KR20160075345A - 전극체 및 전극체의 제조 방법 - Google Patents

전극체 및 전극체의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

전극체(1)는 정극(10)과 부극(20)을 구비한다. 정극(10)은 정극 집전체(11)와, 그 정극 집전체(11) 상에 배치된 정극합제층(12)을 구비한다. 부극(20)은 부극 집전체(21)와, 그 부극 집전체(21) 상에 배치된 부극합제층(22)과, 그 부극합제층(22) 상에 배치된 절연 입자를 포함하는 절연층(23)을 구비한다. 부극(20)의 폭 방향의 단부(25)의 측면에는, 단부(25)의 측면을 덮도록 절연 입자를 포함하는 절연층(26)이 형성되어 있다.

Description

전극체 및 전극체의 제조 방법{ELECTRODE BODY AND ELECTRODE BODY MANUFACTURING METHOD}
본 발명은 전극체 및 전극체의 제조 방법에 관한 것으로, 특히 비수전해질 이차 전지에 사용되는 전극체 및 전극체의 제조 방법에 관한 것이다.
비수전해질 이차 전지의 하나로 리튬 이온 이차 전지가 있다. 리튬 이온 이차 전지는, 리튬 이온을 흡장·방출하는 정극과 부극 사이를, 전해질 중의 리튬 이온이 이동함으로써 충방전 가능한 이차 전지이다.
일본 특허 공개 제2013-080655에는, 전극 활물질 상에 절연층을 도포하여 형성한 전극판을 사용한 비수전해질 이차 전지에 관한 기술이 개시되어 있다. 일본 특허 공개 제2013-080655에 따른 비수전해질 이차 전지에서는, 통상의 시트 형상 세퍼레이터는 사용하지 않고 절연층을 세퍼레이터로서 사용하고 있다. 일본 특허 공개 제2013-080655에 개시되어 있는 기술에서는, 절연층을 형성하는 입자로서 절연 입자가 사용되고 있다.
일본 특허 공개 제2013-080655에 개시되어 있는 비수전해질 이차 전지와 같이, 전극체의 절연층에 절연 입자를 사용한 경우에는, 부극합제층 상에 직접 절연 입자를 도포하여 절연층을 형성한다. 이때, 부극합제층의 측면(즉 부극의 측면)은 절연층으로 덮이지 않고 노출되어 있는 상태로 되기 때문에, 전극체에 하중이 가해지면 부극이 노출되어 있는 부분이 정극 집전체와 접촉하여 단락되어 버린다는 문제가 있다.
도 15는, 본 발명의 과제를 설명하기 위한 도면으로서, 전극체를 권회하기 전의 정극(이하, 정극 시트라고도 기재함)과 부극(이하, 부극 시트라고도 기재함)의 상태를 도시하는 상면도이다. 도 16은, 도 15에 도시하는 전극체의 절단선 XVI-XVI에 있어서의 단면도이다. 도 15에 도시한 바와 같이, 전극체(101)는 띠 형상의 정극 시트(110)와 띠 형상의 부극 시트(120)를 구비한다. 정극 시트(110) 및 부극 시트(120)는 두께 방향에 있어서 적층되어 있다.
도 15, 도 16에 도시한 바와 같이, 정극 시트(110)는 정극 집전체(111)와, 그 정극 집전체 상(즉, 정극 집전체(111)의 양면)에 배치된 정극합제층(112)을 구비한다. 정극 시트(110)의 폭 방향의 일단(즉, 도 15에 도시하는 정극 시트(110)의 상측)에는, 정극합제층(112)이 배치되어 있지 않은 정극합제층 미형성부(114)가 형성되어 있다. 또한, 부극 시트(120)는 부극 집전체(121)와, 그 부극 집전체 상(즉, 부극 집전체(121)의 양면)에 배치된 부극합제층(122)과, 그 부극합제층(122) 상에 배치된 절연 입자를 포함하는 절연층(123)을 구비한다. 부극 시트(120)의 폭 방향의 일단(즉, 도 15에 도시하는 부극 시트(120)의 하측)에는, 부극합제층(122)이 배치되어 있지 않은 부극합제층 미형성부(124)가 형성되어 있다.
도 16에 도시한 바와 같이, 정극 시트(110) 및 부극 시트(120)는 정극 집전체(111)의 정극합제층 미형성부(114)와 부극 집전체(121)의 부극합제층 미형성부(124)가 폭 방향에 있어서 서로 반대측이 되도록 배치되어 있다. 또한, 정극합제층(112)의 폭 방향의 단부들은 부극합제층(122)의 폭 방향의 단부들보다도 폭 방향에 있어서 내측에 배치되어 있다. 이때, 부극(120)의 폭 방향의 단부(125)는 정극 시트(110) 및 부극 시트(120)의 적층 방향으로부터 평면에서 볼 때에, 정극 집전체(111)의 정극합제층 미형성부(114)와 중첩하도록 배치되어 있다.
여기서, 전극체(101)의 절연층(123)에 절연 입자를 사용한 경우에는, 부극합제층(122) 상에 절연 입자를 직접 도포하여 절연층(123)을 형성하기 때문에, 부극합제층(122)의 단부(125)의 측면(즉 부극(120)의 측면)은 절연층(123)에 덮이지 않고 노출되어 있는 상태로 되어 있다. 이 때문에, 정극(110) 및 부극(120)이 적층된 전극체(101)에 하중이 가해지면, 부극합제층(122)의 단부(125)가 정극 집전체(111)의 정극합제층 미형성부(114)와 접촉하게 되어(도 16에서 화살표로 나타냄), 정극(110)과 부극(120)이 단락되어 버린다는 문제가 있다.
본 발명의은, 절연 입자를 사용하여 절연층을 형성한 경우에도, 정극과 부극의 단락을 억제하는 것이 가능한 전극체 및 전극체의 제조 방법을 제공한다.
본 발명이 제1 형태에 따른 전극체는, 정극 집전체와, 그 정극 집전체 상에 배치된 정극합제층을 구비하는 정극과, 부극 집전체와, 그 부극 집전체 상에 배치된 부극합제층과, 그 부극합제층 상에 배치되고 절연 입자를 포함하는 절연층을 구비하는 부극이 적층된 비수전해질 이차 전지용의 전극체로서, 상기 정극 집전체는, 그 정극 집전체의 폭 방향의 제1 정극 단부 및 상기 제1 정극 단부의 반대측 끝에 배치된 제2 정극 단부를 갖고, 상기 제1 정극 단부측에만 상기 정극합제층이 배치되어 있지 않은 정극합제층 미형성부를 갖고, 상기 부극 집전체는, 그 부극 집전체의 폭 방향의 제1 부극 단부 및 반대측의 제2 부극 단부를 갖고, 상기 제1 부극 단부측에만 상기 부극합제층이 배치되어 있지 않은 부극합제층 미형성부를 갖고, 상기 제1 정극 단부 및 상기 제1 부극 단부는 상기 폭 방향에 있어서 서로 반대측이 되도록 배치되어 있고, 상기 폭 방향에 있어서의 상기 정극합제층의 양단부는 상기 폭 방향에 있어서의 상기 부극합제층의 양단부보다도 상기 폭 방향에 있어서 내측에 위치하고 있고, 상기 제2 부극 단부 측면에는, 그 단부 측면을 덮도록 상기 절연 입자를 포함하는 절연층이 형성되어 있다.
본 발명의 제2 형태에 따른 전극체의 제조 방법은, 폭 방향에 있어서 제1 정극 단부 및 상기 제1 정극 단부의 반대측 끝에 배치된 제2 정극 단부를 갖는 띠 형상의 정극 집전체 상에, 상기 제1 정극 단부측에만 정극합제층이 배치되어 있지 않은 정극합제층 미형성부를 갖도록 상기 정극합제층을 도포하여 정극을 형성하는 공정과, 폭 방향에 있어서 제1 부극 단부 및 상기 제1 정극 단부의 반대측 끝에 배치된 제2 부극 단부를 갖는 띠 형상의 부극 집전체 상에, 상기 제1 부극 단부측에만 부극합제층이 배치되어 있지 않은 부극합제층 미형성부를 갖도록 상기 부극합제층을 도포하고, 또한, 상기 부극합제층 상과 상기 제2 부극 단부 측면에 절연 입자를 도포하여 부극을 형성하는 공정과, 상기 제1 정극 단부와 상기 제1 부극 단부가 상기 폭 방향에 있어서 서로 반대측이 되도록, 또한 상기 정극합제층의 상기 폭 방향의 양단부가 상기 부극합제층의 상기 폭 방향의 양단부보다도 상기 폭 방향에 있어서 내측에 위치하도록, 상기 정극 및 상기 부극을 적층하는 공정을 구비한다.
상기 각 형태에 따른 전극체 및 전극체의 제조 방법에서는, 부극의 폭 방향의 단부 측면을 덮도록 절연층을 형성하고 있다. 따라서, 부극의 폭 방향의 단부가 적층 방향에 있어서 정극 집전체의 정극합제층 미형성부와 대향하도록 배치된 경우에도, 부극의 단부가 정극 집전체의 정극합제층 미형성부와 접촉하는 것을 억제할 수 있다. 따라서, 정극과 부극이 단락되는 것을 억제할 수 있다.
상기 각 형태에 의해, 절연 입자를 사용하여 절연층을 형성한 경우에도, 정극과 부극의 단락을 억제하는 것이 가능한 전극체 및 전극체의 제조 방법을 제공할 수 있다.
도 1은 실시 형태에 따른 전극체를 설명하기 위한 상면도이다.
도 2는 도 1에 도시하는 전극체의 절단선 II-II에 있어서의 단면도이다.
도 3은 실시 형태에 따른 전극체를 권회하고 있는 상태를 도시하는 사시도이다.
도 4는 실시 형태에 따른 전극체의 일례를 도시하는 단면도이다.
도 5는 실시 형태에 따른 전극체의 다른 구성예를 도시하는 단면도이다.
도 6은 실시 형태에 따른 전극체의 다른 구성예를 도시하는 단면도이다.
도 7은 실시 형태에 따른 전극체의 제조 방법을 설명하기 위한 흐름도이다.
도 8은 그라비아 도포 장치를 사용하여 부극에 절연 입자를 도포하는 공정을 설명하기 위한 도면이다.
도 9는 그라비아 도포 장치를 사용하여 부극에 절연 입자를 도포하는 공정을 설명하기 위한 도면이다.
도 10a는 실시 형태에 따른 전극체가 구비하는 부극의 제조 공정을 설명하기 위한 상면도이다.
도 10b는 도 10a에 도시하는 부극의 절단선 XB-XB에 있어서의 단면도이다.
도 11a는 실시 형태에 따른 전극체가 구비하는 부극의 제조 공정을 설명하기 위한 사시도이다.
도 11b는 도 11a에 도시하는 부극의 절단선 XIB-XIB에 있어서의 단면도이다.
도 12는 실시 형태에 따른 전극체가 구비하는 부극의 제조 공정을 설명하기 위한 사시도이다.
도 13a는 실시 형태에 따른 전극체가 구비하는 부극의 제조 공정을 설명하기 위한 상면도이다.
도 13b는 도 13a에 도시하는 부극의 절단선 XIIIB-XIIIB에 있어서의 단면도이다.
도 14는 각 샘플의 집전체 용접 시의 단락의 유무, 압괴 시의 단락의 유무 및 용량 유지율을 나타내는 표이다.
도 15는 본 발명의 과제를 설명하기 위한 상면도이다.
도 16은 도 15에 도시하는 전극체의 절단선 XVI-XVI에 있어서의 단면도이다.
이하, 도면을 참조하여 본 발명의 실시 형태에 대하여 설명한다. 도 1은, 본 실시 형태에 따른 전극체(1)를 설명하기 위한 상면도이다. 도 1은, 전극체(1)를 권회하기 전의 정극(정극 시트)(10)과 부극(부극 시트)(20)의 상태를 도시하는 상면도이다. 도 2는, 도 1에 도시하는 전극체(1)의 절단선 II-II에 있어서의 단면도이다. 도 1에 도시한 바와 같이, 전극체(1)는 띠 형상의 정극 시트(10)와 띠 형상의 부극 시트(20)를 구비한다. 정극 시트(10) 및 부극 시트(20)는 두께 방향에 있어서 적층되어 있다.
정극 시트(10)는 정극 집전체(11)와, 그 정극 집전체(11) 상(즉, 정극 집전체(11)의 양면)에 배치된 정극합제층(12)을 구비한다. 정극 시트(10)의 폭 방향의 일단(제1 정극 단부. 도 1에 도시하는 정극 시트(10)의 상측)에는, 정극합제층(12)이 배치되어 있지 않은 정극합제층 미형성부(14)가 형성되어 있다.
정극 집전체(11)에는, 예를 들어 알루미늄 또는 알루미늄을 주성분으로 하는 합금을 사용할 수 있다. 정극합제층(12)은 정극 활물질을 포함한다. 정극 활물질은, 리튬을 흡장·방출 가능한 재료로서, 예를 들어 코발트산리튬(LiCoO2), 망간산리튬(LiMn2O4), 니켈산리튬(LiNiO2) 등을 사용할 수 있다. 또한, LiCoO2, LiMn2O4, LiNiO2를 임의의 비율로 혼합하여 소성한 재료를 사용해도 된다. 또한, 정극합제층(12)은 도전재를 포함하고 있어도 된다. 도전재로서는, 예를 들어 아세틸렌블랙(AB), 케첸 블랙 등의 카본 블랙, 흑연(그래파이트)을 사용할 수 있다.
정극 시트(10)를 제작할 때는, 예를 들어 정극 활물질과, 도전재와, 용매와, 결착제(바인더)를 혼련하고, 혼련 후의 정극합제를 정극 집전체(11)에 도포하여 건조시킴으로써 제작할 수 있다. 여기서, 용매로서는, 예를 들어 NMP(N-메틸-2-피롤리돈) 용액을 사용할 수 있다. 또한, 바인더로서는, 예를 들어 폴리불화비닐리덴(PVdF), 스티렌부타디엔 러버(SBR), 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 카르복시메틸셀룰로오스(CMC) 등을 사용할 수 있다.
도 1, 도 2에 도시한 바와 같이, 부극 시트(20)는 부극 집전체(21)와, 그 부극 집전체(21) 상(즉, 부극 집전체(21)의 양면)에 배치된 부극합제층(22)과, 그 부극합제층(22) 상에 배치된 수지 입자를 포함하는 절연층(23)을 구비한다. 부극 시트(20)의 폭 방향의 일단(제1 부극 단부. 도 1에 도시하는 부극 시트(20)의 하측)에는, 부극합제층(22)이 배치되어 있지 않은 부극합제층 미형성부(24)가 형성되어 있다.
부극 집전체(21)에는, 예를 들어 구리나 니켈 또는 그들의 합금을 사용할 수 있다. 부극합제층(22)은 부극 활물질을 포함한다. 부극 활물질은, 리튬을 흡장·방출 가능한 재료로서, 예를 들어 흑연(그래파이트) 등으로 이루어지는 분말 상태의 탄소 재료를 사용할 수 있다. 부극 시트(20)를 제작할 때는, 예를 들어 부극 활물질과, 도전재와, 용매와, 바인더를 혼련하고, 혼련 후의 부극합제를 부극 집전체(21)에 도포하여 건조시킴으로써 제작할 수 있다(정극 시트(10)를 제작하는 경우와 마찬가지임).
본 실시 형태에 따른 부극 시트(20)는 또한, 부극합제층(22) 상에 배치된 절연층(23)을 구비한다. 절연층(23)은 절연 입자를 사용하여 구성할 수 있다. 절연 입자에는, 세라믹 입자나 수지 입자를 사용할 수 있다. 세라믹 입자로서는, 예를 들어 알루미나 입자를 사용할 수 있다. 또한, 후술하는 바와 같이, 절연 입자끼리를 열용착시키는 경우에는, 열가소성의 수지 입자를 사용한다. 예를 들어, 열가소성의 수지 입자로서 폴리에틸렌 입자를 사용할 수 있다. 부극합제층(22) 상에 절연층(23)을 형성할 때는, 예를 들어 그라비아 도포 장치를 사용할 수 있다(상세는 후술함). 절연층(23)은 정극 시트(10)와 부극 시트(20)를 적층했을 때에, 정극 시트(10)와 부극 시트(20)가 단락되는 것을 방지하는 세퍼레이터로서 기능한다.
도 2에 도시한 바와 같이, 정극 시트(10) 및 부극 시트(20)는 정극 집전체(11)의 정극합제층 미형성부(14)와 부극 집전체(21)의 부극합제층 미형성부(24)가 폭 방향에 있어서 서로 반대측이 되도록 배치되어 있다. 또한, 부극합제층(22)의 폭은 정극합제층(12)의 폭보다도 넓다. 이 때문에, 부극 시트(20)의 폭 방향의 단부(25)는 적층 방향에 있어서 정극 집전체(11)의 정극합제층 미형성부(14)와 대향하도록 배치된다. 환언하면, 부극 시트(20)의 폭 방향의 단부(25)는 적층 방향으로부터 평면에서 볼 때에, 정극 집전체(11)의 정극합제층 미형성부(14)와 중첩하도록 배치되어 있다.
그리고, 본 실시 형태에 따른 전극체(1)에서는, 부극 시트(20)의 폭 방향의 단부(25)의 측면을 덮도록 절연층(26)을 형성하고 있다. 이와 같이, 부극 시트(20)의 폭 방향의 단부(25)의 측면을 절연층(26)으로 덮음으로써, 부극합제층(22)의 단부(25)가 정극 집전체(11)의 정극합제층 미형성부(14)와 접촉하는 것을 억제할 수 있다.
즉, 도 16에 도시된 종래의 전극체(101)에서는, 부극합제층(122)의 단부(125)의 측면은 절연층(123)으로 덮이지 않고 노출되어 있는 상태로 되어 있었다. 이 때문에, 정극 시트(110) 및 부극 시트(120)가 적층된 전극체(101)에 하중이 가해지면, 부극합제층(122)의 단부(125)가 정극 집전체(111)의 정극합제층 미형성부(114)와 접촉하게 되어(도 16이 화살표로 나타냄), 정극 시트(110)와 부극 시트(120)가 단락되어 버린다는 문제가 있었다.
이에 비해 본 실시 형태에 따른 전극체(1)에서는, 도 2에 도시한 바와 같이, 부극 시트(20)의 폭 방향의 단부(25)의 측면을 덮도록 절연층(26)을 형성하고 있으므로, 부극합제층(22)의 단부(25)가 정극 집전체(11)의 정극합제층 미형성부(14)와 접촉하는 것을 억제할 수 있다. 따라서, 정극 시트(10)와 부극 시트(20)가 단락되는 것을 억제할 수 있다.
예를 들어, 본 실시 형태에서는, 도 1에 도시한 바와 같이 정극 시트(10) 및 부극 시트(20)를 적층한 후, 도 3에 도시한 바와 같이 정극 시트(10) 및 부극 시트(20)를 권회함으로써 권회 전극체를 형성해도 된다. 또한, 예를 들어 도 4에 도시한 바와 같이 복수의 정극 시트(10)와 복수의 부극 시트(20)를 교대로 적층하여 전극체를 형성해도 된다. 또한, 정극 시트(10) 및 부극 시트(20)를 권회하여 권회 전극체를 형성한 경우에도, 도 4에 도시한 바와 같은 복수의 정극 시트(10)와 복수의 부극 시트(20)가 교대로 적층된 구조로 된다. 본 실시 형태에서는, 부극 시트(20)의 폭 방향의 단부(25)의 측면에 절연층(26)을 형성하고 있으므로, 정극 시트(10) 및 부극 시트(20)를 권회할 때나 정극 집전체(11)의 정극합제층 미형성부(14)를 모아서 용접할 때에 부극 시트(20)의 단부(25)에 하중이 가해진 경우에도, 정극 시트(10)와 부극 시트(20)가 단락되는 것을 억제할 수 있다.
또한 본 실시 형태에서는, 도 5에 도시하는 전극체(1')와 같이, 부극합제층(22)의 단부 측면(28)(즉, 부극 집전체(21)의 부극합제층 미형성부(24)측의 단부 측면)을 덮도록 절연층(29)을 형성해도 된다. 즉, 도 2에 도시한 전극체(1)와 같이, 부극합제층(22)의 단부 측면(28)이 노출된 상태에서는, 도전성의 이물이 혼입된 경우, 부극합제층(22)의 단부 측면(28)과 정극 시트(10)가 단락될 우려가 있다. 이 때문에, 도 5에 도시한 바와 같이, 부극합제층(22)의 단부 측면(28)을 덮도록 절연층(29)을 더 형성함으로써, 정극 시트(10)와 부극 시트(20)가 단락되는 것을 보다 확실하게 억제할 수 있다.
또한 본 실시 형태에서는, 도 6에 도시하는 전극체(2)와 같이, 부극 시트(20')의 폭 방향의 단부(25)의 측면을 덮고 있는 절연 입자끼리를 열용착하여 절연층(31)을 형성해도 된다. 이 경우에는, 절연 입자로서 열가소성을 구비하는 수지 입자를 사용한다. 예를 들어, 수지 입자로서 폴리에틸렌 입자를 사용할 수 있다. 폴리에틸렌 입자는 융점이 낮기 때문에(130℃ 정도), 열용착할 때의 온도를 낮게 할 수 있다.
이와 같이, 부극 시트(20')의 폭 방향의 단부(25)의 측면을 덮고 있는 절연 입자끼리를 열용착하여 절연층(31)을 형성한 경우에는, 절연층(31)에 있어서의 절연 입자끼리의 관계를 견고하게 할 수 있다. 이 때문에, 절연층(31)의 압괴 강도를 높일 수 있다. 또한, 정극 집전체(11)를 절단했을 때에 발생한 버어(금속인 정극 집전체의 파편)가 절연층(23)을 찢는 것을 억제할 수 있다. 따라서, 정극과 부극이 단락되는 것을 보다 확실하게 억제할 수 있다.
이어서, 본 실시 형태에 따른 전극체의 제조 방법에 대하여 설명한다. 도 7은, 본 실시 형태에 따른 전극체의 제조 방법을 설명하기 위한 흐름도이다. 전극체를 제조할 때는, 먼저, 정극 시트(10)를 형성한다(스텝 S1). 정극 시트(10)는 정극 활물질과, 도전재와, 용매와, 바인더를 혼련하고, 혼련 후의 정극합제를 정극 집전체(11)의 양면에 도포하여 건조시킴으로써 제작할 수 있다. 이때, 정극 시트(10)의 폭 방향의 일단(제1 정극 단부. 도 1에 도시하는 정극 시트(10)의 상측)에는, 정극합제층(12)이 배치되어 있지 않은 정극합제층 미형성부(14)를 형성한다.
이어서, 부극 시트(20)를 형성한다(스텝 S2). 부극 시트(20)는 부극 활물질과, 도전재와, 용매와, 바인더를 혼련하고, 혼련 후의 부극합제를 부극 집전체(21)의 양면에 도포하여 건조시킴으로써 제작할 수 있다. 이때, 부극 시트(20)의 폭 방향의 일단(제1 부극 단부. 도 1에 도시하는 부극 시트(20)의 하측)에는, 부극합제층(22)이 배치되어 있지 않은 부극합제층 미형성부(24)를 형성한다.
본 실시 형태에서는, 또한, 부극합제층(22) 상에 절연층(23)을 형성한다. 이때, 부극 시트(20)의 폭 방향의 단부(25)의 측면을 덮도록 절연 입자를 포함하는 절연층(26)을 형성한다(도 2 참조). 절연층(23)을 형성할 때는, 예를 들어 그라비아 도포 장치를 사용하여 부극합제층(22) 상에 절연 입자를 도포한다. 도 8, 도 9는, 그라비아 도포 장치(40)를 사용하여 부극 시트에 절연 입자를 도포하는 공정을 설명하기 위한 도면이다. 도 9는, 도 8에 도시하는 그라비아 도포 장치(40)를 부극 시트(41)의 반송 방향 상류측(즉, 도 8의 지면 좌측)으로부터 본 도면이다.
도 8에 도시한 바와 같이, 그라비아 도포 장치(40)는 복수의 롤러(42), 액조(43), 그라비아 롤(45) 및 닥터 블레이드(46)를 구비한다. 복수의 롤러(42)는 부극합제층(22)이 형성된 후의 부극 시트(41)를 반송 방향(도 8의 화살표로 나타내었다)으로 반송한다. 액조(43)는 절연 입자를 포함하는 페이스트(44)를 유지함과 함께, 페이스트(44)를 그라비아 롤(45)의 외주 표면에 공급한다. 절연 입자를 포함하는 페이스트(44)는 예를 들어 절연 입자와 용매와 증점제를 혼합함으로써 제작할 수 있다. 그라비아 롤(45)은 페이스트(44)를 부극 시트(41)의 표면(즉, 부극합제층(22)의 표면)에 전사하여 도포한다. 닥터 블레이드(46)는 그라비아 롤(45)의 외주 표면에 부착된 여분의 페이스트(44)를 긁어낸다.
도 9에 도시한 바와 같이, 그라비아 롤(45)의 외주 표면에 보유 지지되어 있는 페이스트(44)는 반송되어 온 부극 시트(41)의 표면에 도포된다. 이때, 부극 집전체(21)의 부극합제층 미형성부에 마스킹 테이프(48)를 설치함으로써, 페이스트(44)가 부극 집전체(21)의 부극합제층 미형성부에 도포되는 것을 방지할 수 있다. 또한, 도 9에 도시한 바와 같이, 그라비아 롤(45)의 홈(47)의 방향을, 부극 시트(41)의 단부(25)로 향하도록 경사지게 함으로써, 페이스트(44)가 흐르는 방향을 홈(47)을 따른 방향(도 9의 화살표(49)로 도시하는 방향)으로 할 수 있다. 이에 의해, 부극 시트(41)의 단부(25)의 측면에 페이스트(44)를 도포할 수 있다.
그 후, 부극 시트(41)에 도포된 페이스트(44)를 건조함으로써, 부극합제층(22) 상에 절연 입자를 포함하는 절연층(23)을 형성할 수 있다. 그라비아 도포 장치(40)를 사용하여 부극 시트(41)의 표면에 절연 입자(절연층(23))를 도포하는 공정은, 부극 시트(41)의 양면에 대하여 실시한다.
상기와 같이 하여 정극 시트(10) 및 부극 시트(20)를 제작한 후, 정극 시트(10) 및 부극 시트(20)를 적층한다(도 7의 스텝 S3). 정극 시트(10) 및 부극 시트(20)를 적층할 때는, 도 2에 도시한 바와 같이, 정극 집전체(11)의 정극합제층 미형성부(14)와 부극 집전체(21)의 부극합제층 미형성부(24)가 폭 방향에 있어서 서로 반대측이 되도록 배치한다. 정극 시트(10) 및 부극 시트(20)를 적층한 후, 도 3에 도시한 바와 같이 정극 시트(10) 및 부극 시트(20)를 권회함으로써 권회 전극체를 형성할 수 있다. 또한, 도 4에 도시한 바와 같이 복수의 정극 시트(10)와 복수의 부극 시트(20)를 교대로 적층하여 전극체를 형성해도 된다. 또한, 도 7에 도시된 흐름도에서는 정극 시트(10)를 부극 시트(20)보다도 먼저 형성하는 경우를 도시했지만, 정극 시트(10) 및 부극 시트(20)를 형성하는 순서는 반대여도 된다.
또한, 본 실시 형태에서는, 도 6에 도시하는 전극체(2)와 같이, 부극 시트(20')의 폭 방향의 단부(25)의 측면을 덮고 있는 절연 입자끼리를 열용착하여 절연층(31)을 형성해도 된다. 절연 입자끼리를 열용착하는 경우의 부극 시트(20)의 제조 방법에 대해서, 도 10 내지 도 13을 사용하여 설명한다.
먼저, 도 10a, 도 10b에 도시한 바와 같이, 부극 집전체(21)와 부극합제층(22)과 절연층(23, 26)을 구비하는 부극 시트(20)를 형성한다. 이 경우에는, 절연층(23, 26)을 구성하는 절연 입자로서 열가소성을 구비하는 수지 입자를 사용한다. 예를 들어, 수지 입자로서 폴리에틸렌 입자를 사용할 수 있다. 부극 시트(20)의 폭 방향의 일단에는, 부극합제층(22)이 배치되어 있지 않은 부극합제층 미형성부(24)를 형성한다. 부극 시트(20)를 형성할 때는, 도 7의 스텝 S2에서 설명한 방법을 사용할 수 있다.
그 후, 도 11a에 도시한 바와 같이, 부극 시트(20)를 권회한다. 부극 시트(20)를 권회하면, 도 11b에 도시한 바와 같이, 부극 시트(20)가 적층된다. 이때, 부극 시트(20)의 두께 방향(적층 방향)에 있어서 부극 시트(20)끼리가 서로 이격되도록 스페이서(33)를 설치한다. 그 후, 도 12에 도시한 바와 같이, 권회된 부극 시트(20)의 단부(25)(도 10b 참조)의 절연층(26)을 가열하여 수지 입자를 열용착한다. 절연층(26)(수지 입자)을 열용착할 때는, 예를 들어 수지 입자의 융점 이상으로 가열되어 있는 판형 부재(35)를, 권회되어 있는 부극 시트(20)의 단부 측면에 밀어 붙인다. 이에 의해, 부극 시트(20)의 단부 측면의 수지 입자만을 열용착할 수 있다.
수지 입자끼리를 열용착하여 절연층(31)(열 용착된 절연층을 부호 31로 나타냄)을 형성한 후, 권회된 부극 시트(20')(열 용착 후의 부극 시트를 부호 20'로 나타냄)를 전개한다(도 13a 참조). 이때, 도 11b에 도시한 바와 같이, 부극 시트와 부극 시트 사이에 스페이서(33)를 설치하였으므로, 절연층(31)끼리가 열용착하는 것을 방지할 수 있어, 권회된 부극 시트(20')를 용이하게 전개할 수 있다. 이러한 방법을 사용함으로써 부극 시트(20')의 폭 방향의 단부(25)에, 절연 입자끼리가 열용착한 절연층(31)을 형성할 수 있다(도 13b 참조).
그리고, 도 13a, 도 13b에 도시하는 부극 시트(20')를 사용하여 전극체를 형성함으로써, 도 6에 도시한 바와 같은 전극체(2), 즉, 부극 시트(20')의 폭 방향의 단부(25)가 절연층(31)(절연 입자끼리가 열용착된 절연층)으로 덮여 있는 전극체(2)를 형성할 수 있다.
이상에서 설명한 본 실시 형태에 따른 발명에 의해, 절연 입자를 사용하여 절연층을 형성한 경우에도, 정극과 부극의 단락을 억제하는 것이 가능한 전극체 및 전극체의 제조 방법을 제공할 수 있다.
이어서, 본 발명의 실시예에 대하여 설명한다. 상기에서 설명한 방법을 사용하여, 정극 시트 및 부극 시트를 구비하는 전극체(권회 전극체)를 제작하였다. 이때, 도 2에 도시한 전극체(1)와 같이, 부극 시트(20)의 폭 방향의 단부(25)의 측면을 덮도록 절연층(26)을 형성한 전극체를 실시예 1로 하였다. 또한, 도 6에 도시된 전극체(2)와 같이, 부극 시트(20')의 폭 방향의 단부(25)의 측면을 덮고 있는 절연 입자끼리를 열용착하여 절연층(31)을 형성한 전극체를 실시예 2로 하였다. 또한, 비교예로서, 부극 시트(120)의 폭 방향의 단부(125)의 측면이 절연층(123)으로 덮여 있지 않은 전극체(도 16 참조)를 제작하였다.
그리고, 정극 시트 및 부극 시트를 권회한 후, 정극 집전체(정극합제층 미형성부) 및 부극 집전체(부극합제층 미형성부)를 각각 묶어서 용접한 후의 정극과 부극의 단락 유무를 조사하였다. 단락의 유무는, 전극체의 저항값, 즉, 정극과 부극 사이의 저항값을 측정하여 판정하였다. 이때의 판정 기준값을 1GΩ으로 하였다. 즉, 정극과 부극 사이의 저항값이 1GΩ 이상인 경우에는 단락 없음이라고 판정하고, 1GΩ보다도 작은 경우에는 단락 있음이라고 판정하였다.
또한, 정극 집전체의 정극합제층 미형성부측(도 2의 정극합제층 미형성부(14) 참조)에 환봉을 사용하여 국소적으로 하중(2kN)을 가한 경우의 단락 유무를 조사하였다. 또한, 단락의 정의는 상기와 마찬가지이다.
또한, 실시예 1, 2 및 비교예에 따른 전극체를 사용하여 리튬 이온 이차 전지를 각각 제작하여 용량 유지율을 측정하였다. 용량 유지율을 측정할 때는, 환경 온도 60℃에서, 전류값 2C로 1000사이클의 충방전을 반복하였다. 이때, SOC(State Of Charge) 0％ 내지 100％의 사이에서 충방전을 반복하였다. 그리고, 1000 사이클 후의 전지의 용량을 초기 충전 시의 전지의 용량으로 나눈 값에 100을 승산한 값을 용량 유지율(％)로 하였다.
도 14에, 각 샘플의 집전체 용접 시의 단락의 유무, 압괴 시의 단락의 유무 및 용량 유지율을 나타낸다. 도 14에 도시한 바와 같이, 비교예에 따른 전극체에서는, 집전체 용접 시 및 압괴 시에 있어서 정극 및 부극이 단락되었다. 또한, 실시예 1에 따른 전극체에서는, 집전체 용접 시에는 정극 및 부극이 단락되지 않았지만, 압괴 시에 있어서 정극 및 부극이 단락되었다. 실시예 2에 관한 전극체에서는, 집전체 용접 시 및 압괴 시에 있어서 정극 및 부극이 단락되지 않았다. 따라서, 실시예 1 및 실시예 2와 같이, 부극 시트(20)의 폭 방향의 단부(25)의 측면을 절연층(26, 31)으로 덮음으로써, 정극과 부극의 단락을 억제할 수 있었다. 특히, 실시예 2와 같이, 절연 입자끼리를 열용착하여 절연층(31)을 형성함으로써, 정극과 부극의 단락을 더 효과적으로 억제할 수 있었다(즉, 압괴에 견딜 수 있도록 할 수 있었다).
이어서, 용량 유지율에 주목하면, 실시예 1에 따른 전극체를 사용한 경우에는, 비교예에 따른 전극체를 사용한 경우와 비교하여 용량 유지율이 높아졌다. 이것은, 실시예 1에 따른 전극체에서는, 부극 시트(20)의 단부(25)에 절연층(26)을 형성하고 있기 때문에(도 2 참조), 이 절연층(26)으로 전해액을 보액할 수 있어, 리튬 이온이 부극 시트(20)의 단부(25)로부터 인입되기 쉬워지기 때문이라고 생각된다. 한편, 비교예에 따른 전극체에서는 부극 시트(120)의 단부(125)에 절연층을 형성하고 있지 않기 때문에(도 16 참조), 리튬 이온이 부극 시트(120)의 단부(125)로부터 인입되기 어려운 것으로 추정할 수 있다.
또한, 실시예 2에 관한 전극체를 사용한 경우에는, 실시예 1에 따른 전극체를 사용한 경우와 비교하여 용량 유지율이 낮아졌다. 이것은, 실시예 2에 관한 전극체에서는, 부극 시트(20)의 단부(25)에 형성하고 있는 절연층(31)을 열용착하고 있기 때문에(도 6 참조), 절연층(31)을 구성하는 절연 입자 간의 간극이 좁아져, 리튬 이온이 부극 시트(20)의 단부(25)로부터 인입되기 어려워지기 때문이라고 생각된다.
이상의 결과로부터, 리튬 이온 이차 전지의 용량 유지율을 중시하는 경우에는, 실시예 1의 구성으로 하는 것이 바람직하다. 한편, 리튬 이온 이차 전지의 용량 유지율보다도 압괴에 대한 내성을 중시하는 경우에는, 실시예 2의 구성으로 하는 것이 바람직하다.
이상, 본 발명을 상기 실시 형태를 들어 설명했지만, 본 발명은 상기 실시 형태의 구성에만 한정되는 것은 아니고, 본원 특허 청구 범위의 청구항의 발명의 범위 내에서 당업자라면 이룰수 있는 각종 변형, 수정, 조합을 포함하는 것은 물론이다.

Claims (10)

  1. 정극 집전체(11)와, 그 정극 집전체(11) 상에 배치된 정극합제층(12)을 구비하는 정극(10)과, 부극 집전체(21)와, 그 부극 집전체(21) 상에 배치된 부극합제층(22)과, 그 부극합제층(22) 상에 배치되고 절연 입자를 포함하는 절연층(23)을 구비하는 부극(20)이 적층된 비수전해질 이차 전지용의 전극체로서,
    상기 정극 집전체(11)는 그 정극 집전체(11)의 폭 방향의 제1 정극 단부 및 상기 제1 정극 단부의 반대측 끝에 배치된 제2 정극 단부를 갖고, 상기 제1 정극 단부측에만 상기 정극합제층(12)이 배치되어 있지 않은 정극합제층 미형성부(14)를 갖고,
    상기 부극 집전체(21)는 그 부극 집전체(21)의 폭 방향의 제1 부극 단부 및 반대측의 제2 부극 단부(25)를 갖고, 상기 제1 부극 단부측에만 상기 부극합제층(22)이 배치되어 있지 않은 부극합제층 미형성부(24)를 갖고,
    상기 제1 정극 단부 및 상기 제1 부극 단부는 상기 폭 방향에 있어서 서로 반대측이 되도록 배치되어 있고,
    상기 폭 방향에 있어서의 상기 정극합제층(12)의 양단부는 상기 폭 방향에 있어서의 상기 부극합제층(22)의 양단부보다도 상기 폭 방향에 있어서 내측에 위치하고 있고, 상기 제2 부극 단부(25) 측면에는, 그 단부 측면을 덮도록 상기 절연 입자를 포함하는 절연층(26)이 형성되어 있는, 전극체.
  2. 제1항에 있어서, 상기 절연 입자는 열가소성을 구비하는 수지 입자이며, 상기 제2 부극 단부(25) 측면에 있어서 상기 절연 입자끼리가 열용착되어 있는, 전극체.
  3. 제2항에 있어서, 상기 절연 입자는 폴리에틸렌 입자인, 전극체.
  4. 제1항 내지 제3중 어느 한 항에 있어서, 상기 부극 집전체(21) 상에는, 또한, 상기 부극합제층(22)의 상기 부극합제층 미형성부(24)측의 단부 측면을 덮도록 상기 절연 입자를 포함하는 절연층(29)이 형성되어 있는, 전극체.
  5. 제1항 내지 제4중 어느 한 항에 있어서, 상기 전극체는, 상기 정극(10)과 상기 부극(20)을 서로 적층해서 권회한 권회 전극체인, 전극체.
  6. 폭 방향에 있어서 제1 정극 단부 및 상기 제1 정극 단부의 반대측 끝에 배치된 제2 정극 단부를 갖는 띠 형상의 정극 집전체(11) 상에 상기 제1 정극 단부측에만 정극합제층(12)이 배치되어 있지 않은 정극합제층 미형성부(14)를 갖도록 상기 정극합제층(12)을 도포해서 정극(10)을 형성하는 공정과,
    폭 방향에 있어서 제1 부극 단부 및 반대측의 제2 부극 단부(25)를 갖는 띠 형상의 부극 집전체(21) 상에 상기 제1 부극 단부측에만 부극합제층(22)이 배치되어 있지 않은 부극합제층 미형성부(24)를 갖도록 상기 부극합제층(22)을 도포하고, 또한, 상기 부극합제층(22) 상과 상기 제2 부극 단부(25) 측면에 절연 입자를 도포해서 부극(20)을 형성하는 공정과,
    상기 제1 정극 단부와 상기 제1 부극 단부가 상기 폭 방향에 있어서 서로 반대측이 되도록, 또한 상기 정극합제층(12)의 상기 폭 방향의 양단부가 상기 부극합제층(22)의 상기 폭 방향의 양단부보다도 상기 폭 방향에 있어서 내측에 위치하도록, 상기 정극(10) 및 상기 부극(20)을 적층하는 공정
    을 구비하는, 전극체의 제조 방법.
  7. 제6항에 있어서, 상기 부극(20)을 형성하는 공정은, 상기 절연 입자로서 열가소성을 구비하는 수지 입자를 도포하고, 그 수지 입자를 도포한 후의 부극(20)을 권회하는 공정과, 상기 권회된 부극(20)의 상기 제2 부극 단부(25) 측면을 상기 수지 입자의 융점 이상에서 가열하고, 상기 단부 측면의 수지 입자를 열용착하는 공정을 구비하는, 전극체의 제조 방법.
  8. 제7항에 있어서, 상기 수지 입자를 열용착할 때, 상기 수지 입자의 융점 이상으로 가열되어 있는 판형 부재(35)를 상기 권회되어 있는 부극의 상기 제2 부극 단부 측면에 밀어 붙이는, 전극체의 제조 방법.
  9. 제7항 또는 제8항에 있어서, 상기 부극(20)을 권회할 때, 상기 부극(20)의 두께 방향에 있어서 상기 부극(20)끼리가 서로 이격되도록 스페이서(33)를 설치하는, 전극체의 제조 방법.
  10. 제6항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 정극(10) 및 상기 부극(20)을 적층한 후, 상기 정극(10)과 상기 부극(20)을 권회하는 공정을 더 구비하는, 전극체의 제조 방법.
KR1020150179907A 2014-12-19 2015-12-16 전극체 및 전극체의 제조 방법 KR101775241B1 (ko)

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