprašytu būdu iš 400 mg 8 (S)—[ (R arba S)-tret.butoksiformamido) (ciklopentil) metil] -6,7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indolo (diastereomero B), gauto 15(i)-(ii) pavyzdyje aprašytu būdu, gaunama 250 mg 3-[ 8 (S) —[ (R arba S) (tret .butoksiformamido) (ciklopentil)metil] -6,7,8,9-tetrahidropirido [ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2, 5diono, raudonos spalvos dervos pavidalu medžiagos.
pavyzdys
Analogišku 1 pavyzdžio pirmame paragrafe aprašytu būdu iš 40 mg 3-[ 2 (R arba S)-[ 1 (R arba S)-tret.butoksif ormamido-2-metilpropil] -2,3-dihidro-lH-pirolo [ 1,2-a] indol-9-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2, 5diono (diastereomero A) gaunama 20 mg 3-[ 2 (R arba S)[ 1 (R arba S)-amino-2-metilpropil] -2,3-dihidro-lH-pirolo [ 1,2-a] indol-9-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5diono hidrochlorido (diastereomero A), raudonos spalvos, kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 224-230°C.
3-[ 2 (R arba S)-[1(R arba S)-tret.butoksiformamido-2metilpropil] -2,3-dihidro-lH-pirolo[ 1,2-a] indol-9-il] -4(l-metil-3-indolil)-lH-pirol-2,5-dionas, kuris naudojamas kaip pradinė medžiaga, gaunamas tokiu būdu:
(i) 8.0 g (35 mmolių) etilo 2,3-dihidro-lH-pirolo [ 1,2-a] indol-2(RS)-karboksilato, ištirpinto 100 ml etanolio ir 100 ml vandens, veikiama 3.0 g (75 mmolių) natrio hidroksido. Mišinys virinamas su grįžtamuoju šaldytuvu 15 minučių, tada atšaldomas ir parūgštinamas 60 ml (120 mmolių) 2M druskos rūgšties. Suspensija filtruojama, nuosėdos praplaunamos 50 ml vandens ir išdžiovinamos, gaunama 5.9 g 2,3-dihidro-lH-pirolo [ 1,2-a] indol-2(RS)-karboksilinės rūgšties, baltos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 171-173°C.
(ii) Analogišku 11(ii) pavyzdyje aprašytu būdu iš 4.0 g (20 mmolių) 2,3-dihidro-lH-pirolo[ 1,2-a] indol-2(RS)karboksilinės rūgšties gaunama 2.35 g 2,3-dihidro-Nmetoksi-N-metil-lH-pirol[ 1,2-a] indol-2(RS)-karbamato, baltos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 87-88°C.
(iii) Į 840 g (35 mg-atomų) magnio drožlių suspensiją
60-yje ml tetrahidrofurano lašinama 4.4 g (37 mmolių)
2-bromopropeno, ištirpinto 10 ml tetrahidrofurano, tirpalo. Mišinys virinamas su grįžtamuoju šaldytuvu 30 minučių, tada atšaldomas iki 0°C, ir į tirpalą, esant tokiai pat temperatūrai, pridedama 2.3 g (9.4 mmolio) 2,3-dihidro-N-metoksi-N-metil-lH-pirol [ 1,2-a] indol-2(RS)-karboksamido, ištirpinto 50 ml tetrahidrofurano. Po 30 minučių maišymo prie 0°C, mišinys išpilamas į 200 ml prisotinto vandeninio amonio chlorido tirpalo. Tirpalas ekstrahuojamas 200 ml etilo acetato, organinė fazė džiovinama virš magnio sulfato ir filtruojama. Pridėjus petroleinio eterio (v.t. 40-60°C) , gaunamos nuosėdos, kurios nufiltruojamos ir išdžiovinamos. Gaunama 1.6 g baltos kietos medžiagos, kuri ištirpinama 100 ml etanolio ir 1 valandą atmosferos slėgyje hidrogeninama, panaudojant 10% paladžio/anglies katalizatorių, apie 200 mg. Katalizatorius pašalinamas filtruojant, filtratas koncentruojamas, sumažinus slėgimą, kol įvyksta kristalizacija. Produktas nufiltruojamas ir išdžiovinamas, gaunama 1.55 g izopropil 2,3-dihidro-lH-pirolo[ 1,2-a] indol-2(RS)-ii ketono, baltos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 104-105°C.
(iv) Analogišku 11(iv) pavyzdyje aprašytu būdu iš 1.5 g izopropil 2, 3-dihidro-lH-pirolo[ 1,2-a] indol-2 (RS)-ii ketono gaunama 830 mg tret.butil[ 1(R arba dihidro-lH-pirolo[ 1,2-a] indol-2 (R arba metilpropil] -karbamato, kaip diastereomerų Mišinys 2 valandas maišomas 20-yje ml etilo prisotinto vandenilio chloridu. Gauta nufiltruojama ir valoma impulsine eliuavimui panaudojant (1:10), gaunama 150 g 2 (R
S)-[ 2,3S) -ii] -2mišinio. acetato, kieta medžiaga chromatografija metanolį/ arba S)silikagelyje, dichlormetaną amino-2-metilpropil] -2,3-dihidro-lH-pirolo[ 1,2-a] indolo hidrochlorido (diastereomero A) , baltos kietos medžiagos. Toliau eliuuojant gaunama 150 mg diastereomero B, baltos kietos medžiagos.
(v) 100 mg (0.38 mmolio) 2 (R arba S)-[ (R arba S)amino-2-metilpropil] -2,3-dihidro-lH-pirolo[ 1,2-a] indolo hidrochlorido (diastereomero A) tirpalas 30-yje ml dichlormetano veikiamas 110 mg (0.5 mmolio) ditret.butildikarbonato ir 100 mg (1 mmolio) trietilamino ir maišoma 72 valandas. Tirpalas gerai praplaunamas 30 ml 1M druskos rūgšties ir 30 ml prisotinto vandeninio natrio bikarbonato ir tada išdžiovinama virš magnio sulfato. Filtruojama, sumažinus slėgį, filtratas koncentruojamas, liekana valoma impulsinės chromatografijos būdu, eliuavimui panaudojant dietilo eterį/ petroleinį eterį (v.t. 40-60°C) (1:2), gaunama 100 mg tret .butil[ 1 (R arba S) -[ 2,3-dihidro-lH-pirolo[ 1,2-a] indol-2-(R arba S)-ii] -2-metilpropil] -karbamato (diastereomero A) aliejaus.
(vi) Analogišku 1 pavyzdžio pirmame paragrafe aprašytu būdu iš 55 mg tret.butilf 1 (R arba S)-[ 2,3-dihidro-lHpirolof 1,2-a] indol-2-(R arba S)-ii] -2-metilpropil] karbamato (diastereomero A) gaunama 40 mg 3-[ 2 (R arba S)-[1(R arba S)-tret .butoksif ormamido-2-metilpropil] 2,3-dihidro-lH-pirolo[ 1,2-a] indol-9-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirolo-2,5-diono, raudonos spalvos aliej aus.
pavyzdys
Analogišku 1 pavyzdžio pirmame paragrafe nurodytu būdu iš 80 mg 3-[ 2 (R arba S) —[ 1 (R arba S)-tret.butoksiformamido-2-metilpropil] -2,3-dihidro-lH-pirolo [ 1,2-a] indol-9-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirolo-2,5diono (.diastereomero B) gaunama 40 mg 3-[ 2 (R arba S)amino-2-metilpropil] 2, 3-dihidro-lH-pirolo[ 1,2-a] indol9-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirolo-2,5-diono hidrochlorido (diastereomero B), raudonos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 220-225°C.
3-[ 2 (R arba S)-[1(R arba S)-tret .butoksiformamido-2metilpropil] -2, 3-dihidro-lH-pirolo[ 1,2-a] indol-9-il] -4(l-metil-3-indolil)-lH-pirolo-2,5-dionas, kuris naudojamas kaip pradinė medžiaga, gaunamas tokiu būdu:
(i) Analogišku 17(v) pavyzdyje aprašytu būdu iš 90 mg (0.34 mmolio) 2 (R arba S)-[1(R arba S)-amino-2metilpropil] -2,3dihidro-lH-pirolo[ 1,2-a] indol hidrochlorido (diastereomero B), gauto pagal 17(iv) pavyzdį, gaunama 100 mg tret.-butil[ 1(R arba S)-[ 2,3-dihidro-lHpirolof 1,2-a] indol-2-(R arba S)-ii] -2-metilpropil] karbamato (diastereomero B) aliejaus.
(ii) Analogišku 1(iv) pavyzdyje aprašytu būdu iš 100 mg tret.butil[ 1 (R arba S)-[ 2,3-dihidro-lH-pirolo[ 1,2-a] indol-2-(R arba S)-ii] -2-metilpropil] karbamato gaunama 80 mg 3-[ 2 (R arba S) -[ 1 (R arba S)-tret.butoksiformamido-2-metilpropil] -2, 3-dihidro-lH-pirolo[ 1,2-a] indol-9-il]-4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirolo-2,5-diono, raudonos spalvos aliejaus.
pavyzdys
Analogišku 1 pavyzdžio pirmame paragrafe aprašytu būdu iš 320 mg 3-[ 8 (RS)-[ 1 (RS)-tret .butoksiformamido-2metilpropil] -7, 8, 9, 10-tetrahidro-6H-azepino[ 1,2-a] indol-ll-il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirolo-2,5-diono gaunama 220 mg 3-[ 8(RS)-[ 1 (RS) -amino-2-metilpropil] 7,8,9,10-tetrahidro-6H-azepino[ 1,2-a] indol-ll-il] -4-(1metil-3-indolil)-lH-pirolo-2,5-diono hidrochlorido, raudonos spalvos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 248-256°C.
3-[ 8(RS)-[ 1 (RS)-tret .butoksiformamido-2-metilpropil] 7,8, 9, 10-tetrahidro-6H-azepino[ 1,2-a] indol-ll-il] -4-(1metil-3-indolil)-lH-pirolo-2,5-dionas, kuris naudojamas kaip pradinė medžiaga, gaunamas tokiu būdu:
(i) Analogišku 11 (ii) pavyzdyje aprašytu būdu iš 1.0 g (4.4 mmolio) 7,8,9,10-tetrahidro-6H-azepino[ 1,2-a] indol8 (RS)-karboksilinės rūgšties gaunama 0.8 g 7,8,9,10tetrahidro-N-metoksi-N-metil-6H-azepino[ 1,2-a] indol8(RS)-karbaksamido, baltos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 134-135°C.
(ii) Analogišku 17 (iii) pavyzdyje aprašytu būdu iš 0.8 g (2.9 mmolio) 7,8,9, 10-tetrahidro-N-metoksi-Nmetil-6H-azepino[ 1,2-a] indol-8 (RS)-karbaksamido gaunama 0.56 g izopropil 7,8, 9, 10-tetrahidro-6H-azepino[ 1,2-a] indol-8(RS)-ii ketono, baltos spalvos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 79-80°C.
(iii) Analogišku 11(iv) pavyzdyje aprašytu būdu iš 0.56 g (2.2 mmolio) izopropil 7,8,9,10-tetrahidro-6Hazepino[ 1,2-a] indol-8 (RS)-ii ketono gaunama 330 mg tret.butil [ l(RS)-[ 7, 8, 9,10-tetrahidro-6H-azepino[ 1,2-a] indol-8 (RS)-ii]-2-metilpropil] karbamato, diastereomerų miLT 3288 B šinio, baltos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra
152-153°C.
(iv) Analogišku l(iv) pavyzdyje aprašytu būdu iš 300 mg tret.butil[ l(RS)-[ 7,8,9,10-tetrahidro-6H-azepino[ 1,2-a] indol-8 (RS)-ii] -2-metilpropil] karbamato gaunama 350 mg 3-[ 8(RS)—[ 1(RS)-tret.butoksiformamido-2-metilpropil] -7, 8, 9,10-tetrahidro-6H-azepino[ 1,2-a] indol-11il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirolo-2,5-diono, raudonos spalvos aliejaus.
pavyzdys
Analogišku 1 pavyzdžio pirmame paragrafe aprašytu būdu iš 800 mg 3-[ 7 (RS) -[ 1 (RS) -tret .butoksiformamido-2metilpropil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10il] -4-(l-metil-3-indolil)-lH-pirolo-2,5-diono gaunama 480 mg 3-[ 7 (RS) -[ 1 (RS) -amino-2-metilpropil] -6, 7, 8, 9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirolo-2,5-diono hidrochlorido, raudonos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 238-244°C.
3-[ 7(RS)-[ 1 (RS)-tret .butoksiformamido-2-metilpropil] 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil3-indolil)-lH-pirolo-2,5-dionas, kuris naudojamas kaip pradinė medžiaga, gaunamas tokiu būdu:
(i) Analogišku 11 (ii) pavyzdyje aprašytu būdu iš 2.0 g (9.3 mmolio) 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-7 (RS) karboksilinės rūgšties gaunama 1.6 g 6,7,8,9-tetrahidro-N-metoksi-N-metil-pirido[ 1,2-a] indol-7(RS)karboksamido, šviesiai geltonos spalvos aliejaus.
(ii) Analogišku 17 (iii) pavyzdyje aprašytu būdu iš
1.6 g 6, 7,8, 9-tetrahidro-N-metoksi-N-metil-pirido[ 1,2-a] indol-7 (RS) karboksamido gaunama 1.05 g izopropil 6,7,8,9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-7 (RS)-ii ketono, rusvos spalvos, kietos medžiagos, kurios lydymosi temperatūra
43-44°C.
(iii) Analogišku 11(iv) pavyzdyje aprašytu būdu iš
1.0 g izopropil 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol7(RS)-ii ketono gaunama 800 mg tret.butil [ 1(RS)[ 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-7 (RS) -ii] -2metilpropil] karbamato, baltos, kietos medžiagos, kurios lydymosi temperatūra 55-57°C (kaip diastereomerų mišinys).
(iv) Analogišku 1(iv) pavyzdyje aprašytu būdu iš 700 mg tret.butil [ l(RS)-{ 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido( 1,2-a] indol7 (RS)-ii] -2-metilpropil] karbamato gaunama 800 mg 3[ 7(RS)-[ 1 (RS)-tret .butoksiformamido-2-metilpropil] 6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil3-indolil)-ΙΗ-pirolo-diono, raudonos spalvos dervos pavidalu medžiagos.
pavyzdys
Analogišku 1 pavyzdžio pirmame paragrafe aprašytu būdu iš 1.3 g 3-[ 8 (S)—[ 1 (S)-tret.butoksiformamido-2-metilpropil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4(l-fenil-3-indolil)-lH-pirolo-2,5 diono gaunama 1.12 g 3[ 8 (S) -[ 1 (S) -amino-2-metilpropil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-fenil-3-indolil)-1Hpirolo-2,5-diono hidrochlorido, raudonos kietos medžiagos, kurios lydymosi temperatūra 235-245°C.
3-[ 8 (S) -[ 1 (S) -tret .butoksiformamido-2-metilpropil] 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-fenil3-indolil)-lH-pirolo-2,5 dionas, kuris naudojamas kaip pradinė medžiaga, gaunamas tokiu būdu:
(i) Į leduose atšaldytą 10 g (51.8 mmolio) 1fenilindolo, ištirpinto 100 ml bevandenio dietilo eterio, tirpalą, 5 minutes lašinamas 6 ml (68.8 mmolio) oksasilo chlorido, ištirpinto 20 ml bevandenio dietilo eterio, tirpalas. Mišinys 3 valandas maišomas, atšaldant leduose, po to veikiamas viena 25 ml etanolio porcija. Maišoma 10 min., tada tirpiklis pašalinamas, sumažinus slėgi, kieta liekana kristalinama iš 60 ml etanolio, gaunama 12.38 g etil l-fenilindolo-3glioksilato, šviesiai geltonos spalvos kietos medžiagos, kurios lydymosi temperatūra 109-110QC.
(ii) Mišinys, susidedantis iš 10 g (34.1 mmolio) etilo l-fenilindolo-3-glioksilato ir apie 25 g Renejaus (Raney) nikelio 350 ml etanolio, 150 ml vandens, virinamas 6 valandas su grįžtamuoju šaldytuvu. Suspensija filtruojama per stiklo pluošto filtrinį popierių, ir nuosėdos praplaunamos keturiomis porcijomis po 50 ml etilo acetato, neleidžiant nuosėdoms išdžiūti. Filtratas koncentruojamas, sumažinus slėgį, ir liekana valoma impulsinės-chromatografijos būdu silikagelyje, eliuavimui panaudojant etilo acetatą/heksaną (1:2). Gaunama 6.38 g etilo l-fenilindolo-3-acetato, geltonos spalvos aliejaus.
(iii) 6.3 g (22.6 mmolio) etilo l-fenilindolo-3acetato, ištirpinto 20 ml etanolio, tirpalas veikiamas 20 ml (40 mmolių) 2M natrio hidroksido tirpalo ir paliekama 17 valandų kambario temperatūroje. Etanolis pašalinamas, sumažinus slėgį, ir vandeninis tirpalas praplaunamas dviem porcijomis po 20 ml dietilo eterio. Vandeninė fazė parūgštinama koncentruota druskos rūgštimi, ir gauta suspensija 0°C išlaikoma 2 valandas. Suspensija filtruojama ir nuosėdos kristalinamos iš metanolio/vandens (2:1), gaunama 5.6 g l-fenilindolo-3acto rūgšties, melsvai pilkos spalvos kietos medžiagos, lydymosi temperatūra 131-135°C.
(iv) Į leduose atšaldytą 3 g (8.77 mmolio) tret.butilo [ 1 (S) —[ 6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-8 (S)-ii] -2metilpropil] -karbamato tirpalą, gautą pagal 11(iv) pavyzdi, ištirpintą 50 ml bevandenio dietilo azoto atmosferoje apie 5 minutes lašinamas (9.74 mmolio) oksalilo chlorido, bevandenio dietilo eterio, tirpalas.
eterio, 0.85 ml ištirpinto 5 ml
Dar po 5 minučių tirpiklis pašalinamas, sumažinus slėgį, liekana ištirpintų 50 ml sauso dichlormetano. Tirpalas lašinamas 0°C
2.2 g (8.77 mmolio) 1ir 3.65 ml (26.3 mmolio) sauso dichlormetano. po to tirpiklis ml temperatūroje i išmaišytą fenilindolo-3-acto rūgšties trietilamino mišinį 50-yje
Mišinys 17 valandų maišomas, pašalinamas, sumažinus slėgį. Valoma impulsinės chromatografijos būdu silikagelyje, eliuavimui panaudojant etilo acetatą/heksaną (1:2), po to kristalinama iš etilo acetato/heksano, ir gaunama 1.6 g 3[ 8 (S) —[ 1 (S) — tret.butoksiformamido-2-metilpropil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(1-fenil-3-indolil) furan-2,5-diono, oranžinės spalvos, kietos medžiagos, kurios lydymosi temperatūra 148-150°C.
(v) 1.6 g (2.54 mmolio) 3[ 8 (S)-[ 1 (S)-tret .butoksiformamido-2-metilpropil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido [ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-fenil-3-indolil)-furan-2,5diono tirpalas 20-yje ml sauso N,N-dimetilformamido, veikiamas 5.35 ml (25.4 mmolio) heksametildisilazano ir 0.41 g (12.8 mmolio) metanolio. Tirpalas kaitinamas 3 valandas 50°C temperatūroje, o tada toliau veikiamas
5.35 ml (24.8 mmolio) heksametildisilazanu ir 0.41 g (12.8 mmolio) metanolio. Praėjus iš viso 6 valandoms, tirpiklis išgarinamas, sumažinus slėgį, ir liekana dar kartą išgarinama su 20 ml metanolio. Liekana valoma impulsinės chromatografijos būdu silikagelyje, eliuavimui panaudojant etilo acetatą/heksaną (1:2), gaunama
1.35 g 3[ 8 (S)-[ 1 (S)-tret .butoksiformamido-2-metilpropil] -6, 7,8,9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(1LT 3288 B fenil-3-indolil)-lH-pirolo-2,5-diono, raudonos kietos
medžiagos, kurios lydymosi temperatūra 165-168°C.
Toliau pateikti pavyzdžiai cinius preparatus, kuriuose iliustruoja tipiškus farmayra šio išradimo junginiai:
Pavyzdys A
Tabletės, kuriose yra šie būdu: komponentai, gaunami įprastu
Komponentas Tabletėje
I formulės junginys 5.0 mg
Laktozė 125.0 mg
Kukurūzų krakmolas 75.0 mg
Talkas 4.0 mg
Magnio stearatas 1.0 mg
Tabletės svoris 210.0 mg
Pavyzdys B
Kapsulės, kuriose yra šie būdu: komponentai, gaunami tokiu
Komponentas Kapsulėje
I formulės junginys 10.0 mg
Laktozė 165.0 mg
Kukurūzų krakmolas 20.0 mg
Talkas 5.0 mg
Pilnas kapsulės svoris 200.0 mg

Claims (11)

  1. IŠRADIMO APIBRĖŽTIS
    1. Junginiai, kurių bendra formulė I kurioje R1 yra žemesnysis alkilas, žemesnysis cikloalkilas, arilas arba žemesnysis aralkilas, 2
    R yra vandenilis, arilas arba žemesnysis alkilas, pasirinktinai pakeistas hidroksilu, aciloksilu, aminu, mono(žemesniojo alkilo)aminu, di(žemesniojo alkilo)aminu, karboksi, žemesniuoju alkoksikarbonilu arba aminokarbonilu ir m ir n yra 1 arba 2, taip pat I formulės rūgščių junginių su bazėmis ir I formulės bazinių junginių su rūgštimis farmacijai tinkamos druskos.
  2. 2. Junginiai pagal 1 punktą, besiskiriantys tuo, kad R1 yra žemesnysis alkilas, ypač žemesnysis alkilas turintis 1-3 anglies atomus, R2 yra žemesnysis alkilas, m reikšmė yra 1 ir n reikšmė yra 2.
  3. 3. 3-[8(S)-[l(R arba S)-aminopropil] -6,7,8,9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-dionas.
  4. 4 . 3-[ 8 (S) -[ 1 (S) -amino-2-metilpropil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)lH-pirol-2,5-dionas.
  5. 5. Junginys pagal 1 punktą, besiskiriantis tuo, kad yra parinktas iš:
    3-[ 8 (R arba S)-1(R arba S)-aminoetil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)lH-pirol-2,5-diono,
    3-[ 8 (R arba S)-1(R arba S)-aminopropil] -6, 7,8,9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-11] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-diono,
    3-[ 8 (R arba S)-1(R arba S)-aminobutil] -6,7,8,9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)lH-pirol-2,5-diono ir
    3-[ 8 (R arba S)-1(R arba S)-amino-2-metilpropil] 6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil3-indolil)-lH-pirol-2,5-diono.
  6. 6. Junginys pagal 1 punktą, besiskiriantis tuo, kad yra parinktas iš:
    3-[ 8 (S) -1 (R) -amino-2-metilpropil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirodo[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3-indolil)-1Hpirol-2,5-diono,
    3-[ 8 (R arba S)-[alfa (R arba S)-aminobenzil] -6, 7, 8, 9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-diono,
    3—[ 8(S)—[ (R arba S)-(amino)(ciklopentil)metil-6,7,8,9tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-diono,
    3-[ 2 (R arba S)-[1(R arba S)-amino-2-metilpropil] -2,3dihidro-lH-pirolo-[ 1,2-a] indol-9-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-diono,
    3-[ 8 (RS) -[ 1 (RS) -amino-2-metilpropil] -7,8, 9, 10-tetrahidro-6H-azepino[ 1,2-a] indol-ll-il] -4-(l-metil-3indolil)-lH-pirol-2,5-diono,
    3-[ 7 (RS) -[ 1 (RS) - (amino-2-metilpropil] -6, 7,8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-9-il] -4-(l-metil-3-indolil) -1Hpirol-2,5-diono ir
    3-[ 8 (S) -[ 1 (S) -amino-2-metilpropil] -6, 7, 8, 9-tetrahidropirido[ 1,2-a] indol-10-il] -4-(l-fenil-3-indolil) -1Hpirol-2,5-diono.
  7. 7. Junginiai, kurių bendra formulė kurioje R1, R2, m ir n reikšmės, kaip nurodyta 1 punkte ir R3 yra uretano apsauginė grupė.
  8. 8. Junginiai pagal bet kuri iš 1-6 punktų, besiskiriantys tuo, kad skirti naudoti kaip terapiniai aktyvios substancijos, ypač kaip priešuždegiminių procesų, imunologinių, onkologinių, bronchųLT 3288 B plaučių, dermatologinių ir širdies indų sutrikimų aktyvios substancijos, kaip aktyvios substancijos gydant astmą, AIDS arba diabetines komplikacijas, arba stimuliuojant plaukų augimą.
  9. 9. Vaistas, ypač priešuždegiminis, imunologinis, onkologinis, bronchų-plaučių, dermatologinis ir širdies indų vaistas arba vaistas, gydant astmą, AIDS arba diabetines komplikacijas, arba stimuliuojant plaukų
  10. 10 augimą, besiskiriantis tuo, kad turi jungini pagal bet kurą iš 1-6 punktų ir terapiškai inertinį nešiklį.
    10. Junginio pagal bet kurą iš 1-6 punktų panaudojimas,
  11. 15 pagaminti vaistą, skirtą uždegiminių procesų, imunologinių, onkologinių, bronchų - plaučių, dermatologinių ir širdies indų sutrikimų arba astmos, AIDS arba diabetinių komplikacijų gydymui, arba plaukų augimo stimuliavimui.
LTIP1927A 1993-05-10 1994-05-09 Substituted pyrroles with terapic activity LT3288B (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB939309602A GB9309602D0 (en) 1993-05-10 1993-05-10 Substituted pyrroles
GB9403249A GB9403249D0 (en) 1993-05-10 1994-02-21 Substituted pyrroles

Publications (2)

Publication Number Publication Date
LTIP1927A LTIP1927A (en) 1994-11-25
LT3288B true LT3288B (en) 1995-06-26

Family

ID=26302877

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
LTIP1927A LT3288B (en) 1993-05-10 1994-05-09 Substituted pyrroles with terapic activity

Country Status (25)

Country Link
EP (1) EP0624586B1 (lt)
JP (1) JP2668818B2 (lt)
CN (1) CN1048014C (lt)
AT (1) ATE184007T1 (lt)
AU (1) AU678435B2 (lt)
BG (1) BG98761A (lt)
BR (1) BR9401935A (lt)
CA (1) CA2121567A1 (lt)
CZ (1) CZ112894A3 (lt)
DE (1) DE69420310T2 (lt)
DK (1) DK0624586T3 (lt)
ES (1) ES2137281T3 (lt)
FI (1) FI106961B (lt)
GR (1) GR3031901T3 (lt)
HR (1) HRP940287B1 (lt)
HU (1) HU215954B (lt)
IL (1) IL109547A (lt)
IS (1) IS1690B (lt)
LT (1) LT3288B (lt)
LV (1) LV11173B (lt)
NO (1) NO301230B1 (lt)
NZ (1) NZ260475A (lt)
RU (1) RU2141960C1 (lt)
SI (1) SI0624586T1 (lt)
SK (1) SK53594A3 (lt)

Families Citing this family (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SG63570A1 (en) * 1993-12-07 1999-03-30 Lilly Co Eli Protein kinase c inhibitors
US5624949A (en) * 1993-12-07 1997-04-29 Eli Lilly And Company Protein kinase C inhibitors
US5843935A (en) * 1993-12-07 1998-12-01 Eli Lilly And Company Protein kinase C inhibitors
US5723456A (en) * 1993-12-07 1998-03-03 Eli Lilly & Company Therapeutic treatment for cardiovascular diseases
EP1449529B1 (en) * 1993-12-23 2010-01-27 Eli Lilly And Company Protein Kinase C Inhibitors
EP0695755B1 (en) * 1994-08-04 1998-10-21 F. Hoffmann-La Roche AG Pyrrolocarbazole
CN1225634A (zh) * 1996-03-20 1999-08-11 伊莱利利公司 吲哚马来酰亚胺的合成
KR100499190B1 (ko) * 1996-03-29 2006-04-17 교와 핫꼬 고교 가부시끼가이샤 육모제
US5859261A (en) * 1997-03-20 1999-01-12 Eli Lilly And Company Synthesis of indolylmaleimides
BR0112965A (pt) 2000-07-27 2003-07-08 Hoffmann La Roche Derivados de 3-indolil-4-fenil-1h-pirrol-2,5-diona como inibidores de glocogênio sintase cinase-3beta
PL211461B1 (pl) * 2001-10-30 2012-05-31 Dana Farber Cancer Inst Inc Zastosowanie pochodnych staurosporyny do wytwarzania kompozycji farmaceutycznej do leczenia lub zapobiegania białaczkom i zespołom mielodysplastycznym, preparat farmaceutyczny do leczenia białaczek i zestaw farmaceutyczny
CA2393720C (en) 2002-07-12 2010-09-14 Eli Lilly And Company Crystalline 2,5-dione-3-(1-methyl-1h-indol-3-yl)-4-[1-(pyridin-2-ylmethyl)piperidin-4-yl]-1h-indol-3-yl]-1h-pyrrole mono-hydrochloride
MXPA06001524A (es) 2003-08-08 2006-05-15 Novartis Ag Combinaciones que comprenden estaurosporinas.

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0328026A1 (de) 1988-02-10 1989-08-16 F. Hoffmann-La Roche Ag Substituierte Pyrrole
EP0384349A1 (de) 1989-02-23 1990-08-29 F. Hoffmann-La Roche Ag Substituierte Pyrrole
EP0470490A1 (en) 1990-08-07 1992-02-12 F. Hoffmann-La Roche Ag Substituted pyrroles

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3803620A1 (de) * 1988-02-06 1989-08-17 Goedecke Ag Indolocarbazol-derivate, verfahren zu deren herstellung und diese enthaltende arzneimittel
DE3833008A1 (de) * 1988-09-29 1990-04-05 Goedecke Ag Pyrrolocarbozol-derivate, verfahren zu deren herstellung und deren verwendung als arzneimittel

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0328026A1 (de) 1988-02-10 1989-08-16 F. Hoffmann-La Roche Ag Substituierte Pyrrole
EP0384349A1 (de) 1989-02-23 1990-08-29 F. Hoffmann-La Roche Ag Substituierte Pyrrole
EP0470490A1 (en) 1990-08-07 1992-02-12 F. Hoffmann-La Roche Ag Substituted pyrroles

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
KIKKAWA U, TAKAI Y, MINAKUCHI R, INOHARA S, N: "Calcium-activated, phospholipid-dependent protein kinase from rat brain. Subcellular distribution, purification, and properties.", J BIOL CHEM., 1982, pages 13341
TAKAI Y, KISHIMOTO A, KIKKAWA U, MORI T, NISH: "Unsaturated diacylglycerol as a possible messenger for the activation of calcium-activated, phospholipid-dependent protein kinase system.", BIOCHEM BIOPHYS RES COMMUN, 1979, pages 1218, XP024775629, DOI: doi:10.1016/0006-291X(79)91197-5

Also Published As

Publication number Publication date
IS1690B (is) 1998-04-20
EP0624586A1 (en) 1994-11-17
ES2137281T3 (es) 1999-12-16
HUT71492A (en) 1995-11-28
LV11173A (lv) 1996-04-20
IL109547A (en) 1998-07-15
DE69420310T2 (de) 2000-04-13
BR9401935A (pt) 1995-03-07
NO941682D0 (no) 1994-05-06
EP0624586B1 (en) 1999-09-01
HU215954B (hu) 1999-03-29
FI942158A7 (fi) 1994-11-11
CA2121567A1 (en) 1994-11-11
GR3031901T3 (en) 2000-02-29
SK53594A3 (en) 1995-02-08
NZ260475A (en) 1996-02-27
DE69420310D1 (de) 1999-10-07
BG98761A (en) 1995-03-31
JPH06329672A (ja) 1994-11-29
NO941682L (no) 1994-11-11
HRP940287B1 (en) 2000-02-29
IL109547A0 (en) 1994-08-26
HU9401298D0 (en) 1994-08-29
CZ112894A3 (en) 1994-12-15
IS4162A (is) 1994-11-11
ATE184007T1 (de) 1999-09-15
DK0624586T3 (da) 2000-03-27
LV11173B (en) 1996-06-20
NO301230B1 (no) 1997-09-29
RU2141960C1 (ru) 1999-11-27
JP2668818B2 (ja) 1997-10-27
LTIP1927A (en) 1994-11-25
FI942158A0 (fi) 1994-05-10
CN1048014C (zh) 2000-01-05
FI106961B (fi) 2001-05-15
CN1103402A (zh) 1995-06-07
AU678435B2 (en) 1997-05-29
HRP940287A2 (en) 1996-12-31
AU6055594A (en) 1994-11-17
SI0624586T1 (en) 1999-12-31

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2075474C1 (ru) Замещенные пирролы, а также их фармацевтически приемлемые кислотноаддитивные соли, способ их получения и фармацевтическая композиция
EP0384349B1 (de) Substituierte Pyrrole
US5567711A (en) Indole-3-carbonyl and indole-3-sulfonyl derivatives as platelet activating factor antagonists
US5866587A (en) Metalloprotease inhibitors
KR102851932B1 (ko) Pad4 억제제로서의 치환된 티에노피롤
RU2100357C1 (ru) Гетероариламины или их фармацевтически приемлемые соли и фармацевтическая композиция на их основе
IE921462A1 (en) Fibrinogen receptor antagonists
LT3288B (en) Substituted pyrroles with terapic activity
JPS61112060A (ja) ピペラジン化合物
EP1301516A1 (en) Modulators of protein tyrosine phosphatases (ptpases)
US6258805B1 (en) Pyrroloazepine derivatives
US5120749A (en) Platelet activating antagonists
RO112505B1 (ro) DERIVATI DE 1, 2, 3-4-TETRAHIDROCICLOPENT (b) INDOLI, SI 1, 2, 3, 3a, 4, 8a - HEXAHIDROCICLOPENT (b) INDOLI SUBSTITUITI
US5721230A (en) Substituted pyrroles
NZ248776A (en) Imidazole-substituted piperidine derivatives; pharmaceutical compositions and preparatory methods
US6613903B2 (en) Modulators of protein tyrosine phosphatases (PTPases)
HU198937B (en) Process for producing indolopyrazino benzodiazepine derivatives and pharmaceutical compositions comprising same
Artico et al. One‐pot synthesis of novel spiro‐annelated pyrrole‐containing heterocyclic systems from suitable synthons
PL177216B1 (pl) Podstawione pirole, sposób ich wytwarzania oraz zawierający je lek
EP0145304B1 (en) Tetrahydro-beta-carboline derivatives and process for the preparation thereof
MXPA97008032A (en) Derivatives of indol-3-carbonyl and indol 3-sulfonyl as antagonists of the plaqu activator factor

Legal Events

Date Code Title Description
MM9A Lapsed patents

Effective date: 20010509