KR20120053504A - 동일한 저장 기능을 갖는 촉매 컨버터의 상류측의 저장 기능을 갖는 촉매 활성 벽 유동 필터를 갖는 배기 가스 후처리 시스템 - Google Patents

동일한 저장 기능을 갖는 촉매 컨버터의 상류측의 저장 기능을 갖는 촉매 활성 벽 유동 필터를 갖는 배기 가스 후처리 시스템 Download PDF

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Abstract

본 발명은 바람직하게는 촉매 활성 기능을 구비하는 관류 모노리스(관통 유동 모노리스)로 이어지는 바람직하게 촉매 활성 입자 필터(벽 유동 필터)를 포함하는 배기 가스 후처리 시스템에 관한 것이다. 양 구성 요소는 내연기관의 배기 가스 내에 존재하는 기체 물질을 위한 동일한 저장 기능을 갖는다. 시스템은 주로 희박 작동식 내연기관 및 주로 이론 공연비 공기/연소 혼합물로 작동되는 내연기관의 배기 가스로부터 입자 및 오염물의 동시 제거를 위해 특히 적합하다. 배기 가스 후처리를 위한 이러한 시스템의 제조 프로세스 및 사용 방법이 마찬가지로 설명된다.

Description

동일한 저장 기능을 갖는 촉매 컨버터의 상류측의 저장 기능을 갖는 촉매 활성 벽 유동 필터를 갖는 배기 가스 후처리 시스템{EXHAUST-GAS AFTERTREATMENT SYSTEM WITH CATALYTICALLY ACTIVE WALL-FLOW FILTER WITH STORAGE FUNCTION UPSTREAM OF CATALYTIC CONVERTER WITH IDENTICAL STORAGE FUNCTION}
본 발명은 바람직하게는 촉매적 활성 기능을 구비하는 관류 모노리스(monolith)(관통 유동 모노리스)에 의해 이어지는 바람직한 촉매 활성 입자 필터(벽 유동 필터)를 포함하는 배기 가스 후처리 시스템에 관한 것이다. 양 구성 요소는 내연기관의 배기 가스 내제 존재하는 기체 물질을 위한 동일한 저장 기능을 갖는다. 시스템은 특히 주로 희박 작동식 내연기관 및 주로 이론 공연비 공기/연료 혼합을 갖고 작동되는 내연기관의 배기 가스로부터 입자 및 오염물의 동시 제거를 위해 적합하다. 배기 가스 후처리를 위한 이러한 시스템의 제조를 위한 프로세스 및 사용이 마찬가지로 설명된다.
자동차의 배기 가스 내에 포함된 배출물은 3개의 그룹으로 분할될 수 있다. 표현 "1차 배출물"은 엔진 내의 연료의 연소 프로세스에 의해 직접 발생되고 실린더 출구에서 소위 미처리 배기 가스 내에 존재하는 유해 가스를 칭한다. 희박 연소 엔진의 미처리 배기 가스는 일산화탄소(CO), 탄화수소(HC) 및 질소 산화물(NOx)의 일반적인 1차 배출물에 추가하여, 최대 15 체적 %의 비교적 높은 산소 함량을 포함한다. 수트(soot) 잔류물 및 가능하게는 유기 응집물을 포함하고 실린더 내의 부분 불완전 연료 연소로부터 야기되는 입자 배출물이 또한 존재할 수 있다. "2차 배출물"은 배기 가스 정화 시스템 내의 부산물로서 발생될 수 있는 유해 가스를 칭한다. 제 3 그룹은 예를 들어 촉매 컨버터 표면을 가로지르는 특정의 1차 가스 또는 2차 배출물(DeNOx, SCR)과 반응을 실행할 수 있게 하기 위해 배기 가스에 활발하게 혼합되는 배기 가스 성분을 포함한다.
주로 이론 공연비 공기/연료 혼합물로 작동되는 내연기관의 배기 가스는 종래의 프로세스에서 3방향 촉매 컨버터에 의해 정화된다. 이들 촉매 컨버터는 엔진의 3개의 주요 기체 오염물, 구체적으로 탄화수소, 일산화탄소 및 질소 산화물을 비유해 성분으로 동시에 변환하는 것이 가능하다. 탄화수소(HC), 일산화탄소(CO) 및 질소 산화물(NO x )의 기체 오염물 외에, 가솔린 엔진의 배기 가스는 연료의 불완전 연소로부터 야기되고 실질적으로 수트로 구성되는 극미세 입자(PM)를 또한 포함한다.
호흡성 극소형 입자("미세 먼지")와 관련된 잠재적인 건강 위험 때문에, 가솔린 엔진을 위한 허용된 입자 배출물의 제한은 EU-5 배기 가스 표준의 도입으로 2009년 이래로 유럽에서 이미 도입되어 있다. 디젤 엔진을 위한 현존하는 입자 덩어리 한계값에 추가하여, 디젤 엔진에 대한 더 임계적인 입자 카운트 한계값에 의한 한계값의 확장이 이미 동의되어 왔다. 불꽃 점화 엔진에서, 상기 한계값은 현재 여전히 논의 중에 있다. 따라서, 미래에 유럽 및 가능하게는 또한 북미 및 일본에서 적용 가능할 수 있는 차량에 대한 법적 배기 가스 한계값의 순응은 배기 가스로부터의 유해 가스, 특히 질소 산화물의 제거("탈질") 뿐만 아니라 입자의 효과적인 제거를 필요로 한다.
유해 가스 일산화탄소 및 탄화수소는 적합한 산화 촉매 컨버터 상에서 산화에 의해 희박 배기 가스로부터 비교적 용이하게 비유해하게 될 수 있다. 추가의 촉매 활성 코팅을 갖거나 갖지 않는 입자 필터가 입자 배출물의 제거를 위한 적합한 장치이다. 질소를 형성하기 위한 질소 산화물의 환원은 희박 내연기관의 배기 가스 내의 높은 산소 함량 때문에 더 어렵다. 공지의 방법은 질소 산화물 저장 촉매 컨버터(NOx 저장 촉매, NSC)의 사용에 기초하거나 또는 일반적으로 약어로 SCR 촉매 컨버터라 칭하는 적합한 촉매 컨버터 상의 환원제로서 암모니아에 의한 선택적 촉매 환원(SCR)을 위한 방법이다. 예를 들어 암모니아가 농후 작동 조건 하에서 상류측 질소 산화물 저장 촉매 컨버터 상에서 2차 배출물로서 발생되고, 이 암모니아는 초기에 하류측에 배열된 SCR 촉매 컨버터 내에 저장되고 질소 산화물 저장 촉매 컨버터를 통해 통과하는 질소 산화물을 환원하기 위해 후속의 희박 작동 단계에서 이용되는 이들 방법의 조합이 또한 공지되어 있다. DE102007060623호는 탈질 디바이스를 갖는 종래의 배기 가스 정화 시스템의 무수히 많은 변형예를 설명한다.
자동차의 배기 가스 후처리의 분야에서, 수트 입자를 감소시키기 위해 벽 유동 필터로서 공지되어 있는 것이 바람직하게는 디젤 차량에서 사용되고 있다. 이러한 필터는 코팅을 갖지 않거나 촉매 코팅을 갖고 사용될 수 있다. 탄화수소 및 CO의 산화를 유도할 수 있고 가능하게는 일산화질소(NO)를 산화하여 이산화질소(NO2)를 형성하는 산화 촉매의 형태의 촉매 코팅이 통상적이다.
그러나, 미래의 법규는 입자, HC 및 CO 및 NOx와 같은 모든 발생하는 유해 배출물이 가능한 한 감소되는 것을 필요로 한다. 가장 적합한 가능한 방식으로 후처리 시스템을 위해 이 목적으로 차량에서 이용 가능한 설치 공간을 이용하는 것을 가능하게 하기 위해, 추가의 촉매 기능을 구비하는데 사용되는 벽 유동 필터가 미래에 필요할 것이다. 따라서, 그 요지가 산화-촉매 활성 코팅 및/또는 수트 점화 온도를 감소시키는 코팅을 갖는 입자 필터와 관련되는 무수히 많은 추가의 특허 출원이 이미 존재하고 있다(촉매 활성화 디젤 입자 트랩, 엥글러(Engler) 등, 1985년, SAE850007호). 그러나, 다른 촉매 활성 물질을 갖는 입자 필터의 코팅이 또한 증가적으로 고려되고 있다(산화 촉매 코팅된 필터에 대한 EP1309775호, TWC 물질로 코팅된 필터에 대한 EP2042225호, EP2042226호, US2009093796호, NOx 저장 촉매로 코팅된 필터에 대한 EP1837497호 또는 EP1398069호, SCR 촉매로 코팅된 필터에 대한 WO08106523호 및 EP1663458호). 예를 들어 US 2006/0057046호와 같은 몇몇 출원에서, 필터 기판의 배기 가스 배압 문제점에 대한 허용이 또한 이루어져 있다. 여기서, 촉매 코팅의 특정 공간 배열에 의해, 필터 벽을 통한 배기 가스의 가장 균일한 가능한 유동이 구성 요소의 전체 길이에 걸쳐 발생된다.
본 출원인의 EP1300193호는 내연기관의 배기 가스 내의 오염물의 촉매 변환을 위한 방법을 설명하고 있고, 배기 가스는 가능하게는 약 측면에서 촉매 코팅되고 개방 기공 구조를 갖는 다공성 지지체벽을 통해 통과한다. 여기서, 지지체 자체는 촉매 활성 물질로 구성될 수 있다. 방법의 특정 실시예는 이론 공연비 작동 내연기관의 배기 가스의 정화를 위해 적합하다. 여기서, 기판은 질소 산화물, 탄화수소 및 일산화탄소를 동시에 변환할 수 있는 3방향 촉매 코팅(임의의 부가적인 상세로 설명되지 않음)을 구비한다.
WO 00/29726호는 촉매 활성 필터가 제공되어 있는 디젤 배기 가스의 정화를 위한 디바이스를 설명하고 있다. 필터는 제 1 플래티늄계 금속 및 제 1 세륨 화합물을 포함하는 제 1 촉매 컨버터를 포함한다. 디바이스는 제 2 세륨 화합물을 포함하는 제 2 촉매 컨버터를 또한 포함한다. 양 촉매 컨버터가 필터 기판 상에 배열되는 실시예가 설명된다. 시스템은, 제 2 촉매 컨버터 내에 포함된 세륨 화합물에 의해, 디젤 입자 덩어리 내의 수트 입자에 부착되는 휘발성 유기 성분("휘발성 유기 물질" VOF)이 산화에 의해 제거될 수 있다. 따라서, 특히 바람직한 실시예에서, 제 2 촉매 컨버터는 촉매 활성 디젤 입자 필터의 상류측에 배열된다.
사용되는 촉매 코팅에서, 통상의 촉매 활성 귀금속 외에, 배기 가스로부터 특정 성분을 여과하거나 흡착할 수 있는 물질이 더욱 더 큰 역할을 한다. 상기 배기 가스 성분은 예를 들어 탄화수소, 질소 산화물, 암모니아, 황 성분 및 산소일 수 있다. 현대식 희박 연소 엔진(예를 들어, 디젤 엔진과 같은)은 미래에 NOx 후처리 시스템을 증가적으로 구비할 것이고, 여기서 SCR 촉매 컨버터 또는 NOx 저장 촉매 컨버터의 사용이 이루어진다. SCR 촉매 컨버터는 종종 암모니아의 저장 기능을 갖고, NOx 저장 촉매 컨버터는 질소 산화물을 위한 저장 기능을 갖는다. 몇몇 용례에서, 이에 의해 하류측에 배열된 촉매 컨버터의 비활성화를 방지하기 위해 배기 가스로부터 황을 여과하거나 흡착할 수 있는 소위 황 트랩이 또한 요구된다. 매우 엄격한 배기 가스 규제에 대해, 또한 소위 탄화수소 어큐뮬레이터를 이용할 필요가 있을 수 있다. 상기 어큐뮬레이터는 예를 들어 냉간 시동 중에와 같은 낮은 배기 가스 온도에서, 배기 가스로부터 미연소 탄화수소를 여과하고, 더 높은 온도에서 상기 미연소 탄화수소를 재차 탈착하고 변환할 수 있다. 불꽃 점화 엔진 배기 가스의 배기 가스 후처리에 대해, 가능하게는 산소를 위한 저장 기능을 갖는 3방향 촉매 컨버터가 사용된다.
설명된 촉매 코팅된 입자 트랩에 추가하여, 촉매 활성 입자 트랩 및 그 하류측의 추가의 촉매 컨버터를 갖는 시스템이 또한 공지되어 있다. 상기 장치의 장점은 복수의 촉매 활성 기능 및 요구된 입자 제거가 단지 2개의 유닛으로 공간 절약 방식으로 수용될 수 있다는 사실에 있다. 대부분의 공지의 디바이스는 재차 수트 점화 코팅을 구비한 산화 입자 트랩 및/또는 입자 트랩이고, 이 입자 트랩은 입자 필터의 코팅과는 상이한 촉매 기능을 갖는 유닛으로 이어진다. 예를 들어 질소 저장 촉매 컨버터(NSC)에 의해 하류측에서 이어지는 촉매 활성 디젤 입자 필터에 대한 문헌의 무수히 많은 참조가 존재한다(무엇보다도, WO08121167호, EP1606498호, EP1559879호).
저장 시스템의 모든 용례에서, 각각의 저장 기능은 저장 매체가 완전히 가능하게 이용될 수 있는 방식으로 배기 시스템에 수용될 필요가 있고, 그 결과 촉매 컨버터 체적은 작게 유지될 수 있고, 이는 비용의 감소, 배기 시스템의 배압의 감소 및 촉매 컨버터의 향상된 워밍업을 유도한다. 언급된 저장 물질은 통상의 개념에서와 같이 실제 촉매 활성 기능성에 매립된다. 상기 저장 물질의 작동 모드는 종종 제 1 단계에서 내연기관의 배기 가스로부터의 성분의 저장이 예를 들어 산소, 질소 산화물 또는 황 성분의 저장 중에 발생하고, 저장 용량이 도달될 때 배기 가스의 상이한 조성이 개시되도록(특히 농후/희박 변경) 이루어진다. 저장된 성분은 여기서 해제되고 그 부근에서 촉매 활성 기능에 의해 비유해 배기 가스로 변환된다. 더욱이-전술된 바와 같이-, 저장부는 촉매 컨버터 내의 특정 배기 가스 성분을 농후하게 하고 상기 성분이 다른 배기 가스 성분과 반응할 수 있게 하는데 사용되는데, 예를 들어 암모니아가 질소 산화물과 반응할 수 있게 하기 위해 저장된다. 몇몇 저장부는 또한 단지 하류측에 배열된 촉매 컨버터가 이들의 작동 온도에 도달할 때까지 배기 가스 성분을 유지하는 기능을 하여, 낮은 온도에서 재차 일시적으로 저장된 성분을 배기 가스에 배출하여 상기 성분이 예를 들어 탄화수소 및 질소 산화물의 경우에서와 같이 종종 해당하는 바와 같이 하류측 촉매 컨버터에 의해 변환될 수 있다.
이들의 각각의 기능성에 따라, 특정 저장 매체(예를 들어, NSC, 질소 산화물 저장 촉매 컨버터)는 이에 따라 이들의 기능이 손상되지 않게 하기 위해 때때로 재차 비워져야 한다. 다른 저장 매체는 배기 시스템의 촉매 기능이 여전히 성공적으로 수행될 수 있게 하기 위해(예를 들어, SCR 촉매 컨버터 내의 NH3 저장) 충전되어야 한다. 이 목적으로, 저장 매체가 충전되어 있는지 비어 있는지 여부를 검출하는 상이한 조절 시스템이 사용된다. 저장 매체의 충전 레벨의 검출은 적합한 센서에 의해 또는 모델 계산에 의해 발생할 수 있다. 그러나, 가장 정밀한 가능한 조절을 가능화하기 위해, 저장될 매체를 통해 저장될 배기 가스 성분의 파과(breakthrough)는 이상적으로 저장부가 사실상 충만할 때 먼저 발생해야 한다. 이 방식으로, 저장부를 통해 저장될 성분의 파과가 검출될 때, 대응 요구 단계가 즉시 개시될 수 있다.
차량 내의 배기 시스템의 작동을 위한 중요한 기준은 촉매 컨버터의 기능에 관하여 필드에서 연속적으로 이러한 시스템을 모니터링하는 능력이다. 법률에 의해 규정된 이 "온 보드 진단(On Board Diagnosis)(OBD)"은 차량이 자기 모니터링을 위한 그 자신의 전자 시스템을 갖는 것을 지정하고 있다. 가장 최근의 규제는 모니터링의 모니터링으로 확장된다. 기초는 진단이 서비스 수명에 걸쳐 규칙적으로 수행될 수 없다는 두려움이다. 따라서, 얼마나 자주 진단이 수행되는지 및 특정 모니터링 할당이 사전 규정되는지가 기록되어야 한다.
촉매 컨버터의 효율을 진단하기 위해, 저장 기능이 여전히 충분한 효용성을 갖고 발생하는지 여부를 점검하기 위해 촉매 컨버터의 하류측의 배기 섹션에 위치된다. 3방향 촉매 컨버터를 모니터링하기 위해, 예를 들어 배기 가스 내의 산소 함량을 측정하는 소위 람다 센서가 사용된다. 3방향 촉매 컨버터의 산소 저장 효율의 감소는 센서 및 엔진 제어기에 의해 검출될 수 있는데, 이는 엔진 제어기 내에 저장된 임계값의 초과의 이벤트시에, 운전자의 디스플레이 내의 지시 및 가능하게는 비상 주행 모드로의 엔진의 스위칭을 유도할 수 있다. 미래에, 촉매 컨버터의 청결도 진단을 위한 능력은 OBD 임계값이 더욱 더 낮게 설정될 수 있기 때문에 더욱 더 중요하게 될 것이다. 양호한 모니터링 능력을 위한 결정적인 특징은 촉매 컨버터 내의 대응 저장부가 배기되어 있는 경우 촉매 컨버터의 하류측을 통해 분해되는 물질의 가파르게 상승 또는 하강하는 신호인 청결도이다. 벽 유동 필터에 적용되고 산소 저장 물질을 갖는 3방향 촉매의 경우에, 산소 파과는 비교적 조기에 매우 가파른 구배(도 2) 없이 발생하는데, 이는 진단 능력을 상당히 방해한다. 더욱이, 람다 센서의 측정 정확도는 차량의 서비스 수명에 걸쳐 드리프트를 받게 되는데, 이는 이러한 시스템에서 진단의 진단(센서의 기능의 모니터링)을 추가로 방해한다.
촉매 활성 코팅 내의 특정 저장 기능을 적용하는 물질로서, 1차적으로 또는 2차적으로 발생된 성분 질소산화물(NOx), 암모니아(NH3), 황 성분[황화수소(H2S) 및 황 산화물(SOx)과 같은], 산소(O2) 및 탄화수소(HC)를 저장하는 것이 가능한 물질이 특히 관심이 있다.
대체로, 내연기관을 위한 현대식 배기 가스 정화 시스템 내의 이러한 저장 물질의 사용이 없는 것이 더 이상 고려되지 않는다. 촉매 컨버터에 이어지는 필터의 조합에서 이러한 물질의 사용에 관련하여, 적절하게 동일한 반응이 필터 기판 상에서 또한 하류측 촉매 컨버터 상에서 촉매화되고 동일한 저장 물질이 양 유닛 상에서 사용되면, 도요다(Toyota)로부터의 2개의 출원이 참조된다(EP1843016호, EP1959120호). 상기 출원은 각각의 경우에 내연기관의 배기 섹션에 배열된 하나의 입자 필터를 언급하고 있다. 내연기관의 배기 가스는 입자 필터를 가로질러 유도된다. 입자 필터는 질소 산화물 저장 기능 및 질소 산화물 환원 기능을 갖고 설계된다. 상기 개시 내용에 따르면, 이 방식으로 준비된 필터는 질소 산화물 저장 기능 및 질소 산화물 환원 기능을 갖고 마찬가지로 설계되는 추가의 관통 유동 촉매 컨버터로 이어진다. 상기 장치는 연소를 위해 요구되는 것과 함께 개별 촉매 컨버터의 재생을 위한 연료의 비율을 감소시키는 것을 가능하게 하기 위해 명백하게 제안된다. 그러나, 저장 물질의 효율적인 이용과 관련하여 아무것도 보고되어 있지 않다.
따라서, 본 발명의 목적은 내연기관의 배기 가스를 위한 배기 가스 후처리 시스템을 설명하는 것이고, 이 배기 가스 후처리 시스템은 경제적 및/또는 생태학적 양태로부터 종래 기술의 시스템보다 우수하다. 특히, 배기 가스 내에 존재하는 특정 화합물이 저장 용량의 최적의 이용과 함께 사용되는 저장 물질 내에 저장되어, 이에 의해 이후에 요구되는 변환을 위해 더 충분한 양으로 상기 화합물을 제공하는 것이 바람직하다. 동시에, 자동차의 구조적 조건이 허용되어야 한다. OBD 능력 및 조절성에 관련하여, 가장 청결한 가능한 신호 검출이 바람직하다.
종래 기술로부터 나타나는 상기 목적 및 추가의 목적은 청구항 1의 특징을 갖는 시스템에 의해 성취된다. 바람직한 실시예는 청구항 1을 인용하는 종속 청구항으로부터 나타난다. 청구항 6 및 8은 바람직한 사용을 목표로 한다.
구성 요소(1)로서 벽 유동 필터를, 그리고 그 하류측의 구성 요소(2)로서 관류 모노리스를 갖고, 양 구성 요소(1, 2)는 배기 가스 내에 존재하는 SOx, NOx, NH3, O2, HC, H2S를 포함하는 그룹으로부터 선택된 동일한 화합물을 위한 적어도 하나의 저장 기능을 갖고, 구성 요소(2) 내의 저장 용량은 구성 요소(2)의 하류측의 파과 신호가 배기 가스 화합물을 고려하여 각각의 종료 기준에서 발생하는 농도 곡선의 최고 구배를 갖고 가능한 한 적은 저장 물질이 사용되도록 설계되는 내연기관용 배기 가스 후처리 시스템을 제공함으로써, 상이한 기능성(배기 가스 내에 존재하는 언급된 화합물의 저장 및 입자의 여과)이 최적의 방식으로 조합되기 때문에 전체 시스템의 구조 크기가 한계 내에서 유지되는 것이 먼저 가능하다. 둘째로, 사용되는 저장 물질의 이용은 본 발명에 따른 시스템 레이아웃의 결과로서 가장 양호한 가능한 방식으로 지원된다. 이는 공지의 종래 기술의 배경에 대해 당 기술 분야의 숙련자에게 명백하지 않다.
예를 들어 산소 저장 물질(OSC)과 같은 저장 물질을 포함하는 코팅된 벽 유동 필터는 코팅된 관류 모노리스와는 상이한 저장 거동을 갖는다는 것이 관찰되어 왔다. 동적 저장 테스트에서, 벽 유동 필터 상의 저장 물질은 일반적으로 저장될 가스가 완전히 흡착되지 않고 너무 빨리 필터를 통해 명백하게 통과하기 때문에 완전히 이용될 수 없다. 이는 저장될 가스의 파과가 동일한 저장 물질로 코팅된 관류 모노리스에서보다 더 신속하게 발생되는 것을 의미하고, 저장될 매체의 파과는 저장 매체가 실질적으로 충전될 때 먼저 발생한다(도 2). 따라서, 저장 물질을 포함하는 벽 유동 필터의 최대 이용 가능한 저장 용량은 종종 필터의 디자인(예를 들어, 체적, 기하학적 형상, 다공성, 벽 두께, 평균 기공 직경 및 기공 직경 분포) 및 저장 매체의 흡착 동역학에 의존하여 단지 대략 30 내지 70%만큼 이용된다. 동일한 양의 저장 물질이 코팅된 관류 모노리스에 인가되면, 최대 저장 용량의 70 내지 95%가 실제 용례에서 이용될 수 있다.
더욱이, 배기 가스 후처리 시스템의 조절은 저장 물질로 코팅된 관류 모노리스의 경우에서보다 저장 물질로 코팅된 벽 유동 필터의 경우에 상당히 더 어렵다. 코팅된 필터의 경우에, 저장될 성분의 파과는 상당히 더 신속하게 발생한다. 따라서, 저장 매체의 가능하게 요구된 비어 있음/충전은 조절 전략에 의해 매우 조기에 개시될 필요가 있다. 몇몇 상황 하에서, 이는 부가의 연료 및/또는 다른 오염 배출물의 증가를 필요로 한다. 더욱이, 저장 물질을 포함하는 필터의 하류측에 저장될 성분의 파과 신호의 프로파일은 필터의 하류측에 흡착될 성분의 농도의 상승이 저장 물질을 포함하는 모노리스의 경우에서보다 덜 급격하게 상승하는 점에서 상이하다. 그러나, 느리게 상승하는 신호는 단지 어려움만을 갖고 센서에 의해 검출될 수 있는데, 이는 추가적으로 상기 유형의 시스템의 조절을 방해한다.
그러나, 벽 유동 필터의 각각의 저장 재료는 예를 들어 벌집형 관류 모노리스가 필터의 하류측에 연결되면 더 완전히 이용될 수 있는데, 이 관류 모노리스는 마찬가지로 흡착될 동일한 가스를 위한 저장 기능을 갖는다. 하류측 모노리스가 흡착될 가스의 코팅된 필터를 통한 파과를 차단하는 사실의 결과로서, 흡착될 가스는 분위기로 방해되지 않고 통과하는 것이 방지된다. 더욱이, 연장된 흡착 단계의 결과로서, 필터 내의 저장 매체는 더욱 더 충전되고, 따라서 가장 양호한 경우에 흡착될 가스의 파과가 하류측 관류 모노리스에서 발생할 때까지 최대 100%만큼 이용된다(도 3).
용례에 따라, 벽 유동 필터는 상이한 재료로 구성될 수 있고, 상이한 체적, 벽 두께, 다공성 및 기공 반경 분포를 가질 수 있다. 촉매 활성 물질 및 이에 따라 필터 상에 부가적으로 수용될 수 있는 저장 성분의 가능한 양은 용례마다 상당히 다양할 수 있다. 필터를 가로지르는 동적 압력은 촉매 활성 물질의 증가하는 비율에 따라 상당하게 상승할 수 있기 때문에, 배기 시스템의 과도하게 높은 동적 압력으로부터 발생하는 엔진의 출력을 가능한 한 낮게 유지하기 위해 필터 상의 저장 물질의 양을 비교적 낮게 유지하는 것이 종종 적합하다.
본 발명에 따르면, 관류 모노리스(2)가 그 상부에 정밀하게 수용되어 대응 재료의 형태의 저장 용량이 모노리스의 하류측의 파과 신호가 최고 구배를 갖게 하는 것이 비용 효율적인 해결책으로서 제안되어 있다. 즉, 구성 요소(2)의 저장 용량은 구성 요소(2)의 하류측의 파과 신호가 각각의 저장 물질을 갖는 대응 모노리스로 얻어질 수 있는 최고 구배를 갖도록 구성된다. 모노리스(2) 상의 저장 용량의 추가의 증가의 경우에, 파과 신호의 비교적 가파른 상승은 이어서 더 이상 얻어지지 않는다. 이와 관련하여, "최고 구배"는 저장 물질의 용량의 전체 범위에 걸쳐 평균화된 파과 신호의 구배를 의미하는 것으로 이해되어야 하고, 이 구배는 최고 가능한 값을 취해야 한다. 이는 절대점으로서 이해되어서는 안되고, 오히려 최고 획득 가능한 구배의 값의 최대 5% 만큼, 바람직하게는 최대 3% 만큼, 특히 바람직하게는 최대 2% 만큼(에러 공차) 하향 방향으로 다양할 수 있다. 도 4는 구성 요소(2)의 저장 용량이 어떻게 구성 요소(1)의 전체 저장부를 이용하기 위해 구성되어야 하는지를 예로서 도시한다. 여기서, 구성 요소(2)의 하류측의 전체 파과 신호(실선)는 구성 요소(1)의 하류측보다 더 가파르고(점선), 구성 요소(2) 및 소정의 저장 물질로 얻어질 수 있는 최고 구배를 갖는다. 저장 용량의 추가의 증가는 구성 요소(2)의 하류측의 도시된 파과 곡선에 대략 평행하지만 구배의 추가의 증가 없이 우측으로 더 파과 곡선을 시프트할 것이다.
유리하게는, 구성 요소(2)의 저장 용량은 구성 요소(1)의 저장 용량의 효과적인 사용을 보장할 뿐만 아니라 시스템의 조절을 위한 가장 가능한 검출기 신호를 가질 뿐만 아니라 엔진의 모든 관련된 작동점에 걸쳐 OBD 목적으로 치수 설정되어야 한다. 관련 OBD 맵핑 매트릭스 및 증명을 위한 관련 테스트 사이클 내의 엔진의 모든 점에 대해 구성 요소(2)의 저장 용량을 설계하는 것이 특히 바람직하다. 이는 구성 요소(1)의 저장부의 효율이 최저이고 구성 요소(2) 하류측의 검출기 신호가 최저 기울기를 나타내는 구성 요소(2)의 저장 용량이 최악의 경우 엔진 작동점에 대해 최적화되어야 하여 각각 구성 요소(1)의 저장 용량의 완전한 사용 및 엔진의 모든 관련 작동 모드 중에 시스템의 최선의 조절을 보장하는 것을 의미한다.
저장될 가스 NOx, SOx, NH3, HC, O2 및 H2S와 관련하여, 구성 요소(2) 내의 저장 용량은 농도 곡선의 최고 가능한 구배가 배기 가스 성분을 고려하여 각각의 종료 기준에서 발생하도록 설계되어야 한다. 산소에 대한 종료 기준은 예를 들어 람다 = 1 점에서 희박으로부터 농후로 또는 농후로부터 희박으로 람다 신호의 변경이다. NOx, NH3, SOx, H2S 및 HC에 대해, 구성 요소(2) 하류측의 측정된 농도 또는 관련 질량 유량 및 누적된 질량이 각각 존재할 수 있다. 센서에 따라, 관련 출력 신호는 전압 또는 전류 흐름일 수 있다.
법규에 따라, NOx 및 HC에 대한 종료 기준은 ppm(백만분율) 범위 또는 심지어 최대 수백 ppm의 가스 농도일 수 있다. NH3, SOx 및 H2S에 대해, 종료 기준은 가스가 환경에 배출될 대 상관된 냄새 임계 한계일 수 있다.
심지어 비교적 소량의 저장 용량 및 따라서 적절하다면 구성 요소(2) 상의 저장 물질이 상기 디자인에 충분한데, 이는 여기서 고려된 가스의 경우에 목표값(예를 들어 배기 가스 내의 농도)이 극단적으로 작은 파과 후에도 초과될 수 있기 때문이다. 단지 상기 시간까지 구성 요소(2)의 저장 용량이 이어서 상기 가스의 파과를 방지하고 따라서 벽 유동 필터(1) 단독(도 4)에 대조적으로 매우 가파른 및 따라서 용이하게 검출 가능한 신호의 존재를 보장할 필요가 있다. 상기 경우에, 본 발명의 초점은 현재 저장 물질의 최적의 이용에 상당히 집중되는 것이 아니라 오히려 가파른 신호 때문에 시스템의 향상된 조절성에 집중되는데, 이는 고려되는 한계값과의 더 신뢰적인 순응성에 기여한다. 구성 요소(2)의 저장 물질의 이러한 구성은 구성 요소(1)의 하류측의 파과 신호(점선)의 방향에서 더 도 4에 도시된 구성 요소(2)의 하류측의 파과 신호(실선)를 시프트할 것이다. 목표값이 예를 들어 입구 농도의 20%에 대응하는 농도이면, 구성 요소(2)의 저장 용량은 구성 요소(2)의 하류측의 곡선의 최대 구배가 0.2의 O2/O2in 값에서 발생하도록 구성될 수 있고, 이는 구성 요소(2)의 매우 소량의 저장 용량에서도 얻어질 것이다. 0.2의 O2/O2in의 값을 넘으면, 파과 신호는 이에 따라 구성 요소(2)의 저장 용량이 미리 배기되어 있을 수 있기 때문에 구성 요소(1)의 하류측의 파과가 또한 구성 요소(2)를 통한 파과로 직접 이어지기 때문에 재차 덜 급격하게 연장할 수 있다.
예를 들어 필터를 통한 얕게 상승하는 파과 신호를 가능한 한 모노리스의 하류측의 신호의 급격한 상승 또는 저하로 완전히 변환하는데 요구되는 모노리스 상의 저장 물질의 양으로서 표현된 저장 용량은 단지 어려움을 갖고 예측될 수 있다. 필터 및 필터 상의 저장 물질의 디자인에 따라, 필터의 하류측의 파과 신호는 상당히 변경될 수 있다. 구성 요소(1)의 하류측에서 흡착될 매체의 파과 신호는
? 필터 상의 저장 재료의 양이 더 높을수록
? 저장될 성분의 저장 동역학이 더 느릴수록
? 다공성이 클수록, 벽 두께가 작을수록, 필터 재료의 기공 반경이 넓을수록(바이패스 형성의 증가된 확률-상기 내용 더 참조)
? 비대칭 입구 및 출구 덕트의 경우에, 출구 덕트(Aout)와 입구 덕트(Ain) 사이의 단면적의 비(Aout/Ain)가 낮을수록
더 얕은 구배를 갖고 연장한다고 일반적으로 언급될 수 있다.
대응적으로, 모노리스(2) 내의 저장 용량은 담층 내로의 매립량, 유형 및 저장 물질의 유형을 선택함으로써 적용되어야 한다.
바람직한 실시예에서, 사용된 저장 물질은 동일한 화합물이다. 따라서, 구성 요소(1) 및 구성 요소(2)의 모두는 동일한 저장 물질을 갖는다. 이 경우에, 구성 요소(2) 내의 저장 물질의 양 또는 대응 저장 용량은 구성 요소(1)의 저장 물질의 대응량보다 작은 것이 유리한 것으로 입증되었다. 특히 바람직한 것은 구성 요소(2)의 저장 용량이 구성 요소(1)의 양의 단지 20 내지 70%인 배열이다. 구성 요소(2)의 저장 용량이 30 내지 50%인 것이 극단적으로 바람직하다. 본 발명에 따른 시스템의 상기 구성은 서로에 대한 2개의 구성 요소(1, 2)의 간격이 50 cm 미만인 배경에 대해 특히 바람직하다. 적절하면, 2개의 구성 요소(1, 2)는 또한 서로에 대해 접한다.
그러나, 70 cm 이상의 비교적 큰 간격, 바람직하게는 60 cm 이상 및 특히 바람직하게는 50 cm 이상이 2개의 구성 요소(1, 2) 사이에 존재하면 또는 추가의 촉매 컨버터가 2개의 구성 요소들 사이에 설치되면, 동일한 화합물에 대한 구성 요소(1, 2)의 저장 물질이 서로 상이하면 또한 유리할 수 있다. 예를 들어, 적절하게면 상이한 열적 안정성 또는 상이한 온도 의존성 저장 특성을 갖는 저장 물질을 사용하는 것이 구성 요소(1, 2)의 상이한 온도 요구 때문에 적합할 수 있다.
2개의 전술된 조건을 설정하기 위한 추가의 대안으로서, 당 기술 분야의 숙련자는 상이한 지지 물질, 상이하게 생성된 담층, 상이한 양 및/또는 비의 귀금속, 구성 요소(1, 2)의 제조를 위한 상이한 유형의 저장 물질을 포함하는 그룹으로부터 선택된 상이한 수단을 고려할 수 있다.
저장 기능성의 가장 최적의 가능한 이용을 위해, 동일한 저장 기능성이 구성 요소(1, 2) 상에 제공될 필요가 있다. 양 구성 요소(1, 2)가 적어도 하나의 촉매 활성 기능을 갖는 것이 본 발명에 따른 다른 바람직한 시스템이다. 더 바람직한 실시예에서, 마찬가지로 양 구성 요소가 동일한 화학 반응을 촉매화하는 것이 추구된다. 동일한 저장 물질 및 동일한 촉매 활성 물질이 구성 요소(1, 2) 상에 제공되는 용례가 특히 관심이 있다.
본 발명의 시스템은 당 기술 분야의 숙련자들에 공지된 방식으로 물품으로부터 제조될 수 있다. 그러나, 숙련된 작업자는 구성 요소(1)로서 벽 유동 필터 및 그 하류측에 구성 요소(2)로서 관류 모노리스(2)를 갖고, 양 구성 요소(1, 2)는 배기 가스 내에 존재하는 SOx, NOx, NH3, O2, HC, H2S를 포함하는 그룹으로부터 선택된 동일한 화합물에 대해 적어도 하나의 저장 기능을 갖고, 구성 요소(2) 내의 저장 용량은 구성 요소(2)의 하류측의 파과 신호가 배기 가스 화합물에 대해 고려된 각각의 종료 기준에서 발생하는 농도 곡선의 최고 구배를 갖고 반면 가능한 한 적은 저장 재료가 사용되어 이 시스템의 모든 상기 포지티브 양태를 얻는 내연기관용 본 발명에 따른 배기 가스 후처리 시스템을 제공하는 것을 주의해야 한다. 시스템 부분 하에서 언급된 바람직한 실시예는 또한 이에 따라 프로세스를 위해 적용되는 것은 말할 필요도 없다.
본 발명의 요지는 마찬가지로 내연기관의 배기 가스를 정화하기 위한 방법에서 상기 유형의 배기 가스 후처리 시스템의 사용을 포함한다. 이하와 같은 형태, 즉
a) 배기 가스가 구성 요소(1)를 가로질러 이후에 구성 요소(2)를 가로질러 유도되고,
b) 배기 가스 내에 존재하는 SOx, NOx, NH3, O2, HC, H2S를 포함하는 그룹으로부터 선택된 화합물의 농도의 측정 또는 모델링이 구성 요소(2)의 하류측에서 발생하고,
c) 저장된 목표값이 도달할 때 측정이 ECU(차량의 전자 제어 유닛)에 의해 개시되는 형태에서 본 발명에 따른 시스템의 사용이 특히 유리하다.
저장될 배기 가스 성분의 농도는 배기 섹션 내의 대응 센서에 의해 측정될 수 있다. 모델링은 엔진 특성 맵 내에 저장되거나 계산되는 배기 가스 성분의 질량 유량에 의한 저장 물질의 로딩의 계산에 의해 통상적으로 수행되고, 저장 물질의 계산된 충전 레벨은 저장 물질 특성 맵 내에 저장되는 이론 저장부와 정렬된다. 여기서, 측정은 예를 들어 저장부가 저장될 성분의 파과가 급박한 이러한 정도로 충전될 때 개시된다. 이는 예를 들어 배기 가스의 람다값이 변경될 때 또는 배기 질량 유량이 동적 구동 조건 하에서 변경될 때 발생할 수 있다. 더욱이, 급격한 온도 증가는 또한 모델링될 수 있는 저장 물질로부터 저장된 가스(예를 들어, HC, HN3 또는 NOx)의 배출을 개시할 수 있다. 온도의 정확한 측정을 위해, 구성 요소(2)의 상류측 또는 하류측에 배치된 열전쌍이 사용될 수 있다.
저장된 목표값이 농도, 질량 유량, 누적 질량, 공기/연료비 및 람다값을 포함하는 그룹으로부터 선택된 값이면 바람직하다.
미리 지시된 바와 같이, 급격하게 상승하는 파과 신호의 획득은 본 발명의 중요한 목적들 중 하나이다. 급격하게 상승하는 파과 신호는 단위 시간당 농도 증가 또는 약화(농도 곡선의 구배, 도 2)의 가능한 큰 지시이다. 본 발명의 시스템 특성의 함수로서 결정되고 전술된 바와 같이 구성 요소(2)의 하류측의 목표값이 정합되거나 계산(모델링)될 때, 배기 가스 유동을 변경하기 위한 특정 측정이 ECU에 의해 개시된다. 측정은 배기 가스로부터의 화합물이 저장되는 것에 자명하게 의존한다.
ECU에 의해 개시된 측정은 바람직하게는 배기 가스의 온도 편차, 질량 유량 편차 및/또는 농도 편차를 포함하는 그룹으로부터 선택된 하나 이상일 수 있다.
예를 들어, HC 저장 물질이 사용되면, 구성 요소(2)의 하류측의 증가된 HC 파과의 경우에, 배기 섹션 내의 온도 증가는 저장된 탄화수소가 탈착되어 촉매 컨버터에 의해 변환될 수 있게 하기 위해 엔진 관련 수단 또는 외부 가열에 의해 개시될 수 있다.
더욱이, 산소 저장 물질을 갖는 시스템을 사용하면, 구성 요소(2)의 하류측의 배기 가스 내의 산소 농도의 증가의 검출의 경우에, 산소 저장부의 적어도 부분적인 비움을 초래할 수 있는 배기 가스 조성물의 편차를 개시하는 것이 가능할 것이다. 여기서, 산소 농도는 공지의 람다 센서 또는 산소 센서에 의해 측정될 수 있다. 그러나, 람다 센서를 사용하는 측정의 경우에, 이는 측정되는 배기 가스 내의 산소 비율에 직접적으로가 아니라 오히려 설명된 측정의 개시를 위해 마찬가지로 고려될 수 있는 공기/연료비 및 따라서 산소 당량이다. 람다 센서에 따라, 신호는 mV 단위로 또는 람다값으로서 출력된다. 본 발명에 따르면, 값 람다(λ)는 공기 및 연료로 구성된 혼합물 조성을 설명하는 값으로서 정의되는 것으로 고려되어야 한다. 숫자로부터, 연소 프로파일, 온도, 오염물 형성 및 효율에 관한 결론을 도출하는 것이 가능하다. 다른 표현은 공기비, 공기비 넘버, 공기 넘버, 공기 초과 및 공기 초과 넘버이다.
연소 공기비는 완전 연소를 위해 요구되는 최소 요구 이론 공연비 공기 질량(mL,st)에 대한 비로 연소를 위해 이용 가능한 실제 공기 질량(mL,act)을 나타낸다.
Figure pct00001
λ=1이면, 비는 이론 연소 공기비이고 여기서 mL,act=mL,st이고, 이는 산소의 부족이 존재하지 않고 임의의 남아 있는 미연소 산소가 존재하지 않고 모든 연료 분자가 공기 산소와 이론적으로 완전히 반응하는 경우이다.
내연기관에서,
λ<1(z. B. 0.9)은 "공기의 부족"을 의미함: 농후 혼합물
λ>1(z. B. 1.1)은 "공기의 과잉"을 의미함: 희박 혼합물
진술: λ=1.1은 이론 공연비 반응에 요구될 수 있는 것보다 10% 더 많은 공기가 연소에 참여하는 것을 의미한다. 이는 동시에 공기의 과잉이다.
H2S 저장 물질을 갖는 시스템이 사용되면, 예를 들어 구성 요소(2)의 하류측의 증가된 H2S 농도의 검출의 경우에, 람다 < 1 작동은 저장부로부터 H2S를 배출하여 상기 H2S가 산화되어 SO2를 형성하게 하기 위해 람다 ≥ 1을 갖는 엔진의 작동 모드로 스위칭될 것이다. 스위치는 엔진 자체 내의 연소의 스위치에 의해 또는 배기 섹션 내로의 공기의 분사에 의해 발생할 수 있다.
증가된 암모니아 저하가 NH3 저장 물질을 포함하는 모노리스의 하류측에서 검출되면, 배기 섹션 내의 온도 감소가 개시될 수 있고, 이는 저장 물질의 증가된 저장 용량을 유도할 수 있고, 그 결과 암모니아 저하가 감소될 수 있다. 더욱이, 암모니아 투여의 감소가 수행될 수 있다. 이러한 방법을 대응적으로 이용하기 위해 당 기술 분야의 숙련자에게 이용 가능한 무수히 많은 옵션이 존재하는 것이 명백하다.
ECU에 의한 측정을 개시하는 저장된 목표값은 저장될 물질의 농도, 최종 질량 유량 또는 누적량일 수 있다. 예를 들어, 암모니아 또는 황화수소(hydrogen sulfide)와 같은 불쾌한 냄새를 발생시키는 물질의 경우에, 물질의 냄새 임계치가 물질이 분위기 공기 내로 나타남에 따라 도달되는 것이 방지되어야 하기 때문에, 엔진 제어기 내의 목표값으로서 저장될 농도 또는 질량 유량에 대해 적합하다. 사전 규정된 목표값으로서 누적량은 예를 들어 탄화수소 배출물을 갖는 경우에서와 같이 목표가 배기 가스 조절에 순응해야 할 때 특히 적합하다.
본 발명에 따라 사용되고 전술된 바와 같이 저장 구성 요소를 포함하는 입자 필터의 실시예로서, 종래 기술에 통상적인 바와 같이 금속 및/또는 세라믹 재료로 구성된 임의의 필터 본체를 사용하는 것이 가능하다. 이들은 예를 들어 금속 직물 및 편직된 필터체, 소결된 금속 본체 및 세라믹 재료로 구성된 발포 구조체를 포함한다. 바람직하게는 코디어라이트, 실리콘 카바이드 또는 알루미늄 티타네이트로 구성된 다공성 벽 유동 필터 기판이 사용된다. 상기 벽 유동 필터 기판은 유입 및 유출 덕트를 갖고, 각각의 경우에 유입 덕트의 유출측 단부 및 유출 덕트의 유입측 단부는 가스 기밀 "플러그"로 폐쇄되고 서로에 대해 오프셋된다.
여기서, 필터 기판을 통해 유동하는 정화될 배기 가스는 유입 덕트와 유출 덕트 사이의 다공성 벽을 통해 통과하도록 강요되고, 이는 우수한 입자 필터 작용을 초래한다. 입자를 위한 여과 특성은 벽의 다공성, 기공/반경 분포 및 두께에 의해 구성될 수 있다. 저장 물질 및 가능하게는 촉매 물질은 유입 덕트와 유출 덕트 사이의 다공성 벽 내에 및/또는 상에 코팅의 형태로 존재할 수 있다. 직접적으로 또는 결합제의 보조에 의해 대응 저장부 및/또는 촉매 컨버터 물질로부터 압출되는 필터, 즉 예를 들어 바나듐 기반 SCR 촉매 컨버터의 경우에 해당될 수 있는 바와 같이 촉매 컨버터로 직접 구성되는 다공성 벽을 사용하는 것이 또한 가능하다.
사용될 바람직한 필터 기판은 EP1309775호, EP2042225호, US2009093796호 또는 EP1663458호로부터 얻어질 수 있다.
관류 모노리스[구성 요소(2)]는 종래 기술에 통상적이고 전술된 필터 물질의 경우에서와 같이 금속 또는 세라믹 재료로 구성될 수 있는 촉매 컨버터 지지체이다. 바람직하게는 예를 들어 코디어라이트와 같은 내화성 세라믹이 사용된다. 세라믹으로 구성된 관류 모노리스는 일반적으로 연속적인 덕트로 구성된 벌집형 구조체를 갖고, 이 이유로 관류 모노리스는 또한 덕트 유동 모노리스라 칭한다. 배기 가스는 덕트를 통해 유동할 수 있고, 이와 같이 함으로써 촉매 활성 물질 가능하게는 저장 물질로 코팅되는 덕트 벽과 접촉하게 된다. 단위 면적당 덕트의 수는 통상적으로 300 내지 900 평방 인치당 셀(cpsi)인 셀 밀도에 의해 특징화된다. 세라믹에서, 덕트 벽의 벽 두께는 0.5 내지 0.05 mm이다.
NOx 저장부:
배기 가스 내의 질소 산화물은 정의에 의해 일산화질소 및 이산화질소로 구성되고, 질소 산화물은 엔진의 작동 상태에 따라 희박 연소 엔진의 배기 가스 내의 일산화질소의 대략 50 내지 90%로 존재한다. 희박 연소 엔진의 배기 가스 내의 높은 산소 함량 때문에, 연소 중에 생성된 질소 산화물(NOx)은 이론 공연비로 작동된 불꽃 점화 엔진에서의 경우에와 같이, 탄화수소와 일산화탄소의 동시 산화에 의해 질소를 형성하기 위해 3방향 촉매 컨버터에 의해 연속적으로 환원될 수 없다. 상기 질소 산화물의 촉매 환원은 농후 배기 가스 혼합물로 이론 공연비에서만 발생할 수 있다. 희박 배기 가스 내의 질소 산화물을 연속적으로 환원하는 것을 가능하게 하기 위해, 예를 들어 HC-DeNOx 촉매 컨버터 또는 SCR 촉매 컨버터와 같은 특정 촉매 컨버터가 사용된다. 희박 배기 가스 내의 질소 산화물의 환원을 위한 추가의 가능성은 질소 산화물 저장 촉매 컨버터의 사용이다.
희박, 즉 산소-풍부 분위기에서, HC 및 CO 성분에 추가하여, 질소 산화물은 예를 들어 바륨 니트레이트와 같은 니트레이트를 형성하기 위해 NOx 저장 촉매 컨버터 내에서 존재하는 귀금속의 촉매 작용 하에서 산화되고, 촉매 컨버터 내에서 흡착되고, 따라서 배기 가스 유동으로부터 제거된다. NOx 저장 촉매 컨버터의 유지 용량이 고갈되면, 농후한 환원 배기 가스 혼합물이 엔진 전자 기기에 의해 짧게 설정된다(농후 작동은 일반적으로 최대 대략 10초임). 규칙적인 짧은 "농후화"의 결과로서, 반응은 반대 방향들에서 발생하고, 그 결과 저장된 질소 산화물은 배기 가스 유동 내로 재차 배출되고, 바람직하게는 HC-불완전하게 연소된 탄화수소- 또는 농후 분위기에서 존재하는 CO와 같은 환원 성분에 의해 질소(N2)를 형성하기 위해 바람직하게 환원된다.
이 작동 단계 중에, 저장 촉매 컨버터는 3방향 촉매 컨버터로서 작용한다. 이 방식으로, 촉매 컨버터는 다음의 저장 사이클을 위해 재생된다. 이 프로세스에 의해, 경제적인 희박 연소 엔진의 오염물 배출물을 최소화하고 법적으로 지정된 배출물 한계를 고수하는 것이 또한 가능하다. 질소 산화물 저장 촉매 컨버터의 유지 용량은 NOx 센서에 의해 모니터링될 수 있다. 질소 산화물 저장 촉매 컨버터의 작동 모드는 SAE 문헌 SAE 950809에 상세히 설명된다. 대응 NOx 센서는 문헌 Autoabgaskatalysatoren, Grundlagen - Herstellung - Entwicklung - Recycling[Automobile exhast-gas catalytic converters, principle - manufacturing - development - recycling], Okologie, 2005년, Expert Verlag, 제 2 판으로부터 얻어질 수 있다.
NOx 저장 촉매 컨버터는 희박 배기 가스 조건 하에서 배기 가스 유동으로부터 질소 산화물을 제거할 수 있고 람다 = 1 또는 농후 배기 가스 조건 하에서 질소 산화물을 탈착 및 변환할 수 있는 물질로 구성된다.
따라서, 여기서 사용되는 질소 산화물 저장 촉매 컨버터는 당 기술 분야의 숙련자에게 공지되어 있다[EP0982066호, EP1317953호, WO2005/092481호]. 질소 산화물 저장 촉매 컨버터(NSC)의 디자인 및 조성에 관련하여, EP1911506호 및 EP1101528호 및 거기에 인용된 문헌들의 진술을 또한 참조한다. 대응 촉매 컨버터 물질은 당 기술 분야의 숙련자에게 공지된 방법을 사용하여, 서로로부터 함께 또는 개별적으로 코팅의 형태로 세라믹(예를 들어, 코디어라이트) 또는 금속으로 구성된 모노리식 불활성 4각형 또는 6각형 벌집형 본체에 도포된다. 벌집형 본체는 상기 벌집형 본체의 단면 상에 조밀한 그리드로 배열되고 정화될 배기 가스를 위해 벌집형 본체의 종축에 평행하게 놓인 유동 덕트를 갖는다. 촉매 활성 물질은 벌집형 본체의 50 내지 450 리터당 그램(g/l), 바람직하게는 200 내지 400 g/l 및 매우 특히 바람직하게는 250 내지 350 g/l의 체적의 농도로 유동 도관을 경계 형성하는 격벽의 벽 표면 상에 침착된다. 촉매 컨버터 물질은 질소 산화물 저장 물질 및 촉매 활성 성분을 포함한다. 질소 산화물 저장 물질은 이어서 지지 재료 상에 고도의 분산 상태로 침착되는 실제 질소 산화물 저장 성분으로 구성된다. 저장 성분으로서, 이산화질소와 반응하여 대응 니트레이트를 형성하는 알칼리 금속, 희토류 알칼리 금속, 특히 바륨 산화물 및 희토류 금속, 특히 세륨 산화물의 염기성 산화물이 주로 사용된다. 바람직한 저장 물질은 Mg, Ba, Sr, La, Ce, Mn 및 K를 함유하는 화합물이다. 촉매 활성 성분으로서, 지지 물질 상의 저장 성분과 함께 일반적으로 침착되는 플래티늄 그룹(예를 들어, Pt, Pd, Rh)의 귀금속이 통상적으로 사용된다. 지지 물질로서, 활성의 큰 표면적의 알루미늄 산화물이 주로 사용된다.
NOx 저장 물질로 코팅된 벽 유동 필터의 경우에, 저장부 및 또한 탈착/변환 기능의 모두는 코팅된 모노리스와 비교하여 불만족스러운 정도로 이용된다. 이 방식으로, 실제 구동 작동에서, 희박 주행 시간은 상당히 단축되고, 이는 증가된 연료 소비를 유도할 수 있고 차량의 주행성에 악영향을 미칠 수 있다. 더욱이, 희박 단계 중에 필터를 통한 NOx의 증가된 파과가 예측될 수 있고, 이는 필터를 가로지르는 NOx의 전체 변환을 상당히 감소시킨다. NOx 저장 충전 레벨의 모델링 또는 측정 및 희박 단계의 최종적인 종료는 일반적으로 계산에 의해 또는 필터의 하류측에 연결된 NOx 센서에 의해 발생한다. NOx 저장 물질의 재생을 위해 개시된 농후 단계의 종료는 필터의 하류측의 람다 센서에 의해 일반적으로 발생한다. 농후 및 또한 희박 단계의 모두는 NOx 저장 물질로 코팅되는 필터의 경우에 센서에 의해 조절되기 때문에, 여기서 불충분하게 선언된 파과 신호는 상당히 감소된 NOx 변환율을 유도한다.
SOx 저장부:
질소 산화물 저장 촉매 컨버터는 배기 가스 내의 황 화합물에 의해 통상적으로 비활성화된다. 구체적으로, 엔진의 연소 챔버에 생성된 황 화합물이 질소 산화물 저장 촉매 컨버터의 표면 상에 충돌하면, 이는 초기에 희박 분위기에서 이산화황(SO2) 또는 3산화황(SO3)으로 변환된다. 황 산화물의 흡착은 질소 산화물 저장 성분 또는 산화 작용을 갖는 성분 상에서 직접 발생할 수 있다. 질소 산화물 저장 촉매 컨버터 내에 형성되는 대응 설페이트 화합물은 열적으로 매우 안정하고 대응 니트레이트와는 대조적으로 단지 어려움만을 갖고 분해될 수 있기 때문에, 질소 산화물 저장 촉매 컨버터를 비활성화하기 전에 배기 가스 내의 SOx를 최소화하는 것이 추구된다. 이는 사용되는 연료 내의 황 화합물의 비율을 먼저 최소화함으로써 그리고 둘째로 실제 질소 산화물 저장 촉매 컨버터(NSC)의 상류측에 특정 황 트랩을 연결함으로써 수행된다.
배기 가스 후처리의 분야에서, 황화수소 및 또한 황 산화물의 모두를 배기 가스로부터 제거할 수 있는 황 트랩이 공지되어 있다. 언급된 바와 같이, 이들 황 트랩은 바람직하게는 유동 방향에서 NOx 저장 촉매 컨버터의 상류측에 배열되고 황 성분이 NOx 저장 촉매 컨버터 내로 통과하여 NOx 저장 중심부를 화학적으로 비활성화하는 것을 방지하도록 의도된다. 소위 황 트랩은 황을 위한 높은 저장 용량을 갖고, 하류측 촉매 컨버터의 비활성화를 방지하기 위해 황을 사실상 정량적으로 흡착하는 것이 가능해야 한다.
예를 들어, EP1959120호 및 EP1843016호는 대응 SOx 트랩이 입자 필터의 상류측에 위치되고 입자 필터는 질소 산화물 저장 촉매 컨버터(NSC)를 갖는(또한 EP1904721호 참조) 배기 가스 후처리 시스템을 설명하고 있다. 상이한 전략이 황 저장부의 교시와 관련하여 그 개시 내용과 관련하여 이 출원에 포함되는 것으로 간주되는 EP1911506호에 이어진다. 상기 문헌은 특히 세륨 산화물의 첨가에 의해 사용되는 질소 산화물 저장 물질의 염기성의 감소를 제안하고 있다. 원리적으로, 그러나 황 저장부를 위한 저장 물질은 질소 산화물 저장 촉매 컨버터의 것과 동일한 디자인을 갖는다. 특정 황 저장 물질의 개요는 이하의 문헌, EP1843016호, EP1959120호, EP0945165호로부터 얻어질 수 있다.
NH3 저장부:
SCR 촉매 컨버터는 희박 배기 가스 조건 하에서 질소를 형성하기 위해 질소 산화물이 암모니아와 반응하게 하는 것이 가능하다. SCR 촉매 컨버터는 통상적으로 암모니아를 위한 저장 기능을 갖고, 전이 금속 또는 바나듐 또는 텅스텐을 함유하는 화합물과 교환될 수 있는 제올라이트를 포함한다. SCR 촉매 컨버터는 그 암모니아 저장부가 적어도 부분적으로 충전될 때 특히 활성이다. 배기 섹션 내로의 암모니아의 계량은 SCR 촉매 컨버터의 상류측의 배기 섹션 내로 직접 외부 투여 디바이스에 의해 통상적으로 발생한다. 과잉의 계량의 결과로서의 암모니아의 저하 또는 급속한 온도 증가의 결과로서의 암모니아 탈착은 가능한 한 방지되어야 하는데, 이는 암모니아가 극단적으로 자극성 냄새를 갖고 2차 또는 3원 배출물로서 부위기 내로 미처리되어 통과하지 않아야 하기 때문이다. 암모니아 저장 기능으로 코팅된 벽 유동 필터는 자명하게는 동일하게 설계된 관류 모노리스보다 큰 암모니아 저하를 갖는다.
예를 들어, SCR 촉매 컨버터로 이어지는 질소 산화물 저장 촉매 컨버터를 갖는 배기 가스 후처리 시스템에서, 특정량의 암모니아(NH3)를 저장하는 것이 가능하도록 SCR 촉매 컨버터를 설계하는 것이 적합한 것으로 입증되었다. 배기 가스 후처리 유닛의 이러한 구성은 예를 들어 EP1687514호에 설명되어 있다. 상기 시스템에서, 질소 산화물 저장 촉매 컨버터는 또한 재생 단계에서 소량의 암모니아를 생성하는 것이 유리하다. 하류측에 위치된 SCR 촉매 컨버터가 NH3 저장부를 가지면, 생성된 NH3는 상기 NH3 저장부에 저장될 수 있고 이어서 상류측 질소 산화물 저장 촉매 컨버터를 통해 분해되는 NOx의 후속의 환원을 위해 이용 가능할 것이다.
NH3를 저장하기 위한 사용을 위해 적절한 것으로 입증되어 있는 물질이 당 기술 분야의 숙련자에게 공지되어 있다(US2006/0010857호, WO2004076829호). 암모니아의 저장 물질로서, 바람직하게는 소위 분자체(molecular sieve)인 마이크로 기공성 고체 물질이 사용된다. 이들은 예를 들어 모르데나이트(MOR), Y-제올라이트(FAU), ZSM-5(MFI), 페리어라이트(FER), 카바자이트(CHA) 및 β-제올라이트(BEA) 및 알루미늄 포스페이트(AIPO) 및 실리콘 알루미늄 포스페이트(SAPO) 또는 이들의 혼합물과 같은 제올라이트 함유 물질일 수 있다. 이들은 바람직하게는 전이 금속, 특히 바람직하게는 철, 구리, 코발트 또는 은과 교환되고, 질소 산화물과 암모니아의 SCR 반응을 촉매화한다. 특히 바람직하게는 철 및/또는 구리와 교환되는 ZSM-5(MFI), 카바자이트(CHA), 페리어라이트(FER), SAPO-34 및 β-제올라이트(BEA)가 사용된다. 매우 특히 바람직하게는 철 및/또는 구리와 교환된 SAPO-34 또는 β-제올라이트(BEA)가 사용된다. 암모니아 저장 물질로서 바나듐 화합물, 세륨 산화물, 세륨/지르코늄 혼합된 산화물, 이산화티타늄 및 텅스텐 함유 화합물 및 이들의 혼합물을 사용하는 것이 또한 가능하다.
H2S 저장부:
황화수소는 매우 낮은 농도에서 불쾌한 냄새를 갖고 비교적 높은 농도에서 매우 독성인 가스이다. 이들 2차 배출물은 따라서 차량의 배기 시스템 내에서 완전히 제거되어야 한다. 이를 위해, 다양한 소위 "H2S 차단 촉매 컨버터" 또는 대응 차단 기능을 추가적으로 구비한 배기 가스 촉매 컨버터가 종래 기술에 제안되어 왔다.
상기 황화수소 저장부는 유동 방향에서 3방향 촉매 컨버터 또는 NOx 저장 촉매 컨버터의 하류측에 배열되고, 황화수소가 분위기 내로 미처리되어 통과하는 것을 방지하도록 의도된다. 소위 황화수소 트랩이 농후 배기 가스 조건 하에서 황화수소를 위한 높은 저장 용량을 갖고, 희박 분위기에서 저장된 황화수소를 탈착하고 상기 황화수소를 산화하여 황 산화물을 형성하는 것이 가능하다. 여기서 바람직하게는 원소 Cu, Zn, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Ag, Pb, Pd, 특히 바람직하게는 Ni, Mn, Fe, Cu와 같은 원소 주기율표의 I 및 II족 및 VI-VIII족의 전이 금속을 포함하는 촉매 컨버터가 사용된다. 상기 금속들은 예를 들어 도핑된 큰 표면적 알루미늄 산화물 또는 혼합된 산화물과 같은 금속 산화물 상에 침착될 수 있고 또는 제올라이트와 함께 사용될 수 있다.
HC 저장부:
배기 가스 후처리 시스템과 관련된 추가의 저장 물질은 탄화수소(HC)를 위한 저장 물질이다. 이러한 물질은 마찬가지로 당 기술 분야의 숙련자에게 친숙하다(KR20040042177호). 제올라이트 함유 물질은 통상적으로 탄화수소를 저장하기 위해 사용된다. 탄화수소는 배기 가스가 차가울 때(예를 들어, 냉간 시동 중에) 흡착되고, 더 높은 배기 가스 온도가 도달될 때 탈착되고 변환된다. 탄화수소의 변환은 예를 들어 귀금속과 같은 촉매 중심부에서 대부분 발생한다. 따라서, 촉매 활성 중심부가 아직 활성이 아닐 때 탄화수소를 저장하고 촉매 중심부가 이들의 활성화 온도에 도달할 때 상기 탄화수소를 탈착하기 위해 산화 촉매 컨버터 또는 3방향 촉매 컨버터에 탄화수소 저장 물질을 일체화하는 것이 통상적이다. 이 경우, 탄화수소 저장부는 필터 내에 또한 하류측 모노리스 내에, 가능하게는 촉매 기능과 함께 일체화될 것이다.
탄화수소를 위한 저장 물질로서, 소위 분자체인 마이크로 기공성 고체가 사용된다. 예를 들어 모르데나이트(MOR), Y-제올라이트(FAU), ZSM-5(MFI) 및 β-제올라이트(BEA) 또는 이들의 혼합물과 같은 제올라이트 함유 물질이 바람직하게 사용된다. 이들은 바람직하게는 H-형태 또는 NH4-형태로 사용되지만, 또한 전이 금속과 교환될 수 있다. 특정 경우에, 이들은 또한 Pt, Pd, Ru, Re, Ir 및 Rh와 같은 귀금속으로 도핑될 수 있다. ZSM-5(MFI) 및 β-제올라이트(BEA)가 바람직하게 사용된다.
O2 저장부:
산소 함유 재료는 산화 환원 특성을 갖고, 산화 분위기에서 산소 또는 질소 산화물과 같은 산화 성분과 반응하고 환원 분위기에서 수소 또는 일산화탄소와 같은 환원 성분과 반응한다. 산화 저장 물질의 예는 지르코늄, 네오디뮴, 이트륨 및 란탄의 그룹으로부터 선택된 이하의 성분을 추가적으로 포함할 수 있는 세륨 및 프라세오디뮴 또는 대응 혼합된 산화물을 포함한다. 이들 산소 저장 물질은 종종 Pd, Rh 및/또는 Pt와 같은 귀금속으로 도핑되고, 이에 의해 저장 용량 및 저장 특성이 수정될 수 있다.
EP1911506호는 실질적으로 이론 공연비 범위에서 작동하는 내연기관의 배기 가스 후처리의 디자인을 설명한다. 산소 저장 물질을 구비하는 입자 필터가 여기서 사용된다. 상기 유형의 산소 저장 물질이 세륨/지르코늄 혼합된 산화물로 유리하게 구성된다. 특히 희토류 금속의 추가의 산화물이 존재할 수 있다. 따라서 본 발명에 따른 입자 필터의 바람직한 실시예는 추가적으로 란탄 산화물 또는 네오디뮴 산화물을 추가로 포함한다. Ce2O3 및 CeO2의 모두로서 존재할 수 있는 세륨 산화물이 가장 통상적으로 사용된다. 이와 관련하여, US6605264호 및 US6468941호의 개시 내용이 참조된다.
이러한 산소 저장 물질은 바람직하게는 소위 3방향 촉매 컨버터에 사용된다. 3방향 촉매 컨버터는 일반적으로 세륨의 산화물로 구성되고 열적으로 안정된 혼합 상태(예를 들어 Ce/Zr 혼합된 산화물)로서 다른 금속 산화물과 함께 가능하게 사용되는 산소 저장 물질을 포함한다. 이들은 희박 조건 하에서 배기 가스로부터 산소를 제거하고 농후 배기 가스 조건 하에서 재차 상기 배기 가스를 배출하는 것이 가능하다. 이 방식으로, 람다 = 1로부터 희박 범위 내로 연료/공기비의 짧은 일탈 중에, TWC를 가로지르는 NOx 변환이 감소하고 NOx 파과가 발생하는 것이 방지된다. 더욱이, 충전된 산소 저장부는, 농후 배기 가스 조건 하에서 저장된 산소가 파과가 발생하기 전에 먼저 과잉의 HC 및 CO와 반응하기 때문에 배기 가스가 농후 범위로 짧게 통과할 때 HC 및 CO 파과의 발생을 방지한다. 이 경우에, 산소 저장부는 람다 = 1 주위의 변동에 대한 버퍼로서 기능한다. 절반 충전된 산소 저장부는 람다 = 1로부터 짧은 일탈을 중단시키기 위한 가장 양호한 성능을 갖는다. 작동 중에 산소 저장부의 충전 레벨을 검출하기 위해, 람다 센서가 사용된다. 충전 레벨의 검출 및 산소 저장부의 이용은 저장 물질이 물 유동 필터 상에 수용되면 어렵다.
산소 저장 용량은 전체 3방향 촉매 컨버터의 시효 상태와 상관된다. OBD(온보드 진단)의 환경 내에서, 저장 용량의 결정은 현재 활성도 및 따라서 촉매 컨버터의 시효 상태의 검출의 기능을 한다. 더욱이, 단지 필터의 하류측의 완만하게 상승하는 파과 신호는 이러한 촉매 컨버터의 OBD를 어렵게 한다.
예를 들어, EP1227231호는 산소에 대한 최소 및 최대 충전 레벨을 포함하고 내연기관의 배기 섹션에 배열된 3방향 촉매 컨버터를 작동하기 위한 방법을 설명하고 있고, 엔진에 공급된 공기/연료 혼합물은 촉매 컨버터의 산소 저장 구성 요소의 충전 레벨이 최소 및 최대 충전 레벨 사이의 중간 공칭 범위에 유지되는 방식으로 조절된다.
WO 02/26379호는 입자 필터를 사용하여 희박 연소 엔진의 배기 가스 내의 일산화탄소, 탄화수소 및 수트 입자를 감소하기 위한 방법을 설명하고 있는데, 수트 입자는 수트 점화 온도(TZ)를 갖고 입자 필터는 수트 점화 온도를 초과하여 입자 필터의 온도를 증가시키고 수트 입자를 연소함으로써 때때로 재생된다. 사용되는 입자 필터는 수트의 점화 온도를 감소시키기 위해 적어도 하나의 산소 저장 성분 및 플래티늄, 팔라듐 및 로듐의 플래티늄 그룹 금속 중 적어도 하나를 포함하는 촉매 활성 코팅을 구비한다. 입자 필터의 바람직한 실시예에서, 코팅은 일산화탄소 및 탄화수소를 산화하는 기능을 하고 알루미늄 산화물, 이산화실리콘, 이산화티타늄, 지르코늄 산화물, 제올라이트 또는 이들의 혼합물을 포함하는 그룹으로부터 선택된 지지 물질 상에 지지된 플래티늄, 팔라듐 및 로듐의 플래티늄 그룹 금속 중 적어도 하나를 포함하는 제 2 그룹의 화합물을 포함한다. 2개의 물질 그룹은 서로 중첩하여 위치된 2개의 개별 층으로 바람직하게 배열되고, 산화 촉매 활성 코팅은 필터 기판의 유입 덕트에 직접 도포되고 수트 점화 온도를 감소시키는 코팅은 상기 산화 촉매 활성 코팅 상에 배열되어 정화될 배기 가스가 수트 점화 온도를 감소시키는 코팅과 먼저 접촉하게 된다. 공보 내에 설명된 산소 저장 물질은 이들의 산화 상태의 변화를 허용하는 유리한 물질이다. 상기 유형의 추가의 저장 물질은 예를 들어 WO05113126호, US6387338호, US585944호, US7041622호, EP2042225호, US2009093796호에 설명되어 있다.
표현 "코팅"은 전술된 벽 유동 필터 또는 관류 모노리스의 방식으로 구성될 수 있는 실질적으로 불활성 지지체 상의 촉매 활성 물질 및/또는 저장 성분의 적용을 의미하는 것으로 이해되어야 한다. 코팅은 실제 촉매 기능을 수행하고 온도 안정성 큰 표면적 금속 산화물 상에 고도의 분산 형태로 일반적으로 침착되는 저장 물질 및/또는 촉매 활성 금속을 포함한다. 코팅은 불활성 지지체의 벽 상 또는 내로의 저장 물질의 수성 현탁액 및 촉매 활성 성분-또한 담층이라 칭함-의 적용에 의해 일반적으로 수행된다. 현탁액의 적용 후에, 지지체는 건조되고 적절하다면 상승된 온도에서 하소된다. 코팅은 하나의 층으로 구성되거나 서로 중첩하여(다층 형태로) 지지체에 도포되고 그리고/또는 서로에 대해 오프셋되는(구역 내에서) 복수의 층으로부터 구성될 수 있다.
산소 함유 물질이 3방향 촉매 컨버터에 일반적으로 사용되지만, 산화 촉매 컨버터 및 질소 산화물 저장 촉매 컨버터와 함께 또한 사용될 수도 있다.
탄화수소 함유 물질은 디젤 엔진의 배기 가스 정화를 위해 사용된 산화 촉매 컨버터에 종종 사용된다. 그러나, 탄화수소 저장부가 특히 엄격한 배기 가스 법규에 순응하기 위해 3방향 촉매 컨버터와 함께 사용되는 용례가 또한 공지되어 있다.
암모니아 저장 물질은 바람직하게는 희박 환경에서 질소를 형성하기 위해 질소 산화물과 암모니아의 반응을 촉매화하는 SCR 촉매 컨버터에 사용된다.
황화수소 저장 물질은 바람직하게는 3방향 촉매 컨버터와 함께 사용되지만, SCR 반응을 촉매화하는 촉매 컨버터에 또한 사용될 수 있다. 이러한 SCR 촉매 컨버터는 당 기술 분야의 숙련자에게 잘 알려져 있다(WO2007/137675호, US4961917호, DE10335785호). SCR 촉매 컨버터는 희박 배기 가스 조건 하에서, 예를 들어 암모니아와 같은 환원제의 첨가에 의해 질소 산화물을 변환하여 선택적으로 질소를 형성하는 촉매 컨버터를 의미한다는 것이 이해되어야 한다. 상기 촉매 컨버터는 산성 산화물을 포함하고 암모니아를 저장할 수 있다. 통상의 SCR 촉매 컨버터는 예를 들어 티타늄 산화물 상에 바나듐 산화물 및/또는 텅스텐 산화물을 포함한다. 대안적으로, H-형태로 사용되고 또는 구리 및/또는 철과 같은 금속과 교환될 수 있는 제올라이트가 또한 고려된다. 이러한 촉매 컨버터는 통상적으로 상기 금속들이 희박 배기 가스 내의 질소 산화물을 형성하기 위해 암모니아를 산화할 수 있기 때문에 어떠한 촉매 활성 플래티늄 금속들을 포함하지 않는다. 본 발명에 따른 배기 가스 정화 시스템에서, 제올라이트를 포함하는 SCR 촉매 컨버터가 바람직하게 사용된다. 제올라이트는 암모니아 및 탄화수소를 위한 특히 큰 저장 용량을 갖는다. 따라서, 이들은 질소 산화물로의 배기 가스의 상기 성분들의 저장 및 변환에 우수하게 적합된다.
하류측에 배열되고 저장 기능을 갖는 구성 요소(2)는 구성 요소(1)의 바로 하류측에 배열될 필요는 없다는 것이 주목되어야 한다. 센서, 분사 디바이스, 추가의 촉매 컨버터, 혼합기, 연소기 및 열 교환기를 포함하는 그룹으로부터 선택된 배기 가스 후처리 시스템에서 조우되는 다른 디바이스가 구성 요소(1)와 구성 요소(2) 사이에 위치되는 것이 또한 가능하다.
더욱이, 하류측에 배열된 모노리스(2)는 또한 차량의 하체(underbody) 영역에 배열될 수 있고, 필터(1)는 엔진에 근접하여 배열될 수 있다. 여기서, 엔진에 근접한다는 것은 엔진으로부터 대략 1 미터 미만 이격된 거리에 있다는 것을 의미하고, 하체 위치는 엔진으로부터 1 미터 초과 이격하여 위치한다. 더욱이, 다른 기능을 갖는 추가의 촉매 컨버터가 또한 2개의 저장 매체 사이에 위치될 수 있다. 예를 들어 냉간 시동 중에 HC 배출물을 감소시키기 위해, HC 저장 기능을 갖는 추가의 촉매 컨버터가 산소 저장 기능을 갖고 코팅된 필터와 산소 저장 기능을 갖고 코팅된 하류측 3방향 촉매 컨버터 사이에 위치되는 것이 적절할 수 있다. 더욱이, 암모니아 저장 용량을 구비하는 필터는 암모니아 저장 용량을 갖지 않는 NOx 환원 촉매 컨버터 또는 NO2 형성 촉매 컨버터로 직접 이어지고, 이는 이어서 질소 산화물 변환을 더 증가시키기 위해 암모니아 저장 용량을 갖는 추가의 촉매 컨버터로 이어진다. 더욱이, 산화 촉매 컨버터는 2개의 HC 저장 구성 요소 사이에 배열될 수 있고, 이 산화 촉매 컨버터는 필터 상에 저장된 탄화수소의 부분을 산화할 수 있다. 예를 들어 질소 산화물에 대한 저장 용량을 갖는 필터가 암모니아 저장 및 NOx 환원 기능을 갖는 SCR 촉매 컨버터로 이어지는 것이 적합할 수 있고, 이는 이어서 NOx 저장 기능을 갖는 모노리스로 하류측으로 이어진다. 이러한 용례는 당 기술 분야의 숙련자에게 공지되어 있다(DE69804371호, US2004076565호).
필터와 모노리스 사이의 개별 촉매 컨버터 상에 미리 배열되어 있는 상기 유형의 촉매 기능이 필터(1)의 외부측 또는 하류측 관류 모노리스(2)의 입구측에 코팅으로서 적용되는 것이 마찬가지로 가능할 것이다.
종래 기술에서, 여기에 설명된 본 발명에 따른 시스템에 관련하여 반전된 레이아웃이 선택되는 무수히 많은 시스템이 공지되어 있다. 즉, 대응 저장 기능을 구비하는 관류 모노리스는 대응 저장 기능(예를 들어 US20090193796A1호)을 구비하는 벽 유동 필터의 상류측에 위치된다. 그러나, 상기 레이아웃은 코팅된 필터 상의 저장 물질의 향상된 이용을 야기하지 않는다(도 3). 전체 시스템의 저장 용량이 마찬가지로 증가되지만, 코팅된 벽 유동 필터의 저장 용량은 완전히 이용되지 않는다. 더욱이, 도요다 회사는 예를 들어 NOx 저장 물질로 코팅된 관류 모노리스가 NOx 저장 물질로 코팅된 벽 유동 필터의 상류측에 연결되어 있는 이들의 상업적으로 입수 가능한 DPNR 시스템에 이러한 시스템을 사용한다.
이미 전술된 바와 같이, 코팅된 필터의 경우에, 저장될 매체의 상당히 더 조기의 파과 및 따라서 저장 물질의 부적절한 이용이 존재한다(도 2). 이 문제점은 추가의 촉매 컨버터가 코팅된 필터의 하류측에 부수적으로 배열되는 점에서 해결되고, 이 추가의 촉매 컨버터는 필터와 동일한 매체에 대한 저장 기능을 갖는다. 이 방식으로, 예시부에 도시된 바와 같이, 더 많은 저장될 성분이 저장 프로세스마다 저장될 수 있다. 상기 성분은 이어서 후속의 반응을 위해 더 유리하게 이용 가능해질 수 있다.
예시부에서, 모델 계산에 기초하여, 저장 물질로 코팅되고 그 하류측에 배열된 벽 유동 필터 및 대응적으로 코팅된 관류 모노리스를 포함하고 이 필터 및 모노리스의 모두는 동일한 체적을 갖고 동일한 양의 산소 저장 물질로 코팅되어 있는 시스템은 하류측에 배열된 필터로 코팅된 모노리스를 포함하는 유사한 시스템보다 더 효과적으로 저장 물질을 이용할 수 있다는 것이 나타날 것이다. 더욱이, 저장될 매체-이 예에서 산소 저장부-의 파과는 상당히 더 급격하고, 그 결과 대응 조절 전략 및 모니터링 전략이 더 용이하게 적용될 수 있다. 필터(1)의 하류측에 위치된 모노리스(2) 상의 저장 물질의 체적 및 또한 양의 모두는 코팅된 필터 상의 저장 물질이 가능한 가장 최적의 방식으로 이용되도록 구성되어야 한다는 것이 추가적으로 주목되어야 한다. 예시부(도 4)에서 알 수 있는 바와 같이, 대략 60% 더 작은 촉매 컨버터 체적 또는 대응적으로 낮은 하류측 모노리스 상의 저장량은 상류측 필터 상의저장 물질을 대응적으로 이용하는 것이 가능하도록 충분할 것이다. 코팅된 필터를 통한 더 얕게 연장하는 파과 신호를 갖는 용례에서, 하류측 모노리스는 대응적으로 더 크도록 설계되어야 한다.
본 발명에 따른 시스템 레이아웃의 추가의 설명된 장점은 관류 모노리스의 하류측에 최종적인 상당히 더 급격하게 연장하는 파과 신호가 존재한다는 것이다. 코팅된 모노리스의 하류측 연결의 결과로서 저장될 매체의 더 급격한 파과 신호의 결과로서, 시스템의 조절은 상당히 더 조기에 자명하게 이루어진다(도 2). 이론은 코팅된 벽 유동 필터에서, 벽 내의 다른 점들보다 배기 가스에 대한 더 큰 투과성을 갖는 벽 유동 필터의 벽 내에 큰 기공이 존재하기 때문에 존재하는 저장 물질이 완전히 이용될 수 없다는 것을 제안한다. 상기 점들에서, 배기 가스는 더 신속하게 벽을 통해 통과할 수 있고, 그에 인접하여 배열된 저장 물질은 이에 대응하여 지지벽 상의 낮은 투과성의 점에 국부화된 저장 물질보다 더 신속하게 충전된다. 이에 대한 추가의 설명은 벽 유동 필터에서, 배기 가스를 향해 대면하는 측 상의 입구 덕트 내에 위치된 저장 물질은 덕트 내의 더 하류측에 위치된 저장 물질보다 더 신속하게 충전된다. 이 방식으로, 저장될 가스의 파과는 덕트 내에 더 깊이 위치된 저장 물질이 아직 완전히 충전되지 않을 때에도 필터의 입구에 더 근접하여 발생할 것이다. 이는 이어서 파과 신호의 희미해짐을 최종적으로 유도한다. 상기 희미해짐은 저장될 성분을 위한 농도 곡선의 더 얕은 구배에서 명백해진다(도 2).
따라서, 동일한 저장 기능을 갖는 필터의 하류측의 저장 기능을 갖는 관류 모노리스의 배열로 성취되는 부가적인 목표는 모노리스의 하류측에서 흡착될 성분의 더 급격하게 연장하는 파과 신호 때문에 촉매 컨버터를 더 용이하게 진단하는 능력이다. 연속적으로 급격하게 연장하는 파과 신호는 필터의 하류측에 연결된 관류 모노리스가 이러한 양의 저장 물질을 포함하거나 대응 저장 용량을 가져 필터를 통해 분해하는 저장될 성분이 필터 상의 저장 성분이 완전히 충전될 때까지 모노리스 상에 전체적으로 저장되면 얻어진다. 이 경우에, 전체 파과 신호는 필터의 하류측보다 모노리스의 하류측에서 더 급격하다. 그러나, 모노리스의 하류측의 파과 신호는 저장될 성분의 파과의 시작시에만 필터의 하류측에서보다 더 급격하게 연장하는 것이 또한 바람직할 수 있는데, 이는 예를 들어 심지어 저장될 성분의 작은 파과가 검출되면 저장 물질을 비우기 위한 수단이 종종 더 이른 시간에 시작되기 때문이다. 이 경우에, 심지어 하류측 모노리스 상의 소량의 저장 용량은 적어도 파과의 시작시에 그리고 각각의 작동 단계의 종료시에 더 급격하게 연장하는 파과 신호를 제공하는데 충분하다. 저장될 매체로서 암모니아 또는 황화수소의 경우에, 목표값은 일반적으로 배기 가스 내의 10 내지 150 ppm의 농도에 놓일 것이다. 산소 저장 물질을 포함하는 시스템의 조절에 있어서, 목표값은 400 내지 750 mV의 전압 및 0.98 내지 1.02의 람다값일 것이다. 당 기술 분야의 숙련자는 용례에 따라 하류측 모노리스 및 필터의 저장 용량을 구성할 것이다.
대체로, 시스템을 더 용이하게 진단하는 능력에 추가하여, 향상된 저장 성능이 동일한 양의 저장 물질을 사용하여 얻어질 수 있고 또는 역 상황에서 유사한 저장 성능이 저장 물질을 절약하거나 더 열악한 저장 성능을 갖는 더 저가의 저장 물질을 사용하여 성취될 수 있도록 배기 가스 후처리 시스템을 유리하게 이용하는 것이 시스템 레이아웃의 사용의 결과로서 가능하다. 이러한 유리한 효과는 적용시에 종래 기술의 정보에 기초하여 당 기술 분야의 숙련자에게 전혀 명백하지 않았다.
예를 들어 코팅된 모노리스의 워밍업은 일반적으로 더 큰 벽 두께 때문에 일반적으로 더 느린 워밍업 거동을 갖는 코팅된 필터의 워밍업보다 더 신속하게 발생하기 때문에 유동 방향에서 필터의 상류측의 코팅된 모노리스를 배열하는 것이 당 기술 분야의 숙련자를 위해 일반적으로 더 편리하고, 따라서 배기 시스템의 정화 기능은 냉간 시동 후에 더 신속하게 이용 가능하다. 상기 장치는 예를 들어 US2009193796호에 설명된다.
필터 상의 저장 매체의 이용의 양 및 정도에 따라, 특정량의 저장 물질은 가능한 한 완전하게 필터 상의 저장 매체를 이용할 수 있게 하기 위해 하류측 모노리스 상에서 유동할 수 있다. 하류측에 배열된 관류 모노리스 상의 소량의 저장 물질이 벽 유동 모노리스 상의 저장 물질의 최적의 이용을 얻는데 충분하다는 것이 당 기술 분야의 숙련자에게 명백하지 않았다. 적절하면 종료점에서 최종 더 급격한 신호 프로파일 때문에 배기 시스템의 유리한 조절성을 얻는 것에 따른 시스템 및 방법에서 마찬가지로 가능하다. 본 발명에 따른 배기 가스 정화 시스템을 위한 관련된 장점은 종래 기술의 교시에 기초하여 당 기술 분야의 숙련자에 의해 명백하고 직접 예측되지 않는다.
도 1은 모노리스(2)의 상류측의 필터(1)를 갖는 본 발명에 따른 시스템 레이아웃을 예로서 도시한다.
도 2는 산소 저장 물질로 코팅된 벽 유동 필터 상에 그리고 산소 저장 물질을 포함하는 관류 모노리스 상의 산소의 저장이 어떻게 발생하는지를 예로서 도시한다. 이 도면은 각각의 경우에 촉매 컨버터의 하류측의 산소의 측정된 양(O2 in)으로 나눈 촉매 컨버터의 하류측의 산소의 양(O2)으로서 각각의 성분의 하류측의 산소의 파과 신호를 도시한다. 본 발명의 계산에서, 동일한 양의 산소 저장 물질이 필터 및 모노리스 상에 존재한다. 저장된 산소의 총량, 즉 양 성분 상의 저장 용량은 동일하다. 그러나, 필터를 통한 산소 파과는 모노리스(실선)를 통한 것보다 조기에 시작되고(점선), 모노리스의 하류측의 파과 곡선은 필터의 하류측보다 상당히 더 급격하게 연장한다. 실제 조건 하에서 작동되는 배기 가스 후처리 시스템에서, 저장 단계는 촉매 컨버터의 하류측에 저장될 성분의 최소 저하가 정합될 때 종료될 수 있다. 모노리스를 가로지르는 저장부는 필터의 하류측의 산소 파과의 검출까지 대략 2초에 관련하여 더 길게-파과까지 대략 2.7초- 연장한다는 것을 명백하게 알 수 있다. 따라서, 모노리스 상의 산소 저장 물질은 필터 상의 산소 저장 물질보다 더 효과적으로 이용된다.
도 3은 산소 저장부 상의 산소(O2)의 저장 거동이 발생하는 예를 도시한다. 각각의 경우에, 동일한 양의 산소 저장 물질이 벽 유동 필터에 또한 관류 모노리스에 인가된다. 2개의 성분의 저장 거동이 모노리스의 하류측에 배열된 필터(점선)로, 필터의 하류측에 배열된 모노리스(실선)로 계산되어 있다. 시스템 모노리스 + 필터의 파과 신호는 시스템 필터 + 모노리스의 파과 신호보다 덜 급격하게 연장한다는 것을 알 수 있다. 시스템 필터 + 모노리스에서, 저장 물질의 92.1%가 저장될 성분의 파과가 발생하기 전에 이용되고, 반면에 시스템 모노리스 + 필터에서, 단지 저장 매체의 72.7%만이 파과 전에 이용된다. 이는 바람직한 용례(필터 + 모노리스)에서, 하류측 모노리스는 장치 모노리스 + 필터에서 필터보다 19.4% 더 많은 저장 물질을 이용한다는 것을 의미한다. 시스템 내의 동일한 저장량에서, 따라서 9.7% 더 많은 저장 물질이 본 발명에 따른 실시예에서 이용되고, 저장될 화합물(이 경우, 산소)의 저하가 연장 신호를 상당히 더 급격하게 발생하고, 이는 예를 들어 하류측에 배열된 산소 센서에 의해 시스템의 조절 및 모니터링을 상당히 단순화한다.
도 4는 산소 저장 물질(점선)을 포함하는 필터의 하류측의 산소의 신호를 개략적으로 도시한다. 필터 상의 전체 저장 물질의 최적의 이용은 필터 상의 저장 물질의 저장 용량이 도 4에 실선으로 도시된 바와 같이 100% 배기될 때 상기 모노리스의 하류측에서 저장될 성분의 파과가 발생하는 이러한 저장 물질의 양을 정밀하게 포함할 때 발생한다. 4초 후에, 필터를 통한 산소의 100% 파과가 존재하고, 모노리스의 하류측의 저하가 단지 시작한다. 이 예에서, 모노리스는 필터의 저장량의 대략 40%를 포함하고 따라서 필터 내의 저장 물질의 대략 33%를 미리 더 양호하게 이용할 수 있다. 여기서, 산소의 파과가 사실상 2배가 될 때까지의 시간은 2초 내지 대랴 4초이다. 저장될 성분의 파과가 필터를 통해 더 일찍 발생하고 필터 상의 저장 매체가 더 적게 이용될수록, 하류측 모노리스 상의 저장량이 더 높아야 한다. 비용의 이유로, 하류측 모노리스를 통한 파과가 발생하기 전에 이용될 필터 상의 저장 매체의 적어도 70%에 대해 편리하다. 대조적으로, 이미 전술된 바와 같이, 향상된 진단 능력을 이용하기 위해, 심지어 하류측 모노리스 상의 소량의 저장 용량이 모노리스 내의 필터를 통한 파과의 시작만을 차단하고 적어도 시작시에 파과 신호가 더 급격하게 상승하는 것을 제공하기 위해 충분할 수 있다. 따라서, 구성 요소(2) 상의 저장 용량이 파과 신호가 측정을 개시하는 사전 규정된 목표값까지만 비교적 높은 구배를 갖도록 구성되면 충분한데, 이는 구성 요소(2) 상의 더 높은 저장 용량이 목표값의 점에서 파과 신호의 구배를 더 증가시키지 않고 오히려 필터 상의 저장 물질 및 필터 + 모노리스의 전체 저장 용량의 이용만이 증가되기 때문이라는 것이 당 기술 분야의 숙련자에게 명백하다.
도 2 및 도 3의 파과 곡선을 계산하기 위한 모델의 설명
사용된 시뮬레이션 모델은 이 경우에 하나의 입구 및 출구 덕트 및 2개의 덕트 사이의 벽을 포함하는 대표적인 섹션에서 농도에 대한 균형식을 푼다. 이러한 모델은 보츠마이어 엠(Votsmeier, M.), 지에스호프 제이(Gieshoff, J.), 쾨겔 엠(Koegel, M.), 파이퍼 엠(Pfeifer, M.), 노스 제이. 에프(Knoth, J.F.), 드로히너 에이(Drochner, A.), 보겔 에이치(Vogel, H.)의 벽 일체화된 산호 촉매를 갖는 벽 유동 필터: 시뮬레이션 연구(Wall-flow filter with wall-integrated oxidation catalyst: A simulation study) Appl Catal B 2007년, 70, 233에 상세히 설명되어 있다.
언급된 참조 문헌은 저장 효과 없는 촉매 반응을 취급한다. 벽 내의 저장 효과를 서술하기 위해(예를 들어 산소 저장부), 벽 내에 저장된 성분에 대한 부가의 균형식이 풀어진다. 확산 또한 대류가 저장된 성분에 대해 고려될 필요가 없기 때문에, 상기 균형식은 이하와 같이 간단화된다.
Figure pct00002
(1)
여기서 r은 대응 저장 반응의 반응 속도를 표현한다. 동일한 반응 속도가 또한 필터 벽 내의 기체 성분에 대해 균형식에서 나타난다.
Figure pct00003
(2)
식 2의 나머지 기호를 설명하기 위해, 상기에 언급된 참조 문헌을 참조하라. 반응 속도는 제공된 예에서 이하와 같이 계산되는데,
Figure pct00004
(3)
여기서, cg는 예를 들어 입구 농도에 대해 정규화된 가스 상태에서 산소와 같은 무차원 가스 상태 농도를 표현하고, Cstored는 벽 내의 저장된 성분의 농도를 표현하고, CMAX는 벽의 최대 저장 용량을 표현한다. Cstored 및 CMAX는 마찬가지로 무차원이고, 가스 상태 성분의 입구 농도에 대해 구체적으로 지정된다.
관류 모노리스의 모델링은 마찬가지로 전술된 공보에 유사하게 발생한다. 재차, 공보에서 처리된 촉매 가스 상태 반응은 저장 반응으로 대체된다(식 1 내지 2에 대응함). 저장 반응의 속도는 식 3에 의해 재차 계산된다.
설명된 예에 대한 관련 파라미터는 이하와 같다.
공간 속도: 37500 h-1
온도: 400℃
벽 유동 필터에 대해:
세포 밀도: 300 cpsi
벽 두께: 0.33 mm
벽의 확산 계수: 1E-5 m2/s
k: 100 s-1
CMAX: 111
관류 모노리스에 대해:
세포 밀도: 400 cpsi
벽 두께: 0.1 mm
담층 두께: 60 ㎛
담층의 확산 계수: 3E-6 m2/s
k: 100 s-1
CMAX: 182

Claims (8)

  1. 구성 요소(1)로서 벽 유동 필터를, 그리고 그 하류측의 구성 요소(2)로서 관류 모노리스를 갖고, 양 구성 요소들(1, 2)은 배기 가스 내에 존재하는 SOx, NOx, NH3, O2, HC, H2S를 포함하는 그룹으로부터 선택된 동일한 화합물을 위한 적어도 하나의 저장 기능을 갖는 내연기관용 배기 가스 후처리 시스템에 있어서,
    상기 구성 요소(2) 내의 저장 용량은 상기 구성 요소(2)의 하류측의 파과 신호가 배기 가스 화합물을 고려하여 각각의 종료 기준에서 발생하는 농도 곡선의 최고 구배를 갖고, 가능한 한 적은 저장 물질이 사용되도록 설계되는 것을 특징으로 하는 내연기관용 배기 가스 후처리 시스템.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 구성 요소(1) 및 구성 요소(2)의 모두는 동일한 저장 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 내연기관용 배기 가스 후처리 시스템.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 구성 요소(1) 및 구성 요소(2)의 모두는 적어도 하나의 촉매 활성 기능을 갖는 것을 특징으로 하는 내연기관용 배기 가스 후처리 시스템.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 구성 요소(1) 및 구성 요소(2)는 동일한 반응들을 촉매화하는 것을 특징으로 하는 내연기관용 배기 가스 후처리 시스템.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 따른 시스템 제조를 위한 프로세스에 있어서,
    상기 구성 요소(2) 내의 저장 용량은 상기 구성 요소(2)의 하류측의 파과 신호가 배기 가스 화합물을 고려하여 각각의 종료 기준에서 발생하는 농도 곡선의 최고 구배를 갖고, 가능한 한 적은 저장 물질이 사용되도록 설계되는 것을 특징으로 하는 프로세스.
  6. 내연기관의 배기 가스들을 정화하기 위한 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 따른 시스템의 사용 방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    a) 상기 배기 가스들은 상기 구성 요소(1)를 가로질러 그리고 이어서 상기 구성 요소(2)를 가로질러 유도되고,
    b) 상기 배기 가스 내에 존재하는 SOx, NOx, NH3, O2, HC, H2S를 포함하는 그룹으로부터 선택된 화합물의 농도의 측정 또는 모델링은 상기 구성 요소(2)의 하류측에서 발생하고,
    c) 측정은 저장된 목표값이 도달될 때 ECU에 의해 개시되는 사용 방법.
  8. 제 7 항에 있어서,
    상기 저장된 목표값은 농도, 질량 유량, 누적 질량, 공기/연료비 및 람다값을 포함하는 그룹으로부터 선택된 값인 것을 특징으로 하는 사용 방법.
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