KR20110074576A - 전지, 차량 및 전지 탑재 기기 - Google Patents

전지, 차량 및 전지 탑재 기기 Download PDF

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Abstract

셧다운 기능을 갖고, 또한 전지에 있어서의 전지 출력의 저하를 억제 가능한 세퍼레이터를 구비하는 전지와, 이러한 전지를 탑재한 차량 및 전지 탑재 기기를 제공하는 것을 과제로 한다. 전지(1)는, 정극판(31), 부극판(41) 및 세퍼레이터(20)를 구비하고, 세퍼레이터는 폴리올레핀계의 합성 수지로 이루어지는 다공질 수지층(21)과, 수지층에 적층되어 이루어지는 무기 산화물층(27)을 갖고, 무기 산화물층에는, 독립된 단결정 입자인 제1 입자(P1)와, 각각 단결정으로 이루어지는 복수의 입상부가 서로 쇄상으로 연결되어 일체화되어 이루어지는 연결 입자인 제2 입자(P2)가 서로 분산되어 이루어진다.

Description

전지, 차량 및 전지 탑재 기기{BATTERY, VEHICLE AND BATTERY MOUNTED EQUIPMENT}
본 발명은 세퍼레이터를 구비하는 전지, 이 전지를 탑재한 차량 및 전지 탑재 기기에 관한 것이다.
최근, 휴대 전화, 노트북 컴퓨터, 비디오 캠코더 등의 포터블 전자 기기나 하이브리드 자동차, 플러그인 하이브리드 자동차 등의 차량의 보급에 의해, 이들의 구동용 전원에 사용되는 전지의 수요는 증대되고 있다.
이러한 전지 중에는, 정극판과 부극판 사이에, 절연성의 합성 수지로 이루어지는 다공질의 세퍼레이터를 구비하는 전지가 있다. 또한, 이러한 종류의 전지에는, 전지가 열폭주하는 온도(예를 들어, 약 1000℃ 이상)보다도 융점(혹은 연화점)이 낮은 합성 수지[예를 들어, 열가소성의 폴리에틸렌(융점 : 약 130℃)]로 이루어지는 세퍼레이터를 사용하여, 그 열폭주를 방지하는 셧다운 기능을 갖는 것이 있다. 이 셧다운 기능이라 함은, 예를 들어 단락에 의해 전지 내부에서 이상 발열이 일어나, 그 전지 내부의 온도가 세퍼레이터의 융점(혹은 연화점)을 넘은 경우에, 세퍼레이터가 용융(혹은 연화)되어, 그 세퍼레이터의 공공(空孔)이 폐색되어, 정극판과 부극 사이를 흐르는 전류를 방해하여, 그 전지의 열폭주를 방지하는 기능을 말한다.
그리고 이러한 세퍼레이터의 셧다운 기능을 확보하기 위해, 세퍼레이터가 융점 이상의 온도로 되어도 그 형태를 유지할 수 있도록, 예를 들어 특허 문헌 1에서는, 열가소성 수지로 이루어지는 수지 다공질막의 표면에 내열성 미립자를 포함하는 내열 다공질층을 형성한 세퍼레이터를 구비하는 전지를 제안하고 있다.
일본 특허 출원 공개 제2008-123996호 공보
그러나 이러한 종류의 전지에서는, 내열 다공질층(무기 산화물층)의 공공률(空孔率)이 낮을수록, 이 무기 산화물층에 있어서의 전해액의 유지량이 적어진다. 이로 인해, 리튬 이온이 확산되기 어려워져, 전지 출력이 작아진다.
한편, 내열 다공질층(무기 산화물층)을, 그 공공률이 높아지도록 형성해도, 전지의 충방전에 의해 전극이 팽창하였을 때에, 내열 다공질층(무기 산화물층)이 압축되어, 그 공공률이 서서히 저하되어, 결국 전지 출력이 작아져 버릴 우려가 있다.
본 발명은 이러한 문제에 비추어 이루어진 것이며, 셧다운 기능을 갖고, 또한 전지에 있어서의 전지 출력의 저하를 억제 가능한 세퍼레이터를 구비하는 전지를 제공하는 것을 목적으로 한다. 또한, 이러한 전지를 탑재한 차량 및 전지 탑재 기기를 제공하는 것을 목적으로 한다.
그리고 그 해결 수단은, 정극판, 부극판 및 상기 정극판과 상기 부극판 사이에 개재되어 이루어지는 세퍼레이터를 구비하는 전지이며, 상기 세퍼레이터는, 폴리올레핀계의 합성 수지로 이루어지는 다공질의 수지층과, 상기 수지층의 두께 방향 적어도 일측에 적층되어 이루어지는 무기 산화물층을 갖고, 상기 무기 산화물층에는, 제1 무기 산화물로 이루어지고, 독립된 단결정 입자인 제1 입자와, 제2 무기 산화물로 이루어지고, 각각 단결정으로 이루어지는 복수의 입상부(粒狀部)가 서로 쇄상으로 연결되어 일체화되어 이루어지는 연결 입자인 제2 입자가, 서로 분산되어 이루어지는 전지이다.
본 발명의 전지에서는, 세퍼레이터의 무기 산화물층에, 상술한 제1 입자와 제2 입자를 서로 분산하여 이루어진다. 이러한 전지에서는, 충방전을 반복해도, 그 전지 출력을 유지할 수 있다. 무기 산화물층의 제2 입자가, 복수의 입상부를 쇄상으로 연결하여 이루어지는 연결 입자이므로, 무기 산화물층에 제1 입자만을 사용한 경우와 달리, 전지의 충방전에 의해 무기 산화물층이 압축되어도, 제2 입자의 존재에 의해 공공률을 유지할 수 있기 때문이라고 생각된다.
이리하여, 수지층이 용융되면서도, 세퍼레이터의 형상을 유지하여, 전지의 열폭주를 방지하는 셧다운 기능을 구비하고, 또한 세퍼레이터에 무기 산화물층을 구비하면서도, 전지 출력을 유지 가능한 전지로 할 수 있다.
또한, 제1 무기 산화물 및 제2 무기 산화물로서는, 예를 들어 산화알루미늄(Al2O3), 산화마그네슘(MgO), 산화철(FeO, Fe2O3), 이산화규소(SiO2), 산화티타늄(TiO3), 티탄산바륨(BaTiO3) 등을 들 수 있다. 또한, 제1 무기 산화물과 제2 무기 산화물은, 동일한 조성물이라도 좋고, 다른 조성물이라도 좋다.
또한, 상술한 전지이며, 상기 제1 무기 산화물은 산화마그네슘이고, 상기 제2 무기 산화물은 산화알루미늄이고, 상기 무기 산화물층은, 상기 제2 입자를, 상기 무기 산화물층에, 상기 제1 입자 및 상기 제2 입자의 총 질량의 80 내지 95wt％ 포함하여 이루어지는 전지로 하면 좋다.
본 발명의 전지에서는, 무기 산화물층에 산화알루미늄으로 이루어지는 제2 입자를, 제1 입자 및 제2 입자의 총 질량의 80 내지 95wt％ 포함하고 있으므로, 확실하게 전지 출력을 유지할 수 있는 전지로 할 수 있다.
또한, 제1 무기 산화물인 산화마그네슘 및 제2 무기 산화물인 산화알루미늄은 모두 안정되어 있어, 성분의 용출 등에 의한 문제가 발생하기 어렵다.
또한, 산화알루미늄 및 산화마그네슘은, 다른 무기 산화물에 비해 저렴하여, 무기 산화물층, 나아가서는 전지의 비용을 저감할 수 있는 이점도 있다.
또한, 제2 입자인 산화알루미늄의 연결 입자로서는, 예를 들어 BET법에 의한 비표면적이, 4.0 내지 8.0㎡/g인 것을 사용하면 좋다. 한편, 제1 입자인 산화마그네슘의 단결정 입자로서는, 예를 들어 그 비표면적이, 9.0 내지 13.0㎡/g인 것을 사용하면 좋다.
또한, 다른 해결 수단은, 전술한 어느 한 항에 기재된 전지를 탑재한 차량이다.
본 발명의 차량은, 전술한 전지를 탑재하고 있으므로, 안정성이 높은 전지를 사용하는 동시에, 전지 출력을 유지함으로써 차량 성능을 유지할 수 있는 차량으로 할 수 있다.
또한, 차량으로서는, 그 동력원의 전부 혹은 일부에 전지에 의한 전기 에너지를 사용하고 있는 차량이면 좋고, 예를 들어 전기 자동차, 하이브리드 자동차, 플러그인 하이브리드 자동차, 하이브리드 철도 차량, 포크리프트, 전기 휠체어, 전동 어시스트 자전거, 전동 스쿠터를 들 수 있다.
또한, 다른 해결 수단은, 전술한 어느 한 항에 기재된 전지를 탑재한 전지 탑재 기기이다.
본 발명의 전지 탑재 기기는, 전술한 전지를 탑재하고 있으므로, 안정성이 높은 전지를 사용하는 동시에, 전지 출력을 유지함으로써 자신의 기능을 유지할 수 있는 전지 탑재 기기로 할 수 있다.
또한, 전지 탑재 기기로서는, 전지를 탑재하여 이것을 에너지원의 적어도 하나로서 이용하는 기기이면 좋고, 예를 들어 퍼스널 컴퓨터, 휴대 전화, 전지 구동의 전동 공구, 무정전 전원 장치 등, 전지에 의해 구동되는 각종 가전 제품, 오피스 기기, 산업 기기를 들 수 있다.
도 1은 제1 실시 형태에 관한 전지의 부분 파단 단면도이다.
도 2는 제1 실시 형태에 관한 전지의 단면도(도 1의 A-A부)이다.
도 3a는 제1 실시 형태에 관한 전지의 설명도로, 단면도(도 1의 B-B부)이다.
도 3b는 제1 실시 형태에 관한 전지의 설명도로, 확대 단면도(C부)이다.
도 4는 제1 실시 형태의 세퍼레이터의 확대 단면도이다.
도 5는 제1 실시 형태의 제1 입자의 사시도이다.
도 6은 제1 실시 형태의 제2 입자의 사시도이다.
도 7은 제1 실시 형태의 못박기 시험의 설명도이다.
도 8은 제2 실시 형태에 관한 차량의 설명도이다.
도 9는 제3 실시 형태에 관한 해머 드릴의 설명도이다.
(제1 실시 형태)
다음에, 본 발명의 제1 실시 형태에 대해, 도면을 참조하면서 설명한다.
본 제1 실시 형태에 관한 전지(1)는, 도 1, 도 2에 도시하는 바와 같이, 정극판(31), 부극판(41) 및 세퍼레이터(20)를 권회하여 이루어지는 발전 요소(10) 외에, 전지 케이스(50)를 갖는 리튬 이온 2차 전지이다.
이 중, 전지 케이스(50)는, 전지 케이스 본체(51), 밀봉 덮개(52) 및 안전 밸브(57)를 포함한다.
전지 케이스 본체(51)는, 금속제로 상부가 개방된 바닥이 있는 직사각형 상자형의 용기이다. 또한, 금속으로 이루어지는 판 형상의 밀봉 덮개(52)는, 전지 케이스 본체(51)의 개구를 폐색하고 있다. 이로 인해, 전지 케이스(50)는, 그 내부에 배치된 발전 요소(10) 및 도시하지 않은 전해액을 액밀하게 포위하고 있다. 또한, 밀봉 덮개(52)는 도 1 중, 상방에 안전 밸브(57)를 구비하고 있다.
발전 요소(10)는, 알루미늄으로 이루어지는 알루미늄 박(32)에 정극 활물질층(38)을 담지시킨 띠 형상의 정극판(31)과, 구리로 이루어지는 구리박(42)에 부극 활물질층(48)을 담지시킨 띠 형상의 부극판(41)과, 세퍼레이터(20)를 갖는다. 이 발전 요소(10)는, 이들 정극판(31)과 부극판(41) 사이를, 마찬가지로 띠 형상이지만, 이것보다 협폭의 세퍼레이터(20)를 개재하여 편평 형상으로 권회하여 이루어지는 권회형 발전 요소이다(도 2 참조). 또한, 세퍼레이터(20)는 복수의 합성 수지로 이루어지는 수지층(21)과, 이 수지층(21)의 두께 방향(DT)의 편측에 적층된 무기 산화물층(27)을 포함한다.
이 중, 알루미늄박(32)은, 그 양측의 면에 정극 활물질층(38)을 담지하는 알루미늄 박 담지부(33)와, 정극 활물질층(38)을 담지하지 않고 알루미늄 박(32) 자신이 외부에 노출되는 알루미늄 노출부(34)를 포함한다(도 3a, 도 3b 참조).
알루미늄 노출부(34)는, 발전 요소(10)에 있어서, 세퍼레이터(20)의 제1 긴 단부 모서리(20X)로부터 외부(도 1 중, 우측 방향)를 향해 연장되어, 발전 요소(10)의 외측에 노출되어 있다. 이 알루미늄 노출부(34)는, 권회에 의해, 자신의 일부와 다른 일부가 서로 적층된 상태로 되어 있고, 그 일부에 있어서, 알루미늄 노출부(34)끼리가 밀착하면서, 알루미늄으로 이루어지는 정극 집전 부재(61)와 접합하고 있다(도 2, 도 3a 참조). 또한, 이 정극 집전 부재(61)는 크랭크 형상으로 굴곡된 형상을 갖고, 전지 케이스(50)의 내측으로부터 밀봉 덮개(52)를 관통하고 있고, 이 밀봉 덮개(52)보다도 도 1 중, 상방에 자신의 정극 단자부(63)가 돌출되어 있다.
또한, 정극 활물질층(38)은, 정극 활물질인 니켈산 리튬(LiNiO2) 87wt％, 도전제인 아세틸렌 블랙 10wt％ 및 결착제인 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 1wt％,카르복실메틸셀룰로오스(CMC) 2wt％로 구성되어 이루어진다.
또한, 구리박(42)은, 그 양측의 면에 부극 활물질층(48)을 담지하는 구리박 담지부(43)와, 부극 활물질층(48)을 담지하지 않고 구리박(42) 자신이 외부에 노출되는 구리 노출부(44)를 포함한다(도 3a, 도 3b 참조).
구리 노출부(44)는, 발전 요소(10)에 있어서, 세퍼레이터(20)의 제2 긴 단부 모서리(20Y)로부터 외부(도 1 중, 좌측 방향)를 향해 연장되어, 발전 요소(10)의 외측에 노출되어 있다. 이 구리 노출부(44)는, 권회에 의해, 자신의 일부와 다른 일부가 서로 적층된 상태로 되어 있고, 그 일부에 있어서, 구리 노출부(44)끼리가 밀착하면서, 구리로 이루어지는 부극 집전 부재(66)와 접합하고 있다(도 3a 참조). 또한, 이 부극 집전 부재(66)는 크랭크 형상으로 굴곡된 형상을 갖고, 전지 케이스(50)의 내측으로부터 밀봉 덮개(52)를 관통하고 있고, 이 밀봉 덮개(52)보다도, 도 1 중, 상방에 자신의 부극 단자부(68)가 돌출되어 있다.
또한, 부극 활물질층(48)은, 부극 활물질인 그라파이트 98wt％ 및 결착제 2wt％로 구성되어 이루어진다.
또한, 세퍼레이터(20)의 수지층(21)은, 도 4에 도시하는 바와 같이, 폴리올레핀계의 폴리에틸렌으로 이루어지는 폴리에틸렌층(21E) 및 마찬가지로 폴리올레핀계의 폴리프로필렌으로 이루어지는 폴리프로필렌층(21P)을 포함한다.
구체적으로는, 수지층(21)은, 막 두께 4.0㎛의 필름 형상의 폴리에틸렌층(21E)의, 세퍼레이터(20)의 두께 방향(DT)의 양측에, 각각 막 두께 8.0㎛의 필름 형상의 폴리프로필렌층(21P)을 적층하여 이루어진다. 또한, 폴리에틸렌층(21E)을 이루는 폴리에틸렌의 융점은 130℃, 폴리프로필렌층(21P)을 이루는 폴리프로필렌의 융점은 160℃로, 모두 전지(1)가 열폭주하는 온도(예를 들어, 약 1000℃ 이상)보다도 낮다. 따라서, 수지층(21)은 전술한 셧다운 기능을 달성할 수 있다.
한편, 세퍼레이터(20)의 무기 산화물층(27)은, 수지층(21)의 폴리프로필렌층(21P) 상에 적층되어 있다. 이 무기 산화물층(27)은, 산화마그네슘(MgO)으로 이루어지고, 독립된 단결정 입자인 제1 입자(P1)와, 산화알루미늄(Al2O3)으로 이루어지고, 단결정이 서로 쇄상으로 연결되어 일체화되어 이루어지는 연결 입자인 제2 입자(P2)와, 이들 제1 입자(P1) 및 제2 입자(P2)를 결착하는 결착제(도시하지 않음)인 폴리불화비닐리덴(이하, PVDF라고도 함)으로 이루어진다.
제1 입자(P1)에 사용한 산화마그네슘 및 제2 입자(P2)에 사용한 산화알루미늄은 모두 안정되어 있어, 성분의 용출 등에 의한 문제를 방지할 수 있다.
또한, 이들 산화마그네슘 및 산화알루미늄은, 다른 무기 산화물에 비해 저렴하여, 무기 산화물층(27), 나아가서는 전지(1)의 비용을 저감할 수 있다.
또한, 각각 독립된 제1 입자(P1)의 입자 직경은, 0.05 내지 0.30㎛이고, BET법에 의한 비표면적(단위 질량당의 표면적)은, 9.0 내지 13.0㎡/g이다(도 5 참조).
한편, 제2 입자(P2)는, 도 6에 도시하는 바와 같이, 각각 단결정으로 이루어지는 복수의 입상부(PG, PG)가 서로 쇄상으로 연결되어 일체화되어 이루어지는 연결 입자이다. 이 제2 입자(P2)의 입자 직경은, 1 내지 3㎛이고, BET법으로 측정한 비표면적은 4.0 내지 8.0㎡/g이다.
본 발명자들은, 무기 산화물층(27) 중의, 제1 입자(P1)와 제2 입자(P2)의 질량비를 변화시킨 경우에 있어서의, 전지 성능(전지 출력) 및 전지의 안전성에 대해 조사하였다.
구체적으로는, 상술한 전지(1)에 있어서, 세퍼레이터(20)만 변경한 전지를 제작하였다.
즉, 세퍼레이터(20) 중, 수지층(21)의 막 두께를 20㎛로, 무기 산화물층(27)의 막 두께를 6㎛로 통일하였다. 그리고 그 중의 무기 산화물층(27)의, 제1 입자(P1)와 제2 입자(P2)의 총 질량에 있어서의 제1 입자(P1)와 제2 입자(P2)의 질량의 비율을, P1:P2＝5:95로 한, 제1 실시예의 전지 A를 제작하였다. 마찬가지로 하여, 제1 입자(P1):제2 입자(P2)＝10:90으로 한 제2 실시예의 전지 B, 15:85로 한 제3 실시예의 전지 C, 20:80으로 한 제4 실시예의 전지 D, 25:75로 한 제5 실시예의 전지 E 및 30:70으로 한 제6 실시예의 전지 F를 각각 제작하였다.
한편, 비교예의 전지로서, 세퍼레이터 중 무기 산화물층에 제1 입자(P1)를 포함하지 않고, 제2 입자(P2)만을 포함한[제1 입자(P1)와 제2 입자(P2)의 질량의 비율을, P1:P2＝0:100] 전지 G(제1 비교예) 및 세퍼레이터에 무기 산화물층을 갖지 않고, 막 두께 25㎛의 수지층만의 세퍼레이터로 한 전지 H(제2 비교예)를 각각 제작하였다.
Figure pct00001
상술한 각 전지 A 내지 H 중, 무기 산화물층(27)을 갖는 각 전지 A 내지 G의, 무기 산화물층(27)의 공공률을 표 1에 나타낸다. 또한, 공공률은, 다음 식으로 나타내어진다.
공공률(％)＝{1－(W/ρ)/(L1×L2×T)}×100
W : 무기 산화물층의 중량(g)(세퍼레이터의 중량으로부터 수지층의 중량을 뺀 차분)
ρ : 무기 산화물의 밀도(g/㎤)(물성치로부터 이론 밀도를 산출)
L1 : 무기 산화물층의 길이 방향의 치수(㎝)
L2 : 무기 산화물층의 짧은 방향의 치수(㎝)
T : 무기 산화물층의 두께(㎝)(세퍼레이터의 두께로부터 수지층의 두께를 뺀 차분)
이것에 따르면, 전지 A 내지 G 중, 제1 입자(P1)의 비율이 가장 낮은 전지 G의 공공률이 가장 낮고(45.0％), 반대로 제1 입자(P1)의 비율이 가장 높은 전지 F의 공공률이 가장 높다(52.0％). 그리고 제1 입자(P1)의 비율이 높아지는 데 수반하여, 그 전지의 공공률은 높아진다. 이것으로부터, 무기 산화물층(27) 내에 있어서, 제1 입자(P1)의 비율을 높게 하면, 그 무기 산화물층(27)에 보다 많은 공공을 형성할 수 있는 것을 알 수 있다.
따라서, 발명자들은, 전지 성능을 유지 가능한, 적당한 공공을 갖는 무기 산화물층을 구비하는 전지를 조사하기 위해, 각 전지 A 내지 H에 대해 하기의 시험을 행하였다.
<못박기 시험>
상술한 전지 A 내지 H에 대해, 못박기 시험을 행하였다. 이 못박기 시험은, 전지의 내부 단락을 모의한 시험으로서 알려져 있고, 이 시험에 의해, 각 전지에 있어서의 안전성을 평가할 수 있다.
구체적으로는, 도 7에 도시하는 바와 같이, 직경이 2.0㎜인 철제의 바늘(ND)을, 각 전지의 전지 케이스 중, 가장 큰 표면적을 갖는 측면에 수직으로, 5㎜/초의 이동 속도로 이동시킨다. 또한, 이때의 각 전지의 전압은, 4.1V로 미리 조정되어 있다. 또한, 바늘(ND)의 선단이 전지 케이스의 측면의 중심 위치(SP)에 박히도록 하고, 그 중심 위치(SP)로부터 10㎜ 떨어진 온도 계측 위치(TP)에 있어서, 시험 중의 전지 온도(전지 케이스의 표면 온도)를 열전대를 사용하여 계측하였다.
Figure pct00002
표 2에는, 각 전지에 있어서 계측한 온도 중 최고값을 나타낸다. 또한, 이 온도의 최고값에 대해, 100℃ 미만을 ○, 100℃ 이상을 ×로서 평가하였다.
못박기 시험의 결과로부터, 세퍼레이터에 무기 산화물층을 포함하는, 제1 내지 제6 실시예의 전지 A 내지 F 및 제1 비교예의 전지 G에 있어서의 온도의 최고값은, 모두 100℃ 미만(○)인 것에 대해, 무기 산화물층을 갖지 않는 제2 비교예의 전지 H에서는, 100℃ 이상(×)으로 되어 있는 것을 알 수 있다.
이것은, 세퍼레이터에 무기 산화물층을 갖는 전지 A 내지 G에서는, 못박기에 의한 국소적인 단락에 수반하여 발생하는 발열에 의해 수지층이 용융되어도, 적어도 무기 산화물층의 두께분은, 정극판과 부극판 사이의 거리를 확보할 수 있으므로, 단락에 의한 발열이 계속되지 않았기 때문이라고 생각된다.
<전지 출력 시험>
또한 별도로, 전지 A 내지 H에 대해, 전지 출력 시험을 실시하였다. 이 전지 출력 시험에서는, 각 전지가, 소정 시간(예를 들어, 10초) 동안, 유지 가능한 전지 출력(방전 전류와 전압의 곱)의 크기를 측정한다.
구체적으로는, 조 내의 온도를 25℃로 설정한 항온조 내에서, 각 전지의 전지 전압을 3.74V(충전 상태가 SOC 60％ 상당)로 조정하고, 이 전지 전압이 3.0V로 될 때까지, 일정한 전력(200 내지 800W의 범위에 대해 100W마다)으로 방전시켜, 그 소요 시간을 각각 계측하였다. 그리고 각각의 결과로부터, 전력과 소요 시간의 관계를 나타내는 근사식을 얻고, 이것을 기초로, 소요 시간을 10초로 하였을 때의 각 전지의 전력(전지 출력)의 값을 산출하였다.
즉, 각 전지의 전지 전압이, 10초동안 정확히 3.74V로부터 3.0V까지 저하되는 전지 출력의 값을 얻었다(표 2 참조).
또한, 이 전지 출력의 값에 대해, 560W 이상을 ○, 560W 미만을 ×로서 평가하였다. 이 전지 출력 시험의 결과로부터, 제1 내지 제6 실시예의 전지 A 내지 F에 있어서의 전지 출력값은, 모두 양호(○)하지만, 제1 비교예의 전지 G는 불충분한 것을 알 수 있다.
제1 내지 제6 실시예의 전지 A 내지 F에서는, 무기 산화물층(27)의 공공률이, 제1 비교예의 전지 G보다도 높으므로(표 1 참조), 이 무기 산화물층(27)에, 보다 많은 전해액이 유지되어, 리튬 이온이 확산되기 쉽기 때문이라고 생각된다.
이상의 결과로부터, 제1 내지 제6 실시예의 전지 A 내지 F, 즉, 무기 산화물층(27)에, 제1 입자(P1) 및 제2 입자(P2)를 사용한 전지 A 내지 F에 따르면, 안전성을 확보하고(못박기 시험), 또한 전지 출력을 확보할 수 있는 것을 알 수 있었다.
<사이클 충방전 시험>
또한 별도로, 전지 A 내지 H에 대해, 고온(60℃)하에서의 사이클 충방전 시험을 실시하였다. 이 사이클 충방전 시험에서는, 비교적 열화가 진행되기 쉬운 고온 환경하에서, 전지에 충방전을 반복한 경우, 자신의 전지 출력을 어느 정도 유지할 수 있는지를 평가한다.
구체적으로는, 전술한 전지 출력 시험과 마찬가지로 하여, 25℃에 있어서의 전지 출력을 측정 후, 조 내의 온도를 60℃로 설정한 항온조 내에 있어서, 전지 전압을 3.0 내지 4.2V의 범위에서 충방전을 500사이클 반복한다.
또한, 사이클 충방전 중, 충전 기간에는, 일정 전류(충전 전류 : 2C)로 전지 전압이 4.2V로 될 때까지 정전류 충전한 후, 정전압(4.2V)을 유지하면서, 충전 전류를 2C로부터 서서히 작게 하여 3시간, 정전압 충전한다. 한편, 방전 기간에는, 전지 전압이 3.0V로 될 때까지 일정 전류(방전 전류 : 2C)로 정전류 방전한다. 이러한 조건의 충전 및 방전을 연속적으로 반복하여, 500사이클 행한 후, 각 전지의 전지 출력을 다시 측정하였다.
표 2에는, 각 전지의, 사이클 충방전 시험 후의 전지 출력의 유지율, 즉, 사이클 충방전 시험 전의 각 전지의 전지 출력을 100％로 한 경우의, 시험 후의 전지 출력을 백분율로 나타낸다. 또한, 이들 값에 대해, 98％ 이상을 ○, 90％ 이상 98％ 미만을 △, 90％ 미만을 ×로서 평가하였다.
이 사이클 충방전 시험의 결과로부터, 제1 내지 제6 실시예의 전지 A 내지 F에 있어서의 전지 출력의 유지율은 모두 양호(○, △)한 것을 알 수 있다.
이상의 결과로부터, 제1 내지 제6 실시예의 전지 A 내지 F, 즉, 무기 산화물층(27)에, 제1 입자(P1) 및 제2 입자(P2)를 사용한 전지에서는, 전지 출력을 유지할 수 있는 것을 알 수 있다.
이것은, 제2 입자(P2)가, 복수의 입상부(PG)를 쇄상으로 연결하여 이루어지는 연결 입자이므로, 전지의 충방전에 의해 팽창ㆍ수축이 발생해도, 제2 입자(P2)의 존재에 의해 무기 산화물층(27)의 공공률을 유지할 수 있기 때문이라고 생각된다.
또한, 상세하게는, 제1 내지 제6 실시예의 전지 A 내지 F 중, 제1 내지 제4 실시예의 전지 A 내지 D는, 제5, 제6 실시예의 전지 E, F에 비해, 전지 출력을 보다 높게 유지(○)할 수 있어 바람직한 것을 알 수 있다.
이것은, 제1 내지 제6 실시예의 전지 A 내지 F 중, 연결 입자인 제2 입자(P2)의 중량비가 75, 70wt％인 전지 E, F에서는, 전지의 충방전에 수반되는 팽창ㆍ수축에 의해, 무기 산화물층(27)이 압축되어 눌려 찌부러져, 그 공공률이 약간 저하되어, 전지 출력을 충분하게는 유지할 수 없다고 생각된다. 이에 대해, 제2 입자(P2)의 중량비가 80wt％ 이상인 제1 내지 제4 실시예의 전지 A 내지 D에서는, 이 제2 입자(P2)에 의해 적당한 공공률을 유지할 수 있다고 생각된다.
따라서, 제1 내지 제4 실시예의 전지 A 내지 D에 해당되는, 무기 산화물층(27)에 제2 입자(P2)를, 제1 입자(P1) 및 제2 입자(P2)의 총 질량의 80 내지 95wt％ 포함한 전지에서는, 확실하게 전지 출력을 유지할 수 있으므로 더욱 바람직하다.
다음에, 본 제1 실시 형태에 관한 전지(1)의 제조 방법에 대해 설명한다.
우선, 세퍼레이터(20)의 수지층(21)은, 막 두께 4.0㎛의 필름 띠 형상의 폴리에틸렌층(21E)의 양면에, 각각 막 두께 8.0㎛의 필름 띠 형상의 폴리프로필렌층(21P, 21P)을 적층한다.
한편, 제1 입자(P1)인 산화마그네슘의 분말과, 제2 입자(P2)인 산화알루미늄의 분말과, 결착제인 PVDF와, 적당량의 용매[본 제1 실시 형태에서는, N-메틸-2-피롤리돈(NMP)]를 첨가하여 혼련하여 페이스트(도시하지 않음)로 한다. 또한, 제1 입자(P1)와 제2 입자(P2)의 중량비는, 표 1에 나타내는 제1 내지 제6 실시예에 따라서 선택하고, 이들의 중량에 대해, PVDF를 외할(外割)로 5wt％ 첨가하여, 제1 내지 제6 실시예에 사용하는 6종류의 페이스트를 제작한다.
이들 페이스트를, 상술한 수지층(21) 중, 두께 방향(DT)의 편측에, 그라비아 인쇄를 사용하여, 건조 후의 막 두께가 6㎛로 되도록 도포하여, 충분히 건조시킨다. 이리하여, 수지층(21) 및 무기 산화물층(27)을 갖는 세퍼레이터(20)가 완성된다.
이후에는, 상술한 세퍼레이터(20)를, 별도 준비한 정극판(31)과 부극판(41) 사이에 개재시켜 권회하여, 권회형의 발전 요소(10)를 형성한다. 또한, 이 발전 요소(10)에 정극 집전 부재(61) 및 부극 집전 부재(66)를 각각 용접하여, 전지 케이스 본체(51)에 삽입하고, 전해액(도시하지 않음)을 주입 후, 밀봉 덮개(52)로 전지 케이스 본체(51)를 용접에 의해 밀봉한다. 이리하여, 전지(1)가 완성된다(도 1 참조).
(제2 실시 형태)
본 제2 실시 형태에 관한 차량(200)은, 전술한 전지(1)를 복수 탑재한 것이다. 구체적으로는, 도 8에 도시하는 바와 같이, 차량(200)은 엔진(240), 프론트 모터(220) 및 리어 모터(230)를 병용하여 구동하는 하이브리드 자동차이다. 이 차량(200)은, 차체(290), 엔진(240), 이것에 장착된 프론트 모터(220), 리어 모터(230), 케이블(250), 인버터(260) 및 복수의 전지(1)를 자신의 내부에 갖는 조전지(210)를 갖고 있다.
본 제2 실시 형태에 관한 차량(200)은, 전술한 전지(1)를 탑재하고 있으므로, 안정성이 높은 전지(1)를 사용하는 동시에, 전지 출력을 유지함으로써 차량 성능을 유지할 수 있는 차량(200)으로 할 수 있다.
(제3 실시 형태)
또한, 본 제3 실시 형태의 해머 드릴(300)은, 전술한 전지(1)를 포함하는 배터리 팩(310)을 탑재한 것으로, 도 9에 도시하는 바와 같이, 배터리 팩(310), 본체(320)를 갖는 전지 탑재 기기이다. 또한, 배터리 팩(310)은 해머 드릴(300)의 본체(320) 중 저부(321)에 가능하게 수용되어 있다.
본 제3 실시 형태에 관한 해머 드릴(300)은, 전술한 전지(1)를 탑재하고 있으므로, 안정성이 높은 전지(1)를 사용하는 동시에, 전지 출력을 유지함으로써 자신의 기능을 유지할 수 있는 전지 탑재 기기로 할 수 있다.
이상에 있어서, 본 발명을 제1 실시 형태, 제2 실시 형태 및 제3 실시 형태에 입각하여 설명했지만, 본 발명은 상기 실시 형태에 한정되는 것은 아니며, 그 요지를 일탈하지 않는 범위에서, 적절하게 변경하여 적용할 수 있는 것은 물론이다.
예를 들어, 제1 실시 형태에서는, 권회형 발전 요소를 사용한 전지를 나타냈지만, 본 발명을 복수의 정극판과 복수의 부극판을, 세퍼레이터를 개재하여 교대로 적층하여 이루어지는 적층형의 발전 요소를 사용한 전지에 적용해도 된다. 또한, 수지층의 일측에 무기 산화물층을 적층하여 이루어지는 세퍼레이터를 나타냈지만, 수지층의 양측에 무기 산화물층을 적층하여 이루어지는 세퍼레이터로 해도 된다.
또한, 수지층을 1층의 폴리에틸렌층 및 2층의 폴리프로필렌층으로 이루어지는 것으로 하였지만, 예를 들어 1층의 폴리에틸렌층만이나, 1층의 폴리프로필렌층만이나, 1층의 폴리에틸렌층 및 1층의 폴리프로필렌층 등으로 이루어지는 것으로 해도 된다. 또한, 제1 무기 산화물에 산화마그네슘, 제2 무기 산화물에 산화알루미늄을 각각 사용하였지만, 예를 들어 그 이외에, 산화철(FeO, Fe2O3), 이산화규소(SiO2), 산화티타늄(TiO3), 티탄산바륨(BaTiO3) 등을 사용해도 된다. 또한, 예를 들어 제1 무기 산화물과 제2 무기 산화물을 동일한 조성물로 해도 된다.
1 : 전지
20 : 세퍼레이터
21 : 수지층
27 : 무기 산화물층
31 : 정극판
41 : 부극판
200 : 차량
210 : 조전지(전지)
300 : 해머 드릴(전지 탑재 기기)
310 : 배터리 팩(전지)
DT : (수지층의) 두께 방향
P1 : 제1 입자
P2 : 제2 입자
PG : 입상부

Claims (4)

  1. 정극판, 부극판 및 상기 정극판과 상기 부극판 사이에 개재되어 이루어지는 세퍼레이터를 구비하는 전지이며,
    상기 세퍼레이터는,
    폴리올레핀계의 합성 수지로 이루어지는 다공질 수지층과,
    상기 수지층의 두께 방향 적어도 일측에 적층되어 이루어지는 무기 산화물층을 갖고,
    상기 무기 산화물층에는,
    제1 무기 산화물로 이루어지고, 독립된 단결정 입자인 제1 입자와,
    제2 무기 산화물로 이루어지고, 각각 단결정으로 이루어지는 복수의 입상부가 서로 쇄상으로 연결되어 일체화되어 이루어지는 연결 입자인 제2 입자가, 서로 분산되어 이루어지는, 전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 제1 무기 산화물은 산화마그네슘이고,
    상기 제2 무기 산화물은 산화알루미늄이고,
    상기 무기 산화물층은,
    상기 제2 입자를,
    상기 무기 산화물층에, 상기 제1 입자 및 상기 제2 입자의 총 질량의 80 내지 95wt％ 포함하여 이루어지는, 전지.
  3. 제1항 또는 제2항에 기재된 전지를 탑재한, 차량.
  4. 제1항 또는 제2항에 기재된 전지를 탑재한, 전지 탑재 기기.
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