KR20190025818A - 전기 이중층 커패시터 - Google Patents
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Abstract
용매에 γ-부티로락톤을 이용해도, 간편하게 양극의 확산 저항의 경년(經年)에 의한 증대를 억제한 전기 이중층 커패시터를 제공한다. 전기 이중층 커패시터는, 양극박(1)과 음극박(2)을 세퍼레이터(3)를 개재(介在)하여 권회(卷回)한 소자에 전해액을 함침시켜 이루어진다. 전해액은, 용매로서 γ-부티로락톤을 함유한다. 양극박(1)의 띠 폭은, 음극박(2)의 띠 폭보다 폭넓으며, 소자는, 양극박(1)이 음극박(2)보다 띠 폭 방향으로 돌출하여 권회되어 이루어진다.
Description
본 발명은 γ-부티로락톤을 용매로서 함유하는 권회형(卷回型)의 전기 이중층 커패시터에 관한 것이다.
전기 이중층 커패시터는, 한 쌍의 분극성 전극을 전해액에 함침시킨 소자를 용기에 수용하여 이루어지고, 분극성 전극과 전해액의 경계면에 형성되는 전기 이중층의 축전 작용을 이용하고 있다. 이 전기 이중층 커패시터는, 반복 충방전에 의한 전극 활물질의 열화(劣化)가 적어 수명이 길다는 이점을 갖는다.
전기 이중층 커패시터는, 대표적으로는, 분극성 전극 재료에 활성탄 분말이 이용되고, 집전체에 알루미늄 등의 밸브 작용을 갖는 금속이 이용되고, 비(非)프로톤계 전해액이 전해액으로서 이용된다. 전해액의 전해질은, 제4급 암모늄염이 주로 이용된다. 전해액의 용매는, 대표적으로는, 폴리프로필렌카보네이트 등의 카보네이트계 용매나, γ-부티로락톤 등의 카르복시산에스테르가 이용된다(예를 들면 특허문헌 1 참조).
카보네이트계 용매는, 용매의 분해에 의해 일산화탄소 가스를 발생시켜, 전기 이중층 커패시터의 내압을 상승시켜버릴 우려가 있다. 한편, γ-부티로락톤은, 분해에 의한 가스 발생이 생기기 어려운 점에서 이점을 갖고 있다. 그러나, γ-부티로락톤은, 전해액 중에 함유하는 수분에 의해 알칼리화된 음극에서 가수분해되고, 양이온성 화합물이 되어 양극에 퇴적해버린다. 양극의 퇴적물에 의해, 양극은 확산 저항을 증대시켜, 전기 이중층 커패시터는 내부 저항의 증대 및 용량저하에 이르게 될 우려가 있다.
그래서, 종래는, 전해액의 수분 함유율을 제어함으로써, γ-부티로락톤의 가수분해를 억제하는 시도가 이루어져 있다. 단, 전해액의 수분 함유율의 제어는 고도의 기술 및 제조 관리를 요하는 것이었다.
본 발명은 상기 과제를 해결하기 위해 제안된 것이다. 그 목적은, γ-부티로락톤을 용매에 이용해도, 간편하게 양극의 확산 저항의 경년(經年)에 의한 증대를 억제한 전기 이중층 커패시터를 제공하는 것에 있다.
본 발명자들에 의한 예의 연구에 의해, 양극박을 음극박의 띠(帶) 폭보다 폭넓게 하면, 음극박에 양극박과의 비대향 부분은 생기지 않고, 양극박에 음극박과의 비대향 부분이 생겨, 이 양극박에 형성된 비대향 부분에 의해 음극박의 알칼리화가 초래하는 전해액에의 영향이 완화되고, 즉, 양극박에 퇴적해야 할 생성물이 생기기 어려워, 양극의 확산 저항이 억제되는 것이 발견되었다. 또한, 양극박을 음극박의 띠 폭보다 폭넓게 한다는 것은, 양극박의 분극성 전극 재료의 층이 음극박의 분극성 전극 재료의 층보다 폭넓다는 의미이다.
그래서, 상기의 목표를 달성하기 위해, 본 발명의 전기 이중층 커패시터는, 양극박과 음극박을 세퍼레이터를 개재(介在)하여 권회한 소자에 전해액을 함침시켜 이루어지는 전기 이중층 커패시터로서, 상기 전해액은, 용매로서 γ-부티로락톤을 함유하고, 상기 양극박의 띠 폭은, 상기 음극박의 띠 폭보다 폭넓으며, 상기 소자는, 상기 양극박이 상기 음극박보다 띠 폭 방향으로 돌출하여 권회되어 이루어지는 것을 특징으로 한다.
상기 음극박의 띠 길이는, 상기 양극박보다 길고, 상기 소자는, 상기 음극박이 최(最)내주 및 최외주에 위치하도록 권회되고, 상기 음극박은, 상기 양극박보다 띠 길이에 있어서 감김 시작 및 감김 끝에서 돌출하는 것이 바람직하다. 띠 길이 방향에 있어서 음극박에 대향하지 않는 양극박의 비대향 부분을 발생시키면, 세퍼레이터에 이상(異常) 열화가 일어나, 전기 이중층 커패시터의 직류 내부 저항이 증대한다.
상기 양극박은, 상기 음극박보다 0㎜ 초과 12㎜ 미만 폭넓은 것이 바람직하다. 이 범위이면, 양극박의 돌출량이 클수록, 직류 내부 저항의 증대가 억제된다. 상기 양극박은, 상기 음극박보다 0㎜ 초과 10㎜ 미만 폭넓으면, 더 바람직하다. 상기 양극박의 띠 폭을 상기 음극박보다 10㎜ 폭넓게 하면, 직류 내부 저항의 절대값이 커진다. 또한, 0㎜ 초과 12㎜ 미만 폭넓거나 또는 0㎜ 초과 10㎜ 미만 폭넓다는 것은, 분극성 전극 재료의 층에 대해서 당해 범위에서 폭넓다는 의미이다.
상기 소자는, 상기 양극박의 띠 길이 방향으로 연장되는 양(兩)변부가 상기 음극박보다 돌출하여 권회되어 이루어지는 것이 바람직하다. 이에 따라 양극박의 비대향 부분에 의해, 전해액의 알칼리화를 억제하여, γ-부티로락톤의 열화 반응이 생기기 어려운 양호한 환경을 작출(作出)할 수 있다.
양극박의 양변부가 음극박보다 돌출할 경우, 상기 양극박은, 상기 음극박보다 양변부가 각각 0㎜ 초과 6.0㎜ 미만 돌출하여 권회되어 있는 것이 바람직하다. 이 범위이면, 양극박의 돌출량이 클수록, 직류 내부 저항의 증대가 억제된다. 상기 양극박은, 상기 음극박보다 양변부가 각각 0㎜ 초과 5.0㎜ 미만 돌출하여 권회되어 있으면, 더 바람직하다. 상기 양극박의 양변부를 상기 음극박보다 각각 6.0㎜ 돌출시키면, 직류 내부 저항의 절대값이 커진다. 또한, 0㎜ 초과 6.0㎜ 미만 돌출하거나 또는 0㎜ 초과 5.0㎜ 미만 돌출한다는 것은, 분극성 전극 재료의 층에 대해서 당해 범위에서 돌출한다는 의미이다.
상기 세퍼레이터는, 합성 섬유를 포함하는 부직포이도록 해도 된다. 양극측 비대향 부분에 의해 전해액의 알칼리화가 억제되는 것에 대응하여, 내(耐)산성의 재료인 합성 섬유를 포함하는 부직포를 세퍼레이터로 하면, 양극박의 양변부가 상기 음극박보다 각각 5.0㎜ 이상 6.0㎜ 이하 돌출해 있어도, 세퍼레이터가 착색되지 않는다.
본 발명에 의하면, γ-부티로락톤을 용매에 이용해도, 양극의 확산 저항의 경시(經時)적 증대를 억제할 수 있다.
도 1은 본 실시형태에 따른 전기 이중층 커패시터의 양극박 및 음극박의 배치 및 치수를 나타내는 도면.
도 2는 본 실시형태에 따른 전기 이중층 커패시터의 양극박 및 음극박의 권회 방법을 나타내는 도면.
도 2는 본 실시형태에 따른 전기 이중층 커패시터의 양극박 및 음극박의 권회 방법을 나타내는 도면.
(전체 구조)
이하, 본 발명에 따른 전기 이중층 커패시터의 실시형태에 대해서 도면을 참조하면서 상세하게 설명한다. 도 1은, 본 발명에 따른 전기 이중층 커패시터의 양극박 및 음극박의 치수 및 위치 관계를 나타내는 도면이다. 도 2는, 본 발명에 따른 전기 이중층 커패시터의 양극박 및 음극박의 권회 방법을 나타내는 도면이다.
전기 이중층 커패시터는, 분극성 전극과 전해액의 경계면에 형성되는 전기 이중층의 축전 작용을 이용한 것으로, 한 쌍의 분극성 전극을 전해액에 함침시킨 소자를 용기에 수용하여 이루어진다. 도 1 및 도 2에 나타내는 바와 같이, 한 쌍의 분극성 전극은, 분극성 전극 재료의 층을 집전체와 일체화시켜 이루어지는 양극박(1) 및 음극박(2)이며, 단락(短絡) 방지를 위해 세퍼레이터(3)에 의해 분리되어 있다. 이 전기 이중층 커패시터는 권회형이다. 소자는, 띠 형상의 양극박(1)과 음극박(2)에 탭(4)을 마련하고, 양극박(1)과 음극박(2)을 세퍼레이터(3)의 개재 상에서 나선 형상으로 권회하여 이루어진다. 양극박(1) 및 음극박(2)에 있어서, 나선을 따르는 방향을 띠 길이 방향이라 하고, 소자의 동체 높이 방향을 띠 폭 방향이라고 한다. 일반적으로는, 양극박(1)과 음극박(2)은, 장척(長尺) 방향을 따라 감겨들어가고, 이 장척 방향이 띠 길이 방향이 되며, 단척(短尺) 방향이 띠 폭 방향이 된다.
도 1에 나타내는 바와 같이, 양극박(1)은, 음극박(2)과 비교하여 분극성 전극 재료의 층이 폭넓다. 양극박(1)의 분극성 전극 재료의 층은, 음극박(2)과 세퍼레이터(3)를 개재하여 대향시켰을 때, 띠 폭 방향이 음극박(2)보다 돌출된다. 환언하면, 띠 길이 방향을 따라 연장하는 분극성 전극 재료의 층의 변부가 노출된다. 양극박(1)의 분극성 전극 재료의 층에 있어서 돌출된 부분은, 음극박(2)의 분극성 전극 재료의 층과 대면하지 않는다. 양극박(1)의 음극박(2)으로부터 돌출한 분극성 전극 재료의 층의 부분을 양극측 비대향 부분(11)이라고 한다. 이 전기 이중층 커패시터는, 양극박(1)에 띠 폭 방향으로 확장된 양극측 비대향 부분(11)을 갖는다.
여기에서, 「폭넓음」 및 「돌출함」은, 분극성 전극 재료의 층을 기준으로 한다. 예를 들면, 분극성 전극 재료의 층의 띠 폭과 집전체의 띠 폭은, 동일하거나 혹은 집전체의 쪽을 넓게 할 수 있다. 단, 집전체의 띠 폭이 분극성 전극 재료의 층보다 넓더라도, 양극박(1) 및 음극박(2)의 분극성 전극 재료의 층이 동일 폭이면, 「폭넓음」 및 「돌출함」이 되지 않는다. 이하, 양극박(1)의 분극성 전극 재료의 층의 띠 폭이 음극박(2)의 분극성 전극 재료의 층의 띠 폭보다 폭넓은 것을, 단순히, 양극박(1)의 띠 폭이 음극박(2)의 띠 폭보다 폭넓다고 표현한다. 또한, 양극박(1)의 분극성 전극 재료의 층이 음극박(2)의 분극성 전극 재료의 층으로부터 띠 폭 방향으로 돌출하는 것을, 단순히, 양극박(1)이 음극박(2)으로부터 돌출한다고 표현한다. 즉, 양극박(1)의 분극성 전극 재료의 층에 대해서만, 양극측 비대향 부분(11)이라고 하고, 분극성 전극 재료의 층이 없는 집전체의 영역은, 양극측 비대향 부분(11)에 포함되지 않는다. 후술하는 음극측 비대향 부분(21)에 대해서도 마찬가지로 분극성 전극 재료의 층을 가리킨다.
이 양극측 비대향 부분(11)은, 띠 길이 방향을 따라 연장하는 양변부에 형성되는 것이 바람직하다. 즉, 양극박(1)은, 음극박(2)의 띠 폭 방향 상하 단부(端部)로부터 돌출되도록 배치되는 것이 바람직하다. 양극측 비대향 부분(11)은, γ-부티로락톤이 열화 반응하기 어려운 산성 환경을 유지할 수 있다고 추측되지만, 양극측 비대향 부분(11)이 띠 폭 방향 상하에 존재하면, 전해액의 알칼리화의 진행을 양호하게 억제할 수 있다.
양극측 비대향 부분(11)의 상하의 돌출량은 예를 들면 균등하다. 양극박(1)과 음극박(2)의 띠 길이 방향의 중심선을 가지런히 하도록, 양극박(1)과 음극박(2)을 세퍼레이터(3)의 개재 상에서 겹쳐 권회하면 된다. 전기 이중층 커패시터의 동체 높이 방향이 상하가 되도록 세워 실장(實裝)되는 것이 예정될 경우, 전해액이 잔류하기 쉬운 하측의 돌출량을 더 많이 하면 된다.
양극측 비대향 부분(11)의 돌출량은, 양변부에 있어서 각각 0㎜ 초과 6.0㎜ 이하의 범위가 바람직하다. 특히, 직경 40㎜ 및 높이 65㎜의 소자를 이용할 경우, 이들 범위가 호적(好適)하다. 양변부의 양극측 비대향 부분(11)이 각각 0㎜ 초과 6.0㎜ 이하의 범위에서는, 전기 이중층 커패시터의 경년에 의한 용량 유지율은 높고, 또한 전기 이중층 커패시터의 직류 내부 저항의 경년 열화가 적다.
단, 양극측 비대향 부분(11)의 돌출량을 양변부에 있어서 각각 6.0㎜로 하면, 직류 내부 저항의 절대값이 높아진다. 따라서, 직류 내부 저항의 절대값의 관점을 더하면, 더 바람직한 범위는, 양극측 비대향 부분(11)의 돌출량이 양변부에 있어서 각각 0㎜ 초과 6.0㎜ 미만의 범위이다.
더 바람직하게는, 양극 비대향 부분(11)의 돌출량은, 양변부에 있어서 각각 0㎜ 초과 5.0㎜ 미만이다. 양극측 비대향 부분(11)은 전해액의 알칼리화를 억제하지만, 이 범위이면, 양극측 비대향 부분(11)에 의한 전해액의 알칼리화의 억제 효과가 세퍼레이터(3)에 영향을 주지 않는다. 단, 양변부의 양극 비대향 부분(11)이 각각 5.0㎜ 이상 6.0㎜ 이하여도, 후술하는 바와 같이 내산성 재료로 제작된 세퍼레이터(3)를 이용함으로써, 세퍼레이터(3)의 착색이 억제된다.
한편, 양극박(1)을 음극박(2)보다 띠 길이 방향에 있어서도 길게 하고, 양극박(1)이 최내주 및 최외주가 되도록 하여, 양극박(1)의 감김 시작과 감김 끝에 음극박(2)과 대향하지 않는 부분을 형성하면, 띠 폭 방향과 동일하게 음극박(2)과 대향하지 않는 부분을 띠 길이 방향으로 작출하고 있음에 지나지 않지만, 의외로 세퍼레이터(3)가 열화한다.
따라서, 도 2에 나타내는 바와 같이, 음극박(2)은, 양극박(1)과 비교하여 띠 길이 방향으로 길다. 음극박(2)은, 양극박(1)과 세퍼레이터(3)를 개재하여 대향시켰을 때, 띠 길이 방향으로 늘어서는 양단부가 양극박(1)보다 돌출된다. 음극박(2)이 돌출된 부분은, 양극박(1)과 대면하지 않는다. 음극박(2)의 양극박(1)으로부터 돌출한 부분을 음극측 비대향 부분(21)이라고 한다. 이 전기 이중층 커패시터는, 띠 길이 방향에 음극박(2)의 음극측 비대향 부분(21)을 갖는다.
또한, 도 2에 나타내는 바와 같이, 소자는, 음극박(2)을 선(先) 감김 시작측이며 또한 후(後) 감김 끝측으로서 형성한다. 즉, 앞서 음극박(2)이 1 둘레 이상 감겨들어가고, 양극박(1)과 세퍼레이터(3)와 음극박(2)의 층에 있어서 양극박(1)이 내주측이고 음극박(2)이 외주측이 되도록 감으면서, 최외주에서는 음극박(2)을 양극박(1)의 단부를 넘어 마지막으로 감기 종료함으로써, 음극박(2)을 최내주 및 최외주에 위치시킨다. 그리고, 음극박(2)의 감김 시작과 감김 끝에 음극측 비대향 부분(21)을 갖는다.
(양극박·음극박)
전기 이중층 커패시터의 각 구성의 상세예는 이하와 같다. 분극성 전극 재료는 대표적으로는 탄소 분말이다. 탄소 분말에 도전 조제를 첨가하여 분극성 전극 재료로 해도 된다. 탄소 분말은, 수증기 부활(賦活), 알칼리 부활, 염화아연 부활 또는 전계 부활 등의 부활 처리 그리고 개구 처리가 실시되어도 된다.
탄소 분말을 예시하면 다음과 같다. 탄소 분말로서는, 야자 껍질 등의 천연 식물 조직, 페놀 등의 합성 수지, 석탄, 코크스, 피치 등의 화석 연료 유래의 것을 원료로 하는 활성탄, 케첸 블랙, 아세틸렌 블랙, 채널 블랙 등의 카본 블랙, 카본 나노혼, 무정형 탄소, 천연 흑연, 인조 흑연, 흑연화 케첸 블랙, 활성탄, 메조포러스 탄소 등을 들 수 있다.
도전 조제로서는, 케첸 블랙, 아세틸렌 블랙, 천연／인조 흑연, 섬유 형상 탄소 등을 이용할 수 있고, 섬유 형상 탄소로서는, 카본 나노 튜브, 카본 나노 파이버(이하, CNF) 등의 섬유 형상 탄소를 들 수 있다. 카본 나노 튜브는, 그라펜시트가 1층인 단층 카본 나노 튜브(SWCNT)여도, 2층 이상의 그라펜시트가 동축(同軸) 형상으로 둥글고, 튜브벽이 다층을 이루는 다층 카본 나노 튜브(MWCNT)여도 되고, 그것들이 혼합되어 있어도 된다.
집전체로서는, 알루미늄박, 백금, 금, 니켈, 티탄, 강(鋼), 및 카본 등의 밸브 작용을 갖는 금속을 사용할 수 있다. 집전체의 형상은, 막 형상, 박 형상, 판 형상, 망(網) 형상, 익스팬드메탈 형상, 원통 형상 등의 임의의 형상을 채용할 수 있다. 또한 집전체의 표면은 에칭 처리 등에 의한 요철면을 형성해도 되고, 또한 플레인면이어도 된다. 또한, 표면 처리를 행하고, 인을 집전체의 표면에 부착시켜도 된다.
(카본 코팅층)
집전체와 분극성 전극층 사이에는, 흑연 등의 도전제를 함유하는 카본 코팅층을 마련해도 된다. 집전체의 표면에 흑연 등의 도전제, 바인더 등을 함유하는 슬러리를 도포, 건조함으로써, 카본 코팅층을 형성할 수 있다.
(전해액)
전해액의 용매는 γ-부티로락톤이다. γ-부티로락톤은, 알칼리화된 음극박(2)에서 용이하게 가수분해되어 양이온성 화합물이 되고, 양극박(1)에 퇴적하여 전기 이중층 커패시터의 수명을 줄이기 때문에, 양극측 비대향 부분(11)에 의해 전해액의 알칼리화를 억제시키는 본 전기 이중층 커패시터에 호적하다.
전해액의 용매로서, γ-부티로락톤에 추가로 부(副)용매를 혼합할 수도 있다. 부용매로서는, 에틸이소프로필설폰, 에틸메틸설폰, 에틸이소부틸설폰 등의 쇄(鎖) 형상 설폰, 설포란, 3-메틸설포란 등의 환(環) 형상 설폰, 아세토니트릴, 1,2-디메톡시에탄, N-메틸피롤리돈, 디메틸포름아미드, 디메틸설폭시드, 테트라히드로퓨란, 2-메틸테트라히드로퓨란, 1,3-디옥소란, 니트로메탄, 에틸렌글리콜, 에틸렌글리콜디메틸에테르, 에틸렌글리콜디에틸에테르, 물 또는 이들의 혼합물을 들 수 있다.
전해액의 전해질로서는 제4급 암모늄 이온을 생성할 수 있는 것이면 되고, 각종 제4급 암모늄염에서 선택되는 1종 이상을 들 수 있다. 특히, 에틸트리메틸암모늄 BF4, 디에틸디메틸암모늄 BF4, 트리에틸메틸암모늄 BF4, 테트라에틸암모늄 BF4, 스피로-(N,N')-비피롤리디늄 BF4, 메틸에틸피롤리디늄 BF4, 에틸트리메틸암모늄 PF6, 디에틸디메틸암모늄 PF6, 트리에틸메틸암모늄 PF6, 테트라에틸암모늄 PF6, 스피로-(N,N')-비피롤리디늄 PF6, 테트라메틸암모늄비스(옥살라토)보레이트, 에틸트리메틸암모늄비스(옥살라토)보레이트, 디에틸디메틸암모늄비스(옥살라토)보레이트, 트리에틸메틸암모늄비스(옥살라토)보레이트, 테트라에틸암모늄비스(옥살라토)보레이트, 스피로-(N,N')-비피롤리디늄비스(옥살라토)보레이트, 테트라메틸암모늄디플루오로옥살라토보레이트, 에틸트리메틸암모늄디플루오로옥살라토보레이트, 디에틸디메틸암모늄디플루오로옥살라토보레이트, 트리에틸메틸암모늄디플루오로옥살라토보레이트, 테트라에틸암모늄디플루오로옥살라토보레이트, 스피로-(N,N')-비피롤리디늄디플루오로옥살라토보레이트 등이 바람직하다.
(세퍼레이터)
세퍼레이터(3)로서는, 셀룰로오스계 세퍼레이터, 합성 섬유 부직포계 세퍼레이터, 셀룰로오스와 합성 섬유를 혼초(混抄)한 혼초지 혹은 다공질 필름 등을 사용할 수 있다. 셀룰로오스로서는, 크래프트, 마닐라삼, 에스파르토, 헴프(hemp), 레이온 등이 있다. 부직포로서는, 폴리에스테르, 폴리페닐렌설파이드, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리아미드, 폴리이미드, 불소 수지, 폴리프로필렌이나 폴리에틸렌 등의 폴리올레핀계 수지, 세라믹스나 유리 등등의 섬유가 있다.
보다 바람직하게는, 양극박(1)의 양극측 비대향 부분(11)에 의해 전해액의 알칼리화가 억제되기 때문에, 합성 섬유 부직포나 유리 재료 등의 내산성의 재료를 세퍼레이터(3)로서 이용한다. 양극측 비대향 부분(11)이 양변부에 있어서 각각 5㎜ 이상 6㎜ 이하의 범위여도, 합성 섬유 부직포나 유리 재료 등의 내산성의 재료의 세퍼레이터(3)에는 착색이 확인되지 않는다.
또한, 전해액에는 각종 첨가제를 함유해도 된다. 첨가제로서는, 인산류 및 그 유도체(인산, 아인산, 인산에스테르류, 포스폰산류 등), 붕산류 및 그 유도체(붕산, 산화 붕산, 붕산에스테르류, 붕소와 수산기 및／또는 카르복시기를 갖는 화합물과의 착체 등), 질산염(질산리튬 등), 니트로 화합물(니트로벤조산, 니트로페놀, 니트로페네톨, 니트로아세토페논, 방향족 니트로 화합물 등) 등을 들 수 있다. 첨가제량은, 도전성의 관점에서 바람직하게는 전해질 전체의 10중량％ 이하이며, 더 바람직하게는 5중량％ 이하이다. 또한, 전해질(2)에는, 가스 흡수제를 함유해도 된다. 전극으로부터 발생하는 가스의 흡수제로서, 전해질의 각 성분(용매, 전해질염, 각종 첨가제 등)과 반응하지 않으며, 또한, 제거(흡착 등)하지 않는 것이면, 특별히 제한되지 않는다. 구체예로서는, 예를 들면, 제올라이트, 실리카겔 등을 들 수 있다.
(실시예)
이하, 실시예에 의거하여 본 발명을 더 상세하게 설명한다. 또한, 본 발명은 하기 실시예에 한정되는 것이 아니다.
(실시예 1)
수증기 부활 활성탄 100중량부에 대하여, 카본 블랙 9중량부, 분산제로서 카르복시메틸셀룰로오스 2중량부, 바인더로서 SBR 에멀젼 2중량부, 및 순수(純水)를 혼합하여 슬러리를 얻었다. 또한, 에칭 처리를 한 알루미늄박에 대하여 인산 수용액에 침지하여, 표면에 인을 부착시키고, 박의 표면에 흑연을 함유하는 도료를 도포하고, 알루미늄박 표면의 카본 코팅층을 알루미늄박 양면에 형성시킴으로써, 집전박을 제작했다.
제작한 집전박의 양면에, 동일하게 제작한 슬러리를 도포하여 건조시킴으로써, 도포 전극으로 했다. 이 도포 전극을 다음 치수로 재단하여, 실시예 1에 이용하는 양전박(1), 음전박(2)을 제작했다. 실시예 1에 있어서, 양극박(1)의 띠 폭을 41.0㎜, 음극박(2)의 띠 폭을 40.0㎜로 하고, 양극박(1)을 음극박(2)보다 1.0㎜ 폭넓게 했다. 띠 폭의 수치는 분극성 전극 재료의 층에 대해서 계측한 값이다.
그리고, 양극박(1)과 음극박(2)의 띠 길이 방향으로 연장되는 중심선을 가지런히 하고, 양극박(1)이 음극박(2)보다 띠 폭 방향에 있어서 상하로 균등하게 0.5㎜씩 돌출되도록 하여 양극측 비대향 부분(11)을 마련하고, 레이온 세퍼레이터(3)를 개재하여 서로 겹쳐, 권회형의 소자를 형성했다. 소자에 있어서는 음극박(2)을 선 감김 시작 및 후 감김 끝으로 했다. 음극박(2)을, 선 감김 시작에 있어서 띠 길이 방향으로 30㎜ 돌출시키고, 후 감김 개시에 있어서 띠 길이 방향으로 30㎜ 돌출시킴으로써, 음극박(2)에 음극측 비대향 부분(22)을 형성했다. 띠 길이의 수치는 분극성 전극 재료의 층에 대해서 계측한 값이다.
이 소자에 전해액을 함침시켰다. 전해액은, 1.5M의 메틸에틸피롤리디늄 BF4／γ-부티로락톤 용액을 이용하고, 이 전해액을 함침시킨 소자를, φ40×65L의 외장 케이스에 넣어 봉구체에서 봉입함으로써, 실시예 1의 전기 이중층 커패시터를 제작했다.
(실시예 2)
양극박(1)의 띠 폭을 42.0㎜, 음극박(2)의 띠 폭을 40.0㎜로 하고, 양극박(1)을 음극박(2)보다 2.0㎜ 폭넓게 했다. 양극박(1)이 음극박(2)보다 띠 폭 방향에 있어서 상하로 균등하게 1.0㎜ 돌출되도록 권회하여 소자를 형성했다. 슬러리의 제작, 집전박의 제작, 및 음극박(2)을 선 감김 시작 및 후 감김 끝으로 하여 권회하는 등, 그 밖의 전기 이중층 커패시터의 제작 조건은 실시예 1과 같다.
(실시예 3)
양극박(1)의 띠 폭을 44.0㎜, 음극박(2)의 띠 폭을 40.0㎜로 하고, 양극박(1)을 음극박(2)보다 4.0㎜ 폭넓게 했다. 양극박(1)이 음극박(2)보다 띠 폭 방향에 있어서 상하로 균등하게 2.0㎜ 돌출되도록 권회하여 소자를 형성했다. 슬러리의 제작, 집전박의 제작, 및 음극박(2)을 선 감김 시작 및 후 감김 끝으로 하여 권회하는 등, 그 밖의 전기 이중층 커패시터의 제작 조건은 실시예 1과 같다.
(실시예 4)
양극박(1)의 띠 폭을 46.0㎜, 음극박(2)의 띠 폭을 40.0㎜로 하고, 양극박(1)을 음극박(2)보다 6.0㎜ 폭넓게 했다. 양극박(1)이 음극박(2)보다 띠 폭 방향에 있어서 상하로 균등하게 3.0㎜ 돌출되도록 권회하여 소자를 형성했다. 슬러리의 제작, 집전박의 제작, 및 음극박(2)을 선 감김 시작 및 후 감김 끝으로 하여 권회하는 등, 그 밖의 전기 이중층 커패시터의 제작 조건은 실시예 1과 같다.
(실시예 5)
양극박(1)의 띠 폭을 48.0㎜, 음극박(2)의 띠 폭을 40.0㎜로 하고, 양극박(1)을 음극박(2)보다 8.0㎜ 폭넓게 했다. 양극박(1)이 음극박(2)보다 띠 폭 방향에 있어서 상하로 균등하게 4.0㎜ 돌출되도록 권회하여 소자를 형성했다. 슬러리의 제작, 집전박의 제작, 및 음극박(2)을 선 감김 시작 및 후 감김 끝으로 하여 권회하는 등, 그 밖의 전기 이중층 커패시터의 제작 조건은 실시예 1과 같다.
(실시예 6)
양극박(1)의 띠 폭을 50.0㎜, 음극박(2)의 띠 폭을 40.0㎜로 하고, 양극박(1)을 음극박(2)보다 10㎜ 폭넓게 했다. 양극박(1)이 음극박(2)보다 띠 폭 방향에 있어서 상하로 균등하게 5.0㎜ 돌출되도록 권회하여 소자를 형성했다. 슬러리의 제작, 집전박의 제작, 및 음극박(2)을 선 감김 시작 및 후 감김 끝으로 하여 권회하는 등, 그 밖의 전기 이중층 커패시터의 제작 조건은 실시예 1과 같다.
(실시예 7)
양극박(1)의 띠 폭을 52.0㎜, 음극박(2)의 띠 폭을 40.0㎜로 하고, 양극박(1)을 음극박(2)보다 12㎜ 폭넓게 했다. 양극박(1)이 음극박(2)보다 띠 폭 방향에 있어서 상하로 균등하게 6.0㎜ 돌출되도록 권회하여 소자를 형성했다. 슬러리의 제작, 집전박의 제작, 및 음극박(2)을 선 감김 시작 및 후 감김 끝으로 하여 권회하는 등, 그 밖의 전기 이중층 커패시터의 제작 조건은 실시예 1과 같다.
(비교예 1)
양극측 비대향 부분(11)을 갖는 실시예 1 내지 7과 달리, 음극박(2)이 띠 폭 방향에 있어서 양극박(1)으로부터 돌출하도록 했다. 비교예 1에서는, 양극박(1)의 띠 폭을 38.0㎜, 음극박(2)의 띠 폭을 40.0㎜로 하고, 음극박(2)을 양극박(1)보다 2.0㎜ 폭넓게 했다. 그리고, 음극박(2)이 양극박(1)보다 띠 폭 방향에 있어서 상하로 균등하게 1.0㎜ 돌출되도록 권회하여 소자를 형성했다. 슬러리의 제작, 집전박의 제작, 및 음극박(2)을 선 감김 시작 및 후 감김 끝으로 하여 권회하는 등, 그 밖의 전기 이중층 커패시터의 제작 조건은 실시예 1과 같다.
(비교예 2)
비교예 2는, 실시예 1 내지 7과 달리, 음극박(2)이 띠 폭 방향에 있어서 양극박(1)으로부터 돌출하도록 했다. 비교예 2에서는, 양극박(1)의 띠 폭을 39.0㎜, 음극박(2)의 띠 폭을 40.0㎜로 하고, 음극박(2)을 양극박(1)보다 1.0㎜ 폭넓게 했다. 그리고, 음극박(2)이 양극박(1)보다 띠 폭 방향에 있어서 상하로 균등하게 0.5㎜ 돌출되도록 권회하여 소자를 형성했다. 슬러리의 제작, 집전박의 제작, 및 음극박(2)을 선 감김 시작 및 후 감김 끝으로 하여 권회하는 등, 그 밖의 전기 이중층 커패시터의 제작 조건은 실시예 1과 같다.
(비교예 3)
비교예 3은, 실시예 1 내지 7과 달리, 양극박(1)과 음극박(2)의 띠 폭을 같은 40.0㎜로 하여, 양극박(1)과 음극박(2)의 쌍방에 돌출 부분이 없도록 했다. 슬러리의 제작, 집전박의 제작, 및 음극박(2)을 선 감김 시작 및 후 감김 끝으로 하여 권회하는 등, 그 밖의 전기 이중층 커패시터의 제작 조건은 실시예 1과 같다.
(수명 성능의 확인)
실시예 1 내지 7 및 비교예 1 내지 3의 전기 이중층 커패시터에 85℃에서 2.5V의 정전압을 인가하고, 초기의 방전 용량 및 직류 내부 저항과, 일정 시간 경과 후의 방전 용량 및 직류 내부 저항을 측정하여, 용량 변화율(ΔCap)(％)과 직류 내부 저항(ΔDCIR)(％)을 산출했다. 실시예 1 및 2와 비교예 1 내지 3에 대해서는 2000시간 경과 후에 방전 용량과 직류 내부 저항을 다시 측정하고, 용량 변화율(ΔCap)(％)과 직류 내부 저항(ΔDCIR)(％)을 산출하여, 하기 표 1에 정리했다. 실시예 3 내지 7에 대해서는 1500시간 경과 후에 방전 용량과 직류 내부 저항을 다시 측정하고, 용량 변화율(ΔCap)(％)과 직류 내부 저항(ΔDCIR)(％)을 산출하여, 하기 표 2에 정리했다. 또한, 표 중, 「양극측 비대향 부분(11)의 폭」은 양변부의 각각의 돌출량을 나타내고, 「양극측 비대향 부분(11)의 폭」이 음수가 되는 것은, 음극박(2)이 양극박(1)으로부터 돌출하여, 그 돌출량이 음수의 절대값을 나타내고 있다.
(표 1)
(표 2)
표 1 및 2에 나타내는 바와 같이, 비교예 1 및 2와 비교하여, 비교예 3과 실시예 1 내지 7은, 용량 변화율의 증대와 직류 내부 저항의 증대의 양방이 억제되어 있음을 알 수 있다. 또한 양극 비대향 부분(11)을 확장하면 할수록 용량 변화율의 증대와 직류 내부 저항의 증대의 양방이 억제됨을 알 수 있다. 그리고, 양극박(1)과 음극박(2)이 동일 폭인 비교예 3도 비교예 1 및 2와 비교하여 용량 변화율 및 직류 내부 저항의 증대가 억제되어 있으므로, 양극측 비대향 부분(11)의 폭을 적어도 0㎜ 초과 6.0㎜ 이하로 하면, 용량 변화율의 증대와 직류 내부 저항의 증대의 양방이 억제됨을 알 수 있다.
이에 따라, γ-부티로락톤을 용매로 했을 경우, 양극박(1)에 양극측 비대향 부분(11)을 마련함으로써, 전기 이중층 커패시터의 제품 수명이 개선됨이 확인되었다. 단, 양극측 비대향 부분(11)을 각 변부에 있어서 6.0㎜ 폭으로 확장한 실시예 7은, 가장 양호한 직류 내부 저항의 증대 억제 효과가 얻어졌지만, 1500시간 경과 후의 직류 내부 저항의 절대값이, 비교예 1 내지 3 및 실시예 1 내지 6과 비교하여 커졌다.
즉, 양극측 비대향 부분(11)의 확장이 양변부에 있어서 0㎜ 초과 6.0㎜ 폭 이하까지이면 양호한 직류 내부 저항의 증대 억제 효과는 얻어진다. 직류 내부 저항의 절대값을 고려하면, 양극측 비대향 부분(11)의 바람직한 범위는, 양변부에 있어서 각각 0㎜ 초과 6.0㎜ 미만이다.
(실시예 8 및 실시예 9)
양극측 비대향 부분(11)을 양변부에 있어서 각각 5.0㎜로 한 실시예 6에 대하여, 실시예 8의 전기 이중층 커패시터는, 부직포인 폴리올레핀 세퍼레이터(3)를 이용한 점에서 다르고, 그 외는 동일하다. 양극측 비대향 부분(11)을 양변부에 있어서 각각 6.0㎜로 한 실시예 7에 대하여, 실시예 9의 전기 이중층 커패시터는, 부직포인 폴리올레핀 세퍼레이터(3)를 이용한 점에서 다르고, 그 외는 동일하다.
(외관 확인)
실시예 3 내지 9의 소자를 동체면 및 하단면에서 관찰했다. 그 결과를 하기 표 3에 나타낸다. 표 3에 있어서, 세퍼레이터(3)에 갈색 등으로 변색이 보여진 것을 「유」라고 기록하고, 세퍼레이터(3)에 변색이 보여지지 않은 것을 「무」라고 기록했다.
(표 3)
표 3에 나타나는 바와 같이, 양극측 비대향 부분(11)을 양변부에 있어서 각각 2.0㎜∼4.0㎜로 한 실시예 3 내지 5와 비교하여, 양극측 비대향 부분(11)을 양변부에 있어서 각각 5.0㎜ 및 6.0㎜로 한 실시예 6 및 실시예 7은, 세퍼레이터(3)의 하단측에 착색이 보여졌다. 한편, 양극측 비대향 부분(11)을 실시예 6 및 7과 같은 양변부에 있어서 각각 5.0㎜ 및 6.0㎜로 한 실시예 8 및 실시예 9는, 세퍼레이터(3)의 하단측에 착색은 없었다. 실시예 8 및 실시예 9의 세퍼레이터(3)는 내산성의 부직포이다.
이에 따라, 세퍼레이터(3)의 착색의 관점을 추가하면, 양극측 비대향 부분(11)의 더 바람직한 범위는, 양변부에 있어서 각각 0㎜ 초과 5㎜ 미만이다. 단, 세퍼레이터(3)를 내산성의 부직포로 함으로써, 양극측 비대향 부분(11)을 양변부에 있어서 각각 5㎜ 초과 6㎜ 이하로 할 수 있음이 확인되었다.
(비교예 4)
소자에 있어서는 양극박(1)을 선 감김 시작 및 후 감김 끝으로 했다. 즉, 즉, 앞서 양극박(1)이 감겨들어가고, 양극박(1)과 세퍼레이터(3)와 음극박(2)의 층에 있어서 양극박(1)이 내주측이고 음극박(2)이 외주측이 되도록 감으면서, 최외주에서는 양극박(1)을 1 둘레 많이 권회하고, 음극박(2)의 단부를 넘어 양극박(1)을 마지막으로 감기 종료함으로써, 양극박(1)을 최내주 및 최외주에 위치시켰다. 그리고, 양극박(1)을, 선 감김 시작에 있어서 띠 길이 방향으로 30㎜ 돌출시키고, 후 감김 개시에 있어서 띠 길이 방향으로 30㎜ 돌출시킴으로써, 양극박(1)의 띠 길이 방향의 양단에 음극박(2)과 대향하지 않는 부분을 형성했다. 양극측 비대향 부분(11)의 크기 등, 그 밖의 전기 이중층 커패시터의 제작 조건은 실시예 1과 같다.
(수명 성능의 확인)
실시예 1 및 비교예 4의 전기 이중층 커패시터에 85℃에서 2.5V의 정전압을 인가하고, 초기의 방전 용량 및 직류 내부 저항과, 150시간 경과 후의 방전 용량 및 직류 내부 저항을 측정하고, 용량 변화율(ΔCap)(％)과 직류 내부 저항(ΔDCIR)(％)을 산출했다. 그 결과를 하기 표 4에 나타낸다.
(표 4)
표 4에 나타내는 바와 같이, 띠 길이 방향 양단에 음극박(2)과 대향하지 않는 부분을 양극박(1)에 마련한 비교예 4는, 음극측 비대향 부분(21)을 띠 길이 방향에 마련한 실시예 1과 비교하여, 용량 변화율 및 직류 내부 저항이 좋지 않은 결과가 되었다.
이에 따라, 양극측 비대향 부분(11)은 전기 이중층 커패시터의 용량 변화율 및 직류 내부 저항의 증대를 억제하는 효과를 발휘하는 한편, 양극박(1)의 띠 길이 방향에 음극박(2)과 대향하지 않는 부분을 마련하면, 전기 이중층 커패시터의 용량 변화율 및 직류 내부 저항의 증대 억제 효과가 얻어지지 않음이 확인되었다. 또한, 실시예 1 및 비교예 4의 소자를 동체면 및 하단면에서 관찰하면, 비교예 4의 세퍼레이터(3)에는, 감김 시작 및 감김 끝의 부분에 탄화 현상이 보여졌다.
1: 양극박
11: 양극측 비대향 부분
2: 음극박
21: 음극측 비대향 부분
3: 세퍼레이터
4: 탭
11: 양극측 비대향 부분
2: 음극박
21: 음극측 비대향 부분
3: 세퍼레이터
4: 탭
Claims (8)
- 양극박과 음극박을 세퍼레이터를 개재(介在)하여 권회(卷回)한 소자에 전해액을 함침시켜 이루어지는 전기 이중층 커패시터로서,
상기 전해액은, 용매로서 γ-부티로락톤을 함유하고,
상기 양극박의 띠(帶) 폭은, 상기 음극박의 띠 폭보다 폭넓으며,
상기 소자는, 상기 양극박이 상기 음극박보다 띠 폭 방향으로 돌출하여 권회되어 이루어지는 것을 특징으로 하는 전기 이중층 커패시터. - 제1항에 있어서,
상기 음극박의 띠 길이는, 상기 양극박보다 길고,
상기 소자는, 상기 음극박이 최(最)내주 및 최외주에 위치하도록 권회되고,
상기 음극박은, 상기 양극박보다 띠 길이 방향에 있어서 감김 시작 및 감김 끝에서 돌출하는 것을 특징으로 하는 전기 이중층 커패시터. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 양극박은, 상기 음극박보다 0㎜ 초과 12.0㎜ 미만 폭넓은 것을 특징으로 하는 전기 이중층 커패시터. - 제1항 또는 제2항에 있어서,
상기 양극박은, 상기 음극박보다 0㎜ 초과 10.0㎜ 미만 폭넓은 것을 특징으로 하는 전기 이중층 커패시터. - 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 소자는, 상기 양극박의 띠 길이 방향으로 연장되는 양(兩)변부가 상기 음극박보다 돌출하여 권회되어 이루어지는 것을 특징으로 하는 전기 이중층 커패시터. - 제5항에 있어서,
상기 양극박은, 상기 음극박보다 양변부가 각각 0㎜ 초과 6.0㎜ 미만 돌출하여 권회되어 있는 것을 특징으로 하는 전기 이중층 커패시터. - 제5항에 있어서,
상기 양극박은, 상기 음극박보다 양변부가 각각 0㎜ 초과 5.0㎜ 미만 돌출하여 권회되어 있는 것을 특징으로 하는 전기 이중층 커패시터. - 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 세퍼레이터는, 합성 섬유를 포함하는 부직포인 것을 특징으로 하는 전기 이중층 커패시터.
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