KR20120116685A - 도장성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물 - Google Patents

도장성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것으로, 상기 폴리프로필렌 수지 조성물은 (A)결정성 폴리프로필렌 44~57중량%, (B)에틸렌부틸아크릴레이트 중합체 9~21중량%, (C)스틸렌계 수첨 블록공중합체 7~25중량% 및 (D)무기충전제 10~23중량%를 포함한다. 상기 폴리프로필렌 수지 조성물은 도장시 전처리제로서 프라이머를 도포하지 않아도 도장성이 우수한 자동차 외장용 플라스틱 부품을 제공할 수 있다.

Description

도장성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물{Polypropylene resin Composition with excellent paintability}
본 발명은 폴리프로필렌 수지 조성물 및 이를 이용한 성형체에 관한 것이다.
폴리프로필렌계　수지　조성물은 가공성이나 기계적 강도가 우수하여 자동차 내장부품, 자동차 외장부품, 가전부품, 전기부품 등 공업적 이용범위가 매우 넓은 소재이다. 자동차 외장용으로 사용되는 플라스틱 부품에는 자동차 바디(Body)와 같은 색의 도장을 하게 되는데, 이때 일반적으로 접착 개질재로서 프라이머를 사용하게 된다. 그러나 최근 휘발성 유기화합물(Volatile organic compounds, VOCs)의 감소나 에너지 절감 및 생산성 향상 등의 목적으로 프라이머 공정을 거치지 않는 도장 공정이 요구되고 있으며, 이러한 요구를 만족시킬 수 있는 수지 조성물에 대한 필요성이 높아지고 있다.
특히, 자동차 외장재용 부품에서 더욱더 도장 밀착성이 개량된 수지 조성물이 요구되는데, 이는 기존의 수지 조성물로는 사출 성형된 표면 그 자체뿐만 아니라 사출 성형시에 표면 불량현상으로서 실버 스트릭(silver streak) 또는 가스(gas)자국이 발생되면 성형품 표면에 그 흔적이 나타나서 그 부분을 도장하게 되면 표면에 요철이 발생되어 수려한 외관을 얻기가 어렵기 때문이다. 또한, 표면 연마를 할 경우에 도막 부착성이 열세하여, 사출 성형품의 표면 불량 부위가 나타나면 양품으로서 사용하기가 곤란하여 생산성이 저하되는 문제점이 있다.
따라서 사출 성형품 표면에 도막 부착성 뿐만 아니라 표면에 실버 스트릭(silver streak) 또는 가스(gas)자국과 같은 불량현상이 발생되더라도 고운 사포로 연마한 이후에 우수한 도막 밀착성이 발휘될 수 있는 수지 조성물이 요구된다.
상기 문제점을 해결하기 위한 본 발명의 목적은, 도장 밀착성 및 내충격성이 우수한 고결정성 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공하는데 있다.
본 발명의 다른 목적은, 상기 폴리프로필렌 수지 조성물로 제조된 성형체를 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명의 양상은,
(A)결정성 폴리프로필렌 44~57중량%,
(B)에틸렌부틸아크릴레이트 중합체 9~21중량%,
(C)스틸렌계 수첨 블록공중합체 7~25중량% 및
(D)무기충전제 10~23중량%를 포함하는 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것이다.
상기 (A)결정성 폴리프로필렌은 결정성 폴리프로필렌 단독 중합체, 및 C2 내지 C20(C3은 제외)의 알파-올레핀 단량체를 포함하는 프로필렌-알파 올레핀 결정성 공중합체 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다. 또한, (A)결정성 폴리프로필렌의 용융지수(230℃, 2.16kg하중)는 20?60g/10분이고, 13C-NMR(핵자기 공명 스펙트럼)로 측정한 아이소탁틱 펩타드 분율이 0.80~0.99일 수 있다.
(B)에틸렌부틸아크릴레이트 중합체에서 부틸아크릴레이트 함량은 20~40중량%이고, 용융지수(190℃, 2.16kg 하중)가 20~200g/10min일 수 있다. 또한, (C)스틸렌 수첨 블록 중합체에서 스틸렌 함량은 18중량% 이상일 수 있다.
본 발명의 다른 양상은, 상기 폴리프로필렌 수지 조성물로 제조된 성형체에 관한 것이다.
본 발명에 의한 폴리프로필렌 수지 조성물은 접착 개질재로서 프라이머를 도포하지 않아도 도장밀착성 및 내충격성이 우수하고, 자동차 외장용 플라스틱 부품에 효과적으로 적용할 수 있다.
이하, 본 발명에 관하여 보다 상세하게 설명한다.
본 발명은 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공한다.
상기 폴리프로필렌 수지 조성물은 프라이머를 도포하지 않아도 우수한 도장 밀착성 및 우수한 내충격성을 나타낼 수 있다.
상기 폴리프로필렌 수지 조성물은 (A)결정성 폴리프로필렌, (B)에틸렌부틸아크릴레이트 중합체, (C)스틸렌계 수첨 블록공중합체 및 (D)무기충전제를 포함할 수 있다.
(A)결정성 폴리프로필렌
상기 (A)결정성 폴리프로필렌은 결정성 폴리프로필렌 단독중합체, 및 C2 내지 C20(C3 제외)의 알파-올레핀 단량체를 포함하는 프로필렌-알파 올레핀 결정성 공중합체 중에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 알파-올레핀 단량체의 구체적인 예로서는 에틸렌, 1-부텐, 1-펜텐, 1-헥센, 4-메틸펜텐, 1-헵텐, 1-옥텐, 1-데센 등일 수 있으며, 바람직하게는 에틸렌일 수 있다. 상기 프로필렌-알파 올레핀 결정성 공중합체는 블록공중합체 또는 랜덤공중합체 등 일 수 있으나, 이에 제한하는 것은 아니다.
상기 프로필렌-알파 올레핀 결정성 공중합체에서 프로필렌 중합단위의 함량은 특별히 제한하지 않으나, 공중합체 내에서 50중량% 이상 포함하는 것이 바람직하다.
상기 (A)결정성 폴리프로필렌은 입체규칙성에 관련해서 특별히 제한하지 않으나, 본 발명의 목적을 달성시킬 수 있는 결정성 폴리프로필렌이라면 제한 없이 사용될 수 있으며, 보다 구체적으로, 13C-NMR(핵자기 공명 스펙트럼)로 측정한 아이소탁틱 펩타드 분율이 0.80~0.99일 수 있고, 바람직하게는 0.85~0.99일 수 있다.
상기 (A)결정성 폴리프로필렌의 용융흐름지수(MFI, 230℃, 2.16kg 하중)는 20?60g/10분일 수 있으며, 바람직하게는 20?50g/10분일 수 있다.
상기 (A)결정성 폴리프로필렌은 상기 수지 조성물에 대해 44~57중량% 포함될 수 있다. 상기 (A)결정성 폴리프로필렌의 함량이44중량% 미만으로 포함되면 도장부착력이 저하될 수 있고, 57 중량%를 초과하면 굴곡탄성율 및 도장부착력이 저하될 수 있어 바람직하지 않다.
(B) 에틸렌부틸아크릴레이트 중합체
상기 (B)에틸렌부틸아크릴레이트 중합체에서 부틸아크릴레이트는 중합단위 비율로 20~40중량% 포함될 수 있고, 바람직하게는 25~40중량%일 수 있다.
상기 (B)에틸렌부틸아크릴레이트 중합체는 상기 폴리프로필렌 수지 조성물에 대해 9~21중량% 포함될 수 있다. 상기 (B)에틸렌부틸아크릴레이트 중합체의 함량이 9중량% 미만이면 도장밀착성이 열세하고 21중량%를 초과하면 굴곡탄성율이 현저히 저하될 수 있어 바람직하지 않다.
상기 (B)에틸렌부틸아크릴레이트 공중합체의 용융지수(190℃, 2.16kg하중)는 5~250g/10min일 수 있고, 바람직하게는 10~200g/10min일 수 있다.
(C) 스틸렌계 수첨 블록공중합체
(C)스틸렌계 수첨 블록공중합체는 상기 폴리프로필렌 수지 조성물에 도장 밀착성 및 내충격성을 보다 개선시킬 수 있다.
상기 (C)스틸렌계 수첨 블록공중합체는 스틸렌-에틸렌-부텐-스틸렌 블록공중합체(SEBS), 스틸렌-에틸렌-프로필렌-스틸렌 블록공중합체(SEPS), 스티렌-부타디엔-부틸렌-스티렌 블록공중합체, 스틸렌-에틸렌-이소플렌-스틸렌 블록공중합체, 아크릴로니트릴-부틸렌-스틸렌 블록공중합체 등 중에서 선택된 1종 이상일 수 있으며, 바람직하게는 스틸렌-에틸렌-부텐-스틸렌 블록공중합체(SEBS) 및 스틸렌-에틸렌-프로필렌-스틸렌 블록공중합체(SEPS)일 수 있다.
상기 (C)스틸렌계 수첨 블록공중합체는 상기 폴리프로필렌 수지 조성물에 대해 7 ~ 21중량% 포함될 수 있으며, 바람직하게는 10 ~ 18중량%일 수 있다. 상기 상기 (C)스틸렌계 수첨 블록공중합체의 함량이 7중량% 미만이면 도장밀착성이 저하되고, 21중량%를 초과하면 강성 등과 같은 기계적 물성 및 도장밀착성 등이 저하될 수 있어 바람직하지 않다.
(D)무기충전제
상기 무기충전제는 상기 폴리프로필렌 수지 조성물의 강성을 보강하기 위해서 사용될 수 있으며, 상기 무기충전제는 활석(Talc), 황산바륨 및 칼슘카보네이트 중에서 선택된 1종 이상일 수 있으며, 바람직하게는 활석일 수 있다.
상기 활석의 입경은 레이저 회절법에 따라서 측정된 입자 누적 분포곡선으로부터 판독한 누적 50중량%의 입경치로부터 구할 수 있으며, 상기 평균입경이 10㎛이하이고, 바람직한 것은 0.5~8㎛일 수 있다. 상기 활석의 입경이 상기 범위를 벗어나면 휨 탄성율이 저하될 수 있어 바람직하지 않다.
또한, 상기 활석은 중합체와의 접착성 또는 분산성을 향상시키기 위해서 각종의 유기 티타네이트(titanate)계 커플링(Coupling)제, 유기실란 커플링(Coupling)제, 불포화카르본산, 또는 그 무수물을 그라프트(graft)한 변성 폴리올레핀(Polyolefin), 지방산, 지방산 금속염, 지방산 에스테르(ester) 등으로 표면처리될 수 있다.
상기 무기충전제는 상기 폴리프로필렌계 수지 조성물에 대하여 10~23중량% 포함될 수 있고, 바람직하게는 10~21중량%일 수 있다. 상기 무기충전제의 함량이 10중량% 미만이면 굴곡탄성율이 현저히 부족하거나 도장밀착성이 떨어지고, 25중량%를 초과하면 내충격성이 저하될 수 있어 바람직하지 않다.
본 발명에 의한 폴리프로필렌 수지 조성물은 도장성을 보다 개선시키거나 저온 내충격성을 보강하기 위해서 고무성분을 더 포함할 수 있다. 상기 고무성분은 에틸렌-알파-올레핀　공중합체 또는 에틸렌-알파-올레핀 탄성중합체 고무(rubber) 등을 더 포함할 수 있으며, 상기 알파-올레핀은 C2 내지 C20의 알파-올레핀일 수 있고, 바람직하게는 에틸렌-1-부텐 공중합체일 수 있다.
본 발명에 의한 폴리프로필렌 수지 조성물은 본 발명의 효과를 현저하게 손상시키지 않은 범위에서, 다른 부가적 성분을 더 포함할 수 있다. 보다 구체적으로, 용매, 페놀계 및 인계 산화방지제, 힌다드 아민(amine)계, 벤조페논(Benzophenone)계, 벤조트리아졸(benzotriazol)계의 내후 열화 방지제, 유기 알루미늄(aluminium)화합물, 유기인 화합물 등의 핵제, 스테아진산의 금속염에 대표되는 분산제, 퀴나크리돈(quinacridone), 산화티탄(titan), 카본블랙(carbon black)등의 착색 물질 등을 포함할 수 있으나, 이에 제한하는 것은 아니다.
본 발명에 의한 폴리프로필렌 수지 조성물은 본 기술 분야에서 알려진 수지 조성물의 제조방법에 따라 제조될 수 있으며, 예를 들어, 구성성분들을 교반-혼합장치[예:Hensel혼합기, 슈퍼 혼합기 또는 텀블러 혼합기]에 충전시키고, 상기 혼합물을1~10분 동안 교반-혼합시키고, 180~230℃의 온도에서 압연기 또는 압출기를 사용하여 용융 및 혼련시켜 펠렛화될 수 있다.
본 발명은 상기 폴리프로필렌 수지 조성물로 제조된 성형체를 제공한다.
상기 성형체는 자동차 내장부품, 자동차 외장부품, 가전부품, 전기부품 등일 수 있으며, 바람직하게는 자동차 내장부품 또는 자동차 외장부품일 수 있다.
상기 성형체는 상기 폴리프로필렌 수지 조성물을 사출성형, 압출성형 등 임의의 성형법으로 제조될 수 있으나, 이에 제한하는 것은 아니다.
본 발명은 하기 실시예 및 비교예에 의하여 보다 구체적으로 이해될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 예에 지나지 않으며, 본 발명의 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예 1~7 및 비교예 1~6
표 1에 제시한 바와 같이, 성분들을　Hensel 혼합기에 충전시키고, 3분 동안 교반-혼합시켰다. 생성된 혼합물을 구경이 30mm인 압출기를 사용하여 180~230℃에서 용융-압출시켜 펠렛을 제조하였다.
구성
(중량%)		 실시예 비교예
1 2 3 4 5 6 7 1 2 3 4 5 6
(A) 50 48 44 51 45 52 57 42 61 44 51 56 45
(B) 14 14 14 21 9 12 15 15 21 11 10 0 10
(C) 15 17 19 7 25 21 18 18 13 15 0 5 30
(C)-1 18
(C)-2 18
(D) 21 21 23 21 21 15 10 25 5 30 21 21 15
(A): 폴리프로필렌 수지-용융흐름지수(2.16kg의 하중하, 230℃에서 10분　동안의 용융 수지의 용융 유동량)가 45g/10분이고, 아이소탁틱 펩타드 분율이 0.93~0.99인 결정성 에틸렌-프로필렌 블록공중합체
(B): 부틸 아크릴레이트 함량이 28중량%이고, 용융지수(2.16kg의 하중, 190℃)가　175g/10min인 에틸렌부틸아크릴레이트 중합체
(C): 스틸렌-에틸렌-부텐 수첨 블록중합체(스틸렌 함량: 18%, SEBS, Tuftec H-1062)
(C-1): 에틸렌-부텐 블록 탄성중합체(Tafmer DF-605)
(C-2): 에틸렌-옥텐 블록 탄성중합체(Engage 8842)
(D): 평균 입경이 3㎛인 탈크
실험예
(1)시편제조
실시예 및 비교예에서 수득한 펠렛들을 100℃에서 3시간 동안 건조시키고, 실린더의 최대온도가 230℃로 고정된 사출성형기를 사용하여 성형시켜 기계적 물성을 시험하기 위한 일정 시험편을 제조하였다. 상기 제조된 시편은 하기의 방법으로 기계적 물성 및 도막밀착성을 측정하고, 그 결과는 표 2에 제시하였다.
(2)물성 측정방법
1)용융지수(MI)
230℃에서 ISO R1133시험규격 기준으로 하였다.
2)Izod 충격강도
사출성형된 성형품의 두께는 4mm이며, ISO의 180A 시험규격을 수행하는 것을 기준으로 하였다.
3)굴곡탄성율
ISO R178 규격 시편으로 평가하였다.
4)도막 밀착성(CROSS CUT METHOD): ASTM D3359
* 온도 : 23±3℃, 상대습도 : 50±5%, 7일 방치후 도막 밀착성 측정
* 도막 밀착성: 도막 부착력(잔류도막갯수)
구성 실시예 비교예
1 2 3 4 5 6 7 1 2 3 4 5 6
MI
(g/10min)		 35.7 33.8 32.1 48.6 29.9 32.0 30.0 29.0 31.0 28.0 55.6 48.6 48.6
굴곡
탄성율
(MPa)		 1230 1105 1023 1031 1452 1344 1184 1697 691 1151 1123 857 841
Izod
충격
강도
(23℃, KJ/m2)		 N.B* N.B N.B N.B N.B N.B N.B N.B N.B 24.5 N.B N.B N.B
도막
부착력		 100 100 100 100 100 100 100 90 92 80 82 35 27
* N.B는 Non-break 를 의미한다.
표 1의 결과에서, 본 발명에 의한 폴리프로필렌 수지 조성물은 우수한 도장 부착력 및 기계적 물성을 나타내고 있다. 특히, 에틸렌부틸아크릴레이트 중합체 및 스틸렌계 수첨 블록 공중합체가 본 발명에 따른 함량 범위를 벗어난 경우 도장부착력이 현저하게 저하되고, 기존에 사용되는 에틸렌-알파 올레핀계 고무 성분을 포함하는 수지 조성물에 비하여 도장부착력 및 굴곡 탄성율면에서 보다 우수한 것을 확인할 수 있다.
이에, 본 발명에 의한 폴리프로필렌 수지 조성물은 도장시 프라이머를 도포하지 않으면서도 도장밀착성과 굴곡탄성율 및 Izod 충격강도가 우수하여 자동차 외장재용 부품용 재료에 적합한 성형체를 제공할 수 있다.

Claims (8)

  1. (A)결정성 폴리프로필렌 44~57중량%,
    (B)에틸렌부틸아크릴레이트 중합체 9~21중량%,
    (C)스틸렌계 수첨 블록공중합체 7~25중량% 및
    (D)무기충전제 10~23중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 (A)결정성 폴리프로필렌은 결정성 폴리프로필렌 단독 중합체 및 C2 내지 C20(C3는 제외)의 알파 올레핀을 포함하는 프로필렌-알파 올레핀 결정성 공중합체 중에서 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 (A)결정성 폴리프로필렌의 용융흐름지수(230℃, 2.16kg하중)는 20?60g/10분이고, 13C-NMR(핵자기 공명 스펙트럼)로 측정한 아이소탁틱 펩타드 분율이 0.80~0.99인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
  4. 제 1항에 있어서,
    상기 (B)에틸렌부틸아크릴레이트 중합체에서 부틸아크릴레이트의 함량은20~40중량%이고, 용융지수(190℃, 2.16kg하중)는 20~200g/10min인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
  5. 제 1항에 있어서,
    상기 (C)스틸렌계 수첨 블록공중합체에서 스틸렌 함량은 18중량% 이상인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.　
  6. 제1항에 있어서,
    상기 (C)스틸렌계 수첨 블록공중합체는 스틸렌-에틸렌-부텐-스틸렌 블록공중합체(SEBS), 스틸렌-에틸렌-프로필렌-스틸렌 블록공중합체(SEPS), 스티렌-부타디엔-부틸렌-스티렌 블록공중합체, 스틸렌-에틸렌-이소플렌-스틸렌 블록공중합체 및 아크릴로니트릴-부틸렌-스틸렌 블록공중합체로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.　
  7. 제 1항 내지 제6항 중 어느 한 항의 폴리프로필렌 수지 조성물로 제조된 것을 특징으로 하는 성형체.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 성형체는 자동차 외장재용 부품인 것을 특징으로 하는 성형체.
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