KR970707230A - 접착성 에틸렌 공중합체 수지조성물 및 그 조성물을 이용한 적층체 - Google Patents

접착성 에틸렌 공중합체 수지조성물 및 그 조성물을 이용한 적층체

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KR970707230A
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고다 시게노리
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Abstract

본 발명의 접착성 에틸렌 공중합체 조성물은 특정의 장쇄기 에틸렌/α-올레핀 공중합체(또는 이 공중합체과 그 그라프트변성물)와 점착부여제(tackifier)(또는 특정에틸렌/초산 비닐 공중합체)와 특정 밀도, MFR, 결정화도 및 그라프트량을 갖는다. 이 점착부여제를 포함하는 조성물은 폴리스틸렌계 수지, ABS수지, 폴리아크릴로니트릴수지 및 에틸렌/초산비닐공중합체 검화(saponified)수지에 대해서 고온분위기하에서도 우수한 접착력을 갖는 층을 형성할 수 있다. 또 상기 에틸렌/초산비닐공중합체를 포함하는 조성물은 폴리에스테르수지, 폴리카보네이트수지, 폴리염화비닐리덴수지 및 에틸렌/초산비닐공중합체 검화(saponified)수지에 대해서 고온분위기하에서도 우수한 접착력을 갖는 층을 형성할 수 있다. 본 발명의 다른 접착성 에틸렌공중합체 조성물은 그라프트변성 선형 에틸렌/α-올레핀 공중합체와 올레핀 엘라스토머배합으로 된다. 이 조성물은 내열안정성, 투명성이 우수하여 금속과 고극성 재료에 대해서도 우수한 접착력을 갖는 필름층을 형성할 수 있다.
본 발명의 적층체는 3층의 층구조과 상기 3층을 포함하는 4층이상의 층구조이고, 이 3층구조는 폴리스틸렌수지와 ABS수지, 또는 폴리아크릴로니트릴 수지와 점착부여제와 에틸렌/초산비닐 공중합체검화수지를 포함하는 상기 조성물을 순서에 따라 적층하여 형성한다. 상기 적층제 이외의 본 발명의 다른 적층제는 3층의 층구조 또는 상기 3층을 포함하는 4층이상의 층구조를 갖고, 이 3층 구조는 폴리에스테르수지와 폴리카보네이트수지, 또는 폴리 염화비닐리덴 수지와 에틸렌/초산비닐 공중합체를 포함하는 상기 조성물과 에틸렌/초산비닐공중합체 검화수지를 순서에 따라 적층하여 형성한다. 상기 적층제 이외의 본 발명의 다른 적층제는 올레핀엘라스토머를 포함하는 조성물층과 금속재층 또는 폴리아미드, 에틸렌/비닐 알콜 공중합체 또는 폴리에스테르 등의 고극성 재료로 된다.

Description

접착성 에틸렌 공중합체 수지조성물 및 그 조성물을 이용한 적층체
본 내용은 요부공개 건이므로 전문내용을 수록하지 않았음

Claims (14)

  1. 에틸렌과 탄소수 3-20의 α-올레핀으로 된 장쇄분기 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕를 불포화 카복실산 또는 그 유도체로 그라프트변성시켜 얻은 변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A2〕50∼99중량%, 또는 미변성 장쇄분기 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕와 변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A2〕50∼99중량%, 점착부여제〔B〕1∼50중량%로 된 접착성 에틸렌 공중합체 수지조성물〔1a〕이며, 상기 장쇄분기 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕은 시클로펜타디에닐 골격을 갖는 배위자를 함유하는 제Ⅳ족 천이금속 화합물(a)과 유기알루미늄옥시 화합물(b)로된 올레핀 중합촉매를 사용하여 제조된 것이고, 상기 장쇄분기 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕의 물성은 다음과 같고; 밀도(d)는 0.850∼0.895g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.01∼200g/10분이고, 상기 조성물〔Ia〕의 물성은 다음과 같고 : 밀도(d)는 0.870∼0.900g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.1∼100g/10분, X-레이 회절계로 측정한 결정화도는 40%이하 이고, 상기 조성물〔Ia〕전량에 대한 그라프트량은 0.0001∼5중량%인 것이 특정인 접착성 에틸렌 공중합체 수지조성물.
  2. 에틸렌과 탄소수 3-20의 α-올레핀으로 된 장쇄분기 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕와 장쇄분기 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕를 불포화 카복실산 또는 그 유도체로 그라프트변성시켜 얻은 변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A2〕로된 군에서 선택한 적어도 하나의 성분 49∼95중량%, 및 제Ⅳ족 천이금속 화합물과 유기알루미늄 화합물로된 올레핀 중합촉매를 사용하여 제조된 에틸렌단독중합체〔C1〕, 상기 에틸렌 단독공중합체〔C1〕와 동일한 촉매를 사용하여 제조한 에틸렌과 탄소수 3∼20의 α-올레핀으로된 에틸렌/α-올레핀으로 된 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔C2〕와, 에틸렌 단독중합체〔C1〕를 불포화카복실산 또는 그 유도체로 그라프트변성하여 얻은 변성 에틸렌 단독중합체〔C3〕, 및 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔C2〕를 불포화카복실산 또는 그 유도체로 그라프트변성하여 얻은 변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔C4〕로된 군에서 선택한 적어도 하나의 성분 1∼30중량%으로된 접착성 에틸렌 공중합체 수지조성물〔Ib〕이며, 상기 장쇄분기 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕은 시클로펜타니에닐 골격을 갖는 배위자를 함유하는 제 Ⅳ족 천이금속 화합물(a)과 유기알루미늄옥시 화합물(b)로된 올레핀 중합촉매를 사용하여 제조된 것이고, 상기 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕의 물성은 다음과 같고 : 밀도(d)는 0.850∼0.895g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.01∼200g/10분이고, 상기 에틸렌 단독중합체〔C1〕와 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔C2〕는 다음과 같은 물성을 갖고; 밀도(d)는 0.900∼0.970g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.01∼100g/10분, X-레이회절계로 측정한 결정화도는 30%이상 이고, 상기 조성물〔Ib〕은 다음과 같은 물성을 갖고; 밀도 (d)는 0.870∼0.900g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.01∼100g/10분, X-레이 회절계로 측정한 결정화도는 40%이하 이고, 상기 조성물〔Ib〕전량에 대한 그라프트량은 0.0001∼5중량%인 것이 특징인 접창성 에틸렌 공중합체 수지조성물.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 미변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕는 에틸렌함량은 35∼98중량%, 밀도(d)는 0.850∼0.980g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR2)는 0.01∼200g/10분, 190℃에서의 용융장력(MT(g)과 멜트플로우레이트(MFR2)는 다음 관계식을 만족하고, MT1.55×MFR2 -1.09하중 10㎏하 190℃에서의 멜트플로우레이트(MFR2)대 하중2.16㎏하 190℃에서의 멜트플루레이트(MFR2)이 비(MFR10/MFR2)는 7∼50범위이고, 공중합된 단량체 시켄스 분포의 랜덤성을 나타내는 다음 식으로 결정되는 B값은 0.9∼2범위이고, B=POE/2P0·PE여기서 PE는 공중합체에 포함된 에틸렌 단위의 몰분율이고, PO는 공중합체에 함유된 α-올레핀 단위의 몰분율이고, POE는 공중합체내의 전 다이드 시켄스에 대한 에틸렌/α-올레핀 시켄스의 비이고, X-레이 회절계로 측정한 결정화도는 30%이하인 물성을 갖는 것이 특징인 접착성 에틸렌 공중합체 수지조성물.
  4. 에틸렌과 탄소수 3-20의 α-올레핀으로된 장쇄분기 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕를 불포화 카복실산 또는 그 유도체로 그라프트변성시켜 얻은 변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A2〕50∼99중량%, 또는 미변성 장쇄분기 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕와 변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A2〕50∼95중량%, 에틸렌/초산비닐 공중합체〔D〕5∼50중량%로된 접착성 에틸렌 공중합체 수지조성물〔Ⅱa〕이며, 상기 장쇄분기 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕은 시클로펜타니에닐 골격을 갖는 배위자를 함유하는 제 Ⅳ족 천이금속 화합물(a)과 유기알루미늄옥시 화합물(b)로된 올레핀 중합촉매를 사용하여 제조된 것이고, 상기 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕의 물성은 다음과 같고 : 밀도(d)는 0.850∼0.895g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.01∼200g/10분이고, 상기 에틸렌/초산비닐 공중합체〔D〕는 다음과 같은 물성을 갖고 :하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.1∼100g/10분, 초산비닐의 함량은 5∼40중량% 범위이고, 상기 조성물〔Ⅱa〕의 물성은 다음과 같고; 밀도(d)는 0.870∼0.900g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.1∼100g/10분, X-레이 회절계로 측정한 결정화도는 30%이하 이고, 상기 조성물〔Ⅱa〕전량에 대한 그라프트량은 0.0001∼5중량%인 것이 특징인 접창성 에틸렌 공중합체 수지조성물.
  5. 에틸렌과 탄소수 3-20의 α-올레핀으로 된 장쇄분기 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕와 장쇄분기 에틸렌/α-올레핀을 불포화 카복실산 또는 그 유도체로 그라프트변성시켜 얻은 변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A2〕로된 군에서 선택한 적어도 하나의 성분 50∼99중량%, 에틸렌/초산비닐 공중합체〔D〕4∼40중량%, 및 제Ⅳ족 천이금속 화합물과 유기알루미늄 화합물로된 올레핀 중합촉매를 사용하여 제조된 에틸렌단독중합체〔C1〕, 상기 에틸렌 단독공중합체〔C1〕와 동일한 촉매를 사용하여 제조한 에틸렌과 탄소수 3∼20의 α-올레핀으로된 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔C2〕와, 에틸렌 단독중합체〔C1〕를 불포화카복실산 또는 그 유도체로 그라프트변성하여 얻은 변성 에틸렌 단독중합체〔C3〕, 및 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔C2〕를 불포화카복실산 또는 그 유도체로 그라프트변성하여 얻은 변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔C4〕로된 군에서 선택한 적어도 하나의 성분 1∼30중량%으로된 접착성 에틸렌 공중합체 수지조성물〔Ⅱb〕이며, 상기 장쇄분기 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕은 시클로펜타니에닐 골격을 갖는 배위자를 함유하는 제 Ⅳ족 천이금속 화합물(a)과 유기알루미늄옥시 화합물(b)로된 올레핀 중합촉매를 사용하여 제조된 것이고, 상기 조성물〔Ⅱb〕은 상기 변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A2〕, 상기 변성 에틸렌 단독중합체〔C3〕 및 변성 에틸렌 공중합체〔C4〕로된 군에서 선택한 적어도 하나의 성분을 포함하고, 상기 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕의 물성은 다음과 같고 : 밀도(d)는 0.850∼0.895g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.01∼200g/10분이고, 상기 에틸렌/초산비닐 공중합체〔D〕는 다음과 같은 물성을 갖고 : 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.1∼50g/10분, 초산비닐의 함량은 5∼40중량% 범위이고, 상기 에틸렌 단독중합체〔C1〕와 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔C2〕는 다음과 같은 물성을 갖고 : 밀도(d)는 0.900∼0.970g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.01∼100g/10분이고, X-레이 회절계로 측정한 결정화도는 30%이상이고, 상기 조성물〔Ⅱb〕은 다음과 같은 물성을 갖고 : 밀도(d)는 0.870∼0.900g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.1∼100g/10분, X-레이 회절계로 측정한 결정화도는 30%이하 이고, 상기 조성물 〔Ⅱb〕전량에 대한 그라프트량은 0.0001∼5중량%인 것이 특징인 접창성 에틸렌 공중합체 수지조성물.
  6. 제4항 또는 제5항에 있어서, 상기 미변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔A1〕에틸렌함량은 35∼95중량%, 밀도(d)는 0.850∼0.895g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR2)는 0.01∼200g/10분, 190℃에서의 용융장략(MT(g))과 멜트플로우레이트(MFR2)는 다음 관계식을 만족하고, MT＞1055×MFR2 -1.09하중 10㎏하 190℃에서 멜트플로우레이트(MFR10)대 하중 2.16㎏하의 190℃에서 멜트플로우레이트(MFR2) 비 (MFR10/MFR2)는 7∼50범위이고, 공중합된 단량체 시켄스 분포의 랜덤성을 나타내는 다음 식으로 결정되는 B값은 0.9∼2범위이고, B=POE/2PO·PE는 공중합체에 포함된 에틸렌 단위의 몰분율이고, P|O는 공중합체에 함유된 α-올레핀 단위의 몰분율이고, POE는 공중합체내의 전 다이드 시켄스에 대한 에틸렌/α-올레핀 시켄스의 비이고, X-레이 회절계로 측정한 결정화도는 30%이항인 물성을 갖는 것을 특징으로 하는 접착성 에틸렌 공중합체 수지조성물.
  7. 에틸렌과 탄소수 3-20의 α-올레핀으로된 선형 에틸렌/α-올레핀 공중합체공중합체〔E1〕를 불포화 카복실산 또는 그 유도체로 그라프트 변성하여 얻은 변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔E2〕50∼95중량%, 또는 미변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔E1〕와 상기 변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔E2〕50∼95중량%와, 올레핀 엘라스토머〔F〕5∼50중량%로배합된 접착성 에틸렌 공중합체 수지조성물〔Ⅲ〕이며, 상기 선형 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔E1〕은 시클로펜타니에닐 골격을 갖는 배위자를 함유하는 제Ⅳ족 천이금속 화합물(a)과 유기알루미늄옥시 화합물(b)로된 올레핀 중합촉매를 사용하여 제조된 것이고, 상기 에틸렌/α-올레핀 공중합〔E1〕의 물성은 다음과 같고 : 밀도(d)는 0.900∼0.965g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.01∼200g/10분이고, 상기 올레핀 엘라스토머〔F〕의 물성은 다음과 같은 : 밀도(d)는 0.850∼0.895g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.01∼20g/10분, X-레이 회절계로 측정한 결정화도는 30%이하인 것을 특징으로 하는 접창성 에틸렌 공중합체 수지조성물.
  8. 제7항에 있어서, 상기 변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔E2〕와 올레핀 엘라스토머〔F〕의 배합물과, 미변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔E1〕와 변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔E2〕와 올레핀엘라스토머〔F〕배합물은 밀도(d)는 0.870∼0.960g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.01∼100g/10분, 불포화 카복실산 또는 그 유도체로부터 유도된 그라프트기의 그르프트량은 0.01∼5중량%이고, X-레이 회절계로 측정한 결정화도는 15%이상인 물성을 갖는 것이 특징인 접착성 에틸렌 공중합체 수지조성물.
  9. 제7항 또는 제8항에 있어서, 상기 미변성 에틸렌/α-올레핀 공중합체〔E1〕는 그 물성이 밀도(d)는 0.900∼0.965g/㎤, 하중 2.16㎏하의 190℃에서 측정한 멜트플로우레이트(MFR)는 0.01∼200g/10분이고, 시차주사열량계(DSC)로 측정한 공중합체의 발열곡선의 최대피크의 위치에서의 온도(Tm(℃)와 밀도(d)는 다음 관계식을 만족하고, Tm400×d-250, 190℃에서 측정한 용융장력(MT(g))과 멜트플로우레이트(MFR)는 다음 관계식을 만족하고,
    MT≤2.2×MFR-0.84및 23℃에서 공중합체의 데칸 가용성분 량분율(W(중량%))과 밀도(d)는 다음 관계식을 만족하는 MFR≤10g/10분일 경우 : W80×exp(-100(d-0.88)+0.1, MFR10g/10분일 경우 : W＜80×(MFR-9)-0.26×exp(-100(d-0.8)+0.1인 선형 에틸렌/α-올레핀 공중합체인 것이 특징인 접찹성 에틸렌 공중합체 수지조성물.
  10. 제7항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 올레핀 엘라스토머(F)는 에틸렌으로부터 유도된 구성단위를 75∼95몰% 함유하는 에틸렌/α-올레핀 공중합체인 것이 특징인 접착성 에틸렌 공중합체 수지조성물.
  11. 3층의 층구조 또는 상기 3층을 포함하는 4층 이상의 층구조를 갖고, 이 3층구조는 폴리스틸렌 수지, ABS수지 및 폴리아크릴로니트릴 수지로부터 선택한 수지, 제1항 또는 제2항의 접착성 에틸렌 공중합체 수지 조성물과 에틸렌/초산비닐공중합체 검화수지(EVOH)를 용융상태와 냉각상태에서 이 순서에 따라 서로 적층하여 된 것이 특징인 적층제.
  12. 3층의 층구조 또는 상기 3층을 포함하는 4층 이상의 층구조를 갖고, 이 3층구조는 폴리스틸렌 수지, 폴리카보네이트 수지 및 폴리염화 비닐리덴 수지로된 군에서, 선택한 수지 제4항 또는 제5항의 접착성 에틸렌 공중합체 수지조성물과 에틸렌/초산비닐공중합체 검화수지(EVOH)를 용융상태와 냉각상태에서 이 순서에 따라 서로 적층하여 된 것이 특징인 적층제.
  13. 제7항 기재의 접착성 에틸렌 공중합체 수지조성물층과 극성재 또는 금속층으로 된 것이 특징인 접착제.
  14. 제13항에 있어서, 상기 극성재는 에틸렌/비닐 알콜 공중합체, 폴리아미드 또는 폴리에스테르인 것이 특징인 적층체
    ※ 참고사항 : 최초출원 내용에 의하여 공개하는 것임.
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