KR20220076996A - 질화 알루미늄 세라믹스 조성물 및 그의 제조방법 - Google Patents

질화 알루미늄 세라믹스 조성물 및 그의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 주성분인 질화 알루미늄(AlN)에 Yb2O3를 첨가함과 동시에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스를 함께 첨가한 조성을 갖는 질화 알루미늄 세라믹스 조성물을 개시한다. 본 발명에 의한 질화 알루미늄 세라믹스 조성물은 소결성이 크게 증대되어 대략 1700~1900℃의 온도범위로 상압에서 소결하여도 본래 질화 알루미늄의 우수한 열전도도 수준을 유지하면서도 우수한 기계적 강도를 가져 대략 100W/m·K 이상의 양호한 열전도도와 대략 400MPa 이상의 우수한 곡강도를 갖는다. 이에 따라, 본 발명에 의한 질화 알루미늄 세라믹스 조성물은 장시간 고온 고압을 인가해야하는 종래의 가압 소결공정이 전혀 불필요하고, 일반적인 저가의 상압 소결공정에 의하여 복수의 조성물 시편을 하나의 배치로 동시소결하여 제조할 수 있으므로, 제조비용이 현격히 절감되어 매우 유리하다.

Description

질화 알루미늄 세라믹스 조성물 및 그의 제조방법 {ALUMINIUM NITRIDE CERAMICS COMPOSITION AND MANUFACTURING METHOD THEREOF}
본 발명은 질화 알루미늄 세라믹스 조성물에 관한 것으로, 특히 가압소결 등과 같은 고비용의 제조공정이 필요없이 저비용의 일반적인 상압 소결공정만으로도 우수한 기계적 강도와 열 전도도가 확보되도록 쉽게 제조가능한 질화 알루미늄 세라믹스 조성물에 관한 것이다.
또한, 본 발명은 위와 같은 상기 질화 알루미늄 세라믹스 조성물의 제조방법에 관한 것이다.
일반적으로 반도체 제조공정은 주로 플루오르화 질소와 같은 내식성 가스가 사용되고 예컨대 400℃ 이상의 고온에서 진행되며 또한 승온 및 냉각이 빠르게 진행된다. 따라서, 예컨대 이렇게 극한의 환경에 노출되는 반도체 제조장비용 부품 중 하나인 세라믹 히터는 그 소재가 우수한 열 전도도를 가지면서도 극심한 열충격에 견딜만큼 양호한 기계적 강도를 가져야 하며, 이에 이들 특성을 갖는 것으로 평가받는 질화 알루미늄(AlN) 조성이 종래 알루미나(Al2O3) 조성의 대체재로서 등장하고있다. 뿐만 아니라, 이러한 질화 알루미늄 조성은 우수한 열 전도도 특성으로 인해 전자부품이나 전기 자동차 부품의 방열을 위한 절연기판으로도 유망하다.
이러한 적용을 위한 질화 알루미늄 조성물은 다음의 특성을 갖는 것이 요구된다:
(i) 고온에서 승온 및 냉각이 빠르게 진행되는 반도체 제조장비의 작동환경에 적용가능하도록 열전도도가 커야 한다.
(ii) 열충격을 견디어 장비의 파손을 억제할 수 있을 정도로 기계적 강도가 커야 한다.
(iii) 제조단가를 낮추기위하여 통상의 상압 소결공정으로 제조가능해야 한다.
그러나, 질화 알루미늄은 질화물이어서 고온의 열처리 시 산화하기 쉬우므로 소성시 예컨대 질소가스 또는 수소-질소 혼합가스를 사용하는 환원 분위기가 필요하며, 무엇보다 특히 소결온도를 낮추면서 기계적 강도를 키우기위해서는 일반적으로 HIP(Hot Isostatic Press)나 SPS(Spark Plasma Sintering) 등의 열간가압과 같은 고온 고압 소결이 필수적이어서 제조에 장시간과 고비용이 소요된다. 예컨대, 열 전도도와 기계적 곡강도 특성을 향상시키기위해 질화 알루미늄에 이트륨이나 탄화붕소 등을 첨가한 조성물은 최대 2300℃의 고온 및 고압하에서 소결이 필요하다.
따라서, 종래처럼 열간가압 등의 고비용 소결공정없이 일반적인 상압 소결공정으로도 제조해도 양호한 소결성을 유지하여 실용적인 기계적 강도와 열 전도도 특성이 확보되는 질화 알루미늄 조성물의 개발이 요청된다.
1. 일본특허공개 평09-315867호(1997. 12. 9 공개) 2. 특허 제10-0494188호(2005. 6. 10 공고) 3. 특허 제10-1757069호(2017. 7. 5 공고)
이에, 본 발명은 종래의 열간가압 등의 고비용 소결공정없이 일반적인 상압 소결공정으로도 본래 질화 알루미늄의 우수한 열전도도 수준을 유지하면서 우수한 기계적 강도를 갖는 질화 알루미늄 세라믹스 조성물과 그의 제조방법을 제공하기 위한 것이다.
위 과제를 해결하기 위한 일 측면에 의한 본 발명의 질화 알루미늄 세라믹스 조성물은 주성분으로서 질화 알루미늄(AlN)과 첨가물로서 Yb2O3 및 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스를 포함한 조성을 갖는다.
또한 선택적으로, 상기 Yb2O3의 함량은 상기 질화 알루미늄 세라믹스 조성물의 총중량대비 1~10wt% 범위일 수 있다.
또한 선택적으로, 상기 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스의 함량은 상기 질화 알루미늄 세라믹스 조성물의 총중량대비 5wt% 이하 범위일 수 있다.
또한 선택적으로, 상기 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스는 상기 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스의 총중량대비 하기 함량범위의 성분들로 구성될 수 있다:
CaCO3 55~65wt%
Al2O3 30~40wt%
SiO2 0.5~5wt%.
또한 선택적으로, 상기 질화 알루미늄 세라믹스 조성물은 상압하 1700~1900℃의 온도범위에서 고용체를 형성하고 100W/m·K 이상의 열전도도와 400MPa 이상의 곡강도를 가질 수 있다.
또한, 다른 일 측면에 의한 본 발명의 질화 알루미늄 세라믹스 조성물의 제조방법은, 주성분으로서 질화 알루미늄(AlN) 분말과 첨가물로서 Y2O3 분말 및 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스 분말을 혼합하고 벌크로 성형한 후, 상기 벌크를 상압 소결하여 100W/m·K 이상의 열전도도와 400MPa 이상의 곡강도를 갖는 질화 알루미늄 세라믹스 조성물을 얻는 단계들을 포함한다.
또한 선택적으로, 상기 상압 소결은 1700~1900℃의 온도범위에서 수행될 수 있다.
또한 선택적으로, 상기 Yb2O3의 함량은 상기 질화 알루미늄 세라믹스 조성물의 총중량대비 1~10wt% 범위로 조절될 수 있다.
또한 선택적으로, 상기 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스의 함량은 상기 질화 알루미늄 세라믹스 조성물의 총중량대비 5wt% 이하 범위로 조절될 수 있다.
또한 선택적으로, 상기 벌크는 복수개로 성형되고, 상기 상압 소결은 상기 복수개의 벌크를 하나의 배치(batch)로서 동시에 소결할 수 있다.
본 발명에 의한 질화 알루미늄 세라믹스 조성물은 주성분인 질화 알루미늄(AlN)에 Yb2O3를 첨가함과 동시에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스를 함께 첨가한 조성을 가짐으로써 소결성이 크게 증대되어 대략 1700~1900℃의 온도범위로 상압에서 소결하여도 본래 질화 알루미늄의 우수한 열전도도 수준을 유지하면서도 우수한 기계적 강도를 갖는다. 이에 따라, 본 발명에 의한 질화 알루미늄 세라믹스 조성물은 장시간 고온 고압을 인가해야하는 종래의 가압 소결공정이 전혀 불필요하고, 일반적인 저가의 상압 소결공정에 의하여 복수의 조성물 시편을 하나의 배치로 동시소결하여 제조할 수 있으므로, 제조비용이 현격히 절감되어 매우 유리하다.
도 1a~1b는 조성물들의 소결성을 관찰하고자 소결온도("Temperature") 대비 소결밀도("Sintered density")의 변화를 보이며, 도 1a는 비교예로서 주성분 AlN에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스를 첨가하지않고 Yb2O3의 첨가량만 변화시킨 비교예 조성물들의 소결밀도를, 도 1b는 본 발명의 실시예들에서 주성분 AlN에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스와 Yb2O3를 첨가하되 Yb2O3의 첨가량을 변화시킨 실시예 조성물들의 소결밀도를 각각 나타낸다.
도 2a~2b는 조성물들의 소결성을 관찰하고자 각각 1800℃에서 소결한 후 그의 미세구조를 관찰한 전자현미경(SEM) 사진들을 보이며, 도 2a는 비교예로서 주성분 AlN에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스를 첨가하지않고 Yb2O3의 첨가량만 변화시킨 비교예 조성물들의 미세구조 사진들을, 도 2b는 본 발명의 실시예들에서 주성분 AlN에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스("CAS")와 Yb2O3를 첨가하되 Yb2O3의 첨가량을 변화시킨 실시예 조성물들의 미세구조 사진들을 각각 보이며, 각 미세구조 사진의 상단에 해당 조성물의 조성을 나타낸다.
도 3은 주성분 AlN에 Yb2O3만 첨가된 조성의 비교예 조성물들("AlN")과 주성분 AlN에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스 및 Yb2O3가 첨가된 조성의 실시예 조성물들("1wt% CAS glass")의 Yb2O3 첨가량("Yb2O3 content") 변화에 따른 열전도도(Thermal conductivity) 특성 변화를 보인다.
또한, 도 4는 주성분 AlN에 Yb2O3만 첨가된 조성의 비교예 조성물들("AlN")과 주성분 AlN에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스 및 Yb2O3가 첨가된 조성의 실시예 조성물들("1wt% CAS glass")의 Yb2O3 첨가량("Yb2O3 content") 변화에 따른 곡강도(Flexural strength) 특성 변화를 보인다.
전술했듯이, 질화 알루미늄(AlN) 조성은 우수한 열전도도 특성을 가짐에도 불구하고, 제조를 위해서는 그의 소결온도를 낮추고 기계적 강도를 증가시키도록 가압소결하는 공정이 수반된다.
그러나, 본 발명자는 질화 알루미늄(AlN)에 Yb2O3를 첨가함과 동시에 고융점의 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스를 함께 첨가한 조성물을 고용시키면, 소결온도가 낮아지고 이온반경이 대략 0.86Å 정도로 작은 Yb3+ 이온들이 결정립계에 다수 존재하게 됨으로써 입계가 치밀해져 소결밀도와 기계적 강도가 크게 증가하면서도 본래 질화 알루미늄의 우수한 열전도도 수준을 유지하고, 무엇보다도 특히 이러한 우수한 특성은 가압 소결이 아닌 상압 소결의 공정에서 획득가능함을 알아냈다.
따라서, 본 발명의 상기 질화 알루미늄 세라믹스 조성물은 고가의 HIP(Hot Isostatic Press)나 SPS(Spark Plasma Sintering) 장비로써 장시간 고온 고압을 인가해야하는 종래의 가압 소결공정이 전혀 불필요하고, 일반적인 저가의 상압 소결공정에 의하여 복수의 조성물 시편을 하나의 배치(batch)로 동시소결하여 제조할 수 있으므로, 제조비용이 현격히 절감된다.
본 발명의 일 구현예에서, 본 발명에 따른 질화 알루미늄 세라믹스 조성물은 주성분으로서 AlN과, 첨가물로서 각각 상기 조성물의 총중량대비 1~10wt% 함량의 Yb2O3와 5wt% 이하 함량의 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스를 포함한 조성으로 구성될 수 있다. 이때, 본 발명의 일 실시예에서 Yb2O3의 함량범위는 더 바람직하게는 상기 조성물의 총중량대비 5wt% 이상이다. 또한, 본 발명의 다른 일 실시예에서 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스의 함량범위는 더 바람직하게는 상기 조성물의 총중량대비 1wt%이다.
또한, 본 발명의 다른 일 실시예에서, 상기 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스에서 각각 상기 글라스의 총량에 대비하여 CaCO3는 55~65wt%, Al2O3는 30~40wt%, SiO2는 0.5~5wt%의 함량들로 각각 될 수 있다.
또한, 본 발명의 또 다른 일 실시예에서, 본 발명에 따른 질화 알루미늄 세라믹스 조성물은 대기중에서 대략 1700~1900℃, 바람직하게는 1800~1900℃의 온도범위에서 상압 소결되어 고용체를 이룰 수 있다.
위와 같은 본 발명에 따른 질화 알루미늄 세라믹스 조성물은 상압소결로도 열전도도가 대략 100 W/m·K이상이고 곡강도가 대략 400MPa 이상의 특성값을 갖고, 본래 질화 알루미늄(AlN)이 갖는 우수한 열전도도 특성을 유지하면서도 곡강도 특성이 크게 향상된다.
이러한 본 발명에 따른 상기 질화 알루미늄 세라믹스 조성물은, 예컨대 기판이나 플레이트 등의 형상을 갖는 하나의 벌크로 성형 및 소결되어 방열기판으로 유리하게 사용되거나, 또는 하나 이상의 발열체와 결합하여 반도체 제조장비용 세라믹 히터로서 유리하게 응용될 수 있으나, 본 발명은 이들 용도에 제한받지아니하며 통상의 기타 공지된 용도들에도 적용될 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 더 상세히 설명한다. 다만, 본 발명이 하술하는 실시예는 본 발명의 전반적인 이해를 돕기 위하여 제공되는 것이며, 본 발명은 하기 실시예로만 한정되는 것은 아니다.
실시예
먼저, CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스는 출발원료분말 CaCO3(순도 99.9%), Al2O3(순도 99.9%), SiO2(순도 99.9%)를 사용하여 고상법으로 제조하였다. CaCO3는 55~65wt%, Al2O3는 30~40wt%, SiO2는 0.5~5wt%의 각 함량범위에 따라 칭량된 출발 원료를 지르코니아 볼을 사용하여 24시간 동안 100rpm으로 볼밀링하여 혼합하였다. 혼합한 분말을 백금 도가니에 넣어 1400~1600℃ 범위에서 1시간 동안 유지한 후 상온으로 급냉시켜 글라스 형태를 얻었다. 제조된 글라스는 24시간 동안 건식으로 1차 볼밀링한 후, 습식으로 24시간 동안 2차 밀링하여 100℃ 오븐에서 24시간 건조하였다. 건조된 글라스 파우더는 200메쉬 시브를 사용하여 글라스 프릿 분말을 얻었다.
그리고, AlN 분말(순도 99.9%)과, 첨가물로서 각각 총중량대비 1~10wt% 함량의 Yb2O3 분말과 5wt% 이하 함량의 상기 글라스 프릿 분말을 각 함량범위에 따라 각각 칭량하고 이들 분말을 에탄올을 용매로 지르코니아 볼을 사용하여 24시간 볼밀링으로 습식 혼합하였다. 그리고, 혼합한 분말을 100℃ 오븐에서 24시간 건조한 후, 이 분말을 1ton/㎠의 압력으로 일축 가압하여
Figure pat00001
15㎜, 두께 1~2㎜ 크기로 성형한 후, 1700~1900℃의 온도범위에서 2시간 동안 소결하여 질화알루미늄 세라믹스의 시편들을 제조하였다.
이후, 상기 소결된 시편은 각각 소결밀도, 기계적 강도 및 열전도도를 측정하였다. 소결밀도는 아르키메데스법으로 측정하고, 기계적 강도로는 만능시험기(UTM)를 사용하여 3점 곡강도를 측정하였다. 또한, 열전도도는 시편들의 표면을 연마한 후 ASTM D5470 규격에 따라 25℃에서 레이저 플래쉬(laser flash) 법으로 열확산율을 측정한 후(사용장비: LFA 447, Netzsch), 열확산율×밀도×비열[W/m·K]의 산출공식을 통해 열전도도를 산출하였다.
도 1a~1b는 조성물들의 소결성을 관찰하고자 소결온도("Temperature") 대비 소결밀도("Sintered density")의 변화를 보이며, 도 1a는 비교예로서 주성분 AlN에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스를 첨가하지않고 Yb2O3의 첨가량만 변화시킨 비교예 조성물들의 소결밀도를, 도 1b는 본 발명의 실시예들에서 주성분 AlN에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스와 Yb2O3를 첨가하되 Yb2O3의 첨가량을 변화시킨 실시예 조성물들의 소결밀도를 각각 나타낸다.
도 1a에 보인 비교예 조성물들의 소결밀도 변화를 보면, 1800℃ 이상의 소결온도에서 소결성이 양호함을 알 수 있는 반면에, 도 1b에 보인 실시예 조성물들의 경우 조성에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스가 함유됨으로써 소결성이 증진되어 더 낮은 1700℃의 소결온도에서도 오히려 해당 비교예 조성물보다 소결밀도가 더 높아져 소결성이 매우 양호해짐을 알 수 있다.
도 2a~2b는 조성물들의 소결성을 관찰하고자 각각 1800℃에서 소결한 후 그의 미세구조를 관찰한 전자현미경(SEM) 사진들을 보이며, 도 2a는 비교예로서 주성분 AlN에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스를 첨가하지않고 Yb2O3의 첨가량만 변화시킨 비교예 조성물들의 미세구조 사진들을, 도 2b는 본 발명의 실시예들에서 주성분 AlN에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스와 Yb2O3를 첨가하되 Yb2O3의 첨가량을 변화시킨 실시예 조성물들의 미세구조 사진들을 각각 보이며, 각 미세구조 사진의 상단에 해당 조성물의 조성을 나타낸다.
도 2b를 참조하면, 전술했듯이 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스의 첨가로 인해 소결성이 증진되고 이온반경이 작은 Yb3+ 이온들이 결정립계에 다수 존재함으로 인해 입계가 치밀해져 치밀한 미세구조가 얻어짐을 알 수 있고, 이러한 소결성의 향상은 앞서 도 1b에 나타낸 결과와 일치한다. 특히, 도 2b의 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스가 첨가된 조성물들은 도 2a의 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스가 첨가되지 않은 비교예들과 비교하여 Yb2O3 함량이 3wt%일 때부터 2차상의 형상이 연속적으로 변화하며, 이러한 미세구조 변화는 열전도도와 강도특성과 연관되는 것으로 사료된다.
도 3은 주성분 AlN에 Yb2O3만 첨가된 조성의 비교예 조성물들("AlN")과 주성분 AlN에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스 및 Yb2O3가 첨가된 조성의 실시예 조성물들("1wt% CAS glass")의 Yb2O3 첨가량("Yb2O3 content") 변화에 따른 열전도도(Thermal conductivity) 특성 변화를 보인다.
또한, 도 4는 주성분 AlN에 Yb2O3만 첨가된 조성의 비교예 조성물들("AlN")과 주성분 AlN에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스 및 Yb2O3가 첨가된 조성의 실시예 조성물들("1wt% CAS glass")의 Yb2O3 첨가량("Yb2O3 content") 변화에 따른 곡강도(Flexural strength) 특성 변화를 보인다.
도 3~4를 참조하면, Yb2O3 첨가량이 5wt% 이상일 경우부터 열전도도 특성은 100W/m·K 이상으로 양호한 수준을 보이며 곡강도 특성은 400MPa 이상으로서 우수한 특성을 가짐을 알 수 있다.
위와 같이, 본 발명에 의한 질화 알루미늄 세라믹스 조성물은 주성분인 질화 알루미늄(AlN)에 Yb2O3를 첨가함과 동시에 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스를 함께 첨가한 조성을 가짐으로써 소결성이 크게 증대되어 대략 1700~1900℃의 온도범위로 상압에서 소결하여도 본래 질화 알루미늄의 우수한 열전도도 수준을 유지하면서도 우수한 기계적 강도를 갖는다.
이에 따라, 본 발명에 의한 질화 알루미늄 세라믹스 조성물은 장시간 고온 고압을 인가해야하는 종래의 가압 소결공정이 전혀 불필요하고, 일반적인 저가의 상압 소결공정에 의하여 복수의 조성물 시편을 하나의 배치로 동시소결하여 제조할 수 있으므로, 제조비용이 현격히 절감되어 매우 유리하다.
이상, 상술된 본 발명의 구현예 및 실시예에 있어서, 조성분말의 평균입도, 분포 및 비표면적과 같은 분말특성과, 원료의 순도, 불순물 첨가량 및 소결 조건에 따라 통상적인 오차범위 내에서 다소 변동이 있을 수 있음은 해당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에게는 지극히 당연하다.
아울러 본 발명의 바람직한 구현예 및 실시예는 예시의 목적을 위해 개시된 것이며, 해당 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구나 본 발명의 사상과 범위 안에서 다양한 수정, 변경, 부가 등이 가능할 것이고, 이러한 수정, 변경, 부가 등은 특허청구범위에 속하는 것으로 보아야 한다.

Claims (10)

  1. 주성분으로서 질화 알루미늄(AlN)과 첨가물로서 Yb2O3 및 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스를 포함한 조성을 갖는 질화 알루미늄 세라믹스 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 Yb2O3의 함량은 상기 질화 알루미늄 세라믹스 조성물의 총중량대비 1~10wt% 범위인 질화 알루미늄 세라믹스 조성물.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스의 함량은 상기 질화 알루미늄 세라믹스 조성물의 총중량대비 5wt% 이하 범위인 질화 알루미늄 세라믹스 조성물.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스는 상기 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스의 총중량대비 하기 함량범위의 성분들로 구성된 질화 알루미늄 세라믹스 조성물.
    CaCO3 55~65wt%
    Al2O3 30~40wt%
    SiO2 0.5~5wt%.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 질화 알루미늄 세라믹스 조성물은 상압하 1700~1900℃의 온도범위에서 고용체를 형성하고 100W/m·K 이상의 열전도도와 400MPa 이상의 곡강도를 갖는 질화 알루미늄 세라믹스 조성물.
  6. 질화 알루미늄 세라믹스 조성물의 제조방법에 있어서,
    주성분으로서 질화 알루미늄(AlN) 분말과 첨가물로서 Y2O3 분말 및 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스 분말을 혼합하고 벌크로 성형하는 단계와;
    상기 벌크를 상압 소결하여 100W/m·K 이상의 열전도도와 400MPa 이상의 곡강도를 갖는 질화 알루미늄 세라믹스 조성물을 얻는 단계를 포함하는 제조방법.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 상압 소결은 1700~1900℃의 온도범위에서 수행되는 제조방법.
  8. 제6항 또는 제7항에 있어서,
    상기 Yb2O3의 함량은 상기 질화 알루미늄 세라믹스 조성물의 총중량대비 1~10wt% 범위로 조절되는 제조방법.
  9. 제6항 또는 제7항에 있어서,
    상기 CaCO3-Al2O3-SiO2 글라스의 함량은 상기 질화 알루미늄 세라믹스 조성물의 총중량대비 5wt% 이하 범위로 조절되는 제조방법.
  10. 제6항 또는 제7항에 있어서,
    상기 벌크는 복수개로 성형되고, 상기 상압 소결은 상기 복수개의 벌크를 하나의 배치(batch)로서 동시에 소결하는 제조방법.
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