JP4270224B2 - 内燃機関の排気浄化装置 - Google Patents
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Description
NO+O3→NO2+O2・・・(1)
NO2+O3→NO3+O2・・・(2)
2NO3→2NO2+O2・・・(3)
(I)触媒がNOx触媒の場合
(1)実験装置
図6には実験装置の全体を示し、図7には図6のVII部詳細を示す。61は複数のガスボンベで、各ガスボンベには、ディーゼルエンジンの排気ガス組成を模した模擬ガスを作るための原料ガスがそれぞれ充填されている。ここでいう原料ガスとはN2、O2、CO等のガスである。62は模擬ガス発生器であり、マスフローコントローラを備え、各原料ガスを所定量ずつ混合して模擬ガスMGを生成する。模擬ガスMGは、図7に詳細に示すように、石英管65内に配置されたDPF66を通過して、図示しない排気ダクトから外部に排出される。
温度センサ76によって検出される温度が250℃となるように電気ヒータ74を制御した。模擬ガスMGの組成は、それぞれ体積濃度でNOが210ppm、O2が5%、H2Oが3%、残部がN2である。模擬ガスの流量は9.5L(リットル)/min、模擬ガスの供給圧力は0.4MPaである。供給ガスの組成はオゾンが20000ppm、残部がO2である。但し、これはオゾン発生器69をオンにしてオゾン供給を行う場合の組成である。オゾン発生器69をオフにし、オゾン供給を行わない場合、供給ガスはO2のみとなる。供給ガスの流量は0.5L(リットル)/minである。
温度センサ76によって検出される温度が一定(250℃)となるまで、模擬ガスMGとしてN2を流しておき、その温度が一定となった後、模擬ガスにNOとO2とを添加し、これと同時にオゾン発生器69に酸素を導入する。オゾンを発生させる場合は酸素を導入するのと同時にオゾン発生器69をオンにする。DPF66におけるPMの酸化量(酸化速度)は、排ガス分析器77、78で検出したCO及びCO2濃度から算出した。すなわち、模擬ガス流量と、検出された体積濃度と、計測時間との積を1mol分の体積(例えば22.4L)で除することで、その計測時間中のmol数が得られ、このmol数に基づいてPMの酸化量(酸化速度)が算出される。また、吸蔵NOx量は、排ガス分析器77で検出したNOx濃度の時間積分値から算出される。
・実施例1
以下に示す仕様のDPF66を配置し、オゾン発生器69をオンにした状態で、PMの酸化速度および飽和NOx吸蔵量を測定した。
実施例1のDPFと同じ寸法仕様のコージェライト製DPFの両面にγ−Al2O3をコートしたものを用いた。コート量は120g/Lである(但し各面60g/Lである)。これに、酢酸バリウムを吸水担持し、500℃で2時間焼成した。酢酸バリウムの担持量は0.1mol/Lである。この触媒を炭酸水素アンモニウムを含む溶液に浸漬処理し、250℃で乾燥させた。さらに、ジニトロジアンミン白金を含む水溶液を用いてPtを担持し、乾燥後、450℃で1時間焼成した。Ptの担持量は2g/Lである。
模擬ガス組成をN2から切り替えてから(オゾン発生器にO2を導入してから)、5分間のPM酸化速度の比較を図8、および飽和NOx吸蔵量の比較を図9に示す。図8中、縦軸のPM酸化速度の単位g/hLは、DPF1リットル当たり、且つ1時間当たりに酸化されたPMのグラム数を表す。図8から分かるように、実施例1と比較例1も共にオゾンの添加がないときはPMの酸化は確認できなかったが、オゾンの添加が有るときは、比較例1に比べ実施例1の方がPM酸化速度が大きい。また、図9中、縦軸の飽和NOx吸蔵量の単位はミリグラムである。図9から分かるように、比較例1に比べ実施例1の方がオゾンの添加が有るときおよび無いときも共に飽和NOx吸蔵量が多い。
(1)実験装置
図6に示した(I)の場合と同様である。
実験条件は、上記(I)の(2)で述べた条件と以下の点を除いて同様である。本実施形態では、温度センサ76によって検出される温度が100℃となるように電気ヒータ74が制御される。このように目標温度は前実施形態の目標温度250℃より低いが、これは触媒が十分機能しないような低温時における、オゾン供給の効果を調べるためである。
実施形態の(I)の(3)で述べた実験方法とほぼ同様である。すなわち、温度センサ76によって検出される温度が一定(100℃)となるまで、模擬ガスMGとしてN2を流しておき、その温度が一定となった後、模擬ガスにH2OとO2とを添加し、これと同時にオゾン発生器69に酸素を導入してオゾン発生器69をオンにする。DPF66におけるPMの酸化量(酸化速度)は、排ガス分析器77、78で検出したCO及びCO2濃度から算出した。すなわち、模擬ガス流量と、検出された体積濃度と、計測時間との積を1mol分の体積(例えば22.4L)で除することで、その計測時間中のmol数が得られ、このmol数に基づいてPMの酸化量(酸化速度)が算出される。また、オゾンの分解率は、オゾン分析計79で検出したオゾンの濃度から算出される。なお、この実験では、触媒によるオゾンの分解の効果を明確にするために、模擬ガスMG中にオゾンと反応する可能性のあるガスが存在しないように留意して実験を行なった。
・実施例2
直径30mm、長さ50mm、セル壁厚12mil(milli inch length, 1/1000 inch)(0.3mm)、セル数300cpsi(cells per square inch)(1平方センチメートル当たり約50個)のコージェライト製DPFの片面に、Ce−Zr複合酸化物をコートしたものを用いた。コート量は120g/Lである(但し分母のL(リットル)は触媒1L当たりを意味する)。これに、硝酸パラジウムを含む水溶液を用いてパラジウムPdを担持し、乾燥後、450℃で1時間焼成した。パラジウムPdの担持量は3g/Lである。
実施例2と同一寸法のコージェライト製DPFの両面に、Ce−Zr複合酸化物をコートしたものを用いた。コート量は120g/Lである(但し各面60g/Lである)。ここに、実施例2と同様に、硝酸パラジウムを含む水溶液を用いてパラジウムPdを担持し、乾燥後、450℃で1時間焼成した。パラジウムPdの担持量は3g/Lである。そして、同様にPMを堆積させた後、PMが堆積している面をガス流れに対して上流側になるように石英管内に配置し、実験を行った。
実施例1および2と同一寸法のコージェライト製DPFそのものを用いた。すなわち、触媒のコート無しである。そして、この触媒のコート無しのDPFに対して同様にPMを堆積させた後、PMが堆積している面をガス流れに対して上流側になるように石英管内に配置し、実験を行った。
上記比較例3に用いた触媒のコート無しのDPFに対してPMを堆積させたものと、直径30mm、長さ25mm、セル壁厚4mil(0.1mm)、セル数400cpsi(1平方センチメートル当たり約75個)のコージェライト製ハニカム構造体の両面に、Ce−Zr複合酸化物をコートしたもの(コート量は120g/L(但し各面60g/L))に、さらに、硝酸パラジウムを含む水溶液を用いてパラジウムPdを担持し、乾燥後、450℃で1時間焼成した(パラジウムPdの担持量は3g/L)オゾン分解触媒とを用いた。そして、これらを図10に示すように、触媒のコート無しのDPFが上流側であってPMが堆積している面がガス流れに対して上流側になると共に、オゾン分解触媒(図10に符号80で示す)が下流側となるように石英管内に配置し、実験を行った。
模擬ガス組成をN2から切り替えてから(オゾン発生器にO2を導入してから)、5分間のPM酸化速度の比較を図11に示す。また、オゾンの分解率を図12に示す。図11および図12から分かるように、実施例2はPM酸化速度およびオゾンの分解率共に高く優れた効果を示している。実施例2と比較例2とはオゾンの分解率については同等であるが、PM酸化速度に関して比較例2が劣っている。これは、オゾンと触媒の接触によりオゾンが消費されるからである。
(1)実験装置
図6に示した(I)の場合と同様である。
実験条件は、上記(I)の(2)で述べた条件と以下の点を除いて同様である。本実施形態では、温度センサ76によって検出される温度が100℃となるように電気ヒータ74が制御される。このように目標温度は前実施形態のオゾン分解触媒の場合と同様に目標温度250℃より低いが、これは触媒が十分機能しないような低温時における、オゾン供給の効果を調べるためである。
実施形態の(I)の(3)で述べた実験方法とほぼ同様である。すなわち、温度センサ76によって検出される温度が一定(100℃)となるまで、模擬ガスMGとしてN2を流しておき、その温度が一定となった後、模擬ガスにH2OとO2とを添加し、これと同時にオゾン発生器69に酸素を導入してオゾン発生器69をオンにする。また、COの浄化率は、分析計77で計測した、CO酸化触媒が無しのときと有りのときとのCO排出量の積分値に基づいて算出した。すなわち、下式に示す通りである。
CO浄化率(%)=(CO酸化触媒が無しのときのCO排出量の積分値)/(CO酸化触媒が有りのときのCO排出量の積分値) ×100
・実施例3
直径30mm、長さ50mm、セル壁厚12mil(milli inch length, 1/1000 inch)(0.3mm)、セル数300cpsi(cells per square inch)(1平方センチメートル当たり約50個)のコージェライト製DPFの片面に、Ce−Zr複合酸化物をコートしたものを用いた。コート量は120g/Lである(但し分母のL(リットル)は触媒1L当たりを意味する)。これに、硝酸銀を含む水溶液を用いて銀Agを担持し、乾燥後、450℃で1時間焼成した。銀Agの担持量は3g/Lである。
実施例3と同一寸法のコージェライト製DPFの片面に、Ce−Zr複合酸化物をコートしたものを用いた。コート量は120g/Lである。ここに、硝酸パラジウムを含む水溶液を用いてパラジウムPdを担持し、乾燥後、450℃で1時間焼成した。パラジウムPdの担持量は3g/Lである。そして、このDPFに同様にPMを堆積させた後、PMが堆積している面をガス流れに対して上流側になるように石英管内に配置し、実施例3と同様に実験を行った。
模擬ガス組成をN2から切り替えてから(オゾン発生器にO2を導入してから)、5分間のCO浄化率の比較を図13に示す。図13から分かるように、実施例3は実施例2に比べ高く優れたCO浄化率を示している。
さらに、Ag/Ce−Zr複合酸化物を用いた実施例3のCO酸化触媒は、オゾンと組合わせて用いることにより優れたCO酸化活性を示すことを確認するために、上記実施例3および実施例2のCO酸化触媒付DPFにPMを堆積させないものを用いて、以下の実験を行なった。また、比較例5として、CO酸化触媒を用いずに、すなわち、実施例3および実施例2と同一寸法のコージェライト製DPFそのものを用い、COをオゾンで酸化させる実験も行なった。
CO浄化率(%)=(入りガス中のCO濃度)/(出ガス中のCO濃度) ×100
15 排気通路
30 ディーゼルパティキュレートフィルタ(DPF)
40 オゾン供給ノズル
41 オゾン発生器
51,52 排気圧センサ
53 温度センサ
54 空燃比センサ
100 電子制御ユニット(ECU)
Claims (9)
- 排気通路内の排気ガス中の粒子状物質を捕集するウォールフロー式のパティキュレートフィルタと、前記パティキュレートフィルタの上流側に配置され、オゾンを供給可能なオゾン供給手段とを備える内燃機関の排気浄化装置において、
該パティキュレートフィルタの隔壁における、下流側の通路を画成する側にのみ触媒を担持させたことを特徴とする内燃機関の排気浄化装置。 - 前記触媒は、排気ガス中のNOxを浄化するためのNOx触媒であることを特徴とする請求項1に記載の内燃機関の排気浄化装置。
- 前記触媒は、オゾンを分解するためのオゾン分解触媒であることを特徴とする請求項1に記載の内燃機関の排気浄化装置。
- 前記触媒は、排気ガス中のCOを浄化するためのCO酸化触媒であることを特徴とする請求項1に記載の内燃機関の排気浄化装置。
- 前記CO酸化触媒は、Ag/Ce−Zr複合酸化物であることを特徴とする請求項4に記載の内燃機関の排気浄化装置。
- 前記パティキュレートフィルタにおける粒子状物質の捕集量が所定値以上となったとき、前記オゾン供給手段からオゾンを供給することを特徴とする請求項1ないし5のいずれかに記載の内燃機関の排気浄化装置。
- 前記パティキュレートフィルタの上流側排気圧と下流側排気圧との偏差が所定値以上のとき、前記オゾン供給手段からのオゾンの供給を実行し、該偏差が所定値未満のときは、前記オゾン供給手段からのオゾンの供給を停止することを特徴とする請求項6に記載の内燃機関の排気浄化装置。
- 前記パティキュレートフィルタ又は排気ガスの温度が100〜250°Cの範囲にあるとき、前記オゾン供給手段からのオゾンの供給を実行することを特徴とする請求項1ないし4のいずれかに記載の内燃機関の排気浄化装置。
- 前記パティキュレートフィルタに流入する排気ガスにオゾンとの反応を生じさせる不要な成分が含まれているときは、前記オゾン供給手段からのオゾンの供給を停止することを特徴とする請求項1ないし8のいずれかに記載の内燃機関の排気浄化装置。
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