JP2019053917A

JP2019053917A - 電気化学素子

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Publication number: JP2019053917A
Application number: JP2017178007A
Authority: JP
Inventors: 石澤　政嗣; Masatsugu Ishizawa; 政嗣石澤
Original assignee: Maxell Holdings Ltd
Current assignee: Maxell Ltd
Priority date: 2017-09-15
Filing date: 2017-09-15
Publication date: 2019-04-04

Abstract

【課題】正極、負極及びセパレータが厚み方向に積層された電極体を備えた電気化学素子において、前記電極体の積層方向に力が加わった場合でも、正極集電体露出部と負極との短絡を防止可能な構成を得る。【解決手段】正極集電体３１は、該正極集電体３１が露出し、且つ、正極１１の端部に位置するとともに平面視で一部がセパレータ１３を挟んで負極１２と重なるように設けられた正極集電体延出部３１ｂを有する。電極体１０において正極集電体延出部３１ｂが位置する端部には、平面視で正極集電体延出部３１ｂにおいて電極体１０の外周側に位置する端部と負極１２とが重なる部分に対応して、正極集電体延出部３１ｂとセパレータ１３との間に、正極集電体延出部３１ｂとセパレータ１３との積層方向の間隔を保つように、電気絶縁性を有する間隔保持部５０が設けられている。【選択図】図２

Description

本発明は、正極と負極との間にセパレータが位置するように、正極、負極及びセパレータが厚み方向に積層された電極体を備えた電気化学素子に関する。

正極と負極との間にセパレータが位置するように、正極、負極及びセパレータが厚み方向に積層された電極体を備えた電気化学素子が知られている。

上述のような電気化学素子として、例えば特許文献１に開示されるリチウムイオン二次電池が知られている。このリチウムイオン二次電池は、正極と負極とがセパレータを介して積層された電極体を有する。前記特許文献１には、前記正極が、本体部と、平面視で、該本体部から突出した、本体部よりも幅が狭く、集電タブとなる幅狭部とを有し、該幅狭部のうち少なくとも一部には、集電体に正極合剤層が形成されていない構成が開示されている。なお、前記特許文献１には、リチウムイオン二次電池の場合、安全性確保の観点から、負極合剤層の面積を正極合剤層の面積よりも大きくすることが一般的である点が開示されている。

また、前記特許文献１には、前記正極の幅狭部のうち、少なくとも負極の負極合剤層とセパレータを介して対向する箇所に、集電体上に短絡防止層が形成されている構成が開示されている。すなわち、前記特許文献１のリチウムイオン二次電池では、正極の幅狭部において集電体が露出している部分に、短絡防止層を設けることにより、衝撃が加わった場合でも、短絡の発生を防止できる。

また、上述のような電気化学素子として、例えば特許文献２に開示される積層式電池が知られている。この積層式電池は、正極板における正極集電リードとセパレータとの間に、集電体の金属よりも電子導電性が低く、かつ非絶縁性の材料からなる保護層を有する。前記特許文献２には、前記保護層によって、前記正極集電リードとセパレータとが接合されている構成が開示されている。なお、前記保護層は、前記正極板において金属が露出した部分と、前記セパレータとの間に形成されている。

前記特許文献２に開示されている構成では、前記保護層を設けることにより、前記正極板に形成されたバリ等がセパレータを突き破った状態ではあるが短絡していない状態となった場合に、前記保護層によって穏やかな放電を生じる。これにより、電池電圧の低下によって異常の検知が可能となるとともに、これ以降に直接的な短絡が生じても大電流が流れることがない。

特開２０１５−６０６２６号公報特開２０１２−１７８３２６号公報

ところで、上述の特許文献１に開示されている構成では、正極の集電体が露出している部分に短絡防止層を設けることにより、前記正極と負極との短絡を防止しているが、電極体に対して積層方向に力が加わった場合には、前記正極の集電体が露出している部分と前記負極との距離を一定に保つことは難しい。

また、上述の特許文献２に開示されている構成は、正極のバリ等がセパレータを突き破った場合でも、半導体層である保護層によって前記正極と負極との間で急激に電流が流れることを防止する構成であり、この構成では、正極と負極との短絡の発生自体を防止することは難しい。

このように、従来の構成では、電極体の積層方向に力が加わった場合に、正極の集電体の露出部分（正極集電体露出部）と負極との短絡を効果的に防止することができなかった。

本発明の目的は、正極、負極及びセパレータが厚み方向に積層された電極体を備えた電気化学素子において、前記電極体の積層方向に力が加わった場合でも、正極集電体露出部と負極との短絡を防止可能な構成を得ることにある。

本発明の一実施形態に係る電気化学素子は、正極と負極との間にセパレータが位置するように、前記正極、前記負極及び前記セパレータが厚み方向に積層された電極体を備えた電気化学素子である。前記正極は、正極集電体と、該正極集電体上に設けられた正極活物質層とを有する。前記負極は、負極集電体と、該負極集電体上に設けられ、平面視で前記正極活物質層よりも大きい面積を有する負極活物質層とを有する。前記正極集電体は、該正極集電体が露出し、且つ、前記正極の端部に位置するとともに平面視で一部が前記セパレータを挟んで前記負極と重なるように設けられた正極集電体露出部を有する。前記電極体において前記正極集電体露出部が位置する端部には、平面視で前記正極集電体露出部における前記電極体の外周側に位置する端部と前記負極とが重なる部分において、前記正極集電体露出部と前記セパレータとの間に、前記正極集電体露出部と前記セパレータとの積層方向の間隔を保つように、電気絶縁性を有する間隔保持部が設けられている（第１の構成）。

上述の構成により、電極体において正極集電体が露出した正極集電体露出部が位置する端部において、平面視で前記正極集電体露出部における前記電極体の外周側に位置する端部と負極とが重なる部分では、電気絶縁性を有する間隔保持部によって、正極集電体露出部とセパレータとの間隔を保つことができる。これにより、前記電極体に対して積層方向に力が加わった場合でも、前記正極集電体露出部と前記負極との間隔を保つことができる。

特に、前記正極集電体露出部において前記電極体の外周側に位置する端部には、前記正極集電体露出部を形成する際にバリ等が生じやすい。よって、上述のように、前記間隔保持部によって、正極集電体露出部とセパレータとの間隔を保つことにより、前記電極体に対して積層方向に力が加わった場合でも、平面視で、前記正極集電体露出部における前記端部と前記負極とが重なる部分において、前記正極集電体露出部と前記負極との距離が近づくことを防止できる。

したがって、前記電極体に対して積層方向に力が加わった場合でも、前記正極集電体露出部と前記負極との間で短絡が生じることを防止できる。

前記第１の構成において、前記正極集電体は、正極集電体本体部と、前記正極集電体露出部の一部を構成するとともに、前記正極集電体本体部から一方向に延びる正極集電体延出部とを有する。前記間隔保持部は、平面視で前記正極集電体延出部における前記一方向と直交する方向の両端部と前記負極とが重なる部分において、前記正極集電体延出部と前記セパレータとの間に、前記正極集電体延出部と前記セパレータとの積層方向の間隔を保つように設けられている（第２の構成）。

これにより、平面視で、正極集電体本体部から一方向に延びる正極集電体延出部において該一方向と直交する方向の両端部と、負極とが重なる部分において、正極集電体延出部とセパレータとの間隔を保つことができる。これにより、前記電極体に対して積層方向に力が加わった場合でも、正極集電体露出部の一部を構成する前記正極集電体延出部と前記負極との間隔を保つことができる。

特に、前記正極集電体延出部において前記一方向と直交する方向の両端部には、前記正極集電体延出部を形成する際にバリ等が生じやすい。よって、上述のように、前記間隔保持部によって、正極集電体延出部とセパレータとの間隔を保つことにより、前記電極体に対して積層方向に力が加わった場合でも、平面視で、前記正極集電体延出部における前記両端部と前記負極とが重なる部分において、前記正極集電体延出部と前記負極との距離が近くなることを防止できる。

したがって、前記電極体に対して積層方向に力が加わった場合でも、前記正極集電体露出部の一部を構成する前記正極集電体延出部と前記負極との間で短絡が生じることを防止できる。

前記第１または第２の構成において、前記正極集電体露出部は、平面視で一部が前記セパレータを挟んで前記負極活物質層と重なるように設けられている。前記間隔保持部は、平面視で前記正極集電体露出部における前記電極体の外周側に位置する端部と前記負極活物質層とが重なる部分において、前記正極集電体露出部と前記セパレータとの間に、前記正極集電体露出部と前記セパレータとの積層方向の間隔を保つように設けられている（第３の構成）。

これにより、平面視で正極集電体露出部において電極体の外周側に位置する端部と負極活物質層とが重なる部分において、正極集電体露出部とセパレータとの間隔を、保つことができる。

したがって、前記電極体に対して積層方向に力が加わった場合でも、前記正極集電体露出部と前記負極活物質層との間で短絡が生じることを防止できる。

前記第１から第３の構成のうちいずれか一つの構成において、前記間隔保持部は、前記正極集電体露出部と前記セパレータとの間、及び、前記負極を前記積層方向に挟み込む前記セパレータ同士の間にそれぞれ位置するように、前記電極体において前記正極集電体露出部が位置する前記端部に一体に設けられている（第４の構成）。

これにより、正極集電体露出部とセパレータとの間、及び、負極を積層方向に挟み込む前記セパレータ同士の間に、それぞれ間隔保持部を容易に設けることができる。よって、上述の第１から第３の構成を容易に実現できる。

前記第１から第４の構成のうちいずれか一つの構成において、電気化学素子は、リチウムイオン二次電池である（第５の構成）。リチウムイオン二次電池の場合には、平面視で、負極活物質層の寸法が正極活物質層の寸法よりも大きい。よって、正極に設けられた正極集電体露出部における電極体の外周側に位置する端部と負極活物質層とが、平面視で重なるため、前記電極体の積層方向に力が加わった場合に、前記正極集電体露出部における前記端部と前記負極活物質層とは短絡を生じやすい。したがって、電気化学素子がリチウムイオン二次電池の場合には、上述の第１から第４の構成がより効果的である。

本発明の一実施形態に係る電気化学素子の製造方法は、正極と負極との間にセパレータが位置するように、前記正極、前記負極及び前記セパレータが厚み方向に積層された電極体を備えた電気化学素子の製造方法である。この電気化学素子の製造方法は、正極集電体の端部に該正極集電体が露出した正極集電体露出部が形成されるように、前記正極集電体上に正極活物質層を形成することによって、前記正極を得る正極形成工程と、負極集電体上に負極活物質層を形成することによって、前記負極を得る負極形成工程と、前記正極、前記負極及び前記セパレータを、前記セパレータが前記正極と前記負極との間に位置するとともに平面視で前記正極集電体露出部の一部が前記セパレータを挟んで前記負極と重なるように、積層することによって、前記電極体を得る電極体形成工程と、前記電極体において前記正極集電体露出部が位置する端部に、平面視で前記正極集電体露出部における前記電極体の外周側に位置する端部と前記負極とが重なる部分において、前記正極集電体露出部と前記セパレータとの間に、前記正極集電体露出部と前記セパレータとの積層方向の間隔を保つように、電気絶縁性を有する間隔保持部を形成する間隔保持部形成工程と、を有する（第１の方法）。

これにより、上述の第１の構成を実現することができる。

本発明の一実施形態に係る電気化学素子によれば、電極体において正極集電体露出部が位置する端部には、平面視で前記正極集電体露出部において前記電極体の外周側に位置する端部と負極とが重なる部分に対応して、前記正極集電体露出部とセパレータとの間に、前記正極集電体露出部とセパレータとの積層方向の間隔を保つように、電気絶縁性を有する間隔保持部が設けられている。これにより、前記電極体に対して積層方向に力が加わった場合でも、前記正極集電体露出部と前記負極との間で短絡が生じることを防止できる。

図１は、実施形態に係るラミネート形電池の概略構成を示す斜視図である。図２は、図１のＩＩ−ＩＩ線断面図である。図３は、電極体の概略構成を示す斜視図である。図４は、正極、負極及びセパレータの積層構造を示す図３におけるＩＶ−ＩＶ線断面図である。図５は、平面視で正極と負極とを重ねた状態を示す図である。図６は、図２におけるＶＩ−ＶＩ部分を拡大して示す拡大断面図である。

以下、図面を参照し、本発明の実施の形態を詳しく説明する。図中の同一または相当部分については同一の符号を付してその説明は繰り返さない。

図１は、本発明の実施形態に係るラミネート形電池１（電気化学素子）の概略構成を示す斜視図である。図２は、ラミネート形電池１の概略構成を示す断面図である。このラミネート形電池１は、発電体として機能する電極体１０がラミネートフィルム外装体２０によって覆われた平面視で長方形状の二次電池である。なお、図２では、電極体１０の一部の図示を省略している。

図１及び図２に示すように、ラミネート形電池１は、電極体１０と、該電極体１０を覆うラミネートフィルム外装体２０とを備える。また、ラミネート形電池１は、電極体１０の正極１１及び負極１２にそれぞれ電気的に接続される正極接続端子４１及び負極接続端子４２を備える。なお、ラミネート形電池１の内部には、非水電解液も封入されている。

ラミネートフィルム外装体２０は、アルミニウム製の金属箔の一面側がナイロンで覆われ、且つ、他面側がポリプロピレンで覆われた材料からなる。すなわち、ラミネートフィルム外装体２０は、アルミニウムをナイロン及びポリプロピレンでラミネートした材料からなる。

ラミネートフィルム外装体２０は、ラミネートフィルム外装体２０のポリプロピレン同士を重ね合わせた状態で、加熱しながら圧力を加えることによって、溶着される。すなわち、ラミネートフィルム外装体２０のポリプロピレンは、加熱によって溶融するため、上述のようにラミネートフィルム外装体２０のポリプロピレン同士を重ね合わせた状態で加熱した後、冷却することによって、ラミネートフィルム外装体２０同士を溶着することができる。

ラミネートフィルム外装体２０は、略長方形状に形成されている。一対のラミネートフィルム外装体２０によって電極体１０を挟んだ状態で、該ラミネートフィルム外装体２０の外周側同士を溶着することにより、図１及び図２に示すような膨出部１ａ及びシール部１ｂが形成される。すなわち、ラミネートフィルム外装体２０が電極体１０を覆うことにより膨出部１ａが形成され、膨出部１ａの周囲でラミネートフィルム外装体２０同士を溶着することにより膨出部１ａを囲むようにシール部１ｂが形成される。

後述するように、本実施形態では、電極体１０は、それぞれラミネートフィルム外装体２０の平面視（以下、単に平面視ともいう）で長方形状の正極１１、負極１２及びセパレータ１３を、該セパレータ１３が正極１１と負極１２との間に位置するよう、積層することによって形成された積層体である。すなわち、電極体１０は、平面視で長方形状である。そのため、図１に示すように、膨出部１ａは、平面視で、長方形状である。シール部１ｂは、平面視で、膨出部１ａの周りに形成されている。

また、一対のラミネートフィルム外装体２０は、図２に示すように、ラミネート形電池１が、電極体１０の厚み方向の一方側に平面部１ｃを有するとともに、電極体１０の厚み方向の他方側に上述の膨出部１ａを有するように、電極体１０を挟んだ状態でラミネートフィルム外装体２０の外周側同士が溶着されている。すなわち、一対のラミネートフィルム外装体２０のうち、一方のラミネートフィルム外装体２０が電極体１０の外形に沿うように配置される。

電極体１０は、図４に示すように、平面視で長方形状の正極１１、負極１２とセパレータ１３とを、該セパレータ１３が正極１１と負極１２との間に位置するよう、積層することによって形成された積層体である。詳しくは、電極体１０は、平面視で長方形になるように、厚み方向に複数回折り返されたセパレータ１３と、該セパレータ１３を間に挟み込むように配置された正極１１及び負極１２とを有する。セパレータ１３の長手方向の長さは、正極１１及び負極１２の長手方向の長さよりも大きい。すなわち、セパレータ１３は、正極１１及び負極１２に対して前記長手方向に突出している。

なお、セパレータ１３は、山折りと谷折りとが交互に繰り返されるように、厚み方向に折り返されている。正極１１は、上述のように折り返されたセパレータ１３の山折り部１３ａに対して該セパレータ１３に沿うように配置されている。負極１２は、上述のように折り返されたセパレータ１３の谷折り部１３ｂに対して該セパレータ１３に沿うように配置されている。正極１１がセパレータ１３の谷折り部１３ｂに対して該セパレータ１３に沿うように配置されていてもよいし、負極１２がセパレータ１３の山折り部１３ａに対して該セパレータ１３に沿うように配置されていてもよい。

セパレータ１３には、無機フィラーを含有する耐熱性の多孔質層が形成された積層型のセパレータを用いるのが好ましい。このような積層型のセパレータを用いた場合には、無機フィラーを含有する多孔質層に、後述の間隔保持部形成用組成物が回り込みやすくなるため、後述の正極集電体延出部３１ｂとセパレータ１３との積層方向の間隔をより保持しやすくなる。前記耐熱性の多孔質層に含有させる無機フィラーとしては、ベーマイト、アルミナ、シリカなどが好ましく、これらのうちの１種または２種以上を使用することができる。このような耐熱性の多孔質層は、セパレータの片面のみに形成されていればよいが、セパレータの両面に形成されていてもよい。

電極体１０は、ラミネートフィルム外装体２０によって形成された空間内に収容される。

図２、図５及び図６に示すように、正極１１は、アルミニウム等の金属箔製の正極集電体３１と、正極活物質を含有し、正極集電体の両面にそれぞれ設けられた正極活物質層３２とを有する。詳しくは、正極１１は、リチウムイオンを吸蔵・放出可能なリチウム含有酸化物である正極活物質、導電助剤及びバインダなどを含む正極合剤を、アルミニウム箔などからなる正極集電体３１上に塗布して乾燥させることによって形成される。正極活物質であるリチウム含有酸化物としては、例えば、ＬｉＣｏＯ₂などのリチウムコバルト酸化物やＬｉＭｎ₂Ｏ₄などのリチウムマンガン酸化物、ＬｉＮｉＯ₂などのリチウムニッケル酸化物等のリチウム複合酸化物を用いるのが好ましい。なお、正極活物質として、１種類の物質のみを用いてもよいし、２種類以上の物質を用いてもよい。また、正極活物質は、上述の物質に限られない。

正極集電体３１は、平面視で長方形状の正極集電体本体部３１ａと、正極集電体本体部３１ａから長手方向に延出し、正極集電体本体部３１ａよりも小さい幅を有する正極集電体延出部３１ｂとを有する。正極活物質層３２は、正極集電体本体部３１ａの両面に設けられている。正極集電体延出部３１ｂは、正極活物質層３２が設けられておらず、正極集電体３１の一部が露出している。すなわち、本実施形態では、正極集電体延出部３１ｂが、正極集電体露出部である。

正極集電体延出部３１ｂは、正極集電体本体部３１ａの短手方向（幅方向）に対し、一方側から前記長手方向（一方向）に延出している。すなわち、正極集電体延出部３１ｂは、正極１１の端部に位置する。また、正極集電体延出部３１ｂは、電極体１０において、平面視で一部がセパレータ１３を挟んで負極１２と重なるように設けられている。

正極集電体延出部３１ｂは、電極体１０において、他の正極集電体延出部３１ｂと厚み方向に重ねられた状態で溶接等によって接続されている。正極集電体延出部３１ｂの延出方向の先端側には、正極接続端子４１が前記延出方向に延びるように接続されている。

なお、本実施形態では、正極集電体延出部３１ｂは、電極体１０において、他の正極集電体延出部３１ｂと溶接によって接続されているが、この限りではなく、正極集電体延出部３１ｂは、他の正極集電体延出部３１ｂに対して他の方法によって接続されていてもよい。また、正極接続端子４１は、正極集電体延出部３１ｂに対して溶接によって接続されているが、この限りではなく、正極接続端子４１は正極集電体延出部３１ｂに対して他の方法によって接続されていてもよい。

負極１２は、銅等の金属箔製の負極集電体３３と、負極活物質を含有し、負極集電体３３の両面にそれぞれ設けられた負極活物質層３４とを有する。詳しくは、負極１２は、リチウムイオンを吸蔵・放出可能な負極活物質、導電助剤及びバインダなどを含む負極合剤を、銅箔などからなる負極集電体３３上に塗布して乾燥させることによって形成される。負極活物質としては、例えば、リチウムイオンを吸蔵・放出可能な炭素材料（黒鉛類、熱分解炭素類、コークス類、ガラス状炭素類など）を用いるのが好ましい。負極活物質は、上述の物質に限られない。

図５に示すように、負極集電体３３は、平面視で長方形状の負極集電体本体部３３ａと、負極集電体本体部３３ａから長手方向に延出し、負極集電体本体部３３ａよりも小さい幅を有する負極集電体延出部３３ｂとを有する。

負極集電体本体部３３ａは、平面視で、正極集電体本体部３１ａよりも大きい面積を有する。すなわち、負極集電体本体部３３ａは、平面視で、正極集電体本体部３１ａよりも前記長手方向及び短手方向にそれぞれ大きい寸法を有する。負極活物質層３４は、負極集電体本体部３３ａの両面に設けられている。

負極集電体延出部３３ｂは、負極活物質層３４が設けられておらず、負極集電体３３の一部が露出している。すなわち、本実施形態では、負極集電体延出部３３ｂが、負極集電体露出部である。

負極集電体延出部３３ｂは、負極集電体本体部３３ａの短手方向（幅方向）に対し、他方側から前記長手方向に延出している。すなわち、図５に示すように、正極１１及び負極１２を厚み方向に重ねた状態で、負極集電体延出部３３ｂは、前記短手方向において、正極集電体延出部３１ｂとは重ならない位置に設けられている。負極集電体延出部３３ｂは、電極体１０において、他の負極集電体延出部３３ｂと厚み方向に重ねられた状態で溶接によって接続されている。

負極集電体延出部３３ｂの延出方向の先端側には、負極接続端子４２が前記延出方向に延びるように接続されている。なお、本実施形態では、負極接続端子４２は負極集電体延出部３３ｂに対して溶接によって接続されているが、この限りではなく、負極接続端子４２は負極集電体延出部３３ｂに対して他の方法によって接続されていてもよい。

上述のような正極１１及び負極１２の構成により、図５に示すように、正極１１及び負極１２を厚み方向に重ねた状態で、正極１１の正極集電体延出部３１ｂは、平面視で、負極１２の負極集電体本体部３３ａ及び負極活物質層３４に重なっている。

ところで、正極集電体延出部３１ｂが打ち抜き加工または切断加工等によって形成される場合、正極集電体延出部３１ｂにおける幅方向（延出方向と直交する方向）の両端部には、バリ等が形成される可能性がある。上述のように、正極１１の正極集電体延出部３１ｂが、平面視で、負極１２の負極集電体本体部３３ａ及び負極活物質層３４に重なっている状態で、電極体１０に対して積層方向の力が加わった場合、正極集電体延出部３１ｂに形成されたバリ等が、セパレータ１３を貫通したり負極活物質層３４に対して近づいたりする可能性がある。そうすると、正極集電体延出部３１ｂと負極活物質層３４との間で短絡を生じる可能性がある。

これに対し、本実施形態では、図３に示すように、電極体１０において正極集電体延出部３１ｂが位置する端部に、電気絶縁性を有する樹脂によって構成された間隔保持部５０が設けられている。本実施形態では、間隔保持部５０は、電極体１０の短手方向（幅方向）において正極集電体延出部３１ｂが位置する側に設けられている。

間隔保持部５０の一部は、正極集電体延出部３１ｂの幅方向（一方向と直交する方向）の両端部のうち、図５に示すように正極１１及び負極１２を厚み方向に重ねた状態で平面視で負極活物質層３４と重なる部分（図５における領域Ｘ）において、正極集電体延出部３１ｂとセパレータ１３との間、及び、負極１２を積層方向に挟み込むセパレータ１３同士の間に、それぞれ位置する。前記重なる部分は、平面視で正極集電体延出部３１ｂにおける電極体１０の外周側に位置する端部と負極１２とが重なる部分である。

詳しくは、図６に示すように、間隔保持部５０は、正極集電体延出部３１ｂとセパレータ１３との間に位置する正極間隔保持部５１と、負極１２を積層方向に挟み込むセパレータ１３同士の間に位置する負極間隔保持部５２とを有する。正極間隔保持部５１は、正極集電体延出部３１ｂとセパレータ１３との間隔を保持する。負極間隔保持部５２は、負極１２を積層方向に挟み込むセパレータ１３同士の間隔を保持する。

これにより、電極体１０の積層方向に力が加わった場合でも、正極集電体延出部３１ｂとセパレータ１３との間隔、及び、負極１２を積層方向に挟み込むセパレータ１３同士の間隔を、それぞれ一定に保つことができる。

間隔保持部５０を構成する樹脂は、特に限定されないが、エネルギー線の照射により重合可能なオリゴマーに、エネルギー線を照射することで得られ、少なくとも一部に架橋構造を有する樹脂〔（以下、「樹脂（Ａ）」という〕を含有していることが好ましい。

本実施形態では、間隔保持部５０は、放射線硬化性樹脂によって形成される。これにより、放射線硬化性樹脂以外の接着性樹脂を用いる場合に比べて間隔保持部５０の密着強度を高めることができるとともに、放射線を照射するという簡便な工程で樹脂を硬化できるため、製造工程を簡略化できる。

前記放射線硬化性樹脂は、特に限定されないが、硬化性が良好な２官能以上の放射線硬化性樹脂が好ましい。具体的には、例えば、前記放射線硬化性樹脂として、アクリル酸、アクリル酸エステル、アクリルアミド類、メタクリル酸エステル、メタクリル酸アミド類、アリル化合物、ビニルエーテル、ビニルエステル類等を使用できる。これらの樹脂は、単独でも使用できるが、複数を組み合わせて使用することもできる。硬化に用いる放射線としては、紫外線、電子線、可視光等を使用できるが、高いエネルギーで安価に照射できる点で紫外線が好ましい。

また、間隔保持部５０は、例えば、前記オリゴマーや溶剤などを含む間隔保持部形成用組成物を、間隔保持部５０の形成予定箇所に滴下し、エネルギー線を照射する工程を経て形成されてもよい。さらに、樹脂（Ａ）の形成には、エネルギー線の照射により重合可能なモノマーを、前記オリゴマーと共に使用することが好ましい。

前記の通り、間隔保持部５０は、樹脂（Ａ）を形成するためのオリゴマーなどと、溶剤などとを含む間隔保持部形成用組成物を用いて形成することが好ましいが、間隔保持部形成用組成物に、前記オリゴマーと共に前記モノマーを加えることで、間隔保持部形成用組成物の粘度調整が容易になる。また、前記モノマーの使用によって、樹脂（Ａ）の架橋密度の制御が容易になるため、間隔保持部５０の柔軟性などの調整もより容易となる。

樹脂（Ａ）の具体例としては、例えば、アクリル樹脂モノマー〔メチルメタクリレート、メチルアクリレートなどのアルキル（メタ）アクリレートおよびその誘導体〕及びこれらのオリゴマーと、架橋剤とから形成されるアクリル樹脂；ウレタンアクリレートと架橋剤とから形成される架橋樹脂；エポキシアクリレートと架橋剤とから形成される架橋樹脂；ポリエステルアクリレートと架橋剤とから形成される架橋樹脂；などが挙げられる。前記のいずれの樹脂においても、架橋剤としては、トリプロピレングリコールジアクリレート、１，６−ヘキサンジオールジアクリレート、テトラエチレングリコールジアクリレート、ポリエチレングリコールジアクリレート、ジオキサングリコールジアクリレート、トリシクロデカンジメタノールジアクリレート、ジメチロールトリシクロデカンジアクリレート、エチレンオキサイド変性トリメチロールプロパントリアクリレート、ジペンタエリスリトールペンタアクリレート、カプロラクトン変性ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、ε−カプロラクトン変性ジペンタエリスリトールヘキサアクリレートなどの、２価または多価のアクリルモノマー（２官能アクリレート、３官能アクリレート、４官能アクリレート、５官能アクリレート、６官能アクリレートなど）を用いることができる。

よって、樹脂（Ａ）が前記のアクリル樹脂である場合には、エネルギー線の照射により重合可能なオリゴマー（以下、単に「オリゴマー」という）には、前記例示のアクリル樹脂モノマーのオリゴマーなどが使用でき、エネルギー線の照射により重合可能なモノマー（以下、単に「モノマー」という）には、前記例示のアクリル樹脂モノマー及び架橋剤などが使用できる。

さらに、樹脂（Ａ）が前記のウレタンアクリレートと架橋剤とから形成される架橋樹脂である場合には、オリゴマーにはウレタンアクリレートが使用でき、モノマーには前記例示の架橋剤などが使用できる。

他方、樹脂（Ａ）が前記のエポキシアクリレートと架橋剤とから形成される架橋樹脂である場合には、オリゴマーにはエポキシアクリレートが使用でき、モノマーには前記例示の架橋剤などが使用できる。

さらに、樹脂（Ａ）が前記のポリエステルアクリレートと架橋剤とから形成される架橋樹脂である場合には、オリゴマーにはポリエステルアクリレートが使用でき、モノマーには前記例示の架橋剤などが使用できる。

また、間隔保持部５０は、強度向上等の目的からフィラーを含んでいても良い。フィラーは、電気化学素子内で電気化学的に安定なものであれば、無機粒子でも有機粒子でもよいが、分散などの点から微粒子であることが好ましい。また、フィラーの一例として、無機酸化物粒子、より具体的には、アルミナ、シリカ、ベーマイト等があげられる。フィラーは、これらのうち１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

（ラミネート形電池の製造方法）
次に、上述の構成を有するラミネート形電池１の製造方法について、説明する。

まず、正極１１、負極１２及びセパレータ１３を形成する。

具体的には、正極１１を製造する際には、アルミニウム等の金属箔上に正極活物質層を形成した後、平面視で長方形の正極集電体本体部３１ａと該正極集電体本体部３１ａから延出する正極集電体延出部３１ｂとを有する正極集電体３１が形成されるように、例えば前記金属箔を金型によって打ち抜くことにより、正極１１を得る。正極集電体延出部３１ｂは、表面上に正極活物質層３２が形成されておらず、露出している

負極１２を製造する際には、銅等の金属箔上に負極活物質層を形成した後、平面視で長方形の負極集電体本体部３３ａと負極集電体本体部３３ａから延出する負極集電体延出部３３ｂとを有する負極集電体３３が形成されるように、例えば前記金属箔を金型によって打ち抜くことにより、負極１２を得る。負極集電体延出部３３ｂは、表面上に負極活物質層３４が形成されておらず、露出している。なお、負極集電体本体部３３ａは、正極１１と負極１２とを厚み方向に重ねた状態で、正極集電体本体部３１ａよりも長手方向及び短手方向の寸法がそれぞれ大きい。

セパレータ１３は、所定の長さに切断された後、長手方向に山折りと谷折りとが交互に繰り返されるように、厚み方向に折り返される。正極１１は、上述のように折り返されたセパレータ１３の山折り部１３ａに対して該セパレータ１３に沿うように配置される。負極１２は、上述のように折り返されたセパレータ１３の谷折り部１３ｂに対して該セパレータ１３に沿うように配置される。

これにより、正極１１、負極１２及びセパレータ１３は、正極１１と負極１２との間にセパレータ１３が位置するように積層される。その後、複数の正極１１の正極集電体延出部３１ｂを厚み方向に重ねた状態で溶接等によって接続するとともに、正極集電体延出部３１ｂに対して正極接続端子４１を溶接等によって接続する。また、複数の負極１２の負極集電体延出部３３ｂを厚み方向に重ねた状態で溶接等によって接続するとともに、負極集電体延出部３３ｂに対して負極接続端子４２を溶接等によって接続する。このようにして、正極１１、負極１２及びセパレータ１３が厚み方向に積層された電極体１０が、得られる。

電極体１０において正極集電体延出部３１ｂが位置する端部に、電気絶縁性を有する樹脂が滴下される。本実施形態では、前記樹脂は、紫外線硬化型エポキシ樹脂（放射線硬化性樹脂）である。電極体１０の前記端部に滴下された前記樹脂に対して、紫外線などの放射線を照射することにより、間隔保持部５０を形成する。間隔保持部５０の一部は、正極集電体延出部３１ｂとセパレータ１３との間、及び、負極１２を積層方向に挟み込むセパレータ１３同士の間に、それぞれ位置する。本実施形態では、間隔保持部５０は、図２及び図６に示すように、負極１２及びセパレータ１３の端部を覆うように形成されている。これにより、間隔保持部５０は、正極集電体延出部３１ｂとセパレータ１３との間、及び、負極１２を積層方向に挟み込むセパレータ１３同士の間にそれぞれ位置するように、電極体１０において正極集電体延出部３１ｂが位置する端部に一体に設けられている。

上述のように形成された電極体１０を一対のラミネートフィルム外装体２０によって厚み方向に挟み込んだ状態で、一対のラミネートフィルム外装体２０の外周側を溶着した後、電解液の注液等の電気化学素子を作成する一般的な工程を経ることにより、図１に示すようなラミネート形電池１が得られる。

ここで、正極１１を形成する工程が正極形成工程に対応し、負極１２を形成する工程が負極形成工程に対応する。また、電極体１０を形成する工程が電極体形成工程に対応し、間隔保持部５０を形成する工程が間隔保持部形成工程に対応する。

本実施形態では、電極体１０において正極集電体延出部３１ｂが位置する端部に、電気絶縁性を有する樹脂によって構成された間隔保持部５０が設けられている。間隔保持部５０の一部は、正極集電体延出部３１ｂとセパレータ１３との間、及び、負極１２を積層方向に挟み込むセパレータ１３同士の間に、それぞれ位置する。

これにより、電極体１０の積層方向に力が加わった場合でも、正極集電体延出部３１ｂとセパレータ１３との間隔、及び、負極１２を積層方向に挟み込むセパレータ１３同士の間隔を、それぞれ一定に保つことができる。したがって、電極体１０に積層方向に力が加わった場合でも、正極集電体３１が露出した正極集電体延出部３１ｂと負極活物質層３４とが短絡を生じることを防止できる。

（その他の実施形態）
以上、本発明の実施の形態を説明したが、上述した実施の形態は本発明を実施するための例示に過ぎない。よって、上述した実施の形態に限定されることなく、その趣旨を逸脱しない範囲内で上述した実施の形態を適宜変形して実施することが可能である。

前記実施形態では、正極１１の正極集電体延出部３１ｂは、表面に正極活物質層３２が形成されておらず、露出している。しかしながら、正極１１の正極集電体本体部３１ａにおいて、正極集電体延出部３１ｂ側の部分にも、露出部分を設けてもよい。また、正極集電体延出部は、すべてが露出していなくてもよい。正極集電体延出部及び正極集電体本体部において、露出している部分が、正極集電体露出部を構成する。

前記実施形態では、正極集電体３１は、正極集電体本体部３１ａから延出する正極集電体延出部３１ｂを有する。しかしながら、正極集電体は、正極集電体延出部を有していなくてもよい。この場合には、正極集電体本体部の一部に、正極集電体露出部が形成されていればよい。

前記実施形態では、間隔保持部５０は、正極集電体延出部３１ｂとセパレータ１３との間、及び、負極１２を積層方向に挟み込むセパレータ１３同士の間に位置する。しかしながら、間隔保持部は、正極集電体が露出している部分（正極集電体露出部）と負極活物質層３４との間に位置していてもよいし、正極集電体露出部と負極集電体との間に位置していてもよい。

前記実施形態では、間隔保持部５０は、電極体１０の短手方向（幅方向）において正極集電体延出部３１ｂが位置する側に設けられている。しかしながら、間隔保持部５０は、電極体１０の短手方向において正極集電体延出部３１ｂが位置する側にも設けられていてもよい。

前記実施形態では、セパレータ１３は、山折りと谷折りとが交互に繰り返されるように、厚み方向に折り返されている。そして、正極１１は、上述のように折り返されたセパレータ１３の山折り部１３ａに対して該セパレータ１３に沿うように配置されている。負極１２は、上述のように折り返されたセパレータ１３の谷折り部１３ｂに対して該セパレータ１３に沿うように配置されている。しかしながら、セパレータは、正極及び負極との間に、一枚ずつ配置されていてもよい。また、セパレータは、正極または負極を収容する袋状であってもよい。

前記実施形態では、一対のラミネートフィルム外装体２０の外周側同士が溶着されているが、この限りではなく、１枚のラミネートフィルム外装体が、電極体１０を挟み込むように折り返されて溶着されてもよい。ラミネートフィルム外装体を折り返す方向については、電極体１０に対する正極接続端子４１及び負極接続端子４２の延伸方向であってもよいし、幅方向であってもよい。すなわち、前記実施形態では、ラミネートフィルム外装体２０の長手方向の両端部及び短手方向の両端部が、それぞれ溶着されている。しかしながら、ラミネートフィルム外装体は、長手方向の端部及び短手方向の端部のいずれか一つが折り返しによって構成されていてもよい。

前記実施形態では、ラミネートフィルム外装体２０は、アルミニウム製の金属箔をナイロン及びポリプロピレンでラミネートした材料からなる。しかしながら、ラミネートフィルム外装体の金属箔は、アルミニウムに限らず、ステンレス等の他の金属材料によって形成されていてもよい。また、ラミネートフィルム外装体の溶着部分に用いられる材料は、熱によって溶融するとともに冷却すると硬化し、且つ非水電解液で溶融しない材料であれば、どのような材料を用いてもよい。さらに、ラミネートフィルム外装体において、溶着部分以外の材料は、金属箔をラミネート可能な材料であれば、どのような材料を用いてもよい。

前記実施形態では、ラミネート形電池は、平面視で矩形状に形成されている。しかしながら、ラミネート形電池は、多角形状など、他の形状であってもよい。

前記実施形態では、ラミネート形電池１はリチウムイオン二次電池である。しかしながら、ラミネート形電池１はリチウムイオン二次電池以外の電池であってもよい。また、ラミネート形電池だけではなく、キャパシタなども含む電気化学素子に前記実施形態の構成を適用してもよい。すなわち、蓄電または発電可能であり、電極体を覆うラミネートフィルム外装体の外周側に溶着部が形成されている電気化学素子に、前記実施形態の構成を適用することができる。

本発明は、電極体をラミネートフィルム外装体で覆ったラミネート形電池に利用可能である。

１ラミネート形電池（電気化学素子）
１ａ膨出部
１ｂシール部
１０電極体
１１正極
１２負極
１３セパレータ
１３ａ山折り部
１３ｂ谷折り部
２０ラミネートフィルム外装体
３１正極集電体
３１ａ正極集電体本体部
３１ｂ正極集電体延出部（正極集電体露出部）
３２正極活物質層
３３負極集電体
３３ａ負極集電体本体部
３３ｂ負極集電体延出部
３４負極活物質層
４１正極接続端子
４２負極接続端子
５０間隔保持部
５１正極間隔保持部
５２負極間隔保持部

Claims

正極と負極との間にセパレータが位置するように、前記正極、前記負極及び前記セパレータが厚み方向に積層された電極体を備えた電気化学素子であって、
前記正極は、正極集電体と、該正極集電体上に設けられた正極活物質層とを有し、
前記負極は、負極集電体と、該負極集電体上に設けられ、平面視で前記正極活物質層よりも大きい面積を有する負極活物質層とを有し、
前記正極集電体は、該正極集電体が露出し、且つ、前記正極の端部に位置するとともに平面視で一部が前記セパレータを挟んで前記負極と重なるように設けられた正極集電体露出部を有し、
前記電極体において前記正極集電体露出部が位置する端部には、平面視で前記正極集電体露出部における前記電極体の外周側に位置する端部と前記負極とが重なる部分において、前記正極集電体露出部と前記セパレータとの間に、前記正極集電体露出部と前記セパレータとの積層方向の間隔を保つように、電気絶縁性を有する間隔保持部が設けられている、電気化学素子。
請求項１に記載の電気化学素子において、
前記正極集電体は、正極集電体本体部と、前記正極集電体露出部の一部を構成するとともに、前記正極集電体本体部から一方向に延びる正極集電体延出部とを有し、
前記間隔保持部は、平面視で前記正極集電体延出部における前記一方向と直交する方向の両端部と前記負極とが重なる部分において、前記正極集電体延出部と前記セパレータとの間に、前記正極集電体延出部と前記セパレータとの積層方向の間隔を保つように設けられている、電気化学素子。
請求項１または２に記載の電気化学素子において、
前記正極集電体露出部は、平面視で一部が前記セパレータを挟んで前記負極活物質層と重なるように設けられていて、
前記間隔保持部は、平面視で前記正極集電体露出部における前記電極体の外周側に位置する端部と前記負極活物質層とが重なる部分において、前記正極集電体露出部と前記セパレータとの間に、前記正極集電体露出部と前記セパレータとの積層方向の間隔を保つように設けられている、電気化学素子。
請求項１から３のいずれか一つに記載の電気化学素子において、
前記間隔保持部は、前記正極集電体露出部と前記セパレータとの間、及び、前記負極を前記積層方向に挟み込む前記セパレータ同士の間にそれぞれ位置するように、前記電極体において前記正極集電体露出部が位置する前記端部に一体に設けられている、電気化学素子。
請求項１から４のいずれか一つに記載の電気化学素子において、
リチウムイオン二次電池である、電気化学素子。
正極と負極との間にセパレータが位置するように、前記正極、前記負極及び前記セパレータが積層された電極体を備えた電気化学素子の製造方法であって、
正極集電体の端部に該正極集電体が露出した正極集電体露出部が形成されるように、前記正極集電体上に正極活物質層を形成することによって、前記正極を得る正極形成工程と、
負極集電体上に負極活物質層を形成することによって、前記負極を得る負極形成工程と、
前記正極、前記負極及び前記セパレータを、前記セパレータが前記正極と前記負極との間に位置するとともに平面視で前記正極集電体露出部の一部が前記セパレータを挟んで前記負極と重なるように、積層することによって、前記電極体を得る電極体形成工程と、
前記電極体において前記正極集電体露出部が位置する端部に、平面視で前記正極集電体露出部における前記電極体の外周側に位置する端部と前記負極とが重なる部分において、前記正極集電体露出部と前記セパレータとの間に、前記正極集電体露出部と前記セパレータとの積層方向の間隔を保つように、電気絶縁性を有する間隔保持部を形成する間隔保持部形成工程と、
を有する、電気化学素子の製造方法。